автореферат диссертации по металлургии, 05.16.02, диссертация на тему:Переработка твердых железосодержащих радиоактивных отходов в шахтных печах

РГб од

1 7 ОКУ Е".-» Г;г -^мп-п^ .

На правг х рукописи

ШИЗЕВ ИГОРЬ АНАТОЛЬЕВИЧ

-ПЕРЕРАБОТКА ТВЕРДЫХ ШЕЗОССДЕРйАЩИХ РЛД:!ОЛ1Ш'ЕШК ОТХОДОВ В ШАХТНЫХ ПЕЧАХ

Специальность 05.16.02. "Металлургия черных металлов"

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Магнитогорск - 1996

- г -

Работа выполнена в Московском научно-производственном объединении "Радон", г. Сергаев-Посад.

Научный руководитель: Научный консультант: Официальные, оппоненты:

доктор технических наук, профессор Иванов Н. И.

доктор технических наук, Дмитриев С.А.

А-.:тор технических наук, профессор Сысоев Н.П.

кандидат технических наук Коптев А. П.

Ведущая организация: Российский университет им. Д. И.Менделеева

химико - технологический

Защита состоится "¿У" ссгЛ^М 1996г. в 15 часов на заседании диссертационного совета Л 063.04.01 в Магнитогорской государственной горно-металлургической академии им. Г. И. Носова по адресу: 455000, г.Магнитогорск, Ленинский проспект, 38.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Магнитогорской государственной горно-металлургической академии.

Автореферат разослан " а&тяЪМ 1996 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 063.04.01, кандидат технических наук, доцент ^^

Селиванов В. Н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность теми. Технологические схемы предпр; ятий ядерной энергетики и радиационной технологии предусматривают э^раэование значительного количества радиоактивных отходов. В проблеме обращения с радасшстивкн;'л отходам;; достаточно много вниман;-.; уделяют отходам низкой удельной активности, объемы которых в согни раз превышают объему высокоактивных отходов. По экономическим соображениям их невыгодно подвергать хранении. Особенностью твердых ра-дюажпшвах отходоэ (ТРО) яиляетея их сложный морфологический состав к изкененис з сяроких пределах процентного содержания компонентов собираемых отходов. Средний состав и объемное содержание отходов, обрр-зупг.гхся на АЗС к поступавшие ка цектрализированные пункта захоронения и переработки, следоюдай, %: бумага, текстиль, древесина - 21-45; полиаерн - 8-20; металлы и их сплавы - 10-15; теплоизоляция, стеклобой - 5-15; строительный мусор, грунт -5-35. Расчетное значение обьемоз ТРО. собираемых и поступающих на хранение с одного бло:са АЭС 200 - 300 м3/год. Объем поступления ТРО ка централязированные пункты захоронения отходов 2200 - 2С00 м3/год.

Большие объемы поступления отходов, отсутствие эффективно,! комплексной технологии, позволяющей охватить разнообразный состав собираемых ТРО с экономически целесообразным коэффициентом сокращения объема отходов на пунктах переработки, требует разработки и. внедрения новых технологических процессов переработки. Зто пройде Есего высокотемпературное процессы, позволлш'/ле каксииально сократить начальный объем отходов и обеейэчить фп?ико-хкмическув устойчивость конечного продукта переработки в окрукащей среде. 3 настоящее время при организации сысокот-емпсрзтурной термической переработки отходов (сжигеаае. .алазленпе) удаление в газовуа Фазу' 137Сз (основного носителя актжюс'ти) по;;:ет достигать 70-901. Одной из ваанейках задач является вкязчение а технологии переработки скрапа черных металлов, 'объем которого увеличится до 20 - 25%

от объема образующихся ТРО в-период плановых ремонтов и при де-монтажных работ при выводе энергоблока АЭС с эксплуатации.

Цель рабств. Разработка комплексной технологии и оборудования для высокотемпературной переработки железосодержащих тверда радиоактивных отходов (ПРО).

Научная новизна

1.Разработана технология получения шлако-металлических расплавов и компактированных прод.-стов для тепловой обработки СТО £ шахтной плазменной печи.

2. Определены способы-управления тепловой работой шахтной печи с топливно-плазменными источниками нагрева (ТЛИ).

3. Предложена методика расчета геометрии рабочего пространства шахтной печи для переработки ШУО.

4. Рассмотрены физико-химические процессы локализации 137С: шлаковым расплавом для условий переработки отходов в шахтной печ! с противоточным движением слоя отходов и теплоносителя.

5.Исследовано и обосновано распределение температур по длин настильной топливно-плазменной струи, развивающейся в ограничен ном пространстве.

Теоретическое и практическое.значение результатов работы ■

1. Разработаны технология и оборудование для термической пе реработки железосодержащих радиоактивных отходов в-печи юахтног типа с жидким шлакоудалением. Проведена экспериментальная провер ка на пилотных и опытно-промышленных установках. -

2.Выполнены проекты промышленных установок нового.типа перс работки ЖТРО в шахтной печи для АЭС повышенной безопасности плавления зольного остатка для Калининской АЭС (совместно с фир мой "ШКЕМ" '(Германия) и переработки медицинских отходов для фн{ мы "РВДМЕТШГ (Япония,Токио).

3. Разработаны и внедрены в НПО "Радон" промышленные коне трукции топливно-плазменных источников нагрева в процессах терм ческой обработки и плавления материалов.

