автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.18, диссертация на тему:Комплекс программ для компьютерного моделирования цепочек трансмутации ядер при облучении нейтронами

На правах рукописи

Романов Евгений Геннадьевич

Комплекс программ для компьютерного моделирования цепочек трансмутации ядер при облучении нейтронами

Специальность: 05.13.18 - математическое моделирование, численные методы и комплексы программ

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

А*

Ульяновск-2010

004600539

Работа выполнена на кафедре прикладной математики в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования Ульяновский государственный университет.

Научный руководитель:

Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

доктор физико-математических наук, профессор

Бутов Александр Александрович

доктор физико-математических наук, доцент

Скворцов Аркадий Алексеевич

доктор технических наук, профессор

Грачёв Алексей Фролович

ГОУ ВПО Самарский государственный университет

Защита диссертации состоится "28" апреля 2010г. в _9°° часов на

заседании диссертационного совета Д212.278.02 при Ульяновском

государственном университете по адресу:

г.Ульяновск, ул.Набережная реки Свияга, 106, корп..?, ауд.703.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Ульяновского государственного университета, с авторефератом на сайте вуза http://www.uni.ulsu.ru

Просьба прислать отзыв на автореферат в одном экземпляре, заверенном печатью организации по адресу 432000, г.Ульяновск, ул.Толстого, д.42, УлГУ, Управление научных исследований

Автореферат разослан"_

Ученый секретарь диссертационного совета

2010 г.

Волков М.А.

Общая характеристика работы

Актуальность темы. В современных исследованиях, связанных с трансмутацией нуклидов при облучении нейтронами, важной задачей является надёжное прогнозирование результатов дезинтеграции ядер и рождения новых изотопов. Это прогнозирование осуществляется, как правило, с помощью соответствующих математических и компьютерных моделей. Первые математические модели1 элементарных цепочек для описании спонтанных радиоактивных распадов рассматривались ещё до появления ядерных реакторов. На их основе в дальнейшем были построены более совершенные2, но и до настоящего времени не реализованные в виде численных алгоритмов. Современное программное обеспечение3'4'5 (ПО) для расчётов в области превращений ядер предназначается, главным образом, для выявления изменений состава активной зоны ядерного реактора и пренебрегает образованием небольших количеств новых (обычно, короткоживущих) изотопов, не влияющих на размножение нейтронов. Такое пренебрежение, тем не менее, является в ряде случаев недопустимым. Например, при производстве изотопов для создания радио-фармацевтических препаратов или другого медицинского применения точное определение количества произведенного целевого нуклида (зачастую, не превышающее нескольких миллиграмм) является жизненно необходимым. В случае получении материалов для

' Ootaimn Ц Tka i-pliifinn rtf о Mictorn rtf ^¡fforontiil оппчЬлпс лллиггт/t in tba l nf

i^uiwi iiwii xi. lnv jOiuuuit vi u >Jjr kwni ui.lj.wi vt^uutiuiw vwvutiittg ill uiw UIWU1J и 1

radioactive transformations // Proc. Cambridge Philos. Soc. vol. 15 (1910) pp. 423^427.

2 Raykin M.S. and Shlyakhter A.I. Solution of nuclide burnup equations using transition probabilities //Nucl.Sci.Eng., 1989, 102, 54, P.54-63.

5 Gauld I. C., Hermann O. W., and Westfall R. M. ORIGEN-S: scale system module to calculate fuel depletion, actinide transmutation, fission product buildup and decay, and associated radiation source terms, Report NUREG/CR-0200, Revision 7, Volume 2, Section F7, U.S. Nuclear Regulatory Commission, Washington, ORNL/NUREG/CSD-2/V2/R7, 2002.

4 Wilson W. В., England T. R„ Herman M., MacFarlane R. E. and Muir D. W„ CINDER'90 code for transmutation calculations // Int. conf. on nuclear data for science and technology. Trieste (Italy). 19-24 May 1997. Italian Physical Society, Conf. Proc. Vol. 59. Bologna (Italy) P.1454-1457.

s ANSWERS Software Service, FISPIN - A code for nuclide inventory calculations Интернет http://www.sercoassurance.com/answers/resource/areas/rp/fispin.php.

фундаментальных исследований, таких как, изотопы эйнштейния и фермия, общая масса ядер целевых элементов менее микрограмма. При производстве изотопов, применяемых в промышленности, например, для контроля сварных соединений газо- и нефтепроводов, стартовыми нуклидами часто являются изотопы элементов, не применяющихся в традиционной ядерной энергетике, и сечения нейтронно-ядерных реакций для которых часто отсутствуют в имеющихся библиотеках компьютерных программ. В настоящее время остро стоит вопрос о замыкании ядерного топливного цикла6 (с расширенным воспроизводством ядерного горючего), который должен стать ключевым элементом ядерной энергетики в том случае, если она претендует на обеспечение устойчивого вклада в удовлетворение глобальных потребностей в электроэнергии. Переработка и рециклирование облученного ядерного топлива не только снизят потребности в свежем топливе, но и помогут уменьшить озабоченность вопросами безопасности. Основной рассматриваемый способ переработки облученного топлива ядерных реакторов - создание установок для трансмутации при облучении нейтронами "вредных" продуктов и "размножение" (также за счёт нейтронно-ядерных реакций) делящихся изотопов. Не секрет, что в настоящее время, надёжных данных о скоростях нейтронно-ядерных реакций недостаточно7. Поэтому, имеющееся ПО не может решить задач, связанных с моделированием трансмутации изотопов, не входящих в состав активных зон и конструкционных элементов ядерных реакторов. Таким образом, объектом исследования являются процессы изменения количества ядер, происходящее при радиоактивных распадах и облучении материалов нейтронами. Математическое

6 Головнин И.С.,"Оценка реальных путей развития долгосрочной ядерной энергетики", Сборник "Космос, время, энергия. Сборник статей, посвященных 100-летию. Д.Д.Иваненко". - М.:"Белка", 2004,- 415с.

7 NEA Nuclear Data High Priority Request List. Интернет: http://www.nea.fr/html/dbdata/hprl/.

моделирование в области трансмутации ядер является предметом исследования.

Ко всем вышеперечисленным недостаткам современных компьютерных программ для моделирования трансмутации ядер при облучении нейтронами следует добавить отсутствие возможности учёта влияния облучаемого материала на характеристики плотности нейтронного потока - депрессию теплового потока и самоэкранирование резонансных поглотителей. При моделировании реакторов этими поправками обычно пренебрегают ввиду малости размеров мишеней по сравнению с размерами реактора, что не всегда применимо при изучении изменения состава небольших облучаемых образцов. Всё это свидетельствует об актуальности задачи создания новых математических моделей и программ для прогнозирования результатов облучения малых количеств материала в ядерных реакторах.

