автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов

На правах рукописи

Соколов Андрей Николаевич

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ И РАСЧЕТНОЕ

ОБОСНОВАНИЕ ИСПОЛЬЗОВАНИЯ ОКСИДНОГО ТОПЛИВА С НИЗКИМ СОПРОТИВЛЕНИЕМ ДЕФОРМИРОВАНИЮ В ТВЭЛАХ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ РЕАКТОРОВ

Специальность 05.14.03 - Ядерные энергетические установки, включая проектирование эксплуатацию и вывод из эксплуатации.

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Москва-2005

Работа выполнена в Московском инженерно-физическом институте (государственном университете)

Научный руководитель: доктор технических наук, профессор

Малыгин Василий Борисович

Официальные оппоненты:

Годин Юлий Григорьевич доктор технических наук, профессор

МИФИ (ГУ)

Красносёлов Василий Аркадьевич

доктор технических наук,

ФГУП «Государственный научный

центр Российской Федерации - НИИАР»

Ведущая организация: ФГУП ОКБ «Гидропресс»

Защита диссертации состоится ¿^¡аКрЯ 2005 г. в 15 час. 00 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.130.04 в Московском инженерно-физическом институте (государственном университете) по адресу: 115409, Москва, Каширское шоссе, 31.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ.

Автореферат разослан «__»_2005 г.

Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенном печатью организации, по адресу МИФИ.

Учёный секретарь диссертационного совегаАЛ1ФИ,

д.ф.-м н., профессор л/. Кудрявцев

хч-чь

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность проблемы.

Конкурентоспособность и эффективность использования топлива в энергетических реакторах определяется уровнем достигнутых выгораний. Современные конструкции твэлов должны обеспечить выгорание до 70 ГВтсут./т. Увеличение длительности кампании требует разработки и лицензирования тепловыделяющих элементов с повышенным эксплуатационным ресурсом.

Среди множества факторов, определяющих работоспособность твэлов при высоких выгораниях, важное место занимает проблема силового взаимодействия топлива и оболочки (ВТО). Снижение напряжений при ВТО приведет к уменьшению повреждений оболочки и, соответственно, увеличению ресурса твэла. Нагрузки на оболочке могут быть снижены путем использования топлива с низким сопротивлением деформированию. В связи с этим, главным направлением решения задачи обеспечения надежности твэлов при высоких выгораниях, специалисты большинства стран производителей топлива считают использование в твэлах энергетических реакторов диоксида урана с добавками легирующих элементов. Легирование направлено на снижение сопротивления деформированию топлива для уменьшения механического взаимодействия топлива с оболочкой в стационарных и переходных режимах, а также на увеличение размера зерна для ограничения выхода продуктов деления.

При облучении экспериментальных твэлов с диоксидом урана, легированным оксидами ниобия, титана, хрома, алюминия и кремния, иностранными исследователями подтверждено повышение их эксплуатационных характеристик. Получены результаты по выходу продуктов деления, изменению размеров оболочки и топливного столба, изменению структуры краевой зоны таблеток. Однако данные по закономерностям накопления пластических деформаций легированного диоксида урана, необходимые для расчёта напряжённо деформированного состояния оболочки, обоснования работоспособности, безопасности и ресурса твэлов, в настоящее время отсутствуют.

Обоснование использования легированного диоксида урана в качестве топлива энергетических реакторов предполагает, прежде всего, изучение размерной стабильности таблеток в процессе облучения и закономерностей накопления пластических деформаций в условиях ползучести.

Работа выполнена в рамках межотраслевой программы сотрудничества Министерства образования по

атомной энергии по направлению «Научно - инновационное сотрудничество» (Приказ Министерства образования РФ № 4659 от 27.12.2002) и в рамках программы «АЭС и ЯЭУ нового поколения с повышенной безопасностью» (постановление правительства РФ №263 от 06.04.1996).

Цель работы.

Разработка и усовершенствование экспериментальных средств для исследования процессов деформирования ядерного топлива. Получение, анализ и обобщение данных по ползучести, радиационному уплотнению и распуханию легированного диоксида урана для обоснования его использования в твэлах энергетических реакторов с повышенным эксплуатационным ресурсом.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1. Разработаны экспериментальные средства для исследования радиационной ползучести, уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива при проектных параметрах облучения в широком интервале температур.

2. Впервые проведены исследования и найдены закономерности изменения характеристик ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию от напряжения, температуры, плотности деления.

3. Впервые получены экспериментальные данные по радиационному уплотнению и распуханию легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

4. Разработаны модели и рекомендации для учёта ползучести сердечников из легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Практическая значимость работы:

1. Методики и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания топлива внедрены на реакторе ИВВ-2М ФГУП «Институт реакторных материалов».

2. Результаты и расчётные рекомендации внедрены и используются в ФГУП ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара для анализа напряжённо-деформированного состояния, оценки ресурса и лицензирования твэлов.

Основные положения выносимые на защиту:

1. Разработанные и усовершенствованные экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива.

2. Автоматизированные системы обеспечения испытаний.

3. Экспериментальные результаты исследования ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию и закономерности изменения характеристик ползучести от температуры, напряжения и плотности деления.

4. Экспериментальные результаты исследования радиационного уплотнения и распухания легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

5. Модели деформирования диоксида урана, учитывающие влияние температуры, напряжения, плотности деления, структуры и состава на характеристики ползучести.

6. Расчётные рекомендации для учёта ползучести в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на: научных сессиях МИФИ-99 (Москва, 1999 г.), МИФИ-2000 (Москва,2000 г.), МИФИ-2002 (Москва, 2002 г.), МИФИ-2003 (Москва, 2003 г.), МИФИ-2004 (Москва, 2004 г.), конференции МАГАТЭ «Characterization and Quality control of nuclear fuels - CQCNF - 2000» (Hyderabad, 2002), конференции МАГАТЭ «Technical Committee Meeting on Improved Fuel Pellet Material and Designs» (Brussels, 2003), четвёртой конференции пользователей программного обеспечения CAD-FEM GmbH. (Москва, 2004. г.)

Публикации. По теме диссертации опубликовано 3 статьи в научных журналах, 13 тезисов докладов.

Состав работы. Диссертация состоит из введения, шести разделов общим объёмом 137 стр., включая 75 рисунков, 15 таблиц и список использованных источников из 121 позиций.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Проведённый в первой главе анализ литера хуры показал, чю улучшение эксплуатационных характеристик топлива из диоксида урана возможно путем модификации его состава и структуры, направленной на снижение сопротивления деформированию с обеспечением размерной стабильности топлива и допустимого выхода продуктов деления под оболочку твэла. Рассмотрены экспериментальные результаты по влиянию условий испытаний состава, структуры на скорость ползучести диоксида урана. Рассмотрены механизмы деформирования твёрдых тел.

Повышение скорости ползучести, а значит и снижение сопротивления деформированию диоксида урана возможно путем введения легирующих элементов, образующих твердый раствор. Малые концентрации (десятые доли мае. %) ТЮ2, Nb205, Cr203 увеличивают концентрацию подвижных точечных дефектов в диоксиде

урана и тем самым, увеличивают диффузионную составляющую скорости ползучести. Такие добавки приводят к увеличению размера зерна Добавки на основе алюмосиликатов, оксидов железа в концентрации менее 1% мае. приводят к образованию структурных выделений на границе зерен. Сопротивление деформированию в этом случае снижается за счет уменьшения вязкости границы и интенсификации процессов зернограничной диффузии.

Для дальнейших исследований перспективным представляется комплексное легирование диоксида урана смесью стеклообразующих оксидов, включающих оксиды кремния, алюминия, железа в концентрации до 0,25 % мае. и добавками на основе ниобия.

Для обоснования использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в твэлах энергетических реакторов необходимы данные по радиационной ползучести, распуханию и радиационному уплотнению легированного топлива.

Во второй главе рассмотрены условия экспулатации сердечников твэлов, определены технические требования, предъявляемые к экспериментальным средствам исследований. Экспериментальные средства должны обеспечить испытания ядерного топлива при нагружении в режимах ползучести и деформирования с постоянной скоростью, исследования распухания в интервале температур 380-1500 °С при объемном энерговыделении в образцах 380 - 500 Вт/см3. Такое энерговыделение соответствует плотности деления в образце в интервале (1,1-1,5) 1013 дел/см3с.

Для исследования радиационной ползучести, а также радиационного уплотнения и распухания оксидного топлива разработаны внутриканальные установки «ПОСТ-УРАЛ-М» и «РАСТ-УРАЛ», представленные на рис. 1 и 2.

