автореферат диссертации по приборостроению, метрологии и информационно-измерительным приборам и системам, 05.11.13, диссертация на тему:Разработка и исследования специализированного масс-спектрометра для изотопного анализа урана в газовой фазе

На правах рукописи

Калашников Владимир Арсеньевич

Разработка и исследования специализированного масс-спектрометра для изотопного анализа урана в газовой фазе

Специальность 05.11.13 - "Приборы и методы контроля природной среды, веществ, материалов и изделий "

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Автор:

Новоуральск - 2006

Работа выполнена в ЦЗЛ Федерального государственного унитарного предприятия «Уральский электрохимический комбинат».

Научный руководитель:

Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

Кандидат технических наук Сапрыгин Александр Викторович

Доктор физико-математических наук, профессор

Сысоев Александр Алексеевич. Кандидат физико-математических наук

Бабичев Анатолий Петрович

Федеральное государственное унитарное предприятие «Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов»

Защита диссертации состоится " " 2006г. в_час._мин.

на заседании диссертационного совета ДС 201.011.01 при Всероссийском научно-исследовательском институте технической физики и автоматизации (ВНИИТФА) по адресу: 115230, Москва, Варшавское шоссе, 46

Отзывы в двух экземплярах, заверенные гербовой печатью просим направить по адресу: 115230, Москва, Варшавское шоссе, 46, ВНИИТФА, диссертационный совет

ученому секретарю Карташеву Е.Р., тел: (495)-111-53-66 с диссертацией можно ознакомиться в научно-технической библиотеке ВНИИТФА

Автореферат разослан «_»_2006г.

Ученый секретарь Диссертационного совета

кандидат технических наук Е.Р.Карташев

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Работа посвящена разработке первого отечественного специализированного масс-спектрометра для анализа изотопного состава гексафторида урана.

Масс-спектрометрические методы являются основой изотопного и элементного анализа продукции разделительных предприятий атомной промышленности, обеспечивая необходимый технологический контроль в процессе производства, а так же контроль и сертификацию готовой продукции. В настоящее время на предприятиях ядерно-топливного цикла эксплуатируются несколько сотен масс-спектрометров вышеуказанного назначения, в основном производства Сумского завода электронных микроскопов (в настоящее время ОАО «СЕЛМИ») - приборы ряда МИ-1201. Однако эти приборы созданы на базе анализатора и ионной оптики, разработанных в 70-е годы прошлого века, что не позволяет повышать их аналитические характеристики. Выпускаемые фирмой Рнн^ап МАТ масс-спектрометры МАТ-281, пригодные для решения указанных задач и обладающие требуемыми аналитическими параметрами, имеют существенный недостаток, состоящий в том, что стоимость их чрезвычайно велика.

Высокие требования к контролю технологических процессов и к сертификации готовой продукции вызвали острую необходимость замены основной части парка масс-спектрометрической аппаратуры, предназначенной для обеспечения конкурентно-способности поставляемой продукции зарубежным заказчикам Кроме того, создание базовой модели, основные компоненты которой могут быть использованы во всем модельном ряде масс-спектральных приборов в атомной энергетике, обеспечивает более экономичный подход при серийном выпуске специализированных масс-спектрометров. Все это определяет актуальность разработки нового поколения масс-спектрометров для ядерной энергетики.

Целью работы является разработка базовой модели специализированного масс-спектрометра с улучшенными метрологическими характеристиками и надежностью для прецизионного контроля изотопного состава гексафторида урана в технологических процессах на всех этапах ядерно-топливного цикла.

Научная новизна работы.

В процессе разработки нового изотопного масс-спектрометра МТИ

350Г,

- теоретически обоснована, разработана и реализована оригинальная ионно-оптическая система магнитного секторного масс-спектрометра, включающая источник ионов, однокаскадный масс-анапизатор и коллекторную

систему, обеспечивающая высокую разрешающую способность масс-спектрометра одновременно с пропусканием ионно-оптического тракта близким к 100%;

- разработан источник ионов с электронным ударом открытого типа, оптимизированный для максимального использования молекулярного напуска пробы гексафторида урана, позволяющего существенно понизить фактор «памяти» масс-спектрометра при определении изотопного состава урана;

- разработан оригинальный многоколлекторный приемник ионов нового типа, реализующий преимущества оптимальной фокусировки ионных пучков и позволяющий одновременно и с высокой точностью регистрировать изотопы урана-234,235,236,238;

- впервые теоретически обоснована, разработана и практически реализована новая система напуска, позволяющая существенно снизить расход дорогостоящих стандартных образцов и обеспечивающая представительность пробоотбора при молекулярном вводе газа в источник ионов;

разработан новый аппаратно-программный комплекс для автоматического управления масс-спектрометром и обработки информации с применением современных статистических средств и языков программирования высокого уровня.

Практическая значимость работы состоит в создании базовой модели нового специализированного отечественного масс-спектрометра МТИ-350Г для контроля изотопного состава гексафторида урана в технологическом цикле разделительного производства. При создании масс-спектрометра реализован блочно-модульный принцип, позволивший выделить ряд принципиальных узлов и систем масс-спектрометра в виде базовой части, единой для масс-спектрометров серии МТИ-350 других назначений. Такой подход обеспечивает снижение затрат при серийном выпуске масс-спектрометров различного назначения для технологического контроля в ядерно-топливном цикле.

На защиту выносятся:

1. Результаты теоретического расчета, практической реализации и исследований оригинальной ионно-оптической системы изотопных масс-спектрометров серии МТИ-350;

2. Обоснование и реализация принципа блочно-модульного построения масс-спектрометра МТИ-350Г, как базовой модели серии;

3. Теоретический расчет, разработка и конструкторская реализация многоколлекторного приемника ионов для одновременной регистрации основных изотопов урана в широком диапазоне их содержания;

4. Результаты исследования эффекта "памяти" масс-спектрометра при изотопном анализе гексафторида урана и способы снижения его влияния на достоверность измерений; *

5. Результаты выбора, разработки и конструкторской реализации 'системы ввода и подготовки проб с обеспечением молекулярного "течения газа в источник ионов;

Апробация и публикации.

Основные положения диссертационной работы докладывались на заседаниях Координационного научно-технического Совета Минатома РФ в 1999^-2002 годах, на Семинаре по изотопной масс-спектрометрии (Санкт-Петербург, 2000г.), на XIX Симпозиуме по геохимии изотопов (Москва, 2001), на 1 Всероссийской конференции "Аналитические приборы" (Санкт-Петербург, 2002г.), на конференции «Научное обеспечение безопасного использования ядерных энергетических технологий» (г. Удомля, 30.06-04.07.2003г.).

По теме диссертации имеется 20 публикаций:

Состав диссертации:

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы, содержащего 90 наименований.

Диссертация содержит 169 страниц текста, 44 рисунка, 18 таблиц и 6 приложений.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформулированы цель, научная новизна, практическая значимость работы и положения, которые выносятся на защиту. Приведен краткий обзор развития изотопной масс-спектрометрии.

В первой главе рассмотрена система масс-спектрометрического технологического контроля на УЭХК.

ОК- очистительный каскад; ол- отвальный поток ГФУ; Т- товарный ГФУ; Р- разбавитель; УС - установка смешения; ТЦ - технологический цех. Н точки контроля концентрации урана-235 с помощью сцинтилляционных

гамма-спектрометров (ИМД). ф точки масс-спектрометрического контроля концентрации урана-234, 235, 236 и содержания примесей. Рисунок 1 — Система контроля технологического процесса обогащения урана на УЭХК

Традиционно газовые изотопные масс-спектрометры являются основным аналитическим оборудованием для контроля содержания изотопов в гексафториде урана в технологических потоках разделительных заводов. На УЭХК в течение многих лет масс-спектрометры используются для контроля степени обогащения урана-235 в технологических потоках. На рисунке 1 приведена схема действующей в настоящее время системы контроля и управления производством обогащения урана на разделительных заводах УЭХК. В этой системе контроля технологических процессов наряду с масс-спектрометрами используются гамма-спектрометрические измерители массовой доли (ИМД) урана-235 производства приборного завода УЭХК.

В целом, для технологического контроля на УЭХК используется несколько десятков газовых масс-спектрометров, большая часть которых работает в автоматическом и круглосуточном режиме, осуществляя контроль более 20 технологических потоков. Периодичность анализов в зависимости от точки контроля составляет от одного до восьми часов. В большинстве контролируемых потоков проводится, помимо прочего определение содержания летучих фторидов элементов-примесей: молибдена, вольфрама, кремния, бора, фосфора, ванадия, хрома и др.

Отбор проб гексафторида урана для анализа изотопного состава и содержания примесей проводится "на протоке" с помощью газопроводов, соединяющих технологические коммуникации с масс-спектрометрическим оборудованием.

Общее количество масс-спектрометрических анализов, выполняемых при технологическом контроле за один год, составляет более 120 тысяч, в том числе около 20 тысяч определяют содержание примесей. Получаемые результаты измерений передаются на Главный диспетчерский пульт в систему АСУТС УЭХК, что позволяет оперативно контролировать" и управлять процессом обогащения урана.

Определение содержания изотопов урана-234, 235 и 236 в технологических пробах гексафторида урана (ГФУ) осуществляется, в основном, относительными многоколлекторными методами с использованием стандартных образцов (СО) изотопного состава урана. При измерениях используется один или два стандартных образца. Расчет содержания изотопов проводится с учетом эффекта "памяти" масс-спектрометра, измеряемого с помощью двух СО, близких по изотопному составу к пробе. Применяют также абсолютные одноколлекторные (однолучевые) методы измерения для определения содержания минорных изотопов урана -234, 236.

