автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.16, диссертация на тему:Моделирование влияния пространственных неоднородностей потенциала, высокочастотных полей и кулоновской блокады на электронный транспорт в наноструктурах

г и с а

<■• Ц'ЛГ}

О : ' На правах рукописи

Бакшеев Дмитрий Георгиевич

Моделирование влияния

пространственных неоднородностей потенциала, высокочастотных полей и кулоновской блокады на электронный транспорт в наноструктурах

05.13.16 — Применение вычислительной техники, математического моделирования и математических методов в научных исследованиях

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Новосибирск 1998

Работа выполнена в Новосибирском государственном университете.

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук старший научный сотрудник ткаченко Ольга Александровна

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

профессор

Гадияк Григорий Васильевич

кандидат физико-математических наук Баскин Эммануил Моисеевич

Ведущая организация:

Институт вычислительной математики и математической геофизики СО РАН

Защита состоится « 25 » июня 1998 г. в 15 часов, ауд. 317* на заседании диссертационного совета К 063.98.05 при Новосибирском государственном университете по адресу: 630090, Новосибирск, ул. Пирогова, 2.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Новосибирского государственного университета.

Автореферат разослан « 23 » мая 1998 г.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор технических наук э П. В. Вельтмандер

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Современные технологии позволяют создавать электронные устройства нанометровых размеров, для которых существенными могут быть атомная структура, усиление электромагнитных полей в межэлектродных зазорах и дискретная перезарядка ультрамалых емкостей, ведущая к кулоновской блокаде туннелирования электронов. Для выяснения условий наблюдения разнообразных квантовых эффектов в электронном транспорте необходимы экспериментальные и теоретические исследования, конечной целью которых является, например, создание одноэлектронных нанотранзисторов, работающих при комнатных температурах, и униполярных каскадных лазеров. Такие устройства могут быть использованы в качестве элементной базы будущих сверхбыстродействующих ЭВМ и средств связи. Большая трудоемкость изготовления и экспериментального изучения наноструктур, а также сложность аналитического рассмотрения соответствующих задач делают актуальным численное моделирование и разработку компьютерных программ, предназначенных для понимания основных явлений, интерпретации результатов экспериментов, поиска новых физических эффектов и конструкций наноустройств. Особый интерес представляет моделирование одноэлектронного, когерентного резонансного и фотон-ассистированного туннелирования через предельно малые частицы — кластеры и молекулы.

Целью настоящей диссертационной работы является численное моделирование влияния атомно-масштабных неоднородностей, кулоновской блокады и высокочастотных полей на электронную проницаемость наноструктур. Задача включала разработку соответствующих компьютерных программ и сопоставление теоретических расчетов с данными уникальных экспериментов по пропусканию туннельного тока через одиночные молекулы.

Научная новизна работы.

1. Численными расчетами показано, что для наблюдения эффектов кулоновской блокады при комнатной температуре размер металлической гранулы в структуре с двумя туннельными переходами не должен превышать 3-5 нм. Впервые выполнено сравнительное моделирование результатов всех доступных экспериментов по пропусканию туннельного тока через панометровые молекулы и показана непротиворечивость интерпретации ряда вольт-амперных характеристик (ВАХ) в рамках ортодоксальной теории кулоновской блокады. Обнаружено, что интерпретация частых осцилляций (II/(IV в туннельном токе через молекулы жидкого кристалла на платине как кулоновской лестницы [19] неправильна. Предложено объяснение этих осцилляций сцепкой электронных п колебательных степеней свободы молекул.

2. Применительно к моделированию уникальных наблюдений по ио-

давлению осцилляций dl/dV при освещении инфракрасным светом молекул жидкого кристалла в зазоре сканирующего туннельного микроскопа (СТМ) впервые рассмотрены эффекты подавления упругой компоненты резонансного туннелирования, возбуждения неупругого тунне-лирования с эмиссией фотонов и генерации второй гармоники падающего излучения.

Впервые численно исследовано многоканальное фотон-ассистиро-ванное когерентное электронное туннелирование через реалистические (GaAs/AlGaAs) полупроводниковые гстероструктуры и движение резо-нансов на комплексной плоскости квазиэнергий при изменении амплитуды высокочастотного (ВЧ) поля. Обнаружен эффект полного фотон-индуцированного упругого резонансного туннелирования через слабо проницаемую в отсутствие ВЧ поля симметричную систему четырех барьеров. Впервые показала важность закрытого канала с энергией — hw ■ в рассеянии частиц прямоугольным ВЧ барьером при условии Etvhuj и получены аналитические выражения амплитуд рассеяния в трехка-нальном приближении.

3. Впервые промоделировано прохождение электронов через молекулу Сбо методом сильной связи с учетом ее атомной структуры и взаимодействия с электродами. Показано, что резонансное прохождение через высшее заполненное состояние (HOMO) и верхний из уровней расщепленной низшей незаполненной орбитали (LUMO) подавлено, если центры полюсных пятиугольников Ссо расположены на оси, соединяющей электроды.

