автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Разработка методов теплофизического исследования тепловыделяющих элементов ядерных энергетических реакторов

4854023

Круглое Виктор Борисович

РАЗРАБОТКА МЕТОДОВ ТЕПЛОФИЗИЧЕСКОГО ИССЛЕДОВАНИЯ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИХ ЭЛЕМЕНТОВ ЯДЕРНЫХ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ РЕАКТОРОВ

05.14.03 - Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Автор:

1 О 0ЕВ 2011

Москва-20 И

4854023

Работа выполнена в Национальном исследовательском ядерном университете

«МИФИ»

кандидат технических наук Харитонов Владимир Степанович, НИЯУ МИФИ доктор технических наук Рощупкин Владимир Владимирович, главный научный сотрудник ИМЕТ РАН им. A.A. Байкова

кандидат физико-математических наук Евдокимов Игорь Анатольевич, начальник лаборатории ГНЦ РФ ТРИНИТИ

Ведущая организация: ОАО ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара

Защита состоится 02 марта 2011 года в 16 час. 30 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.130.04 в НИЯУ МИФИ по адресу: 115409, Москва, Каширское шоссе, д. 31.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЯУ МИФИ. Автореферат разослан 25 января 2011 г.

Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенном печатью организации, по адресу НИЯУ МИФИ.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук, профессор

Научный руководитель: Официальные оппоненты:

Чернов И.И.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. К настоящему времени проведен большой объем работ по экспериментальному определению теплофизических свойств (ТФС) ядерного топлива и твэлов ядерных энергетических установок (ЯЭУ), накоплена обширная информация по температуропроводности диоксида урана для выгораний до 65 МВт-сут/кг и. Данные по теплоемкости, полученные путем прямого измерения для отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), более скудные и характеризуются большой погрешностью. В большей степени это обусловлено трудностями при работе с радиоактивным материалом и в меньшей степени несовершенством методик измерения. Исследования необходимо проводить в петлях исследовательских реакторов, в защитных камерах и боксах. В таких условиях подготовка и проведение теплофизических измерений - трудоемкий процесс, который является частью комплексного исследования, поэтому применяемые методики должны быть надежны и достоверны.

Создание измерительного комплекса «Квант-Б», предназначенного для исследования температуропроводности материалов ядерной техники до температур 1650 "С, потребовало развития метода определения температуропроводности с использованием импульсного лазерного нагрева. Необходимо было создать аппаратуру для реализации метода и получить методику, применимую для широкого спектра материалов, которую можно было включить в программное обеспечение обработки экспериментальных данных.

Совершенствование технологии изготовления топлива и твэлов для реакторов на быстрых нейтронах подразумевает использование виброуплотненного топлива и топлива на основе инертных матриц, что, в свою очередь, определяет необходимость разработки метода определения ТФС твэлов, изготовленных по таким технологиям. Разрабатываемые методы должны позволять, в том числе, оценивать изменение ТФС отработавшего топлива.

Развитие новых технологий по производству ядерного топлива из диоксида урана (введение легирующих добавок, использование ультрадисперсных фракций) приводит к необходимости проведения измерений теплопроводности при температурах 80-340 К. В этом диапазоне теплопроводность и теплоемкость чувствительны к вводимым примесям и структурным особенностям материалов. Данные по новым материалам в этой области температур отсутствуют.

Таким образом, развитие методов теплофизического исследования ядерного топлива является актуальным направлением исследований.

Цель работы. Целью работы явилось теоретическое обоснование и разработка нестационарных методов определения теплофизических свойств ядерного топлива на основе импульсного нагрева.

Для достижения цели решены следующие задачи.

1. Разработана и создана аппаратура для реализации метода импульсного лазерного нагрева.

2. Разработан метод определения температуропроводности материалов ядерной техники импульсным методом с учетом влияния утечек тепла при высоких температурах и конечной длительности лазерного импульса.

3. Проведена проверка предлагаемого метода путем измерения температуропроводности материалов с известной температуропроводностью, в том числе в области высоких температур для диоксида урана.

4. Разработан метод экспериментального определения теплоемкости и ТФС твэлов энергетических реакторов ВВЭР и EIL

5. Проведены исследования теплопроводности втулок ядерного топлива из диоксида урана с добавками ультрадисперсных фракций в интервале температур 80-340 К.

Научная новизна работы

1. Разработан и создан измерительный комплекс «Квант-Б», предназначенный для определения температуропроводности МОХ топлива и материалов ядерной техники.

2. Разработан метод определения температуропроводности материалов ядерной техники путем нагрева образцов лазерным импульсом с учетом конечной длительности импульса и утечек тепла. Эффективность метода проверена для ряда материалов в интервале температур 400-1650 °С.

3. Впервые предложен, теоретически и экспериментально обоснован метод определения теплоемкости, температуропроводности, тепловой проводимости границы топливо - оболочка твэлов энергетических реакторов без их разрушения в ходе эксперимента. Метод может быть применен в условиях горячей камеры.

4. Впервые проведены измерения теплопроводности втулок ядерного топлива из диоксида урана с добавками ультрадисперсных фракций в интервале температур 80-340 К и установлено, что использование ультрадисперсных фракций при изготовлении ядерного топлива позволяет производить образцы с теплопроводностью, которая соответствует теплопроводности диоксида урана, изготовленного по традиционной технологии. Практическая ценность работы. Полученные в ходе работы рекомендации имеют практическую ценность. Результаты теоретического и экспериментального исследования, представленные в работе, используются в ОАО ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара на установке «КВАНТ - Б» для определения температуропроводности активных образцов ядерного топлива (акт ОАО ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара от 07.12.2010г.). Экспериментальный метод определения ТФС твэлов энергетических реакторов может быть применен на установке НИИАР. Результаты измерений теплопроводности и теплоемкости образцов из U02 с ультрадисперсными добавками используются для отработки технологии производства в ОАО ВНИИХТ. По результатам разработки экспериментального метода определения ТФС твэлов энергетических реакторов подготовлена лабораторная работа на кафедре теплофизики НИЯУ МИФИ.

Достоверность полученных результатов подтверждается тарировочными измерениями, сравнением экспериментальных и теоретических результатов с данными других авторов.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Разработанный экспериментальный метод определения температуропроводности материалов ядерной техники импульсным методом с учетом влияния утечек тепла при высоких температурах и конечной длительности импульса тепла.

2. Результаты проверки разработанного метода определения температуропроводности материалов ядерной техники на материалах с различной теплопроводностью.

3. Разработанный экспериментальный метод определения ТФС стержневых твэлов энергетических реакторов.

4. Результаты измерений теплопроводности втулок ядерного топлива из диоксида урана с добавками ультрадисперсных фракций в интервале температур 80-340 К.

Личный вклад автора. Работа выполнена на кафедре теплофизики НИЯУ МИФИ. Постановка задач исследований проведена автором самостоятельно.

Разработку метода определения температуропроводности материалов ядерной техники импульсным методом с учетом влияния утечек тепла при высоких температурах и конечной длительности импульса тепла автор провел самостоятельно.

Экспериментальная часть диссертации, связанная с измерениями температуропроводности импульсным методом, была выполнена в сотрудничестве с коллегами из НИЯУ МИФИ, НИИ «Полюс», ОАО ВНИИНМ им. А. А. Бочвара, лаборатории «Пиролаб» ОИВТ РАН.

Экспериментальный метод определения ТФС твэлов ЯЭУ автор разработал самостоятельно.

Измерения теплопроводности образцов диоксида урана с ультрадисперсными добавками проведены автором на кафедре теплофизики НИЯУ МИФИ. Образцы для исследования были подготовлены в ОАО ВНИХ'Г и лаборатории ОНИЛ-724 НИЯУ МИФИ.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, четырех разделов, заключения, списка литературы из 52 наименований и приложения. Текст работы изложен на 111 страницах, содержит 34 рисунка и 9 таблиц.