В диссертационной работе предлагаются математические модели и компьютерные программы, предназначенные для решения вышеуказанных задач. Разработанные программы позволяют не только прогнозировать количества образовавшихся нуклидов в случае, когда пользователь располагает исчерпывающей информацией о константах, определяющих скорости реакций трансмутации. Если, например, отсутствуют надёжные данные о сечениях нейтронно-ядерных реакций, у пользователя остаётся возможность применять в расчётах различные их значения. Это существенно расширяет круг моделируемых цепочек трансмутации и позволяет использовать созданный комплекс программ в качестве инструмента исследователя.

Цель работы. Целью диссертационной работы является разработка математических моделей и создание на их основе комплекса программ для прогнозирования дезинтеграции и образования нуклидов при облучении неитронами. Для достижения поставленной цели предлагается использовать систему обыкновенных дифференциальных уравнений

(ОДУ), описывающую трансмутацию нуклидов в трёх-групповом энергетическом приближении. Учёт зависимости коэффициентов уравнений от ядерных концентраций осуществляется путём введения в ОДУ коэффициентов депрессии потока тепловых нейтронов и резонансного самоэкранирования, последний в приближении промежуточного резонанса (/Л-приближении). В задаче построения возможных цепочек трансмутации, реализующихся при облучении ядер нейтронами, предлагается использовать алгоритмы поиска пути на карте с неизвестной местностью.

Методы исследования. В диссертационной работе используются методы математического моделирования динамических систем, методы решения задачи Коши для системы ОДУ, методы поиска пути на графе. Комплекс программ создан при помощи методов объектно-ориентированного и визуального программирования. Для программной реализации моделей используется аппарат численного математического моделирования и библиотеки подпрограмм компьютерной математики. Апробация созданных программ проводится путём сравнения результатов их работы со значениями, полученными при облучении в экспериментальных устройствах исследовательского ядерного реактора.

Научная новизна. Все основные результаты настоящей диссертационной работы являются новыми. В работе предложено использовать Ш-приближение, созданное для моделирования превращений тяжёлых изотопов топлива ядерных реакторов, для любых резонансных поглотителей. Решение системы ОДУ трансмутации производится на основе универсальных численных алгоритмов. Представленные результаты моделирования являются новыми, что подтверждается их сравнением с экспериментальными данными для уникальных условий облучения.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Математическая модель трансмутации ядер при их облучении нейтронами - система ОДУ в трёх-групповом энергетическом разбиении с нелинейностью в приближении промежуточного резонанса.

2. Компьютерная модель для построения цепочек превращений изотопов, осуществляющая поиск пути на карте с a priori неизвестной местностью.

3. Разработанный комплекс программ для моделирования трансмутации.

4. Проверка алгоритма вычисления скорости резонансного поглощения нейтронов ядрами в приближении промежуточного резонанса.

5. Моделирование цепочек трансмутации, описываемых системой уравнений с аналитическим решением, и цепочек трансмутации нуклидов в образцах, облучаемых в экспериментальных каналах высокопоточного исследовательского ядерного реактора.

Достоверность результатов обеспечивается использованием численных методов расчёта, прошедших проверку на наборе тестов для подпрограмм, решающих задачу Коши. Результаты прикладного применения диссертационной работы, а именно, использования созданного комплекса программ для реальных облучений мишеней в ядерном реакторе и последующее сравнение с измерениями также является подтверждением достоверности разработанных моделей.

Теоретическая и практическая значимость. Диссертация имеет практическую и теоретическую ценность: разработанный комплекс программ используется как для уточнения режимов облучения нуклидов, так и для изучения путей производства новых изотопов в ядерных реакторах. Предложенное трёх-групповой приближение для описания трансмутации может найти применение при создании моделей траисмутации ядер при облучении нситронами любого происхождения.

Разработанное ПО применялось также для решения задач, связанных с датировками геологических пластов8.

Апробация работы. Основные результаты работы были представлены и обсуждены на Международной встрече М&С2005 International Topical Meeting on Mathematics and Computation, Supercomputing, Reactor Physics and Nuclear and Biological Applications (Avignon, France, 2005), Всероссийском молодежном научном семинаре по фундаментальным проблемам радиохимии и атомной энергетики (Н.Новгород, 2000). Результаты применения моделирования трансмутации докладывались на международных конференциях: Третья Российская конференция по радиохимии РАДИОХИМИЯ-2000 (С.-Петербург, 2000), 4th International Conference on Isotopes (Cape Town, 2002), 5th International Conference on Isotopes (Brussels, Belgium, 2004). Программы комплекса были приняты, протестированы и в настоящее время доступны в международных банках программ Nuclear Energy Agency of the Organization for Economic Co-operation and Development Computer Program Service9 (NEA Program Service) и Radiation Safety Information Computational Center10 (RSICC computer code center at Oak Ridge National Laboratory).

Личный вклад автора. Постановка задач осуществлялась научным руководителем профессором Бутовым A.A. Автором проведён анализ современного состояния компьютерного моделирования трансмутации ядер при облучении нейтронами, библиотек констант, определяющих скорости нейтронно-ядерных превращений, имеющихся в открытом пользовании численных алгоритмов для решения задачи Коши. Разработана структура классов объектов, на их основе автором

8 Accelerated decay: a possible explanation for erroneous dating of igneous rocks. Интернет: http://www.ireeratio.org/thearchi ves/archive/index.php/t-159265.html.

9 IAEA1384: NKE 2.16 Nuclide Explorer tool: http://www.nea.fr/abs/html/iaeal404.html. IAEA 1405: CHA1NFINDER 2.16, search for transmutation chains under neutron irradiation: http://www.nea.fr/abs/html/iaeal405.html.

IAEA 1404: CHAINSOLVER 2.20, transmutation simulation of samples during irradiation in nuclear reactors: http://www.nea.fr/abs/html/iaeal404.html.

10 RSICC: C00731 ORIP_XXI: http://www-rsicc.oml.gov/codes/ccc/ccc7/ccc-731.html.

8

самостоятельно создан комплекс программ, при его помощи проведены моделирования трансмутации. Анализ полученных результатов и выводы из них выполнены автором самостоятельно.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 15 работ, в том числе 4 в рецензируемых научных журналах, рекомендованных ВАК, их список помещён в конце автореферата.

Структура и объём работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения, списка литературы из 89 наименований источников отечественных и зарубежных авторов, а также приложений. Общий объём диссертации составляет 107 страниц.

Содержание работы.

Во введении даётся общая характеристика современного состояния проблем, для решения которых необходимо применение моделирования трансмутации ядер при облучении нейтронами, и обосновывается актуальность темы диссертации. Приводится аннотация работы.