Практическая ценность работы. Разработанный автором комплекс программ позволяет численно исследовать широкий круг квантовых явлений в микро- и наноструктурах и может быть использован экспериментаторами, технологами и студентами. Эффективность применения разработанной автором программы моделирования фотон-ассистированного туннелирования в на^'чных исследованиях подтверждается рядом обнаруженных с ее помощью новых физических эффектов [3,9,10,28-31]. Программы и результаты моделирования использо-. ваны в учебном процессе для магистрантов кафедры физики полупроводников НГУ и кафедры полупроводниковой электроники НГТУ.

На защиту выносятся

1. Расчеты свойств одноэлектронных нанодиодов и наногранзисто-ров и сравнительный анализ измеренных и вычисленных ВАХ для выяснения применимости ортодоксальной теории кулоновской блокады к описанию экспериментов по пропусканию туннельного тока через ультрамалые металлические частицы и молекулы при комнатной температуре.

2. Расчеты энергетического спектра молекулы Сво и когерентного туннелирования электронов через такую молекулу методом сильной

связи. Сопоставление уровней энергии в Cqq с положением пиков резонансного туннелирования, исследование влияния электродов и ориентации молекулы на туннельные спектры.

3. Численное исследование эффектов фотон-ассистированного неупругого когерентного туннелирования через асимметричные двух- и трехбарьерные структуры, а также фотон-индуцированной прозрачности упругого канала туннелирования через симметричные четырехба-рьерные структуры. Вывод формул для коэффициента отражения частиц от прямоугольного ВЧ барьера с помощью системы REDUCE.

4. Программные реализации универсального алгоритма расчета многоканального фотон-ассистированного когерентного прохождения частиц через произвольные одномерно-модулированные квантовые структуры (multi-/iaj) и алгоритма расчета характеристик одноэлектропных нанодиодов (СВ2) и нанотранзисторов (СВЗ), учитывающего многие зарядовые состояния кулоновского острова при высоких температурах. Алгоритмы и программы расчета электронного спектра (C60L) и электронного туннелирования (С60Т) через молекулу Сео методом сильной связи с использованием универсального параметра.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались на международных конференциях NANO-II (Москва, 1993), МНСК (Новосибирск, 1994, 1995), «Nanomeeting-95» (Минск, 1995), «Наноструктуры: Физика и Технология» (Санкт-Петербург, 1995,1997), «Сканирующая туннельная микроскопия/спектроско-• пия и родственные методы» (Аспен, США, 1995), «Физика низкоразмерных структур» (Дубна, 1995), ISCS-22 «Композитные полупроводники» (Чеджу-до, Корея, 1995), «Основания квантовой механики в свете новых технологий» (Токио, Япония, 1995), «Advanced Physical Fields (Продвинутые физические поля)» (Цукуба, Япония, 1996), EP2DS-12 «Электронные свойства двумерных систем» (Токио, Япония, 1997), на 3-й Российской конференции по физике полупроводников (Москва, 1997), на конкурсе научных работ Института физики полупроводников (ИФП СО РАН, 1997). а также на научных семинарах д.ф.-м.н. 3. Д. Квона и чл.-корр. РАН И. Г. Неизвестного (ИФП СО РАН, 1995-1997), чл.-корр. АТН П. Н. Лускиновича (НИИ «Дельта», НПО Микроэлектроника, Москва, 1993, 1994), и д-ра Нежо (Национальный исследовательский институт металлов, Цукуба, Япония, 1996).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 23 работы, полученные автором основные результаты приведены в [1-10].

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы и трех приложений.

Объем диссертации составляет 150 машинописных страниц, в том числе 51 иллюстрация, 1 таблица, список литературы из 147 наименований и 10 страниц приложений.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении поставлена задача исследования, представлены положения и результаты, выносимые на защиту, а также кратко изложено содержание глав диссертации.

Первая глава является обзорной. В разделе 1.1 кратко рассмотрены примеры одноэлектронных устройств и основные положения ортодоксальной теории кулоновской блокады [18]. Эта теория объясняет большое число наблюдений туннелирования через субмикронные проводники при температурах ниже 1 К, и простые оценки показывают, что уменьшение размера этих частиц до одной молекулы позволит наблюдать одноэлектронные эффекты при комнатной температуре. Если эти ожидания оправдаются, то откроется путь к разработке одномоле-кулярных переключателей тока для будущих суперЭВМ [32]. Действительно, неомические и ступенчатые ВАХ, похожие на эффекты кулоновской блокады, были обнаружены в 1991-1994 годах в измерениях тока через монослой молекул [16,19,21,22] и изолированную молекулу под острием СТМ [11,20] и интерпретировались как одноэлектронные эффекты. Однако прохождение электронов через туннельный зазор, содержащий молекулу, осложняется множеством факторов, определяемых свойствами электродов, пространственной и энергетической структурой молекулы и ее взаимодействием с окружающей средой, а также сильной зависимостью от температуры. Кроме того, в большинстве измерений с молекулами ВАХ не имеют ни выраженной ступенчатой формы, ни отчетливого плато при низких напряжениях. В связи с • этим вопрос о применимости упрощенной и по сути дела квазиклассической теории кулоновской блокады к туннелированию через молекулы и кластеры может быть решен только путем детального сравнения экспериментальных и вычисленных характеристик. Это сравнение отсутствовало в цитированных работах и стало одной из задач диссертации.

