автореферат диссертации по химической технологии, 05.17.02, диссертация на тему:Химическая идентификация сверхтяжелых элементов по долгоживущим изотопам дубния

1574

На правах рукописи

ТЕРЕШАТОВ Евгений Евгеньевич

ХИМИЧЕСКАЯ ИДЕНТИФИКАЦИЯ СВЕРХТЯЖЕЛЫХ ЭЛЕМЕНТОВ ПО ДОЛГОЖИВУЩИМ ИЗОТОПАМ ДУБНИЯ

Специальность: 05.17.02 — технология редких, рассеянных и радиоактивных элементов

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата химических наук

Москва 2009

Работа выполнена в ГОУ ВПО "Российский химико-технологический университет им. Д. И. Менделеева" и в Лаборатории ядерных реакций им. Г. Н. Флерова Объединенного института ядерных исследований (г. Дубна).

Научные руководители: кандидат химических наук, доцент

Магомедбеков Эльдар Парпачевич

доктор физико-математических наук, профессор Дмитриев Сергей Николаевич

Официальные оппоненты: доктор химических наук

Новиков Александр Павлович

кандидат химических наук Философов Дмитрий Владимирович

Ведущая организация: ОАО "Высокотехнологичный научно-исследовательский институт неорганических материалов им. А. А. Бочвара"

Защита состоится "18" июня 2009 г. на заседании диссертационного совета Д 212.204.09 в РХТУ им. Д. И. Менделеева (125480 г. Москва, ул. Героев Панфиловцев, д. 20, корп. I) в конференц-зале ИМСЭН-ИФХ в 15 часов.

С диссертацией можно ознакомиться в Информационно-библиотечном центре РХТУ им. Д. И. Менделеева.

Автореферат диссертации разослан "_" мая 2009 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 212.204.09 кандидат технических наук

Растунова И. Л.

россиись.^;.« i Л и ¡i »pe г • 1.1'1 ИА''

---üilüS------1 ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы:

Синтез новых сверхтяжелых элементов (СТЭ) Периодической таблицы Д. И. Менделеева является на сегодня одной из важнейших фундаментальных проблем современной ядерной физики и радиохимии. Особый интерес вызывает вопрос о верхней границе существования ядер, о наличии одного или нескольких "островов стабильности" (магические числа протонов и нейтронов в ядре). Осуществленный в последние годы синтез новых элементов 112 116 и 118 впервые экспериментально подтвердил существование гипотетического "острова стабильности" СТЭ вблизи Z- 114, теоретически предсказанного еще в середине 60-х годов прошлого века. Предсказывается, что оболочки Z = 120 и Z = 126 также могут оказаться замкнутыми, т.е. магическими.

Относительно большие времена жизни изотопов новых элементов (от секунд до десятков часов) впервые открыли возможность определения не только их ядерно-физических характеристик, но и возможность постановки экспериментов но химической идентификации СТЭ.

Впервые синтез новых сверхтяжелых элементов 112 - 116 и 118 проведен в Лаборатории ядерных реакций имени Г. Н. Флерова (011ЯИ) в реакциях полного слияния 48Са с BSU (элемент 1 12), 237Np (элемент 1 13), 242'144Ри (элемент 114), :г'Лт (элемент 115), 245,248Ст (элемент 116) и 249Cf (элемент 118). Сечения реакций с использованием дважды магического ядра в качестве бомбардирующей частицы приблизительно на 1 - 2 порядка выше соответствующих значений, наблюдаемых в иных реакциях синтеза. Такой подход позволил синтезировать новые относительно нейтронно-избыточные ядра и значительно продвинуться в исследовании свойств СТЭ и развитии теоретических моделей, описывающих и предсказывающих свойства ядер. Экспериментально наблюдаемые цепочки распадов новых нуклидов состояли из одного или нескольких последовательных a-распадов и заканчивались спонтанным делением. Идентификация новых нуклидов была основана на характеристиках их радиоактивного распада (энергия a-частиц, суммарная кинетическая энергия осколков спонтанного деления, время жизни, функция возбуждения). Определение атомного номера ка-

кого-либо из изотопов в наблюдаемых цепочках распада не только позволило бы надежно идентифицировать атомные номера всех ядер в цепочке, но явилось бы независимым подтверждением открытия нового элемента (элементов).

Изучение химических свойств трансактиноидных элементов позволяет оценить влияние релятивистских эффектов на поведение исследуемых элементов. Ряд квантово-химических расчетов указывает на значительные отклонения в поведении СТЭ, что может привести к нарушению тенденции изменения свойств элементов по группам или даже к проявлению свойств, характерных для представителей других групп. Экспериментально с учетом сечений образования СТЭ эти предположения могут быть изучены только в условиях работы с единичными атомами. При этом необходимо обеспечить очистку изучаемых элементов от тяжелых актиноидов, особенно от спонтанно делящихся изо топов этих элементов, которые могут являться источниками фоновых событий. Исходя из вышеизложенного, химическая идентификация сверхтяжелых элементов по долгоживущим изотопам дубния представляется актуальной.

Целью работы явилась: « постановка экспериментов по подтверждению результатов химической идентификации цепочки распадов изотопа 288115 (синтезированного в реакции 48Са + 243Am) по конечному продукту распада, изотопу элемента 105 - дубний с массовым числом 268; • разработка радиохимических методик, позволяющих в off-line экспериментах изучать химические свойства дубния с использованием наиболее долгоживущего (из известных на сегодняшний день) изотопа этого элемента - 268Db.

Научная новизна: 1. Подтверждены результаты химической идентификации элемента 115 с массовым числом 288, синтезированного в реакции 243Ат + 48Са, но его конечному продукту распада, изотопу 268Db. Цепочка 5-ти последовательных ^распадов прерывалась спонтанным делением 2<,8Db. Зарегистрированы 5 событий спонтанного деления во фракциях элементов группы 5.

2. Впервые с использованием долгоживущего изотопа 268Db проведено исследование химических свойств дубния в off-line режиме. В отдельных экспериментах показано, что в смешанных растворах минеральных кислот, содержащих HF, поведение Db отличается от поведения протактиния. При этом коэффициенты распределения дубния в системах 1,5 М HF/3 М HNO:, - Dowex 1x8 и 1 М HF/3 М НС1 - МИБК больше, чем аналогичные показатели ниобия.

3. По данным всех зарегистрированных на сегодня 23 событий спонтанного деления изотопа 2b8Db оценено время его жизни, равное 28.7 ч.

Практическая ценность работы:

1. Показана принципиальная возможность проведения химической идентификации цепочек распадов более далеких Z-нечетных элементов, в частности сверхтяжелых элементов с порядковыми номерами 117, 119, 121 и 123. Постановка химических экспериментов (имеющих преимущество по выходу изотопов СТЭ над физическими, использующими кинематические сепараторы) позволит надежно оценить сечения образования новых элементов при существенно меньших затратах на дорогостоящие сеансы работы ускорительной техники.

2. Разработанная радиохимическая методика позволяет в off-line режиме проводить выделение и изократическое разделение гомологов дубния, что открывает возможность проверить влияние релятивистских эффектов на поведение последнего, а также использовать фракцию элементов группы 5 для определения массы изотопа дубния с помощью массепаратора.

3. Разработанные методики выделения и очистки ниобия и тантала могут представлять значительный практический интерес при разработке технологий металлов группы 5, а так же радиофармпрепаратов с использованием радионуклидов 90mNb и |78Та.