В первой главе рассматриваются современное компьютерные программы и математические модели трансмутации, на которых оно базируется. Большинство ПО использует систему ОДУ и её решение, предложенные Бейтманом (Наггу Ва1ешап, 1882-1946) в начале XX века, для элементарных цепочек ядерных превращений, когда скорость образования дочернего изотопа равна скорости радиоактивного распада ядер родительского нуклида (§ 1.1).

§ 1.2 посвящен развитию модели элементарных цепочек на случаи, когда перестаёт наблюдаться баланс скоростей реакции и/или нуклид в ядерных превращениях является своим собственньм предшественником. Рассматриваются цепочки с циклами и нейтронно-ядерными реакциями. Описываются предлагаемые в литературе способы учёта в ОДУ нелинейных эффектов. Приводятся аналитические решения для некоторых простейших случаев.

В § 1.3 обсуждается современные компьютерные программы3'4'5'11,12 (см. Таблицу 1) и исходные данные (периоды полураспада, сечения нейтронно-ядерных реакций, выходы продуктов деления тяжёлых ядер), необходимые для моделирования трансмутации нуклидов при облучении

нейтронами.

Таблица 1.

_Характеристики программ для моделирования трансмутации.

Характеристики ORIGEN3 CINDER4 Программы FISPIN5 LAURA11 мсв12

Возможность изменения констант — - - + —

Метод решения системы ОДУ Матричная экспонента Bateman Bateman Bateman ORIGEN / CINDER

Пороговые нейтронно -ядерные реакции ± - dz - ±

Изменение спектра нейтронов - ± - - +

Графический интерфейс пользователя - - + - -

На основе анализа недостатков, делается вывод, о необходимости создания нового комплекса программ для моделирования трансмутации, в котором устраняются все основные недостатки.

Вторая глава посвящена построению математических моделей разработанного комплекса программ для компьютерного моделирования цепочек трансмутации ядер при облучении нейтронами.

' ' Mirzadeh S. and Walsh P. Numerical Evaluation of the Production of Radionuclides in a

Nuclear Reactor // Appl. Radlat. Isot., 1998, 49,4, P.379-395.

12 Cetnar J.. Gudowski W. and Wallenius J. Transmutation calculations with Monte-Carlo continuous energy burnup system (MCB)-IAEA ADS-benchmark // Proc.of the 3rd international conference on accelerator driven transmutation technologies and aplications, Praha (Pruhonice), june 1999, Czech Republic.

В § 2.1 формулируется и обосновывается система ОДУ трансмутации в трёх-групповом энергетическом представлении, которая позволяет учесть радиоактивные распады, нейтронно-ядерные реакции и нелинейности уравнений, обусловленные зависимостью плотности потока нейтронов от ядерных концентраций.

Для корректного учёта зависимости от энергии сечений нейтронно-ядерных реакций ст(Е) (рис.1) и плотности потока нейтронов Ф(£) (рис.2), предлагается разбить нейтроны на три группы по энергиям: тепловые, эпитепловые (или резонансные) и быстрые. Такое приближение можно считать минимально достаточным для моделирования трансмутации нуклидов в ядерном реакторе.

; 1 111111 НИМ 111111 14111 11111.....И I II III 111111 II.....ЩИ МИЛ 11111! ..........

РЗ-12 10-11 10-10 10-9 10-8 10-7 10-6 10-5 10-4 0.001 0.01 0.1 1. 10. 1С0.

Энергия нейтрона, МэВ Рис.1 Сечение радиационного захвата нейтронов (на примере Сс1152).

Для большинства нуклидов сечения реакции взаимодействия с нейтронами низких энергий (до ~0,5эВ) убывает обратно пропорционально

скорости нейтронов. С ростом энергии у многих изотопов наблюдаются пики в сечениях нейтронно-ядерных взаимодействий при энергиях от 0,5-1эВ до 100-500кэВ. При более высоких энергиях нейтронов резонансные структуры в сечении поглощения с(Е) пропадает: с ростом Е увеличивается ширина уровней составного ядра (так называемые "неразрешимые резонансы"), при дальнейшем росте энергии нейтрона возбуждение происходит в непрерывный континуум уровней составного ядра. Для других нейтронно-ядерных реакций,- (п, а), (п, р), (п, 2п), (п, Зп), зависимость сг(Е) имеет пороговый характер, т.е. <?(Е) = 0 при энергиях ниже некоторого значения Е^г (для большинства пороговых реакций Е^г ~ 0,2-1 МэВ).

Энергия нейтронов, МэВ

Рис.2 Спектр нейтронов в устройстве для трансмутации изотопов

В зависимости плотности потока нейтронов от энергии также можно

лмпрттитк тпы '1Ирпгргш1^|Чгнр гт/ппи» Пттст и^йтплиов ^"ЧОВЫХ ЭНеПГНЙ

---г^-----—- -г "----г*----------- ' Г------' * • —

спектр имеет вид кривой распределения Максвелла. Нейтроны

эпитепловых энергий находятся в процессе замедления от энергии рождения до тепловой, при которой происходит основное поглощение, и их плотность потока пропорциональна 1 ¡Е (спектр Ферми). Спектр нейтронов высоких энергий в реакторе определяется нейтронами, не испытавшими ни одного рассеяния на ядрах замедлителя, т.к. при таких столкновениях энергия нейтрона скачком уменьшается до резонансной (для большинства типов реакторов). Поэтому распределение плотности потока быстрых нейтронов определяется спектром нейтронов деления.

В трёх-групповом приближении предлагается модель трансмутации изотопов при облучении нейтронами в виде следующей системы ОДУ:

сЫ- "

и Л

7=1

, П Г

+ [-сг/х/+ £ */(0|,=о = Х1

где хД/) - объёмная ядерная плотность г-го изотопа цепочки (/ = /,..., п);

Л - постоянная радиоактивного распада /-го изотопа;

Ау- доля радиоактивных распадов ядер ву-ом состоянии, приводящих к образованию ядер в /-ом состоянии;

Ф/й , Фг , Фу - плотность потока тепловых, резонансных и быстрых нейтронов соответственно;

<х,- полное сечение ядерных реакций, вызванных тепловыми нейтронами, приводящих к исчезновению г'-го изотопа;

Су, - сечение ядерных реакций, вызванных тепловыми нейтронами, приводящих к образованию /-го изотопа из7-го; к ° - коэффициент депрессии потока тепловых нейтронов;

- резонансный интеграл "бесконечного разбавления" для нейтронных реакций, приводящих к исчезновению /-го изотопа;

р - резонансный интеграл "бесконечного разбавления" реакций, приводящих к возникновению /'-го изотопа из /-го;

к^^ - коэффициент резонансного самоэкранирования ядер /-го изотопа;

- полное сечение реакций ядер г-го изотопа с быстрыми нейтронами,

приводящих к его исчезновению; /

(Уу{ - сечение нейтронной реакции, приводящей к образованию /-го

изотопа при взаимодействии быстрых нейтронов с 7-ым нуклидом.