Установка «ПОСТ-УРАЛ-М» состоит из навески, включающей рабочую полость с испытуемым топливом, системы нагружения, системы измерения деформации, электромеханического привода, измерительных и газо-вакуумных коммуникаций. Внутри герметичной рабочей полости расположены образцы топлива. Образцы нагружаются сжимающим усилием с помощью пневматической системы нагружения, исполнительным элементом в которой является сипьфон. Подача давления в узел нагружения, а также заполнение рабочей полости гелием или неоном осуществляется с использованием газо-вакуумных коммуникаций. Индуктивный преобразователь перемещения установлен в держателе и вынесен за пределы активной зоны реактора. Деформация от образца передается преобразователю удлинительным штоком. На нижнем конце удлинительный шток представляет собой молибденовую трубку, проходящую через

центральное отверстие в образце к торцу нагружающего пуансона. Термопара для измерения температуры проходит внутри этой трубки. Её горячий спай устанавливается на уровне середины образца. По торцам образца установлены полированные диски из молибдена. Для перемещения навески по высоте активной зоны и, тем самым, изменения величины потока нейтронов, используется электромеханический привод, состоящий из двигателя постоянного тока, редуктора и винтовой пары. Пределы перемещения задаются позиционированием концевых выключателей.

радиационного уплотнения и распухания радиационной ползучести

«РАСТ-УРАЛ» «ПОСТ-УРАЛ-М»

Установка «РАСТ-УРАЛ» состоит ич навески, включающей рабочую камеру с образцами, системы измерения деформации, электромеханического привода, измерительных и газо-вакуумных коммуникаций. Рабочая камера представляет собой макет тепловыделяющего элемента с оболочкой из нержавеющей стали внешним диаметром 10 мм. В оболочке находятся образцы таблеток из исследуемой топливной композиции. В нижней части, к оболочке приварена трубка для прокачки инертного газа. Зазор между топливным сердечником и оболочкой заполнен инертным газом. На верхнем торце топливного сердечника установлен удлинительный шток преобразователя перемещений. Преобразователь перемещений вынесен за пределы активной зоны. Для обеспечения теплоотвода от твэла на рабочем участке установлен алюминиевый радиатор. Полость рабочего участка заполняется гелием, зазор между радиатором и корпусом капсулы - гелием или неоном, в зависимости от задаваемого уровня температур на топливных образцах. Температура измеряется термопарой, в центральном отверстии образцов, в середине сборки по высоте. Вторая термопара предназначена для контроля температуры радиатора и установлена на расстоянии 15 мм от оси установки, внутри радиатора. Навеска заключена в страховочный корпус, который заканчивается захватом для соединения с электромеханических приводом. Страховочный корпус исключает попадание продуктов деления в теплоноситель в случае разгерметизации рабочей полости. Технологические коммуникации, представляющие собой газовые трубки, предназначены для обеспечения и смены газовой атмосферы в рабочей камере.

Проведённые проектировочные теплофизические расчёты, с использованием метода конечных элементов, позволили определить зависимость температуры топлива от зазоров между элементами установок, величины энерговыделения и состава используемого газа в полости капсулы. Для установки «ПОСТ-УРАЛ-М» варьировались радиальные зазоры между образцами, корпусом и молибденовой обоймой, а для установки «РАСТ-УРАЛ» - радиальные зазоры между образцами, оболочкой твэла и алюминиевым радиатором. Расчеты показали, что для установки «ПОСТ-УРАЛ-М» при радиальном зазоре 0,42 мм между топливом и молибденовой обоймой в интервале энерговыделений 350 до 550 Вт/см3 максимальная температура образцов изменяется от 550 до 1000 °С при заполнении рабочей камеры гелием. Для установки «РАСТ-УРАЛ», при нулевом радиальном зазоре между оболочкой радиатора и оболочкой твэла максимальная температура топлива меняется от 550 до 650 °С при энерговыделении от 400 до 550 Вт/см3.

Толщина стенок образцов определялась из условия прочности по термическим напряжениям. Расчеты показали, что для обеспечения механической целостности топлива при объемном энерговыделении в образцах до 600 Вт/см3 необходимо использовать образцы в виде полых цилиндров с толщиной стенки не более 1,65 мм.

Управление внутриреакторными установками, а также регистрация данных осуществляется при помощи системы измерения деформации, системы автоматизированного контроля и регулирования температуры, газо-вакуумного стенда.

Для контроля и регулирования температуры разработана автоматизированная система, схема которой показана на рис. 3.

Система обеспечивает непрерывное измерение и регистрацию температуры образцов, а также ее ре!улирование посредством перемещения навески по высоте активной зоны. Относительная

Рис 3 Схема системы

автоматизированного контроля и регулирования температуры 1 - датчик температуры; 2 - усилитель, 3 - источник питания; 4 - источник опорного напряжения; 5 - АЦП; 6 -интерфейс; 7 - управляющий микроконтроллер, 8 - преобразователь интерфейса; 9- объект исследований; 10 - блок пуска управления двигателем, 11-дисплей; 12 - внешний источник питания, 13 - компьютер,

Рис 4 Схема системы измерения перемещений

1-преобразователь перемещений; 2,3-амплитудные детекторы; 2',3'-фильтры низких частот; 4-дифференциальный усилитель; 5-АЦП, 6-управляющий микроконтроллер, 7-устройство

оптической развязки; 8-компьютер, 9-«развязывающий» трансформатор, 10-буферньш усилитель, 11 -синтезатор частот синусоидального сигнала, 12-кварцевый генератор; 13-источник

опорного напряжения.

Для измерения деформации используется индуктивный дифференциальный преобразователь линейных перемещений «ПИРТ», разработанный в МИФИ для высокотемпературных и внутриканальных исследований. На рис. 4 представлена схема микропроцессорной системы измерения перемещений. Основной особенностью системы является применение цифрового синтезатора частот синусоидального сигнала, усилителей с низким температурным дрейфом и 16 битного АЦП. Отклонение от линейности в диапазоне измерений ±2500 мкм не превышает 0,5 %.

Проведена модернизация установки «КРИП-М» для исследования ползучести сердечников в лабораторных условиях Перекомпоновка системы измерения деформации и введение компенсации температурных расширений удлинительных штоков привели к существенному повышению точности измерения деформации образца. Испытания показали, что средняя погрешность, связанная с изменением температуры образца в интервале 20 - 1100 °С составляет около 0,02 мкм/град.

Технические характеристики внутриреакторных и лабораторной установок указаны в табл. 1.

Таблица 1.

Основные технические характеристики экспериментальных __устройств._

V. Назначение Характеристика^. Экспе риментальное устройство

ПОСТ-УРАЛ-М РАСТ-УРАЛ, КРИП-М

Исследование радиационной ползучести Исследование распухания и радиационного уплотнения Исследование ползучести в лабораторных условиях

Температура испытаний,°С 200-1100 200-700 1600±1

Погрешность измерения температуры *, % 3 3 2

Максимальное сжимающее усилие на образце, Н Погрешность определения усилий *, % 1200 1, 5 3-5 не измеряется 4000 1 5

Диапазоны измеряемых перемещений, мкм ±2500 ±2500 0-5000

Погрешность измерения перемещений *, % 0,5 0,5 0, 1

Размеры образцов, мм длина, внешний диаметр, внутренний диаметр 10-11 7,2 4,0 10- И 7,2 4,0 9-11 6-8 1,2-1,4

Максимальное энерговыделение в образце, Вт/см3 600 600 отсутствует

Количество образцов 2 8-10 1

Габариты установки, мм диаметр, Длина 58 1500 58 1500

♦-Указаны относительные приведенные погрешности

В третьей главе представлены характеристики образцов, условия проведения испытаний и экспериментальные результаты. Для испытаний изготовлены четыре партии образцов, характеристики и состав которых представлены в табл. 2. Исключая введение добавок и

и

температуру спекания таблетки, получены по штатной технологии производства таблеток твэлов энергетических реакторов.

Таблица 2

Индекс партии Р1 Р2 С1Н2 М2Н1

Состав ио2 ио2 и02 + 0 1мас % А*+0 2 мае % №05* и02+0 25мас % В**+0 1мас % №205 **

Температура спекания, °С 1650 1750 1650 1750

Плотность, г/см3 10 62 ±0 02 10 77 ±0 01 10 75 ±0.02 10 40 ±0.04

Размер зерна, мкм 10-12 10-12 15-16 15-16

Кислородный коэффициент 2,001 2,001 2,0042 2,0035

*-А - сурик - смесь оксидов-Ре205, РеО, А1203.

**-В - муллит - 28Юг ЗА1203

Исследование механических свойств без облучения проводилось в режиме деформирования с постоянной скоростью и при нагружении в режиме ползучести при сжимающих напряжениях в интервале 10-40 МПа и температурах 1200-1500 °С. Экспериментальная установка заполнялась смесью аргона и водорода, при содержании водорода 7 %. Результаты испытаний легированного и штатного топлива представлены на рис. 5-6.