В таблице 1 приведены показатели погрешности масс-спектрометрических методов определения изотопного состава гексафторида урана, используемых при технологическом контроле и контроле товарного ГФУ. Как следует из данных, приведенных в таблице, погрешность определения содержания урана-235 составляет не более 0,1 % отн., урана-234 и урана-236 -не более 2+3 % отн.

Таблица 1 — Показатели погрешности масс-спектрометрических методов

определения изотопного состава ГФУ

Изотоп урана Массовая доля изотопа, % Доверительные границы суммарной погрешности

типовой анализ (п=1) прецизионный анализ (п=4)

Н5и от 0,5 до 1,5 вкл. 0,0008 0,0007

от 1,5 до 4,0 вкл. 0,0029 0,0028

от 4,0 до 6,5 вкл. 0,0048 0,0047

И4и "6и от 0,001 до 0,01вкл. 0,00023 0,00022

от 0,01 до 0,02 вкл. 0,00042 0,00040

от 0,02 до 0,05 вкл. 0,00042 0,00041

Таким образом, условия эксплуатации масс-спектрометрического оборудования при технологическом контроле процесса обогащения ГФУ и требуемая погрешность измерений накладывают на само оборудование ряд общих требований, которые, по-видимому, можно сформулировать следующим образом:

- надежность при круглосуточной работе в течение 1СН-15 лет эксплуатации;

обеспечение оптимального времени проведения планово-предупредительных и ремонтных работ;

возможность организации отбора проб из нескольких технологических потоков гексафторида урана;

- обеспечение высокой стабильности работы электронных схем и других блоков и устройств масс-спектрометра, влияющих на показатели погрешности масс-спектрометрических измерений;

- обеспечение относительной погрешности определения содержания урана-235 не более 0,1%, урана-234,236 - не более 2-5-3% в широком диапазоне концентраций.

Далее рассматриваются общие принципы построения специализированных масс-спектрометров для изотопного анализа в ядерно-топливном цикле.

Масс-спектрометрический анализ веществ основан на трех главных физических процессах:

1. Ввод и ионизация анализируемого вещества (пробы) с последующим формированием слабо расходящегося ионного пучка требуемой формы и заданной энергии (метод разрушающего, прецизионного контроля);

2. Разделение ионов по массе в электромагнитных полях;

3. Детектирование разделенных в пространстве или во времени ионных пучков индивидуальных масс.

Масс-спектрометрический изотопный анализ - это количественное определение содержания изотопов вещества в исследуемом объекте методом детектирования разделенных в электромагнитных полях ионов изотопов.

Изотопы одного элемента отличаются друг от друга на целочисленные массовые числа (один и более), предельные массы изотопов элементов периодической системы не превышают 300 Дальтонов, поэтому для их пространственного разделения и раздельной регистрации не требуется высокой разрешающей способности. Обычно вполне достаточно иметь разрешающую способность порядка 500. Однако, поскольку изотопы вещества могут отличаться друг от друга по распространенности (а соответствующие пики масс-спектра - по интенсивности) на несколько порядков величины, то, следовательно, указанная разрешающая способность должка сохраняться практически до основания пика.

Основными аналитическими параметрами масс-спектрометра, необходимыми и достаточными для решения абсолютного большинства задач масс-спектрометрического изотопного анализа урана в ядерно-топливном цикле, являются: абсолютная чувствительность на уровне 10"|2^10"15 г измеряемого изотопа, изотопическая чувствительность (определяемая величиной фона интенсивного пика на массе, соседней с ним) на уровне 1-Ю,01ррт и погрешность определения изотопных отношений 0,02-5-0,05% отн.

Как правило, возможность получения одновременной совокупности указанных выше параметров обеспечивается:

• Ионно-оптической схемой масс-спектрометра, включающей оптимально согласованные друг с другом источник ионов, масс-анапизатор и одно- или многоколлекторный приемник ионов. Как правило, в изотопных масс-спектрометрах для разделения ионов по массе применяются секторные статические магнитные масс-анализаторы, высокая стабильность и надежность работы которых наиболее полно отвечает требованиям изотопного анализа;

• Физическими и химическими свойствами материалов вакуумного тракта, технологией изготовления камеры магнитного анализатора, элементов ионной оптики и коллектора ионов, предельным вакуумом и стабильностью работы вакуумных насосов;

• Стабильностью систем питания всех элементов ионно-оптической системы (не хуже 1-10"3%);

• Стабильностью и линейностью системы измерения ионных токов;

• Высоким уровнем программного обеспечения управления прибором и обработки масс-спектрометрической информации.

Перед разработчиками и изготовителями масс-спектрометрических приборов была поставлена задача переоснащения отрасли современными средствами прецизионного изотопного, элементного и химического анализа (Распоряжение №150р от 03.09 1999).

В эту задачу входит расширение областей применения разрабатываемых приборов для решения близких задач общегосударственного значения, имеющихся в других отраслях народного хозяйства РФ. При этом в число разрабатываемых на первом этапе должны были войти следующие приборы на единой базовой основе магнитного анализатора масс:

• Масс-спектрометр для изотопного анализа гексафторида урана (в газовой фазе) МТИ-350Г;

• Масс-спектрометр для изотопного анализа урана, плутония и смешанного топлива в твердой фазе МТИ-350Т;

• Масс-спектрометр для анализа примесей в гексафториде урана МТХ-350ГП;

• Масс-спектрометр для анализа продуктов сублимационного производства МТИ-350С.

В процессе работы над реализацией проблемно-модульной компоновки масс-спектрометра типа МТИ-350Г, первого прибора комплекса специализированных масс-спектрометров, предназначенных для анализа различных соединений урана, было принято решение о выделении базовой части, общей для всех масс-спектрометров, и специфичной части, определяющей область применения каждого из разрабатываемых приборов.

Предложенный принцип модульного построения группы масс-спектрометров для изотопного анализа урана и его соединений представлен на рисунке 2. . При разработке масс-спектрометра в блочно-модульном исполнении к базовой части были отнесены: камера масс-анализатора с электромагнитом, коммуникации вакуумной системы масс-спектрометра, система включения и аварийного выключения, канал силового питания и канал питания электромагнита, а также измерительно-вычислительный комплекс с математическим обеспечением общего назначения. Источники и приемники ионов, конструктивно выполняемые в виде взаимозаменяемых модулей, обеспечивают специфическое назначение масс-спектрометров, предназначенных для решения одной из вышеперечисленных задач.

Предложенный принцип позволял в рамках модульной концепции осуществлять дальнейшее усовершенствование изотопных масс-спектрометров различного назначения, в том числе — с заменой компонентов базовой части.

В этой же главе сформулированы общие требования к вакуумной системе указанного комплекса масс-спектрометров.

ТМ • масс-спектрометр МТИ-350ТМ С г масс-спектрометр МТХ-350Г(ГМ) ГП - масоспектроыетр ШХ-350ГП

Рисунок 2.

Укрупненная структурная схема юиплвкса масс-спектрометров. , для анализа соединений урана

Во второй главе представлены результаты исследований эффекта «памяти» изотопных масс-спектрометров, как одного из основных факторов, влияющих на точность изотопного анализа. Показаны направления, как учета этого фактора при измерениях путем математических преобразований, так и методы снижения величины этого мешающего фактора путем изменения конструкции источника ионов и системы ввода газа в него.

Коэффициент памяти М определяют перед началом измерений проб с неизвестным содержанием изотопов урана с помощью двух стандартных образцов (СО), с известным изотопным содержанием. Измеренное значение запоминается ЭВМ и, далее, используется в вычислениях. Снижение коэффициента памяти позволило бы, с одной стороны увеличить точность метода, с другой - расширить диапазон измеряемых проб на каждом масс-спектрометре с одними и теми же СО.

Эффект "памяти" обусловлен физико-химическими процессами, происходящими на поверхностях деталей и узлов масс-спектрометра, с которыми соприкасается гексафторид урана (за счет процессов сорбции-десорбции).

Рисунок 3- Принципиальная схема ввода пробы ГФУ в масс-спектрометр К первой части напускной системы (рисунок 3) относятся трубопроводы, соединяющие игольчатый клапан с емкостью с исследуемой пробой. Давление гексафторида урана в этой части составляет 50+80 мм.рт.ст., а температура равна комнатной. Во вторую часть входит капилляр (обычно медная или никелевая трубка с внутренним диаметром 3 мм.), соединяющий игольчатый клапан с источником масс-спектрометра. Давление в нем значительно меньше — 10'2^10"3 мм.рт.ст. К третьей части относится поверхность ионизационной камеры источника ионов, в котором происходит ионизация ир6. В результате сложных процессов, происходящих при ионизации, поверхность камеры нагревается до температуры 250+300°С. Давление в области ионизации составляет 10"4-! О"5 мм.рт.ст.

Каждая из этих трех частей напускной системы масс-спектрометра может вносить вклад в величину коэффициента памяти.

В результате исследований, показано, что составляющая эффекта "памяти" масс-спектрометра, обусловленная физико-химическими процессами в ионизационной камере масс-спектрометра, является определяющей.

Далее рассмотрены и проанализированы напускные системы основных аналогов масс-спектрометра МТИ-350Г, это масс-спектрометры МИ-1201 АГ и МАТ-281. Сделан вывод о необходимости молекулярного ввода анализируемого газа в ионизационную камеру источника ионов, и даны рекомендации по конструктивному исполнению этого узла масс-спектрометра.