Апробация работы:

Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на: семинарах Лаборатории ядерных реакций им. Г. Н. Флерова (ОИЯИ); Между-

народном симпозиуме по экзотическим ядрам "EXON-2006" (Ханты-Мансийск, 2006); Второй Российской молодежной школе по радиохимии и ядерным технологиям "Радиохимия" (Озерск, 2006); Пятой Российской конференции по радиохимии "Радиохимия-2006" (Дубна, 2006); Третьей международной конференции по химии и физике трансактиноидных элементов "TAN07" (Давос, Швейцария, 2007); Международной летней школе "Атомные свойства тяжелых элементов" (Виттенберг, Германия, 2008).

Публикации:

По теме диссертации опубликовано 10 работ, в том числе 3 - в ведущих рецензируемых научных журналах и изданиях, определенных Высшей аттестационной комиссией.

Структура и объем работы:

Диссертация состоит из введения, двух глав, выводов и списка литературы. Она содержит 133 страницы машинописного текста, включает в себя 74 рисунка, 22 таблицы и список литературы из 161 научной работы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении приведены обоснование актуальности темы работы, постановка задачи научного исследования и методы ее решения.

В первой главе обобщены литературные данные о методах синтеза и способах идентификации новых нуклидов, влиянии релятивистских эффектов на свойства трансактиноидных элементов, и рассмотрены результаты on-line экспериментов по идентификации и изучению химических свойств дубния.

Во второй главе приведены экспериментальные результаты модельных опытов по выделению и разделению элементов группы 5, а также результаты изучения химических свойств дубния в off-line режиме.

В первом разделе описаны радиохимические методики получения безно-сительных количеств радионуклидов Nb, Та и Ра в реакциях (а, хп) и (п, 7) на циклотроне У-200 и микротроне МТ-25 (ЛЯР, ОИЯИ). Характеристики и реакции получения изотопов элементов, используемых в настоящей работе, представлены в таблице 1.

Таблица 1

Ядерные свойства используемых в работе радиоизотопов

Реакция получения Изотоп Энергия, кэВ (относительная интенсивность, %) Т1/2, сут

па'У (ее ли) 'Лтмь 104,6 (0,5) 60,9

1204,8(2,9)

"-т1ЧЬ 934,5 (99,0) 10,15

""ЧЛ1 (ОС XII) |77Та 55,8 (41,8) 2,36

112,9(7,2)

2иТЬ (п; >) —-Ь—-> 233 Ра 312,2 (38,6) 27,0

3"Ыр - >

Для наработки радиоизотопов ниобия и тантала на алюминиевую подложку послойно наносили раствор нитрата иттрия (нитрата лютеция) с добавками этилового спирта и сахара. Подложки после нанесения каждого слоя прокаливали при температуре 300 - 350 "С. Образовавшийся оксид У2СЬ, (ЬигОз) (толщина отдельного слоя составляла около 0,2 мг/см2) толщиной 10,0 - 13,0 ш /ем2 облучали се-частицами начальной энергией 32 - 33 МэВ на внутреннем пучке ускорителя У-200 (облучаемая поверхность мишени расположена под углом 14° к пучку) в течение 10 ч (б ч) при среднем токе (4Не+) 10 мкА (7 мкА). По окончании облучения подложку выдерживали в течение 2-4 сут для снижения уровня наведенной активности. Выходы радионуклидов составили 250 кБк/мкА-ч по 1)2"'ЫЬ и 2 МБк/мкА-ч по |77Та.

Дальнейшее выделение целевых изотопов элементов проводилось с помощью экстракционных или осадительных методов. Методика получения в последнем случае позволяет проводить выделение элементов группы 5 приблизительно за 2 часа. Облученный слой оксида растворяли в 5 мл концентрированной НШч. Полученный раствор переносили в колбу для центрифугирования, где проводили нейтрализацию кислоты и осаждение Ьп(ОН)3 концентрированным ЫН4ОН (25 - 30 мл). Элементы группы 5 соосаждались с гидроокисью. После этого колбу нагревали на водяной бане в течение 1 - 2 мин, а затем проводили центрифугирование в течение 10 мин при 4000 об/мин. После декантации осадок растворяли в б М НС1 и повторяли операции осаждения, центрифугирования и декантации. Вновь полученный осадок растворяли в б М НС1 и добавляли № для осаждения УР3 (ЬиР3) так, чтобы конечный состав смеси соот-

ветствовал - 0,5 М НС1/~ 1 М HF. Указанное выше соотношение концентраций кислот выдерживали для минимального содержания солей в декантате. После этого проводили центрифугирование в течение 5 минут (4000 об/мин) и полученный после декантации раствор, содержащий более 80 % ниобия и тантала, упаривали досуха и переупаривали с царской водкой. Доочистку элементов проводили с помощью анионного обмена. Сухой остаток растворяли в 1 мл 1 М HF, наносили радионуклиды на колонку 6x10 мм со смолой Dowex 1x8 (200 -400 меш) и десорбировали смешанным раствором 0,5 М HN03/1,5 % IbCb.

Для наработки протактиния набор ториевых фольг различной толщины и общей массой 0,9 г помещали в цилиндрический пластмассовый контейнер и облучали тепловыми нейтронами с использованием U-Be конвертора микротрона МТ-25 (поток нейтронов - 108 н/смг-с) в течение 10 ч. По окончании облучения фольги выдерживали в течение 3 суток и растворяли в 10 мл 11,3 М НС1 с добавлением 1 - 2 капель 2 М HF (для улучшения растворения). Полученный раствор пропускали через анионообменную колонку 8x40 мм со смолой AG 1x8 (100 - 200 меш). После чего колонку промывали 9 мл 8 М НС1 для удаления следов тория и элюировали Ра 6 мл 2 М HCI. Степень выделения Ра составила - 95 %.

Другим способом получения является многократное извлечение 233Ра (по мере его накопления) из материнского радионуклида 237Np. В основе принципа лежит создание изотопного генератора с использованием сильнокислотного катеонита и разбавленных растворов плавиковой кислоты в качестве элюента дочернего продукта.

Во втором разделе рассмотрены способы селективного выделения Nb и Та из многокомпонентных растворов.

В экспериментах по изучению поведения элементов групп 4 и 5 при лан-танфторидном осаждении в смешанных HF/HNO3 растворах обнаружено, что в широком диапазоне концентраций кислот (1 - 9 М) элементы группы 4 и протактиний практически полностью осаждаются, а элементы группы 5 (Nb и Та) - остаются в растворе (рис. 1а).

Последние достижения в области синтеза сверхтяжелых элементов на-

прямую связаны с использованием 48Са в качестве бомбардирующей частицы.

э -

I I 1 * 1 I 1

Рис. 1. Относительное содержание элементов в декантате при осаждении с ЬаРз из смешанных НР/НМСЬ растворов: а) Та, Ра, Ш' и Эе, б) Эс

Поэтому любая методика, направленная на изучение химических свойств ТАЭ, должна учитывать присутствие в системе продуктов реакций передач, 47,48Бс (/У-излучатели мешают а-спектрометрии). На рисунке 1 б показано, что относительное содержание скандия в декантате понижается с уменьшением концентрации № и увеличением концентрации НЫ03.

В третьем разделе рассмотрены результаты модельных экспериментов по ионообменному и экстракционно-хроматографическому разделению элементов группы 5.

Одним из преимуществ катионного обмена в изучении химических свойств первых трансактиноидов является высокая степень очистки от актиноидных элементов. Катионообменные разделения элементов групп 4 и 5, а также редкоземельных элементов, проводили на колонке 6x30 мм со смолой Оо\уех 50x8 (100 - 200 меш). В этих экспериментах удалось отделить элементы групп 4 и 5 от актиноидов, в качестве гомологов которых использовался самый тяжелый лантаноид Ьи. Помимо этого, в разделяемую смесь был внесен изотоп 87т5г,

О 10 20 30 7 9 11 13 15 17 19 21 23 25 27 29

Элюат, мл Элюат, мл

Рис. 2. Катионообменное разделение элементов группы 5 на колонке 6x30 мм со смолой Dowex 50x8 (100 - 200 меш)

являющийся по своему химическому поведению аналогом No, который может образоваться при распаде: Db—> Rf —> No. Таким образом, в случае образования No по указанной выше схеме, предлагаемая методика (рис. 2) позволяет осуществить полное отделение элементов групп 4 и 5 от Sr (аналог No), а также от Lu (аналог Зх-валентиых актиноидов).