Публикации на тему когерентного фотон-ассистированного прохождения электронов через квантовые структуры обсуждаются в разделе 1.2. В основном работы посвящены прохождению через двухбарьер-ные структуры и либо носят чисто теоретический характер, либо касаются высоких интенсивпостей ВЧ полей. Однако для управления транспортом электронов особенно интересно резонансное влияние слабых ВЧ полей. Примером такого влияния является эффект Сумецкого [13], который аналитически предсказал возможность полного фотон-ассисти-рованного когерентного неупругого прохождения через асимметричную трехбарьерную структуру. Это предсказание имеет отношение к недавно созданному полупроводниковому униполярному каскадному лазеру с резонансным туннелированием электронов в узкую квантовую яму и диагональным вынужденным оптическим переходом в более широкую [15]. Использование эффекта полного когерентного неупругого про-

хождения электронов через такой каскад позволит повысить квантовый выход лазера и уменьшить пороговый ток. В связи с подобными практическими задачами и поиском новых эффектов актуальным является численное моделирование многоканального прохождения электронов через произвольные одномерно-модулированные препятствия. Основой такого моделирования может служить алгоритм точного решения нестационарного одночастичного уравнения Шредингера с кусочно-постоянными по координате функциями статического и динамического потенциалов [14]. Поскольку данный алгоритм в многофотонном варианте ранее не был реализован, именно он положен автором диссертации в основу разработанной им универсальной программы, предназначенной для численного решения широкого класса задач об электрон-фотонном взаимодействии.

Последний раздел обзора посвящен описанию экспериментов по измерению в конфигурации СТМ туннельного тока через единственную молекулу Сбо- Благодаря совершенной сферической форме, способности легко принимать и отдавать заряд, а также малому размеру, изолированная молекула Сбо может служить идеальной системой для изучения когерентного, а не только одноэлектронного туннелирования. В самом деле, Сбо в зазоре СТМ оказалась первой молекулой, для которой наблюдалось как плато кулоновской блокады [20], гак и резонансное тун-нелирование [20,24]. Существенно, что в СТМ изображениях молекулы Сео на золоте видна внутримолекулярная структура, различная в зависимости от расположения и ориентации молекулы на кристаллической решетке поверхности и от величины тока сканирования. Нужно отметить, что задача расчета когерентного прохождения электронов через Сбо с учетом атомной структуры и положения молекулы относительно электродов, имитирующих острие СТМ и подложку, была поставлена перед автором диссертации и решена практически одновременно с появлением первых экспериментов и других публикаций с расчетами на эту тему. Цитируемые экспериментальные работы относятся к 19931997 гг. и подтверждают актуальность выбранной задачи, стимулируя дальнейшее развитие модели.

Во второй главе моделируется работа одноэлектронных нанодио-дов и нанотранзисторов с одной частицей, отделенной от металлических электродов туннельными переходами. В основу модели положена ортодоксальная теория кулоновской блокады [17,18]. Каждый туннельный переход описывается эффективным сопротивлением Щ и емкостью С,-, и дополнительно феноменологическим параметром «¿, характеризующим зависимость деформации барьера от приложенного напряжения [33]. В предположении Rq, где Rq = h/rr — квантовое сопротивление, туннелирование рассматривается как возмущение равновесного состояния системы, определяемого зарядом q частицы и напряжением

источника питания V. Частота туннелирования электронов через барьер г с увеличением (+) или уменьшением (—) числа электронов на острове на единицу определяется правилом скорости туннелирования [18]

Для учета деформации барьеров с помощью аг в выражение для скорости туннелирования вводится поправка к сопротивлению, состоящая в замене Я* Л,/[1 +сщу(АЕ^], где у{г) = г/(1-е~г/кТ). Посредством АЕ^ обозначен выигрыш энергии, связанный с одним актом туннелирования. Ток через частицу

/=-е53рв[Г+(п)-ГГ(п)] (2)

Рп>0

определяется распределением вероятности рп(£) того, что в момент времени Ь на кулоновском острове имеется п избыточных электронов, д = -не — <?о, где д0 — поляризационный заряд [18]. Соответствующее кинетическое уравнение имеет вид

^ =Рп+1Г;+1 +Ргг_1Г^_1-Рп(Г- + Г^), (3)

где Г^ = Г^ (тг) + Г^(п). Задача сводится к нахождению стационарных решений этого уравнения. Добавление затворного электрода с потенциалом Уд к структуре из двух переходов позволяет управлять поляризационным зарядом Разработанные автором программы СВ2 и СВЗ на основе приведенной модели рассчитывают ВАХ для указанного набора параметров {С^Д^а^доГ}. Работоспособность программ продемонстрирована на ряде предельных случаев и сравнением с кулоновской лестницей, измеренной при Т = 4.2 К для 1030 нм металлических гранул в зазоре СТМ [33]. Расчетом показано, что кулоновская лестница для таких гранул при Т — 300 К исчезает, но восстанавливается при уменьшении их размера до 5 нм. Этот вывод качественно и количественно соответствует экспериментальным результатам [26]. Изменение поляризационного заряда гранулы до приводит к наблюдаемым при 300 К осцилляциям тока, период

которых равен заряду электрона. Соответствующий сверхчувствительный электрометр можно использовать для создания зонда заряженных состояний на диэлектрической поверхности.

