автореферат диссертации по электронике, 05.27.03, диссертация на тему:Нелинейное взаимодействие фемтосекундного лазерного излучения с кварцевым и нанопористым стеклом, допированным европием

на правах рукописи УДК 535 530 182

ООЗ172242

ЧУТКО ЕКАТЕРИНА АЛЕКСАНДРОВНА

НЕЛИНЕЙНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ФЕМТОСЕКУНДНОГО ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ С КВАРЦЕВЫМ И НАНОПОРИСТЫМ СТЕКЛОМ, ДОПИРОВАННЫМ ЕВРОПИЕМ

Специальность 05 27 03 - квантовая электроника

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 2008

1 8 ¡•¡уз ^рз

003172242

Работа выполнена в Институте проблем лазерных и информационных технологий РАН

Научные доктор физико-математических наук, профессор

руководители Баграташвили Виктор Николаевич

доктор физико-математических наук, профессор Гордиенко Вячеслав Михайлович

доктор физико-математических наук, Чекалин Сергей Васильевич кандидат физико-математических наук, Соколов Виктор Иванович НИИ ядерной физики им Д В Скобельцына при Московском государственном университете им М В Ломоносова, г Москва

Защита состоится 26 июня 2008 г в 11 часов 30 минут на заседании диссертационного совета Д°002 12601 в Институте проблем лазерных и информационных технологий РАН (140700, Московская обл, г Шатура, ул Святоозерская 1, ИПЛИТ РАН)

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИПЛИТ РАН

Автореферат разослан «й_» илс^-Ы'_2008 г

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 002 126 01 кандидат физико-математических наук

Официальные оппоненты

Ведущая организация

Общая характеристика работы

Актуальность проблемы.

Процессы, происходящие в прозрачных твердотельных средах при воздействии на них жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с интенсивностью, превышающей порог плазмообразования вещества (~1013 Вт/см2), в настоящее время активно исследуются в различных аспектах В зависимости от степени фокусировки лазерного импульса в объеме мишени распространение лазерного импульса в прозрачной мишени протекает в различных режимах При значении числовой апертуры ЫА~\ высокая локализация лазерного излучения позволяет достичь экстремальных состояний температуры Г~105 К и давления Р=1013 Па в объеме мишени уже при суб-микроджоульном уроне энергии

В условиях, когда мощность лазерного импульса превышает критическую мощность самофокусировки Рсг и значение числовой апертуры фокусирующей линзы составляет менее 0,5, ключевую роль в процессе распространения мощного лазерного излучения в прозрачной конденсированной среде играет баланс между самофокусировкой и дефокусировкой на лазерно-индуцированной плазме, что приводит к формированию режима самоканалирования Распространение мощного фемтосекундного лазерного излучения в таких средах может сопровождаться генерацией суперконтинуума Численное моделирование процесса распространения фемтосекундного лазерного импульса в прозрачных диэлектриках показало, что оно сопровождается существенной трансформацией волнового пакета Наблюдаются такие явления, как пространственно временная самофокусировка, самообострение волнового фронта и расщепление импульса

Практический интерес к исследованию взаимодействия фемтосекундного лазерного излучения с прозрачными твердотельными мишенями обусловлен, прежде всего, высокой степенью локализации областей оптического пробоя и формируемых микромодификаций, что радикально отличается от ситуации, связанной с использованием лазерных импульсов большей длительности С помощью фемтосекундных лазерных импульсов в прозрачных диэлектриках созданы волноводы, дифракционные решетки, волноводные разветвители, модели 3-х мерной оптической памяти

Ключевым параметром при рассмотрении взаимодействия лазерного излучения с веществом является интенсивность лазерного излучения Определение значения интенсивности, достигаемой в объеме прозрачной мишени при жесткой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения, осложняется процессами самовоздействия Значения таких параметров лазерного излучения, как диаметр перетяжки, длительность и форма импульса в объеме мишени могут существенно отличаться от значений на поверхности

мишени и зависят от исходных параметров лазерного импульса и свойств материала мишени В связи с известными сложностями обычно при описании взаимодействия жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с прозрачными твердотельными мишенями указывается значение энергии лазерного импульса и параметры фокусирующей линзы, а интенсивность лазерного излучения в объеме мишени оценивается приближенно, либо определяется из численных экспериментов Таким образом, разработка метода оценки интенсивности жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения в объеме прозрачных твердотельных мишеней является актуальной задачей

Помимо рассмотрения взаимодействия фемтосекундного лазерного излучения с "чистыми" прозрачными диэлектриками в последнее время начинают появляться работы, посвященные взаимодействию лазерного излучения с допированными диэлектриками Допирование прозрачных диэлектриков ионами или наночастицами металлов позволяет изменять их оптические (в том числе нелинейные) свойства Соответственно должны изменяются и процессы, сопровождающие распространение мощного фемтосекундного лазерного излучения в таких средах В частности, обнаружено усиление генерации суперконтинуума в воде, насыщенной наночастицами серебра Одно из основных преимуществ допированных диэлектриков -повышение контрастности лазерно-индуцируемых модификаций Для допирования могут использоваться редкоземельные металлы, благодаря их люминесцентным свойствам

В диссертационной работе рассматриваются процессы нелинейного взаимодействия интенсивного жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с микропористым стеклом, насыщенным металлорганическим соединением европия ЕиРОБ (РСЮ=6,6,7,7,8,8,8-гептофтор-2,2-диметил-3,5-октандионат) Рассмотрено влияние допирования на изменение нелинейно-оптических свойства вещества и особенности наведения лазерно-индуцированных модификаций в таком объекте

Цели и задачи диссертационной работы

Основными целями диссертационной работы являлись

1 Исследование нелинейных процессов взаимодействия мощного жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с кварцевым стеклом и пористым стеклом Уусог

2 Изучение УФ лазерно-индуцированного фоторазложения и люминесценции молекул ЕгБОО и ЕиБОБ, введенных в пористое стекло Уусог

3 Исследование особенностей нелинейного распространения фемтосекундного лазерного излучения в пористом стекле, допированном ЕиРОБ

Научная новизна

1 Исследован режим формирования плазменных каналов под действием жестко сфокусированных (числовая апертура №=0 41) в объем кварцевой мишени фемтосекундных лазерных импульсов (г=200 фс, Л=616 им)

2 Предложена методика определения интенсивности лазерного излучения достигаемой при жесткой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения в объем прозрачной твердотельной мишени

3 Определено характерное время люминесценции молекул ЕиРОО в пористом стекле, которое существенно отличается от времени люминесценции в растворе

4 Обнаружено, что под действием жестко сфокусированного (числовая апертура .№4=0,25) фемтосекундного излучения лазера на Сг (Ъ^егНе (г=140 фс, Л=1,24 мкм, £=400 мкДж) в пористом стекле Уусог, насыщенном ЕиРОО (с~6 1018 см"3) формируются микроканалы диаметром 10 мкм и длинной 1,5 мм обладающие волноводными свойствами Формирование микроканала сопровождается генерацией суперконтинуума, который в чистом пористом стекле при тех же условиях не наблюдается

Практическая ценность

Практическая ценность работы в основном обусловлена возможностью создания с помощью фемтосекундного лазерного излучения протяженных волноводов в объеме допированного европием пористого стекла Другим практическим применением результатов работы является возможность использования фемтосекундных лазерных импульсов для эффективной генерации суперконтинуума при их взаимодействии с допированным пористым стеклом

Защищаемые положения

1 Значение интенсивности в режиме филаментации фемтосекундного лазерного излучения в объеме кварцевой мишени может быть оценено по скорости ионов, аблированных с ее задней поверхности При фокусировке импульса лазера на красителе (2=616 нм, г=200 фс, £=1-6 мкДж) линзой с числовой апертурой .№4=0,47 значение интенсивности в филаменте не зависит от энергии лазерного импульса и составляет приблизительно 1-2 1013 Вт/см

2 Порог пробоя пористого стекла составляет £=0,2±0,05 мкДж и совпадает со значением порога пробоя плотного кварцевого стекла при сопоставимых условиях воздействия излучения лазера на красителе (А.=616 нм, т=200 фс, числовая апертура линзы N4=0,47)

3 Характерное время люминесценции молекул ЕиРОО, возбужденных УФ излучением ХеС1 лазера уменьшается приблизительно в 20 раз при введении их в пористое стекло Уусог и составляет ?/=40 мке

4 Под действием излучения фемтосекундного лазера на Сг Го^егЦе (г=140 фс, Л= 1,24 мкм, £~400 мкДж) сфокусированного линзой с числовой апертурой .№1=0,25 в объем пористого стекла толщиной 1,5 мм и насыщенного молекулами ЕиРСШ формируются микроканалы диаметром 10 мкм и длинной 1,5 мм обладающие волноводными свойствами Формирование микроканала сопровождается развивающейся генерацией суперконтинуума