0 56 о 60 О 64 0 68

1000/т, 1/к

Рис 5 Зависимость скорости ползучести диоксида урана, ла ированного суриком и оксидом ниобия (партия С1Н2, О,0,Д,+,-10,20,30,40 МПа) от обратной температуры Диоксид урана -Ж (партия Р1) Цифрами указаны напряжения

0 56 О 58 О 60 0 62 о 64 О 66

1000/т. 1/к

Рис 6 Зависимость скорости ползучести диоксида урана (партия М2Н1, 0,#,Д,+,-10,20,30,40 МПа), легированного муллитом и оксидом ниобия от обратной температуры Диоксид урана -* (партия Р2)

До напряжений 30 МПа наблюдается линейная зависимость между скоростью ползучести и напряжением. Такая зависимость

характерна для диффузионного механизма ползучести. Энергии активации ползучести, представленные в табл 3, близки к известным литературным данным по энергиям активации диффузии катионов по вакансионному механизму в диоксиде урана.

Таблица 3

Значение кажущейся энергии активации_

Значение кажущейся энергии активации 0, кДж/моль при напряжении МПА

Индекс партии 10 20 30 40

Р1 - 375 376 -

Р2 - 357 358 -

С1Н2 291 293 290 390-400

М2Н1 274 290 281 330-334

При напряжениях выше 30 МПа наблюдается более сильная зависимость скорости ползучести от напряжения. Это связано со сменой диффузионного механизма ползучести, доминирующего при низких напряжениях, на механизм переползания дислокаций. Увеличение энергии активации связано с дополнительной энергией, необходимой для взаимодействия дислокаций с точечными дефектами. По разным оценкам эта энергия лежит в пределах (0,6-1,0) эВ или (5896) кДж/моль.

Скорость ползучести легированных образцов в 15 -30 раз выше, чем образцов диоксида урана без добавок.

Температура, С

Рис 7 Зависимость предела текучести от температуры + - исходный диоксид урана технологии ВВЭР - 1000, Л - легирование муллитом и ниобием, О - легирование суриком и ниобием

Температ>ра.°С

Рис 8 Зависимость предела прочности ле!ированного диоксида урана от температуры Л - легирование муллитом и ниобием, О- легирование суриком и ниобием

Для определения предела текучести и предела прочности образцы нагружались в режиме деформирования с постоянной скоростью (8-9)Т03 1/час в интервале температур 1100-1400 °С.

Зависимость предела текучести и предела прочности легированного диоксида урана от температуры показаны на рис. 7 и 8. Низкое значение предела текучести вместе с высокой скоростью ползучести приведёт к значительному снижению силового взаимодействия между сердечником и оболочкой на переходных режимах.

Для исследования радиационной ползучести, как более приемлемые по ядерно-физическим свойствам, были выбраны образцы, легированные оксидом ниобия и алюмосиликатами. Структурный анализ, проведённый в ГНЦ РФ ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара, показал, что алюмосиликаты находятся в диоксиде урана в виде межзеренной фазы. Оксид ниобия образует твердый раствор замещения в решетке диоксида урана. Образцы исследуемого топлива облучались в диапазоне энерговыделений 270-465 Вт/см3. Температура в центре образцов менялась от 320 до 1175 °С, плотность деления - от 9 10'2 до 1,5 1013 1/см3с. Напряжения сжатия менялись в диапазоне 10 -32 МПа.

Вследствие значительных температурных градиентов в образце, рассчитывалась эффективная температура (постоянная по всему объему образца) равная температуре, при которой скорость ползучести равна экспериментальному значению скорости, полученному при реальном (неравномерном) распределении температур.

На рис. 9 и 10 представлены зависимости радиационной скорости ползучести легированного топлива от плотности деления и напряжения. В области низких температур до 660 °С скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию линейно зависит от плотности деления и от приложенных напряжений.

В интервале 320 - 660 °С скорость радиационной ползучести не зависит от температуры. В области температур 660 - 945 °С наблюдается переходной участок, на котором скорость ползучести постепенно увеличивается. При температурах выше 945 °С наблюдается термоактивированная ползучесть с энергией активации 246 кДж/моль, которая контролируется термическими эффектами, усиленными действием облучения.

Как видно из рис. 11, в атермической области скорость радиационной ползучести легированного топлива за счёт релаксации напряжений на границе зёрен в 2,5 - 3,8 раза выше скорости ползучести топлива штатной технологии. В области термически активируемой ползучести увеличение скорости более существенно: в 4,5 раза при 945 °С и в 10 - 12 раз при больших температурах.

Исследование радиационного уплотнения и распухания легированного топлива проводилось при энерговыделении в образцах 509 Вт/см3. Температура в центре образца, находящегося в середине

топливного столбца, составляла 660+15 С, плотность деления -Л'3 1/см3с. Обшее время облучения составило 3860

время

-.20

часов.

1,710'

Достигнуто выгорание 2,41 10"™ дел/см3, что равно примерно 1 % от числа тяжелых атомов Максимальное уменьшение высоты топливного

столба наблюдалось при выгораниях (7-8)10 дел/см

{

Л ч

! { т I I

{ 1 о д . , 8 1 * л

I

х

и

т 1'

к

/

У / /

У

»

Плотность деления, !013 1/см3 с

Рис 9 Зависимость скорости радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию от плотности деления Напряжения 28-32 МПа

Напряжение. МПа

Рис 10 Зависимость скорости радиационной ползучести для топлива с низким сопротивлением деформирования от напряжения в области температур 280 -660 °С Плотность деления 10" 1/см3с

01 ь-

\ п Я

^ \

0 -1- V •

1000/Т, 1/К

Рис 11 Зависимость скорости радиационной ползучести от обратной температуры Темные точки - легированный диоксид урана Светлые тачки - диоксид урана штатной технологии без добавок Приведено к напряжению 30 МПа и плотности деления 10" 1/см3с

Выгорание Сч. 10м дел/см3

Рис 12 Кинетические кривые изменения объема диоксида урана в процессе облучения +-данные настоящей работы, Ф=1,7 Ю13 дел/см3с, Т=590 °С, исходная плотность 95 % Диоксид урана технологии ВВЭР - 1000. Д - Ф=4,51013 дел/см3с, Т=790 "С, исходная плотность 95,8 %, О -Ф=6,61015 дел/см3с, Т=540 °С, исходная плотность 94,1 %, П - Ф=8,21013 дел/см3с, Т=790 °С, исходная плотность 93,2 %

Относительное значение уменьшения высоты, вызванное уплотнением топлива, равно 0,11 % от первоначального значения. Учитывая, что размерные изменения топлива на основе диоксида урана при температуре ниже 600 °С, вызванные облучением, изотропны, изменение объема образцов за счет радиационного уплотнения составило 0,33 %. Это значение существенно ниже принятых в техническом проекте твэла ВВЭР - 1000 допустимых изменений объема сердечника вследствие уплотнения - 1,2%.

На рис. 12 представлены зависимости изменения объёма диоксида урана в процессе облучения. Исследованное топливо имеет лучшую размерную стабильность по сравнению со штатным топливом ВВЭР - 1000. Скорость распухания составила 0,59 % на один процент выгорания, что соответствует общепринятой величине скорости распухания за счет накопления твердых продуктов деления для диоксида урана штатной технологии.

В четвёртой главе приводятся модели и расчётные соотношения для описания ползучести штатного и легированного топлива без облучения и под облучением.

Анализ экспериментальных данных и моделей по термической ползучести диоксида урана показал, что скорость ползучести может быть представлена в виде:

аШД^ (За'Чц , (1)

Ш2 кТ^Шц"

где а и (3 - постоянные, зависящие от степени релаксации касательных напряжений на границе зерна, а - напряжение, - атомный объем, равный 410'29 м3; к= 1,38-Ю"23 Дж/К; с! - размер зерна; Л5фф -эффективный коэффициент диффузии точечных дефектов; Т -абсолютная температура; Ъ- вектор Бюргерса; N - плотность дислокаций; ц - модуль сдвига.

Учитывая, что диоксид урана является ионным соединением, в котором диффузия происходит по вакансионному механизму, эффективный коэффициент диффузии определяется выражением:

Коэффициентов диффузии вакансий урана равен:

^ (3)

где а-параметр решетки, _/0 - собственная частота колебаний; /уу, -корреляционный геометрический фактор для вакансий урана; энталъпия активации миграции вакансий урана, Ст - концентрация вакансий урана.

