автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.06, диссертация на тему:Оптимальное управление каталитической стадией процесса Клауса

На правах рукописи

ЩЕРБАТОВ ИВАН АНАТОЛЬЕВИЧ

ОПТИМАЛЬНОЕ УПРАВЛЕНИЕ КАТАЛИТИЧЕСКОЙ СТАДИЕЙ ПРОЦЕССА КЛАУСА

05.13.06 - Автоматизация и управление технологическими процессами и производствами (в промышленности)

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Астрахань 2006

Работа выполнена на кафедре «Вычислительная техника и элеюроника» Астраханского государственного технического университета.

Научный руководитель:

доктор технических наук, профессор Проталинский Олег Мирославович

Официальные оппоненты: доктор технических наук, профессор

Львов Алексей Арленович

кандидат технических наук, доцент Кантемиров Владимир Ильич

Ведущее предприятие:

Астраханский научно-исследовательский проектный институт газа

Защита состоится 23 ноября 2006 г. в 15 часов на заседании диссертационного совета Д 307.001.01 по присуждению ученой степени доктора технических наук в Астраханском государственном техническом университете по адресу: г. Астрахань, ул. Татищева, 16, ауд. г. 305.

Отзывы на автореферат в двух экземплярах, заверенные гербовой печатью, просим направлять по адресу: 414025, г. Астрахань, ул. Татищева, 16, АГТУ, ученому секретарю диссертационного совета Д 307.001.01.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке университета.

Автореферат разослан 20 октября 2006 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, профессор

Г.А. Попов

'л^оЯТ

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Увеличение переработки природного газа с высоким содержанием сернистых соединений приводит к ужесточению экологических требований, предъявляемых к газоперерабатывающим предприятиям. Процесс Клауса является самым распространенным технологическим процессом получения товарной серы из сероводорода. Поэтому обеспечение экологической безопасности этого процесса позволит снизить уровень загрязнения окружающей среды вредными выбросами.

Основным направлением, которое позволит увеличить эффективность функционирования установок получения серы, является внедрение систем оптимального управления. Процесс Клауса является непрерывным и характеризуется двумя основными технико-экономическими показателями - степень конверсии сероводорода в серу и количество выбрасываемых в атмосферу вредных соединений серы. Оба эти показателя напрямую зависят от активности катализатора, засыпаемого в реакторы каталитической стадии. Поэтому необходимо обеспечить высолю активность катализатора на межремонтный интервал и исключить возможность преждевременной дезактивации катализатора.

Основные результаты исследований в области автоматического управления и математического моделирования производства серы по методу Клауса, содержатся в работах российских ученых Бродского Ю.Н., Грунвальда В.Р., Плинера В.М., Теснера П.А., Немировского B.C., Слинько М.Г., Рубинова Р.Х., а также зарубежных ученых Паскаля Х.Г. (Paskai H.G.), Сеймса Д.А. (Sames J.A.), Кларка П.Д. (Clark P.D.).

Проектная степень конверсии установок производства серы Астраханского ГПЗ равна теоретически возможной и составляет 96%, эти ограничения обусловлены термодинамическим равновесием обратимой реакции взаимодействия H2S и SO2. При нормальной эксплуатации установки, в атмосферу выбрасывается несколько тысяч тонн диоксида серы ежегодно. Но из-за функционирования установки в режиме стабилизации управляющих воздействий, фактическая степень конверсии составляет 90-95%, а ежегодные выбросы при этом возрастают в 2-3 раза.

Поэтому создание эффективной автоматизированной системы оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса, которая позволит сохранить требуемую активность катализатора на межремонтный интервал, а также снизить выбросы вредных веществ в атмосферу, является, несомненно, актуальной научной и практической проблемой.

РОСЛ! \ Ц U О Н АЛ Ь! I Ч'Л БИБЛИОТЬКЛ C.-nen-piiVí ¡»3

Целью настоящей работы является повышение эффективности управления производством серы по методу Клауса, за счет внедрения системы оптимального управления, которая позволит увеличить экологическую безопасность процесса.

Соответствующей указанной цели научной проблемой является разработка алгоритмов управления каталитической стадией процесса Клауса с использованием качественной информации.

Для достижения поставленной цели сформулированы и решены следующие задачи:

постановка задачи оптимального управления с использованием качественной информации;

разработка метода построения математических моделей технологических процессов со структурной неопределенностью; построение продукционной базы знаний для гибридной математической модели каталитической стадии процесса Клауса;

- синтез алгоритма адаптации продукционной базы знаний гибридной математической модели:

синтез алгоритма оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса с использованием гибридной модели; построение системы управления, реализующей оптимальное управление процессом. Методы исследования. Для решения поставленных задач применялись методы математического моделирования, теория автоматического управления, методы оптимизации и математический аппарат нечетких множеств.

Научная новизна работы состоит в следующем:

- разработан метод построения математических моделей технологических процессов со структурной неопределенностью; впервые построена гибридная математическая модель каталитической стадии процесса Клауса:

предложен алгоритм адаптации базы знаний интеллектуальной модели (ИМ) дезактивации катализатора;

- синтезирован алгоритм решения задачи оптимального управления, учитывающий особенности гибридной математической модели.

Практическая ценность работы состоит в следующем:

- разработано программное обеспечение, реализующего алгоритмы управления процессом с использованием гибридной математической модели;

разработана системы оптимального управления, позволяющая повысить эффективность функционирования процесса;

- разработано программное обеспечение для моделирования процесса, позволяющее реализовать тренажерный комплекс для подготовки операторов установок Клауса.

Апробация работы. Основные положения и результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научно-технических конференциях: XVIII Международной научной конференции «Математические методы в технике и технологиях ММТТ-18» (г. Казань, 2005); Международных научно-технических конференций «Интеллектуальные системы» (А15'05) и «Интеллектуальные САПР» (САО-2005); XIX Международной научной конференции «Математические методы в технике и технологиях ММТТ-19» (г. Воронеж, 2006); Международных научно-технических конференций «Интеллектуальные системы»- (АШ'Об) и «Интеллектуальные САПР» (САБ-2006).