Первое сообщение о наблюдении одноэлектронного туннелирования через одну молекулу при комнатной температуре [19] демонстрирует ВАХ со ступенчатой структурой, похожей на кулоновскую лестницу с шириной ступенек 100-200 мВ (рис. 1а). Была использована капля жидкого кристалла 7СВ на платине под острием СТМ. Выполненное в диссертации моделирование показывает, что должно наблюдаться подавление проводимости вблизи нуля, чего нет в эксперименте (рис. lb). Кроме того, по теории видимое число ступенек говорит об изменении среднего числа электронов на молекуле на ±5. Однако сильное нарушение электронейтральности молекулы может привести к ее разрушению, вызванному кулоновским расталкиванием ее частей. Оценка размера молекулы из ширины ступенек дает величину по крайней мере в три раза большую реального размера молекулы 2 нм. Таким образом, первоначальная интерпретация данного эксперимента в терминах инкрементированной зарядки одной молекулы представляется нереалистичной. Результатом обсуждения этих вопросов стала постановка проблемы частых осцилляций в ВАХ молекулы 7СВ на платине. Решение этой проблемы в рамках модели резонансного туннелирования дано в гл. 3.

Анализ новых экспериментов по пропусканию туннельного тока через молекулы дал следующие результаты (рис. 2). Для молекул: a,d) 7СВ на графите [21] и подложке Zr02/Pt [21, 22], Ъ,с) Сбо на палладии [20], е) металл-карборановых кластеров на графите [11], и /) металлофталоцианина в сэндвичевой структуре между золотыми полосковыми электродами [16] автором диссертации найдены наборы параметров {J2,, С,-, г/о}, которые обеспечивают удовлетворительное соответствие вычисленных и экспериментальных ВАХ. Во всех этих случаях имеется участок подавления тока вблизи нулевого напряжения. Оценки размеров молекул по подобранным параметрам соответствуют реальным 1-2 нм. Близкие наборы

параметров позволяют моделировать экспериментальные ВАХ для молекул одинакового размера. На этом основании делается вывод о применимости теории кулоновской блокады к описанию данных экспериментальных результатов. В частности, моделирование подтверждает факт наблюдения кулоновской лестницы, или инкрементированной зарядки одной молекулы последовательно одним и двумя избыточными электронами (дырками) с ростом напряжения до IB (—1В). При пропускании тока через отдельную молекулу фуллерена Сбо, при комнатной температуре наблюдались нелинейные ВАХ с разными ширинами участков подавления тока (меньше одного вольта и около двух вольт, рис. 2 Ь,с). Соответствующим изменением поляризационного заряда Соо удается, объяснить такие вариации ВАХ в рамках теории кулоновской блокады. Однако для широкого плато возможна также интерпретация резонансным туннелированием через молекулярные орбитали HOMO и LUMO молекулы Сбо, щель между которыми вблизи уровня Ферми имеет величину как раз два электронвольта и объясняется внутримолекулярной структурой. Соответствующий расчет проведен в гл. 4.

Решающим аргументом в пользу кулоновской блокады для описанных молекулярных устройств было бы наблюдение кулоновских осцилляции тока в зависимости от напряжения на затворе Vg. В 1996 году появилось сообщение о создании одноэлектронного нанотрапзистора в конфигурации СТМ-молекула-подложка с полосковым затвором на поверхности [12], но объяснение его действия одноэлектронными эффектами остается спорным. Согласно моделированию, ступеньки в ВАХ более сглажены, чем наблюдаемые в эксперименте при 300 К, а указанное в [12] тянущее напряжение V = 200 мВ не обеспечивает обнаруженного большого отношения пик/долина кулоновских осцилляций, поскольку выводит рабочую точку транзистора за пределы первой ступеньки ВАХ, в область слабой модуляции. Хотя моделированием найдены параметры для хорошего соответствия с экспериментальными кривыми IiV) и /(Vg) для V — 20 мВ, окончательный вывод о создании действующего при комнатной температуре молекулярного одноэлектронного транзистора требует независимого экспериментального подтверждения.