Таблица 2 — Результаты измерений атомной доли урана-235

МИ-1201АГ Прототип МТИ-350Г

Пределы

изменений 1,026-5- 1,030-5- 1,0003+ 1,001-5-

коэффициентов 1,060 1,056 1,0015 1,004

памяти М

Паспортное

значение С235 в 4,2520 1,8550 4,7581 2,6191

КСО, % атом. ±0,0020 ±0,0007 ±0,0023 ±0,0013

4,25121 1,85644 4,75742 2,61888

4,25344 1,85714 4,75776 2,61884

4,24858 1,85815 4,75785 2,61954

4,25313 1,85422 4,75750 2,61984

4,24899 1,85510 4,75702 2,61944

Измеренные 4,25453 1,85629 4,75739 2,61942

значения 4,24663 1,85715 4,75769 2,61951

С2з5, % атом. 4,25271 1,85504 4,75801 2,61903

4,24592 1,85514 4,75746 2,61912

4,25127 1,85462 4,75760 2,62003

4,24392 1,85644 4,75724 2,61884

4,25065 1,85687 4,75772 2,61895

4,25314 4,75755

4,24818 4,75834

4,24588 4,75684

Среднее значение

С2Э5, % ат. 4,2499 1,8561 4,75756 2,61929

СКО 0,0032 0,0011 0,00035 0,00038

В таблице 2 приведены сравнительные результаты измерений содержания урана-235 в СО, а также пределы изменения коэффициентов памяти для одного из масс-спектрометров МИ-1201АГ до и после оснащения его системой молекулярного ввода газа в ионизационную камеру.

При определении «памяти» для изотопов уран-234, уран-236 ввиду их относительной малости, необходимо учитывать не только физико-химические

процессы, происходящие в напускной системе и в источнике ионов, но и величину различного рода фона под регистрируемые линии масс-спектра.

Глава 3 посвящена разработке основных устройств и систем масс-спектрометра, при этом учитывалось, что аналитическая часть является базовой для серии приборов. На рисунке 4 представлена ионно-оптическая схема МТИ-350Г. Выбор ионно-оптической схемы масс-анализатора впервые в масс-спектрометрической практике проводился по новой методике оптимизации, разработанной Галь JI.H. с сотрудниками ИАнП РАН г. С-Петербург и предусматривающей на этапе синтеза ионно-оптической схемы масс-анализатора определение максимального аксептанса масс-анализатора (аксептанс - аналог пропускания масс-анализатора в терминах фазового пространства) при одновременной оптимизации его разрешающей способности. В дальнейшем это позволяло оптимизировать ионно-оптическую систему масс-спектрометра МТИ-350Г как единую систему, включающую и масс-анализатор, и источник ионов и обеспечить, наряду с требуемой разрешающей способностью, близкое к 100% пропускание ионного пучка.

Электромагнит для создания диспергирующего магнитного поля был так же рассчитан как базовый для серии масс-спектрометров. При этом теоретически был оценен изотопический порог чувствительности, который ограничивается рассеянием ионов при прохождении камеры масс-анализатора. Из приведенных результатов следует, что в реализуемом масс-анализаторе основной вклад в фоновый ток дает рассеяние на остаточном газе на выходном плече масс-анализатора. Поэтому для уменьшения фона необходимо обратить особое внимание на откачку выходного плеча масс-анализатора.

Далее проанализированы ионно-оптические системы источников ионов основных изотопных масс-спектрометров, применяемых в настоящее время в различных масс-спектрометрических исследованиях. На основе этого анализа разработан источник ионов для масс-спектрометра МТИ-350Г.

При конструировании источника ионов были учтены все корректировки размеров и потенциалов ИОС. В результате был разработан оригинальный источник; ионов с молекулярным вводом анализируемого вещества в ионизационную камеру, эффективным вытягиванием образовавшихся ионов и формированием ионного пучка в анализатор таким образом, чтобы туда попадали практически полностью все ионы, образованные из молекулярного пучка, поступающего в ионизационную камеру.

Эффективность разработанной ионно-оптической системы была подтверждена высокими характеристиками масс-спектрометра МТИ-350Г, по ряду параметров (дисперсия, разрешающая способность, изотопическая чувствительность ипредел обнаружения) превышающими соответствующие показатели аналогов: МАТ-281 производства Finnigan МАТ (Германия) и МИ-1201АГМ-01 производства ОАО "Selmi" (Украина).

Полюсный ыяконечннк

¡тэптатора (50x11)

Приемок »юное

Дивфрвпш 1чюртуриая(Бх10У~ зяддкв&жгА уязныЛ эазмЬзов

Рисунок 4 - Ионно-оптическая схема базового масс-спектроме1ра МТИ-350Г

Одним из важнейших элементов ионно-оптической системы изотопного масс-спектрометра является приемник ионов.

2.2мм 22мм

Входные диафрагмы

Коллектоп и-234

Каллектоп и-235

Коллектоп 11-236

Коллектоп и-238

Рисунок 5 - Принципиальная схема коллекторной системы

Особенно в том случае, когда для обеспечения предельно достижимой точности анализа используется режим одновременной регистрации ионных токов всех измеряемых изотопов. Многоколлекторный приемник ионов разработанный нами предназначен для одновременной и независимой

Л Л«^ Ч^Г АМН *

регистрации изотопов урана и, и, и и и, схема его приведеа на рисунке 5.

Особенностью приемника ионов является использование оригинальной конструкции коллектора Фарадея, независимая регулировка положения приемных щелей для трех из четырех принимаемых ионных пучков, а так же расположение коллекторов вдоль линии фокусов ионно-оптической системы. Вместе с другими элементами и узлами прибора это позволило реализовать высокие аналитические и эксплутационные характеристики масс-спектрометра МТИ-350Г, в частности, высокое разрешение, низкий уровень шумов, практическое отсутствие динатронного эффекта и т.д.

При проектировании электронных схем масс-спектрометра МТИ-350Г, нами за основу были взяты схемы, широко используемые в масс-спектрометрической аппаратуре и хорошо зарекомендовавшие себя в течение многолетней эксплуатации изотопных масс-спектрометров. Однако разработка схем проводилась на основе более современной элементной базы.

Разработка системы подготовки и ввода пробы (СПВП) масс-спектрометра МТИ-350Г осуществлялась на основе опыта эксплуатации СПВП, разработанной в ЦЗЛ УЭХК и реализованной на масс-спектрометрах МИ-1201, и СПВП масс-спектрометра МАТ-281.

Глава 4 посвящена рассмотрению результатов метрологической аттестации и сертификации масс-спектрометра МТИ-350Г. Здесь приведены экспериментальные исследования опытных образцов, собранных на УЭХК. Полученные характеристики (таблица 3) полностью удовлетворяют требованиям Технического задания.

В таблице 4 приведены результаты измерений технических характеристик при проведении ресурсных испытаний промышленного образца масс-спектрометра МТИ-350Г.

Анализ содержимого таблицы позволяет разделить все технические характеристики на две категории: на те, которые получаются с большим запасом и на те, которые очень близки к предельному значению или даже иногда превышают его.

К первой категории следует отнести разрешающую способность, СКО, фактор памяти и порог чувствительности по урану. Высокая разрешающая способность главным образом обусловлена высокой дисперсией прибора: на МТИ эта величина составляет 7,44 мм/% отн. разности масс против 4,6 мм/% отн. разности масс на масс-спектрометре МИ-1201 АГ.

ТаблицаЗ. Результаты испытаний опытного образца.

Показатели назначения По ТЗ Результаты испытаний Примечания

1.Разрешающая способность 750 960

2.Неплоскостность вершины 1.85.10"4

3,Нестабильность интенсивности ¿2«10"5 1.65« 1<Г*

сигнала на склоне пика

^-.Изотопический порог й, 1*10"5 2 0.75* 10~5

чувствительности

5.Расход пробы ир6> мг/час <0.5 0.49

б.Порог чувствительности по урану < 1* 10"s 0.4* 10"5 :

7.Время откачки ир6, с <20с 19с

8.Фактор памяти <, 1.005 1.004

Относительное стандартное Использованы

отклонение результатов единичного стандартные

измерения , %: для 1з5и в диапазоне 0.05+0.5% 0.07 0.07 образцы ГСО 7520-99/2

для 235и. в диапазоне 0.5+1.0% 0.05 0.05 ГСО 7522-99/3

для 235и. в диапазоне 1.0+5.0% цля 234и, гзби в диапазоне 0.02 0.016 ОСО 53-80

0.005+0.05% 1.0 0.24 ГСО 7527-99/3

для 234и, 236и в диапазоне

0.001+0.005% 5.0 2.8 ГСО 7521-99/7

для 234и, 236и в диапазоне <0.001% 10.0 9.1 ГСО 7522-99/4

Ко второй категории относятся параметры, характеризующие стабильность работы электроники (нестабильность на склоне пика, неплоскостность вершины пика и изотопический порог чувствительности). При этом, как показывают испытания, основной вклад в нестабильность вносит величина шума системы регистрации, а именно - шум высокоомного входного сопротивления усилителя ионного тока.

Из таблицы 4 следует, что все технические характеристики масс-спектрометра МТИ-350Г находятся в диапазонах заданных техническими условиями на масс-спектрометр.

