автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Трансмутация РАО: определение потребности в обеспечении ядерными данными расчетов перспективных ЯЭУ

Ли правам рукипис и УДК 621 039 4 621 039 5 62' 039 73

ТРАНСМУТАЦИЯ РАО: ОПРЕДЕЛЕНИЕ ПОТРЕБНОСТИ В ОБЕСПЕЧЕНИИ ЯДЕРНЫМИ ДАННЫМИ РАСЧЕТОВ ПЕРСПЕКТИВНЫХ ЯЭУ

Специальность 05 14 03 - Ядерные энер1 етические установки, включая проектирование, эксплуаищпю и вывод из эксичуаищип

АВТОРЕФЕРАТ диссертации па соискание ученой с'епени кандидата 1е\нических наук

Обнинск-2007 003053379

003059379

Работа выполнена в Обнинском государственном техническом университете атомной энергетики (ИАТЭ)

Научный руководитель доктор физико-математических наук,

профессор

Коровин Юрий Александрович

Официальные оппоненты доктор технических наук

Беляков-Бодин Владимир Игоревич доктор технических наук, профессор Панкратов Дмитрий Владимирович

Ведущая организация

Российский научный центр «Курчатовский институт», г Москва

Защита состоится 29 мая 2007 г в 14 00 часов на заседании диссертационного совета Д 212 176 01 при Обнинском государственном техническом университете атомной энергетики по адресу 249040, Калужская обл , г Обнинск, Студгородок, 1, ИАТЭ, зал заседания Ученого совета

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Обнинского государствсниого технического университета атомной энергет нки

Автореферат разослан «Л Ь » ¿у гф^е^1 Л* 2007 г

Ученый секретарь диссертационного совета Д 212 176 01

д ф -м н , профессор

Шаблов В Л

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы Развитие атомной энергетики и ее топливного цикла связано с разработкой инновационных реакторных установок и, как следствие, с расчетом ядерных данных Одной из задач, решение которой связано с применением инновационных реакторных установок, является задача переработки радиоактивных отходов (РАО), в том числе за счет трансмутации

В современной стратегии Федерального агентства РФ по атомной энергии в качестве ядерной энергетической установки (ЯЭУ) для задач трансмутации РАО и решения проблемы замыкания ядерного топливного цикла, в основном, рассматривается реактор на быстрых нейтронах (БН) Однако предлагаются и другие типы инновационных ре-акторов-трансмьютеров Одним из типов таких инновационных установок являются ЛС5-системы (Accelerator-Di iven System) - реакторные системы, управляемые внешним потоком высокоэнергетических заряженных частиц (в основном, протонов), которые, попадая в «тяжелую» мишень, в результате реакций глубокого расщепления образуют множество вторичных частиц и легких ядер, в том числе значительное количество нейтронов

В настоящее время пока не решен вопрос об эффективности использования ЛЛУ-установок для задач трансмутации в сравнении с геологическими захоронениями Тем не менее, в качестве такого реактора в России разрабатывается каскадный подкритический жидкосо-левой реактор (КПЖСР), позволяющий осуществить три идеи безопасную подкритическую схему ядерного реактора, принцип каскадного размножения нейтронов и жидкосолевое топливо, с целью корректировки его состава без остановки реактора

Использование концепции жидкосолевого реактора (ЖСР) открывает перспективы улучшения ядерно-э"ергетических технологий с точки зрения существенного сокращения с его помощью количества радиотоксичных долгоживущих отходов атомной энергетики Недостатки ЖСР связаны с самой концепцией реактора Прежде всего, реакторы с циркулирующими солями с минорными актинидами требуют более тщательно организованных мер для обеспечения радиационной безопасности Поэтому локализующие системы безопасности для таких реакторов могут оказаться более сложными и дорогими, как и сами реакторы по сравнению с традиционными

Реакторы-трансмыотеры характеризуются быстрым спектром, к тому же наличие пучка протонов с энергиями до 1 ГэВ и выше в АОБ-системах изменяет требования к точности ядерных данных во всем диапазоне рассматриваемых энергий Кроме того, в указанном энергетическом диапазоне возникают новые проблемы, связанные с накоплением продуктов активации и глубокого расщепления, которые не рассматриваются в традиционных реакторных технологиях и ядерных данных для которых нет, либо они нуждаются в пересмотре

Поэтому при создании перспективных ЯЭУ для задач трансмутации необходимы новые или усовершенствованные оцененные ядерные данные, включая транспортные и активационные данные, в широком энергетическом диапазоне - до нескольких гигаэлектронвольт

Обеспечение полным набором достоверных ядерных данных является одной из актуальных научно-технических задач

Цель диссертационной работы - формирование константной базы и проведение теоретических расчетов для обеспечения задач обоснования и проектирования конкурентоспособных перспективных ЯЭУ

Задачи диссертационной работы

■ Проведение анализа выполненных проектов Международного научно-технического центра (МНТЦ), посвященных проблеме трансмутации

" Определение существующих потребностей в активационных и транспортных ядерных данных для проблем, связанных с расчетами перспективных ЯЭУ, в том числе для задач трансмутации РАО

■ Сравнение ряда ядерных моделей, описывающих нуклон-ядерное и ядро-ядерное взаимодействия, с экспериментальными данными, представленными в открытом доступе

■ Осуществление выбора моделей, выполнение на и\ основе теоретических расчетов и подготовка новых нейтронных файлов транспортных и активационных данных в формате ЕИОИ-б

" Проведение расчетов основных нейтронно-физических характеристик (/сэфф, энерговыделения, нейтронных и протонных потоков) и оценки радиотоксичности материалов перспективной ЯЭУ -КПЖСР с внешним протонным источником с энергией 1 ГэВ

Научная новизна результатов исследования

■ Установлена целесообразность проведения экспериментальных и оценочных работ по четырем направлениям, связанным с задачами расчета перспективных ЯЭУ и трансмутацией

■ Получены новые активационпые и транспортные нейтронные данные для широкого спектра нуклидов с Z = 1-84, существенно расширяющие возможности расчета характеристик перспективных ЯЭУ в диапазонах энергий 150-1 ООО МэВ и 20-150 МэВ соответственно

■ Путем проведения статистического и факторного анализа обосновано использование моделей CASCADE, ISABEL, СЕМ2К, INCL4, Dresnei, Bertini и их комбинаций для расчета активацион-ных нейтронных данных для нуклидов с Z = 6-84 в области энергий 150-1000 МэВ

■ Впервые проведена оценка радиотоксичности материалов каскадного подкритического жпдкосолевого реактора, рассматриваемого в качестве установки для трансмутации

■ Даны количественные характеристики накопления трития и ИС в солевых зонах и графитовом отражателе каскадного подкритиче-ского жидкосолевого реактора, а также оценки их радиотоксичности

■ Даны неПтронно-физнческие количественные характеристики предлагаемых вольфрамовых и свинцово-висмутовых мишеней каскадного подкритического жидкосолевого реактора

Достоверность результатов обеспечивается сравнением ядерных констант, рассчитанных и включенных в новые нейтронные транспортные и активационпые файлы библиотек «Transport Recommended Files TREF» и «Intermediate Eneigy Activation File, IEAF-2005», с доступными из библиотеки «EXFOR» экспериментальными данными

Расчеты радиологической опасности КПЖСР и нейтронно-физических характеристик вольфрамовой мишени для его каскадно-мишенного узла проводились с использованием признанных в научной среде библиотек активационных и транспортных ядерных данных «IEAF-2001» и «ENDF/B-VI»

На защиту выносятся

■ сформулированные предложения по направлениям необходимых теоретических н экспериментальных исследовании для проведения расчетов и обоснования использования перспективных ЯЭУ для задач трансмутации,

" результаты расчета транспортных и активационных файлов нейтронных данных, включенных в библиотеки «TREF» и «IEAF-2005», для энергетических диапазонов 20-150 МэВ и 150-1 000 МэВ соответственно,

■ результаты исследований радиотоксичности наиболее опасных нуклидов, входящих в топливные композиции и конструкционные материалы КПЖСР

Практическая ценность результатов работы:

" Обозначены приоритеты проведения экспериментальных и оценочных работ по направлениям, связанным с задачами трансмутации, нацеленные на повышение эффективности использования выделяемых государством и различными международными организациями ресурсов по данным направлениям

■ Подготовленные нейтронные данные могут использоваться для решения задач, связанных с задачами активационного анализа материалов и транспортом нейтронов при расчете конкурентоспособных перспективных ЯЭУ и топливных циклов, включающих в себя трансмутацию РАО

■ Количественные оценки радиотоксичности материалов и ней-тронно-физических характеристик каскадного подкритического жидкосолевого реактора могут быть основой для обоснования использования данного шпа реактора и/или отдельных его компонентов

Основными научными результатами, полученными лично

соискателем, являются

" Новые нейтронные активационные данные (полные сечения неупругих реакций, энергетические распределения коэффициентов выхода частиц и остаточных ядер в зависимости от энергии налетающего нейтрона) для 682 нуклидов с Z=l-84 в энергетическом диапазоне 150-1000 МэВ, рассчитанные с использованием про-

