автореферат диссертации по химической технологии, 05.17.02, диссертация на тему:Фазовый состав и особенности распределения церия, гадолиния, урана и плутония в муратаит-содержащих керамиках для иммобилизации лантаноидов и актиноидов

Введение.

1. Матричные материалы для иммобилизации ВАО и актинидных отходов (литературный обзор).

1.1. Стеклообразные матричные материалы для иммобилизации РАО.

1.2. Кристаллические формы отходов.IV

1.3. Минеральные фазы - концентраторы радионуклидов.

1.3.1. Цирконолит.

1.3.2. «Пирохлор».

1.3.3. Перовскит.

1.3.4. Голландит.

1.3.5. Монацит.

1.3.6. Апатит/бритолит.

1.3.7. NZP (коснарит).

1.3.8. Циркон.

1.3.9. Сфен (титанит).

1.3.10. Диоксид циркония.

1.3.11. Муратаит.

1.3.12. Гранат.

1.3.13. Другие фазы и полифазные ассоциации.

1.4. Стеклокристаллические формы РАО.

Актуальность темы. Одной из важнейших проблем ядерного топливного цикла является утилизация высокоактивных отходов (ВАО). Для надежной изоляции ВАО от окружающей среды необходима их фиксация в стабильные химически устойчивые матрицы. В настоящее время для иммобилизации ВАО используют боросиликатные и алюмофосфатные стекла, которые недостаточно химически- и радиационно-устойчивы, и не могут гарантировать безопасную фиксацию долгоживущих радионуклидов (актиноидов)1. Сохранность формы ВАО при удалении в геологические формации на длительное время могут обеспечить кристаллические матрицы. Наиболее перспективной в настоящее время является керамика на основе титанатов - Synroc, состоящая из минералов - цирконолита CaZrT^O?, перовскита СаТЮз, голландита Bai 2(Al,Ti)80i6 и оксидов титана . При разработке способов переработки ВАО большое внимание в последнее время уделяется возможности их фракционирования, т. е. выделению цезий-стронциевой фракции и редкоземельно-актиноидной группы изотопов с целью их раздельного отверждения в матрицах оптимального состава. Для фиксации актинид-содержащей фракции ВАО перспективными являются керамические материалы со структурой цирконолита, пирохлора и перовскита. Недавно для этой цели была предложена новая фаза - синтетический аналог редкого природного минерала - муратаита. Установлено, что при высоком содержании урана в муратаите, он, по сравнению с пирохлором, может включать большее количество продуктов коррозии и обладает более высокой химической устойчивостью, благодаря зональному распределению элементов. В частности, концентрация актиноидов в центральных частях зерен муратаита примерно на порядок величины выше, чем на периферии3. Все это позволяет рассматривать муратаит в качестве альтернативной матрицы для иммобилизации актиноид-содержащих отходов.

1 С. А. Дмитриев, С.В. Стефановский. Обращение с радиоактивными отходами. М.: РХТУ, 2000. 125 с.

2 А.Е. Ringwood et al. // Radioactive Waste Forms for the Future. Amsterdam, Elsevier Sci. Publ. 1988. C. 233-334.

3 Н.П. Лаверов, И. А. Соболев, С.В. Стефановский и др. // ДАН. Т.362, №5. С.670-672.

Цель работы

Целью настоящей работы является разработка и изучение свойств керамических материалов на основе муратаита для иммобилизации лантаноидов и актиноидов высокоактивных отходов (ВАО).

Данная цель достигается решением следующих задач:

1. Исследование влияния условий синтеза на строение муратаитовых керамик. Для сравнительного анализа образцы керамики синтезировали методом холодного прессования и спекания (ХПС), плавлением в высокотемпературной печи сопротивления в окислительных и восстановительных условиях и методом индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ).

2. Изучение распределения элементов ВАО между фазами флюоритового типа: муратаитом, цирконолитом, пирохлором в полифазных керамиках.

3. Изучение химической устойчивости муратаитовой керамики.

4. Изучение радиационной устойчивости муратаита и ее сравнение с другими актиноид-содержащими кристаллическими фазами - цирконолитом, пирохлором, браннеритом.

Научная новизна работы

1. Изучены фазовые соотношения, химические составы сосуществующих фаз в системе Ca0-Mn0-(Ce,Gd)203-(Zr,U,Ce)02-(Al,Fe)203-Ti02 в области формирования кубических фаз с решеткой флюоритового типа: муратаит, пиро-хлор, цирконолит.

2. Показано, что добавки UO2, Се20з, Ос^Оз, Zr02, Pu02 в муратаитовую керамику базового состава приводят к формированию дополнительных фаз пи-рохлора, перовскита и криктонита.

3. Изучено влияние условий синтеза на состав и механизм образования муратаитовой керамики. Сравнены особенности строения и состава муратаитовой керамики, синтезированной методом холодного прессования и спекания (ХПС), плавлением с последующей кристаллизацией в высокотемпературной печи сопротивления и методом индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ).

4. Изучен механизм минералообразования при термообработке шихт муратаи-товой керамики и показано, что образованию муратаита предшествуют промежуточные продукты - кубический твердый раствор диоксидов циркония-урана-титана и перовскит.

5. Изучена химическая устойчивость муратаитовой керамики. Установлено, что скорость выщелачивания урана и плутония из синтезированных образ

6 2 цов муратаитовой керамики составляет -10" г/(м сут).

6. Проведено сравнительное изучение радиационной устойчивости муратаита с другими кубическими фазами флюоритового типа: пирохлором, цирконоли-том, а также браннеритом, и показано, что критические дозы аморфизации муратаита и пирохлора близки по величине и выше, чем у браннерита.

Положения, выносимые на защиту:

1. Фазовые соотношения, химические составы сосуществующих фаз в системе CaO-MnO-(Ce, Gd)203-(Zr, U, Се)02-(А1, Fe)203-Ti02 в области формирования кубических фаз с решеткой флюоритового типа муратаита, пирохлора, цирконолита.

2. Распределение элементов В АО между фазами флюоритового типа.

3. Влияние условий синтеза на состав муратаитовой керамики.

4. Сравнительный анализ радиационной устойчивости муратаита и других кубических фаз флюоритового типа: пирохлора, цирконолита, а также браннерита.

Практическая ценность работы

1. Разработаны материалы на основе муратаитовой керамики пригодные для иммобилизации редких земель и актиноидов высокоактивных отходов (В АО).

2. Установлено, что для В АО с высоким содержанием актиноидов и редких земель, а также с большим количеством продуктов коррозии (Fe, Mn, А1), наиболее подходящей матрицей являются керамики на основе муратаита.

3. Установлена высокая степень устойчивости к выщелачиванию радионуклидов из муратаитовой керамики.

4. Показана возможность синтеза муратаитовой керамики методом индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ).

Апробация работы. Основные материалы диссертации доложены на Международной конференции по сжиганию и технологиям термической переработки радиоактивных отходов (Солт-Лэйк-Сити, 1998), Осенних 2000 и 2001 г. собранииях Общества материаловедения - Materials Research Society Fall Meeting (Бостон, США, 2000, 2001), Международном симпозиуме "Waste Management '01 (Тусон, США, 2001), Международной конференции GLOBAL-2001 (Париж, Франция, 2001), 1 Всероссийской конференции «Прикладные аспекты химии высоких энергий» (Москва, 2001), Первой Всероссийской молодежной научной конференции по фундаментальным проблемам радиохимии и ядерной энергетики (Нижний Новгород, 2001), XIV Российском совещании по экспериментальной минералогии (Черноголовка, 2001), Всероссийском совещании по минералоподобным композициям для иммобилизации радиоактивных отходов (Москва, 2001), Российско-Американском совещании по иммобилизации избыточного оружейного плутония (Санкт-Петербург, 2002), 9 Международном симпозиуме по экспериментальной минералогии, петрологии и геохимии (Цюрих, Швейцария, 2002).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 11 статей в журналах РАН и трудах международных конференций и симпозиумов и 9 тезисов докладов в сборниках Международных и Всероссийских конференций.

