автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.06, диссертация на тему:Нейросетевые мультисенсорные системы газового анализа для контроля технологических процессов

На правах рукописи

Севастьянов Евгений Юрьевич

Нейросетевые мультисенсорные системы газового анализа для контроля технологических процессов

Специальность 05 13 06 — Автоматизация и управление технологическими процессами и производствами (в промышленности)

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

2

ТОМСК - 2007

003162937

РаГюга выполнена в Томском государственном уииверсигете систем управления и радиоэлектроники (ТУСУР)

Научный руководитель

доктор технических паук, профессор Замятин Николай Владимирович

Официальные оппоненты

доктор технических паук, профессор Светланов Анатолий Антонович

кандидат технических паук, доцент

Левенцов Сергей Николаевич

Ведущая организация

ФГУП «Полюс»

Защита состоится «14»ноября 2007 г в 10-30 часов на заседании диссерга-циошюго совета Д 212 268 02 при Томском государственном университете систем управления и радиоэлектроники но адресу 634050, г Томск, пр Ленина, 40, ауд 230

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке ТУСУР но адресу 034045, Томск, ул Вершинина, 74

Автореферат разослан «12» октября 2007 г

Ученый секретарь

диссер'ыцшшиого совета, д т и

Клименко А Я

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы Газовый анализ (ГА) широко применяется в различных областях в промышленности — контроль газовых сред технологических процессов (ТП), экологическом мониторинге, в системах охраны жизнедеятельности и пр Существуют и потенциально новые области применения ГА, связанные с классификацией веществ по летучим органическим компонентам, что особенно важно в пищевой и фармацевтической промышленности, медицине Развитие водородной энергетики, биоэнергетики также дает новые перспективы применения систем ГА

В настоящее время для ГА наиболее широко применяются хроматографи-ческие и оптические системы Значительно реже применяются системы, основанные на других физических принципах, например на основе масс-спектро-метрии Эти типы газоаналитических систем сложны, дороги, как правило, не портативны, требуют высококвалифицированного обслуживания, но они обеспечивают хорошую селективность и чувствительность

Для значительного круга задач, не требующей высокой селективности, альтернативой подобным системам могут служить системы, основанные на газовых сенсорах различных типов (далее — сенсорные системы) Как правило, сенсорные системы предназначены для реагирования на какой-либо один компонент газовой смеси, или из-за низкой селективности группу сходных по каким-либо параметрам газов (например, термокаталитические датчики предназначены для определения наличия горючих газов в атмосфере)

Кроме этого существует большой промежуточный класс задач ГА, для которых нецелесообразно или невозможно применение сложных газоаналитических систем, но в тоже время существующие сенсорные системы уже не могут решать эти задачи удовлетворительно Для решения этого класса задач, требуется развитие качественно новых методов сенсорного газового анализа, в которых основной акцент делается не только на совершенствовании сенсоров, но и на развитие методов обработки информации Повысить селективность и точность измерения возможно при реализации мультисенсорной системы газового анализа (МСГА), в которой все сенсоры имеют различную, возможно перекрестную, чувствительность (относительно друг друга) к внешним воздействиям

Нахождение по отклику мультисенсорной системы, каких-либо компонент исследуемого газа, является значительно более сложной задачей, чем для систем, основанных на одном селективном сенсоре, тк требует построения обратной модели влияния компонентов исследуемой среды на все сенсоры системы Очевидно, что эта задача может не иметь однозначного решения, поэтому для систем подобного рода активно применяются различные методы обработки информации факторный анализ, методы, основанные на нечеткой

логике, генетические алгоритмы, искусственные нейронные сети (ИНС) и пр , а также их комбинации

МСГА достаточно новое направление ГА, в связи с этим актуальны исследования, связанные с различными аспектами данной проблематики моделирование газовых сенсоров, критерии подбора массива газовых сенсоров и их режимов работы для решения конкретной задачи ГА, алгоритмы обработки информации, также несомненный интерес представляют и непосредственно технические решения МСГА В связи с развитием элементной базы, в тч микропроцессоров и микроконтроллеров необходим анализ и выбор методов обработки информации реализуемых на данной элементной базе

Актуально создание автоматизированных систем научных исследований (АСНИ) в области мультисенсорного ГА, в которых для повышения эффективности ряд процедур получения, анализа, передачи и накопления информации, связанных с использованием в ходе изысканий методов математического или нейросетевого моделирования выполняется автоматизированно

Целью диссертационной работы является построение МСГА для применения в контроле газовых сред в ТП, а также создание АСНИ для автоматизации исследований в области мультисенсорного анализа газовых сред Для достижения цели решались следующие задачи

1 Выбор направления исследований на основе проведения анализа текущего состояния в области мультисенсорного ГА по направлениям газовые сенсоры применяющиеся в МСГА, структуры мультисенсорных систем, алгоритмы обработки информации, использующиеся для проведения ГА в МСГА

2 Анализ механизма отклика сенсора на различные газы и создание модели сенсора в статическом и динамическом режимах работы

3 Анализ и выбор технических решений, применяемых в МСГА, создание на их основе программно-аппаратного комплекса МСГА

4 Апробация МСГА, методического и алгоритмического обеспечения в ходе решения практически важных задач ГА Оценка качества решения задач, эффективности, границ применения методики и алгоритмов

Методы исследования. В работе использовались методы системного анализа, математической статистики, теории ИНС, математическое и имитационное моделирование, вычислительные эксперименты Исследование предложенных в работе алгоритмов обработки данных проводилось с использованием пакетов Зсх1аЬ, Statlstlca и разработанного автором программного обеспечения

Научная новизна работы состоит в следующем

1 На основе теории адсорбции Ленгмюра получена статическая модель отклика полупроводникового газового сенсора на водород На основе данной модели показано, что необходимо учитывать диссоциацию молекул водорода при адсорбции, а также впервые получено конкретное значение энтальпии адсорбции водорода на поверхность оксида олова

2 Впервые получена имитационная динамическая модель полупроводникового газового сенсора, работающего в режиме циклического изменения температуры произвольного профиля в воздухе с применением парадигмы марковских процессов

3 Впервые предложен быстродействующий алгоритм понижения размерности пространства признаков на основе линейных ортогональных преобразований для использования в МСГА с применением термоциклиро-вания Увеличение быстродействия достигнуто за счет сокращения выборки данных

4 Предложен алгоритм селекции признаков на основе критерия минимальности ошибки наилучшего обратного преобразования для использования в МСГА с применением термоциклирования Впервые показана возможность использования данного алгоритма для оптимизации набора сенсоров МСГА

Практическая значимость работы заключается в следующем

1 Реализована МСГА, основой которой является унифицированный сенсорный модуль, технические и алгоритмические решения, использованные в проектировании модуля, могут использоваться для создания МСГА различных типов

2 АСНИ для исследования в области мультисенсорного ГА используется в лаборатории физики полупроводниковых приборов Сибирского физико-технического института (СФТИ) при Томском государственном университете (ТГУ)

3 Разработана и используется на производстве ЭП-300 ООО «Томскнефте-хим» автоматизированная система хроматографического контроля ацетилена, договор № Д54-646 01 от 3110.01 Лежащие в основе системы программные и аппаратные решения позволили повысить точность и снизить время анализа основных параметров технологического процесса Показана возможность применения МСГА в системах контроля параметров технологических газовых сред

4 Разработан мультигазоанализатор на основе одного сенсора, работающего в режиме циклического изменения температуры сенсора

5 Алгоритмы редукции размерности пространства признаков могут эффективно использоваться в других областях для данных имеющих большую размерность

6 Основные результаты используются в учебном процессе ТУСУР при изучении студентами дисциплины «Организация ЭВМ и систем», а также используется в НИР студентов на базе кафедры полупроводниковой электроники радиофизического факультета ТГУ

Основные положения выносимые на защиту:

1 Модель полупроводникового газового сенсора на основе оксида олова, работающего в статическом режиме в присутствии водорода

2 Методика моделирования и динамическая модель полупроводникового сенсора на основе оксида олова, работающего в режиме циклического изменения температуры произвольного профиля в воздухе с применением парадигмы марковских процессов

3 Алгоритм понижения размерности пространства признаков на основе линейных ортогональных преобразований для использования в МСГА с применением термоциклирования

4 Алгоритм селекции признаков на основе критерия минимальности ошибки наилучшего обратного преобразования для использования в МСГА с применением термоциклирования Использование данного алгоритма для оптимизации набора сенсоров

Личный вклад автора. Общая постановка и обоснование задач исследований, обсуждение полученных результатов выполнены автором совместно с научным руководителем Личный вклад автора заключается в разработке аппаратного и программного обеспечения, моделировании полупроводникового сенсора Экспериментальные исследования проводились совместно с сотрудниками лаборатории физики полупроводниковых приборов ОСП СФТИ ТГУ Сенсоры, использованные в данной работе, предоставлены лабораторией физики полупроводниковых приборов ОСП СФТИ ТГУ Работа по созданию автоматизированной системы хроматографического контроля ацетилена на производстве ЭП-300 ООО «Томскнефтехим» выполнялась совместно с аспирантами кафедры АОИ ТУСУР Пустоваловым Д С и Медянцевым Д В

