автореферат диссертации по приборостроению, метрологии и информационно-измерительным приборам и системам, 05.11.15, диссертация на тему:Метрологическое обеспечение ядерно-физических методов контроля радиохимического производства изотопной продукции

ПОПОВ Юрий Сергеевич

На правах рукописи ииаоБ1Э85

МЕТРОЛОГИЧЕСКОЕ ОБЕСПЕЧЕНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ МЕТОДОВ КОНТРОЛЯ РАДИОХИМИЧЕСКОГО ПРОИЗВОДСТВА ИЗОТОПНОЙ ПРОДУКЦИИ

Специальность: 05.11.15-Метрология и метрологическое обеспечение 05.11.13 - Приборы и методы контроля природной среды, веществ, материалов и изделий

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора технических наук

Москва - 2006

003061985

Работа выполнена в ФГУП "Государственный научный центр Российском Федерации - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" (ФГУП "ГНЦ РФ НИИАР")

Официальные оппоненты доктор фпзнко-матсмагмческих наук, профессор

доктор технических наук, старший научный сотрудник

доктор физико-математических наук, старший научный сотрудник

Трошин Владимир Сергеевич

Севастьянов Василий Деменьтьевич

Чечев Валерий Павлович

Ведущая организация ФГУП "Всероссийский научно-исследовательский институт метрологии им Д И Менделеева"

Защи га состоигься « \ 0 » CKWPldJL 2007 г в Л1_час_мин на заседании

диссертационно!о совета Д 308 005 OlVipn ФГУП "Всероссийский научно-исследовательский институт фпшко-тохнических и радиотехнических измерений" 141570, пос Мендслеево, Солнечногорский район, Московская область

тел (495) 535 93 85, (495) 535 93 01 С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГУП "ВНИИФТРИ"

Автореферат разослан «_»_2006 г.

Ученый секретарь диссертационного совета кандидат технических наук

10 Д Иванова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Одним из достижений современного научно-технического прогресса является практическое использование для нужд человечества искусственных радиоактивных изотопов актиноиде ых, лантаноидных и других элементов Периодической системы Д.И.Менделеева.

Радиоизотопы нашли шигокое применение в жизнедеятельности человечества, в частности:

- нуклиды 238Ри, мСт в радиоиуклидных источниках тока и тепла; гяСГ в актива-ционном анализе, геологии, медицине, биотехнологии; 248Сш, 249Вк, 249СС 254 Ее, 2У1¥т - в качестве стартовых материалов при синтезе сверхтяжелых элементов;

- лантаноидные нумшды такие, как |!2',54 Еи используются в метрологии ионизирующих излучений,,33С<1 - в медицине при костной денситометрии; - в терапии костных опух злей и метастазов;

- из легких элементов радионуклид 33Р применяют для исследований молекулярной биологии, биохимии и биотехнологии; I - в онкологии щитовидной железы; Ле - в терапии карциномы мозга; 88У и "7т8п - в лечении костных метастазов.

Основой, определяющей области применения радиоизотолов, служат в первую очередь их ядерно-физические свойства. Исследование радиоактивного распада изотопов с целью уточнения их ядерно-физических характеристик имеет важное значение с научной точки зрения для фундаментальной метрологии, физики атома и ядра. В практическом отношении эти данные необходимы для расчетов рекомендуемых значений констант, пополнения банка ядерных данных, более точного измерения количества радионуклидов, энергий и излучений при решении различных задач в ядерном приборостроении и технике, метрологии, медицине, дозиметрии, радиоэкологии. В связи с этим является весьма актуальной задачей - решение проблемы метрологического обеспечения ядерно-физических методов аналитического контроля радиохимического производила изотопной продукции, имеющей важное научное и хозяйственное значение.

Основной пелью работы является: создание метрологического обеспечения ядерно-физически * методов аналитического контроля радиохимического производства изотопной продукции, в том числе:

- получение новых и уточненных значений физических констант радиоактивного распада изотопов актиноидных, лантаноидных и других элементов Периодической системы, имеющих научное и практическое значение;

- разработка устройств и ядерно-физических методов для измерения ионизирующих излучений.

Научная новизна

Результаты настоящей работы являются дальнейшим вкладом в фундаментальную метрологию, радиоаналитическую химию, физику атома и ядра.

В результате выполнения исследований:

- проведены определения периодов полураспада и измерения интенсивностей излучений 92 актиноидных, лантаноидных и других изотопов, в том числе, впервые радиохимически идентифицированы и изучен радиоактивный распад теоретически предсказываемых [1,2] изотопов 247Ри и Ее, а также впервые получены данные М- рентгеновского излучения для 16 изотопов актиноидов от урана до фермия; закономерность изменения абсолютного выхода МХ-фотонов от заряда яд-

- систематизированы литературные и полученные в диссертационной работе радионук-лкдные данные в виде справочников, каталогов спектров альфа-,гамма-и рентгеновского излучений (для астиноидов впервые!, создана библиотека радионуклшшых данных;

- разработаны и внедрены в радноаналитическую практику устройства для измерения ионизирующих излечений и 11 ядерно-физических методов контроля качества и аттестации готовых препаратов изотопов HP,153Sm,153Gd, M2Pu, 249Вк, 244Cm, 252Cf, а также впервые методы сканирования миниатюрных протяженных (>10мм) источников и измерения выходов (>Ю10 с') нейтронов изотопа Cf.

Практическая значимость паботы

- Полученные автором научно-технические результаты использованы в создании метрологического обеспечения ряда ядерно-физических методов контроля радиохимического производства изотопной продукции.

- Эксперименты подтвердили уникальность высокопоточного ядерного реактора СМ при открытии новых сверхтяжелых изотопов - j47Pu и 237Es а также получении других актиноидных изото к® до 257Fm (Z=100) включительно.

- Результаты работа i использованы в расчетах рекомендованных значений констант, пополнении банка ядерных данных, оптимизации накопления целевых нуклидов в исследовательских зеакгорах НИИАР.

- Практическая дол! ^временная апробация методов контроля показала их надежность а также достоверность результатов измерений, что обеспечило высокое качество изготавливаемой в НИИАР высокотехнологичной изотопной продукции, поставляемой в страны ближнего и дальнего зарубежья.

На защиту выносятся:

1. Новые и уточненные значения ядерно-физических характеристик 92 изотопов эле-ментов(7<г<100) Лериодической системы, в том числе:

- данные по периодам полураспада ¿энергиям и интенсивностям альфа-и фотонного излучения 36 изо-опов-ахтиновдов, закономерность изменения абсолютного выхода МХ-фотонок от заряда ядра;

- идентификация и ядерно-физические свойства новых изотопов-247Ри и 257Es;

- данные по периодам полураспада и интенсивностям фотонов17 изотопов-лантаноидов;

- данные для периодов полураспада и фотонного излучения 39 изотопов элементов от азота до свинца, закономерность изменения отношения интенсивностей К-рентгеновских переходов от заряда ядра <40<Z<80);

- библиотека радионуклидных данных и спектров для радиохимического анализа.

2. Ядерно-физические методы аналитического контроля радиохимического производства изотопной продукции,в том числе:

- метод сканирования в защитных камерах и боксах протяженных источников, длиной от 10 до 60мм,на основе изотопа Cf;

- метод измерения в защитной камере выходов нейтронов(до 10 "V ')с различной энергией с помощью "всеволнового" счетчика;

- методы определения изотопного состава плутония и кюрия с помощью полупроводниковой альфа-,гамма-спектрометрии высокого энергетического разрешения;

- методы определения энергии и выхода осколков деления плоских источников 252Cf для первых в нашей стране масс-спектрометрических исследований высокомолекулярных продуктов биотехнологии;

- метода гамма-спектрометрического раздельного определений активности изобар

Gd и Sm, 4 Ara и 43 Cm;

- методы определения активности изотопа33Р и примесного (~2%) изотопа 32Р,

Личный вклад автора в разработку проблемы

Постановка основньх задач научного исследования, проведение теоретических и экспериментальных исследований, анализ полученных результатов проведены автором лично, или с участием соавторов совместных научных публикаций по следующим разделам:

- работы в получеьли и идентификации новых изотопов 247Ри и 25,Es проведены с участием д.х.н. Левакова Б.И., д.х.н. Тимофеева Г.А., к.т.н. Мишенева В.Б, Приваловой П.А.; |Мамелина AJBj ;

- работы по исследованию ядерно-физических свойств изотопов актиноидных, лантаноидных и других элементов Периодической системы проведены совместно с д.х.н. Леваковым В.И., д.х.н. Тимофеевым Г.А., д.х.н.Ериным Е.А.,|к.х.н. Елесиным] |А.А..|к.х.н. Ефремовым Ю.В., к.х.н. Чистяковым В.М., к.х.н. Карасевым В И., к.ф -м.н. Топоровым Ю.Г., к.т.н, Мишеневым В.Б., к.т.н. Певцовым В.В., Незговоровым Н.Ю., Захаровой Л.В., Мельником М.И., Барановым A.A., Аютченковым C.B., Сруровым Д.Х., Влхетовым Ф.З., ¡Кованцевым В.Н},

- работы в области зазработки ядерно-физических методов аналитического контроля радиохимического производства источников и препаратов выполнены с участием к.т.н. Певцова ВЛ., [Курочкина Н.С| [Червякова В Hj Филиппова А.Н., Срурова Д.Х., Аниченкова C.B., Коноваловой Л.С., Мельник C.B., Целищева И.В.;

- работы по созданию библиотеки рздиояуклидных данных для задач радиохимического анализа, систематике данных по периодам полураспада и расчету удельных активностей радиоизотопов,расчету коллиматора для сканирования источников 252Cf длиной от 10 до 60мм,расчету и изготовлению электро-магнитного блока;установлению закономерностей изменения интенсивности рентгеновского К,-L-JM-излучения в зависимости от заряда ядра выполнены лично автором.

При написании .диссертации научную консультацию осуществляли д.х.н. Тимофеев ГА., д.».н.Ерин Е.А., д.х.н. Леваков Б.И., д.т.н. Кириллович А.П., д.ф.- м.н. Платонов А.П., которым автор выражает свою благодарность.

Апробация работы. Основные результаты работы представлены к опубликованы в

тезисах и докладах на международные и Российские (Союзные) конференции по:

- аналитической химии радиоактивных элементов (г.Москва, 1977 г.);

- химии нептуния и плутония (гЛенинград, 1982 г.);

- химии трансплутониевых элементов (г.Дкмитровград, 1983,1988 гг.);

- применению экстракционных и сорбцнонных методов для выделения и разделения

актиноидов и лантаноидов (г.Москва, 1984 г.);

- аналитической химии радиоактивных элементов (г.Москва, 1986 г.);

- активациояному анализу и другим радиоаналитическим методам (г Ташкент,

1987 г.);

- использованию радионуклидных источников в народном хозяйстве (гЛенинград,

1988 г.);

- «Актициды-89» (г.Ташкеет, 1989 г.);

- радиохимии и ядерной физике (г.Ленинград, 1989 г.);

- радиохимии (Советско-Финскнй Симпозиум, г.Москва, 1991 г.);

- аналитической химии (Ядерное общество, С.-Петербург, 1992 г.);

- «Актиниды-93» (г.Санта Фе, США, 1993 г.);

- радиохимии (г.Дубна, 1994 г.)

- радионуклидной метрологии (г.Париж,Франция,1994 г.)

-радионуклядяой метрологии (г.Севилья, Испания, 1995 г.);

- радиохимии (г.Димитровград, 1997 г.);

- аналитической химлн (г.Москва, 1997 г.);

- ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (г.Обнинск, 1997 г.);

- радиохимии (r.MapiaucKe Лазне-Яхимов, Чехия, 1998 г.);

- радионуклидной метрологии (г.Мол, Бельгия, 1999 г.);

- радиохимии (г.С.-Петербург, 2000 г.);

- ядерной физике и хлмии (гЛонгресина, Швейцария, 2000 г.);

- ядерной и радиационной физике (г.Алматы, Казахстан, 2001 г.);

- фундаментальным проблемам радиохимии и атомной энергетики (г.Н.Новгород, 2002 г.);

- радиохимии (г.Озерск, 2003 г.).

- фундаментальным проблемам радиохимии и атомной энергетики (г.Н.Новгород, 2004 г.)

- радиохимии (г.Екат еринбург,2004г.)

Публика пни. По те vie диссертации опубликованы 134 научных работы (статьи, препринты, обзоры, справочники, доклады). Основное содержание диссертации отражено в научных публикациях открытых периодических изданий (журналы: «Радиохимия», «Атомная энергия», «Вопросы атомной науки и техники», «Приборы и техника эксперимента»; Radial and Isotopes; сборники тезжов докладов яа конференции).

Объем и структура работы. Диссертация изложена на 321 страницах машинописного текста, включает 74 таблицы, 114 рисунков.

Она включает в себя введение, 6 глав, выводы, список цитируемой литературы из 540 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность темы диссертации, сформулированы ее задачи, научная новизна и практическая значимость полученных результатов.

В обзоре литературы (Глава 1) систематизированы и проанализированы литературные источники по ядерно-физическим свойствам, средствам измерений и методам анализа исследуемых автором радиоизотопов актиноидных, лантаноидных и других химических элементов

В методической части (Глава 2) дается описание используемых спектрометрических и радиометрических приборов и устройств, образцовых препаратов и источников а-, ¡5-, Х-, у-, п-излучений, алгоритмов автоматизированной обработки спектрометрической информации с помощью ЭВМ, планирования экспериментов и идентификации изотопов, методов измерения ионизирующих излучений и физических констант радиоактивного распада радиоизотопов, а также использования их в ядерно-физических методах контроля радиохимического производства изотопной продукции.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Глава 3. ИССЛЕДОВАНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ АКТИНОИДОВ

Исследовались следующие ядерно-физические характеристики радиоактиноидов: периоды полураспада; энергии альфа-, бета-, Х- к гамма-излучений; абсолютные и относительные интенсивности альфа-, Х- и гамма-излучений.

3.1. Определение периодов полураспада

Необходимость уточнения ядерных констант, в том числе периодов полураспада, имеющих, как известно, важное научное и практическое значение, определило задачу проведения систематических дам фений периодов полураспада изотопов актиноидных элементов от Ра до Гт (91<2<100).

Следует отметить, что к середине 60-х годов XX века основные актиноидные изотопы были открыты и получены первые значения их периодов полураспада [3].

Появление новых методов спектрометрии излучений с помощью полупроводниковых германиевых и кремниевых детекторов с высоким энергетическим разрешением способствовало продолжению работ по уточнению периодов полураспада. К тому же мотивацией для проведения этих измерений служили: а) малочисленность и противоречивость публикуемых данных; б) сомнения в возмэжности получения указанных в публикациях высокоточных данных при использовании укатанных методов измерений; в) отсутствие в большинстве публикаций анализа погрешностей и фактографической информации (спектры, кривые распада и поглощения).

Автором щюведены исследования по определению периодов полураспада следующих 23

254Д35Д56д57рт

Измерения проводились в течение 2-7 периодов полураспада исследуемого нуклида с использованием полупроводниковых альфа-^амма-спектрометров.

Результаты определений периодов полураспада представлены в табл.1 в сравнении с оцененными данными

Таблица 1. Результаты определения периодов полураспада (Т|/2) изотопов актиноидных элементов

№№ Нуклид Тип распада Период полураспада (Ти) Отличие данных 1-11 -100,% п

I Настоетцал работа П Оцененные данные [5]

1 !"Ра бета 26,9(1} сут 27,0(1) сут -0,4

2 "'и бет» 6.74(34) сут 6,75(21) сут -0,1

3 г"и бета 23,3(12) мин 23,40(117) мин -0,4

4 бета 2,047(7) сут 2,117(2) сут -3,3

5 бета 2,351(14) сут 2,347(8) сут +0,2

6 2йРи бета 10,78(5) сут 10,«5(2) сут -0,6

Продолжение таблицы 1.

7 "'Ри бета 2,27(23) сут

В "!Лт бетг 123,5(5) мм 123,0(6) мин +0,4

9 И<™Ага беи 24,7(7) мин 25,0(2) мин -и

10 г"Ат бетг 23,0(13) мин 24(3) мин -4.2

11 2>гСт альфа 163(1) сут 162,94(6) сут +0,04

12 Я08к бел. 186,2(11) мин 192,7(3) мин -3,4

13 ШС( аль4а 13,08(24) года 13,08(9) года 0

14 СПД(Л 85,7(4) года 85,3(3) года +0,5

15 альфа 20,50(17) сут 20,46(3) сут +0,2

16 альфа 270(4)сут 275,7(5) сут -2,1

17 бел 1,«6(7) сут 1,64(4) сут + 1 2

18 бел 38(2)сут 38,4(6) сут -1,0

19 бет» сп а<-л. 1,7(2) сут 8,7(9) сут - -

20 "'Бт альоа 3.2(»ч 3,240(2) ч -1,2

21 '"Гт альоа 19,7(5)ч 20,07(7) ч -1,8

■ 22 !ИНт сплел (91,9%) альфа (},1%) 2,5(8)4 2,625(42)4 -4,8

23 | альфа 96,6(39) сут 100,5 (2) сут -3,9

Максимальное отличие результатов определения периодов полураспада от оцененных данных - 4,8 % для изотопа ^^т. Минимальная погрешность определения получена для изотопов 2МЫр - 0,3 %, 2"Ра и 245Ат - 0,4 %; "'Ыр, мгСт и г50Вк - 0,6 % для 95 %-ной доверительной вероятности.

Большинство исследований ядерно-физических свойств актиноидов прово-

дились в ходе разработки и совершенствования радиохимической технологии получения трансурановых элементов (ТУЭ) с использованием ядерного реактора СМ СЧеча получения изотопов ТУЭ представлена на рис 1.Основными продуктами являю гсг н> к тиды №Ри,г4,'мзАт 2МСт,249Вк,253СГ.гиЕ5 и Рт

и%-24,Ри^2Ри - 243Ри- №Ри -245 Ри- 246Ри - 247Ри

242Ст-мзСт-244С^т- Сш- с!т1- ¿ш- Сш- Сгп

Вк- ^Зк

249СУ50сг-и,СС-

-253Е5-254Ез-255Б5-г56Е5-г57Е8 - -(п;Т)-реакци!г

255Рт-25<,Рт-2ГФт I- реакция р-распада

Рис.1.Схема получения изотопов трансурановых элементов

При аналитическом сопровождении радиохимической переработки маловыдержанных плутониевых (242Ри) мшпеней, облученных в центральном канале реактора СМ, в плутониевой фракции, очищенной от америция, гамма-спектрометрически было отмечено (рис 2) в начале возрастание интенсивности гамма-линий 226 и 285 кэВ нуклида 247Аш. а затем уменьшение., Время достижения максимальной интенсивности составляло 2,8 ч. Интенсивность гамма-линий 799,1036,1062 и 1079 кэВ нуклида 246тАш в гамма-спектре (рис.3) также вначале возрастала, а затем уменьшалась. Время достижения максимальной интенсивности в этом случае составляло ~4 ч. Эти факты свидетельствовали о том, что в плутониевой фракции присутствовали две пары радионуклидов, в каждой из которой достаточно быстро достигалось равновесие

100

H и Ï

и

о О а о х и .

ос w

X А С. и н

и

0

1 к

О

50

2 4

Время, ч

В 9 Время, сут

Рис 2 Згвисимостьотносительной скорости счета плутониевой фракции от времени 1 - по гамма-пинии 799 кзВ Ат);2-по гаша-птии 285 кэ8 Г Ат)

4

о

С»^

К80

ш

га мЛ*

I

О'

о с

о

а

Я* с

«

1021

гт

Номер канал»

Ш

Рис 3 Спектр гамма-излучения препарата облученного изотопа г'гРи

Период полураспада изотопа 24вРи определялся по уменьшению интенсивности гамма-ликий с энергиями 180,224,799, Ю36,1062и 1079 кэВ.

Типичные экспериментальные кривые распада представлены на рис.4 Перед измерением Плутониевая фракция выдерживалась для достижения равновесия с дочерним америцием.

г ю'

п »о*

о а. о х

О

1 1С х к О

0 '¿'('«»и й'0

" 4 Время, сут.

Рис.4 Кривые радиоактивного распада 1 -1В0юВ С<еРи), 2-224 юВ (""Ри), 3 - 799 кэВ (*'*"Ат). А- ЮЗв кэВ ^Ат)

Экспериментальная величина периода полураспада изотопа 24бРи составляла 10,78+0,05 сут и подтверждала данные работы [4] Аргонской национальной лаборатории США

В америциевой фракции было отмечено уменьшение интенсивности гамма-линий, принадлежащих нуклидам 24<тЛт и *"Ат. Перпод полураспада изотопа 246пАт был определен как по уменьшению интенсивности гамма-линий 799,) 036,1062 и 1079 кэВ, так и по уменьшению активности бета-излучения, измеренной на торцовом счетчике типа СИ-2Б и газовом проточном пропорциональном счетчике типа «Протока». Характерная кривая бета-распада изотопа 246тАтп пр «едена на рис 5. Значение его периода полураспада, рассчитанное по -жспеоиментальным аанным. составляло 24,7±0,7 мин,

Рис.5 Кривая бета-распада изотопа м**Ат Определение периода полураспада изотопа 247Ат проводилось по уменьшению интенсивности гамма-линии 285 кэВ в америциевой фракции (рис.6). Период полураспада равнялся 23,0+1,3 мин. Энергия этой линия, форма спектра и величина периода полураспада соответствовали данным работы [4]

10' •

10! -

г ю' -о

III I ' "I'

10 20 J0 40 50

BpfiMit, мин

Рис 6 Зависимость интенсивности гамма-пинии 285 кзв изотопа "'Ат от времени

Как было отмечено, в плутониевой фракции после достижения равновесия наблюдалось уменьшение интенсивности гамма-линий 226 и 285 кэВ. принадлежащих изотопу 247 Ат. Кривая распада ядер материнского вещества представлена на рис 7

Значение периода полураспада изотопа 2ЛРи, рассчитанное по этим данным составляло 2,27±0,23 сут.

('¡^^ ,, сут

Рис. 7. Кривая распада ядер материнского вещества Ри

Таким образом, материнским нуклидом являлся изотоп 247Ри, из которого изотоп :4'Ат получался по реакции

246Ри(п,у)247Ри ^ 247Аш ^ 247Ст 2,27 сут 23,0мнн

При, радиохимической переработке калнфорниевых мишеней (360 и 760 мкг ъгС() после облучения в ядерном реакторе СМ, в эйнштейниевой фракции, отделенной от калифорния методом элюентной хроматографии, были идентифицированы изотопы 2ЯЕ8, 2йЕ5, 254л1Ез, 235Ез Обнаружена нейтронная активность, убывающая по

экспоненциальному закону с периодом полураспада ~9 сут, что хорошо согласовывалось с расчетным ожидаемым значением -10 сут, приведенным в работе [2] для периода спонтанного деления изотопа гз7Ез. К тому же впервые обнаружены б гамма-переходов, интенсивность которых уменьшалась с периодом полураспада 7,7+0,2 сут.

Сделан выво распадающийся бетг полураспада ~9 сут.

Сделан вывод, что обнаружен самый тяжелый из изотопов эйнштейния - 237Ез, распадающийся бета-распадом (Тр-7,7 сут) в изотоп 3!7Рш и спонтанным делением с периодом

„АЭсут

7,7 сут 96,6 сут 18сут

257 Бз 237Рш 253СГ 253Е5.

3.2. Исследование «тонкой» структуры спектров альфа-излучения актиноидов

При использовании современных методов [6] анализа состава и содержания альфа-излучающих нуклидов с применением математических способов описания спектров и компьютерной обработки приобретает важное значение знание многих параметров (уширенис альфа-линий с увеличением энергии, сдвиг энергии альфа-линий из-за «мертвого» слоя детектора, цена деления канала н др.), в том числе точных величин интенсивности отдельных групп альфа-частиц - «тонкой» структуры спектра.

Поскольку форма аппаратурного спектра альфа-излучения находится в сильной зависимости от качества изготовлеяия радиоактивного препарата источника и детектора, то в настоящей работе использовались радиохимически чистые препараты изотопов, нанесенные электрохимическим методом па полированные подложки из нержавеющей стали.

При исследовании «тонкой» структуры в качестве детектора использовался ЙЦАи)-детектор с энергетическим разрешением 12 кэВ по альфа-линии 5486 кэВ (2<!Ат).

Для компьютерной обработки сложных альфа-спектров применялся описанный в литературе [7] и адаптированный к имеющейся вычислительной технике алгоритм обработки спектров, где форма одиночной «-линии описывалась функцией, учитывающей области высокой (гауссовская часть) и низкой эпергии (гиперболическая часть),

Использование унифицированных методов подготовки источников и измерения спектров позволило получить сравнимые й воспроизводимые результаты.

Таблица 1. Результаты определения энергий и относительных ингенсивностей альфа-излучения изотопов актиноидов

№№ Нуклид Энергия, юВ Отяичне данных п Относительная интенсивность, % Отличие данных 1^,00,% 11

I Настоящая работа ¡! Окененгк» значение I Настоящая работа 11 Оцененное значение[5)

1 г"Ри 5460(19) 5500(15) 5456,3(3) 5499,1(2) 40,07 +0,02 29Д(5) 70,8(5) 29,0(1) 70,9(1) +0,7 -0,1

2 "'Ри 5105(2) 5143(2) 5155(2) 5105,9(2) 5143,9(2) 5156,7(14) -0,02 -0,02 -0,03 12(1) 15(1) 73(1) 11,9(3) 15,0(3) 73,0(6) +0,8 0 0

3 !<4Ри 5125(2) 5168(1) 5123,68(15) 5168,17(15) +0,03 -О 27,0(5) 73,0(5) 27,1(1) 72,8(1) -0,4 +0,3

4 м1Ри 4798(2) 4854(2) 4897(2) 4798(3) 4853,4(12) 4896,4(12) -0 +0,01 +0,01 12,8(70) 80,2(60) 1,2(1) 12,1(2) 83,2(5) +5,8 -3,6

5 М1Ап» 5404(16) 5457(15) 5501(16) 5388,29(13) 5442,90(13) 5485,60(12) +0,29 +0,26 +0,28 1,8(2) 13,0(8) 85,2(12) 1,65(8) 13,1(7) 84,6(7) +9,1 -0,8 +0,7

6 шАт 5233(2) ■ 5275(2) 5232,9(11) 5275,3(10) ~0 14,3(30) 85,7(20) 11,0(6) 87,4(7) +1,? -2,0

7 3<2Ст 6070(2) 6113(2) , 6069,43(10) 6112,78(9) +0,01 -4) 26,2(9) 73,8(9) 26,1(5) 73,9(5) +0,4 -0,1

8 г"Ст 5760(4) 5802(6) 5762,7(4) 5804,83(6) -О.ОБ -0,05 23,1(5) 76,9(5) 23,0(1) 77,0(1) +0,4 -0,1

9 !19Вк 5347(5) 5398(5) 5421(5) 5440(5) 5350,69(11) 5390,8(10) 5418,2(10) 5437,1(10) -0,07 +0,13 +0,05 +0,05 2,9(10) 20,6(20) 67,9(20) 8,6(20) 2,6(8) 18,4(20) 69,2(60) 6,7(12) 1-11,5 + 12,0 -1,9 +28,4

>6X8 Нуклид Э 1срщ*, юВ Отличив данных 11 Относительная интенсивность, % Отличие данных 1-И____

I Настоящая работа Н Оцененное значение 1 Настоящая работа И Оцененное значение(51 -100,% 11

10 2">С{ 5762(11) 5815(81 5903(1С) 5947(10) 6141(11) 6192(10) 5758,2(9) 5812,0(8) 5903,0(8) 5945,2(8) 6140,0(8) 6194,0(7) +0,07 +0,05 0 +0,03 +0,02 -0,03 3,7(4) 85,7(31) 3,4(5) 3,5(5) 1,18(10) 2,4(2) 4,0(1) 83,7(6) 2,8(1) 3,9(2) 1,1(1) 2.2(1) -7,5 +2,4 +21,4 -10,3 +7,3 +9,1

11 ™а 5989(5» 6031(51 5988,4(6) 6030,6(6) +0.01 +0,01 16,5(15) 83,5(15) 15,1(12) 84,5(12) +9.3 -1,2

В таблице 2 представлены экспериментальные значения энергий и интенсивностей основных альфа-групп 11 радиоизотопов (М8Ри, 239Ри, 240Ри, 24|Ри, М1Ат, 243Ат242Ст, 244Ст, 249Вк, 249С£ гзоСО, отличие которых от оцененных не превышает для энергий 0,28 %, для интенсивностей -29%.Хорошее совпадение результатов измерений получено для изотопов гм'240-24|Ри,243Аш,242'М4Ст и хуже для изотопов 24'Вк, 241Ат,249СГТаким образом.проведенные исследования и экспериментальные результаты показывают возможность получения с помощью полупроводниковой альфа-спектрометрии данных о «тонкой» структуре спектров альфа-излучения актиноидов и совпадения в пределах указанных погрешностей результатов измерений с данными, полученными на электро-магнитных альфа-спектрометрах.

Несколько большая погрешность, по сравнению с магнитной спектрометрией, ядерных данных настоящей работы компенсируется в аналитической практике возможностью многократного использования в измерениях анализируемого источника, а также измерения спектров малых количеств изотопов.

3.3. Определение интенсивности М-, Ь-рентгеновского излучения актиноидов

Конверсия гамма-излучения на М-,Ь-оболочках атома широко используется в метрологии ионизирующих излучений [8]. Интенсивность характеристических М-,Ь-излучений, как ядерно-физических констант, при этом приобретает важное практическое значение в количественных измерениях, а их энергии для идентификации конкретного изотопа. В данном разделе главы 3 дается описание экспериментов по измерению интенсивностей рсптгеновского излучения 25 изотопов элементов от тория до фермия (232ТЬ, 235и, И8Ри, 239Ри, 242Ри, М1Ат, 242гаАш, 243Ат, 245Ат, 242Ст, 243Ст, 344Ст, 245Ст, 248Ст, 24,Вк, 250Вк,

24»ст> 250С(. 252^ 253а 254^ 255рт)

В измерениях использовались вакуумная камера собственной разработки, ЭКЦ)-детекгор типа БДРК-2-25 с энергетическим разрешением -0,3 и -0,5 кэВ на линиях 5,47 кэВ (К0Сг) и 13,93 кэВ (ЬаКр), соответственно, радиохимически чистые изотопы актиноидов.