Работа «Сравнительная радиационная устойчивость кубических фаз флюоритового типа» по материалам главы V Диссертации удостоена третьей премии на Конкурсе молодых ученых Межведомственного совета РАН и Минатома РФ по радиохимии в 2001 г.

Работа выполнялась в соответствии с планами НИР МосНПО «Радон» 1998-2001 гг, и в рамках Проекта RC0-20002-SC14 Министерства энергетики США (Отдел фундаментальных наук).

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 5 глав, выводов, списка литературы.

ВЫВОДЫ

1. Разработаны и синтезированы керамические материалы на основе муратаита для иммобилизации актиноидов высокоактивных отходов (ВАО) методами холодного прессования и спекания, а также плавления.

2. Впервые продемонстрирована возможность получения муратаитовой керамики в системе Ca0-Mn0-Gd203-(U02)-Ti02. Керамики расчетного состава CaGd3Mn2Ti702i.5 и ОсЦМпг^Огг на 80-90% состоят из муратаита с 5- и 7-кратной флюоритовой ячейкой. Последняя модификация (муратаит-7С) ранее не наблюдалась.

3. Изучено влияние добавок UO2, Ce203, Gd203, Zr02 (до 20 мас.%) и Р11О2 (10 мас.%), на фазовый состав базового образца муратаитовой керамики (мас.%): 5 А1203, 10 СаО, 55 ТЮ2, 10 МпО, 5 Fe203, 5 Zr02, 10 U02. В базовом образце муратаит является основной фазой, занимая около 90 % объема. При добавлении урана или церия ведущей фазой становится пирохлор, а циркония - цирконолит. Пирохлор и цирконолит формируются совместно при введении гадолиния, хотя их количество уступает муратаиту. Замена урана на плутоний приводит к появлению, наряду с муратаитом, перовскита, количество которого растет с увеличением содержания Gd.

4. Исследовано влияние условий синтеза на строение муратаитовых керамик. Для сравнительного анализа образцы керамики синтезировали методом холодного прессования и спекания (ХПС), плавлением в высокотемпературной печи сопротивления и методом индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ). Строение (форма и размер зерен) фаз индуктивно-плавленных керамик аналогично установленным для образцов, полученных твердофазным синтезом. Общим отличительным свойством всех плавленных керамик является наиболее крупный размер зерен и правильные кристаллографические очертания. Кроме этого индуктивно-плавленые керамики характеризуются формированием фаз в определенной последовательности в процессе кристаллизации расплава, это отличает их от керамик, полученных твердофазным синтезом, в которых этот процесс, по-видимому, протекал синхронно

5. Изучен механизм минералообразования при термообработке шихт муратаи-товой керамики. В целом, для получения матриц с завершенными реакциями минералообразования целевых фаз методом холодного прессования и спекания, их синтез должен осуществляться при температуре 1300-1350 °С при получении холодным прессованием и спеканием. При более высокой температуре они могут расплавиться, при более низкой - реакции минералообразования не проходят до конца. Для плавленных керамик оптимальная температура синтеза должна быть не ниже 1550-1600 °С.

6. Изучена устойчивость к выщелачиванию керамических материалов на основе муратаита. Установлено, что скорость выщелачивания урана и плутония из синтезированных образцов муратаитовой керамики составляет ~10б л г/(м сут).

7. Проведено сравнительное изучение радиационной устойчивости кубических фаз флюоритового типа: муратаита, пирохлора, цирконолита. Критические дозы аморфизации титанатов при 20 °С ионами Кг+ с энергией 1 МэВ соста

18 2 вили (х 10 ион-м" ): ~3 для цирконолита, 1.8 - 2.4 для пирохлора, 1.7-1.9 для муратаита и ~ 1.4 для браннерита. С учетом этих данных, время, необходимое для аморфизации муратаита в результате а-распада, составит 600-700

239 лет при гипотетическом содержании Ри - 10 мас.% и около 6000-7000 лет

239 при 1%-ном содержании Ри в матрице.

8. Установлено, что величина критической дозы аморфизации монотонно возрастает в ряду: муратаит-8С < муратаит-5С < муратаит-ЗС < пирохлор < оксид (Zr,REE)02-x, т.е. по мере снижения кратности флюоритовой ячейки.

9. Установлено, что величина критической дозы аморфизации для муратаита под действием облучения ускоренными ионами криптона с энергией 1 МэВ

18 2

1,75-И ,85)-10 ион/м сравнима с величинами для других титанатных фаз, предложенных для иммобилизации актиноидных отходов, а саму муратаито-вую керамику можно охарактеризовать как радиационностойкую.

153

10.Результаты исследований позволяют заключить, что муратаитовая керамика является перспективным матричным материалом для иммобилизации актиноидной фракции высокоактивных отходов (ВАО). Рекомендуемым способом иммобилизации REE-актиноидной фракции высокоактивных отходов в муратаитовую матрицу является метод индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ)

5.4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ К ГЛАВЕ 5

Критические дозы аморфизации титанатов при 20 °С ионами Кг+ с энер

18 2 гией 1 МэВ составили (х 10 ион-м" ): ~3 для цирконолита, 1.8 - 2.4 для пирохлора, 1.7-1.9 для муратаита и ~ 1.4 для браннерита. Разновидности муратаита с 3-х, 5-ти и 8-кратным мотивом флюоритовой ячейки обладают примерно одинаковой радиационной стойкостью решетки. С учетом этих данных, время, необходимое для аморфизации муратаита в результате а-распада, составит 600239

700 лет при гипотетическом содержании Ри - 10 мас.% и около 6000-7000 лет

239 при 1%-ном содержании Ри в матрице. Эти значения близки к соответствующим величинам для титанатов с пирохлоровой структурой, предложенных ранее для иммобилизации избыточного оружейного плутония.

Величина критической дозы аморфизации для муратаита под действием

18 облучения ускоренными ионами криптона с энергией 1 МэВ - (1,75-^1,85)Т0 ион/м2 сравнима с величинами для других титанатных фаз. Следовательно, и в целом радиационная устойчивость муратаита сравнима с устойчивостью других титанатных фаз, предложенных для иммобилизации актинидных отходов, а саму муратаитовую керамику можно охарактеризовать как радиационно-стойкую.

151

1. Удаление продуктов деления в стекле / Уотсон, Дерхэм, Эрлбак, Рэй // Труды Второй Международной Конференции по Мирному Использованию Атомной Энергии. Женева, 1958. М. 1959. С. 187-200.

2. Watson L.C., Aikin A.M., Bancroft A.R. The Permanent Disposal of Highly Radioactive Wastes by Incorporation into Glass // Disposal of Radioactive Wastes. Proc. Int. Conf. Monaco, 16-21 Nov. 1959. Vienna: IAEA, 1960. V.l. P. 375-390.

3. Grover J.R., Chidley B.E. Glasses Suitable for the Long-Term Storage of Fission Products // J. Nucl. Energy. 1962. V.16, N8. P. 405-421.

4. Свойства фосфатных и силикатных стекол для отверждения радиоактивных отходов / Брежнева Н.Е., Озиранер С.Г., Минаев А.А., Кузнецов Д.Г. // Management of Radioactive Wastes from the Nuclear Fuel Cycle. Vienna: IAEA, 1976. V.2. P. 85-94.

5. Development and Radiation Stability of Glasses for Highly Radioactive Wastes / Hall A.R., Dalton J.T., Hudson В., Marples J.A.C. // Ibid. V.l. P. 3-15.

6. Peeler D.K. Glass Formulation Activities for Pu Disposition // US-Russian Workshop on Ceramics and Glass Formulation and Characterization, May 1826,1997. Livermore, CA.