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на XII Российской конференции по теплофизическим свойствам веществ (7-10 октября 2008 г., Москва, Россия); научной сессии МИФИ 2005, 2007, 2009 г.г.; VIII Всероссийской конференции «Физикохимия ультрадисперсных (нано-) систем» (2009 г., Москва, Россия), IX Российской конференции по реакторному материаловедению (14-18 сентября 2009 г., Димитровград, Россия).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 13 работ в научных журналах и сборниках трудов Российских конференций и семинаров, в том числе 4 публикации в журналах, рекомендованных ВАК.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность исследования теплофизических свойств ядерного топлива и твэлов; сформулированы цель работы и решаемые задачи, указаны новизна и практическая значимость, изложены основные положения, выносимые на защит>'.

Изучение методов определения ТФС ядерного топлива и твэлов, известных из литературы, показало, что получение наиболее полной информации возможно при развитии нестационарных методов определения теплофизических свойств. В области температур до 1000 °С необходимо проводить измерения на твэлах или их фрагментах без нарушения целостности изделия. Измерения ТФС в высокотемпературной области оптимально проводить на небольших образцах. В процессе разработки новых технологий производства ядерного топлива необходима информация о ТФС в области криогенных температур. В связи с этим, и в соответствии с целью работы и поставленными задачами:

1. Разработан метод учета длительности лазерного импульса в методе Паркера для образцов с высокой теплопроводностью и учета утечек тепла при высоких температурах. Разработанный метод проверен экспериментально.

2. Разработан метод определения теплоемкости топливного сердечника для твэлов энергетических реакторов без их разрушения и сформулирован метод определения ТФС твэлов.

3. Проведены систематические измерения ТФС ядерного топлива, разрабатываемого с применением новых технологий, в области криогенных температур и показана практическая ценность таких результатов.

Разработка импульсного метода определения температуропроводности материалов

Развитие метода импульсного лазерного нагрева возможно при решении следующих задач.

1. Разработка и создание приборного и аппаратного обеспечения экспериментальной установки для измерения температуропроводности.

2. Разработка и создание автоматизированной системы проведения измерений и обработки экспериментальных результатов.

3. Развитие метода измерения температуропроводности путем импульсного нагрева.

4. Создание измерительного комплекса в результате проведения работ по п.п. 1-3 и проведение тестирования его метрологических характеристик на материалах с известной температуропроводностью.

Задача п. 1 заключалась в разработке и изготовлении специализированного лазера и высокочувствительного скоростного пирометра. Работы проводились в рамках НИОКР по созданию метода определения ТФС МОХ топлива. В результате проведения НИОКР разработан и запущен в эксплуатацию комплекс «Квант-Б». Комплекс предназначен для проведения измерений температуропроводности материалов ядерной техники, слабоактивных и токсичных материалов в условиях защитного бокса.

Измерительный комплекс «Квант - Б»

«Квант-Б» (рис. 1) состоит из рабочей камеры в защитном боксе, лазера, быстродействующего пирометра и программы управления измерениями и обработки экспериментальных данных. Процесс измерения температуропроводности полностью автоматизирован. Для повышения точности измерений разработан метод учета теплообмена образца и длительности лазерного импульса.

Рабочая камера установки имеет охлаждаемые водой обечайку и фланцы, изготовленные из коррозионно-стойкой стали. Внутри камеры на внешней поверхности сапфировой трубки установлен проволочный молибденовый нагреватель, теплоизолированный от стенок камеры радиальными и торцевыми молибденовыми экранами. Объем рабочей камеры заполнен смесью аргона и водорода при давлении 80 кПа. Молибденовый нагреватель обеспечивает нагрев образца до температуры 1650 "С.

Рис. 1. Схема установки «Квант-Б»:

1 - импульсный лазер;

2 - измеритель энергии импульса; 3- герметичный бокс; 4- рабочая камера; 5 - пирометр; 6,7 - блоки питания и управления нагревом образца; 8, 9 - диффузионный и фор-вакуумный насосы; 10, 11 - блоки охлавдепия и накачки лазера

В качестве источника теплового импульса используется специально разработанный и изготовленный в ПИИ «Полюс» для установки «Квант - Б» лазер на кристалле А120з'.Сгз+ (рубин, легированный ионами Сгз"1).

Лазер имеет следующие характеристики: длина волны излучения - 694 нм, энергия импульса излучения в номинальном режиме - 5 Дж, длительность импульса излучения (по уровню 50% интенсивности) - 1,5 мс, диаметр пучка-10 мм, неравномерность распределения энергии по сечению пучка не более ± 5 %, разброс энергии в серии из пяти последовательных импульсов не более ± 5 %.

Запуск импульсов лазера осуществляется в ручном режиме или по команде персонального компьютера (ПК).

Стабильность энергии импульса обеспечивается применением в конструкции излучающей головки прямого охлаждения активного элемента водой. Температура охлаждения поддерживается при помощи специального блока охлаждения с теплообменником вода - вода. Теплоноситель первого контура, непосредственно контактирующий с активным элементом, - обессоленная вода глубокой очистки, в которую добавлено 10 % этилового спирта.

Равномерное распределение энергии по сечению лазерного пучка получено при помощи оптической головки с двумя лампами накачки и отражателя с диффузным отражением из стекла МС-20. Заднее отражающее зеркало имеет

3

7

11 10 1 1» _ . □ Е=

сферическую форму для обеспечения равномерности распределения энергии в пучке.

Регистрация температуры поверхности образца проводится специализированным оптическим микропроцессорным пирометром, разработанным в ОИВТРАН. Пирометр предназначен для измерения в интервале температур 400+2000 °С приращений температуры поверхности образца в 2-5 °С с разрешением ±0,1 °С. Калибровка пирометра проводится по «вольфрам-рениевой» термопаре, установленной около образца. Пирометр используется в двух режимах: мониторинга температуры и в режиме регистрации быстрого изменения температуры образца после его нагрева лазерным импульсом.

Программное обеспечение установки «Квант - Б» осуществляет:

• нагрев образца до заданной температуры и его термостатирование;

• запуск импульса лазера;

• регистрацию процесса нагрева образца после импульса лазера;

• обработку полученных термограмм различными методами;

• проведение измерений в автоматизированном режиме по заданной программе эксперимента.

При проведении измерений на установке «Квант - Б» оператор включает вакуумную систему, задает температуры измерений, выбирает методы обработки результатов и включает программу измерений. Далее установка работает в автоматическом режиме. По достижении первой заданной температуры проводится проверка вакуума и показаний контрольных термопар. Если все параметры находятся в установленных пределах, то производится подготовка пирометра, запуск импульса лазера и регистрация подогрева тыльной поверхности образца. Измерения при фиксированной температуре проводятся 3-5 раз.

Модель перекоса тепла в цилиндрической таблетке для импульса нагрева конечной длительности и при наличии утечек тепла

Расчетные соотношения с учетом длительности лазерного импульса и утечек тепла получены для малых времен. Полагалось, что существенны утечки тепла только с фронтальной и тыльной поверхности образца. Сформулированные условия и геометрия задачи приводят к нестационарному уравнению теплопроводности в безразмерном виде (1) с граничными условиями (2-3) и начальным условием (4):

30 / З^о = ^о)+в'' © >

=-В|-0, 0(О,у) = О.

(1) (2)

(3)

(4)

где Рои = ат„//2, ти-длительность лазерного импульса; т)(Ро) = 1 при О < Го < Ро,„ Г|(1-о) = 0 при Го > Ро,,; у = х/1; Ро = (ах)//2; 0 = (Т- Т0У(срР[)/А(); а - температуропроводность образца; В1 = АогТоИХ', с, рД, /- теплоемкость, плотность, теплопроводность и толщина образца, е - приведенная степень черноты поверхности образца; а - постоянная Стефана - Больцмана; Д<3 - поглощенная образцом энергия; Т0- температура окружающей среды (начальная температура образца); Р-площадь фронтальной и торцевой поверхности образца. Решения уравнений (1^1) получены для трех основных групп материалов:

• высокотеплопроводные материалы - медь, бериллий, керметнос ядерное топливо с алюминиевой или медной матрицей (а ~ 5-10"5 м2/с);

• материалы со средней теплопроводностью - конструкционные стали, сплавы урана с молибденом и цирконием, ядерное топливо 1М, 11С (а~ 5Т0"6 м2/с);

• оксидное ядерное топливо (а ~ 1-10"6 м2/с).

