автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.16, диссертация на тему:Численное моделирование распространения газовых примесей в атмосфере с учетом их трансформации

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ВЫЧИСЛИТЕЛЬНОЙ МАТЕМАТИКИ

ОД

19 а то

На правах рукописи

АРУТЮНЯН Вардан Оганесович

ЧИСЛЕННОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ГАЗОВЫХ ПРИМЕСЕЙ В АТМОСФЕРЕ С УЧЕТОМ ИХ ТРАНСФОРМАЦИИ

Специальность 05.13.16 - Применение вычислительной техники,

математического моделирования и математических методов в научных исследованиях

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 2000

Работа выполнена в Институте вычислительной математики Российской академии наук

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук

А.Е. Алоян

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук доктор физико-математических наук

Г.И. Горчаков М.А. Новицкий

Ведущая организация:

Институт глобального климата и экологии Роскомгидромета и РАН

Защита состоится 2000 г. в часов на за-

седании Диссертационного Совета Д 003.47.01 Института вычислительной математики РАН по адресу: 117951, Москва, ул. Губкина, 8.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института вычислительной математики РАН

Автореферат разослан

а^р&АЛ 2000 г.

Ученый секретарь специализированного совета

кандидат физико-математических наук С.А. Финогенов

оО 232..2 с /V*?, О

Общая характеристика работы

Актуальность темы. В связи с бурный развитием промышленности во всем мире проблема охраны окружающей среды становится все более актуальной. Добыча полезных ископаемых в огромных количествах, развитие сети промышленных объектов и разного рода электростанций, с учетом все увеличивающихся количеств выбросов в атмосферу вредных веществ и риска различных экологических катастроф, приводят к непоправимым последствиям, связанным с нарушением экологических систем. Изменяется тепловой баланс планеты, многие почвы, лесные массивы и водные бассейны подвергаются вредным воздействиям, вызванным как антропогенными, так и естественными факторами. Очень важным прк этом является изучение процесса загрязнения окружающей среды выбросами от промышленных предприятий и оценка воздействий на окружающую среду. Сама по себе эта проблема очень сложна, требующая комплексного учета множества разных факторов: физических, химических, биологических, социально-экономических и пр. Поэтому для успешного решения конкретных экологических задач (вычисление концентраций вредных примесей в данном регионе, выработка оптимальных стратегий сокращения их выбросов, оптимальное размещение предприятий и регулирование их мощностей, и т.д.) необходимо разработать комплексные модели, способные количественно и качественно адекватно описать сложные экологические процессы.

Математическое моделирование процессов, протекающих в окружающей среде, является мощным инструментом для количественной оценки изменения характеристик окружающей среды под воздействием различных антропогенных факторов. При этом в моделях необходимо включить не только физические, но и химические, агрофизические, демографические и другие методы контроля окружающей среды. Все эти данные для конкретных регионов могут отличаться, и поэтому каждая конкретная задача требует учета своей специфики, часто усложняющей построение, проверку и применение моделей.

В настоящее время применению математического моделирования в задачах окружающей среды уделяется большое внимание. Они позволяют получить оценки возмущений параметров, характеризующих изменения состояния окружающей среды под влиянием антропогенных и природных факторов. Так-как проведение реальных экспериментов в природной среде или слишком дорого обходится или попросту невозможно, а иногда их реализация может привести к необратимым последствиям для окружающей среды, то использование техники математического моделирования оказывается очень удобным и эффективным средством при решения практических задач. Проведение численных экспериментов и анализ их результатов позволяют в той или иной степени правдоподобно оценить возможные последствия конкретных воздействий на окружающую среду и получить оптимальные решения поставленных задач как в экономическом, тах и экологическом смыслах. Следовательно, успешное решение упомянутых задач должно сочетать экспериментальные исследования с методами математического моделирования.

Цель работы. Целью настоящей работы является разработка комплексной математической модели переноса и диффузии многокомпонентной примеси с учетом различных физико-химических процессов на фоне атмосферной циркуляции. В данной работе рассматривается часть этой комплексной модели, включающей динамику ме-зомасштабных атмосферных процессов, перенос и диффузию фотохимически трансформирующихся газовых примесей (фотохимическое окисление метана и бутана, влияние биогенных летучих органических соединений на вторичное загрязнение атмосферы) и перенос коагулирующего аэрозоля в индустриальном регионе. Кроме того, рассматриваются вопросы, связанные с глобальным переносом стойких органических веществ в Северном полушарии, а также оценкой функции чувствительности отдельных регионов к загрязнению с использованием аппарата сопряженных функций.

Научная новизна. Построена совместная модель гидротермодинамики мезомасштабных атмосферных процессов в негидростатическом приближении и переноса трансформирующихся примесей при

наличии орографических и термических неоднородностей подстилающей поверхности. Коэффициенты вертикального турбулентного обмена определяются с помощью вязких напряжений Рейнольдса, а также с использованием уравнений для баланса энергии турбулентности и скорости диссипации.

Построена новая усовершенствованная модель описания трансформации примесей за счет химических и фотохимических реакций в нижней тропосфере с использованием данных выбросов, характерных для промышленных регионов. Базовая фотохимическая модель дополнена новыми блоками, учитывающими летучие органические вещества.

Построена численная модель глобального переноса стойких органических веществ в Северном полушарии с учетом ряда физических механизмов, ответственных за его эволюцию в окружающей среде.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на семинарах в Институте физической химии им. Карпова, Институте физики атмосферы РАН, НПО "Тайфун" (Институте экспериментальной метеорологии), а также на следующих научных конференциях: I, Ш, IV Международной аэрозольной конференции (Москва, 1994,1996; Санкт-Петербург, 1998); II Сибирском хонгрессе по прикладной и индустриальной математике (Новосибирск, 1996); IV международной конференции по гармонизации моделирования распространения атмосферных примесей в регулятор-ных целях (Оостенде, Бельгия, 1996); IV международной конференции по химической кинетике (Гетизбург, США, 1997); IV конференции "Изменчивость и предсказуемость атмосферной и океанической циркуляции" (Москва, 1998); I и III Европейской аэрозольной конференции (Гамбург, Германия, 1997; Прага, Чехия, 1999).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 15 работ.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка литературы и приложения; содержит 130 страниц и 38 рисунков. Список литературы состоит из 184 наименований.

Основное содержание работы

Во введении кратко сформулированы поставленные в диссертационной работе задачи и дана краткая характеристика по главам.

В первой главе приводится постановка задачи мезомасштабных атмосферных процессов с использованием трехмерных уравнений гидротермодинамики. Приводятся численный алгоритм решения задачи и результаты численных экспериментов.

Исходной при этом является система уравнений гидротермсдина-мики в негидростатическом приближении с учетом процессов влаго-обмена и взаимодействия атмосферы с термически и орографически неоднородной подстилающей поверхностью земли. Учет орографии осуществляется с помощью перехода из декартовой к обобщенной системе координат. Для описания структуры приземного слоя используется теория подобия Монина-Обухова и эмпирические функции Бузингера.

Поскольку при численном моделировании в большинстве задач физики атмосферы число Рейнольдса Е.еЗ>103, то необходимо описать подсегочные турбулентные движения в параметризованном виде и тем самым отфильтровать движения, масштаб которых меньше, чем размер расчетной ячейки сеточной области. Для определения вертикального коэффициента турбулентного обмена используется к — с модель. При этом для решения некоторых задач применяется комбинированный подход, когда горизонтальные коэффициенты турбулентного обмена определяются через вязкие напряжения Рейнольдса, а вертикальные - из уравнений баланса энергии турбулентности и скорости диссипации турбулентной энергии в тепло.

Для дискретизации по времени используется метод слабой аппроксимации с дробными шагами. Дробные шаги и схему аппроксимации по времени вводятся так, чтобы в соответствии с принципами метода расщепления по физическим процессам на каждом временном интервале получилось два основных этапа: 1) перенос субстанций вдоль траекторий и турбулентный обмен; 2) согласование метеорологических полей.

Проведенные по указанной модели гидротермодинамики численные эксперименты для разных местностей (Москва, Санкт-Петербург, Солт-Лейк Сити) и условий показали, что разработанная модель правильно отражает основные черты мезомасштабной атмосферной циркуляции как над ровной местностью, так и при наличии сложной орографии.

Во второй главе исследуется перенос газовых примесей и аэрозолей в пограничном слое атмосферы. Численные эксперименты проведены как для пассивной примеси, так и для фотохимически трансформирующихся газовых примесей с учетом механизмов фотохимического окисления метана, бутана и биогенных летучих органических веществ. Кроме того, проведены расчеты с помощью численной модели атмосферной циркуляции и загрязнения г. Братска аэрозольными частицами с учетом процессов коагуляции.

Для моделирования переноса и трансформации примесей в атмосфере рассматривается уравнение турбулентной диффузии в обобщенной системе координат:

где

Н - дхкх* дх + Wvv ду + дах1 до '

д , dtp': д dip'- д dip'i д д<р\ Ъх хх~до + в1 ЭГ + +

г а-Н г а — Н Н

а1=дх——-г> а1 - -Т,-Г> «з =

Н - 5(х,у) "Н-5(х,у) Н-6(х,у)

Xi = a\hxx + а\куу + а\к„„.

Здесь *р\ - вектор отклонений концентраций примесей от фоновых значений; I(x,y,z,t) - функция, описывающая распределение и мощность источников примесей; wg - описывает гравитационное оседа-

ние субстанций; В,^- - описывает изменения концентраций примесей из-за фотохимической трансформации и коагуляции аэрозольных частиц. При В*,,- = 0 примесь пассивная.

Задача решается в области .О* = йх Б = {~Х < х < X,

-У < у < У, # < а < Н) при следующих условиях:

У» = Уфой при * = О,

^ = 0, при х = ±Х,у = ±Г,

V» = Уфон при а = Н.

На нижней границе области интегрирования краевое условие задается в параметризованном виде:

д<Рг Рти - Л Ь - 6 — = - при а ~-=Н,

дет Р1 + а^ког Р Н-6

где Д = /З^и, — и)9\ X, У, Я - боковые границы области интегрирования по пространственным переменным х, у, <т, соответственно; /3,- - величины, характеризующие взаимодействие примесей с подстилающей поверхностью. Функция /,(а:, у, <) описывает источники примесей на уровне шероховатости. <рм - концентрация примеси на верхней границе приземного слоя.