Третья глава посвящена когерентному фотон-ассистированному прохождению электронов через одномерно-модулированные препятствия. Модель основана на алгоритме [14] точного решения уравнения Шредингерас кусочно-постоянными потенциалами U(x), V(x) и эффективной массой т*(х):

., ¿Ф Н2 d f 1 <*Ф\ /тг ,,

= +(^008**)*. (4)

Решение уравнения (4), удовлетворяющее условию |Ф(£)|2 = |Ф(£ + 2тг/и»)|2, имеет на а-м интервале постоянства потенциалов (а = 0...Лг)

вид

оо £ у

Фa(e,x,t)= Y, [Aameik-x+Bame-ik°"'x]e-l-Z-t-l-£smu;t, (5)

m=—<х>

где е — квазиэнергия m — номер канала, ет =e+mfiw, волновое число кат = v2ml(ern — Ua)/h2. Условия непрерывности Ф и Ф'/m*, с использованием разложения Фурье e~lz!"nwt = 2т=-oo^(z)e~'mwt, где Jm — функция Бесселя, определяют матрицу переноса W = W^-'-W^H^0'. Решением системы уравнений

(t:)-w{tz) <6»

с граничными условиями задачи рассеяния (Лот = Smo, В^т = О, Вот = Ггп, Nm = tm) и с учетом конечного числа каналов M¡ ^ тп ^ Mh находятся коэффициенты Аат,Ват волновой функции (5), коэффициенты отражения Rm = (k()ni/koa)\r т\ и прохождения 1т — (тп'0kNrn¡m*NkQQ) |¿tn |2, и полные коэффициенты T = ¿nTn, п = £пЯп-Полюсы 5-матрицы рассеяния определяют квазиэнергетические состояния, переходящие в пределе V(x) = 0 в квазистационарные состояния с комплексной энергией. Приведенная модель реализована в универсальной компьютерной программе multi-fiw [3], позволяющей для заданных потенциалов рассчитывать коэффициенты прохождения и отражения, распределения вероятностей, наклонное падение, движение волновых пакетов, а также траектории полюсов 5-матрицы рассеяния на комплексной плоскости квазиэнергий в зависимости от интенсивности и частоты ВЧ поля. Число учитываемых каналов М/, — M¡ + 1 определяется задачей и может достигать нескольких десятков.

С помощью программы multi-ña; промоделировано многоканальное прохождение электронов через двухбарьерную асимметричную структуру [3,6,7] применительно к интерпретации эксперимента [23], в котором туннелирование через молекулу жидкого кристалла происходило в присутствии облучения острия СТМ светом инфракрасного диапазона с энергией фотонов 0.5 ^ пы ^ 1.2 эВ, причем было обнаружено подавление осцилляций di/dV при положительном напряжении на подложке eV < Tiw и их сохранение при более высоком напряжении. В диссертации осцилляции объясняются возбуждением туннелирующим электроном колебательных квантов молекулы с энергиями 100-200 мэВ, т. е. неупругим резонансным туннелированием с испусканием/поглощением одного, двух и т. д. колебательных квантов. Когда зазор СТМ с молекулой облучается, то со стороны подложки появляется поток фотоэлектронов, направленный проттюположно электронам, которые туннели-руют через молекулу (наличие отрицательного фототока при нулевом напряжении заметно на графике I{V) в работе [23]). Это ослабляет полный ток и уменьшает его осцилляции. Но как только положитель-

ное напряжение становится больше, чем Нш, фотоэлектроны встречают занятые состояния в эмиттере и не дают вклада в ток — осцилляции й1(бУ снова становятся сильными. В моделировании подавлению ос-цилляций способствует фотон-индуцированное уменьшение электронной проницаемости молекулы по упругому каналу туннелирования, а восстановлению осцилляций при еУ > ?ко — рост вероятности прохождения с эмиссией фотонов на основной и удвоенной частоте.

Явление фотон-индуцированной когерентной прозрачности рассматривается на примере реалистических СаАэ/АЮаЛэ гетероструктур: двухъямной асимметричной и трехъямной симметричной (рис. За). Показано, что при сцепке квазиуровней высокочастотным полем Ни — I Е'2 — Е\ | резонансная электронная проницаемость структуры может изменяться от почти нулевой в отсутствие ВЧ поля до практически полной при некоторой небольшой оптимальной интенсивности ВЧ ноля (рис.36, ^ — амплитуда напряженности ВЧ поля, мВ/нм; Рор1 — 5.3, 4). Это происходит в результате квазипересечения взаимодействующих квазиуровней (рис. Зс). На графике видно, что Раби расщепление квазиэнергетических состояний возникает только после некоторого порогового значения интенсивности ВЧ поля (^ь ~ 2). При дальнейшем увеличении интенсивности ширины квазиуровней принимают среднеарифметическое значение и сдвигаются только по действительной части энергии. На коэффициенте прохождения расщепление квазиуровней проявляется в виде широких окон прозрачности. В случае асимметричной двухъямной структуры ИК излучение индуцирует неупругое прохождение с поглощением (или эмиссией) фотона. При резонансном туннелировании через симметричную трехъямную структуру за счет виртуальных переходов открывается упругий канал прохождения, почти закрытый в отсутствие облучения.