Измерения при импульсе лазера конечной длительности

Высокотеплопроводные материалы

Диапазон рабочих температур высокотеплопроводных материалов, как правило, заключен в интервале 500-1500 К. Для таких материалов влиянием теплообмена излучением можно пренебречь, однако для образцов с малой толщиной необходимо учесть длительность теплового импульса.

Решение уравнений (1-4) проводится методом преобразования Лапласа. Для прямоугольного импульса получим:

0(РоД)=Э(Ро)-(1-п(Ро))0(Ро-РсО , (5)

где

[ф'(х)=^-х-ег/с(х) . (7)

Разложив выражение (5) в ряд по малому параметру Ро„, получим выражение для 0^0,1) при Ро„ < Ро < 0,3:

^ ~ Тл^Ро е (1+ 4Ро(1~ 2Ёо)+ 8РоТ(' ?о+12Ро*))" ^

Температуропроводность на интервале Рои < Бо < 0,3 определим по экспериментальной термограмме и формуле (8) методом регрессии. Регрессия проводится по двум параметрам: температуропроводности образца а и максимальному подогреву образца Тт = А(}/(срГГ).

Если теплообменом можно пренебречь на интервале 0 < Ро < 1, то из формулы (5) можно получить следующее выражение для расчета температуропроводности:

0=137(1+0.561—)—^—- , (9)

Т1/2 31 Т1/2

где т1/2 - время достижения тыльной поверхностью образца половины максимального подогрева.

Материалы со средними значениями теплопроводности

Для материалов со средней теплопроводностью, как и в предыдущем случае, влиянием теплообмена на тепловой процесс при временах Ро„ < Ро < 0,3 можно пренебречь. Температура 0(Ро, 1) описывается зависимостью:

0^0,1) = - 2- ■ е"^ (1 + ^ (1 - —11. (Ю)

Утечки тепла излучением при высоких температурах

Оценки, проведенные по формуле (9) для диоксида урана, показывают, что при толщине образца/«1мм импульс лазера длительностью 1,5 мс можно рассматривать как мгновенный. Утечками тепла пренебрегать нельзя. При у = 1 решение для Ро„ < Ро < 0,3 имеет вид:

0(Ро>1) = 2£±^!Ме"^ -2В1(2+В1 + 2ВгРо)е<н*в,,т°> ег/с(—Ц + В^). (11) -Мо

Выражение (11) может быть приближенно записано в виде:

__

с 4Р° 1

0(Ро,1) = 2(1 + 4В1Ро)4=-8В1ег/с(—¡=) . (12)

л/яРо 2л/Ро

Определение параметра теплообмена Bi

Охлаждение образца (Fo > 0,5) происходит в регулярном режиме. Тогда:

0(Fo,l)=^ e"|iVFo, (13)

где А = const, а р] - минимальный положительный корень уравнения

(p2-Bi2)-ig(P) = 2[i Bi. (14)

Значение параметра теплообмена Bi определяется по термограмме охлаждения с помощью выражений (13,14).

Температуропроводность материалов с низкой теплопроводностью может быть определена методом регрессии по начальному участку термограммы (Fo < 0,3) с использованием формулы (12) и определенному в том же эксперименте параметру Bi.

Тестирование метода определения температуропроводности материалов ядерной техники

Материалы с высокой теплопроводностью

Измерения проводились на трех образцах из меди М2 различной толщины. Измерение температуры и подогрев образца после импульса лазера проводилось пирометром. Значения температуропроводности образцов, рассчитанные по выражению (9), представлены на рис. 2. Разница вычисленных по формуле (9) и приведенных в справочнике (Чиркин В.С, 1968) значений температуропроводности меди М2 не превосходит 5 %. Необходимо отметить, что наибольшее отклонение температуропроводности, полученное по формуле (9), наблюдается для самого тонкого образца, а для остальных образцов результаты отличаются не более чем на 1 % от справочных данных.

а, 1&\ м:/с

Рис. 2. Результаты измерений температуропроводности образцов из меди: И, А - расчет по формуле Паркера; А -расчет по формуле (9);

+,-- справочные данные (Чиркин В.С,

1968). Толщина образцов 3,03 мм (■, □) и 7,10 мм (А, А)

1200 т, К

а, КЛ ы7с

Материалы со средней теплопроводностью

Материалы со средней теплопроводностью - конструкционные стали, оболочки твэлов, сплавы урана с молибденом и цирконием, ядерное топливо ЦЫ, 1]С. Проверка применимости соотношения (10) проводилась на основании измерений температуропроводности образцов коррозионно-стойкой стали

Х25Н20ЮЗГ2СК с известными свойствами, определенными на аналогичной установке в (Национальная физическая лаборатория, Англия). Образцы имели форму дисков диаметром 10 и толщиной 1,5-2 мм. Результаты измерений представлены на рис.3.

Рис. 3. Температуропроводность стали Х25Н20ЮЗГ2СК: +, О - измерения настоящей работы по термопаре и пирометру; ---измерения лаборатории ЫРЬ (Англия)

600 800 1000 1200 1400 Г, К

Полученные данные по температуропроводности в пределах погрешности ±5 % согласуются с результатами лаборатории ЫРЬ.

Измерение температуропроводности оксидного ядерного топлива

Для проверки разработанного метода с учетом утечек тепла при высоких температурах на установке «Квант - Б» были проведены измерения температуропроводности стехиометрического диоксида урана плотностью р = 10362 кг/м3. Полученные термограммы обрабатывали по разработанной методике, учитывающей тепловые потери с образца. Результаты определения температуропроводности и сравнение с данными (в. Ьис^а е[ а1, 1992) приведены на рис. 4. Там же для сравнения представлены результаты использования

логарифмического метода обработки

1,4 Г'" с- (УЩака Тас1а ei я/, 1978), который согла-

- ч суется с экспериментальными данными

12- при температурах Т < 1200 К.

+

.о

0,6- о

0,4-4-<-1-'-1-'-

800 1200 1600 2000 Т, К

Рис.4. Температуропроводность диоксида урана: О - обработка экспериментальных результатов по методу автора;--температуропроводность диоксида урана плотностью 95% теоретической плотности (в. Ьиси1ае< а/, 1992); + - логарифмический метод (УиЫса Та(1а ее а1, 1978)

Значения температуропроводности, полученные с учетом теплообмена по предложенной методике, хорошо согласуются с общепризнанными данными (в. Ьиси1а е/ я/, 1992). Максимальное отклонение не превосходит ± 5 %.

Определение теплофизических свойств твэлов ЯЭУ

Тепловыделяющие элементы с топливом из диоксида урана в настоящее время используются в энергетических реакторах на тепловых нейтронах и реакторах на быстрых нейтронах. Для надежного прогнозирования работоспособности энергетической ядерной установки необходимы данные по теплофизиче-ским свойствам топлива и тепловыделяющего элемента в целом. Физические процессы, протекающие в топливе работающего реактора, в настоящее время известны. Тем не менее, необходимость в результатах прямых измерений ТФС сохраняет свою актуальность. Возможно также использование виброуплотненного оксидного и МОХ топлива в энергетических ядерных реакторах. Измерение ТФС твэлов с виброуплотненным топливом должно проводиться без разрушения твэла для сохранения структуры топлива и слоя взаимодействия между топливом и оболочкой.

Постановка задачи определения ТФС твэлов ЯЭУ

Задача определения ТФС твэлов энергетических реакторов формулируется следующим образом: определить теплопроводность X, теплоемкость топлива с, проводимость теплового контакта между топливом и оболочкой а без разрушения твэла, используя только изменение температуры поверхности оболочки при ее нагреве и охлаждении. Свойства оболочки считаются известными. Наиболее информативными для получения сведений о ТФС твэлов являются нестационарные методы. Для твэлов с керамическим топливом (неэлектропроводный топливный сердечник) метод состоит в нагреве оболочки коротким импульсом тока длительностью 0,01 с. По двум характерным временам спада температуры оболочки, например, тщ и Ту4 (времена уменьшения температуры на 1/2 и 1/4 от максимального значения) находят а и а (Киселев Н.П и др., 1981 г.). Определение температуропроводности топлива и контактной проводимости границы топливо-оболочка возможно, если известно отношение объемных теплоемко-стей оболочки и топлива. Таким образом, определение теплоемкости твэла является необходимой составляющей исследования ТФС нестационарными методами.