грамм MCNPX и CASCADE/INPE, записанные в формам CNDT-6 и представленные в библиотеке «IEAF-2005»

■ Новые нейтронные транспортные данные (полные сечения, сечения упругого рассеяния, полные сечения неупругих реакций, угловые распределения упругого рассеяния вторичных нейтронов, дифференциальные сечения продуктов реакций) для 242 нуклидов с Z=8-82 в энергетическом диапазоне 20-150 МэВ, рассчитанные с использованием программ ECIS и ALICE/ASH, записанные в формате ENDF-6 и представленные в библиотеке «TREF»

■ Сформулированные и конкретизированные четыре значимых приоритетных направления проведения необходимых экспериментальных и оценочных работ, связанных с задачами трансмутации, а именно получения новых и/или корректировки существующих ядерных данных для изотопов Th, U, Np, Pu и Am, оценке накопления редкоземельных изотопов в мишенях ADS-систем и их влияния на ядерную и радиационную безопасность систем, корректировке существующих и/или разработке новых моделей и создания константной базы для задач изучения радиационного повреждения различных материалов под действием заряженных частиц

■ Определенные значения радиотоксичности изотопов Np, Pu, Аш, Си, Вк и Cf, входящих в топливные композиции и конструкционные материалы перспективной ЯЭУ - каскадного подкритическо-го жидкосолевого реактора (КПЖСР), и накопления в зонах КНЖСР трития и ИС

Список научных публикации содержит опубликованные 5 статей и 2 доклада с основными результатами диссертации

Апробация результатов работы Основные результаты, полученные в рамках данной диссертационной работы, были представлены и обсуждались на

■ научно-технических конференциях «Научно-техническое сотрудничество» в рамках ежегодных научных сессий МИФИ, Москва, 2002-2004 гг

■ Международной конференции «Математические идеи П JI Чебышева и их приложение к современным проблемам есте-

ствознания», Обнинск, 2002 г

■ III Международном конгрессе «Энергетика-3000», Обнинск, ИА-ТЭ, 2002 г

■ VIII и IX Международной конференции «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, ИАТЭ, 2003 г и 2005 г

■ Международной конференции «Ядерные энергетические технологии с реакторами на быстрых нейтронах», Обнинск, ГНЦ РФ ФЭИ, 2003 г

■ Международной конференции «Тяжелые жидкометаллические теплоносители ТМЖТ», Обнинск, ГНЦ РФ ФЭИ, 2003 г

■ Международной конференции «Nuclear Data for Science and Technology (ND'2004)», США, Санта-Фе, 2004 г

» Международной конференции «Accelerator Applications 2005», Италия, Венеция, 2005 г

■ Курчатовской научной школе, Москва, КИ, 2006 г

■ Семинаре по проблемам физики «Топливные циклы АЭС экономичность, безопасность, нераспространение», Москва, МИФИ, 2004 г и 2006 г

■ Втором международном симпозиуме COE-INES, Япония, Токио, 2006 г

Часть результатов были получены в рамках выполнения работ по программе межотраслевого сотрудничества Министерства образования Российской Федерации и Министерства Российской Федерации по атомной энергии по направлению «Научно-инновационное сотрудничество» в 2001-2004 гг, а также в рамках международного проекта № 2578 «Трансмутация РАО - состояние и потребности в обеспечении ядерными данными по проблеме Подходы к планированию экспериментов (реактор, мишень, бланкет)» при поддержке Международного научно-технического центра (МНТЦ)

CipyKiура и объем диссертации. Диссертационная работа содержит введение, три главы и заключение Текст диссертации изложен на 139 печатных страницах, включает в себя 35 рисунков, 37 таблиц и список использованных источников из 104 наименований на 10 страницах

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность темы диссертации, определяются цели и задачи исследования, приводится общая характеристика работы

Первая глава «Анализ и оценка выполненных проектов МНТЦ» посвящена выработке на основе обзора и анализа завершенных и предложенных научными коллективами авторов проектов Международного научно-технического центра предложений по ряду направлений дальнейших теоретических и экспериментальных исследований для проведения расчетов и обоснования ЯЭУ для задач трансмутации Были проанализированы более 40 проектов МНТЦ, коюрые можно отнести к трем группам

" проекты МНТЦ, связанные с измерениями микроскопических ядерных данных (сечения, спектры, множественности и т д ),

■ проекты МНТЦ, относящиеся к изучению взаимодействия заряженных частиц с материалами,

■ проекты МНТЦ, посвященные интегральным экспериментам на моделях бланкетов с целью изучения интегральных нейтронно-физических характеристик установок

В диссертационной работе приводится краткая характеристика рассмотренных проектов МНТЦ и основных результатов, которые были получены по завершенным проектам

Отмечено, что большая часть проектов была посвящена теоретическим работам по уточнению ядерных данных трансурановых изотопов и интегральным экспериментам с целью выявления их влияния на интегральные характеристики установок

Анализ показал, что существуют качественные различия в потребностях в ядерных данных для энергий реакторного и выше реакторного диапазонов (т е выше 20 МэВ)

В проектах МНТЦ рассматривается равновесный трансмутационный цикл, который характеризуется доминирующей ролью изотопа 2о8Ри На сегодняшний день данные по сечению захвата и деления мРи приведены с погрешностью в два раза превышающей необходимую Такая же ситуация для изотопов Ь7Ир и Ь8Ыр

В проектах не рассматривались проблемы, связанные с накоплением долгоживущих редкоземельных нуклидов в мишенных комплексах /Ш£-систем Между тем некоторые нуклиды, например, Иб8ш

(Г|/2=1 108лет), l48Gd (7|/2=74 6 лет) l50Gd (Г,/2=1 8 10блет), 154Dy (Г,д=3 106лет), являются высокотоксичными в силу альфа-распада и характеризуются высокими сечениями нейтронного захвата

Было выявлено большое расхождение в сечениях нейтронных реакций, таких как (п,хп), (п,рхп), (п,2рхп) и т д , и аналогичных протонных реакций, полученных для трансурановых изотопов на основе различных расчетно-теоретических моделей в диапазоне энергий 20-150 МэВ

Диапазон энергий выше реакторных является существенным для определения ресурса конструкционных материалов, в основном, мишенного комплекса ADS-сттем, но на сегодняшний день относительная погрешность при определении повреждающих доз, характеристик накопления гелия и водорода составляет около 15%, что не является удовлетворительным результатом для задач создания перспективных ЯЭУ Кроме того, существующие модели для расчета повреждающей дозы материалов несовершенны - зачастую полученные с помощью их расчетные данные плохо согласуются с современными экспериментальными данными

Во второй главе «Библиотеки нейтронных активационных и транспортных файлов ядерных данных» рассматриваются ядерные модели, включенные в программы MCNP, CASCADE/INPE, ECIS и ALICE/ASH, которые могут использоваться для расчета активационных и транспортных файлов нейтронных данных для задач проектирования перспективных ЯЭУ В главе представлены и реализованы подходы по сравнению расчетных и экспериментальных ядерных данных и выбору на их основе моделей для создания транспортных и активационных файлов нейтронных данных для энергетических диапазонов 20-150 МэВ и 150-1 000 МэВ соответственно

Для проведения сравнительного анализа из библиотеки «EXFOR» были выбраны 3 999 протонных экспериментальных значений для более чем I 000 реакций типа (р,х) на различных ядрах с Z=6-84 в энергетическом диапазоне Е - 150 - 1 000 МэВ Им были сопоставлены расчетные данные, полученные с использованием моделей MCNP и CASCADE/INPE, представленных в Таблице 1

Выбор моделей для расчета лкшвационных данных в зависимости от диапазона массового числа А рассматриваемых нуклидов (ядер-мишеней) производился на основе факторного анализа В качестве факторов согласия были выбраны

Mi^Ki,]2

F = 10

_tv/> „cad

g. -a.

