автореферат диссертации по металлургии, 05.16.07, диссертация на тему:Совершенствование технологии и оборудования для высокотемпературной переработки твердых радиоактивных отходов

На правах рукописи

^«0044977

Чернорот Владимир Алексеевич

СОВЕРШЕНСТВОВАНИЕ ТЕХНОЛОГИИ И ОБОРУДОВАНИЯ ДЛЯ ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНОЙ ПЕРЕРАБОТКИ ТВЕРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

Специальность 05.16.07 - Металлургия техногенных и вторичных ресурсов

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

2 4 МАЙ 2012

Екатеринбург - 2012

005044977

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении «Научно-исследовательский инженерный центр» «Кристалл», г. Красноярск и Красноярском филиале ОАО «ГСПИ» Красноярский проектно-изыскательский институт «ВНИПИЭТ», г. Железногорск

Научный руководитель

кандидат технических наук Лапшин Борис Михайлович

Официальные оппоненты:

Барбин Николай Михайлович, доктор технических наук, «Уральский институт государственной противопожарной службы МЧС России», заведующий кафедрой физики

Ведущая организация

Хабиров Валерий Валиевич, доктор технических наук, ФГБУН Институт физики земли РАН, директор НТЦ «Геотехфизприбор»

ФГБУН Институт химии и химической технологии СО РАН, г. Красноярск

Защита состоится 8 июня 2012 г. в 1300 часов на заседании диссертационного совета Д 004.001.01 при Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте металлургии Уральского отделения Российской академии наук по адресу: 620016, г. Екатеринбург, ул. Амундсена, 101.

С диссертацией можно ознакомиться в Центральной научной библиотека Уральского отделения Российской академии наук.

Автореферат разослан 2012 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета, /П\ ¿С Дмитриев

доктор технических наук ¡ЩИ/ Андрей Николаевич

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы

Анализ перспектив развития мировой ядерной энергетики в последнее десятилетие свидетельствует о заметном смещении приоритетных проблем в сторону всесторонней оценки последствий влияния предприятий ядерно-топливного цикла (ЯТЦ) на окружающую среду и здоровье населения.

Особенно остро стоит проблема защиты экосистемы от воздействия предприятий ЯТЦ при выводе их из эксплуатации в плане переработки и захоронения радиоактивных отходов (РАО).

Проблема экологической безопасности локализации РАО в Российской Федерации приобрела в настоящее время особую актуальность и значимость, что обусловлено следующими обстоятельствами:

- большим количеством накопленных и образующихся отходов, что вызывает серьезное беспокойство населения и государственных органов в связи с потенциальной радиационной опасностью хранилищ и могильников РАО для человека и окружающей среды;

- необходимостью совершенствования существующей практики обращения с РАО для приведения ее в соответствие с современными экологическими требованиями;

- активным и все возрастающим влиянием общественности на все вопросы, связанные с экологическими аспектами деятельности предприятий атомного профиля.

В процессе эксплуатации объектов ядерной технологии происходит «загрязнение» радионуклидами технологического оборудования. При проведении ремонтных работ и работ по модернизации действующих объектов, а также после вывода таких объектов из эксплуатации образуется значительное количество металлических радиоактивных отходов (МРО).

Некоторые ядерные установки в России закончили или заканчивают свой жизненный цикл и предстоит их вывод из эксплуатации. К таким установкам можно отнести некоторые производства Сибирского химического комбината, ПО «Маяк», Горно-химического комбината, Приборостроительного завода и др.

Цель работы состоит в развитии теоретических основ высокотемпературной технологии непрерывного процесса переработки ТРО в плавильных печах с использованием метода газлифтной циркуляции расплава шлака, создания макетного образца комплекса оборудования для переработки РАО в соответствии с современными нормативными требованиями, а также в исследовании и выборе высокостабильных составов отвержденных форм РАО в виде стеклокристаллических шлакоситаллов, в определении физико-химических свойств плавленых материалов и в изучении поведения компонентов РАО (в основном оксидов СобО, 8г90, Сэ]37 ) в условиях газлифтной переплавки МРО и термической обработке с последующей переплавкой горючих твердых радиоактивных отходов (ГТРО).

Задачи исследования:

1. Разработка принципов и методов высокотемпературной переработки ТРО низкой и средней активности;

2 Исследование физико-химических свойств трехкомпонентнои

' системы (СаО - А120, - М§0) и определение состава шлака для

переплавки МРО;

3 Разработка модели создания гарнисажного слоя на футеровке газлифтного печного комплекса с целью снижения разрушения футеровки и тепловых потерь;

4. Разработка модели и определение алгоритмов оптимального технологического процесса переплавки МРО;

5. Исследование стеклокристаллических матриц для иммобилизации вторичных РАО;

6 Создание макетного образца оборудования для разработки

конструкторских и проектно-технологических решений переработки тр0

7. Экологический и технико-экономическии анализ эффективности принятых технических решений.

Научная новизна состоит в получении следующих результатов:

1. Предложена высокотемпературная технология непрерывной переплавки ТРО методом обработки циркулирующим расплавом шлака" в электроплавильном газлифтном агрегате с растворением и концентрацией оксидов радионуклидов (в основном Со60, вг", Сз17) в шлаке и на фильтрах

системы газоочистки.

2 Получены данные по оптимальному составу шлака,

обеспечивающего высокую стабильность и дезактивационную способность к МРО, а также материал футеровки плавильного агрегата, совместимый с составом шлака.

3 Определены параметры условий создания гарнисажного слоя футеровки плавильного агрегата, обеспечивающего надежную защиту от воздействия высокотемпературного рафинирующего шлака.

4 Описан механизм получения шлакоситаллов, содержащих РАО в результате переплавки ТРО и дан анализ преимущества стеклокристаллических структур по сравнению с традиционными плавлеными шлаками и стеклами при долговременном хранении.

5. Разработан опытно-экпериментальный макет безопасной переработки ТРО с получением диспергированного и дезактивированного металла.

Практическая ценность результатов работы:

1. Методом системного анализа и создания логической схемы доказана перспективность непрерывной переплавки и дезактивации МРО циркулирующим синтетическим шлаком с получением дезактивированного диспергированного металла и стеклокристаллических шлакоситаллов для фиксации радионуклидов.

2. Разработана новая технология и оборудование для непрерывной переплавки ТРО, на базе которой спроектирован опытно-промышленный комплекс переработки РАО для предприятия ДВЦ «ДальРАО», отвечающий современным требованиям безопасности.

3. Разработан новый тип газлифтного плавильного комплекса с выпуском диспергированного металла контролируемого по остаточной радиоактивности.

4. Предложены проектные решения по обеспечению безопасных условий труда обслуживающего персонала и создания дополнительных защитных барьеров безопасности за счет зонирования отдельных элементов технологического комплекса.

5. Дана технико-экономическая и экологическая оценка строительства опытно-промышленного комплекса переработки радиоактивных отходов низкой и средней активности, при введении в эксплуатацию которого на предприятии ДВЦ «ДальРАО» снижение количества РАО (в основном Со60 8г"', Се137) по МРО в 80 ООО раз, по ПРО в 432 раза.

Автор выносит на защиту:

1. Концептуальные решения процесса переработки ТРО.

2. Обоснование использования эффекта циркулирующего высокотемпературного шлакового расплава при переплавке и дезактивации МРО, а также пиролиза и переплавки ГТРО с целью уменьшения объема РАО, их концентрации в шлаковом расплаве и на фильтрах газоочистки, а также создании устойчивых стеклокристаллических матриц РАО.

3. Исследование физико-химических свойств шлака.

4. Методика расчетов конструктивных и режимных параметров плавильного агрегата.

5. Конструкторские и технологические решения переработки ТРО.

6. Технико-экономическая и экологическая оценка эффективности создания новой технологии переработки ТРО на примере предприятия ДВЦ «ДальРАО».

Публикации

По теме диссертации опубликовано 15 научных работ (4 - в научных журналах, рекомендованных ВАК, 10 - в журналах и в сборниках научных

трудов и докладов на российских и международных конференциях, 1 -патент РФ).

Апробация результатов работы.

Основные результаты работы доложены на первом международном инвестиционном конгрессе «Новейшие технологии в системе интеграционных процессов территорий стран азиатско-тихоокеанского региона» г. Владивосток, 2000г., на международной научно-технической конференции «Экологические проблемы утилизации атомных подводных лодок и развитие ядерной энергетики в регионе» (Экофлот-2002), г. Владивосток, 2002г., на межотраслевом совещании «Технологии и установки для обращения с ТРО», проведенным Международным центром по экологической безопасности Минатома РФ, г. Москва, 2004г., на XI Международном экологическом симпозиуме «Урал атомный, Урал промышленный», г. Екатеринбург, 2005г„ на семинаре КЭГ МАГАТЭ «Окончательная ликвидация ядерного наследия на Дальнем Востоке России, г.Владивосток», 2010 г., а также на научно-техническом совете ФГУП «РосРАО» госкорпорации Росатом» 22 декабря 201] г.

За вклад в укрепление экологической безопасности и устойчивое развитие России проект «Опытно-промышленный комплекс переработки радиоактивных отходов в Приморском крае», руководителем которого является диссертант, награжден дипломом конкурса «Национальная экологическая премия» за 2004г.