Результаты определения интенсивностей рентгеновского излучения изотопов актиноидных элементов представлены в табл.3 в сравнении с оцененными литературными данными

Таблица 3. Результаты определения интенсивности М-, Ь-рентгековского излучения

изотопов актиноидов

)№ Радионуклид, основная схем 1 распада Интенсивности (отн.ед.) для седий

М«(> Ье 1. и

1 • - 57(6) 100 26(3)

2 »и-2->а,и« 18(2) 5,7(6) 67(7) 100 28(3)

3 237 у. .Г.. >И7Мр - 4,0(4) 4,4* 65(7) 68(7)* 100 100* 24(3) 25(3)*

4 WNp-.iL>« Ра 20(2) 5,8(6) 1,25(12)* 753(80) 20,79(21)* 100 25,04(25)* 19,7(20) 5,5(6)*

5 »»мр-^мп, 27(3) 5,6(6) 1,3(1)* 77,4(80) 23,3(2)* 100 24.37(3)* 21,9(22) 5,4(6)*

6 Мро-Н^^и 39(4) 5,7(6) 4,6(1)* 71,9(72) 71,9(11)* 100 100* 23,2(23) 24.0(4)*

7 и9Ри >235тЦ ; 3,3(3) 4,6(2)* 66(7) 73,5(22)* 100 100* 26,7(27) 22,4(9)*

8 41(4) 5.6(6) 4,8(5)* 71,6(72) 78,7(68)* 100 100* 24,5(25) 21,7(21)*

9 2,1 Ат—>127 Ир 30(3) 3,2(3) 4,0(1)* 63(6) 66,4(10)* 100 100* 20(2) 24,5(5)*

10 32(3) 3,6(4) 73(7) 100 24(3)

И «Лп-«.»»^ 40(4) 7,3(7) 4,9(5)* 84(8) 78,7(80)* 100 100* 23(2) 24,9(20)*

12 - 16(2) 149(15) 100 22(2)

13 »«Ст-^"«!-». 30(3) 4.9(5) 5,3(6)* 66(7) 81,8(82)* 100 100* 23(3) 24,4(20)*

14 »«Ст-^^Ри 51(5) 10,7(11) 79(8) 100 30(3)

15 244 Ст—^.24(> ри 27(3) 5,3(5) 5,2(5)* 72(7) 84,8(95)* 100 100* 22,4(23) 21,4(24)*

16 243Ст— 27(3) 6,9(7) 66(7) 100 34,4(35)

17 »*Ст-2->244 Ри 36(5) 6(1) 5,1(9)* 83(9) 84,4(106)* 100 100* 19(4) 22,2(32)*

18 »виХ^иа - 4,6(12) 119(12) 100 15,5(16)

19 - 6Д6) 87(9) 100 21(2)

20 »сг-^245си 46,7(50) 6,6(7) 5,9(14)* 76,2(80) 82,6(171)* 100 100* 23,8(20) 27,5(69)*

21 230 СГ—>24йСт - 5,4(7) 5,2(7)'* 70,1(145) 80,6(97)* 100 100* 23,8(20) 21,9(22)*

22 33(3) 6(1) 6,5(3)* 70(7) 90,3(56)* 100 100* 21(2) 27,4(12)*

№№ Радионуклид, основная схема распада Интенсивности (отн ед.) для серий

Ье и ц

23 Вк 29(3) 7(0 6,8* 89(11) 74* 100 100* 26(3) 29,1*

24 »"^-«-»»Вк - 6,0(6) 87(9) 100 21(2)

25 - 8(2) 114(15) 100 21(3)

"Оцененные данные [5]

Впервые получены данные с погрешностью <10 % для М-рентгеновского излучения сопровождающего распад 16 изотопов актиноидов ("5Ц "7Ыр, 23?Ыр, П8Ри, 242Ри. 241 Ат, 142"1Ал1, 243Ал1, 2"Ст, И5Ст, 214Ст, И5Ст, 24!Ст, тВ$)

Экспериментально показано, что абсолютный выход МХ-фотонов 1мх с возрастанием заряда Ъ уменьшается (рис 8), по формуле

1ых«б,3-ехр(-0,0087.) (1)

Возможными причинами такой зависимости могут быть количество и интенсивность конвертируемых гамма-кваитов, экранирующее действие атомных электронов, различие в атомной плотности радиоактивных слоев исследуемых, источников.

Рис 8. зависимость абсолютного выхода 1иуМХ~фотонов от заряда 2 ядра

3.4. Исследование гамма-излучения нзотопов актиноидов

Одними из основных характеристик радиоактивного распада изотопов, имеющих важное практическое значение, являются энергии и интенсивности гамма-излучения {9] При определении абсолютной интенсивности гамма-излучения массу и активность изотопов устанавливали кулонометрическим, масс-спектрометрическим и радиометрическим методами с погрешностями, не превышающими 3 %,

Методами радиохимии эхспрессно обеспечивалась высокая химическая чистота выделяемых элементов

Использование современных спектрометров с детекторами высокого энергетического разрешения в данной работе было определяющим.

В результате получены новые данные (см табл 4) по энергиям и интенсивностям гамма-излучения 22 радиоизотопов 253Ра, ">Кр, 2*Ри,343Ат, 147Ат, 2,9Вк. "°Вк, «Ст. 34,Ст. ;"СГ ^Ез, 154Ез, Й7Ез, ^т, 257Рт.

В бета-распаде изотопа юРа обнаружен гамма-переход 248,5кэВ с интенсивностью 0,15 отн.ед. относительно гамма-пере ода 311,89 кэВ (100 отн.ед), тем самым подтвердив единственные на то время данные работы [10].

Получены значения интенсивностей гамма-переходов 308 и 327 кэВ *49Вк; 21,8 и 120 кэВ г55&>; 25,7; 46,0 и 49,0^8; 253, 333 и 388 кэВ^'СГ

Таблица 4. Результаты определения интенсивности гамма-излучения изотопов актиноидов

Абсолютные (%) к относительные (ота.ед) Отличие

№№ Нуклид Эне-мия, кэВ тпеисюности гамма-излучеии»

I Насталцая работа II Оцененное значение[5] 1-11 -100,% и

I »'Ра 248,5 271,58 300,12 311,89 0,15(2) 0,73(7) 19,0(20) 100 0,21 0,85 17,1(21 100 -28,6 -14,1 +11,1 0

340,47 375,40 398,49 415,78 11,5(12) 1,7(2) 3,5(4) 4,4(4) 11,47(12) 1,75 3,8 4,7 +0,3 -2.9 -7,8 -6,4

2 209,76 226,42 228,20 ' 277,62 285,5 М5.9 534,3 3,36(14) 0,24(3) 11,8(4) 15,0(5) 0,93(5) 1,63(7) 2,1(1) 3,42(6) 0,27(1> 11,3(2) 14,4(2) 0,77(2) 1,58(2) 2,06(3) -1.8 -11,1 +4,4 +4,2 +20,8 +3,2 +1,9

3 148,6 1,9(2)-1 О*1 1,86(2)-Ю"4 +2,2

4 '"Ри 180 224 46(5) 100(10) 41(2) 100(8) +12,2 0

5 24)Аш 43,5 74,67 117,7 5,3(12) 60(4) 0.7(1) 6,00(13) 67(1) 0,70(5) -11,7 -10,4 0

6 112 253 4,7(5) 3,1(3) 8,8(17) 5,2(10) -47.0 -40.4

7 799 1036 100 53(5) 1000 512(15) -2.6 +3,5

8 тАт 154 205 67(7) 100 71(7) 100 +7,1 0

9 ™Ат 226 285 23(2) 100 25(7) 100 -8,0 0

10 мСт 44 158 561 605 100 4,2(4) 0,5(1) 0.3(1) 100 4,3(6) 0,5(1) 0,3(1) 0 -2,4 0 0

11 3"Схл 209,8 228,2 277,6 2,5(2) ЮД7) 13,9(10) 3,3(1) 10,6(3) 14,0(4) -24,2 -3,8 -0,7

12 И,Ст 43 153 100 4,5(5) 100 4,0(4) 0 + 12,5

13 "5Ст 133 175 3,3(2) 9.6(5) 2,77(9) 9.5(3) +19,1 +1,1

Нуклид Энергия, кэВ Абсолютные (%) и относительные (отн ед) интенсивности гамма-юлучеии« Отличие данных 1-П -100,% 11

I Настояна* работа П Оцененное значение [5]

14 "'Вк 308 327 3,35(21)-10"4 1,14(7) -10'® 3,2(9) 10"4 1,6(3) 10"' +4,7 -28,7

15 2МВк 889 1030 100 90(9) 100 78(1) 0 +15,4

16 "'С Г 253 267 296 333 388 2,5(1) 0Д1) 0,14(2) 13,6(4) 63,6(19) 2,50(8) 0,69(3) 0,141(6) 14,6(4) 66(2) 0 -13,0 -0,7 -6,8 -3,6

17 г"Е5 30,8 41,8 386 387.1 389.2 5,6(6)10" 4,4(4)-101 } 0,046(5) 7 105 0,05 1,3(5) -10"' 0,0181(18) 0,0264(3) -20,0 -12,0 -2,2

18 гиН5 63 85 304 316 340 1,6(4) 0,16(7) 0,08(4) 0,08(4) 0,04(2) 2,0(3) 0,07(1) 0,15(2) 0,009 •20,0 + 14,3 -53,3

19 21,8 120 30(3) 10(1) - -

20 г"Ез 25,7 46,0 49,0 100 21(2) 17(2) - -

21 И5Рш 57,9 58,5 60,0 } «,.(2) 0,11(1) 0,67(7) 0,12(2) +22,2

22 '"Ит 180 241 75(8) 100 79,1(64) 100 -5.2 0

Значительно (20-53 Ус) различаются данные для интенсивности гамма-переходов изотопов 245Ат, 243Ст, 253Ез, 254Ез, м5Рт Л оцененных данных, что указывает на необходимость проведения дополнительных исследований.

Впервые измерены интенсивности фотонного излучения изотопов г<!Ез, "'Еэ

Глава 4. ИССЛЕДОВАНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ИЗОТОПОВ ЛАНТАНОИДОВ

4.1. Определение периодов полураспада

Группа радиоизотопов редкоземельных элементов (лантаноидов) в свази с их интенсивным применением во многих отраслях промышленности, науке, биологии и медицине вызывает огромный интерес [11]. С использованием современных методов радиохимии и полупроводниковой гамма-спектрометрии уточнены периоды полураспада некоторых радиоизотопов. Исследуемые изотопы получали при нейтронном облучении стартовых мишеней в ядерных реакторах и на облучатольной установке с источником нейтронов 2ИСС.

Получены новые значения периодов полураспада 16 изотопов лантаноидов,которые представлены в табл.5 в сравнения с оцененными данными.

Таблица 5. Результаты определения периодов полураспада (Ту2)изотопов лантаноидов

Ха№ Нуклид Тип расгэда Период полут ислада (Т,-/) Отличие данных 1^,00,% II

I Настоящая работа II Оцененные данные [12)

1 шХл Бета 40,2(12)ч 40,24(4) ч -0,1

2 ШСе Бета 32Д2)сут 32,50(2) сут -0,9

3 "'Nd Beta 11,2(2) сут 10,98(1) сут +2,0

4 "4Kd Бета 1,5(2)4 1,73(1)4 -13,3

5 l47Pm Бета 958,2(1) сут 958,03(4) сут +0,02

6 'Tm ИП 40,0(7) сут 41,3(8) сут -3.1

7 l4*Pm Бета 2,13(8) сут 2,212(2) сут -3,7

8 Бета 1,913(70)сут 1,945(3} сут -1.6

9 i«E„ ЭЗ - 71,9%, бета-28,1% 4,94(10)!03сут 4,967(7) 10' сут -0,5

10 Бета 3,08(6) -105 сут 3,135(2) •lO' сут -1,8

11 liJEu Бега 1,93(4) 101 сут 1,812(20)-103 сут +6,5

12 Бета 14,7(1) сут 15,19(8) сут -3.2

13 lslGd ЭЗ 126(2)сут 124(1)сут +1,6

14 "43d ЭЗ 230(5)сут 239,7(20) сут -4,0

15 lbuTb Бета 72,5(6) сут 72,3(3) сут +0,3

16 ""Tm Бета 127,54(86) сут 128,6(3) сут -0,8

При погрешности измерений от ~0,1% до ~4% получено удовлетворительное согласие результатов измерений для большинства указанных изотопов.Имеется несовпадение с оцененными данными для изотопов:155Еи-на 6,5%(при погрешности 2%);'56Еи-на 3,3% (при погрешности 1>,7%);'5,СМ-на 5,6%(ири погрешности 2,2%).В измерении использовался метод внутренних реперов-мониторов. Период полураспада изотопа "6Еи определяли по 12 гамма-линиям в течение 150 суток,a Gd~700cyT. Впервые в прямых измерениях с использованием внутренних гамма-реперов l5J l54Eu и l57Cs в течение -10 лет по —800 спектрам гамма-излучения изотопа и5Еи рассчитан период полураспада, ранный 1,93(4)' Ю3 сут (на -7 % больше оцененного значения) Определенные прг этом периоды полураспада реперов равны для 1ЯЕи - 13,52+0,27 лп. IMEu - В,43±0,17 лет, l37Cs - 29,8±1,2 лет Уточнен период полураспада изотопа ,s,Gd -126+2 сут Определенный во многих экспериментах с использованием Si и Ge ППД период полураспада изотопа "}Gd равен 230±5 сут, это меньше оцененного значения на -4 % [12]

4.2. Исследование Х-, гамма-излучения изотопов лантаноидов

Нуклиды ,40Ьа|39Се, 147М, |47Рш, |48Рш, Шп,Рт, '"Эт, |32Еи, 1ЯЕи, ,55Еи, ,5бЕи, ШС<1, '"Ос), ТЬ, "°Тт, 166тНо широко используются в ядерной медицине, метрологии ионизирующих излучений, технике Уточнение ядерно-физических характеристик радиоактивного распада этих изотопов, следовательно, всегда актуально.С помощью германиевого детектора НРОе сипа БДЕР-2к, имеющего энергетическое разрешение "800 эВ на линии 59,54 кэВ (М| Ат). быте исследованы спектры рентгеновского излучения электронно-захватных изотопов 131)Се,

На фоне внутреннего тормозного излучения измерены отношения интеисивностеи 'К,

и Кр/К, рентгеновские переходов, а также коэффициенты внутренне» ниивсрсин 1/к л ш наиболее интенсивных 1-амма-линий Получены новые значения а« д.и 1 "'"С"^- 0 20(2) ";Пи(^т> -0,7(1)и "30<1 - 0,30(3), которые (ос,) оказались близкими к оцененным [1:|

На рис>9 представлена кривая зависимости отношения интенсивностей К„/К(: о> заряля ядер Ъ <40<Z<80), которая описывается формулой

(2)

Рис 9 Зависимость параметра Ка/Кр рентгеновского излучения от заряца 7 ядрл

Для изотопов с 2.<А5 наблюдается совпадение экспериментальных данных с оцененными [13] и расхождение с теоретическими [14]

Результаты определения интенсивности гамма-излучения И изотопов лантаноидов приведены в таблице 6 в сравнении с оцененными данными

Таблица 6. Результаты определения интенсивности гамма-излучения изотопов

лантаноидов

Интенсивность, отн.ед. Отличие данных

№№ Нуклид Энергия, riß I Настоящая Работа II Оцененные данные (12] 1-И --100, % 11

I "'NM 275 319 5ÍI 595 6(1) 15(2) 100 2,0(3) 14,9(8) 100 +0,7 0

2 "Vd 1Í6 211 22(2) 100 -

3 "'Pm 121 0,0029(1) 0,0028(1) +3,6

4 1<9mPm 288 414 433 S«1 5*>0 600 630 726 915 10(3) 13(4) 4(2) 5(2) 100 10(2) 93,2(50) 29(6) 16(3) 100 94,2 34,6 0 ■1,1 •16,2

5 '^Pm 286 859 100 2,0(2) 100 3,52(10) 0 -43,2

6 ,ÍJEu 60 87 105 3,73(11) 100 69,4(21) 5,4(2) 100 66,8(16) -31 +39

7 '"Ей 199 600 710 812 1065 1152-1154 1231 1242 1366 5,1(3) 20,6(11) 10,6(7) 83(4) 39(2) 100 73(4) 13,4(8) 29(4) 9,3(32) 95(5) 48(3) 100 82(4) 60(3) 16(1) -29 +14 -12,6 -18,7 0 -I! -18,3 -16,2

8 "'Gd 244 308 100 25,6(60) too 16,4(2) 0 +56,1

9 ,BGd 70 97 103 7,4(3) 100 71,6(29) 8,13(15) 100 73,0(10) -9 0 -1,9

10 '""Ho 184 280 810 100 40(1) 80(2) 100 41,0(4) 80,0(4) 0 -2,5 0

11 "Tm 79 84 0,11(1) 100 0,122(24) 100 -10,9 0

При определении интенсивности гамма-излучения использовались различные кремниевые и германиевые детекторы, многореперные гамма - нормали, геометрические условия, а также обработка спектров и экспериментальных данных на ЭВМ.

Продолжительность измерений ог~1 сут.для '"'Ш до -10 лет для |55Еи.Калибровка гамма-спектрометров осуществлялась с помощью образцовых гамма- источнтсов(ОСГИ). При расчете интенсивностей (амма-цереходов использовался линейный регрессионный анализ • Отмечены значительные расхождения (~5б % - |51С<1, -43 % - |4,Рт) экспериментальных данных с оцененными, а также отсутствие оцененных данных для изотопов **№1 й14,тРш , что является следствием малочисленности в неоднозначности опубликованных экспериментальных данных.

Глава 5. ИССЛЕДОВАНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ

изотопов элементов ^адр.а^зг^гглздм'а, Аг,С<!,8п,ТеД,С8даТа,\УД1е,08,1Ч,РЬЛп

Широкое использование радиоизотопов в радиохимии, технике, ядерной медицине делает актуальным задачу- получения достоверных сведений о ядерно-физических свойствах изотопов перечисленных элементов. В настоящей главе представлены экспериментальные данные о периодах полураспада, интенсквностях Х- и у-излучений.

5.1. Определение периодов полураспада изотопов (7<7.<Щ Прямым гамма-спектрометрическим методом определены периоды полураспада 39 радиоизотопов Значения периодов полураспада представлены в табл.7.

Таблица 7. Результаты определения периодов полураспада (Т|/г)изотопов с 7<г<82

Jft№ Нуклид Тип распада Период полураспада (Т|д) Отяичяе данных I—II -100,% II

1 Настоящая работа II Оцененные данные [12]

1 "N бета 9±1 мин 9,96±0,30 мин -9,6

2 "F бета 1 Ю±2 мин 109,76(2) мин +0,2

3 J'Si бета 150110 мин 159 кии -5.7

4 ■"ci бета 37±4 мин 37,2 мин -0,5

5 "Р бета 14,410,3 сут 14,26*0,01 сут +1,0

б J1P бета 25,(Ш),7 сут 25,34+0,12 сут -1,3

7 бега 83,8040,03 еут 0

8 ,!Sr ЭЗ 63±2 сут 64.85010,003 сут -2,9

9 "BSr....... бета 50,310,4 сут 50,5310,07 сут -0,5

10 By " ' ЭЗ 106,6610,21 сут 106,6610,003 сут 0

' 11 "Y бета 58,09±0,40 сут 58,5110,06 сут -0,7

12 • "Zr бета" 17±1ч 16,9010,05 ч +5,9

13 "Mo бета' 65,1+1,1 ч 65,924±0,006ч -1,2

14 ЭЗ 16,810,6 сут 16,99110,013сут -1,1

15 ISAg ЭЗ 41,3810,07 сут 41,2910,07 сут +0,2

16 ЭЗ 8,30+0,05 сут 8,28± 0,02сут +0,2

17 ,wCd ЭЗ 464,5±3,4 сут 462,6+0,6 сут +0,4

18 •wSn ЭЗ 11511 сут 115,110,1 сут -0,1

19 "'"Sn ИП 13,9110,04 сут 13,60+0,04 сут +2,3

20 ",mSn " ип 28518 сут 293,0+1,3 сут -2,7

21 '»"Те ип 32,9+0,6 сут 33,6+0,1 сут -2,1

22 ШТ6 бета 78,б±2,5ч 78,2410,07 ч +0.5

23 "'1 бета 8,044±0,008 сут 8,05410,006 сут ■0,1

24 1)1, бета 2,73+0,37 ч 2,5010,24 ч +9,2

25 IJ3j бета 203б±0,01 ч 20,8±0,1 ч -2,1

26 бета £60 мин 54 мин +11.1

27 '"I бета 6,9±0,8 ч 6,5710,02 ч +5,0

28 mCs бета 29,8±Uroa 30,076±0,033 год -0,1

29 ЭЗ 71,9±1,3сут 70±2 сут +2,7

30 "'НГ бета 42,1210,25 сут 42,39±0,06еут ■0,6

31 "'w бета 1,038±0,038 сут 0,988310,0025 +5.0

32 1% ' ■■ бета 69,5Ю,7 сут 69.4Ю.5 суг +0,1

33 '"Re бета 17,00710,015 ч 17,00+0,02 ч +0,04

34 U5«ip, ИП 4,0±0,4 сут 4,0210,01 сут -0,5

35 '"Ft бета' 183±2,0ч 18,310,3 ч 0

36 '»AU ЭЗ.бета 6.264Ю.067 сут 6,183±0,010 сут +1,3

37 lyiAu бет» 2,68810,027 сут 2,694410,0008 сут -0,2

38 ЭЗ 52±4ч 51.88±0,02ч +0,2

39 2WoTb ИП 7016 мин 67,5010,5 мин +3,7

Прецизионные результаты определения периодов полураспада с погрешностями от 0,05 до 1,0 % при 95 %-ной доверительной вероятности получены для 14 изотопов:91Y-Тш = 58,0910,22 сут; 88У-Т^ = 106,66+0,21 сут; 10tKT>Ag-T,n = 8,30±0,05 cyr, WmSn-T1/2 = 13,91±0,04 сут; й11-Тш = =8,044±0,008 суг, Ш1-Т,я = 20,3б±0,01 ч; ""Ье-Тщ = 17,007±0,015 сут; 1%Au - Тш = =6,264±0,067 суг; wSr - Т,д = 50,3±0,4 сут: "Sc - Тю = 83,8+0,3 сут; Ag - Tta - =41,38+0,07 сут; mSn - Tia = П5±1 сут; l8lHf -Т1/2 = 42,12±0,25 сут; lsSW - Т|/2 = =69,5±0,7 сут.

Максимальное отличие экспериментальных данных от оцененных -9,6 и + 11,1 % для изотопов ,;)N и IJ4I, соответственно.

5.2. Исследование Х-, у-излучения изотопов ЮУ,МП,'4МЬ,|Ю,ПШ1,

Х-,у-излучение изотопов используется для их идентификация, определения содержания и изотопных отношений.

Определены относительные интенсивности рентгеновских и гамма-переходов 13 радионуклидов, из которых претерпевают: 5 изотопов (МУ, 1МР(1,""А^ 106п,А§, НО электронный захват, 3 изотопа (93шМЪ, "Эп, - изомерный переход, 5 изотопов ГИЬ, НГ П0тА& 188^ '8»1{е)_ бета-распад.

Получены аппаратурные спектры Х- и у-излучения указанных изотопов. Значения отношения интенсивностей Х-кзлучения Ка и К^-еерий использованы при определении закономерности его изменения от заряда ядра Т..

Наиболее полно определены характеристики Х-излучений для изотопов П5НГи ШН£ Получен спектр гамма-излучения изотопа1 8\У спустя 5 минут после отделения изотопа шКе. Результаты измерений представлены в табл.8, указаны погрешности измерения интенсивностей, которые для гамма-переходов составляют 3-5 %, а для рентгеновских излучений 8-10 % Несколько большая погрешность для интенсивности рентгеновских переходов объясняется, главным образом, сложностью аппаратурных спектров, поглощением в материалах, а также отсутствием высокоточных рентгеновских нормалей в области энергий 2+50 кэВ.

Таблица 8. Результаты определения интенсивности Х- и гамма-излучения при распаде радионуклидов

В8у >05р^ Ю5,|04т,1 ¡Огпд^ П7т,||9тдп |75,Швд> |88Яе

КХ-излучение- Гамма-излучение

Материн-ский Тип распад a Дочер -ний z Период полураспада мате Отношение интенсивностей переходов Энергия, Относительная

нукли Д нукли д римского нуклида ке> *PU ь. ■г "■"i s tub интенсивность

1 "Y ЭЗ "*Sr 38 106,66(21) сут - 5,4(5) - - - - - - '

2 ИП "Mb 41 13,6(3) года 1121 - 5,2(2) - - - - - 30 32 100 46(4)

3 "Nb ß мМо 42 2,03-10* года Г121 - - - - - - - 702 871 100 96(4)

4 w5Pd эз ,c)mRh 45 16,8(6) сут ■ 5,1(4) - - - - - 295 358 497 12,3(4) 100 17,6(6)

5 IMAg эз ,0SPd 46 41,38(7) сут - - - - - - - 280 344 75,3(13) 100

6 l0SmAg эз «*Pd 46 8,30(5) сут - - - - - - - 429 450 511 16,2(5) 33,2(20) 100

7 "0™Ag ¡3 ""Cd 47 249,76(4) сут - 4,7(5) - - - - - 658 764 885 938 1384 1000 230(10) 770(40) 350(17) 250(15)

8 """Sn ИП "'Sn 50 13,91(4) сут - 4,6(2) - - - - - 155 158 -2,4(2) 100

№ Материнский нукли д Тип распад а Дочер - ний нукли д Z Период полураспада мате ринского нуклида КХ-юлучение Гамма-излучение

Отношение нктексивностей переходов Энергия, кэВ Относительная интенсивность

•ч КРз S.

9 ИП l"Sn 50 285(8) сут - 4,4(2) - - - - - у 23,8 ХК0 25 100 70(7)

10 "!Hf ЭЗ "5Lu 71 71,9(13) сут 1,73(5) 3,8(6) 4,0(1) 3,5(1) 2,1(1) 14,7(1) 8,7(4) - -

И '"Hf Р" "'Та 73 42Д2@5)сут 1,70(5) 3,9(1) 3,7(1) 3,5(1) 2,1(1) 13,7(6) 7,8(4) 133 136 346 482 54,0(16) 8,9(3) 20,4(6) 100

12 3 '"Re 75 69,5(7) сут - - - - - - - 208 227 291 2,6(3) 56,6(2) 100

13 '"Re р- ,8,Os 76 17,007(15)4 1.8(2) 3,7(4) - - - - 478 633 673 «29+931 83,1(40) 100 7.1(4) 51,4(30)

Глава 6. ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ АНАЛИТИЧЕСКОГО КОНТРОЛЯ РАДИОХИМИЧЕСКОГО ПРОИЗВОДСТВА ИЗОТОПНОЙ ПРОДУКЦИИ

Представлены результаты разработки научно-технических основ ядерно-физических методов аналитического контроля радиохимического производства изотопной продукции с использованием ядерно-фишческих свойств изотопов.

6.1. Библиотека радионуклидных ладных для радиохимического анализа

Развитие и совершенствование радиохимической технологии получения радиоизотопов для нужд науки, метрологии, техники и медицины сопровождается получением в отдельных научных центрах новых и уточненных сведений о свойствах радиоактивного распада изотопов н созданием локальных пользовательских баз радионуклида ых данных.

Использование в радиохимическом анализе неточных или разнородных ядерных и радиационных данных приводит к получению недостоверных результатов при применении радионуклидных источников, анализах радиоактивной загрязненности внешней среды, контроля технологических процессов атомной энергетики, создает трудности при сертификации ра-дионуклидной продукции.

Постоянное увеличение опубликованной информации о ядерно-физических свойствах, использование активности в качестве основного радиационно-физического параметра изготавливаемых источников и препаратов,большой разброс данных при измерениях уровня загрязненности среды приводит к недоразумениям, вызванных методическими трудностями в определении активности идентифицированных радионуклидов в объемных пробах, расчете дозовых полей и прогнозах изменения их во времени.

Критериями для постановки задачи на проведение измерений по уточнению ядерно-физических свойств являлись малочисленность данных, а также случаи, когда имело место расхождение (>10 %), не объяснимое заявленными авторами погрешностями измерений. К этому следует добавить, что современные требования к погрешностям констант радиоактивного распада постоянно растут и в настоящее время составляют в радиохимическом анализе -<10 %, ядерной медицине ¿5 %, метрологии ионизирующих излучений образцовых источников и препаратов, а также космохимических исследованиях - ¿1 %.

В течение -30 лет в радиохимическом отделе НИИАРа автором проводилась работа по сбору и систематизации радионуклидных данных. Одним из основных итогов этой работы стало создание базы (библиотеки) радионуклидных данных, включающей кроме собственных данных рекомендованные справочные данные (РСД) и стандартные справочные данные (ССД).Основным предназначением библиотеки является использование ее в радиохимическом анализе количества и изотопного состава радионуклидов в облученных образцах, научных исследованиях - уточнении ядерных данных неизвестных или малоизученных радионуклидов, разработке современных методов измерения радиационно-физических параметров (активность, выход нейтронов, равномерность распределения радионуклида в протяженных источниках,выход и максимальная энергия осколков спонтанного деления, изотопные отношения и так далее) радионуклидных источников.