Концентрация дефектов (Френкеля и Шоттки) в диоксиде урана определяется законом действующих масс:

Cn;C„j = expiar - ДHflj )/kJ J (4)

СтСю = ex p[{,\Sf0T-AHf0)/kT\ (5)

CvuCm= exp[(A5sT- AHS)/kT] (6)

где AHs и ASs - энтальпия и энтропия образования дефекта Шотгки; АНр и ASp - энтальпия и энтропия образования пары Френкеля кислорода; АН/ц и Д5ду - энтальпия и энтропия образования пары Френкеля урана; CtU и С,0 - концентрации интерстиций урана и кислорода; Су0 концентрация вакансий кислорода. Систему уравнений (4-6) необходимо дополнить условием электронейтральности:

* = 2 (С,о-Сг0), (7)

где х - отклонение от стехиометрии.

В случае легированного топлива, необходимо рассмотреть влияние добавок ниобия на диффузионные процессы и учесть модификацию границы зерна за счёт межзёренной фазы на основе алюмосиликатов. Условие электронейтральности в этом случае будет иметь вид:

' 2 (c,0-cm) = [x + £f.y (8)

где См- атомная концентрация ниобия в твердом растворе. Решая систему уравнений (4-6) относительно Cvu с учётом условия электронейтральности (8) для концентрации вакансий урана Ст, можно получить выражение:

Си;

,, , ДЯс -ASsT\

,6ехр--V^J • (9)

(2* ' Ст)2 ! 1 бехр^- ^ - (2х + См)

Из последнего выражения следует, что при больших отклонениях от стехиометрии концентрация вакансий урана пропорциональна х2 и намного превышает равновесные термодинамические значения. Экспериментальные данные показывают уменьшение роста скорости ползучести с увеличением кислородного коэффициента. Можно сделать предположение, что в этих условиях вакансии урана могут объединяться в комплексы и их концентрация падает пропорционально 1/(1+Лдг), где /? - параметр, определяемый из вероятности столкновения вакансий и времени жизни вакансионного комплекса.

Образование межзёренной фазы приводит к увеличению ширины границы и уменьшению сопротивления скольжению по границе зерна. Рассмотрим зерно в форме октаэдра. Будем считать, что межзёренная фаза равномерно распределена по границе зерна. Наличие фазы даст увеличение скорости ползучести в 52/§1 раз, где 52 толщина

межзеренной прослойки, 61 - ширина границы в диоксиде урана без добавок, равная 1-3 межатомным расстояниям. Это приведёт к увеличению первого слагаемого в выражении (1) для скорости ползучести на величину 6,5 108ЛСФ, где Сф — объёмная концентрация межзёренной фазы.

Таким образом, подставив в (1) значение эффективного коэффициента диффузии, для расчета скорости ползучести диоксида урана с добавкой 0,25 мае. % (28Ю2 ЗА1203) и 0,1 мае. % №>г05 с учётом зависимости от пористости следует рекомендовать выражение:

ём = л(1 + 0,:

где Л=7,34 108; В=76,7.

Полученное значение скорости ползучести будут иметь размерность 1/час. Подобранные значения энтальпий образования равны 2,24 эВ для пары Френкеля кислорода и 5,7 эВ для дефекта Шоттки, что весьма близко к литературным данным. В представленном соотношении ст - напряжение, МПа, с1 - размер зерна, мкм; Р -пористость, %, ¿м - стационарная скорость термической ползучести легированного топлива, 1/час. Соотношение верифицировано для диоксида урана с добавкой 0,25 мае. % муллита (28Ю2 ЗА1203) и 0,1 мае. % №>205 в интервале температур 1200 - 1450 °С, напряжений - (10 -40) МПа. Полученное соотношение описывает экспериментальные результаты с погрешностью 14%.

Для расчёта термической скорости ползучести диоксида урана без добавок ё необходимо в (11) приравнять Сш=0, а коэффициенты в уравнении (10) положить равными А=5,2-107, 6=59. Соотношение верифицировано для диоксида урана штатной технологии ВВЭР-1000 в интервале температур 1200 - 1700 °С, напряжений - (10 - 60) МПа.

Для диоксида урана при температуре ниже 500 °С скорость радиационной ползучести практически постоянна, при более высокой температуре - увеличивается с повышением температры. Это дает основание полагать, что существуют два независимых механизма, вклад которых в общую деформацию зависит от уровня температур.

Оценка атермической составляющей скорости ползучести диоксида урана произведена на основе механизма анизотропии модульного взаимодействия:

где В - модуль ползучести, К - скорость образования точечных дефектов (скорость смещений).

еР1 = ВоК,

(12)

„ (13)

ЗяАК(£[15(1 - ц)+ 2(4 - 5ц)| где цИ),3 - коэффициент Пуассона, V, - объем промежуточного атома, равный атомному объему О, АУ! =0.8П - корреляционный фактор для промежуточного атома (дилатация), 2Ю - параметр предпочтения (близок к единице). Е=2 1 05-31,27'- модуль упругости диоксида урана, МПа. Здесь Т- абсолютная температура.

Термическая составляющая радиационной ползучести в диоксиде урана связана с разделением потоков точечных дефектов под действием приложенных напряжений. Тогда, для оценки скорости ползучести можно использовать модель аналогичную модели Наббаро - Херринга:

аО£>„

£„•, - ,. " о

(14)

X «

,л

где Ор - коэффициент радиационной диффузии, % - среднее квадратичное расстояние до стока точечных дефектов, а - постоянная.

Будем считать, что основным стоком точечных дефектов в облучаемом диоксиде урана является сеть треков, образующихся при торможении осколков деления. Расчет параметров трека, выполненный на основе модели ионного взрыва, для %2 дает значение Ю"10 см2.

Коэффициент радиационной диффузии йр, как и термической, пропорционален концентрации точечных дефектов С„. Так как вакансии и промежуточные атомы образуются при облучении в равных количествах, то концентрации вакансий С„ и промежуточных атомов С, равны между собой:

Су = С = ' (15)

\4TtrJ,

где - безразмерный параметр - радиус рекомбинации, принимается равным 4, _/', - частота перескока точечных дефектов. Коэффициент диффузии дефектов Д,0 определяется выражением (3). Коэффициент радиационной диффузии равен коэффициенту диффузии вакансий О^, умноженному на долю времени тт, которую выбитый атом проводит в треке осколка деления между двумя перерастворениями:

О, =ттС^у0 (16)

Величина Тт^рт^ЗЗ 10 5. Плотность сети трековых линий принята равной 1010 1/см2. Учитывая сказанное выше, термическая компонента скорости радиационной ползучести в соответствие с выражением (15) равна:

вр2=Ла^ехР(-^)-1/с. (17)

Определение эффективной концентрации точечных дефектов и скорости их производства - К можно сделать исходя из следующих предположений. В присутствии примесей происходит интенсивный захват точечных дефектов примесными атомами. Захваченные точечные дефекты теряют подвижность и не влияют на процессы деформирования. В делящихся материалах наличие и изменение концентрации атомов примесей связано с накоплением продуктов деления.

Будем считать, что вокруг атома примеси существует область объемом У„ попадая в которую точечный дефект поглощается. Время удержания дефекта атомом примеси обозначим через т. Для описания динамики накопления центров захвата N можно записать дифференциальное уравнение:

¿ЛГ=ФЛ- У^Фск-ШМ, (18)

где Ф - плотность деления, А,—1/т - частота освобождения атомов из центра захвата. Первый член уравнения описывает производство центров захвата, второй - их перекрытие, третий - насыщение центров захвата. Решение уравнения (18) имеет вид:

М = —— [1-ехр(-(К1Ф + 31>)]- (19)

К3Ф + Х1 у 4 1

Точечные дефекты радиационного происхождения в

рассматриваемой области температур малоподвижны и могут быть

захвачены только в области действия осколка деления (в треке осколка,

в термическом пике, пике смещения т.д.). Относительная концентрация

центров захвата в этой области может быть представлена как С^ЫУ-^ ,

где Утр- объем области действия осколка деления. Для расчёта

стационарного значения радиационной скорости ползучести

необходимо в выражении (19) положить Если общую скорость

производства дефектов представить в виде суммы свободных и

захваченных, К0-К+КС, для скорости производства подвижных

дефектов получим, с учётом что К0-\/ФС1:

\ уФП (20)

-ФУ

1+—

где v- число атомов, выбиваемых осколком деления.

В теории радиационных повреждений число смещений на осколок в диоксиде урана обычно принимают равным 2 105 1/дел. Таким образом, для начальной скорости производства дефектов в диоксиде урана можно получить: К0~8,2 10",8Ф.