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на конференциях и семинарах различного уровня- 4-ая Международная научно-практическая конференция «Электронные средства и системы управления Опыт инновационного развития» (г Томск, 2007 г), Международная конференция по контролю и коммуникациям (IEEE Sibcon-2007) (г Томск, 2007

г), Девятая конференция "Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы III-V" (г Томск, 2006 г), школа-семинар молодых ученых "Современные проблемы физики, технологии и инновационного развития" (г Томск, 2005 г), XI Всероссийская межвузовская научно-техническая конференция студентов и аспирантов «Микроэлектроника и информатика - 2004» (г Москва, 2004 г)

По теме диссертации опубликовано 7 работ, из них 2 работы в изданиях рекомендованных ВАК

Структура работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка используемой литературы, который включает XXX наименования Общий объем диссертации 156 стр , включая 42 рисунка, 2 таблицы Применяется двойная нумерация для рисунков и таблиц первая цифра указывает номер главы, вторая порядковый номер внутри главы Для формул применяется сквозная нумерация

ОБЩЕЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы, определены цели и задачи исследования, сформулированы научная новизна и значимость работы, приведена структура диссертации

Первая глава носит обзорный, аналитический характер, в которой рассматриваются сенсорные системы ГА

Простейшей системой ГА являются односенсорные системы Для успешного использования такой системы требуется, чтобы реакция системы ГА на детектируемый газ была много больше реакции системы на другие присутствующие газы Это условие выполняется, если сенсор имеет достаточную селективность к детектируемому газу, либо газовая среда, в которой производится анализ, не имеет тех компонентов, которые могут оказать существенное негативное влияние на качество работы системы ГА

Увеличение селективности систем ГА, основанных на одном сенсоре, является сложной задачей, и, как правило, основано на уникальных физических свойствах детектируемых газов, поэтому задача повышения селективности сенсора до необходимого уровня, имеет свой технологический предел, который уже во многом исчерпан, о чем свидетельствует отсутствие сообщений о существенных успехах в этой области в ведущих мировых научных изданиях последних лет

Наиболее перспективным путем: для решения подобных задач является развитие новых типов сенсорных систем, основанных на совершенствовании методов обработки сенсорной информации Повысить селективность, а, следовательно, и точность измерения возможно при реализации МСГА, в которой все сенсоры имеют различную чувствительность (относительно друг друга) к внешним воздействиям Для задач классификации и распознавания

газовых смесей наиболее широко применяются методы искусственного интеллекта, в частности ИНС

Газовые сенсоры изменяют свой отклик при взаимодействии поверхности сенсорного элемента с молекулами газа путем адсорбции и/или химической реакции Основные виды физических характеристик, изменяющихся под воздействием газов проводимость, масса, оптические свойства, рабочая функция (для полевых транзисторов) Различные типы сенсоров основаны на различных физических принципах и имеют различные характеристики Наиболее важными характеристиками сенсоров являются чувствительность, селективность, быстродействие, а также эксплуатационные характеристики (старение, энергопотребление и пр ) Для применения сенсоров в МСГА нет необходимости в достижении высокой селективности, достаточно чтобы сенсоры, входящие в систему ГА имели как можно более различающиеся отклики на исследуемые газы, те сложная задача достижения высокой селективности одного сенсора заменяется более простой задачей подбора различных сенсоров

В МСГА применяются различные типы газовых сенсоров, наиболее распространенные сенсоры на основе проводящих полимеров, сенсоры на основе поверхностных или объемных волн, полупроводниковые сенсоры на основе оксидов металлов и др Полупроводниковые сенсоры на основе оксидов металлов (в первую очередь на основе оксида олова) имеют хорошие сенсорные и эксплуатационные свойства, стабильность и быстродействие Особенностью этих сенсоров является то, что для их работы требуется поддержание достаточно высокой температуры, обычно 500-800 К, характерно, что при различных температурах один и тот же сенсор имеет существенно различную динамику отклика и чувствительность к различным газам, это связано с тем, что процессы адсорбции, десорбции, диссоциации, окисления, происходящие на поверхности полупроводника и определяющие свойства сенсора, существенно зависят от температуры пленки и от динамики изменения температуры [4] Поэтому, варьируя температуру сенсора, можно получать более полную информацию о составе газовой среды Такая особенность данных сенсоров уникальна и позволяет создавать новые типы газоаналитических систем

МСГА можно разделить на два основных типа классический и с применением термоциклирования.

Классическая мультисенсорная система представлена на рис 1, является наиболее распространенным типом МСГА Она представляет собой набор из N газовых сенсоров к, на которые воздействует газовая среда, это воздействие представлено вектором X, каждый из т элементов вектора соответствует концентрации каждого газа, входящего в состав исследуемой газовой среды Данные, получаемые этим набором, представлены вектором У, вектор <5 означает результат измерения, полученный с помощью модели М

Рис 1 Газоаналитическая сенсорная система с N сенсорами

МСГА с использованием термоциклирования, те используется циклическое изменение рабочей температуры сенсора (рис 2) Профиль температура-время задается нагревателем H{t) и может быть различным нагрев по гармоническому закону, нагрев до некоторой постоянной температуры и охлаждение, нагрев-охлаждение по линейному закону и пр Отклик сенсора в данном случае несет сложную, комплексную информацию о составе газовой среды, что требует применения более сложных методов моделирования и обработки информации

Рис 2 Газоаналитическая сенсорная система с термоциклированием

Данный тип систем основан на одном сенсоре, но информация, получаемая от сенсора, несет комплексный характер, и обработка этой информации производится методами сходными с методами, применяемыми в классических МСГА, поэтому правильно отнести данный тип газоаналитических систем к мультисенсорным Дальнейший путь развития систем данного рода — объединение нескольких сенсоров, работающих в режиме термоциклирования, в единую газоаналитическую систему.

На основе систем данного вида возможно создание нового типа МСГА, в котором присутствует обратная связь между откликом сенсора и температурой нагревателя те температурный режим сенсора подбирается с

учетом отклика сенсора Описание в литературе реализации подобных систем нами не найдено

Обработка информации в МСГА, в общем случае, состоит из трех этапов

• предварительная обработка сигналов сенсоров, те удаление шума, нормализации отклика, а также возможны другие операции, требуемые для более удобного представления образа исследуемого вещества

• редукция размерности пространства признаков (необходима для упрощения обучения и классификации)

• классификация, те определение неизвестного газа или запаха и сопоставление его с набором распознаваемых веществ

Для мультисенсорных систем существует проблема снижения размерности пространства признаков Редукция пространства признаков позволяет получить более компактный набор данных, снижается его избыточность, при этом увеличивается ошибка классификации Однако, существует оптимальная размерность пространства признаков, при которой ошибка классификации приемлема Различают маппинг, т е трансформацию пространства признаков с уменьшением размерности, при этом генерируются новые признаки на основе комбинации исходных признаков, и селекцию признаков, т е из исходного набора признаков выделяются наиболее информативные

Для маппинга в МСГА используются преимущественно метод главных компонент (МГК) и его модификации, линейный дискриминантный анализ (ЛДА), дискриминантный факторный анализ (ДФА), нейросетевые методы, в частности, авто-ассоциативные ИНС (сеть с «узким горлом»)

Селекция в МСГА применяется значительно реже, все методы селекции состоят из критерия селекции и метода перебора комбинации признаков Наиболее распространенными способами селекции является последовательная прямая селекция — селекция начинается с пустого набора признаков, а затем последовательно добавляются признаки, которые максимально удовлетворяют критерию селекции, и последовательная обратная селекция — селекция начинается с полного набора признаков, а затем последовательно удаляются те признаки, которые менее всего влияют на критерий селекции

Существуют другие методы поиска оптимального подмножества признаков последовательная «плавающая» селекция, комбинирующая прямой и обратный методы последовательной селекции признаков, методы основанные на генетическом алгоритме, «box-counting» и др

Классификация в МСГА реализуется с помощью различных методов Распространены статистические методы, К-ближайших соседей, метод опорных векторов и др Ключевое значение в МСГА для задач классификации и количественного определения занимают нейросетевые методы обработки инфор-

мации Наиболее важное значение имеют ИНС с радиальными базисными функциями (РБФ), а также многослойные перцептроны (МСП) Обе эти архитектуры (РБФ и МСП) являются универсальными аппроксиматорами, т е с их помощью можно аппроксимировать практически любую многомерную функцию Универсальность этих методов позволяет их широко применять в различных областях, в т ч и МСГА

В заключении первой главы предлагается использовать для МСГА полупроводниковые металлооксидные сенсоры в режиме циклического изменения температуры сенсора (режим термоциклирования), как один из наиболее перспективных способов повышения селективности, а для обработки сенсорной информации предлагается использование нейросетевого подхода, как одного из наиболее универсальных методов, в сочетании с понижением размерности пространства признаков