6.2. Радиационные (радиометрические) методы в радмоаналитической химии

Сканирование протяженных источников игС£ медицинского назначения

В процессе нзготовтення медицинских источников различного назначения на основе нуклида 252СГ требуется неразрушающий дистанционный контроль распределения калифорния в протяжении нейтронных источниках дайной от 10 до 60 мм, диаметром -0,5 мм и плотностью распределения калифорния 0,1-0,4 мкг-мм"' при неравномерности 510 %.

Создана миниатюрная установка сканирования с дистанционным управлением для работы в «горячей» камере. Основными компонентами установки являются коллиматор с коллимирующей щелью, полупроводниковый Зьдетекгор малых размеров (диаметр -3 мм) и электромеханическая часть.

Методом нейтронного актнвационяого анализа были изучены различные материалы для коллимации детектора: пеноалунд, цирконий, неодим, платина, свинец и природный уран. При облучении перечисленных материалов в нейтронном поле нуклида СГ с выходом нейтронов Ю10 с наименьшее число излучаемых гамма-квантов в секунду на 1 г у неодима и свинца,248 и 500 е''г"'.соответственно. Предпочтение было отдано свинцу, как наиболее тяжелому и доступному.

В поперечном магнитном поле исследована эффективность регистрации используемым детектором электронного (65 %) и гамма-излучения (35 %).

Получена математическая зависимость (3) разрешения коллиматора <3 от длины С и ширины Ь коллимирующей щели, а также толщины <} защиты детектора по направлению узкого луча прямой видимости от проникающего излучения нуклида 2,2СГ, соответствующей 100-кратному ослаблению

Полученное уравнение проверялось при сканировании точечного С[ •- источника диаметром и длиной - 0,4мм.

При I >2я разрешение ¿£1,511. Экспериментально было показано, что для свинца я = =30 мм, а значит длина I коллимирующей щели должна быть не менее 60 мм.

Оценки неравномерности распределения калифорния по длине источника, как максимальное отклонение Ри„с (%) от средней скорости счета импульсов N для выбранного участка источника, и абсолютной погрешности ДР«« (%) осуществляли по формулам

(3)

PMSKC*Pf^-l}lOO; (4)

где N„„0 - максимальная скорость счета импульсов за вычетом фона выбранного участка спектрограммы

ЛРМахс*±-7=^= (5)

V макс

Время контроля одного источника длиной 50 мм в автоматическом режиме ~2 ч. Метод применим при плотности распределения калифорния от 0,1 мкгмм'1 до 10 мкг-мм'1 и скорости счета от 10 до 1000 с"1 при фоне 1 с*1. Во время измерения источник вращается вокруг собственной оси. Правильность метой проверялась сканированием эталонного нейтронного источника с известным распределением калифорния по длине.

6.2.2, Измерение нейтронных выходов

В процессе изготовления нейтронных источников необходим радиометрический контроль содержания нейтронных излучателей в технологических растворах и источниках с номинальными значениями нейтронных выходов от 2-Ю5 с"1 до 2-Ю10 с"1.

Разработаны три типа детектирующих блоков для измерения нейтронных выходов в интервалах- Ю'-5-10вс|, 105-3 107 с-1; 10й-2-1010с'.

При наличии образцового источника 252С( измерение выхода нейтронов поверяемого источника на основе изотопа 252СГ проводили путем сравнения скоростей счета импульсов поверяемого и образцовой) источников по формуле

, (6)

"о

где 0х - выход нейтронов поверяемого источника, с"1;

<5о - выход нейтронов образцового источника, с"1;

По, п, - скорости счета импульсов, соответствующие образцовому и поверяемому источникам, с'1.

В случае отсутствия образцового источника 252С£ а также если спектры нейтронов поверяемого и образцового источников различны, расчет выхода нейтронов проводили относительно образцового гз*Рп-Ве источника шш источника на основе изотопа Ст по форму-

Q, =(п„-прт) Q°

п„

?о

T!0(E0)(R + Ar J2

i!K(EJ(R + ArJ2

(7)

где Г|0(Е0), г)д (Ех) - эффективности детектора к нейтронам образцового и поверяемого источников, отн.ед;

Дг0, Дгх - поправки на положение эффективного центра детектора для нейтронов образцового и поверяемого источников, см;

R - расстояние между передней поверхностью детектора и источником нейтронов, см.

Поправку Дг на положение эффективного центра определяли расчетным методом, используя линейный регрессионный анализ. С этой целью для источника нейтронов каждого типа снимали зависимость скорости счета импульсов -п (с учетом рассеянного излучения -пр) от расстояния R между источником нейтронов и детектором.

Поправку А г рассчитывали по формуле

. И^Еу-Ш-ШУ

Дг = —-— -=—=-, (8)

ЗГКу-ГК-Еу ' 1 '

где у = . (9)

Относительную погрешность 8у вычисляли по формуле

5У = Ш -V-(Ю)

где Дп - абсолютная погрешность скорости счета импульсов п, с"1; Дпр - абсолютная погрешность скорости счета импульсов Пр, с"1. Эффективность счетчика т|(Е) рассчитывали на основании экспериментальных данных по формуле

4я п-п. ,

где Б - площадь передней поверхности детектора (113 см:).

При проведении измерений источник поворачивали вокруг собственной оси с целью уменьшения возможной асимметрии нейтронного излучения.

Экспериментально получена зависимость поправки Дг иа положение эффективного центра детектора от средней энергии нейтронов Ед (МэВ)

Дг = 16,5Ё„ -15 (12)

Минимальная относительная погрешность измерения выхода (в интервале105-1010 с"1) нейтронов составляла 8 % при времени измерения -1 час.

6.23. Определение энергии осколков спонтанного деления изотопа 252СГ

Метод основан на измерении энергетического спектра осколков спонтанного деления герметизированных источников Для энергетической калибровки спектрометра использовались источники без покрытия, полученные методом самораспыления изотопа СГ в вакууме. Измерения осуществляли на многоканальном спектрометре с полупроводниковым Б^Аи)-детектором типа ДКП с.д.-100. Энергетическая цена канала спектрометра - 0,1 МэВ.

Источник помещали в вакуумную камеру спектрометра. После достижения максимального разрежения в камере измеряли спектр осколков деления.

В результате получили характерный двугорбый спектр (см.рис.10) с энергиями «горбов» среднего тяжелого осколка -80 МэВ и среднего легкого -104 МэВ. При воздушном слое 5 мм между детектором и источником регистрировали легкие осколки с максимальной энергией -70 МэВ [15].

и

М-.Е

•1С« М:В

Номер канала

Рис 10 Спектр осколков деления ""С/ (без покрытия)

Как видно из рис.10, калибровочная зависимость энергия (МэВ) от номера канала спектрометра, проведенная через каналы соответствующих энергий, представляет собой прямую линию

В зависимости от материала и толщины герметизирующего покрытия исследуемого источника вылетающие осколки деления будут терять энергию, а аппаратурный спектр осколков деления деформироваться На рис. И показано изменение максимальной энергии осколков деления от толщины хромового и титанового герметизирующих покрытий

Видны практически линейная зависимость максимальной энергии осколков деления от толщины покрытия и отсутствие различия зависимостей энергии от материала покрытий

Энергетический спектр осколков деления исследуемого источника измеряли в течение 20-40 минут, затем определяли номера каналов пиков (горбов) и по калибровочной зависимости - энергию. Относительная погрешность измеренной энергии оскочков деления не превышала 10 % для трех определений при Р=0,95. Обшее время измерения спектров и обработки спектрометрической информации равна ~2 часам

ТоПЦ'1Ч|й ПРХИЛлВ МХИ

Рис, 11 Зависимость максимальной энергии вылетающих из источника осколков деления от толщины и материала герметизирующего покрытия

(Л 50 -40

2

6.2.4. Определение выхода осколков спонтанного деления изотопа 25гС1 Значение выхода осколков деления из герметизированного источника 232Cf является одной из основных метрологических характеристик, позволяющей производить расчеты временя облучения биопродуктов и сравнивать результаты исследований.

Опробован спосэб определения выхода осколков деления методом определенного телесного угла

Исследуемый источник помещали в держателе перед детектором на определенном строго фиксированном расстоянии Н=25 мм, которое обеспечивает загрузку осколками деления входа спектрометра 80-90 с"1. По этой причине поправку на «мертвое» время не делали. Ввиду большой энергии осколков деления и малой толщины герметизирующего покрытия -1,5 мкм (хром идя план) потерей осколков деления в покрытии пренебрегали, а сравнение экспериментальных и теоретических зависимостей скорости счета осколков деления от телесного угла указывало на изотропность излучения.

Относительная погрешность определения выхода осколков деления равна -2% и зависела, главным образом, от погрешности расчета геометрического параметра, которая равна ±1,5% при погрешности ЛН=±0,5 мм в определении расстояния H между поверхностью детектора и источника.

ВрейеннАя нестабильность работы спектрометрического тракта равна 0,4% и сравнима со статистической погрешностью суммы импульсов в спектре.

Общее время проведения анализа, включая подготовку спектрометра к работе, снятие не менее 3-х спектров, обработку спеетрометрнческой информации на ЭВМ, составляло -2 ч.

Правильность метода измерения выхода осколков деления проверялась при определении периода спонтанного деления изотопа 2S2Cf, который оказался равным S5,7+0,4 лет и в пределах указанной погрешности совпал с оцененным значением 85,3+0,3 лет [5].

6.2.5. Определение ресурса источника осколков деления на основе изотопа I5!Cf

Для одного источника осколков деления измеряли отношение 44it8%eos энергетических разрешений пиков аппаратурного спектра соответствующих альфа-частицам с энергиями 6118 кэВ (252Cf) и 580S кэВ (2МСт - ОСАИ) в течение года.

Из рис.12 видно, что энергетическое разрешение альфа-линий с энергией 6И8 кэВ улучшается ' и примерно за 9 месяцев становиться минимальным и сравнимым с энергетическим разрешением альфа-линии с энергией 5805 кэВ. Это можно обьясшпъ тем, что Сг-покрытие частично «испаряется» а атомы изотопа 252Cf диффундируют как в покрытие, так и в подложку. После ~9 месяцев энергетическое разрешение альфа-линии с энергией 6118 кэВ начинает ухудшаться, по-видимому, из-за внедрения атомов тотовд 2i2Cf в подложку

Таким образом, источник осколков деления через ~9 месяцев (ресурс) переходит в категорию открытых.

о >

» 1 и

Врем*, меевды

Рис.12 Зависимость отношения щ^Чяк от времени измерения

6X6. Определение содержании примесного изотопа ЛР

Возросший в последнее время интерес к изотопу 33Р, использующемуся в медицине, для исследований в области биологии, биоорганической химии, молекулярной биологии, ставит перед производителями этого радионуклида задачу надежного аналитического обеспечения.

Основными параметрами, характеризующими качество препарата 33Р, являются: содержание примесного изотопа 32Р, объемная активность изотопа Р и доля активности полифосфатной фракции.

Известны 3 метода определения содержания примесного изотопа 12Р: по поглощению бета-излучения в алюминиевых фолывх, измерением бета-спектра на бета-спектрометре и анализом кривых распада бета-излучателей.

Наиболее эффективным для экспрессных анализов признан первый метод. На рис.13 и 14 представлены счетные характеристики 2тг(4я>- проточного счетчика типа УДИС-ОЗМ и кривая поглощения бета-излучения изотопа Р в алюминиевых фильтрах. Плато для бета-частиц счетной характеристики почта горизонтально, имеет длину несколько сотен Вольт и зависит, в основном, от качества источника, энергии излучений и состава газа. Небольшой наклон плато объясняется непрерывностью бета-спектра и зависит от величины максимальной энергии бета-частиц.

Для получения кривых поглощения бета-частиц в алюминиевых фильтрах использовали пропорциональный торцовый счетчик МСТ-17 с толшиной слюдяного окошка ~3мгсм'г.

После разложения кривой (рис.14) на линейные компоненты и экстраполяции кривых к нулю толщины поглотителя, определяли отношение активностей м=С32/Сзз изотопов 32Р и 33Р по формуле

ш

32 _

(13)

где

N32, N33 - интенсивности счета бета-частиц изотопов 32Р и 33Р, экстраполированные к

кулю толщины поглотителя, имп.с

87?, £бЭ5 - эффективности регистрации бета-излучения иютопов 33Р и ИР соответственно, имп.-част."'.

Для калибровки использовали изотопы |4'Рт и "Ъг-'^У образцовых радиоактивных растворов (ОРР)

Напряжение н» нити.кЭ

Рис 13 Счетная характеристике счетчика УШС-02М т. "'Ра; г - ■ ®°У 3-'"Вк;4-"Р.5-1гР

Рис 14 Кривая поглощений бета-излучения"Р

Была'показана возможность определения примеси (22% активности) изотопа "Р в препарате изотопа 53Р методом поглощения бега-излучения в алюминиевых фильграх на торцовом пропорциональном счетчике МСТ-17 с погрешностью <10%

6.2.7^ Определение активности изотопа 35Р

Эффективность (в) регистрации бета-излучения проточным пропан-бутановым счетчиком УДИС-ЗМ изменяется в зависимости от энергии излучения ( рис 15) Форма кривой эффективности описывается математически функцией

е = 1а(Ё,'-\ (14)

1=1

где п - число точек аппроксимации; а - коэффициенты аппроксимации;

Сред«* зтортчл Ííie-чктии É Ю&

Рис 15 Эффективность счетчике УДИС-ОЗМ

Е • средняя энергия (5-излучеяия.

Средние энергии бета-излучения изотопов 55S и :47Рт отличаются на -12 юВ. что соответствует для эффективности -9%. Учитывая это, можно предположить, что для излучения изотопа НР значение эффективности будет меньше эффективности для излучения изотопа |41Рш на 5-6 %.

Измерение активности изотопа33Р проводится на счетчике УДИС-ЗМ в 2к-геометрии.

Активность (Си) нуклида 33Р определяли по формуле

N

Сц=---, (15)

£„ +т-Е695

где N - интенсивность счета препарата 33Р, кмп с'1;

£?7, S695 - эффективности регистрации бета-излучений изотопов 33Р и згР на проточном счетчике, имп.-част'1.

Суммарная погрешность 6C»S11%.

Правильность измерений устанавливали путем сопоставления результатов измерений НИИАР с аналогичными данными, выполненными в хозрасчетном опытном предприятии (ХОП) ИЯФ г Ташкента и НПО «ВЕКТОР» МБ г.Новосибирска

В г.Ташкенте измерения проводили с помощью жидкостных сцинтилляторов и бета-спектрометра с твердым пластмассовым сциншллятором на базе многоканального спектрометра типа NTA-1024 (Венгрия). В г.Новосибирске измерения проводили на установках типа MARK III (США) с жидкими сцинтилляторами.

Таблица 9 Сопоставление результатов измерений активности изотопа 33Р

Объемна» активность MEk'MJÍ ' Отклонение

Küffa НИИАР ХОП ИЯФ НПО «Вектор» ±й, %

г.Димитровград г.Ташкент [-.Новосибирск

1 4480±490 43004400 +4,3

2 4S80+540 - 4700±470 i3,9

3 19200+2100 I9870Í2000 -3,5

4 4800+530 4500+400 +6,7

№№ Объемная «ткыюсть, МБк МП Отклонение

НИИАР г Димитромрад ХОЛИЯФ гТмикягг НПО «Вектор» г.Новосибирск ±4.%

5 26670±2901) 25000+2500 - +6,6

6 5500+600 5400*500 - +1.8

7 20310+220(1 22000±2200 - -8,3

6170+680 60004600 +2,8

9 81001890 74002:740 - +9,5

10 66001730 7700*700 - -16,7

В результате сопоставления результатов измерений (табл 9) различных исполнителей было установлено"

1) результаты совпадают к пределах указанных погрешностей измерений,

2) максимальное отличие результатов ~17 %.

6.2.8. Определение доля активности полифосфатной фракции препарата 53Р

Разработана и изготовлена ковструюшя автомата-сканера для измерения радиохроматограмм при производстве ортофосфорвой кислоты, меченной изотопом ПР Определены метрологические характеристики установки и методики эффективность регистрации 0,3 имп.-частвремя измерения 1 ч, погрешность определения полифосфатов -20%. В качестве детектора бета-частиц использован кристалл 10x10 мм антрацена

Типичная радиохроматограмма представлена на рис. 16.

«««»»ад^-а и*» (шаг ; кМ

Рис16 Радиохроматограммы ортофосфорноО кислоты, меченной изотопом "р (1 - деструктивный метод, 2 - автоматизированный метод)

Правильность результатов измерений проверяли сравнением с результатами деструктивного метода измерений на 2я(4к) - газовом проточном счетчике, при этом полоска радиохроматограммы после измерений радиоактивности на автомате-сканере разрезалась на части, которые закреплялись на подложках из нержавеющей стали для измерения активности Получено полное совпадение результатов измерений.

6.2.9. Определение изотопных отношений ^Ри/^Ро, М1Ат/шРи, ^Ст/^'СГ

Для полупроводниковой альфа-спектрометрии разработана программа обработки спектров применительно к микроЭВМ "Электроника 03-28",которая работает под управлением операционной системы ВТ-128-МХТИ.В качестве периферийных устройств использованы анализатор импульсов 1СА-70(Венгрия)дисплей типа 15ИЭ-00-013 и ПМ СОК5ЦЬ-25б В основу алгоритма положен метод математического моделирования одиночной альфа-линии и расчете изотопного состава источника методом наименьших квадратов [6]

С помощью разработанного нами метода [б] обработки сложных спектров (рис. 17,18) альфа- излучений изотопов актиноидов показано, что в пределах погрешности измерений получено удовлетворительное согласие результатов определения изотопных отношений с заданными (табл.10). <

д.

Номер тш

Рис. 17 Спектр а-изпучения снеси изотопов шРи и гкРи

Сгт

Ночер канала

Рис. 1$ Спектры а-изпучения смеси изотопов п,Ри и 241 Ат; 2"Ст и 241С<

Таблица 10. Результаты а-, у-спектрометрическкх определений отношения активностей

Нуклиды Отношение активностей нуклидов Отличие данных 1-Я -100,% 11

1 Определенное НЗаданное

"'Ри/^Ри 5,60(60) <0,01 5,67(6) 0,009(1) -1.2 <11

0,46(5) 0,46(2) 0

0,50(8) 0,45(2) +11,1

"'Аш/^Ри 0,63(10) 0,50(3) +6,0

0,89(9) 0,88(4) +1,1

0,90(9) 0,95(5) -5,3

0,91(9) 1,01(5) -10,0

1,82(18) 1,73(9) +4,0

1,77(20) 3.72(8) +2,9

!«Ст/!,'ст 0,49(9) 1,92(30) 0,50(3) 2,00(10) -2,0 -4,0

Установлено, что погрешность определения отношений активностей изотопов ври использовании альфа-спектрометрии зависит, главным образом, от выбора параметров модели одиночной альфа-линии, статистики счета импульсов в пике, точности энергетической калибровки шкалы анализатора и равна ¿12 %.

6.2.10. Определение изотопного состава плутония

Знание изотопного состава плутония очень важно в физике ядерных реакторов, регенерации топлива и утилизации отходов, исследованиях.

Разработан и опробовав альфа-, гамма-спектрометрический метод определения изотопного состава плутония с низким содержанием (менее 3 %) изотопов с массовыми числами 238:241

Массовые доли изотопов (%) плутония определяли по формулам:

М8 = (1 + Мо/М8 + Мо/М8 + М(/М8 + М2/М3)"' -100, (16)

М9 = М8 -(МЛ), (17)

М0 = Мз (Мо/М8), (18)

М| =М8-(М1/М8), (19)

Мг = М8-(М2/М8). (20)

-а, (21)

с8 О0 (22)

ЧЛ (23)

С, '¿о С4а2 (24)

где М3, М9, Мо, М|, М2, й8, <1о, <1,, С,, С?, Со, С,, С2 - массовые доли, удельные активности и активности изотопов 238Ри, 2МРи, м0Ри,241 Ри, 242Ри, определяемые гамма-спектрометрическим методом по гамма-лвним 132,70 кэВ (238Ри), 129,295 кэВ (255Ри), 160,30 кэВ (240Ри),

148,56 кэВ (шРи). 158,80 юВ (м1Ри), а тахже по альфа-линиям 4900 кэВ (*гРи) и 5499 кэВ (И!Ри).

Для гамма-спектрометрических измерений использовали многоканальный анализатор импульсов 1И-96 с Ое(Ь)-коаксиальиым детектором фирмы ОЯТЕС. Энергетическое разрешение по гамма-линия 661,6 кэВ ,ЭТС5 составляло-1,6 кэВ. В качестве примера в табл.11 представлены результаты определения изотопного состава для 3-х источников в сравнении с результатами масс-спектрометрических измерений.

Таблица 11. Результаты определения изотопного состава плутония

Хг№ Массовое Изотопный состав, % Отличие данных

источника число Радиометрия (РМ) Масс-спектрометрия (MC) рм"мс*ш>,% мс

1 238 239 240 241 242 1,53 ±0,35 1,47 ±0,37 1,50 ±0,37 134+034 94,16 ±1,60 1,82 ±0,06 1,50 ±0,04 1,50 ±0,04 1,55 ±0,06 93,63 ± 0,10 -15,9 -2,0 0 -13,5 +0,6

238 239 0,18 ±0,05 0,23 ±0,04 0,09 -21,7

2 240 '241 242 2,65 ±0,70 0,45 ±0,11 96,72 ± 1,64 2,60 ±0,03 039 ±0,06 96,78 ±0,34 +1,9 +■15,4 -0,1

238 0,70 ±0,16 0,79 ±0,05 -11,4

3 239 240 241 242 0,56 ±0,15 0,31 ±0,08 98,43 ± 1,67 0,2310,05 0,56 ±0,05 032 ±0,05 98,10 ±036 0 -3,1 +03

Наибольшее расхождение данных - 21,7% получено для изотопного содержания Время анализа 3 часа.

6.2.11. Альфа-, гамма-спектрометрическое определение изотопного состава кюрия

Известно, что наиболее точным методом определения изотопного состава кюрия является масс-спектрометрический. Однако, этот метод имеет ряд известных недостатков: необходимость специальной радиохимической подготовки препаратов, сложность анализа изобар, затруднения при анализе нанограммовых количеств исследуемых изотопов и так далее.

Успехи в развитии методов полупроводниковой спектрометрии позволяют в ряде случаев применять их и для решения задач изотопного анализа.

Разработан и опробован метод определения изотопного состава кюрия Массовую долю изотопов кюрия определяли по формулам

М4 = (1 + М2/М4 + М3/М4 + М5/М4 + Мб/М<у' -100, (25)

М2 = М4-(М2/М4), (26)

М5 = М4-(Мз/МД (27)

М5 = М4-(М;/Мл), (28)

Мб = М4'-(М6ЛИ1). (29)

М,/М4=£2А (30)

МзШ< = с7Х' <31>

-4

М1/М4=^1, (32)

м«/м, (33)

4 '«6

где М2, М3, М,, М5, Мб, d2, <13, Ль <35, ¿«Л, С3, С4, С5, С6 - массовые доли (%), удельные активности (Бк/г) н активности (Бк) изотопов 242Ст, г43Ст, 244Сш, 245Ст, 246Ст, соответственно.

Отношение активностей С2/С4, С3/С4. С^Сд определяли гамма-спектрометрическим методом.

Расчеты производили по формулам: Г /С -

4 '"К -е (34)

п 42,83 ь 157,6 1157,6 п /г, ^22!,2 'Е«2ЛЗ '142,83

4 "к-Гг-1-• 05)

42,83 «• 228,2 1 228Д П 1П ^177 -£42,83 '^42.83

5 4 = N -£ -I ' (36)

42,83 177 '177

ГДе N157.6, N228.2, N42,83, N177, 6)57,6, 6228,2, 642^3, €[77. 1137.«, 1228,2. 1(2,83, 1|77 - ПЛ0Щ2ДИ ПИКОВ,

эффективности регистрации и интенсивности соответствующих гамма-линий. 157,6 кэВ г42Ст, 42,83 кэВ ^Сга, 228,2 кэВ 543Ст, 177 кэВ 245Ст.

Отношение активностей СУС* определяли альфа-спектрометрическим методом по альфа-линиям- 5342 и 5385 кэВ 246Сш, 5763 и 5805 кэВ г44Ст.

Правильность метода определения изотопного состава кюрия была проверена на источниках кюрия с известным составом, определенным масс-спекгрометрическим способом.

Результаты радиометрических (альфа-, гамма-спектрометрических) измерений изотопного состава 5 препаратов кюрия представлены в табл. 12.

Таблица 12. Результаты определения изотопного состава кюрия

источника Массовое число Изотопный состав, % Отличие данных рм-мс,оо% МС

Радиометрия (РМ) Масс-спектрометрия (МС)

242 0,11 ±0,02 - -

243 0,010+0,002 - -

244 72,28±7,23 65,91±0,50 +9,7

1 245 7,83±1,20 9,14±0,17 -14,3

246 19,87+2,00 21,16+0,44 -6,1

247 1,52+0,08 -

248 - 2,27±0,10

Изотопный состав, % Отличие данных

№№ источника Массовое число Радиометрия (РМ) Масс-спектромегрия (МС1 РМ-МС 1п/111/ --100% МС

2 242 243 244 245 246 247 248 50,74±5,07 49,26+4,93 44,31+0,44 44,79±0,45 8,64±0,17 2,27+0,10 +14,5 +10,0

3 242 243 244 245 246 247 248 0,12±0,2 0,07±0,0!4 92,97+9,30 6,84±0,70 83,13*0,06 6,10±0,049 60±0,04 0,43±0,01 0,74+0,01 +11,8 +12,1

4 242 243 244 245 246 247 248 0,09±0,02 83,03±8,30 16,88±2,50 76,83±0,30 19,16+0,28 3,71+0,10 0,30+0,05 0,20±0,02 +8,1 -11,9

5 242 243 244 245 246 247 248 0,09±0,02 0,010±0,002 46,35±4,60 1,оо±одо 52,55±5,50 42,17±0,40 0,91±0,07 47,97±О,50 2,34±0,16 6,61+0,25 +9,9 +9,9 +9,5

радиометрический метод. При этом была показана возможность определения массовой доли г42Ст -0,01 % и 243Ст -0,001 %. Использование альфа-спектрометров с лучшим энергетическим разрешением позволит снижгь указанный для " Ст нижний предел измерения Поскольку для определения 243Ст, а также 2<5Сго, предпочтительным является использование гамма-спектрометрии, то рекомендуется в этом случае использовать Ое(1л)-детекторы большего чувствительного объема и с высоким энергетическим разрешением.

Использовался детектор типа ДГДК-30А с энергетическим разрешением ~3 кэВ по гамма-линии 661,6 кэВ шСз.

Минимальная, определенная гамма-спектрометрическим методом, массовая доля 245Ст составляет 0,82 %. Определить радиометрически массовую долю м6Ст значительно сложней из-за отсутствия интенсивных гамма-линий и его низкой удельной активности. Использование альфа-спектрометрии совместно с гамма-спектрометрией позволяет в ряде случаев решить эту задачу

Вклад г45Сш в суммарный альфа-пик ^46Ст определяли с помощью гамма-спеетрометрии. Минимальная массовая доля 246Сш, которая была определена в смеси нукли-

дов 245,246Ст, составляет 2,4 %. Следует отметить, что доминирующим изотопом во всех исследуемых источниках был 244Ст с массовой долей от 46 до 93 % Для определения 244Ст предпочтительным является использование альфа-спектрометрии, хотя и здесь необходимо учитывать вклад конкурирующей альфа-линии2 Ст. Прямое определение 244Ст с помощью гамма-спектрометрии возможно по гамма-линии 42,83 кэВ. Массовую долю 247,248Ст радиометрически определить не удалось из-за малого содержания их в исследуемых препаратах.. Максимальные расхождения в результатах радиометрического и масс-спектрометрического определений достигают для 244Сш - 11,8 %, Ст - 20,6 %, 244Ст-16,4%.

Учитывая, что суммарные погрешности радиометрических и спектрометрических измерений составляют ~20 %, а масс-спектрометричееких 0,3*17 %, можно говорить об удовлетворительном согласии результатов. Время анализа составляло 1-2 часа

6.2.12, Гамма-спсктрометричсское определение содержания 14,Вк

Наиболее долгоживущий изотоп М5Вк находит применение в научных исследованиях и как стартовый материат дяя получения сверхтяжелых элементов.

Традиционные методы определения содержания г4,Вк по бета-излучению - бета-счет и альфа-излучению дочернего изотопа2,,С1 -альфа-счет и альфа-спектрометрия. Известны рентгено-спектрометрический и нейтронно-активационный методы. Однако перечисленные методы имеют серьезные трудности при подготовке источников к измерениям из-за низкой энергии бета-излучения и при обработке альфа-спектров, поэтому более выгоден вариант использования для измерений - гамма-излучения Вк или дочернего нуклида 24,С£ Разработаны и опробованы два гамма-спектрометрических метода.

Расчет массы (Мв„) изотопа м,Вк проводят по формулам

1-ый метод МВк=-ЬйЛи--, (37)

где Мвк - масса изотопа

249Вк, г;

N385 - скорость счета импульсов в пике с энергией 388 кэВ, с'1;

Тв», ТСг- периоды полураспада изотопов 249Вк, 24®С1", сут;

езз8 - эффективность детектирования гамма-квантов с энергией 388 кэВ, отн.ед,;

1188 - интенсивность гамма-квантов с энергией 388 кэВ, расп

<1вк - удельная активность 249Вк, Бк-г'1;

I - время от начала выделения изотопа 2<®Ек до начала гамма-спектрометрических измерений, оут.