Объем зоны захвата принимают обычно равной (100 - 1000) £1. Будем считать, что К3=Ю"20см3. Объем трека осколка деления - У1р~ =10~|8см3. Время удержания дефекта ловушками представляется в виде:

I2 (Е т = 1/Я. = — ехр -а Яо иг,

где / - расстояние, на которое должен уйти дефект, что бы покинуть сток, £,,„=3,6 эВ - энергия связи дефекта с ловушкой. За величину 1 примем радиус трека осколка, равный (Ктр)1/3, т.е. 10"6см.

С учетом сказанного выше, для скорости образования подвижных радиационных дефектов получим соотношение:

8,2- 10"18Ф . (22)

К{Ф) =

1+-

10,8Ф

10-2ОФ + А.

Суммируя выражения (12) и (17), с учётом (22) можно рекомендовать следующее соотношение для расчета стационарной радиационной скорости ползучести диоксида урана с учетом зависимости от плотности:

"Л

£р =

Е с

(23)

где Л|=2,7 Ю"М, А2 =7,3 10"12, ё - скорость термической ползучести диоксида урана без добавок, /?с - стационарное значение эффективной плотности деления, равное:

Ф (24)

Лс=-

1 + -

Ю'|8Ф

\о-20Ф + Х

При температурах меньше 900 °С /?с=Ф/101.

10' ИТ4 КГ* ю*

Скорость ползучести, эксперимент 1/час

Рис 13 Сравнение экспериментальных и рассчитанных по соотношению (23) значений радиационной скорости ползучести диоксида урана. Л - обобщенные экспериментальные данные,

* si

§ 10

л чсст жеперюиет 1/час

Рис 14 Сравнение экспериментальных и рассчитанных по соотношению (25) значений радиационной скорости ползучести модифицированного диоксида урана Д - данные настоящей работы;

Соотношение (23) верифицировано по зарубежным и отечественным данным для радиационной ползучести диоксида урана полученным в интервале температур 200 - 1550 °С, напряжений (10 -40) МПа, плотностей деления (71012 - 2,5 10й) 1/см с. Плотность топлива изменялась от 89 до 97 % от теоретической. На рис. 13 представлены результаты сравнения расчётов с экспериментальными данными. Полученное соотношение описывает экспериментальные результаты с погрешностью 12%.

Результаты, полученные в работе, показали, что в отличие от диоксида урана без добавок для легированного диоксида урана скорость радиационной ползучести при температурах меньше 900 °С практически не зависит от температуры. Формально это означает, что второй член в уравнении (23) мал по сравнению с компонентами термической и радиационной ползучести. Кроме того, вследствие релаксации напряжений на границах зерен, скорость атермической радиационной ползучести легированного топлива выше, чем для топлива без добавок. С учётом выше изложенного, стационарная скорость радиационной ползучести модифицированного топлива может быть найдена как сумма термической и радиационной составляющих скорости ползучести. Тогда, для расчёта стационарной скорости ползучести модифицированного топлива на основе диоксида урана с добавкой 0,25 мае. % (2Si02 ЗА1203) 0,1 мае. % Nb205 под облучением в зависимости от плотности деления, температуры, напряжения, пористости, размера зерна и кислородного коэффициента, можно рекомендовать следующее выражение:

é*=éH+Ao0(1 + 0,3lJp»), (25)

Соотношение (25) верифицировано по данным настоящей работы для стационарной радиационной ползучести модифицированного топлива на основе диоксида урана, полученным в интервалах температур 350 -1180 °С, напряжений (10 - 32) МПа, плотностей деления (91012 -1,510") 1/см3с, при х=0,001, атомной концентрации ниобия C,v/r0,0012, размере зерна rf=18,5 мкм и пористости Р=4%, А,=5,2 10"16, ё„ - даётся выражением (10). На рис. 14 представлены результаты сравнения расчётов с экспериментальными данными.

Полученное соотношение описывает экспериментальные результаты с погрешностью 17%.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ И ВЫВОДЫ

1.Для исследования радиационной ползучести оксидного топлива в условиях облучения применительно к реактору ИВВ-2М разработана внутриканальная установка «ПОСТ-УРАЛ-М». Выбранные конструктивные параметры обеспечивают уровень температур в диапазоне 200 - 1100 °С при энерговыделениях 200-600 Вт/см3. Установка внедрена в ФГУП ИРМ.

2. Для исследования радиационного уплотнения и распухания оксидного топлива применительно к реактору ИВВ-2М разработана внутриканальная установка «РАСТ-УРАЛ». Выбранные конструктивные параметры обеспечивают уровень температур в диапазоне 200 - 700 °С при энерговыделениях 200-600 Вт/см3. Установка внедрена в ФГУП ИРМ.

3. Разработан и создан комплекс измерительных систем для автоматизированного контроля и регулирования температуры, измерения деформации, сбора и регистрации данных в ходе реакторного эксперимента.

4. Проведена модернизация установки «КРИП-М» для исследования характеристик ползучести оксидного топлива, результатом которой явилось существенное повышение точности измерения деформации образца.

5.Установлено, что комплексное легирование диоксида урана смесью стеклообразующих оксидов, включающих оксиды кремния и железа в концентрации до 0,25 мае. % и оксидом ниобия в концентрации до 0,2 мае %, приводят к увеличению скорости термической ползучести в 15-30 раз в области температур 1200-1500 °С, при сжимающих напряжениях до 40 МПа.

6. Показано, что топливо, легированное 0,25 мае. % (2БЮ2 ЗА1203) и 0,1 мае. % МЬ205, имеет лучшую размерную стабильность на начальной стадии облучения по сравнению с диоксидом урана без добавок. Максимальное уменьшение высоты топливного столба равно 0,11%, что соответствует изменению объема на 0,33%.

7. Показано, что скорость радиационной ползучести топлива, легированного 0,25 мае. % (28Ю2 ЗА1203) и 0,1 мае. % Мэ205, в интервале 320 - 660 °С слабо зависит от температуры. При температурах выше 945 °С наблюдается термоактивированная ползучесть с энергией активации 246 кДж/моль. В атермической области скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в 2,5 - 3,8 раза выше скорости ползучести топлива штатной технологии. В области термически активируемой ползучести скорость увеличивается в 10 - 12 раз.

8. Показано, что топливо из легированного диоксида урана отвечает критерию по размерной стабильности, принятому для твэлов энергетических реакторов. Его сопротивление деформированию в зависимости от условий эксплуатации в 2,5-30 раз ниже, чем для диоксида урана штатной технологии.

9. Разработаны и верифицированы расчётные рекомендации, описывающие термическую и радиационную ползучесть штатного и легированного топлива. Предложенные соотношения пригодны для расчёта термической и радиационной скорости ползучести, штатного и легированного топлива, в зависимости от плотности деления,

' температуры, напряжения, пористости, размера зерна и кислородного

коэффициента, используются в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Основное содержание диссертации опубликовано в следующих работах:

1. Малыгин В.Б., Михеев E.H., Милованов О.В., Афонасенкова А.И., Соколов А.Н. Влияние легирования на характеристики ползучести диоксида урана. // Научная сессия МИФИ-99. Сборник трудов. М., 1999. Т.5. с.64.

2. Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Прогнозирование эксплуатационных свойств диоксида урана двухфракционного состава. // Научная сессия МИФИ-99. Сборник трудов. М., 1999. Т.5. с.86.

3.Локтев A.M., Милованов О.В., Михеев E.H., Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Топливо на основе диоксида урана для высоких выгораний и переходных режимов эксплуатации твэлов ВВЭР // Научная сессия МИФИ-2000. Сборник трудов. М., 2000. Т.9. с.82.

4.Мильдер Л.Ю., Тен А., Токарев В.И., Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Методика и средства исследования ползучести и размерной стабильности диоксида урана в процессе облучения // Научная сессия

а МИФИ-2002, Научно-инновационное сотрудничество. Сборник

трудов. М., 2002. Т.1. с. 166.

5.Кузнецов В.И., Медведев A.B., Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Разработка и верификация модели ползучести диоксида урана // Научная сессия МИФИ-2002, Научно-инновационное сотрудничество, сборник трудов. М., 2002. Т.1. с. 168.

6.Мильдер Л.Ю., Тен А., Токарев В.И., Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Методики исследования деформаций ползучести, уплотнения и распухания диоксида урана на реакторе ИВВ-2. // Труды НИКИЭТ им. H.A. Доллежаля, М : НИКИЭТ, 2002. с.34.

7.Аблеев А.Н., Токарев В.И., Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Система измерения перемещений для реакторных исследований эксплуатационных свойств ядерного топлива. // Труды НИКИЭТ им. H.A. Доллежаля, М.: НИКИЭТ, 2002. с.37.