Вторая глава содержит описание физических принципов работы метал-лооксидных полупроводниковых сенсоров на основе оксида олова (БпОъ) Осуществлено построение статической модели сенсора в атмосфере с содержанием водорода, проведена идентификация модели для различных температур на основе экспериментальных данных Описана методика приближенного расчета поверхностного потенциала на границе полупроводник-воздух на основе экспериментальных данных Приведена методика моделирования полупроводникового сенсора в режиме термоциклирования в воздухе на основе использования парадигмы марковских процессов

В основу статической модели полупроводникового сенсора на основе оксида олова, лежат следующие положения адсорбция кислорода и водорода происходит по теории Ленгмюра, с учетом диссоциации молекул водорода Нг —* 2/7, адсорбция молекул восстановительных и окислительных газов происходит на разные центры адсорбции, количество частиц адсорбированного кислорода существенно превышает количество адсорбированных частиц водорода, парциальное давление кислорода постоянно Полученное выражение для проводимости сенсора

р,а, кмЬнкаез — соответственно парциальное давление, степень диссоциации молекулы при адсорбции, коэффициент адсорбции и коэффициент десорбции

(1)

где константы определяются как

(3)

для кислорода, р', а\ к'aia, k'ics — соответствующие константы для водорода, а кг — коэффициент определяющий активность взаимодействия между адсорбированными атомами кислорода и водорода, G* предэкспоненциалышй множитель, кь постоянная Больцмана, е заряд электрона, Т температура, D плотность доноров в объеме полупроводника, N3 число элементарных зарядов на поверхности. Результат моделирования на основе экспериментальных

п,^ ,рргп

Рис. 3. Зависимость проводимости С? от концентрации водорода пЯ2 при, Т°С: 1 - 200, 2 -250, 3 - 300 (точки — эксперимент; линия — результат расчета по формуле (1)).

Динамическая модель полупроводникового сенсора строится на имитационном подходе к моделированию: сенсор рассматривается как некоторый информационный объект - «черный ящик», поведение которого определяется внутренним состоянием объекта и внешним воздействием на него, т.е. для моделирования сенсора используются только те параметры, которые можно контролировать (температура сенсора, состав газовой среды), либо измерить (проводимость сенсора), а задача моделирования т.о. сводится к нахождению взаимосвязи вышеуказанных параметров.

Каждый центр адсорбции кислорода, может принимать различные состояния: он может оставаться не занятым, либо кислород может присутствовать в одной из форм: Ог, 0%, ОО . Изменение состояния происходит случайно, однако вероятность перехода из одного состояния в другое определяется температурой и энергией активации реакции перехода (в соответствии с распределением Максвелла-Больцмана), т.о. каждый такой центр может быть представлен в виде стохастического автомата, с конечным количеством состояний. В данном случае возможно несколько состояний автомата, связанных с различными формами адсорбированного кислорода.

Если концентрация кислорода постоянна, то баланс между различными формами кислорода определяется только историей изменения температуры сенсора и начальным состоянием, а в установившемся состоянии только параметрами температурного цикла Соответственно, набор центров адсорбции на поверхности полупроводника может быть рассмотрен как ансамбль одинаковых автоматов, т к число центров адсорбции велико, то относительная концентрация центров с некоторым состоянием равна вероятности пребывания автомата в этом состоянии

Поведение стохастического автомата, также как и ансамбля одинаковых стохастических автоматов, может быть рассмотрено как дискретный марковский процесс Чтобы определить любой марковский процесс, необходимо определить матрицу вероятностей переходов из одного состояния в другоеМ, которая позволяет рассчитывать последующее состояние хг+\, зная текущее состояние объекта хг (внутреннее состояние)

Хг+1 - Xt X M (4)

Структура модели проводимости полупроводникового сенсора в воздухе может быть выражена в виде системы

i х, = f,_! х М(Т,) . л

\G, = Р{Тг,х%) к)

где Ы{Тг) - матрица Маркова, зависящая от температуры Т,, в г—ый момент времени, хг - текущее внутренне состояние, F(T„ х,) - функция связывающая внутреннее состояние с текущей проводимостью

Определение функции F, которая связывает проводимость и внутреннее состояние, основано на том, что данная функция имеет два параметра, одним является температура, а вторым внутреннее состояние Поэтому проводимость зависит от температуры двояко непосредственно от текущей температуры, и опосредованно через внутренне состояние Следовательно, необходимо исключить непосредственное влияние температуры, тогда зависимость проводимости от внутреннего состояния будет более очевидна Для этого производится аппроксимация температурной зависимости полиномом четвертой степени

Для идентификации модели используются данные полученные экспериментальным путем последовательный набор значений проводимости сенсора при использовании термоцикла, основанного на медленном нагреве и остывании Выбор такого типа циклического изменения температуры обоснован, тем, что при плавном изменении температуры наиболее четко проявляются особенности изменения проводимости

Определение матрицы Маркова, построено на предположении, что при небольшом изменении температуры, матрица изменяется незначительно, поэтому весь диапазон температур можно разбить на небольшие интервалы, и

каждому интервалу сопоставить свою постоянную матрицу Маркова. В диссертации рассмотрен и другой вариант, при котором каждый элемент матрицы Маркова на каждом температурном интервале аппроксимируется полиномом.

После идентификации матрицы Маркова для всех диапазонов температур возможно моделирование изменения проводимости сенсора для любого температурного цикла. Результат моделирования проводимости сенсора для термоцикла ступенчатого типа приведен на рис. 4.

о.ою -о.оов -

ж

^ 0.008 -

^ 0.007 -

га

&

о 0.006 -

Я

2 0.005 -

н

о

§ 0.004 -

§

О о.ооз -

со

о

Сь

С 0.002 -0.001 -0.000 -

0 5 10 15 20 25

Время цикла X, с

Рис. 4. Моделирование проводимости сенсора для ступенчатого цикла (сплошная линия — расчет, пунктирная — эксперимент)

Моделирование проводимости сенсора в воздухе дает удовлетворительный результат, однако данный метод не лишен недостатков, например, использование матрицы Маркова второго ранга недостаточно для адекватного моделирования отклика сенсора на восстановительный газ, очевидно требуется дальнейшее развитие модели.

Третья глава содержит описание схемотехнических решений системы стабилизации температуры сенсора и измерения проводимости сенсора, а также алгоритма управления системы стабилизации температуры сенсора. Рассмотрены несколько вариантов схемотехнических решений для системы нагрева сенсора и для измерения его проводимости. Предлагается объединение системы нагрева сенсора и системы измерения проводимости в единый модуль, управляемый микроконтроллером. Для создания МСГА необходимо, чтобы была возможность использования различных температурных циклов, а также необходима возможность объединения модулей в единую систему.

При использовании термоциклирования резко возрастает объем обрабатываемой информации (в использованном наборе экспериментальных данных размерность 320), поэтому возрастает необходимость использование редукции пространства признаков. Предлагается алгоритм понижения размерности пространства признаков, основанный на ортогональных преобразованиях, идея метода заключается в том, что на каждом этапе производится включение в матрицу преобразования координат вектора данных с наихудшей ошибкой восстановления, затем проводится ортогонализация дополненной матрицы преобразования координат. Под ошибкой восстановления подразумевается евклидово расстояние между исходным вектором данных и вектором данных, к которому применены последовательно прямое и обратное преобразования. Для определенности этот метод назван инклюзивным. Проведено сравнение МГК, инклюзивного метода и метода, основанного на автоассоциативных ИНС с обучением по правилу Ойя, показано, что инклюзивный метод, является наиболее быстрым, точность его хуже, чем у автоассоциативных ИНС, но значительно лучше, чем у МГК при одинаковой размерности редуцированного пространства признаков (рис. 5).

3.0-,-

0.0 Н-1-1-1-1-1-1-1-I I I | | I 1 I I I I

123456789 10

Размерность редуцированного пространства признаков, п

Рис. 5. Зависимость ошибки восстановления от размерности редуцированного пространства признаков, для различных методов: 1 — классический МГК, 2 — инклюзивный метод, 3 — автоассоцнативные ИНС с обучением по правилу Ойя

Предлагается метод селекции признаков, также основанный на критзрии минимальности ошибки восстановления. Прямое преобразование в таком случае, определяется коммутационной матрицей, а наилучшее обратное преобразование строится с помощью линейного метода наименьших квадратов. Для увеличения быстродействия предлагается производить оценку набора при-

знаков но наименьшей ошибке восстановления редуцированного инклюзивным методом набора данных. Перебор признаков строится на методе покоординатного поиска, т.е. задается исходный набор признаков, затем последовательно уточняются все компоненты набора, на основании выбранного критерия. Уточнение производится до тех пор, пока набор признаков не перестанет изменятся. Результаты сравнения метода селекции признаков с другими методами редукции пространства признаков приведены на рис. 6. Видно, что селекция признаков, практически не уступает по качеству методам, основанным на ортогональных преобразованиях (автоассоциативные ИНС). При этом использование этого метода существенно проще и требует значительно меньшего количества вычислений. Поэтому рекомендуется использование этого метода на малых вычислительных архитектурах (с небольшим объемом оперативной памяти и относительно низким быстродействием), например, на микроконтроллерах. Предложенные методы редукции пространства не явля-

1.в

0.0 -|-1-1-,-1-г-1-1-1-1-1-I I I I " Т '

123456789 10

Размерность редуцированного пространства признаков, п

Рис. 6. Зависимость ошибки восстановления от размерности редуцированного пространства признаков, для различных методов: 1 — селекция признаков (---), 2 — автоассоциативная ИНС с обучением по правилу Ойя (—), 3 — алгоритм Винна-Митчелла ( — ■ —)

ются универсальными, но достаточно хорошо работают для данных, истинная размерность которых относительно низка. Выделенные признаки для данной задачи приведены в таблице 1.