N

2-ой метод Мвк =- 308 —, (38)

е308 ' *Э08 Вк

N3»

е327 '^327 '^Вк

МВк =-г^-Г-. (39)

где N308, N377 - скорость счета импульсов в пиках с энергией 308 и 327 кэВ, с"1;

£308, сз2т - эффективность детектирования гамма-квантов с энергией 308 и 327 кэВ, отн.ед;

Ьо8, 1з27 - интенсивность гамма-квантов с энергией 308 и 327 кэВ, расп'.

Результаты определения содержания (массы) изотопа м,Вк указанными методами в сравнении с заданным, определенным прецизионно (погрешность ±1,7%) кулонометрическим методом, приведены в табл.13.

Таблица 13. Результаты определения содержания изотопа г49Вк

№ Содержание (потопа "*Вк в исследуемом источнике, нкг Отличие данных

источи Гамма спектрометрия 1 Среднее ЦЗашшиое 1-П

нка По гамма-яшучению 349Вк По гамма-юлучешоо дочернего СТ значение (хулонометрия) - 100, % II

1 0,89(9) 0,88(5) 0,88 0,878(15) +0,2

2 . 1,80(18) 1,90(9) 1,88 1,847(31) +1.8

3 2,22(20) 2,30(11) 2,28 2,338(38) -2,5

4 3,90(40) 3,85(19) 3,8« 3,831(60) +0,8

5 5,09(31) 5,03(24) 5,05 5,045(80) Н),1

В 5 опытах содержание изотопа 24,Вк в источниках находилось от 0,9 до 5 мкг.

При времени измерения спектров ~104 с суммарные относительные погрешности определения содержания 249Вк по накоплению дочернего нуклида И9СГ составило -5 %, по собственному гамма-излучению ¿10% для Р=0,95.

Как видно из табл.13, результаты определений согласуются в пределах указанных погрешностей.

6.2.13. Гамма-спектрометрическое определение содержания изобар "3Аш и мзСт

Разработан и опробован на практике гамма-спектрометрический способ определения содержания изобар 243 Ат и 243Ст. ■

Использовались гамма-линии с энергиями 209,8 и 228,2 кэВ. Измерения проводили на гамма-спектрометре АМА-02-Ф1 с германиевым детектором типа ДГДК-32-3.

При условии, что245Аш находится в радиоактивном равновесии с "'Ыр, и пренебрегая вкладом активности 243Аш, образующегося из 243Ст за счет элеетронного захвата (-0,26%),

7Л1 . _ . < _______

расчет содержания изобар243Ат и243

1

Маш =

МСт =

К9

!Ст проводили по формулам N,/8,

1Н, 1К»

'К,

ч N,/6,

ч

1н, % я

"Ст

(40)

(41)

где МдтМст -содержание изобар изАт и 243Ст, г,

1н9, Ъ - интенсивности гамма-линий 209 кэВ изобар *Ыр и Ст, соответственно, этн ед.;

N9, Nj - площади пиков с энергией 209 и 228 кзВ, с'1;

е9> Ss - эффективности регистрации гамма-квантов с энергиями 209 и 228 кэВ, отн.ед;

¿Am, dem - удельные активности изобар 245Аш и мзСш, Бкг'.

Время измерен-« -1 ч Погрешность измерения <10% для РО,95.

6.2.14. Гамма-спектрометрическое определение активности изобар l55Gd в ,S3Sm

При определении активности изотопа IHGd в маловыдержанных облученных образцах европия присутствует изотоп l53Sm, имеющий период полураспада -46 ч и гамма-излучение с энергией 97,43 и 103,18 кэВ (как и для изотопа Gd).

Поскольку задача раздельного определения активности изобар mGd и l5JSm представляет практический интерес, предложен метод с использованием данных гамма-спектрометрии высокого энергетического разрешения. Спектр представлен на рис 19.

WJ 49

т ш

Кшр явка ли

Рис 19.Гамма-спектр излучения а - смеси нуклидов ,з35т и '"ва спустя 5 сут после облучения, б - нуклид 1530(1 спустя 14 сут после обпучения

Исследуемые препараты к |!35т наносились на полиэтиленовые пленки в

геометрии образцовых спектрометрических гамма-источников (ОСГИ). Для измерений использовался спектрометр Х-, гамма-излучений на основе 81(У)-детектирующего блока типа БДРК-2/2-25 с энергетическим разрешением по линии 103,18 кэВ (у - 0,9 кэВ, анализатора импульсов 1СА-70.Активность изобар и '"Эти определяли по формулам (42-45).

В выводе формул исходили из того, что интенсивности импульсов в пиках 97,43 и 103,18 кэВ равны сумме ннтенсивностей импульсов от изотопов и '"Эт, т е

Nc97+Nr97 =N97. Ncl03+Nrl03=N]03>

f Ac '¿97 ' VC97 + Ar • Cr97 • Yp97 = N97, или <

l e 'г103 ^ сЮЗ + АгяЮЗ • Yrl03 = N103-

откуда Ar --Hi?--%-r, (44)

%7(Yi97 - Yri03 • Yc97 • Ycl03) £i03(YrM3 - Y^ • Ycl03 • Yc97)

Ac=--H?Z---£|S!---- (45)

^97(Yc97 " YcW.rYr97 " Yrl03) £103<Тс103 ~ Yc97 1 Yrl03 Yr97)

где E97, £W:j - эффективности детектирования гамма-квантов энергий 97,43 и 103,18 кэВ,

и мп/квант;

Yr97, Yrio3, Yc97, Yc)oj ■ интенсивности гамма-квантов энергий 97,43 и 103,18 кэВ изобар lsJGd и IS3Sm соответствгнно, квант/расп.;

N97, N103, NNCio3, Ni97, Nr|03 - интенсивности импульсов в пиках 97,43 и 103,18 кэВ аппаратурного спектра, имп/о;

Аг, Ас - активности изобар 153Gd и l53Sm, расп/с.

Апробацию метода проводили для различных соотношений активностей изобар "3Gd и l53Sm, которые менялись в результате радиоактивного распада изобар ,53Sm и IS3Gd от -0,2 до ~90. Время одного измерения -0,5 ч.

Погрешность вычисления активностей определяется, главным образом, погрешностями ядерных констант, эффективности детектирования гамма-квантов, а также статистическими погрешностями в пиках 97,43 и 103,18 кэВ аппаратурных гамма-спектров и составляет не менее 10 % для доверительной вероятности Р=0,95.

ВЫВОДЫ

1 Создано метрологическое обеспечение для реализации концепции повышения точности и единства измерений в составе константной базы ядерных данных, измерительного комплекса спектрометрических и радиометрических приборов и устройств а также аттестованных ядерно - физических методов (методик) выполнения измерений для контроля радиохимического производства изотопной продукции.

2. Впервые, на единой экспериментальной базе и методической основе внедрён мониторинг правильности измерений ионизирующих излучений методом воспроизведения (проверки) констант радиоактивного распада изотопов с большими и малыми периодами полураспада, выявления систематических погрешностей при сравнении с оцененными (опорными) ядерно - физическими данными.

3. Получены данные по периодам полураспада, энергиям и интенсивностям альфа,-фотонного излучений 36 изотопов - актиноидов, при этом впервые установлена закономерность изменения абсолютного выхода МХ - фотонов от заряда ядра; идентифицированы при облучении изотопов плутония и калифорния в высокопоточном ядерном реакторе СМ новые сверхтяжёлые изотопы - 247Ри и Ел, определены тип и копстанты распада.

4. Получены данные для периодов полураспада и фотонного излучения 56 изотопов элементов от азота (Ы) до свинца (РЬ), в том числе для 17 изотопов лантаноидов, а также установлена закономерность изменения отношения интенсивностей К-рентгеновских переходов от заряда ядра (40<2£<80).

5. Выполнены метрологические исследования поля рассеянного альфа- излучения от плоского источника на основе изотопа 244Сгп, чувствительности торцовых газовых счетчиков бета - излучения к электронному излучению изотопов Ри и241 Ат, поверхностно - барьерных $51 (Аи) - детекторов к осколкам деления и - детекторов к бета-и гамма- излучению изотопа та, рассеянного (50-90%) нейтронного излучения изотопа 252СП.ри измерениях в защитной камере на "всеволновом" счётчике нейтронов.

6. Впервые разработаны устройства и методы контроля: содержания радионуклидов с разными нейтронными спектрами; спектров низкоэнергетичных (<30кэв) фотонов рентгеновского и гамма-излучения; сканирования миниатюрных протяженных источников нейтронов на основе М2СТа также хроматограмм при определении содержания полифосфатов в препаратах изотопа 33Р; ресурса, энергии и выхода осколков деления источников 232С£.

7 Создана библиотека радионуклндных данных, содержащая константы радиоактивного распада и спектры £,-х,-7 - излучений 900 изотопов элементов Периодической системы (7<Z<10<)), опубликованные в препринтах, обзорах и справочниках. Экспериментальные результаты автора диссертации включены в библиотеку данных, участвуют в международных сличениях, оценках, цитируются в публикациях разных исследователей, используются в радиохимическом анализе.

8 Результаты исследований и разработок, вынесенные на защиту, внедрены в радиоаналитическую практику при создании и совершенствовании радиохимической технологии трансурановых элементов, производства изотопной продукции в ГНЦ НИИАР, тем самым обеспечив поставки в страны ближнего и дальнего зарубежья. Они используются при выполнении ряда научных программ и проектов, утверждённых на межведомственном и отраслевом уровнях.

Таким образом, в диссертации представлены результаты измерения физических констант радиоактивного распада изотопов, разработки устройств и методов измерения ионизирующих излучений, внедрение которых вносит значительный вклад в развитие метрологических основ ядерно-физических методов контроля радиохимического производства изотопной продукции - крупной проблемы, решение которой имеет важное научное и хозяйственное значений

СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1. Гольданский В.Н. Новые элементы в Периодической системе Д.И.Менделеева. Изд. 3-е. М.: Атомиздат, 1964

2. Горбачев В.М., Замятин Ю.С., Лбов A.A. Основные характеристики изотопов тяжелых элементов. Справочник. Изд. 2-е, М.: Атомиздат, 1975.

3. Актиниды. Под ред. Г.Сиборга, Дж.Каца,- М.: Изд-во иностр.лит., 1955.

4. Engelkemeir D., Fields P.R., Fried S. et. al. The new 246Pu and246Am // J.Jnorg. Nucl.Cfaem., 1955. Vol.l, № 2. P.345-350.

5. Чечев В .П., Кузьменко Н.К., Сергеев В.О, Артамонова К.П. Оцененные значения ядерно-физических характеристик трансурановых радионуклидов. Справочник.- М..' Энергоатомиздат, 1988.

6. Современные методы разделения и определения радиоактивных элементов. Под ред. Б.Ф.Мясоедова и А.В.Давыдова,- М.: Наука, 1989.

7. Garcia-Torano Е., Aceña M.L. NOLIN: nonlinear analysis of complex alpha spectra // Nuclear Instrum. and Methods, 1981. Vol. 185, № 1. P.261-269.

8. Вольдоет P. Прикладная спектрометрия рентгеновского излучения.- M.: Атомиздат, 1977.

9. Гусев Н.Г., Дмитриев П.П. Квантовое излучение радиоактивных нуклидов. Справочник.-М.: Атомиздат, 1977.

10. Albridge R.G., Hollander J.M., Gallagher С.J. The energie levels of 2"U // Nucl. Phys , 1961 Vol.27, № 2. P.529-534.

11. Эмсли Дж. Элементы,- M.: Мир, 1993.

12. Голашвили Т.В., Чечев В.П., Лбов АА. и др. Справочник нуклидов-2,- М.: ФГУП ЦНИИатомвнформ, 2002.

13. Чечев В.П., Чукреев Ф.Е. Характеристики распада и излучений долгоживущих радионуклидов, применяемых в народном хозяйстве и научных исследованиях (Оцененные данные). М.: ИАЭ им. И.В.Курчатова, 1990.

14. Martin M., Blichert-Toft P. Nucl. Data Tables, 1970. V0I.A8, № 1-2.

15. Демидович H.H., Лазарева Р.П., Лукьянов A.C. и др. Исследование торможения осколков деления 251Cf в воздухе- Препринт ВНИИНМ, П-6,- М., 1976.

СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ

1. Попов Ю.С., Старожуков Д.И., Мншенев В.Б. а др. Определение абсолютных выходов гамма-кваитов243Am энергий 43,5; 74,7 и 117,8 кэВ Н Атомная энергия, 1979. Т.46, вып.2 С.111.

2. Попов Ю.С., Привалова П.А., Тимофеев Г.А. и др. Идентификация 2"6Pu, 247Ри и определение их периодов полураспада II Тезисы докладов 2-й Вс. конференции по химии Np и Pu. 23-25в. 1982 г., Ленинград. Радиевый институт им. В.Г.Хлопина Л.: Наука, 1982.

3. Попов Ю.С., Привалова ПЛ., Тимофеев Г.А. и 43. Идентификация 246Pu, 247Ри и определение их периодов полураспада // Радиохимия, 1983. Т.25, № 6. С.800-804.

4. Попов Ю.С., Привалова П.А., Тимофеев Г.А. и др. Идентификация 24SPu, î41Pu, 246тАш, 247Ат и определение их периодов полураспада // Радиохимия, 1983. Т.25, № 4. С.482-485.

5. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Баранов A.A. и др. Определение интенсивности гамма-квантов с энергией 253 кэВ ( Am) при альфа-распаде 249Вк И Радиохимия, 1994. Т.Зб, № 3. С.193-195.

6. Попов Ю.С , Леваков Б.И., Тимофеев Г.А. и др. Гамма-спектрометрическое определение периодов полураспада 2îsNp, 239Np II Радиохимия, 1997. Т.39, № 5. С.414-418,

7. Попов Ю.С., Коваицев В.Н., Мишенев В.Б., Тимофеев ГЛ. Изучение распада mCf, "2Cf// Препринт НИИАР-30(642). Димятровград, 1984.28 с.

8. Попов Ю.С., Кованцев B.R., Елесин A.A. и др. Изучение распада 2S4Es, 2S0Bk II Радиохимия, 1988. Т.ЗО. № 1. С.10-16.

9. Попов Ю.С., Тимофеев Г.А., Мишенев В.Б. и др. Определение периодов полураспада 255Es, 254Bs, 2S4raEs, Es, 2!7Es, 256Fm // Радиохимия, 1987. T.29, № 4. C.447-451.

10. Popov Yu.S., Tiraofeev G.A. X-ray intensity for M-, L-series of actinide isotopes // Abstracts Int.Conf.Actinides-89. Tashkent. Sept.24-29.1989. P.138.

11. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Тимофеев Г.А. и др. Определение периодов полураспада короткоживущих изотопов актиноидов с массовыми числами 246-257 II Радиохимия, 1990. Т.32, №5, С.1-2.

12. Попов Ю.С., Cpypos Д.Х., Тимофеев Г.А. и др. Исследование М-, L-рентгеновских излучений изотопов актиноидов // Радиохимия, 1990. Т.32, № 5. С.2-5.

13. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Тимофеев Г.А. и др. Исследование гамма-излучения изотопов актиноидов // Радиохимия, 1991. Т.ЗЗ, № 1. С.3-5.

14. Popov Yu.S., Tiraofeev G.A. Investigation of actinides radioactive decay // Abstracts. Second Int. Conf. For Radionuclide Metrology (1CRM). Seville, Spain/ Oct. 2-6,1995. P 56.

15. Попов Ю.С., Захарова JI.B., Привалова ПЛ., Тимофеев Г.А. Изучение распада 24,Cf // Радиохимия, 2001. Т.43, № 1. С.З-б

16. Попов Ю.С., Тимофеев Г.А., Елесин A.A. Изучение распада zs3Es, 234Es, 255Es // Радиохимия, 1993. Т.41,№ 1. С.36-41

17. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Баранов A.A. и др. Определение интенсивности гамма-квантов с энергией 308 и 327 кэВ в распаде 249Bk // Радиохимия, 1993. Т.35, № 2. С.9-14

18. Попов Ю.С., Ефремов Ю.В., Тимофеев Г.А. и др. Определение периода полураспада Т„ 250Cf// Радиохимия, 1996. Т.38, № 2. С. 133-135.

19 Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Леонтьев Н.П. и др. Определение периода полураспада 252Cf относительно спонтанного деления //Радиохимия, 1999. Т.41,№ 1. С.42-43.

20. Попов Ю.С., Привалова ПЛ., Тимофеев Г.А. и др. Определение абсолютного выхода М-рснтгеновского излучения изотопов трансплутониевых элементов // Радиохимия, 1999. Т.41,№2. С.109-111.

21 Попов Ю.С., Тимофеев ГЛ. Исследование радиоактивного распада актиноидов II Радиохимия, 1999. Т.41,№ 1. С.27-30.

22. Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Тимофеев Г.А. Гамма-спектрометрическое определение периодов полураспада ,BGd и 153Sm // Радиохимия, 1989. Т.31, № I. С.3-6.

23 Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Аниченков С.В. и др. Исследование гамма-излучеиия. сопровождающего распад l56Eu// Радиохимия, 1993. Т.35, №2. С.1-8.

24. Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Сруров Д.Х. и др. Гамма-спектрометрическое определение периода полураспада ,5,Gd II Радиохимия, 1995 Т.37, № 6 С.481-483.

25. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Мельник М.И. и др. Определение периода полураспада l5SEu // Радиохимия, 1999. T.4l,№ 1. С.31-35.

26 Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Тимофеев Г.А. Исследование радиоактивного распада лантаноидов // Радиохимия, 1999. Т.41, № 1. С.25-26.

27. Попов Ю.С., Захарова J1.B., Привалова ПЛ., Тимофеев ГЛ. Исследование рентгеновского излучения радионуклидов ,39Се, '"Eu, ,53Gd и '73Hf // Тезисы докладов 3-й Росс.конф. по радиохимии. С.-Петербург, 29 ноября - 2 декабря 2000 г. М : Наука. 2000 С.265.

28. Попов Ю.С., Захарова JI.B., Привалова ПЛ. и др. Определение периодов полураспада изотопов элементов Sr, Mo, Те, I, W//TaM же. С.261-262.

29. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Тимофеев Г.А. Измерение периодов полураспада нуклидов ШШ1 // Радиохт» я, 2001. Т.43, № 1. С.7-8.

30. Попов ЮС., Захарова Л .В., Маркушин М.Н. и др. Ядерно-физические свойства радионуклидов 175lîf, 181Hf, l88W, fœRe II Abstracts. 3-rd bltConf.Nuclear and Radiation Physics, 4-7 June 2001, Almaty, Kazakstan, 2001. P.178-179.

31. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Маркушин M.H., Тимофеев Г.А, Исследование распада радионуклидов "5Hfn lslHf//Радиохимия, 2001. Т.43, № 6. С.481-484.

32. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Маркушия М.Н. и др. Гамма-спектрометрическое определение периода полураспада изотопа 29Sr // Радиохимия, 2002. Т.44, № 1. С.3-4.

33. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Привалова П.А. и др. Ядерно-физические свойства нуклидов i88W, l8SRe, ,880s // Радиохимия, 2002. Т.44, № 6. С.481-485.

34. Попов Ю.С., Аниченков C.B., Сруров ДХ и др. Идентификация изотопов актиноидов с помощью полупроводниковой альфа-спектрометрии // 3-я Вс.конф. по химии ТПЭ. Димитровград, 18-21 окт. 1988 г. Тезисы докладов. Москва ЦНИИатоминформ, 1988. С.78.

35. Попов Ю.С. Радиометрия излучений актиноидов // Препринт НИИАР-19(782) М.: ЦНИИатоминформ, ! 989. 37 с. ■

36. Попов Ю.С. Таблицы удельных активностей нуклидов (1SZ257, ?2<2S87) И Препринт НИИАР-4(831). Димитровград, 1992. 51 с.

37. Попов Ю.С. Таблицы удельных активностей нуклидов (S85Z<71) II Препринт НИИАР-15(778). М.: ЦНИИатоминформ, 1989,18 с.

38 Попов Ю.С Таблицы удельных активностей нуклидов (88SZS105) // Препринт НИИАР-20(379). Димитровград, 1979.34 с.

39 Попов Ю.С. Каталог спектров альфа-излучения актиноидов // Препринт НИИАР-4(487). М.: ЦНИИатоминформ, 1990,50 с.

40 Попов Ю.С. Каталог спектров М-, L-риптеновского излучения актиноидов // Препринт НИИАР-17(628). Димитровград, 1984.30 с.

41. Попов Ю.С. Каталог гамма-спектров актиноидов II Препринт НИИАР-61(514). Димитровград, 1981.64 с.

42. Попов Ю.С. Энергии и интенсивности излучений актиноидов // Препринт НИИАР-13(625). Димитровград, 1984.128 с.

43. Попов Ю.С. Энергии и интенсивности гамма-излучения лантаноидов // Справочник. Димитровград. П1Ц РФ НИИАР, 1999.54 с.

44. Попов Ю.С., Аниченков С В., Макаров И.Б. и др. О применении полупроводниковой альфа- и гамма-спектрометрии при анализе малоактивных проб окружающей среды // ВАНТ Сер. Химические проблемы ядерной энергетики, вып.1, с.28-34,1993

45. Popov Yo.S., Anichenkov S.V., Srurov D.Kh. a.o. Application features of semiconductor a -and y-spectrometry in environmental low-active samples analysis // Abstracts. Second Soviet-Finnish Joint Simposium on Radiochemistry. Sept.30-0ct.5,1991. Moscow, USSR. P.12.

46 Попов Ю.С., Аниченков C.B. Альфа-спектрометрическое определение изотопных отношений шРи/г40Ри, 23sPu/241Am // Тезисы докладов 8-ой отраслевой конф по радиохимии и ядерной физике. Ленинград, 25-26 апреля 1989. ПСАЭ/ЦНИИатоминформ, 1989.

47. Попов Ю.С. Методы спектрометрии альфа-излучения актиноидов // Обзор. М.: ЦНИИатоминформ, 1990.71с.

48 Попов ЮС., Тимофеев Г.А., Карасев В.И. Гамма-спектрометрическое исследование некоторых материалов после облучения нейтронами 35JCf// Атомная энергия, 1990. Т.68, вып2 С.129-130.

49 Попов Ю.С. Об оптимизации параметров коллиматора для сканирования линейных источников из калифорния-252 // ВИНИТИ «Деп.рукописи» (Мед радиология) М., 1987, № 5(187). С.94.

50 Popov Yu S., Anichenkov S.V., Snirov D.Kh a.o. The new method for check of polyphosphate content in Hj^PO» production // 3-rd Annual Scient. Conf. Nuclear Society Internationa! Moscow. Book of Abstracts. 14-18 sepl. 1992. St.-Petersburg, Russia. P.868.

51. Попов Ю.С., Аниченков C.B., Сруров Д.Х., Макаров И.Б. Автоматический контроль содержания полифосфатов при производстве ортофосфорной кислоты, меченной Р // Тезисы докладов Вс.конф. до аналитической химии. Москва, ГеоХи им. В.И Вернадского РАН, 1991. С.37.

52 Попов Ю.С, Аниченков С.В., Тимофеев Г.А. Раздельное гамма-спектрометрическое определение активности изобар 153Gd и mSm // Радиохимия, 1990 Т.32. № 4 С 107-108

53. Попов Ю.С., Тимофеев Г.А., Карасев В.И. Гамма-спектрометрическое исследование некоторых материалов, после облучения их нейтронами калифорния-252 IIВ кн Актава-ционный анализ Методологи* и применение. Ташкент: Изд-во ФАН Узбекской ССР, 1990. С.78-82.

54 Попов Ю.С., Захарова Л.В., Андреев О.И. и др. Периоды полураспада и интенсивности Х-, у-излучений изотопов mSn, lnmSn, mmSn // Радиохимия, 2003. Т 45. № 6. С.481 -484

55 Попов Ю.С.. Захарова J1.B., Куприянов В.Н. и Др. Период полураспада и интенсивности фотонов изотопа lb3Pd II Радиохимия, 2004, Т.46, №3. С193-194.

56. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Садулнн В.В. и др. Ядерно-физические свойства изотопов io5,iot>m,tiom Ag п РадиохимиЯ) 2005,т.47,№ 1 С 31 -34.

Подписано к печати 20.11.2006 г. Объем 2,0 п.л. Тираж 140 жз. Заказ Л» 356 Отпечатано в Федеральном унитарном предприятии «Государственный научный центр Российской Федерации -Паучио-исследогательский институт атомных реакторов» 433510, г.Днмитровград - 10, ФГУП «ГНЦ РФ 1Ш11АР»

ВВЕДЕНИЕ.

Глава I, ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

1.1. Ядерно-физические свойства радиоизотопов и средства измерений.

1.1.1. Актиноиды (89<Z^100).

1.1.2. Лантаноиды (57£Z<71).

1.1.3. Элементы (7SZ<82).

1.2. Научно-технические основы ядерно-физических методов аналитического контроля радиохимического производства источников и препаратов.

1.2.1. Сканирование. Коллиматоры.

1.2.2. Нейтронные измерения. .2.3. Регистрация осколков спонтанного деления.

1.2.4. Полупроводниковая альфа-спектрометрия.

1.2.5. Радиометрия излучений.

1.2.6. Х-, у-спекгрометрия.

1.2.7. Измерение активности малоактивных источников.

Выводы к главе

Глава 2. МЕТОДИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ.

2.1. Концепция измерений

2.2. Планирование эксперимента.

2.3. Идентификация изотопов (распознавание образов)

2.4. Метрологическое обеспечение.

2.4.1. Система средств измерений.

2.4.2. Аппаратура. Оборудование.

2.4.3. Образцовые источники.

2.4.4. Инженерно-техническое обеспечение.

2.4.5. Статус ядерных данных.

2.4.6. Математические формулы, алгоритмы.

Выводы к главе 2.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ.

Глава 3. ИССЛЕДОВАНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ИЗОТОПОВ

АКТИНОИДОВ (89<Z<100).

3.1. Определение периодов полураспада изотопов актиноидов.

3.1.1. Протакти яий-233.

3.1.2. Уран-237.

3.1.3. Нептуний-238,

3.1.4. Плутоний -246,247; Америций-245,246ш,

3.1.5. Кюрий

3.1.6. Берклий-150, Эйнштейний-254.

3.1.7. Калифорний-250,

3.1.8. Эйнштейиий-253,254т,255,

3.1.9. Фермий-254, 255,256,

Периодическая система элементов, открытая Д.И.Менделеевым в 1869 году, до настоящего времени является объектом исследования физиков, химиков и ученых других специальностей в ее фундаментальных и прикладных аспектах.

Открытие явления радиоактивности стало одним из факторов, определивших главные направления научно-техни1 еского прогресса в XX веке. Последовавшие за этим открытием развитие ядерной энергетики, с одной стороны, дало ключ к практически неисчерпаемому источнику энергии, а с другой, к получению искусственных радиоактивных изотопов, применяемых во многих важных для человечества областях науки и техники: в строительстве и металлургии, в медицине и сельском хозяйстве, при производстве новых материалов, в легкой и пищевой промышленности.

Развитие науки и техники расширяет сферу и масштаб использования искусственных радиоактивных изотопов и н значительной мере определяет качество жизни человека.

Одно из достижений в области получения искусственных радиоактивных изотопов -открытие и исследование ядерно-физических свойств изотопов актиноидных элементов. Исследования по их получению в значительной мере были стимулированы разработками ядерного оружия, в частности, - миниатюрные ядерные заряды на основе изотопов 242mArn, 245Сш и 249Cf, которые не получили дальнейшего развития из экономических соображений, по этой же причине производство грансплутониевых элементов (ТПЭ) не получило широких масштабов.

Практически все доступные радиоизотопы ТПЭ - альфа-излучатели, которые используются в источниках тепла, в приборах для анализа элементного состава вещества, в устройj ствах для устранения статических электрических зарядов, для изготовления источников нейтронов, применяемых в установках активационного анализа, нейтронных дефектоскопах, в медицинских приборах и др.

Сопровождающее альфа-распад бета- и Х-, гамма-излучение также находит применение в соответствующих источниках ионизирующих излучений. Уникальность ядерно-физических свойств ТПЭ заключается в том, что почти все их изотопы подвержены спонтанному делению и, следовательно, являются источниками нейтронов, из которых высоким выходом нейтронов обладает изотоп 252Cf. Изотоп 252Cf может быть получен в значительных (сотни миллиграммов) количествах и при периоде полураспада 2,646 года имеет выход нейтронов 2,3-lO'V-r'1.

Это позволяет изготавливать на основе изотопа Cf миниатюрные источники нейтронов различного назначения, не имеющие альтернативы во многих областях их практического применения.

Современное производство изотопов ТГТЭ, в частности изотопа 252Cf, основано на облучении в высокопоточны> реакторах изотопов 243Am, 244Cm или смеси тяжелых изотопов кюрия, выделяемых в настоящее время в большом количестве из отработавшего ядерного топлива. Однако начало производства связано с облучением значительных количеств изотопов 239Ри и 240Ри в промышленных и исследовательских реакторах с плотностью потока нейтронов (1-3)1014 см"2 с"1 с последующим радиохимическим выделением образовавшихся изотопов Am и Ст.

Затем для получения более тяжелых изотопов (2i2Cf, 2J4'257Es, 235'257Fm) проводят облучение тяжелых изотопов плутония, америция и кюрия в специальных высокопоточных реакторах HFIR (Ок-Ридж, США) и СМ (г.Димитровград, Россия) с плотностью потока тепловых нейтронов £1015 см*2-с*\

Вероятность образования изотопа Cf из изотопа

23?Ри мала: под действием тепловых нейтронов из 1 кг изотопа 239Ри образуется мг изотопа 2J2Cf На изотопе 257Fm, выход которого составляет несколько пикограммов на килограмм стартового плутония, цепочка накопления ТПЭ в реакторах заканчивается [1].

Поскольку наиболее эффективным является ступенчатое облучение с промежуточным удалением продуктов деления так же, как и в процессе накопления ТПЭ, их промежуточная очистка должна осуществляться с выходом не менее 99,9 % в каждом цикле [ I ].