Решение задач распространения примесей в мезомасштабном пограничном слое осложнено отсутствием надежных данных о распределении концентраций примесей, обусловленным тем, что измерительные точки, как правило, находятся на достаточно большом расстоянии от источников выбросов примесей. В этом случае необходимо сначала воспроизвести атмосферную динамику во всей области и далее решать уравнение переноса примеси. При этом, если есть хоть какое либо разумное согласие результатов численных расчетов с данными наблюдений, то модель может служить хорошим инструментом для воспроизведения пространственно-временной изменчивости концентраций примесей в мезомасштабном пограничном слое.

Проведенные численные эксперименты по распространению пассивной примеси как над ровной поверхностью, так и при наличии сложной орографии показали, что результаты численных расчетов качественно и количественно хорошо согласуются с данными наблюдений. В одном из вариантов были рассчитаны процессы развития термической конвекции и подъем пылевых частиц в аридных зонах Калмыкии. Численные результаты свидетельствовали о том, что модель достаточно хорошо воспроизводит данные измерений значений высоты подъема пылевого облака (экспедиция Института физики атмосферы РАН).

Проведенные численные эксперименты подтвердили допустимость используемых приближений при решении уравнений в модели и позволили дальше усовершенствовать модель для описания распространения газовых примесей с учетом фотохимической трансформации и аэрозолей с учетом коагуляции. Построена новая усовершенствованная модель фотохимической трансформации газовых примесей в тропосфере, включающая новые блоки для описания механизмов фотохимического окисления летучих органических соединений (бутана) и биогенных органических веществ (изопрена). Выполненные численные расчеты позволяют оценить уровни вторичного фотохимического загрязнения больших городов и промышленных регионов.

Химические процессы, протекающие в тропосфере, очень сложны. Выбрасываемые в атмосферу от различных источников газовые вещества уже сами по себе представляют значительную опасность для окружающей среды, однако далее протекают цепочки реакций, приводящих к появлению новых, более вредных химических веществ, не присутствующих в первоначальных выбросах. Результатом этого вторичного загрязнения атмосферы являются, например, такие важные вещества, как серная кислота (H2SO4), пероксиацетил нитрат (PAN) и озон (Оз).

Летучие органические вещества (JIOC) очень реактивны в атмосфере и играют важную роль в образовании смоговых ситуаций, связанных с высоким уровнем озона вблизи поверхности и, в меньшей степени, формирования кислотных дождей. Некоторые из них

являются также токсичными веществами, загрязняющими воздух. Выбросы ЛОС могут происходить как от природных, так и от антропогенных источников. В сельских и слабозаселенных местах преобладают природные источники (обычно - леса), а в городских местностях и индустриальных районах - антропогенные источники выбросов (сжигание органических материалов, разные промышленные процессы, двигатели автомобилей, испарение от сжигаемого топлива, растворителей и химикатов).

При численном моделировании химических процессов в атмосфере очень важно, чтобы математическая модель была в состоянии адекватно описать нелинейные химические реакции. Для этого, наряду с процессами переноса и диффузии необходимо в каждой точке трехмерной расчетной решать следующую систему обыкновенных дифференциальных уравнений:

я п п п

1=1 »=1 7=1 где уз* - концентрации химических веществ; п - количество веществ, /?*,_) ~ константы скоростей реакций с участием у*, соответствующие расходу и генерации этого вещества.

Эти системы характеризуются большими разбросами точек спектра вариационной матрицы, и можно говорить об их жесткости. Однако кроме подходящего численного алгоритма решения жесткой системы ОДУ, модель должна включать и соответствующий реальным атмосферным условиям химический механизм протекающих процессов. Достичь этого достаточно сложно, так-как, с одной стороны, число химических веществ и соответствующих реакций очень велико, а с другой, получение констант скоростей и других стехиомет-рических параметров требует большого количества лабораторных исследований и измерений.

В настоящей работе все химические вещества в модели учитываются в явном виде, и сокращение количества веществ и реакций достигается не путем группировки, а с помощью их соответствующего отбора, в зависимости от конкретной задачи. Рассматривают-

ся задачи фотохимического окисления метана и бутана в атмосфере промышленных районов, а также фотохимического загрязнения отдельных местностей с учетом биогенных ЛОС.

С целью тестирования и обоснования фотохимической модели были проведены численные эксперименты с использованием детальной схемы фотохимического окисления метана и бутана, позволяющей получить надежные уровни концентраций наиболее токсичных веществ (ПАН, альдегидов, озона, и пр.), а также биогенных ЛОС на основе изопрена и его продуктов. Базовая модель, включающая схему фотохимического окисления метана, состоит из 32 веществ и 170 химических реакций. В модели окисления бутана учитываются 55 газовых веществ и 221 химические реакции, а в модели изопрена -34 и 179, соответственно.

Численные расчеты были проведены для городов Москвы и Санкт-Петербурга. Анализ результатов численных расчетов для региона г. Москвы и чувствительности отдельных веществ к вариациям начальных выбросов показывает, что суточный хсщ изменений концентраций над источником выбросов нелинеен в условиях городской атмосферы. В качестве критерия надежности вычислений была использована воспроизводимость концентраций свободных радикалов и вторичных загрязнителей. Рассчитана динамика возникновения и закономерности развития смоговых ситуаций. Найдено, что в условиях сильной загрязненности воздуха дневной ход гидроксил радикалов, определяющих кинетику превращений, не обязательно следует за суточным ходом Солнца, их максимальные концентрации могут быть существенно сдвинуты по времени. Выполненные расчеты показали, каким образом изменяется качественный и количественный уровень вторичного загрязнения продуктами фотохимических превращений как в течение суток, так и при разном соотношении выбросов.

В численных расчетах для г. Санкт-Петербург основное внимание было уделено выявлению механизмов формирования озона и факторов, влияющих на его динамику в регионе. Высокие уровни концентраций выбросов ИОх приводят к образованию гидроксил радикалов и, с другой стороны, подавляют образование перохевдов, кис-

лот, озона, и других веществ. В загрязненной атмосфере, в отличие от фоновой, образование фотохимических оксидантов определяется не только солнечным светом, но и конкретным сочетанием антропогенных выбросов газовых веществ. Такой анализ позволяет обозначить наиболее неблагоприятные условия, могущие приводить к сильному вторичному загрязнению вредными газовыми примесями промышленных регионов.

В атмосферном пограничном слое промышленных регионов образование озона обусловлено фотохимическим взаимодействием окислов азота (ЛГОх) и летучих органических соединений (ЛОС). В отличие от ИОх, эмиссии ЛОС имеют как антропогенный, так и биогенный характер, причем объемы выбросов биогенных ЛОС (в основном изопрена и монотерпенов) от растительности значительно превышают антропогенные выбросы ЛОС. Поэтому представляется очень важным учет биогенных ЛОС для исследовании фотохимического загрязнения местностей, особенно при образовании приземного озона. До сих пор их использованию в моделях уделялось недостаточное внимание по причинам трудности их выявления, низкой реактивностью и практическим отсутствием надежных химических механизмов. Используемые на сегодняшний день химические механизмы, как правило, обладают практическими недостатками. При проведении численных экспериментов по моделированию распределения биогенных ЛОС в регионе г. Москвы и выявлению степени важности их эмиссий для стратегий контроля загрязнения атмосферы продуктами фотохимического окисления нами было использована новая сокращенная химическая схема фотоокисления изопрена. Численные расчеты, проведенные с помощью совместной модели гидротермодинамики и переноса трансформирующих примесей позволили изучать влияние эмиссий биогенных органических веществ от подстилающей поверхности на распределение концентрации озона с учетом их физико-химических свойств и характеристик, обусловленных окружающей средой.

В этой главе также рассматривается совместим модель гидротермодинамики мезомасштабных атмосферных процессов и переноса аэрозолей с учетом кинетических процессов коагуляции. В этом случае оператор В в основном уравнении переноса примесей (см. выше) соответствует уравнению Смолуховского, которое решается в каждой точке трехмерной области. Проведены расчеты по оценке аэрозольного загрязнения Братского региона от источников, расположенных в городе и окрестностях.

В третьей главе исследуется трансграничный и глобальный перенос примесей в атмосфере. Учитывается трансформация БОз в атмосфере с помощью упрощенных методов параметризации, а также загрязнение в региональном масштабе с использованием сопряженных функций. Кроме того, приведены результаты численных экспериментов по моделированию глобального переноса стойких органических веществ в Северном полушарии.

Разработка математических моделей трансграничного переноса примесей и проведение соответствующих численных расчетов представляется очень важным для выработки надежных стратегий контроля уровня концентраций примесей.

Численная модель трансграничного переноса, с помощью которой были проведены расчеты по распространению двуокиси серы в Европейском регионе, основана на использовании основных и сопряженных функций согласно теории, разработанной академиком Г.И. Марчуком. Рассматривается функционал

где <р* является решением сопряженной задачи переноса и диффузии примесей, / представляет источники примесей, а ш регион, для которого оценивается уровень загрязнения.

По этой модели получены функции чувствительности к загрязнению для многих европейских стран; при этом учитывается загрязне-

т

О и)

ние конкретного региона, обусловленное как самим регионом, так и переносимым из других стран и регионов. Численное моделирование для 502 в Европе ведется в области Северного полушария размером 65 х 41 = 1443 ячейхи. Размер ячейки сетки на широте 60° составляет 90 км х 135 км. На входе модели используются метеорологические данные (полученные Европейским центром по среднесрочным прогнозам погоды - ЕСМУНГ) и данные ЕМЕР по эмиссиям БОг для стран Европы (с определением принадлежности ячеек сетки или их частей конкретным странам или регионам).

Стойкие органические вещества имеют антропогенное происхождение (продукты химической промышленности, сгорания топлива, транспорта, сельского хозяйства и пр.) и могут накапливаться и продержаться в атмосфере достаточно долгое время. В отличии от других загрязняющих атмосферу веществ, они обладают способностью переноситься на дальние расстояния благодаря свойствам низкой летучести, высокой устойчивости и биоаккумуляции.

В данной работе описывается моделирование переноса стойких органических веществ в Северном полушарии с учетом взаимодействия с земной и водной поверхностями. Источники выбросов находились в европейском регионе. В качестве переносимого вещества среди стойких органических веществ был выбран линдан, который является гамма-изомером гексахлорогексана. В окружающем воздухе он может продержаться достаточно долгое, время в виде пара в газовом состоянии и подвержен процессам сухого и влажного осаждения, а также деградации, а в почве и воде проходит через различного рода трансформации.