Апробация работы и публикации

Основные результаты исследований, представленных в диссертации, докладывались на следующих конференциях ЬАТ (Москва, Россия, 2002), ЬАМ-Х (Санкт-Петербург, Россия, 2003), РЬАМЫ (Санкт-Петербург, Россия, 2007)

По теме диссертации опубликовано 3 работы в рецензируемых научных изданиях, 4 тезиса докладов и 2 статьи в трудах конференций

Личный вклад автора

Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором, либо при его непосредственном участии Автором осуществлялось проведение и обработка данных экспериментальных исследований, а также интерпретация полученных результатов

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения Объем работы составляет 93 страниц, включает 42 рисунка Список литературы содержит 78 ссылок

Содержание работы

Во введении дано краткое обоснование темы диссертационной работы, сформулированы цели работы, а также основные защищаемые положения Показана актуальность рассматриваемой в диссертации проблемы, ее научная и практическая значимость

Первая глава содержит литературный обзор, посвященный взаимодействию фемтосекундного лазерного излучения с кварцевым стеклом Рассматриваются вопросы самоканалирования лазерного импульса, генерации суперконтинуума, лазерно-индуцируемого пробоя и формирования микромодификаций в объеме мишени Также в обзоре литературы рассматриваются работы, посвященные лазерно-индуцированным модификациям в объеме допированных диэлектриков

Вторая глава посвящена экспериментальному исследованию нелинейного взаимодействия фемтосекундного лазерного излучения с кварцевым стеклом в условиях жесткой фокусировки лазерных импульсов в

объем мишени. Для этой цели была создана следующая экспериментальная схема (рис.1). Излучение лазера на красителе (А=616 нм, т=200 фс, £-10 мкДж) фокусировалось пластиковой асферической линзой с числовой апертурой Л/А= 0,47 в объем кварцевого стекла. Диаметр перетяжки лазерного пучка, сфокусированного используемой линзой, составлял 1,4 мкм (Р\УНМ), конфокальный параметр - 12 мкм. При взаимодействии лазерных импульсов с указанными выше параметрами с кварцевым стеклом в его объеме формируются плазменные каналы. Свойство лазерной плазмы рассеивать излучение, было использовано при определении ее размера. Наблюдение рассеянного плазмой в объеме мишени излучения проводилось в направлении, перпендикулярном лазерному пучку. Перенос изображения на ПЗС камеру осуществлялся 8х объективом микроскопа с числовой апертурой №4=0,11. ПЗС камера была синхронизована с лазерным импульсом. Для наблюдения рассеяния излучения Не№ лазера на предварительно созданной модификации мишени, пучок Не№ лазера был совмещен с пучком лазера на красителе (см. рис. 1). Разрешение используемой регистрирующей системы определялось

увеличением объектива и размером пикселя ПЗС камеры.

Не№ лазер

Кварцевое стекло

Пироэлектрический измеритель энергии

Рис. 1. Схема экспериментальной установки для наблюдения лазерно-индуцируемой плазмы и остаточных модификаций в объеме кварцевого стекла.

Асферическая

Лазер на

Е— 10 мкДж. т=200 фс, >.=616 нм

Типичная наблюдаемая картина рассеяния на плазме излучения лазера на красителе, так же как и картина рассеяния на модифицированной области излучения НеЫе лазера, представляла собой вытянутую в направлении распространения излучения светлую область (рис. 2а).

Установлено, что длина плазменного канала увеличивается с увеличением энергии лазерного импульса (рис. 26.). Диаметр плазменного канала также возрастает от 7 до 11 нм при увеличении энергии лазерного импульса от 0,5 до 8 мкДж. Также на рисунке представлены зависимости положения начальной и конечной точки плазменного канала от энергии лазерного импульса. Вид зависимостей и значения величин хорошо совпадают с результатами численного эксперимента. Аппроксимация полученной зависимости длины плазменного канала от энергии лазерного импульса проведена с использованием известной формулы:

ln(f;„/Pcr)_ln(£,„/£•„.)

(1),

где P¡„ - мощность лазерного импульса на входе в среду, К- число фотонов необходимых для ионизации вещества мишени, 1тах - максимальная интенсивность лазерного излучения, Ет - энергия лазерного импульса на входе в среду, а Ь„

- коэффициент многофотонного поглощения. Размер области, в которой происходит филаментация, определяется мощностью лазерного импульса Р, уменьшающейся по мере распространения импульса в среде за счет многофотонного поглощения SP/8z~ , а

филамент разрушается, когда мощность импульса становится равной критической мощности самофокусировки Р=Ра-

Определены величины Есг и /3"0/*"1, которые составили 0,23 + 0,05 мкДж и 0,021 ±0,002 мкм"1 соответственно, что соответствует критической мощности самофокусировки Р., = 1,2±0,2 МВт. Полученное значение хорошо согласуется с величиной Рсг = Л2/2л7г0я, =1,3 МВт, рассчитанной для длины волны Х=616 нм и коэффициента нелинейного преломления и, = 3'10~" cm'VBt.

160 120 80 40 0

-40-1

■ длина Ж начало л конец

s

§

1 2 3 4 Ш

Энергия, мкДж

(а)

(б)

Рис. 2. а) - Профильные изображения плазменного канала (сверху) а остаточной модификации (снизу) в квар11евом стекле, б) - зависимость длины и положения плазменного канала от энергии лазерного импульса (отрицательное положение начальной точки плазменного канала соответствует ее смещению к передней поверхности мишени).

Далее во второй главе обсуждается предложенный нами метод определения интенсивности лазерного излучения в объеме прозрачной твердотельной мишени, основанный на определении скорости ионов лазерной

плазмы. Очевидно, что параметры лазерной плазмы в объеме (так же как и на поверхности) мишени зависят от лазерного излучения. Поскольку для лазерной плазмы в объеме прозрачных твердотельных мишеней исследований, связывающих свойства лазерной плазмы с параметрами лазерного излучения, не проводилось, мы воспользуемся результатами, полученными для плазмы на поверхности мишени. Скорость ионов лазерной плазмы вылетающих с поверхности мишени, V, определяется энергией тепловых электронов плазмы Те, которая в свою очередь зависит от интенсивности лазерного излучения /, V, ~ Те"2 ~ I2'9.

Удобным способом измерения скорости ионов являются времяпролетные измерения. В случае, когда плазменные каналы выходят на заднюю грань мишени, можно адаптировать этот метод для определения скорости ионов, вылетающих из плазменного канала. В ходе экспериментов было обнаружено, что при фокусировке лазерного пучка вблизи задней грани мишени, начиная с заглубления точки фокуса на расстоянии 50 мкм от задней поверхности мишени, плазменные каналы, вызванные неослабленным лазерным импульсом (£=10 мкДж), выходят на заднюю поверхность мишени.

Времяпролетные измерения скорости ионов были проведены с использованием следующей экспериментальной установки (рис. 3). Пластинка кварцевого стекла была установлена как входное окно вакуумной камеры, откачанной до давления /?=2,5-10"? торр. Лазерное излучение фокусировалось вблизи внутренней поверхности стеклянной пластины. Вылетающие из плазменного канала ионы регистрировались с помощью микроканальная пластина (МКП).

Калибровка Лазер на красителе Л5с-10 мкДж.

Лазер на красителе

Е~|0 мкДж. т=200 фс, >.=616 ни

1 {оиы Вакуумная камера

Рис. 3. Схема экспериментальной установки для времяпролетного измерения скорости ионов, вылетающих из плазменного канала с задней поверхности мишени.