Полезность сенсора можно оценить как по количеству признаков принадлежащих сенсору, так и по наименьшей размерности в которой имеется хотя-бы один признак принадлежащий сенсору. Анализ выделенных признаков разных сенсоров, показал, что набор сенсоров для решения задачи разделения выбранных газов (Н2, СН4, СО) не оптимален, т.к. для размерностей

Таблица 1. Наиболее существенные признаки принадлежащие сенсорам для разной размерности _

Размерность Сенсор №1 Сенсор №2 Сенсор №3 Сенсор №4

1 — — 60

2 — 52 — 33

3 — 59 26 39

4 — 61 44 26, 39

5 — 48, 62 38 26, 39

6 50 32, 66, 38 26, 39

7 33 33, 68 31 25, 36, 77

8 33 34, 69 31, 52 30, 25, 42

9 28 34, 71 25, 41, 52 24, 30, 42

10 61 19, 42, 68 25, 38 24, 30, 42, 64

1 — 5 сенсору №1, не принадлежит ни один выделенный признак, т.е. фактически этот сенсор для решения данной задачи наименее полезен. Сенсоры №2 и №3 имеют приблизительно равное значение, а наиболее полезным сенсором является сенсор №4, которому принадлежит наибольшее количество информативных признаков.

Можно ожидать, что выделенные признаки несут существенную информацию о составе газовой смеси. Это более наглядно можно продемонстрировать для данных, полученных на одном сенсоре в режиме термоциклировэния. Выполнена селекция трех наиболее информативных признаков для сенсора №4 (результат изображен на рис. 7).

0.35

Время цикла, с

Рис. 7. Профиль проводимость-время сенсора работающего в режиме термоциклирования, для газов: 1 - СО (1000 ррт), 2 - водород (500 ррт), 3 - метан (2 %); вертикальные линии (а, Ь, с) - признаки, выделенные в ходе селекции.

Выделенные признаки отражают характерные особенности отклика сенсора на различные газы в начале импульса нагрева виден всплеск проводимости характерный для газов Н2 и СО — признак а, в конце импульса нагрева присутствует пик проводимости характерный для СО — признак с, отклик на СИ4 во время нагрева имеет высокую, плоскую вершину в отличие от спада проводимости для газов и СО — признак Ь Этот качественный анализ показывает возможность применения термоциклировния в газоаналитических системах на основе полупроводниковых сенсоров для повышения селективности Возможно построение газоаналитических систем на основе единственного сенсора с селективным детектированием различных газов

В качестве классификатора используются многослойный перцептрон (МСП), для возможности реализации МСП на малых вычислительных архитектурах произведен анализ затрат на вычисление выходных сигналов МСП Показано, что целесообразно использовать рациональную сигмоидальную функцию 15^11 в качестве функции активации нейронов Для некоторых задач в качестве функции активации выходного слоя нейронов можно использовать линейную функцию Выбор этих функций обусловлен тем, что их вычисление наименее затратно Обучение ИНС производится методом обратного распространения сигнала ошибки Обучение производится до тех пор, пока не будет достигнута наименьшая ошибка на валидационном наборе (критерий внешнего дополнения)

Для набора данных откликов четырехсенсорной системы, работающей в режиме термоциклирования, для газов СО, Н% и СИ4, было проведено обучение МСП, и проведено определение качества определения концентраций этих газов МСГА с помощью МСП Приведены погрешности измерения концентраций газов, указаны завышение и занижение измеренных концентраций газов (значения приведены к диапазону шкалы)

• водород — +6% / -2%

• моноокись углерода--1-7% / -13%

• метан — +4% / -4%

Четвертая глава содержит описание практического применения МСГА для проведения исследований в области мультисенсорного ГА, автоматизации и управления технологическими процессами (ТП)

Приведено описание АСНИ, которая предназначена для исследований мультисенсорного ГА Данная система автоматизирует функции сбора информации и создания нейросетевой модели данных Аппаратная часть системы состоит из четырех сенсорных модулей Программное обеспечение системы состоит из двух программных модулей (ПМ) модуля сбора информации и управления МСГА, и модуля обработки информации

ПМ сбора информации и управления МСГА реализована в среде 0е1£1, позволяет устанавливать температурные режимы всех сенсоров системы, выводит в режиме реального времени графики изменения температуры и проводимости сенсоров Данные полученные с помощью этой программы могут быть сохранены или прочитаны в виде отдельного файла

ПМ обработки данных ориентирован на построение нейросетевой модели данных Модуль построен на базе математического пакетаЗс11аЬ 4 1 Выбор данной платформы обусловлен широкими возможностями по манипуляции многомерными данными большой размерности, работе с матрицами (реализованы не только базовые операции, но и операции псевдообращения, алгоритмы МГК, С^Ш-разложения, линейный МНК и др ), построению графиков, а также существует большой набор полезных библиотек

В ПМ реализованы методы редукции пространства признаков МГК, автоассоциативная ИНС, инклюзивный метод, селекция признаков обучения ИНС организованы в виде функций, вызов которых осуществляется с помощью системы меню Построение нейросетевой модели данных основано на МСП с обучением методом обратного распространения сигнала ошибки В АСНИ автоматизирован поиск оптимальной конфигурации ИНС на основе критерия минимальности ошибки на валидационном наборе данных

Приведено описание системы хроматографического контроля ацетилена и проведено исследование возможности применения МСГА в задаче контроля водорода в этан-этиленовой фракции [2] Применение мультисенсорных нейросетевых систем для контроля технологических процессов осложняется необходимостью создания обучающего множества — набора откликов муль-тисенсорной системы и соответствующих им концентраций исследуемых газов, которые используется для настройки параметров нейросетевой модели Одним из способов внедрения мультисенсорных систем для контроля параметров технологических сред, является объединение МСГА и хроматографического оборудования, которое используется для автоматического создания обучающего множества Функциональная схема такой системы приведена на рис 8

Проба подается одновременно на хроматографическую систему и на сенсорную систему, отклик сенсорной системы и соответствующее ему измерение, сделанное хроматографическим методом, заносятся в обучающее множество, которое используется для обучения ИНС Результат, полученный с помощью нейросетевой модели, сравнивается с результатом, полученным хроматографическим методом, на основании сравнения блок обучения выносит решение о необходимости дообучения нейронной сети При достижении оптимального обучения можно исключить хроматографическую систему, либо значительно увеличить время между хроматографическими измерениями Описанный способ создания системы «хроматограф - МСГА», имеет воз-

Рис. 8. Функциональная схема системы «хроматограф - МСГА»

можность непрерывного контроля газовой среды, в отличие от использования исключительно хроматографа, также необходимо отметить, что при использовании поточного хроматографа, использующегося для проведения нескольких анализов разного типа, применение нескольких МСГА для разных анализов, избавит от необходимости использования дополнительных хроматографов, что даст значительную экономическую выгоду.

В третьей главе показана возможность использования сенсора в режиме термоциклирования для создания мультигазоаиализатора[7]. Прототип подобного мультигазоанализатора выполнен на основе одного сенсора в режиме термоциклирования. Мультигазоанализатор уверенно распознает три типа газов: СО, Щ и С Н^, с погрешностью не хуже 10% от диапазона шкалы.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

Основные результаты, полученные при выполнении диссертационной работы, сформулированы следующим образом:

1. Произведена классификация архитектур МСГА. Наиболее универсальными газоаналитическими системами являются мультисенсорные системы на основе полупроводниковых металлооксидных сенсоров с использованием режима термоциклирования. Разработана подобная мультисен-сорная система. Основой системы является унифицированный сенсорный модуль, технические и алгоритмические решения, использованные в проектировании модуля, используются для создания МСГА различных типов.

2. Разработана АСНИ, позволяющая автоматизировать операции сбора данных с помощью МСГА, а также построение нейросетевой модели данных.

3. Разработана модель полупроводникового газового сенсора на основе оксида олова, работающего в статическом режиме в присутствии водорода Результаты исследования этой модели показали, что при моделировании необходимо учитывать диссоциацию молекул водорода Получено конкретное значение энтальпии адсорбции водорода на поверхность оксида олова

4 Создана методика моделирования и динамическая модель полупроводникового сенсора на основе оксида олова работающего в режиме циклического изменения температуры произвольного профиля в воздухе с применением парадигмы марковских процессов

5 Разработано алгоритмическое обеспечение алгоритм понижения пространства признаков на основе линейных ортогональных преобразовав ний и алгоритм селекции признаков на основе критерия минимальности ошибки наилучшего обратного преобразования Показана возможность использования алгоритма селекции признаков для оптимизации набора сенсоров

6. Практически доказана возможность увеличения селективности сенсоров при использовании режима термоциклирования На основе этого факта разработан мультигазоанализатор на основе одного сенсора, работающего в режиме циклического изменения температуры сенсора

7 Проведен анализ возможности применения МСГА на основе металло-оксидных сенсоров в контроле параметров технологических сред Проведено экспериментальное подтверждение возможности использования МСГА для контроля концентрации водорода в углеводородной среде на базе работы по созданию автоматизированной системы хроматографи-ческого контроля ацетилена

ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1 Автоматизированная система оптимизации теплопотребления / Медян-цев Д В , Севастьянов Е Ю , Домницкая А М // Тезисы докладов XI Всероссийской межвузовской научно-технической конференции студентов и аспирантов «Микроэлектроника и информатика - 2004» М МИЭТ, 2004 — 444с -С 280-281.