Публикации. Основные результаты диссертационной работы изложены в 11 публикациях, в том числе 3 статьи в центральных научно-технических журналах, рекомендуемых ВАК РФ, б в трудах международных научных конференций, 2 свидетельства об официальной регистрации программы для ЭВМ. Без соавторства опубликовано 2 работы.

Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения. 5 глав, выводов и списка литературы. Основная часть работы изложена на 189 страницах, содержит 47 рисунков, 20 таблиц, список литературы, состоящий из 150 наименований публикаций отечественных и зарубежных авторов и 4 приложения.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность работы, сформулированы цель и задачи исследования, научная новизна и практические результаты.

Первая глава посвящена анализу технологического процесса получения серы из сероводородсодержащих газов по методу Клауса. Приведено краткое описание технологии производства и реализация процесса на промышленной установке У-251 АГПЗ.

Проведен анализ процесса как объекта управления. В качестве управляющего воздействия выбран расход атмосферного воздуха в подогреватель технологического газа перед первым каталитическим реактором. Описано влияние управляющей переменной на выбросы вредных соединений серы.

Выделены три вида возмущающих воздействий поступающих на объект: незначительные флуктуации состава и расхода кислого газа;

значительные флуктуации состава и расхода кислого газа, вызванные переходом на другой режим; изменение состава кислого газа из-за «проскока» тяжелых углеводородов с установки аминовой очистки.

Основной причиной нестационарности объекта является изменение активности катализатора из-за отложений жидкой серы, высокой температуры в реакторе и «проскока» тяжелых углеводородов с установки аминовой очистки. Присутствует значительный объем качественной информации в виде знаний операторов и технологов.

Проанализированы работы по моделированию и управлению процессом, опубликованные в отечественной и зарубежной литературе. Отмечены достоинства и недостатки перечисленных работ, ограничивающие их применение для целей управления.

Сформулирована в общем виде задача оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса: минимизировать критерий оптимальности S при наложенных связях в виде математической модели

объекта ftxi.....х,„ Ч\и)-0 и ограничениях в виде неравенств g(xh ...,Хц)>0. а

также ограничение на срок службы катализатора т<Тт,„.

т

/, = \S(t)dt -> min (1)

где S(t) - выбросы в атмосферу серосодержащих соединений, [об. %1. т -срок службы катализатора, [мес.]; и - управляющее воздействие (расход воздуха в ТП перед КР1), [м3], е X - вектор входных координат; ¥-

вектор состояния; Тпш, -- межремонтный интервал функционирования установки.

Состав ограничений на вектора входных координат и состояния g(xi,...,xn)>0, а также на управляющее воздействие Um,„<u<Umax определены исходя из технологического регламента.

Вторая глава посвящена разработке метода построения математических моделей объектов со струюурной неопределенностью и его применение для реализации математической модели каталитической стадии процесса Клауса. Построение ММ происходит с помощью диаграммы взаимного влияния факторов (ДВВФ). Особенностью предлагаемого метода является привлечение группы экспертов в области рассматриваемого химико-технологического процесса (ХТГ1). Каждый эксперт строит ДВВФ, исходя из своего представления о наличии факторов и их взаимосвязях. В этом случае имеет место структурная неопределенность объекта управления.

Объединение диаграмм позволяет получить наиболее полную модель ХТП. Наличие недостоверных связей между факторами, приведет к некорректному представлению объекта с помощью ДВВФ, и как следствие - построение неадекватной ММ.

Множество элементарных физико-химических процессов, из которых состоит процесс Клауса, обозначим {Ьч}. Эти процессы мотут быть описаны аналитическими или регрессионными моделями, а также с использованием качественной информации. Сформулируем основную задачу метода построения математических моделей процессов со структурной неопределенностью.

На множестве {1Ц} характеризуемом факторами построить ДВВФ П(Т) рассматриваемого процесса, полученную объединением диаграмм йП7),, г=1..Ех каждого эксперта, и обеспечивающую максимум индекса согласованности мнений экспертов

Х = {Ь,Р,Ех)-^ шах ' (2)

Для решения поставленной задачи необходима формализация представлений экспертов о ХТП в виде ДВВФ. Для изображения таких диаграмм предлагается использовать «-уровней - один входной (содержащий входные координаты), один выходной (содержащий выходные координаты) и п-2 промежуточных (содержащие внутрисистемные координаты).

Множество {1Ч} можно представить в виде п уровней. Каждый уровень имеет конечное число объектов а/?;,/</„„„ где /„„„ - величина численно равная количеству объектов из соответствующего уровня. Константа /„„„ определена исходя из анализа {Ьч} с использованием коммуникативных и текстологических методов получения экспертных знаний.

Координаты векторов ^¡м^м-п^Я отражают степень уверенности экспертов предметной области в наличии связи между объектом п и п-1 уровней.

Для решения поставленной задачи привлекается некоторое число экспертов Ех, каждый из которых включает в уровни представления {Ьч} объекты, отражающие его модель, формализованную с помощью принятой системы обозначений и изображений элементов предметной области. На этом этапе использованы унарные экспертные оценки

Построенные диаграммы экспертов £)(Р),/=/,.£х обрабатываются с учетом полученных от экспертов сведений, которые аккумулируются для получения О (Г). Объекты каждого из п уровней диаграмм экспертов, участвующих в построении О (Г) объединяются в соответствии с нижеследующим выражением:

= о)

В результате получаем исходную «обобщенную» модель/1^, где /

- количество объектов вновь образованного т уровня. Координаты векторов ^/л-лл./ для т уровня рассчитываются исходя из зависимости:

где Ех - количество, участвующих экспертов; м>ку - оценка к-то эксперта относительно наличия связи между объектом г уровня т и объектом ] уровня т+1.

Для разрешения возникшего типа неопределенности введем итеративную процедуру порогового включения связей. Для этого 1 "ьекта в соответствующий уровень

образом рассчитываются все веса связей между объектами всех уровней.

Если по окончании процедуры порогового включения останутся «пустые» объекты, то такие вершины с ДВВФ убираются, а полученная графическая модель {Ь(1} принимается в качестве исходной «истинной».

Для расчета индекса согласованности мнений экспертов при составлении ДВВФ ХТП используем выражение вида:

я-1 р

где х, - индекс согласованности мнений экспертов полученный для весов связей уровней г и г+1; /? - число связей для весов уровней ДВВФ.