Важной чертой предлагаемой модели является возможность учёта нелинейных эффектов, обусловленную влиянием облучаемого материала на плотность потока нейтронов. В системе ОДУ вводятся коэффициент

депрессии тепловых нейтронов (зависит от ядерных концентраций всех нуклидов моделируемой цепочки) и коэффициент резонансного

самоэкранирования л/ (для каждого изотопа определяется его

ядерной концентрацией), к® предлагается вычислять в предположении экспоненциального убывания потока с удалением вглубь от поверхности

(раздел 2.1.1), а к^ - в приближении промежуточного резонанса (раздел 2.1.2).

§ 2.2 посвящен задаче построения цепочек трансмутации, реализующихся при облучении ядер нейтронами, решение которой необходимо для корректного задания вектора неизвестных системы ОДУ трансмутации. Описываются карта нуклидов Karlsruher Nuklidkarte, являющаяся формой представления информации обо всех известных изотопах, "перемещения" на карте нуклидов, соответствующие спонтанным распадам и нейтронно-ядерным реакциям. Рассматриваются различные алгоритмы13 построения пути на карте. При поиске цепочек трансмутации информация о возможных ядерных превращениях а priori не всегда известна. Для решения практических задач, обычно, необходимо найти все возможные цепочки, в том числе, малозначительные с точки зрения производства целевого нуклида, но в то же время существенные для появления примесей. Поэтому в качестве алгоритмов построения цепочек предлагается использовать алгоритмы "поиска в ширину" и "поиска в глубину".

Третья глава посвящена описанию разработанного комплекса программ, который включает в себя базовый файл данных и следующие программы: карта нуклидов (§ 3.3), программа поиска цепочек (§ 3.4), программа расчета накопления (§ 3.5). В § 3.1 обосновывается выбор средств разработки: среда IDE Delphi для создания пользовательских оболочек и доступа к файлу базовых данных и компилятор языка Фортран из GNU Compiler collection для реализации численных алгоритмов решения системы ОДУ математической модели.

§ 3.2 посвящен краткому описанию численных методов, которые используются для нахождения решения задачи Коши в программе решение системы ОДУ трансмутации. Используются четыре различных алгоритма. В этом случае пользователь может судить о безошибочности решения путём простого сравнения результатов их работы.

13 Nilsson N.J. Principles of Artificial Intelligence, Springer Verlag. Berlin, 1982.

15

LSODA14 является развитием пакета LSODE, - базовой программы семейства подпрограмм для решения ОДУ ODEPACK15. LSODA, по сравнению с LSODE, имеет новую отличительную черту: автоматическое переключение с метода формул дифференцирования назад ("backward differentiation formulas"- BDF или формулы Гира) для жестких уравнений на многозначный метод Адамса (нежесткие системы).

VODE16 - подпрограмма решения жестких и нежестких систем ОДУ для задач с известными начальными условиями, VODE использует методы переменных коэффициентов Адамса-Моултона ("variable-coefficient Adams-Moulton method") и многозначную форму методов формул дифференцирования назад ("BDF methods in Nordsieck form").

Подпрограмма RADAU17 применяет метод Рунге-Кутта для решения системы Mdy/dt =f(y,t) с, возможно, сингулярной матрицей М, RADAU использует пакет линейной алгебры LAPACK. Порядок метода выбирается автоматически самой подпрограммой и может принимать значения 5,9 и 13.

MEBDF18 — подпрограмма решения задачи Коши для жестких систем ОДУ, использующая модифицированный метод формул дифференцирования назад (Modified Extended Backward Differentiation Formulas), который отличается более высокой стабильностью и вычислительной эффективностью для методов средних и высоких порядков, по сравнению с классическими BDF методами.

14 Linda R. Petzold, Automatic Selection of Methods for Solving Stiff and Nonstiff Systems of Ordinary Differential Equations, SLAM (Society for Industrial and Applied Mathematics) J. Sci. Stat. Somput. 1983,4, l.P.136-148.

15 A. C. Hindmarsh, ODEPACK, a Systematized Collection of ODE Solvers, in Scientific Computing, R. S. Stepleman et al edition, North-Holland, Amsterdam, 1983, P.55-64.

16 Brown P. N., Byrne G. D. and Hindmarsh A. C. VODE: A Variable Coefficient ODE Solver, S1AM J. Sci. Stat. Comput. 1989, 10, 5, P.1038-1051.

17 Haircr E. and Wanner G. Solving Ordinary Differential Equations II. Stiff and Differential-Aigeuraic Problems. Springer Series in Comput. Mathematics, Vol. 14, Springer-Verlag 1991, Second revised edition 1996.

18 Cash J. R., Considine S. An MEBDF Code for Stiff Initial Value Problems //Association for Computing Machinery Trans. Math. Software, 1992,18, 2, P. 142-158.

Все подпрограммы решения систем ОДУ прошли проверку на наборе общих тестов19, и на решении специфических задач, - расчёт ядерных концентраций в специально построенных цепочках трансмутации.

Далее подробно описаны главные программы (§ 3.3-3.5) и служебные утилиты (§3.6).

Четвёртая глава посвящена апробации программ разработанного комплекса, как на задачах имеющих аналитическое решение (§4.1 и раздел 4.4.2), так и для реальных облучений в высокопоточном исследовательском реакторе (разделы 4.4.1-4.4.5). В § 4.2 проводится сравнения коэффициентов резонансного самоэкранирования, вычисленного программой разработанного комплекса с вычисленными посредством прецизионного моделирования транспорта нейтронов. § 4.3 приводятся результаты апробации программы поиска цепочек трансмутации для задачи выявления путей образования изотопа 234и в топливе ядерных реакторов.

Подробно описываются следующие эксперименты.

Решение проблемы утилизации долгоживущего радиоактивного осколка 99Тс, накапливаемого в топливе ядерных реакторов, превращением 99Тс в стабильный рутений в потоке нейтронов (раздел 4.4.1). При моделировании этого эксперимента показана необходимость учёта нелинейности уравнений трансмутации - коэффициента резонансного самоэкранирования.

Раздел 4.4.2 посвящен задаче образование осколков деления тяжёлых ядер, когда становится принципиальным использование точных значений для выходов осколков. При этом размер вектора неизвестных может становится очень большим (неизвестными являются ядерные концентрации более 200 изотопов).