Программа mu.lt з.-/ю> с участием автора диссертации использована

т __VI__/7\

J0-7TT—Г..Ч91 . гам J\2'

для исследования фотон-ассистированного прохождения через другие квантовые структуры: потенциальные ямы [27] и барьеры [30], ттарков-ские сверхрешетки [28,29], а также чисто динамические препятствия в системах с двумерным электронным газом [9,10,31]. Например, в численном исследовании задачи о прохождении электронов через осциллирующий прямоугольный барьер \9(x)9(d — x)cosujt в условиях резонанса с дном континуума (энергия падающих частиц Е близка к энергии фотонов hui) указано на важную роль закрытого канала п = —2. С помощью системы аналитических вычислений REDUCE получены выражения для коэффициентов прохождения частиц с энергией Е и hu в трехканалыюм приближении (п = -2,-1,0) [9,10]. Для Е ^ Fiuj коэффициент упругого прохождения

(¿7~2е)2 (¿7 - 2е)2 + S2 ( 1 - cosftorf)2

где <5 = [Л(А/ММ)(A/M]2, € = k-i/ko = у/1-{Пш/Е), 7 = е-*°<*-1 +

s'mkod. Из (7) следует, что для динамического барьера (S ф 0) То = 1 только при kod = 2жт (m — целое). Для больших d слагаемое e~ko<t в 7 стремится к нулю и То = 0 при k^d = 2 л-(m + !/i). Таким образом, ВЧ барьер является интерферометром с полной модуляцией, период которого, в отличие от интерферометров Фабри-Перо, равен длине волны.

В четвертой главе для моделирования прохождения электрона через молекулу Сбо использован метод сильной связи, который позволяет учесть трехмерную структуру молекулы, влияние ее модификаций на электронный спектр и связь Сбо с контактами. В соответствии с этим методом электронная структура 7г-системы молекулярных орбиталей Ceo описывается уравнением:

£. [(Во -Е)3ц- Vl3]c3 = 0, Vu = 0, (8)

где Е0 — уровень энергии электрона свободного агома, а — ампли-

TVITM TTPrvnrvnva 1 I щ<- " т IЧ г ' t 'TV4 M i uît ятли '> Пта \ и ЧГЧ'У тт ; Г1

полагаем Vij = А вдоль «одинарной» связи и Vzj = В вдоль «двойной» связи, в остальных случаях Уц = 0. Амплитуды А и В определяются по известным длинам связей (1.46 и 1.40Â) и универсальному параметру метода сильной связи для графита т]рр7Т = 0.70: А = 2.50 эВ, В =2.72 эВ. Решением задачи (8) на собственные значения энергии определялись электронные уровни в молекуле Сбо- Положение уровней и кратности их вырождения (рис. 4а) хорошо соответствуют самосогласованным расчетам спектра в приближении локальной плотности [25]. ~

В задаче прохождения электрона через молекулу Сбо> к противоположным пятиугольникам молекулы фуллерена подводились два одномерных электрода, представляемых полубесконечньтми цепочками атомов: j = —оо...0 и j = 61...оо. Один электрод может рассматриваться как подложка, другой как острие СТМ. Атомы L и R цепочек,

Е, эВ О Рис. 4.

расположенные ственно вблизи рассматриваться «поверхностные»

непосред-СбО) могут либо как , атомы,

амплитуды перескока на которые отличаются от амплитуд перескока внутри цепочек, либо как «примесные», отличающиеся уровнем энергии. Задавая уровни энергии атомов и амплитуды перескока в этой модели, получаем гамильтониан

-1

60

j——оо j= 1 j=62

{-1 5 60

£ At\j)<j-l\+AL\L){-l\+'EAIlj\j)(L\+ £ VwW|

j=-oо j=l j,j' = l

j<f

60 oo "J

+ 4£ARj\j){R\ + AR\R)((>2\+ 52 Ar\j)(j + l\ + 3. с. I. j=56 j=02 J

(9)

Волновые функции в левом | ipi) и правом \грг) электродах записываются в виде суперпозиций падающей, отраженной и прошедшей волн. Это позволяет свести уравнение Шредингера Н\ф) = Е\ф) к конечной системе линейных уравнений и определить амплитуды и коэффициенты отражения и прохождения.

Результаты моделирования электронного туннелирования через молекулу Соо (рис. 4Ь) объясняют наблюдение энергетической щели ^номо — -Elимо — 2 эВ в экспериментах по сканирующей туннельной спектроскопии отдельных молекул [20] и грозди молекул С to [24]. Резонансное прохождение через состояние HOMO и одно из LUMO подавлено (рис. 4с), если центры полюсных пятиугольников Сбо расположены на оси, соединяющей электроды [4,8]. Продемонстрировано расщепление орбитали LUMO молекул, сильно связанных с подложкой (хеми-сорбированных). Указана важная роль резонансного туннелирования электронов через уровни, лежащие выше LUMO для объяснения эмиссии света из одной молекулы.

В заключении изложены основные результаты и выводы диссертационной работы.

Для поддержки экспериментальных и теоретических исследований электронного транспорта в наноструктурах автором были разработаны компьютерные программы: СВ2, СВЗ — для моделирования работы одно-электронных нанодиодов и нанотранзисторов в рамках ортодоксальной теории кулоновской блокады; C60L, С60Т — для расчета энергетического спектра молекулы Обо и когерентного туннелирования электронов через такую молекулу методом сильной связи; multi-/kj — для моделирования фотон-ассистированного когерентного прохождения частиц через произвольные одномерно-модулированные квантовые структуры в многофотонном приближении.