Анионный обмен использовали при изучении химического поведения дубния в связи с образованием последним прочно сорбируемых фторидных комплексов. Однако из-за высоких значений коэффициентов распределения разделить элементы группы 5 в среде HF и получить небольшие по объему фракции каждого из них довольно сложно. Для разделения Ра и Nb использовали смешанные растворы HF/HC1 и HF/HN03. Тантал в силу высоких значений коэффициентов распределения десорбировали раствором HNO3/H2O2.

Особое место в изучении химических свойств сверхтяжелых элементов занимают экстракционно-хроматографические методы. В ходе модельных экспериментов в качестве инертного носителя использовали фторуглеродный полимер, на который наносили метилизобутилкетон (МИБК), элюенты - смешан-

ные HF содержащие растворы минеральных кислот.

Из рассмотренных систем наиболее удобной для применения можно считать HF/HC1. В этих условиях достигается прочное удерживание исследуемых элементов на колонке, в отличие от среды HF/HNO3. В силу использования легко упариваемых минеральных кислот не возникает сложностей с приготовлением источников для спектрометрии, в то время как в среде HF/H2S04 при упаривании образуется маслянистый остаток.

Таким образом, в третьем разделе предложены катионо-, анионообмен-ные и экстракционно-хроматографические методики, позволяющие разделять элементы группы 5.

В четвертом разделе приведены результаты эксперимента по изучению химических свойств дубния, а также рассмотрены возможные схемы будущих экспериментов.

ЛтЫмг/см-)

соорнпк ядер отдачи

вращающаяся мишень

коллиматор ядер отдачи

коллиматор пучка попои

/

г

,12.5" .........".....

- ядра отдачи(Z-115)

------100мм--

©50мм

Рис. 3. Схема эксперимента по идентификации цепочки распада 115 Эксперимент был выполнен на ускорителе тяжелых ионов У-400 ЛЯР. Принципиальная схема облучения показана на рисунке 3. Мишень в виде вращающегося диска из титановой фольги толщиной 1,5 мкм и общей площадью 32 см2 с нанесенным на нее 243Ат (99,9 %) в виде оксида толщиной 1,2 мг/см2 (по 243Ат) облучалась ионами 48Са с энергией 247 МэВ (энергия на середине слоя мишени). Ядра отдачи (продукты реакции, вылетающие из мишени) останавливались в медном сборнике. Сборник ядер отдачи диаметром 50 мм был установлен на расстоянии 100 мм от мишени по оси пучка. Пробег ядер отдачи в материале сборника не превышал 3-4 мкм.

Всего было проведено 8 экспериментов, время облучения в каждом из них составляло около 40 часов. По окончании облучения поверхность сборника тщательно очищали от аэрозольных частиц, содержащих 24:!Ат. Затем с помощью микротокарного станка механически срезали верхний слой толщиной 7 -10 мкм (120 - 180 мг Си). Медную стружку растворяли в 10 мл концентрированной HN03. Очистку от балластного материала, меди, проводили с помощью Ьа(ОН)з-осаждения в аммиачной среде (медь в виде аммиачного комплекса оставалась в растворе).

Далее были разработаны и реализованы две равноценные схемы, включающие в себя стадию LaFj-осаждения, что позволило удалить с осадком большую часть актиноидов, скандия, элементов группы 4 и протактиний. После чего декантат использовали либо для анионообменных, либо для экстракционно-хроматографических исследований.

При использовании анионного обмена (колонка 6x10 мм со смолой Dowex 1x8, 200 - 400 меш, F'-форма) десорбцию ниобия и тантала проводили двумя разными способами. В первом случае - без разделения элементов использовался раствор 0,5 М HN03/1,5 % Н202, во втором - Nb элюировали смешанным раствором 3 М HNOj/1,5 М HF, а Та - 0,5 М HNOj/1,5 % I-MX При экстракционно-хроматографическом методе декантат переносили в колонку с МИБК, предварительно промытую смешанным раствором 6 М НС1/6 М HF. Ниобий реэкстрагировали последовательно смешанными растворами 3 М НС1/1 М HF и 1,5 М HCl/0,5 М HF, после чего фракции объединяли. Тантал вымывали с помощью Н20.

В трех экспериментах из фторидного осадка извлекали элементы группы 4. Для растворения LaF3 к осадку добавляли Н3В03(нас.) и НС1, затем осаждали гидроксид La(OH)3 с помощью NH4OH. Осадок растворяли в 0,2 М НС1 и подавали полученный раствор в колонку со смолой Dowex 50x8, где проводили очистку от Зч-валентных лантаноидов и актиноидов в среде 0,2 М HCl/0,01 М HF.

Все образцы для измерений готовили путем нанесения соответствующих фракций элюата на подложку (полиэтиленовая пленка в виде диска диаметром 15 мм и толщиной 0,4 мкм) с последующим упариванием раствора досуха в

струе горячего гелия.

Для регистрации си-частиц и осколков спонтанного деления использовался детектирующий модуль, состоящий из четырех идентичных камер с 2-мя полупроводниковыми

детекторами (ППД) в каждой, оскилков деления

Все камеры помещались в ней-Рис. 4. Нейтронный детектор тронный детектор (рис. 4), ре-

гистрирующий нейтроны спонтанного деления. Нейтронный детектор состоял из 72 'Не-счетчиков в полиэтиленовом замедлителе, расположенных в три ряда на различном расстоянии от камер с образцами. Условия облучения (поток ионов 4!<Са в каждом цикле) и результаты измерений для каждого образца (энергия осколков спонтанного деления с учетом поглощения в толщине слоя источников и подложки; число нейтронов, зарегистрированных 3Не-счетчиками в каждом событии спонтанного деления, и время регистрации события от момента начала измерений) представлены в таблице 2.

Таблица 2

Условия и результаты эксперимента по изучению химических свойств дубния

№ Доза ионов «Са Энергия осколков деления Е,/Е2, МэВ Число нейтронов, в каждом событии СД Время регистрации, ч Химическая схема выделения и разделения гомологов

Ра/гг/Ш-фракция N1)-фракция Та-фракция

1 5,2-Ю1' нет СД 51/- 1 27 Анионный обмен

2 4,2-10" нет СД 40/53 3 37

3 4,5-10" нет СД1 нетСД 22/3 6 30 Экстракционная хроматография

4 4,2-10" - нет СД 45/5 2 16

5 4,2-10" - нетСД нет СД - _ Анионный обмен

6 3,9-10" - нетСД 66/8 2 18

7 4,4-10" - нет СД нет СД - -

8 4,4-10" - нет СД нет СД - -

Измерения всех образцов проводились в течение 96 ч, если не указано иное.

1 - измерения проводились в течение 48 ч.

2 - измерялось два образца: один - в течение 48 ч, другой - 1152 ч.

