автореферат диссертации по химической технологии, 05.17.02, диссертация на тему:Стекла и стеклокристаллические материалы на основе промышленных отходов и горных пород для фиксации отходов АЭС

Введение

1. Стекломатериалы для кондиционирования РАО (Литературный обзор)

1.1. Источники образования и состав РАО

1.1.1. Источники образования РАО в ЯТЦ

1.1.2. Отходы, не связанные с ЯТЦ

1.1.3. Химический и радионуклидный состав отходов

1.2. Методы кондиционирования РАО

1.2.1. Цементирование и битумирование

1.2.2. Остекловывание и керамизация РАО

1.2.3. Остекловывание НСАО

1.3. Особенности структуры стекол для иммобилизации РАО

Актуальность темы.

В процессе эксплуатации АЭС накоплено большое количество радиоактивных отходов низкой и средней активности. Основной технологической задачей при обращении с данными отходами является максимальное сокращение их объема и повышение уровня безопасности при их изоляции от окружающей среды, что достигается путем перевода отходов в твердые монолитные стабильные формы для окончательного захоронения или дальнейшего безопасного длительного хранения.

Для этих целей разработаны и имеют промышленное применение методы цементирования и битумирования. Однако конечные продукты, получаемые этими методами, обладают существенными недостатками, такими как сравнительно высокая скорость выщелачивания радионуклидов, низкая механическая прочность, а битумированные отходы также представляют собой пожароопасный продукт и, кроме этого, данные способы приводят к увеличению конечного объема отходов относительно начального.

В настоящее время для иммобилизации жидких и твердых РАО применяется метод остекловывания, предусматривающий высокотемпературную обработку отходов с получением стекла, обладающего высокой химической и радиационной устойчивостью и обеспечивающего надежную локализацию радионуклидов. При этом происходит значительное сокращение объема отходов (в 3-5 раз) по сравнению с методами цементирования или битумирования.

Процесс остекловывания отходов среднего уровня активности с экономической точки зрения является дорогой технологией, так как требует больших энергетических затрат и использования дорогого технического сырья. Наиболее перспективными для иммобилизации отходов среднего уровня активности являются стекломатериалы на основе дешевого и недефицитного сырья, например, горных пород, бытовых и промышленных отходов. Как правило, они содержат аморфную и кристаллические фазы, которые позволяет аккумулировать практически все элементы РАО, которые, в зависимости от своих химических свойств, распределяются между сосуществующими фазами.

Учитывая, что среди бытовых и промышленных отходов могут быть и весьма токсичные, например свинецсодержащие, при использовании таких отходов в качестве флюса при остекловывании РАО может быть двойной положительный эффект от совместной иммобилизации РАО и токсичных отходов. Кроме этого, применение промышленных отходов в качестве основного флюса приводит к снижению количества используемого природного сырья.

Цель работы

Целью настоящей работы является разработка и изучение свойств стекло- или стеклокристаллических материалов на основе РАО АЭС, промышленных отходов и природного сырья.

Данная цель достигается решением следующих задач:

1. Разработка составов на основе жидких РАО АЭС реакторов типа ВВЭР или РБМК, промышленных отходов и природного сырья, где в качестве промышленных отходов используется бой кинескопных стекол, а природного сырья - датолитовый и эвдиалитовый концентраты, бентонит и базальт.

2. Изучение свойств стекломатериалов: структура, фазовый состав, химическая связь в стекле, химическая стойкость, технологические параметры составов.

3. Разработка составов на основе радиоактивного зольного остатка печи сжигания РАО и природных сырья (эвдиалитовый концентрат и базальт).

4. Изучение фазового состава, структуры и свойств стеклокристаллических материалов, полученных на основе зольного остатка печи сжигания РАО.

Научная новизна

1. Определены области стеклообразования в системах на основе жидких РАО АЭС с использованием боя кинескопного стекла и природных добавок.

2. Изучена зависимость химической стойкости стекол от содержания в них окислов РАО с помощью РЖ-спектроскопии и показано, что увеличение скорости выщелачивания натрия и радионуклидов из стекол связано с деструкцией структурной сетки стекла.

3. Изучена структура свинцовосиликатных стекол при эквимолярном замещении №20 на Сэ20 или БЮ и показано, что такое замещение сопровождается образованием микрообластей различного состава с в т. ч. предликвационно-го типа.

4. Изучено влияние оксидов РАО (Сз20, БгО) на формирование радиационных парамагнитных центров (РПЦ) в Ыа-РЬ-силикатных стеклах, облученных до дозы 100 кГр и установлено образование только центров дырочной и электронной природы, не связанных с разрывами структурной сетки стекла под действием гамма-облучения.

5. Изучен фазовый состав стеклокристаллических материалов, содержащих жидкие РАО АЭС реактора типа ВВЭР и базальта и установлено формирование фаз авгита, плагиоклазов, геленита и шпинелей, которые являются потенциальными матрицами для радионуклидов продуктов деления и коррозии.

6. Изучен фазовый состав стеклокристаллических материалов, содержащих реальный зольный остаток, эвдиалитовый концентрат и базальт. Установлено образование фаз типа плагиоклазов, геленита, силикофосфатов способных аккумулировать радионуклиды РАО.

Практическая ценность работы

1. Разработаны составы стекол с высокой химической устойчивостью для иммобилизации РАО АЭС на основе боя кинескопного стекла в качестве основного флюса и эвдиалита, датолита и бентонита в качестве дополнительных стеклообразующих компонентов.