С помощью этих программ получены следующие результаты.

1. Численным расчетом показано, что 5 нм металлическая гранула в туннельном разрыве проводящей дорожки на диэлектрическом острие может при комнатной температуре служить зондом заряженных состояний диэлектрической поверхности и действовать как одноэлектронный нанотранзистор при приближении третьего проводника-затвора.

2. Выполнен сравнительный анализ экспериментальных данных по пропусканию туннельного тока через единичные атомно-размерные объекты и показана возможность непротиворечивой интерпретации ряда вольт-амперных характеристик в рамках ортодоксальной теории кулоновской блокады для случаев с Ceo/Pd, Cgo/Au(111), молекул жидкого кристалла 7СВ на графите и металлосодержащих молекул и кластеров, при этом найденные параметры емкостей туннельных переходов соответствуют реальному размеру молекул (кластеров) (1-2 нм).

3. Установлено, что в случаях с молекулами жидкого кристалла 7CB/Pt, для которых частые осцилляции dl/dV ранее интерпретировались как кулоновские лестницы, использование теории кулоновской блокады приводит к противоречию. Поставлена проблема выяснения механизма частых осцилляций dl/dV в туннельном токе и предложено их объяснение сцепкой электронных и колебательных степеней свободы молекул.

4. В рамках модели фотон-ассистированного когерентного туннелирования через асимметричную двухбарьерную структуру объяснены экспериментальные наблюдения по подавлению осцилляций dl/dV при освещении инфракрасным светом молекул жидкого кристалла в зазоре

стм.

5. Численным расчетом обнаружено сильное отражение частиц от высокочастотного барьера при условии Epafuo и показана важность закрытого канала с энергией E—2hu>. В трехканальном приближении получены аналитические выражения амплитуд прохождения/отражения частиц через прямоугольный ВЧ барьер.

6. Для полупроводниковой трехбарьерной асимметричной структуры многоканальным расчетом подтвержден эффект, предсказанный М. Ю. Сумецким, относительно возможности индуцированного полного неупругого резонансного прохождения с вынужденной эмиссией или поглощением фотона. Указано на нелинейный характер этого оптоэлек-тронного эффекта и наличие оптимальных амплитуд ВЧ поля для фотонной сцепки пространственно разделенных квазиуровней.

7. Численным моделированием обнаружен эффект полного фотон-индуцированного упругого резонансного туннелирования через слабо проницаемую в отсутствие ВЧ поля симметричную систему четырех барьеров. Исследовано квазипересечение взаимодействующих квазиэнергетических состояний на комплексной плоскости при изменении амплитуды ВЧ поля.

8. Выполнены расчеты электронного спектра молекулы Ceo и прохождения через молекулу методом сильной связи, учитывающим пространственную структуру Сео и взаимодействие с электродами. Объяснено наблюдение щели между молекулярными орбиталями HOMO и LUMO в экспериментах по сканирующей туннельной спектроскопии отдельных молекул, предсказана сильная зависимость энергий и ширин максимумов электронпой проницаемости от расположения электродов по отношению к молекуле, продемонстрировано расщепление LTJMO состояний молекул, сильно связанных с подложкой.

Описанные в диссертации компьютерные программы использовались как в научных исследованиях, где с их помощью были получены новые результаты, так и в учебном процессе.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Бакшеев Д. Г. Оптимальная интенсивность облучения для неупругого резонансного прохождения электронов через трехбарьерную гсте-роструктуру // Материалы МНСК-33, секция Математика. Новосибирск. 1995. С. 68.

2. Baksheyev D.G., Tkachenko V.A. Modeling of Coulomb blockade in quasi lD-nanostructure // Proc. 2nd Intern. Conf. NANO-II. Moscow. 1993.; Herald of Russian Acad. Tech. Sei. 1994.. V. 1. № 7B. P. 723-735.

3. Baksheyev D. G., Tkachenko O. A., Tkachenko V. A. Modeling of high frequency field influence on electron transmission through quantum size structures // Physics, Chemistry and Application of Nanostructures/Eds. Borisenko V. E. et al. Minsk: BSUIR, 1995. P. 268-270.

4. Baksheyev D. G., Tkachenko O.A., Tkachenko V.A. Modeling of electron transmission through C6o molecule // Physics, Chemistry and Application of Nanostructures/Eds. Borisenko V. E. et al. Minsk: BSUIR, 1995. P. 173-175.

5. Baksheyev D. £'., LenstraD., Tkachenko 0. A., Tkachenko V.A. Photon-induced full electron transparency of double and triple quantum-well structures // Proc. Intern. Symp. «Nanostructures'97: Physics and Technology». St. Petersburg. 1997. P. 499-500.

6. Nejoh H., Aono M., Baksheyev D. G., Tkachenko O. A., Tkachenko V. A. Electron tunneling through a molecule observed by STM // Abstracts of 2nd Intern. Conf. «Physics of Low-Dimensional Structures». Dubna. 1995. P. 13.