7. Meaker T.F., Peeler D.K., Marra J.C., Pareizs J.M., Ramsey W.G. Actinide Solubility in Lanthanide Borosilicate Glass for Possible Immobilization and Disposition. Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 1281-1286.

8. Characteristics of Solidified High Level Waste Products. Techn. Rep. Series N 187. Vienna: IAEA, 1979.

9. Hench L.L., Clark D.E., Campbell J. High level Waste Immobilization Forms // Nucl. Chem. Waste Manag. 1984. V.5. P. 149-173.

10. Lutze W. Silicate Glasses // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. R.C. Ewing and W. Lutze. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V., 1988. P. 1160.

11. Матюнин Ю.И. Локализация компонентов жидких высокоактивных отходов (РЗЭ, U и Ри) в фосфатных и боросиликатных стеклоподобных материалах. Автореф. Дисс. канд. хим. наук., М. 2000.

12. Veal B.W., Mundy J.N., Lam D.J. Actinides in Silicate Glasses // Handbook on the Physics and Chemistry of the Actinides, edited by A.J. Freeman, G.H. Lander: Elsevier Sci. Publ. B.V., 1987. P. 271-309.

13. Lam D.J., Veal B.W., Chen H., Knapp G.S. Bonding of Metal Oxides in Sodium Silicate Glass // Sci. Basis for Nucl. Waste Manag. 1979. V.l. P. 97-107.

14. Lam D.J., Veal B.W., Paulikas A.P. Plutonium Chemistry. ACS Symp. Ser. 1983. N216. P. 145.

15. Knapp G.S., Veal B.W., Paulikas A.P., Mitchell A.W., Lam D.J., Klippert Т.Е. EXAFS Studies of Sodium Silicate Glasses Containing Dissolved Actinides // EXAFS and Near Edge Structure III, Springer Proceedings in Physics. 1984. V.2. P. 305-307.

16. Antonini M., Merlini A., Thornley F.R. EXAFS and Near Edge Absorption for Nuclear Waste Storage // EXAFS and Near Edge Structure III, Springer Proceedings in Physics. 1984. V.2. P. 349-351.

17. Veal B.W., Paulikas A.P. // Phys. Rev. 1985. V. B31. P. 5399-5362.

18. Eller P.G., Jarvinen G.D., Purson J.D., Penneman R.A., Ryan R.R., Lytle F.W., Greegor R.B. Actinide Valences in Borosilicate Glass // Radiochim. Acta. 1985. V.39.P. 17-22.

19. Hess N.J., Weber W.J. Conradson S.D. U and Pu Lm XAFS of Pu-Doped Glass and Ceramic Waste Forms // J. Alloy Сотр. 1998. V.271-273. P. 240-243.

20. Bates J.K., Ellison A.J.G., Emery J.W., Hoh J.C. Glass as a Waste Form for the Immobilization of Plutonium // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 5764.

21. Bibler N.E., Ramsey W.G., Meaker T.F., Pareizs J.M. Durabilities and Micro-structures of Radioactive Glasses for Immobilization of Excess Actinides at the Savannah River Site // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 65-72.

22. Clark W.E. Godbee H.W. Fixation of Simulated Highly Radioactive Wastes in Glassy Solids // Treatment and Storage of High Level Radioactive Wastes. Vienna: IAEA, 1963. P. 412-432.

23. Stefanovsky S.V., Ivanov I.A., Gulin A.N. Aluminophosphate Glasses with High Sulfate Content. Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 101-106.

24. Никифоров A.C. Куличенко B.B., Жихарев М.И. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. М.: Энергоатомиздат, 1985. 183 с.

25. Фосфатные стекла с радиоактивными отходами. Под ред. А.А. Ватмана и А.С. Полякова. М.: ЦНИИатоминформ, 1997. 172 с.

26. Sales B.C., Boatner L.A. Physical and Chemical Characteristics of Lead-Iron Phosphate Nuclear Waste Glasses //J. Non-Cryst. Solids. 1986. V.79. P. 83-116.

27. Sales B.C., Boatner L.A. Lead-Iron Phosphate Glass // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V., 1988. P. 193-231.

28. Greaves G.N., Gurman S.J., Jenkins R.N. An EXAFS Study of Iron-Lead Pyrophosphate Glass // J. Phys. 1986. T.47, coll. C8, suppl. N12. C8-787 C8-790.

29. Desvaux J.-L. French Industrial Experience in HLW Vitrification // ICEM '97. Proc. Int. Conf. Singapore. ASME. 1997. P. 813-814.

30. Состояние работ по обращению с радиоактивными отходами высокой активности в мире. Сообщение 9322. ЦНИИАтоминформ, 1996. 11 с.

31. Mukhamet-Galeyev A.P., Magazina L.O., Levin K.A., Samotoin N.D., Zotov A.V., Omelianenko B.I. The Interaction of Na-Al-P-Glass (Cs, Sr-Bearing) with Water at Elevated Temperatures (70-250 °C) // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353.P. 79-86.

32. Riege U., Dippel Th., Kartes H. Evaluation of Ceramic Materials As a Matrix for Solidification of Alpha-bearing Wastes // Manag. of Alpha-Cont. Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P. 355-368.

33. Включение зольных остатков от сжигания радиоактивных отходов в керамические матрицы на основе глин / Вишневский А.С., Данилов А.А., Ко-жемяко JI.H., Колычева Т.И., Кузнецов B.C., Шашуков Е.А., Шлыков Е.И. //Радиохимия. 1988. Т.30,N6. С. 811-816.

34. Ringwood A.E. Safe Disposal of High level Nuclear Reactor Wastes: A New Strategy. Canberra: ANU Press, 1978, 64 p.

35. Immobilisation of High level Nuclear Reactor Wastes in SYNROC / Ringwood A.E., Kesson S.E., Ware N.G., Hibberson W., Major A // Nature. 1979. V.278. P. 219-223.

36. The SYNROC Process: A Geochemical Approach to Nuclear Waste Immobilization / Ringwood A.E., Kesson S.E., Ware N.G., Hibberson W.O., Major A // Geochem. J. 1979. V.13. P. 141-165.

37. Ringwood A.E. Treatment of High Level Nuclear Reactor Wastes // US Pat. N 4274976, June 23, 1981.

38. Ringwood A.E., Oversby V.M., Kesson S.E., Sinclair W., Ware N., Hibberson W., Major A. Immobilization of High-Level Nuclear Reactor Wastes in SYNROC: A Current Appraisal // Nucl. Chem. Waste Manag. 1981. V.2. P. 287-305.

39. Ringwood A.E., Kesson S.E., Reeve K.D., Levins D.M., Ramm E.J. SYNROC // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V., 1988. P. 233-334.

40. Ringwood A.E., Major A., Ramm E.J., Padgett J. Uniaxial Hot-pressing in Bellows Containers // Nucl. & Chem. Waste Manag. 1983. V.4. P. 135-140.

41. Immobilization of Separated Tc and Cs/Sr in Synroc / Hart K.P., Vance E.R., Day R.A., Begg B.D., Angel P.J., Jostsons A // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412.P. 281-287.

42. Nuclear Waste Materials Handbook (Test Methods). DOE Technical Information Center. Washington, DC, Report DOE/TIC-11400. 1981.

43. Campbell J.H., Rozsa R.B., Hoenig C.L. Immobilization of High Level Defence Wastes in SYNROC-D: Recent Research and Development Results on Process Scale-Up // Treatment and Handling of Radioactive Wastes, 1983. P. 318-324.

44. Ryerson F.J. Microstructure and Mineral Chemistry of Synroc-D // J. Amer. Ce-ram. Soc. 1983. V.66, N9. P. 629-636.

45. Kesson S.E., Ringwood A.E. Immobilization of HLW in Synroc-E // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1984. V.26. P. 507-512.