2. Разработаны стеклокристаллические материалы с использованием природного сырья, пригодные для иммобилизации радиоактивных зольных остатков установок сжигания РАО.

3. Продемонстрирована возможность получения стекол из РАО АЭС реактора типа ВВЭР и боя кинескопного стекла методом индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ).

4. Изучено выщелачивание радионуклидов из стекло- и стеклокристаллических материалов, полученных на основе твердых и жидких РАО, и продемонстрированы экологические преимущества этих матриц.

Работа выполнялась в соответствии с Координационным Планом НИР МосНПО «Радон» на 1996-2000 и 2001-2005 гг и в рамках Проекта МНТЦ №1131.

Основные результаты работы отражены в отчетах ГУП МосНПО "Радон" по темам 06-011 и 02-235 Координационного плана НИР МосНПО "Радон" за 1991-1995, 1996-2000 и 2001-2005 гг., утвержденных Департаментом инженерного обеспечения и Управлением коммунального хозяйства и благоустройства Правительства Москвы, и отчетах по Проекту МНТЦ №1131 1999-2000 гг.

Положения, выносимые на защиту:

1. Особенности структуры натриево-свинцово-силикатных стекол, содержащих оксиды продуктов деления - цезия и стронция - ИК и ЭПР спектроскопические характеристики.

2. Составы, структура и свойства стекол, полученных на основе РАО АЭС, боя кинескопных стекол и природных добавок.

3. Фазовый состав, структура и свойства стеклокристаллических материалов на основе радиоактивных зольных остатков и природных добавок.

Апробация работы.

Основные материалы диссертации доложены на Международных конференциях по сжиганию и технологиям термической переработки радиоактивных отходов (Солт-Лэйк-Сити, 1998 и Филадельфия, 2001), Осеннем 1999 г. Симпозиуме Общества материаловедения «Scientific Basis for Nuclear Waste Manage6 ment - XXIII» (Бостон, США, 1999), Международном симпозиуме "Waste Management '01 (Тусон, США, 2000), Первой Всероссийской молодежной научной конференции по фундаментальным проблемам радиохимии и ядерной энергетики (Нижний Новгород, 2001), XIV Российском совещании по экспериментальной минералогии (Черноголовка, 2001), 1 Всероссийской конференции «Прикладные аспекты химии высоких энергий» (Москва, 2001).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 13 работ, в т.ч. 9 статей в научных журналах, сборниках и трудах международных конференций и симпозиумов и 4 тезисов докладов в трудах международных и Всероссийских конференций

Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 152 стр. текста, включает 41 табл. и 29 рис. Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов, списка литературы из 159 наименований и 4 стр. приложения.

ВЫВОДЫ

1. Разработаны составы стекол на основе жидких радиоактивных отходов АЭС, содержащие до 30 мас.% оксидов РАО при использовании в качестве флюса промышленных отходов (боя кинескопного стекла) в количестве 60-90 мас.% и природных добавок (эвдиалитовый, датолитовый концентраты, бентонит и базальт) в количестве 5-15 мас.%.

2. Скорости выщелачивания ионов натрия из стекол составляют - 10°-10"6 г/см2-сут., радионуклидов цезия - 10"6—10-7 г/см2-сут., доля выщелоченной активности - 0,02-0,04 %, что соответствует лучшим боросиликатным стеклам, предложенным для иммобилизации РАО.

3. Методом ИК-спектроскопии показано, что увеличение скорости выщелачивания компонентов с увеличением концентрации оксидов РАО в стекле обусловлено деструкцией кремнекислородной сетки стекла под действием ионов-модификаторов (№+, К+), которая проявляется в в ИК спектрах виде появления полос поглощения, обусловленных колебаниями связей и в ЭПР спектрах у-облученных стекол в виде радиационных центров в кремнекисло-родных тетраэдрах с немостиковыми ионами кислорода.

4. Показана возможность получения стекол на основе солей РАО и кинескопного стекла (содержание солей в шихте до 30 мае. %) при температуре 1200 °С методом индукционного плавления (ИПХТ), при этом жидкие РАО желательно подавать в полностью или частично кальцинированном виде.

5. Установлено, что при остекловывании солей ЖРО АЭС с реакторов типа РБМК на поверхности стекла образуется легкорастворимый щелок, присутствие которого не обеспечивает надежной фиксации радионуклидов в стеклах, и может привести к их выносу в окружающую среду при попадании воды в хранилище в случае нарушения его герметичности.

6. Синтезированы стеклокристаллические материалы на основе твердых РАО (зольного остатка печи сжигания) и эвдиалитового концентрата или базальта при температуре 1300 - 1400 °С с высокой химической устойчивостью.

129

7. При медленном охлаждении или отжиге расплавов в системе эвдиалитовый концентрат - зольный остаток, образуются стеклокристаллические материалы, содержащие фазы нагелыимидтита, нефелина и акерманита, могущие служить матричными фазами для радионуклидов, в т.ч. а-излучателей, присутствующих в зольном остатке.

8. Введение изОв в расплав эвдиалитового концентрата приводит к локализации урана в кубическом твердом растворе (Ъх,\У)02.