8.Кудрявцев Е.М., Мильдер Л.Ю., Тен А., Токарев В.И., Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Размерная стабильность легированного диоксида урана в процессе облучения // Научная сессия МИФИ-2003, Научно-инновационное сотрудничество. Сборник научных трудов. М.,

2003. Т.1. с.112.

9.Бибилашвили Ю.К., Михеев E.H., Локтев A.M., Милованов О.В., Кулешов A.B., Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Механические свойства диоксида урана с низким сопротивлением деформированию. // Научная сессия МИФИ-2003, Научно-инновационное сотрудничество. Сборник научных трудов. М., 2003. Т.1. С.114.

Ю.Малыгин В.Б., Бибилашвили Ю.К., Тен А., Мильдер Л.Ю., Токарев В.И., Соколов А.Н. Радиационная ползучесть диоксида урана с низким сопротивлением деформированию // Научная сессия МИФИ-

2004, Научно-инновационное сотрудничество. Сборник научных трудов. М.,2004. T.I. С.123.

11. Bibilashvili, Yu.K., Malygin V.B., Medvedev A.V., Sokolov A.N. et a. / Development of low - strain resistant fuel for reactor fuel rods // Proc. Conf. on IAfeÄ: Characterization and Quality control of nuclear fuels - CQCNF - ÍOOO. Hyderabad, India, 10-12 December, 2002.

12. Bibilashvili, Yu.K., Malygin V.B., Kuznetsov, V.l., Medvedev,

A.V., Pimenov Y.V., Novikov, V.V., Sokolov A.N. et. a. / Fuel of low resistance to strain If Proc. Conf. on IAEA: Technical Committee Meeting on Improved Fuel Pellet Material and Designs, Brussels, 20 - 24 October 2003.

13. Малыгин В.Б., Соколов A.H., Мильдер Л.Ю., Тен А., Токарев

B.И. Конструкция и тегаюфизический расчёт установки «ПОСТ-УРАЛ-М» для исследования ползучести и размерной стабильности диоксида урана в процессе облучения. // Сборник трудов четвёртой конференции пользователей программного обеспечения CAD-FEM GmbH. M. 2004.

14. Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Радиационная ползучесть диоксида "урана с низким сопротивлением деформированию. // Инженерная физика. 2004. №2. с.38-40.

15. Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Изменение размеров таблеток легированного диоксида урана в процессе облучения. // Инженерная физика. 2004. №4. с.27-30.

16. Малыгин В.Б., Соколов А.Н. Комплекс экспериментальных средств для исследования радиационной ползучести и размерной стабильности топлива энергетических реакторов. // Инженерная физика. 2005. №1 с.34-35.

л

Отпечатано в ООО «Компания Спутник^» ПД № 1 -00007 от 25.09.2000 г. Подписано в печать 25.11.05 Тираж 60 экз. Усл. пл. 1,5 Печать авторефератов (095) 730-47-74, 778-45-60

г

L

1

Г) л ///

РНБ Русский фонд

2007-4 2743

58 ФЕВ 200Í

Введение.

1. Анализ экспериментальных результатов и теоретических моделей ползучести, уплотнения и распухания диоксида урана.

1.1. Основные закономерности изменения скорости ползучести диоксида урана в термических условиях.

1.1.1. Зависимость скорости ползучести диоксида урана от напряжения и температуры.

1.1.2. Влияние отклонения от стехиометрического состава на скорость ползучести диоксида урана.

1.1.3. Зависимость скорости ползучести от размера зерна и пористости.

1.1.4. Влияние легирования на скорость ползучести диоксида урана.

1.2. Основные закономерности изменения радиационной скорости ползучести, распухания и уплотнения топлива на основе диоксида урана.

1.2.1. Зависимость скорости ползучести диоксида урана в условиях реакторного облучения от выгорания, напряжения, температуры и плотности деления.

1.2.2. Влияние структуры и состава топлива на скорость радиационной ползучести.

1.2.3. Распухание и уплотнение оксидного топлива.

1.2.4. Влияние легирования и размера зерна на распухание и выход ГПД.

1.3. Модели и механизмы, описывающие термическую ползучесть твердых тел.

1.3.1. Дислокационные модели ползучести.

1.3.2. Диффузионная ползучесть и скольжение по границам зерен.

1.3.3. Влияние на механические свойства поликристаллических тел межзеренной фазы. Оценка величины эффективного тензора вязкости поликристаллического тела.

1.3.4. Особенности механизмов деформации диоксида урана.

1.4. Модели, описывающие радиационную ползучесть твердых тел.

1.4.1. Механизм SIPA.

1.4.2. Петлевые механизмы.

1.4.3. Механизмы, учитывающие скольжение дислокаций.

1.4.4. Феноменологические модели ползучести диоксида урана под облучением.

1.5. Выводы.

2. Методики и экспериментальные средства для исследования механических свойств оксидного ядерного топлива.

2.1. Условия эксплуатации твэлов энергетических реакторов и технические требования к экспериментальным средствам.

2.2. Методика и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести.

2.2.1. Конструкция установки для исследования радиационной ползучести оксидного топлива.

4 2.2.2. Проектировочный теплофизический расчет установки «ПОСТ-УРАЛ-М».

2.2.3. Установка для исследования радиационного уплотнения и распухания оксидного топлива.

2.2.4. Проектировочный теплофизический расчет установки «РАСТ-УРАЛ».

2.3. Системы обеспечения, управления и регистрации данных внутриреакторных установок.

2.3.1. Система измерения деформации.

2.3.2. Система автоматизированного контроля и регулирования температуры.

2.3.3. Система нагружения и обеспечения атмосферы.

2.3.4. Программное обеспечение систем измерения и управления.

2.3.5. Характеристики разработанных установок.

2.5. Модернизация установки «КРИП-М» для исследования высокотемпературной ползучести ф оксидного топлива.

2.6. Выводы.

3. Экспериментальные результаты исследований механических свойств модифицированного топлива на основе диоксида урана.

3.1. Исследование механических свойств модифицированного топлива в термических условиях

3.1.1. Характеристики образцов.

3.1.2. Условия испытаний.

3.1.3. Результаты исследования термической ползучести модифицированного топлива.

3.1.4. Результаты исследования механических свойств модифицированного топлива при деформировании с постоянной скоростью.

3.2. Исследование радиационной ползучести модифицированного топлива.

3.2.1. Характеристики образцов.

3.2.2. Условия испытания образцов и методика исследования радиационной ползучести модифицированного топлива.

3.2.3. Методика определения эффективных температур при исследовании радиационной ползучести диоксида урана.

3.2.4. Результаты исследования радиационной ползучести модифицированного топлива.

3.3. Исследование радиационного уплотнения и распухания модифицированного топлива.

3.3.1. Характеристика образцов и условия облучения.

Ф 3.3.2. Результаты исследования радиационного уплотнения и распухания топлива.

3.4. Выводы.

4. Разработка моделей и рекомендации для обобщения и прогнозирования характеристик ползучести диоксида урана.

4.1. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести диоксида урана в термических условиях.

4.2. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести модифицированного диоксида урана.

4.3. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования характеристик радиационной ползучести диоксида урана.

4.4. Разработка расчетных рекомендаций для прогнозирования характеристик радиационной ползучести модифицированного диоксида урана.

4.6. Рекомендации для расчёта скорости ползучести топлива на основе диоксида урана в программах анализа работоспособности твэл.

Конкурентоспособность и эффективность использования топлива в энергетических реакторах определяется уровнем достигнутых выгораний. Современные конструкции твэлов должны обеспечить выгорание до 70 ГВт'сут./т. Увеличение длительности кампании требует разработки и лицензирования тепловыделяющих элементов с повышенным эксплуатационным ресурсом. Среди множества факторов, определяющих работоспособность твэлов при высоких выгораниях, важное место занимает проблема силового взаимодействия топлива и оболочки (ВТО). Снижение напряжений при ВТО приведёт к уменьшению повреждений оболочки и, соответственно, увеличению ресурса твэла. Нагрузки на оболочке могут быть снижены путем использования топлива с низким сопротивлением деформированию.

В связи с этим, главным направлением решения задачи обеспечения надежности твэлов при высоких выгораниях специалисты большинства стран производителей топлива считают использование в твэлах энергетических реакторов диоксида урана с добавками легирующих элементов [1-3]. Легирование направлено на снижение сопротивления деформированию топлива, для уменьшения механического взаимодействия топлива с оболочкой в стационарных и переходных режимах и на увеличение размера зерна для ограничения выхода продуктов деления.