Модель рассматривается применительно к сферической Земли в системе координат (Л, V, -2)> где А - долгота, ф - дополнение до широты, г - высота от подстилающей поверхности. Основное уравнение переноса примеси на сфере имеет следующий вид:

дш и дцз V дц> Эф „ „ _ т авту 9А аду> дг

Л. 1 <э 1 а .

Здесь у = - концентрация примеси, и = (и, - век-

тор скорости ветра с компонентами в направлении координат А, тр, г соответственно; ц, и - коэффициенты турбулентного обмена в горизонтальном и вертикальном направлениях; = - функция размещения и мощности источников выброса; Р\ описывает вымывание линдана из атмосферы, Рг описывает деградацию линдана в атмосфере, и а - средний радиус Земли.

Задача рассматривается в области Д = б х [(О, Г]), где (7 = 5 х [О, Я]); 5 = 0 < А < 2тг, 0 < ^ < тг/2>, Я - верхняя

граница сеточной области.

Краевые условия по горизонтальным координатам задаются в соответствии с условиями периодичности. Нижнее краевое условие задается на верхней границе приземного слоя по теории Монина-Обухова, а на верхней границе области задаются нулевые потоки субстанции. Учитываются основные физические механизмы трансформации линдана в разных средах: потохи в приземном слое атмосферы, в почве и воде, влажное осаждение, деградация в атмосфере, обмен между почвой и атмосферой, миграция в почве и др.

С использованием описанной выше модели были проведены численные эксперименты по вычислению характеристик переноса и трансформации выброшенных в атмосферу из европейских источников линдана в Северном полушарии, за период январь-декабрь 1992 г. Параметры вычислительной сетки таковы: 144x73 по долготе и широте с шагом 2.5° х 1.25°; 15 вертикальных уровней до высоты 9160 м и шаг по времени - 30 мин.

Метеорологическая информация взята из базы данных Европейского центра по среднесрочным прогнозам (ECMWF); а данные по выбросам линдана - из европейских источников. Общее количество

выбросов в 2690 т/год были распределены по месяцам следующим образом: январь - 0%, февраль - 10%, март - 15%, апрель, май, июнь - по 25%; июль-декабрь - 0%.

Результаты численных расчетов показывают, что в период от февраля по июнь линд&н может переноситься достаточно далеко и по-горизонтали и, благодаря турбулентному перемешиванию и конвективный процессам, также по-вертикали до верхней тропосферы. Максимальные концентрации в этот период локализованы в атмосферном пограничном слое европейского региона.

Когда выбросы линдана отсутствуют (т.е. июль-декабрь), лин-дан уже успевает распространяться почти по всему Северному полушарию. А в верхних слоях атмосферы главным составляющим переноса является адвекция. Начиная с октября концентрация линдана в нижних слоях атмосферы увеличивается, хотя и снижается по высоте из-за реэмиссий от почвы. По мере того, как эти реэмиссии становятся значительными, максимальные концентрации достигаются в достаточно небольших областях. В июле чистый газовый поток меняет знак (т.е. концентрация линдана в почве больше, чем в атмосфере). Благодаря реэмиссиям, чистый газовый поток постепенно увеличивается, имея все еще отрицательные значения. При отсутствии выбросов, когда реэмиссия максимальна в июле-августе, ее вклад в концентрациях линдана в атмосфере незначителен. В дальнейшем, когда содержание линдана существенно снижается, роль реэмиссии соответственно возрастает.

Основываясь на результатах численных расчетов, можно заключить, что перенос линдана в атмосфере существенно зависит от характера атмосферной циркуляции, обусловленной неоднородным распределением континентов и водных бассейнов. Пространственно-временная изменчивость концентраций имеет ясно выраженную сезонную динамику, при этом важную роль играют сухое и влажное осаждения. Изменение концентраций линдана в атмосфере сильно подвержено влиянию потоков от почвы. Лиидан, выбрасываемый от европейских источников, может переноситься по всему Северному полушарию.

В заключении формулируются основные результаты, полученные в представленной работе:

1. Построена гидродинамическая численная модель мезомасштаб-ных атмосферных процессов в негидростатическом приближении и переноса примесей при наличии орографических и термических не-однородностей подстилающей поверхности; Для определения коэффициентов вертикального турбулентного обмена используется к — е модель. Результаты численных экспериментов, проведенных с помощью этих моделей для изучения характеристик распространения примесей при наличии сложной орографии продемонстрировали хорошее соответствие как с данными наблюдений, так и с результатами аналогичных численных расчетов других авторов. В численных расчетах с данными полевые экспериментов для местности с ровной подстилающей поверхностью было показано, что построенная модель мезомасштабного пограничного слоя в качественном и количественном отношении правильно отражает пространственно-временную изменчивость распространения пассивной примеси в пограничном слое атмосферы.

2. Построена новая усовершенствованная модель описания трансформации примесей за счет химических и фотохимических реакций в нижней тропосфере с использованием данных выбросов, характерных для промышленных регионов. Базовая фотохимическая модель дополнена новыми блоками, учитывающими летучие органические вещества и соответствующие газофазные реакции в атмосфере (фотохимическое окисление метана и бутана и биогенные органические вещества - изопрен и монотерпены). Эти модели позволяют дать качественную и количественную оценки изменения уровня вторичного загрязнения промышленных регионов продуктами фотохимических превращений в течение суток при различных выбросах атмосферных загрязнителей. Численные расчеты с помощью построенных химических моделей показали, что повышенные концентрации органических веществ могут существенно влиять на изменение концентраций стабильных частиц и активных радикалов в пограничном слое атмосферы и тем самым влияют на состояние окружающей среды.

3. Разработана численная модель переноса газовых примесей в региональном масштабе с использованием основных и сопряженных уравнений. Опираясь на теорию сопряженных уравнений академика Г.И. Марчука, построены функции чувствительности отдельных стран к атмосферному загрязнению, обусловленному выбросами как самой страны, так и переносимыми с территории других государств. С использованием данных выбросов 5(?г по европейскому региону, получены количественные оценки загрязнения БОг для некоторых европейских стран. Эксперименты показали высокую эффективность реализации задачи на ЭВМ с использованием методики сопряженных уравнений по сравнению с обычным прямым моделированием.

4. Построена численная модель глобального переноса стойких органических веществ в Северном полушарии с учетом ряда физических механизмов, ответственных за его эволюцию в окружающей среде (потоки в приземном слое атмосферы, в почве и воде, влажное осаждение, деградация а атмосфере, обмен между почвой и атмосферой, миграция в почве и др.). Для каждого месяца 1992 г. исследована пространственно-временная изменчивость стойких органических веществ (на примере линдана) в атмосфере, почве и накопление в водной среде. Получены интегральные характеристики распределения в разных средах (атмосфера, почва, море, деградация в почве и атмосфере). Показано, что распространение в атмосфере существенно зависит от характера атмосферной циркуляции, а пространственно-временная изменчивость концентраций имеет ясно выраженную сезонную динамику, при этом важную роль играют сухое и влажное осаждения.

Публикации по теме диссертации

1. Алохн А.Е., Арутюнхн В.О. Численное моделирование динамики и трансформации газовых примесей и аэрозолей в атмосфере. II Сибирский конгресс по прикладной и индустриальной математике (INPRIM-96), Новосибирск, 25 - 30 шона, 1996 г. Тезисы докладов, часть III, стр. 281.

2. Алохн А.Е., Арутюнхн В.О., Душников А.А., Загайнов В.А. Мезо-масштабная атмосферная циркуляция и перенос коагулирующего аэрозоля над Братском. Оптика атмосферы и океана, 1998, т. 11, No. 5, стр. 526539.

3. Голицын Г.С., Гранберг И.Г, Алохн А.Е., Андронова А.В., Ару-тюнян В.О. к др. Исследование термохоквективных выкосов аридного аэрозоля в Черных Землхх Калмыкии. В сб. "Естественные и антропогенны е аэрозольt* под ред. JI.C. Ивлева. С-Петербург, 1998, стр. 342-348.

4. Aloyan А.Е., Arutyunyan V.O. Numerical modeling of lindane transport in the Northern Hemisphere. MSC-E Rep., 1997, 37p.

5. Aloyan A.E., Amtyunyan V.O., Louzan P.I. Numerical modeling of mesoscale atmospheric dynamics and pollutant transport with kinetic mechanisms. Proc. of the International Conference on Ocean and Atmosphere (Section "Mesoscale Variability", p.46). November 22-25,1995; Moscow, Russia.

6. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Louzan P.I. Mesoscale and global transport of radionuclides modeling from the Kola NPP. In: Nuclear Risks, Environmental and Development Cooperation in the North of Europe, Umea, 1999, pp. 49-56.

7. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O. Numerical modeling of transport of gas-and aerosol-phase persistent organic pollutants in the northern hemisphere. J. Aeros. Set., Vol. 30, 1999, Suppl. 1, S235-S236.

8. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O. IVansboundary and mesoscale transport of transforming air pollutants in the atmosphere. Proceedings of the III Int. Aerosol Symposium (Moscow, December 2-5,1996).

9. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Louzan P.I. Numerical modeling of kinetic processes of gaseous pollutants and aerosols in the atmosphere. Proceedings of the IV Bilateral Conference "Variability and Predictability of the Oceanic and Atmospheric Circulations", Moscow, MSU: 1999, pp. 3-12.

10. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Egorov V.D., Zagaynov V.A. Numerical modeling of pollutants transport/photochemistry/acrosol formation in atmospheric disperse media. Ia: Advanced Mathematics, Computations and Applications (AMCA-95). Novosibirsk, June 20-24, 1995, pp. 306-319.

11. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Marchuk G-I. Dynamics of mesoscale boundary atmospheric layer and impurity spreading with the photochemical transformation allowed for. Russ. J. Num. Anal. Math. Model., 1995, Vol. 10, No. 2., pp. 93-114.

12. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Lushnikov A.A., Zagainov V.A. Transport of coagulating aerosol in the atmosphere. J. Aeros. Sci., 1997, Vol. 28, No. 1, pp. 67-85.

13. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Skubnevskaya G.I., Dultseva G.G. Modelling study of methane and butane photooxidation and application to regional scale air pollution in Eastern Europe and Western Siberia. IV Int. 1 Conference on Chemical Kinetics, Gethersburg, MD, USA, July 14-18, 1997.

14. Arutyunyan V.O., Aloyan A.E. Dynamics of mesoscale atmospheric boundary layer and pollutant transport with consideration for photochemical transformations. Proceedings of the I Int. Aerosol Symposium (Moscow, March 21-25, 1994), vol.2, at2-043.