Определение зависимости между скоростью ионов и интенсивностью лазерного излучения осуществлялось с помощью калибровочных измерений Для этого лазерное излучение фокусировалось на внутреннюю поверхность мишени безаберрационным объективом с фокусным расстоянием 6 см под углом 45° к нормали в пятно 3x4 мкм2 Интенсивность излучения при этом определяется из отношения энергия лазерного импульса £=10 мкДж к длительности импульса г =200 фс и площади лазерного пятна ЯёЮ'7 см2 и составляет 7 = 4 1014 Вт/см2 Изменение интенсивности лазерного излучения на поверхности мишени достигалось с помощью нейтральных светофильтров Скорость ионов, образующихся на поверхности мишени в результате лазерного воздействия, определялась с помощью время-пролетных измерений Таким образом была получена зависимость скорости ионов от интенсивности лазерного излучения, которая неплохо аппроксимируется функцией V, = (159 ±3) /2"

В ходе экспериментов по определению скорости ионов вылетающих из плазменного канала, были измерены скорости ионов плазмы при различных заглублениях фокальной точки Было обнаружено, что скорость ионов плазмы, а следовательно и интенсивность лазерного излучения в филаменте, практически не зависят от энергии лазерного импульса При этом скорость ионов определяемая в начале филамента 1,5±0,1 105 м/с, выше, чем, определяемая в конце 1,35±0,04 105 м/с Согласно калибровочной зависимости таким скоростям ионов соответствует интенсивность лазерного излучения 2,4±0,8 1013 Вт/см2 и 1,5±0,2 1013 Вт/см2 соответственно

В третьей главе рассматриваются методы изготовления образцов пористого стекла, насыщенного редкоземельными ионами, а также спектральные, фотохимические и люминесцентные свойства полученных образцов В качестве матрицы было использовано нанопористое стекло Уусог, свойства и состав которого приведены в таблице 1

пористого стекла Уусог_

Состав пористого стекла

Уусог__

5Ю2 [963 %

В203 2 95 %

Ыа20 1)~04 %

АЬОз + ггОд |072%

Допирование осуществлялось путем заполнения пористого образца раствором, содержащим необходимую примесь В качестве растворителя

Таблица 1 Состав и

Свойства пористого стекла Уусог

Диаметр пор 4±1 нм

Коэффициент преломления п=1 33

Объем пор 28%

Плотность 1 5 г/см3

использовались сверхкритический (СК) СОг и этанол В чистом виде редкоземельные металлы не растворимы, поэтому для введения в поры были использованы их координационные соединения ЕиРСЮз и ЕгРОПЬ

За счет карбоксильной группы СО, лиганд БОБ обладает полосой поглощения в ультрафиолетовой области с максимумом на длине волны Я~305 нм Структурная формула и схема возбужденных уровней молекулы ЕиРОО представлены на рис 4 и рис 5 соответственно Лиганду соответствуют синглетный и триплетный Т1 уровни, европию уровни Г оболочки Также для молекулы ЕиРОБ характерен уровень переноса заряда с лиганда на металл (ПЗЛМ), эта полоса обладает малой интенсивностью и не различается на спектре поглощения Данное обстоятельство приводит к расхождениям в определении положения этого уровня Возбуждение уровня переноса заряда может протекать напрямую 80—>ПЗЛМ, либо с триплетного уровня Т,—>ПЗЛМ

Под действием УФ излучения молекула ЕиРОО (также как и ЕгРОЭ) фоторазлагается и люминесцирует Лиганд поглощает излучение УФ диапазона и переходит в первое возбужденное синглетное состояние (переход 80—»БО, из которого благодаря интеркомбинационной конверсии переходит в триплетное состояние (переход Б,—>Т]) Далее происходит перенос энергии на возбужденное состояние 5Э] иона европия, колебательная релаксация на 5Б0 уровень и последующая люминесценции в красной области спектра (переходы 5Во—где 6) (см рис 5) Кроме переходов, приводящих к

высвечиванию люминесценции Ей, с относительно большой вероятностью происходит безызлучательная релаксация уровней Т) и 5Б0 , а также обратный перенос энергии от иона Ей к лиганду

Ср2Ср£СРд

С(СН3)3

Лиганд

35000 3000025000 20000 150001000050000

Ей

3+

ПЗЛМ

О.

Рис 4 Структурная формула молекулы ЕиРОО

Рис 5 Схема возбужденных уровней молекулы ЕиРОО

Для исследования фотохимии и фотолюминесценции молекул ЕгБОО в матрице пористого стекла было использовано излучение эксимерного лазера на

ХеС1 с длиной волны 308 нм (32468 см"), попадающее практически в центр полосы поглощения лиганда О фоторазложении молекул ЕгРСЮ под действием лазерного излучения мы судили по уменьшению полосы поглощения лиганда (рис 6а) Интенсивность лазерного излучения, падающего на образец варьировалась в диапазоне 105-107 Вт/см2 Концентрация ЕгРСЮ в образцах, используемых при исследовании фоторазложения, составляла с=2 Ю17 см'3, образцы насыщались в СК ССЬ

На рис 66 представлено уменьшение числа молекул ЕгРСЮ в процессе облучения образцов при различных интенсивностях лазерного излучения При нормировке результатов предполагалось, что начальная концентрация молекул ЕгРСЮ в пористом стекле является 100 %, а отсутствие пика поглощения лиганда соответствует нулевой концентрации исходных молекул Как видно из рисунка при интенсивности излучения ~107 Вт/см2 фотолиз протекает эффективнее, чем при интенсивностях ~10 и ~105 Вт/см2, для которых графики зависимостей практически совпадают Объяснить наблюдаемое различие в скоростях фотолиза можно с точки зрения теории последовательного двухступенчатого поглощения, согласно которой молекула в возбужденном состоянии может поглотить дополнительный квант лазерного излучения и перейти в состояние с большей энергией Количество молекул, возбуждаемых лазерным излучением через последовательное поглощение пропорционально ~12 Таким образом, если реакция фотораспада более вероятно протекает с высокоэнергетического состояния, то квантовый выход реакции пропорционален I2 Максимальный квантовый выход фоторазложения составил 7=4 10"3

04— 240

-до облучешш

-- 1=1,4*107 Вт/см2 1=1,3*Ю6 Вт/см2 -1=1,6*105 Вт/смг

100 80 60 40 20

**

260 280 300 320 340 360 380 Длина волны,им

1=1,4*10 Вт/см 1=1,3*106Вт/смг 1=1,6*105 Вт/см2

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Доза облучения, Дж

1,2

(а) (б)

Рис б а) - Изменение спектра поглощения пористого стекла, насыщенного ЕгРСЮ, при лазерном облучении, б) - зависимость распада молекул ЕгРОй в пористом стекле от суммарной энергии лазерных импульсов, падающих на образец

Для измерения кинетики и оценки квантового выхода люминесценции EuFOD, введенного в пористое стекло, лазерное излучение с энергией импульса 1 мДж и длительностью импульса 50 не фокусировалось на поверхность мишени idK, чю iijioiHocib лазерного излучения составляла 3 1U" Дж/см" Люминесценция регистрировалась с помощью фотодиода ФД-24К, который располагался перпендикулярно направлению лазерного излучения вплотную к боковой поверхности мишени Между боковой поверхностью мишени и фотодиодом помещался светофильтр КС 11 толщиной 5 мм блокирующий рассеянное пористой мишенью УФ излучение Сигнал с фотодиода подавался на осциллограф Tektronix TDS-1012

Сигнал фотолюминесценции EuFOD в пористом стекле, представлен на Рис 7 Из рисунка видно, что сигнал достигает максимума в течение приблизительно 30 мке после лазерного импульса и затем более медленно спадает Время изменения сигнала сопоставимо с характерным временем аппаратной функции фотодиода, которая оказывает существенное влияние на вид экспериментальной зависимости Истинная кинетика фотолюминесценции EuFOD в пористом стекле, описывается экспоненциальной функцией х = х0 ехр(-(It,) с характерным временем фотолюминесценции t, В этом случае

наблюдаемый сигнал с фотодиода может быть представлен в виде t

.И') =j*o expi-t'/f,) g0 exp(-(t-t')l f)dl' = const (exp(-tIt,)-exp(-t/r)), (2), о

где т - постоянная времени фотодиода, равная 20 мке Аппроксимируя полученную экспериментальную зависимость формулой (2) получим /,=40±0 3 мке Как видно из Рис 7 график рассчитанной функции хорошо совпадает с экспериментальной зависимостью

Рис 7 Сигнал с фотодиода ФД-24К, по пученный при измерении кинетики люминесценции ЕиРОй, ишрегнированного в пористое стекло, под действием УФ лазерного изчучения

Наблюдаемый в эксперименте экспоненциальный вид динамики люминесценции ЕиРОО в пористом стекле аналогичен наблюдаемому ранее для порошкообразного, а также растворенного в разного рода растворителях ЕиРОО Однако характерное время (/,~40 мкс) люминесценции ЕиРОЭ, введенного в пористое стекло, оказалось существенно меньше, чем в растворах или в порошке Время убывания сигнала до уровня 1/е, полученное в различных работах, варьируется от 0,15 до 0,89 мс в зависимости от растворителя и составляет 0,62 мс для сухого вещества при возбуждении люминесценции на длине волны 337 нм (29674 см"1)

Увеличение скорости убывания сигнала обычно связывают с увеличением доли безызлучательной релаксации уровня 5О0 Для ЕиРОО характерны следующие каналы безызлучательной релаксации

• передача энергии на колебательные уровни групп ОН, расположенных вблизи иона Ей,

• безызлучательная релаксация с переносом заряда с лиганда на металл,

• обратный перенос энергии на триплетный уровень лиганда

Для молекул ЕиРОО, введенных в пористое стекло, возможно увеличение числа групп ОН вблизи иона европия, за счет взаимодействия молекулы со стенками поры, которые при нахождении стекла Уусог в воздушной атмосфере «покрыты» монослоем групп ОН