В процессах выделения и очистки ТПЭ, а также на конечной фазе процесса - аттестации продукта необходимы радиоаналитические методики (а-. Х- у-спектрометрия и радиометрия) с использованием ядерно-физических характеристик изотопов, от точности которых зависит эффективность радиохимической технологии и качество целевых продуктов.

Радиохимическая технология актиноидных элементов, ее проблемы и развитие тесно связаны с проблемами ядерной энергетики, основанной на реакции деления ядер урана и плутония.

Из более чем 250 радиоизотопов ТПЭ практическое применение для изготовления источников ионизирующих излучёний находят лишь изотопы 24lAm, 244Ст, 252Cf и в меньшей мере - изотопы 243Am, 242Cm. Это обусловлено соответствием ядерно-физических характеристик радиоактивного распада данных изотопов (тип, энергия и интенсивность излучения, период полураспада) требованиям, предъявляемым к источникам ионизирующего излучения. возможностью получения изотопов с требуемой радионуклидной чистотой и доступностью в необходимых количествах.

Радиоизотопы америция (Am) используют для изготовления источников альфа-, низкоэнергетического фотонного и нейтронного излучений, радиоизотопы кюрия (Cm) - для источников альфа-частиц и нейтронов, изотоп 252Cf - для малогабаритных источников осколков деления и нейтронов высокой интенсивности [1-4].

В настоящее время радиоизотопы и радиопрепараты на их основе широко применяются в различны* отраслях науки и техники. Трудно найти область научных исследований или производства, где бы не использовались методы радиоактивных индикаторов и источники ионизирующего излучения. Количество задач, для реализации которых применяются эти методы, постоянно увеличивается, что обуславливает необходимость расширения и углубления исследований в области ядерной физики и радиохимии, направленных на развитие методов получения и выделения радиоизотопов и радиоактивных меченых соединений широкой номенклатуры.

Практически во всех ядерных центрах России и за рубежом указанным проблемам уделяется большое внимание, а производство радиоактивных изотопов и радиопрепаратов представляет собой отдельную важную отрасль промышленности. С этой точки зрения не является исключением ГУП РФ ГНЦ «Научно-исследовательский институт атомных реакторов», созданный в 1956 году по инициативе И.В.Курчатова. Современная экспериментальная база - 7 исследовательских ядерных реакторов с самым мощным в их числе реактором СМ, с рекордным потоком нейтронов >1015 с'1, радиохимический комплекс, включающий в себя набор защитных камер и боксов, а также измерительный центр, содержащий в своем составе радиометры и а-, у-, Х-спектрометры с компьютерной обработкой спектрометрической информации - послужила основой для широкого развития в ГНЦ НИИАР фундаментальных й прикладных исследований в области ядерной физики, аналитической химии и радиохимии. Результаты фундаментальных исследований позволили разработать современные ядерно-физические методы аналитического контроля получения и выделения целого ряда радиоизотопов, радиопрепаратов и источников.

В частности, в ГНЦ НИИАР производятся изотопы 252Cf, 33Р, ,53Gd, 89Sr, пользующихся постоянным спросом на мировом рынке изотопов.Россия по производству и применению радиоизотопов отстает от передовых развитых стран и производит изотопную продукцию на основе ~170 радиоизотопов 85 элементов Периодической системы.

Основными областями использования радиоизотопов являются:

- радиоизотопная (малая) Энергетика;

- радиационная технология и радиотерапия;

- радиоизотопное приборостроение;

- радиофармацевтика и молекулярная биология;

- радиоактивные индикаторы («меченые» атомы), используемые в технике, в научных исследованиях и метрологии.

Необходимо отметить, что для первых трех областей, решающее значение имеют ядерно-физические характеристики изотопов: вид излучения, энергия излучаемых частиц или фотонов, их интенсивности и др. и второстепенное - химические свойства, поскольку изотопы используются в виде закрытых источников. Иное дело - радиофармацевтика, молекулярная биология и радиоактивные индикаторы; в этих случаях наряду с ядерно-физическими характеристиками изотопов большую роль играют и их химические свойства.

Круг радиоизотопов, используемых в радиоизотопной энергетике, в настоящее время достаточно четко определился. Наиболее важными из них являются Стронций-90 и Плуто-ний-238, за ними следуют Полоний-210, Прометий-147 и Юорий-244.

В радиационной технологии и радиотерапии используются лишь Кобальт-60 и Цезий

137.

Жесткие требования к радиоизотопным источникам, вытекающие из условий и методик их применения, налагают строгие ограничения по периодам полураспада используемых радиоизотопов - пределы для выбора - от нескольких месяцев до 500 лет. Опьгг показывает, что ожидать существенного расширения этих пределов в ближайшем будущем не приходится и, следовательно, номенклатура радиоизотопов для источников излучений будет изменяться относительно медленно.

Как известно, в состав живого организма входят, помимо пяти основных элементов (кислорода, водорода, углерода, азота и кальция), еще 67 элементов Периодической системы. Этим, очевидно, и объясняется тот факт, что уже сейчас в медицине и молекулярной биологии используются сотни меченых соединений и препаратов различных классов.

Однако номенклатура радиоизотопов, применяемых для этих целей, насчитывает всего 50 радиоизотопов 29 химических элементов и далеко не исчерпывает существующей в них потребности. Число применяемых радиоизотопов постоянно растет, причем все чаще используются радиоизотопы с небольшими периодами полураспада. Это позволяет медикам повысить чувствительность методики и максимально снизить дозовую нагрузку на пациента при лучевой диагностике и радиотерапии.

Исследователи используют весь арсенал освоенных производством радиоизотопов, прибегая в необходимых случаях к разовым получениям «экзотических» радиоизотопов. Широта номенклатуры применяемых радиоизотопов сочетается, как правило, с мизерными количествами их потребления и неустойчивым спросом - отрицательными моментами, существующими в каждом производстве.

Таким образом, наиболее важными направлениями, заинтересованными в пересмотре и расширении номенклатуры осваиваемых производством радиоизотопов, являются медицина и молекулярная биология.

Одним из важнейших свойств радиоизотопа является его период полураспада. Когда он велик, удельная активность радиоактивного вещества мала, а следовательно, низка чувствительность радиоизотопной методики. С другой стороны, малый период полураспада существенно усложняет своевременную доставку радиоактивного материала потребителю, синтез нужного меченого соединения или изготовление источника ионизирующего излучения, а также методику проведенач самого эксперимента.

По мере совершенствования технических средств накопления и получения радиоизотопов, экспериментальных навыков и технологических приемов, разработки детектирующих систем и электронно-вычислительной техники для обработки результатов, нижний предел периода полураспада радиоизотопов, пригодных для практического использования в медицине, постепенно понижаелся. Так, для изотопа |50 Т|а = 123 с, 13N Тш - 10 мин.

Альфа-излучатели относятся к группе радионуклидов особо высокой токсичности и их использование в препаратах, вводимых внутрь (in-vivo) человеческого организма при радиодиагностике или радиотерапии, по-видимому, всегда будет исключаться. В связи с этим, дальнейший анализ номенклатуры радионуклидов для ядерной медицины целесообразно ограничить элементами с Z не выше 83 (Висмут).

Полный перечень радиоизотопов с Z<84, период полураспада которых от 10 мин до —6000 лет, в настоящее время включает —700 единиц.

Необходимо отметить одно из достоинств короткоживущих радиоизотопов - невысокую токсичность, благодаря которой при их использовании существенно снижаются требования по технике безопасности и радиационной безопасности, упрощается методика проведения работ, не требуется специального оборудования. Такие радиоизотопы можно применять даже в тех случаях, когда их пользователи находятся вдали от реакторов и даже в удаленных районах, куда затруднена регулярная доставка изотопной продукции. Однако в этих случаях, необходимы генераторы радиоактивных изотопов, с помощью которых могут быть решены многие важные проблемы.

В настоящее время имеются сведения о 130 генераторных системах, значительная часть которых применяется на практике [5,6],

В таблице 1 приведены 54 наиболее интересных для практического применения систем. В России в промышленном масштабе выпускаются генераторы на основе изотопов 90Sr, "Mo, n3Sn, l327e, I37Cs.

Таблица 1. Ядерно-физические свойства изотопов - радионуклидных генераторов [7]

Материнский радионуклид- генератор, литературная ссылка Период полураспада материнского радионуклида До4ерний радионуклид Период полураспада дочернего радионуклида Энергия бета-, альфа-, гамма-излучения дочернего радионуклида

1 "Ne [8] 1,672(8) с 18р 1,8293(4) ч Ер = 240 кэВ

2 ;*Mg [9] 20,915(9)ч МА1 2,2414(12) мин Ёр — 1242 юВ; Е^=|779 кэВ

3 *S [10] 2,84(1)ч 37,24(5) мин Ер =1551 кэВ; Еу=2168 кэВ

4 "Ar[ll] 32,9(11) года "К 12,360(3) 4 Ёр =1430 кэВ; Ет=1524 кэВ

5 "Ti [12,13] 60(f) года • "Sc 3,927(8) ч Ёр+ = 600 кэВ;Е^ 1157 кэВ

6 *'Ca[ll] 4,536(2) сут 47Sc 3,345(3) сут Ер =162 кэВ; Е1г= 159 кэВ

7 wFe [14] 8,275(8)ч NmMn 21,1(2) мин Ер+ =1172 кэВ; Е,=1434 хэВ

8 "Zn [15] 9,186(13)4 "Си 9,67(3) мин Ёр+=1314 кэВ; Еу=1173 кэВ

9 wGe [16] 270,95(16) сут MGa 67,71(9) мин Ёр+ =830 кэВ; Е=1077кэВ

10 uSe [17] 8,40(8) сут "As 26,0(1)4 Ёр+=11б8 кэВ; Е,=834 кэВ

И "Br [18] 57,036(6) 4 "mSe 17,36(5) с Е =162 кэВ

12 "'Rb [19J 4,576(5)4 "'"Кг 13,10(3)с Еу=190 кэВ

13 "Si [20J 25,55(15) сут "Rb 1,273(2) мин Ёр+ =1485 кэВ ; E/=777 кэВ

14 "Kb [21] 86,2(1) сут VimKx 1,83(2)ч Е,=32 кэВ

15 "Y [22]. 79,8(3) ч """Sr 2,804(3)4 Ef=3S8 кэВ

16 ""Sr [23] 28,79(6) года »y 64,10(8)4 Ёр=934кэВ;Ет = 2186кэВ

17 *5Zr [20] 64,032(6) сут ,5Nb 34,991(6) сут Ёр=389кэВ; ^=766 кэВ

18 ,7Zt[25J 16,90(5)4 97Nb 1,202(12)4 Ё„ =467 кэВ; Еу=658 кэВ

Продолжение табл. I

Материнский Период полу- Период полу- радионуклид- распада мате- Дочерний распада дочер- Энергия бета-, альфа-. генератор, ринского ра- радионуклид него радионук- гамма-голучения дочернего ралитературная дионуклида лида дионуклида ссылка

19 "Мо (26) 2,7480(>) сут 6,01(1)4 E^UIoB

20 lwPd [27] 16.991(19) суг №mRh 56,114(9) мин Е=40 кэВ

21 n,3Ru [28] 39.254(15) сут l03mRl) 56.114(9) мин Ej=40 кэВ

22 ""Pd |28] 13,7012(24)4 1WraAg 39,6(2) с Е,=88 кэВ

23 ,wCd [281 461.4(12) суг 39,6(2) с Еу=88 кэВ

24 "'Sn |29] 115,09(5) суг "Л"1п 1.658(4) ч Е,=392 кэВ

25 U5Cd [30] 53.46(Ю)ч ,,5Tn 4.486(4) ч Е^ =14 кэВ; Еу=336 кэВ

26 "Xe [311 20,Ц1)ч U2l 3,63(6) мин Е^=1415 кэВ: Еу=564 кэВ

27 [32] 2,08(!>) ч '"I 13,224(2) 4 Н,=159 кэВ

28 i;>Sb [33] 2.7585(3) года '^Te 57,40(5) сут Е,=35.5 кэВ

29 U8Ba 1341 2,43(51 суг '"5Cs 3.66(2) мин Ер+ = 1263 кэВ: Е,=443 юВ

30 '•"Ba [35] 11,50(6) сут '•"Cs 9.689(16) суг Е*= 23 кэВ

31 ,5iTe [36] 3,204(13) суг 132j 2.295(13) ч Ер. = 485 кэВ; Е,=668кэВ

32 ,17cs [if\ 30,018(25) года '•""'Ba 2,552(1) мин Е,=662 кэВ

33 M0Ba [38J 12,753(4) сут M'la 1,6781(3) сут Ер =525 кэВ; Ег=15%юВ

34 '""Nd [39] 3.37(2) сут HUPr 3,39(1) мин Ер+ =540 кэВ; Еу=1597 кэВ

35 1JJCe [40 [ 284.893(8) суг '"РГ 17.28(5) мин Ер. =1208 кэВ: Е,=697 кэВ

36 l6'Tm [39] 9,25(2) сут l6""Er 2,269(6) с ^=208 кэВ

37 '"Hf [41] 1,87(3) года l7ZmLu 3.7(5) мин 1^=42 кэВ

38 "5W [42] 21.6(3) сут ""Та 9.31(3) мин Е()т =400 кэВ: Еу=93 кэВ

39 lilJRe [39] 70,0(]4)ч 5,20(6) с Ег= 108 кэВ

40 "*W [43] 69,4(5) сут 185Re 17,005(4) ч -764 кэВ; Ет= 155 кэВ

41 mOs [44] 15,4(1) сут 4,94(3)с Е,= 130кэВ

42 ,w"Hg |45] 41.6(8)ч 30.5(2) с Еу=262 кэВ

43 *'Pbl46] 9,33(3)4 501 72,912(17)4 Ет= 167 кзВ

44 даРЬ [47] 5,3-Ю4 лет 12,23(2) суг Еу-440 кэВ

2,1 At 7.214(7)ч Ёв =5870 юВ; Ет=670кэВ

45 :"Rn[48] 14,6(2)ч :"f>o 0.516(3) с Ёа =7040 кэВ. Е=562 кэВ

Окончание табл. 1

Материнский радионуклид- генератор, литературная ссылка Период полураспада материнского радионуклида Дочерний радионуклид Период полураспада дочернего радионуклида Энергия бета-, альфа-, гамма-излучения дочернего радионуклида

46 2|2РЬ [49| 10,64(1)ч 60,55(6) мин Ёр=2170кзВ: Ej=727 кэВ

47 "'Ас [50] 10,0 :уг "Fr 4,9 мин Ёа =6360 кэВ; Ет=218кэВ

48 ""Ra |39] 1600(7) лет гг2Ял 3.8232(4) сут Еа -5490 кэВ: Еу=510кэВ

49 139] 4,9(2) мин 45,59(6) мин Еа =5870 кэВ; Ет=440 кэВ

50 ""Th |39] 7880(12) лет ' а>Ас 10,0(1) сут Ёа -5750 кэВ: Е,= Ю0кэВ

51 24,Pu 139] 14.290(<i) года 6,75(1) сут Е(, =68 кэВ; Е,=208 кэВ

52 243 Am [39] 7370(4)) лет »9Np 2,3565(4) сут Е,,=Шк>В; Ey=277 к">В

53 2>4Es (39] 275,7(i) сут :>0Bk 3.217(5)ч Ер. =262 кэВ; Еу=989 кэВ

54 -"Np [39] 2,144(7) Ю6лет 26,967(2) сут Ёр. =60кэВ; Е=3)2кэВ

Отыскание новых генераторных систем, аппаратурное их оформление, разработка оптимальных способов выделения дочерних изотопов и решение многих других вопросов имеют большое научное и практическое значение.

Радиоактивные изотопы широко применяются в медицине для диагностических целей.

Период полураспада изотопа должен быть достаточным для проведения диагностического исследования. С другой стороны, он должен быть возможно меньшим, поскольку с уменьшением периода снижается доза облучения пациента.

Снижение дозы облучения до практически пренебрежимых величин - одна из важнейших задач ядерной медицины. Диагностические обследования при помощи радиоизотопов уже теперь намного безопаснее столь широко применяемой рентгеноскопии. Применение радиоизотопов с короткими и ультракороткими периодами полураспада, в спектре которых почти нет «ненужных» типов излучения, делает эти методы еще более безвредными.

С точки зрения дозиметрии, наиболее подходящие изотопы для приготовления радиофармацевтических препаратов (РФП) можно найти среди изотопов, распадающихся в результате изомерного перехода или захвата орбитального электрона.

При использовании короткоживущих изотопов можно через небольшое время проводить повторные исследования. Применение современных у-томографов позволяет использовать для клинических исследований даже радиоизотопы с периодами полураспада в несколько секунд.

Радиоизотопы с периодами полураспада меньшими нескольких часов можно использовать при условии, что они получаются на изотопных генераторах с достаточным периодом полураспада материнского радионуклида.

Стремление к замене относительно долгоживущих радиоизотопов изотопами с меньшими периодами полураспада является важнейшей современной тенденцией развития ядерной медицины.

По мере развития методов и создания аппаратуры ядерной медицины, а также расширения технических возможностей получения радиоизотопов изменяется основная номенклатура РФП.

В качестве основных радиоизотопов для клинического обследования используются изотопы 24Na, 3233Р, 42К, 5,Cr, 59Fe, 58Со, 82Br, U,I, ,98Au, 203Hg.

Наибольшее значение для получения сцинтиграфических изображений органов имеют генераторные изотопы 99mTc, "3mIn, 8lmKr, а также радионуклиды 57Со, 67Ga, 77Вг, "'in, |231, |33Хе, IMCs, 167Tm, ,97Hg, 20,Д 203Pb, 85Sr, ,69Yb.

Из позитронизлучающих изотопов применяются в медицине ультракороткоживущие изотопы 13N, 18F, "с, |50.

В число позитронных излучателей, пригодных для использования в медицине, входят также изотопы с периодами полураспада более 2 ч: 48Cr, 52Fe, 55Co, 6lCu, 73Se, 76Br, 8lRb, 52mMn, 68Ga, 82Rb, 122I.

Применение РФП в медицинской практике обусловливает жесткие требования к ядерно-физическим свойствам радиоизотопов, входящих в состав лекарственной формы препарата. Для получения диагностических данных наиболее пригодны изотопы, обеспечивающие надежную их регистрацию и вызывающие минимальное дозовое облучение пациента. Наиболее эффективны радиоизотопы с энергией у-излучения от 100 до 400 кэВ, что обусловлено разрешающей способностью современной аппаратуры, используемой в медицинских учреждениях. Снижение дозы облучения достигается применением радиоизотопов с малым периодом полураспада (|33Хе,Т1/2-5,Зсут; 197Hg,TI/2=2,7cyT;198Au,Tl/2=2,7cyT др.).

В современной промышленности все более широкое применение находят методы не-разрушающего контроля качества изделий с использованием радиоизотопных источников.

Серийно выпускаются источники «мягкого» у-излучения на основе изотопов: 55Fe, "Со, 109Cd, H7Pm, mGd, 17"Тш,241Аш.

Подробный анализ показывает, что в дальнейших разработках и исследованиях, связанных с расширением номенклатуры выпускаемой нашей промышленностью изотопной продукции, необходимо обратить внимание на следующие радионуклиды, которые находят практическое применение в различных областях науки, техники и медицины: 13N (9,96 мин); l8F (109,76 мин); 3,Si (159 мин); 38С1 (37,2 мин); 33Р (25,34 сут); 46Sc (83,8 сут); 85Sr (64,85 сут); 89Sr (50,53 сут); 88Y (106,66 сут); 91Y (58,51 сут); 97Zr (16,9 ч); 99Мо (65,924 ч); l03Pd (16,991 сут); ,05Ag(4:,29сут); I00mAg(8,28 сут); Il7mSn(13,6 сут); ,,9mSn(293 сут); ,29тТе (33,6 сут); шТе (78,24 ч); 311 (8,054 сут); ,75Hf (70 сут); 18IHf (42,39 сут); 187W (-1 сут); ,88W (69,4 сут); ,88Re (17 ч); ,9imPt (4,02 сут); 197Pt (18,3 ч); l96Au (6,2 сут); I98Au (2,7 сут); 203РЬ (51,88 ч); 204fnPb (67,5 мин); ,55Eu (-5 лет); ,48тРш (41,3 сут); ,5IGd (124 сут); 153Gd (-240 сут); ,53Sm (1,945 сут); U9Nd (1,73 ч); 233Ра (27 сут); 237U (6,75 сут); 239U (23,117 мин); 239Np (2,347 сут); 245Аш (123 мин); 246mAm (25 мин); 247Аш (24 мин); 242Cm (-163 сут); 248Сш (3,5-105 лет); 250Bk (-193 мин); 250Cf(~13 лег); 252Cf (2,646 года); 253Es (20,46 сут); 254Es (-276 сут); 255Es (38,4 сут); 255Рш (-20 ч); 257Fm (-100 сут).

Основной целью работы является: создание метрологического обеспечения ядерно-физических методов аналитического контроля радиохимического производства изотопной продукции, в том числе:

- получение новых и уточнённых значений физических констант радиоактивного распада изотопов актиноидных, лантаноидных и других элементов Периодической системы, имеющих научное и практическое значение;

- разработка устройств и ядерно-физических методов для измерения ионизирующих излучений.

Научная новизна

Результаты настоящей работы являются дальнейшим вкладом в фундаментальную метрологию, радиоаналитическую химию, физику атома и ядра.

В результате выполнения исследований:

- проведены определения периодов полураспада и измерения интенсявностей излучений 92 актиноидных, лантаноидных и других изотопов, в том числе, впервые радиохимически идентифицированы и изучен радиоактивный распад теоретически предсказываемых [1,2] изотопов 247Ри и2 7Es, а также впервые получены данные М- рентгеновского излучения для 16 изотопов актиноидов от урана до фермия; закономерность изменения абсолютного выхода МХ-фотонов от заряда ядра;

- систематизированы литературные и полученные в диссертационной работе радионук-лидные данные в виде справочников, каталогов спектров альфа-,гамма-и рентгеновского излучений (для астиноидов впервые), создана библиотека радионуклидных данных;

- разработаны и внедрены в радиоаналитическую практику устройства для измерения ионизирующих излучений и 11 ядерно-физических методов контроля качества и аттестации готовых препаратов изотопов 33P,153Sm,I53Gd, 242Pu, 249Вк, 244Cm, 252Cf, а также впервые методы сканирования миниатюрных протяженных (>10мм) источников и измергния выходов (>10|0с'') нейтронов изотопа 252Cf.

Практическая значимость работы

- Полученные автором научно-технические результаты использованы в создании метрологического обеспечения ряда ядерно-физических методов контроля радиохимического производства изотопной продукции.

- Эксперименты подтвердили уникальность высокопоточного ядерного реактора СМ при открытии новых сверхтяжелых изотопов - 247Ри и 257Es а также получении других актиноидных изотопов до 257Fm (Z=100) включительно.

- Результаты работы использованы в расчетах рекомендованных значений констант, пополнении банка ядерных данных, оптимизации накопления целевых нуклидов в исследовательских реакторах НИИАР.

- Практическая долговременная апробация методов контроля показала их надежность а также достоверность результатов измерений, что обеспечило высокое качество изготавливаемой в НИИАР высокотехнологичной изотопной продукции, поставляемой в страны ближнего и дальнего зарубежья.

На защиту выносятся:

1. Новые и уточненные значения ядерно-физических характеристик 92 изотопов эле-MeHTOB(7<Z<100) Периодической системы, в том числе:

- данные по периодам полураспада,энергиям и интенсивностям альфа-и фотонного излучения 36 изотопов-актиноидов, закономерность изменения абсолютного выхода МХ-фотонов от заряда ядра;

- идентификация и ядерно-физические свойства новых изотопов- 247Ри и Es;

- данные по периодам полураспада и интенсивностям фотоновИ изотопов-лантаноидов;

- данные для периодов полураспада и фотонного излучения 39 изотопов элементов от азота до свинца, закономерность изменения отношения интенсивностей К-рентгеновских переходов от заряда ядра (40<Z<80);

- библиотека радионуклидных данных и спектров для радиохимического анализа.

2. Ядерно-физические методы аналитического контроля радиохимического производства изотопной продукции,в том числе:

- метод сканирования в защитных камерах и боксах протяженных источников, длиной от 10 до 60мм,на основе изотопа Cf;

- метод измерения в защитной камере выходов нейтронов(доЮ10с"!)с различной энергией с помощью "всеволнового" счетчика;

- методы определения изотопного состава плутония и кюрия с помощью полупроводниковой альфа-,гамма-спектрометрии высокого энергетического разрешения;

- методы определения энергии и выхода осколков деления плоских источников 252Cf для первых в нашей стране масс-спектрометрических исследований высокомолекулярных продуктов биотехнологии;

- методы гамма -спектрометрического раздельного определения активности изобар li3Gd и l53Sm,243Am и 243 Cm;

- методы определения активности изотопа33Р и примесного (~2%) изотопа 32Р,

ВЫВОДЫ

1 Создано метрологическое обеспечение для реализации концепции повышения точности и единства измерений в составе константной базы ядерных данных, измерительного комплекса спектрометрических и радиометрических приборов и устройств а также аттестованных ядерно - физических методов (методик) выполнения измерений для контроля радиохимического производства изотопной продукции.

2. Впервые, на единой экспериментальной базе и методической основе внедрён мониторинг правильности измерений ионизирующих излучений методом воспроизведения (проверки) констант радиоактивного распада изотопов с большими и малыми периодами полураспада, выявления систематических погрешностей при сравнении с оцененными (опорными) ядерно - физическими данными.

3. Получены данные по периодам полураспада, энергиям и интенсивностям альфа,-фотонного излучений 36 изотопов - актиноидов, при этом впервые установлена закономерность изменения абсолютного выхода MX - фотонов от заряда ядра; идентифицированы при облучении изотопов плутония и калифорния в высокопоточном ядерном реакторе СМ новые сверхтяжёлые изотопы - 247Ри и 57Es, определены тип и константы распада.

4. Получены данные для периодов полураспада и фотонного излучения 56 изотопов элементов от азота (N) до свинца (РЬ), в том числе для 17 изотопов лантаноидов, а также установлена закономерность изменения отношения интенсивностей К-рентгеновских переходов от заряда ядра (40<Z<80).

5. Выполнены метрологические исследования поля рассеянного альфа- излучения от плоского источника на основе изотопа 244Ст, чувствительности торцовых газовых счётчиков бета - излучения к электронному излучению изотопов Ри и241 Am, поверхностно - барьерных Si (Au) - детекторов к осколкам деления и Si - детекторов к бета-и гамма- излучению изотопа 232Cf, рассеянного (50-90%) нейтронного излучения изотопа 252Cf при измерениях в защитной камере на "всеволновом" счётчике нейтронов.

6. Впервые разработаны устройства и методы контроля: содержания радионуклидов с разными нейтронными спектрами; спектров низкоэнергетичных (<30кэв) фотонов рентгеновского и гамма-излучения; сканирования миниатюрных протяженных источников нейтронов на основе 2S2Cf а также хроматограмм при определении содержания полифосфатов в препаратах изотопа 33Р; ресурса, энергии и выхода осколков деления источников 252Cf.

7. Создана библиотека радионуклидных данных, содержащая константы радиоактивного распада и спектры £,-х,-у - излучений 900 изотопов элементов Периодической системы (7<Z<100); опубликованные в препринтах, обзорах и справочниках. Экспериментальные результаты автора диссертации включены в библиотеку данных, участвуют в международных сличениях, оценках, цитируются в публикациях разных исследователей, используются в радиохимическом анализе.

8. Результаты исследований и разработок, вынесенные на защиту, внедрены в радиоаналитическую практику при создании и совершенствовании радиохимической технологии трансурановых элементов, производства изотопной продукции в ГНЦ НИИАР, тем самым обеспечив поставки в страны ближнего и дальнего зарубежья. Они используются при выполнении ряда научных программ и проектов, утверждённых на межведомственном и отраслевом уровнях.

Таким образом, в диссертации представлены результаты измерения физических констант радиоактивного распада изотопов, разработки устройств и методов измерения ионизирующих излучений, внедрение которых вносит значительный вклад в развитие метрологических основ ядерно-физических методов контроля радиохимического производства изотопной продукции - крупной проблемы, решение которой имеет важное научное и хозяйственное значение.

5.9. Заключение

Прямым гамма-спектрометрическим методом определены периоды полураспада» радиоизотопов.Значения периодов полураспада представлены в табл.63.

1. Николаев В.М., Карелин Е.А., Кузнецов Р.А., Топоров Ю.Г. Технология трансплутониевых элементов. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2000.

2. Сосунов О.Г. Изотопы: путь к технологиям будущего // Наука в России, 1996. № 4(94), С.9-14.

3. George Kenneth D. Research reactors and nuclear medicine // Trans. Amer. Nucl. Soc., 1977. Vol. 27, №2. P. 832-835.

4. Румянцев C.B., Кулиш E.E., Борисов O.H. Источники низкоэнергетического излучения в неразрушающем контроле. М.: Атомиздат, 1976,

5. Lambrecht R.M. Radionuclide generators // Radiochimica Acta, 1983. Vol. 34, № I. P.9-24.

6. Mani R.S. Reactor production of radionuclides for generators // Radichimica Acta, 1987. Vol.41, №1.P.103-110.

7. Голашвили T.B. Чечев В.П., Лбов A.A. и др. Справочник нуклидов-2. М.: ФГУП ЦНИИатоминформ, 2002.

8. Lambrecht R.M., Wolf А.Р. Cyclotron and short-lived halogen isotopes for radiopharmaceutical applications // Radiopharmaceuticals and labeled compounds. 1973. Vol.1. P.275-290. IAEA, Vienna.