Таблица 4 - Результаты измерения технических характеристик

Дата Разрешаю щая способность Нестабильность на склоне Изотопический порог чувствитель ности Порог чувствитель ности Неплоскостность вершины СКО Фактор памяти

Значения по ТУ >750 <2-10"5 <110-5 <1-105 <2-10"4 <0,05% <1.005

18.03.05 1264 1.110'5 0.93-10'5 0.64-10"3 1.5-10"4

23.03.05 1300 1.7-105 0.9-10"3 0.73-10"5 1.7-10"4

30.03.05 1270 1.4-10"5 0.95-Ю-5 0.67-10"5 1.5-10"4

05.04.05 1212 1.5-10"5 1.0-10"5 0.69-10"5 1.6-10"4 0.0041

13.04.05 1174 1.3-10"5 0.95-10"5 0.8-10'5 1.44-10"4 1,002-

21.04.05 1199 1.5-10"5 0.98-1 (Г5 0.75-10'5 1.44-10"4 0.0061 1,004

26.04.05 1070 1.4-10"5 0.97-10"5 0.63-10"5 1.6-10-4

31.05.05 1182 1.8-10'5 0.95-10'5 0.72-10"5 1.6-10"4

10.06.05 1204 1.4-10"5 0.94-10"5 0.79-10"5 1.66-10^

17.06.05 1253 1.2-10"5 0.95-105 0.68-10'5 1.57-10"4

В заключении приведены основные выводы по проделанной работе, а именно:

1.В результате проведенных исследований создана базовая модель для серии специализированных масс-спектрометров с улучшенными аналитическими параметрами с целью аналитического обеспечения производств ядерно-топливного цикла.

2.На основе расчетов и экспериментов разработан, сконструирован и испытан специализированный масс-спектрометр для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г, который внесен в Государственный реестр средств измерений и производство его начато на Уральском электрохимическом комбинате.

3.При разработке ионно-оптической системы магнитного секторного масс-анализатора ее параметры задавались такими, чтобы удовлетворить требованиям не только изотопного анализа урана в газовой фазе, но и комплексу требований твердофазного изотопного анализа урана и плутония, а также быть пригодной для решения задачи химического анализа микропримесей фторидов металлов в гексафториде урана. Рассчитанная и оптимизированная ионно-оптическая система масс-спектрометра МТИ-350Г в полной мере отвечает требованиям, возникающим при решении всех перечисленных задач.

4.При разработке конструкции нового масс-спектрометра был реализован блочно-модульный принцип его построения, что позволило выделить базовую часть прибора - основную несущую конструкцию, включающую магнитный масс-анализатор с полеобразующим электромагнитом и каналом его питания, элементы вакуумной системы и силовые блоки питания, единые для всех

модификаций масс-спектрометра. Такое конструктивное решение прибора позволяет стандартизовать более 50% аналитической части масс-спектрометров всех назначений, существенно упростить их изготовление и снизить их себестоимость.

5.При разработке источника ионов с электронным ударом был проведен комплекс расчетных и технологических работ, позволивших оптимально использовать ввод гексафторида урана в область ионизации в виде молекулярного пучка для оптимизации условий ионизации, отбора ионов, формирования ионного пучка и последующей его транспортировки через масс-анализатор. Это позволило не только повысить чувствительность масс-спектрометра в целом, но одновременно снизить "память" и фон рассеянных ионов, т.е. наряду с повышением чувствительности масс-спектрометра повысить также его изотопическую чувствительность.

6.При разработке многоколлекторного приемника ионов были в полной мере использованы достоинства ионно-оптической схемы: стабильность в сохранении дисперсии и высокий порядок фокусировки. Это позволило упростить конструкцию приемника ионов, повысить его надежность и снизить себестоимость.

7.Для реализации методик высокопрецизионного анализа гексафторида урана во всех диапазонах концентраций разработана новая система напуска, позволяющая существенно снизить расход дорогих стандартных образцов;

8.При разработке системы автоматического управления масс-спектрометром и обработки информации был впервые реализованы технические решения повышенной надежности, включающие применение промышленного компьютера и разработан новый комплекс аппаратно-программных средств обработки информации.

^Экспериментальные испытания вначале двух опытных образцов, а затем и промышленной партии позволили с высокой надежностью установить все значимые параметры масс-спектрометра МТИ-350Г, как ионно-оптические, так и аналитические. Было показано, что дисперсия масс-анапизатора полностью соответствует расчетной и хорошо воспроизводится от образца к образцу.

10. Аналитические параметры масс-спектрометра превышают аналогичные параметры масс-спектрометров-аналогов, в то время как диапазон масс прибора повысился до 600, что может быть существенным при его применении в химическом анализе веществ. Сравнение аналитических параметров МТИ-350Г с масс-спектрометрами-аналогами представлено в таблице5.

Таким образом, в результате проведенной работы создан новый специализированный масс-спектрометр МТИ-350Г для контроля изотопного состава гексафторида урана в технологическом цикле разделительного производства. По своему техническому уровню и аналитическим параметрам этот масс-спектрометр полностью отвечает требованиям разделительного производства и является конкурентно способным на внешнем рынке приборов для изотопного анализа.

Таблица 5. Сравнительные характеристики масс-спектрометров

МИ1201АГ, МАТ-281, МТИ-350Г.

Аналитическая характеристика, показатель назначения МИ-1201АГМ-01 векш, Украина МАТ-281 Ртодап МАТ, Германия МТИ-350Г

1. Разрешающая способность не менее 750 500 960

2. Дисперсия, мм 4,6 4,6 7,26

3. Нестабильность на склоне пика 5 10~5 210 "5 1.65 • 10

4. Верхняя граница диапазона масс, а.е.м 350 350 600

5. Изотопическая чувствительность <мо~5 <110"5 0,75' 10'5

б. Неплоскостность вершины <2,0 10"4 <2,0 10"4 1,85' 10"4

7. Расход пробы, мг/час - при нормальном вводе -при молекулярном вводе 0,5 <1 0,49

8. Коэффициент памяти <1,01 1,003 1,003

9. Время откачки до уровня 0,1%, с. <20 <30(до 0.01%) 19

10. Порог чувствительности массовой доли урана ' ' 1' 10~5 — 0.4 Ю-5

11. Относительное стандартное отклонение единичного измерения массовой доли урана не более, %: для 235и в диапазоне 0,05 - 0.5% для 235и в диапазоне 0.5 -1.0% для 235и в диапазоне 1.0 -5.0% для 234,236и в диапазоне 0.005 - 0.05% для 234,236и в диапазоне 0.001- 0,005% для 234> в диапазоне <0.001% — 0.020 0.055 0.028 0.013 0.24 2.8 9.1

12. Предел допускаемого значения СКО случайной составляющей погрешности при измерениях изотопных отношений 235/238 в природном уране, % 0.02 0.02 0.013

Основное содержание диссертации изложено в работах:

1. Штань A.C., Кирьянов Г.И., Калашников В.А., Галль Л.Н. и др. Разработка масс-спектрометра для изотопного анализа урана в газовой фазе - МТИ-350Г: отчет о НИР. -ML: ВНИИТФА. 2002. - 204с.

2. Патент РФ № 2213957. Система ввода агрессивных газов, например, гексафторида урана в масс-спектрометр / Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Джаваев Б.Г., Залесов Ю.Н., Елистратов О.В. Приоритет от 04.07.2001.

3. Соловьев Г.С., Израилевич И.С., Ерохин В.Н., Агеев Н.И., Калашников В.А. и др. Исследование эффекта «памяти» масс-спектрометра и выбор путей его снижения и учета: отчет о НИР. УЭХК. 1991. - 49с.

4. Израилевич И.С., Агеев Н.И., Джаваев Б.Г., Калашников В.А. и др. Исследование изотопного обмена урана между гексафторидом урана и твердыми урансодержащими продуктами: отчет о НИР. УЭХК. 1991. - 25с.

5. Соловьев Г.С., Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Джаваев Б.Г., Елистратов О.В. Исследование эффекта памяти масс-спектрометра МИ1201-АГМ при изотопном анализе гексафторида урана: отчет о НИР. УЭХК. 1995.-27с.

6. Соловьев Г.С., Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Джаваев Б.Г., Елистратов О.В. Исследование эффекта памяти масс-спектрометра МИ1201-АГМ при изотопном анализе гексафторида урана (Часть 2): отчет о НИР. УЭХК1996. - 33с.

7. Соловьев Г.С., Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Джаваев Б.Г., Елистратов О.В. Исследование эффекта памяти масс-спектрометра МИ1201-АГМ при изотопном анализе гексафторида урана (Часть 3): отчет о НИР. УЭХК. 1998. - 27с.

8. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Кострюков А.М., Елистратов О.В. Об испытаниях клапан-натекателя новой конструкции для систем напуска масс-спектрометров: отчет о НИР. УЭХК. 1997. - 8с.

9. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Кострюков A.M., Елистратов О.В. Об испытаниях клапан-натекателя новой конструкции для систем напуска масс-спектрометров: отчет о НИР. УЭХК. 1998. — 7с.

10. Галль JI.H., Саченко В.Д., Леднев В.А., Бердников A.C., Васильев В.А., Калашников В.А. Ионно-оптическая схема базовой модели нового поколения прецизионных изотопных масс-спектрометров // Научное приборостроение. 2001. Т. 11.4.4. С.21.

11. Бердников A.C., Галль Л.Н., Залесов Ю.Н., Калашников В.А., Леднев В.А., Малеев А.Б., Хасин Ю.И.. Разработка источника ионов специализированного масс-спектрометра МТИ-350Г для изотопного анализа гексафторида урана // Научное приборостроение. 2002. Т.12. 4.1. С.35.