46. Kesson S.E., Ringwood A.E. Safe Disposal of Spent Nuclear Fuel // Rad. Waste Manag. Nucl. Fuel Cycle. 1983. V.4, N2. P. 159-174.

47. Solomah A.G., Sridhar T.S., Jones S.C. Immobilization of Uranium-Rich High Level Radioactive Liquid Waste in Synroc-FA // Adv. in Ceram. 1986. V.20. P. 259-265.

48. Zirconolite-Rich Titanate Ceramics for High Level Actinide Wastes / Vance E.R.„ Angel P.J., Begg B.D., Day R.A. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1994. V.333.P. 293-298.

49. Zirconolite-Rich Ceramics for Actinide Wastes / Vance E.R.„ Begg B.D., Day R.A., Ball C.J. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353. P. 767-774.

50. Excess Pu Disposition in Zirconolite-Rich Synroc / Vance E.R., Jostsons A., Day R.A., Ball C.J., Begg B.D., Angel P.J. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 41-47.

51. Excess Pu Disposition in Zirconolite-Rich Synroc Containing Nepheline / Vance E.R., Hart K.P., Day R.A., Begg B.D., Angel P.J., Loi E., Weir J., Oversby V.M. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 49-55

52. O'Holleran T.P., Johnson S.G., Kong P.C., Staples B.A. Preparation of Pluto-mum Zirconate as an Intermediate Step to Making a Highly Durable Plutonium Waste Form. Waste Management '98, Tucson, AZ, 1998. Rep. 34-06. CD Rom.

53. Ebbinghaus B.B., VanKonynenburg R.A., Ryerson F.J., Vance E.R., Stewart M.W.A., Jostsons A., Allender J.S., Rankin Т., Congdon J. Ceramic Formulation for the Immobilization of Plutonium // Ibid. Rep. 65-04.

54. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Gorshkov A.I., Sivtsov A.V., Lapina M.I., Ewing R.C. Pyrochlore-Type Phases for Acti-nides and Rare Earths Elements Immobilization // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1999. V.556. P. 27-34.

55. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Ptashkin A.G. Murataite-Based Ceramics for Actinide Waste Immobilization // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1999. V.556. P. 121-128.

56. Ewing R.C., Lutze W., Weber W.J. Zircon: A Host Phase for the Disposal of Weapons Plutonium//J. Mat. Res. 1995. V.10, N2. P. 243-246.

57. Synthesis of Zircon for Immobilization of Actinides / Burakov B.E., Anderson E.B., Rovsha V.S., Ushakov S.V., Ewing R.C., Lutze W., Weber W.J. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 33-39.

58. Ушаков C.B. Условия образования цирконий-урановых расплавов в ходе Чернобыльской аварии и синтез циркона как матрицы для иммобилизации актинидов // Автореф. дисс. канд. геол.-минер, наук. СПб: СпбГУ, 1998.

59. Ioudintsev S.V., Omelianenko B.I., Lapina M.I. Study of Uranium Incorporation into Zircon: Solubility Limits and Durability of Fixation // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506.P. 185-190.

60. Gong W.L., Lutze W., Ewing R.C. Zirconia A Ceramic for Excess Weapons Plutonium Wastes // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1999. V.556. P. 63-70.

61. Boatner L.A., Sales B.C. Monazite // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V. 1988. P. 495-564.

62. Roy R., Vance E.R., Alamo J. NZP. a New Radiophase for Ceramic Nuclear Waste Forms // Mat. Res. Bull. 1982. V.17. P.585-588.

63. A Single Phase (NZP.) Ceramic Radioactive Waste Form / Roy R., Yang L.J., Alamo J., Vance E.R. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1983. V.15. P. 15-21.

64. Komameni S., Roy R. y-Zirconium Phosphate As a Cs-waste Form for Partitioned Wastes // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1983. V.15. P. 77-82.

65. Alamo J., Roy R. Crystal Chemistry of the NaZr2(P04)3, NZP or CTP, Structure Family//J. Mat. Sci. 1986. V.21. P.444-450.

66. Крюкова А.И., Артемьева Г.Ю., Демарин В.Т., Алферов В.A. Cs-содержащие комплексные фосфаты. Строение. Выщелачиваемость цезия // Радиохимия. 1991, Т.ЗЗ. С. 186-191.

67. Sodium Zirconium Phosphate (NZP) As a Host Structure for Nuclear Waste Immobilization: A Review / Sheetz B.E., Agrawal D.K., Breval E., Roy R. // Waste Manag. 1994. V.14, N6. P.489-505.

68. Zyryanov V.N., Vance E.R. Comparison of Sodium Zirconium Phosphate-Structured HLW Forms and Synroc for High Level Nuclear Waste Immobilization//Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 409-415.

69. Weber W.J., Greegor R.B. Alpha Irradiation Effects in Ca2Nd8(Si04)602 // Nucl. Instr. & Meth. Phys. Res. 1990. V. B46. P. 160-164.

70. Carpena J., Audubert F., Bernache D., Boyer L., Donazzon D., Lacout J.L., Senamaud N. Apatitic Waste Forms: Process Overview // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 543-549.

71. Burakov B.E., Anderson B.E., Knecht D.A., Zamoryanskaya M.A., Strykanova E.E., Yagovkina M.A. Synthesis of Garnet/Perovskite-Based Ceramic for the Immobilization of Pu-Residue Waste // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1999. V.556 P. 55-62.

72. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Nikonov B.S., Ochkin A.V., Chizhevskaya S.V., Cherniavskaya N.E. Phase Compositions and Elements Partitioning in

73. Two-Phase Hosts for Immobilization of Rare Earth Actinide High Level Waste Fraction//Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2000. V.608. P. 407-412.

74. McCarthy G.J. High Level Waste Ceramics, Materials Consideration, Process Simulation and Product Characterization // Nucl. Techn. 1979. V.32. P. 92-97.

75. Harker A.B., Morgan P.F., Clarke D.R., Flintoff J.F. Formulation and Processing of Polyphase Ceramics for High Level Nuclear Waste // Sci. Basis for Nucl. Waste Manag. 1982. V.6. P. 567-573.

76. An Improved Polyphase Ceramic for High-Level Defense Waste / Harker A.B., Morgan P.E.D., Flintoff J., Clarke D.R. // Treatment and Handling of Radioactive Wastes. 1983. P. 325-330.

77. Developments in SRP "Composite" Defense Ceramic Radwaste Forms / Morgan P.E.D., Harker A.B., Flintoff J.F. Shaw T.M., Clarke D.R. // Advances in Ceramics. 1984. V.8. P. 325-333.

78. Harker A.B. Tailored Ceramics // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V. 1988. P. 335-392.

79. Gatehouse B.M., Grey I.E., Hill R.J., Rossel H.J. Zirconolite, CaZrxTi3.xOy; Structure Refinements for End-Member Compositions with x = 0.85 and 1.30 // Acta. Cryst. 1981. V.B37. P. 306-312.

80. Mazzi F., Munno R. Calciobetafite (New Mineral of the Pyrochlore Group) and Related Minerals from Campi Flegrei, Italy; Crystal Structures of Polymignite and Zirkelite: Comparison with Pyrochlore and Zirconolite // Amer. Miner. 1983. V.68. P. 262-276.

81. White T.J. The Microstructure and Microchemistry of Synthetic Zirconolite, Zirkelite and Related Phases // Amer. Miner. 1984. V.69. P. 1156-1172.

82. Bayliss P., Mazzi F., Munno R., White T.J. Mineral Nomenclature: Zirconolite //Miner. Mag. 1989. V.53. P. 565-569.

83. Coelho A.A., Cheary R.W., Smith K.L. Analysis and Structural Determination of Nd-Substituted Zirconolite-4M // J. Solid State Chem. 1997. V.129. P. 346359.