9. Установлено, что при синтезе материалов, содержащих базальт и окислы 30, образуются силикофосфаты, способные инкорпорировать актиноиды и ра

90 о дионуклиды редкоземельных элементов, а также ьг, и алюмосиликаты, являющиеся матрицами для радионуклидов щелочных металлов и элементов группы железа (коррозионных продуктов).

10.Скорость выщелачивания радионуклидов, измеренная по методике МАГАТЭ, из стеклокристаллических материалов, полученных на основе оксидов зольного остатка и эвдиалитового концентрата или базальта составляет 10"6

7 2

10" г/см -сут.

130

5.4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ К ГЛАВЕ 5

Показана возможность остекловывания зольного остатка печей сжигания типичных для Российских АЭС на примере зольного остатка установки сжигания камерного типа МосНПО «Радон» с эвдиалитовым концентратом или базальтом. Температура синтеза материалов находится в пределах 1300- 1400 °С.

При сплавлении зольного остатка с эвдиалитовым концентратом и последующем медленном охлаждении образцов образуются стеклокристаллические материалы, содержащие нагелыпмидтит, нефелин и акерманит, которые могут служить матричными фазами для радионуклидов, присутствующих в зольном остатке. Требуемое содержание 030 в материалах - 70-90 мас.%. Введение ИзОв в расплав эвдиалитового концентрата приводит к локализации урана в кубическом твердом растворе (2г,и)02.

При синтезе материалов, содержащих базальт, образуются силикофасфа-ты способные инкорпорировать актиниды и радионуклиды редкоземельных элементов, а также 908г, а алюмосиликаты - радионуклиды щелочных металлов и элементов группы железа (коррозионные продукты).

Результаты изучения химической устойчивости полученных материалов, показывают возможность использования данного природного сырья для перевода твердых горючих радиоактивных отходов в монолитную стабильную форму, пригодную для долговременного хранения.

Для переработки зольного остатка установок сжигания горючих РАО АЭС могут быть адаптированы разрабатываемые и испытываемые в настоящее время установки остекловывания зольного остатка печи сжигания камерного типа ГУП МосНПО «Радон».

128

1. Нормы радиационной безопасности (НРБ-96): Гигиенические нормативы ГИ 2.6.1.054-96. М.: Госкомсанэпиднадзор России, 1996. - 126 с.

2. Соболев И.А., Хомчик Л.М. Обезвреживание радиоактивных отходов на централизованных пунктах. М.: Энергоатомиздат, 1983. 128 с.

3. Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС / В.И. Землянухин, Е.И. Ильенко, А.Н. Кондратьев и др. // М.: Энергоатомиздат, 1983. 232 с.

4. Никифоров А.С., Куличенко В.В., Жихарев М.И. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. М.: Энергоатомиздат, 1985. 183 с.

5. Полуэктова Г.Б., Смирнов Ю.В., Соколова И.Д. Обработка и удаление радиоактивных отходов предприятий атомной промышленности зарубежных стран. М.: ЦНИИАтоминформ, 1990. 578 с.

6. Дмитриев С.А., Стефановский C.B. Обращение с радиоактивными отходами. М.: Изд. Центр РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2000. 125 с.

7. Химическая технология стекла и ситаллов. Под ред. Н.М. Павлушкина. М.: Стройиздат, 1983. 432 с.

8. Удаление продуктов деления в стекле / Уотсон, Дерхэм, Эрлбак, Рэй // Труды Второй Международной Конференции по Мирному Использованию Атомной Энергии. Женева, 1958. М. 1959. С. 187-200.

9. Watson L.C., Aikin А.М., Bancroft A.R. The Permanent Disposai of Highly Radioactive Wastes by Incorporation into Glass // Disposai of Radioactive Wastes. Proc. Conf. Monaco, 16-21 Nov. 1959. Vienna: IAEA, 1960. V.l. P. 375-390.

10. Watson L.C., Aikin A.M., Bancroft A.R. The Permanent Disposal of Highly Radioactive Wastes by Incorporation into Glass // Disposal of Radioactive Wastes. Proc. Conf. Monaco, 16-21 Nov. 1959. Vienna: IAEA, 1960. V.l. P. 375-390.

11. Grover J.R., Chidley B.E. Glasses Suitable for the Long-Term Storage of Fission Products // J. Nucl. Energy. 1962. V.16, N8. P. 405-421.

12. Свойства фосфатных и силикатных стекол для отверждения радиоактивных отходов / Н.Е. Брежнева, С.Г. Озиранер, A.A. Минаев, Д.Г. Кузнецов // Management of Radioactive Wastes from the Nuclear Fuel Cycle. Vienna: IAEA, 1976. V.2. P. 85-94.

13. Development and Radiation Stability of Glasses for Highly Radioactive Wastes / A.R. Hall, J.T. Dalton, B. Hudson, J.A.C. Marples // Ibid. V.l. P. 3-15.

14. Hench L.L., Clark D.E., Campbell J. High level Waste Immobilization Forms // Nucl. Chem. Waste Manag. 1984. V.5. P. 149-173.

15. Lutze W. Silicate Glasses // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. R.C. Ewing and W. Lutze, Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V., 1988. P. 1160.

16. ГОСТ-29114-91 (see also ISO 6961-82, Vienna: IAEA, 1984).

17. Standard Test Method for Determining Chemical Durability of Nuclear Waste Glasses: The Product Consistency Test (PCT). ASTM Standard C1285-94. Philadelphia: ASTM, 1994.