2 Автоматизированная информационная система хроматографического контроля ацетилена / Медянцев Д В , Замятин Н В , Севастьянов Е Ю , Пу-стовалов Д С // Приборы и системы Управление, контроль, диагностика — 2004 - № 8. - С 12-14

3 Влияние влажности на свойства сенсоров водорода на основе тонких пленок Р1;/8п02 БЬ в режимах постоянного и импульсного нагрева / О В

Анисимов, В И Гаман, Н К Максимова, Е Ю Севастьянов, Е В Черников, Н В Сергейчено // Материалы девятой конференции «Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы III-V» — Томск — 2006 — С 504507

4 Исследование отклика тонкопленочного сенсора на основе оксида олова в импульсном режиме для различных газов / О В Анисимов, Н К Максимова, Е Ю Севастьянов, Е В Черников. // Известия вузов Физика — 2006

— № 3 — С 186-187

5 Характеристики тонких пленок Pt/Sn02 Sb в режиме импульсного нагрева при воздействии ряда восстановительных газов / О В Анисимов, Н К Максимова, Е Ю Севастьянов, Е В Черников // Материалы девятой конференции "Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы III-V"

- Томск - 2006 - С 557-560.

6 The effect of humidity and environment temperature on thin film Pt/SnQi

Sb gas sensors / О V Amsimov, N.K Maksimova, E V Chermkov, E Y Sevastyanov, N V Sergeychenko // IEEE International Siberian Conference on Contriol and Communications (SIBCON-2007) Proceedings — 2007 — P 203-206

7 Мультигазоанализатор на основе полупроводникового газового сенсора /ЕЮ Севастьянов // Материалы 4-ой Международной научно-практической конференции «Электронные средства и системы управления Опыт инновационного развития» (г Томск, 2007 г) (в печати)

8 Алгоритм селекции признаков для мультисенсорного газоанализатора / Е Ю Севастьянов // Материалы 4-ой Международной научно-практической конференции «Электронные средства и системы управления Опыт инновационного развития» (г Томск, 2007 г) (в печати)

9 Модель полупроводникового газового сенсора на основе теории марковских процессов /ЕЮ Севастьянов // Материалы 4-ой Международной научно-практической конференции «Электронные средства и системы управления Опыт инновационного развития» (г Томск, 2007 г) (в печати)

Тираж 75 Заказ 1323. Томский государственный университет систем управления и радиоэлектроники 634050, г Томск, пр Ленина, 40

Введение

Глава 1. Мультисенсорные системы газового анализа. Обзор литературы

1.1. Сенсорные системы в газовом анализе.

1.2. Сенсоры применяемые в мультисенсорных газовых анализаторах

1.2.1. Характеристики сенсоров.

1.2.2. Сенсоры на основе проводящих полимерных композитов.

1.2.3. Сенсоры на полимерах с собственной проводимостью.

1.2.4. Полупроводниковые сенсоры на основе оксидов металлов.

1.2.5. Сенсоры на поверхностных акустических волнах.

1.2.6. Сенсоры на объемных акустических волнах

1.3. Классификация газоаналитических сенсорных систем.

1.3.1. Классическая сенсорная газоаналитическая система.

1.3.2. Газоапалитические системы на основе термоциклирования

1.4. Методы обработки информации в сенсорных системах газового анализа.

1.4.1. Предварительная обработка сигналов сенсоров.

1.4.2. Редукция пространства признаков.

1.4.3. Алгоритмы классификации.

1.5. Выводы.

Глава 2. Полупроводниковый газовый сенсор на основе оксида олова

2.1. Проводимость полупроводникового сенсора.

2.2. Экспериментальное определение потенциального барьера.

2.3. Зависимость проводимости сенсора от концентрации газа.

2.4. Имитационная динамическая модель полупроводникового сенсора

2.5. Моделирование проводимости сенсора в чистом воздухе и в присутствии анализируемого газа

2.6. Выводы.

Глава 3. Мультисенсорная система газового аиализа

3.1. Постановка задачи.

3.2. Стабилизация температуры сенсора.

3.2.1. Непрерывная стабилизация.

3.2.2. Импульсная стабилизация

3.3. Способы измерения проводимости сенсора.

3.4. Управляющая программа микроконтроллера.

3.5. Понижение размерности входных данных.

3.6. Искусственные нейронные сети.

3.7. Выводы.

Глава 4. Применение МСГА

4.1. Автоматизированная система научных исследований мультисеп-сорных систем газового анализа.

4.1.1. Назначение системы.

4.1.2. Управляющая программа.

4.1.3. Программа обработки данных.

4.2. Применение мультисепсорпого газоанализатора для контроля технологических газовых сред в процессе промышленного синтеза полиэтилена

4.2.1. Постановка задачи.

4.2.2. Автоматизация хроматографического контроля параметров ТП

4.2.3. Мультисенсорная система газового анализа для контроля технологических сред.

4.2.4. Экспериментальная часть.

4.3. Мультигазоанализатор с использованием полупроводникового сенсора в режиме термоциклирования.

4.4. Выводы.

Актуальность работы. Газовый анализ (ГА) широко применяется в различных областях: в промышленности — контроль газовых сред технологических процессов (ТП), экологическом мониторинге, в системах охраны жизнедеятельности и пр. Существуют и потенциально новые области применения ГА, связанные с классификацией веществ по летучим органическим компонентам, что особенно важно в пищевой и фармацевтической промышленности, медицине. Развитие водородной энергетики, биоэнергетики также дает новые перспективы применения систем ГА.

В настоящее время для ГА наиболее широко применяются хроматографи-ческие и оптические системы. Значительно реже применяются системы, основанные па других физических принципах, например на основе масс-спектро-метрии. Эти типы газоаналитических систем сложны, дороги, как правило, не портативны, требуют высококвалифицированного обслуживания, но они обеспечивают хорошую селективность и чувствительность.

Для значительного круга задач, не требующей высокой селективности, альтернативой подобным системам могут служить системы, основанные на газовых сенсорах различных типов (далее — сенсорные системы). Как правило, сенсорные системы предназначены для реагирования на какой-либо один компонент газовой смеси, или из-за низкой селективности группу сходных по каким-либо параметрам газов (например, термокаталитические датчики предназначены для определения наличия горючих газов в атмосфере).

Кроме этого существует большой промежуточный класс задач ГА, для которых нецелесообразно или невозможно применение сложных газоаналитичс-ских систем, по в тоже время существующие сенсорные системы уже не могут решать эти задачи удовлетворительно. Для решения этого класса задач, требуется развитие качественно новых методов сенсорного газового анализа, в которых основной акцепт делается не только на совершенствовании сенсоров, но и на развитие методов обработки информации. Повысить селективность и точность измерения возможно при реализации мультисенсорной системы газового анализа (МСГА), в которой все сенсоры имеют различную, возможно перекрестную, чувствительность (относительно друг друга) к внешним воздействиям.

Нахождение по отклику мультисенсорной системы, каких-либо компонент исследуемого газа, является значительно более сложной задачей, чем для систем, основанных на одном селективном сенсоре, т.к. требует построения обратной модели влияния компонентов исследуемой среды на все сенсоры системы. Очевидно, что эта задача может не иметь однозначного решения, поэтому для систем подобного рода активно применяются различные методы обработки информации: факторный анализ, методы, основанные на нечеткой логике, генетические алгоритмы, искусственные нейронные сети (ИНС) и пр., а также их комбинации.

МСГА достаточно новое направление ГА, в связи с этим актуальны исследования, связанные с различными аспектами данной проблематики: моделирование газовых сенсоров, критерии подбора массива газовых сенсоров и их режимов работы для решения конкретной задачи ГА, алгоритмы обработки информации, также несомненный интерес представляют и непосредственно технические решения МСГА. В связи с развитием элементной базы, в т.ч. микропроцессоров и микроконтроллеров необходим анализ и выбор методов обработки информации реализуемых на данной элементной базе.

Актуально создание автоматизированных систем научных исследований (АСНИ) в области мультисепсорного ГА, в которых для повышения эффективности ряд процедур получения, анализа, передачи и накопления информации, связанных с использованием в ходе изысканий методов математического или иейросетевого моделирования выполняется автоматизированно.

Целью диссертационной работы является построение МСГА для применения в контроле газовых сред в ТП, а также создание АСНИ для автоматизации исследований в области мультисепсорпого анализа газовых сред.