Величина индекса согласованности мнений экспертов 0<х<1, значение ^=1 соответствует случаю, когда эксперты для построения ДВВФ указали наличие связей между одинаковым набором факторов для каждого из уровней.

Согласованность мнений экспертов и значение х напрямую зависит от выбранных значений величин порогов включения связей. При уменьшении значений порогов включения увеличивается количество связей, включаемых в ДВВФ, и соответственно число параметров входящих в модель и вычислительная сложность самой ММ, обуславливающая ее применимость для управления быстротекущим процессом. Выбор значений порогов включения 0",г зависит от требуемой полноты модели и необходимой точности расчетов.

На основании предложенного алгоритма построены ДВВФ всего процесса. На рис. 1 показана диаграмма для каталитического реактора, описывающая активность катализатора.

На основании полученных ДВВФ аппаратов построена гибридная модель каталитической стадии процесса Клауса. Для описания связей, изображенных на диаграмме сплошной лини заданных аналитически

(4)

связь /"-_/' разрывается. Подобным

(5)

использованы известные ММ технологических аппаратов, состоящие из уравнений теплового и материального балансов. Проведена параметрическая идентификация этой модели и проверена ее адекватность с применением критерия Фишера. Максимальная относительная ошибка расчетов выполняемых по этой модели не превышает величины 11,67% (рис. 2).

Рис. 1. Диаграмма каталитического реактора. ТсРс^сех - температура, давление и расход кислого газа соответственно; 77? - температурный режим в термическом реакторе; Сню - содержание воды в атмосферном воздухе; с1/- степень конверсии каталитической стадии; £> -1 - выход диаграммы предыдущего аппарата.

Для прогноза срока службы катализатора использована известная аналитическая модель. В качестве параметра, характеризующего активность катализатора, принята площадь активной поверхность 5Г. Предельное значение 5Г, при котором дальнейшее ведение процесса нецелесообразно, зависит от типа используемого катализатора и особенностей технологического оборудования. Для упрощения расчетов примем 5г=Рмт5«, где коэффициент р,„„, задается в качестве параметра модели. Тогда прогноз времени работы на данном режиме установки можно выразить следующим образом:

Г = -1пОО'2 (6)

где 2 -активность катализатора.

Рис. 2. Зависимость степени конверсии КР] от соотношения концентраций Н25/802 при ] 00% нагрузке по кислому газу. 1 - экспериментальная; 2 - рассчитанная по аналитической модели.

Величина активности катализатора I определяется с использованием интеллектуальной модели, которая описывает качественную информацию о процессе. Полученное значение 1 используется в выражении (6) для расчета ограничения на срок службы катализатора, которое накладывается на оптимизируемый функционал, заданный в форме (1).

Третья глава работы посвящена синтезу базы знаний интеллектуальной модели процесса для оценки неизмеряемых координат, представляющая собой продукционную базу знаний состоящую из правил вида;

ЕСЛИ х1 ЕСТЬ А1 И х2 ЕСТЬ В1 ТО у ЕСТЬ С1 (7)

Каждый элемент на ДВВФ представим продукционными правилами вида (7) как составную часть интеллектуальной модели, при этом количество ее входов равно числу входных объектов уровня т, а выходом является выходной объект уровня т+1.

Лингвистические переменные (ЛП) координат входящих в модель описаны семью термами, учитывающими отклонение параметра в положительном и отрицательном направлении.

Для этого использована интервальная шкала оценки. В качестве начала шкалы выберем х,""" - минимальное значение технологического параметра, который описывает переменную в соответствии с регламентом установки. Шаг шкалы выберем исходя из величины ал"г, где )"р - класс точности прибора, с помощью которого измеряется значение параметра, а- настроечный параметр, задаваемый для

достижения необходимой точности получения функции принадлежности (ФП) ЛП.

Для построения ФП использован известный метод экспертных парных сравнений. При использовании этого метода для каждой пары элементов универсального множества эксперт оценивает преимущество одного элемента над другим на основании девятибалльной шкалы Саати.

Проанализированы существующие алгоритмы нечеткого вывода, в качестве базового выбран алгоритм Мамдани.

Рис. 3. Срок эксплуатации катализатора каталитического реактора №2

при ас — 0,000135.

1 - рассчитанный по модели; 2 - экспериментальный.

Для наполнения экспертными знаниями БЗ каждый эксперт независимо продуцирует свой собственный индивидуальный набор правил (ИНП), При построении ИНП должна соблюдаться гипотеза однозначности. Для получения знаний использованы текстологические и коммуникативные методы извлечения знаний.

Полученные от экспертов знания оценены с учетом полноты описания и отсутствия в них противоречий. Значение индекса полноты для различных элементов интеллектуальной модели составляет от 0,56 до 0,97, поэтому полученные продукционные правила полно описывают неизмеряемые связи в объекте.

С целью исследования точности прогноза срока службы катализатора, рассчитываемого по выражению (6) с использованием интеллектуальной модели, проведено имитационное моделирование. Результаты показывают, что построенная модель может использоваться в

составе гибридной модели, построенной для целей управления. Максимальная относительная ошибка расчетов не превышает 6,48% (рис 3).

Блок 7

Ьет

Бпок8 .V

Корректировка консеквента ! '

Блок 9 V

Корректировка

.Г

Блок 10

<5=5+1

ч>

Блок 11

Нет

J = 9

I Да

V

Конец

Начало

Блок 1 V

1.1 1, о

Блок 2

Ввол(Л-Г);

Г

Блок 3 V

М^-фнльтр

1 " Блок 4 „ V

->■ Вводу,"

Блок 5 Да Генерация но-

«ого правши

¡Нет Блок 6 у_ V Расчет

Д й ¿еРи^:)- А-ЯиЬ',')

Рис. 4. Блок-схема алгоритма адаптации интеллектуальной модели.

Синтезирован алгоритм адаптации интеллектуальной модели, для корректировки продукционных правил БЗ. В процессе функционирования установки изменяются свойства объекта, поэтому ряд правил из исходного рабочего набора могли стать неактуальными и должны быть исключены из него. Критерием недостоверности исходных правил является их соотношение с формируемым в момент времени % текущим правилом, отражающим истинную ситуацию на объекте (рис. 4).