Личный вклад автора заключается в подготовке литературного обзора, постановке задач исследования, выполнения расчетов, анализе и обработке полученных результатов для разработки конструкторской документации и технологических решений.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, главы литературного обзора, концептуального раздела, экспериментально-методической части, конструкторского и проектно-технологического раздела, заключения, библиографического списка и приложений, обосновывающих принятые решения.

Диссертация изложена на 147 страницах машинописного текста, включает 46 рисунков и 12 таблиц.

Автор выражает признательность д.х.н. Лосеву В.Н. - директору «НИИЦ «Кристалл», д.т.н., проф. Истомину С.А,- глав.науч.сотруднику ИМЕТ УрО РАН, директору Лысенко Н.И. и специалистам предприятия ДВЦ «ДальРАО» за помощь при выполнении диссертационной работы.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение. В разделе обоснована актуальность рассматриваемых проблем, сформулированы цели и задачи диссертационной работы, ее научная новизна и практическая значимость.

В первой главе дано краткое описание существующих в мире и в России в частности технологий по обращению с твердыми радиоактивными отходами. Дан анализ достоинств и недостатков существующих технологий, а также их соответствие современным требованиям радиационной безопасности и охраны окружающей среды. Определено, что металлические радиоактивные отходы (МРО) для уменьшения объема и дезактивации переплавляются обычным металлургическим путем в традиционных металлургических печах (дуговые, индукционные, электрошлакового переплава) с небольшой доработкой по устройству газоочистки, что не отвечает действующим нормативным требованиям по радиационной безопасности. Большое накопление вторичных ТРО (~ ЮОкгЛт МРО) в виде отработанных шлаков и футеровок печей, не отвечающих требованиям к захоронению, определяет создание дополнительных специальных хранилищ РАО. Кроме того приведены данные результатов переплавки металлических радиоактивных отходов (радионуклидный состав, распределение радионуклидов между шлаком, футеровкой плавильного агрегата и фильтрами газоочистки), а также данные по составам рафинирующих шлаков в металлургии, принятых за основу в дальнейших исследованиях.

Во второй главе определены концептуальные решения технологического процесса обращения с РАО, а также сформулирована постановка задачи создания плавильного агрегата для переплавки ТРО.

Отмечено, что стратегии переработки и захоронения отходов подразделяются на два концептуальных подхода: «разбавлять и рассеивать» или «концентрировать и удерживать». Обе стратегии широко применяются и не являются взаимоисключающими. Решение о разбавлении (диспергировании) или концентрации принимается аналитическим путем, учитывая при обращении с отходами многообразие факторов, влияющих в конечном результате на окружающую среду, население и обслуживающий персонал.

При обращении с металлическими радиоактивными отходами, в частности при их переплавке, происходит перераспределение радионуклидов в системе «металл-шлак-отходящие газы» с их концентрацией в двух последних составляющих системы, разбавление остаточных радионуклидов с поверхности МРО в объем расплавляемого металла и выброс после газоочистки остаточных радионуклидов в атмосферу. Поэтому в данном случае имеет место сосуществование двух концепций обращения с РАО. Анализируя данную ситуацию можно сделать вывод, что технологический процесс переплавки МРО необходимо разрабатывать, смещая его в сторону наибольшего концентрирования радионуклидов в шлаке и отходящих газах,

учитывая факторы нормативного характера при обращении с РАО. То есть в технологическом процессе переработки МРО должны сосуществовать физико-химические процессы пирометаллургического характера, совместимые с процессами стекловарения с выводом радионуклидов в стабильную для захоронения матрицу.

Жидкие минеральные шлаки определенного состава можно рассматривать как жидкий минеральный абсорбент (либо экстрагент) в термических технологических схемах переработки и кондиционирования РАО с высоким сродством и емкостью по отношению к оксидным формам радионуклидов. При такой постановке вопроса суть переработки МРО и кондиционирования РАО жидким шлаком сводится к разработке способов взаимодействия шлака с МРО, организации разделения смешивающихся фаз (шлак - металл), циркуляции шлака и раздельного вывода фаз по типу жидкостного экстрактора. Кроме того, процесс может протекать не только через стадии массопереноса и разделения фаз, но и путем химических превращений, протекающих в условиях регулируемого окислительно-восстановительного потенциала путем введения различных реагентов.

Исходя из этих позиций, выстраиваем общую логическую схему

постановки задачи:

- создание плавильного агрегата непрерывного действия;

- непрерывная подача МРО в зону плавления;

- подбор синтетического шлака с высоким коэффициентом дезактивации (Кд);

- периодический выпуск синтетического шлака и его подготовка к временному хранению и захоронению;

- выпуск металла с. последующим его разделением по степени остаточной радиоактивности;

- автоматизация технологического процесса;

- зонирование оборудования;

- вывод оборудования из эксплуатации;

- соблюдение законодательных и нормативных требований на всех этапах технологического цикла переработки радиоактивных отходов.

Плавильным агрегатом может быть двухзонный трехэлектродный плавильный агрегат непрерывного действия с газлифтным циркулирующим шлаковым расплавом для создания эффекта тепло-массопереноса в зону непрерывной подачи металлического скрапа.

Принципиальная схема плавильного агрегата, как первичная постановка задачи приведена на рис. 1.

При постоянной циркуляции шлакового расплава происходит омывание шлаком металлического скрапа, в результате чего^ оксиды радионуклидов переходят в шлак и газовою фазу, а оплавленный металл каплями опускается в донную часть плавильного агрегата.

Анализ состава ГТРО показывает, что твердые горючие радиоактивные отходы состоят в основном из органической (-95%) и в меньшей степени из

минеральной (-5%) частей. При этом органическая часть представлена легколетучими так и трудносгораемыми веществами.

Электроды

Подача МРО

Сдувка

I

\

А—н ь—-

Сжатый ___ воздух - - -'1—

... ~ _ I ■тт

| Уровень шлака

□•. Хлив шлака

! Уровень металла

Слив металла

Рис.. 1 Принципиальная схема плавильного агрегата

Проведение предварительного низкотемпературного пиролиза для первичной обработки и локализации легколетучих вредных элементов, которые при высокотемпературной обработке могут отрицательно влиять на оборудование ввиду своего агрессивного воздействия позволит упростить как сам высокотемпературный процесс так и систему газоочистки. При этом легколетучие компоненты пиролиза в виде газов возможно подавать в объем расплава шлака совместно с дутьевым газом (воздухом) с целью их окисления и усвоения шлаковым расплавом. Оставшаяся после пиролиза часть ТРО в виде пироугля может обрабатываться циркулирующим шлаковым расплавом как и в процессе переработки МРО.

Третья глава является экспериментально-методической частью, где рассматриваются и проводятся следующие исследования:

- создание низкотемпературного действующего макета установки переплавки металла;

- изучение физико-химических свойств трехкомпонентной шлаковой системы (АЬО;, - СаО, - MgO) и выбор оптимального состава синтетического шлака;

- выбор материапов футеровки плавильного агрегата;

- выбор методики гидродинамического расчета газлифтного модуля и определение зависимостей производительности по шлаковому расплаву от изменений различных физических параметров;

расчет и анализ технологических показателей плавления нержавеющей стали циркулирующим шлаком;

- расчет и анализ тепловых потерь кессонированной футеровкой

составов гЮ2+С, М^О+С;

- обоснование обработки шлака в стекловаренной печи.

Принципиальные положения по переплавке металлов циркулирующим шлаковым потоком проверены на лабораторном стенде из оргстекла,

выполненном в ЦЗЛ ГХК г.Железногорска.

Схема действующего макета газлифтной установки приведена на рисунке 2.

жидкости

Уровень

ЖИДКОСТНОГО

энергоносителя

Слив

Рис. 2. Схема действующего макета газлифтной установки

1 корпус; 2- вставка; 3-нагреватель; 4-пруток; 5-слив металла; 6- сетка

Переплавляемым металлом являлись прутки из сплава ^Вуда « температурой плавления 60°С, теплоноситель-глицерин. Сжатый возду подавался от микрокомпрессора. При проведении исследовании в газлифтнс зоне наблюдался стабильный эффект поднятия жидкости и ее перемещен* по горизонтальной чаше, конструктивно созданной двумя порогами ,

вттоенней вставке макетной установки.

При переплавке сплава Вуда наблюдалось интенсивное оплавлен,:.

металла с его поверхности на границе «воздух-жидкость», что подтверждав, предположение о первоочередном расплаве и переходе оксидов металлов С том числе и радионуклидов) с поверхности металла в расплав жидкости.