4. Разработаны конструкции малогабаритных шахтных печей име!

щих: камеру выработки расплава, обогреваемую ТПИ, с возможным применением индукционных нагревателей; подовую часть ¡вахты с наличием в ней фурменного пояса подачи воздушного дутья при использовании плазменного нагрева; водоохлаждаемую шахту переменного сечения с наличием дополнительных фурм подачи тангенциа ь:ю направленного воздушного дутья.

Апробация работы и публикации. По теме диссертации опубликовано 29 работ, включая 7 патентов, 4 авторских свидетельства на изобретение.

Материалы диссертационной работы доложены на международных конференциях и симпозиумах: по теоретической и прикладной плазмо-химии (Riga, 1991). ACT.TOPFS-93 (Santa Fe., США). Scientific Basis for Nuclear Waste Management (Kioto, Япония, 1994), 5-ой Ежегодной Научно-Технической Конференции Ядерного общества России "Ядерная энергетика и промышленность1' (Обнинск:ФЭИ, 1994), Problem of modular information computer systems and networks (S-Peters-burg, 1995); Международной наставке "Экология -90" (Москва 1990).

Объем и структура диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав к раздела выводов. Содержание работы изложено на.170 страниц машинописного текста и включает 24 рисунка. 17 таблиц. Список использованных источников содержит 158 наименований работ.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНКЕ РАБОТЫ

1.Тенденция и перспективы развития термической переработки ТРО /лктературшобзор/. По литературным данным отмечается, что существуйте высокотемпературные технологии не обеспечивают максимального включения радионуклидов в конечный продукт. Наиболее приемлемой технологией для переработки радиоактивных отводов является комплексная переработга различиях типов твердых отходов в' печах шахтного типа. Фильтрация отходящих газов перерабатываемым материалом увеличивает долю радионуклидов в конечном продукте. Внедрение данной технологии и её 'применимость зависит от решения

ряда проблем, связанных с широким спектором состава отходов, оперативного воздействия на технологический процесс, сохранения по-

рОЗПОС 7И С Л С Л 15 ш£ХТС, б О ОI :р СПП ТСТССППОРО С1лГ50 ДС1 рС1СПЛ0»СС».

Обзор существующих методов переработки материалов в . шахтных печах показывает возрастающий интерес к применению плазменного нагрева для интенсификации процессов гепло-массообмена. Применение плазменных генераторов для процессов нагрева и плавления не всегда оправдано из-за ограниченности размеров рабочей области воздействия плазменного факела обрабатываемый материал. Наиболее предпочтительным являете;/ применение плазменной технологии получения восстановительных газов и их использование в технологическом процессе. Для внедрения плазменной технологий и проведения конструкторских разработок данных о структуре и геометрических характеристиках плазменного потока восстановительных газов не достаточно. ^

В литературном обзоре рассмотрены основные закономерности поведения органических компонентов отходов при проведении процессов пиролиза, проведен анализ существующих способов определения технологических свойств шлакового продукта. Отмечено, что максимальное включение легколетучего радионуклида 137Сз в силикатную структуру обеспечивается образованием термически стойких соединений - щелочносодержащих алюмосиликатов.

Обзор литературы позволил сформулировать задачи исследований и предложить пути развития и совершенствования технологии переработки скрапсодержащих отходов в шахтных печах.

г. Физико-химические основы переработки твердых радиоактивных отходов при образовании шлако-металлического расплава. Исследовано влияние кислотно-основных свойств шлака, образования шла-ко-металлического расплава на локализацию радионуклидов в конечном застывшем расплаве. Результаты.экспериментов показывают, что увеличение содержания кремнезема в шлаке (снижение основности с 0.75 до 0.45) приводит к уменьшению уноса радионуклидов'из получаемого шлака в процессе плавления по 137Сз в 4 раз, по 903г в

2.4 раза.

Наличке расплава ¡кзлеза практически полностью обеспечивает надежный перевод 60Со в металлическую фазу расплава. Полученные значения коэффициентов распределения радиону[слидов (т|) между шлаком и неталлом.при их совместном плавлении показывают, что применение кислых шлаков увеличит долю а - излучателей, ,3T.Cs, 30Sr. в шлаке и уменьшает дола 60Со (при основности шлака 0.67 - ^=54, %s=248f tlsr"=24. цСо=0.5). Перераспределение радионуклидов между шлаком и металлом при их совместном плавлении позволяет эффективно осуществлять процессы, очистки металлов от радионуклидов (актинидов. цззкя,стронция) при организации рециклинга загрязненного металла для выделения ценных компонентов. Для этого необходимо на., первой стадии процесса, для максимального перевода радионуклидов в плак. 'применять шлаки с.низкой основностью (до о,4), а на ста- ,я днях последующей очистки и получения дезактивированного металла ->; основные злаки с использованием традиционных технологий. При ор- .. ганизации дезактивации металлов в расплавах системы злак-металл .......

расчетное значение уменьшения исходной активности до 500 раз., ; ч Снижение активности дезактивированной стали по 60 Со в 10 раз будет получено за период выдержки 17,5 лет. с

На экспериментальной кахтной печи изучено влияние отдельных ( компонентов отходов (зольного остатка, коксового остатка) и флю-._. сов (алюмосиликатов) ira изменение концентрации наиболее легколе-. гучего радионуклида ,37Сз в слое материала по высоте шахтной печи., .. з ходе формирования зон рециркуляции радионуклидов. Результаты исследования в виде графической зависимости изменения концентрации i37Cs (Ccs) относительно исходной в обрабатываемом материале ' по высоте шахты (Н) и распределение температур в слое приведены ia рис. 1 (а,б).