Особенностью алгоритма является то, что наряду с удалением и продуцированием новых правил, алгоритм корректирует антецеденты и консеквенты уже существующих правил. Консеквенты изменяются в случае если ошибка аппроксимации алгоритма адаптации не выше

12

заданной. Антецеденты продукционных правил изменяются исходя из выражения:

х'Г =х? +(х? -х',1 )/2 (8)

где х"т - вновь получаемый антецедент правила; х,р - существующий антецедент правила; х," - антецедент правила из обучающей выборки.

Описанный алгоритм реализован в виде модуля программного обеспечения для моделирования процесса и реализуемого на его базе тренажерного комплекса для операторов технологических установок Клауса.

Четвертая глава посвящена разработке алгоритмов управления каталитической стадией процесса получения серы по методу Клауса с использованием качественной информации.

Проведена декомпозиция поставленной задачи оптимизации в форме (1) и показано, что определение оптимального управления 11(0 может быть сведено к поиску последовательности субоптимальных управлений (где у - номер соответствующего статического режима). Задача поиска субоптимального управления является конечномерной задачей оптимизации соответствующих статических режимов функционирования процесса и определения момента ^ их решения.

Основными особенностями данной задачи оптимизации являются: наличие нелинейного критерия оптимальности, заданного алгоритмом своего вычисления на некотором временном интервале; задача решается с помощью одной управляющей переменной; математическая модель объекта управления является гибридной; имеются ограничения типа неравенств наложенные на переменные вектора состояния, управления и входа объекта; объект является нестационарным, основной причиной его нестационарности является изменение активности катализатора.

Активность катализатора 2 определяется с помощью интеллектуальной модели дезактивации катализатора и представляет собой нечеткую цель, достижение которой обеспечит необходимую эффективность ведения процесса.

Пусть и = {и},и е [3.6;5.0] - универсальное множество возможных управляющих воздействий (альтернатив). Нечеткая цель, которая обеспечивает минимум 1, описывается нечетким подмножеством, т.е. имеет место отображение 2-^1),[0,1]. Чем больше степень принадлежности альтернативы и нечеткому множеству Ъ (чем больше значение /.¡у/и)), тем больше степень достижения указанной цели при выборе этой альтернативы.

Проведено имитационное моделирование для исследования вида функций принадлежности цели и ограничений. Анализ результатов показал, что ¡12(11) можно аппроксимировать с помощью типовой Гауссовой функции принадлежности. Описанная задача расчета 2, обеспечивающая минимальное значение этого параметра с учетом наложенных на него ограничений относится к классу задач нечеткого математического программирования (НМП). Это задача выполнения нечеткой цели 2, при наличии нечетких ограничений ск(и), к=-1..3, которая решена за счет пересеченя нечетких множеств цели и ограничений.

Рис. 5. Решение задачи поиска минимума 2 по схеме Беллмана-Заде.

Существует три основных причины дезактивации катализатора -содержание СН4 в технологическом газе (ограничение (и))\ термическая деструкция из-за высокой температуры в реакторе (ограничение с2 (и))\ сульфатация (ограничение сз (и)).

В данной постановке задачи следует говорить об удовлетворении ограничениям с некоторой степенью их важности лк е (о,|):

Влияние сульфатации на активность катализатора является наиболее сильным и как следствие, удовлетворение этому ограничению является с точки зрения эффективного решения более важным. Функция принадлежности решения, с учетом коэффициентов относительной важности к-аго ограничения, примет вид:

Решена поставленная задача НМП с использованием схемы Беллмана-Заде: задаются коэффициенты относительной важности к-ого

3 3,2 3,4 3,6 3,8 4 4.2 4,4 4,6 4,8 5 5,2

и

(9)

ограничения, производится аппроксимация функций принадлежности /и0, ¡¿а, ца- гауссовой, а цСг показательной ФП и вычисление ци с помощью (9) (рис. 5).

Анализ результатов численного моделирования, показал, что целевая функция имеет несколько минимумов и непрерывна на интервале и„т&и<ипт (т.е. при расходе воздуха 3000<РА<11300 м\ рис. 6).

Яа/Яд

Рис. 6. Исследование работы алгоритма поиска оптимального управляющего воздействия на входе в подогреватель.

Для решения задачи оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса применен метод последовательного оценивания с использованием квадратичной аппроксимации (метод Пауэлла).

Задается значение начальной точки ии которое выбирается с помощью:

00)

где к3=4.7б\ С?/"" - количество воздуха необходимое для полного окисления сероводорода до сернистого ангидрида. [м"7ч]; к|=103 -поправочный коэффициент, учитывающий размерности величин; С|. 0> -концентрации сероводорода и сернистого ангидрида после реактора, [об. доли].

Величина С/"" рассчитана при фиксированном расходе кислого газа в подофеватель. Величина шага по оси Р^Ий. (/¡и) выбрана исходя из класса точности прибора, измеряющего расход воздуха в подогреватель перед первым каталитическим реактором. Использование (10) позволило выбрать точку находящуюся близко к глобальному минимуму, что значительно снизило время поиска экстремума функции, которое при заданных постоянных (табл. 1) не превышает 6с.

Синтезированный двухуровневый алгоритм (верхний уровень -задача НМП, решаемая по схеме Беллмана-Заде; нижний уровень - метод

15

Пауэла) позволяет сделать прогноз времени Т с точность до 10 суг. (погрешность 0,56%) и достичь значения целевой функции 0,99%, что ниже допустимой нормы этого показателя в 2 раза.

Таблица 1. Результаты работы алгоритма поиска экстремума функции.

Точка останова Сп \ и* Время работы алгоритма, сек.

[0,01;0,Ц [0.1;0.3;0.6] 4,51 до 6

Р(Х,и*) Т прогнозное, сут. Т факт., сут. Относ, ошибка, %

0,99 1790 1800 0,56

100 98

96 !•'■

94 ^

!-

92

ОО I—

86 и

84

82 >~

- - --0 ^ „ч С 'АЬАч——'Л —'

' М ■ '"с,- V , .

,—. , —.....; .

1 2 3 4 5 6 7

О Сгенерированное возмущение □ Идентифицированное возмущение

Рис. 7. Результат имитационного моделирования алгоритма определения периода квазистационарности.