Безызлучательная релаксация с переносом заряда с лиганда на металл, а также обратный перенос энергии возбуждения на триплетный уровень лиганда зависят от температуры Оценим повышение температуры пористого стекла вследствие нагрева лазерным излучением по формуле

ДГ = — =-- гюград, (3),

ст 015Дж/г гряд 135 10 г

где Е - поглощенная энергия лазерного импульса,

с = 0 18кал / г град = 0 75 Дж / г град - теплоемкость пористого стекла, ш = 5 А/ р -

масса пористого стекла, поглощающего лазерное излучение, ^ = 0 0Зсм2 -

площадь лазерного пятна, А1 = 3 10~3 см - толщина приповерхностного слоя, в

котором происходит поглощение лазерного импульса, р = \ 5г/см' - плотность

пористого стекла Согласно литературным данным, повышение температуры на

10 градусов приводит к уменьшению характерного времени люминесценции на

20 мкс Таким образом, температурное тушение не может объяснить столь

быстрого затухания сигнала люминесценции ЕиРОО в пористом стекле Однако

нельзя исключать, что при нахождении молекулы в поре уровень переноса

заряда и триплетный уровень лиганда смещаются так, что безызлучательная

релаксация протекает более эффективно

Четвертая глава посвящена экспериментальному исследованию

нелинейного взаимодействия мощного фемтосекундного лазерного излучения с

пористым стеклом, допированным молекулами ЕиРОО

Оценка влияния пористой структуры на взаимодействие мощного фемтосекундного лазерного излучения с допированным пористым стеклом, была проведена посредством сравнения порогов пробоя для не допированного пористого стекла и кварцевого стекла В условиях жесткой фокусировки лазерного излучения, из-за рассмотренных выше сложностей точного определения интенсивности лазерного излучения, под порогом пробоя обычно полагают значение энергии лазерного импульса, выше которого регистрируется оптический пробой Определение порога пробоя в прозрачном пористом материале обычно проводится путем измерения зависимости величины прошедшей через образец энергии от падающей, пробой мишени сопровождается резким уменьшением пропускания

Рассеяние излучения на пористой структуре может ограничить значение интенсивности, достигаемой в точке фокуса в объеме пористого стекла, и привести к увеличению величины энергии лазерного импульса, при которой достигается пробой мишени Кроме того, в пористых мишенях возможно увеличение локального поля в порах Такое увеличение локальной интенсивности поля может привести к снижению порога пробоя пористого стекла по сравнению с кварцевым Оценки, проведенные в диссертационной работе показывают, что в пористом стекле Уусог локальная интенсивности поля световой волны увеличивается в 1,5 раза

В нашем случае, в условиях жесткой фокусировки фемтосекундного лазерного излучения в объем пористого стекла, уменьшение пропускания наблюдалось при энергии лазерного импульса Е=0,2 мкДж Пробой кварцевого стекла был зафиксирован при таком же значении энергии импульса Следовательно, можно сделать вывод, что в условиях эксперимента локальное усиление поля в порах компенсируется рассеянием лазерного излучения на пористой структуре

Кроме того, взаимодействие мощного лазерного излучения с пористым стеклом, допированным ЕиРОБ, определяется нелинейными свойствами вводимой в поры молекулы Определение коэффициента нелинейного преломления л, пористого стекла, допированного ЕиРОО, осуществлялось на основании измерения уширения спектра лазерного импульса, возникающего в результате процесса фазовой самомодуляции (ФСМ) Ширина спектра лазерного импульса, испытавшего ФСМ, определяется значением л, и может быть выражена формулой

где Дй)„ и Да; - среднеквадратичные ширины спектров лазерного импульса до и после распространения в мишени, к - волновое число, I - интенсивность лазерного излучения и 1 - длина среды

Для регистрации уширения спектров лазерного импульса в условиях ФСМ при распространении в мишени была использована следующая

(4),

экспериментальная установка Излучение лазера на Cr forstente (т=140 фс, Л= 1,24 мкм, Е=40 мкДж) фокусировалось линзой с фокусным расстоянием F= 63 см и направлялось на кристалл LBO толщиной 5 мм для преобразования во вторую гармонику После преобразования лазерное излучение фокусировалось в пористое стекло насыщенное EuFOD Основное излучение блокировалось фильтром СЗС-25 Излучение на выходе из мишени собиралось линзой, ослаблялось нейтральными светофильтрами и направлялось на волоконный спектрометр Solar ТИ Каждый полученный спектр усреднялся по 7 лазерным импульсам Концентрация EuFOD в пористом стекле составляла с=6 1018 см"3, насыщение осуществлялось в спиртовом растворе

Было обнаружено, что спектры лазерных импульсов после распространения в пористом стекле, насыщенном EuFOD, и чистом пористом стекле уширены относительно исходного При этом ширина спектра лазерного импульса (FWHM) в допированном стекле (Л/_:;t~ 16 нм) больше, чем в чистом ( АЯРС = 11 нм) Кроме того, спектр импульса на выходе из допированного пористого стекла смещен в красную область Несимметричное относительно центральной частоты исходного импульса смещение частоты характерно для сред с релаксирующей нелинейностью

Поскольку интенсивности лазерного излучения и толщина образцов были одинаковы для обоих образцов, то, исходя из формулы (4) было определено отношение коэффициентов нелинейного преломления для допированного EuFOD „2ге+&™° и чистого пористого стекла щ'1 np2a*EuF0DIn¡° = 1,6 Полагая, что нелинейное преломление для чистого пористого стекла совпадает с нелинейным преломлением для кварцевого стекла «f' = n¡'"1 =3 10'" см2/Вт, получим nK*cuFoo = 48 10-i6 CM2/gT дЛЯ пористого стекла, допированного EuFOD

Двухфотонное поглощение спиртового раствора (с=5 10'9 см"3) EuFOD, определенное на основании зависимости коэффициента пропускания образца от интенсивности лазерного излучения, составило /? = 7±3 10"" см/Вт2 на длине волны /1=0,62 мкм

Исследование воздействия мощного фемтосекундного лазерного излучения на пористое стекло, насыщенное EuFOD, осуществлялся с помощью фемтосекундного лазера на Cr forstente (г=140 фс, Л-1,24 мкм, £=400 мкДж) Излучение лазера фокусировалось в объем пористого стекла, насыщенного EuFOD, линзой с фокусным расстоянием Р=3 см и числовой апертурой №4=0,25 В эксперименте использовались образцы допированного EuFOD (концентрация EuFOD составляла с=6 1018 см"3) и чистого пористого стекла Необходимо отметить, что мощность лазерного импульса составляла Р~Ъ ГВт и существенно превышала критическую мощность самофокусировки в допированном пористом стекле Рсг=Х2/2ттоП2-4 МВт

Структура модификаций в объеме мишени, вызванных лазерным облучением образца, была исследована с помощью микроскопа Micros МС с

объективом 40х №4=0,65. При однократном облучении одной точки пористого стекла, насыщенного ЕиРСЮ, в объеме мишени наблюдались модификации поверхности диаметром 4 мкм (рис. 8а). При многократном облучении (-500 импульсов) одной точки мишени были обнаружены ровные четкие каналы, проходящие через всю мишень толщиной /=1,5 мм. Диаметр каналов на поверхности составляет приблизительно с/= 12 мкм (рис. 86,в). Изображение начальной точки канала, полученного при многоимпульсном облучении, с помощью сканирующего электронного микроскопа (аналогичное рис. 86) представлено на рисунке 8 г.

Рис. 8. а) - Фотография лазерно-индуцированных модификаций поверхности допированного пористого стекла, вызванных одним лазерным импульсом, б) -500 лазерными импульсами, в) - фотография профиля модифицированной области, инициируемой 500 лазерными импульсами, г) - изображение лазерно-индуцируемой модификации поверхности вызванной 500 лазерными импульсами, полученное с помощью сканирующего электронного микроскопа.

Полученные каналы обладают волноводньши свойствами, Излучение НеКе лазера (А=632 нм) распространяется в полученном канале в волноводном режиме (рис. 9). Расходимость лазерного излучения на выходе из волновода составляет 1/60.

Рис. 9. Фотография пучка НеЫе лазера после распространения в лазерно-индуцированном канале.

Одновременно с формированием микроканала в допированном пористом стекле наблюдается генерация суперконтинуума. В экспериментах генерация суперконтинуума наблюдалась не сразу, а возникала постепенно по мере последовательного облучения одной точки мишени. В течение первых 10 импульсов на выходе из мишени наблюдалось голубое свечение (рис. 10а). На этом рисунке так же представлены линии излучательных переходов ионов ЕиГГ и Еи1 и отмечено положение третьей гармоники Сг.'ймФегке лазера. Как видно из рисунка, наблюдаемое в эксперименте свечение является суперпозицией люминесценции ионов Еи11 и Еи1 и третьей гармоники. Спектр, регистрируемый на выходе из чистого пористого стекла, более узкий и, является третьей гармоникой основного излучения (см. рис. 10а. По мере облучения одной точки мишени в спектре излучения на выходе из допированной мишени появляется суперконтинуум (рис. 106). При этом в чистом пористом стекле при тех же условиях облучения суперконтинуум не наблюдался.