Специалистами Японии, США, Франции, Германии проведены широкие исследования поведения твэлов с легированным топливом при выгораниях до 80 ГВт'сут/т [4-6]. Получены результаты по выходу продуктов деления, изменению размеров оболочки и топливного столба, изменению структуры краевой зоны таблеток из диоксида урана с добавками оксида ниобия, оксида титана, оксида хрома и алюмосиликатов. Показано улучшение характеристик работоспособности твэлов с модифицированным топливом. Несмотря на то, что модификация состава и структуры топлива направлена на снижение механического взаимодействия сердечника и оболочки, данные по основному параметру, характеризующему снижение сопротивления деформированию - радиационной ползучести отсутствуют.

Обоснование использования легированного диоксида урана в качестве топлива энергетических реакторов предполагает, прежде всего, изучение размерной стабильности таблеток в процессе облучения и закономерностей накопления пластических деформаций в условиях ползучести.

Работа выполнена в рамках межотраслевой программы сотрудничества Министерства образования РФ и Министерства РФ по атомной энергии по направлению «Научно -инновационное сотрудничество» (Приказ Министерства образования РФ № 4659 от 27.12.2002) и в рамках программы «АЭС и ЯЭУ нового поколения с повышенной безопасностью» (постановление правительства РФ №263 от 06.04.1996).

Нслыо работы явилось:

Разработка и усовершенствование экспериментальных средств для исследования процессов деформирования ядерного топлива. Получение, анализ и обобщение данных по ползучести, радиационному уплотнению и распуханию легированного диоксида урана для обоснования его использования в твэлах энергетических реакторов с повышенным эксплуатационным ресурсом.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1.Разработаны методы и экспериментальные средства для исследования радиационной ползучести, уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива при проектных параметрах облучения в широком интервале температур.

2.Впервые проведены исследования и найдены закономерности изменения характеристик ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию от напряжения, температуры, плотности деления.

3.Впервые получены экспериментальные данные по радиационному уплотнению и распуханию диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

4.Разработаны модели и рекомендации для учёта ползучести сердечников из легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Практическая значимость работы:

1.Методики и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания топлива внедрены на реакторе ИВВ-2М ФГУП «Институт реакторных материалов».

2.Результаты и расчётные рекомендации внедрены и используются в ФГУП ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара для анализа напряжённо-деформированного состояния, оценки ресурса и лицензирования твэлов.

Основные положения выносимые на защиту:

1. Разработанные и усовершенствованные экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива.

2. Автоматизированные системы обеспечения испытаний.

3.Экспериментальные результаты исследования ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию и закономерности изменения характеристик ползучести от температуры, напряжения и плотности деления.

4.Экспериментальные результаты исследования радиационного уплотнения и распухания легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

5.Модели деформирования диоксида урана, учитывающие влияние температуры, напряжения, плотности деления, структуры и состава на характеристики ползучести.

6.Расчётные соотношения для учёта ползучести в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на: научных сессиях МИФИ-99 (Москва, 1999 г.), МИФИ-2000 (Москва,2000 г.), МИФИ-2002 (Москва, 2002 г.), МИФИ-2003 (Москва, 2003 г.), МИФИ-2004 (Москва, 2004 г.), конференции МАГАТЭ «Characterization and Quality control of nuclear fuels - CQCNF - 2000», (Hyderabad, 2002), конференции МАГАТЭ «Technical Committee Meeting on Improved Fuel Pellet Material and Designs» (Brussels, 2003), четвёртой конференции пользователей программного обеспечения CAD-FEM GmbH. (Москва, 2004. г.)

3.4. Выводы

1. Исследовались образцы диоксида урана в виде тонкостенных цилиндров следующего состава: 1Юг + 0,25 мае. % муллита (28Юг ЗА^Оз) + 0,1 мае. % ИЬгОз. Плотность образцов изменялась от 10,4 до 10,5 г/см3, средний размер зерна - 15-16 мкм, кислородный коэффициент -2,0035. Оксиды ниобия образуют твердый раствор в диоксиде урана, алюмосиликат образует выделения по границам зерен.

2. Показано, что введение добавок приводит к увеличению скорости ползучести легированного топлива в 20 - 50 раз по сравнению с диоксидом урана штатной технологии. В интервале температур 1250 - 1450 °С, при напряжениях 10-40 МПа проведены исследования термической ползучести диоксида урана с добавками алюмосиликата и оксида ниобия. Определены закономерности изменения скорости ползучести от температуры и напряжения.

3. Анализ экспериментальных данных показал, что при низких напряжениях преобладают диффузионные механизмы деформации, а при более высоких - механизмы основанные на переползании дислокаций.

4. Скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в области низких температур 280-660 °С линейно зависит от приложенных напряжений и от плотности деления. Скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в интервале 320 - 660 °С не зависит от температуры. В области температур 660 -945 °С наблюдается переходной участок, на котором скорость ползучести постепенно увеличивается.

5. При температурах выше 945 °С наблюдается ползучесть, зависящая от температуры с энергией активации 246 кДж/моль.

6. В атермической области скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в 2,5 - 3,8 раза выше скорости ползучести топлива штатной технологии. В области термически активируемой ползучести увеличение скорости более существенно: в 4,5 раза при 945 °С и в 10-12 раз при больших температурах.

7. В эксперименте по изучению радиационного уплотнения и распухания легированного топлива, максимальное уменьшение высоты топливного столба наблюдалось при выгораниях (7 -10 1

8)10 дел/см . Абсолютное значение уменьшения высоты, вызванное уплотнением топлива, равно 79-81 мкм, что составляет 0,11 % от первоначального значения. Изменение объема образцов за счет радиационного уплотнения составило 0,33 %. Это значение существенно ниже принятых в техническом проекте твэла ВВЭР - 1000 допустимых изменений объема сердечника вследствие уплотнения.

8. Значение скорости распухания легированного топлива составило 0,59 % на один процент выгорания. Это соответствует общепринятой величине скорости распухания для диоксида урана штатной технологии за счет накопления твердых продуктов деления.

4. Разработка моделей и рекомендации для обобщения и прогнозирования характеристик ползучести диоксида урана

4-1)

4.1. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести диоксида урана в термических условиях

Анализ экспериментальных данных по термической ползучести диоксида урана показал, что скорость ползучести линейно зависит от напряжений при ст < 40 МПа. При больших напряжениях наблюдается степенная зависимость с показателем степени 4-5. При низких напряжениях скорость ползучести обратно пропорциональна квадрату размера зерна. Энергия активации ползучести близка к энергии активации диффузии урана по вакансионному механизму. Эти закономерности позволяют утверждать, что в области низких температур ползучесть контролируется диффузионным механизмом типа Набарро - Херринга, при более высоких напряжениях -процессами переползания дислокаций. Следовательно, в широком интервале изменения напряжений скорость ползучести может быть описана суммой двух членов [63]: аПоРу р а45Ру

Ш2 + кт4Ш[1У5 ' где аир- постоянные, зависящие от степени релаксации касательных напряжений на границе зерна (а=13, Р=2,5 при отсутствии скольжения по границам зерен, но эти коэффициенты могут изменяться); Q- атомный объем, равный 4-10" м ; ¿=1,38-10'23 Дж/К; (1 - размер зерна; Ру -коэффициент объемной диффузии; Г - абсолютная температура; Ъ- вектор Бюргерса; N - плотность подвижных дислокаций (или плотность источников); ц - модуль сдвига.

Диоксид урана является ионным соединением. При этом, кристалл должен быть электрически нейтральным, что определяет соотношение между концентрациями вакансий анионов и катионов, и суммарный поток при движении дефектов должен быть равен нулю. Это определяет соотношение между потоками анионов и катионов. В выражении (4.1) вместо Ру необходимо использовать эффективный коэффициент диффузии Д,фф

Для соединения иОг+х, в котором частицы обоих сортов диффундируют по вакансионному механизму, эффективный коэффициент диффузии будет иметь вид [110]: г, 3 Але/Ало (* 2\ фф ~ 2Р + Р ' { } где Рц!и, В5С1о -коэффициенты самодиффузии точечных дефектов в урановой и кислородной подрешетке соответственно. Коэффициенты самодиффузии расчитываются по соотношениям:

4.3)

ЫО '

4.4)

АмУ = ВууСуу ,

ВуЗС1о = Ву0 СУ0 , ^ыо = Вуо Суо , А*</ — ВшС1и, где Иу^и, А^сл Ок<ю, А«ю - коэффициенты самодиффузии вакансий и интерстиций урана и кислорода. Расчет коэффициентов самодиффузии можно выполнить, зная концентрации дефектов:

4.5)

4.6)

4.7)

4.8) где Буц, Буо - коэффициенты диффузии катионов урана и анионов кислорода по вакансионному механизму, а Бщ, До - коэффициенты диффузии соответственно анионов урана и катионов кислорода по механизму вытеснения; С у и, Сщ - концентрация вакансий и интерстиций урана, Суо, Сю - концентрация вакансий и интерстиций кислорода.