Разработан алгоритм определения момента времени решения задачи оптимизации статического режима: при поступлении возмущающих .воздействий (качества сырья) и изменения характеристик объекта, вследствие нестационарности (активности катализатора и состояния подогревателей). Для оценки последних показателей использованы продукционные правила.

Для проверки эффективности предложенного интеллектуального алгоритма определения периода квазистационарности проведено имитационное моделирование (рис. 7). Определение момента времени поступления возмущающего воздействия на объект происходит для 100% сгенерированных возмущений 1-го типа, 93% возмущений 2-го типа и 89% возмущений 3-го типа. Невозможность идентифицировать возмущения 2-го и 3-го типов определяется отсутствием показаний по

16

трем из четырех приборов измеряющих показатели кислого газа (ситуации введены в имитационную модель искусственно), которые могут возникнуть из-за неисправности средства измерения или сбоя информационной подсистемы АСУ ТП.

Пятая глава посвящена исследованию и реализации системы управления каталитической стадией процесса Клауса. Для реализации синтезированных алгоритмов управления предложена двухуровневая структура построения системы управления. На первом уровне (нижнем) функционирует существующая система автоматизированного управления технологическим процессом, построенная на оборудовании американской фирмы "РохЬого". На втором уровне предлагается надстроить автоматизированную систему управления, работающую в режиме советчика оператору, базирующуюся на разработанных алгоритмах с применением описанных методов их реализации.

О 5 10 15 20 25 30

.Допустимые выбросы • Стабилизация управляющих воздействий ■Субоптимальное управление

Рис.8. Результаты имитационного моделирования системы оптимального

управления.

В существующей АСУТП имеется контур подачи «воздуха оптимизации», добавляющий к основному потоку часть воздуха, которая позволит выйти на оптимальный режим работы, но расчет «воздуха оптимизации» не производится, система управления работает в режиме стабилизации управляющих воздействий. Поэтому предложено включить в контур управления подачей «воздуха оптимизации» высокопроизводительную ЭВМ, рассчитывающую оптимальные настройки регулятора.

Разработана функционально-алгоритмическая схема системы оптимального управления. Предложены способы взаимодействия алгоритмов оптимального управления и существующих БСАОА-систем на примере ТгасеМосЗе 6.0. Рассмотрена возможная техническая

17

реализация системы управления процессом. Разработано программное обеспечение для моделирования процесса, на его базе построен тренажерный комплекс.

Для оценки эффективности и работоспособности применения системы оптимального управления статическим режимом процесса проведено имитационное моделирование. Приведены результаты, подтверждающие работоспособность предложенных алгоритмов (рис. 8). Показано, что при субоптимальном управлении выбросы вредных веществ не выходят за границу допустимости.

Показано, что повышение эффективности функционирования процесса при оптимальном управлении по сравнению с режимом стабилизации управляющих воздействий, составляет 12%, что соответствует снижению выбросов в среднем на 0,63%.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Проведен анализ процесса как объекта управления, позволивший выявить особенности процесса, затрудняющие его автоматизацию. Поставлена задача оптимального управления статическим режимом каталитической стадии для повышения эффективности процесса.

2. Разработан метод построения математических моделей технологических процессов со структурной неопределенностью, позволяющий строить гибридные модели процессов с привлечением группы экспертов.

3. Впервые синтезирована продукционная БЗ ИМ дезактивации катализатора и показано, что максимальная относительная ошибка расчетов по модели с использованием этой БЗ составляет 6,48%.

4. Синтезирован алгоритм адаптации базы знаний ИМ, который позволяет в режиме реального времени корректировать не только продукционные правила, но и консеквенты и антецеденты правил.

5. Предложен алгоритм субоптимального управления статическим режимом процесса, отличающийся использованием гибридной математической модели объекта управления и учетом нечетких ограничений.

6. Решена задача оптимального управления процессом: разработана система оптимального управления, включая алгоритмическое и техническое обеспечение, которая позволит повысить эффективность управления процессом.

Произведена оценка эффективности системы оптимального управления процессом. Показано, что внедрение предлагаемой системы позволит снизить выбросы серосодержащих соединений на 0,63%.

Программный комплекс, разработанный для моделирования процесса Клауса, используется в учебном процессе в Астраханском государственном техническом университете. Метод построения гибридных моделей со структурной неопределенностью использован при построении математической модели энергоблока №1 Астраханской ТЭЦ-2. Использование алгоритма адаптации ИМ запланировано в составе АСУТП ТЭЦ-2.

ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Щербатов И. А., Мичуров Ю.И. Интеллектуальная математическая модель дезактивации катализатора процесса Клауса // Математические методы в технике и технологиях -ММТТ-18. Сб. трудов XVIII Международ, науч. конф. В 10 т. Т. 6. Секции 6,8/ Под общ. ред. B.C. Балакирева,- Казань: изд-во Казанского гос. технол. ун-та, 2005. С 29-30.

2. Щербатов И.А., Петраченко A.A., Чернов C.B., Епимахов И.А. Моделирование процесса Клауса с использованием интеллектуальной модели дезактивации катализатора // Математические методы в технике и технологиях - ММТТ-18. Сб. трудов XVIII Международ, науч. конф. В 10 т. Т. 6. Секции 6, 8 / Под общ. ред. B.C. Балакирева.- Казань: изд-во Казанского гос. технол. ун-та, 2005. С 69-71.

3. Щербатов И.А. Построение информационно-обучающей системы для студентов химико-технологических специальностей на примере процесса Клауса // Сб. материалов Международ, научно-практич. конф. «Электронный университет как условие устойчивого развития региона», Астрахань, 2005. С 267-268.

4. Щербатов И.А., Проталинский О.М., Мичуров Ю.И. Гибридная модель каталитического реактора процесса Клауса // Изв. вузов. Сев.-Кавк. Регион. Техн. науки.-2005.- №2. С. 23-34.

5. Щербатов И.А., Проталинский О.М. Оценка активности катализатора процесса Клауса с использованием интеллектуальной модели // Труды Международных научно-технических конференций «Интеллектуальные системы» (AIS'05)

8. 9.

»2 20 9

и «Интеллектуальные САПР» (CAD-2005). Научное издание в 3-х томах,- М.:ФИЗМАТЛИТ, 2005, Т.2.- С 371-374.