9. Weiss A.J., Hilman M. The 28Mg-28Al system an Aluminium-28 generator // IJARI, 1963. Vol.14, № 3. P.628-630.

10. Lindner L., Visser J., Drost-Widdschut H. Novel way of producing 38S // IJARI, 1973. Vol.24, № 1. P.121-123.

11. Radioisotope production and quality control // Tech. Rep. Series № 128. IAEA, Vienna, 1971.

12. Syed I.B., Hosain F. Scandium-44. A possible new radionuclide for bone scanning // Applied Radiology, 1975. № 82. P.l 17-119.

13. MirzaM.Y., Aziz A. A scandium generator//Radiochimica Acta, 1969. Vol.11. P.43-46.

14. Lyster D.M., Thaller R., Vincent'J.S. e.a. Production and purification of !2Fe // Applications of nuclear and radiochemistry. New York: Pergamon Press. 1982. P.45-56.

15. Spitsyn V.I., Mikheev N.B. Generators for the production of Short-lived radioisotopes // Atom. Energy Rev., 1971. Vol.9, № 3. P.787-791.

16. Loch C.,' Maziere В., Comar D., Knipper R. A new preparation of Gcrmanium-68 // IJARI, 1982. Vol.33, №1.P.267-271.

17. Guillaume M., Lambrecht R.M., Wolf A.P. Cyclotron isotopes and radiopharmaceuticals. XXVII. "Se // IIARI, 1978. Vol.29. № 1. P.411-412.

18. Madhusudhan C.P., Treves S., Wolf A.P., Lambrecht R.M. Cyclotron isotopes and radiopharmaceuticals. XXXI. Improvements in 77Br production and radiochemical separation from *nriah<4 78»« // J.»U4l«m»J, Chrtn,, 197», Vol.33, M J, Р.299-Э03.

19. Li D.K. / Treves S., Heyman S. Kiypton-81m: A better radiopharmaceutical for assessment of regional lung function in children // Radiology, 1979. Vol.130, № 3. P.741-742.

20. Grant P.M., Erdal B.R., O'Brien H.A. 82Sr-82Rb isotope generator for use in nuclear medicine // J.Nucl.Med., 1975. Vol.16, № 1. P.300-303.

21. Moghissi A. A., Hupf H.B. А *3Kr generator// UARI, 1971. Vol.22, № 1. P.218-221.

22. Keller K.A., Lange J., Munzel H., Pfennig G., Excitation functions for charged-particle induced I nuclear reactions // Landolt-Bornstein Series Group 1, Vols a,b,c, Springer Verlag, Berlin, 1973.

23. Kanapilly G.M., Newton GJ. A new method for separation of multicurie quantities of from ^Sr// UARI, 1971. Vol.22, № 3. P.567-570.

24. Hardy C.J., Scargill D. The preparation of solutions of radiochemically pure95Nb and 93Zr //

25. JINC, 1959. Vol.9, № 2. P.322-325.

26. Bhattachafya D.K., Basu S. Separation of carrier free "Nb from 97Zr using an alumina column as an ion exchange II UARI, 1978. Vol.29, № 1. P.273-277.

27. Narasimhan D.V.S., Vanaja P., Mani R.S. A new method for WmTc generator preparation // J.Radioanal.Nucl.Chem.Lett., 1984. Vol.85, № 6. P.345-356.

28. Bedrossian P., Lengyel Т., Torko J. Rapid milking system for obtaining 57 min 103raRh II > Atompraxis, 1968. Vol.14, № 1. P.193-194.

29. Lieser von K.H. Chemische gesichtspunkte fur die entwicklung von radionuklidgeneratoren // Radiochimica Acta, 1976. Vol.23, № 2. P,57-61.

30. Camin L.D. Comment on monitoring the Zr and ll3Sn breakthrough in the "3,7,In eluates from a3Sn-1,3mIn generator II UARI, 1977. Vol.28, № 3. P.973-976. .50. Yagi M., AmanoR., Izawa G.115Cdphotonuclear production for 1,5Cd-ll5mIn generator // J.

31. Radioanal.Chem., 1982. Vol.68, № 1. P.26I-262. 31. Richards P., Ku Т.Н. The шХе-ш1 system. A generator for the 3,62 min positron emitter Ш1 //

32. UARI, 1979. Vol.30, № 1. P.250-253. :i2. Machulla H.J., Shanshal A., Stocklin G, 123(l25)Xe-exposed KI03.A reagent for iodination with high specific activity // Radiochimica Acta, 1977. Vol.24, № 1. P.42-43.

33. Maruyama Y., Nagaoka Y. Preparation of ,25Sb-125mTe generator // Radioanal. Lett., 1980. Vol.44, № 3. P.249-250.

34. Lagunas-Solar M.C., Little F.E., Moore H.A. Cyclotron production of ,28Cs (3,62 min). A new positron-emitting radionuclide for.medical applications // IJARI, 1982. Vol.33, № 3. P.619-622.

35. Ramamoorthy N., Iyer M.G., Mani R.S. Studies on preparation of a n,Ba-ulCs generator // J. Radioanal. Chem., 1978. Vol.42, № 1. P.93-103.

36. Winsche W.E., Stang L.G., Tucker W.D. Production of 132I // Nucleonics, 1951. Vol.8, № 3. P.14.

37. Arino H., Kramer H.H, A new U7Cs/137mBa radioisotope generator system // IJARI, 1973. Vol.24, №1. P. 197-200.

38. Das N R., Bhattacharya S.N. Ion exchange separation of carrierfree mBa and l40La from their equilibrium mixture using nitrilotriacetic acid and ascorbic acid as eluents // IJARI, 1982. Vol.33, №1.171-174.

39. Firestone R.B. Table of Isotopes. 8 th Ed. N.Y., 1996.

40. Skraba W.J., Arino H., Kramer H.H. A new ,44Ce-,44Pr radioisotope generator system // IJARI, 1978. Vol.29, №2. P.575-578.

41. Grant P.M., Daniels R.J., Daniels WJ. e.a. A heavy rare earth generator (l72Lu) // J.Labelled Comp.Radiopharm., 1981. Vol.18, № 1. P.61-63.

42. Neirinckx R.D., Davis M.A., Holman B.L. The 17JW-178Ta generator. Anion exchange behavior of mWand 178Ta//UARI, 1981. Vol.32,№ 1. P.85-88.

43. Blachot J., Herment J., Moussa A. Un generateur de 188Re a partir de ,88W // UARI, 1969. Vol.20, № 3. P.467-471.

44. Cheng C., Treves S., Samuel A., Davis M.A. A new Osmium-191-Iridium-191m generator // J.Nucl.Med., 1980. Vol.21, №4. P.l 169-1173.

45. Bett R„ Cuningham J.G., Sims H.E. e.a, Development and use of the |,)5niHg-,95mAu generator for first pass radionuclide angiography of the heart // IJARI, 1983. Vol.34, № 4. P.959-963.

46. Campbell J.C., Finn R.D., Smith P.M. A generator system for Thalh'um-201 // J.Labelled Comp.Radiopharm., 1977. Vol.8, № 2. P.437-438.

47. Toribara T.A. 202Pb-202Tl. A permanent radioactivity reference and minigenerator for T1 // Applications of Nuclear and Radiochemistry. New York. Pergamon Press, 1982. P.69-7.

48. Nefedov V.D., Toropova M.A., Khalkin V.A. Reaction avec la benzene 125I et le211 At formes lors'd'une capture К a partir des gaz rare// Radiokhimiya, 1970. Vol.12, № 1. P. 194-197,

49. Zucchini G.L., FriedmanA.M. Isotopic generator for 212Pb and2 l2Bi // IntJ.NucI.Med.Biol., 1982. Vol.9, № l.P.83-87.

50. Горбачев В.М., Замятнин Ю.С., Лбов А.А. Основные характеристики изотопов тяжелых элементов. Справочник. Изд. 2-е. М.: Атомиздат, 1975.

51. Золотов Ю.А. Аналитическая химия: логика развития в 50-90 годы // ЖАХ, 1993. Т.48, №7. С.116- 126.

52. Колесов Г.М. Состояние и перспективы развития адерно-физических методов анализа // ЖАХ, 1996. Т.51, № 1. С.78-87.

53. Grosse A.V., Boolh Е., Dunning J.R. И Tableof Isotopes. Ed. By Firestone R.B. 8 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1996. P. 1425.

54. Mclsaac L., Frieting E. // Table of Isotopes. Ed. by Firestone R.B. 8 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1996. P.1425.

55. Wright H.W. // Table of Isotopes. Ed. by Firestone R.B. 8 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1996. P.1425,

56. Караваев Ф.М. Измерения активности нуклидов. М.: Изд-во стандартов, 1972.

57. Lederer С.М. Table of Isotopes. 7 th.Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978.

58. Wander F. // Table of Isotopes. Ed By Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1448.

59. Cabell M.J., Eastwood T.A., Campion P.J. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1449.

60. Mitchell A.C.G. U Table of Isotopes. Ed- by Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1460.

61. Hunt J.B., Robertson J.C., Ryves T.B. II Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1461.

62. McMillan E., Abelson P.H. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1456.

63. Jaffey A.H., Magnusson L.B, //PaperNol4.2. The transuranium elements. Nat. Nucl.Energ. Ser., Div.IV 14B, N.Y.: Mc Graw-Hill, 1949.

64. Qaim S.M. The 67 min isomeric state in 240Np // NucI.Phys., 1966. Vol.84, № 2. P.411-416.

65. Cohen D., Sullivan J.C., Zielen AJ. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1463.

66. Bigham C.B., Durham R. W., Ungrin J. A direct measurement of the thermal neutron conversion ratio of natural uranium // Canad. J.Phys., 1969. Vol.47, 4. P.l 317-1321.

67. Reich C.W. // Transactinium isotope nuclear data. 1979. Proc. 2 nd Advisory Group Meet. On Transactinium isotope Nuclear Data (Cadarache, France, May 2-5,1979): IAEA-TECDOC-232.ft Vienna: IAEA, 1980. Rev. Report В 1. P.45-65.

68. Чечев В.П., Кузьменко H.K., Сергеев B.B. и др. Оцененные значения ядерно-физических характеристик трансурановых радионуклидов. Справочник. М.: Энергоатомиздагг, 1988.

69. Хайд Э., Перлман И., Сиборг Г. Ядерные свойства тяжелых элементов. Вып.1. Трансурановые элементы. Под ред. Флерова Г.Н. М.: Атомиздат, 1967.

70. EngelkemeirD., Fields P.R., FriedS. Thenew ^Puand wAmII JINC, 1 955. Vol.1, № 2. P.345.

71. Diamond H., Barnes R.F. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1490.

72. Hoffman D.C., Browne C.I. Radiations of Plutonium-246 // JINC, 1956. Vol.2, № l.P.209-213.

73. Orth C.J., Daniels W.R., Erkldla B.H. e,a. New short-lived americium beta emitters // Phys.Rev.Lett., 1967. Vol.19, № 1. P.128.

74. Browne C.J., Hoffman D.C., Crane W.T. e.a. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. // JINC, 1955. Vol. 1, № 1. P.254-261.

75. Fields P.R., Studier M.H., Friedman A.M. e.a. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978II JINC, 1955. Vol.1, № 1. P.262-268.

76. Butler J.P., Eastwood T.A., Collins T.L. e.a. Half-lives and neutron capture cross sections of the heavy plutonium isotopes // Phys. Rev., 1956. Vol.103, № 3. P.634-639.

77. Bunker M.E., Hoffman D.C. Decay of 245Am//NucI.Phys., 1967. Vol.A97, №3. p.593-596.

78. Ellis Y.A., Wapstra A.H. //Nuclear data Sheets, 1969. Vol.3, № 2. P.51.1 83. Seaborg G.T. // Paper No 22.2. The transuranium elements. Nat.Nucl. Energ. Ser., Div.IV 14B.

79. N.Y.: Mc Craw-Hill Book Co., Inc., 1949.

80. Combined radiochemistry group (LRL, LASL, UCRL, ANL) // Phys.Rev., 1966. Vol.48, № 3. P.l 192-1198.

81. Grunlund J.M., Harvey B.G., Moss N. Determination of the maximum energy of the P-rays from 16-hour шАт II Phys. Rev.,.1950. Vol.78, № 2. P.617.

82. Glober K.M., Milsted J. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1478.

83. Hoffman D.C., Forde G.P., Lawrence F.O. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer С М., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P. 1479.

84. Flynn K.F. Glendenin L.E., Steinberg E.P. Half-life determination direct decay // Nucl. Sci. And Engng., 1965. Vol.22, № 2. P.416-418.

85. Kerrigan W.J., Banick С J. Calorimetric measurement of alpha half-life ofZ42Cm // JINC, 1975.1.Vol.37, №3.P.64l-643.

86. Полюхов В.Г., Тимофеев Г.А., Привалова П.А. и др. Определение периода полураспада "8Ри//Атомная энергия, 1976.Т.40,№ 1. С.61.

87. Umerzawa Н. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., ShiTley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1480.

88. Ghiorso A., Thompson S .G., Choppin G.R. e.a. New isotopes of Americium, Berkelium and Californium //Phys.Rev., 1954. Vol.94, №4. P.I081.

89. Thompson S.G., Cunningham B.B. // Proceedings of the second UN. Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy. 1958. Vol.28. P.346-350.

90. Diamond H., Magnusson I.B., Mech J.F. e.a. Identification of californium isotopes 249,250,251 and 252 from Pile-Irradiated Plutonium // Phys.Rev„ 1954, № 6. P.l 576-1582.

91. Magnusson I.B., Studier M.N., Fields P.R. e.a. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. NX: Wiley and Sons, 1978. P. 1506.

92. Eastwood T.T., Butler J.P., Cabell M.J. e.a. Isotopes of Berkelium and Californium produced by neutron irradiation of Plutonium II Phys.Rev., 1957. Vol.107, № 6. P.1635-1638.

93. Phillips L., Gatti R.C., Brandt R. e.a. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a,1 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1507.

94. Metta D.N., Diamond H., Barnes R.F. e.a. Nuclear constants of nine transplutonium nuclides // JINC, 1965. Vol.27, № 1. P.33-39.i1,

95. Metta D.N., Diamond H., KelJey F.R. The half-lives of 243Cm, шСш, MSCm, 250Cf, 2J,Cf and l49Cf // JINC, 1969. Vol.31, № 5. P.1245-1250.

96. Fields P.R., Studier M.H., Mech F. e.a. Additional properties of isotopes of element 99 and 100 // Phys. Rev., 1954. Vol.94, № 1. P.209.

97. Sevier К.// Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P. 1512.

98. Александров Б.М., Бак M.A., Богданов В-Г. и др. О периоде спонтанного деления 252Cf// Атомная энергия, 1970. Т.28, № 4. С.361-362.

99. Lorenz А. Н Proposed recommended list of transactinium isotopes decay data. Pt.l: Half-lives.

100. Dec. 1980. INDC(NDS)-121/NE.

101. Хольнов Ю.В., Чечев В.П., Кузьменко H.K. и др. // Оцененные значения ядерно-физических характеристик радиоактивных нухлидов, применяемых в народном хозяйстве: Справочник. М.: Энергоатомиздат, 1982.

102. Hamead А.К. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1513.

103. Druschel R.E., Halperin J. e.a. // ORNL-4437,1969.

104. Schmorack M.R. // Nuclear data sheets, 1981. Vol.34, № 1. P.62.

105. Полюхов В.Г., Тимофеев Г.А., Елесин A.A. Определение периода полураспада 253Es // Радиохимия, 1982. Т.24, № 4. С.494.

106. Studier М.Н., Fields P.R., Diamond H. Element 99 and 100 from Pile-Irradiated Plutonium //

107. Phys. Rev., 1954. Vol.93, № 5. P. 1428.1.. 2. Jones M., S chuman R .P., В utler J. P. e ,a. Isotopes о f E insteinium a nd F ermium p roduced b у neutron irradiated of Plutonium II Phys.Rev., 1956. Vol.102, № 1. P.203-207.

108. Research Groups, Combined Radiochemistry Group LRL, LASL, UCRL, ANL//Phys.Rev., 1966. Vol.148, №5. P.l 192.

109. Schuman R.P., Eastwood T.A. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1513.

110. Hyde E K-, Perlman L Seaborg G. // The nuclear properties of the heavy elements, voi.2,1964.1 (6. Schmorack M.R.//Nuclear data sheets, 1981. Vol.32, № 1. P. 180.

111. Unik J.P., Day P., Vandenbosch, S. The decay scheme of 39,3 h 3MEs // Nucl.Phys., 1962.1. Vol.36, № 1. P.284-304.

112. Harris W.C., Stephens F.S., Asaro F. Decay scheme of Einsteinium-254 // Phys.Rev., 1966. Vol.144, №3.P.1031-1045.a

113. Fields P!R., Diamond H., Friedman A.M. e.a. Some new properties of i54Es and 255Es 11 Nucl.Phys., 1967. Vol. A96, № 2. P.440-448.

114. Asaro F., Perlmari I. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1520.

115. Schmorack M.R. //Nuclear data sheets, 1981. Vol.34, № 1. P.73.

116. КривохатскиЙ A.C., Романов Ю.Ф. Получение трансурановьйс и актиноидных элементов при нейтронном облучении. М.: Атомиздат, 1969.

117. Gatti R. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.l 519.

118. Baily C.P., Barton G.W., Coleman G.H. Nuclear decay properties of heavy nuclides produced in thermonuclear explosions-Par and Barbel Evans // Phys.Rev., 1966. Vol.148, № 3. P.l 1921198.

119. Hulet, Hoff H Tabic of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wileyand Sons, 1978. P. 1521.

120. Wild J.F., Hulet E.K., Lougheed R.W. Some nuclear properties of Fermium-257 // JINC, 1973. Vol.35, Xs 4. P.1063-1067.

121. Лантаноиды и актиноиды. Под ред. К.У. Бэгналла. Сокр.пер. с англ. М.: Атомиздат, 1977.

122. Rutledge W.C., Cork J.M., Burson S.B. Gamma-rays associated with selected neutron-induced radioactivities//Phys.Rev., 1952. Vol,86, № 1. P.775-787.f 31. Hein R.E., Voigt A.F. The half-life of Gadolinium-l51 // Phys. Rev., 1950. Vol.79, № 2. P.783-785.

123. HSgling A., Malmskog S. Decay characteristics of level in l51Eu//Nucl.Phys., 1969. V0I.AI88, № I. P.470-475.

124. Schmorack M.R. // Nuclear data sheets, 1981. Vo).34, № 1. P.8.

125. Kettele B.H. // ORNL, 1949. Vol.229, № I. P.34.

126. Emery J.K., Reynolds S.A., Wyatt E.I. e.a. // Table of Isotopes. Ed. By Lederer C.M., Shirby V.S. e.a. 7 th. Ed.N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.890.

127. Merritt Janet S., Rutledge Anne R,, Smith Lyall V. Measurement of the probability for 909-kev y-ray emission following the decay of g9Sr // IJARI, 1982. Vol.33, № 1. P.77-78.

128. Эмсли Дж. Элементы. Пер. англ. М.: Мир, 1993.

129. РисованыЙ В.Д., Клочков Е.П., Пономаренко В.Б. Гафний в ядерной технике. Димитровград: НИИАР, 1993. С.104.141, Поглощающие материалы для регулирования ядерных реакторов: Пер. с англ. / Под ред.

130. Б.Г.Арабея, В.В.Чуканова. М.: Атомиздат, 1965.

131. Щегловски 3., Гусева Л.И., Дин-Ти-Лиен и др. Исследование ионообменного поведения циркония и гафния, как гомологов элемента 104 в растворах фосфорной кислоты // Радиохимия, 1993. Т.35, № 3. С.59-65.

132. Тюфяков Н.Д., Штань А.С, Основы нейтронной радиографии. М.: Атомиздат, 1975. 256 с.

133. Фурман А.О. Продольное сканирование источника гамма-излучения с экспоненциальным распределением активности // «Изв. Тимирязева.-х.акад.», 1982, № 2. С.168-175.

134. Hoh Yas'uyoshi, Hishihara Yoshiaki, Kinno Masahani. Gamma-ray and neutron streaming I though bent ducts // Nihon genshiiyoku, gakkaishi J. Atom. Energy Soc. Jap., 1982. Vol .24,7. P.5 50-600.

135. Bojsen Jorgen, Staberg Bent, Kolendorf Klaus. Collimastion of portable cadmium telluride detectors for biotelemetry//LJARI, 1982. Vol.23, № 12. P.1359-1363.

136. Johnson P.D., Perlman Morris L. Slit width calibration with a radioactive photon source H NIM, 1983. Vol.206, №3. P.593-594.

137. Gremer Raymond P., Picker International, Inc. N08/155468; Заявл. 19.11.93; Опубл. 26 09.00; НПК 128/653.1. Radionuclide angiographic collimator system: Пат. 6123078 США, MnK'AGIB 6/00, H01J 35/00,

138. Yzuel M.J., Millan S., Miracle S, Evalution and comparison between the collimator and the ( detector responses in a scintillation camera//Opt. Acta, 1982. Vol.29, № 2. P. 197-208.

139. Lee Huan. Edge penetration by radiation through a collimation system // NIM, 1982. Vol. 197, № 2-3. P.411-416.

140. Болотова С.И., Васильев М.Б., Чувашев Н.Ф., Васильев В.М. Факторы накопления поглощенной дозы у-излучения коллимированных источников // Иркут.политехн.ин-т, Иркутск, 1982. 6 с. Библ. 1. (Рукопись деп. В ВИНИТИ 23 сент. 1982 г., № 4945-82 ДСП).

141. Васильев И.А., Парфенов Ю.Л., Чалов П.И. О коллимировании альфа-частиц в ионизационном альфа-спектрометре // Изв. АН Кирг. ССР, 1986, № 1. С.21 -25.

142. Tanninen V.P. Experimental separation of KC) and K«2 components in X-ray line profileanalysis // NIM, 1983. Vol. 206, № 3. P.587-591.

143. Manninen S.O., Cooper M.J., Gardwell D.A. Gamma ray source line broadening and compton line profile analysis // NIM, 1986. Vol. A245, № 2-3. P.485-489.

144. Venturini L., Suarcz A.A. Trapping effect on the resolution ofGe(Li) detectors // "Bubl. IPEN", 1981. №34. P.13.

145. Van der Does de Bye J.A.W. Calculation of collimators // Nucleonies, 1956. Vol. 14, № II. P.128-131.

146. Klein J. The collimators // Isotopenpraxis, 1971. Vol. 7, № 5. P.l75-180.

147. Гусев Н.Г. Защита от ионизирующих излучений. М.: Атомиздат, 1973.

148. Кухаренко И.В., Машинин В.А. Некоторые характеристики цилиндрических коллиматоров JJ-излучения //Радиационная техника, 1970. № 5. С. 155-161.

149. Воробьев А.А., Кононов Б.А. Прохождение электронов через вещество. Томск, 1966.

150. Ярицына И.А., Иванов Ю.В., Андреев O.JI. Нейтронные измерения, М.: Издательство стандартов, 1972.

151. Бак М.А., Шимаиская Н.С. Нейтронные источники. М.: Атомиздат, 1969.

152. Hanson А.О., McKibben I.L. A neutron detector having uniform sensivity from 10 KeV to 3 MeV // Phys.Rev., 1947. Vol. 72, № 8. P.673-675.

153. Толченов Ю.М., Чайковский В.Г. Коронные счетчики медленных нейтронов. Обзор // ПТЭ, 1963. Т.6. С.5-9.

154. Нефедов В.Н., Старостов Б.И., Семенов А.Ф. О влиянии рассеянных нейтронов на форму спектра мгновенных нейтронов спонтанного деления 252Cf // Препринт НИИАР-2(361). Димитровград, 1979.

155. Bauer П.Н., Тоналетян С.Г., Дорофеев Г.А. Детектор нейтронов с постоянной чувствительностью к нейтронам с энергиями от 0,025 до 14 МэВ // Атомная энергия, 1959. Т.7, № 2. С.21-24.

156. Фоминых В.И. К вопросу о сравнении нейтронных излучений различного спектрального состава // Измерительная техника, 1965. № 6. С. 19-24.

157. Демидович Н.Н., Лазарева Р.П., Лукьянов А.С. и др. Исследование торможения осколков деления 2KCf в воздухе // Препринт ВНИИНМ П-6, Москва, 1976.

158. Демидович Н.Н., Шатунов В.Г. Некоторые вопросы спектрометрии тяжелых ионов и осколков деления. Аналитический обзор. М.: ВНИИНМ, 1976.

159. ГангрскиЙ Ю.П., Марков БД, Перелыгин В.П. Регистрация и спектрометрия осколков деления. М.: Энергоиздат, 1981.

160. Блинов В.А., Карамян С.А., Матвеев О.А. и др. О некоторых особенностях измерения энергетических спектров а-частиц и осколков деления полупроводниковыми детекторами Н Атомная энергия, 1962. Т. 13, № 5. С.476-478.

161. Баранов Н.А., Казаринов Н.М. Поверхностно-барьерные кремниевые счетчики в потоках нейтронов и осколков деления // Атомная энергия, 1964. Т. 16, № 1.С.60-64.

162. Мясоедов Б.Ф., Тимофеев Г.А. Лебедев И.А. и др. Последние достижения в методах разделения и определения трансплутониевых элементов // Радиохимия, 1989. Т.31, № 4. С.1-18.

163. Бочкарев В.А., Мартынов Н.П., Сливин В.Г. и др. Выделение америция и кюрия из растворов сложных химических и радиохимических смесей // Радиохимия, 1988, Т.30, № 2. С.248-250.

164. Д176. Попов Ю.С. Методы спектрометрии альфа-излучения актиноидов: Обзор.- М.: ЦНИИатоминформ, 1990.71 с.

165. Hardcastle J.E., Livine N.E. EJectrodeposition of Curium-244 from ethanolacetone solution // Radiochim. Acta, 1972. Vol. 18, № 1. P.59-63.

166. Ramaswani A., Dangc S.P., Prakash S. Electrodeposition of Curium // Radiochim. Acta, 1973. Vol.19, № 1. P.46-47.

167. Брухертзайфен X., Юссониуа M., Крупа Ж.К. и др. Изготовление источников для альфа-спектрометрии изотопов Менделевия //Препринт ОИЯИ. Р-12-83-492. Дубна, 1983.

168. Малкин Л.З., Алхазов Н.Д., Соколов А.М. Установка для получения тонких однородных радиоактивных источников большой площади // Радиохимия, 1964. Т.6, № 2. С.258-259.

169. Sill C.W., Williams R.L. Preparation of actinides for a-spectrometry without electrodeposition // Analyt.Chem., 1981. Vol.53, Xa 3. P.412-415.

170. Воронов В.А., Нечаев Ю.И., Похил Г.П. Повышение разрешения спектрометрического тракта путем обработки экспериментальных данных на линии ЭВМ // Приборы и техника эксперимента, 1987. № 1. С.63-65.

171. Lirby H.W., Sheehan W.E. Determination of 238Pu and2+1 Am in 239Pu by alpha-spectrometry )l Nuclear Instrum. and Methods, 1984. Vol.223, № 2. P.356-360.

172. Watzig W., Westmeier W. A program for the evalution of complex-spectra // Nuclear Instrum. and Methods, 1978. Vot.153, № 3. P.517-524.

173. Hiroshi Baba. A computer program for a-spectrum analysis // Nuclear Instrum. and Methods, 1978. Vol.148, №2. P.173-178.

174. Garcia-Torano E., Acena M.L. NOLIN: nonlinear analysis of complex alpha spectra // Nuclear. Instrum and Methods, 1981. Vol. 185, № 1. P. 261-269.

175. Amoudry F., BurgerP. Determination the2 39Pu/240Pu isotopic ratio by high resolution alpha spectrometry// Nuclear Instrum. and Methods, 1984. Vol. 223, № 3. P.360-367.

176. Welch R.B., Gyger F. Jost D.T. e.a. NEWFIT-a computer program for the analysis of alpha, X-ray and gamma-ray spectra II Nuclear Instrum. and Methods, 1988. Vol.269, № 3. P.615-622.

177. Рабинович А.Д., Басова Б.Г., Винель Г.В. и др. Автоматическая обработка сложных альфа-спектров с использованием ЭВМ // Препринт НИЙАР. П-34(328). Димитровград, 1977.

178. Еремин В.К., Медведев Л.С., Родионов Ю.Ф. и др. Реализация нового уровня точности в полупроводниковой спектрометрии короткопробежных частиц // Препринт ИАЭ-4914/14. Москва, 1989.

179. Целищев И.В., Логинов В.Д., Пушкарский Н.И. и др. Обработка спектров, полученных с помощью погружного детектора альфа-излучения // Препринт НИИАР-4(735). М.: ЦНИИатоминформ, 1988.

180. Соловьев С.М. Компактный задатчик калиброванных по энергии импульсов II Прикладная ядерная спектроскопия, 1975. Вьш.5. С.138-139.

181. Desi S. A new silicon detector with good PSD properties // Nuclear Instmm. and Methods, 1986. VpJ.A243, № 3. P.603-604.

182. Блинов B.A., Карамян C.A., Матвеев O.A. и др. О некоторых особенностях измерения энергетических спектров а-частиц и осколков деления полупроводниковыми детекторами // Атомная энергия, 1962. Т. 13, № 5. С.476-478.

183. Takagi S., Ohtou Y., Nakaoka A. e.a. Радиоактивные выпадения в результате 19-го ядерного взрыва в Китае HI. Nucl. Sci. Technol., 1978. Vol.15, № 12. P.926-934.

184. Monsecour MR egge PВ eatsle L.H. Радиоаналитические методы точного определения 227Ас и 228Th в облученных мишенях 226Ra // J. Radioanal. Chem., 1977. Vol.35, №1. P.185-196.

185. Niese U, Niese S, Anwendung der isotopenverdunnung bei der alpha-spektrometrischen und aktivierungsanalytischen bestimmung von Neptunium-237 im bestrahlten kernbrennstoff // Isotopenpraxis, 1984. Vol.20, № 4. P.131-133.