Для достижения цели решались следующие задачи:

1. Выбор направления исследований па основе проведения анализа текущего состояния в области мультисенсорного ГА по направлениям: газовые сенсоры применяющиеся в МСГА, структуры мультисенсорных систем, алгоритмы обработки информации, использующиеся для проведения ГА в МСГА.

2. Анализ механизма отклика сенсора на различные газы и создание модели сенсора в статическом и динамическом режимах работы.

3. Анализ и выбор технических решений, применяемых в МСГА, создание на их основе программно-аппаратного комплекса МСГА.

4. Апробация МСГА, методического и алгоритмического обеспечения в ходе решения практически важных задач ГА. Оценка качества решения задач, эффективности, границ применения методики и алгоритмов.

Методы исследования. В работе использовались методы системного анализа, математической статистики, теории ИНС, математическое и имитационное моделирование, вычислительные эксперименты. Исследование предложенных в работе алгоритмов обработки данных проводилось с использованием пакетов БсИаЬ, Statistica и разработанного автором программного обеспечения.

Научная новизна работы состоит в следующем:

1. На основе теории адсорбции Ленгмюра получена статическая модель отклика полупроводникового газового сенсора на водород. На основе данной модели показано, что необходимо учитывать диссоциацию молекул водорода при адсорбции, а также впервые получено конкретное значение энтальпии адсорбции водорода на поверхность оксида олова.

2. Впервые получена имитационная динамическая модель полупроводникового сенсора на основе оксида олова, работающего в режиме циклического изменения температуры произвольного профиля в воздухе с применением парадигмы марковских процессов.

3. Впервые предложен быстродействующий алгоритм понижения размерности пространства признаков на основе линейных ортогональных преобразований для использования в МСГА с применением термоцикли-рования. Увеличение быстродействия достигнуто за счет сокращения выборки данных.

4. Предложен алгоритм селекции признаков на основе критерия минимальности ошибки наилучшего обратного преобразования для использования в МСГА с применением термоциклирования. Впервые показана возможность использования данного алгоритма для оптимизации набора сенсоров МСГА.

Практическая значимость работы заключается в следующем:

1. Реализована МСГА, основой которой является унифицированный сенсорный модуль, технические и алгоритмические решения, использованные в проектировании модуля, могут использоваться для создания МСГА различных типов.

2. АСНИ для исследования в области мультисенсориого ГА используется в лаборатории физики полупроводниковых приборов Сибирского физико-технического института (СФТИ) при Томском государственном университете (ТГУ).

3. Разработана и используется на производстве ЭП-300 ООО «Томскнеф-техим» автоматизированная система хроматографического контроля ацетилена, договор № Д54-646.01 от 31.10.01. Лежащие в основе системы программные и аппаратные решения позволили повысить точность и снизить время анализа основных параметров технологического процесса. Показана возможность применения МСГА в системах контроля параметров технологических газовых сред.

4. Разработан мультигазоанализатор па основе одного сенсора, работающего в режиме циклического измеиепия температуры сенсора.

5. Алгоритмы редукции размерности пространства признаков могут эффективно использоваться в других областях для данных имеющих большую размерность.

6. Основные результаты исиользуются в учебном процессе ТУСУР при изучении студентами дисциплины «Организация ЭВМ и систем», а также используется в НИР студентов на базе кафедры полупроводниковой электроники радиофизического факультета ТГУ.

Основные положения выносимые на защиту:

1. Модель полупроводникового газового сенсора на основе оксида олова работающего в статическом режиме в присутствии водорода.

2. Методика моделирования и динамическая модель полупроводникового сенсора на основе оксида олова работающего в режиме циклического изменения температуры произвольного профиля в воздухе с применением парадигмы марковских процессов.

3. Алгоритм понижения пространства признаков на основе линейных ортогональных преобразований.

4. Алгоритм селекции признаков на основе критерия минимальности ошибки наилучшего обратного преобразования.

Личный вклад автора. Общая постановка и обоснование задач исследований, обсуждение полученных результатов выполнены автором совместно с научным руководителем. Личный вклад автора заключается в разработке аппаратного и программного обеспечения, моделировании полупроводникового сенсора. Экспериментальные исследования проводились совместно с сотрудниками лаборатории физики полупроводниковых приборов СФТИ при ТГУ. Сенсоры, использованные в данной работе, предоставлены ООО НПП «Сепсерия» (г.Томск). Работа по созданию автоматизированной системы хроматографического контроля ацетилена на производстве ЭП-300 ООО «Томскнефтехим» выполнялась совместно с аспирантами кафедры АОИ ТУ-СУР Пустоваловым Д. С. и Медяицевым Д. В.

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на конференциях и семинарах различного уровня: 4-ая Международная научно-практическая конференция «Электронные средства и системы управления. Опыт инновационного развития» (г. Томск, 2007 г.), Международная конференция по контролю и коммуникациям (IEEE Sibcon-2007) (г. Томск, 2007 г.), Девятая конференция "Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы III-V" (г. Томск, 2006 г), школа-семинар молодых ученых "Современные проблемы физики, технологии и инновационного развития" (г. Томск, 2005 г.), XI Всероссийская межвузовская научно-техническая конференция студентов и аспирантов «Микроэлектроника и информатика - 2004» (г. Москва, 2004 г.).

По теме диссертации опубликовано б работ [1-6], из них 2 работы [2,5] в изданиях рекомендованных ВАК.

Структура и содержание работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка используемой литературы, который включает 95 наименования. Общий объем диссертации 156 стр., включая 42

Основные результаты, полученные при выполнении диссертационной работы, могут быть сформулированы следующим образом:

1. Произведена классификация архитектур МСГА, наиболее универсальными газоаналитическими системами являются мультисенсориые системы на основе полупроводниковых металлооксидных сенсоров с использованием режима термоциклирования. Разработана подобная исследовательская мультисенсорная система. Основой системы является унифицированный сенсорный модуль, технические и алгоритмические решения использованные в проектировании модуля могут использоваться для создания МСГА различных типов.

2. Разработана модель полупроводникового газового сенсора на основе оксида олова работающего в статическом режиме в присутствии водорода с помощью этой модели показано, что при моделировании необходимо учитывать диссоциацию молекул водорода, впервые получено конкретное значение энтальпии адсорбции водорода на поверхность 5п02.

3. Создана методика моделирования и динамическая модель полупроводникового сенсора на основе оксида олова работающего в режиме циклического изменения температуры произвольного профиля в воздухе с применением парадигмы марковских процессов.

4. Разработано алгоритмическое обеспечение: алгоритм понижения пространства признаков на основе линейных ортогональных преобразований и алгоритм селекции признаков на основе критерия минимальности ошибки наилучшего обратного преобразования. Показана возможность использования алгоритма селекции признаков для оптимизации набора сенсоров. Данные алгоритмы использованы для создания АСНИ МСГА, которая позволяет автоматизировать сбор информации и построение нейросетевой модели данных.

5. Практически доказана возможность увеличения селективности сенсоров при использовании режима термоциклирования. На основе этого факта разработан мультигазоапализатор на основе одного сенсора работающего в режиме циклического изменения температуры сенсора.

6. Проведен анализ возможности применения МСГА на основе металло-оксидных сенсоров в контроле параметров технологических сред. Проведено экспериментальное подтверждение возможности использования МСГА для контроля концентрации водорода в углеводородной среде па базе работы но созданию автоматизированная система хроматографи-ческого контроля ацетилена.

Заключение

1. Анисимов, О.В. Исследование отклика тонкопленочного сенсора на основе оксида олова в импульсном режиме для различных газов. / О.В. Анисимов, Н.К. Максимова, Е.Ю. Севастьянов, Е.В. Черников. // Известия вузов. Физика. — 2006. — № 3. — С. 186-187.

2. Медянцев, Д.В. Автоматизированная информационная система хромато-графического контроля ацетилена / Медянцев Д.В., Замятин Н.В., Севастьянов Е.Ю., Пустовалов Д.С. // Приборы и системы. Управление, контроль, диагностика. — 2004. № 8. — С. 12-14.

3. Anisimov, O.V. The effect of humidity and environment temperature on thin film Pt/SnO2 : Sb gas sensors / O.V. Anisimov, N.K. Maksimova,

4. E.V. Chernikov, E.Y. Sevastyanov, N.V. Sergeychenko // IEEE International Siberian Conference on Contriol and Communications (SIBCON-2007). Proceedings. 2007. - P. 203-206.

5. Фарзаие.Н.Г. Автоматические детекторы газов. / Н.Г. Фарзане, JI.B. Иля-сов. М.: Энергия, 1972. - 168 с.

6. Салль,А.О. Инфракрасные газоаналитические измерения./А.О. Салль. — М.: Издательство стандартов, 1971. — 100 с.

7. Nagle, Н.Т. The how and why of electronic noses / H.T. Nagle, R. Gutierrez-Osuna, S.S. Schiffman // IEEE Spectrum. 1998. - V. 35. - P. 22-31.