15. Arutyunyan V.O., Aloyan A.E. TVansboundary transport of gaseous pollutants and aerosol formation in the atmosphere. J. Aeros. Sci., Vol. 28, 1997, Suppl. 1, pp. S567-S568.

Введение

1 Уравнения гидротермодинамики мезомасштабных атмосферных процессов

1.1 Основные уравнения.

1.2 Численная модель для определения коэффициента вертикального турбулентного обмена (к — е модель).

1.3 Численный алгоритм решения уравнений гидротермодинамики.

1.4 Результаты численных экспериментов.

2 Перенос трансформирующихся газовых примесей и аэрозолей в пограничном слое атмосферы

2.1 Перенос пассивной примеси в пограничном слое атмосферы.

2.1.1 Численная модель турбулентной диффузии в мезомасштабном пограничном слое.

2.1.2 Численные эксперименты по моделированию распространения пассивной примеси для различных типов подстилающей поверхности

2.1.3 Численное моделирование переноса пыли при конвекции

2.2 Перенос газовых примесей в атмосфере с учетом фотохимической трансформации

2.2.1 Основные химические механизмы трансформации газофазных веществ в атмосфере.

2.2.2 Численное моделирование вторичного загрязнения воздуха в мезомасштабном пограничном слое атмосферы.

2.3 Перенос аэрозолей в атмосфере с учетом коагуляции.

2.3.1 Модель динамики аэрозолей с учетом коагуляции.

2.3.2 Оценка функции чувствительности к аэрозольному загрязнению с использованием сопряженных функций.

2.3.3 Результаты численных экспериментов по моделированию атмосферной циркуляции и загрязнения г. Братска аэрозольными частицами с учетом процессов коагуляции.

3 Трансграничный и глобальный перенос примесей в атмосфере

3.1 Исследование трансграничного переноса с помощью основных и сопряженных уравнений.

3.1.1 Перенос и трансформация SO-¿ в атмосфере с учетом упрощенных методов параметризации.

3.1.2 Исследование функции чувствительности к загрязнению в региональном масштабе с использованием сопряженных функций

3.1.3 Результаты численных расчетов.

3.2 Численная модель глобального переноса стойких органических веществ в Северном полушарии.

3.2.1 Постановка задачи и описание основных физических механизмов, учитываемых в модели.

3.2.2 Результаты численных расчетов и выводы.

Актуальность темы. В связи с бурным развитием промышленности во всем мире проблема охраны окружающей среды становится все более актуальной. Добыча полезных ископаемых в огромных количествах, развитие сети промышленных объектов и разного рода электростанций, с учетом все увеличивающихся выбросов в атмосферу вредных веществ и риска различных экологических катастроф, приводят к непоправимым последствиям, связанным с нарушением экологических систем. Изменяется тепловой баланс планеты, многие почвы, лесные массивы и водные бассейны подвергаются вредным воздействиям, вызванным как антропогенными, так и естественными факторами. Очень важным при этом является изучение процесса загрязнения окружающей среды выбросами от промышленных предприятий и оценка воздействий на окружающую среду. Сама по себе эта проблема очень сложна, требующая комплексного учета множества разных факторов: физических, биогеохимических, социально-экономических и пр. [18]. Поэтому для успешного решения конкретных экологических задач (вычисление концентраций вредных примесей в данном регионе, выработка оптимальных стратегий сокращения их выбросов, оптимальное размещение предприятий и регулирование их мощностей, и т.д.) необходимо разработать комплексные модели, способные количественно и качественно адекватно описать сложные экологические процессы.

Математическое моделирование процессов, протекающих в окружающей среде, является мощным инструментом для количественной оценки изменения характеристик окружающей среды под воздействием различных антропогенных факторов. При этом в моделях необходимо включить не только физические, но и биологические, агрофизические, демографические и другие методы контроля окружающей среды. Все эти данные для конкретных регионов могут отличаться, и поэтому каждая конкретная задача требует учета своей специфики, часто усложняющей построение, проверку и применение моделей.

В настоящее время применению математического моделирования в задачах окружающей среды уделяется большое внимание. Они позволяют получить оценки возмущений параметров, характеризующих изменения состояния окружающей среды под влиянием антропогенных и природных факторов. Так-как проведение реальных экспериментов в природной среде или слишком дорого обходится или попросту невозможно, а иногда их реализация может привести к необратимым последствиям для окружающей среды, то использование техники математического моделирования оказывается очень удобным и эффективным средством при решения практических задач. Проведение численных экспериментов и анализ их результатов позволяют в той или иной степени правдоподобно оценить возможные последствия конкретных воздействий на окружающую среду и получить оптимальные решения поставленных задач как в экономическом, так и экологическом смыслах (например, при планировании размещения промышленных объектов, учитывая максимально допустимые нагрузки на окружающую среду и социально-экономические критерии). Следовательно, успешное решение упомянутых задач должно сочетать экспериментальные исследования с методами математического моделирования.

Важно отметить, что для успешного моделирования в задачах окружающей среды нужно применять как гидродинамические модели, так и модели переноса-диффузии и трансформации примесей в атмосфере. Для изучения атмосферных мезомасштабных процессов, происходящих на фоне крупномасштабных движений, решаются полные уравнения гидротермодинамики с упрощенными в рамках теории конвекции численными методами. При этом "фон" считается условно квазистационарным на бесконечности для данной локальной задачи. Это позволяет перейти от крупномасштабного прогноза метеоэлементов к прогнозу в его локальном виде. На этой идее основаны численные модели гидродинамики, разработанные в Гидрометцентре [8] и ВЦ СО и ИВМ РАН [1]. Так-как для большинства мезопроцессов характерные горизонтальные масштабы значительно больше вертикальных, часто применяется квазистатическое приближение. Однако во-многих задачах охраны окружающей среды (например, обтекание горного хребта, сухая и влажная конвекция, проветривание карьеров и пр.) такое приближение не оправдано, и поэтому возникает необходимость разработки негидростатических моделей.

Следует подчеркнуть, что изучаемые сложные процессы в атмосфере математически описываются системами нелинейных и нестационарных уравнений как обыкновенных, так и в частных производных, и поэтому их решение можно получить только с помощью численных методов. Это приводит к необходимости разработки эффективных численных схем, подходящих для этого класса задач. В ряде случаев эффективным является использование метода расщепления, основные принципы которого даны в работах [26, 25, 47, 16, 42, 43]. Метод расщепления позволяет свести решение многомерной задачи к решению более простых одномерных задач. Известны и другие алгоритмы, основанных на вариационно-разностном принципе и позволяющих получить энергетически сбалансированные конечно-разностные аппроксимации [79, 121, 32], а также ряд численных методов, удовлетворяющих основным интегральным законам сохранения [31]. Для численного описания процессов переноса и диффузии примесей используется решение уравнения турбулентной диффузии. При этом важно преодолеть сложности определения коэффициентов турбулентной диффузии, а также выбора эффективного численного алгоритма для решения уравнения переноса с помощью численных схем, обладающих свойствами консервативности и монотонности.

Математические модели учитывают различные пространственные масштабы (как локальный и мезо-масштабы, так и региональные и глобальные). Варьируют они также и по подходам их построения (ла-гранжевые и эйлеровые), характеру решаемых с их помощью задач (климатические, эмиссионные, качества воздуха, переноса и трансформации атмосферных загрязнителей - кислотные дожди, фотохимические оксиданты, и т.д.), размерности (одномерные, двухмерные и трехмерные). В начальный период, 60-е и 70-е годы, использовались, в основном, упрощенные гауссовские модели, рассматривающие распространение газов и частиц от точечных источников, используя данные об устойчивости стратификации атмосферы, высоты трубы, профилей ветра. Сейчас, хотя эти модели и стали сложными путем включения различных параметризаций [138, 139], их применение становится все реже и реже. Большинство из них описывают распространение загрязняющих веществ в атмосфере в условиях ровной поверхности, а при наличии орографии их применимость ограничена. Характер переноса примесей при наличии бризовой циркуляции рассматривается в [36, 37].

Существует ряд двумерных моделей [166, 105, 104, 149, 78], широко используемые для вычисления двумерных концентраций химических веществ в тропосфере. Однако, так-как применение двумерных моделей ограничено, основные усилия разработчиков атмосферных моделей направлены на создание трехмерных моделей, способных в достаточной мере описать сложные физико-химические процессы, протекающие в атмосфере. С конца 80-х гг. появляются мезомасштабные модели [145, 85, 134, 62], а также модели распространения и различных трансформаций примесей [133, 135] (MARS), [136, 152] (METRAS), [73,150] (LOTOS), [148, 102] (RAINS), [67, 108] (MADE), [128] (EKMA), [132] (UAM), [178] (ARPS), [161] (RADM), [116, 117] (ROM) и др.

В последние десятилетия большое внимание уделяется проблеме переноса загрязняющих воздух веществ на большие расстояния. Источником выбросов этих веществ являются промышленные предприятия, электростанции и другие народнохозяйственные объекты. Бытующее некогда мнение о том, что загрязнение атмосферы происходит вблизи индустриальных центров, оказалось далеким от истины. Все больше и больше исследователей приходили к выводу, что загрязняющие атмосферу примеси переносятся воздушными массами из одной страны в другую на большие расстояния [81, 137, 82] и подвергаются физико-химическим превращениям, процессам осаждения. В рамках ЕМЕР (Совместная программа наблюдения и оценки распространения загрязнителей воздуха на большие расстояния в Европе) проводятся модельные расчеты дальнего трансграничного переноса загрязнителей воздуха, а также сбор и обобщение данных соответствующих измерений в Европе. Принимались и различные решения на политическом уровне, например, подписание Конвенции по дальнему трансграничному загрязнению [122].

При этом стало понятно, что проблема оценки переноса загрязнений не может быть успешно решена только путем организации измерений, но требует также разработки и применения соответствующих математических моделей. Необходимость моделирования для оценки загрязнителей, поступающих от многих источников, обусловлена тем, что с помощью измерений источник примеси не может быть успешно определен. Организация измерений сама по себе связана с большими экономическими затратами, техническими и организационными трудностями. Поэтому разработка и применение математических моделей, учитывающих все физико-химические процессы, влияющие на трансграничное и распространение примесей, играет очень важную роль при оценке уровней загрязнения данных регионов или стран.

Ряд важных аспектов мониторинга трансграничного переноса атмосферных загрязнителей, а также механизмов глобального цикла серы изучены в [35, 41].