Act:1'

(1)

(2)

где N - число рассматриваемых экспериментальных точек, п"р - экспериментальное значение сечения. Дст,'4' - погрешность экспериментального значения сечения, - расчетное значение сечения Результаты линейной комбинации нормированных факторов согласия Н приведены в табл 1

В дополнение к факторному анализу были проведены корреляционный анализ и анализ на основе метода наименьших квадратов расчетных и экспериментальных данных

На основе полученных в ходе анализов результатов для расчета активационных данных были выбраны следующие модели, чьи результаты лучше всего согласуются с экспериментальными данными

Диапазон массового числа А Модель

6<А<22 - ISABEL + Dresner

23 <Л<27 - INCL4 + Dresner

28 <А <55 - CASCADE

56 <Л <59 - Bertini + Dresner

60 < 4 < 124 - CASCADE

125 <А < 181 - CEM2K

182 </} <210 - CASCADE

При этом в области значений 125 < А < 181 предпочтение было тгдано модели СЕМ2К Этот выбор был продиктован значительным количеством для расчетной модели CASCADE отношений экспериментальных и теоретических сечений, значения которых выходит из диапазона 0 01-100

На основе выбранных моделей были подготовлены 682 новых нейтронных активационных файлов для нуклидов от 'Н до 2l0Bi, которые могут использоваться для решения задач активации материалов перспективных ЯЭУ в диапазоне энергий 150-1 000 МэВ

Таблица 1

Значения линейной комбинации нормированных факторов согласия Н и /•" в зависимости от поддиапазона массового числа ядер-мишени

Поддиапазон А ндра-ммшепн Bertim+ ABLA Bcrhni+ Drtsmr СЕМ2К INCI 4+ ABLA INCI 4+ Dresner ISA ИГ I + ABLA ISABI L+ Dresncr CASCAUL

12-22 0 297 0 283 0 241 0 352 0 337 0 252 0 237

23-27 0 280 0 185 0 220 0314 0 174 0 325 0 234 0 269

28-55 0 262 0 273 0 286 0 239 0 242 0 255 0 268 0 175

56-59 0 240 0 208 0 241 0 292 0 221 0 280 0 240 0 277

60-89 0 294 0 306 0 189 0 290 0 301 0 242 0 234 0 143

90-124 0 381 0 220 0210 0 270 0 196 0 291 0 230 0 202

125-181 0 266 0 280 0215 0 266 0 274 0 247 0 241 0212

182-201 0 284 0 302 0 202 0 280 0 321 0 206 0 248 0 156

202-210 0 260 0 290 0 297 0 242 0 278 0 204 0 247 0 182

Для всего диапазона массовых чисел 12 < А < 210

0 282 0 269 0 236 0 268 0 268 0 243 0 241 | 0 194

Файлы включают в себя информацию о сечениях неупругих реакций и энергетических распределениях коэффициентов выходов остаточных ядер в зависимости от энергии налетающего нейтрона Файлы записаны в формате ENDF-6 и сведены в библиотеку «IEAF-2005», которая может рассматриваться как продолжение библиотеки «IEAF-2001»(Россия-Германия)

В рамках работы также подготовлены 242 новых транспортных файла с нейтронными данными для нуклидов от |70 до 209РЬ в энергетическом диапазоне 20-150 МэВ Расчеты проводились с использованием программ ECIS и ALICE/ASH

Для расчета по программе ECIS на основе существующих экспериментальных работ был осуществлен выбор ядерных оптических потенциалов из библиотеки «RIPL-2» Для расчетов в качестве основных были выбраны оптические «локальный» и «глобальный» потенциалы А Конинга Для описания поведени/. сечений в области ядер с Z=8-l 1 использовались функциональные зависимости, описываемые потенциалами М Ислама (в энергетической области налетающих нейтронов 20-50 МэВ) и Д Мадланда (в энергетической области - 50-150 МэВ)

Полученные ядерные данные в области энергий первичных нейтронов выше 20 МэВ быпи согласованы с оцененными данными из библиотек «ENDF/B-VI» (версия 8), «JENDL - 3 3» и «JEFF - 3 0»

На рис. ! и 2 представлены расчеты полного сечения взаимодействия нейтронов с ядром "п'Мц и угловое распределение упругого рассеяния вторичных нейтронов для "а,5. Расчеты выполнены с использованием программы ЕС1!э на основе различных оптических потенциалов из «ШРЬ-2».

n * Мд -*-ENOF!B

—ÜCIS [А.Когшо e= al. Z0C31.

—*- ects ic (mr; íes?]

1 EXFOft

Exr^jft Aüfalterer 3u0') --TR£F

10 20 40 50 80 100 1SO M0 150

Энергия налетающих нейтронов, МэВ Рис. I. Полные сечения взаимодействий нейтронов с ядром ra'Mg

3000 ■ 1Э00

ю X

11 (22 МэВ) + ""S

■ EXFOR (R.AIarcon, 1936]

ъ EXFOR (Y.Yamanouli, 1977)

■В - TREF

00 80 100 120 Угол, градусы

140 160 ISO

Рис. 2. Угловое распределение упругого рассеяния вторичных нейтронов

11а основе доступных экспериментальных данных была проведена

оценка спектров выхода (и, р, á, f, а) для ядер 5IV, 5ЧСо. "а,Мо и i8lTa

(рис 3), рассчитанных с использованием программы ALICE/ASH Оценки проводились путем корректировки значения коэффициента выхода вторичных частиц Y(E,) и параметра "Cost", определяющего вклад испарительного и предравновесного спектров в полный Согласование экспериментальных и расчетных данных проводилось с использованием критерия ^-квадрат

-]2

Z2 (£,) = !

7 = 1

da

dE

jKcmpUMt пт

da

dE

т

Д — (Е. Е„)

(3)

'/П/t/f///

где экспериментальное и расчетное значения энергетического распределения соответствующих 1-му и 7-му значению энергий налетающего нейтрона и вторичных частиц определяются соответственно

da 1Ё

da dE

10 10J 10! 10' 10° 10 1 10 2 10J 10"4

n (45 МэВ) ♦ Co EXFOR iS И GRIMES 1996 ) EXcOR iS BENCK 1002 i ПредраеновесньМ crteifrp TREF Полны1 спектр TREF

0 5 10 15 20 2ь 30 35 40 45

Энергия вторичных альфа-частиц Е', МэВ

Рис 3 Скорректированный и включенный в библиотеку «ТИЕГ» полный энергетический спектр выхода а-частиц

Все файлы записаны в формате ЕКЭР-б и включены в библиотеку «ТКЕР», которая может рассматриваться в качестве продолжения библиотеки «ЬА-150» (США) Файлы включают в себя информацию о полных сечениях, сечениях упругого рассеяния и полных сечениях

неупругих реакций, об угловых распределениях упругого рассеяния вторичных частиц, о дифференциальных сечениях продуктов реакций (л1, р, с(, Не, а и у-квантов).

В третьей главе «Оценка радиационных и некоторых нейтроно-физйческих параметров каскадного подкритического жидкосолевого реактора» проведена количественная оценка радиологической опасности основных, предлагаемых разработчиками, материалов КПЖСР.

IS М 20(1 2« 25: Ц,см

Рмс, 4. Тестовая расчетная модель КПЖСР: (I - центральная зона, 2 и 3 -зоны граи смута ци и, 4 — графитовый отражатель. 5 - конструкционные материалы корпуса реактора)

Оценки сделаны для тестовой модели КПЖСР (рис. 4). Радиологическая опасность оценивалась в терминах радиотоксичности - отношение поглощенного количества радиоактивности к предельно допустимой норме ее безопасного потребления. В качестве предельно допустимой нормы использовалась концепция А1Д ^Annual "Limit of Intake - годовой предел потребления) - наименьшая величина потребления радиоактивного вещества (Бк) человеком в год, которая не приводит к превышению предела поглощенной дозы.

Основной упор был сделан на анализ трансурановых нуклидов топливной композиции КПЖСР (рие, 5), т.к. именно они вносят доминирующий вклад в общую радиотоксичносгь КПЖСР, Было показано, что радиологическая опасность топливной композиции определяется нуклидом '"Ст. рад и ото кс и чи ость которого составляет 2,99' 1014 АЫ/м\

Рис. 5. Токсичность трансурановых элементов в топливной композиции КПЖСР

Зона 1

40 60 <0 100

Время, лет

Рис. б. Накопление трития в зонах 2 и 3 тестовой модели КПЖСР

Были проведены также оценки накопления трития в зонах трансмутации КПЖСР за счет использования двух компонентной соли LiF(66%)-BeF3(3 .%) (рис. б) и долгоживущего изотопа ЫС в гр сир И TOBO м замедлителе.

Сравнительный анализ токсичности трития и ИС показал, что на период выхода накопления трития в равновесное состояние (-30 лет) его радиотоксичность во второй и третей зонах реактора соответственно составит 1,43' Ш9 AL1Íи 1,96' Юн ALI!м\ |4С - 3,54' lО"3 ALUм3.

Для тестовой модели были проведены расчеты jfc^ (табл. 2), Как видно из таблицы для различных программ разброс в значении ¿„ц, составил -3.5 %, что для современных программ довольно много.