V с

Определение теплоемкости твэлов энергетических реакторов

Для определения ТФС тепловыделяющий элемент помещался в термоста-тируемый объем. Оболочка твэла нагревалась импульсами тока. Затем производили регистрацию температуры поверхности оболочки, тепловыделения в ней и температуры термостата.

При нагреве оболочки периодическими импульсами тепла твэл выходит на квазистационарный температурный режим (рис. 5). Температура каждой точки твэла колеблется около средней температуры, общей для всех точек твэла. Из анализа термограммы процесса можно сделать вывод, что твэл охлаждается квазилинейно, скорости охлаждения топлива и оболочки близки и слабо зависят от времени. Отмеченные особенности упрощают решение нестационарной

задачи теплопроводности и позволяют сформулировать метод определения суммарной теплоемкости цилиндрических твэлов энергетических реакторов.

Рис. 5. Изменение температуры оболочки (1) и центра топливной таблетки (2) в квазистационарном режиме (расчет методом конечных элементов для твэла ВВЭР); температура термостата Гг = 0 °С.

350 1, с

Расчетные соотношения

Обозначим ©о = Го-Г2 и 0, 7', - Тг (Т0, Ти Т2 - температура оболочки, топлива, термостата соответственно). Интегрирование уравнения теплопроводности, записанного для оболочки, с весом 2иг по радиусу и использование условия изотермичности оболочки дает уравнение теплового баланса для единицы длины твэла:

С0^= -2ДДаоез - д0'^ +щ(т) , (15)

ёх дг

связывающее теплоемкость единицы длины оболочки твэла С0 с параметрами теплового процесса. В равенстве (15) первое слагаемое в правой части - утечка тепла с единицы длины оболочки к термостату, второе слагаемое - поступление тепла в единицу длины оболочки от топлива, IV¡(т) - тепловыделение в единице длины оболочки, Я - внешний радиус оболочки, - радиус топлива. На участке квазилинейного изменения температуры допущение об изотермичности оболочки позволяет определить тепловой поток от топлива к оболочке. Рассмотрим случай топливной таблетки без центрального отверстия. Для топливной таблетки с центральным отверстием результат получается по тому же алгоритму. Изменение температур задается полиномами. В результате определения 0] и подстановки в уравнение (15) можно получить:

Сг = -2пЯ а0•(60/Л,) + С1Я*( 1+4/В1)-(й2/¿,)/4а,, (16)

где Ст - теплоемкость единицы длины твэла; С\ - теплоемкость единицы длины топлива; Ш = а,Лт/л,. Величины Ь0, Ъ\, Ь2 определяются при анализе термограммы остывания оболочки. Данные по температуропроводности топлива и тепловой проводимости контакта топливо - оболочка должны определяться в отдельном измерении. Для твэла ядерного реактора на быстрых нейтронах это нагрев оболочки коротким импульсом тока. При определении теплоемкости твэла методом нагрева периодическими импульсами тока совместно с определением температуропроводности топливного сердечника и тепловой проводимости контакта топливо - оболочка коротким импульсом получается система из трех уравнений для трех неизвестных: Сь П!, аь которая решается методом итераций.

Проверка расчетных соотношений

Проверка соотношения (16) проводилась численным моделированием температурных полей в твэлах энергетических реакторов (ВВЭР, БН) методом конечных элементов. На модели твэла реактора ВВЭР с топливными таблетками из диоксида урана без центрального отверстия проведена экспериментальная проверка предложенного метода.

Моделировались поля температур в твэле на квазистационарном участке нагрева. Теплопроводность топлива задавалась в интервале (2-5) Вт/(м'К), тепловая проводимость контакта топливо - оболочка а, = 1,4-103Вт/(м"-К). Коэф-

фициенг теплоотдачи от поверхности оболочки к термостату а0 задавался в интервале (50-200) Вт/(м2-К), величина объемного тепловыделения в оболочке qv= 5-106 Вт/м3.

По рассчитанным термофаммам определялись Ь0, Ьь рассчитывалось Сх по соотношению (16) и сравнивалось с величиной Q, которая вычислялась из исходных данных для численной модели. На рис. 6 приведены относительные погрешности определения С% по соотношению (16).

1 -

0 -

-1 -

-2 -

-3 -

40 80 120 160 200 40 80 120 160 200

Рис. 6. Относительная погрешность определения CV твэла БН (а) и твэла ВВЭР (б):

О - h = 2 Вт/(м-К); □ - А.1 = 5 Вт/(м-К)

Относительная погрешность определения Сг по формуле (16) не превосходит 2% для твэлов реактора БН и (3-4) % для ВВЭР. Анализ показывает, что погрешность определения для твэла реактора ВВЭР может быть уменьшена, если учесть небольшое отклонение температуры оболочки от изотермичности. В этом случае погрешность уменьшится до 2 % .

Метод определения ТФС твэлов реакторов БН

Метод определения ТФС твэлов реакторов БН состоит в комбинации двух измерений. В первом измерении твэл нагревается периодическими импульсами. Измеряется мощность тепловыделения на оболочке, температура оболочки и термостата. По этим данным вычисляется коэффициент теплоотдачи от оболочки к термостату ао с использованием равенства

где Wcр и ©ср - средние за период нагрева мощность тепловыделения в единице длины оболочки и подогрев оболочки относительно термостата. На участке квазилинейного изменения температуры определяются параметры Ьц, bi, Ъг и рассчитывается, в первом приближении, теплоемкость единицы длины твэла по формуле

ДСУСь 10'2

а)

---О

—О"

tr

____-О

—-О

oto, Вт/(м -К)

ACs/Ci, Ю"2

4 2

0 i О---2 --i -4^

б)

ИТ"

о

Ж

ао, Вт/'(м2-К)

Во втором измерении оболочку нагревают коротким импульсом тока. По термограмме находят характерные времена Хт и и в первом приближении находятся а и Пк Далее по формуле (16) уточняется значение Сгг и находятся новые значения а и В1. Как правило, достаточно двух итераций.

Экспериментальная проверка метода определения теплоемкости

Измерения теплоемкости модельного твэла реактора ВВЭР по изложенному методу были проведены на установке Импульс - П. Установка состоит из исследуемого твэла, помещенного в термостат, управляемого источника напряжения, блока управления источником, персонального компьютера. На оболочку твэла подавались импульсы напряжения прямоугольной формы, заполненные квазисинусоидальным сигналом частотой 50 Гц. Задание параметров импульсов (т„ = 1-10 с; 7И = 1-60 с) осуществлялось программно с использованием блока управления и ПК. Сигналы термопар оболочки твэла и термостата, падения напряжений на оболочке твэла и образцовом сопротивлении фиксировались в памяти ПК.

Так как для определения свойств топливного сердечника необходимо знать теплоемкость оболочки, то измерения были начаты именно с этого и, одновременно, проверялась работа установки в целом. На оболочку твэла ВВЭР без топливного сердечника длиной 0,5 м подавались одиночный импульс или периодические импульсы, и регистрировалось изменение термоэдс термопары на оболочке во времени, падение напряжения на оболочке и образцовом резисторе. Вычислялась мощность тепловыделения.

Определение теплоемкости оболочки в режиме одиночных импульсов проводилось по соотношениям для калориметра с изотермической оболочкой, при этом можно было определить параметр 2тсЛа0, характеризующий утечки тепла. В режиме периодических импульсов теплоемкость определялась по соотношению (17).

Результаты измерения теплоемкости оболочки твэла ВВЭР (сплав Э-110) приведены на рис. 7.

с, Дж/(кг-К)

Рис. 7. Теплоемкость сплава Э-110'.

1 - (Григорьев В .А., 1982 г.);

2 - (Кириллов П.Л., 2007 г.);

О - измерения на калориметре с изотермической оболочкой, □ - измерения одиночными импульсами, Д- измерения периодическими импульсами

260

280 300 320 340 Т, К

Теплоемкость материала измерялась независимо в калориметре с изотермической оболочкой (масса образца 3 г) в вакууме. Далее определялась сум-

марная теплоемкость модели твэла ВВЭР, выполненной из сплава Э-110 длиной 0,5 м и заполненной втулками диоксида урана без центрального отверстия. Модель заполнялась гелием при небольшом избыточном давлении. Перед сборкой оболочка и топливные втулки взвешивались.