19 Walter М. Lioen and Jacques J.B. de Swart, Test Set for Initial Value Problem Solvers, Release 2.1 September 1999, Интернет http://vww.cwi.nl/cwi/projects/TVPtestset/

В разделе 4.4.3 решается задача оптимизации режимов производства ,251, на которое влияют два главных параметра - время облучения в реакторе и время выдержки в устройстве—ловушке. Задача исследуется аналитически и численно, результаты находятся в хорошем согласии.

Раздел 4.4.4 посвящен случаю, когда разработанный комплекс программ используется в качестве инструмента исследователя для уточнения сечения нейтронно-ядерной реакции 106Cd(n,a)103Pd.

Проблемы, возникавшие в процессе эксплуатации созданных программ, изложены в разделе 4.4.5. Делается вывод, о том, что все подпрограммы численного решения системы ОДУ модели трансмутации доказали свою работоспособность. Удачный выбор средств разработки, используемых численных методов и созданная структура классов позволяют легко справиться с проблемами.

В Выводах и заключении кратко перечислены основные новые результаты диссертационной работы.

В Приложении приведены структура классов комплекса программ, результаты проверки базовых данных при помощи SQL-запросов, экраны программ комплекса, таблицы и рисунки, полученные при апробации комплекса программ.

Основные результаты, полученные в диссертационной работе:

1. Сформулирована и обоснована математическая модель цепочки трансмутации ядер при облучении нейтронами - система ОДУ в трёх-групповом энергетическом приближении, с учётом нелинейных зависимостей коэффициентов ОДУ от переменных (ядерных концентраций).

2. В качестве алгоритмов построения цепочек ядерных превращений предлагается использовать алгоритмы поиска пути на карте с a priori неизвестной местностью.

3. Создан комплекс программ для решения задач, связанных с моделированием трансмутации ядер при спонтанных радиоактивных распадах и в нейтронно-ядерных реакциях.

4. Разработанные программы апробированы, как на задачах имеющих аналитическое решение, так и для реальных облучений в реакторах.

Автор выражает глубокую признательность своему научному руководителю профессору доктору физико-математических наук Александру Александровичу Бутову за детальное обсуждение результатов работы и всестороннюю поддержку, своим коллегам из "ГНТД НИИАР" за помощь в тестировании созданного ПО, Энрико Сартори (NEA) и Бернардетт JI. Кирк (RSICC) за оказанное содействие по размещению программ в международных библиотеках.

Список публикаций по теме диссертации.

Публикации в изданиях, входящих в перечень ВАК:

1. Романов Е.Г. Применение универсальных численных методов для задачи трансмутации нуклидов в потоке нейтронов // Обозрение прикладной и промышленной математики - том 16 вып.4 - М.: ОПиПМ, 2009, с.700.

2. Романов Е.Г. Модель движения по карте в задаче трансмутации нуклидов // Обозрение прикладной и промышленной математики - том 16 бып.4 - М.: ОПиПМ, 2009, с.699-700.

3. Козарь A.A., Перетрухин В.Ф., Карелин Е.А., Радченко В.М., Топоров Ю.Г., Тарасов В.А., Романов Е.Г. Исследования трансмутации металлического 99Тс в рутений при облучении в высокопоточном реакторе СМ // Радиохимия.-2002.-Т.44.-№3. С.262-264.

4. Тарасов В.А., Романов Е.Г., Топоров Ю.Г., Радченко В.М., Ротманов К.В., Лебедева Л.С., Козарь A.A., Перетрухин В.Ф. Трансмутация "Тс и получение искусственного стабильного рутения.

I. Трансмутация металлического 99Тс в высокопоточном реакторе СМ // Радиохимия.-2007.-Т.49.-№3. С.255-257.

Публикации в прочих изданиях:

1.Romanov E.G., Tarasov V.A. and Vakhetov F.Z. ORIP XXI Computer Programs for Isotope Transmutation Simulations, Proceedings of M&C2005 International Topical Meeting on Mathematics and Computation, Supercomputing, Reactor Physics and Nuclear and Biological Applications (Avignon, France) on CD-ROM, American Nuclear Society, LaGrange Park, IL 2005, Report #245.

2.Вахетов Ф.З., Романов Е.Г., Тарасов B.A. Комплекс программ для расчета трансмутаций нуклидов. Сборник трудов ГНЦ НИИАР, Выпуск 3, Димитровград, 2003, С.53-57.

3.Romanov E.G., Vakhetov F.Z. and Tarasov V.A. Nuclide explorer: an electronic chart of isotopes, Report L-23 of 4th International Conference on Isotopes, Cape Town, South Africa,, 2002, p.53.

4.Романов Е.Г., Вахетов Ф.З., Тарасов B.A. NuclideExplorer: компонента комплекса программного обеспечения для решения задачи трансмутации ядер в потоках нейтронов, Всероссийский молодежный научный семинар по фундаментальным проблемам радиохимиии и атомной энергетики, Материалы конференции, Н.Новгород, 2000,С.41.

5.Романов Е.Г., Вахетов Ф.З., Тарасов B.A. NuclideExplorer: компонента комплекса программного обеспечения для решения задачи трансмутации ядер в потоках нейтронов, Третья Российская конференция по радиохимии РАДИОХИМИЯ-2000, Материалы конференции, С.Петербург, 2000, С. 153.

6.Вахетов Ф.З., Романов Е.Г., Тарасов В.А. Программа NuclideExplorer: электронная база данных ядерно-физических констант нуклидов, Сборник трудов ГНЦ НИИАР Выпуск 3, Димитровград 2000, С.40-46.

7.Романов Е.Г. NuclideExplore: компонента комплекса программного обеспечения для решения сложных задач трансмутации в потоках нейтронов, В сборнике "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства". Выпуск 3, Димитровград 2000, С.269-272.

8.Топоров Ю.Г,, Тарасов В.А., Вахетов Ф.З., Романов Е.Г., Андреев О.И., Зотов Э.А., Филимонов В.Т., Баранов АЛО., Гаврилов В.Д., Леваков Б.И., Ядовин А.А., Алексеев А.Б., Лебедев В.М. Получение радионуклидов эйнштейния и фермия в высокопоточном реакторе СМ, Четвертая Российская конференция по радиохимии, Материалы конференции, "Радиохимия-2003", г.0зерск,2003 г., С.89.

9.Козарь А.А., Перетрухин В.Ф., Карелин Е.А., Радченко В.М., Тарасов В.А., Романов Е.Г. Исследование трансмутации металлического 99Тс в рутений при облучении в высокопоточном реакторе СМ, Третья Российская конференция по радиохимии РАДИОХИМИЯ-2000, Материалы конференции, С.-Петербург С. 107.