Большое внимание уделяется также численному моделированию различных свойств и процессов, связанных с атмосферными аэрозолями [110, 165, 109, 181, 119, 113, 141, 142, 123, 61]. Процессы, связанные с конденсационной активностью аэрозолей подробно исследованы в работах [13, 44]. Разработка математических моделей, учитывающих изменения спектра размеров аэрозольных частиц, все еще является важной проблемой. Используемая нами здесь модель динамики атмосферного аэрозоля с учетом процессов коагуляции применяется для оценки роли антропогенного фактора в аэрозольном загрязнении атмосферы конкретного региона [4, 59]. При этом, наряду с основной задачей распространения аэрозоля в атмосфере рассматривается и сопряженная задача: с целью исследования функции чувствительности отдельных регионов к аэрозольному загрязнению.

Цель настоящей работы. Целью настоящей работы является разработка комплексной математической модели переноса и диффузии многокомпонентной примеси с учетом различных физико-химических процессов на фоне атмосферной циркуляции. В данной работе рассматривается часть этой комплексной модели, включающей динамику мезомасштабных атмосферных процессов, перенос и диффузию фотохимически трансформирующихся газовых примесей (фотохимическое окисление метана и бутана, влияние биогенных летучих органических соединений на вторичное загрязнение атмосферы) и перенос коагулирующего аэрозоля в индустриальном регионе. Кроме того, рассматриваются вопросы, связанные с глобальным переносом стойких органических веществ в Северном полушарии, а также оценкой функции чувствительности отдельных регионов к загрязнению с использованием аппарата сопряженных функций.

Научная новизна работы состоит в следующем:

Построена гидродинамическая численная модель мезомасштабных атмосферных процессов в негидростатическом приближении и переноса примесей при наличии орографических и термических неодно-родностей подстилающей поверхности. Коэффициенты вертикального турбулентного обмена определяются с помощью уравнений баланса энергии турбулентности и скорости диссипации.

Построена новая усовершенствованная модель описания трансформации примесей за счет химических и фотохимических реакций в нижней тропосфере с использованием данных выбросов, характерных для промышленных регионов. Базовая фотохимическая модель дополнена новыми блоками, учитывающими летучие органические вещества.

Построена численная модель глобального переноса стойких органических веществ в Северном полушарии с учетом ряда физических механизмов, ответственных за его эволюцию в окружающей среде.

Содержание работы. Работа состоит из трех глав и приложения. В первой главе дается постановка трехмерной пространственной негидростатической модели мезомасштабных атмосферных процессов, а также методы численной реализации и результаты численных экспериментов.

Во второй главе исследуется перенос газовых примесей и аэрозолей в пограничном слое атмосферы. Численные эксперименты проведены как для пассивной примеси, так и для фотохимически трансформирующихся газовых примесей с учетом механизмов фотохимического окисления метана, бутана и биогенных летучих органических веществ.

Кроме того, проведены расчеты с помощью численной модели атмосферной циркуляции и загрязнения г. Братска аэрозольными частицами с учетом процессов коагуляции.

В третьей главе исследуется трансграничный и глобальный перенос примесей в атмосфере. Учитывается трансформация в02 в атмосфере с помощью упрощенных методов параметризации, а также загрязнение в региональном масштабе с использованием сопряженных функций. Кроме того, приведены результаты численных экспериментов по моделированию глобального переноса стойких органических веществ в Северном полушарии.

В приложении приведены схемы фотохимического окисления метана, бутана и изопрена.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на семинарах в Институте физической химии им. Карпова, Институте физики атмосферы РАН, НПО "Тайфун" (Институте экспериментальной метеорологии), а также на следующих научных конференциях: I и III Международной аэрозольной конференции (Москва, 1994 и 1996); IV международной конференции по гармонизации моделирования распространения атмосферных примесей в регулятор-ных целях (Оостенде, Бельгия, 1996); IV международной конференции по химической кинетике (Гетизбург, США, 1997); IV конференции "Изменчивость и предсказуемость атмосферной и океанической циркуляции" (Москва, 1998); I и III Европейской аэрозольной конференции (Гамбург, Германия, 1997; Прага, Чехия, 1999).

По теме диссертации опубликовано 15 работ.

Основные результаты третьей главы.

С помощью численной модели трансграничного переноса серусодер-жащих веществ в Европейском регионе, получены функции чувствительности отдельных стран к атмосферному загрязнению, обусловленному 5'02 выбросами как самой страны, так и переносимыми с территории других государств. Численные эксперименты показали высокую эффективность реализации задачи на ЭВМ с использованием методики сопряженных уравнений по сравнению с обычным прямым моделированием.

Построена численная модель глобального переноса стойких органических веществ в Северном полушарии с учетом ряда физических механизмов, ответственных за его эволюцию в окружающей среде. Для каждого месяца 1992 г. исследована пространственно-временная изменчивость стойких органических веществ (на примере линдана, с использованием данных выбросов от европейских источников) в атмосфере, почве и и накопление в водной среде. Получены интегральные характеристики их распределения в разных средах. Показано, что перенос линдана в атмосфере существенно зависит от характера атмосферной циркуляции, а пространственно-временная изменчивость его концентраций имеет ясно выраженную сезонную динамику.

6700Е-05 .6000Е-05 .4Э00Е-05 .3880Е-05 .2800Е-05 .1760Е-05 .7000Е-06 .3500Е-06 ■7010Е-07

2 = 50 т

1300Е-04 .1100Е-84 .В470Е-05 .6200Е-05 .3808Е-05 .1540Е-05 .7700Е-06 .1540Е-06 г =1860 т 2500Е-04 . 2300Е-04 .1880Е-04 .1470Е-04 .1070Е-04 .6700Е-05 ■2680Е-05 .1300Е-05 .2680Е-06 г = 6100 т

90 90 70 во 50 АО 30 20

10

90 80 70 во

30 40 30 20 10 о

Рис. 3.5. Изолинии концентрации линдана в июле на высотах 50 м, 1860 м и 6100 ш, соответственно. Единица измерений концентрации -¡12 • м I

244ВЕ-05 .218ВЕ-05 . 1800Е-05 .1410Е-05 .1030Е-05 .6400Е-06 •2570Е-06 .12В0Е-06 .2570Е-07 г = 50 т I

7700Е-06 .6900Е-06 . 57В0Е-06 .4480Е-06 .3200Е-06 .2030Е-86 .8100Е-07 . 4070Е-07 .В140Е-0В т. = 1860 т

-100 I

6800Е-07 .6110Е-07 .5030Е-07 .395ВЕ-07 .2858Е-07 . 1800Е-07 .7190Е-08 .Э600Е-08 .7190Е-09

1 - 6100 т

Рис. 3.6. Изолинии концентрации линдана в октябре на высотах 50 1860 м и 6100 т, соответственно. Единица измерений концентрации «У - м

0.005 0.004 0.003 0.002 0.001 0.000

6 7 Месяц а)

Месяц б)

Месяц (В)

Рис. 3.7. Распределение по месяцам концентраций линдана на высоте 2=50 м (а), чистого газового потока (б) и влажного осаждения (в) на сушу и водную поверхность области моделирования ЕМЕР.

Июнь. 1992

Октябрь, 1992

Февраль, 1992

S Se

ШЛ о»

J 20%

Март, 1992

Июль. 1992

Ноябрь, 1992

Апрель. 1992

Декабрь, 1992

Сентябрь, 1992

А - Воздух

8 - Почва

8е - Вода

Оа - Деградация в воздухе - Деградация в почве

Май, 1992

Рис. 3.8. Распределение концентраций линдана в различных средах (атмосфера, почва, вода, деградация в почве и атмосфере) по месяцам 1992г.

Заключение

В представленной работе получены следующие основные результаты:

1. Построена гидродинамическая численная модель мезомасштаб-ных атмосферных процессов в негидростатическом приближении и переноса примесей при наличии орографических и термических неод-нородностей подстилающей поверхности. Для определения коэффициентов вертикального турбулентного обмена используется к —е модель. Результаты численных экспериментов, проведенных с помощью этих моделей для изучения характеристик распространения примесей при наличии сложной орографии в местности Туэле (вблизи города Солт-Лейк Сити, штат Юта, США), продемонстрировали хорошее соответствие как с данными наблюдений, так и с результатами аналогичных численных расчетов других авторов. В численных расчетах с данными полевые экспериментов в Кинкейде (штате Иллиной, США) для местности с ровной подстилающей поверхностью было показано, что построенная модель мезомасштабного пограничного слоя в качественном и количественном отношении правильно отражает пространственно-временную изменчивость распространения пассивной примеси в пограничном слое атмосферы.

2. Построена новая усовершенствованная модель описания трансформации примесей за счет химических и фотохимических реакций в нижней тропосфере с использованием данных выбросов, характерных для промышленных регионов. Базовая фотохимическая модель дополнена новыми блоками, учитывающими летучие органические вещества и соответствующие газофазные реакции в атмосфере (фотохимическое окисление метана и бутана и биогенные органические вещества - изопрен и монотерпены). Эти модели позволяют дать качественную и количественную оценки изменения уровня вторичного загрязнения промышленных регионов продуктами фотохимических превращений в течение суток при различных выбросах атмосферных загрязнителей. Численные эксперименты с помощью построенных химических моделей показали, что повышенные концентрации органических веществ могут существенно влиять на изменение концентраций стабильных частиц и активных радикалов в пограничном слое атмосферы и тем самым влияют на состояние окружающей среды.

3. Разработана численная модель переноса газовых примесей в региональном масштабе с использованием основных и сопряженных уравнений. Опираясь на теорию сопряженных уравнений академика Г.И. Марчука, построены функции чувствительности отдельных стран к атмосферному загрязнению, обусловленному выбросами как самой страны, так и переносимыми с территории других государств. С использованием данных выбросов Б02 по европейскому региону, получены количественные оценки загрязнения Б02 для некоторых европейских стран. Эксперименты показали высокую эффективность реализации задачи на ЭВМ с использованием методики сопряженных уравнений по сравнению с обычным прямым моделированием.

4. Построена численная модель глобального переноса стойких органических веществ Северного полушария с учетом ряда физических механизмов, ответственных за его эволюцию в окружающей среде (потоки в приземном слое атмосферы, в почве и воде, влажное осаждение, деградация в атмосфере, обмен между почвой и атмосферой, миграция в почве и др.). Для каждого месяца 1992 г. исследована пространственно-временная изменчивость стойких органических веществ в атмосфере, почве и и накопление в водной среде. Получены интегральные характеристики их распределения в разных средах (атмосфера, почва, море, деградация в почве и атмосфере). Расчеты проводились для линдана с использованием данных выбросов от европейских источников за 1992 г. Показано, что перенос линдана в атмосфере существенно зависит от характера атмосферной циркуляции, а пространственно-временная изменчивость его концентраций имеет ясно выраженную сезонную динамику, при этом важную роль играют сухое и влажное осаждения. Разработанная модель позволяет моделировать распространение и других стойких органических веществ с учетом их физико-химической специфики.