Синтетический шлак, используемый в технологии переплавки МРО методом газлифтной циркуляции шлака должен удовлетворять следующим требованиям:

- элементы шлака должны иметь большее сродство к кислороду, чем железо и легирующие его добавки;

- оксид элемента шлака должен обладать минимальной летучестью, минимальной растворимостью в металлической фазе, иметь оптимальную при выбранных технологических параметрах температуру плавления для более легкого образования гарнисажа на рабочих поверхностях футеровки, обладать, наименьшей плотностью для более тонкого разделения шлака и металла;

- для обеспечения рабочих характеристик печи шлак должен обладать следующими оптимальными характеристиками: динамической вязкостью (?7~1-3 Пз), удельным электрическим сопротивлением (/>-] ,6-2,4 Ом-см); шлак должен быть совместимым с огнеупорными материалами футеровки печи и обеспечивать формирование на ее' поверхности гарнисажного слоя;

- отработанный шлак должен при минимальных добавках легко переводиться в форму, удовлетворяющую условиям захоронения радиоактивных отходов;

В связи с выше изложенным проанализирована система AI2O3 -СаО -MgO на предмет соответствия выдвинутым требованиям. По диаграмме состояния трехкомпонентной системы минимальная температура плавления этого шлака соответствует содержанию оксида магния в системе -6 мас.% и соотношение АЬОз/'СаО равно 1,0.

На основании полученных результатов были сделаны следующие выводы:

1. На основе анализа литературных данных предложена шлаковая система AI2O3 - СаО — MgO, наиболее перспективная с точки зрения газлифтной технологии для переработки металлических радиоактивных отходов с резистивным нагревом шлака.

2. Изучены температурные зависимости вязкости и электропроводности системы А12Оз - СаО - MgO, в области температур от 1550К до 1900К и в диапазоне составов системы от 26 до 41 мол.% оксида алюминия и при содержании оксида магния равном 10-11 мол.%.

3. На основании полученных результатов установлено, что с ростом концентрации оксида алюминия происходит увеличение вязкости расплава и снижение электропроводности.

4. На основании концентрационных зависимостей энергий активации, вязкости и электропроводности, а также изотерм вязкости и электропроводности предложена модель структуры расплавов на основе оксида алюминия.

5. Исследованная система может быть рекомендована для использования в газлифтной технологии очистки металлических радиоактивных отходов в диапазоне температур от 1600 до 1800К.

На основе литературных источников для высокотемпературной переплавки металлических радиоактивных отходов в циркулирующем шлаковом расплаве выбраны два типа футеровочных материалов: на основе М^О для футеровки шлаковой зоны и на основе 2гО, для футеровки подины плавильного агрегата в зоне расплава металла.

В связи с отсутствием в распоряжении конструкторов надежного универсального метода расчета газлифтов на основе литературных источников предложена методика гидродинамического расчета с использованием эмпирических уравнений, полученных в результате экспериментальных данных газлифтной циркуляции шлаков полупромышленных и промышленных испытаний в цветной металлургии. На основе методики гидродинамического расчета выполнен физико-математический анализ гидродинамики двухфазных двухкомпонентных газожидкостных систем, позволивший определить зависимости производительности газлифтного модуля по перекачиваемому расплаву от расхода дутьевого газа, диаметра газлифтного модуля, глубины погружения газлифта и плотности расплава шлака. Схема расчетной модели газлифтного реактора приведена на рис.3. Графики зависимостей производительности газлифта от значений расхода воздуха и глубины погружения газлифта приведены на рис.4 и 5.

Рис.3 Схема расчетной модели газлифтного реактора

Подача МРО

Отходящие

ГЯ'11,1

Расплав шлака

Шлако-металлический расплав

Рис.4. Результаты расчета производительности газлифтного модуля О (т/ч) от промежуточных значений расхода воздуха 0 возд (нм3/м2 мин)

Рис. 5. Зависимость производительности газлифтного модуля Ож (т/ч) от глубины погружения газлифта Ь(м)

На основе расчетных исследований предложена модель выполнения расчета газлифта по его производительности, что позволяет выполнять конструирование газлифтов на разную производительность.

Наиболее надежной защитой рабочего пространства ванны расплава является ее футеровка огнеупорными материалами с созданием гарнисажного слоя. Цель расчетов - создать расчетную методику (модель), провести расчеты для условий, гарантирующих наличие или отсутствие

гарнисажа, в широком интервале значений конвективного коэффициента теплопередачи от расплава (ар = 350^2000Вт/(м2 К)) и определить: оптимальную толщину футеровки двух типов составов - 7гО?+С и М^О+С; удельные тепловые потери; толщину гарнисажа при различной его теплопередаче; влияние температуры корпуса кессона Схема теплопередачи через кессонированную стенку приведена на рис.6.

Рис.6 Схема теплопередачи через кессонированную стенку электропечи

Созданная расчетная методика позволяет при заданном коэффициенте теплоотдачи (о,,) и коэффициенте теплопроводности гарнисажа (X,) рассчитать тепловые потери (я), оптимизировать толщину футеровки с заданным >.ф и определить условия существования или отсутствия гарнисажа и его толщину, что позволяет использовать созданную расчетную модель при конструировании новых футеровок, а также уточнить коэффициенты теплоотдачи конвекцией (Ор) в реальных условиях работы кессонированной футеровки.

Создана расчетная методика определения производительности плавильного модуля по металлу и другие показатели процесса плавления при трех температурах шлака (Тшл = 1520, 1550 и 1580°С) для различных значений конвективного коэффициента теплоотдачи (а«) от шлака к металлу, изменяющегося от 1000 до 2800Вт/(м2 К). Схема плавления нержавеющей стали циркулирующим шлаковым расплавом приведена на рис.7. Зависимость производительности по расплаву металла (Ом) и количества

тепла, передаваемого шлаком (С>пол) от значений конвективного коэффициента теплопередачи (ак) приведена на рис.8.

Газы

Гарниеаж

Рис. 7, Схема плавления нержавеющей стали циркулирующим шлаком

Кассета с металлом

йм (Тшл=1520) —вм (Тшп*1550) —*— (Тшл=1580;

-в- Опол (Тшл=1520) —к— Опои £Тшл=1550) —О - С поп (Тшл= 1560}

Рис.8. Зависимость См и С>пол от ак при § = 0,03 м, Ьи = 0,5 м для нержавеющей стали

Алгоритм разработанной методики и компьютерной программы обладают универсальностью и позволяют анализировать влияние параметров, входящих в исходные данные и показатели процесса плавления нержавеющей стали циркулирующим шлаком и могут служить пособием для анализа конструируемых и работающих плавильных модулей.

В работе дано обоснование выбора матрицы для иммобилизации радионуклидов с целью долговременного хранения до минимально-значимой удельной активности (МЗУА). Выполнен расчет распада основных радионуклидов (Со-60, 8г-90, Сб-137), сконцентрированных в матрице до величины максимального порога для среднеактивных отходов (1 х 107 кБк/кг) и определено время распада данных радионуклидов до МЗУА.

Расчеты показывают, что период распада радионуклидов в матрице составляет более 400 лет и именно это определяет долговременную стратегию обращения с отходами. Доказано использование в качестве матрицы стеклокристаплических структур в виде шлакоситаллов, характеризующихся тонкодисперсной кристаллической решеткой, распределенной в цементирующей стеклофазе. Исходя из выбранного состава дезактивируемого шлака, подобраны ситаплы следующего состава: мол.% - 40-50 8Ю>, 15-36А1203, 14-ЗОСаО, 4-10MgO с каталическими добавками Сг2СЪ, РегО.;, ТЮ2 или Р2О5.

В четвертой главе на основании выполненных исследовании и расчетов с учетом современных нормативных требований обращения с РАО приняты конструктивные решения создания газлифтной плавильной установки (рис.9).

Рис. 9. Аксонометрический чертеж газлифтной установки

С точки зрения процессов, происходящих в газлифтной плавильной установке, это высокотемпературный газожидкостной химический экстрактор, где совмещены металлургические процессы плавления металлов и процессы стекловарения. В зависимости от требуемых условий в газлифтной пеножидкостной зоне могут происходить окислительные или восстановительные процессы за счет продувки расплава окислительными, восстановительными или нейтральными газами. При добавке в расплав различных оксидов возможно создание различных структур шлака, что важно для получения устойчивых матриц вторичных РАО.

Приведена конструктивно-технологическая концепция создания газлифтной плавильной установки, включающая следующие принципы:

- модульное исполнение узлов плавильной установки с целью их вывода из эксплуатации и замены;

- автоматизированная загрузка упаковок с МРО в плавильную зону плавильного модуля;

- предварительный нагрев упаковок с МРО с целью исключения намораживания шлака на подаваемом в плавильную зону МРО;

- зонирование отдельных модулей и узлов плавильной установки для создания биологических барьеров безопасности обслуживающему персоналу при ремонтных работах и выводе элементов плавильной установки из эксплуатации;

- автоматизированное управление работой всех элементов газлифтной плавильной установки.

Газлифтная плавильная установка состоит из следующих модулей -модуль загрузочный, модуль предварительного нагрева, модуль плавильно-газлифтный, модуль электротермический, электродержатели с электродами, модуль стекловарения шлака.

В главе приведены обоснования технологических решений переработки горючих РАО и минеральных радиоактивных отходов, обоснована необходимость предварительного пиролиза ГТРО с целью снижения уноса радионуклидов в газовую фазу при плавлении, а также получения устойчивых стеклокристаллических форм при растворении золы в расплаве шлака.