84. Aleshin E., Roy R. Crystal Chemistry of Pyrochlore // J. Amer. Ceram. Soc. 1962. V.45. P. 18-25.

85. Chakoumakos B.C., Ewing R.C. Crystal Chemical Constraints on the Formation of Actinide Pyrochlore //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1985. V.44. P. 641-646.

86. Giere R., Williams C.T., Lumpkin G.R. Chemical Characteristics of Natural Zirconolite // Shweiz. Miner. Petrogr. Mitt. 1998. V.78. P. 433-459.

87. Kesson S.E., Sinclair W.J., Ringwood A.E. Solid Solution Limits in Synroc Zirconolite // Nucl. Chem. Waste. Manag. 1983. V.4. P. 259-265.

88. Vance E.R., Ball C.J., Day R.A., Smith K.L., Blackford M.G., Begg B.D., Angel P.J. Actinide and Rare Earth Incorporation into Zirconolite // J. Alloy Сотр. 1994. V.213/214. P. 406-409.

89. Vance E.R. Synroc: A Suitable Waste Form for Actinides // Mat. Res. Soc. Bull. 1994. V.19, N12. P. 28-32.

90. Jostsons A., Vance E.R., Mercer D.J., Oversby V.M. Synroc for Immobilizing Excess Weapons Plutonium // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353. P. 775781.

91. Лаверов Н.П., Омельяненко Б.И., Юдинцев C.B., Никонов Б.С. Цирконолит как матрица для иммобилизации высокоактивных отходов (ВАО) // Геол. Рудн. Мест. 1996. Т.38, №5. С. 387-395.

92. Begg B.D., Vance E.R., Day R.A., Hambley M., Conradson S.D. Plutonium and Neptunium Incorporation in Zirconolite // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 325-332.

93. Begg B.D., Vance E.R. The Incorporation of Cerium in Zirconolite // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 333-340.

94. Begg B.D., Vance E.R., Lumpkin G.R. Charge Compensation and the Incorporation of Cerium in Zirconolite and Perovskite // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 79-86.

95. Stefanovsky S.V., Ioudintsev S.V., Ochkin A.V., Ptashkin A.G., Chizhevskaya S.V. Sintered (Sr,U)-Containing Zirconolite Ceramics Study // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 261-268.

96. Begg B.D., Vance E.R., Conradson S.D. The Incorporation of Plutonium and Neptunium in Zirconolite and Perovskite // J. Alloy Сотр. 1998. V.271-273. P. 221-226.

97. Jostsons A., Vance L., Ebbinghaus B. Immobilization of Surplus Plutonium in Titanate Ceramics // GLOBAL '99. Proc. Int. Conf. On Future Nuclear Systems. Jackson Hole, 1999. CD Rom.

98. Vance E.R., Stewart M.W.A., Day R.A., Hart K.P., Hambley M.J., Brown-scombe, ANSTO Report R97m030 to LLNL, 1997.

99. Vance E.R., Carter M.L., Begg B.D., Day R.A., Leung H.F. Solid Solubilities of Pu, U, Hf and Gd in Candidate Ceramic Phases for Actinide Waste Immobilization//Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2000. V.608. P. 431-436.

100. Пудовкина 3.B., Пятенко Ю.А. Рентгенографическое исследование цирконолита и его синтетического аналога // Рентгенография минерального сырья. Сб. 4. М.: Недра, 1964. С. 25-38.

101. Knyazev O.A., Stefanovsky S.V., Ioudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Mokhov A.V., Yakushev A.I. Phase Equilibria and Elements Partitioning in Zirconolite-Rich Region of Ca-Zr-Ti-Al-Gd-Si-0 System // Ibid. P. 401-408.

102. Стефановский C.B., Никонов B.C., Омельяненко Б.И., Юдинцев C.B., Якушев А.И. Искусственные плавленые материалы на основе цирконолита для иммобилизации радиоактивных отходов // Физ. хим. обраб. матер. 1997, №6. С. 111-117.

103. Ioudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I. Stefanovsky S.V. Advanced High Level Waste Forms Study // ICEM '97. Proc. Int. Conf. ASME, 1997. P. 319-322.

104. Knyazev O.A., Stefanovsky S.V. EPR of Paramagnetic Ions in Synthetic Zirco-nolite//Ibid. P. 333-335.

105. Юдинцев С.В., Омельяненко Б.И., Стефановский С.В., Очкин А.В., Чижевская С.В. Спеченная цирконолитовая керамика для иммобилизации акти-нидсодержащих радиоактивных отходов // Перспект. Матер. 1998, №1. С. 91-100.

106. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Ptashkin A.G., Yakushev A.I. Melted Zirconolite-Rich Ceramics for Actinide Waste // Ibid. P. 834-839.

107. Advocat. Т., Fillet C., Marillet J., Leturq G., Boubals J.M., Bonnetier A. Nd-Doped Zirconolite Ceramic and Glass Ceramic Synthesized by Melting and Controlled Cooling//Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V. 506. P. 55-62.

108. Helean K.B., Lutze W., Ewing R.C. Surface Features and Alteration Products of Natural Zirconolite Leached in Silica-Saturated Solutions // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1999. V.556. P. 157-166.

109. Malmstrom J., Reusser E., Giere R., Lumpkin G.R., Duggelin M., Mathys D., Guggenheim R. Zirconolite Corrosion in Dilute Acidic and Basic Fluids at 180700 °C and 50 MPa // Ibid. P. 165-172.

110. Hart K.P., Zhang Y., Loi E., Aly Z., Stewart M.W.A., Brownscombe A., Ebbinghaus B.B., Bourcier W. Aqueous Durability of Titanate Ceramics Designed to Immobilize Excess Plutonium // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2000. V.608.P. 353-358.

111. Bakel A.J., Mertz C.J., Hash M.C., Chamberlain D.B. The Long-Term Corrosion Behavior of Titanate Ceramics for Pu Disposition: Rate-Controlling Process//Ibid. P. 387-392.

112. Malmstrom J., Reusser E., Giere R., Lumpkin G.R., Blackford M.G., Duggelin M., Mathys D., Guggenheim R., Gunter D. Formation of Perovskite and Calzir-tite during Zirconolite Alteration // Ibid. P. 475-480.

113. Jostsons A., Vance E.R., Lumpkin G.R., Hart K.P., Ebbinghaus B.B. Titanate Ceramic Phases for Surplus Plutonium Immobilisation // WM '00. Proc. Int. Symp. Tucson, 2000. CD Rom.

114. Hench L.L., Clark D.E., Campbell J. High Level Waste Immobilization Forms II Nucl. Chem. Waste Manag. 1984. V.5. P. 149-173.

115. Fielding P.E., White T.J. Crystal Chemical Incorporation of High Level Waste Species in Aluminotitanate-Based Ceramics: Valence, Location, Radiation Damage, and Hydrothermal Durability // J. Mat. Res. 1987. V.2, N3. P. 387-414.

116. Ewing R.C., Weber W.J., Clinard F.W., Jr. Radiation Effects in Nuclear Waste Forms for High Level Radioactive Waste // Progr. Nucl. Energy. 1995. V.29, N2. P. 63-127.

117. Malow G., Andresen H. Helium Formation from a-decay and Its Significance for Radioactive Waste Glasses // Sci. Basis Nucl. Waste Manag. McCarthy G. J. (Ed.), Plenum Press, New York, 1979. V. I, P. 109-115.

118. Sinclair W. and Ringwood A.E. Alpha-Recoil Damage in Natural Zirconolite and Perovskite // Geochem. J. 1981. V. 15. P. 229-243.

119. Lumpkin G.R., Ewing R.C., Chakoumakos B.C., Greegor R.B., Lytie F.W., Foltyn E.M., Clinard F.W., Jr, Boatner L.A., Abraham M.M. Alpha-Recoil Damage in Zirconolite (CaZrTi207) // J. Mat. Res. 1986. V.l. P. 564-576.