В заключение, автор пользуется случаем выразить глубокую благодарность своему научному руководителю А.Е. Алояну и Г.И. Марчуку, а также В.И. Лебедеву за предоставленную возможность использовать программу "ДУМКА" решения жестких систем ОДУ, Г.И. Скубнев-ской (Институт кинетики горения СО РАН, Новосибирск) за предоставление данных по механизму фотохимического окисления бутана для разработки численной модели, A.A. Лушникову и В.А. Загайнову (Институт физической химии им. Карпова, Москва) за возможность использовать данные измерений аэрозольных характеристик и активное участие при проведении совместных численных экспериментов, А. Ван Пулу (Государственный институт по охране окружающей среды и здоровья людей, Бильтховен, Нидерланды) и С. Дутчаку (МСЦ-В, Москва) за полезные консультации и предоставление данных для проведения численных расчетов по модели глобального переноса и трансформаций стойких органических веществ.

1. Алоян А.Е. Негидростатические численные модели локальных атмосферных процессов. Препринт No. 479, ВЦ СО АН СССР. Новосибирск, 1984. 41 с.

2. Алоян А.Е., Арутюнян В.О., Лушников A.A., Загайнов В.А. Мезомасштабная атмосферная циркуляция и перенос коагулирующего аэрозоля над Братском. Оптика атмосферы и океана, 1998, т. 11, No. 5, 526-539.

3. Алоян А.Е., Бажин Н.М. и др. Численное моделирование фотохимического окисления метана в атмосфере промышленных районов. Преп. ВЦ СО АН СССР No.772, Новосибирск, 1987.

4. Алоян А.Е., Лазриев Г.Л. О параметризации энергии турбулентности в приземном слое атмосферы. В кн.: Мат. модели атмосферных движений. Новосибирск, 1980.

5. Баренблатт Г.И., Голицын Г.С. Локальная структура развития пылевых бурь. Препринт ИФА РАН, 1973, Москва, 44 с.

6. Вельтищев Н.Ф., Желнин A.A., Кисельникова В.З., Пекелис Е.М., Прессман Д.Я. Мезомасштабный численный прогноз погоды. Метеорология и гидрология, 1982, No. 4, стр. 5-15.

7. Глинский Я.Н. Явные методы решения жестких систем ОДУ. ДАН УССР, Сер. А, ФМТН, 1981, No. 2, стр. 74-78.

8. Годунов С.К. Метод численного расчета расчета разрывных решений уравнений гидродинамики. Мат. сборник, 1959, т.49 (89), No. 3, стр. 271 306.

9. Гольдин В.Я. и др. Нелинейные разностные схемы лдя гиперболических уравнений. Журнал ВМ и МФ. 1965, т. 5, N0. 5.

10. Горчаков Г.И. и др. О конденсационной активности фонового аэрозоля. Изв. АН СССР, ФАО, 1982, N0. 18, 997-1001.

11. Деккер К., Вервер Я. Устойчивость методов Рунге-Кутта для жестких нелинейных дифференциальных уравнений. М.: Мир, 1988.

12. Дымников В.П., Алоян А.Е. Монотонные схемы решения уравнений переноса в задачах прогноза погоды, экологии и теории климата. Изв. АН СССР, Физика атмосферы и океана, 1990, т. 26, N0. 12, стр. 1237 1247.

13. Дьяконов Е.Г. О применении разностных расщепляющихся операторов. ЖВМ и МФ, 1963, 3(2).

14. Жуков А.И. Предельная теория для разностных операторов. Успехи мат. наук., 1959, т.14, вып. 3(87), стр. 129-136.

15. Израэль Ю.А. Экология и контроль состояния природной среды. М: Гидроме-теоиздат, 1984, 560с.

16. Израэль Ю.А., Назаров И.М., Прессман А.Я., Ровинский Ф.Я., Рябошапко А.Г., Филиппова Л.М. Кислотные дожди. Ленинград: Гидрометеоиздат, 1989, стр. 39.

17. Керр Дж. и др. Свободнорадикальные реакции при образовании ф-х. смога. В кн.: Свободные радикалы в биологии. Москва, 1979, т.2.

18. Колмогоров А.Н. Уравнение турбулентного движения несжимаемой жидкости. Изв. АН СССР, сер. Физика, 1942, т. 6(1-2), стр. 56-58.

19. Лебедев В.И. Как решать явными методами жесткие системы дифференциальных уравнений. Вычислительные, процессы и системы. Вып. 8 (Под. ред. Г.И. Марчука). М.: Наука, 1991.

20. Лушников А.А., Пискунов В.Н. Три новые точно решаемые модели в теории коагуляции. ДАН СССР. 1982. т. 268. N0. 1. стр. 132-136.

21. Марчук Г.И. Математическое моделирование в проблеме окружающей среды. М.: Наука, 1982.

22. Марчук Г.И. Методы расщепления. М.: Наука, 1988.

23. Марчук Г.И. Методы вычислительной математики. М.: Наука, 1989.

24. Марчук Г.И., Алоян А.Е. Математическое моделирование в задачах экологии. Препринт N0. 234, ОВМ АН СССР. М., 1989, 36с.

25. Марчук Г.И., Алоян А.Е. Глобальный перенос примеси в атмосфере. Изв. АН. ФАО, 1995, т. 31, 5, стр. 597-606.

26. Матвеев JI.T. Основы общей метеорологии. Физика атмосферы. Л.: Гидроме-теоиздат, 1965. 876с.

27. Матвеев JI.T. Динамика облаков. JL: Гидрометеоиздат, 1981. 311с.

28. Мезингер Ф., Аракава А. Численные методы, используемые в атмосферных моделях. Л.: Гидрометеоиздат, 1979.

29. Михлин С.Г. Вариационные методы в математической физике. М.: Наука, 1970.

30. Монин Ф.С. О свойствах симметрии турбулентности в приземном слое воздуха. Изв. АН СССР, Сер. Физ. атм. и океана, 1965, т.1, No.l, стр. 45-54.

31. Монин A.C., Обухов А.М. Основные закономерности турбулентного перемешивания в приземном слое атмосферы. Труды Геофизического института АН СССР, 1954, N. 24(151), с. 163-187.

32. Назаров И.М., Рябошапко А.Г., Фридман Ш.Д. Мониторинг трансграничного переноса загрязняющих воздух веществ в СССР. В кн. Мониторинг трансграничного переноса загрязняющих воздух веществ, Л., 1987.

33. Новицкий М.А. Влияние стратификации на диффузионные характеристики облака примеси в пограничном слое атмосферы. Изв. АН СССР, Сер. Физ. атм. и океана, 1980, No. 11, 9с.

34. Новицкий М.А., Райба Д.Д., Моризко E.H. Математическое моделирование трас-серных экспериментов в условиях бризовой циркуляции. Метеорология и гидрология, 1994, No. 1, 33-40.

35. Пененко В.В., Алоян А.Е. Модели и методы для задач охраны окружающей среды. М.: Наука, 1985.

36. Пушистов П.Ю., Мальбахов В.М., Кононенко С.М., Васкевич Л.А. Численная модель конвекции при формировании и развитии кучевых облаков. Изв. АН, ФАО, 1980, 16(1), стр. 3-10.

37. Ракитский Ю.В., Устинов С.М., Черноруцкий И.Г. Численные методы решения жестких систем. М.: Наука, 1979, 208 стр.

38. Рябошапко А.Г. Атмосферный цикл серы. В кн.: Глобальный биогеохимический цикл серы и влияние на него деятельности человека. М., Наука, 1983, стр. 170253.

39. Самарский A.A. О сходимости метода дробных шагов для уравнений теплопроводности. ЖВМ и МФ, 1962, 2(6).

40. Саульев В.К. Интегрирование уравнений параболического типа методом сеток. М.: Физматгиз, 1960.

41. Сидоров В.Н., Горчаков Г.И. О коденсационной изменчивости оптических характеристик субмикронной фракции субмикронного аэрозоля. Изв. АН СССР, ФАО, 1981, 17(2), 1281-1289.

42. Федоренко Р.П. Жесткие системы ОДУ и их численное интегрирование. Вычислительные процессы и системы. Вып. 8 (Под. ред. Г.И. Марчука). М.: Наука, 1991.

43. Фукс H.JT. Механика аэрозолей. М.: Изд. АН СССР, 1965. 250 с.

44. Яненко Н.Н. Метод дробных шагов решения многомерных задач математической физики. Новосибирск: Наука, 1967.

45. Abdulaziz А.-О. A study of three types of wind-blown dust in Kuwait: dust-storms, rising dust, and suspended dust. J. Meteor., 1994, 19, No. 185, 19-23.

46. Aloyan A.E., Lushnikov A.A., Makarenko S.V., Marchuk G.I., Zagainov V.A. Mathematical modelling of the atmospheric aerosol transfer with coagulation taken into account. Russ. J. Num. Anal. Math. Modell, 1993, v.8, No.l, 17-30.

47. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O. Numerical modeling of lindane transport in the Northern Hemisphere. MSC-E Rep., 1997, 37p.

48. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O. Numerical modeling of transport of gas- and aerosolphase persistent organic pollutants in the northern hemisphere. J. Aeros. Sci., Vol. 30, 1999, Suppl. 1, S235-S236.

49. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O. Transboundary and Mesoscale Transport of Transforming Air Pollutants in the Atmosphere. Proceedings of the III International Aerosol Symposium (Moscow, December 2-5, 1996).

50. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Marchuk G.I. Dynamics of Mesoscale Boundary Atmospheric Layer and Impurity Spreading with the Photochemical Transformation allowed for. Russ. J. Num. Anal. Math. Model., 1995, Vol. 10, No. 2., pp. 93-114.

51. Aloyan A.E., Arutyunyan V.O., Lushnikov A.A., Zagainov V.A. Transport of coagulating aerosol in the atmosphere. J. Aeros. Sci., 1997, Vol. 28, No. 1, pp. 67-85.

52. Ansari A. and Pandis S.N. On the response of atmospheric particulate matter concentrations to precursor concentrations. Environ. Sci. Technol, 1998, 32, 27062714.