Дано обоснование более эффективного диспергирования жидкого расплава металла с получением металлической дроби и ее фракционирования по степени ее активности с целью получения более выгодного товарного продукта по сравнению с металлическими слитками, а также исключения возможности утечки остаточно загрязненного металла в виде готовой продукции с повышенной активностью по отношению к нормативной.

Для отработки технологических процессов переплавки МРО и ГТРО, а также определения эффективности дезактивации металлов и получения стеклокристаллической структуры шлака разработана расчетная модель экспериментального газлифтного агрегата (рис.10) и схема экспериментального стенда переработки отходов (рис.11), на основании

которой разработаны проектно-технологические и конструктивные решения создания опытно-экспериментального стенда на предприятии ДВЦ «ДальРАО».

Огходяшие газы

Подача ГТРО

Уровень расплава / шлака

Г;г»1ш1)Тно^ессони-/ рованная труба с индуктивным нагреиом

Подача МРО

Выпуск шлака Выпуск металла

\ Подача __ барбошрусмою газа

Рис.10 Расчетная модель экспериментального газлифтного агрегата

Технические характеристики плавильного модуля

1 Производительность, т/ч 0,1

- по МРО

_ поТГРО 0,03

2 Температура расплава, °С 1550-1600

3 Потребляемая электрическая мощность, кВт 39,3

4 Расход жидкого топлива, кг/ч 40

5 Расход дутьевого воздуха, нм3/ч 600

6 Давление дутьевого воздуха, МПа 0,12

7 Давление распылительного воздуха, МПа 0,6

а

п> тз 01 ■о

а з»

3 Й

X —

аз

о я Ы X

§ 1

р

и я о я

о

3

¡Г X о

о -) а я

И р

Отходящие гам а гакючистку

Фрагментация V коитейнерирование /У ТО Склад ТРО

Компрессор

Выдача

отработанного

В пятой главе приведены технико-экономические показатели и оценка экологической эффективности новых технологических решений при переработке ТРО на предприятии ДВЦ «ДальРАО».

Переработка РАО позволяет вывести из эксплуатации часть существующих хранилищ РАО, не отвечающих нормативным требованиям с реабилитацией территории и благоустройством, существенно снизить затраты на хранение отходов, облегчить контроль за хранением и осуществить более надежной защиту окружающей среды от загрязнений радионуклидами при самоокупаемости производства.

Радиоактивные характеристики исходных ТРО приведены в таблице 1

Таблица 1

Итотоп Мп-54 Со-60 Sr-90 Y-90 Cs-134 Cs-137 Ce-144 Сумма

Содержание, (ГП1.СЛ Уд.активн. , Бк/л 0,02 ~4,8*ТО4~ 0,05 'ТГз'мо'" 0,09 2,5*10*" 0,09 ~2Í5*íd1_ 0,02 "478*W~j 0,7 "177*10r" 0,03 "477*l0,~ "275*16r

Уд.актнвн. . Ки/л 1,3*10-' 3,4*10"' 6*10'' 6*104 1,3*10"' 4,7* 10"' 2*10"' 6,7* lO"

Гамма активность ТРО, приведенная в таблице 1 составляет 2,46*10 г-

3KB.Ra/cM3.

Специфическими загрязнителями РАО являются радионуклиды, образующиеся при делении ядер урана. Основную долю радионуклидов составляют изотопы с относительно большим периодом полураспада - Со-60; 8г-90; Сб-137.

Технологические показатели переработки РАО приведены в таблице 2.

Таблица 2

Вид PAO Прошводи -тельпостъ опк Удельна я масс а РАО Обь см РА О Активность РАО удельная Актив .общая Золь-но-С1Ь РА О Выход золы Масса шлака Объем шлак а Кол- во бидо ИОВ Актив н.ш лака Коэф. сокр. объем а РАО

т/ч 1/ГОД т/м* "м5 " Ки'мт Ки/го Л % т/год т/год Mj шт Ки' л _

Ут. МГО 0,4 2000 1 200 0 1.25Е-4 0,25 0 0 0,1 0,025 6,12 5 80000

ГЮ 0,05 12,5 0,25 50 ft,7E-3 0,335 I 0,12 5 0,3 0,116 0,6 432

ЖРО 0 05 200 1 200 2.5Е-2 5 3 6 15 5,556 27.8 36

Июго: 5,59 6,12 5 15,3 5,671 28,4 0,01

Примечание:

Производительность по ЖРО принята по сжигаемому сорбенту, на котором очищаются ЖРО.

Выводы

При разработке теоретических исследований, расчетов и технических решений, выполненных в настоящей работе получены следующие результаты:

1. Предложен высокотемпературный процесс непрерывной переплавки и дезактивации МРО средней и низкой активности путем обработки циркулирующим расплавом шлаком в электроплавильном газлифтном агрегате.

2. Подобран состав футеровки плавильного агрегата.

3. Подобран состав трехкомпонентного шлака (А120з - СаО - МцО), обеспечивающий устойчивую работу футеровки плавильного агрегата, и высокую степень дезактивации радиоактивно загрязненного металла.

4. Создана модель расчета производительности газлифта и разработаны расчетные алгоритмы зависимости производительности от различных физических параметров.

5. Определены параметры условий создания гарнисажного слоя футеровки плавильного агрегата, обеспечивающие надежную защиту футеровки от физико-химического воздействия высокотемпературного синтетического шлака.

6. Исследован процесс получения шлакоситаллов, содержащих РАО в результате переплавки ТРО.

7. На основании концептуальных решений и аналитических расчетов разработана аппаратурно-технологическая схема безопасной переработки ТРО с получением диспергированного и дезактивированного металла, приняты решения для разработки оборудования и разработана технология переработки ТРО.

8. Конечным результатом переработки РАО являются минимизированные по объему вторичные РАО, иммобилизированные в стеклоподобную матрицу содержащие оксиды радионуклидов (в основном Со-60; 8г-90; Сз-137), в количестве не превышающем предел содержания для среднеактивных отходов (до 107 кБк/кг).

9. Продукцией переработки МРО являются металлическая дробь нержавеющих сталей и слитки цветных металлов.

10. На основании исследований и технологических разработок запроектирован опытно-эспериментальный стенд «Опытно-промышленный комплекс переработки твердых радиоактивных отходов», отвечающий современным требованиям промышленной и экологической безопасности. '

Основное содержание диссертации отражено в следующих публикациях:

В периодических изданиях, рекомендованных ВАК РФ

1. Васильев, М.Г. Пирометаллургические газлифтные технологии переработки нетрадиционных видов сырья / М. Г. Васильев, С.Г. Бахвалов, A.B. Гречко, Б.Е. Лотошников, В.А.Чернорот, Б.М.Лапшин. // Цветная металлургия - 2001. - № 8-9. - С. 30-33.

2. Васильев, М.Г. Газлифты в пирометаллургии и их использование в переработке нетрадиционных видов сырья / М.Г.Васильев, С.Г. Бахвалов, A.B. Гречко, Б.Е. Лотошников, ВА.Чернорот, Б.М.Лапшин, A.C. Васильев. // Промышленная энергетика. - 2002. - № 1. - С.44-51.

3. Чернорот, В.А. Фракционирование по степени радиоактивности в процессах переплавки металлических радиоактивных отходов / В. А.Чернорот, С. Н.Мамонов, Б. М. Лапшин, М.Г. Васильев, Н.И. Лысенко, С. А. Истомин, В Н. Лопатин. // Химия в интересах устойчивого развития. -

2004.-№ 12.- С.483-487.

4. Чернорот, В.А. Выбор методики гидродинамического расчета газлифтного модуля и определение зависимостей производительности по шлаковому расплаву от изменений различных параметров / В.А. Чернорот, Б.М. Лапшин, С.А. Истомин. //Расплавы. -2010.-№5.-с.88-93.

В других изданиях:

5. Бахвалов, С.Г. Создание комплекса по переработке металлических радиоактивных отходов / С. Г. Бахвалов, А.И. Борзунов, М.Г. Васильев, В.Н. Коваленко, Б. М. Лапшин, В.А. Лебедев, Н.И. Лысенко, В. А. Чернорот.Шервый международный инвестиционный конгресс «Новейшие технологии в системе интеграционных процессов территорий стран азиатско- тихоокеанского региона»: Тез. Док. - Владивосток, 2000. - С. 245248.

6. Бахвалов, С.Г. Новые подходы к проблеме утилизации радиационно-загрязненных металлов / С. Г. Бахвалов. А.И. Борзунов, М.Г. Васильев, Б. M Лапшин, В. А. Чернорот // Сб. науч. тр. НИИЦ «Кристалл».- Красноярск, 2000.-С. 138.

7. Бахвалов, С.Г. Проектные решения по дезактивация металлических радиоактивных отходов с использованием газлифтного плавильного агрегата / С. Г. Бахвалов, А.И. Борзунов, М.Г. Васильев, Б. М. Лапшин, В.А. Чернорот,//Сб. науч. тр. НИИЦ «Кристалл». - Красноярск, 2000. - С. 158.

8. Чернорот, В .А. Доклад на секции № 3 НТС №4 Минатома РФ от 18 января 2001 г. «Обращение с радиоактивными отходами. Газлифтная технология переработки РАО» / С. Г. Бахвалов, В. А. Чернорот // Бюллетень НТС Минатома РФ № 1. - 2002,- С.34-37.