** Л

**

N15,'Та - химический

фра! мен I

4л - детекторы

В ходе эксперимента при суммарной дозе ионов 4КСа равной 3,5'1018 было зарегистрировано 5 событий спонтанного деления за временной интервал 37 ч с момента начала измерений. Все события обнаружены во фракциях элементов группы 5, дважды - во фракциях ТЧЬ/Та (фракции получены без разделения элементов) и трижды - в Та-фракции. Вероятность регистрации акта спонтанного деления тяжелого актиноида (продукта реакции передачи) не превышает МО"3 СД/сут. Поскольку для разделения гомологов применялись две различные химические системы, нельзя исключать, что в ряду десорбции ЫЬ > Та дубний может оказаться как за Та, так и между своими гомологами. С другой стороны можно констатировать, что ОЬ в указанных условиях по своим химическим свойствам отличается от псевдогомолога Ра (на основании осаждения с ЬаР.( и отсутствия событий спонтанного деления в образцах, полученных после обработки фторидиого осадка). При этом коэффициенты распределения дубния в системах 1,5 М №/3 М ИМ03 - Dowex 1x8 и 1 М НР/З М НС1 - МИБК больше, чем аналогичные показатели ниобия. По данным всех зарегистрированных 23 событий спонтанного деления оценено время жизни изотопа 26!<ОЬ равное 28'" ч.

Эффективности выделения радиоизотопов элементов групп 3 - 5 и 7, определенные по данным спектрометрических измерений рабочих образцов в первом эксперименте по химической идентификации дубния (1) и в проведенном (II), представлены в таблице 3. Содержание 175Ш' во фракции элементов группы 5 составило 1,7 ± 0,14 %, что соответствует коэффициенту разделения Крщд (УфЛУф) = 59 ± 5. Эта величина определяется очисткой на стадии 1,аРг

Таблнца 3

Степень выделения радионуклидов, %

Изотоп I II

ГУ/У-фракцня ЬаР., 1У-фракция У-фракция 1ЧЬ-фракция Та-фракция

ЫЬ-92т 80 ±6 1,3 ±0,9* 0,37 ±0,14* 86 ± 10 84 ±7 0,11 ±0,04

Та-177 57 ±32 - „ 93 ±8 - 85 ±4

Ш-175 64 ± 6 - 56 ± 11 1,7 ± 0,14 - 0,08 ±0,01

гг-89 53 ±8 68 ±9 52 ±5 0,5 ± 0,2 0,4 ± 0,2 0,07 ± 0,03

8с-48 45 ±6 76 ±7 - 0,14 ±0,05 0,10 ±0,03 -

У-87 0,7 ±0,2 84 ± 8 0,38 ± 0,06 0,7 ± 0,2 ... 0,06 ±0,01

Шт-101т 5 ± 2 4,4 ± 0,8 0,3 ±0,1 0,14 ±0,07 0,51 ±0,09 -

* - приведены значения по изотопу №-90

осаждения и хорошо согласуется с результатами модельных экспериментов. Содержание изотопов скандия во фракциях элементов группы 5 снижено почти в 300 раз по сравнению с данными эксперимента по идентификации дубния. Кроме этого коэффициент разделения тантала и ниобия (гафния) составил К|ШД (ТаЛЧЬ-Ш) >У-10\ а коэффициент разделения элементов группы 5 и актиноидов - К,шд (У,р/Ап) 5:7-10"\

Возможность изократического разделения ниобия и тантала для опровержения или доказательства наличия инверсии свойств по группе представляется при использовании смешанных растворов НР/НМСЬ. Однако применение такой сис темы не возможно без предварительной оптимизации процесса разделения.

0 6 12 18 24

Элюат, ил Элшат, мл

Рис. 5. Оптимальные условия разделения гомологов ОЬ в среде НР/Г-ШСЬ на колонках со смолой Оо\уех 1x4 (-400 меш) при скорости элюента 0,25 мл/мин

Относительно большие объемы фракций каждого элемента можно уменьшить, используя смолы меньшего зернения и с меньшим содержанием дивинилбензола. Улучшить степень разделения элементов можно за счет изменения геометрических параметров колонок. На рисунке 5 показано разделение II Г, Ра, ЫЬ и Та на колонках со смолой Оо\уех 1x4 (-400 меш). Коэффициенты разделения ЫЬ и Та составляют аГа/МЬ =2,2 (рис. 5а) и (рис. 56). Сум-

марный объем фракций ниобий-тантал составляет около 15 мл в обоих случаях. Наблюдаемые противоположные последовательности элюирования Nb и Та указывают на дополнительное преимущество выбранной системы при изучении влияния релятивистских эффектов на химические свойства дубния.

На основании представленных данных предложена комбинированная схема проведения эксперимента по исследованию поведения долгоживущих изотопов дубния в растворах HF/HN03.

ВЫВОДЫ

1. Подтверждены результаты химической идентификации элемента 115 с массовым числом 288, синтезированного в реакции "'Am + ,sCa, по его конечному продукту распада, изотопу дубния. Цепочка 5-ти последовательных (х-распадов прерывалась спонтанным делением 2fiSDb. Зарегистрированы 5 событий спонтанного деления во фракциях элемен тов группы 5.

2. Показана принципиальная возможность проведения химической идентификации цепочек распадов более далеких элементов с порядковыми номерами 117, 119, 121 и 123. Постановка химических экспериментов (имеющих преимущество по выходу изотопов СЛ'Э над физическими, использующими кинематические сепараторы) позволит надежно оценить сечения образования новых элементов при существенно меньших затратах на дорогостоящие сеансы работы ускорительной техники.

3. Проведено первое химическое исследование свойств дубния в off-line режиме. С использованием долгоживущего изотопа 2ftliDb в отдельных экспериментах показано, что в смешанных растворах минеральных кислот, содержащих HF, поведение дубния отличается от поведения протактиния. При этом коэффициенты распределения дубния в системах 1,5 М HF/3 М HN03 - Dowex 1x8 и 1 М HF/3 М НС1 - МИБК больше, чем аналогичные показатели ниобия.

4. По данным всех зарегистрированных на сегодня 23 событий спонтанного деления оценено время жизни изотопа 268Db, равное 28*" ч.

5. Разработана радиохимическая методика выделения и изократичеекого разделения гомологов дубния в off-line режиме. Показано, что в смешанных

растворах HF/HNOj наблюдаются противоположные последовательности •элюнрования ниобия и тантала. Применение этой методики позволит оценить влияние релятивистских эффектов на поведение дубния, а также использовать фракцию элементов группы 5 для определения массы изотопа дубния с помощью массепаратора.

6. Разработанные методики выделения и очистки ниобия и тантала могут представлять значительный практический интерес при разработке технологий металлов группы 5, а так же радиофармпрепаратов с использованием радионуклидов """'Nb и ""'Га.

Основное содержание диссертации изложено в следующих публикациях:

1. Stoyer N. J., Landrum J. H., Wilk P. A., Moody K. J., Kenneally J. M., Shaughnessy D. A., Stoyer M. A., Wild J. F., Lougheed R. W., Dmitriev S. N., Oganessian Yu. Ts„ Shishkin S. V., Aksenov N. V., Tereshatov E. E„ Bozhikov G. A., Vostokin G. K., Ulyonkov V. K., Yeremin A. A. Chemical Identification of a Long-Lived Isotope of Dubnium, a Descendant of Element 115. // Nucl. Phys. A. 2007. V. 787. № 1-4. P. 388c - 395c;

2. Wilk P. A., Landrum J. H., Shaughnessy D. A., Kenneally J. M., Stoyer N. J., Stoyer M. A., Moody K. J., Aksenov N. V., Bozhikov G. A., Tereshatov E. E.. Vostokin G. K., Shishkin S. V., Dmitriev S. N. Séparation of group five elements by reversed-phase chromatography. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2008. V. 275. №3. P. 651 657;

3. Терешатоп E. E., Брухертзайфер X., Божиков Г. A., Аксенов H. В., Стародуб Г. Я., Востокин Г. К., Белов А. Г., Шишкин С. В., Дмитриев С. Н., Гепеяер X. В., Айхлер Р., Шуман Д. Катионообменное разделение элементов 5 группы - Модельные опыты по выделению и химической идентификации Db. // Радиохимия. 2008. Т. 50. № 3. С. 251 - 254.