12. Залесов Ю.Н., Калашников В.А. Система автоматической настройки и удержания ионного луча на входной щели коллектора масс-спектрометра МИ-1201 // Вопросы атомной науки и техники.1986. Выпуск 1(32). С.8 8^89.

13. Солонин М.И., Штань A.C., Кирьянов Г.И., Соловьев Г.С., Сапрыгин A.B., Залесов Ю. Н., Калашников В.А. Отчет по результатам ОКР «Разработка масс-спектрометрического оборудования и организация его выпуска для оснащения предприятий отрасли». 2003.

14. Завада A.A., Породнов Б.Т., Калашников В.А. Расходные характеристики каналов конечной длины в различных режимах течения // 8-я Всероссийская (международная) конференция по селекции атомов и молекул. г.Звенигород. 2003.

15. Сапрыгин A.B., Голик В.М., Калашников В.А., Джаваев Б.Г., Израилевич И.С., Елистратов О.В. и др. Методы и аппаратура масс-спектрометрического контроля, используемые на УЭХК. // Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4,сЗ 19-324.

16. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Ковалев А.Ю. и др. Модернизация масс-спектрометров типа МИ-1201 выпуска до 1988 г. // Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с348-354.

17. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В. и др. Разработка первого Российского масс-спектрометра для изотопного анализа гексафторида урана типа МТИ-350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, С355-361.

18. Малеев А.Б., Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Галль Л.Н., Хасин Ю.И. и др. Разработка ионно-оптической системы источника ионов масс-спектрометра МТИ-350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с362-366.

19. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Галль Л.Н., Хасин Ю.И. и др. Методы моделирования и программное обеспечение для разработки ионно-оптических систем источников ионов масс-спектрометров// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, С367-379.

20. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Швецов С.И. Разработка электронных блоков масс-спектрометра МТИ-350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с380-385.

21. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Ковалев А.Ю. Анализ систем подготовки и ввода проб масс-спектрометров, предназначенных для определения изотопного состава гексафторида урана// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с394-399.

22. Калашников В.А., Новиков Д.В., Залесов Ю.Н., Разработка программного обеспечения масс-спектрометра МТИ-350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, C400-404.

23. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Ковалев А.Ю., Малеев А.Б., Новиков Д.В. Результаты испытаний для целей утверждения типа

масс-спектрометра МТИ350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с405-411.

24. Галль JI.H., Калашников В.А., Штань A.C. Принципы разработки современных масс-спектрометров для прецизионного изотопного анализа // Научное приборостроение, 2002 г.

25. Штань A.C., Кирьянов Г.И., Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В. Масс-спектрометрический комплекс для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г // 14-я ежегодная конференция ЯО России. Калининская АЭС, г. Удомля, 2003г.

26. Штань A.C., Кирьянов Г.И., Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В. и др. Масс-спектрометрический комплекс для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г // Атомная энергия. 2004г-2004. -Т. 96. - вып. I. - С. 49-60.

27. Штань A.C., Кирьянов Г.И., Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В. Масс-спектрометрический комплекс для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г // 16-я Уральская конференция по спектроскопии. Тезисы докладов, г. Новоуральск, 2003г.

28. Сапрыгин A.B., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В.. Программный комплекс масс-спектрометра МТИ-350Г //16-я Уральская конференция по спектроскопии. Тезисы докладов, г. Новоуральск, 2003г.

Подписано в печать 13.04.2006 г. Заказ № 801. Тираж 60 экз. Отпечатано в издательско-полиграфическом цехе УЭХК 624130, Россия, Свердловская обл., Новоуральск

Введение.

Глава 1. Использование изотопной масс-спектрометрии для аналитического контроля производства обогащенного гексафторида урана.

1.1 Система масс-спектрометрического технологического контроля работы газоцентробежного разделительного завода. Основные требования к масс-спектрометрическому оборудованию.

1.2 Разработка общих принципов построения специализированных масс-спектрометров для изотопного анализа в ядерном топливном цикле.

1.2.1 Концепция блочно-модульного принципа построения масс-спектрометров и конструктивные особенности базовой части.

1.2.2 Общие требования к вакуумной системе масс-спектрометров.

1.3 Выводы

Глава 2. Исследование эффекта "памяти" масс-спектрометра для изотопного анализа гексафторида урана.

2.1 Обзор существующих методов учета и снижения величины эффекта "памяти" масс-спектрометра. Влияние эффекта "памяти" на точность масс-спектрометрических измерений.

2.2 Основные составляющие эффекта "памяти", как следствие физико-химических процессов в системе ввода пробы газового масс-спектрометра

2.3 Особенности системы ввода гексафторида урана, реализованной на масс-спектрометре МАТ-2 81 (ТермоФинниган МАТ, Германия).

2.4 Разработка системы молекулярного ввода гексафторида урана в источник ионов газового масс-спектрометра

2.4.1 Основные понятия в теории направленных пучков.

2.4.2 Определение оптимальных размеров эмиттера молекулярного пучка.

2.4.3 Поперечное распределение молекулярного пучка в ионизационной камере масс-спектрометра.

2.4.4 Разработка и исследование системы молекулярного ввода гексафторида урана для масс-спектрометра МТИ-350Г.

2.4.5 Сравнение метрологических характеристик масс-спектрометров до и после установки системы молекулярного ввода гексафторида урана

2.5 "Память минорных" изотопов урана. Дополнительные требования к ионно-оптической системе масс-спектрометров.

2.6 Выводы.

Глава 3. Разработка основных узлов масс-спектрометра для изотопного анализа гексафторида урана - МТИ-350Г.

3.1 Разработка и исследования ионно-оптической схемы масс-спектрометра

3.2 Организация диспергирующего секторного магнитного поля. Расчет электромагнита.

3.3 Расчет порога изотопической чувствительности.

3.4 Разработка источника ионов.

3.4.1 Особенности конструкций источников ионов масс-спектрометров типа МИ-1201В и МИ-1201АГ/ИГ (г. Сумы, ПО Электрон, Украина).

3.4.2 Источники ионов на основе модифицированной схемы Нира: приборы MAP-15 (Mass Analytical Products, UK) и VG-5400 (VG Instruments, UK).

3.4.3 Источник ионов типа ИЭ-26.

3.4.4 Источник ионов масс-спектрометра МАТ-281 (Finnigan МАТ, Германия).

3.4.5 Разработка источника ионов масс-спектрометра МТИ-350Г.

3.5 Разработка приемника ионов и системы регистрации масс-спектрометра МТИ-350 Г.

3.6 Разработка электронных схем масс-спектрометра МТИ-350 Г.

3.6.1 Канал питания электромагнита анализатора.

3.6.2 Канал регистрации ионного тока.

3.6.3 Шинные интерфейсы, используемые для связи масс-спектрометра с ЭВМ.

3.7 Разработка системы подготовки и ввода пробы

3.8 Выводы.

Глава 4. Метрологическая аттестация и результаты сертификационных ис пытаний масс-спектрометра МТИ-350Г.

4.1 Экспериментальные результаты, полученные на опытных образцах масс-спектрометра МТИ-3 5 ОГ.

4.1.1.Определение разрешающей способности.

4.1.2.0пределение изотопического порога чувствительности.

4.1.3. Определение порога чувствительности по урану.

4.1.4. Определение нестабильности интенсивности сигнала на середине склона пика.

4.1.5 Определение нелинейности плоской части вершины пика.

4.1.6 Определение времени откачки гексафторида урана.

4.1.7 Определение расхода пробы.

4.1.8 Полученные технические характеристики.

4.2 Оценка метрологических характеристик с помощью стандартных образцов изотопного состава урана.

4.3 Ресурсные испытания промышленных образцов масс-спектрометра МТИ-350Г.

4.3.1 Параметры испытаний.^

4.3.2 Анализ результатов измерения технических характеристик.

4.3.3 Результаты измерений изотопного состава урана с помощью различных методов анализа.

4.3.3.1 Относительный многоколлекторный метод измерений.

4.3.3.2 Абсолютный многоколлекторный метод измерений.

4.3.3.3 Абсолютный одноколлекторный метод измерений с использованием ВЭУ.

4.3.4 Анализ состояния масс-спектрометра МТИ-350Г в целом.

4.5 Выводы.

Масс-спектрометрия является основным методом прецизионного определения массы ионов, изотопного, элементного и молекулярного состава веществ, идентификации сложных смесей и определения их структуры. Масс-спектрометрические методы являются основой изотопного и элементного анализа продукции предприятий ядерного топливного цикла атомной промышленности, обеспечивая необходимый технологический контроль в процессе производства, а так же контроль и сертификацию готовой продукции. В настоящее время на предприятиях ядерно-топливного цикла эксплуатируются несколько сотен масс-спектрометров вышеуказанного назначения, в основном производства Сумского завода электронных микроскопов (в настоящее время ОАО «СЕЛМИ») - приборы ряда МИ-1201. Однако эти приборы созданы на базе анализатора и ионной оптики, разработанных в 70-е годы прошлого века, что не позволяет повышать их аналитические характеристики. Выпускаемые фирмой Finnigan МАТ масс-спектрометры МАТ-281, пригодные для решения указанных задач и обладающие требуемыми аналитическими параметрами, имеют существенный недостаток, состоящий в том, что стоимость их чрезвычайно велика.

Высокие требования к контролю технологических процессов и к сертификации готовой продукции вызвали острую необходимость замены основной части парка масс-спектрометрической аппаратуры, предназначенной для обеспечения конкурентноспособности поставляемой продукции зарубежным заказчикам. Кроме того, создание базовой модели, основные компоненты которой могут быть использованы во всем модельном ряде масс-спектральных приборов в атомной энергетике, обеспечивает более экономичный подход при серийном выпуске специализированных масс-спектрометров. Все это определяет актуальность разработки нового поколения масс-спектрометров для ядерной энергетики.