Расчет коэффициентов диффузии катионов урана и анионов кислорода по вакансионному механизму можно проводить по следующим формулам [102]:

Пуу =-^а2Л/гиех Р

АН

Ути кТ ЬНутО Л кТ ехр ехр АБ,

Ути а°УтО

4.9)

4.10) где а-параметр решетки, /о - собственная частота колебаний; /уи, /га - корреляционный геометрический фактор соответственно для вакансий урана и кислорода; АНутц, АНуто -энтальпия активации миграции вакансий урана и кислорода; А3утц, АЯуто, -энтропия активации миграции вакансий урана и кислорода.

Расчет коэффициентов диффузии катионов урана и анионов кислорода по механизму вытеснения можно проводить по следующим формулам

АV = тт^УоЛ/ ехР

12

1 .2

ЛЯ„ т11 кТ ехр

А5, ыи а ехр

АЯ,

1тО кТ ехр

А51, тО

4.11)

4.12) где /¡и,/ю - корреляционный геометрический фактор для интерстиций урана и кислорода; АН^ц, ЬЛто - энтальпия миграции интерстиций урана и кислорода; А5,т(л А5/то - энтропия миграции интерстиций урана и кислорода.

В чистом диоксиде урана (концентрация примесей много меньше термодинамической концентрации вакансий) существуют следующие виды дефектов: пары Френкеля кислорода, пары Френкеля урана и дефекты Шоттки, представляющие собой нейтральную тривакансию из одной вакансии урана и двух кислорода. Закон действующих масс, связывающий концентрации разного сорта дефектов позволяет составить уравнения, описывающие дефекты, образованные атомами урана (вакансии и интерстиции) [63,111]:

АН,

Суи С ¡и — ехР ехр ¡и кТ К

А"

4.13) где Д5д/, АН/и - энтропия и энтальпия образования пары Френкеля для урана, к - постоянная Больцмана, Т - температура.

Уравнение, описывающее дефекты, образованные атомами кислорода (вакансии и интерстииции):

Суо ~ ^ф f AS jo exp

АН jo kT K

JO'

4.14) где АН/о - энтропия и энтальпия образования пары Френкеля для кислорода.

Уравнение, описывающее образование пары Шоттки (т.е. на отрицательную заряженную вакансию урана приходится две положительно заряженных вакансии кислорода):

С VU Суо ~ ехР

AS. exp -•

АЯ, kT К su '

4.15) где А«^, ДЯ5 - энтропия и энтальпия образования пары Шоттки.

Систему уравнений (4.13-4.15) необходимо дополнить условием электронейтралыюсти. Учитывая, что концентрация точечных дефектов урана (вакансий и интерстиций) пренебрежимо мала по отношению к концентрации точечных дефектов кислорода, условие электронейтральности можно записать в следующем виде: х = 2{Сю-СУ0). (4.16)

Решая систему уравнений можно рассчитать все неизвестные величины (все концентрации дефектов). В итоге получим:

Сю = (4 К jo )/(jx2+16К/0 - х), = (л]х2+\6К/0-х)/4, i+lôK^-xjyilôK SU J'

Cw = {\6Ksu)l^{jx2 +\6KJ0 -xj

4.17)

5. Заключение

1. Для исследования радиационной ползучести оксидного топлива в условиях облучения применительно к реактору ИВВ-2М разработана внутриканальная установка «ПОСТ-УРАЛ-М». Выбранные конструктивные параметры обеспечивают уровень температур в диапазоне 200 -1100°С при энерговыделениях 200-600 Вт/см3. Установка внедрена в ФГУП ИРМ.

2. Для исследования радиационного уплотнения и распухания оксидного топлива применительно к реактору ИВВ-2 разработана внутриканальная установка «РАСТ-УРАЛ». Выбранные конструктивные параметры обеспечивают уровень температур в диапазоне 200 - 700 л и при энерговыделениях 200-600 Вт/см . Установка внедрена в ФГУП ИРМ.

3. Разработан и создан комплекс измерительных систем для автоматизированного контроля и регулирования температуры, измерения деформации, сбора и регистрации данных в ходе реакторного эксперимента.

4. Проведена модернизация установки «КРИП-М» для исследования характеристик ползучести оксидного топлива. Перекомпоновка системы измерения деформации и введение компенсации температурных расширений удлинительных штоков, привели к существенному повышению точности измерения деформации образца.

5. Установлено, что комплексное легирование диоксида урана смесью стеклообразующих оксидов, включающих оксиды кремния и железа в концентрации до 0,25 мае. % и оксидом ниобия в концентрации до 0,2 мае %, приводят к увеличению скорости термической ползучести в 15-30 раз в области температур 1200-1500 °С, при сжимающих напряжениях до 40 МПа.

6. Показано, что топливо, легированное 0,25 мае. % (28102 ЗАЬОз) и 0,1 мае. % №205 , имеет лучшую размерную стабильность на начальной стадии облучения по сравнению с диоксидом урана без добавок. Максимальное уменьшение высоты топливного столба равно 0,11%, что соответствует изменению объема на 0,33%.

7. Показано, что скорость радиационной ползучести топлива, легированного 0,25 мае. % (2БЮг ЗАЬОз) и 0,1 мае. % МэгОб, в интервале 320 - 660 °С не зависит от температуры. При температурах выше 945 °С наблюдается термоактивированная ползучесть с энергией активации 246 кДж/моль. В атермической области скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в 2,5 - 3,8 раза выше скорости ползучести топлива штатной технологии. В области термически активируемой ползучести скорость увеличивается в 10-12 раз.

8. Показано, что топливо из легированного диоксида урана отвечает критерию по размерной стабильности, принятому для твэлов энергетических реакторов. Его сопротивление деформированию в зависимости от условий эксплуатации в 2,5-30 раз ниже, чем для диоксида урана штатной технологии.

9. Разработаны и верифицированы расчётные рекомендации, описывающие термическую и радиационную ползучесть штатного и легированного топлива. Предложенные соотношения пригодны для расчёта термической и радиационной скорости ползучести, штатного и легированного топлива, в зависимости от плотности деления, температуры, напряжения, пористости, размера зерна и кислородного коэффициента, используются в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

1. Gerhard Hottenrott "clear Fuel for BWR and PWR Near the Optimum?" Proc. On Inter. Conf. Nuclear Fuel for Today and Tomorrow Experience and Outlook. Top Fuel - 2003, March 16 - 19, 2003, Germany.

2. Rosa L. Yang "Fuels for the Next Generation Nuclear Power Plants" Ibid.

3. Tsukuda Y. at all "Irradiation Test of PWR High Burnap Fuel in Halden Reactor" Ibid.

4. Davies J.H., Vaidyanathan S., Rand R.A. Modified U02 fuel for high burnups. // Top Fuel 99, Proc. of the Conf., Avignon, France 13-15, September 1999.

5. Hirai, Shirai, Davies e.t.c. Perfomance of improved U02 pellets at high burnup. ibid.

6. Cannon R.W., Langdon T.G. Review creep of ceramics. Part 1 Mechanical characteristics // Journal of materials science, V. 18 ,1983, p. 1-50.

7. Wolfe R.A., Kaufman S.F., Rprt. No WAPD-TM-587. Bettis Atomic Power Laboratory, Pittsburgh, Pennsylvania, 1967.

8. Bohaboy P.E., Asamoto R.R., Conti A.E., Rprt. No. GEAP-10054. General Electric Breeder Reactor Development Operation. Sunnyvale, California, 1969.

9. Bohaboy P.E, Evans S.K. // Plutonium 1970 and other actinides. Edited by Miner W.N. The Metallurgical Society of AIME, New York, 1970. p.479.

10. Marples J.A.C, Hough A. // Plutonium 1970 and other actinides. Edited by Miner W.N. The Metallurgical Society of AIME, New York, 1970. p.497.

11. Perrin J.S. Irradiation-induced creep of uranium dioxide.// J. of Nucl. Mater., V. 39, 1971, p.175-182.

12. Langdon T.G. Creep mechanisms in stoichiometric uranium dioxide.// J. of Nucl. Mater., V. 38, 1971, p.88-92.

13. Seltzer M.S.,Clauer A.H. and Wilcox B.A. The influence of stoichiometry on compression creep of polycrystalline U02+J // J. of Nucl. Mater., V. 44,1972, p. 331-336.

14. Burton and G.L. Reynolds. // Physical Metallurgy of reactor. Edited by J.E. Harris and E.C.Sykes. The metal Society. London, 1975. p.87.

15. Burton B. // Thermodynamics of nuclear Materials 1974, V. 1. The International Atomic Energy Agancy, Vienna, 1975, p.415.17