4. Терешатов E. Е., Брухертзайфер X., Божиков Г. А., Аксенов Н. В.. Шишкин С. В., Дмитриев С. Н. Ионообменное разделение элементов VE группы. Модельные эксперименты по исследованию химического поведения дубния. // Пятая Российская конференция по радиохимии "Радиохимия-2006", Озерск, ФГУП ПО "Маяк": тезисы докладов, 2006, с. 87 - 88.

5. Bruchertseifer H., Schumann D., Eichler R„ Gaggeler H. W„ Teresliatov E. E.. Aksenov N. V., Starodub G. Ya., Vostokin G. K., Bozhikov G. A., Ivanov P. 1., Shishkin S. V., Dmitriev S. N. Radiochemical separation of group V elements in aqueous hydrofluoric acid solutions by cation exchange. // Paul Scherrer Institut, annual report 2005, Villigen CH-5232, 2006, p. 8;

6. Терешатов E. E„ Божиков Г. А., Аксенов H. В. Исследование химического поведения дубния. Радиохимическое разделение элементов VB группы. // Вторая Российская молодежная школа по радиохимии и ядерным технологиям, Озерск, ФГУП ПО "Маяк": тезисы докладов, 2006, с. 116 - 118;

7. Tereshatov Е. Е„ Bruchertseifer П., Bozhikov G. A., Aksenov N. V., Shishkin S. V., Dmitriev S. N. Investigation of dubnium chemical behaviour. Ion exchange separation of group V elements. // The sixth international conference "Modern Problems of Nuclear Physics", Tashkent: book of abstracts, 2006, p. 289-290;

8. Bruchertseifer H., Gaggeler H. W., Tereshatov E. E., Aksenov N. V., Shishkin S. V., Bozhikov G. A., Vostokin G. K„ Starodub G. Ya., Dmitriev S. N. Anion exchange separation of Pa, Nb and Та in aqueous mineralic acid solutions. // Paul Scherrer Institut, annual report 2006, Villigen CH-5232, 2007, p. 8;

9. Tereshatov E. E., Bruchertseifer H., Bozhikov G. A., Aksenov N. V., Starodub G. Ya., Vostokin G. K., Shishkin S. V., Dmitriev S. N„ Gaggeler II. VV. Radiochemical separation of group 5 elements. Model experiments for investigation of dubnium chemical behaviour. // International Symposium on Exotic Nuclei "Exon - 2006", Melville, New York, AIP, conference proceedings, 2007, p. 247-251;

10. Терешатов E. E.. Магомедбеков Э. П. Выделение и разделение элементов группы 5 в водных растворах, содержащих фтор-ионы. // Успехи в химии и химической технологии. 2008. Т. XXII. № 8. С. 7 - 9.

Получено й мая 2009 г.

09- 1

Oq 5

Отпечатано методом прямого репродуцирования с оригинала, предоставленного автором.

Подписано в печать 07.05.2009. Формат 60 х 90/16, Бумага офсетная. Печать офсетная. Усл. печ. л. 1,18. Уч.-изд. л. 1,14. Тираж 100 экз. Заказ № 56589.

Издательский отдел Объединенного института ядерных исследований 141980, г. Дубна, Московская обл., ул. Жолио-Кгари, 6. E-mail: publish@jinr.ru www.jinr.ru/publish/

2008166402

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР .;.

1.1. ВЕРХНЯЯ ГРАНИЦА СУЩЕСТВОВАНИЯ ЯДЕР.■.

1.1.1. Методы синтеза трансактиноидных элементов;.

1.1.2. Долгоживущие изотопы Db.

1.1.3; Перспективы синтеза новых элементов.

1.2. СПОСОБЫ ИДЕНТИФИКАЦИИ СИНТЕЗИРУЕМЫХ НУКЛИДОВ:.

1.3. ВЛИЯНИЕ РЕЛЯТИВИСТСКИХ ЭФФЕКТОВ НА СВОЙСТВА ТРАНСАКТИНОИДНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ.

1.4. ИЗУЧЕНИЕ ХИМИЧЕСКИХ СВОЙСТВ СВЕРХТЯЖЕЛЫХ ЭЛЕМЕНТОВ ПЕРИОДИЧЕСКОЙ'СИСТЕМЫ.:.

1.4.1. Особенности изучения химических свойств единичных атомов.

1.4.2. Результаты on-line экспериментов по изучению химических свойств-дубнияврастворах.

1.4.3. Химическая идентификация элемента Db как продукта распада элементаЛ15 в реакции 48СаН- 243Ат.

ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ.59-'

2.1. ПОЛУЧЕНИЕ И ВЫДЕЛЕНИЕ БЕЗНОСИТЕЛЫТЫХ КОЛИЧЕСТВ

РАДИОИЗОТОПОВ;ЭЛЕМЕНТОВ ГРУППЫ 5.:.

2.2. СЕЛЕКТИВНОЕ ВЫДЕЛЕНИЕ Nb И,Та.!.

2.3; РАЗДЕЛЕНИЕ ГОМОЛОГОВ ДУБНИЯ.

2.3.1. Катионообменное разделение.

2.3.2. Анионообменное разделение.

2.3;3. Экстракционно-хроматографическое разделение.

2.4. ИДЕНТИФИКАЦИЯ И ИЗУЧЕНИЕ ХИМИЧЕСКИХ СВОЙСТВ

ДУБНИЯ В OFF-LINE ЭКСПЕРИМЕНТАХ.

2.4.1. Изучение химических свойств дубния с использованием долгоживущего изотопа Db.

2.4.2: Возможные схемы будущих экспериментов.:. выводы;.:.1 тб

ПУБЛИКАЦИИ.

Актуальность темы:

Синтез новых сверхтяжелых элементов (СТЭ) Периодической таблицы Д. И. Менделеева является на сегодня одной из важнейших фундаментальных проблем современной ядерной физики и радиохимии. Особый интерес вызывает вопрос о верхней границе существования ядер, о наличии одного или нескольких "островов стабильности" (магические числа протонов и нейтронов в ядре). Осуществленный в последние годы синтез новых элементов 112 - 116 и 118 впервые экспериментально подтвердил существование гипотетического "острова стабильности" СТЭ вблизи Z = 114, теоретически предсказанного еще в середине 60-х годов прошлого века. Предсказывается, что оболочки Z = 120 и Z = 126 также могут оказаться замкнутыми, т.е. магическими.

Относительно большие времена жизни изотопов* новых элементов' (от секунд до десятков часов)^ впервые открыли возможность определения не только их ядерно-физических характеристик, но и возможность постановки экспериментов по химической идентификации СТЭ.

Впервые синтез новых сверхтяжелых элементов 112— 116 и 118 проведен в Лаборатории ядерных реакций имени-Г. Н. Флерова (ОИЯИ) в реакциях полного слияния 48Са с 238U (элемент 112), 237Np (элемент 113), 242' 244Ри (элемент 114), 243Аш (элемент 115), 245'248Сш (элемент 116) и 249Cf (элемент 118). Сечения-реакций с использованием дважды магического ядра в качестве бомбардирующей частицы приблизительно на 1 - 2 порядка выше соответствующих значений, наблюдаемых в иных реакциях синтеза. Такой подход позволил синтезировать новые относительно нейтронно-избыточные ядра и значительно продвинуться в исследовании свойств СТЭ и развитии теоретических моделей, описывающих и предсказывающих свойства ядер. Экспериментально наблюдаемые цепочки распадов новых нуклидов состояли из одного или нескольких последовательных а-распадов и заканчивались спонтанным делением. Идентификация, новых нуклидов была основана на характеристиках их радиоактивного распада (энергия а-частиц, суммарная кинетическая энергия осколков спонтанного деления, время жизни, функция возбуждения). Определение атомного номера какого-либо из изотопов в наблюдаемых цепочках распада не только позволило бы надежно идентифицировать атомные номера всех ядер в цепочке, но явилось бы независимым подтверждением открытия нового элемента (элементов).