Данный разброс вызван расхождением в значениях микросечений некоторых минорных актинидов, представленных в мировых библиотеках ядерных данных

Таблица 2

Значения А'зфф для тестовой модели КПЖСР

Кфф Программа Библиотеки ядерных данных Пользователь

1 0028±0 0010 МСКР4Л ЕКОИ/ВЛ^, ^N01.-3 2 РНЦ «КИ»

0 9845 ШОР2 .№2 2 РНЦ «КИ»

0 %85±0 0006 МСи-ЛЕА ОЬС/МСиОАТ-2 1 РНЦ «КИ»

0 9868±0 0004 С-95 ЕШЕ/В-У, ЕШР/В-У1, ЕШР-82, ВАС-78 ВНИИЭФ

1 00162±0 00056 СЛБСЛОЕ/ШРЕ МСЫР4В ЕШР/В-У1 4, ЕШР/ВЛ?1 2 (Ат-241), •ШШЬ-З 2 (Ат-244, Вк-250, СГ-254) ИАТЭ

От тестовой модели был совершен переход к подкритической гомогенной модели КПЖСР Для модели вычислены средние нейтронные и протонные штоки через зоны реактора (рис. 7) и значения энерговыделений в них Дана оценка выхода нейтронов на первичный протон от внешнего ускорителя. Для всей системы это значение составило 26 Об нейтронов на первичный протон

На основе гомогенной модели проведен сравнительный анализ возможности использования различных вариантов сборки из вертикально расположенных стержней вольфрама в каскадно-мишенном узле КПЖСР и оптимизации протонного пучка в случае их использования Оптимальным радиусом протонного пучка является радиус в 5 см Получены значения коэффициентов размножения нейтронов для вольфрамовых мишеней в зависимости от энергии налетающего протона (1 ООО МэВ) и радиальных размеров самой мишени Данные характеристики сравнены с мишенями из свинцово-висмутовой эвтектики (рис 8)

0 016 0 014 0 012 0 010 0 008 0 006 0 004 0 002 0 000 -

В- РЬБ| центральная зона о Ри зона

ъ Ир верхний торцевом участок -X—Ыр нижним торцевой участок ^ -*-Ирзома О Солевая зона Н '

(Я

<0

* о в

/4

)

"л Ь,

"ОЙ

1Е-4 1Е-3 0 01 01 1 10

Энергия нейтронов МэВ

Рис 7 Распределение нейтронных потоков в зонах гомогенной модели КПЖСР

Рис 8 Зависимость коэффициента размножения нейтронов (сплошная линия) и утечки нейтронов (штрихпунктирная линия) с поверхностей цилиндрических мишеней из свинца и свинцово-висмутовой эвтектики от и\ радиуса

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ЗАКЛЮЧЕНИЯ

Анализ проектов МНТЦ, связанных с тематикой ускорительных систем, ориентированных на трансмутацию, позволяет сделать следующее заключение

■ Значительную часть поддержки МНТЦ получила деятельность по уточнению ядерных данных трансурановых изотопов и их влиянию на интегральные характеристики установок (интегральные эксперименты)

* Для развития проблемы трансмутации необходимо проведение дополнительного ряда теоретических и экспериментальных исследований по

• измерению сечений нейтронных реакций ((п,хп), (п,рхп), (п,2рхп) и т д) и аналогичных протонных реакций с изотопами ТЬ, и, Ыр, Ри, Аш в диапазоне энергий 20-150 МэВ для последующей корректировки существующих теоретических моделей и компьютерных программ,

• уменьшению погрешности сечения захвата 238Ри, которая в настоящее время составляет порядка 20% при требуемой 10%, а также уточнению констант для изотопов "^Ыр, 238Кр,

• уменьшению погрешности сечений захвата и деления 241 Аш, которые составляют около 10% при требуемой 5%,

• оценке накопления редкоземельных изотопов в мишенях ЛЛУ-систем,

• выявлению областей энергий протонных пучков внешнего ускорителя ЭлЯУ, токов ускорителя и нейтронных спектров при которых накопление редкоземельных изотопов может повлиять на ядерную и радиационную безопасность электроядерных установок,

• корректировке существующих и/или разработке новых моделей для определения повреждающей дозы для различных материалов и их смесей перспективных ЯЭУ (в терминах числа смещений на атом)

• созданию обширной константной базы с погрешностью значений сечений смещения и выхода гелия и водорода менее 15%

Результаты расчетов, выполненных с использованием рассмотренных методов и моделей компьютерных программ, позволили создать файлы данных, предназначенные для проведения исследований процессов трансмутации, активации и переноса нейтронов для широкого круга материалов, облучаемых нуклонами промежуточных и высоких энергий В рамках данной диссертационной работы созданы

■ 682 файла для активационной библиотеки нейтронных данных «IEAF-2005», которые включают в себя данные для нуклидов с Z= 1-84 и 1 < А < 210 в энергетическом диапазоне от 150 МэВ до 1 ГэВ,

■ 242 файла для транспортной библиотеки нейтронных данных «TREF», содержащие данные для природных соединений и нуклидов с Z = 8 - 82 и 17< А < 204 в энергетическом диапазоне 0 -150 МэВ

Для каскадного жидкосолевого подкритического реактора, рассматриваемого в качестве трансмьютера, проведены количественные оценки

■ радиотоксичности нуклидов топливной композиции КПЖСР и нуклидов, входящих в его основные конструкционные материалы, в частности показано, что трансурановые нуклиды топливной композиции КПЖСР вносят доминирующий вклад в общую токсичность реактора, а наибольшей радиотоксичностью обладает нуклид 242Ст,

■ накопления трития (благодаря двухкомпонентной соли LiF(66%)-BeF2(34%) в зонах трансмутации КПЖСР) и долгоживущего изотопа ЫС (в графитовом замедлителе) Показано, что радиотоксичность данных нуклидов меньше, чем радиотоксичность 242Сш, оценки накопления трития позволяют сделать выбор в пользу тех или иных солевых композиций для использования в зонах трас-мутации КПЖСР,

■ полного энерговыделения, нейтронных коэффициентов размножения и утечек для свинцово-висмутовой и вольфрамовой мишеней для каскадно-мпшенного комплекса КПЖСР Данные оценки позволят сделать выбор в пользу одного или другого материала для мишени КПЖСР

ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

Основные результаты по теме диссертации опубликованы в следующих работах

1 Коровин Ю А , Конобеев А Ю , Пильнов Г Б , Станковский А Ю , Травлеев А А Ядерные данные для исследования переноса нейтронов в конструкционных и топливных материалах // Известия Вузов Ядерная энергетика - 2003 - №2 - С 38-46

2 Konobeev А , Korovin Yu , Pilnov G В , Stankovsky A Evaluated Nuclear Data Library for Tiansport Calculations at Eneigies up to 150 MeV // Pioc Int Conf On Nuclear Data foi Science and Technology ND2004 - Santa Fe, NM, USA - AIP - Sept 26 - Oct 1, 2004 - P 113116 - ISBN 0-7354-0254-X - ISSN 0094-243X

3 KoiovinYu, ArtisyukV, Pilnov G, Stankovsky A , Shmelev A, Ti-taienko Yu Transmutation of Radioactive Nucleai Waste Piesent Status and Requirement for the Problem - Oriented Nuclear Data Base // Proceedings of ICAPP'04 - Pittsburgh, PA, USA, 2004 - Paper 4266 - P 1922-1927

4 Андрианов A A , Конобеев А Ю , Коровин Ю A , Пильнов Г Б , Станковский А Ю Оцененные транспортные файлы для исследования переноса частиц в материалах, облучаемых нейтронами с энергией до 150 МэВ // Известия Вузов Ядерная энергетика -2004 - №4 - С 58-62

5 Konobeev А , Korovin Yu , Pilnov G , Stankovsky A Neutron- and Proton-induced valuated transport library up to 150 MeV // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research - 2006 - V 562, Issue 2 -P 721-724 - ISSN 0168-9002

6 Koiovin Yu A , Aitisyuk VV , Ignatyuk AV, Pilnov GB, Stankovsky A Yu , Titarenko Yu E , Yavshits S G Transmutation of radioactive lvcleai waste - present status and requnement foi the pioblem-onented nucleai data base // Prana - Journal of phys Indian Academy of Sciences -2007 - Vol 68, № 2 -P 181-191

7 Конобеев А Ю , Коровин 10 A , Наталенко A A , Осыкин С A , Пильнов Г Б , Станковский А Ю , Тихоненко А В , Фишер У Нейтронная библиотека активационных файлов «IEAF-2005» в энергетическом диапазоне от 150 МэВ до 1 ГэВ // Известия Вузов Ядерная энергетика -2007 - №2 - С 8-15

Пильнов Геннадий Борисович АВТОРЕФЕРАТ

Компьютерная верстка и выпуск оригинал-макета - Г Б Пильнов Подписано в печать с оригинал-макета 20.04 2007 г Бумага офисная 80 г/см2, формат 21x29,7 Vi

Гарнитура Times, печать - офсетная Уел печ л Куч изд л 1 тираж ЮОэкз №

ОБОЗНА ЧЕНИЯ И СОКРАЩЕНИЯ.

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1 АНАЛИЗ И ОЦЕНКА ВЫПОЛНЕННЫХ ПРОЕКТОВ МНТЦ.

1.1 Анализ проектов, посвященных нейтронным микроскопическим данным.

1.2 Анализ проектов, посвященных взаимодействию заряженных частиц с материалами.

1.3 Анализ проектов, посвященных интегральным экспериментам.

1.4 Оценка современных потребностей в ядерных данных (по проблеме трансмутации актинидов и продуктов деления).

1.4.1 Анализ потребностей в ядерных данных, необходимых для разработки физических и математических моделей (программ), проектирования и создания трансмутационных установок и их экспериментальных моделей.