9. Чернорот, В.А. Нормативные требования к вторичным РАО пирометаллургии (шлаковым отходам) и аналитический обзор технологий кондиционирования и иммобилизации РАО в стеклоподобные матрицы / В.А.Чернорот, С.Г.Бахвалов, Б.М.Лапшин, Б.Е. Лотошников, И.П. Бахвалова, А.И. Борзунов // Перспективные материалы, технологии, конструкции,

1. экономика» выпуск 8 (часть I): Сб. науч. тр. Красноярской государственной академии цветных металлов и золота. - Красноярск 2002 -С.107-116.

2. Чернорот, В.А. Концепция технологического процесса переработки МРО / В.А.Чернорот, С. Г.Бахвалов, Б.М.Лапшин, Б.Е. Лотошников, В.А. Лебедев, И.П. Бахвалова, А.И. Борзунов // Перспективные материалы, технологии, конструкции, экономика» выпуск 8 (часть 1): Сб. науч. тр. Красноярской государственной академии цветных металлов и золота Красноярск, 2002.- С. 117-122.

3. Лапшин, Б.М. Использование газлифтного метода электрошлакового переплава для сокращения объемов РАО утилизации АЛЛ и возвращения металла в промышленный оборот / Б.М.Лалшин, Н.И.Лысенко, В.А.Чернорот // Сб.докладов международной научно-технической конференции «Экофлот-2002». Владивосток, 2002,- С. 111-113.;

4. Чернорот, В.А. Опытно-промышленный комплекс переработки радиоактивных отходов / В.А.Чернорот // Тезисы материалов на конкурс: Официальный каталог форума «Инновационные технологии XXI века для рационального природопользования, экологии и устойчивого развития». -Экспоцентр на Красной Пресне, Москва 20-23 октября 2004. - С.86-87.

5. Чернорот, В.А. Создание модульного опытно-промышленного комплекса переработки твердых радиоактивных отходов / В.А.Чернорот, Б.М.Лапшин, Н.И.Лысенко, В.Д.Ахунов // XI Международный экологический симпозиум «Урал атомный, Урал промышленный»: Труды симпозиума. - Екатеринбург, 2005. - С. 140-142.

6. Чернорот, В.А. Создание опытно-промышленного стенда переработки радиоактивных отходов в ФГУГ1 «ДальРАО» / В.А. Чернорот, Н.И. Лысенко // Семинар КЭГ МАГАТЭ «Окончательная ликвидация ядерного наследия на Дальнем Востоке России»: Труды семинара. - Владивосток, 2010 -С 210215.

Патенты

7. Пат.2282907 РФ. МПК С21Р9/30. Способ переработки радиоактивных отходов и печь для его осуществления /В.А. Чернорот, М.Г.Васильев, Н.И.Лысенко, В.Д.Ахунов, В.А.Лебедев, Б.М.Лапшин, А.С.Васильев' А.С.Маликов, В.А. (РФ). - № 2004121015/06; Заявлено 08.07.2004; Опубл' 27.08.2006.

Подписано 1! печать 2Х.04.2012 г.

Формат 60x84/16. Уч.-1пд.л_ Тираж 120 экз. Заказ 784. 2012 г. Отпечатано в типографии ООО «Диамант». 662970, г. Желегшогорск Красноярского края, ул. Восточная, 26а

Введение

1. Аналитический обзор процессов и установок переработки твердых радиоактивных отходов.

1.1. Общие принципы обращения с радиоактивными отходами.

1.2. Состояние проблемы переработки металлических 13 радиоактивных отходов (МРО).

1.3. Анализ составов дезактивирующих шлаков, используемых при 19 переплавке МРО.

1.4. Существующие технологические приемы и оборудование для 20 переплавки МРО.

1.5. Существующие технологии высокотемпературной переработки 28 твердых радиоактивных отходов (ТРО) низкого и среднего уровня активности.

2. Концептуальные решения технологического процесса переработки ТРО и постановка задачи.

2.1. Концептуальные решения переработки МРО.

2.2. Создание модели плавильного агрегата.

2.3. Концептуальные решения ТГРО переработки. 41 3. Экспериментально-методическая часть, конструктивнотехнологические исследования и расчеты.

3.1. Использование газлифтов в металлургии и принципиальная 44 возможность их использования для переработки ТРО.

3.2. Постановка задачи.

3.3. Создание действующего макета.

3.4. Изучение физико-химических свойств трехкомпонентной шлаковой системы и выбор оптимального состава синтетического шлака.

3.5. Исследования и выбор материалов для футеровки плавильного 58 агрегата.

3.6. Конструктивно-технологические исследования и расчеты газлифтного печного комплекса.

3.6.1. Общие положения.

3.6.2. Выбор методики гидродинамического расчета газлифтного 65 модуля и определение зависимостей производительности по шлаковому расплаву от изменений различных параметров.

3.6.3. Исследования и расчет тепловых потерь кессонированной 74 футеровкой

3.6.4. Создание модели для расчета показателей плавления 80 нержавеющей стали циркулирующим шлаком.

3.7. Исследования и принципы подбора матриц для включения 85 вторичных РАО при переплавке ТРО. 4. Создание макетного образца оборудования для конструкторских 95 и проектно-технологических разработок.

4.1. Конструкторские решения по созданию газлифтной плавильной 95 установки.

4.2. Технологические решения переработки горючих и минеральных 102 радиоактивных отходов.

4.3. Фракционирование по степени остаточной радиоактивности 110 переплавленных металлических радиоактивных отходов.

4.4. Создание технологического процесса переработки РАО. 117 5. Технико-экономические показатели и экологическая 129 эффективность

6 Выводы.

Анализ перспектив развития мировой ядерной энергетики в последнее десятилетие свидетельствует о заметном смещении приоритетных проблем в сторону всесторонней оценки последствий влияния предприятий ядерно-топливного цикла (ЯТЦ) на окружающую среду и здоровье населения.

Особенно остро стоит проблема защиты экосистемы от воздействия предприятий ЯТЦ при выводе их из эксплуатации в плане переработки и захоронения радиоактивных отходов (РАО).

Проблема экологической безопасности локализации РАО в Российской Федерации приобрела в настоящее время особую актуальность и значимость, что обусловлено следующими обстоятельствами:

- большим количеством накопленных и образующихся отходов, что вызывает серьезное беспокойство населения и государственных органов в связи с потенциальной радиационной опасностью хранилищ и могильников РАО для человека и окружающей среды;

- необходимостью совершенствования существующей практики обращения с РАО для приведения ее в соответствие с современными экологическими требованиями;

- активным и все возрастающим влиянием общественности на все вопросы, связанные с экологическими аспектами деятельности предприятий атомного профиля.

В процессе эксплуатации объектов использования атомной энергии происходит «загрязнение» радионуклидами технологического оборудования. При проведении ремонтных работ и работ по модернизации действующих объектов, а также после вывода таких объектов из эксплуатации образуется значительное количество металлических радиоактивных отходов (МРО).

Сегодня в мире работает 418 ядерных энергоблоков АЭС общей мощностью 325 ГВт. Из них к 2010 году будут остановлены около 250 энергоблоков. К 2020 году все 29 ныне действующие энергоблоков российских АЭС выработают свой ресурс. Перед человечеством станет проблема демонтажа, дезактивации и утилизации металлоемкого радиоактивно «загрязненного» оборудования, использовавшегося в топливно-ядерном цикле. Грандиозность решаемых при этом задач сопоставима с работами по созданию атомной энергетики в 50^60 гг. [1,2].

Наша страна является одной из немногих, имеющих все элементы ядерного топливного цикла - от добычи урана, производства ядерного топлива, выделения делящихся материалов и радионуклидов, пригодных для использования в промышленности до переработки отработавшего ядерного топлива, хранения и захоронения радиоактивных отходов.

Некоторые объекты использования атомной энергии (ИАЭ) в России закончили или заканчивают свой жизненный цикл и предстоит их вывод из эксплуатации. К таким объектам можно отнести некоторые производства Горно-химического комбината, Сибирского химического комбината, ПО «Маяк», Приборостроительного завода и др.

Не менее актуальной проблемой на современном этапе является вывод из эксплуатации кораблей атомного флота. Утилизация атомных подводных лодок (АПЛ), а в ближайшем будущем надводных кораблей (НК) с ядерными энергетическими установками (ЯЭУ) и судов обеспечения является одной из важнейших экологических проблем. К 2001г. в России, США, Франции и Великобритании было выведено из эксплуатации около 300 АПЛ, из них в России выведено из эксплуатации 189 АПЛ, а в ожидании на утилизацию 126 АПЛ [3]. Обвальный вывод из состава ВМФ атомных ПЛ привел к тому, что сегодня более 26 тыс.м твердых радиоактивных отходов в виде металла, резино-технических изделий, теплоизоляционных материалов, спецпокрытий, тканных материалов и др. длительное время хранится на объектах ВМФ. Темпы ежегодного увеличения объемов РАО превышают возможности их захоронения и вызывают растущее экологическое давление.

В России отсутствует полномасштабная инфраструктура производства по утилизации РАО при утилизации АПЛ [4].