186. Martin P., Hancock G.J., Paulka S. e.a, Determination of 227Ac by a-particle spectrometry // IJARI, 1995. Vol.46, Х2Ю. P.1065-1070.

187. Saiki Mitiko. Определение изотопных отношений 235U/238U и 234U/238U методом альфа-спектрометрии // Publ ./IPEN, 1988. № 204. P. 1-12,

188. Wellum R., Molinet R. The determination of 232U and 236Pu in solutions of irradiated reactor fuel by alpha-spectrometry // Nuclear Instmm. and Methods, 1984. Vol.223, № 1. P.523-527.

189. Gruner W. Экстракционно-сцинтилляторные растворы для определения актиноидов II Isotopenpraxis, 1981. Vol.17, № 10. Р.356-360.

190. Krtil J., Kuvik V., Spenackova V. Определение урана (U) флуоресцентным методом 11 J. Radioanal. Nucl. Chem., 1985. Vol.94, № 3. P.161-170.

191. Sill C.W. Определение изотопов тория (Th) и урана (U) в рудах и заводских «хвостовых» растворах методом альфа-спектрометрии // Anal. Chem., 1977. Vol.49, № 4. Р.618-621.

192. Whitkop P.G. Определение урана (U) в водных растворах методом флуоресцентной спектрометрии с лазерным возбуждением II Anal. Chem., 1982. Vol.54, № 14. Р.2475-2477.

193. Гавриш А.А., Лапицкая Т.С., Захаров Л.И. и др. Рентгенофлуоресцентное определение урана (U) в растворах // Тезисы докладов конф. По аналит.химии радиоактивных элементов. Москва, 26-28 сент. 1977. М:. Наука, 1977 г. М.: Наука, 1977. С.59-60.

194. Чеповой В.И., Лебедев И.А., Казаков И.А., Мясоедов Б.Ф. Влияние химического состава раствора на определение берюшя-249 жидкосцинтилляционным методом // ЖАХ 1978. Т.ЗЗ, № 7. С.1302-1306.

195. Щеболев В.Т. Метод малого телесного угла для измерения потока а-частиц и определение относительных тормозных способностей слюды и некоторых газов // Измерительная техника, 1965. № 5. С.52-55.

196. Караваев Ф.М. Измерения активности нуклидов. М.: Изд-во стандартов, 1972.

197. Keough R.F., Powers G.J. Determination of Plutinium in biological materials by extraction and liquid scintillation counting// Anal. Chem., 1970. Vol.42, № 3. P. 419-421.

198. Ham G.J., Stradling G.N., Breadmore S.E. Determination of Americium and Curium in biological samples by extraction and liquid scintillation counting // Anal. Chem., 1977. Vol. 79, N° 8. РЛ268-1270.

199. Капустин B.K., Леонов В,В., Соколиков А.В. Определение малых уровней а-радиоактивностя в водных сбросах Н Радиохимия, 1978. Т.20, № 1. С. 150-159.

200. Крапивин М.И., Лебедев И.А., Мясоедов Б.Ф. и др. Альфа-спектрометр на основе погружного полупроводникового детектора//ЖАХ, 1978. Т.ЗЗ, № 10. С. 1911-1914.

201. Певцов В.В., Тимофеев Г.А. Погружные кремниевые спектрометрические поверхностно-барьерные и дрейфовые 8}(1Л)-детекторы и возможности их применения в аналитической химии ТПЭ // Радиохимия, 1977. Т.19, № 4. С.450-454.

202. Бердиков В.В., Триумфов Н.Г., Цветков О.С. Экспрессный метод определения содержания спонтанно-делящихся изотопов // Радиохимия, 1979. Т.21,№2. С.289-295.

203. Воронков А.А., Казаринов Н.М., Коренков А.Г. и др. Установка для определения содержания спонтанно-делящихся нуклидов в образцах // Радиохимия, 3978. Т.20, №6. С.924-927.

204. Chaudhuri N.R., Sampathkumer R., Juer R.H. Application of fission track registration technique in the estimation of fissile materials. Analysis of plutonium in solutions of complex matices // J. Radioanal. Chem., 1976. Vol.33, № 1. P.53-65.

205. Edeline J.C. Mesure en ligne de jaibles quantites de plutonium en presence d'americium // Analusis, 1980. Vol.8, № 10. P.466-468.

206. Цветаева Н.Е., Федосеева Д.А., Иванова Л.А. и др. Возможности определения содержания плутония в концентрированных растворах америция // Радиохимия, 1979.1. Т.21, № 2. С,252-258.

207. Гангрский Ю.П. Определение, микроколичеств европия (Ей) в металлах методом оптической резонансной флуоресценпии П ОИЯИ, Р6-86-18, Дубна, 1986. 5 с.

208. Byu V.M. Определение европия (Ей) в высокочистых оксидах иттрия (Y) и гадолиния (Gd) люминесцентным методом // Anal. Lett., 2000. Vol.33, №11. Р.2271-2280.

209. Гильберт А.Э., Козьменко О.А., Барышев В.Б, и др. Применение синхротронного излучения для определения редкоземельных элементов в горных породах // ЖАХ, 1987. Т.42, вып.З. С.477-485.

210. Королева В.П., Золотарев К.И., ЧерновЛ.А. Метод измерения содержания ,55Gd и I57Gd в • поглощающих материалах реактора II Атомная энергия, 1988. Т.65, № 5. С.371-373.

211. Кирьянова Е.В. Определение примесей РЗЭ в виде их комплексов с р-дикетонами лазерным фотоионизационным методом // Высокочистые вещества, 1988. № 5. С.184-187.

212. Батезат О.Ю. Люминесцентное определение тербия (ТЬ) в высокочистом оксиде скандия//Высокочистые вещества, 1988, № 1. С.222-225.

213. Новикова Г.К., Жихарева Е.А., ЗлотниковаН.Н., Ефрюшина Н.П. Определение диспрозия (Dy) в оксиде иттербия (Yb) по люминесценции кристаллофосфоров // ЖАХ, 1983. Т.38, № 1. С.60-62.

214. Ефрюшина Н.П., Новикова К.Г., Полуэктов Н.С. Определение микропримеси европия | (Ей) в окиси тербия (ТЪ) с использованием люминесценции кристаллофосфоров // ЖАХ,1977. Т.32,№9. С.1731-173.

215. Полуэктов Н.С., Ефрюшина Н.П., Гава С.А. Определение микроколичеств лантаноидов по люминесценции кристаллофосфоров. Киев: Наукова думка, 1976. С. 159.

216. Тищенко М.А., Герасименко Г.И, Полуэктов Н.С. Люминесцентное определение микроколичеств тербия (ТЬ) с помощью диантипирилметана и салициловой кислоты // ЖАХ, 1978. Т.ЗЗ,№1.С.77-80.

217. Новикова Г.К., Жихарева Е.А., Ефрюшина Н.П. Люминесцентное определение тербия (ТЬ) в оксиде тулия (Тш) II Заводская лаборатория, 1981. Т.47, № 5. С.19-20.

218. Новикова Г.К., Ефрюшина Н.П., Жихарева Е.А., Доценко В.П. Определение тербия (ТЬ) в ( оксиде иттербия (Yb) по люминесценции его кристаллофосфора на основе оксифторидовгадолиния (Gd) и иттербия (Yb) // ЖАХ, 1981. Т.36, № 4. С.663-666.

219. Штенке Л.Д., Антонов А.В. Люминесцентное определение тербия (ТЬ) в окиси диспрозия (Dy) И Заводская лаборатория, 1978. Т.44, № 4. С.394-395.

220. Антонов А.В., Кулевский Л.В., Меламед Ш.Г. Применение люминесценции кристаллофосфоров для количественного определения микропримесей РЗЭ // Заводская лаборатория, 1971. Т.37, № 4. С.518-520.

221. Анциферов В.Н., Макаров A.M., Лямина О.А., Карасик А.С. Неразрушающий метод определения лантана (La) и церия (Се) в высокопористых каталитических блоках // Заводская лаборатория, 1999. № 8. С.25.

222. Бельтюкова С.В., Полуэктов Н.С., Грицай Т.Л., Кравченко Т.Б. Люминесцентное определение тербия (ТЬ) и диспрозия (Dy) в оксидах лантаноидов и иттрия И Заводская лаборатория, 1984. Т.50, № 12. С.25-26.

223. Замошкина Н.П., Сергеев В.В., Потапова Л.В. Разработка метода контроля промышленных магнитов из соединений Со РЗЭ // Заводская лаборатория, 1977. Т.43, № 12. С. 1492-1494.

224. Гава С.А., Новикова Г.К., Ефрюшина Н.П. Люминесцентный метод определения примеси самария (Sm) в окиси тербия (ТЬ) //ЖАХ, 1979. Т.34, № 1. С.117.

225. Мешкова С.Б., Кравченко Т.Б., Кононенхо Л.Н., Полуэктов Н.С. Люминесценция комплексов тербия (ТЬ) и диспрозия (Dy) при низких температурах // ЖАХ, 1979. Т.34, № 1. С.121-125.

226. Horrocks D.L„ Klein P.R. Theorebical considerations for standardization of l25l by the coincidence method II Nuclear Instnim. and Methods, 1975. Vol.124, № 2. P.585-589.

227. Sahagia Maria. Folosirea metodei coincidenteler 4n-y pentru etalonarea absoluta a surselor radioactive // Stud. Si cerc. fiz., 1976. Vol.28, № 8. P.839-862.

228. Husak Yaclav, Henson Peter W. Meveni povrchove Kontaminace WmTc a 1JII-vysledky porovkani ctyr typu detektoru // Jad. energ., 1976. Vol.22, № 8. P.305-310.

229. Coursey B.M., Lucas L.L., Grau Malonda A., Garcia-Torano E. The standardization of plutonium-241 and nickel-63 // Nuclear Instrum and Methods, 1989. Vol.A279, № 3. P.603-610.

230. Miyahara Hiroshi, Gotoh Takashi, Watanabe Tamaki. Half-lives and y-ray intensities per decay of86Rb and l03Ru// IJARI, 1981. Vol.32,№ 8. P.573-579.

231. Yue Ning, Chen Zhe, Perchel Richard e.a. Optimum timing for imagebased dose evaluation of l25I and ,03Pd prostate seed implants // Int.J.Radiat., Oncol.Biol.Phys., 1999. Vol.45, № 4. P.1063-1072.

232. Pfeiffer K., Rank D., Tschurlovits M. A method for counting l4C as CaCOj in a liquid scintillator with improved precision II IJARI, 1981. Vol.32, № 9. P.665-667.

233. Cannon В., Pasi M. Electrodeposition of a strongly adhesive iron-55 source for use in X-rayfluorescence analysis// IJARI, 1981. Vol.32, № 8. P.600-607.

234. Федченко И.С., Дьячкова В.Г., Неволина H.A. и др. Образцовые растворы радионуклидов трития и углерода-14 в жидком сцинтилляторе с различной степенью гашения // Измерительная техника, 1982, № 2. С.58-60.

235. Баранов В.Г., Медведев А.А., Неволина Н.А., Федченко Н.С. Удельная активность радионуклидов в жидких и твердых образцах, меченных тритием и углеродом-14 // Там же. С.60-61.

236. Гусева Л.И., Тихомирова Г.С. Разработка радиоизотопного генератора 2ПРЬ для изучения I химии элемента 114 в растворах // Радиохимия, 2002. Т.44, 2. С. 154-157.

237. Иофа Б.З., Макагонова Л.Н., Севастьянов Ю.Г. Получение олова-117т без носителя // Радиохимия, 1978. Т.20, № 1. С.156.

238. Steyn J. Special problems involved in liquid Scintillation counting. Standardization of 87Y and 67Ga//Nuclear Instrum. and Methods, 1973. Vol.112, № 1-2. P.137-141.

239. Wang Zhangzhi, Lu Weizhi, Wu Shuilong, Zhu Yong Rang. Low backgrand a, p simultaneous measurements using single proportional counter // Xe цзишу, Nucl.Techn., 1982. № 2. P.9-12.

240. Бердиков В.В., Иохин Б.С., Стовбур В.И. Рентгенофлуоресцентный анализ урана (U) и трансурановых элементов в продуктах переработки облученного ядерного топлива IIj АИНФ-74. М.: ЦНИИатоминформ, 1978.

241. Chouak A., Vuister P., Paic G. e.a. Определение урана (U) и радия (Ra) в образцах скальных пород методом у-спектрометрии // J.Radioanal. Chem., 1978. Vol.45, № 2. Р.445-451.

242. Joshi L.U., Ganguly A.K. Определение 231 Pa в прибрежных осадках и морской воде и исследование нарушения радиоактивного равновесия 23lPa/W5U П J. Radioana!. Chem., 1977. Vol.41, №1-2. Р.15-21.

243. Rowson J.W., Hontzeas S.A. Радиоизотопный рентгеновский анализ урановых руд с использованием комптоновского рассеяния // Canad. 3. Spectroscopy, 1977. Vol.22, № 1. Р,24-30.

244. Golian С., Hightingale Т., Airey P.L. Protactinium-231 measurement and application to a uranium to a uranium series transport model // Nuclear Instrum and Methods, 1984. Vol.223, № 1.P.577-58I,

245. Dean J.P., Chin N. Indirect measurement ofthorium-228 and radium-224 by high resolution alpha spectrometry// Nuclear. Instrum. and Methods, 1984. Vol.323, № I. P.253-257.

246. Proenca Vieira de Morales. Определение урана-233 и плутония-239 методом гамма-спектрометрии // Publ, IPEN, 1988. № 206. Р.1-5.

247. Драгнев Т.Н., Караманова Ж.С., Дамянов Б.П. О некоторых новых ядерно-физических методах определения изотопного состава и количеств тория (Th), урана (U) и плутония (Ри) // Радиохимия, 1979. Т.21, № 2. С.228-232.

248. Драгнев Т.Н. Гамма-спектрометрические измерения количества плутония (Ри) в твердых отходах // Радиохимия, 1979. Т.21, № 2. С.259-261.

249. Vaninbroukx R. Gamma-ray spectrometric 241Pu determination in241 Am // IJARI, 1978. Vol.29,9. P.579-584.

250. Umezawa H., Suzuki Т., Ishikawa S. Gamma-ray spectrometric determination of isotopic ratios of plutonium // J.Nucl.SciTechnol.(Japan), 1976. Vol.13, №6. P.327-332.

251. Dragnev T.N. Intrinsic salf-calibration of nondestructive gamma spectrometry measurements. Determination of U, Pu, and 241 Am isotopic ratios // J.Radioanal. Chem., 1977. Vol.36, № 2. P.491-508.

252. Bergey M.C., Bindru M.B. Analyse isotopique do plutonium par spectrometrie j. // Radiochem.Radioanal. Letters, 1979. Vol.38, №4. P.213-228.

253. Despres M., Maiel G., Morel J. Determination de la composition isotopique du plutonium par spectrometrie gamma//Analysis, 1980. Vol.6, № Ю. P.512-518.

254. Иванов О.И., Карелин E.A., Мишенев В.Б. и др. Определение содержания 2збРи в препаратах 238Ри, полученных при облучении 241 Am // Радиохимия, 1975. Т. 17, № 6. С.984-986.

255. Наумов М.А., Рагимов Т.К. Определение содержания 236Ри в плутонии // Радиохимия, 1989. Т.31,№2. С.101-104.

256. Гусева Л.Й., Степушкина В,В. Генератор изотопно-чистого берклия-250 // Радиохимия, 1989. Т.31,№1. С.128-130.

257. Рагимов Т.К., Яблочкин А.В., Тимошин В.И. и др. Определение содержания 243Am в высокорадиоактивных растворах с использованием методов экстракционной хроматографии, изотопного разбавления и гамма-спектрометрии // Радиохимия, 1986. Т.28, № 2. С.276-278.

258. Наумов М.А., Петров A.M., Рагимов Т.К. и др. Гамма-спектрометрический метод определения содержания241 Am в плутонии //Радиохимия, 1986. Т.28, № 4. C.5I2-514.

259. Вылов Ц., Осипенко Б.П., Чумин В.Г. Прецизионная спектрометрия излучений радиоактивных нуклидов с помощью полупроводниковых детекторов // Физика элементарных частиц и атомного ядра, 1978. Т.9, вып.6. С.1356-1365.

260. Aitken D.W. Recent advances in X-ray detection technology // IEEE. Trausaction on Nuclear Science (USA), 1968. Vol.15, № 3. P.10-47.

261. Вольдсет P. Прикладная спектрометрия рентгеновского излучения. М.: Атомиздат, 1977. С. 159.

262. Baeckmann A. Determination of actinide elements by X-ray analysis // Analytical Chemistry of Nuclear Fuels (Proc. Of a panel). Vienna: IAEA, 1972. P.33-44.

263. Camp D.C. K-edge X-ray fluorescence analysis for actinide and heavy elements solution concentration measurements// Advances X-Ray Anal., 1984. Vol.28, № 1. P.91-98.

264. Бердиков В.В., Зайцев Е.А., Иохин Б.С. Фоновые ограничения при рентгеиофлуоресцентиом анализе // Атомная энергия, 1985. Т.58, № 3. С.174-178.

265. Storm Е., Israel Н. Photon cross-sections from 1 keV to 100 MeV for elements Z=1 to Z-100 // Atomic Data and Nuclear Data Tables, 1970. № 5.

266. Dunn H.W. X-ray absorption edge analysis // Analyt. Chem., 1962. Vol.34, № l. Р.П6-121.

267. Eberle H., Matussek P., Ottomar H. e.a. Non-destructive elements and isotope assay of ft plutonium and uranium in nuclear materials // Nuclear Safeguards Technology. Vienna: IAEA,1978. Vol.l 1. P .27-49.

268. Baba S. A method for determination of the 152Eu activity // Nucl. Instrum. and Methods, 1982. Vol.203, № 1-3. P.273-281.

269. Вылов Ц., Осилен ко Б.П., Чумин В.Г. Прецизионная спектрометрия излучений радиоактивных нуклидов с помощью полупроводниковых детекторов // Физика элементарных частиц и атомного ядра. 1978. Т.9, вып.б. С.1403-1430.

270. Блохин M.A., Блохин C.M. Рентгеновские спектры, возбужденные ионами высокой энергии. (Обзор) // Заводская лаборатория, 1977. Т.43, № 12. С. 1452-1461.

271. Saleem М. Determination of lanthanides in uranium solutions by X-ray flyorescence // JINC, Articles., 1990. Vol.142, № 2. P.393-402.

272. Baba S. A method for deteimination of the l5lEu activity // Nuclear Instrum. and Methods, 1982. Vol.203, № 1-3. P.273-281.

273. Rytz A. International comparison of activity measurements of a solution of lJ9Ce // Nuclear Instrum. and Methods, 1978. Vol.157, № 1. P.131-135.

274. Hansen H.H. K-Shell internall-ionization probabilities in nuclear p-decay // Phys. Rev. C.,• 1976. Vol.14, № 1. P.281-284.

275. Merritt Janet S., Rutledge Anne R., Smith Lyall V. Measurement of the probability for 909-KeV y-ray emission following the decay of 89Sr//UARI, 1982. Vol.33, № 1. P.77-78.

276. Holm E., Rioseco J., Persson R.B.R. Surface barrier detectors for the determination of wTc by beta spectrometry // "Meth.Low-Level Counting and Spectrom. Proc.Int.Symp., Berlin (West), 6-10 Apr., 1981." Vienna, 1981. P.277-281.

277. SmithD. International comparison of aktivity measurements of a solution of5 sFe//Nuclear Instrum. and Methods, 1982. Vol.200, № 2-3. P.383-387.

278. Дмитриев ПЛ., Паяарин M.B., Молин Г.А. Выхода 103Pd в реакциях 103Rh (р,п) и ,03Rh (d,2n) // Атомная энергия, 1982. Т.53, № 3. С.203.

279. Sipila Н eikki. Т he р rinciples о f е nergy d ispersive X -ray s pectrometry u sing the p roportional counter//Actapolytechn.scand.Appl.Phys.Ser., 1976. VoJ.116,№ l.P.18-23.

280. Zaddach ,G. Bestimmung von l29I neben ml und oder 13,I in Losungen mit Hilfe der• Hochauflosenden Gammaspektroskopic // Nuclear Instrum. and Methods, 1976. Vol.134, № 1. P. 183-187.

281. Ionescu Constantza, Sahagia Maria, Dimitrescu R., Deberth C. Appluing gamma-ray spectrometry in quantitative analysis of radioisotope activities//Rev.roum.phys., 1976. Vol.21, №9. P.995-999.

282. Димчев Т. Об оптимизации времени наблюдения и определения минимально измеряемой активности IIОИЯИ, 6-6012, Дубна, 1971.

283. Димчев Т. Об определении скорости распада ядер и статистической точности результатов при низкофоновых измерениях // ОИЯИ, 6-6011, Дубна, 1971.

284. Дементьев В.А. Измерение малых активностей радиоактивных препаратов. М.:Дгомиздат,1967. *

285. Walter F.J., Boshart R.R. Low background counting of betas and alphas with silicon detectors (I Nuclear Instrum. and Methods, 1966. Vol.42, № 1. P. 1-14.

286. Иванов О.И., Крайнов E.B. Методика измерения низких активностей Н Препринт • НИИАР-4(363)ю Димитровград, 1979.

287. Hnatowicz V. D etection о f w eak a ctivities b у maesurement у -ray s pectra II J. Radioanal. a nd NucLChem.: Art., 1986. Vol.97, № 1. P.87-95.

288. Григорьев Е.И., Степанов Э.К., Фоминых В.И. и др. Минимальная измеряемая активность. Понятие и использование в радиометрии // Измерительная техника, 1994. № 12. С.52-53.

289. Lau Н.М., Sakanoue М., Komura К. Absolute determination of uranium concentration by hyperpure germanium LEPS // Nuclear Instrum. and Methods, 1982. Vol.200, № 2-3. P.561-565.

290. Schell W.R., Vick C.E., Wurtz E.A. A low-level laboratory for alpha and gamma counting ofenvironmental samples // P. 125-149.

291. Albert Ph. Nuclear methods in trace and ultra-trace analysis: past experiences and future possibilities // Pure and Appl.Chem., 1982. Vol.54, № 4. P.689-713.

292. Wang Zhangzhi, Lu Weizhi, Wu Shuilong, Zhu Yongkang. Low background a, p simultaneous measurements using single proportional counter// Xe цзишу, Nucl.Techn., 1982. № 2. P.9-12.

293. Liguori C., Sarracino A., Sverzellati P.P., Zanotti L. A low activity gamma ray spectrometer // Nuclear Instrum. and Methods, 1983. Vol.204, № 2-3. P.585-596.

294. Бердиков В.В.,Иохин B.C., Григорьев О.И. и др. Снижение предела обнаружения тяжелых I элементов в рентгенофлуоресцентном анализе // Прикладная ядерная спектроскопия

295. Москва), 1983. № 12. С.139-142.

296. Kawada Yasushi. Problems on radionuclide impurities in the use and measurements of radioisotopes//Radioisotopes, 1983. Vol.32, № 2. P.81-90.

297. Резник B.P., Терентьев H.K., Шашлин B.E. Датчик мозаичного типа из полупроводниковых детекторов // Прикладная ядерная спектроскопия, 1974. Вып.4. С.116.

298. Соловьев С.М., Эйсмонт В.П. Спектрометрические поверхностно-барьерные детекторы большой площади //Там же. С.99.

299. Гейдельман A.M., Девятко Н.Н., Смирнов А.Н. и др. Прецизионный счетчик альфа-I частиц на основе полупроводникового детектора большой площади // Там же. С. 108.

300. Yamamoto M. Развитие метода альфа-спектрометрического анализа для измерения низких уровней активности 237Np в природных почвах и осадках // Radiochim. Acta, 1989. Vol.47, № 1. Р.63-68.

301. Документы. Приоритетные направления развития науки, технологий и техники. Перечень критических технологий Российской Федерации (утв. Президентом Российской Федерации 30 марта 2002 г. № Пр-577,578) // Концепции, 2002. № 1(9). С. 13-14.

302. Соглашение о сотрудничестве по созданию и использованию данных о физических константах и свойствах веществ и материалов // Измерительная техника, 1992, № 12. С.4.

303. Грановский В.А. Концепция исследований системы обеспечения единства измерений // Измерительная техника, 1992. № 10. С.68.

304. Фридман А.Э. Концепция построения перспективных поверочных схем // Измерительная техника, 1988, № 10. С.3-5.

305. Свириденко В.М. Логико-гносеологический аспект проблемы точности измерения // Измерительная техника, 1971, № 5. С.68.

306. Орнатский П.П. Особенности методологии измерений // Измерительная техника, 1988, № 6. С.3-4.

307. Lide David R. Роль центров по ядерным данным в передаче технической информации // Trans.Amer.Nucl.Soc., 1977. Vol.26, № 1. Р.563.

308. Гопыч П.М. Оптимальное планирование экспериментов по определению постоянных радиоактивного распада // Приклад.ядерн.спектроскопия. М.: Атомиздат, 1984. № 13. С.200-203.

309. Журавлев Ю.И., Зенкин А.А., Зенкин А.И. и др. Задачи распознавания и классификации со стандартной обучающей информацией // Журнал вычислительной математики и математической физики, 1980. Т.20, Ш 5. С. 1294-1309.

310. Верхаген К., Дейл Р., Грун Ф., Йостен Й., Вербек П. Распознавание образов. Состояние и перспективы. Пер. с англ. / Под ред.И.Б.Гуревича. М.: Радио и связь, 1985.

311. Крохин В.В., Сущев А.К. Метрологическое обеспечение как база построения систем качества // Измерительная техника, 2001. № 10. С.61-63.

312. Coursol N., Lagoutinc F., Table des Radionucleides du laboratore de Metrologie des Rayonnements ionisants // CEN/S. France. 1986.

313. X-ray and gamma-ray standards for detector calibration// IAEA. TECDOC-619. Vienna, 1991.

314. Rytz A. Catalogue of recommended alphs energy and intensity values // Atomic Data and

315. Nuclear Data Tables., 1973. Vol.12, № 5. P.479-480.

316. Горбачев B.M., Замятины Ю.С., Лбов A.A. Взаимодействие излучений с ядрами тяжелых элементов и делевие ядер // Справочник. М.: Атомиздат, 1976.

317. Сурин В.М., Фомушкин Э.Ф. Периоды полураспада долгоживущих изотопов трансактиниевых элементов (от до Fm) // ВАНТ. Сер. Яд.константы, 1982, вып.4(8). С31-32.

318. А347. Попов Ю.С., Аниченков С.В., Сруров Д.Х. и др. Идентификация изотопов актиноидов с помощью полупроводниковой альфа-спектрометрии // Тезисы докл. 3-й Вс.конф. похимии трансплутониевых элементов. М.: ЦНИИатоминформ, 1988.

319. Бикинеев В.А., Глушак Н.С., Филиппов А.Н. и др. Интерфейсы для многоканальных анализаторов ICA-70 и IN-45 // Препринт НИИАР-6(618). Димитровград, 1984.

320. Garcia-Torano Е., Acena M.L. NOLIN: nonlinear analysis of complex alpha spectra // Nuclear Instrum. and Methods., 1981. Vol.185, № 1. P.261-269.

321. A350. Попов Ю.С., Тимофеев Г.А., Карасев В.И. Гамма-спектрометрическое исследование некоторых материалов после облучения нейтронами 232Cf// Атомная энергия, 1990. Т.68, выл .2. С.129-130.

322. А352. Попов Ю.С., Леваков Б.И., Борисенков В.И., Тимофеев Г.А. Гамма-спектрометрическое определение периодов полураспада238Np, 2 39Np // Радиохимия, 1997. Т.39, № 5.1. С.414-418.

323. Shurshikov E.N. // Nuclear data Sheots, 1988. Vol.53, № 4. P.645.

324. Wish I. // Table of Isotopes. Ed. By Lederer C.M., Shirlrey V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P. 1462.

325. Nickols A.L. // Transactiniua isotope nuclear data. 1979. Proc. 2-nd Advisory Group Melt. On

326. Transactinium isitope Nuclear Data (Cadarache, France, May 2-5,1979): 1AEA-TECDOC-232. Vienna: IAEA, 1980. Rev. Report Bl. P.45-65.

327. McMillan E., AbelsonP.H. //Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1456.

328. Jaffey A.H., Magnusson L.B. // Paper № 14.2. The transuranium elements. Nat.NucI.Energ.Ser., Div.IV 14B, New York: McGraw-Hill, 1949.

329. A358. Попов Ю.С., Привалова П.А., Тимофеев Г.А. и др. Идентификация 246Pu, 247Ри и определение их периодов полураспада // Тезисы докладов 2-й Вс.конф. по химии Np и Ри. 23-25 н.1982 г. Ленинград. Радиевый ин-т им. В.Г.Хлопина. Л.: Наука, 1982.

330. Замятнин Ю.С., Клинов А.В., Рыков А.Г. Накопление и химическое выделение трансплутониевых элементов // Радиохимия, 1977. Т. 19, № 4. С.421-427.

331. Щиголев В.М. Математическая обработка результатов наблюдений. М.: Физматгиз, 1962. А361. Попов Ю.С. Каталог гамма-спектров актиноидов // Препринт НИИАР-6Ц514).1. Димитровград, 1981.64 с.

332. Stephens F.S., Asaro F., Fried S. e.a. Odd-Parity rotational bands in 246Cm // Phys.Rev.Lett., 1965. Vol.15, № 9. P.420-424.

333. MulthaufL.G., Tirsell K.G., Morrow RJ. e.a. Levels of 246Cm from the P-decay sequence 246Pu // Phys.Rev.C., 1971. Vol.3, № 3. P.1338.

334. Fields P.R., Ahmad J., Fried S. e.a. Nuclear properties of 246Am and 247Am // JINC, 1968. Vol.30, №4. P.1345-1354.

335. A365. Попов Ю.С., Кованцев B.H., Елесин A.A. и др. Изучение распада 2I4Es, 250Bk //

336. Радиохимия, 1988. Т.30,№ I.С.10-16. А366, Попов Ю.С., Привалова П.А., Тимофеев Г.А. и др. Идентификация 246Pu, 247Pu, 246mAm, 247Am и определение их периодов полураспада // Радиохимия, 1983. Т.25, № 4. С. 482-485.