Анализ экспериментальных да:г£'нх позволил выделить характер-' ■шэ температурные зоны по высот1? лта. Зс?ш возрастания концент-эацнп радионуклидов: при 1000 - 1400®С- (с максимумом около 1300°С), обусловлена физико-химическими процессами поглощения ра-

дионуклидов силикатной структурой расплава и образования тугоплавких алюмосиликатных минералов; при 400 - 700° С ( с максимумом около 600°С), осязала с протеканием процессов ссрЗщш радйонукли-дов в верхней'зоне шахта ка поверхности материала слоя , при фильтрации аэрозолей отходящих газов слоем отходов. Температурным зонам делокализации радионуклидов - выше 1400 « и 700 - 1000°С (с минимумом при 800 -'9004) соответствуют процессы термического разложения химически неусюй .'зых соединений цезия и десорбция цезия при газификации коксового остатка..

Н

Н

0.7

0.4

0.1 О

Т,°С -05

3' г fi

fS*

(1 У

Л

7е

-0.75 I 123 Oes

. 1- 100%- зольный остаток, унос Сз: (С) » 23«;

2- 20S-AlgSly0a. " 80% - ЗОЛЬКЬй остаток, (С')"5%;

3-i0S-Al,Sly0z; 503-древесный

уголь,:

40Й-ЗОЛБНЫЙ

остаток, (С')=!%.

Рис.1. Изменение • концентрации 137Сз в перерабатываемом материале (Ь) и распределение, температур в слое (а) по высоте шахты (Н)

Анализ полученных результатов показывает, что увеличение доли включения радионуклидов в конечный продукт обеспечивается: сорбцией радионуклидов газовой фазы при фильтрации отходящих газов перерабатываемым материалом; перемещением радионуклидов, фиксированных материалом, в высокотемпературные зоны печи; включени-

ен радионуклидов в силикатную структуру расплава шшка и расплава металла: образованием термически стойких щелочносодг.рч'а-цих алюмосиликатов; протеканием окислительно - восстановительных реакций в присутствии аморфного углерода, улучшающих скорость минералообра-зования за счет восстановления оксидов металлов и протеигния процессов образования расплава на поверхностных слоях коксового остатка; обеспечением наибольшего градиента температур от 700 до 1000 °с в слое отходов га счет максимального развитии зоны газификации коксового остатка шахтной печи, сокращения промежуточного участка теплообмена -"резервной высоты"; уменьшением времени выдержки шлака в приемной ванне расплава.

При переработке ЭТРО, кроме общих требований подвижности расплава для его удаления, необходимо обеспечить локализаций радионуклидов в термически и физически стойкую матрицу, определяемую химическими свойствами расплава шлака. Для однозначного определения области составов шлака с требуемой вязкостью в рабочем диапазоне температур и задания физико-химических свойств предлагается кроме величины основности илака дополнительно использовать величину' коэффициента структуры анионов - КСЛ. Этот коэффициент характеризует степень развитости алюмокрекнийкислородных группировок типа [А1х31у02]и_ и позволяет определить преимущественные типы минералов, похучавиые при охлаждении расплава. Тогда состав шлака необходимо контролировать и в случае необходимости доводить расчетное значение основности илака флюсованием до значения 0.55, - 0.75 при условии, что коэффициент структуры анионов КСА должен быть более 2.35. определение состава флюсов необходимо проводить с учетом статистических данных по составу отходов, поступаквдх как правило партиями. Применимость методики подтверждена при эксплуатации вахтяой печи переработки ЕТРО и плазменного блока плавления зольного остатка печей сжигания отходов.

Повышение эффективности технологического -процесса переработки ЭТРО в шахтной печи достигается тепловым и газодинамическим воздействием высокотемпературной струп продуктов плазменной кон-

версии углеводородов, создаваемым тпй, непосредственно на поверхность расплава. Последующее использование теплоты сгорания конверсированных углеводородов, ■ при контролируемой подаче в рабочий объем печи дутьевого воздуха, . позволяет осуществлять управление тепловой работой, шахтной печи (дополнительное тепловыделение в ванне расплава, увеличение размеров фурменных зон печи). Для определения параметров работе ТПИ (подводимая электрическая мощность, расход углеводородов, ¡лсход плазмоообразующего и дополнительного дутьевого воздуха, те; тература струи) составлено уравнение теплового баланса тошшвно-идазменной струи. После проведения ряда преобразований исходного уравнения получено решение в виде ряда гиперболических функций, представленных, на рис. 2, в виде:

I - Дд/й + Л (1) И I - А - Дч/а, (2)

где I - удельная энтальпия топливно-плазменной струи; (3 = Хк + X; Хй - стехиометрический расход воздуха на полную конверсию 1 кг

I,

нДж

кги

8000

6000

4000

2000

О

4

8

Ог/ТЬЯ . —

ИГЦ

Энергозатраты 1 - 0.32 кВт/кг; 2-0.81 кВт/кг; 3 - 0.97 кВт/кг;

4-1.2 кВт/кг;

5-1.6 кВт/кг;

6-2.4 кВт/кг.