1.4.2 Требуемые точности ядерных данных.

1.4.3 Современное состояние и перспективы оценки ядерных данных и развития моделей ядерных реакций на тяжелых ядрах.

Развитие атомной энергетики и ее топливного цикла связано с разработкой инновационных реакторных установок и, как следствие, с расчетом ядерных данных. Одной из задач, решение которой связано с применением таких реакторных установок, является задача переработки радиоактивных отходов (РАО), в том числе за счет трансмутации.

Роль трансмутации долгоживущих актинидов и, в меньшей степени, продуктов деления, накапливающихся в реакторах, становится все более значимой в разработке топливных циклов, как для современных реакторов, так и для ядерно-энергетических систем будущего. Связано это, прежде всего, с возможностью снизить нагрузку на места захоронения радиоактивных отходов (РАО).

В современной стратегии Федерального агентства РФ по атомной энергии в качестве реактора для задач трансмутации РАО и решения проблемы замыкания ядерного топливного цикла, в основном, рассматривается реактор на быстрых нейтронах. Однако предлагаются и другие типы реакторов-пережигателей. Одним из типов таких инновационных установок являются ЛА^системы (Accelerator-Driven System), управляемые внешним потоком высокоэнергетических заряженных частиц (в основном, протонов), которые, попадая в «тяжелую» мишень, в результате реакций глубокого расщепления образуют множество вторичных частиц и легких ядер, в том числе значительное количество нейтронов, необходимых для управления работой подкритического реактора. В настоящее время пока не решен вопрос об эффективности использования ADS-установок для задач трансмутации в сравнении с геологическими захоронениями [1]. Тем не менее, в качестве такого реактора в России разрабатывается каскадный под критический жидкосолевой реактор (КПЖСР) [2], позволяющий осуществить три идеи: безопасную подкритическую схему ядерного реактора, принцип каскадного размножения нейтронов и жидкосолевое топливо, с целью корректировки его состава без остановки реактора.

Использование концепции жидкосолевого реактора (ЖСР) открывает перспективы улучшения ядерно-энергетических технологий с точки зрения существенного сокращения с их помощью количества радиотоксичных долгоживу-щих отходов атомной энергетики. Недостатки ЖСР связаны с самой концепцией жидкотопливного реактора. Прежде всего, реакторы с циркулирующими солями с минорными актинидами требуют более тщательно организованных мер для обеспечения радиационной безопасности, поскольку в этих системах радиоактивные потоки распределены в больших объемах и находятся в мобильной жидкой фазе. Поэтому локализующие системы безопасности для таких реакторов могут оказаться более сложными и дорогими, как и сами реакторы по сравнению с традиционными.

Концепция подкритического реактора в последние годы активно развивается для вариантов реакторов со свинцово-висмутовым и натриевым теплоносителями. В разных странах разработано несколько программ трансмутации ядерных отходов в подкритических реакторах: ENEA-INFN (Италия) [3], GEDEON (Франция) [4], OMEGA (Япония) [5], ATW (США) [6] и др.

Реакторы-трансмьютеры характеризуются быстрым спектром, к тому же наличие пучка протонов с энергиями до 1 ГэВ и выше в ADS-системах существенно изменяет требования к точности ядерных данных во всем диапазоне рассматриваемых энергий. Кроме того, в указанном энергетическом диапазоне возникают новые проблемы, связанные с накоплением продуктов активации и глубокого расщепления, которые не рассматриваются в традиционных реакторных технологиях и ядерных данных для которых нет, либо они нуждаются в пересмотре.

Поэтому при моделировании переноса нейтронов и протонов, для расчетов выхода частиц, накопления продуктов глубокого расщепления, энерговыделений, радиационных повреждений материалов и многих других подобных задач, связанных с реакторами-трансмьютерами, необходимы новые или усовершенствованные оцененные ядерные данные, включая транспортные и активационные данные, в широком энергетическом диапазоне - до нескольких гигаэлек-тронвольт. Проводимые в настоящее время исследования в области трансмутации отходов ядерного топливного цикла в электроядерных установках, под действием частиц высоких энергий, также требуют знания транспортных и ак-тивационных ядерных данных для различных реакций и накопления широкого спектра изотопов для большого числа стабильных и нестабильных ядер.

Ядерные реакции и превращения нашли широкое применение в различных областях науки и техники. В том числе

• в ядерной энергетике при эксплуатации и выводе из эксплуатации реакторов ядерного деления, контроле за нераспространением делящихся материалов, получения радиоизотопных источников;

• в ядерной медицине при производстве радиоизотопов, использовании ускорителей заряженных частиц;

• в ядерной астрофизике для изучения проблемы эволюции звезд, галактик, Вселенной;

• для ядерного микроанализа материалов при исследовании коррозии и радиационных повреждений сталей, качества и примесного состава монокристаллических материалов, поверхностных моно- и слоеных покрытий, используемых в микроэлектронике;

• для научных исследований в области расчета и конструирования перспективных и промышленных ядерных реакторов, ядерного синтеза, трансмутации нуклидов,

• а также в других областях деятельности человека, включая радиобиологию, геофизику, геологию, археологию и т.д.

В основу проектных или научных расчетов и прогнозирования процесса функционирования ядерных установок различного назначения заложены ядерные данные (константы), характеризующие свойства ядерных реакций.

В настоящее время во многих странах развиваются и создаются новые универсальные компьютерные программы, использующие наборы ядерных данных для численного моделирования различных ядерных процессов. Такие программы позволяют рассчитывать физические характеристики и моделировать многие процессы, проходящие в создаваемых ядерных установках, взаимодействующих с различными частицами. Так, широко применяемый программный код MCNP (Monte Carlo N-Particle code), разработанный в Лос-Аламосской ядерной лаборатории в США и реализующий метод Монте-Карло, на основе подготовленных ядерных данных позволяет решать задачи:

• транспорта нейтронов, протонов, электронов, фотонов и других частиц,

• расчета собственных характеристик критических систем,

• расчета характеристик мишеней, размножающих бланкетов, защиты ядерных установок управляемых ускорителями,

• в области медицинской физики, как правило, протонной и нейтронной терапии,

• задачи, связанные с дозиметрией, расчета дозовых полей,

• и другие задачи ядерной науки и техники.

Таким образом, от полноты набора и качества используемых ядерных данных зависит надежность обоснования радиационной и ядерной безопасности, экологической приемлемости и экономичности проектируемых ядерных установок.

Обеспечение полным набором достоверных ядерных данных является одной из актуальных научно-технических задач.

При этом следует отметить, что существует несколько разновидностей ядерных данных:

• теоретические данные, основанные на модельных расчетах;

• экспериментальные ядерные данные, основанные на экспериментальных изучениях различного рода ядерных процессов;

• оцененные ядерные данные - данные, подготовленные на основе точной интерпретации экспериментальных данных и применения современных ядерных моделей и рекомендованные к использованию для решения научных и практических задач [7].

Также стоит отметить наличие:

• опорных или стандартных ядерных данных - это экспериментальные измерения которых выполняются с особой тщательностью;

• дифференциальных экспериментальных нейтронных данных, характеризующих ядерные взаимодействия на фундаментальном уровне;

• интегральных ядерных данных, характеризующих совокупный эффект от нескольких типов ядерных взаимодействий в различных средах или дифференциальные характеристики, усредненные по широкому энергетическому спектру.

Основной целью работ по получению ядерных данных является накопление экспериментальных данных и создании на их основе универсальных библиотек оцененных констант, которые могут служить в качестве исходных для удовлетворения специфических потребностей в различных областях применения ядерных технологий.

Таким образом, экспериментальные и теоретические результаты удачно дополняют друг друга: теория позволяет выработать форму непрерывных кривых, эксперимент существенно повышает точность абсолютных значений данных и является поставщиком целого ряда параметров, закладываемых в теоретические модели, например, плотности уровней, параметры оптической модели и др.

Широкие потребности оцененных ядерных констант накладывают соответствующие условия на них. Они должны охватывать широкий энергетический диапазон, должны обладать комплексностью, чтобы позволять проводить расчеты различных характеристик, данные должны быть с требуемой погрешностью (точностью), поскольку погрешности в них приводят к неопределенностям в предсказании реакторных параметров. Большие неопределенности, в свою очередь, ведут к большим и дорогостоящим запасам в проектах.

Текущие потребности в ядерных данных стремительно развивающихся во второй половине XX века ядерной энергетики и оружейных программ обусловили разделение задач, связанных с оценкой данных на два класса: оценка ядерных данных в энергетическом диапазоне взаимодействующих частиц до 20 МэВ и свыше 20 МэВ.