53. Anthes R.A., Hsie E.-Y., Kuo Y.-H. Description of the Penn State / NCAR Mesoscale Model Version 4 (MM4). NCAR Tech. Note, 1987, NCAR / TN-282+STR, 66pp.

54. Arutyunyan V.O., Aloyan A.E. Transboundary transport of gaseous pollutants and aerosol formation in the atmosphere. J. Aeros. Sci., 1997, Vol. 28, Suppl. 1, pp. S567-S568.

55. Atkinson R., Liou A. Evaluation of kinetic and mechanistic data for modeling of photochemical smog. J. Phys. Chem. Ref. Data, 1984, Vol. 13, N.2, 315-444.

56. Baulch D.L. et al. Evaluated kinetic and photochemical data for atmospheric chemistry. J. Phys. Chem. Ref. Data, 1982, Vol. 11, No. 2; 1984, Vol. 13, No. 4.

57. Berge E. Preliminary estimates of sulphur transport and deposition in Europe with a regional scale multi-layer Eulerian model. EMEP/MSC-W, 1995, Note 1/93.

58. Boris D.L., Book J.P., Main K. Flux corrected transport. II. Generalization of method. J. Comp. Phys., 1975, No.3, 248-283.

59. Bowne N.E., Londergan R.J. Overview, Results, and Conclusions for the EPRI Plume Model Validation and Develoment Project: Plains Site. EPRI Rep., 1983, EA-3074.

60. Briggs S.A. Basic Guide to Pesticides: Their characteristics and hazards. Hemisphere publishing Corp., 1992, Washington, DC.

61. Brown A.W. Ecology of Pesticides. John Wiley and Sons, 1978.

62. Budget matrices and maps of SO2, N0X, NHX depositions and 03 concentrations for 1992. App. Ann. Rep. MSC-E (Sept. 1992 August 1993).

63. Builtjes P. The LOTOS LOng Term Ozone Simulation - project; summary report. TNO-IMW-report R 92/240, 1992, Delft, The Netherlands.

64. Businger J.A., Wyngard I.C., Izumi Y., Bradley E.F. Flux-profile relationships in the atmospheric surface layer. J. Atm. Sci., 1971, V. 28, No. 2, 181-189.

65. Carter W.P.L. Condensed atmospheric photooxidation mechanisms for isoprene. Atm. Env., 1996, vol. 30, 24, 4275-4290.

66. Carter W.P.L. and Atkinson R. Development and evaluation of a detailed mechanism for atmospheric reactions of isoprene and NOx. Int. J. Chem. Kinet., vol. 28, 497530.

67. Chameides W.L, Lindsay R.W., Richardson J., Kiang C.S. The role pf biogenic hydrocarbons in urban photochemical smog: Atlanta as a case study. Science, vol. 241, 1473-1475.

68. Cosemans G., Kretzschmar J. and Maes G. Atmosferische transportmodellen voor MER's: de Europese context. Energie & Milieu, nr. 2, March-April, 1995.

69. Courant R. Variational methods for the solutions of problems of equilibrium and variations. Bull. Amer. Math. Soc., 1943, 69.

70. Dodge M.C. Combined use of modeling techniques and smog chamber data to derive ozone-orecursor relationships. Rep. EPA-600/3-77-001a, 1977, pp. 881-889, EPA, Research Triangle Park. N.C., USA.

71. Eliassen A., Saltbones J. Decay and transformation rates of S02, as estimated from emission data, trajectories and measured air concentrations. Atm. Env., 1975, v.9., No.5, pp. 425-429.

72. Eliassen A. The OECD study of long range transport of air pollution: Long range transport modelling. Atm. Env., 1978, v. 12, No.l, pp. 479-487.

73. Eliassen A., Saltbones J. Modelling of long range transport of sulphur over Europe: A two year model run and some model experiments. Atm. Env., 1983, v.22, pp. 1457-1473.

74. Fate and Effects of Persistent Organic Pollutants in the Environment. Proceedings of the 3rd International Symposium TOCOEN-96, 28 April to 2 May 1996, Brno.

75. Flassak T. and Moussiopoulos N. An application of an efficient non-hydrostatic mesoscale model. Bondary Layer Meteorology, 1987, 41, pp. 135-147.

76. Fraters D., Bouwman A. and Thewessen T. Soil Organic Matter Map. RIVM Rep. 481505004, 1993.

77. Freman B.E. Tensor diffusivity of a trace constituent in a stratified boundary layer. J. Atm. Sci., 1977, Vol. 34, No.l, pp. 124-136.

78. Friedlander S.K. Smoke, Dust, and Haze: Fundamentals of Aerosol Behavior. Wiley: New York, 1977.

79. Fromm J.E. A method for reducing dispersion in convective difference scheme. IBM Res. Lab. Rep., 1968.

80. Gal-Chen T., Somerville C.J. Numerical Solution of the Navier-Stokes equations with topography. J. Comp. Phys., 1975, V.17, N 3, R276-310.

81. Galperin M.V. and Soiiev M.A. The long-range transport of ammonia and ammonium in the Northern Hemisphere. Atm. Env., 1998, V. 32(3), 373-380.

82. Gear C.W. Numerical Initial Value Problems in ODE. New-Jersey, 1971.

83. Gery M.W., Whitten G.Z., Killus J.P., and Dodge M.C. A photochemical mechanism for urban and regional scale computer modeling. J. Geophys. Res., 1989, 94, pp. 12925-12956.

84. GESAMP-IMO/ FAO/ UNESCO/ WMO/ WHO/ IAEA/ UN/ UNEP Joint group of experts on the scientific aspects of marine pollution, 1989: The atmospheric input of trace species to the world oceans. Report and studies no. 38, WMO, Geneva.

85. Grell G.A., Dudhia J., Stauffer D.R. A description of the fifth-generation Penn State-NCAR mesoscale model (MM5). NCAR-TN-398+STR. NCAR Technical Report.

86. Guenther A.B., Zimmerman P.R., and Harley P.C. Isoprene and monoterpene emission rate variability: model eavlauations and sensitivity analysis. J. Geophys. Res., 1993, vol. 98, 12609-12617.

87. Hairer E., Wanner G. Solving Ordinary Differential Equations. Stiff and Differential-Algebraic Problems. Springer Series in Comput. Math., 1996, vol. 14.

88. Hanna S.R., Paine R.J Hybrid Plume Dispersion Model (HPDM) development and evaluation. J. Appl. Meteorol., 1989, 28, 206-224.

89. Henmi T., Reiter E.R. Residence time of atmospheric pollutants and long-range transport. EPA-6000/4-78-003, 1978, Environmental Sciences Research Laboratory, Environmental Monitoring Series.

90. Hicks B.B., Balldocchi D.D., Meyers T.P., Hosker R.P., and Matt D.R. A preliminary multiple resistance routine for deriving dry deposition velocities from measured quantities. Water, Air, Soil Pollut., 1987, 36, 311-330.

91. Hidy G.M., Mueller P.K., Grosjean D., Appel B.R., and Wesselowski J.J. The Character and Origins of Smog Aerosols. Wiley: New York, 1980.

92. Hordijk L. Use of the RAINS Model in Acid Rain Negotiations in Europe.

93. Environmental Science and Technology, 1991, 25, 4.

94. Hov 0., Eliassen A., Simpson D. Calculation of the distribution of NOx compounds in Europe. In: Tropospheric Ozone (ed. by Isaksen I.S.A.), Reidel, Dordrecht, 1988, pp. 29-261.

95. Isaksen I.S.A. and Hov O. Calculation of trends in the tropospheric concentrations of 03, OH, CO, CH4 and NOx. Tellus, 1987, 39B, 271-283.

96. Isaksen I.S.A. and Rodhe H. A two-dimensional model for the global distribution of gases and aerosol particles in the troposphere. Report AC-47, 1978. Department of Meteorology, University of Stockholm, Stockholm, Sweden.

97. Iversen T. Modelled and measured transboundary acidifying pollution in Europe -verification and trends. Atm. Env., 1993, v. 27A, N0.6, pp. 889-920.

98. Jacobs C.M. and Van Pul W.A.J. Long-range atmospheric transport of persistent organic pollutants, I: Description of surface-atmosphere exchange modules and implementation in EUROS. RIVM, Report 722401013, 1996.

99. Jacobsen H., Berge E., Iversen T., Skaline R. Status of the development of the multilayer Eulerian model. EMEP/MSC-W, 1995, Note 3/95.

100. Jacobson M.Z., Turco R.P., Jensen E.J., Toon O.B. Modeling coagulation among particles of different composition and size. Atmos. Env., 1994, 28, 1327-1338.

101. Jeffrey D.J. Quasi-stationary approximations for the size distribution of aerosols. J. Atmos. Sci, 1981, 38, 2440-2443.

102. Johansson C., Janson R.W. Diurnal cycle of O3 and monoterpenes in a.coniferous forest: importance of atmospheric stability, surface exchange, and chemistry. J. Geophys. Res., 1993, vol. 98, 5121-5133.

103. Jury W.A., Spencer W.F., Farmer W.J. Behavior Assessment Model for Trace Organics in Soil: Model Description. J. Env. Qual., 1983, 12, 558-564.

104. Kreidenweis S.M. Atmospheric aerosol research in the U.S.: 1991-1994. Rev. Geophys., 1995, Supplement, 775-784.

105. Kuo H.L., Sun W.J. Convection in the lower atmosphere and its effects. J. Atm. Sci., 1976, 33(1), 21-40.

106. Kurita H., Sasaki K., Muroga H., Ueda H., Wakamatsu S. Long-range transport of air pollution under light gradient wind conditions. J. Clim. Appl. Met., 1985, 24, 425-434

107. Lamb R.G. A Regional Scale (1000 km) Model of Photochemical Air Pollution. Part 1. Theoretical Formulation. EPA-600/3-83-035, U.S. EPA, Research Triangle Park, NC 27711, 1983, 239 pp.

108. Lamb R.G. and G.F. Laniak A Regional Scale (1000 km) Model of Photochemical Air Pollution. Part 3. Tests of the Numerical Algorithms, EPA/600/3-85/037, U.S. EPA, Research Triangle Park, NC 27711, 1985, 265 pp.

109. Lambert J.D. Stiffness. In: Computational Techniques for ODE (eds. Gladwall, Sayess). London, 1980.

110. Lee I-Y. Formation of sulfate in a cloud-free environment J. Clim. Appl. Met., 1983, 22, 163-170

111. Li L., Martz L. System of numerical models for sand particles transport by wind. J. Geophys. Res. D, 1994, 99(6), 12999-13012.