0.2 0.4 0.6 0.8 Ха . Рис.2. Зависимость удельной энтальпии продуктов горения конверсированных углеводородов от стехиометрического значения расхода дополнительного окислителя (воздуха)

углеводорода типа СпН(гп.п; X - текущеечзначеиие расхода дополнительного окислителя (вторичного воздуха), кг/ч; А - удельная энтальпия продуктов полного горения углеводорода \без подогрева воздуха на горение); Дя - разность удельных энергозатрат на плазменную конверсию углеводорода (без учета к.п.д.) и удельной энтальпии продуктов полного горения углеводорода.

Анализ расчетных значений показывает, что удельная энтальпия продуктов горения конверсированных углеводородов может как уменьшаться, так и увеличиваться при подаче воздуха в рабочий объем в зависимости от удельных энегозатрат процесса плазменной конверсии. Представление режимов работы ТПИ в виде диаграмм, аналогично показанным на 'рис. 2, позволяет оценивать технологические возможности ТПИ как в ходе работы, так и при проектировании.

Кроме указанных преимуществ проведение конверсии углеводородов в ТПИ обеспечивает наличие в газовой фазе над ванной расплава мелкодисперсного углерода (сажи) с развитой поверхностью мзссооб-мена, что позволяет ему фиксировать на своей поверхности радионуклида из газовой фазы. Последующее полное окисление (горение) сшкистых частиц в фурменной зоне протекает при образовании расплава, что увеличивает локализация) радионуклидов. Работа ТПИ позволяет создавать зоны прямого и непрямого восстановления оксидов металлов в печи для улучшения реакционной способности радионуклидов при минералообразовании и уменьшения содержания оксидов келз-за в шлаке. ■

В работе рассмотрено образование и свойства расплава железа, полученного в шахтной печи. Изучение структуры расплавов показало, что присутствие скрапа металла в отходах более 15% приводит к разделения фаз расплава на металл 15 шлак. При меньших количествах скрапа расплав кеталла в приемном контейнере присутствует в виде небольших включений диаметром 3 -5 мм. Так как куски железа в от-' ходах в основном представляют собой "термически тонкое тело", то некоторая часть расплава железа при интенсивном плавлении куска перед фурменной зоной попадает в приемную ванну практически без

иауглераживания. Чугун, получаемый на выходе из шахтной печи при сливе расплава, высокоуглеродистый. (3.5-4.5 %С). имеет значительное количество примесей. 0.45-0.6 % 0.74-1.2 % Мп, 0.15-0.25% Р, 0.035-0.065 Пи др. Большие значения соответствуют увеличению времени между сливами. Расплав чугуна представляет собой сплав отдельных глобул, разделенных местами рыхлыми оболочками, насыщенными углеродом.

3.Особенности процесса в* окотемпературной переработки ЖТРО в шахтной печи с топливно-плазмакнымя источниками нагрева. В главе представлено описание исследуемой технологической..установки переработки отходов и особенности работы шахтной печи с топлив-но-плазменными источниками нагрева, работающей под разрежением. 200 Па.

В результате экспериментальных исследований работы ТПИ показано, что введение углеводородов в начальный участок плазменной струи на выходе из плазмотрона и проведение процессов их конверсии увеличивает длину высокотемпературного (> 1650°С) результирующего топливно - плазменного потока в 1.6 -1.7 раза по сравнению с плазменной струей при равной тепловой .мощности потоков. Это обусловлено регенерацией тепла конверсированными углеводородами на начальном участке плазменной струи, что обеспечивает последующее возрастание общей длины,топливно-плазменного- факела. Эффективность теплопередачи полученного факела увеличивается за счет возрастания его светимости, главным образом из-за наличия в продуктах конверсии мелкодисперсного углерода, и увеличения площади поверхности высокотемпературного участка факела. Таким образом, применение ТПИ позволяет значительно расширить зону воздействия высокотемпературного потока на обрабатываемый материал по сравнению с использованием только плазменного генератора.

В работе проведен сравнительный.анализ влияния способа обогрева шахтной печи на высоту фронта плавления . модельных отходов сложного морфологического состава (скрап черных и цветных метал-, лов, силикатные составляющие отходов), определенного по значению

высоты слоя с интервалом температур 1250 - 1500°С. Значение высоты фронта плавления на пилотной печи для плазменного обогрева воздушной струей, ТПй, топливной форсункой фи равной их мощности составило 700, 800 и 1150 мм соответственно. Полученные данные показывают, что снижение высоты фронта плавления отходов определяется интенсификацией процессов тепло-массобмена, осуществляемых плазменной струей даже при уменьшении ее доли в общей тепловой мощности. Наличие небольшого по высоте фронта плавления улучшает газопроницаемость слоя отходов. Это обуславливает необходимость применения плазменной технологии при переработке отходов сложного состава в шахтной печи.