18. Nuclear Waste Materials Handbook (Test Methods). DOE Technical Information Center. Washington, DC. Report DOE/TIC-11400, 1981.

19. Weber W.J., Roberts F.B. A Review of Radiation Effects in Solid Nuclear Waste Forms//Nucl. Technol. 1983. V.60,N2. P. 178-198.

20. Ewing R.C., Weber W.J., Clinard F.W. Radiation Effects in Nuclear Waste Forms for High-Level Radioactive Waste // Progr. Nucl. Energy. 1995. V. 29, N2. P. 63127.

21. SYNROC / A.E. Ringwood S.E., Kesson, K.D. Reeve, D.M. Levins, E.J. Ramm // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V., 1988. P. 233-334.

22. Sales B.C., Boatner L.A. Lead-Iron Phosphate Glass // Ibid. P. 193-231.

23. Clark W.E. Godbee H.W. Fixation of Simulated Highly Radioactive Wastes in Glassy Solids // Treatment and Storage of High Level Radioactive Wastes. Vienna: IAEA, 1963. P. 412-432.

24. Stefanovsky S.V., Ivanov I.A., Gulin A.N. Aluminophosphate Glasses with High Sulfate Content//Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 101-106.

25. Фосфатные стекла с радиоактивными отходами / Под. ред. А.А. Вашмана и А.С. Полякова. М.: ЦНИИатоминформ, 1997. 172 с,

26. The Interaction of Na-Al-P-Glass (Cs,Sr-Bearing) with Water at Elevated Temperatures (70-250 °C) / A.P. Mukhamet-Galeyev, L.O. Magazina, K.A. Levin, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 79-86.

27. Morris J.B., Chidley B.E. Preliminary Experience with the New Harwell Inactive Vitrification Pilot Plant // Management of Radioactive Wastes from the Nuclear Fuel Cycle. Vienna: IAEA, 1976. V.2. P. 241-256.

28. High Level Liquid Waste Solidification and Waste Glass Canister Handling at the Institut fur Nucleare Entsorgungstechnik // W. Grünewald, H. Koschorke, S. Weissenburger, H. Zeh // Radioactive Waste Management. Vienna: IAEA, 1984. V.2. P. 367-382.

29. Остекловывание сульфат- и хлоридсодержащих радиоактивных отходов в электропечи / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, С.В. Стефановский и др. // Стекло и керам. 1990, №7. С. 5-6.

30. Peeler D.K. Glass Formulation Activities for Pu Disposition // US-Russian Workshop on Ceramics and Glass Formulation and Characterization, May 18-26, 1997. Livermore, CA. Report UCRL-MI-126888.

31. Кушников В.В., Матюнин Ю.И., Крылова Н.В. Поведение альфа-радионуклидов при отверждении высокоактивных отходов // Атомная энергия. 1991. Т. 70, №4. С. 239-243.

32. Riege U., Dippel Th., Kartes H. // Evaluation of Ceramic Materials As a Matrix for Solidification of Alpha-bearing Wastes //Manag. of Alpha-Cont. Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P.355-368.

33. Включение зольных остатков от сжигания радиоактивных отходов в керамические матрицы на основе глин / А.С. Вишневский, А.А. Данилов JI.H., Кожемяко и др.//Радиохимия. 1988. Т.ЗО, N 6. С. 811-816.

34. Uniaxial Hot-pressing Bellows Containers / A.E. Ringwood, A. Major, E.J. Ramm, J. Padgett //Nucl. & Chem. Waste Manag. 1983. V.4. P. 135-140.

35. McCarthy G.J. High Level Waste Ceramics, Materials Consideration, Process Simulation and Product Characterization //Nucl. Technol. 1979. V.32. P.92-97.

36. Campbell J.H., Rozsa R.B., Hoenig C.L. Immobilization of High Level Defence Wastes in SYNROC-D: Recent Research and Development Results on Process Scale-Up // Treatment and Handling of Radioactive Wastes, 1983. P. 318-324.

37. Sintered (Sr,U)-Containing Zirconolite Ceramics Study / S.V. Stefanovsky, S.V. Ioudintsev, A.V. Ochkin, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 261-268.

38. Ringwood A.E. Safe Disposal of High level Nuclear Reactor Wastes: A New Strategy. Canberra: ANU Press, 1978. 64 p.

39. Pentinghaus H. To SYNROC Through Melting: Thermal Analysis, Thermo-gravimetry and Crystal Chemical Characterization of Phases // Int. Sem. on Chem. and Proc. Eng. for High Level Liquid Waste Solid. Kemforschungsanlage Julich. V.2. 1981. P. 713-731.

40. Обращение с жидкими радиоактивными отходами в рамках концепции замкнутого ядерного топливного цикла / В.И. Власов, О.Л. Кедровский, А.С. Никифоров и др. // Back End of the Nuclear Fuel Cycle. Strategies and Options. Vienna: IAEA, 1987. P. 109-117.

41. Соболев И.А., Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Синтез керамики типа SYNROC из расплава // Радиохимия. 1993, №3. С. 98-105.

42. Искусственные плавленые материалы на основе цирконолита для иммобилизации радиоактивных отходов / С.В. Стефановский, Б.С. Никонов, Б.И. Омельяненко и др. // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1997, №6. С. 111-117.

43. Плавленая керамика типа Synroc-C, содержащая имитированные высокоактивные отходы / О.А. Князев, С.В. Стефановский, Б.С. Никонов и др. // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1998, №1. С. 94-100.