10.Toporov Yu.G,, Filimonov V.T., Tarasov V.A., Romanov E.G., Andreev O.I., Kornilov A.S. Ultra-high specific activity l06Ru, Proceedings of 4th International Conference on Isotopes, Cape Town, South Africa, 2002. CD-ROM, Report N--5.

11. R.Kuznetsov, V.Tarasov, E.Romanov, A.Pakhomov, S.Klimov, V.Lebedev, A.Baranov, V.Gavrilov, T.Ivanova, "Development of ,88W production technology", в книге "Therapeutic Radionuclide Generators: ^Sr/ '"У and 188W/188Re Generators" IAEA Technical Reports Series No. 470, (ISBN 978-92-0-111408-2, INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY, Vienna, 2009 , стр. 167-199.

Подписано в печать 18.03.10 Формат 60x84/16. Гарнитура Times New Roman. Усл. п.л..1. Тираж 100 экз. Заказ ШЪ!230

Отпечатано в Издательском цен i Ульяновского государственного университета 432000, г. Ульяновск, ул. Л.Толстого, 42

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ЗАДАЧА ТРАНСМУТАЦИИ: ОБЗОР МАТЕМАТИЧЕСКИХ МОДЕЛЕЙ, ОПИСАНИЕ КОМПЬЮТЕРНЫХ ПРОГРАММ И ЧИСЛЕННЫХ МЕТОДОВ.

1.1. Модель элементарных цепочек. Система уравнений Бейтмана

1.2. Цепочки с циклами.

1.3. Современные программные продукты и численные методы, применяемые для моделирования трансмутации.

ГЛАВА 2. ПОСТРОЕНИЕ МАТЕМАТИЧЕСКИХ МОДЕЛЕЙ

ТРАНСМУТАЦИИ.

2.1. Нелинейная модель трансмутации.

2.1.1. Депрессия потока тепловых нейтронов.

2.1.2.Самоэкранированиерезонансов поглощения.

2.2. Модель движения по неизвестной карте для задачи поиска реализуемых цепочек нуклидов.

ГЛАВА 3. КОМПЛЕКС ПРОГРАММ ДЛЯ МОДЕЛИРОВАНИЯ

ТРАНСМУТАЦИИ НУКЛИДОВ В ПОТОКЕ НЕЙТРОНОВ.

3.1. Средства разработки, базовые библиотеки нейтронно -физических констант.

3.2. Численные алгоритмы, используемые для решения системы ОДУ модели.

3.3. Программа для визуализации и фильтрации базовых данных комплекса.

Вопросы исследования, производства и применения изотопов весьма многообразны и лежат в различных сферах науки и техники ([7]). В последние годы уделяется очень большое внимание теории и практике трансмутации изотопов. Радиоактивные изотопы, как природные, так и производимые человеком, находят все более широкое применение в медицине, промышленности, прикладной и фундаментальной науке. В настоящее время необходимо решать задачи, связанные с утилизацией облучённого ядерного топлива. Один из главных предлагаемых методов переработки основан на трансмутации вредных продуктов деления, накопившихся в топливе, путем их облучения в атомных реакторах или системах с подкритичной активной зоной, где превращения ядер также обусловлены нейтронными реакциями. Замыкания ядерного топливного цикла (с расширенным воспроизводством ядерного горючего) должно стать ключевым элементом ядерной энергетики в том случае, если она претендует на обеспечение устойчивого вклада в удовлетворение глобальных потребностей в электроэнергии. Поэтому актуально создание специализированных программ для моделирования трансмутации нуклидов.

Целью диссертационной работы является разработка математических моделей и создание на их основе комплекса программ для прогнозирования уничтожения и образования нуклидов при облучении нейтронами. Для достижения поставленной цели предлагается использовать систему обыкновенных дифференциальных уравнений (ОДУ), описывающую трансмутацию нуклидов в трёх - групповом энергетическом приближении. Учёт зависимости скоростей трансмутации от ядерных концентраций осуществляется путём введения в уравнения коэффициентов депрессии потока тепловых нейтронов и резонансного самоэкранирования, последний в приближении промежуточного резонанса

-приближение). Для корректного задания вектора неизвестных системы ОДУ трансмутации необходимо построить все возможные цепочки ядерных превращений, реализующихся при облучении изотопов. Для этого предлагается использовать алгоритмы поиска пути на карте с неизвестной местностью - "поиск в ширину" и "поиск в глубину".

В настоящее время надёжные данные о сечениях нейтронно-ядерных реакций не всегда известны (см. напр. [66]). Поэтому в разработанной программе моделирования облучения существует возможность применять при расчётах различные значения сечений нейтронно - ядерных реакций и периодов полураспада, определяющие скорости ядерных превращений.

В диссертационной работе используются методы математического моделирования динамических систем, методы решения задачи Коши для системы ОДУ, методы поиска пути на графе. Комплекс программ создан при помощи методов объектно — ориентированного и визуального программирования. Для программной реализации моделей используется аппарат численного математического моделирования и библиотеки подпрограмм компьютерной математики. Апробация созданных программ проводится путём сравнения результатов их работы со значениями, полученными при облучении в экспериментальных устройствах исследовательского ядерного реактора.

Все основные результаты настоящей диссертационной работы являются актуальными. В работе предложено использовать 1Я -приближение, созданное для моделирования превращений тяжёлых изотопов топлива ядерных реакторов, для любых резонансных поглотителей. Предлагается решать задачи трансмутации при помощи универсальных численных алгоритмов, а не используемыми в аналогичных программах формулами Бейтмана или вычислением матричной экспоненты. Представлены результаты моделирования и их сравнение с экспериментальными данными для уникальных условий облучения.

Таким образом, объектом исследования являются процессы изменения количества ядер, происходящее при радиоактивных распадах и облучении материалов нейтронами. Математическое моделирование в области трансмутации ядер является предметом исследования.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Математическая модель трансмутации ядер при их облучении нейтронами — система ОДУ в трёх - групповом энергетическом разбиении с нелинейностью в приближении промежуточного резонанса.

2. Компьютерная модель для построения цепочек превращений изотопов, осуществляющая поиск пути на карте с a priori неизвестной местностью.

3. Разработанный комплекс программ для моделирования трансмутации ядер.

4. Проверка алгоритма вычисления скорости резонансного поглощения нейтронов ядрами в приближении промежуточного резонанса.

5. Численное моделирование цепочек трансмутации, описываемых системой уравнений с аналитическим решением, и цепочек трансмутации нуклидов в образцах, облучённых в экспериментальных каналах высокопоточного исследовательского ядерного реактора.