В спектрах суперконтинуума, генерируемого в кварцевом стекле или других прозрачных мишенях сигнал постепенно спадает по мере удаления от длины волны лазерного излучения. Спад спектральной мощности, наблюдаемый в наших экспериментах, более медленный, подобный вид сигнала характерен скорее для суперконтинуума, генерируемого в микроструктурированных волокнах. Кроме того, в спектре суперконтинуума отчетливо видна широкая полоса с максимумом на длине волны 450 нм. Наличие этой полосы может быть связано с люминесценцией кислород-дефицитных центров в стекле. Мы полагаем, что при мощном лазерном воздействии на пористое стекло формируются такие центры люминесценции, что и приводит к наблюдаемым особенностям суперконтинуума. Эти особенности суперконтинуума, однако, требуют дополнительного исследования.

Рас 10 Сигнал спектрометра на выходе кз пористого стекла, доппрованного ЕиРОО (сплошная линия) сверху - набчюдаемый в начаче облучения (квадратными маркерами указаны линии излучения ионов европия), снизу -наблюдаемый после облучения одной точки мишени ~500 лазерными импульсами Сигнал спектрометра на выходе из чистого пористого стекла отображен пунктирной линией

Наблюдаемый эффект генерации суперконтинуума в пористом стекле, допированном ЕиРОО, связан с формированием нитевидных модификаций При распространении излучения в канале увеличивается длина взаимодействия лазерного импульса с мишенью, и как следствие повышается эффективность генерации суперконтинуума Такой механизм генерации континуума подтверждается и тем, что сверхуширение спектра наблюдается не сразу, а по мере облучения одной точки мишени

Микроканал, по нашим предположениям, формируется следующим образом Под действием первого лазерного импульса формируется приповерхностная модификация показателя преломления мишени, обладающая волноводными свойствами Так что следующий лазерный импульс распространяется в наведенном волноводе и модифицирует мишень уже в объеме Таким образом, волновод постепенно «прорастает» от передней до задней грани мишени

В Заключении перечислены основные результаты и выводы, полученные в диссертационной работе

• Создана экспериментальная схема для исследования процесса нелинейного взаимодействия низкоэнергетических (£'<10 мкДж) фемтосекундных (т=200 фс) импульсов лазера на красителе (1=616 нм) в

условиях жесткой фокусировки (Л/Л =0,47) лазерного излучения в объем прозрачной твердотельной мишени

• Установлено, что под действием лазерного импульса с энергией выше Е>0,2 мкДж в мишени формируется нитевидный плазменный канал В диапазоне энергий 0,2-5 мкДж длина и ширина плазменного канала, индуцируемого в объеме кварцевого стекла фемтосекундным лазерным импульсом, растет при увеличении энергии лазерного импульса

• Предложена методика, позволяющая на основании измерения скорости лазерно-индуцированных ионов в результате выхода плазменного канала на заднюю поверхность твердотельной мишени оценивать интенсивность лазерного излучения в объеме прозрачной мишени Установлено, что в диапазоне энергии лазерного импульса от 1 до 6 мкДж величина интенсивности не зависит от энергии лазерного импульса и составляет 2,4±0,8 1013 Вт/см2

• Установлено, что порог пробоя микропористого стекла Уусог (объем пор -28 %, диаметр пор - 4 нм) в условиях жесткой фокусировки излучения фемтосекундного лазера на красителе совпадает со значением порога пробоя плотного кварцевого стекла в тех же условиях и его значение равно £=0,2±0,05 мкДж

• Изучены фотолюминесценция и фоторазложение молекул ЕгБСЮ и ЕиРОБ, введенных в микропористое стекло Уусог, возникающие под действием УФ излучения эксимерных лазеров на ХеС1 (Д=308 нм, г=50 не) и КгР (2=248 нм, г=10 не) Установлено что фоторазложение молекул ЕгРСЮ в пористом стекле более эффективно при длине волны облучения 308 нм, чем при 248 нм При увеличении интенсивности лазерного излучения квантовый выход фоторазложения усиливается Максимальный квантовый выход составил у= 4 10°

• Обнаружено, что характерное время люминесценции для молекул ЕиРОБ в порах 1, =40 мке оказалось значительно меньше, чем для молекул в растворах (,=150-890 мке Оценен квантовый выход люминесценции ЕиРОО к =4 Ю-4

• Измерен коэффициент нелинейного преломления пористого стекла, допированного ЕиРОО (с~6 1018 см"3), который для излучения на длине волны второй гармоники лазера на Сг Го^егйе составил величину п2 = 5 + 1 10"16 см/Вт2

• Под действием фемтосекундного излучения лазера на Сг Го^егЦе (г=140 фс, Х.= 1,24 мкм, Е=400 мкДж), при фокусировке лазерного импульса линзой с числовой апертурой ЫА=0,25 в пористом стекле Уусог, насыщенном ЕиРОЭ (с~6 Ю'8 см"3), формируются микроканалы диаметром 10 мкм и длинной 1,5 мм обладающие волноводными свойствами Формирование микроканала сопровождается генерацией суперконтинуума, который в чистом пористом стекле при таких же условиях не наблюдается

Список работ, опубликованных но теме диссертации

1 Chutko Е А , Gordienko V М , Mikheev Р М , Savelev А В , Shashkov А А , Volkov R V "Microstructunng and ablation of the targets by femtosecond laser lduiaiion", Book of ADsiracts of ll Intern Conf Laser Physics Workshop 2002, p 257

2 Chutko E A , Gordienko V M , Kmllov В A , Lachko I M , Magnitskn S A , Savel'ev А В , Shashkov A A and Volkov R V , "Self-channeling of femtosecond visible laser pulse with microjoule energy and micromodification in transparent target", SPIE Proc, 5121 126-133 (2003)

3 Chutko E A , Gordienko V M , Kmllov В A , Magnitskn S A, Mikheev P M , Savel'ev А В , Shashkov A A and Volkov R V, "Ablation and microstructunng of the targets by ultrashort laser radiation", Laser Physics, 13(7), 1-6 (2003)

4 Chutko E A, Tsypina S I, Gordienko V M , Shashkov A A, Bagratashvili V N , "Laser photolysis of Er organometalics impregnated with supercritical C02 into nanoporous glass", Book of Abstracts of 10 Intern Conf Laser Assisted Microtechnology 2003, p 25

5 Chutko E A, Tsypina SI, Svindova A A, Bagratashvili V N "Laser photolysis of Er organometalics impregnated into Vycor glass with supercritical C02",SPIE Proc , 5399 115-120 (2004)

6 Баграташвили В H , Волков Р В , Гордиенко В М , Макаров И А , Цыпина С И, Чутко Е А, Шашков А А "Фемтосекундный пробой в пористом и кварцевом стекле в условиях острой фокусировки лазерного излучения " Вестник МГУ Серия 3 Физика Астрономия, 6 33-36 (2006)

7 Chutko ЕА, Bagratashvili V N, Gordienko VM, Djidjoev MS " B-diketonate of europium (EuFOD3) confined in microporous glass UV laser induced luminescence kinetics and quantum yield", Book of Abstracts of Intern Conf Fundamentals of Laser Assisted Micro- and Nanotechnologies 2007, p 110

8 Chutko E A, Bagratashvili V N, Gordienko V M, Makarov IA "Supercontinuum generation and micromodifications m porous glass doped with EuFOD3 induced by femtosecond Cr forstente laser", Book of Abstracts of Intern Conf Fundamentals of Laser Assisted Micro- and Nanotechnologies 2007, p 31

9 Bagratashvili V N , Chutko E A , Gordienko V M , Makarov IA , Timofeev M A "Femtosecond Cr forstente laser induced formation of waveguides and generation of supercontinuum m Eu doped nanoporous glass", Laser Physics Letters, 5(9) 671-675 (2008)

Тираж 100 экз Заказ № Т-000

Отпечатано в типографии «КДУ» Тел /факс (495) 939-57-32 E-mail press@kdu ru

4

Глава 1. Обзор литературы.

1.1. Жесткая фокусировка фемтосекундного лазерного излучения в объем прозрачных мишеней, влияние аберраций.

1.2. Взаимодействие мощного лазерного излучения с кварцевым стеклом.

1.3. Лазерное микромодифицирование прозрачных диэлектриков.

1.4. Лазерное микромодифицирование допированных диэлектриков.