44. Синтез и исследование плавленых минералоподобных форм радиоактивных отходов / И.А. Соболев, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов и др. // Физ. и хим. обраб. матер. 1994, №4-5. С. 150-160.

45. The Cold Crucible Melting of Synroc / S.V. Stefanovsky, O.A. Knyazev, D.B. Lopukh, S.V. Ioudintsev // IT3 International Conference on Incineration and Thermal Treatment Technologies. Salt lake City. 1998. P.

46. Phase Equilibria and Elements Partitioning in Zirconolite-Rich Region of Ca-Zr-Ti-Al-Gd-Si-0 System / O.A. Knyazev, S.V. Stefanovsky, S.V. Ioudintsev, et. al. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 401-408.

47. Nd-Doped Zirconolite Ceramic and Glass Ceramic Synthesized by Melting and Controlled Cooling / T. Advocat, C. Fillet, J. Marillet, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 55-62.

48. Hayward P.J. Glass-Ceramics // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V. 1988. P. 427-493.

49. Studies on the Fixation of Fission Products in Ceramic Materials / K. De, B. Luckscheiter, W. Lutze et. al. // Trans. Amer. Nucl. Soc. 1975. V.20. P. 666-669.

50. Minimiya M. Diopside Glass Ceramic Material for Immobilization of Radioactive Waste // Intern. Seminar on Chem. and Proc. Eng. for High Level Liquid Rad. Waste Solid. Jülich: Kfk. 1981. P. 53-63.

51. Jostsons A., Vance E.R., Hutchings R. Hanford HLW Immobilization in Synroc // Waste Management '96. Proceedings. 1996. CD Rom. Rep. 40-6.

52. Synroc and Synroc-Glass Composite Waste Forms for Hanford HLW Immobilization / E.R. Vance, M.L. Carter, R.A. Day, et. al. // SPECTRUM'96. Int. Conf. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1996. P. 2027-2031.

53. A Melting Route to Synroc for Hanford HLW Immobilization / E.R. Vance, R.A. Day, M.L. Carter, A. Jostsons // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 289296.

54. Immobilization of HLW Fractions from Hanford in Synroc / A. Jostsons E.R., Vance, K.P. Hart, et. al. // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 36-07.

55. Synroc Derivatives for the Hanford Waste Remediation Task / E.R. Vance, K.P. Hart, R.A. Day, et. al. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 341-348.

56. Further Studies of Synroc Immobilisation of HLW Sludges and Tc for Hanford Tank Waste Remediation / E.R. Vance, K.P. Hart, M.L. Carter, et. al. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 289-293.

57. Conley J.G., Kelsey P.V., Miley D.V. Investigations of the Properties of Iron-Enriched Basalt with Ti02 and Zr02 Additions // Adv. In Ceram. 1984. V.8. P. 302-309.

58. Smelova T.V., Krylova N.V., Shestoperov I.N. / Synthetic Mineral-Like Matrices for HLLW Solidification: Preparation by Induction Melter with a Cold crucible (CCIM) // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 425-432.

59. Matyunin Yu.I., Alexeev O.A., Ananina T.N. Immobilization of Plutonium Dioxide into Borobasalt, Pyroxene and Andradite Compositions // GLOBAL '2001. Proc. Int. Conf. September 9-13, 2001. Paris, France. 2001. CD-ROM.

60. Vitrification of High-Level Radioactive Waste by Sintering Under Pressure / W. Lutze, W. Gong, A. Abdelouas, et. al. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V. 506. P. 223-230.

61. Desvaux J.-L. French Industrial Experience in HLW Vitrification // ICEM '97. Int. Conf. Proceedings. Singapore. ASME. 1997. P. 813-814.

62. К вопросу о летучести радионуклидов при высокотемпературной переработке радиоактивных отходов / Ф.А. Лифанов, C.B. Стефановский, А.П. Ко-белев, И.А. Двинденко // Плазменные процессы и аппараты. Минск: ИТМО АН БССР, 1984. С. 112-117.

63. Улетучивание компонентов при электроварке стекла / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, C.B. Стефановский и др. // Стекло и керамика. 1987, №2. С. 14-15.

64. Снижение улетучивания компонентов при электроварке боросиликатного стекла / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, C.B. Стефановский и др. // Стекло и керамика. 1987, №4. С. 9-10.

65. Переработка радиоактивных отходов АЭС на пилотной установке с электрической ванной печью / И.А. Соболев, Ф.А. Лифанов, C.B.Стефановский и др. // Атомная энергия. 1990. Т.69, №5. С.233-236.

66. Интенсификация процесса остекловывания радиоактивных отходов в электрических печах непрерывного действия / Ф.А. Лифанов, C.B. Стефанов-ский, В.Н. Захаренко, А.П. Кобелев // Атомная энергия. 1990. Т.69, №5. С. 300-303.

67. Vitrification of Intermediate Level Liquid Radioactive Waste / F.A. Lifanov, A.P. Kobelev, et. al. // Proceedings of the 1993 Interntional Conference on Nuclear Waste Management and Environmental Remediation. Prague. 1993. V. 3. P.241-246.

68. Спидл Я., Ралкова Я. Отверждение радиоактивных отходов путем вплавле-ния в базальт // Атомная энергия. 1966. - Т. 21, - № 4. - С. 285 - 289.