Плотность втулок из диоксида урана составила 10,4 г/см3. Полученные термограммы периодического нагрева модели твэла обрабатывались по формуле (16). Вычисления теплоемкости топливного сердечника (с использованием ранее измеренной теплоемкости оболочки) дало при температуре 340 К величину с = 274 Дж/(кГ'К). Следует отметить, что полученная величина теплоемкости диоксида урана хорошо согласуется с данными, приведенными в работе Те-нишева А.В (2004 г.) (отклонение не более 2 %), однако лежит несколько выше (на 8 %) рекомендованных МАТРЯО значений.

Метод определения ТФС твэлов реакторов ВВЭР

Метод определения теплоемкости твэла при помощи нагрева оболочки периодическими импульсами тепловыделения применим для твэлов реакторов ВВЭР и БН. Нагрев оболочки твэла ВВЭР коротким импульсом тока реализовать трудно, поэтому необходимо предложить экспериментальную процедуру для определения температуропроводности и тепловой контактной проводимости зазора топливо - оболочка. Наибольшая точность определения теплофизи-ческих параметров твэла может быть получена при монотонном нагреве оболочки постоянной мощностью тепловыделения в адиабатических условиях. При нагреве оболочки постоянной мощностью тепловыделения через время т0 наступает регулярный режим, после которого твэл разогревается с одинаковой скоростью для различных точек твэла.

Постановка задачи

По измеренным термограммам на оболочке и поверхности центрального отверстия топлива при нагреве оболочки постоянной мощностью в адиабатических условиях определить температуропроводность и теплоемкость топливного сердечника, термическую проводимость контакта топливо-оболочка. Для адиабатического нагрева твэла можно получить соотношения:

Сг=^, Сх = С, + Се,

Й

(18)

со

(0(1-е2) г 1

ге0 [В1 ] 24

ш(1-е2)Г Лт

(19)

280 1_В1

где Со = 2coP<ä/At, Ct = 2cipiSi/Ai - приведенные теплоемкости единицы длины оболочки и топлива; S0 и - площади поперечного сечения оболочки и топлива; gi- тепловыделение в единице длины оболочки; £ = rJRm, г0 и Rm-радиусы центрального отверстия и топлива; Bi = aRJXi, а и X, - термическая проводимость контакта топливо - оболочка и теплопроводность топлива, соответственно; Т], т2- начальное и конечное время выбранного интервала на участке регулярного режима; Дт = т2-т,; X = aAi/(2R„,2); а - температуропроводность топлива; <p,(Bi) = Bi/(1 - Bi); cp2(Bi) = (2 + Bi(l - e2))/(1 - Bi Ins); со - темп нагрева оболочки и топлива; 0О - разность температур между оболочкой и топливом в регулярном режиме; Ь() - температура оболочки в момент времени (т, + т2)/2.

Из уравнений (18) можно определить Ст, из системы уравнений (19) и (20) находятся Bi и %. Необходимые для расчетов параметры 80, ю, Ь0 на интервале [ть ч] определяются по температурам оболочки и топлива на поверхности отверстия на участке регулярного режима при адиабатическом нагреве оболочки твэла постоянной мощностью.

Проверка метода

Термограммы изменения температур оболочки и топлива в отверстии были рассчитаны методом конечных элементов при геометрических размерах и теп-лофизических параметрах, характерных для твэла ВВЭР. Зазор между оболочкой и топливом заполнен гелием.

Расчетные термограммы нагрева оболочки твэла ВВЭР постоянной мощностью тепловыделения при разных значениях теплопроводности К топлива приведены на рис. 8.

г,° с

Для выражений (19) и (20) по термограммам, полученным в ходе моделирования при различных теплопроводностях топлива и тепловой проводимости зазора топливо - оболочка, строились зависимости безразмерной температуропроводности х от Вк Случай = 5 Вт/(м К), а = 1,4-103 Вт/(м2-К) и ^ = 610бВт/м3 приведен на рис.9. Линия 1 соответствует выражению (19), 2 соответствует (20). Пересечение 1 и 2 определяет искомые величины х и В'-

Графическое определение параметров дает следующие значения: х=1>152, В1=1,091.

В графическом представлении выражения (19) и (20) будут иметь вид, который приведен на рис. 9.

Ркс. 9. Зависимости безразмерной температуропроводности % от В1 для случая XI = 5 Вт/(мК), а = 1,4-103 Вт/(м2-К), <7у = 6-106Вт/м3, где 1 - соотношение (19), 2 - соотношение (20)

0,5 1,0 1,5 2,0 в; Рис. 10. Зависимости безразмерной температуропроводности х от В1 с учетом погрешности измерения температуры ±0,1 °С. 1.1, 1.2 - соответствуют соотношению (19), 2.1,2.2-соотношению(20).

Величины Хм= Х.1Дт/2с1Р1Л2т и В! = аЛт/Хь рассчитанные по параметрам твэла для этого случая, составляют: хм = 1Д 83, В1м= 1,064. Погрешность определения х и В1, которые были определены по предлагаемой методике в результате обработки термограмм, полученных численным моделированием, составляет: 5х//м = - 0,026, 5В1/В]М = 0,025.

Относительная погрешность определения % » 3%, В1 к 3%. Приведенные значения х и В1 были рассчитаны при точном определении температур в эксперименте, реальные значения 0 могут иметь погрешность ±0,1 °С. Вид зависимости х от В! при измерении температуры с указанной погрешностью приведен на рис. 10.

Точкой на рис. 10 обозначены величины % и В1, соответствующие X = 1,152, В! = 1,091. Погрешность измерения температур оболочки и поверхности центрального отверстия приводит к тому, что решения системы уравнений (19 - 20) образуют область, имеющую вид четырехугольной фигуры с центром в точке х = 1,152; В1 = 1,091. При измерении температуры с точностью + 0,1 К в данном случае относительная погрешность определения % ~ ± 10%, В1 и ± 15 %. Если произведение с}р, определено с относительной погрешностью ± 5%, то /ч определяется с погрешностью ± 15 %, а термическая проводимость контакта а будет иметь погрешность ±25-30 %.

Результаты измерений теплопроводности диоксидов урана с ультрадисперсными фракциями в диапазоне температур 80-340 К

При разработке новых технологий изготовления ядерного топлива эффективным методом исследования ТФС являются измерения в области пониженных температур. Систематические измерения теплопроводности в зависимости от плотности, кислородного отЕЮшения и макроструктуры, содержания добавок ультрадисперсных фракций дают информацию о степени совершенства технологического процесса изготовления ядерного топлива.

Образцы и02 были изготовлены во ВНИИХТ. Характеристики образцов представлены в табл. 1 и 2. Исходная смесь фракций 1Ю2 прессовалась при нагрузке 2 т. Спекание проводилось при температуре 1750 °С в течение двух часов. Ультрадисперсный порошок 1Ю2 (УДП) состоял из частиц со средним диаметром 500 нм. Сами же эти частицы, представляли собой конгломерат из частиц со средним диаметром 50 нм.

Таблица 1

Основные характеристики образцов партии №1

№ образца Р'з г/см3 Пористость,/) X (293 К), Вт/(м-К) *,и23\ % УДП, мае. %

1 10,58 0,034 7,54 2,8 0

2 10,24 0,065 6,72 2,8 5-10

3 10,18 0,071 6,11 2,8 5-10

23 10,5 0,041 '7,54 2,8 0

8.1 10,51 0,041 7,13 3,4 10

13 10,73 0,020 7,35 3,6 5

9 10,51 0,041 7,67 _3,6 10

11 10,65 0,028 7,7 3,6 10

15.1 10,67 0,026 7,65 3,6 10

Таблица 2

Основные характеристики образцов партии № 2

№ образ- р, г/см3 Порис- X (293 К), УДП,

ца тость, р Вт/(м-К) мае. %

19 10,58 0,034 7,42 0

21 10,78 0,017 7,51 0

7 10,45 0,047 5,54 5

8.2 10,43 0,049 5,01 10

9.2 10,44 0,048 5,87 5

15.2 10,47 0,045 6,93 5

16 10,41 0,050 6,10 10

17 10,48 0,044 6,23 5

18 10,48 0,044 5,84 10

Исследованы две партии образцов. Образцы партии № 1 имели форму полого цилиндра, внешним диаметром О = 7,7 мм, внутренним 4 = 2,А мм, длиной ¿=12 мм. Образцы партии № 2 были изготовлены без центрального отверстия и фасок.