• Определены размеры фурменной зоны, образуемой ТПИ, в зависимости от подводимой электрической мощности (до 50 кВт) и расхода углеводородов (до 3.7 кг/ч). Границы фурменной зоны представляют собой поверхность типа эллипсоида с максимальным размером по горизонтальным осям (длина, ширина) 280 и 150 мм, вертикальной оси (высота) 90 мм. Отмечается, что фурменная зона, формируемая топ-ливно-плазменным потоком, в отличии от фурменных, зон образующихся при подачи нагретого дутья, более развита в горизонтальном сечении, чем вертикальном вследствие высокой начальной скорости плазменного потока и высокой излучательной способности продуктов окисления топливно-плазменного потока. Это способствует равномерному сходу обрабатываемого материала в шахте и обуславливает меньший по высоте Фронт плавления. ,

Выводы по теории процесса переработки отходов и результаты экспериментальных исследований проверяясь на опытно-промышленной установке, имеющейся в МосНПО "Радон", и отражены в работе. Затраты энергии на переработку отходов с содержанием негорючей составляв лей в них 20 массовых % при неохлаждаемой шахте составляют 1-1.1 кВт дополнительной вводимой мощности на килограмм отходов к 2.4 - 3.4 кВт/кг при эксплуатации печи с водоохлаждаемыми элементами по БЫсоте всей печи. Обработка данных теплового баланса работы печи доказывает, что в процессе используется от 60 до 40?*

тепла за счет горения материала отходов, преимущественно коксового остатка. Приход тепла за счет электрической мощности, подводимой к-плазмотронам - 27-45%, от сгорании конверсированных углеводородов - 9-14%. Материальный баланс процесса, из расчета переработки 100 кг отходов (68 кг целлюлозосодержащие компоненты, 15 кг полимеры, 6 кг стеклобой [отходы химической лаборатории], 11 кг лом черных металлов): 180 кг подача дутьевого воздуха в печь,30кг плазмообразующий воздух, 3 кг расход печного топлива, 2 кг доломитовая мука. Получено в печи: 15 кг шлака (масс. %. 3-Каг0+Кг0,15-СаО, 8-МзО, 10-Ре203 , 54-3102,10-А1г03), 10 кг чугуна с содержанием углерода 4.3%, 290 кг отходящих газов (химический состав, объемных 10-Н2,13-С0,8-С0г,68-Нг, 1-СН4). Расчет.материального баланса по радиоактивным компонентам показал, что 97% радионуклидов включены в конечный продукт. В шлаке концентрируется 95.9%, а в металлической фазе 1.1%, преимущественно за счет 60Со. В сажевом остатке металлорукавных фильтров, направляемого периодически в печь на сжигание, локализируется 2.99% радионуклидов, содержащихся в отходящих газах. Содержание радионуклидов в отходящих газах уменьшается в 100 раз на дальнейших ступенях газоочистки. Начальный объем отходов в результате переработки уменьшился в 70 раз.

4. Тепло-массообмен при переработке железо содержащих ртхо-

В главе проведен анализ поведения основных горючих компонентов в составе ЖТРО, позволивший выделить основные закономерности развития тепло-массообменных процессов в верхних слоях шахты и оценить границы применимости процесса переработки отходов, которые проверены при работе установки. Содержание неорганической составляющей в отходах должно составлять не более 50% от всей массы отходов (из них скрап черных металлов до 30%)7 Содержание целлюлозосодер-жащих компонентов без ограничений, резины и органических полимеров (полиэтилен, ионно-обменные смолы и др.) - не более 15% и 45% соответственно. Для проведения расчетов обоснован и предложен

состав продуктов разложения органической части ТРО: летучие составляющие - С0г-12%; .СО-5%; Н2-1%; СпНш-2%; смолы - 20%; водяные пары - 25%; коксовый остаток - 35%. Образование коксового остатка при пиролизе органических компонентов позволяет создавать пороз-ность слоя отходов при их переработке в шахтной печи, даже при наличии в составе отходов аморфных неорганических материалов и более сложных органических соединений, размягчающихся при нагревании. Средний радиус куска материала (1?Ср) в зоне пиролиза определится исходя из доли потери массы и увеличении плотности материала в перерабатываемом слое при завершении процессов пиролиза: Йср Ко ■ ( 1/СК^Кр) )1/3, (3)

где Ка и кр -коэффициенты уменьшения массы и объема. 1?0- начальный радиус упаковки с отходами.

Для применения разработанной технологии при переработке различных отходов сложного морфологического состава в шахтной печи обязательно наличие методики расчета печи. Применяемая ранее методика расчета высоты характерных зон шахтной печи для переработки ТРО не достаточно точно отражает физическую сущность развития процессов пиролиза ТРО и тепло-массообмена в верхней зоне слоя материала, что подтверждается работой печи. Показано, что расчет верхней зоны тепло-массообмена шахтной печи переработки отходов, содержащих органические и неорганические компоненты, следует проводить при использовании методики расчета высоты "зоны подготовки" газогенераторного процесса. Высоту последующих зон (газификации коксового остатка, горения и плавления) необходимо определять по методике Б.И.Китаева, с учетом специфики тепловых реакций процесса термической обработки ЯГГРО. Приемлемость использования примененной методики теоретически обосновано и подтверждено результата!.:!! работ. Для определения размеров ванны расплава плазменной шахтной печи предложено использовать полученные экспериментальные данные по геометрии.высокотемпературной зоны факела ТПИ (более 1650°С).