120. Lumpkin G.R., Hart K.P., McGlinn P.J., Payne Т.Е. Retention of Actinides in Natural Pyrochlores and Zirconolites // Radiochim. Acta. 1994. V.66/67. P. 469474.

121. Oversby V., Ringwood A.E. Lead Isotopic Studies of Zirconolite and Perovskite and Their Implications for Long Range Synroc Stability // Rad. Waste Manag. 1981. V.l. P. 289-302.

122. Headley T.J., Arnold G.W., Northrup C.J.M. Dose-Dependence of Pb-Ion Implantation Damage in Zirconolite, Hollandite, and Zircon // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1982. V.ll.P. 379-388.

123. Karioris F. G„ Appaji Gowda K„ Cartz L. and Labbe J. C. Damage Cross-Sections of Heavy Ions in Crystal Structures // J. Nucl. Mater. 1982. V.108-109. P. 748-750.

124. Wang S.X., Wang L.M., Ewing R.C., Was G.S., Lumpkin G.R. Ion Irradiation-Induced Phase Transformation of Pyrochlore and Zirconolite // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. 1999. V. B148. P. 704-709.

125. Ewing R.C., Wang L.M. Amorphization of Zirconolite: Alpha-Decay Event Damage versus Krypton Ion Irradiation // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. 1992. V. B65. P. 319-322.

126. Smith K.L., Zaluzec N.J., Lumpkin G.R. The Relative Radiation Resistance of Zirconolite, Pyrochlore and Perovskite to 1.5 MeV Kr+ Ions // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 931-932.

127. Wang S.X., Lumpkin G.R., Wang L.M., Ewing R.C. Ion Irradiation-Induced Amorphization of Six Zirconolite Compositions // Nucl. Insrt. Meth. Phys. Res. 2000. V.166-167. P. 293-298.

128. Vance E.R., Pillay K.K.S. Fission Fragment Damage in Crystalline Phases Possibly Formed in Solidified Radioactive Waste // Radiat. Effects. 1982. V.62. P. 25-38.

129. Foltyn E.M., Clinard, Jr. F.W., Rankin J., Peterson D.E. Self-Irradiation Effects in 238Pu-Substituted Zirconolite: Effect of Damage Microstructure on Recovery //J. Nucl. Mat. 1985. V.136.P. 97-103.

130. Weber W.J., Wald J.W., Matzke Hj. Self-Radiation Damage in Actinide Host Phases of Nuclear Waste Forms // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1985. V.44. P. 679-686.

131. Weber W.J., Wald J.W., Matzke Hj. Effects of self-radiation damage in Cm-doped Gd2Ti207 and CaZrTi207 // J. Nucl. Mat. 1986. V.138. P. 196-209.

132. Greegor R.B., Lytle F.W., Ewing R.C., Haaker R.F. EXAFS/XANES studies of metamict materials // EXAFS and Near Edge Structure III. 1986. P. 343-348.

133. McGlinn P.J., Hart K.P., Loi E.H., Vance E.R. pH Dependence of the Aqueous Dissolution Rates of Perovskite and Zirconolite at 90 °C // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353.P. 847-854.

134. Lumpkin G.R., Smith K.L., Blackford M.G. Development of Secondary Phases on Synroc Leached at 150 °C // Ibid. P. 855-862.

135. Chakoumakos B.C. Pyrochlore. In: McGraw-Hill Yearbook of Science and Technology 1987, Parker S.P. (Ed.) McGraw-Hill, New York (1986) 393-395.

136. Weber W.J., Turcotte R.P., Bunnell L.R., Roberts F.P., Westsik J.H., Jr. // Ceramics in Nuclear Waste Management, T.D. Chikalla and J.E. Mendel eds. CONF-790420. 1979. P. 294-299.

137. Excess Weapons Plutonium Immobilization in Russia, L.J. Jardine, G.B. Borisov (eds.), LLNL. 1999.

138. Волков Ю.Ф., Лукиных А.Н., Томилин С.В., Бычков А.В. Изучение радиационного повреждения титанатной керамики США вследствие альфал-5 ораспада Ри // Russian-US Workshop on LLNL Contract Works, St-Petersburg, Nov. 11-16, 2000, in press.

139. Lumpkin G.R., Ewing R.C. Alpha-Decay Damage in Minerals of the Pyrochlore Group // Phys. Chem. Miner. 1988. V.16. P. 2-20.

140. Yokoi H., Matsui Т., Ohno H., Kobayashi K. EXAFS Study of (LaixCex)Zr207 // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353. P. 783-789.

141. Wang S.X., Begg B.D., Wang L.M., Ewing R.C., Weber W.J., Govidan Kutty K.V. Radiation Stability of Gadolinium Zirconate: A Waste Form for Plutonium Disposition // J. Mat. Res. 1999. V.14. P. 4470-4473.

142. Wang S.X., Wang L.M., Ewing R.C., Govidan Kutty K.V. Ion Irradiation of Rare-Earth- and Yttrium-Titanate Pyrochlores // Nucl. Instr. & Meth. Phys. Res. 2000. V.B169.P. 135-140.

143. Wang S.X., Wang L.M., Ewing R.C. Nano-Scale Glass Formation in Pyrochlore by Heavy Ion Irradiation // J. Non-Cryst. Solids. 2000. V.274. P. 238-243.

144. Meldrum A., White C.W., Keppens V., Boatner L.A., Ewing R.C. Irradiation-Induced Amorphization of Cd2Nb207 Pyrochlore // Phys. Rev. (in press).

145. RothR. J. Res. Nat. Bur. Stand. 1957. V.58. P. 75.

146. E.R. Vance, R.A. Day, Z. Zhang, B.D. Begg, С J. Ball, M.G. Blackford. Charge Compensation in Gd-Doped CaTi03 // J. Solid State Chem. 1996. V. 124. P. 7782.

147. Roof R.B. X-Ray Diffraction Data for Plutonium Compounds. LANL. Report LA-11619,1989 (JCPDS 43-1094).

148. Чернявская H.E., Очкин A.B., Чижевская C.B., Стефановский С.В. Перовскит как матрица для инкорпорирования долгоживущих радионуклидов // Вопр. Радиац. Безоп. 1998, №1. С. 55-57.

149. Cherniavskaya N.E., Ochkin A.V., Chizhevskaya S.V., Stefanovsky S.V. Perovskite as a Matrix for Incorporation of Long-Lived Radionuclides // 13th

150. Radiochemical Conference. 19lh-24th April 1998, Marianske Lazne Jachymov, Czech Republic. Booklet of Abstracts. P. 389.

151. Ringwood A.E., Oversby V.M. and Sinclair W. The Effects of Radiation Damage on SYNROC // Scientific Basis for Nuclear Waste Management, Vol. 2, Northrup, C. J. M., Jr (Ed.), Plenum Press, New York. 1980, P. 273-280.

152. Lumpkin G.R., Colella M., Smith K.L., Mitchell R.H., Larsen A.O. Chemical Composition, Geochemical Alteration, and Radiation Damage Effects in Natural Perovskite // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 207-214.

153. Reeve K.D., Woolfrey J.L. Accelerated irradiation testing of SYNROC using fast neutrons—1. First results on barium hollandite, perovskite, and undoped SYNROC В // J. Aust. Ceram. Soc. 1980. V. 16. P. 10-15.

154. Woolfrey J.L., Reeve K.D., Cassidy D.J. Accelerated irradiation testing of Synroc and its constituent minerals using fast neutrons // J. Nucl. Mat. 1982. V.108&109. P. 739-747.

155. Evans J.P., Boult K.A., Paige E.L., Marples J.A.C. The preparation of fully active Synroc and its radiation stability—Progress report, July, 1986. Report No. AERE-G4010, Harwell Laboratory, Harwell, UK. 1986.

156. Smith K.L., Blackford M.G., Lumpkin G.R. ТЕМ study of neutron irradiated Synroc // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 929-930.