При выводе из эксплуатации объектов радиохимического производства основную проблему представляют масштабы распространения радиоактивных загрязнений продуктов деления и актиноидов, находящихся на поверхности оборудования, а также размеры территорий для хранения этого оборудования.

Для сокращения объема получаемых при демонтаже металлических отходов, таких как трубы из нержавеющей и углеродистой сталей, их режут, загружают в контейнеры и прессуют. Объем отходов при этом уменьшается вдвое [5]. Большую степень сокращения объема металлических отходов можно получить, переплавляя их в слитки или гранулы.

Учитывая тот факт, что основная часть образующихся металлических радиоактивных отходов представлена дефицитными и дорогостоящими высоколегированными коррозионно-устойчивыми хромоникелевыми сталями, более перспективным и экономически выгодным является переплав металлических радиоактивных отходов (МРО) с одновременной дезактивацией с целью повторного использования металла для нужд ядерной энергетики или даже использование его без ограничения в других отраслях промышленности.

За последние несколько лет переплав МРО на установках специального назначения в мировой практике превращается в новую отрасль промышленного производства.

Для процесса переплава МРО используются с незначительной модернизацией традиционные сталеплавильные электропечи (дуговые, индукционные, сопротивления) с загрузкой МРО и флюсов, а также периодическим сливом радиоактивно загрязненного шлака и очищенного металла после каждой плавки в присутствии обслуживающего персонала. При этом перерабатывают МРО только с низким содержанием радионуклидов с предварительной разделкой на мелкие фрагменты.

В настоящее время отсутствует комплексная технология и метод переработки РАО, позволяющие перерабатывать наряду с отходами с низким содержанием радионуклидов, также средне- и высокоактивные отходы с учетом оптимальных решений проблем радиационной безопасности обслуживающего персонала, охраны окружающей природной среды и здоровья населения, а также экономической эффективности.

Цель настоящей работы состоит в развитии теоретических основ высокотемпературной технологии непрерывного процесса высокотемпературной переработки ТРО в плавильных печах с использованием метода газлифтной циркуляции расплава шлака, создания макетного образца комплекса оборудования для переработки РАО в соответствии с современными нормативными требованиями, а также в исследовании и выборе высокостабильных составов отвержденных форм РАО в виде стеклокристаллических шлакоситаллов, в определении физико-химических свойств плавленых материалов и в изучении поведения компонентов РАО (в основном оксидов СобО, Бг90, Сб137 ) в условиях газлифтной переплавки МРО и термической обработке с последующей переплавкой горючих твердых радиоактивных отходов (ГТРО).

Научная новизна работы состоит в следующем:

1. Предложена высокотемпературная технология непрерывной переплавки ТРО методом обработки циркулирующим расплавом шлака в электроплавильном газлифтном агрегате с растворением и концентрацией оксидов радионуклидов (в основном СобО, 8г90, Сз137) в шлаке и на фильтрах системы газоочистки.

2. Получены данные по оптимальному составу шлака, обеспечивающего высокую стабильность и дезактивационную способность к МРО, а также состав футеровки плавильного агрегата, совместим с составом шлака.

3. Определены параметры условий создания гарнисажного слоя футеровки плавильного агрегата, обеспечивающие надежную защиту футеровки от воздействия высокотемпературного рафинирующего шлака.

4. Описан механизм получения шлакоситаллов, содержащих радионуклиды в результате переплавки ТРО и дан анализ преимущества стеклокристаллических структур по сравнению с традиционными плавлеными шлаками и стеклами при долговременном хранении.

5. Разработан опытно-экпериментальный макет безопасной переработки ТРО с получением диспергированного и дезактивированного металла.

Практическая ценность результатов работы:

1. Методом системного анализа и создания логической схемы доказана перспективность непрерывной переплавки и дезактивации МРО циркулирующим синтетическим шлаком с получением дезактивированного диспергированного металла и стеклокристаллических шлакоситаллов для фиксации радионуклидов.

2. Разработана новая технология и оборудование для непрерывной переплавки ТРО, на базе которой спроектирован опытно-промышленный комплекс переработки РАО для предприятия ДВЦ «ДальРАО», отвечающий современным требованиям безопасности.

3. Разработан новый тип газлифтного плавильного комплекса с выпуском диспергированного металла контролируемого по остаточной радиоактивности.

4. Предложены проектные решения по обеспечению безопасных условий труда обслуживающего персонала и создания дополнительных защитных барьеров безопасности за счет зонирования отдельных элементов технологического комплекса.

5. Дана технико-экономическая и экологическая оценка строительства окупаемого опытно-промышленного комплекса переработки радиоактивных отходов низкой и средней активности, при введении в эксплуатацию которого на предприятии ДВЦ «ДальРАО» снижение количества РАО (в основном Со60, 8г90, Сб137) по МРО в 80 ООО раз, по ГТРО в 432 раза.

Основные теоретические и проектно-конструкторские результаты работы получены в ходе выполнения плана НИР и проектных работ в Федеральном государственном бюджетном научном учреждении «Научно-исследовательский инженерный центр «Кристалл» и предприятии госкорпорации «Росатом» Красноярский филиал ОАО «ГСПИ - Красноярский пректно-изыскательский институт «ВНИПИЭТ» (КФ ОАО «ГСПИ - КПИИ «ВНИПИЭТ»).

Апробация работы. Основные результаты работы доложены на первом международном инвестиционном конгрессе «Новейшие технологии в системе интеграционных процессов территорий стран азиатско-тихоокеанского региона» г. Владивосток, 2000 г., на международной научно-технической конференции «Экологические проблемы утилизации атомных подводных лодок и развитие ядерной энергетики в регионе» (Экофлот-2002), г. Владивосток, 2002г., на межотраслевом совещании «Технологии и установки для обращения с ТРО», проведенным Международным центром по экологической безопасности Минатома РФ, г.Москва, 2004г., а также на XI Международном экологическом симпозиуме «Урал атомный, Урал промышленный», г. Екатеринбург, 2005г., на семинаре КЭГ МАГАТЭ «Окончательная ликвидация ядерного наследия на Дальнем Востоке России», г.Владивосток, 2010 г.

За вклад в укрепление экологической безопасности и устойчивое развитие России проект «Опытно-промышленный комплекс переработки радиоактивных отходов в Приморском крае», руководителем которого является диссертант, награжден дипломом конкурса «Национальная экологическая премия» за 2004г. (приложение 9).

Основное содержание диссертации изложено в 15 работах: 4 изданиях из перечня ВАК, 9 периодических научных журналах и сборниках и 1 патенте на изобретение.

6. Заключение

Анализ расчетов и технических решений выполненных в настоящей работе показывает следующие результаты:

1. Предложен высокотемпературный процесс непрерывной переплавки и дезактивации МРО путем обработки циркулирующим синтетическим шлаком в электроплавильном газлифтном агрегате.

2. Подобран состав футеровки плавильного агрегата.

3. Подобран состав синтетического шлака, обеспечивающий устойчивую работу футеровки плавильного агрегата, и высокую степень дезактивации радиоактивно загрязненного металла.

4. На основании литературных источников создана модель расчета производительности газлифта и разработаны расчетные алгоритмы зависимости производительности от различных физических параметров.

5. Исследованы и определены параметры условий создания гарнисажного слоя футеровки плавильного агрегата, обеспечивающие надежную защиту футеровки от физико-химического воздействия высокотемпературного синтетического шлака.

6. Разработаны технологические решения получения шлакоситаллов, содержащих РАО в результате дезактивации и переплавки ТРО.

7. Проведено сравнение свойств стеклокристаллических материалов, полученных при газлифтном методе переработки ТРО, с аналогичными свойствами плавленых шлаков, полученных другими методами.

8. На основании концептуальных решений и аналитических расчетов разработана аппаратурно-технологическая схема безопасной переработки ТРО с получением диспергированного и дезактивированного металла, выполнены конструкторские разработки оборудования и разработан проект опытно-промышленного комплекса переработки РАО, имеющий значительные преимущества по сравнению с аналогичным производством.

9. Технологические процессы по переработке РАО в основном автоматизированы и полностью механизированы, что соответствует современной концепции по обращению с РАО.

10.Конечным результатом переработки РАО являются минимизированные по объему вторичные РАО, иммобилизированные в стеклоподобную матрицу.

11 .Продукцией переработки МРО являются металлическая дробь нержавеющих сталей и слитки цветных металлов.

12.На основании исследований и технологических разработок запроектирован самоокупаемый «Опытно-промышленный комплекс переработки твердых радиоактивных отходов», отвечающий современным требованиям промышленной и экологической безопасности.

1. Рециклинг радиоактивных металлов Сообщение 10055/ -М.: ЦНИИАтомИнформ. ДОР. 1999.-86с.

2. Преображенская, Л.Б. Новые АЭС: Успехи и проблемы /Л.Б.Преображенская, Н.Д.Соколова // Атомная техника зарубежом.-2011.-№5.-С.З-15.

3. Лебедев, В.А. Экологические проблемы утилизации АПЛ./ В.А. Лебедев, В.Д.Ахунов// Вторая научно-техническая экологическая конференция «Экология ядерной отрасли». Сб. докл. 2001г.- С. 46-56.