6. Щербатов И.А., Проталинский О.М., Чернов C.B., Епимахов И.А. Математическая модель термической стадии процесса Клауса // Свидетельство об официальной регистрации программы для ЭВМ № 2005611959 от 05.08.05. Федеральная служба по интеллектуальной собственности, патентам и товарным знакам.

7. Щербатов И.А., Проталинский О.М., Чернов C.B., Епимахов И.А. Математическая модель каталитической стадии процесса Клауса // Свидетельство об официальной регистрации программы для ЭВМ № 2005611958 от 05.08.05. Федеральная служба по интеллектуальной собственности, патентам и товарным знакам.

8. Щербатов И.А., Проталинский О.М. Программный комплекс для обучения операторов технологического процесса получения серы // Изв. вузов. Сев.-Кавк. регион. Техн. науки.-2006.-Прил. №2.-С. 29-34.

9. Щербатов И.А., Проталинский О.М. Интеллектуальная модель для прогноза срока службы катализатора установок получения серы // Математические методы в технике и технологиях -ММТТ-19. Сб. трудов XIX Международ, науч. конф. В 10-и т. Т. 6. Секции 6, 12 / под общ. ред. B.C. Балакирева- Воронеж, Воронеж, гос. технол. акад., 2006. С 50-52.

10. Щербатов И.А. Продукционная база знаний для оценки неизмеряемых параметров каталитических процессов // Математические методы в технике и технологиях - ММТТ-19. Сб. трудов XIX Международ, науч. конф. В 10-и т. Т. 6. Секции 6, 12 / под общ. ред. B.C. Балакирева,- Воронеж, Воронеж, гос. технол. акад., 2006. С 8-10.

11. Щербатов И.А., Проталинский О.М., Савельев А.Н. Оптимальное управление технологическим процессом Клауса в условиях неопределенности // Изв. вузов. Сев.-Кавк. регион. Техн. науки. Спец. вып. «Математическое моделирование и компьютерные технологии».-2006.-С. 19-25.

Тип. АГТУ Зак. 760 Тир. 100 от 19.10.2006г. 20

ВВЕДЕНИЕ. щ

ГЛАВА 1. АНАЛИЗ ПРОЦЕССА ПРОИЗВОДСТВА СЕРЫ МЕТОДОМ КЛАУСА КАК ОБЪЕКТА УПРАВЛЕНИЯ И ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ ИССЛЕДОВАНИЯ.

1.1. Описание технологического процесса получения элементарной серы методом Клауса.

1.2. Анализ каталитической стадии процесса Клауса как объекта управления.

1.3. Обзор работ по автоматизации и математическому моделированию каталитической стадии процесса Клауса.

1.4. Постановка задачи исследования.

Выводы и результаты по первой главе.

ГЛАВА 2,. ПОСТРОЕНИЕ МАТЕМАТИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ КАТАЛИТИЧЕСКОЙ СТАДИИ ПРОЦЕССА КЛАУСА.

2.1. Разработка структуры гибридной модели каталитической стадии.

2.2. Метод построения математических моделей технологических процессов со структурной неопределенностью.

2.3. Построение диаграммы взаимного влияния факторов каталитической стадии процесса Клауса.,.

2.4. Аналитическая модель статики каталитической стадии.

Щ 2.5. Идентификация математической модели.,.

2.6. Проверка адекватности математической модели.

Выводы и результаты по второй главе.

ГЛАВА 3. СИНТЕЗ БАЗЫ ЗНАНИЙ ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ МОДЕЛИ

КАТАЛИТИЧЕСКОЙ СТАДИИ ПРОЦЕССА КЛАУСА.

3.1 Построение интеллектуальной модели дезактивации катализатора. .,.

3.2. Извлечение и структурирование экспертных знаний.

3.3. Формирование базы правил и оценка качества полученных знаний.

3.4. Проверка адекватности интеллектуальной модели.

3.5. Синтез алгоритма адаптации интеллектуальной модели.

Выводы и результаты по третье главе.

ГЛАВА 4. ОПТИМАЛЬНОЕ УПРАВЛЕНИЕ КАТАЛИТИЧЕСКОЙ СТАДИЕЙ ПРОЦЕССА КЛАУСА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГИБРИДНОЙ МАТЕМАТИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ.

4.1. Постановка задачи оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса.

4.2. Решение задачи оптимального управления.

4.2.1.Исследование целевой функции. щ 4.2.2.Алгоритм оптимального управления процессом.

4.3. Определение периода квазистационарности.

Выводы и результаты по четвертой главе.

ГЛАВА 5. РАЗРАБОТКА СИСТЕМЫ ОПТИМАЛЬНОГО УПРАВЛЕНИЯ КАТАЛИТИЧЕСКОЙ СТАДИЕЙ ПРОЦЕССА КЛАУСА.

5.1. Разработка структуры системы оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса.

5.1.1. Разработка функциональной и алгоритмической структуры системы оптимального управления.

5.1.2. Разработка технической структуры системы оптимального управления.

5.1.3. Взаимодействие программного обеспечения системы оптимального управления и SCADA-систем на примере TraceMode 6.0.

5.2. Разработка и реализация информационно-моделирующей системы процесса Клауса.

5.3. Оценка эффективности системы оптимального управления методом имитационного моделирования.

Выводы и результаты по пятой главе.

Экспорт углеводородных ресурсов в России продолжает оставаться основным источником денежных поступлений в бюджет страны. С каждым годом в общем объеме переработки увеличивается доля природного газа с высоким содержанием сернистых соединений, что влечет за собой ужесточение экологических требований предъявляемых к газоперерабатывающим предприятиям. Поэтому очень важную роль в обеспечении экологической безопасности играет процесс Клауса, который является самым распространенным технологическим процессом получения товарной серы из сероводорода.

Процесс Клауса является непрерывным и характеризуется двумя основными технико-экономическими показателями - степень конверсии сероводорода в серу (эффективность функционирования определяется максимальным значением этого показателя) и количество выбрасываемых в атмосферу вредных соединений серы (качество работы установки определяется минимальным значением этого показателя). Оба эти показателя напрямую зависят от активности катализатора, засыпаемого в реакторы каталитической стадии. Поэтому необходимо обеспечить высокую активность катализатора на межремонтный интервал и исключить возможность преждевременной дезактивации катализатора.