69. Glass Forms for Alpha Waste Management / M.J. Kupfer, W.W. Schulz, C.W.

70. Hobbick, J.E. Mendel // AIChE Symp. Ser. 1976. V.72, N154. P. 90-97.

71. Lebeau M.-J., Girod M. Incorporation of Simulated Nuclear Ashes in Basalt: An Experimental Investigation // Am. Ceram. Soc. Bull. 1987. V.66, N11. P. 16401646.

72. Development of a New Solidification Method for Wastes Contaminated by Plutonium Oxides / F. Komatsu, Y. Sawada, K. Ohtsuka, J. Ohuchi // Management of Alpha-Contaminated Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P. 325-337.

73. Palmer C.R., Mellinger G.B., Rusin J.M. Investigation of Vitreous and Crystalline Ceramic Materials for Immobilization of Alpha-Contaminated Residues // Ibid. P. 339-354.

74. Feng X. Development of Vitreous Ceramic as Final Waste Forms // Emerging Technologies in Hazardous Waste Management VI. Proc. Int. Conf. Amer. Nucl. Soc. 1994.

75. Feng X., Ordaz G., Krumrine P. Glassy Slag A Complementary Waste Form to Homogeneous Glass for the Implementation of MAWS in Treating DOE Low-Level/Mixed Wastes // SPECTRUM '94. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1994.

76. An Evaluation of Glass-Crystal Composites for the Disposal of Nuclear and Hazardous Waste Materials / D.J. Wronkiewicz, T. DiSanto, S.F. Wolf, et. al. // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 11-6.

77. Sobolev I.A., Stefanovsky S.V., Lifanov F.A. Synthetic Melted Rock-Type Wasteforms // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353. P. 833-840.

78. Свойства плавленого шлака при термической переработке радиоактивных отходов на базе шахтной печи / С.А. Дмитриев, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов, И.А. Князев // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1992, №1. С. 68-70.

79. Ziegler D.L., Johnson A.J., Ledford J.A. Waste Immobilization Process Development at Rocky Flats Plant // Management of Alpha-Contaminated Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P. 369-378.

80. Buelt J.L., Ooma K.H. Incineration/Vitrification of Simulated Low-Level Institutional Wastes in a Joule-Heated Glass Melter // Nucl. Chem. Waste Manag. 1981. V.2. P. 175-182.

81. Nomura I., Nagaya K., Hashimoto Y. Vitrification of Low- and Medium-Level Nuclear Waste // Trans. Amer. Nucl. Soc. 1985. V.49. P. 74.

82. Immobilization of the Radionuclides from Spent Ion-Exchange Resins Using Vitrification / N. Hutson, C.L. Crawford, D.O. Russo, M.E. Sterba // WM '02. Proc. Int. Symp. February 24-28, 2002. Tucson. CD-ROM.

83. Pilot-Scale Tests to Vitrify Korean Low-Level Wastes / K. Choi, C.-W. Kim, J. Kil Park, et. al. // Ibid.

84. A. c. 1387729 (СССР), МКИ G 21 F 9/28. Способ переработки радиоактивной золы / Ф.А.Лифанов, С.В.Стефановский, С.А.Дмитриев // 1986.

85. А. с. 1389566 (СССР), МКИ G 21 F 9/28. Способ переработки радиоактивной золы / Ф.А.Лифанов, С.В.Стефановский, В.А.Соловьев // 1986.

86. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Синтез, структура и свойства боросили-катных стекол и стеклокристаллических материалов на основе золы органических отходов // Изв. АН СССР. Неорг. матер. 1989. Т. 25, № 3. С. 502-506.

87. Лифанов Ф.А., Стефановский С.В., Соболев И. А. Фиксация в стекло радиактивной золы // XV Int. Congr. On Glass. L.: 1989. V. 3b. P. 202-205.

88. Лифанов Ф.А., Стефановский С. В. Силикатные стекла и стеклокерамика для иммобилизации радиоактивной золы с установки сжигания органических отходов// Радиохимия. 1990. Т. 32, №3. С. 166-171.

89. Иммобилизация радиоактивной золы в стекле / Ф.А. Лифанов, С.В. Стефановский, О.Н. Цвешко, Т.Н. Лащенова. // Физ. хим. стекла. 1991. Т. 17, №5. С. 810-815.

90. Использование местного суглинка при остекловывании радиоактивных отходов / Ф.А. Лифанов, С.В. Стефановский,Т.Н. Лащенова, А.П. Кобелев. // Стекло и керамика. 1991, №11. С. 23-25.

91. Stefsnovsky S., Lifanov F., Ivanov I. Glass Forms For Incinerator Ash Immobilization // XVI Int. Congr. On Glass. Madrid: 1992. V.3. P. 202-205.

92. Lashtchenova T.N., Stefanovsky S.V. Immobilization of Incinerator Ash in Synroc-Glass Material // IT3 Int. Conf. On Incineration and Thermal Treatment Technologies. Salt Lake City, 1998. Proceedings. P. 603-607.

93. Свойства плавленого шлака при термической переработке радиоактивных отходов на базе шахтной печи / С.А. Дмитриев, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов, И.А. Князев // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1992, №1. С. 68-70.

94. Characterization of Slag Product from Plasma Furnace for Unsorted Solid Radioactive Waste Treatment / S.A. Dmitriyev, S.V. Stefanovsky, I.A. Knyazev, F.A. Lifanov // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 1323-1332.