8. Luoa,Dehan. Application of ANN with extracted parameters from an electronic nose in cigarette brand identification / Dehan Luoa, H. Gholam Hosseini, John R. Stewart // Sensors and Actuators B. — 2004. — V. 99. — P. 253-257.

9. Maekawa,Toru. Odor identification using SnCVbased sensor array. / Toru Maekawa, Kengo Suzuki, Tadashi Takada, Tetsushiko Kabayushi, Makoto Egashira. // Sensors and Actuators B. 2001. - V. 80. - P. 51-58.

10. Ampuero.S. The electronic nose applied to dairy products: a review. / S. Ampuero, J.O. Bosset. // Sensors and Actuators B. 2004. - V. 94 - P. 1-12

11. Singh,Sameer. Fuzzy neural computing of coffee and tainted-water data from an electronic nose. / Sameer Singh, Evor L. Hines and Julian W. Gardner // Sensors and Actuators B. 1996. - V. 30. - P. 185-190.

12. Dutta.Ritaban. Tea quality prediction using a tin oxide-based electronic nose: an artificial intelligence approach. / Ritaban Dutta, E. L. Hines, J. W. Gardner, K. R. Kashwan, M. Bhuyan. // Sensors and Actuators B. 2003. — V. 94. — P. 228-237.

13. Chaudry,A.N. A method for selecting an aptimum sensor array. / A.N. Chaudry, T.M. Hawkins, P.J. Travers. // Sensors and Actuators B. — 2000. V. 69. - 236-242.

14. Romain,A.-C. Three years experiment with the same tin oxide sensor arrays for identification of malodorous sources in the environment. / A.-C. Romain, Ph. Andre, J. Nicolas. // Sensors and Actuators B. 2002. - V. 84. - 271-277.

15. Munoz.B.C. Conductive polymer-carbon black composites-based sensor arrays for use in an electronic nose. / B.C. Munoz, G. Steinthal, S. Sunshine. // Sensor Review. 1999. - V. 19. - P. 300-305.

16. Arshak,K. A review of gas sensors employed in electronic nose applications. / K. Arshak, E. Moore, G.M. Lyons, J. Harris, S. Clifford. // Sensor Review.- 2004. V. 24. - P. 181-198.

17. James,D. Chemical Sensors for Electronic Nose Systems. / D. James, S. M. Scott, Z. Ali, and W. T. O'Hare. // Microchimica Acta. 2005. - V. 149. -P. 1-17.

18. Hatfield,J.V. Towards an integrated electronic nose using conducting polymer sensors. / J. V. Hatfield, P. Neaves, P. J. Hicks, K. Persaud, P. Travers. // Sensors and Actuators B. 1994. - V. 18. - P. 221-228.

19. Hodgins.D. The development of an electronic «nose» for industrial and environmental applications. / D. Hodgins. // Sensors and Actuators B. — 1995.- V. 27. P. 255-258.

20. Garcia-Guzman,J. Design and simulation of a smart ratiometric ASIC chip for VOC monitoring. / J. Garcia-Guzman, N. Ulivieri, M. Cole and J. W. Gardner. // Sensors and Actuators B. 2003. - V. 95. - P. 232-243.

21. Мясников, И.А. Полупроводниковые сенсоры в физико-химических исследованиях./ И.А. Мясников, В.Я. Сухарев, Л.Ю. Куприянов. — М.: Наука, 1991. 327 с.

22. Barsan, N. Fundamental and practical aspects in the design of nanoscaled Sn02 gas sensors: a status report. / N. Barsan, M. Schweizer-Berberich, W. Gopel. // Fresenius J Anal Chem. 1999. - V. 365. - P. 287-304.

23. Figaro: датчики газов.-М.: Изд. дом «Додэка-XXI», 2002. — вып.30. 64 с.

24. Batzill, М. The surface and materials science of tin oxide. / M. Batzill, U. Diebold // Progress in Surface Science. 2005. - V. 75. - P. 47-154.

25. Comparison of the reduction of metal oxide surfaces: Тг'02-anatase, ТЮ2-rutile and SnCVrutile. / A. Bouzoubaa, A. Markovits, M. Calatayud, C. Minot 11 Surface Science. 2005. - V. 583. - P. 107-117.

26. Аписимов, О. В. Электрические и газочувствительные характеристики полупроводниковых сенсоров на основе тонких пленок Sn02'. — Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических на-ук:24.05.07 / О.В. Анисимов -2007,- 181 с.

27. Siinona,I. Micromachined metal oxide gas sensors: opportunities to improve sensor performance / I. Simona, N. Barsan, M. Bauera, U. Weimar // Sensors and Actuators B. 2001. - V. 73. - P. 1-26.

28. Kamp,B. Chemical diffusion of oxygen in tin dioxide: Effects of dopants and oxygen partial pressure. / B. Karnp, R. Merkle, R. Lauck, J. Maier // Journal of Solid State Chemistry. 2005. - V. 178. - P. 3027-3039.

29. Cabot,A. Analysis of the catalytic activity and electrical characteristics of different modified Sn02 layers for gas sensors. / A. Cabot, A. Vila, J.R. Morante. // Sensors and Actuators B. 2002. - V. 84. - P. 12-20.

30. Волькенштейп, Ф.Ф. Электронные процессы па поверхности полупроводников при хемосорбции. / Ф.Ф. Волькенштейн.— М.: Наука, 1987. — 432 с.

31. Heiland, G. Physical and chemical aspects of oxidic semiconductor gas sensors. / G. Heiland, D. Kohl. // Chemical Sensor Technology. / Ed. T. Seiyama. -Kodansha/ Elsevier, Tokyo/ Amsterdam. 1988. V. 1. - P. 15-38.

32. McAleer, J.F. Tin dioxide gas sensors./J.F. McAleer, P.T. Moseley. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1987. - V. 83. - P.1323 - 1346.

33. Nakata,Satoshi. Characteristic responses of a semiconductor gas sensor depending on the frequency of a periodic temperature change. / Satoshi Nakata, Hirokazu Okunishi. // Applied Surface Science. 2005. - V. 240. - P. 366-374.

34. Khlebarov,Z.P. Surface acoustic wave gas sensors / Z.P. Khlebarov, A.I. Stoyanova, and D.I. Topalova // Sensors and Actuators B. — 1992. — V. 8 P. 33-40.

35. Yang,Yan-Ming. Electronic nose based on SAWS array and its odor identification capability. / Yan-Ming Yang, Peng-Yuan Yang, Xiao-Ru Wang. /7 Sensors and Actuators B. 2000. - V. 66. - P. 167-170.

36. Yadava,R.D.S. Solvation, transduction and independent component analysis for pattern recognition in SAW electronic nose. / R.D.S. Yadava, R. Chaudhary. // Sensors and Actuators B. 2006. - V. 113. - P. 1-21.

37. Joo,Byung-Su. Fabrication of polymer SAW sensor array to classify chemical warfare agents. / Byung-Su Joo, Jeung-Soo Huh, Duk-Dong Lee. /'/ Sensors and Actuators B. 2007. - V. 121. - P. 47-53.

38. Bargon,J. Determination of the ripening state of Ernmental cheese via quartz microbalances. / J. Bargon, S. Brascho, J. Florke, U. Herrmann, L. Klein, J.

39. W. Loergen, M. Lopez, S. Marie, A. H. Parham, P. Piacenza, H. Schaefgen, C. A. Schalley, G. Silva, M. Sclilupp, H. Schwierz, F. Vogtle, G. Windscheif. // Sensors and Actuators B. 2003. - V. 95. - P. 6-19.

40. Daqi.Gao. An electronic nose and modular radial basis function network classifiers for recognizing multiple fragrant materials. / Gao Daqi, Wang Shuyan, Ji Yana. // Sensors and Actuators B. 2004. - V. 97 - P. 391-401.

41. Martin. M.A. Application of artificial neural networks to calculate the partial gas concentrations in a mixture / M.A. Martin, J.P. Santos, J.A. Agapito. // Sensors and Actuators B. 2001. - V. 77. - P. 468-471.

42. Nakata,S. Non-linear dynamic responses of a semiconductor gas sensor: Evaluation of kinetic parameters and competition effect on the sensor response. / S. Nakata, K. Takemura, K. Neya. // Sensors and Actuators B. — 2001. — V. 76. P. 436-441.

43. Huanga, Xingjiu. Rectangular mode of operation for detecting pesticide residue by using a single Sn02-based gas sensor. / Xingjiu Huanga, Jinhuai Liu, Dongliang Shao, Zongxin Pi, Zengliang Yu. // Sensors and Actuators B. 2003. - V. 96. - P. 630-635.

44. Burresi,A. Dynamic CO recognition in presence of interfering gases by using one MOX sensor and a selected temperature profile. / A. Burresi, A. Fort, S.

45. Rocchi, В. Serrano, N. Ulivieri, V. Vignoli. // Sensors and Actuators B. — 2005. V. 106. - P. 40-43.

46. Jerger.A. New applications of tin oxide gas sensors: II. Intelligent sensor system for reliable monitoring of ammonia leakages. / A. Jerger, H. Kollier, F. Becker, H. B. Keller, R. Seifert. // Sensors and Actuators B. 2002. - V. 81. - P. 301-307.