Изучение химических свойств трансактиноидных элементов позволяет оценить влияние релятивистских эффектов на поведение исследуемых элементов. Ряд квантово-химических расчетов указывает на значительные отклонения в поведении СТЭ, что может привести к нарушению тенденции изменения свойств элементов по группам или даже к проявлению свойств, характерных для представителей других групп. Экспериментально с учетом сечений образования СТЭ эти- предположения могут быть изучены только в условиях работы с единичными атомами. При этом необходимо обеспечить очистку изучаемых элементов от тяжелых актиноидов, особенно5 от спонтанно делящихся'изотопов этих элементов, которые могут являться источниками фоновых событий. Исходя из вышеизложенного, химическая идентификация сверхтяжелых элементов) по долгоживущим изотопам дубния представляется актуальной.

Целью работы явилась:

• постановка экспериментов по подтверждению результатов химической идентификации цепочки распадов изотопа 288115 (синтезированного в реакции 48Са + 243Am) по конечному продукту распада, изотопу элемента 105 - дубний с массовым числом 268;

• разработка радиохимических методик, позволяющих в off-line экспериментах изучать химические свойства дубния с использованием наиболее долгоживущего из известных на сегодняшний день изотопа этого элемента - 268Db.

Научная новизна:

1. Подтверждены результаты химической идентификации элемента 115 с массовым числом 288, синтезированного в! реакции^243Am + 48Са, по его конечному продукту распада, изотопу Db. Цепочка 5-ти последовательных «-распадов прерывалась спонтанным делением 268Db. Зарегистрированы 5 событий спонтанного деления во фракциях элементов группы 5.

2. Впервые с использованием долгоживущего изотопа Db проведено исследование химических свойств дубния в off-line режиме. В отдельных экспериментах показано, что в смешанных растворах минеральных кислот, содержащих HF, поведение Db отличается от поведения протактиния. При этом коэффициенты распределения дубния в системах 1,5 М HF/3 М HN03 - Dowex 1x8 и 1 М HF/3 М НС1 - МИБК больше, чем аналогичные показатели ниобия.

3. По данным всех зарегистрированных на сегодня 23 событий, спонтанного деления изотопа 268Db оценено время его жизни, равное 28!" ч.

Практическая ценность работы:

I1. Показана принципиальная возможность проведения химической, идентификации цепочек, распадов более далеких Z-нечетных элементов, в частности сверхтяжелых элементов с порядковыми номерами, 117, 119, 121 и-123. Постановка химических экспериментов (имеющих преимущество по выходу изотопов СТЭ над физическими, использующими кинематические сепараторы) позволит надежно оценить сечения образования новых элементов при существенно меньших затратах на дорогостоящие сеансы работы ускорительной техники.

2. Разработанная радиохимическая методика позволяет в off-line режиме проводить выделение и изократическое разделение гомологов дубния, что открывает возможность проверить влияние релятивистских эффектов на поведение последнего, а также использовать фракцию элементов группы 5 для определения массы изотопа дубния с помощью массепаратора.

3. Разработанные методики выделения и очистки ниобия и тантала могут представлять значительный^ практический интерес при. разработке технологий металлов группы 5, а так же радиофармпрепаратов с использованием радионуклидов 90mNb и 178Та.

Апробация работы:

Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на: семинарах Лаборатории ядерных реакций им. Г. Н. Флерова (ОИЯИ); Международном симпозиуме по экзотическим ядрам "EXON-2006" (Ханты-Мансийск, 2006); Второй Российской молодежной школе по радиохимии и ядерным технологиям "Радиохимия" (Озерск, 2006); Пятой Российской конференции по радиохимии "Радиохимия-2006" (Дубна, 2006); Третьей международной конференции по химии и физике трансактиноидных элементов "TAN07" (Давос, Швейцария, 2007); Международной летней школе "Атомные свойства тяжелых элементов" (Виттенберг, Германия, 2008).

Публикации:

По теме диссертации опубликовано 10 работ, в том числе 3 — в ведущих рецензируемых научных журналах и изданиях, определенных Высшей аттестационной комиссией.

Структура и объем работы:

Диссертация состоит из введения, двух глав, выводов и списка литературы. Она содержит 133 страницы машинописного текста, включает в себя 74 рисунка, 22 таблицы и список литературы из 161 научной работы.

выводы

1. Подтверждены результаты химической идентификации элемента 115 с массовым числом 288, синтезированного в реакции 243Am + 48Са, по его конечному продукту распада, изотопу дубния. Цепочка 5-ти последовательных а-распадов прерывалась спонтанным делением 268Db. Зарегистри рованы 5 событий спонтанного деления во фракциях элементов группы 5. j

2. Показана принципиальная возможность проведения химической идентификации цепочек распадов более далеких элементов с порядковыми номерами 117, 119, 121 и 123. Постановка химических экспериментов (имеющих преимущество по выходу изотопов СТЭ-над физическими, использующими кинематические сепараторы) позволит надежно оценить сечения образования новых элементов при существенно меньших затратах на дорогостоящие сеансы работы ускорительной техники.

3. Проведено первое химическое исследование свойств дубния в off-line режиме. С использованием долгоживущего изотопа 268Db в1 отдельных экспериментах показано, что в смешанных растворах, минеральных кислот, содержащих HF, поведение дубния отличается от поведения протактиния. При этом коэффициенты распределения дубния в системах 1,5 М ОТ/3 М* HN03 - Dowex 1x8 и 1 М HF/3 М НС1 - МИБК больше, чем аналогичные показатели ниобия.

4. По данным всех зарегистрированных на сегодня 23 событий спонтанного деления оценено время жизни изотопа 268Db, равное 28*" ч.

5. Разработана радиохимическая методика выделения и изократического разделения гомологов дубния в off-line режиме. Показано, что в смешанных растворах HF/HN03 наблюдаются противоположные последовательности элюирования ниобия и тантала. Применение этой методики, позволит оценить влияние релятивистских эффектов на поведение дубния, а также использовать фракцию элементов группы 5 для определения массы изотопа дубния с помощью массепаратора.

6. Разработанные методики выделения и очистки ниобия и тантала могут представлять значительный практический интерес при разработке технологий металлов группы 5, а так же радиофармпрепаратов с использованием радионуклидов 90tnNb и 178Та.

ПУБЛИКАЦИИ

Основное содержание диссертации изложено в следующих публикациях:

1. Stoyer N. J., Landrum J. H., Wilk P. A., Moody K. J., Kenneally J. M., Shaughnessy D. A., Stoyer M. A., Wild J. F., Lougheed R. W., Dmitriev S. N., Oganessian Yu. Ts., Shishkin S. V., Aksenov N. V., Tereshatov E. E„ Bozhikov G. A., Vostokin G. K., Utyonkov V. K., Yeremin A. A. Chemical Identification of a Long-Lived Isotope of Dubnium, a Descendant of Element 115. // Nucl. Phys. A. 2007. V. 787. № 1-4. P. 388c - 395c;

2. Wilk P. A., Landrum J. H., Shaughnessy D. A., Kenneally J. M., Stoyer N. J., Stoyer M. A., Moody K. J., Aksenov N. V., Bozhikov G. A., Tereshatov E. E., Vostokin G. K., Shishkin S. V., Dmitriev S. N. Separation'of group five elements by reversed-phase chromatography. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2008. V. 275. № 3. P. 651 -657;

3. Терешатов E. E. Брухертзайфер X., Божиков Г. А., Аксенов H. В., Стародуб Г. Я., Востокин Г. К., Белов А. Г., Шишкин С. В., Дмитриев С. Н., Геггелер X. В., Айхлер Р., Шуман Д. Катионообменное разделение элементов 5 группы - Модельные опыты по выделению и химической идентификации Db. // Радиохимия. 2008. Т. 50. № 3. С. 251 - 254.