Актуальность темы

Процессы, происходящие в прозрачных твердотельных средах при воздействии на них жестко сфокусированного фемтосекуидного лазерного излучения с интенсивностью, превышающей порог плазмообразования вещества (~1013 Вт/см2), в настоящее время активно исследуются в различных аспектах. В зависимости от степени фокусировки лазерного излучения распространение лазерного импульса в прозрачной мишени протекает в различных режимах. При значении числовой апертуры Л64—1 высокая локализация лазерного излучения позволяет достичь экстремальных состояний температуры 7М05 К и давления /,= 1013 Па в объеме мишени уже при суб-микроджоульном уровне энергии [1].

В условиях, когда мощность лазерного импульса превышает критическую мощность самофокусировки Рсг и значение числовой апертуры фокусирующей линзы составляет менее 0,5, ключевую роль в процессе распространения мощного лазерного излучения в прозрачной конденсированной среде играет баланс между самофокусировкой и дефокусировкой на лазерно-индуцированной плазме, что приводит к формированию режима самоканалирования [2]. Распространение мощного фемтосекуидного лазерного излучения в таких средах может сопровождаться генерацией суперконтинуума [3,4]. Численное моделирование процесса распространения фемтосекуидного лазерного импульса в прозрачных диэлектриках показало, что оно сопровождается существенной трансформацией волнового пакета [5]. Наблюдаются такие явления, как пространственно временная самофокусировка, самообострение волнового фронта [6] и расщепление импульса [7].

Практический интерес к исследованию взаимодействия фемтосекуидного лазерного излучения с прозрачными твердотельными мишенями обусловлен, прежде всего, высокой степенью локализации областей оптического пробоя и формируемых микромодификаций, что радикально отличается от ситуации, связанной с использованием лазерных имиульсов большей длительности [8]. С помощью фемтосекундных лазерных импульсов в прозрачных диэлектриках созданы волноводы [9], дифракционные решетки [10], волноводные разветвители [11], модели 3-х мерной оптической памяти [12].

Ключевым параметром при рассмотрении взаимодействия лазерного излучеиия с веществом является интенсивность лазерного излучения. Определение значения интенсивности, достигаемой в объеме прозрачной мишени при жесткой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения, осложняется процессами самовоздействия. Значения таких параметров лазерного излучения, как диаметр перетяжки, длительность и форма импульса в объеме мишени могут существенно отличаться от значений на поверхности мишени и зависят от исходных параметров лазерного импульса и свойств материала мишени. В связи с известными сложностями обычно при описании взаимодействия жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с прозрачными твердотельными мишенями указывается значение энергии лазерного импульса и параметры фокусирующей линзы [4,5], а интенсивность лазерного излучения в объеме мишепи оценивается приближенно, либо определяется из численных экспериментов. Таким образом, разработка метода оценки интенсивности жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения в объеме прозрачных твердотельных мишеней является актуальной задачей.

Помимо рассмотрения взаимодействия фемтосекундного лазерного излучения с "чистыми" прозрачными диэлектриками в последнее время начинают появляться работы, посвященные взаимодействию лазерного излучения с допированными диэлектриками [13]. Допирование прозрачных диэлектриков ионами или наночастицами металлов позволяет изменять их оптические (в том числе нелинейные [14]) свойства. Соответственно должны изменяться и процессы, сопровождающие распространение мощного фемтосекундного лазерного излучения в таких средах. В частности, обнаружено усиление генерации суперконтинуума в воде, насыщенной наночастицами серебра [15]. Одно из основных преимуществ допированных диэлектриков - повышение контрастности лазерно-индуцирусмых модификаций [16]. Для допирования могут использоваться редкоземельные металлы, благодаря их люминесцентным свойствам.

В диссертационной работе рассматриваются процессы нелинейного взаимодействия интенсивного жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с микропористым стеклом, насыщенным металлорганическим соединением европия ЕиГСЮ (РОВ=б,б.7.7,8,8,8-гептофтор-2,2-диметил-3,5-октандионат). Рассмотрено влияние допирования на изменение нелинейно-оптических свойств вещества и особенности наведения лазерно-индуцированных модификаций в таком объекте.

Цели работы

1. Исследование нелинейных процессов взаимодействия мощного жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с кварцевым стеклом и пористым стеклом Уусог.

2. Изучение УФ лазерно-индуцированного фоторазложения и люминесценции молекул ЕгКСЮ и ЕиРСЮ, введенных в пористое стекло Уусог.

3. Исследование особенностей нелинейного распространения фемтосекундного лазерного излучения в пористом стекле, допированном ЕиРСЮ.

Научная новизна

1. Исследован режим формирования плазменных каналов под действием жестко сфокусированных (числовая апертура уУ/1=0,47) в объем кварцевой мишени фемтосекундных лазерных импульсов (1=200 фс, 1=616 нм).

2. Предложена методика определения интенсивности лазерного излучения, достигаемой при жесткой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения в объем прозрачной твердотельной мишени.

3. Определено характерное время люминесценции молекул ЕиРСЮ в пористом стекле, которое существенно отличается от времени люминесценции в растворе.

4. Обнаружено, что под действием жестко сфокусированного (числовая апертура №4=0,25) фемтосекундного излучения лазера на Спйн^егйе (г=140 фс, 1=1,24 мкм,

1 О 1

-400 мкДж) в пористом стекле Уусог, насыщенном ЕиРОБ (с~6-10 см") формируются микроканалы диаметром 10 мкм и длиной 1,5 мм, обладающие волноводными свойствами. Формирование микроканала сопровождается генерацией суперконтинуума, который в чистом пористом стекле при тех же условиях не наблюдается.

Практическая ценность

Практическая ценность работы в основном обусловлена возможностью создания с помощью фемтосекундного лазерного излучения протяженных волноводов в объеме допированного европием пористого стекла. Другим практическим применением результатов работы является возможность использования фемтосекундных лазерных импульсов для эффективной генерации суперконтинуума при их взаимодействии с допированным пористым стеклом.

Личный вклад

Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором либо при его непосредственном участии. Автором осуществлялось проведение и обработка данных экспериментальных исследований, а также интерпретация полученных результатов.

Защищаемые положения

1. Значение интенсивности в режиме филаментации фемтосекундного лазерного излучения в объеме кварцевой мишени может быть оценено по скорости ионов, аблированных с ее задней поверхности. При фокусировке импульса лазера на красителе (2=616 пм, г=200 фс, £'=1-6 мкДж) линзой с числовой апертурой 7У4=0,47 значение интенсивности в филаменте не зависит от энергии лазерного импульса и и 2 составляет приблизительно/~2-10 Вт/см .

2. Порог пробоя пористого стекла составляет РГ=0,2±0,05 мкДж и совпадает со значением порога пробоя плотного кварцевого стекла при сопоставимых условиях воздействия излучения лазера на красителе (Л.=616 нм, т=200 фс, числовая апертура линзы ЫА=0,4 7).

3. Характерное время люминесценции молекул ЕиРОБ, возбужденных УФ излучением ХеС1 лазера, уменьшается приблизительно в 20 раз при введении их в пористое стекло Уусог и составляет //=40 мкс.

4. Под действием излучения фемтосекундного лазера на Спйэ^егке (г=140 фс, /1=1,24 мкм, £'~400 мкДж), сфокусированного линзой с числовой апертурой Л//4=0,25 в объем пористого стекла толщиной 1,5 мм и насыщенного молекулами ЕиРОБ, формируются микроканалы диаметром 10 мкм и длинной 1,5 мм, обладающие волноводными свойствами. Формирование микроканала сопровождается развивающейся генерацией суперконтинуума.

Апробация работы и публикации

Основные результаты исследований, представленных в диссертации, докладывались на следующих конференциях: ЬАТ (Москва, Россия, 2002), ЬАМ-Х (Санкт-Петербург, Россия, 2003), РЬАМИ (Санкт-Петербург, Россия, 2007).

По теме диссертации опубликовано 3 работы в рецензируемых научных изданиях, 4 тезиса докладов и 2 статьи в трудах конференций.

Краткое содержание диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Объем работы составляет 93 страницы, включает 42 рисунка. Список литературы содержит 78 ссылок.

Основные результаты главы 4 опубликованы в работах:

Баграташвили В.Н., Волков Р.В., Гордиенко В.М., Макаров И.А., Цыпина С.И., Чутко Е.А., Шашков А.А. "Фемтосекундный пробой в пористом и кварцевом стекле в условиях острой фокусировки лазерного излучения " Вестник МГУ. Серия 3. Физика. Астрономия, 6 33-36 (2006);

Bagratashvili V.N., Chutko Е.А., Gordienko V.M., Makarov I.A., Timofeev M.A. "Femtosecond Cr:forsterite laser induced formation of waveguides and génération of supercontinuum in Eu doped nanoporous glass", Laser Physics Letters, 5(9) 671-675 (2008).