Для широкого применения в различных областях атомной науки и техники (ядерная медицина, геофизика и др.), создания и развития экспериментальных и промышленных ядерных энергетических установок, работающих на тепловых (0,005 <Еп< 0,2 эВ), промежуточных (0,2 эВ <Еп< 0,1 МэВ) или быстрых (0,1 <Еп< 10 МэВ) нейтронах (ВВЭР, РБМК, БН, PWR, LWR, CANDU и др.) [8], были рассчитаны ядерные данные в диапазоне до 20 МэВ. Но с началом применения в исследованиях и работе ускорительной техники, а также решения задач связанных с трансмутацией, появились задачи по оценке ядерных данных в энергетическом диапазоне выше 20 МэВ. Так, в рамках оружейной программы США по созданию водородной бомбы для создания установки по накоплению трития с использованием ускорительной техники, американскими учеными впервые были подготовлены ядерные константы в диапазоне до 150 МэВ, которые затем, в конце 90-х годов, были включены в международную библиотеку LA-150. В 1995 г. в рамках международного проекта IFMIF (International Fusion Materials Irradiation Facility) российской научной группой, в которую входили специалисты ИАТЭ, в коллаборации с европейскими, американскими и японскими специалистами впервые подготовила ядерные данные для изучения радиационного повреждения материалов для ряда нуклидов в диапазоне до 50 МэВ.

Несмотря на значительные усилия, предпринимаемые в России и за рубежом, проблема обеспечения практических задач, в т.ч. связанных с трансмутацией РАО, в энергетическом диапазоне выше 20 МэВ надежными оцененными данными еще не решена полностью.

Сегодня, при создании новых типов реакторов, на этапе проведения расчетов разработчики оценивают приемлемую точность по ядерным данным. В частности, при проведении расчетных работ по оценке использования реактора БН-800 [9] в качестве выжигателя минорных актинидов, специалистами ГНЦ РФ Физико-энергетического института (ГНЦ РФ ФЭИ) были сделаны оценки достигнутых и необходимых значений точностей ядерных данных для минорных актинидов [10], которые отличаются от достигнутых точностей в 2-3 раза.

На сегодняшний день, существующие библиотеки с ядерными данными выше 20 МэВ не в полном объеме удовлетворяют современным потребностям в высокоэнергетических оцененных ядерных констант. Библиотека ENDF/B-VI (версия 8) [11] включает в себя нейтронные и протонные файлы только для 57 нуклидов до 30 МэВ или 150 МэВ, библиотека JENDL-HE [12] - для 66 нуклидов в энергетическом диапазоне до 3 ГэВ. Поэтому работы по анализу, подготовке новых ядерных данных и их апробации на практических примерах для задач, связанных с обоснованием, проектированием, строительством перспективных ЯЭУ способных удовлетворить требования развития экономически приемлемой, экологически чистой энергетики являются актуальными.

Цель диссертационной работы - формирование константной базы и проведение теоретических расчетов для обеспечения задач обоснования и проектирования конкурентоспособных перспективных ЯЭУ.

Задачи диссертационной работы о Проведение анализа выполненных проектов Международного научно-технического центра (МНТЦ), посвященных проблеме трансмутации. о Определение существующих потребностей в активационных и транспортных ядерных данных для проблем, связанных с расчетами перспективных ЯЭУ, в том числе для задач трансмутации РАО. о Сравнение ряда ядерных моделей, описывающих нуклон-ядерное и ядро-ядерное взаимодействия, с экспериментальными данными, представленными в открытом доступе. о Осуществление выбора моделей, выполнение на их основе теоретических расчетов и подготовка новых нейтронных файлов транспортных и акти-вационных данных в формате ENDF-6 [7]. о Проведение расчетов основных нейтронно-физических характеристик (&эфф энерговыделения, нейтронных и протонных потоков) и оценки радиотоксичности материалов для перспективной ЯЭУ - реактора КПЖСР с внешним протонным источником с энергией 1 ГэВ.

Научная новизна результатов исследования о Установлена целесообразность проведения экспериментальных и оценочных работ по четырем направлениям, связанным с задачами расчета перспективных ЯЭУ и трансмутацией. о Получены новые активационные и транспортные нейтронные данные для широкого спектра нуклидов с Z=l-84, существенно расширяющие возможности расчета характеристик перспективных ЯЭУ в диапазонах энергий 150-1 ООО МэВ и 20-150 МэВ соответственно. о Путем проведения статистического и факторного анализа обосновано использование моделей CASCADE, ISABEL, СЕМ2К, INCL4, Dresner, Bertini и их комбинаций для расчета активационных нейтронных данных для нуклидов с Z=6-84 в области энергий 150-1000 МэВ. о Впервые проведена оценка радиотоксичности материалов каскадного подкритического жидкосолевого реактора, рассматриваемого в качестве установки для трансмутации. о Даны количественные характеристики накопления трития и 14С в солевых зонах и графитовом отражателе каскадного подкритического жидкосолевого реактора, а также оценки их радиотоксичности. о Даны нейтронно-физические количественные характеристики предлагаемых вольфрамовых и свинцово-висмутовых мишеней каскадного подкритического жидкосолевого реактора.

Достоверность результатов обеспечивается сравнением ядерных констант, рассчитанных и включенных в новые нейтронные транспортные и актавационные файлы библиотек «Transport Recommended Files, TREF» и «Intermediate Energy Activation File, IEAF-2005», с доступными из библиотеки EXFOR [13] экспериментальными данными.

Расчеты радиологической опасности КПЖСР и нейтронно-физических характеристик вольфрамовой мишени для его каскадно-мишенного узла проводились с использованием признанных в научной среде библиотек активационных и транспортных ядерных данных IEAF-2001 и ENDF/B-VI.

На защиту выносятся о сформулированные предложения по направлениям необходимых теоретических и экспериментальных исследований для проведения расчетов и обоснования использования перспективных ЯЭУ для задач трансмутации; о результаты расчета транспортных и активационных файлов нейтронных данных для библиотек TREF и IEAF-2005 для энергетических диапазонов 20-150 МэВ и 150-1000 МэВ соответственно; о результаты исследований радиотоксичности наиболее опасных нуклидов, входящих в топливные композиции и конструкционные материалы КПЖСР.

Практическая ценность результатов работы: о Обозначены приоритеты проведения экспериментальных и оценочных работ по направлениям, связанным с задачами трансмутации, нацеленные на повышение эффективности использования выделяемых государством и различными международными организациями ресурсов по данным направлениям. о Подготовленные нейтронные данные могут использоваться для решения задач, связанных с задачами активационного анализа материалов и транспортом нейтронов при расчете конкурентоспособных перспективных ЯЭУ и топливных циклов, включающих в себя трансмутацию РАО. о Количественные оценки радиотоксичности материалов и нейтронно-физических характеристик каскадного подкритического жидкосолевого реактора могут быть основой для обоснования использования данного типа реактора и/или отдельных его компонентов.

Список научных публикаций содержит опубликованные 5 статей и 2 доклада с основными результатами диссертации.

Апробация результатов работы. Основные результаты, полученные в рамках данной диссертационной работы, были представлены и обсуждались на: о научно-технических конференциях «Научно-техническое сотрудничество» в рамках ежегодных научных сессий МИФИ, Москва, 2002-2004 гг. о Международной конференции «Математические идеи П.Л. Чебышева и их приложение к современным проблемам естествознания», Обнинск, 2002 г. о III Международном конгрессе «Энергетика-3000», Обнинск, ИАТЭ,

2002 г. о VIII и IX Международной конференции «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, ИАТЭ, 2003 г. и 2005 г. о Международной конференции «Ядерные энергетические технологии с реакторами на быстрых нейтронах», Обнинск, ГНЦ РФ ФЭИ, 2003 г. о Международной конференции «Тяжелые жидкометаллические теплоносители ТМЖТ», Обнинск, ГНЦ РФ ФЭИ, 2003 г. о Международной конференции «Nuclear Data for Science and Technology (ND'2004)», США, Санта-Фе, 2004 г. о Международной конференции «Accelerator Applications 2005», Италия, Венеция, 2005 г. о Курчатовской научной школе, Москва, КИ, 2006 г. о Семинаре по проблемам физики «Топливные циклы АЭС: экономичность, безопасность, нераспространение», Москва, МИФИ, 2004 г. и 2006 г. о Втором международном симпозиуме COE-INES, Япония, Токио,

2006 г.

Часть результатов были получены в рамках выполнения работ по программе межотраслевого сотрудничества Министерства образования Российской

Федерации и Министерства Российской Федерации по атомной энергии по направлению «Научно-инновационное сотрудничество» в 2001-2004 гг, а также в рамках международного проекта № 2578 «Трансмутация РАО - состояние и потребности в обеспечении ядерными данными по проблеме. Подходы к планированию экспериментов (реактор, мишень, бланкет)» при финансовой поддержке Международного научно-технического центра (МНТЦ).

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа содержит введение, три главы и заключение. Текст диссертации изложен на 139 печатных страницах, включает 35 рисунков, 37 таблиц и список использованных источников из 104 наименований.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В заключение перечислим основные результаты, полученные в диссертации.