4. Терешатов Е. Е., Брухертзайфер X., Божиков Г. А., Аксенов Н. В., Шишкин С. В., Дмитриев С. Н. Ионообменное разделение элементов VB группы. Модельные эксперименты по исследованию химического поведения дубния. // Пятая Российская конференция по радиохимии "Радиохимия-2006", Озерск, ФГУП ПО "Маяк": тезисы докладов, 2006, с. 87 - 88.

5. Bruchertseifer Н., Schumann D., Eichler R., Gaggeler H. W., Tereshatov E. E., Aksenov N. V., Starodub G. Ya., Vostokin G. K., Bozhikov G. A., Ivanov P. I.,

Shishkin S. V., Dmitriev S. N. Radiochemical separation of group V elements in aqueous hydrofluoric acid solutions by cation exchange. // Paul Scherrer Institut, annual report 2005, Villigen CH-5232, 2006, p. 8;

6: Терешатов E. E., Божиков Г. А., Аксенов H. В. Исследование химического поведения дубния. Радиохимическое разделение элементов VB группы. // Вторая Российская-молодежная школа по радиохимии и ядерным технологиям, Озерск, ФГУП ПО "Маяк": тезисы докладов, 2006, с. 116-118;

7. Tereshatov Е. Е., Bruchertseifer Н., Bozhikov G. A., Aksenov N. V., Shishkin S. V., Dmitriev S. N. Investigation of dubnium chemical behaviour. Ion exchange separation of group V elements. // The sixth international conference "Modern Problems of Nuclear Physics", Tashkent: book of abstracts, 2006, p. 289-290;

8. Bruchertseifer H., Gaggeler H. W., Tereshatov E. E. Aksenov N. V., Shishkin S. V., Bozhikov G. A., Vostokin G. K., Starodub G. Ya., Dmitriev S. N. Anion exchange separation of Pa, Nb and. Та in aqueous mineralic acid solutions. // Paul Scherrer Institut, annual report 2006, Villigen CH-5232, 2007, p. 8;

9. Tereshatov E. E., Bruchertseifer H., Bozhikov G. A., Aksenov N. V., Starodub-G. Ya., Vostokin G. K., Shishkin S. V., Dmitriev S. N., Gaggeler H. W. Radiochemical separation of group 5 elements. Model experiments for investigation of dubnium chemical behaviour. // International Symposium on Exotic Nuclei "Exon - 2006", Melville, New York, AIP, conference proceedings, 2007, p. 247-251;

10. Терешатов E. E. Магомедбеков Э. П. Выделение и разделение элементов группы 5 в водных растворах, содержащих фтор-ионы. // Успехи в химии и химической технологии. 2008. Т. XXII. № 8. С. 7 - 9.

1. Flerov G. N. and Petrjak К. A. Spontaneous fission of uranium. // Phys. Rev. 1940. V. 58. P. 89.

2. Bohr N. and Wheeler J. A. The mechanism of nuclear fission. // Phys. Rev. 1939. V. 56. P. 426-450.

3. Oganessian Yu. Ts., Demin A. G., Iljinov A. S. et al. Experiments on the synthesis of neutron-deficient kurchatovium isotopes in reaction induced by 50Ti ions. // Nucl. Phys. A. 1975. V. 239. Is. 1. P. 157 171.

4. Strutinsky V. Mi Shell effects in nuclear masses and deformation energies. // Nucl. Phys. A. 1967. V. 95. Is. 2. P. 420 442.

5. Brack M., Damgaard J., Jensen A. S. et al. Funny hills: the shell-correction approach to nuclear shell effects and its applications to the fission process. // Rev. Mod. Phys. 1972. V. 44. № 2. P. 320 405.

6. Sobiczewski A., Gareev F. A. and Kalinkin B. N. Closed shells for Z > 82 and N > 126 in a diffuse potential well. // Phys. Lett. 1966. V. 22. № 4. P. 500 502.

7. Хайд Э., Перлман И., Сиборг Г. Ядерные свойства тяжелых элементов, вып. 2. Методы синтеза тяжелых ядер. / Пер. с англ. Под ред. чл.-корр. АН СССР Г. Н. Флерова. М.: Атомиздат, 1968. 134 с.

8. Флеров Г. Н., Звара И., Тер-Акопьян Г. М. и др. История трансфермиевых элементов (Z = 101, 102, 103). // Физика элементарных частиц и атомного ядра. 1991. Т. 22. Вып. 4. С. 931 992.

9. Nagame Y., Asai M., Haba H. et al. Production cross sectionsof Rf and262Db in bombardments of 248Cm with lsO and 19F ions. // J. Nucl. Radiochem. Sci. 2002. V. 3. № 1. P. 85 88.

10. Nagame Y. Production and chemistry of transactinide elements. // J. Nucl. Radiochem. Sci. 2005. V. 6. № 3. P. 205 210.

11. Lazarev Yu. A., Lobanov Yu. V., Oganessian Yu. Ts. et al. a decay of 110: shell closure at N = 162. // Phys. Rev. C. 1996. V. 54. № 2. P. 620 625.

12. Ghiorso A., Harvey B. G., Choppin G. R. et al. New element mendelevium, atomic number 101. //Phys. Rev. 1955. V. 98. P. 1518 1519.

13. Fields P. R., Friedman A. M., Milsted J. et al. Production of the new element 102. // Phys. Rev. 1957. V. 107. P. 1460 1462.

14. Ghiorso A., Sikkeland Т., Larsh A. E. et al. A new element, lawrencium, atomic number 103. // Phys. Rev. Lett. 1961. V. 6. № 9. P. 473 475.

15. Флеров Г. H., Оганесян Ю. Ц., Лобанов Ю. В1, и др. Синтез и физическая идентификация изотопа 104-го элемента с массовым числом 260. // ОИЯИ, Дубна; препринт, 1964, Д-1818.

16. Flerov G. N., Oganesyan Yu. Ts., Lobanov Yu. V. et al. The synthesis of element 105. //At. Energ. 1970. V. 29. № 4. P. 967 975.

17. Ghiorso A., Nitschke J. M., Alonso J. R. et al. Element 106. // Phys. Rev. Lett. 1974. V. 33. № 25. P. 1490 1493.

18. Oganessian Yu. Ts. Fusion and fission induced by heavy ions. // Lect. Notes Phys. 1975. V. 33. P. 221 252.

19. Оганесян Ю. Ц., Демин А. Г., Юссонуа M. и др. Исследование образования и радиоактивных свойств ядер с Z = 104, 106 и 108. // Сборник аннотаций, ОИЯИ, 1984, Д7-84-736, с. 57 58.

20. Оганесян Ю. Ц., Юссонуа М., Демин А. Г. и др. Эксперименты по синтезу нечетно-нечетных изотопов cZ = 105 — 111 в реакциях холодного слияния. // Сборник аннотаций, ОИЯИ, 1984, Д7-84-736, с. 59 60.

21. Hoffman D. С., Fowler М. М., Daniels W. R. et al. Excitation functions for production of heavy actinides from interactions of 40Ca and 48Ca ions with 248Cm. // Phys. Rev. C. 1985. V. 31. № 5. P. 1763 1769.