Заключение

• Создана экспериментальная схема для исследования процесса нелинейного взаимодействия низкоэнергетических (£<10 мкДж) фемтосекундных (т=200 фс) импульсов лазера на красителе (Я,=616 нм) в условиях жесткой фокусировки (7^=0,47) лазерного излучения в объем прозрачной твердотельной мишени.

• Установлено, что под действием лазерного импульса с энергией выше £>0,2 мкДж в мишени формируется нитевидный плазменный канал. В диапазоне энергий 0,2-5 мкДж длина и ширина плазменного канала, индуцируемого в объеме кварцевого стекла фемтосекундным лазерным импульсом, растет при увеличении энергии лазерного импульса.

• Предложена методика, позволяющая на основании измерения скорости лазерно-индуцированных ионов в результате выхода плазменного канала на заднюю поверхность твердотельной мишени оценивать интенсивность лазерного излучения в объеме прозрачной мишени. Установлено, что в диапазоне энергии лазерного импульса от 1 до 6 мкДж величина интенсивности не зависит от энергии лазерного

13 2 импульса и составляет приблизительно 2-10 Вт/см .

• Установлено, что порог пробоя микропористого стекла Уусог (объем пор - 28 %, диаметр пор - 4 нм) в условиях жесткой фокусировки излучения фемтосекундного лазера на красителе совпадает со значением порога пробоя плотного кварцевого стекла в тех же условиях и его значение равно Ж=0,2±0,05 мкДж.

• Изучены фотолюминесценция и фоторазложение молекул ЕгРСЮ и ЕиРСЮ, введенных в микропористое стекло Уусог, возникающие под действием УФ излучения эксимерных лазеров на ХеС1 (/1=308 нм, т=50 не) и КгР (/1=248 нм, г=10 не). Установлено что фоторазложение молекул ЕгРСЮ в пористом стекле более эффективно при длине волны облучения 308 нм, чем при 248 нм. При увеличении интенсивности лазерного излучения квантовый выход фоторазложения усиливается. Максимальный квантовый выход составил у=4-10".

• Обнаружено, что характерное время люминесценции для молекул ЕиРОБ в порах /,~40 мке оказалось значительно меньше, чем для молекул в растворах =150-890 мкс. Оценен квантовый выход люминесценции ЕиРОЭ к = 4 • Ю-4.

• Измерен коэффициент нелинейного преломления пористого стекла, допированного ЕиРОБ (с~6-1018 см"3), который для излучения на длине волны второй гармоники лазера на СггймФегке составил величину п2 =5 + 1-10-16 см/Вт2.

• Под действием фемтосекундного излучения лазера на СпАэ^егйе (г=140 фс, Х- 1,24 мкм, Е^400 мкДж), при фокусировке лазерного импульса линзой с числовой

18 3 апертурой 0,25 в пористом стекле Уусог, насыщенном ЕиБСЮ (с~6-10 см"), формируются микроканалы диаметром 10 мкм и длинной 1,5 мм обладающие волноводными свойствами. Формирование микроканала сопровождается генерацией суперконтинуума, который в чистом пористом стекле при таких же условиях не наблюдается.

Благодарности

Автор благодарит своих научных руководителей Гордиенко В.М. и Баграташвили В.Н. за внимательное научное руководство, помощь в работе, ценные советы и критику.

Отдельную благодарность автор хочет выразить Шашкову A.A. за обучение технологии проведения экспериментальных исследований.

Автор также благодарен Цыпиной С.И., Герасимовой В.И., Огурок Д.Д., Макарову И.А., Волкову Р.В., Лачко И.М., Урюпиной Д.С. и Сырцову B.C. за помощь в проведении и обсуждении результатов экспериментов.

1. Tzortzakis S., Sudrie L., Prade В., Mysyrowicz A., Couairon A., Berge L. "Self-Guided Propagation of Ultrashort IR Pulses in Fused Silica", Phys. Rev. Lett, 87, 213902 (2001).

2. Brodeur A., Chin S.L., "Band-Gap Dependence of the Ultrafast White-Light Continuum", Phys. Rev. Lett, 80, 4406-4409 (1998).

3. Schaffer C.B., "Interaction of femtosecond laser pulses with transparent materials" Ph.D. thesis Cambridge, 2001, also at mazur-www.harvard.edu .

4. Чжен Ц. «Пространственно-временная эволюция жестко сфокусированных мегаваттных фемтосекундных световых пакетов в прозрачной конденсированной среде. Управление параметрами микромодификаций среды» кандидатская диссертация, Москва, 2007.

5. Gaeta A.L. "Catastrophic Collapse of Ultrashort Pulses", Phys. Rev. Lett., 84, 3582-3585 (2000).

6. Ranka J.K., Schirmer R.W., and Gaeta A.L. "Observation of Pulse Splitting in Nonlinear Dispersive Media", Phys. Rev. Lett. 77, 3783-3786 (1996).

7. Stuart B.C., Feit M.D., Rubenchik A.M., Shore B.W., and Perry M.D. "Laser-Induced Damage in Dielectrics with Nanosecond to Subpicosecond Pulses", Phys. Rev. Lett., 74, 2248-2251 (1995).

8. Davis К. M., Miura K., Sugimoto N., and Hirao K. "Writing waveguides in glass with a femtosecond laser," Opt. Lett., 21, 1729 (1996).

9. Kondo Y., Nouchi K., Mitsuyu Т., Watanabe M., Kazansky P.G., and Hirao K., "Fabrication of long-period fiber gratings by focused irradiation of infrared femtosecond laser pulses," Opt. Lett., 24, 646-648 (1999).

10. Homoelle D., Wielandy S., Gaeta A.L., Borrelli N.F., Smith C., "Infrared photosensitivity in silica glasses exposed to femtosecond laser pulses", Optics Letters, 24, 1311-1313, 1999.

11. Glezer E.N., Mazur E., "Ultrafast-laser driven micro-explosions in transparent materials", Appl. Phys. Lett., 71, 882, 1997.

12. Bhardwaj V.R., Simova E., Corkum P.В., Rayner D.M., Hnatovsky C., Taylor R.S., Schreder В., Kluge M., Zimmer J., J. Apll. Phys., 97,083102, 2005.

13. Suemura Т., Ohtani M., Morita R., Yamashita M., "Femtosecond Response, Highly Nonlinear Pb-doped Glass Single-mode Fiber", CLEO,.185, 1997.

14. Wang C., Fu Y., Zhou Z., Cheng Y., and Xu Z., Appl. "Femtosecond fflamentation and supercontinuum generation in silver-nanoparticle-doped water" Phys. Lett., 90, 181119, (2007).

15. Nogami M., Ohno A., You H. "Laser-induced Sn02 crystallization and fluorescence properties in Eu3+-doped Sn02-Si02 glasses", Phys. Rev. B, 68, 104204 (2003).

16. Handbook of optics, OSA, McGraw-Hill, 2000.

17. Sun Q., Jiang H., Liu Y., Zhou Y., Yang H.and Gong Q. "Effect of spherical aberrations on the propagation of a tightly focused femtosecond laser pulse inside fused silica," Appl. Opt., 7, 655-659 (2005).

18. Jasapara J. and Rudolph W. "Characterization of sub-10-fs pulse focusing with high-numerical-aperture microscope objectives", Optics letters, 24,.777 (1999).

19. Kempe M. and Rudolph W. "Femtosecond pulses in the focal region of lenses", PRA, 48, 4721 (1993).

20. Ахманов С.А., Выслоух В.А., Чиркин B.C., Оптика фемтосекундных лазерных импульсов. -М., Наука, 1998.

21. Ахманов С.А., Никитин С.Ю., Физическая оптика. М., Издательство Московского университета, 1998, 655 стр.

22. Couairon A., Sudrie L., Franco М., Prade В., Mysyrowicz A. "Filamentation and damage in fused silica induced by tightly focused femtosecond laser pulses", Phys. Rev. B, 71, 125435 (2005).

23. Лютер-Девис В., Гамалий Е.Г., Ванг И. и др., «Вещество в сверхсильном лазерном поле», Квантовая электроника, 19, 137-155 (1992).

24. Голубцов И.С., Кандидов В.П., Косарева О.Г., «Коническая эмиссия мощного фемтосекундного лазерного импульса в атмосфере», Оптика атмосферы и океана, 14, 335-347, 2001.

25. Kasparian J., Sauerbrey R., Chin S.L., "The critical laser intensity of self-guided light filament in air", Appl. Phys. В., 71, 877 (2000).

26. Henz S., Hermann J. "Self-channeling and pulse shortening of femtosecond pulses in multiphoton ionized dispersive dielectric solids", Phys. Rev. A, 59, 2528-2530 (1999).

27. Yamada К., Watanabe W., Toma T., Itoh K. "In situ observation of photoinduced refractive-index changes in filaments formed in glasses by femtosecond laser pulses", Optics Letters, 26, 19-21 (2001).