История развития отечественной масс-спектрометрии насчитывает не многим более полувека. И прежде всего это развитие изотопной масс-спектрометрии. Первые работы, как известно, были начаты в конце Великой Отечественной войны в Сухумском Физико-техническом институте созданием прототипа масс-спектрометра для изотопного анализа МС-1. Один из этих приборов №1 был отправлен на «Маяк» в г.

Озерск, а прибор №2 - на УЭХК, где он был приспособлен для изотопного анализа урана в гексафториде урана. В 1954 году работы по дальнейшему развитию масс-спектрометрического приборостроения были сконцентрированы в Ленинграде, в СКБ аналитического приборостроения Академии наук, где и были разработаны первые отечественные серийные масс-спеюрометры для изотопного анализа. В 1959 году, после вступления в строй Сумского завода электронных микроскопов, ему был передан из СКБ выпуск изотопного масс-спеюрометра МИ-1305, разработанного в Ленинграде. А в конце 60-х годов в г. Сумы, при тесном сотрудничестве со специалистами УЭХК, был разработан изотопный масс-спеюрометр МИ-1201, предназначенный для широкого применения в геологии, химии, атомной промышленности и т.д. В 80-х годах на Сумском заводе создается лаборатория Всесоюзного научно-исследовательского института радиационной техники (ВНИИРТ), и опять в тесном сотрудничестве со специалистами УЭХК, разрабатывается специализированный масс-спектрометр для изотопного анализа урана в гексафториде урана МИ-1201 АГ. Таким образом УЭХК обладает достаточно большим опытом в разработке масс-спектрометров для изотопного анализа.

Целью работы является разработка базовой модели специализированного масс-спеюрометра с улучшенными метрологическими характеристиками и надежностью для прецизионного контроля изотопного состава гексафторида урана в технологических процессах на всех этапах ядерно-топливного цикла.

Научная новизна работы.

В настоящее время теория статических масс-анализаторов разработана достаточно хорошо и оптимизация ионно-оптической схемы масс-анализатора не представляет собой принципиальных трудностей. Для многокаскадных масс-анализаторов корректно описаны все аберрации второго порядка и даже ряд основных аберраций третьего порядка. Это позволяет проводить оптимизацию ионно-оптической схемы масс-анализатора, используя для получения требуемых параметров любые конфигурации полей и полеобразующих электродов. Именно в связи с высоким уровнем развития этой теории масс-спектрометры различных фирм, специализированные для решения одних и тех же задач, имеют масс-анализаторы, близкие по ионно-оптическим параметрам. Однако масс-анализатор лишь обеспечивает возможности масс-спеюрометра при решении специальных задач; определяющим при этом является оптимальный выбор и сочетание трех основных элементов масс-спектрометра: источника ионов, масс-анализатора и детектора ионов. Причем при совместной оптимизации всех элементов масс-спектрометра должны учитываться не только ионно-оптические требования, но и требования к важнейшим аналитическим параметрам, таким как точность измерений, "память", низкий расход пробы и т.д., которые обеспечиваются системами ввода проб, системами электронного питания, обработкой масс-спектрометрической информации, конструкцией основных систем масс-спектрометра.

При разработке нового изотопного масс-спектрометра МТИ 350Г,

- теоретически обоснована, разработана и реализована оригинальная ионно-оптическая система магнитного секторного масс-спектрометра, включающая источник ионов, однокаскадный масс-анализатор и коллекторную систему, обеспечивающая высокую разрешающую способность масс-спектрометра одновременно с пропусканием ионно-оптического тракта близким к 100%;

- разработан источник ионов с электронным ударом открытого типа, оптимизированный для максимального использования молекулярного напуска пробы гексаф-торида урана, позволяющего существенно понизить фактор «памяти» масс-спектрометра при олределении изотопного состава урана;

- разработан оригинальный многоколлекторный приемник ионов нового типа, реализующий преимущества оптимальной фокусировки ионных пучков и позволяющий одновременно и с высокой точностью регистрировать изотопы урана-234,235,236,238;

- впервые теоретически обоснована, разработана и практически реализована новая система напуска, позволяющая существенно снизить расход дорогостоящих стандартных образцов и обеспечивающая представительность пробоотбора при молекулярном вводе газа в источник ионов;

- разработан новый аппаратно-программный комплекс для автоматического управления масс-спектрометром и обработки информации с применением современных статистических средств и языков программирования высокого уровня.

Практическая значимость работы состоит в создании базовой модели нового специализированного отечественного масс-спектрометра МТИ-350Г для контроля изотопного состава гексафторида урана в технологическом цикле разделительного производства. При создании масс-спектрометра реализован блочно-модульный принцип, позволивший выделить ряд принципиальных узлов и систем масс-спектрометра в виде базовой части, единой для масс-спектрометров серии МТИ-350 других назначений. Такой подход обеспечивает снижение затрат при серийном выпуске масс-спектрометров различного назначения для технологического контроля в ядерно-топливном цикле.

На защиту выносятся:

1. Результаты теоретического расчета, практической реализации и исследований оригинальной ионно-оптической системы изотопных масс-спектрометров серии МТИ-350;

2. Обоснование и реализация принципа блочно-модульного построения масс-спектрометра МТИ-350Г, как базовой модели серии;

3. Теоретический расчет, разработка и конструкторская реализация многоколлекторного приемника ионов для одновременной регистрации основных изотопов урана в широком диапазоне их содержания;

4. Результаты исследования эффекта "памяти" масс-спектрометра при изотопном анализе гексафторида урана и способы снижения его влияния на достоверность измерений;

5. Результаты выбора, разработки и конструкторской реализации системы ввода и подготовки проб с обеспечением молекулярного течения газа в источник ионов;

Апробация и публикации.

Основные положения диссертационной работы докладывались на заседаниях Координационного научно-технического Совета Минатома РФ в 1999-2002 годах, на Семинаре по изотопной масс-спектрометрии (Санкт-Петербург, 2000г.), на XIX Симпозиуме по геохимии изотопов (Москва, 2001), на 1 Всероссийской конференции "Аналитические приборы" (Санкт-Петербург, 2002г.), на конференции «Научное обеспечение безопасного использования ядерных энергетических технологий» (г. Удомля, 30.06-04.07.2003г.).

По теме диссертации имеются следующие публикации: 1. Штань А.С., Галль Л.Н., Сапрыгин А.В., Калашников В.А. и др. Масс-спектрометрический комплекс для контроля изотопного состава урана в разделительном производстве. // Атомная энергия. - 2004. - Т. 96. - вып. 1. - С. 49-60.

2. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Результаты испытаний для целей утверждения типа масс-спектрометра МТИ-350Г. // Аналитика и контроль. -2003. - Т. 7. - №4. - С. 405—411.

3. Галль J1.H., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Разработка ионно-оптической системы источника ионов масс-спектрометра МТИ-350Г // Аналитика и контроль. - 2003. - Т. 7. - №4. - С. 362-366.

4. Галль Л.Н., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Методы моделирования и программное обеспечение для разработки ионно-оптических систем источников ионов масс-спектрометров. Разработка ионно-оптической системы источника ионов масс-спектрометра МТИ-350Г. // Аналитика и контроль. - 2003. - Т. 7.-№4.-С. 367-379.

5. Штань А.С., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Разработка первого российского масс-спектрометра для изотопного анализа гексафторида урана типа МТИ-350Г. // Аналитика и контроль. - 2003. - Т. 7. - №4. - С. 355-361.

6. Галль Л.Н., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Источник ионов для масс-спектрометрического изотопного анализа газов. III. Разработка источника ионов специализированного масс-спектрометра МТИ-350Г для изотопного анализа гексафторида урана // Научное приборостроение. - 2002. - Т. 12. - №1. - С. 35-39.

7. Галль Л.Н., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б., Методы моделирования и программное обеспечение для разработки ионно-оптических систем источников ионов масс-спектрометров. // Научное приборостроение. - 2003. Т. 13. - №4. -С. 3-21.

8. Штань А.С., Галль Л.Н., Калашников В.А., Малеев А.Б., и др. Масс-спектрометрический комплекс для контроля изотопного состава урана в разделительном производстве МТИ-350Г. //Вопросы атомной науки и техники, Сер. Техническая физика и автоматизация. М.: ВНИИТФА. - 2004. - Вып. 57. - С. 3-16.

Состав диссертации:

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы,

4.5 Выводы

1. Проведены полные испытания опытных образцов масс-спектрометра МТИ-350Г. Получены все аналитические характеристики, которые определяют возможности масс-спектрометра. Показано, что эти характеристики не уступают, а по некоторым параметрам превосходят аналогичные приборы, которые были определены в Техническом задании.

2. Выполнена оценка метрологических характеристик опытного образца масс-спектрометра МТИ-350Г с помощью стандартных образцов изотопного состава урана. Измерения выполнены в шести диапазонах содержаний изотопов урана. Показано, что характеристики прибора соответствуют установленным в Техническом задании параметрам.

3. Проведены ресурсные испытания масс-спектрометра с целью оценки пригодности прибора к применению его для изотопного анализа ГФУ на производственных участках. Опробованы различные масс-спектрометрические методики анализа.