Анализ проектов МНТЦ, связанных с тематикой ускорительных систем, ориентированных на трансмутацию, позволяет сделать следующее заключение:

• Значительную часть поддержки МНТЦ получила деятельность по уточнению ядерных данных трансурановых изотопов и их влиянию на интегральные характеристики установок (интегральные эксперименты).

• Для развития проблемы трансмутации необходимо проведение дополнительного ряда теоретических и экспериментальных исследований по о измерению сечений нейтронных реакций ((п,хп), (п,рхп), (п,2рхп) и т.д.) и аналогичных протонных реакций с изотопами ТЬ, и, Кр, Ри, Аш в диапазоне энергий 20-150 МэВ для последующей корректировки существующих теоретических моделей и компьютерных программ; о уменьшению погрешности сечения захвата 238Ри, которая в настоящее время составляет порядка 20% при требуемой 10%, а также уточнению констант для изотопов Ыр, Ыр;

241 а о уменьшению погрешности сечении захвата и деления Аш, которые составляют около 10% при требуемой 5%; о оценке накопления редкоземельных изотопов в мишенях АИЗ-систем; о выявлению областей энергий протонных пучков внешнего ускорителя ЭлЯУ, токов ускорителя и нейтронных спектров при которых накопление редкоземельных изотопов может повлиять на ядерную и радиационную безопасность электроядерных установок; о корректировке существующих и/или разработке новых моделей для определения повреждающей дозы для различных материалов и их смесей перспективных ЯЭУ (в терминах числа смещений на атом). о созданию обширной константной базы с погрешностью значений сечений смещения и выхода гелия и водорода менее 15%.

Результаты расчетов, выполненных с использованием рассмотренных методов и моделей компьютерных программ, позволили создать файлы данных, предназначенные для проведения исследований процессов трансмутации, активации и переноса нейтронов для широкого круга материалов, облучаемых нуклонами промежуточных и высоких энергий. В рамках данной диссертационной работы созданы

• 682 файла для активационной библиотеки нейтронных данных «ШАБ-2005», которые включают в себя данные для нуклидов с 2=1-84 и 1 <А <210 в энергетическом диапазоне от 150 МэВ до 1 ГэВ;

• 242 файла для транспортной библиотеки нейтронных данных «Т11ЕР», содержащие данные для природных соединений и нуклидов с 2 = 8 - 82 и17<Л <204 в энергетическом диапазоне 0-150 МэВ.

Для каскадного жидкосолевого подкритического реактора, рассматриваемого в качестве трансмьютера, проведены количественные оценки

• радиотоксичности нуклидов топливной композиции КПЖСР и нуклидов, входящих в его основные конструкционные материалы; в частности показано, что трансурановые нуклиды топливной композиции КПЖСР вносят доминирующий вклад в общую токсичность реактора, а наибольшей радиотоксичностью обладает нуклид 244Сш;

• накопления трития (благодаря двухкомпонентной соли 1ЛР(66%)-ВеР2(34%) в зонах трансмутации КПЖСР) и долгоживущего изотопа 14С (в графитовом замедлителе). Показано, что радиотоксичность данных нуклидов меньше, чем радиотоксичность 244Сш; ценки накопления трития позволяют сделать выбор в пользу тех или иных солевых композиций для использования в зонах трасмутации КПЖСР;

• полного энерговыделения, нейтронных коэффициентов размножения и утечек для свинцово-висмутовой и вольфрамовой мишеней для каскадно-мишенного комплекса КПЖСР. Данные оценки позволят сделать выбор в пользу одного или другого материала для мишени КПЖСР.

Не смотря на то, что в рамках диссертационной работы были решены задачи, связанные с созданием файлов нейтронных данных для библиотек «ТЯЕР» и «ЕАР-2005», тем не менее, поставленная цель не достигнута в полной мере. Существующих и подготовленных ядерных констант недостаточно, чтобы полностью удовлетворить потребности расчета перспективных ЮУ. Для этого необходимы транспортные и активационные протонные данные в диапазоне 20 -1 ООО МэВ для широкого спектра нуклидов, а также уточненные ядерные модели для расчета соотвествующих констант для легких ядер.

В заключение автор выражает глубокую благодарность д.ф.-м.н., профессору Ю.А.Коровину за всестороннюю помощь и поддержку в выполнении данной работы, постановку основных задач диссертации, ценные замечания и полезные обсуждения. Автор выражает признательность д.ф.-м.н. А.Ю.Конобееву и к.ф.-м.н., доценту А.Ю.Станковскому, в соавторстве с которыми были выполнены основные работы. Автор благодарит д.т.н. В.В.Артисюка и к.ф.-м.н., доцента А.В.Тихоненко за многочисленные полезные дискуссии, к.ф.-м.н., доцента Ф.И. Карманова за совместную работу в рамках Главы 3, А.А.Андрианова и А.А.Натоленко за практическую помощь в реализации диссертационной работы.

Автор выражает благодарность руководству Обнинского государственного технического университета атомной энергетики за созданные благоприятных возможностей для проведения научных исследований по тематике диссертационной работы.

1. Research and Development Needs for Current and Future Nuclear Energy Systems. // OECD. NEA. - 2003. - № 4453.

2. Rubbia С. Status of the Energy Amplifier Concept // Proc. of Int. Conf. on ADDT. Kalmar, Sweden. - June 3-7, 1996.

3. Salvatores M. French Programs for Advaced Waste Management options Nuclear Power Development and Hybrid Systems Role // Proc. of Int. Conf. on ADDT. Kalmar, Sweden. - June 3-7, 1996.

4. Saito S. Status of the JAERI Transmutation Project (OMEGA/ADDT) // Proc. of Int. Phys. Conf. Paris, France. - August 24-28, 1998.

5. Venneri F., M.Williamson N.Li, et.al. Disposition of nuclear waste using subcritical accelerator-driven systems: technology choices and one implementation scenario // Preprint. Los Alamos, 1998. - LA-UR-98-985.

6. ENDF-102, Data Formats and Procedures for the Evaluated Nuclear Data File ENDF-6 // BNL-NCS-44945-01/04-Rev. Informal Report. - 2001.

7. Нигматулин И.Н., Нигматулин Б.И. Ядерные энергетические установки / М.: Энергоатомиздат, 1986.

8. Koscheev V.N., Manturov G.N., Nikolaev M.N. et al. // Proc. Conf. ADTTA-99. Prague, 1999. - Report We-I-15.

9. Ignatyuk A.V. Nuclear data needs for subcritical reactors with heavy-metal coolant // Advisory Group Meeting on Long-Term Needs for Nuclear Data Development. Vienna, 2000.

10. Chadwick M.B. et al. LA 150 Documentation of Cross Sections, Heating, and Damage // Los Alamos National Laboratory report LA-UR-99-1222. 1999.

11. Fukahori Т. et al. JENDL High Energy File // Nucl. Science and Technology. -Supplement 2. P.25-30.

12. McLane V. EXFOR Basis. A Short Guide to the Nuclear Reaction Data Exchange Format // BNL-NCS-63380-2000/05-Rev. 2000.

13. Fischer U., Konobeyev A., Korovin Yu. et al. Intermediate energy activation file 2001 (IEAF 2001) // Interner Bericht IRS-Nr. 10/01 FUSION. - August, 2001. - № 179.

14. Koscheev V.N., Manturov G.N., Nikolaev M.N. et al. // In: Proc. Conf. ADTTA-99. Prague, 1999, Report We-I-15.

15. Belov S.P., Dulin V.A., Matveenko I.A. et al. // In: Proc. Conf. on Reactor Physics. -Mito: JAERI, 1996.

16. Koning A. et al. New nuclear data libraries for Pb and Bi // 8th IEM on P&T. -Las Vegas. November 9-11, 2004.

17. Artisyuk V., Konobeyev A., Korovin Yu., Pilnov G.B., Stankovskiy A.Challenge of Nuclear Data for Innovative Nuclear Energy // The second COE-INES International Symposium INES-2. Japan, 2006. - Nov. 26-30,- P.l 10.

18. Грудзевич O.T., Зеленецкий A.B., Игнатюк A.B., Пащенко А.Б. Каталог библиотеки ADL-3 /ВАНТ, Серия: Ядерные константы. 1993. - №№ 3-4. - С.3-180.

19. Shubin Yu.N. et al. Neutron reaction data library for nuclear activation and transmutation at intermediate energies // IAEA-NDS-136. Rev.l. - July, 1995.

20. Shibata K., Kawano Т., Nakagawa T. et al. Japanese Evaluated Nuclear Data Library Version 3 Revision-3: JENDL-3.3 // Nucl. Sci. Technol. 2002. - 39. -1125.

21. Konobeev A., Korovin Yu., Pilnov G.B., Stankovsky A.Neutron- and Proton-induced valuated transport library up to 150 MeV // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. 2006. - V.562, Issue 2. - P.721-724. -ISSN 0168-9002.