Результаты измерений

Результаты измерений коэффициента теплопроводности (КТ) образцов с УДП представлены на рис. 11, а зависимость КТ от пористости при Т= 293 К на рис. 12.

4

3

80 100 200 300 400 Т, К

Рис. 11. Теплопроводность образцов диоксида урана с УДП: □ - № 8; ♦ - № 13; Д-№9; *-№11; <>-№15.1; ¿-№2; ▼ - № 3; + - № 23; О - и02 (С. йопсЫ ег а! 1999,^-0,05)

6

5

0 0,02 0,04 0,06 0,08 0,1 р

Рис. 12. Зависимость теплопроводности образцов от пористости р при 7' = 293 К: партия № 1: • - № 1; □ - № 8;

♦ - № 13; Л - №9; *-№ 11; О - № 15.1; ^ - № 2; ▼ - № 3; + - № 23; — корреляция Брандта и Нойера;

партия № 2: + - № 19; X - 21; © - № 8; О-№15.2

X, Вт/(м-К)

-др II ' -___

% А

к, Вт/(м'К)

Исследованные образцы можно разделить на две группы. В первую (А на рис. 12) входят образцы: №№ 9, 11 и 15. Коэффициенты теплопроводности этих образцов удовлетворительно описываются зависимостью Брандта и Нойера. С ростом плотности (уменьшением пористости) КТ увеличиваются и коррелируют с КТ стандартного диоксида № 23 (р = 10,5 г/см3).

Во вторую группу (Б на рис. 12) входят образцы: № 8 (р = 10,51 г/см3), № 13 (р = 10,73 г/см3), № 2 (р = 10,24 г/см3) и № 3 (р = 10,18 г/см3). Коэффициенты теплопроводности этих диоксидов (рис. 12) отклоняются от зависимости Брандта и Нойера. Особенно отклонение выражено для образцов № 13 и № 3.

ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ

1. Разработан, теоретически и экспериментально обоснован метод определения температуропроводности материалов ядерной техники путем нагрева образцов лазерным импульсом. Особенностью метода является учет утечек тепла с поверхности образца и учет конечной длительности лазерного импульса. Проведено экспериментальное обоснование метода для материалов с высокой, средней и низкой теплопроводностью. Показано, что при импульсном нагреве образца температуропроводность материалов может быть определена с помощью процедуры регрессии на начальном участке термограммы с погрешностью не более ± 5 %.

2. Показано, что на установке «Квант - Б» можно проводить измерения температуропроводности материалов ядерной техники и оксидного ядерного топлива в интервале температур 400-1650 "С с погрешностью не более + 5 %.

3. Разработан метод определения теплоемкости твэлов энергетических реакторов путем нагрева оболочки твэла периодическими импульсами тепловыделения. Метод верифицирован на основе проведенных численных расчетов с применением метода конечных элементов, а также подтвержден экспериментально на модельном твэле ВВЭР при температуре, близкой к комнатной.

4. Разработан метод определения ТФС твэлов реакторов типа БН без разрушения твэла, который может быть адаптирован к условиям измерений в горячей камере,

5. Предложен метод определения ТФС твэлов ВВЭР с помощью нагрева оболочки твэла в адиабатических условиях. Метод проверен моделированием процесса нагрева методом конечных элементов. Методы определения ТФС твэлов путем нагрева оболочки предлагается использовать в диапазоне температур 20-900 °С. При температурах выше 1000 °С необходимо применять метод импульсного лазерного нагрева.

6. В результате проведенных измерений коэффициента теплопроводности топливных втулок из диоксида урана, изготовленных по традиционной технологи и по технологии с использованием УДП, показано, что использование УДП при изготовлении ядерного топлива позволяет производить образцы с теплопроводностью, которая соответствует теплопроводности диоксида урана, изготовленного по традиционной технологии. В ряде случаев наблюдается уменьшение теплопроводности, которое невелико и, вероятно, связано с нестехиометрией состава ультрадисперсной фазы.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Круглов В.Б., Одинцов A.A. Решение нестационарной задачи теплопроводности для двухслойной системы с контактным термическим сопротивлением между слоями. // Вопросы теплопередачи в технологических процессах.

Научные труды. Вып. 146. М. 1982. С. 87-92.

2. Деев В.И., Круглов А.Б., Круглов В.Б., Харитонов B.C. Установка для определения теплофизических свойств материалов в диапазоне температур 77 - 300 К. // Научная сессия МИФИ - 2002. Сборник научных трудов. Москва. 2002. Т. 8. С. 70.

3. Адрианов А.Н., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Круглов В.Б., ТенишевА.В. Влияние нестехиометрии и легирования на теплопроводность диоксида урана. // Перспективные материалы. 2003. № 6. С. 43—49.

4. Киселев Н.П., Круглов А.Б., Круглов В.Б., Харитонов B.C. Измерение теп-лофизических параметров тепловыделяющих элементов ЯЭУ методом периодических импульсов. // Материалы XIII семинара по проблемам физики реакторов. Москва, 2-6 сентября 2004 г. С. 185-186.

5. Круглов В.Б., ТаиповаР.Д. Теплофизические свойства новых топливных композиций. // Научная сессия МИФИ-2007. Т.8. С. 66-67.

6. Круглов В.Б., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., ТенишевА.В., Киреев Г.А. Установка для измерения температуропроводности ядерных материалов в рабочем интервале температур. // Тезисы докладов XII Российской конференции по теплофизическим свойствам веществ, 7-10 октября 2008 г. Москва. С.101.

7. Поздеева И.Г., Круглов В.Б., Харитонов B.C. Определение теплоемкости отработавшего ядерного топлива методом периодических импульсов // Материалы XV семинара по проблемам физики реакторов. Москва, 2-6 сентября 2008 г. С. 111.

8. Круглов В.Б., Поздеева И.Г., Шмельков А.Н. Нестационарные методы исследования теплофизических свойств стержневых твэлов ядерных энергетических реакторов. // Научная сессия МИФИ-2008. Т.1. С. 47-48.

9. Круглов В.Б., Поздеева И.Г. Определение теплофизических свойств твэлов с виброуплотненным топливом для реакторов типа БН-600 нестационарным методом. // Научная сессия МИФИ-2009. Т.1. С. 71.

10. Круглов А.Б., Круглов В.Б., Харитонов B.C., Петрунин В.Ф., Федотов A.B., Шилов В.В. Результаты измерения теплопроводности диоксида урана с ультрадисперсными фракциями. // Материалы VIII Всероссийской конференции «Физикохимия ультрадиснерсных (нано-) систем». Москва. 2009. С. 152-156.

11. Круглов А.Б., Круглов В.Б., ТенишевА.В. Измерение температуропроводности материалов ядерной техники методом импульсного нагрева. // Теплофизика высоких температур. 2010. Т. 48. № 1. С. 144-147.

12. Круглов А.Б., Круглов В.Б., Харитонов B.C., Поздеева И.Г. Измерение теплофизических свойств твэлов энергетических ядерных реакторов методом импульсного нагрева. // Известия вузов. Ядерная энергетика. 2010. № 1. С. 146-152.

13.Круглов В.Б., Круглов А.Б., Харитонов B.C., Петрунин В.Ф., Федотов A.B. Теплопроводность диоксида урана с ультрадисперсными фракциями. // Ядерная физика и инжиниринг. 2010. Т.1. № 1. С. 56-60.