22. Armbruster P., Agarwal Y. K., Briichle W. et al. Attempts to produce superheavy elements by fusion of Ca with Cm in the bombarding energy range of 4.5 5.2 MeV/u. // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 54. № 5. P. 406 - 409.

23. Gaggeler H., Briichle W., Briigger IvL et al. Production of cold target-like fragments in the reaction of 48Ca + 248Cm. // Phys. Rev. C. 1986. V. 33. № 6. P. 1983 1987.

24. Tiirler A., von Gunten H. R., Leyba J. D. et al. Actinide production from the interactions of 40Ca. and 44Ca with 248Cm and a comparison with the 48Ca + 248Cm: // Phys. Rev. C. 1992. V. 46. № 4. P. 1364 1382.

25. Oganessian Yu. Ts., Yeremin A. V., Popeko A. G. et al. Synthesis and identification of superheavy elements in reactions with 48Ca beams. // J. Nucl. Radiochem. Sci. 2002: V. 3. № 1. P. 217 218.

26. Oganessian Yu. Ts. Route to islands of stability of superheavy elements. // Phys. Atom. Nucl. 2000. V. 63. № 8. P.l 315 1336.

27. Hulet E. K., Lougheed R. W., Wilf J. F. et al. Search for superheavy elements in the bombardment of 48Cm with 28Ca. // Phys. Rev. Lett. 1977. V. 39. № 7. P: 385-389.

28. Oganessian Yu: Ts., Bruchertseifer H., Buklanov G. V. et al. Experiments to produce isotopes of superheavy elements with atomic numbers 114—116 in 48Ca ion reactions. // Nucl. Phys. A. 1978. V. 294. P. 213 224.

29. Oganessian Yu. Ts., Yeremin A. V., Gulbekian G. G. et al. Search for.new isotopes of element 112 by irradiation of 238U with 48Ca. // Eur. Phys. J. A. 1999: V. 5. P. 63 -68.

30. Oganessian Yu. Ts., Utyonkov V. K., Lobanov Yu. V. et al. Synthesis.of superheavy nuclei in the reactions of 244Pu and 248Cm with 48Ca. // Eur. Phys. J. A. 2002. V. 15. P. 201-204.

31. Oganessian Yu. Ts., Utyonkov V. K., Dmitriev S. N. et al. Synthesis of elements 115 and 113 in the reaction 243Am + 48Ca. // Phys. Rev. C. 2005: V. 72. 034611. P. 1-16.

32. Oganessian Yu. Ts., Utyonkov V. K., Lobanov Yu. V. et al. Synthesis of the isotopes of elements 118 and 116 in the 249Cf and 245Cm + 48Ca fusion reactions. // Phys. Rev. C. 2006. V. 74. 044602. P. 1 9. ■

33. Oganessian Yu. Ts. Heaviest nuclei from 48Ca-induced reactions. // J. Phys. G: Nucl. Part. Phys. 2007. V. 34. P. R165 R242.

34. Hessberger F. P., Hofmann S., Ackermann D. et al. Decay properties of neutron-deficient isotopes 256> 257Db, 255Rf, 252,253Lr. // Eur. Phys. J. A. 2001. V. 12. P. 57-67.

35. Gates J. M., Nelson S. L., Gregorich К. E. et al. Measurement of the 208Pb (51V, xn) 259"xDb excitation function. // LBNL annual report 2005. URL: http://rnc.lbl.gov/nsd/annualreport2005/contributions/GateslLE.pdf.1. ЛСО

36. Hessberger F. P., Mtinzenberg G., Hofmann S. et al. The new isotopes 105, 257105, 254Lr and 253Lr. // Z. Phys. A. 1985. V. 322. P. 557 566.

37. Andreyev A. N., Bogdanov D: D., Chepigin V. I. et al. Investigation of the fusion reaction 27A1 + 236U 263105 at excitation energies of 57 MeV and 65 MeV. // Z. Phys. A. 1992'. V. 344. P. 225 226.

38. Mtinzenberg G., Hofmann S., Hessberger F. P. et al. Identification of element 107 by a. correlation chains. // Z. Phys. A. 1981. V. 300. № 1. P. 107 108.

39. Gan Z. G., Qin Z., Fan H. M. et al. A new alpha-particle-emitting isotope 259Db. // Eur. Phys. J. A. 2001-. V. 10. P. 21 25:

40. Gregorich К. E., Dtillmann Ch. E., Folden С. M. et al. Systematic study of heavy element production in compound nucleus reactions with U targets. // LBNL annual report 2005. URL: http://rnc.lbl.gov/nsd/annualreport2005/ contributions/GregorichLE.pdf.

41. Bemis С. E., Dittner P. F., Silva R. J. et al. Production, L x-ray identification, and decay of the nuclide 260 1 05. // Phys. Rev. C. 1977. V. 16. № 3. P. 1146-1158.

42. Ghiorso A., Nurmia M., Eskola K. and Eskola P. Two new alfa-particle emitting isotopes of element 105, 261Ha and 262Ha. // Phys. Rev. C. 1971. V. 4. №5. P. 1850- 1855.

43. Dressier R., Eichler В., Jost D. T. et al. Production of 262Db (Z = 105) in the reaction 248Cm (19F, 5n). // Phys. Rev. C. 1999. V. 59. № 6. P. 3433 3436.

44. Kratz J. V., Gober M. K., Zimmermann H. P. et al. New nuclide 263Ha. // Phys. Rev. C. 1992. V. 45. № 3. P. 1064 1069.

45. Zagrebaev V. It, Itkis M. G. and Oganessian Yu. Ts. Fusion-fission^ dynamics and perspectives of future experiments. // Phys. At. Nucl. 2003. V. 66. № 6. P. 1033-1041.

46. Zagrebaev V. I. Fusion-fission dynamics of super-heavy clement formation and1 decay. // Nucl. Phys. A. 2004. V. 734. P. 164 167.

47. Флеров Г. H., Друин В. А., Плеве А. А. Устойчивость тяжелых ядер и граница периодической системы элементов. // Успехи физических наук. 1970. Т. 100, вып. 1. С. 45 92.

48. Oganessian Yu. Ts. and Penionzhkevich Yu. E. Some regularities of the formation of the products of nuclear reactions, induced by heavy ions with A > 40. // Nucleonica. 1976. V. 21. № 3. P. 237 250.

49. Schadel M., Kratz J. V., Ahrens H. et al. Isotope distributions in the reaction of 238U with 238U. // Phys. Rev. Lett. 1978. V. 41. № 7. P. 469 472.

50. Schadel M., Briichle W., Gaggeler H. et al. Actinide production in collisions of 238U with 248Cm. // Phys. Rev. Lett. 1982. V. 48. № 13. P. 852 855.

51. Zagrebaev V. I., Oganessian'Yu. Ts., Itkis M. G. andGreiner W. Superheavy ; nuclei and quasi-atoms produced in collisions of transuranium ions. // Phys. Rev. C. 2006. V. 73. 031602(R). P. 1 9.

52. Schmidt K.-H., Steinhauser S., Bocksteigel C. et al. Relativistic radioactive beams: a new access to nuclear-fission studies. // Nucl. Phys. A. 2000: V. 665. P. 221 267.

53. Mtinzenberg G., Faust W., Hofmann S. et al. The velocity filter SHIP, a separator'of unslowed heavy ion fusion products. // Nucl. Instrum. Methods. 1979. V. 161. P. 65-82.

54. Yeremin A. V., Andreyev A. N., Bogdanov D. D. et al. The Vassilissa facility for electrostatic separation and study of complete fusion reaction products. // Nucl. Instr. and Meth. A. 1989. V. 274. P. 528 532.

55. Dullmann Ch. E., Briichle W, Dressier R. et al. Chemical investigation of has-sium (element 108). //Nature. 2002. V. 418. P. 859 862.1