28. Гордиенко B.M., Макаров И.А., Михеев П.М., Сырцов B.C., Шашков А.А., "Формирование микромодификаций в кристалле KDP при острой фокусировке фемтосекундпого лазерного излучения видимого диапазона", Квант, электроника, 35 (7), 627-632 (2005).

29. Ishikawa К., Kumagai H., and Midorikawa К. "High-power regime of femtosecond-laser pulse propagation in silica: Multiple-cone formation" Phys. Rev. E 66, 056608 (2002).

30. Song J., Wang X., Xu J., Sun H., Xu Z., and Qiu J., "Microstructures induced in the bulk of SrTi03 crystal by a femtosecond laser," Opt. Express 15, 2341-2347 (2007).

31. Компанец В.О., Чекалин C.B., Косарева О.Г., Григорьевский А.В., Кандидов В.П., "Коническая эмиссия фемтосекундного лазерного импульса при фокусировке аксиконом в стекло К 108", Квант, электроника, 36 (9), 821-824, (2006).

32. Liu W., Petit S., Becker A., Azozbek N., Bowden C.M., Chin S.L. "Intensity clamping of a femtosecond laser pulse in condensed matter", Opt. Commun., 202, 189-197 (2002).

33. Du D.,Liu X., Korn G., Squier J., Mourou G., "Laser-induced breakdown by impact ionization in Si02 with pulse widths from 7 ns to 150 fs", Apll. Phys. Lett. 64, 3071-3073 (1994).

34. Nguyen N. T., Saliminia A., Liu W., Chin S.L., and Vallée R., "Optical breakdown versus filamentation in fused silica by use of femtosecond infrared laser pulses," Opt. Lett. 28, 1591-1593 (2003).

35. Efimov O.M., Gabel K., Garnov S.V., Glebov L.V., Grantman S., Richardson M., Soileau M. J., "Color-center generation in silicate glasses exposed to infrared femtosecond pulses", J. Opt. Soc. Am. B, 15, p. 193 (1998).

36. Dave D.P. and Milner Т.Е., "Refractive Index Profiling of Embedded Microstructures in Glass," Applied Optics, 41,2038 (2002).

37. Watanabe W., Toma Т., Yamada K., Nishii J., Hayashi K., Itoh K. "Optical seizing and merging of voids in silica glass with infrared femtosecond laser pulses", Optics Letters, 25, 1669-1671 (2000).

38. Miura K., Qiu J., Fujiwara S., Sakaguchi S., Hirao K. "Three-dimensional optical memory with rewriteable and ultrahigh density using the valence-state of samarium ions", Appl. Phys. Lett., 80,2263-2265 (2002).

39. Qiu J., Kojima K., Miura K., Mitsuyu Т., and Hirao K. "Infrared femtosecond lasern I ^ Ipulse induced permanent reduction of Eu to Eu in a fluorozirconate glass", Opt. Lett., 24, 786-788 (1999).

40. Qiu J., Zhu C., Nakaya Т., Si F., Kojima K., Ogura F., Hirao K. "Space-selective valence state manipulation of transition metal ions inside glasses by a femtosecond laser", Apll. Phys. Lett., 79, 3567 (2001).

41. Qiu J., Shirai M., Nakaya Т., Si C., Hirao K., "Space-selective precipitation of metal nanoparticles inside glasses", Appl. Phys. Lett., 81, 3040-3042 (2002).

42. Андреева O.B., Обыкновенная И.Е., Гаврилюк E.P., Парамонов А.А., Кушнаренко А.П. «Галогенидосеребрянные фотоматериалы на основе нанопористых стекол», Оптический журнал, 72, 37-45 (2005).

43. Sudrie L., Couairon A., Franco M., Lamouroux В., Prade В., Tzortzakis S., and Mysyrowicz A. "Femtosecond Laser-Induced Damage and Filamentary Propagation in Fused Silica", Phys. Rev. Lett., 89,186601 (2002).

44. Волков P.В., Гордиенко B.M., Джиджоев М.С., Жуков М.А., Михеев П.М., Савельев А.Б., Шашков А.А. "Управление свойствами и диагностика фемтосекундной плотной плазмы с использованием модифицированных мишеней", Квантовая электроника, 24, 1114-1126 (1997).

45. Chutko Е.А., Gordienko V.M., Kirillov В.A., Magnitskii S.A., Mikheev P.M., Savel'ev А. В., Shashkov A.A. and Volkov R.V., "Ablation and microstructuring of the targets by ultrashort laser radiation", Laser Physics, 13(7), 1-6 (2003).

46. Murane M., Kapteyn H., Rosen M., Falcone R. "Ultrafast x-ray pulses from laser produced plasmas", Science, 251, 531 (1991).

47. Поляков M., Баграташвили B.H., «Сверхкритические среды: растворители для экологически чистой химии» Российский химический журнал, XLIII (2), 93-99 (1999).

48. Баграташвили В.Н., Заворотный Ю.С., Попов В.К., Рыбалтовский А.О., Цыпина С.И., Чернов П.В. «Модификация нанопористых стекол методом сверхкритической импрегнации» Перспективные материалы, 1, 35-40 (2002).

49. Elmer Т.Н. In: Engineered Materials Handbook Vol. 4 Ceramic and glasses (ASM International, p.427) also at http://\v\v\v.corning.com/lightingmaterials/images/porous.pdf.

50. Villata L.S., Wolcan E., Feliz M.R., and Capparelli A.L. "Competition between Intraligand Triplet Excited State and LMCT on the Thermal Quenching in p-Diketonate Complexes of Europium(III) " J. Phys. Chem., 103, 5661-5666 (1999).

51. Герасимова В.И., Заворотный Ю.С., Рыбалтовский A.O., Леменовский Д.А., Тимофеева В.А., "Фоточувствительность нанопористых стекол и полимеров, легированных молекулами Eu(fod)3n, Квант, электроника, 36, 791-796 (2006).

52. Популярная библиотека химических элементов, -М., Наука, 1977. Также в электронном виде на http://n-t.ru/ri/ps/.

53. Никогосян Д.Н., Летохов B.C., Нелинейная лазерная фотофизика, фотохимия и фотобиология нуклеиновых кислот—Троицк, 1984.

54. Villata L.S., Wolcan Е., Feliz M.R., Capparelli A.L. "Solvent quenching of the 5D0 -> 7F2 emission of Eu(6,6,7,7,8,8,8-heptafluoro-2,2-dimethyl-3,5-octanedionate)3" J. Photochem. Photobiol. A., 115 185 (1998).

55. Таблицы физических величин, ред. И.К. Кикоин, -М., Атомиздат, 1976.

56. Роскова Г.П., Морозова Э.Г., Баханов В.А. «Светопропускание пористых пластин, получаемых из двухфазных натриевоборосиликатных стекол с различной структурой», Физика и химия стекла 1991.17, № 4. С. 623.

57. Роскова Г.П., Цехомская Т.С., Вензель Б.И. «Светопропускание пористых стекол различной структуры», Физика и химия стекла 1988.14, № 6. С. 911.

58. Bloembergen N. "Role of cracks, pores, and absorbing inclusions on laser induced damage threshold at surface of transparent dielectrics", Applied Optics 1973. 12, N. 4. P. 661.

59. Sun J., Longtin J.P., Norris P.M. "Ultrafast laser micromachining of silica aerogels", Journal of Non-Crystalline Solids. 2001. 281, P. 39.

60. Репеев Ю.А. «Двухфотонное поглощение в плавленном кварце и воде на длине волны 212.8 нм», Квантовая Электроника, 21, 962-964 (1994).

61. Chroinin J.N., Dragomir A., Mclnerney J.G., Nikogosyan D.N., "Accurate determination of two-photon absorption coefficients of fused silica and crystalline quartz at 264 nm", Opt. Comm., 187, 185-191 (2001).

62. Kondo Y., Inoue H., Fujiwara S., Suzuki Т., and Mitsuyu T. J. "Wavelength dependence of photoreduction of Ag+ ions in glasses through the multiphoton process" Appl. Phys., 88, 1244 (2000).

63. Жел гиков A.M., Оптика микроструктурированных волокон . —M., Наука, 2004.

64. Ashcom J.В., Schaffer С. В., and Mazur Е. "Numerical aperture dependence of damage and white light generation from femtosecond laser pulses in bulk fused silica", SPIE Proceedings, 4633, 107 (2002).

65. Ralchenko Yu., Jou F.-C., Kelleher D.E., Kramida A.E., Musgrove A., Reader J., Wiese W.L., and Olsen K. NIST Atomic Spectra Database Available: http://physics.nist.gov/asd3 National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg, MD, (2007).

66. Skuja L. "Optically active oxygen-deficiency-related centers in amorphous silicon dioxide", Journal of Non-Crystalline solids, 239, 16, (1998).