Подписано в печать: 18.01.2011

Заказ № 4853 Тираж - 100 экз. Печать трафаретная. Типография «11-й ФОРМАТ» ИНН 7726330900 115230, Москва, Варшавское ш., 36 (499) 788-78-56 www.autoreferat.ru

61 11-5/1513

НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ЯДЕРНЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

«МИФИ»

РАЗРАБОТКА МЕТОДОВ ТЕПЛОФИЗИЧЕСКОГО ИССЛЕДОВАНИЯ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИХ ЭЛЕМЕНТОВ ЯДЕРНЫХ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ РЕАКТОРОВ

05.14.03 - Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации

Круглое Виктор Борисович

Диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук

Научный руководитель к.т.н., с.н.с. Харитонов В.С.

Москва 2011

СОДЕРЖАНИЕ

ВВЕДЕНИЕ......................................................................... 4

ГЛАВА 1. Методы определения теплофизических свойств твэлов энергетических реакторов...................................................... 12

1.1. Метод импульсного лазерного нагрева.......................... 12

1.2. Измерение температуропроводности на начальном участке термограммы........................................................... 16

1.3. Установки для проведения измерений температуропроводности методом импульсного лазерного нагрева.................................................................. 18

1.4. Определение ТФС фрагментов отработавших твэлов реакторов ВВЭР - 1 ООО............................................... 23

1.5. Определение ТФС твэлов реакторов типа БН.................... 27

1.6. Определение ТФС твэлов с электропроводным топливным сердечником............................................................ 28

1.7. Внутриреакторные измерения..................................... 30

1.8. Измерение ТФС ядерного топлива при криогенных температурах........................................................... 32

1.9. Постановка задачи исследования................................. 33

ГЛАВА 2. Развитие импульсного метода определения температуропроводности материалов..................................................................34

2.1. Измерительный комплекс «Квант - Б».......................... 35

2.2. Учет длительности лазерного импульса и утечек тепла при высоких температурах в импульсном методе определения температуропроводности материалов........................... 40

2.2.1. Измерения при импульсе лазера конечной длительности... 42

2.2.2. Утечки тепла излучением при высоких температурах........ 44

2.3. Проведение тестирования метрологических характеристик установки «Квант - Б»............................................. 47

2.3.1. Измерение температуропроводности материалов с высокой теплопроводностью................................................... 47

2.3.2. Измерение температуропроводности материалов со средней теплопроводностью................................................... 52

2.3.3. Измерение температуропроводности оксидного ядерного топлива.................................................................. 53

ГЛАВА 3. Определение теплофизических свойств твэлов энергетических реакторов................................................................. 56

3.1. Постановка задачи определения ТФС твэлов энергетических реакторов............................................................... 57

3.2. Определение теплоемкости твэлов энергетических реакторов..........58

3.3. Метод определения ТФС твэлов реакторов БН......................63

3.4. Экспериментальная проверка метода определения теплоемкости .......................................................... 65

3.5 Метод определения ТФС твэлов реакторов ВВЭР..............68

ГЛАВА 4. Измерение теплопроводности ядерного топлива при криогенных температурах...................................................... 79

4.1. Измерение теплопроводности методом стационарного теплового потока...................................................... 81

4.2. Результаты измерений теплопроводности диоксидов урана в диапазоне температур 80 - 340 К................................ 90

4.2.1. Характеристики исследованных образцов....................... 90

4.2.2. Результаты измерений............................................... 91

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ.................................... 98

ВЫВОДЫ............................................................................ 100

ОБОЗНАЧЕНИЯ................................................................... 101

ЛИТЕРАТУРА..................................................................... 102

ПРИЛОЖЕНИЕ.........................................................................................108

ВВЕДЕНИЕ

При разработке ядерных энергетических установок (ЯЭУ) необходимо знание и прогнозирование температурных полей тепловыделяющих элементов, теплоносителя и элементов конструкции активной зоны. Для получения информации о температурных режимах элементов ЯЭУ требуются данные об изменении теплофизических свойств (ТФС) тепловыделяющих элементов в ходе кампании.

Разработка новых технологий производства ядерного топлива, использование МОХ, виброуплотненного, нитридного, дисперсионного топлива сопровождается большим объемом экспериментальных и опытно-конструкторских работ, проводимых для обоснования эффективности и безопасности ЯЭУ. Тепловыделяющие элементы -твэлы - являются наиболее теплонапряженными элементами активной зоны. Это определяет необходимость получения надежной информации о теплопроводности, теплоемкости ядерного топлива и тепловой проводимости границы взаимодействия топлива и оболочки.

Актуальность работы

К настоящему времени проведен большой объем работ по

экспериментальному определению теплофизических свойств (ТФС)

ядерного топлива и твэлов ядерных энергетических реакторов (ЯЭР),

накоплен большой объем информации по температуропроводности

диоксида урана для выгораний до 65 МВт-сут/кги. Данные по

теплоемкости, полученные путем прямого измерения для отработавшего

ядерного топлива (ОЯТ), более скудные и характеризуются большой

погрешностью. В большей степени это обусловлено трудностями при

работе с радиоактивным материалом и в меньшей степени

несовершенством методик измерения. Исследования необходимо

проводить в петлях исследовательских реакторов, в защитных камерах и

4

боксах. В таких условиях подготовка и проведение теплофизических измерений - трудоемкий процесс, который является частью комплексного исследования, поэтому применяемые методики должны быть надежны и достоверны.

Создание измерительного комплекса «Квант - Б», предназначенного для исследования температуропроводности материалов ядерной техники до температур 1650 °С, потребовало развития метода определения температуропроводности с использованием импульсного лазерного нагрева. Необходимо было создать аппаратуру для реализации метода и получить методику, применимую для широкого спектра материалов, которую можно было включить в программное обеспечение обработки экспериментальных данных.

Совершенствование технологии изготовления топлива и твэлов для реакторов на быстрых нейтронах подразумевает использование виброуплотненного топлива и топлива на основе инертных матриц. Необходимость разработки метода определения ТФС твэлов, изготовленных по таким технологиям, очевидна.

Развитие новых технологий по производству ядерного топлива из диоксида урана (введение легирующих добавок, использование ультрадисперсных

фракций) приводит к необходимости проведения измерений теплопроводности при температурах 80 - 340 К. В этом диапазоне теплопроводность и теплоемкость чувствительны к вводимым примесям и структурным особенностям материалов. Данные по новым материалам в этой области температур отсутствуют.

Таким образом, развитие методов теплофизического исследования ядерного топлива является актуальным направлением исследований.

Цель работы

Целью данной работы является теоретическое обоснование и разработка нестационарных методов определения теплофизических свойств ядерного топлива на основе импульсного нагрева.

Для достижения цели решены следующие задачи.

1. Разработана и создана аппаратура для реализации метода импульсного лазерного нагрева.

2. Разработан метод определения температуропроводности материалов ядерной техники импульсным методом с учетом влияния утечек тепла при высоких температурах и конечной длительности лазерного импульса.

3. Проведена проверка предлагаемого метода путем измерения температуропроводности материалов с известной температуропроводностью, в том числе в области высоких температур для диоксида урана.

4. Разработан метод экспериментального определения теплоемкости и ТФС твэлов энергетических реакторов ВВЭР и БН.

5. Проведены исследования теплопроводности втулок ядерного топлива из диоксида урана с добавками ультрадисперсных фракций в интервале температур 80 - 340 К.

Научная новизна:

1. Разработан и создан измерительный комплекс «Квант - Б».

2. Разработан метод определения температуропроводности материалов ядерной техники путем нагрева образцов лазерным импульсом, с учетом конечной длительности импульса и утечек тепла. Эффективность метода проверена для ряда материалов в интервале температур 400 - 1650 °С.

3. Впервые предложен, теоретически и экспериментально

обоснован метод определения теплоемкости, температуропроводности,

6

тепловой проводимости границы топливо - оболочка твэлов энергетических реакторов без их разрушения в ходе эксперимента. Метод может быть применен в условиях горячей камеры.

4. Впервые проведены измерения теплопроводности втулок ядерного топлива из диоксида урана с добавками ультрадисперсных фракций в интервале температур 80 - 340 К и установлено, что использование ультрадисперсных фракций при изготовлении ядерного топлива позволяет производить образцы с теплопроводностью, которая соответствует теплопроводности диоксида урана, изготовленного по традиционной технологии.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Разработанный экспериментальный метод определения температуропроводности материалов ядерной техники импульсным методом с учетом влияния утечек тепла при высоких температурах и конечной длительности импульса тепла.