Достоверность результатов обеспечивается применением в созданных программах универсальных численных алгоритмов, прошедших проверку на наборе тестов для подпрограмм, решающих задачу Коши.

Результаты прикладного применения диссертационной работы, а именно, использования созданного комплекса программ для планирования реальных облучений мишеней в ядерном реакторе и последующее б сравнение с измерениями также является подтверждением достоверности разработанных моделей.

Диссертация имеет практическую и теоретическую ценность: разработанный комплекс программ используется как для уточнения режимов облучения нуклидов, так и для изучения путей производства новых изотопов в ядерных реакторах. Предложенное трёх - групповой энергетическое представление может найти применение в создании моделей трансмутации ядер при облучении нейтронами любого происхождения.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы из 89 наименования источников отечественных и зарубежных авторов, а также четырёх приложений. Общий объем диссертации составляет 107 страниц.

Основные результаты, полученные в диссертационной работе и выносимые на защиту:

1. Сформулирована и обоснована математическая модель цепочки трансмутации ядер при облучении нейтронами - система ОДУ в трёх-групповом энергетическом приближении, с учётом зависимости коэффициентов ОДУ от переменных (ядерных концентраций).

2, Для построения цепочек ядерных превращений используются алгоритмы поиска пути на карте с a priori неизвестной местностью.

3, Создан комплекс программ для решения задач, связанных с моделированием трансмутации ядер при спонтанных радиоактивных распадах и в нейтронно - ядерных реакциях.

4. Разработанные программы апробированы, на задачах имеющих аналитическое решение, при планировании и проведение реальных облучениях, при помощи программы прецизионного моделирования транспорта нейтронов в материале постоянного изотопного состава.

Выводы и заключение

В диссертационной работе разработаны модели и исследованы алгоритмы для решения задач, возникающих при рассмотрении цепочек трансмутации ядер, облучаемых нейтронами Необходимость создания новых программ для моделирования трансмутации основана на анализе имеющегося ПО и используемых в нём математических моделей и численных методов.

Современные компьютерные программы для расчётов в области превращений ядер предназначены, главным образом, для определения состава активной зоны ядерных реакторов. Такой подход неприменим для моделирования процессов образования небольших количеств новых изотопов.

Так, при производстве изотопов для создания радио -фармацевтических препаратов точное определение количества наработанного целевого нуклида и неизбежных примесных изотопов (зачастую, не превышающее нескольких миллиграмм) является жизненно необходимым. При получении нуклидов для фундаментальных физических исследований, таких как, например, изотопы эйнштейния и фермия, общая масса ядер новых элементов составляет доли микрограмма.

В настоящее время особую значимость для развития атомной энергетики приобретают вопросы, связанные с замыканием ядерного топливного цикла и, как следствие, необходимостью расширенного воспроизводства делящихся материалов. Перспективным способом переработки облученного топлива ядерных реакторов является трансмутация "вредных" продуктов и "размножение", также, за счёт нейтронных реакций, делящихся изотопов в специальных ядерных реакторах. Таким образом, в рассмотрение вовлекаются новые малоизученные изотопы, для которых отсутствуют надёжные данные о сечениях в известных ядерных библиотеках. Имеющееся ПО испытывает трудности при решении задач, связанных с моделированием трансмутации нуклидов, не входящих в состав традиционных активных зон и конструкционных элементов ядерных реакторов.

К недостаткам современного ПО для моделирования трансмутации ядер относится невозможность учета влияния изменения ядерной концентрации изотопов облучаемого материала на локальные характеристики плотности нейтронного потока. При моделировании реакторов этими поправками обычно пренебрегают ввиду малости размеров мишеней по сравнению с размерами реактора, что не всегда применимо при изучении изменения состава небольших облучаемых образцов. Всё это свидетельствует об актуальности задачи создания новых математических моделей и компьютерных программ.

В диссертационной работе предложены алгоритмы и определены математические методы, позволяющие применить новые подходы к моделированию трансмутации ядер при облучении нейтронами. Разработан комплекс программ, позволяющий не только прогнозировать количества образовавшихся нуклидов в случае, когда пользователь располагает исчерпывающей информацией о значениях величин, определяющих скорости нейтронно - ядерных реакций, но и реализует возможность изменения коэффициентов в уравнениях трансмутации. Тем самым, расширяется круг моделируемых цепочек трансмутации, и созданный комплекс программ становится инструментом исследователя. Учёт локальных факторов, таких как депрессия нейтронного потока и нестационарный эффект самоэкранирования резонансов, позволил существенно повысить корректность получаемых результатов при расчете трансмутации ядер в малых образцах, например, изотопных мишенях.

1. Бекурц К., Виртц К. Нейтронная физика. - М.: Атомиздат, 1968. -456 с.

2. Белл Д., Глесстон С. Теория ядерных реакторов: пер. с англ. М.: Атомиздат, 1974. - 494 с.

3. Буч Г. Объекно-ориентированное проектирование с примерами применения: Пер. с англ. -М.: Конкорд, 1992. 519 с.

4. Владимиров В.И. Физика ядерных реакторов: Практические задачи по их эксплуатации. Изд. 5-е перераб. и доп. М.: Книжный дом "ЛИБРОКОМ", 2009. - 480 с.

5. Ганев И.Х. Физика и расчет реактора / Под общ. ред. H.A. Доллежаля. М.: Энергоиздат, 1981. - 368 с.

6. Дреснер JI. Резонансное поглощение в ядерных реакторах . М.: Госатомиздат, 1962. - 135 с.

7. Изотопы: свойства, получение, применение. В 2т./Под редакцией В.Ю.Баранова, т.1 М.: ФИЗМАТЛИТ, 2005. - 600 с.

8. Каханер Д., Моулер К., Неш С. Численные методы и программное обеспечение: Пер. с англ. Изд.второе, - М.: Мир, 2001. - 575 с.

9. Козарь A.A., Перетрухин В.Ф., Карелин Е.А., Радченко В.М., Топоров Ю.Г., Тарасов В.А., Романов Е.Г. Исследования трансмутации металлического 99Тс в рутений при облучении в высокопоточном реакторе СМ // Радиохимия, 2002. т.44, вып.З, - С.262 - 264.

10. Кривохацкий A.C., Романов Ю.Ф. Получение трансурановых и актиноидных элементов при нейтронном облучении, М.: Атомиздат, 1970. - 317 с.

11. Левин В.И. Получение радиоактивных изотопов. М.: Атомиздат, 1972.-256 с.

12. В. П. Машкович, А. В. Кудрявцев Защита от ионизирующих излучений. М., Энергоиздат, 1995. - 496 с.

13. Романов Е.Г, Модель движения по карте в задаче трансмутации нуклидов // Обозрение прикладной и промышленной математики, 2009. том 16 вып.4 - М.: ОПиПМ, 2009. - С.699 - 700.