22. Hendricks J. S. et al. MCNPX Extensions Version 2.5.0 / LA-UR-05-2675. -2005.

23. Bertini H.W. Low-Energy Intranuclear Cascade Calculation. // Phys. Rev. -1963.- 131.- 1801.

24. Bertini H.W. Intranuclear-Cascade Calculation of the Secondary Nucleon Spectra from Nucleon-Nucleus Interactions in the Energy Range 340 to 2900 MeV and Comparison with Experiments. // Phys. Rev. 1969. - 188 - 1711.

25. Yariv Y., Fraenkel Z. Intranuclear Cascade Calculation of High-Energies Heavy-Ion Interactions. // Phys. Rev. 1979. - С 20. - 2227.

26. Yariv Y., Fraenkel Z. Intranuclear Cascade Calculation of High-Energies Heavy-Ion Collisions: Effects of Interactions Between Cascade Particles. // Phys. Rev.-1981.-С 24.-488.

27. Boudard A., Cugnon J., Volant C. Intranuclear Cascade Model for a Comprehensive Description of Spallation Reaction data. // Phys. Rev. 2002. -С 66.-044615.

28. Prael R.E. et al. Adaptation of the Multistage Preequilibrium Model for the Monte Carlo Method (I). // LA-UR-88-3238. 1988.

29. Dresner L. EVAP, A Fortran Program for Calculation the Evaporation of Various Particles from Excited Compound Nuclei // ORNL-TM-196. 1962.

30. Junghans A.R. et al. Projectile-Fragment Yields as a Probe for the Collective Enhancement in the Nuclear Level Density. // Nuclear Physics- 1998. A. -629. - P.635-655.

31. Alsmiller F.S. et al. //Nucl. Sei. Eng. 79. 1981. - P. 147.

32. Atchison F. Spallation and Fission in Heavy Metal Nuclei under Medium Energy Proton Bombardment in Targets for Neutron Beam Spallation Sources // Jul-Conf-34. Kernforschungsanlage Jülich GmbH. - 1980.

33. Mashnik S.G., Sierk A.J. Recent Developments of the Cascade-Exciton Model of Nuclear Reactions // LA-UR-01-5390. 2001.

34. Барашенков B.C., Тонеев В.Д. Взаимодействия высокоэнегетических частиц и атомных ядер с ядрами. М.: Атомиздат. 1972.

35. Барашенков B.C., Конобеев А.Ю., Коровин Ю.А., Соснин В.Н. Компьютерная программа CASCADE/INPE // Атомная энергия. 1999. - 87. -С.283.

36. Pashchenko А.В. Summary report on the IAEA advisory group meeting on completion of FENDL-1 and start of FENDL-2 // Report IAEA/INDC(NDS)-352.- 1995.-Del-Mar, USA.

37. International Codes and Model Intercomparison for Intermediate Energy Activation Yields //NSCDOC (97). January, 1997.

38. Booth Т.Е. et al. MCNP — A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 5 // Volume I: Overview and Theory, LA-UR-03-1987. 2003. - P.2-109.

39. Author A.B. et al. Data file EXFOR-12345.002 dated 1980-04-05 // Nucl. Phys. 1979.- 12.- P.345.

40. Raynal J. ECIS96 code // Nuclear Energy Agency (AEN/NEA). OECD. -1997. - P.159-166.

41. Koning A.J., Delaroche J.P. //Nucl. Phys. -2003. A713. -P.231.

42. Islam M.S., Finlay R.W., Petler J.S., Rapaport J., Alarcon R. // Phys.in Med. and Biol. 1988.-33.-315.

43. Madland D.G. Spec. Mtg. Nucleon-Nucleus Opt.Mod. to 200 MeV // OECD/NEA. Paris, 1997.

44. Yamamuro N. // Int.Conf.on Nucl. Data for Science and Tech., Mito. 1988. P.489.

45. Becchetti F.D., Greenlees Jr., Greenlees G.W. // Phys. Rev. 182. 1190. - 1969.

46. Walter R.L., Guss P.P. // Rad. Effects 92. Santa Fe, Conf. Proc. - 1985. -1079.

47. Abfalterer W.P., Bateman F.B., Dietrich F.S., Finlay R.W., Haight R.C., Morgan G.L. Measurement of neutron total cross sections up to 560 MeV // Jour.of Physics, Part C (Solid State Physics). 2001. - V.63. - 044608.

48. Cierjacks S., Forti P., Kopsch D., Kropp L., Nebe J. Unseld H. High resolution total neutron cross sections for NA, CL, K, V, MN and CO between 0.5 and 30 MeV. // Report KFK-1000, (SUPP.2), 1969.

49. Deconninck G., Gonze A., Macq P., Meulders J.P. Total cross-sections for 28.4 MeV neutrons. // Journal de Physique 1961. - 22. - 652.

50. Konobeev A., Korovin Yu., Pilnov G.B., Stankovsky A. Neutron and Proton Induced Evaluated Transport Library up to 150 MeV // International Conference on Accelerator Applications 2005. Venice, Italy. - 29 August - 1 Sept., 2005.

51. Chadwick M.B., Young P.G. // Nucl.Sci.Eng. 1996. - 123. - 17.

52. Konobeyev A.Yu., Korovin Yu.A., Pereslavtsev P.E. Code "ALICE/ASH" for Calculation of Excitation Functions, Energy and Angular Distributions of Emitted Particles in Nuclear Reactions. // Report INPE. Obninsk, 1997.

53. Blann M., Vonach H.K. // Phys. Rev. 1983. - C28. - 1475.

54. Blann M., Bisplinghoff J. Code ALICE/LIVERMORE 82. // Report Livermore Lawrence Laboratory. 1982.- UCID-19614,

55. Blann M. Code ALICE/85/300. // Report of Livermore Lawrence Laboratory, UCID-20169,- 1984.

56. Blann M. ALICE 87 (Livermore) precompound nuclear model code. / Report IAEA-NDS-93. 1988. - REV.O.

57. Blann M. Code ALICE 92 1992.

58. Strutinsky V.M. // In: Proc. Int. Congr. Phys. Nucl. Appl. Paris. 1958. - P.617.

59. Betak E., Dobes J. // Z.Phys. 1976. - A279. - 319.

60. Cline C. K., Blann M. The pre-equlibrium statistical model: description of the nuclear equilibration process and parameterization of the model // Nuclear Physics. 1971. - A172. - № 2. - P.225-259.

61. Marcinkowski A. et al. //Nucl. Phys. 1993. - A561. - 387.

62. Benck S. et al. // J. Phys. 2002. - G28. - 2823.

63. Iwamoto A., Harada K. // Phys. Rev. 1982. - C26. - 1821.

64. Konobeyev A.Yu., Korovin Yu.A. // Kerntechnik 1994. - 59. - 72.

65. Konobeyev A.Yu., Lunev V.P., Shubin Yu.N. // Acta Physica Slovaca 1995. -45.-705.

66. Sato N., Iwamoto A, Harada K. // Phys. Rev. 1982. - C28. - 1527.

67. Konobeyev A.Yu., Korovin Yu.A. // Kerntechnik 1996. -61.-45.

68. Benck S. et al. // J. Phys. 2002. - G28. - 2823.

69. Grimes S.M. et al.//Nucl. Sei. Eng. 1996.- 124.-271.

70. Oblozinsky P. // Phys. Lett. 1988. - B215. - 597.

71. Конобеев А.Ю., Коровин Ю.А., Переславцев П.Э. // Известия вузов. Ядерная энергетика. 1997. -№1,2.

72. Blann М., Reffo G., Fabri F. // Nucí. Instr. Meth. 1988. - A265. - 490.

73. Игнатюк A.B., Истеков K.K., Смиренкин Г.Н. // Ядерная физика. -1979. -№29. 875.

74. Субботин C.A. Сжигание актинидов. Изотопы; под ред. Баранова В.Ю. -М.: 2000.

75. Алексеев П.Н., Игнатьев В.В., Коляскин О.Е. и др. Каскадный подкритиче-ский реактор повышенной безопасности // Атомная энергия. 1995. - т.79.- вып.5. С. 327-337.

76. Borst L.B. The convergatron, a neutron amplifier. // Phys. Rev. 1957. - v. 107.- № 3. P.905-906.

77. Алексеев П.Н. и др. Концепция жидкосолевого подкритического реактора повышенной безопасности // Атомная энергия 1995. - 79. - С.243.

78. Артисюк B.B., Пильнов Г.Б., Станковский А.Ю. Анализ накопления продуктов глубокого расщепления в мишенях ADS // VIII Международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров»: тезисы докладов.- Обнинск: ИАТЭ, 2003 С. 103.

79. The Code of Federal Regulations // Title 10. Part 20. - Standards for Protection Against Radiation. - Appendix В. - Режим доступа. http://www.nrc.gov/NRC/CFR/PART020/

80. Breimester J.B. MCNP A General Monte-Carlo Code, Version 4-A // Los Alamos National Laboratory. - 1993. - LA-12625-M.

81. Pilnov G., Stankovsky A. Modelling and development of subcritical cascade molten-salt reactor // Transactions of International Youth Nuclear Congress. -Canada, Toronto. May, 2004. - P. 113. - IYNC2004-074.