2. Результаты проверки разработанного метода определения температуропроводности материалов ядерной техники на материалах с различной теплопроводностью.

3. Разработанный экспериментальный метод определения ТФС стержневых твэлов энергетических реакторов.

4. Результаты измерений теплопроводности втулок ядерного топлива из диоксида урана с добавками ультрадисперсных фракций в интервале температур 80-340 К.

Практическая значимость работы

Обеспечение безопасной работы ядерной энергетической

установки - сложная инженерно-научная задача, требующая анализа

процессов теплопередачи и связанных с ней задач механики

тепловыделяющих элементов. Повышение эффективности работы ЯЭУ

7

требует достижения глубоких выгораний при сохранении надежности и безопасности. Для прогнозирования работы твэлов и TBC необходимы и достоверные данные по ТФС ядерного топлива и твэла. Этим обуславливается необходимость разработки методов

экспериментального определения ТФС ядерного топлива, твэлов в широком диапазоне температур. Полученные в ходе работы рекомендации имеют несомненную практическую ценность. Результаты теоретического и экспериментального исследования, представленные в данной работе, используются в ОАО ВНИИНМ им. A.A. Бочвара на установке «КВАНТ-Б» для определения температуропроводности активных образцов ядерного топлива. Экспериментальная методика определения ТФС твэлов энергетических реакторов может быть применена на установке НИИАР. Результаты измерений теплопроводности и теплоемкости образцов из UO2 с ультрадисперсными добавками используются для отработки технологии производства в ОАО ВНИИХТ. По результатам разработки экспериментального метода определения ТФС твэлов энергетических реакторов подготовлена лабораторная работа на кафедре теплофизики НИЯУ МИФИ.

Апробация работы

Результаты работы докладывались автором на XII Российской конференции по теплофизическим свойствам веществ (7-10 октября 2008 г., Москва, Россия), научной сессии МИФИ 2005, 2007, 2009 г.г., VIII Всероссийской конференции «Физикохимия ультрадисперсных (нано-) систем» (2009 г., Москва, Россия), IX Российской конференции по реакторному материаловедению (14-18 сентября 2009 г., Димитровград, Россия), опубликованы в журналах «Теплофизика Высоких Температур», «Известия вузов. Ядерная

энергетика», «Перспективные материалы».

8

Публикации

По материалам диссертации опубликовано 13 научных работ:

1. КругловВ.Б., Одинцов A.A. Решение нестационарной задачи теплопроводности для двухслойной системы с контактным термическим сопротивлением между слоями. // Вопросы теплопередачи в технологических процессах. Научные труды. Вып. 146. М. 1982 г. С.87-92.

2. Деев В.И., Круглов А.Б., Круглов В.Б., Харитонов B.C. Установка для определения теплофизических свойств материалов в диапазоне температур 77-300 К. // Научная сессия МИФИ-2002. Сборник научных трудов. Москва. 2002. Т. 8. С. 70.

3. Адрианов А.Н., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Круглов В.Б., Тенишев A.B. Влияние нестехиометрии и легирования на теплопроводность диоксида урана. // Перспективные материалы. 2003. № 6. С. 43-49.

4. Киселев Н.П., Круглов А.Б., Круглов В.Б., Харитонов B.C. Измерение теплофизических параметров тепловыделяющих элементов ЯЭУ методом периодических импульсов. // Материалы XIII семинара по проблемам физики реакторов. Москва, 2-6 сентября 2004 г. С. 185-186.

5. КругловВ.Б., ТаиповаР.Д. Теплофизические свойства новых топливных композиций. // Научная сессия МИФИ. 2007. Т.8. С.66-67.

6. КругловВ.Б., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Тенишев A.B., Киреев Г.А. Установка для измерения температуропроводности ядерных материалов в рабочем интервале температур. // Тезисы докладов XII Российской конференции по теплофизическим свойствам веществ, 7-10 октября 2008 г. Москва. С. 101.

7. Поздеева И.Г., КругловВ.Б., Харитонов B.C. Определение теплоемкости отработавшего ядерного топлива методом периодических импульсов // Материалы XV семинара по проблемам физики реакторов. Москва, 2-6 сентября 2008 г. С. 111.

8. КругловВ.Б., ПоздееваИ.Г., Шмельков А.Н. Нестационарные методы исследования теплофизических свойств стержневых твэлов ядерных энергетических реакторов. // Научная сессия МИФИ. 2008. Т. 1. С.47-48.

9. Круглов В.Б., Поздеева И.Г. Определение теплофизических свойств твэлов с виброуплотненным топливом для реакторов типа БН-600 нестационарным методом. // Научная сессия МИФИ. 2009. Т.1.С.71.

10. Круглов А.Б., КругловВ.Б., Харитонов B.C., Петрунин В.Ф., Федотов A.B., Шилов В.В. Результаты измерения теплопроводности диоксида урана с ультрадисперсными фракциями. // Материалы VIII Всероссийской конференции «Физикохимия ультрадисперсных (нано-) систем». Москва. 2009. С. 152-156.

11. Круглов А.Б., КругловВ.Б., ТенишевА.В. Измерение температуропроводности материалов ядерной техники методом импульсного нагрева. // Теплофизика высоких температур. 2010. Т. 48. № 1.С. 144-147.

12. Круглов А.Б., КругловВ.Б., Харитонов B.C., Поздеева И.Г. Измерение теплофизических свойств твэлов энергетических ядерных реакторов методом импульсного нагрева. // Известия вузов. Ядерная энергетика. 2010. № 1. С. 146-152.

13. КругловВ.Б., Круглов А.Б., Харитонов B.C., Петрунин В.Ф., Федотов A.B. Теплопроводность диоксида урана с ультрадисперсными фракциями. // Ядерная физика и инжиниринг. 2010. Т.1.№ 1.С. 56-60.

Личное участие автора

Работа выполнена на кафедре теплофизики НИЯУ МИФИ. Постановка задач исследований проведена автором самостоятельно.

Разработку метода определения температуропроводности материалов ядерной техники импульсным методом с учетом влияния утечек тепла при высоких температурах и конечной длительности импульса тепла автор провел самостоятельно.

Экспериментальная часть диссертации, связанная с измерениями температуропроводности импульсным методом, была выполнена в сотрудничестве с коллегами из НИЯУ МИФИ, НИИ «Полюс», ОАО ВНИИНМ им. А. А. Бочвара, лаборатории «Пиролаб» ОИВТ РАН.

Экспериментальный метод определения ТФС твэлов ЯЭУ автор разработал самостоятельно.

Измерения теплопроводности образцов диоксида урана с ультрадисперсными добавками проведены автором на кафедре теплофизики НИЯУ МИФИ. Образцы для исследования были подготовлены в ОАО ВНИХТ и лаборатории ОНИЛ-724 НИЯУ МИФИ.

Автор выражает глубокую признательность научному руководителю к.т.н. B.C. Харитонову за поддержку и обсуждение результатов.

ГЛАВА 1. Методы определения теплофизических свойств

твэлов энергетических реакторов

Существуют несколько подходов к определению теплофизических свойств (ТФС) топлива и твэла:

• исследование малых количеств топлива, извлеченных из твэлов, либо образцов топлива, предварительно облученного в исследовательском реакторе;

• исследование модельного топлива;

• исследование фрагментов твэлов после выдержки в бассейнах хранения;

• внутриреакторные измерения в петлях исследовательских реакторов.

Каждый из перечисленных подходов обладает своими достоинствами. Естественно, что совокупность всех подходов позволяет получить наиболее полную и надежную информацию о ТФС такого сложного объекта как твэл энергетического реактора.

1.1. Метод импульсного лазерного нагрева

Отработавшие твэлы ядерных энергетических установок даже после выдержки в бассейнах хранения радиоактивны, поэтому работа с ними возможна только в горячих камерах и, если это возможно, в защитных перчаточных боксах. Для работы в условиях перчаточных боксов необходимы образцы малых размеров: диаметр с1«3 мм, толщина / = 1-2 мм. Образцы таких размеров исследуют методом нагрева коротким импульсом лазерного излучения фронтальной поверхности образца. На тыл