47. Bermak,A. Encyclopedia of Sensors, 10-Volume Set. Pattern Recognition Techniques for Odor Discrimination in Gas Sensor Array. / A. Bermak. S. B. Belhouari, M. Shi, D. Martinez. // American Scientific Publishers. — 2005.

48. Maziarz,W. Dynamic response of a semiconductor gas sensor analysed with the help of fuzzy logic. / W. Maziarz, P. Potempa, A. Sutor, T. Pisarkiewicz // Thin Solid Films. 2003. - V. 436. - P. 127-131.

49. Gutierrez-Osuna,R. Transient response analysis of an electronic nose using multi-exponential models. / R. Gutierrez-Osuna, H. Troy Nagle, S. S. Schiffman. // Sensors and Actuators B. 1999. - V. 61. - 170-182.

50. Gajdosik,L. The concentration measurement with SnÖ2 gas sensor operated in the dynamic regime. / L. Gajdosik. // Sensors and Actuators B. — 2005. — V. 106. 691 699.

51. Gutierrez-Osuna,R.Transient response analysis for temperature-modulated cheinoresistors. / R. Gutierrez-Osuna, A. Gutierrez-Galvez, N. Powar. /'/' Sensors and Actuators B. 2003. - V. 93. - P. 57-66.

52. Главные компоненты и факторный анализ. Электронный учебник StatSoft. — Режим доступа: http://www.statsoft.ru/home/textbook/modules/stfacan.html

53. Lee,Dae-Sik. Recognition of volatile organic compounds using SnÖ2 sensor array and pattern recognition analysis. / Dae-Sik Lee, Jong-Kyong Jung, Jun-Woo Lim, Jueng-Soo Huh, Dug-Dong Lee. // Sensors and Actuators B. — 2001. V. 77. - 228-236.

54. Ким Дж.-О.,Факторный, дискриминаптный и кластерный анализ: Пер с англ./Ким Дж.-О.и др. — М.: Финансы и статистика, 1989. — 219 с.:ил.

55. Tomchenko,Detection of chemical warfare agents using nanostructured metal oxide sensors. / A. A. Tomchenko, G. P. Harmer, В. T. Marquis. // Sensors and Actuators B. 2005. - V. 108. - P. 41-55.

56. Нейронные сети. Электронный учебник StatSoft. Режим доступа: http://www.rl7.bmstu.ru / rus/Library/TextBook/modules/stneunet.html

57. Ежов.А.А. Нейрокомпьютинг и его применения в экономике и бизпе-се./А.А. Ежов, С.А. Шумский. М.: МИФИ, 1998. - 224 с.

58. Chambon.L. A metallic oxide gas sensor array for a selective detection of the CO and NH3 gases. / L. Chambon, J. P. Germain, A. Pauly, V. Demarne, A. Grisel. // Sensors and Actuators B. 1999. - V. 60. - P. 138-147.

59. Уоссермен, Ф. Нейрокомпьютерная техника: теория и практи-ка./Ф.Уоссермен М.: Мир, 1992. - 127 с.

60. Горбапь,А.Н. Нейроинформатика. / А.Н. Горбань, B.JI. Дупип-Барковский, А.Н. Кирдин, С.А. Терехов и др. — Новосибирск: Наука. Сибирское предприятие РАН, 1998. — 296 с.

61. Ивахнеико, А.Г. Индуктивный метод самоорганизации моделей сложных систем./ А.Г. Ивахненко, — Киев: Наук, думка, 1981. — 296 с.

62. Ивахненко, А.Г. Помехоустойчивость моделирования./ А.Г. Ивахненко, B.C. Степашко Киев: Наук, думка, 1985. - 216 с.

63. Shu Ji Qin,A new approach to analyzing gas mixtures. / Shu Ji Qin, Zhong Ji Wu. // Sensors and Actuators B. 2001. - V. 80. - P. 85-88.

64. Morrison,S. R. Selectivity in semiconductor gas sensors. / S. R. Morrison. // Sensors and Actuators. 1987. - V. 12. - P. 425-440.

65. Yo Kato. A real-time intelligent gas sensor system using a nonlinear dynamic response Pages 514-520 Yo Kato and Toshiharu Mukai —Sensors and Actuators В 120 (2007) 514-520 Определение потенциального барьера методом скачка температуры

66. Гаман, В.И. Газовые сенсоры на основе тонких пленок диоксида олова: Метод, пособие / Сост. В.И. Гаман; Том. гос. ун-т. — Томск, 2002. — 15 с.

67. Schmid,W. Sensing of hydrocarbons with tin oxide sensors: possible reaction path as revealed by consumption measurements. / W. Schmid, N. Barsan, U. Weimar. // Sensors and Actuators B. 2003. - V. 89. - P. 232-236.

68. Korotcenkov,G. Kinetics of gas response to reducing gases of Sn02 films, deposited by spray pyrolysis. / G. Korotcenkov, V. Brinzari, V. Golovanov, Y. Blinov. // Sensors and Actuators B. 2004. - V. 98. - P. 41-45.

69. Анисимов, О.В. Электрические и газочувствительные свойства резистив-ного тонкоплепочного сенсора на основе диоксида олова. / О.В. Анисимов, В.И. Гаман, Н.К. Максимова, С.М. Мазалов, Е.В. Черников. // ФТП. — 2006. Т. 40, Вып. 6. - С. 724 - 729.

70. Ionescu,R. Response model for thermally modulated tin oxide-based microhotplate gas sensors. / R. Ionescu, E. Llobet, S. Al-Khalifa, J.W. Gardner, X. Vilanova, J. Brezmes, X. Correig. // Sensors and Actuators B. — 2003. — V. 95. P. 203-211.

71. Ding.Junhua. Surface state trapping models for ¿faCVbased microhotplate sensors. / Junhua Ding, T. J. McAvoy, R. E. Cavicch, S. Semancik. // Sensors and Actuators B. 2001. - V. 77. - P. 597-613.

72. Liobet,E. Electrical equivalent models of semiconductor gas sensors using PSpace. / E. Liobet h £p.. // Sensors and Actuators B. — 2001. — V. 77. 275-280.

73. Saukko,S. Experimental studies of O2ST1O2 surface interaction using powder, thick films and monocrystalline thin films. / S. Saukko h flp.. // Thin Solid Films. 2005. - V. 490. - P. 48-53.

74. Pulkkinen, U. Kinetic Monte Carlo simulation of oxygen exchange of SnO2 surface. / U. Pulkkinen, T. T. Rantala, T. S. Rantala, V. Lantto. // Journal of Molecular Catalysis A. 2001. - V. 166. - P. 15-21.

75. AD7533 CMOS low power 10-bit multiplying DAC. Analog Devices, Inc. 1991.

76. ADS7816 12-Bit High Speed Micro Power Sampling analog-to-digital converter. Burr-Brown Corporation. 1996.

77. ADC121S625 12-Bit, 50 ksps to 200 ksps, Differential Input, Micro Power Sampling A/D Converter. National Semiconductor Corporation. 2005.

78. ATmega8/ATmega8L 8-bit AVR with 8K Bytes In-Systein Programmable Flash. Atmel Corporation. 2003.

79. AD7731 Low Noise, High Throughput 24-Bit Sigma-Delta ADC. Analog Devices, Inc. 1997.

80. AD8551/AD8552/AD8554 Zero-Drift, Single-Supply, Rail-to-Rail Input/Output Operational Amplifiers. Analog Devices, Inc. 1999.

81. AD7792/AD7793 3-Channel, Low Noise, Low Power, 16/24-BitS-A ADC with Oil-Chip In-Amp and Reference. Analog Devices, Inc. 2005.

82. TS555 low power single CMOS timer. STMicroelectronics. 2003.

83. Neural networks, principal components, and subspaces. / E. Oja. // Interanational Journal of Neural System. — 1989. — V. 1. — P. 61-68.

84. Мудров, A.E. Численные методы для ПЭВМ на языках Бейсик, Фортран, Паскаль./А.Е.Мудров Томск: МП «РАСКО», 1991. - 272 е.: ил.

85. Cook,R. D. A Comparison of Algorithms for Constructing Exact D-Optimal Designs. / R. D. Cook, C. J. Nachtsheim. // Technometrics. 1980. - V. 22, No. 3 - P. 315-324.

86. Johnson, M.E. Some Guidelines for Constructing Exact D-Optimal Designs on Convex Design Spaces. / M.E. Johnson, C.J. Nachtsheim. // Technometrics. 1983. - V. 25, No. 3 - P. 271-277.

87. Медянцев, Д.В. Применение нейронных сетей для управления технологическими процессами нефтехимической промышленности / Д.В. Медянцев. // Материалы региональной науч.-техп.копф. "Научная сессия ТУСУР -2003". В 3-х частях. 4.2 Томск: ТУСУР, 2003.

88. Гольберт, К.А. Введение в газовую хроматографию. 3-е изд. перераб. и доп./ К.А.Гольберт, М.С. Вигдергауз — М.:Химия, 1990

89. Хроматограф промышленный унифицированный ХПУ-2. Техническое описание и инструкция по эксплуатации 5Е1.550.146 Т04.