Проектная степень конверсии установок производства серы Астраханского ГПЗ равна теоретически возможной и составляет 96%, эти ограничения обусловлены термодинамическим равновесием обратимой реакции взаимодействия H2S и SO2. При нормальном функционировании со степенью конверсии H2S в серу 95-96% в атмосферу выбрасывается несколько тысяч тонн диоксида серы ежегодно. Но из-за низкого качества управления процессом, фактическая степень конверсии составляет 90-95%, а ежегодные выбросы при этом возрастают в 2-3 раза.

Низкое качество управления процессом обусловлено применением систем оптимального управления, в основе которых лежат математические модели, неадекватные описываемому процессу. Наличие неконтролируемого возмущения по компонентному составу технологического газа, поступающего на переработку, приводит к не возможности расчета управляющего воздействия в режиме реального времени, обеспечивающее оптимальность протекания процесса.

Основные результаты исследований в области математического моделирования и автоматического управления производством серы по методу Клауса содержатся в работах российских ученых Бродского Ю.Н., Грунвальда В.Р., Плинера В.М., Теснера П.А., Немировского B.C., Слинько М.Г., Рубинова Р.Х., а также зарубежных ученых Паскаля Х.Г. (Paskal H.G.), Сеймса Д.A. (Sames J.A.), Кларка П.Д. (Clark P.D.).

Следует отметить, что подавляющее большинство работ по моделированию и управлению процессом Клауса, опубликованных за ^ последние годы, не используют качественную информацию о процессе, представленную в виде знаний опытных операторов и технологов. Вопросы совместного использования количественной и качественной информации при математическом описании и управлении процессом получения серы по методу Клауса разработаны недостаточно. Это относится к описанию активности катализатора, т.к. использование традиционных регрессионных моделей здесь неприемлемо из-за отсутствия универсальности и возможности применения для различных установок, а аналитических из-за высокой размерности модели и ограниченности вычислительных ресурсов.

Поэтому создание эффективной автоматизированной системы оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса, которая позволит сохранить требуемую активность катализатора на межремонтный ♦ интервал, а также снизить выбросы вредных веществ в атмосферу, является, несомненно, актуальной научной и практической проблемой.

Целью настоящей работы является повышение эффективности управления производством серы по методу Клауса, за счет внедрения щ системы оптимального управления, которая позволит увеличить экологическую безопасность процесса.

Соответствующей указанной цели научной проблемой является разработка алгоритмов управления каталитической стадией процесса Клауса с использованием качественной информации.

Для достижения поставленной цели сформулированы и решены следующие задачи:

- постановка задачи оптимального управления с использованием качественной информации;

- разработка метода построения математических моделей технологических процессов со структурной неопределенностью;

- построение продукционной базы знаний для гибридной математической модели каталитической стадии процесса Клауса;

- синтез алгоритма адаптации продукционной базы знаний гибридной математической модели;

- синтез алгоритма оптимального управления каталитической стадией процесса Клауса с использованием гибридной модели;

-- построение системы управления, реализующей оптимальное управление процессом.

Методы исследования. Для решения поставленных задач применялись методы математического моделирования, теория автоматического управления, методы оптимизации и математический аппарат нечетких множеств.

Научная новизна работы состоит в следующем:

- разработан метод построения математических моделей технологических процессов со структурной неопределенностью;

- впервые построена гибридная математическая модель каталитической стадии процесса Клауса;

- предложен алгоритм адаптации базы знаний интеллектуальной модели (ИМ) дезактивации катализатора;

- синтезирован алгоритм решения задачи оптимального управления, учитывающий особенности гибридной математической модели.

Практическая ценность работы состоит в следующем:

- разработано программное обеспечение, реализующего алгоритмы управления процессом с использованием гибридной математической модели; разработана системы оптимального управления, позволяющая повысить эффективность функционирования процесса;

- разработано программное обеспечение для моделирования процесса, позволяющее реализовать тренажерный комплекс для подготовки операторов установок Клауса.

Апробация работы. Основные положения и результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научно-технических конференциях: XVIII Международной научной конференции «Математические методы в технике и технологиях ММТТ-18» (г. Казань, 2005); Международных научно-технических конференций «Интеллектуальные системы» (AIS'05) и «Интеллектуальные САПР» (CAD-2005); XIX Международной научной конференции «Математические методы в технике и технологиях ММТТ-19» (г. Воронеж, 2006); Международных научно-технических конференций «Интеллектуальные системы» (AIS'06) и «Интеллектуальные САПР» (CAD-2006).

Публикации. Основные результаты диссертационной работы изложены в 11 публикациях, в том числе 3 статьи в центральных научно-технических журналах, рекомендуемых ВАК РФ, 6 в трудах международных научных конференций, 2 свидетельства об официальной регистрации программы для ЭВМ. Без соавторства опубликовано 2 работы.

Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, 5 глав, выводов и списка литературы. Основная часть работы

Выводы и результаты по пятой главе

1. Предложен вариант построения двухуровневой системы управления каталитической стадией процесса Клауса, который использует на нижнем уровне существующую АСУТП, а на верхнем, систему реализующую предложенные алгоритмы управления.

2. Разработана алгоритмическая, функциональная и техническая структуры системы управления.

3. Предложен механизм взаимодействия системы оптимального управления со SCADA-системой на примере TRACE MODE 6.0.

4. Реализовано программное обеспечение для моделирования процесса Клауса, показана возможность реализации на его базе тренажера для операторов установок получения серы.

5. Произведена оценка эффективности системы оптимального управления процессом. Показано, что внедрение предлагаемой системы позволит снизить выбросы серосодержащих соединений на 0,63%.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Общим результатом работы является научно обоснованное решение проблемы управления каталитической стадией процесса Клауса с использованием гибридной математической модели.

В процессе решения данной проблемы получены следующие основные результаты:

1. Проведен анализ процесса как объекта управления, позволивший выявить особенности процесса, затрудняющие его автоматизацию. Поставлена задача оптимального управления статическим режимом каталитической стадии для повышения эффективности процесса.,

2. Разработан метод построения математических моделей технологических процессов со структурной неопределенностью, позволяющий строить гибридные модели процессов с привлечением группы экспертов.