4. Муратов, О.Э. Последний причал атомного флота / О.Э.Муратов, М.Н. Тихонов// Барьер безопасности.-2005.-№2.-С.16-21.

5. Обращение с радиоактивными отходами перед их захоронением включая снятие с эксплуатации. Требования NWS-R-2. Серия норм МАГАТЭ по безопасности Международное агентство по атомной энергии. Вена.- 2003.- С.14-15.

6. Трошев, A.B. Переработка металлических отходов с целью повторного использования в народном хозяйстве. Обзор / A.B. Трошев, В.И. Черемискин//-М.: ЦНИИатоминформ.- 1989.-С.39.

7. Шульга, H.A. Перспективы развития за рубежом регенерации металлов из радиоактивного металлического скрапа методом плавления / H.A. Шульга// Атомная техника за рубежом.-1994.-№6.-С.-10-17.

8. Лампард, Д.Ж. Переплавка радиоактивного металлолома /Дж.Лампард, К.Хиллис// Атомная техника за рубежом.-2007.-№3.-С.27-30.

9. Амнелогова, Н.И. Дезактивация в ядерной энергетике/ Н.И.Амнелогова, Ю.М.Симановский, A.A. Трапезников. М.: Энергоиздат. -1982. -256 с.

10. Ю.Бережко, Б.И. Утилизация радиоактивных металлическихотходов методом переплава /Б.И. Бережко, В.И. Горынин, Г.Д. Никишин, A.A. Хохлов// Вопросы материаловедения.-1995.-№2.-С.74-77.

11. П.Самсонов Г.В. Физико-химические свойства окислов/ Самсонов Г.В., Буланкова Т.Г., Бурыкина A.JL -М.: Металлургия. 1969. 455с.

12. Краткая химическая энциклопедия/ Под редакцией Кидиянц И.Л. -М.: Советская энциклопедия.- 1961.-653с.

13. Кубишевский О. Термохимия в металлургии. О.Кубишевский, Э.Эванс.-М.:- Иностранная литература.- 1954. -421с.

14. Gerding T.I. et al. Salvage of plutonium and americium contaminated metals. Nuclear Engineering, Onestions power Reprocessing Waste, Decontamination Fesion. Symp. Series - Amer. Inst, of chemical Engineering.- 1979. - Vol. 75 №191, 118p.

15. Copeland Y.L. et al. Decontamination of TRU Contaminated metal Waste by Smelt. Refing. - Trans. Amer. Nucl. Soc.-1981.- № 38 .- p.193-195.

16. Copeland Y.L. et al. Volume reduction of lomlevel contaminated metal Waste by Smelting Trans. Amer. Nucl. Soc., 1978.- Vol.30. - p. 285-286.

17. Лампард, Дж. Переплавка радиоактивного металлолома/ Дж.Лампард, К.Хиллис// Атомная техника за рубежом.-2007.-№3.-С.27-30.

18. Anlage für Rückgewinnung metallischen Komponenten von Kernkraftwerken. Заявка ФРГ № 3331383 МКИ G21F9/30.- Опубл. 11.03.1986 г.f p

19. Anlage ffir Rückgewinnung metallischen Komponenten von Kernkraftwerken. Заявка ФРГ № 3404106 МКИ G21F9/30.- Опубл. 05.09.1985 г.

20. Hasselhoff Y., Seidler M. Einschmelzen von radioaktiven metallischen Komponenten von Kemtechnischen Aulagen / Jahnestag. Kemtechn. München 21-23. Mai 1985.- Tagungsber-Bonn 1985,- S. 687-690.

21. Сейдлер M., Саннок M. Плавление радиоактивного скрапа. Атомная техника за рубежом. 1988. - № 2.-С. 39-41.

22. Andersson О. Minimising Low Level Waste by Volume Reduction and Recycling Atomwirschaft.- 1995.- v. 40.- №7.- ss.461-465.

23. Сивинцев Ю.В. Минимизация объема отходов низкой активности на АЭС. Бюллетень центра общественной информации по атомной энергии. 1997. - № 3.- С. 6-9.

24. Шульга H.A. Перспективы металлов из радиоактивного металлического скрапа/ Н.А.Шульга// Атомная техника за рубежом. 1994. - №6.- С. 1017.

25. Обработка радиоактивных отходов. Патент Японии № 2447591.

26. Франция, MKU Q 21F9/34. Daidotorushuko K.K. Опубл. 26.09.80. 27.Обработка радиоактивных отходов. Патент Японии № 2447592. Франция, МКИ Q21F9/341:5/00 Daidotokushuko К.К.- Опубл. 26.09.1980.

27. Установка для связывания радиоактивных отходов. Патент Японии № 2447590. Франция, МКИ Q21F9/30 Daidotokushuko K.K. -Опубл. 26.09.1980.

28. Установка для обработки радиоактивных отходов. Патент Японии № 4326842. США, МКИ Q21F9/34 Daidotokushuko K.K. -Опубл. 27.04.1982.

29. Устройство для введения радиоактивных отходов в резервуар. Патент Японии. №2451618. Франция, МКИ Q21A9/28, Daidotokushuko K.K. -Опубл. 10.06.1981.

30. Способ переработки металлического радиоактивного скрапа путем электроплавки в ковше под слоем инертного газа. Патент Японии №58065591. Япония, МКИ Q21F5/52 В23К25/00, С22В7/00, Robe Steel К.К. -Опубл. 19.04.1983.

31. Воронков, М. Цивилизованное обращение с радиоактивными отходами / М.Воронков// Росэнергоатом.-2003.-№9.-С.26-27.

32. Новые подходы к проблеме утилизации радиационно-загрязненных металлов / С. Г. Бахвалов. А.И. Борзунов, М.Г. Васильев, Б. М. Лапшин,

33. B. А. Чернорот // Сб. науч. тр. /НИИЦ «Кристалл».- Красноярск, 2000.1. C. 138.

34. Обращение с радиоактивными отходами от неядерных применений (лекции курсов-семинара по подготовке и повышению квалификации специалистов, работающих в области обращения с радиоактивными отходами). МосНПО «Радон». -М.:-Сергиев Пасад. -1999г. -С.48-82.

35. Готовчиков, В.Т. Промышленный опыт и перспективы применения вакуумных индукционных печей с холодными тиглями. / В.Т.Готовчиков, В.А. Середенко, И.В.Осипов // Цветные металлы. -2003. № 4.-С.68-72.

36. Федоров, Л.А. Диоксины как экологическая опасность: ретроспектива и перспективы/ Л.А. Федоров -М.: -Наука. -1993.- С.9-21.

37. Сб. науч. тр. Красноярской государственной академиицветных металлов и золота. Красноярск, 2002.- С. 117-122.

38. Гречко, A.B. Металлургический комплекс XXI века/ А.В.Гречко // Цветная металлургия. 2000.-№5-6.- С. 1-5.

39. Ефименко, С.П. Внепечное рафинирование металла в газлифтах./ С.П.Ефименко, В.И.Мачикин, Н.Т. Лифенко // М.: Металлургия.- 1986. -286с.

40. Ноздровский, Ю.А. Особенности тепловой работы газлифтных аппаратов для расплава / Ю.А.Ноздровский, Ю.С.Жуковский, Л.С. Романов //Науч. тр. Гипроникель, Л. Гипроникель.-1976. -Вып. 1(65). -С.26-34. -1977. -Вып. 3(67).- С.70-76.

41. Васильев, М.Г.Газлифтная технология на пути к промышленной реализации в пирометаллургии цветных металлов/ М.Г. Васильев, С.Г. Бахвалов, A.B. Гречко // Цветная металлургия. -2001. -№8-9.- С. 14-21.

42. Гуревич, Е.Я. Разработка интенсивной технологии электроплавки вспененной ванны/ Е.Я.Гуревич, Н.Д. Резник, Т.А. Харлакова и др.// -Москва,- Металлургия. -1991. С. 199-203.

43. Гречко, A.B. Теплообмен между расплавом и гарнисажем в жидкой ванне пирометаллургических агрегатов/ A.B. Гречко // Металлы. 1986. - №5. -С. 9-19.

44. Манаков, А.И. Физико-химические и технологические свойства известково-глиноземистых шлаков/ А.И.Манаков, В.И.Анисимов // В сб. Физическая химия и технология в металлургии. Институт Металлургии У О РАН. Екатеринбург, -С. 183-190.

45. Бережной, A.C. Многокомпонентные щелочные системы/ A.C. Бережной // -Киев. Наук. Думка.- 1988.- 200с.

46. Транспортные свойства металлических и шлаковых расплавов: справ.изд./ Б.М.Лепинских, А.А.Белоусов, С.Г.Бахвалов и др.// Под ред. Н.А.Ватолина. М.:Металлургия.- 1995.-649с.

47. Лнисимов, В.И. Физико- химические свойства расплавов на основе оксидов кальция и алюминия/ В.И.Анисимов, А.И.Манаков, Г.Н.Курнавина, Б.И.Лязгин. //Расплавы.-Т.2. -вып.6.-1998.-236с.