157. Meldrum A., Boatner L.A., Ewing R.C. Phase transitions during ion-beam irradiation of the perovskite-structure oxides // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.481.P. 401-406.

158. Smith K.L., Lumpkin G.R., Blackford M.G., Vance E.R. Amorphization of perovskite: The effect of composition and pre-existing cation vacancies // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1999. V.556. P. 1185-1191.

159. Mosley W.C. Self-radiation damage in curium-244 oxide and aluminate // J. Am. Ceram. Soc. 1971. V.54. P. 474-479.

160. Mitamura H., Matsumoto S., Tusboi Т., Vance E.R., Begg B.D., Hart K.P. Alpha-decay damage in Cm-doped perovskite // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V.353.P. 1405-1412.

161. Weber W.J. Effects of alpha irradiation on barium hollandite and nickel-iron spinel // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1985. V.44. P. 671-678.

162. Barry J.C., Hutchison J.L., Segall R.L. Ion-beam damage in hollandite // J. Mat. Sci. 1983. V.18. P. 1421-1425.

163. Ball C.J., Woolfrey J.L. The effect of neutron irradiation on the structure of barium hollandite // J. Nucl. Mat. 1983. V.118. P. 159-164.

164. Хейнрих Э. Минералогия и геохимия радиоактивного минерального сырья. М.: Изд-во иностр. лит. 1962. 605 с.

165. Weber W.J. // J. Amer. Ceram. Soc. 1982. V.65. P. 544.

166. McCarthy G.J. //Nucl. Techn. 1977. V.32. P. 92.

167. Стефановский C.B., Лифанов Ф.А. Синтез, структура и свойства боросиликатных стекол и стеклокристаллических материалов на основе золы органических отходов // Изв. АН СССР. Неорг. матер. 1989. Т. 25, № 3. С. 502-506.

168. Лифанов Ф.А., Стефановский С.В., Соболев И. А. Фиксация в стекло ради-активной золы // XV Int. Congr. On Glass. L.: 1989. V. 3b. P. 202-205.

169. Лифанов Ф.А., Стефановский С. В. Силикатные стекла и стеклокерамика для иммобилизации радиоактивной золы с установки сжигания органических отходов//Радиохимия. 1990. Т. 32, MB. С. 166-171.

170. Stefsnovsky S., Lifanov F., Ivanov I. Glass Forms For Incinerator Ash Immobilization // XVI Int. Congr. On Glass. Madrid: 1992. V.3. P. 202-205.

171. T.N. Lashtchenova, S.V. Stefanovsky. Immobilization of Incinerator Ash in Synroc-Glass Material // IT3 Conf. Int. Conf. On Incineration and Thermal Treatment Technologies. Salt Lake City, 1998. Proceedings. P.603-607.

172. Troole A.Y., Stefanovsky S.V., Bogomolova L.D. EPR of FeJ and CrJions m

173. NZP ceramics // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1999 V. 556. P. 99-106.

174. Anderson E.B., Burakov B.E., Pazukhin E.M. // Radiochim. Acta. 1993. V.60. P. 149-151.

175. Дир У.А., Хауи P.А., Зусман Дж. Породообразующие минералы. Пер. с англ. Т.1: Ортосиликаты и кольцевые силикаты. М.: Мир, 1965. С. 87-95.

176. Мидовский А.В., Кононов О.В. Минералогия. М.: Изд-во МГУ, 1982. 311 с.

177. Bancroft G.M., Metson J.B., Mclntyre N.S. Microstructural Characterization of Sphene Ceramics // Advances in Ceramics. 1984 V.8. P. 282-290.

178. Hayward P.J. Glass-Ceramics // Radioactive Waste Forms for the Future. Eds. W. Lutze and R.C. Ewing. Amsterdam: Elsevier Science Publishers B.V. 1988. P. 427-493.

179. Lashtchenova T.N., Stefanovsky S.V. Titanium-Silicate-Based Glass-Crystalline Wasteforms // Proc. Of XVIII International Congress On Glass. San-Francisco, 1998. CD ROM. ICG 666-P02-033.

180. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Lapina M.I. Isomorphic Capacity of Synthetic Sphene with respect to Gd and U // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2000. V.608. P. 455-460.

181. Уэллс А. Структурная неорганическая химия. M., Мир. Т.2. 1987.

182. Александров В.И., Осико В.В., Прохоров A.M., Татаринцев В.М. Получение высокотемпературных материалов методом прямого высокочастотного плаления в холодном контейнере // Успехи химии 1978. Т.67. С. 385-427.

183. Торопов Н.А., Барзаковский В.П., Лапин В.В., Курцева Н.Н. Диаграммы состояния силикатных систем. Справочник. Вып. 1: Двойные системы. Л, Наука, 1969.

184. Study of Melted Synroc Doped with Simulated High Level Waste / Sobolev I.A., Stefanovsky S.V., Ioudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Mok-hov A.V. //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 363-370.

185. Плавленая керамика типа Synroc-C, содержащая имитированные высокоактивные отходы / Князев О.А., Стефановский С.В., Никонов Б.С., Омельяненко Б.И., Юдинцев С.В. // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1998, №1. С. 94100.

186. Лаверов Н.П., Соболев И.А., Стефановский С.В., Юдинцев С.В., Омелья-ненко Б.И., Никонов Б.С. Синтетический муратаит новый минерал для иммобилизации актинидов II Докл. Акад. Наук 1998. Т. 362. С. 670-672.

187. Adams J.W., Botinelly Т., Sharp W.N., Robinson К. Murataite, A New Complex Oxide from El Paso County, Colorado // Am. Miner. 1974. V.59. N1/2. P. 172-176.

188. Ercit T.S., Hawthorne F.C. Murataite, A UB12 Derivative Structure with Condensed KegginMolecules // Canad. Miner. 1995. V.33. P.1223-1229.

189. Портнов A.M., Дубакина JI.C., Кривоконева Г.К. Муратаит в предсказанной ассоциации с ландауитом // ДАН СССР. 1981. Т.261. С. 741-744.

190. Burakov В.Е., Anderson Е.В. Experience of V.G. Khlopin Radium Institute on Synthesis and Investigation of Pu-Doped Ceramics // Plutonium Futures The Science, Santa Fe (2000) 159-160.

191. Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V., Petrova M.A. Synthesis1. Л Л Qand Study of Pu-Doped Gadolinium-Aluminum Garnet // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2000. V.608. P. 419-422.

192. Vance E.R., Scheetz B.I, Barnes M.W., Bodnar B.J. Studies of Pollucite //Sci. Basis Nuci. Waste Manag. 1982. V.6. P. 31-35.

193. Hartwig C.M. Raman Spectra of Cesium Aluminosilicate Waste Forms // Sci. Basis for Nucl. Waste Manag. 1979. V.l. P. 219-225.

194. Плющев B.E. Высокотемпературный синтез алюмосиликата цезия (поллуцита) // Науч. Докл. Высш. Школы. Химия и хим. техно л. 1959, №2. С. 284-288.

195. Schwoebel R.L., Johnstone J.K. The Sandia Solidification Process: A Brief Overview // Ceramic and Glass Radioactive Waste Forms. Eds. Readley D.W. and Cooley C.R. E.R.D.A. Conf. 770102. 1977. P. 101-112.

196. Adelhelm С., Bauer С., Gahlert S., Ondracek G. (1988) ТЮ2 a ceramic matrix. In: Radioactive Waste Forms for the Future, Lutze W. and Ewing R. C. (Eds), pp. 393-426. North-Holland, Amsterdam.

197. Speranzini R.A., Hayward P.J. // Development of Sphene-Based Glass-ceramics for Disposal of Some Canadian Wastes // Advances in Ceramics. V.8. Nuclear Waste Management, ed. by G.G.Wicks and W.A. Ross. Columbus, Amer. Ce-ram. Soc. 1983. P.273-281.