95. Плазмохимическая переработка твердых радиоактивных отходов / С.А. Дмитриев, C.B. Стефановский, И.А. Князев, Ф.А. Лифанов // Физ. и хим. обраб. матер. 1993, №4. С. 65-73.

96. A Warm Heart in A Cold Body Melter Technology for Tomorrow / A. Jouan, R. Boen, S. Merlin, P. Roux // SPECTRUM '96. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1996. P. 2058-2062.

97. Horie M., Tanaka T., Ikenaga Y. High Volume Reduction and Group Partition of Simulated FILLW by Super High Temperature Method Using an Induction Cold Crucible // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 355.

98. Komatsu F., Takusagava A., Masaki T. Microwave Solidification Treatment of Incinerated Ash Contaminated by Radioactive Materials // KOBE STEEL Eng. Rep. 1983. 7.33, N1. P.1-5.

99. Haun R.E., Shuey M.W., Eschenbach R.C. Update on Plasma Arc Centrifugal Treatment//AIChE 1996 Annual Meeting. Chicago. 1996. Rep. CP96-10.

100. Wittle J.K., Hamilton R.A., Wilver P.J. The Potential for Use of DC Graphite Melter Technology in Decommissioning, Decontamination, and Reutilization //

101. ANS Topical Meeting on Decommissioning, Decontamination, and Reutiliza-tion. Knoxville. 1997.

102. Микроструктура и химическая устойчивость стекол, содержащих радиоактивные отходы среднего уровня активности / С.В. Стефановский, И.А. Соболев, Ф.А.Лифанов, С.А. Дмитриев // Радиохимия. 1988. Т.ЗО, №6. С. 820-824.

103. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Фазовое разделение при фиксации сульфатсодержащих радиоактивных отходов в стекло Ca0-B203-Si02 / Радиохимия. 1988. Т.ЗО, №6. С. 825-829.

104. Стефановский С.В. Стеклообразование и структура стекол системы Na20-B2O3-SÍO2-P2O5 / Физика и химия стекла. 1988. Т. 14, №6. С.889-892.

105. Стефановский С.В. Влияние оксида серы (VI) на ликвацию в натрий-боросиликатных стеклах // Стекло и керамика. 1989, №3. С.10-11.

106. Стефановский С.В. Структура и некоторые свойства стекол для иммобилизации радиоактивных отходов среднего уровня активности // Физика и химия стекла. 1990. Т. 16, №5. С. 818-827.

107. Стефановский С.В., Иванов И.А., Гулин А.Н. Особенности структуры бо-росиликатных стекол на основе датолита для иммобилизации радиоактивных отходов по данным ИК спектроскопии // Журнал прикладной спектроскопии. 1991. Т.54, №4. С.648-651.

108. Стефановский С.В., Иванов И.А., Гулин А.Н. ИК и ЭПР спектры алюмо-боросиликатных и алюмофосфатных стекол, имитирующих отвержденные радиоактивные отходы // Физика и химия стекла. 1991. Т. 17, №1. С. 120-125.

109. Включение натрий-содержащих радиоактивных отходов в стекло на основе суглинка / С.В. Стефановский, И.А. Иванов, А.Н. Гулин, Ф.А. Лифанов //Радиохимия. 1993, №3. С. 106-113.

110. Иванов И.А., Гулин А.Н., Стефановский С.В. Диффузия катионов натрия и водоустойчивость стекол для иммобилизации среднеактивных отходов // Радиохимия. 1991. Т.ЗЗ, №6. С. 415-421.

111. Диффузия радионуклидов в стеклах, имитирующих остеклованные радиоактивные отходы / И.А. Иванов, В.М. Седов, А.Н. Гулин и др. //Физика и химия стекла. 1991. Т. 17, №2. С. 351-354.

112. Radiation Effects in Glasses Used for Immobilization of High-Level Waste and Plutonium Disposition / W.J. Weber, R.C. Ewing, C.A. Angell, et. al. // J. Mat. Res. 1997. V.12,N8. P. 1946-1975.

113. Стефановский C.B., Александров А.И., Пикаев A.K. Исследование структуры стекол системы Na20-P205-S03 методом ЭПР радиационно-индуцированных парамагнитных центров // Физика и химия стекла. 1990, Т. 16, №1. С. 48-52.

114. Стефановский С.В., Александров А.И. ЭПР и ИК спектроскопическое исследование сульфатно-фосфатных стекол, содержащих натрий и свинец // Физика и химия стекла. 1990. Т. 16, №1. С. 53-61.

115. Стефановский С.В. Иммобилизация сульфатсодержащих радиоактивных отходов в стекле // Физ. хим. обраб. матер. 1993, №2. С. 63-77.

116. Стефановский С.В., Минаев А.А., Лифанов Ф.А. Свинцово-силикатные стекла с сульфатом натрия //Стекло и керамика. 1989. №4. С. 10-12.

117. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. Стекла для. иммобилизации сульфатсодержащих радиоактивных отходов // Радиохимия. 1989. Т.31. №6. С.129-134.

118. Стефановский С.В., Минаев А.А., Лифанов Ф.А. Свинецсодержашие стекла для фиксации радиоактивных отходов //Радиохимия. 1990. Т. 32, №3. С. 162-166.