48. Жмойдин, Г.И. Аномалии плотности как результат двухструктурного строения расплава 12Са0-7А1203/ Г.И.Жмойдин.// Физическая химия. Т.Ы1.- 1978.- №1.-С.18-22.

49. Мусихин, В.И. Коэффициенты диффузии ионов в расплавленных шлаках/ В.И.Мусихин, О.А.Есин. //Доклады Академии наук СССР.-Т.136.- 1961.-№2.

50. Жмойдин Г.И. Структура алюминатных расплавов с позиций теории дискретных анионов/ Г.И.Жмойдин //В сб.: свойства и структура шлаковых расплавов. М.:-Наука.- 1970.-С.73-93.

51. Жмойдин, Г.И. Взаимосвязь транспортных свойств со структурой ассоциированных расплавов/ Г.И.Жмойдин //В сб.свойства и структура шлаковых расплавов.-М.:-Наука.-1970.-С.38-66.

52. Бахвалов, С.Г. Вязкость и электропроводность расплавов на основе оксида алюминия/ С.Г.Бахвалов, А.А.Меливанов, С.А.Истомин, Е.М.Петрова и др// Сб. Расплавы № 3 (отдельный оттиск), РАН.- М.:-2003.-50с.

53. Большаков, Н.В. Материалы для электротермических установок/ Н.В.Большаков, К.С.Борисанова, В.И.Бурцев и др// Под.ред. Б.М.Гутмана.-М.:-Энергоатомиздат.- 1987. -296с.

54. Диомидовский, Д.А. Металлургические печи цветной металлургии/ Д.А.Диомидовский// Государственное научно-техническое издательство литературы по черной и цветной металлургии.- М.:-1961.- С.474-477.

55. Минеев, В.Н. Высокотемпературные диоксидциркониевые связующие материалы для кладки внешней ловушки реактора/ В.Н. Минеев, Л.Б. Боровкова, Ф.А. Акопов и др. // Атомная энергия.- т.88. -вып.4-2000.-С.277-281.

56. Минеев, В.H. Взаимодействие металлического расплава с диоксидциркониевыми огнеупорами внешней ловушки/ Минеев В.Н., Акопов Ф.А., Ануфриев C.B. и др //Атомная энергия.- т.91.- вып.1.-2001.-С.27-35.

57. Асмолов, В.Г. Выбор буферного материала ловушки для удержания расплава активной зоны ВВЭР-1000/ В.Г.Асмолов, В.Н. Загрязкин, И.Ф. Исаев.и др //Атомная энергия.- т.92.- вып.1-2002.-С.7-18.

58. Гилев, A.B. Интенсификация работы конвертера за счет применения кислорода и совершенствования дутьевого режима/ Гилев A.B. // Дис.канд.техн.наук (05Л6.03).-Красноярск.-КИЦМ.- ил.,ДСП. -1985.-211с.

59. Сасано Нобус, Сасано Мосамити, Онако Ицус и др. «Тэцу то Хаганоэ».-1965.-71.-№ З.-С. 382-399 (РЖ Мет. 1985, 9425).

60. Сборщиков, Г.С. Кислородно-газовая интенсификация процесса выплавки стали/ Г.С. Сборщиков, В.Г. Здановская //Материалы Всесоюзного семинара.-Киев.-1982.-С. 136-144.

61. Ноздровская, Ю.А. Исследования и разработка газлифта для расплавленных металлургических шлаков и схемы регулирования его работы: Автореф.дис.канд.техн.наук / Ю.А Ноздровская;-Л.,-1976.-23с.

62. Гречко, A.B. Практика физического моделирования на металлургическом заводе/ А.В.Гречко, Р.Д. Нестеренко, Ю.А. Кудинов -М.: Металлургия.-1976.-224с.

63. Мамаев, В.А. Гидродинамика газожидкостных смесей в трубах/ В.А.Мамаев, Г.Э.Одишария, Н.И.Семенов и др. М.:- Недра.- 1969. -208с.

64. Уоллис, Г. Одномерные двухфазные течения. Пер. с англ./ Г.Уоллис. -М.:- Мир.- 1972.-440с.

65. Хьюнтт, Дж. Кольцевые двухфазные течения. Пер.с англ./ Дж.Хьюнтт и Н.Холл-Тейлор. М.:- Энергия.- 1974.- 408с.

66. Ефименко, С.ГІ. Внепечное рафинирование металлов в газлифтах/ С.ГІ. Ефименко, В.И. Мачикин, Н.Т. Лифенко .-М.:-Металлургия.-1986.-264с.

67. Лисиенко, В.Г. Математическое моделирование теплообмена в печах и агрегатах/ В.Г. Лисиенко, В.В. Волков, А.Л. Гончаренко. -Киев.-Наукова Думка,- 1984.- 283с.

68. Теплопроводность твердых тел: Справочник/ Под ред. A.C. Охотина. -М.:-Энергоатомиздат.- 1984. 320с.

69. Михеев, М.А. Основы теплопередачи / М.А. Михеев, И.М. Михеева.-М.:-Энергия.- 1977.

70. Мастрюков, Б. С.Теория конструкции и расчеты металлургических печей/ Б. Мастрюков .- М.:- Металлургия.- 1986. 386с.

71. Рафалович, И.М. Теплопередача в печах и аппаратах, работающих на расплавленных средах/ И.М. Рафалович.-М.:-Металлургия. 1972.

72. Физические величины: Справочник/ Под ред. И.С. Григорьева, Е.З. Меймахова. -М.:-Энергоатомиздат.-1991. 1232с.

73. Исаченко В.П., Осипова В.А., Сукомел A.C. Теплопередача: Учебник для вузов. -М.:- Энергия.- 1975.- 488с.

74. Свойства элементов. 4.1. Физические свойства: Справочник/ Под ред. Г.В. Самсонова М.:- Металлургия.- 1976.- 600с.

75. Федеральные нормы и правила в области использования атомной энергии. Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твердых радиоактивных отходов. Требования безопасности. НП-020-2000. Госатомнадзор России.- 2000.- 17с.

76. Опытно-промышленный комплекс (ОПК) переработки РАО на объекте б.Сысоева Приморского края. Проект. Том 1. Сбор исходных данных. ФГУП КГПИИ «ВНИПИЭТ».- Железногорск.- 2002.- 52с.

77. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности. ОСПОРБ-99/2010. Ионизирующее излучение, радиационная безопасность СП 2.6.1.2612-ЮМ.- Минздрав России.-2010,- 35с.

78. Баженов, В.Л. Вредные химические вещества. Радиоактивные вещества/ В.А.Баженов, Л.А.Булдаков, И.Я.Василенко и др. // Справочник.Л.-«Химия».- 1990. -464с.

79. Нормы радиационной безопасности НРБ-99/2009. Санитарные правила и СаНПиН 2.6.1.2523-09. Гигиенические нормативы. -М.:, Центр сан-эпидем.нормирования, гигиенической сертификации и экспертизы Минздрава России,- 2009. -С.95.

80. Левин, В.Е. Ядерная физика и ядерные реакторы/ В.Е.Левин// М.Атомиздат,- 1979.-288с.

81. Никифоров, A.C. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов/ A.C. Никифоров, В.В. Куличенко, М.И. Жихарев М.:- Энергоиздат.- 1985.-С.184.

82. Карлина, O.K. Иммобилизация сульфатсодержащих отходов в боросиликатном стекле с применением фторидных добавок/ О.К.Карлина, A.B. Овчинников, М.И. Ожован // Атомная энергия.-Т.76.-вып.З.- 1994.-С.234-237.

83. Римский-Корсаков, A.A. Разработки НПО «Радиевый институт» в области обращения с радиоактивными отходами ЯТЦ/ A.A. Римский-Корсаков, В.Н. Романовский, Р.И.Любцев, Л.Н. Лазарев // Атомная энергия.- Т.89.- вып.4.-2000.- С.293-303.

84. Павлушкин, Н.М. Основы технологии ситаллов/ Н.М.Павлушкин.- М.:-Стройиздат.-1969.-360с.

85. Павлушкин, Н.П. Шлакоситаллы/ Н.П.Павлушкин.- М.: изд.Литературы по строительству. -1970.-279с.

86. Бабаев, Н.С. Принцип подбора матриц для включения высокоактивных отходов/ Н.С.Бабаев, А.В.Очкин.// Атомная энергия.- т.94.- вып.5.-2003. -С.353-361.

87. Стефановский, C.B. Синтез, структура и свойства боросиликатных стекол и стеклокристаллических материалов на основе золы органических отходов/ С.В.Стефановский, Ф.А.Лифанов//. Неорганические материалы.- том 25.- № 3.- 1989.- С.502-506.

88. Лифанов, Ф.А. Силикатные стекла и стеклокерамика для иммобилизации радиоактивной золы с установки сжигания органических отходов/ Ф.А.Лифанов, С.В.Стефановский// Радиохимия.-№3,- 1990.- С.166-171.

89. Затуловский, С.С. Получение и применение металлической дроби/ С.С.Затуловский, Л.А.Мудрук.-М.: Металлургия.- 1988.- 184с.

90. Новые процессы производства и применения литой дроби, изд.ИПЛ АН УССР.- Киев.-1983.-124с.