Заключение

При разработке специализированного масс-спектрометра МТИ-350Г для прецизионного изотопного анализа урана в газовой фазе ставились три основные задачи:

• Разрабатываемый масс-спектрометр должен полностью соответствовать отраслевым нормам и стандартам при прецизионном изотопном анализе гексафторида урана в разделительном производстве урана;

• Разрабатываемый масс-спектрометр по своим аналитическим характеристикам, надежности, уровню автоматизации, программному обеспечению, внешнему дизайну и удобству работы должен отвечать мировым требованиям к приборам этого класса.

• Разрабатываемый масс-спектрометр должен стать головным прибором нового ряда отечественных специализированных масс-спектрометров для решения всей гаммы технологических и научных задач ядерного топливного цикла.

Поставленным задачам разработки головного масс-спектрометра были подчинены все технические решения, реализованные в ходе выполнения проекта, а именно:

1. В результате проведенных исследований создана базовая модель для серии специализированных масс-спектрометров с улучшенными аналитическими параметрами с целью аналитического обеспечения производств ядерно-топливного цикла.

2. На основе расчетов и экспериментов разработан, сконструирован и испытан специализированный масс-спектрометр для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г, который внесен в Государственный реестр средств измерений и производство его начато на Уральском Электрохимическом комбинате.

3. При разработке ионно-оптической системы магнитного секторного масс-анализатора ее параметры задавались такими, чтобы удовлетворить требованиям не только изотопного анализа урана в газовой фазе, но и комплексу требований твердофазного изотопного анализа урана и плутония, а также быть пригодной для решения задачи химического анализа микропримесей фторидов металлов в гексафториде урана. Рассчитанная и оптимизированная ионно-оптическая система масс-спектрометра МТИ-350Г в полной мере отвечает требованиям, возникающим при решении всех перечисленных задач.

4. При разработке конструкции нового масс-спектрометра был реализован блочно-модульный принцип его построения, что позволило выделить базовую часть прибора - основную несущую конструкцию, включающую магнитный масс-анализатор с полеобразую-щим электромагнитом и каналом его питания, элементы вакуумной системы и силовые блоки питания, единые для всех модификаций масс-спектрометра. Такое конструктивное решение прибора позволяет стандартизовать более 50% аналитической части масс-спектрометров всех назначений, существенно упростить их изготовление и снизить их себестоимость.

5. При разработке источника ионов с электронным ударом был проведен комплекс расчетных и технологических работ, позволивших оптимально использовать ввод гексафторида урана в область ионизации в виде молекулярного пучка для оптимизации условий ионизации, отбора ионов, формирования ионного пучка и последующей его транспортировки через масс-анализатор. Это позволило не только повысить чувствительность масс-спектрометра в целом, но одновременно снизить "память" и фон рассеянных ионов, т.е. наряду с повышением чувствительности масс-спектрометра повысить также его изотопическую чувствительность.

6. При разработке многоколлекторного приемника ионов были в полной мере использованы достоинства ионно-оптической схемы: стабильность в сохранении дисперсии и высокий порядок фокусировки. Это позволило упростить конструкцию приемника ионов, повысить его надежность и снизить себестоимость.

7. Для реализации методик высокопрецизионного анализа гексафторида урана во всех диапазонах концентраций разработана новая система напуска, позволяющая существенно снизить расход дорогих стандартных образцов;

8. При разработке системы автоматического управления масс-спектрометром и обработки информации были впервые реализованы технические решения повышенной надежности, включающие применение промышленного компьютера и разработан новый комплекс аппаратно-программных средств обработки информации.

9. Экспериментальные испытания вначале - макета, а затем - двух опытных образцов позволили с высокой надежностью установить все значимые параметры масс-спектрометра МТИ-350Г, как ионно-оптические, так и аналитические. Было показано, что дисперсия масс-анализатора полностью соответствует расчетной и хорошо воспроизводится от образца к образцу.

10. Аналитические параметры масс-спектрометра уже при ускоряющем напряжении 5 кВ превышали аналогичные параметры масс-спектрометров-аналогов, в то время как диапазон масс прибора повышался до 600, что может быть существенным при его применении в химическом анализе веществ. Сравнение аналитических параметров МТИ-350Г с масс-спекгрометрами-аналогами представлено в таблице 18.

1. Урана гексафторнд. Масс-спектрометрический метод определения изотопного состава урана в газовой фазе: ОСТ 95.758-91. УЭХК. Инв. № 2/13831с. 1991. - 95с.

2. Урана гексафторид. Метод масс-спектрометрического определения изотопного состава в газовой фазе: Отраслевая инструкция. № 001.467-99. УЭХК. Инв. № 16/5210 49с.

3. Изотопы. Свойства, получение, применение / под ред. В.Ю. Баранова. М.: ИздАТ, 2000. - 704 с.

4. Сысоев А.А., Артаев В.Б., Кащеев В.В. Изотопная масс-спектрометрия. -М.: Энергоатомиздат, 1993. 288 с.

5. Зандберг Э.Я., Ионов Н.И. Поверхностная ионизация. -М.: Наука, 1969. 432 с.

6. Шампе Р. Физика и техника электровакуумных приборов. -М.: Энергия. Т.2. 448 с.

7. Шеховцов Н.А. Магнитные масс-спектрометры. -М.: Атомиздат, 1971. -232 с.

8. Сысоев А.А., Чупахин М.С. Введение в масс-спектрометрию. -М.: Атомиздат, 1977. -304с.

9. Барнард Дж. Современная масс-спектрометрия. -М.: ИхЛ, 1957. 415 с.

10. Ю.Агафонов И.Л. Масс-спектрометрический анализ газов и паров особой чистоты / И.Л.

11. Агафонов, Г.Г. Девятых. М.: Наука, 1980. - 336 с.

12. П.Галь Р.Н. Ионно-оптическая схема масс-спектрометра с фокусировкой по энергии для анализа микропримесей // ЖТФ. 1969. T.XXXIX. №2. С.360-364.

13. Штань А.С., Кирьянов Г.И., Калашников В.А., Галь Л.Н. и др. Разработка масс-спектрометра для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г: отчет о НИР. -М.: ВНИИТФА. 2002. - 204с.

14. Патент РФ № 2213957. Система ввода агрессивных газов, например, гексафторида урана в масс-спектрометр / Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Джаваев Б.Г., Залесов Ю.Н., Елистратов О.В. Приоритет от 04.07.2001.

15. Казаков В.И., Агеев Н.И., Воропаева Н., Кондюрина А. "Память" масс-спектрометра и ее учет при определении изотопного состава гексафторида урана относительным методом: Отчет о НИР. УЭХК. Инв. №2/14049с. 1967. 69 с.

16. Соловьев Г.С., Израилевич И.С., Ерохин В.Н., Агеев Н.И., Калашников В.А. и др. Исследование эффекта «памяти» масс-спектрометра и выбор путей его снижения и учета: отчет о НИР. УЭХК. 1991. Инв. №ДСП/Л-1558. 49с.

17. Израилевич И.С., Агеев Н.И., Джаваев Б.Г., Калашников В.А. и др. Исследование изотопного обмена урана между гексафторидом урана и твердыми урансодержащими продуктами: отчет о НИР. УЭХК. Инв. № 2/12578с. 1991. 25с.

18. Соловьев Г.С., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Джаваев Б.Г., Елистра-тов О.В. Исследование эффекта памяти масс-спектрометра МИ1201-АГМ при изотопном анализе гексафторида урана: отчет о НИР. УЭХК. Инв. № 16/3871. 1995. 27с.

19. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Джаваев Б.Г., Елистратов О.В. О результатах измерения стандартных образцов на масс-спектрометре МАТ-281: отчет о НИР. УЭХК. Инв. №16/3996. 1996. 11с.

20. Соловьев Г.С., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Джаваев Б.Г., Елистратов О.В. Исследование эффекта памяти масс-спектрометра МИ1201-АГМ при изотопном анализе гексафторида урана (Часть 2): отчет о НИР. УЭХК. Инв. № 16/4187. 1996. -33с.

21. Калашников В.А., Тихин В.А., Хренова И.Э. Результаты переаттестации стандартного образца изотопного состава урана ОСО 96.340-93. Отчет. УЭХК 1996. Инв. № 16/4034.

22. Соловьев Г.С., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Джаваев Б.Г., Елистратов О.В. Исследование эффекта памяти масс-спектрометра МИ1201-АГМ при изотопном анализе гексафторида урана (Часть 3): отчет о НИР. УЭХК. Инв. № 16/4871. 1998. -27с.

23. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Джаваев Б.Г., Елистратов О.В. Об испытании фторопластовой трубки 4-МБ в напускной системе масс-спектрометра: отчет о НИР. УЭХК. Инв. №16/5135. 1999. 6с.

24. Bentley P.G., Hamer A.N., Evans P.F. The analysis of corrosive gases with a mass spectrometer: Advanced in mass spectrometry. Great Britain. Volume 1. 1959. P.209-221.

25. Brunnee C. A new mass spectrometer for precision measurement of the 235U/238U isotopic ratio of UF6: Advanced in mass spectrometry. Great Britain. 1963. P.230-243.

26. Сапрыгин A.B., Калашников B.A., Залесов Ю.Н., Кострюков A.M., Елистратов О.В. Об испытаниях клапан-натекателя новой конструкции для систем напуска масс-спектрометров: отчет о НИР. УЭХК. Инв. №16/4380. 1997. 8с.

27. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Кострюков A.M., Елистратов О.В. Об испытаниях клапан-натекателя новой конструкции для систем напуска масс-спектрометров: отчет о НИР. УЭХК. Инв. №16/4696. 1998. 7с.