119. Vitrification of Lead-Rich Solid Industrial Wastes / G. Kaimakamis, P. Ka-vouras, Th. Ioannidis, et. al. // Proceedings of the First Balkan Conference on Glass Science & Technology, Volos, Greece, 9-10 October, 2000. P. 455-460.

120. Leaching Tests for Stabilized Products Obtained by Vitrification of Lead-Loaded Solid Toxic Industrial Wastes / T.A. Ioannidis, A.I. Zouboulis, C.P. Had-jiantoniou et al. // Ibid. P. 497-503.

121. Высокотемпературная иммобилизация некоторых типов вредных промышленных отходов / И.А. Соболев, Г.В. Макарченко, С.В. Стефановский, Ф.А. Лифанов // Стекло и керамика. 1991, №3. С. 8-11.

122. Vitrification of Intermediate, Low-Level Radioactive and Toxic Wastes with a Cold Crucible / S.A. Dmitriev, F.A. Lifanov, S.V. Strfanovsky, et. al. // Waste Management '96. Proceedings. Tucson, AZ. 1996. Rep. 27-3. CD Rom.

123. Планетарная мельница-активатор. Техническая характеристика АГО-2У. Л.: ЛПО «Тип. Им. Ив. Федорова». 1990.

124. Логвиненко Д.Д., Шеляков О.П. Интенсификация технологических процессов в аппаратах с вихревым слоем. Киев, Техника, 1976. 250 с.

125. Накамото К. Инфракрасные спектры неорганических и координационных соединений. Пер. с англ. М.: Мир, 1966. 411 с.

126. Wong J., Angelí C.J. Glass Science by Spectroscopy. N.-Y.: Marcel Dekker, 1976.

127. Friebele E.J. The PbJ+ Centre in Irradiated Lead Silicate Glass // XI Intern. Congr. On Glass. Prague, 1977. Sec. A8. V.3. P. 87-95.

128. Закономерные изменения спектральных характеристик ионов в Si/2 электронном состоянии в щелочно-силикатных и натрий-боросиликатных стеклах / А.И. Александров, А.И. Прокофьев, Н.Н. Бубнов и др. // ДАН СССР. 1987. Т.292, №6. С. 1414-1418.

129. EPR Spectra of Pb3+ and Ag° in Glass / H. Hosono, J. Nishii, H. Kawazoe, T. Kanazawa// J. Phys. Chem. 1980. V.84,N 10. P. 2316-2319.

130. Стефановский С.В., Александров А.И. Стеклообразование и структура стекол в системе Na20-Pb0-Si02-S03 // Журн. Прикл. Спектр. 1989. Т. 51, №2. С. 267-272.

131. Стефановский С.В., Александров А.И. ЭПР и ИК спектроскопическое исследование сульфатнофосфатных стекол, содержащих натрий и свинец // Физ. и хим. стекла. 1990. Т. 16, №1. С. 53-61.

132. Стефановский С.В., Александров А.И. Исследование структуры стекол системы метафосфат натрия метаборат свинца - сульфат натрия методами ИК и ЭПР спектроскопии // Журн. Прикл. Спектр. 1990. Т.53, №1. С. 121126.

133. Богомолова Л.Д. Применение электронного парамагнитного резонанса ионов первого переходного ряда для исследования структурных и электрических свойств оксидных стекол // Физ. Хим. Стекла. 1976. Т.2, №1. С.4-12.

134. Стефановский С.В., Александров А.И. Спектры ЭПР сульфатсодержащих свинцовоборатных стекол // Физ. и хим. стекла. 1990. Т.16, №2. С. 308-310.

135. Павлушкин Н.М., Сентюрин Г.Г., Ходаковская Р.Я. Практикум по технологии стекла и ситаллов. М.: Стройиздат, 1970. 512 с.

136. Минералы. Справочник. Т.З. Вып.2. М.: Наука, 1981. С. 227-240.

137. Кассандрова О.Н., Лебедев В.В. Обработка результатов наблюдений. М.: Наука, 1970.

138. Инфракрасные спектры щелочных силикатов. Л.: Химия, 1970, 350 с.

139. Стефановский С.В. ЭПР и ИК спектроскопическое исследование структуры боросиликатных стекол для иммобилизации радиоактивных отходов // Радиохимия. 1992. - № 3. - С. 214 - 222.145

140. Лифанов Ф.А. Высокотемпературное кондиционирование радиоактивных отходов низкого и среднего уровней активности. Дисс. докт. техн. наук. М.: МосНПО «Радон». 2000. 48 с.

141. Asano M., Kou Т., Mizutani Y. Vaporization of Alkali Borosilicate Glasses // J. Non-Cryst. Solids. 1989. V. 112. P. 381-384.

142. Свойства неорганических веществ. Справочник / Под. ред. Рабиновича В.А. Л.: Химия, 1983. 369 с.

143. Улетучивание радионуклидов при плазмохимической переработке радиоактивных отходов / Дмитриев С.А., Князев И.А., Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. // Физ. Хим. Обраб. Матер. 1993, №4. С. 74-82.

144. Стефановский С.В., Князев И.А., Дмитриев С.А. Об улетучивании микрокомпонентов из негомогенных расплавов // Расплавы. 1991, №6. С. 56-61.

145. Дмитриев С.А. Плазмохимическая переработка радиоактивных отходов. Дисс.докт. техн. наук. СПб: СПбГТИ, 1995. 40 с.