задача рассмотрения процессов теплообмена в ванне расплава

при разделении фаз шлак - металл позволяет выбрать технологический режим работы печи с учетом тепловых потерь (параметры источников нагреьа, перегрев металла и шлака, Брбнл выдержки распла ва). обеспечивающий сохранение и поддержание температуры металла выше температуры кристаллизации. При проведении расчетов по математической модели исследован тепло-массообмен в ванне расплава системы шлак-металл, учитывающий тепловой баланс ванны расплава и теплоперенос внутри ванны. Кинетика теплообмена учитывается уравнением .теплопроводности, составленном отдельно для шлаковой и металлической фазы:

Ш&х = а(бгибх2 + бП/бу2). (4)'-

где т - время выдержки расплава, ъ - температура расплава, х,у -координата по длине и высоте расплава, а - коэффициент температуропроводности. Для решения уравнения вводится разностная сетка, регулярная по пространственным переменным х,у,т (распределение температур во времени по сечению ванны, с расплавом). Основные дифференциальные соотношения в уравнении (4) расписываем в конечно-разностной форме и используем разностную схему, основанную на симметричной апроксимации пространственных производных. Полученные неявно конечно - разностные схемы для функций температуры вдоль оси х и у вида АГП_I - В1п + СЦ^, = Б решаются известным методом при преобразовании их в системы линейных уравнений, отражающих теплопередачу от слоя к слою по высоте и длине ванны расплава.

По результатам расчетов следует вывод, что расплав металла, при критическом значении высоты шлака ьад ним - 0.1- 0.3 м. застывает на поде печи в диапазоне технологических мощностей ТПИ, при температуре перегрева поступающего в ванну расплава металла до Тот=1600 и шлака до Т„,1=15500С и эксплуатационных значениях потерь тепла через стенки ванны печи. Данные подтверждаются практикой эксплуатации. Дополнительное исследование на математической модели зависимости температуры слоя металла от высоты слоя шлака позволило определить и в дальнейшем использовать на практике ра-

.бочую толщину слоя шлака (60-80 мм) для осуществления прогрева расплава металла, находящегося под расплавом шлака, при условии нагрева ванны высокотемпературным факелом. Для печей с непрерывным режимом работы, имеющих производительность более 200 кг/ч по отходам, по результатам расчетов моз™о рекомендовать как ванны с глубиной расплава до 80 км так и глубиной более 500 мм, но в последнем случае следует большее внимание уделять снижению тепловых потерь в Баннз расплава и обеспечивать больший перегрев поступающего расплава.

5. Перспективные направления развитая плазменных шахтных печей я технологии переработки отходов с максимальным включением радионуклидов в устойчивый шлак и получении дезактивированного металла,: По результатам работ изменено ранее принятое расположение топливио-плазменных устройств нагрева в шахтной печи. Применение ТПИ. установленных па своде ванны расплава, позволяет осуществить более быстрый перегрев шлака на горизонтальной подине при газодинамическом воздействии струи на расплав. Установка дополнительной группы плазменных источников нагрева в нижней части пахты печи позволила перегревать расплаз на входе в приемную ванну .гомогенизации. Технология,переработки изменена следующим образом: при помощи ТПИ создается перегретый поток продуктов воздушной конверсии углеводородов (СО, Нг и мелкодисперсный С), которьй омывает поверхность расплава и заполняет весь объем подовой части печи, создавая безокислительнуго атмосферу над ванной расплава. Контролируешь дополнительный ввод дутьевого воздуха в рабочий объем печа приводит к еггагешш температуры результирующего потока до технологически заданной' (1650°С) при тепловыделении за счет окисления продуктов конверсии.

Создаваемый режим газовой фазы над ванной расплава обеспечивает аффективное восстановление оксидов железа, улучшая качество шлака. Флюсование исходного материала для получения шлака о коэффициентом основности 0.55+0.75 при оптимальном коэффициенте структур:! анионов (более 2.35) и наличие в приемной ванне распла-

ва железа, выполняющее роль матрицы для включения радиоактивных изотопов, родственных по химическим свойствам железу (кобальт,никель и др.), обуславливает практически полное удаление радионуклидов из высокотемпературного процесса обработки отходов.

Время выдержки шлакового расплава, для уменьшения высокотемпературной делокализации радионуклидов, должно составлять 20-40 мин. При ■ этом процессы гомогенизации шлака и перегрева расплава металла необходимо проводить при высоте шлакового слоя не более 80 мм.

Несмотря на переменный состав отходов, изменение подачи окислителя в фурменную зону до достижения значений объемной концентрации по СО в диапазоне 5+18% в отходящих газах из печи позволит контролировать развитие зоны газификации коксового остатка.

Расчетная оптимальная производительность печи, определяемая поступлением горючих ТРО на АЭС и региональные пункты переработки в настоящее время, составляет 50 - 70 кг/ч. Учитывая долю лома и другой неорганической составляющей р/а отходов, эта величина составит до 100 кг/ч. Шахтные печи производительностью 200 кг/ч и более необходимы в случае образования большого количества отходов (демонтажные работы, переработка заполненных могильников р/а отходов, ликвидация последствий аварий). Для удобства сбора отходов применяют крупногабаритные упаковки (минимальный размер 200*200*200 мм), что должно учитываться в конструкции печи. Значительное уменьшение объема отходов в ходе переработки, ограниченная область воздействия плазменных источников нагрева на обрабатываемый материал требуют проводить процессы плавления при уменьшении размеров рабочего объема подовой части печи. Исходя из этого предлагается конструкция шахтной печи с диаметром в верхней части шахты 600 :1000 мм, высотой, обеспечивающей проведение процесса термического разложения (газификации) горючих отходов, и диаметром нижней части шахты (горна) 200-400 мм. Фурменный пояс, расположенный под -заплечиками шахты, обеспечит интенсификацию термического разрушения органической части крупногабаритной упа-

ковки до кусков малых линейных размеров и сход материала. В верхней части горна формируется слой коксового остатка и негорючей составляющей отходов высотой до 1 м для проведения процесса газификации коксового остатка при подачи дутья через дополнительный фурменный пояс [16].