28. Дэшман С. Научные основы вакуумной техники. -М.: ИхЛ, 1957. 695с.

29. Тягунов Г.А. Основы расчета вакуумных систем. -М.: Госэнергоиздат, 1948. -147 с.

30. Розанов J1.C. Вакуумная техника. -М.: Высшая школа, 1990. 245 с.

31. Кац Д.Ж. Химия урана. -М.: ИхЛ, 1954. 492 с.

32. Adamczyk В., Michalak L. Modeling of the molecular beam intensity distribution in the ion source of the mass spectrometer by means of a light beam // Journal of Mass Spectrometry and Ion Processes. 1986. Vol. 69. № 2.

33. Троицкий B.C. Направленность молекулярного пучка, образованного истечением газа из канала // ЖТФ. 1962. Том XXXII. С.488-502.

34. СТП 49.2-88. Стандартные образцы изотопного состава урана. Методы изготовления и исследования. УЭХК. Инв. №16/1485ДСП. 80с.

35. СТП 49.23-85. Методы изготовления образцов для аттестации отраслевых стандартных образцов изотопного состава урана. УЭХК. Инв. №16/1486ДСП. 81с.

36. Соловьев Г.С., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Тихин В.И. Стандартные образцы изотопного состава урана //Аналитика и контроль. 2000. Т.4, №1. С.72-74.

37. Александров М.Л., Галь Л.Н., Денисов В.Ф. К вопросу о выборе оптимальных параметров масс-анализаторов // ЖТФ. T.XLIII. №4. С.829-833.

38. Галь Л.Н., Саченко В.Д., Хасин Ю.И. Расчетно-экспериментальная методика оптимизации ионно-оптической системы комплекса источник ионов масс-спектрометр. Сб. Тезисов докладов IX семинара по методам расчета ЭОС. Ленинград. 1988. С.116.

39. Галь Л.Н., Огородников А.К., Пятакин А.Н. Аналогово-цифровой моделирующий комплекс и пакет программ для исследования источников ионов. Научные приборы. 1981. Т.24. С.12-15.

40. L.N.Gail, V.D.Sachenko. Computational Simulation of Mass Spectral Peak Form. Int.J.Mass Spectr.& Ion Rhys. 1983, v.46, p.43-46.

41. MenatM. Can.J.Phys. 1964. v.42. p. 164.

42. Menat M., Frieder G. Can. J. Phys. 1965ю v.43io p. 1525.

43. Ioanoviciu D. Can.J.Phus. 1970. v.48. p.1735.

44. Вольник Г. Оптика заряженных частиц. Пер. с англ., Энергоатомиздат. Санкт-Петербургское отд., 1992. 280 с.

45. Александров М.Л., Галль Л.Н., Плисс Н.С. ЖТФ. 1974. т. XLIV. в.6, С. 1302-1305.

46. Александров М.Л., Плисс Н.С., Щербаков А.П. ЖТФ. 1977. т.47. в.1. С. 189.

47. Александров М.Л., Галль Л.Н., Плисс Н.С., Щербаков А.П. ЖТФ. 1978. Т.48. В.5. С.1026-1030.

48. Александров М.Л., Плисс Н.С. Приборы для научных исследований и автоматизации эксперимента. Ленинград: Наука, 1982. 20 с.

49. Фирсов О.Б. Определение сил, действующих между атомами, при помощи дифференциального сечения упругого рассеяния / ЖЭТФ. 1953. Т.24. В.З. С.279-283.

50. Александров М.Л., Плис Н.С., Щербаков А.П. Исследование рассеяния ионов в масс-спектрометрах методом статистического моделирования // ЖТФ. T.XLIV. №6. 1974. С. 632-634.

51. Галль Л.Н. О критерии оптимизации источников ионов с ионизацией электронным ударом // ЖТФ. 1982. Т. 52, № 10. С. 2086-2092.

52. Галль Л.Н., Саченко В.Д., Леднев В.А., Бердников А.С., Васильев В.А., Калашников В.А. Ионно-оптическая схема базовой модели нового поколения прецизионных изотопных масс-спектрометров //Научное приборостроение. 2001. T.l 1. 4.4. С.21.

53. Залесов Ю.Н., Калашников В.А. Система автоматической настройки и удержания ионного луча на входной щели коллектора масс-спектрометра МИ-1201 // Вопросы атомной науки и техники. 1986. Выпуск 1(32). С.88-89.

54. Завада А.А., Породнов Б.Т., Калашников В.А. Расходные характеристики каналов конечной длины в различных режимах течения // 8-я Всероссийская (международная) конференция по селекции атомов и молекул. г.Звенигород. 2003.

55. Сапрыгин А.В., Голик В.М., Калашников В.А., Джаваев Б.Г., Израилевич И.С., Елистра-тов О.В. и др. Методы и аппаратура масс-спектрометрического контроля, используемые на УЭХК. // Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4,сЗ 19-324.

56. Голик В.М., Калашников В.А., Джаваев Б.Г., Хренова И.Э. и др. Метрологическое обеспечение масс-спектрометров государственные стандартные образцы изотопного состава и содержания примесей. // Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с325-329

57. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Ковалев А.Ю. и др. Модернизация масс-спектрометров типа МИ-1201 выпуска до 1988 г. // Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, С348-354.

58. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В. и др. Разработка первого Российского масс-спектрометра для изотопного анализа гексафторида урана типа МТИ-350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с355-361.

59. Малеев А.Б., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Галль JI.H., Хасин Ю.И. и др. Разработкаионно-оптической системы источника ионов масс-спектрометра МТИ-350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с362-366.

60. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Швецов С.И. Разработка электронных блоков масс-спектрометра МТИ-350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с380-385.

61. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Ковалев А.Ю. Анализ систем подготовки и ввода проб масс-спектрометров, предназначенных для определения изотопного состава гексафторида урана//Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, сЗ94-399.

62. Калашников В.А., Новиков Д.В., Залесов Ю.Н., Разработка программного обеспечения масс-спектрометра МТИ-350Г//Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с400-404.

63. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Ковалев А.Ю., Малеев А.Б., Новиков Д.В. Результаты испытаний для целей утверждения типа масс-спектрометра МТИ350Г// Аналитика и контроль.2003.Т.7, №4, с405-411.

64. Галль Л.Н., Калашников В.А., Штань А.С. Принципы разработки современных масс-спектрометров для прецизионного изотопного анализа // Научное приборостроение, 2002 г.

65. Штань А.С., Кирьянов Г.И., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В. и др. Масс-спектрометрический комплекс для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г // Атомная энергия. 2004г-2004. Т. 96. - вып. 1. - С. 49-60.

66. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Залесов Ю.Н., Малеев А.Б., Новиков Д.В. Программный комплекс масс-спектрометра МТИ-350Г //16-я Уральская конференция по спектроскопии. Тезисы докладов, г. Новоуральск, 2003г.

67. Галь JI.H. Масс-спектрометр для изотопного анализа урана в газовой фазе МТИ-350Г: Отчет о патентных исследованиях. ИАнП РАН, Санкт-Петербург. 2001. -9с.

68. Елистратов О.В. О проведении патентных исследований в области масс-спектрометра. Отчет. УЭХК, Инв. № 16/6299, 2002. -8с.

69. Масс-спектрометр МТИ-350Г. Технические условия JI5500-0-00 ТУ.

70. К. Habfast, H.-J. Laue. Magnetic Sector Mass Spectrometer with Very High Abundance Sensitivity // Alfred O.Nier Symposium on Inorganic Mass Spectrometry. Durango, Colorado, USA, May 7-9, 1991.

71. Лепорский Б.Б. Разработка специальной масс-спектрометрической аппаратуры для контроля производства делящихся ядерных материалов. Диссертация на соискание ученой степени доктора технических наук. УЭХК. 1972. 248с.

72. Соловьев Г.С., Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Ковалев А.Ю., Елистратов О.В. Определение изотопного состава гексафторида урана абсолютным многолучевым методом: отчет о НИР, УЭХК. 2002. Инв. № 16/6477. 34 с.

73. Галь Л.Н., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. МТИ-350Г новый специализированный масс-спектрометр для прецизионного изотопного анализа урана в газовой фазе. // XVI симпозиум по геохимии изотопов. Тезисы докладов. М, 2001. - С. 94-95.

74. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Анализ ионно-оптических систем источников ионов. Часть I. Ионно-оптическая система источника ионов масс-спектрометра МИ-1201АГ. Отчет о НИР. УЭХК, Инв. № 16/8512. Новоуральск, 2005 -95 с.

75. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Анализ ионно-оптических систем источников ионов. Часть II. Ионно-оптическая система источника ионов масс-спектрометра МАТ-281. Отчет о НИР. УЭХК, Инв. № 16/8513. Новоуральск, 2005. -105 с.

76. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Анализ ионно-оптических систем источников ионов. Часть III. Ионно-оптическая система источника ионов массспектрометра МТИ-350Г. Отчет о НИР. УЭХК, Инв. № 16/8877. Новоуральск, 2005. -72 с.

77. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Исследование хроматической аберрации масс-спектрометра МТИ-350Г. Отчет о НИР. УЭХК, Инв. № 16/9026. Новоуральск, 2005. - 53 с.

78. Сапрыгин А.В., Калашников В.А., Малеев А.Б. и др. Измерение распределения температуры катода источника ионов МТИ-350Г. Справка. УЭХК, Инв. № 16/8610. Новоуральск, 2005. - 8 с.

79. Результаты масс-спектрометрического определения содержания урана-235 в одном изотборных потоков УЭХК в течение 10 суток с периодичностью один раз в час