3. Впервые синтезирована продукционная БЗ ИМ дезактивации катализатора и показано, что максимальная относительная ошибка расчетов по модели с использованием этой БЗ составляет 6,48%.

4. Синтезирован алгоритм адаптации базы знаний ИМ, который позволяет в режиме реального времени корректировать не только продукционные правила, но и консеквенты и антецеденты правил.

5. Предложен алгоритм субоптимального управления статическим режимом процесса, отличающийся использованием гибридной математической модели объекта управления и учетом нечетких ограничений.

6. Решена задача оптимального управления процессом: разработана система оптимального управления, включая алгоритмическое и техническое обеспечение, которая позволит повысить эффективность управления процессом.

7. Произведена оценка эффективности системы оптимального управления процессом. Показано, что внедрение предлагаемой системы позволит снизить выбросы серосодержащих соединений на 0,63%.

Программный комплекс, разработанный для моделирования процесса Клауса, используется в учебном процессе в Астраханском государственном техническом университете.

Метод построения гибридных моделей со структурной неопределенностью использован при построении математической модели энергоблока №1 Астраханской ТЭЦ-2. Использование алгоритма адаптации ИМ запланировано в составе АСУТП ТЭЦ-2.

1. Claus, англ. пат. 8666, 1883: 1. Melbourne, Chem. Age of India, July-Sept., 381 (1960).

2. Пат. США 2092386, 1937; H Bahr, Refiner Natural Gasoline Mfr. №17, 237 (1938).

3. Бродский, Ю.Н. Получение серы из концентрированных сероводородных газов/Ю.Н. Бродский//Химическая промышленность. 1965. - №3. - С. 3136.

4. Грунвальд, В.Р. Технология газовой серы/В.Р. Грунвальд. М.: Химия, 1992.-272 с.

5. Paskall H.G., Sames J.A. Sulphur recovery, Western Research, Calgary, Canada, 1990.

6. Miler C.E., The simple method for local separable programming, in: recent advances in mathematical programming (R. Graves, P. Wolfe, eds.), McGrawHill, N. Y., 1963.

7. Плинер, B.M. Термодинамический анализ работы установок производства серы с целью повышения их эффективности: автореферат дисс. на соиск. учен, степени канд. техн. Наук/В.М. Плинер. -М.:, 1988.

8. Разработка математического описания и алгоритмов оптимального управления процессом получения серы методом Клауса: Отчет о НИР/МИХМ: Руководитель Сучков В.П., 1988.

9. Clark P.D., Dowling N.I., Huang М. Chemical mechanism and kinetics in the Claus furnace//Stock engineers and contractors sulfur seminar, 7-10 November 1999.

10. Kilian M., Wozny G. Improving design and operation of sulfur recovery plants through detailed simulation//Brochure of Technical University Berlin and Siemens AG, 2003.

11. Мановян, A.K. Технология первичной переработки нефти и природного газа: учеб пособие для студ. вузов /А.К. Мановян 2-е изд., испр. - М.: Химия, 2001.-567 с.

12. Gamson B.W., Elkins R.H.//Chem. Eng. Progress. 1953. 49. p. 203-215.

13. Harold G. Paskal. Basis of the Claus process // Western Research, Calgary, Canada, 1990.

14. Harold G. Paskal. Reaction furnace chemistry and operational modes // Western Research, Calgary, Canada, 1990.

15. Kilian M., Wozny G. Maximising Claus plant efficiency // Hydrocarbon engineering, September 2002, P. 1-6.

16. Borsboom, H., Clark, P. New Insights into the Claus thermal stage, Chemistry and temperatures//Presented at Brimstone Conference; Banff; 6-10 May (2002).

17. Полупанов, И.В. Моделирование и оптимальное управление технологическими процессами с использованием нечетких алгоритмов (на примере производства серы методом Клауса): автореферат дисс. на соиск. учен, степени канд. техн. наук/И.В. Полупанов.- М., 1990.

18. Кагап К., Mehrota А.К., Behie L.A. A high-temperature experimental and modeling study of homogeneous gas-phase COS reactions applied to Claus plant //Chem. Eng. Sci, Volume 54, P. 2999-3006, 1999.

19. Clark P.D., Dowling N.I., Huang M. Chemistry of the Claus front-end reaction furnace. Hydrocarbon reactions and the formation and destruction of CS?. // Proceedings of the Brimstone 1997 Sulfur recovery symposium, Colorado, USA, 23-26 September 1997.

20. Butwell et al. US Patent 6521020. Claus feed gas hydrocarbon removal. 18 February 2003.

21. Clark P.D., Dowling N.I., Huang M. Ammonia destruction in the Claus furnace//Proceedings of the Brimstone 1999 Sulfur recovery symposium, Colorado, USA, 15-18 September 1998.

22. Increase Claus plant capacity with oxygen//Brochure of PraxAir Technology Inc., 1994.

23. Теснер, П.А. Расчет оптимального расхода воздуха в процессе Клауса/П.А. Теснер, М.С. Немировский, Р.Х. Рубинов//Газовая промышленность,- 1989.- № 6.- С. 38-39.

24. Schoofs G.R. Sulfur condensation in Claus Catalyst // Hydrocarbon processing, February, 1985.

25. Термодинамический расчет каталитической ступени, производства серы по методу Клауса/В.М. Плинер и др.// Газовая промышленность. 1986.-№6.- С. 33.

26. Activated Alumina for Claus Catalysis, Aluminum Company of America, Pittsburgh, PA, May 1977.

27. Шурин, P.M. Производство газовой серы методом Клауса/Р.М. Шурин, Т.В. Онопко, Н.В. Калинина, В.М. Плинер. М.: ЦИНТИХИМНЕФТЕМАШ, 1986. - №4. - 37 с.

28. Optimization of a sulfur recovery units. Документация фирмы "Hakala engineering", Finland, 1987.

29. Дудки, Н.И. Микропроцессорные системы управления процессами газоочистки/Н.И. Дудки//Промышленная и санитарная очистка газов. Обзорная информация, серия ХМ-14. М.:ЦИНТИХИМНЕФТЕМАШ, 1986.-43 с.32