Применение принудительного охлаждение кладки печи позволит уменьшить её габариты и массу, снизит инерционность нагрева. Использование таких печей, при производительности до 100 кг/ч, позволяет проводить их эксплуатацию в смену по 8-12 ч, что обеспечит переработку чаще,всего поступающих партий отходов до 3 т без накопления и хранения экологически опасных ТРО.' Разработка и внедрение малогабаритной конструкции шахтной печи позволит начать проектирование и создание передвижной установки. Применение предлагаемой технологии переработки отходов в шахтной печи позволит перерабатывать ЖТРО с содержанием до 60% неорганической составляющей при содержании лома черных металлов до 30%.

На основании полученных результатов поведения расплава и особенностей работы ТПЙ были предложены и запатентованы несколько новых конструкций шахтных печей с ТПИ для переработки ТРО при наличии в составе отходов скрапа металлов, [11,12,14-16], а также их варианты дополнительного обогрева ванны расплава индукционными нагревателя!«. Подогрев шлака может проходить как от нагреваемого индуктором расплава металла, собирающегося в нижних слоях ванны, так и непосредственно электромагнитным полем индуктора при частоте генератора от 0.4 до 1.76 МГц, либо за счет нагрева электропроводных стенок тигля. Конструктивное решение применения индукци-оьяого нагрева ванны расплава металла и совмещения его с операцией выгрузки расплава методом вакуукирования показано на рис. 3, где 1-ванна расплава, 2-индуктор, 3-погружная труба, 4-кристалли-затор [12]. Индукционный нагрев при частоте от 400 до 5000 Гц позволяет перегревать расплав металла под слоен шлака, высотой более 80 мм.

отходы

газы к прийг

зола+шлам

I-П

Рис.3. Плазменная шахтная печь для переработки, радиоактивных'отходов

окислшел£:

Рис.4. Устройство для переработки твердых радиоактивных отходов

При наличии в составе отходов большого количества твердых горючих отходов (75-85%) и небольшого содержания скрапа металлов (менее 10%) для обогрева ванны расплава шахтной печи проверено использование индукционного плавителя 6 частотой 1.7S МГц с водо-охлаждаемым, магнитопроницаемым тиглем 5, рис. 4, [13]. Использование данного способа увеличивает производительность шахтной печи по выходу шлака, обеспечивает сохранение ванны расплава шлака глубиной до 400 мм.

■ В условиях МосКПО "Радон" при годовом объеме переработки 215 п3 отходов экономическая эффективность переработки в шахтной печи с вызодом. расплава в ценах 1991 года составляет 164 тыс. руб. Срок окупаемости капитальных затрат на внедрение предлагаемой технологии 1,5 года. Уменьшение начального объема отходов составляет 50-160 раз при проведении комплексной переработки отходов слошого морфологического состава, включая лом черных и цветных металлов, силикатные материалы, полимеры.

Краткие выводы

1. Разработана и находится на стадии промышленного внедрения технология переработки железосодержащих радиоактивных отходов в пахтных печах с топливно-плазмепннми источниками нагрева, позволяющая уменьшать объем отходов в 50-160 раз..

2. Максимальное включение радионуклидов в конечный шлако -металлический продукт достигается: созданием оптимального шлакового режима процесса (основность шлака - 0.55 - 0.75, КСА - более 2,35); наличием расплава железа в печи; протеканием окислительно - восстановительных реакций о газовой Фазе над ванной расплава и в присутствии коксового.остатка в рабочем объеме печи; образованием контура циркуляции легколетучих радионуклидов в печном агрегате при фильтрации отходящих газов перерабатываемым.материалом; образованием термически стойких минералов в зоне плавления; обеспечением наибольшего градиента температур от 700 до 1000 °С в

слое отходов; интенсификацией процессов тепло-массообмена в ванне расплава.

3. Предложена термохимическая дезактивация металлов в расплавах при использовании в черновом переделе кислых, а на последующих стадиях очистки и получении дезактивированного металла основных шлаков.

■ 4. Разделение фаз расплава шлак-мзтадп с использованием кислых глиноземосодержащих шлаков в приемной ванне происходит при содержании железа в отходах более 152. Сохранение температуры расплава железа вызе температуры кристаллизации в расплаве системы шлак-металл в ванне печи при обогреве ее Факелом определяется высотой расплава шлака 60 - 80 мм. При определении геометрии печи необходимо учитывать размеры высокотемпературного факела топлив-но-плазменных источников нагрева, представленных в работе. ..

5. Дополнительная интенсификация процессов в ванне расплава шахтной печи достигается применением индукционного нагревателя.

6. Применение' представленных технических решения выполнении печей с тонливно-плазиенньаш источниками нагрева поаволзэт уменьшить габариты оборудования в 1.5-2 раза по сравнению с существующими конструкциями за счет интенсификации процессов обработки материалов. Это позволяет создать малогабаритные, пзредвиккке установки производительностью до 100 кг/ч по отходам с временем выхода на рабочий режим 2-4 ч.