112. Lions J., Stampacchia N. Variational inequalities. Com. Pure and, Appl. Math., 1967, v.20.

113. Long-range transboundary air pollution: Oslo ministerial declaration. Env. Policy and Law, 1994, 24(6), 331-332.

114. Lurmann F.W., Wexler A.S., Pandis S.N., Musarra S., Kumar N., and Seinfeld J.H. Modeling urban and regional aerosols: II. Application. Atmos. Environ., 1997, 31, 2695-2715.

115. Lushnikov A.A., Julanov Yu.V. and Zagaynov V.A. J. Aerosol. Sei., 1993, 25, 533.

116. MacKenzie A.R., Harrison R.M., Colback I., Hewitt C.N. The role of biogenic hydrocarbons in the production of ozone in urban plumes in Southeastern England. Aim. Env., 1991, vol. 25A(2), 351-359.

117. McNaughton D.J., Berkowitz C.M., Williams R.C. A diagnostic analysis of a long-term regional air pollutant transport model. J. Appl. Met., 1981, 20, 795-801

118. Mellor G.L. and Yamada T. A hierarchy of turbulence closure models for planetary boundary layer. J. Atmos. Sei, 1974, 31, 1791-1806.

119. Meyer E.L. and Baugues K.A. Consideration of Transported Ozone and Precursors and Their Use in EKMA. EPA-450-4-89-010, 1989.

120. Miranker W.L. Numerical Methods for Stiff ODE and Singular Perturbation Problems. Boston-London, 1981.

121. Monteith J.L. and Unsworth M.H. Principles of Environmental Physics. Arnold: London, 1990.

122. Montzka S.A., Trainer M., Angevine W.M., and Fehsenfeld F.C. Measurements of 3-methyl furan, MVK, and methacrolein at a rural forested site in the southeastern united States. J. Geophys. Res., 1995, vol. 95, 11393-11401.

123. Morris R.E. and Myers T.C. User's Guide for the Urban Airshed Model, Volume I: User's Manual for UAM (CB-IV). EPA-450/4-90-007A, 1990.

124. Moussiopoulos N. Mathematische Modellierung mesoskaliger Ausbereitung in der Atmosphäre. Fortschr. Ber. VDI, 1989, Reihe 15, Nr. 64, 307 pp.

125. Moussiopoulos N., Flassak Th., Sahm P. and Berlowitz D. Simulations of the wind field in Athens with the nonhydrostatic mesoscale model MEMO. Environmental Software, 1993, 8, 29-42.

126. Moussiopoulos N., Sahm P. and Kessler Ch. Numerical simulation of photochemical smog formation in Athens, Greece a case study. Atmos. Environ., 1995, 29, 36193632.

127. Niemeier U. and Schiuenzen K.H. Modelling steep terrain influences on flow pattern at the Isle of Helgoland. Beitr. Phys. Atmosph., 1993, 66, 45-62.

128. The OECD programme on LRTAP. Measurements and findings. OECD, Paris, 1977.

129. Olesen H.R., Lofstrom P., Berkowicz R. and Jensen A.B. An improved dispersion model for regulatory use the OML model. In: Air Pollution Modeling and its Application IX, H. van Dop and G. Kallos (eds.). Plenum Press, 1992, New York.

130. Pandis S.N., Harley R.A., Cass G.R. and Seinfeld J.H. Secondary organic aerosol formation and transport Atmos. Environ., 1992, 26, 2266-2282.

131. Pandis S.N., Wexler A.S. and Seinfeld J.H. Dynamics of tropospheric aerosol. J. Phys. Chem., 1995, 99, 9646-9659.

132. Paulson S.E. and Seinfeld J.H. Development and evaluation of a photooxidation mechanism for isoprene. J. Geophys. Res., 1992, vol. 97, 20703-20715.

133. Persson C. and Ullerstig A. Model calculations of dispersion of lindane over Europe. SMHI Rep. No. 68, 1996.

134. Pielke R.A. Mesoscale Meteorological Modeling. Academic Press, 1984.

135. K. Restad, I.S.A. Isaksen, T.K. Berntsen Global distribution of sulphate in the troposphere: A three-dimensional model study. Atm. Env., 1998, 32 (20), 3593-3609.

136. RAINS Model of Acidification: Science and Strategies in Europe (Alcamo J., Shaw R.W., and Hordijk L. eds.). Kluwer Acad. Pub., 1990.

137. Roemer M.G.M. The tropospheric budgets and trends of methane, carbon monoxide and ozone on a global scale. MEP-TNO publication P95/035, 1995, Delft, The Netherlands.

138. Roemer M., Boersen G., Builtjes P. and Esser P. The budget of ozone and precursors over Europe calculated with the LOTOS-model. TNO-report P96/005, 1996, Delft, The Netherlands.

139. Roselle S.J., Pierce T.E., Schere K.L. The sensitivity of regional ozone modeling to biogenic hydrocarbons. J. Geophys. Res., 1991, vol. 96, 7371-7394.

140. Schluenzen K.H. and Pahl S. Modification of dry deposition in a developing seabreeze circulation a numerical case study. Atmos. Environ., 1992, 26A, 51-61.

141. Seinfeld J.H., Pandis S. Atmospheric Chemistry and Physics: from Air Pollution to Climate Change. Wiley and Sons: New York, 1998.

142. Simpson D. Photochemical model calculations over Europe for two extended summer periods: 1985 and 1989. Model results and comparisons with observations. Atm. Env., v. 27A, No.6, pp. 921-943.

143. Simpson D., Guenther A., Hewitt C.N., and Steinbrecher R. Biogenic emissions in Europe: 1. Estimates and uncertainties. J. Geophys. Res., 1995, vol. 100, Dll, 222875-22890.

144. Simpson D. Biogenic emissions in Europe: 2. Implications for ozone control strategies. J. Geophys. Res., 1995, vol. 100, Dll, 222891-22906.

145. Smagorinsky J. General circulation experiments with the primitive equations: 1. The basic experiment. Mon. Weath. Rev., 1963, Vol. 91, No. 2, 99-164.

146. Smith A.G. Chlorinated Hydrocarbon Insecticides. In: Handbook of Pesticide Toxicology, Vol. 3, Classes of Pesticides. W.J. Hayes Jr. and E.R. Laws, Jr. eds. Academic Press, Inc., 1991, NY.

147. Smoluchowski M. Drei Vortrage uber Diffusion, Brownische Bewegung und Koagulation von Kolloidteilchen. Physik. Z., 1916, 17, 557-585.

148. Sofiev M.A., An experience of the development and application of robust methods for verification of air pollution long-range transport models. EMEP/MSC-E Note 3/93.

149. Stockwell W.R., Middleton P., Chang J.S., and Tang X. The second-generation Regional Acid Deposition Model chemical mechanism for regional air quality modeling. J. Geophys. Res., 1990, 95, 16343-16367.

150. Strand A. and Hov O. A model strategy for the simulation of chlorinated hydrocarbon distribution in the global environment. In: Water, Air, and Soil Pollution, 1996, 86, 283-316.

151. Suck S.H. and Brock J.R. Evolution of atmospheric aerosol particle size distribution via Brownian coagulation: numerical simulation. J. Aerosol Sci., 1979, 10, pp.581-590.

152. Sykes R.I., Parker D.S., Lewellen W.S. Numerical simulation of ANATEX tracer data using a turbulence closure model for long-range dispersion J. Appl. Met., 1993, 32, 929-947.

153. Toon O.B., Turco R.P., Westphas D., Malone R., Liu M.S. A multidimensional model for aerosols: Description of computational analogs. J. Atmos. Sci., 1988, 45, 21232143.

154. The development of a two-dimensional global tropospheric model: The model chemistry. J. Geophys Res., 1991, 96, 7325-7362.

155. Ulman E. Lindane, Monograph of an Insecticide. Verlag K. Schillinger, 1972, FRG.

156. UN-ECE. State of knowledge report of UN ECE Task force on Persistent Organic Pollutants for the Convention on Long-Range Transboundary Air Pollution, 1994.

157. UNEP Survey on Sources of POPs. Report prepared for an IFCS Expert Meeting on Persistent Organic Pollutants. Manila, the Philippines, 17 19 June, 1996.

158. Van Leer B. Towards the ultimate conservative difference scheme: 2. Monotonicity and conservation combined in a second-order scheme. J.Comp.Phys., 1974, V.14, 360-370.

159. Verwer J.G. Gauss-Seidel iterations for stiff ODEs from chemical kinetics. SIAM J. Scientific Comput.

160. Verwer J.G., Simpson D. Explicit methods for stiff ODEs from atmospheric chemistry. Applied Numerical Mathematics, 1995, 18, 413-430.

161. Van Jaarsveld J.A., Van Pul W.A.J., De Leeuw F.A.A.M. Modelling the long-range transport and deposition of persistent organic pollutants in the European region. Atm. Env., 1997, V. 31, No. 7, 1011-1024.

162. Wania F., MacKay D. Transport of contaminants to the Arctic: partitioning, processes and models. Sci. Total Environ., 160/161, 25-38.

163. Wilkins E.M., Sasaki Y.K., et al. Numerical simulation of the lateral interactions between buoyant cumulus clouds. J. Atm. Sci., 1976, 33(1), 236 252.

164. Willoughby R.A. Stiff Differential Systems R.A. Willoughby. New York, 1974.

165. Xue M. and Droegemeier K.K. The Advanced Regional Prediction System (ARPS) A multi-scale nonhydrostatic atmospheric simulation and prediction tool: Model dynamics. Submitted to Mon. Wea. Rev., 1998.

166. Yamada T., Williams M., Stone G. Chemical Downwind Hazard Modeling Study. LANL, April, 1989.

167. Yokouchi Y. Seasonal and diurnal variation of isoprene and its reactionproducts in a semi-rural area. Atm. Env., 1994, vol. 28, 2651-2658.

168. Yongfu Q. Numerical simulations of the effects of aerosols in the atmospheric boundary layer on the climate. ACTA Meteorologica Sinica, 1993, 7, 3, 303-315.

169. Yordanov D.L., Aloyan A.E. On the use of the diffusivity tensor in calculating pollution in the Planetary Boundary Layer. Comptes rendus de I'Academy des Sciences Bulgare, 1981, vol.34, No.7, 981- 983.

170. Zimmerman J. and Poppe D. A supplement for the RADM-2 chemical mechanism: the photooxidation of isoprene. Atm. Env., 1996, vol. 30(8), 1255-1269.

171. Zobler L. A World Soil File for Global Climate Modeling. NASA Technical Memorandum 87802, 32 pp., 1986.