14. Романов Е.Г. Применение универсальных численных методов для задачи трансмутации нуклидов в потоке нейтронов// Обозрение прикладной и промышленной математики, 2009. том 16 вып.4 - М.: ОПиПМ - С.700.

15. Тэллес М., Хсих Ю. Наука отладки: Пер. с англ. М.: КУДИЦ ОБРАЗ, 2003. - 560 с.

16. Цыканов В. А., Самсонов Б. В. Техника облучения материалов в реакторах с высоким нейтронным потоком. М.: Атомиздат, 1973. -263 с.

17. ANSWERS Software Service: FISPIN A code for nuclide inventory calculations. Электронный ресурс.: http://www.sercoassurance.com/answers/resource/areas/rp/fispin.php

18. Atlas of Neutron Capture Cross Sections, ed. by J. Kopecky, graphs published in Report INDC(NDS) 362, IAEA, Vienna, Austria, 1997. Электронный ресурс. http://www-nds.iaea.org/ngatlas2/

19. Audi G. and Wapstra A. H. The 1995 Update to the Atomic Mass Evaluation // Nucl. Phys. A, 1995. Vol.595, n.4 - P.409-480 Электронный ресурс. http://www-nds.ipen.br/ndspub/ /masses/aaareadme. www

20. Bateman H, The solution of a sy stem of differentja. equations occurring in the theory of radioactive transformations, Proc. Cambridge Philos. Soc., 1910.-Vol. 15-P. 423-427.

21. Brown P. N., Byrne G. D. and Hindmarsh A. C. VODE: A Variable Coefficient ODE Solver // Society of Industrial and Applied Mathematics Journal Sci. Stat. Comput., 1989. Vol.10, n. 5 -P.1038-1051.

22. Burrows T. W. The Program RADLIST, Report BNL-NCS-52142, Brookhaven National Laboratory, 1988. 55 p.

23. Byrne, G.D. and A. C. Hindmarsh, Stiff ODE Solvers: A Review of Current and Coming Attractions // Journal of Computational Physics, 1987.-Vol.70, n. 1 -P.l-62.

24. Carden Jr., John L. X-ray emitting interstitial implants. United States Patent 5405309.

25. Электронный ресурс. http://www.freepatentsonline.com/5405309.html

26. CINDER, Depletion and Decay Chain Calculation for Fission Products in Thermal Reactors.

27. Электронный ресурс. http://www.nea.fr/abs/html/nesc0313.html

28. Т. H. Cormen, С. Е, Leiserson, and R. L. Rivest, Introduction to Algorithms, 1990. MIT Press, Cambridge, MA - 960 p.

29. Development of one group constant library for the computer code ORIGEN-2 using JENDL3.2 // Journal of Nuclear Science and Technology, Supplement 2, 2002. P. 994 - 997.

30. Endt P. M. Energy Levels of A = 21-44 Nuclei (VII) // Nuclear Physics A, 1990. Vol.521, n.l - P. 1 - 625.

31. England T. R., CINDER A one-point depletion and fission product program, Bettis Atomic Power Laboratory report WAPD-TM-334,1962. -25 p.

32. England T.R. and Rider B.F. Evaluation and Compilation of Fission Product Yields, Report LA-UR-94-3106 (ENDF-349), Los Alamos, 1993. -19 p.3 5. Evaluated Nuclear Structure Data Files ENSDF.

33. Электронный ресурс. http://www.nndc.bnl.gov/ensdf7ensdfinfo.jsp

34. Goldstein R Iterative Solutions by Means of Trial Operators // J.Math Phys., 1968. Vol.9, n.2 - P.1456 - 1461.

35. Goldstein R. and Cohen R.E. Theory of Resonance Absorption of Neutrons // Nucl.Sci.Eng., 1962. 13 - P.132 - 140.

36. Goldstein R. Temperature-Dependent Intermediate Neutron Resonance Integrals, Nucl.Sci.Eng., 1972. Vol.48, n.3 - P.248 - 254.

37. Hacker С. Программа RadDecay

38. Электронный ресурс. http://www.btinternet.com/~ablumsohn/decay.zip

39. Hairer Е. and Wanner G., Solving Ordinary Differential Equations П: Stiff and Differential-Algebraic Problems, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, Springer Series in Computational Mathematics, Vol. 14,1991. 614 p.

40. Handbook of Chemistry and Physics, 78th edition, D.R. Lide, editor, 1997. CRC Press, Boca Raton, FL - 1771 p.

41. Handbook of Nuclear Chemistry: Radiochemistry and Radiopharmaceutical Chemistry in Life Sciences, Volume 4, Editors Attila Vertes, Sandor Nagy, Zoltan Klencsar, Kluwer, 2003. Academic Publisher - 396 p.

42. Handbook of radiopharmaceuticals. Radiochemistry and applications. Michael J. Welch and Carol S. Redvanly editors, 2002. John Wiley & Sons, Ltd, - 862 p.

43. Harper P. V., Lathrop K. A., Baldwin L., Oda Y. and Kryhtal L., Pd-103: A New Isotope for Interstitial Implantation at Operation // Annals of Surgery, 1958.-П.148-Р. 606.

44. Harper P. V., Siemens W.D., Lathrop K.A., Endlich. H. Production and use of 1-125 // J.NucLMedicine, 1963. 4 - P.277-289.

45. Hindmarsh A.C., ODEPACK, A Systematized Collection of ODE Solvers, in Scientific Computing, R. S. Stepleman et al. (eds.), Vol. 1 of IMACS Transactions on Scientific Computation, 1983. North-Holland, Amsterdam - P. 55-64.

46. Jones R. E. and Kahaner D. K. XERROR, the SLATEC Error-handling Package, Report SAND82-0800, 1982. Sandia National Labs., Albuquerque, USA. - 23 p. Электронный ресурс. http://www.osti.gov/energycitations/product.biblio.jsp?ostiid=5325274

47. Karlsruhe Nuclide Chart ,J. Magill, G. Pfennig, J. Galy, 7th Ed. 2006. Электронный ресурс. ht1p://www.karlsruhenuclidechart.net

48. Kosako K., Yamano N., Fukahori Т., Shibata K. and Hasegawa A. The Libraries FSXLIB and MATXSLD3 based on JENDL-3.3 JAERI-Data/Code 2003-011 JENDL-3.3, 2003. Электронный ресурс. http://sciencelinks.jp/j-east/article/200323/000020032303A0698424.php

49. Levin V. I. et al, Separation of Pd-103 without a Carrier // Otkrytiya, Izobret, 1969. Vol.46, n.l - P.170.54.