Список работ, опубликованных по теме диссертации:

1. Иммобилизация радионуклидов в шлаке при высокотемпературной переработке твердых радиоактивных отходов/ С.А.Дмитриев. И.А.Князев, С. В. Стефановский // Теплотехнические вопросы применения низкотемпературной плазмы в металлургии.' Магнитогорск: КГТ;И. 1989. с.139-144.

2. Разработка и исследование плазменной шахтной печи для переработки отходов/ С.А.Дмитриев, И.А.Князев. С.В.Стефановский, А. Л.Мосое, И. Б. Михалевичи // Проблемы тепло-и массопереиоса. Сб.

науч. трудов. АНК ИТМО АНБ Минск. 1991,- с. 56-59.

3. Улетучивание радионуклидов при плазменной обработке радиоактивных отходов/ И. А. Князев, С.В.Стефановский //Международный симпозиум по теоретической и прикладной ьлазмохимии. Riga -1991. с.225 -227.

4. Свойства плавленного шлака при термической переработке радиоактивных отходов на базе шахтной печи/ Дмитриев С.А., Князев И.А., Стефановский с.В., Лифанов Ф.А. //Физика и химия обработки материалов, 111,1992. - с. 68 -70.

5. Об улетучивании микрокомпонентов из негомогенного расплавов/ Стефановский С, В., Князев И. А.. Дмитриев с. А. //Расплавы, 116, Í991 .- с. 36 - 41.

6. Поведение цезия при высокотемпературной переработке твердых радиоактивных отходов/ Князев И. А., Толстов И. Д., Стефановский С.В.//Физика и химия обработки материалов, Мб, 1992.-с. 58 - 62.

7. Plasma Shaft Furnace for Treament of Solid Radioactive Waste / S.A.Dmltrlyev.S.V.Stefanovsky, I. A.Knyazev, I. A.Sobolev // ACTINIDES-93 International Conference. Santa Fe. 1993.p. 195.

8. High Temperature Processing of solid Radioactive Wastes in Shaft Furnace with Plasma Burner / S.A.Dmltriev, I.A.Knyazev, F.A.Lifanov,S.V. Stefanovsky //5-я Ежегодная Научно-техническая Конференция .Ядерного общества России "Ядерная энергетика и промышленность". Сб. рефераторов. Обнинск: ФЭИ. 1994.с.285.

9. Characterization of Slag Product from Plasma Furnace for ¡'nsorted Solid Radioactive Waste Treatment /S. A.Dmltrlev.S. V.Ste-fmovsky, I. A.Knyazev.F. A.Lifanov // XVII International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management.Abstrae Is. Kioto. 1994.p. 301-302.

10. The Distributed Sustem of Automatic Control for the Pit Furnace Based on Local Network of Personal Computers IBM AT and Microcontrollers/ A.P.Tsyplyakov, Knyazev I.A, Badmaeve S.Yu, V. 0. Lebedev, S. Yu. comlssarchuc, A.V. Obnosov // International Symposium on problem of modular information computer systems and

networks. Moscow - 1995. S-Petersburg. 26-30 June.

. И. Патент 1552893 СССР, ЫКИ G21F 9/16.Плазменная шахтная печь для переработки радиоактивных отходов/Дмитриев С.А..Князев И. А . Литвинов В.К. .Морозов А.П. .О.А.Князев //Заявка 4434281 от 01.06.1988.

12. Патент 1788831 СССР.МКИ G21F 9/32, F27B 1/00. Плазменная шахтная печь для переработки радиоактивных отходов/Дмитриев С. А. .Князев И. А. .Морозов А. П. И. А., Литвинов В. К., О.А.Князев //Заявка 4858974 от 13.08.1990.

13. Патент 1715107, СССР, МКЙ G21F 9/30.Устройство для переработки твердых радиоактивных отходов/Дмитриев С,А.,Князев И. А., Ляфанов Ф.А., Цвешко О.Н. // Заявка 4812574 от 12.03.1990,

14. Патент 1789080, СССР, ККИ F27B 1/00 . Плазменная шахтная печь для переработки радиоактивных отходов/Литвинов В.К.,Дмитриев С.А.,Князев И.А., Агапитов Е.Б., Коноплев А.Д., Петров П.А., Медведев В.В., Морозов А.П. //Заявка 4905334 от 28.01.1991.

15. Патент N 94-004654/02 Радон/Nuker»/ МКЙ G21F 9/32. Устройство для плавления радиоактивных отходов/Ьайхард. Д..,Дмитриев С. А. .Князев И. А., КобелевА.П., Хрубасик А.//Заявл. 09.02.94.

16. Патент 2012080 Россия G21F 9/32. Устройство для пререра-ботки твердых радиоактивных отходов /Князев И.А., Морозов A.n., Макс П.Епингер, Князев O.A.// Заявка 5043543 от 26.05.1992.

Подписано в печать 6,09.96,. Формат 60х84 I/I6 Бвдага тип. Ллоскчя пенить ' Усл.печ.л. 1,09 Тирч»: IÖ0 экз.

"•vm i.v Бесплатно

«iWiOO, Магнитогорск. пт).Л«?«»ин», ЗВ

стппгин'

т'МТ%