337. Jones М., Schuman R.P., Butler. J.P. E.a. Isotopes of Einsteinium and Fermium produced by neutron irradiation of Plutonium // Phys.Rev., 1956. Vol.102, № 1. P.203-207.

338. Schuman R .P., E astwood T .A., Ja ckson H J. e .a. // T able о f Isotopes. E d. В у Lederer С .M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1512.

339. Hyde E.K., Perlman I., Seaborg G. The nuclear properties of the heavy elements. New York, vol.2,1964.

340. SchmorackM.R.//Nuclear data sheets, 1981. Vol.32, № 1. P.180.

341. Ghiorso A., Thompson S.G., Choppin G.R., Harvey B.G. New isotopes of Americium, Berkelium and Californium // Phys.Rev., 1954. Vol.94, № 4. P. 1081.

342. A372. Попов Ю.С., Ефремов Ю.В., Тимофеев Г.А. и др. Определение периода полураспада Та 250Cf// Радиохимия, 1996, Т.38, № 2. С. 133-135.

343. Diamond H., Magnusson L.B., Mech J.F. e.a. Identification of Californium isotopes 249,250,251 and 252 from Pile-Irradiated Plutonium (ANL) // Phys.Rev., 1954. Vol.94, № 4. P.1083-1084.

344. Phillips L., Gatti R.C., Brandt R. e.a. Spontaneous fission half-lives of254Cf, 255Fm, 250Cf// JINC, 1963. Vol.25, № 9. P.1085-1087.

345. Metta D.N., Diamond H„ Barnes e.a. Nuclear constants of nine transplutonium nuclides 11 JINC, 1965. Vol.27, №l.P.33-39.

346. Metta D.N., Diamond H., KellyF.R. e.a. The half-lives of У5Ст, M6Cm, 248Cm, 250Cf and 249Cf//JINC, 1969. Vol.31, №5. P. 1245-1250.

347. A377. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Леонтьев Н.П. и др. Определение периода полураспада 252Cf относительно спонтанного деления//Радиохимия, 1999. Т.41,№ 1. С.42-43.

348. Гангрскнй Ю.П., Марков Б.Н., Перелыгин В.П. Регистрация и спектрометрия осколков деления. М.: Энергоиздат, 1981.

349. А379. Леонтьев Н.П., Попов Ю.С., Тимофеев Г.А. и др. Источник осколков деления на основе калифорния-252 // Радиохимия, 1996. Т.38, № 3. С.246-247.

350. A380. Попов Ю.С., Тимофеев Г.А., Мишенев В.Б. и др. Определение периодов полураспада 253Es, 254Еs, 2i4mEs, 255Es, 257Es, 256Fm//Радиохимия, 1987. T.29,№4. C.447-451.

351. A3 81. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Привалова П.А. и др. Изучение распада 249Cf // Радиохимия, 2001. Т.43, № 1. С.3-6.

352. Сурин В.М., Фомушкин Э.Ф. Периоды полураспада долгоживущих изотопов трансактяниевых элементов (от 228Th до 257Fm) И ВАНТ. СерДдлсонстанты, 1982, вып.4(8). С.28.

353. А384. Попов Ю.С., Тимофеев Г.А. Исследование радиоактивного распада актиноидов // Радиохимия, 1999. Т.41,№ 1. С.27-30.

354. А385. Попов Ю.С., Макаров И.Б., Сруров Д.Х. и др. Исследование М-, L-рентгеновских излучений изотопов актиноидов // Радиохимия, 1990. Т.32, № 5. С.2-5.

355. A386. Popov Yu.S., Timofeev G.A. X-Ray intensify for M-, L-series of actinide isotopes // Abstracts.Int.Conf.Actinides-89. Tashkent. Sept.24-29.1989. P.138.

356. А387. Попов Ю.С. Каталог спектров М-, L-рентгеновского излучения актиноидов // Препринт НИИАР-17(628). Димитровград, 1984.30 с.

357. А388. Попов Ю.С., Привалова ПЛ., Тимофеев Г.А. и др. Определение абсолютного выхода М-ji рентгеновского излучения изотопов трансплутониевых элементов // Радиохимия, 1999.1. Т.41,№2.С.109-Ш.

358. А389. Попов Ю.С. Энергии и интенсивности излучений актиноидов // Препринт НИИАР-13(625), Димитровград, 1984.128 с.

359. Вылов Ц., Осипенко Б.П., Чумин В.Г. Прецизионная спектрометрия излучений радиоактивных нуклидов с помощью полупроводниковых детекторов // Физика элементарных частиц и атомного ядра. 1978. Т.9, вып.6. С.1422-1430.

360. Вылов Ц., Громов К.Я., Бруданин В.Б. и др. Изменение интенсивности рентгеновского излучения в образцовых спектрометрических гамма-источниках // Измерительная техника, 1982, Ха 4. С.62-64.

361. А394. Попов Ю.С. Таблицы удельных активностей нуклидов (88<Z<105) // Препринт НИИАР-20(379). Димитровград, 1979.34 с.

362. А395. Попов Ю.С. Радиометрия излучений актиноидов // Препринт НИИАР-19(782). М.: ЦНИИатоминформ, 1989. 37 с. I А396. Попов Ю.С. Методы спектрометрии альфа-излучения актиноидов. Обзор,- М.: ЦНИИатоминформ, 1990. С.48.71 с.

363. А397. Попов Ю.С. Каталог спектров альфа-излучения актиноидов // Препринт НИИАР-4(487). М.: ЦНИИатоминформ, 1990. 50 с.

364. Дирнли Дж., Норгроп Д. Полупроводниковые счетчики ядерных излучений: Пер. с англ. М.: Мир, 1966.

365. Коробков В.И., Лукьянов В.В. Методы приготовления препаратов и обработка результатов измерений радиоактивности. М.: Атомиздат, 1973.

366. А400. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Макаров И.Б. и др. Исследование гамма-излучения изотопов актиноидов // Радиохимия, 1991. Т.ЗЗ, № 1. С.3-5.

367. А401. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Баранов А.А. и др. Определение интенсивности гамма-квантов с энергией 253 кэВ (245Аш) при альфа-распаде ^'Вк // Радиохимия, 1994. Т.36, № 3. С. 193-195.

368. А402. Попов Ю.С., Кованцев В.Н., Мишенев В.Б. и др. Изучение распада 249Cf, 252Cf // Препринт НИИАР-30(642). Димитровград, 1984.28 с.

369. А403. Попов Ю.С., Тимофеев Г.А., Елесин А.А. Изучение распада 253Es, 254Es, 255Es // Радиохимия, 1993. Т.41, № 1. С.36-41.

370. А404. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Баранов А.А. и др. Определение интенсивности гамма-квантов с энергией 308 и 327 кэВ в распаде 249Вк // Радиохимия, 1993. Т.35, № 2. С.9-14.

371. Джелепов Б.С. Методы разработки сложных схем распада. Л.: Наука, 1974.

372. А406. Попов Ю.С., Старожуков Д.Й., Мишенев В.Б. и др. Определение абсолютных выходов гамма-квантов 243Am энергией 43,5; 74,7 и 117,8 кэВ // АЭ, 1979. Т.46, № 2. С.111-113.

373. Brown L., Propst R. // Table of Isotopes. Ed. by Lideker C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1480.

374. Octting F., Gunn S. // Ibid. P.1481.

375. Александров Б.М., Григорьев О.И., Шиманская H.C. И Ibid. P.1481.

376. Ahmad I., Wahlgren M. Long-lived standards for the efficiency calibration of Ge{Li)-detectors // NIM., 1972. Vol. 99, № 1. P.333-339.

377. Pate J. e.a. // Table of Isotopes. Ed. By Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed.

378. A412. Старожуков Д.И., Попов Ю.С., Привалова П.А. Определение абсолютных значений выходов гамма-линий при альфа-распаде243Am // АЭ. 1977. Т.42, № 4. С.319-324.

379. Ерин Е.А., Витютнев В.М., Копытов В.А. и др. Влияние некоторых катионов на экстракционно-хроматографическое поведение Берклия // Радиохимия, 1979. Т.21,№ I. С. 100-104.

380. Джелепов Б.С., Шестопалова С.А. Ядерно-спектроскопические нормали. М.: Атомиздат, 1980. С.89.

381. Stephens F.S. et.al. / Bull. Amer. Phys. Soc. Ser„ 1957. Vol.11. P.394.

382. Skarsvag K. Time distribution of y-rays from spontaneous fission of 252Cf // Nucl.Phys., 1970. Vol.A153, № 1. P.82-85.

383. Milsted J., Horwitz E.P., Friedman A.M., Metta D.N. Decay properties of berkclium-249 and califomium-249 // JINC, 1969. Vol.31, № 4. P.1561-1566.

384. Kooi J., Wapstra A.H. The decay of 249Cf// JINC, 1967. Vol.29, № . P.293.

385. Замятин Ю.С, Радиоактивный распад и схемы уровней ядер тяжелых элементов (Z£90). Ядерные константы. М.: Атомиздат, 1974, вып.14.

386. Shapiro N.L., Wehring B.W., Wyman М.Е. Internal-conversion electrons emitted by different elements in the fission of 232Cf// Phys.Rev., 1971. Vol.63, № 6. P.2464-2470.

387. Schmorack M.R. // Nuclear data sheets, 1981. Vol.34, № 1. P.73.

388. A422. Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Тимофеев Г.А. Исследование радиоактивного распада лантаноидов II Радиохимия, 1999. Т.41, № 4. С.25-26.

389. А423. Попов Ю.С., Сруров Д.Х., Мельник М.И. и др. Определение периода полураспада 155Еи // Радиохимия, 1999. Т.41,№ 1. С.31-35.

390. А424. Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Аниченков С.В. и др. Исследование гамма-излучения, сопровождающего распад |56Еи // Радиохимия, 1993. Т.35, № 2. С.1-8.

391. Chu Y.Y., Franz Е.М., Friedlarider G. Half-lives and gamma-ray abundances of several rare-earth nuclides//Phys. Rev.C., 1970. Vol.1,№5. P.1826-1828.

392. Church E.L., Goldhabor M. Low-energy transition in Gadolinium and related rare-earth activities // Phys.Rev., 1954. Vol.95, № 4. P.626-629.

393. Daniels W.R. // La(MS). № 3104.1964.

394. Comahan C.Z., Bunney L.R. //UCNRDL. TR-868.1965.

395. Daniels W.R., Hoffman D.C. Half-life of l56Eu//JINC, 1966. Vol.28, № 10. P.2424-2427.

396. Baba S., Baba H„ Natsume H. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.866.

397. Inghram M.Y., Hayden R.J., Hess D.C. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.841.

398. A432. Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Тимофеев Г.А. Гамма-спектрометрическое определение периодов полураспада lwGd и lwSm Н Радиохимия, 1989. Т.31, № 1. С.3-6.

399. Хольнов Ю.В., Чечев В.П., Камынов Ш.В. и др. Характеристики излучений радиоактивных нуклидов, применяемых в народном хозяйстве: Справочник. М.: Атомиздат, 1980.

400. Hein R.E., Voigt A.F. The half-life of Gadoliiiium-151 // Phys.Rev., 1950. Vol.79, № 2. P.783-785.

401. Антоньева H.M., Башилов A.A. Период полураспада IMGd // Изв. АН СССР. Сер. Физ., 1958. Т.22,№ 1.С. 135-142.

402. Kettele В.Н. И ORNL, 1949. Vol.229, № 1. Р.34.

403. Bisi 1С, Germagnoli R., Zappa S. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.! Wiley and Sens, 1978. P.891.

404. Emery J.K., Reynolds S.A., Wyatt E.I. e.a. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.890.

405. A439. Попов Ю.С., Незговоров Н.Ю., Сруров Д.Х. и др. Гамма-спектрометрическое определение периода полураспада l5lGd //Радиохимия, 1995. Т.37, № 6. С.481-483.

406. Schotzig V., Debcrtin К., Walz K.F. Efficiency calibration of germanium spectrometers in the energy range from 122-412 Kev // Nuclear Instrum. and Methods, 1980. Vol.169, № 1. P.43-48.

407. Helmer R.J. //Nuclear data Sheets, 1987. Vol.52, № 1. P.50.

408. Peck N/F., Jungerman J.A., Patten C.G. Nuclear energy levels of ,56Gd as populated by P-emission from ,56Eu // Phys.Rev.B., 1964. Vol.136, № 2. P.330-340.

409. Ewan G.T., Tavendale A.J. High-resolution studies of gamma-ray spectra using lithium-drift gamma-ray spectrometers // Canad.J.Phys., 1964. Vol.42, № 5. P.2286-2290.

410. Джелепов B.C., Дмитриев А.Г., Жуковский H.H. и др. у-Издучение |36Еи в области энергий 600-2400 кэВ // Изв.АН СССР. Сер.физ., 1966. Т.30, № 3. С.394-402.

411. Топоров Ю.Г., Тарасов В.А., Ануфриев В.А. и др. Получение препарата Вольфрама-188 // Тезисы. Рос.конф. «Радиохимия-2000». С.-Петербург, 28н.-1дек., 2000 г. С.264.

412. Under M., Coleman J.S. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.l 193.

413. Strominger D., Hollander J., Seaborg G.T. // Table of Isotopes. Ed. 1-th. N.Y., 1956. P.l 193.

414. Roy J.C. Radioactive decay of ,88W// Canad.J.Phys., 1962. Vol.40, № 6. P.677-686.

415. Singh В., Viggars D.A. // Nuclear data sheets, 1981. Vol.33, № 2. P.310.

416. Burson S.B., Shera E.B., Gedayloo T. e.a. Levels in ,88Re from studies of the decay of W (69,4 day), '75Re(18h)and 188$Re(18,5 min)//Phys.Rev., 1964. Vol.136, № 1. P.l-17.

417. Shera E.B., Ikeda A., Sheline R.K. The 0+ -» 0+beta transition of l88W // Phys.Lett., 1972. Vol.40B, № 2. P.349.

418. Zhou L.// table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.l 193.

419. Abzouzi A. Precise data of half-lives some radionuclides // JINC Lett., 1989. Vol.137, № 5. P.381-388.

420. Compeanu C. // Thesis. Int.Conf. NRC5, Pontresina, Swizerland, 3-8 Sept., 2000. Vol.2. P.750-753.i! 457. Potnis V/R. Nuclear energy levels of ,880s// Phys. Rev., 1956. Vol.104, № 3. P.722-727.

421. Johnson N.R., Skeline R.K., Wolfgang R. Dccay of 66Ni // Phys.Rev., 1956. Vol.102, № 4. P.831-833.

422. Arns R.G., Riggs R.D., Wiedenbeck M.L. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.l 194.

423. Витман В.Д., Воинова H.A., Джелепов Б.С. Новые данные о схеме распада 188Re // Ядерная физика, 1965. Т.1,№ 1. С.191-197.

424. Schmorak М. // Nuclear data sheets, 1973. Vol.10, № 3. P.553.1462. Beraud R., Berkes I., Daniere J. a.o. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.l 194.

425. Helmer R.G. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.ll94.

426. Storm E„ Israel H.I. // Nuclear data Tables, 1970. Vol.A7. P.565-68L.

427. A465. Попов Ю.С., Захарова JI.B., Куприянов B.H. и др. Периоды полураспада и интенсивности

428. Bosch Н.Е., Simon М.С., Szichman Е. e.a. Disintegration of ,13Sn // Phys.Rev., 1967. Vol.159, №4. P. 1029-1032.

429. Jones HID., Sheline R.K. Two-Qusiparticle in ,58Tb // Phys.Rev.C., 1970. Vol.2, № 5. P. 1747-1758.

430. Mihelich J.W., Hill R.D. Radioactive isomers of l,7Sm and ll9Sn // Phys.Rev., 1950. Vol.79, № 5. P.781-783.

431. Martin M., Blichert-Taft P. // Nuclear data Tables, 1970. V0I.A8, № 1-2. P.205. t 472. Salem S.J., Pannosian S.L., Krause R.A. //ANDT, 1974. Vol.14. P.91.

432. Burson S.B, Grench H.A., Schmid L.C. Decay of (112 days) and 113™In (1,73 hr) //

433. Phys.Rev., 1959. Vol.115, № 1. P.188-191.

434. Raman S., Kim H. //Nuclear data sheets, 1971. Vol.B5, № 2. P. 181.

435. John P. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.532.

436. Джелепов B.C., Кокшарова С.Ф. Гамма-кванты изотопов, применяемых в нейтронно-активационном анализе. Справочник. М.: Атомиздат, 1974.477. Report UCRL-76615,1975.

437. Mucherjee A., Bhattacharya S., Dasmahapatra В. 146Gd a doubly magic nucleus // Phys.Rev.C., 1981. Vol.24, №4. P.1810-1811.

438. Martin M., Blichert-Taft P. //Nuclear data Tables, 1970. V0I.A8, № 1-2. P.205.

439. John P., Reuse В., Schneider H. Measurements on I,7mSn // Z.Phys., 1972. Vol.254, № 2. P. 142-147.4S1. Degani J., Kaplan N. Transferred magnetically induced27A1 quadrupole interaction in GdAb // Phys.Rev.B., 1973. Vol.7, № 5. P.2132-2135.

440. Burson S.B. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.555.

441. Benczer-KollerN. FinkT. Lifetime and decay ofthe 23,8 Kev state of1 l9Sn//Nucl.Phys„ 1971. Vol.A161,№ 1.P.123-I28.

442. Егоров А.Г., Сидоренко C.A., Щукин Г.Е. и др. Экспериментальные трудности определения формы приборной линии полупроводниковых спектрометров в области энергии фотонов 20-30 кэВ // Измерительная техника, 1987, № 7. С.52-54.

443. Годовиков С.К. Торможение радиоактивного распада изомера M9mSn посредством обратного мессбауэровского рассеяния // Письма в ЖЭТФ. 1998. Т.68, вьш.8. С.599-603.

444. Schmorak М. // Nuclear data sheets, 1974. Vol.18, № 3. P.389.

445. Houtermains H., Milosevic 0., Reichel F. Half-lives of 35 radionuclides // IJARI, 1980. Vol.31, №3. P. 153-154.

446. A488. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Маркушин M.H. и др. Исследование распада радионуклидов ,75Hfи l8lHf// Радиохимия, 2001. Т.43, № 6. С.481-484.

447. А489. Попов Ю.С., Захарова JI.B., Маркушин и др. Ядерно-физические свойства радионуклидов l75Hf, l8IHf, l88W, 188Re // Тезисы 3-й межд.конф. по ядерной и радиационной физике. 4-7 ин.2001 г. Алматы, Казахстан, 2001. С.178-179.

448. Вольдсет Р. Прикладная спектрометрия рентгеновского излучения. М.: Атомиздат, 1977. С. 155.

449. Rao C.L., Yaffe L. Nuclear reactions induced in tantalum by protons of energy up to 84 MeV // Canad. J. Chem., 1963. Vol.41, № 3. P .2516-2532.

450. Hevesy G. von, Levi H. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P. 1088.

451. Seren L., Friedlander H.N., Turkel S.H. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1088.

452. Herrmann G., Strassmann F. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley arid Sons, 1978. P. 1054.

453. Kjelberg A., Pappas A. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P. 1054.

454. Osmond R.G., Owers M.J. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1086.

455. Satler A.R. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1086.

456. Anspach S.C. // Report. NP-15663,1965.

457. Lagoutine F., Morel J., Legrand J. Nuclear data for photon spectrometers calibration // U.S.Dep.Commer.Nat.Bur.Stand.Spec.Publ., 1982. № 626. P.53-84.

458. Vaalburg W., Peset R., Beekhuis H. e.a. Recovery of шХе from the oxpired gas in lung function studies // IJARI, 1971. Vol.22, № 12. P.785-786.

459. A503. Попов Ю.С., Захарова Л.В., Тимофеев Г.А. Измерение периодов полураспада нуклидов 13Ы351 // Радиохимия, 2001. Т.43, № I. С.7-8.

460. Kovar P., Dryak P., Plechova L. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.1088.

461. White W., Martin W.M. Isomeric states of l03Ag, mIn and tl8Sb // Canad.J.Phys., 1962. Vol.40, №2. P.865-878.

462. Hiddleston H.R., Browue C.P. //Nuclear data sheets, 1976. Vol.17, № 2. P.225.

463. Stang I., Tucker В L. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P. 1089.

464. Henry E.A. H Nuclear data sheets, 1974. Vol.11, № 4. P.512,

465. Яковлева Г.В. Н Тезисы XVII Совещания no яд.спектроскопии и структуре атомного ядра. 25 янв.-2 ф. 1967 г. Харьков.

466. Henry E.A. // Nuclear data sheets, 1975. Vol.15, № 2. P.203.

467. Andersson G., Rudstam G., Sorensen G. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.674.

468. Walters W.B., Jans S.M., Smith N.L. e.a. // Table of Isotopes. Ed. by Lederer C.M., Shirley V.S. e.a. 7 th. Ed. N.Y.: Wiley and Sons, 1978. P.674.

469. Henry E.A.//Nuclear data sheets, 1975. Vol.14, №2. P.191.

470. Wahl A.C. Fission of 235U by 14Mev neutrons: nuclear charge distribution and yield fine structure U Phys.Rev., 1955. Vol.99, № 3. P.730-739.

471. A515. Попов Ю.С. Энергии и интенсивности гамма-излучения лантаноидов // Справочник. Димитровград. ГНЦ РФ НИИАР, 1999.54 с.

472. А516. Попов Ю.С. Таблицы удельных активностей нуклидов (58<Z<71) И Препринт НИИАР-15(778). М.: ЦНИИатоминформ, 1989.18 с.

473. А517. Попов Ю.С. Таблицы удельных активностей нуклидов (1<Z<57, 72<Z<87) // Препринт НИИАР-4(831). Димитровград, 1992. 51 с.

474. А518. Певцов В.В., Сруров Д.Х., Попов Ю.С. и др. Система контроля распределения калифорния по длине сердечников линейных медицинских нейтронных источников // Препринт

475. НИИАР-14(467). Димитровград, 1981.

476. А519. Попов Ю.С. Об оптимизации параметров коллиматора для сканирования линейных источников из калифорния-252 // Статья № 244-В87 от 12.01.87. Деп.ред.ж. «Мед. радиология» АМН СССР.-М., 1987. Библ.указ.ВИНИТИ «Деп.рукописи», № 5(187), М.,

477. А520. Певцов В.В., Попов Ю.С., Курочкин Н.С. и др. Дистанционный контроль изготовления нейтронных источников на основе калифорния-252 // Радиохимия, 1979. Т.21, № 1. С.108-111.

478. Kamensky J., Graig A.G. Cf plasma desorptioti mass spectrometry: recent advances and applications // Anal.Instrum., 1987. Vol.16, № 1. P.71-91.

479. Петржак K.A., Бак M.A. Определение доли излучения, попадающей на круглую мишень от круглого источника И ЖТФ, 1955. Т.25, № 4. С.636-640.

480. А525. Анохин Ю.П., Гаврилов В.Д., Попов Ю.С. и др. Радиометрическое определение калифор-ния-252 в раствора // Радиохимия, 1990. Т.32, № 2. С.37-41.

481. Абросимов Н.К., Кочаров Г.Е. Влияние толщины источника на форму энергетического и углового распределения а-частиц // Изв. АН СССР. Сер.физ., 1962. Т.26, № 2. C.237-24I.

482. Малкин JI.3., Петржак К.А., Яковлев В.А. Изучение влияния эффекта отражения а-частиц при измерении в камере с телесным углом 2л // Труды Радиевого института им. В.Г.Хлопина. Л., 1959. T.IX. С.207.

483. Робинсон Г.П. Новая конструкция а-счетчика с большим телесным углом для точных измерений // Метрология ионизирующих излучений (вопросы радиометрии) / Под ред. Аглинцева К.Х. и Дорофеев Г.А. М.: Атомиздат, 1962. С. 107.

484. Прайс В. Регистрация ядерного, излучения: Пер. с англ. М.: Иностранная литература, 1960.

485. А530. Грызина В.В., Полюхов В.Г., Попов Ю.С. О чувствительности торцовых счетчиков 0-излучения типа МСТ-17, СИ-2Б, СБТ-7 к у- и конверсионному излучению 238Ри и241 Am // Радиохимия, 1969. Т.11, № 3. С.370-371.

486. Мс Cormack J.J., Gripps F.H., Wiblin W.A. Determination of 233Pa in irradiated thorium // Anal. Chem. Acta, I960. Vol.22, № 2. P.408-412.

487. Мильштейн P.C. Экспериментальное определение слоя половинного ослабления для мягкого р-излучения и определение толщины окна газового счетчика // Медицинская радиология. 1961. Т.6, № 11. С.63-66.

488. Жарновецки К. Метод измерения толщины слюдяного окошка счетчика с помощью а-частиц: Пер. с англ. // Nucleonika. 1965. Т. 10, № 7. С.453-457.

489. А534. Попов Ю.С., Аниченков С,В. Альфа-спектрометрическое определение изотопных отношений 239Pu/240Pu, i38Pu/241Am // Тезисы докладов 8-ой отраслевой конф. по радиохимии и ядерной физике. Ленинград, 25-26 апр. 1989. ГКАЭ / ЦНИИ-атоминформ, 1989.

490. А536. Попов Ю.С., Аниченков С.В., Тимофеев Г.А. Раздельное гамма-спектрометрическое определение активности изобар 153Gd и 133Sm // Радиохимия, 1990. Т.32, № 4. С.107-108.

491. А537. Попов Ю.С., Аниченков С.В., Макаров И.Б. и др. О применении полупроводниковой альфа- и гамма-спектрометрии при анализе малоактивных проб окружающей среды // ВАНТ. Сер. Химические проблемы ядерно» энергетики, вып.1, е.28-34,1993.

492. A539. Попов Ю.С., Аниченков C.B., Сруров Д.Х. и др. Автоматический контроль содержания полифосфатов при производстве ортофосфорной кислоты, меченной 33РII Тезисы докладов Вс.конф. по аналитической химии. Москва, ГеоХи им.В.И.Вернадского РАН, 1991. С.37.

493. Поповым Ю.С. обоснована актуальность и научная ценность настоящего направления. Им были поставлены цели работы в рамках утвержденной темы диссертации, а также разработаны и развиты методы их достижения.

494. Автором получены экспериментальные результаты, проведена их обработка, сделаны выводы и обобщения.

495. В разработке новых ядерно-физических методов для использования их врадиохимическом анализе принимали участие к.т.н. Певцов В.В., (Курочкин Н.С

496. Лично автором проведена систематика данных по периодам полураспада и расчет удельных активностей радиоизотопов. Установлены закономерности изменения интенсивностей рентгеновского К-, L-, М-излучения в зависимости от заряда ядра.

497. Создана библиотека ядерных данных и спектров а-, Х-, у-излучений радиоизотопов для задач радиохимического анализа.

498. Известные публикации, в которых цитируются работы диссертанта

499. Ю.В.Хольнов, В.П.Чечев, Ш.В Камынов и др.Характеристикн излучений радиоактивных нуклидов,применяемых в народном хозяйстве.Оцененные данные //С правочник.М.: Атомиздат,1980, с353 и с.370.

500. Y.A.Ellis-Akovali //A=239.Nuclear data sheets,1981,vol.33,p.79.

501. Decay data of the Transactinium Nuclides.Technical reports,series No.261, IAEA, Vienna, 19S6,p.l37.

502. В.П.Чечев, Н.К.Кузьменко, В.О.Сергеев и др.Оцененные значения ядерно-физических характеристик тансурановых радионуклидов //Справочник.М.: Энерго-атомиздат, 1988, с. 139 и с.170.

503. Современные методы разделения и определения радиоактивных элементов. Под ред. Б.Ф.Мясоедова, А.В.Давыдова.М.:Наука, 1989, с.273-278.

504. Химия урана .Под ред.Б.Н.Ласкорина и Б.Ф.Мясоедова.М.:Наука, 1989, с.222- 224.

505. Активационный анализ.Методология и применение.Под ред.А.С.Штаня.Таш-кент.-.ФАН, 1990, с.78-82.

506. IAEA -ТЕСДОС-619.X-ray and gamma-ray standards for detector calibration.Sent. 1991, p.138.

507. Y.A.Akovali //A=247.Nuclear data sheets, 1992, vol.66, p.505.

508. В.П.Чечев, B.O. Сергеев. Оценка значений характеристик распада и излучений "Со, l53Sm, 169Ув//Известия АН. Сер.физ., 1995.т.59,№5. С.216.

509. Т.В.Голашвили,В.П.Чечев, А.А.Лбов //Справочник нуклидов.М.:ЦНИИ атом-информ, 1995,440с

510. R.B.Firestone // Table of Isotopes.LNL University of California. John Wiley and Sons, mc.N.Y.,1996,8-th ed.,Vol.2, p.2834.

511. M.A.Hammed, I.M.Lowles, T.D.MacMahon.Decay seheme data for l54Eu,198Au and 239Np.(Berkshire,UK)7/Phys.Rev.C., 1997,Vol. 56,№5, p.2468-2473.

512. А.И.Соболев,C.B. Малиновский,C.B. Беланов,В.А.Тихомиров,A.E Бахур. Математический метод разделения спектров альфа-изучающих нуклидов из объектов окружающей среды //Доклад на межд.конф,г.Мол(Бельгия),1999г.

513. Т.В.Голашвили, В.П.Чечев, А.А.Лбов и др.//Справочник нукдидов-2.М.:ФГУП ЦНИИатоминформ, 2002,с.

514. Рисованый В.Д.,Клочков Е.П.,Пономаренко В.Б.,Захаров А.В.Европий в ядерной технике.2-е изд-е.Димитровград,2004. С.49-68.