198. Crystallization of Sphene-Based Glass-ceramics for Immobilization of High-Level Nuclear Fuel Reprocessing Wastes / Hayward P.J., Vance E.R., Cann C.D., Mitchell S.L. // Ibid. P.291-301.

199. Vance E.R., Hayward P.J., Hamon R.F. Volatile Losses from Sphene Glass-Ceramic and Borosilicate Glass Melts // J. Amer. Ceram. Soc. 1988 V.71, N7. P.C-318-C-320.

200. Pat. N 2133607 A, Great Britain. Treatment of Liquid Radioactive Wastes by Using of Ion-Exchanger Suitable for Production of Glass Ceramics / R.A. Speranzini, P.J. Hayward, R.E. Hollis, A. Shaddick. 25.07.1984.

201. Vance E.R. Sol-Gel Production of Titanosilicate Glass-Ceramics for Nuclear Waste Immobilization// J. Mat. Sci. 1986. V.21, N4. P. 1413-1416.

202. Studies on the Fixation of Fission Products in Ceramic Materials / De K., Luck-scheiter В., Lutze W., Malow G., Schiewer E. // Trans. Amer. Nucl. Soc. 1975. V.20. P. 666-669.

203. Minimiya M. Diopside Glass Ceramic Material for Immobilization of Radioactive Waste // Intern. Seminar on Chem. and Proc. Eng. for High Level Liquid Rad. Waste Solid. Julich: Kfk. 1981. P. 53-63.

204. Glass Forms for Alpha Waste Management / Kupfer M.J., Schulz W.W., Hob-bick C.W., Mendel J.E. // AIChE Symp. Ser. 1976. V.72, N154. P. 90-97.

205. Lebeau M.-J., Girod M. Incorporation of Simulated Nuclear Ashes in Basalt: An Experimental Investigation// Am. Ceram. Soc. Bull. 1987. V.66, N11. P. 16401646.

206. Conley J.G., Kelsey P.V., Miley D.V. Investigations of the Properties of Iron-Enriched Basalt with Ti02 and Zr02 Additions // Adv. In Ceram. 1984. V.8. P. 302-309.

207. Jostsons A., Vance E.R., Hutchings R. Hanford HLW Immobilization in Synroc // Waste Management '96. Proceedings. 1996. CD Rom. Rep. 40-6.

208. Vance E.R., Carter M.L., Day R.A., Begg B.D., Hart K.P., Jostsons A. Synroc and Synroc-Glass Composite Waste Forms for Hanford HLW Immobilization // SPECTRUM'96. Int. Conf. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1996. P. 2027-2031.

209. Vance E.R., Day R.A., Carter M.L., Jostsons A. A Melting Route to Synroc for Hanford HLW Immobilization // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1996. V.412. P. 289-296.

210. Jostsons A., Vance E.R., Hart K.P., Day R.A., Begg B.D., Carter M.L. Immobilization of HLW Fractions from Hanford in Synroc // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 36-07.

211. Vance E.R., Hart K.P., Day R.A., Carter M.L., Hambley M., Blackford M.G., Begg B.D. Synroc Derivatives for the Hanford Waste Remediation Task // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 341-348.

212. Vance E.R., Hart K.P., Carter M.L., Hambley M.J., Day R.A., Begg B.D. Further Studies of Synroc Immobilisation of HLW Sludges and Tc for Hanford Tank Waste Remediation // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1998. V.506. P. 289293.

213. Smelova T.V., Krylova N.V., Shestoperov I.N. / Synthetic Mineral-Like Matrices for HLLW Solidification: Preparation by Induction Melter with a Cold crucible (CCIM) //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1997. V.465. P. 425-432.

214. Komatsu F., Sawada Y., Ohtsuka K., Ohuchi J. Development of a New Solidification Method for Wastes Contaminated by Plutonium Oxides // Management of Alpha-Contaminated Wastes. Vienna: IAEA, 1981. P. 325-337.

215. Palmer C.R., Mellinger G.B., Rusin J.M. Investigation of Vitreous and Crystalline Ceramic Materials for Immobilization of Alpha-Contaminated Residues // Ibid. P. 339-354.

216. Feng X. Development of Vitreous Ceramic as Final Waste Forms // Emerging Technologies in Hazardous Waste Management VI. Proc. Int. Conf. Amer. Nucl. Soc. 1994.

217. Feng X., Ordaz G., Krumrine P. Glassy Slag A Complementary Waste Form to Homogeneous Glass for the Implementation of MAWS in Treating DOE Low-Level/Mixed Wastes // SPECTRUM '94. Proceedings. Amer. Nucl. Soc. 1994.

218. An Evaluation of Glass-Crystal Composites for the Disposal of Nuclear and Hazardous Waste Materials / Wronkiewicz D.J., DiSanto Т., Wolf S.F., Buck E.C., Dietz N.L., Feng X. // Waste Management '97. Proceedings. 1997. CD Rom. Rep. 11-6.

219. Свойства плавленого шлака при термической переработке радиоактивных отходов на базе шахтной печи / Дмитриев С.А., Стефановский С.В., Лифа-нов Ф.А., Князев И.А. // Физ. и Хим. Обраб. Матер. 1992, №1. С. 68-70.

220. Иммобилизация радиоактивной золы в стекле / Ф.А.Лифанов, С.В. Стефановский, О.Н.Цвешко, Т.Н.Лащенова // Физ.и хим. стекла. 1991. Т. 17, МБ. С. 810-815.

221. Lashtchenova T.N., Lifanov F.A., Stefanovsky S.V. Incorporation of Radon Incinerator Ash in Glass and Glass Crystalline Materials // Waste Management '97. Proc. Int. Symp. 1998. CD Rom. Rep. 13-17.

222. Логвиненко Д.Д., Шеляков О.П. Интенсификация технологических процессов в аппаратах с вихревым слоем. Киев, Техника, 1976. 250 с.

223. Аввакумов Е.Г. Механические методы активирования химических процессов. Новосибирск, Наука, 1979. 254 с.

224. Stefanovsky S.V., Kirjanova О.I., Yudintsev S.V., Knyazev O.A. Cold Crucible Melting of Murataite-Containing Ceramics // Waste Management '01. Proc. Int. Symp. Tucson, AZ. 2001. CD Rom.

225. Кассандрова O.H., Лебедев В.В. Обработка результатов наблюдений. М.: Наука, 1970.

226. Morgan P.E.D., Ryerson F.J. A 'Cubic' Crystal Compound // J. Mat. Sci. Lett. 1982. V.l. P. 351-352.

227. Yudintsev S.V., Nikonov B.S., Stefanovsky S.V. Complex Fluorite-Structured Oxides for Actinide Wastes Immobilization // GLOBAL '99. Proc. Int. Conf. On Future Nuclear Systems, August 29 September 3, 1999, Jackson Hole. CD Rom.

228. Gong W.L., Ewing R.C., Wang L.M., Xie H.S. Crichtonite Structure Type (AM21O38 and A2M19O36) As a Host Phase in Crystalline Waste Form Ceramics //Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. Pt.2. P. 807-816.

229. Stefanovsky S.V., Knyazev O.A., Lopukh D.B., Ioudintsev S.V. The Cold Crucible Melting of Synroc // IT3 Conference. Int. Conf. On Incineration & Thermal Treatment Technologies. Proceedings. Salt Lake City, May 11-15, 1998. P. 155-158.

230. Стефановский C.B., Юдинцев C.B., Кирьянова О.И. Влияние условий синтеза на фазовый состав пирохлор-браннеритовой керамики // Физ. и хим. обраб. матер. 2001 (в печати).

231. White Т.J., Ewing R.C., Wang L.M., et al. Temperature dependence of amor-phization for zirconolite and perovskite irradiated with 1 MeV Krypton ions // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1995. V. 353. P. 1413-1420.