7. Nejoh #., Aono M., Baksheyev D.G., Tkachenko V.A. Single-electron charging of a molecule observed in scanning tunneling scattering experiments // J. Vac. Sci. Technol. B. 1996. V. 14. №4. P. 2399-2402.

8. Nejoh H., Fujita D., Yakabe Т., Nakamura A., Bakusheyev D. Molecular size rectifier realized by a fullerene molecule adsorbed on Au(lll) surface at low temperatures // Proc. 1st Intern. Symp. «Advanced Physical Fields»/Ed. Yoshihara K. Tsukuba, Japan. 1996. P. 16-23.

9. Tkachenko 0. A., Tkachenko V.A., Baksheyev D.G. Modeling of resonant transmission of ballistic electrons through a high-frequency field domain // Phys. Low-Dim. Structures. 1995. V. 10/11. P. 241-247.

10. Tkachenko O.A., Baksheyev D. G., Tkachenko V.A. Resonant Reflection, Cooling, and Quasitrapping of Ballistic Electrons by Dynamic Potential Barriers // Phys. Rev. B. 1996. V.54. JV« 19. P. 13452.

ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА

11. Зубилов А. А., Губин С. П., Короткое A.M., Николаев А. Г., Сол-датов Е. С., Ханин В. В., Хомутов Г. В., Яковепко С. А. Одноэлек-троиное туннелкрование через кластерную молекулу при комнатной температуре // Письма в ЖТФ. 1994. V. 20. Р. 41.

12. Солдатов Е. С., Ханин В. В., Трифонов A.G., Губин С. П., Коле-сое В. В., Пресное Д. Е., Яковепко С. А., Хомутов Г. Б. Одноэлек-тронный транзистор на основе одиночной кластерной молекулы при комнатной температуре // Письма в ЖЭТФ. 1996. V. 64. Р. 510.

13. Сумецкий М.Ю., Фельштын М. Л. Абсолютная прозрачность неупругого канала и фотовольтаический эффект при резонансном туннелировании через двухъямную гетероструктуру // Письма в ЖЭТФ. 1991. V. 53. Р. 24.

14. Coon D. D., Liu Н. С. Time depending quantum well and finite-super-lattice tunneling // J. Appl. Phys. 1985. V. 58. P. 2230.

15. Faist J., Capasso F., Sivco D. L., Sirtori C., Hutchinson A. b., Cho A. Y. Quantum cascade laser // Science. 1994. V. 264. P. 553.

16. Fisher C. M., Burghard M., Roth S., von Klitzing K. Organic quantum wells: molecular rectification and single-electron tunneling // Europhys. Lett. 1994. V. 28. P. 129-134.

17. Grabert II., Ingold G.-L., Devoret M.H., Esteve D., Pothier II., Urbina C. Single electron tunneling rates in multijunction circuits // Z. Phys. B. 1991. V. 84. P. 143.

18. Likharev K. K. Correlated discrete transfer of single electrons in ultrasmall tunnel junctions ,// IBM J. Res. Dev. 1988. V.32. P. 144.

19. Ncjoh H. Incremental charging of a molecule at 300 K using STM // Nature. 1991. V. 353. P. 640.

20. Nejoh II., Watanabe S., Nakamura M., Aono M. Single-electron charging of fullerene molecule observed at room temperature by scanning tunneling microscopy // Proc. 3rd Intern. Conf. on High Technology. Chiba, Japan. 1992. P. 115-118.

21. Nejoh H., Watanabe S., Aono M., Shima N. Single-Electron Charging Eifects in a Molecule Interacting with a Substrate // Proc. 4th Intern. Symp. Foundations of Quantum Mechanics. Tokyo, 1992. // Jap. J. Appl. Phys. Series. 1993. V.9. P. 122-125.

22. Nejoh II., Ueda M., Aono M. Single-Electron-Charging Effect Controlled by the Distance between a Substrate and a Liquid-Crystal Molecule // Jap. J. Appl. Phys. 1993. V.32. N» 3B. P. 1480-1483.

23. Nejoh H., Tkachenko V. A., Tsukada M., Aono M. Suppression of Single-Electron Charging Effects in Liquid-Crystal Molecules due to. Infrared Irradiation // Nanostructures and Quantum Effects. Springer Series in Material Sciences 31/Eds. Sakaki H., Noge H. Berlin, Heidelberg: Springer-Yerlag, 1994. P. 112-120.

24. Resh J., Sarkar D., Kulik J., Brueck J., Ignatiev A., Halas N. J. Scanning tunneling microscopy and SDectroscopv with fullerene coated tips // Surf. Sci. 1994. V. 316. P. L1061.

25. Saito S., Oshiyama A. Cohesive mechanism and energy bands of solid Ceo // Phys. Rev. Lett. 1991. V.66. P. 2637.

26. Schonenberger C., van Houten II., Donkersloot H. C. Single-Electron Tunneling Observed at Room Temperature by Scanning-Tunneling Microscopy // Europhys. Lett. 1992. V. 20. № 3. P. 249-254.

27. Tkachenko O. A., Baksheyev D. G., Tkachenko V. A. Resonant transmission of electrons in a quantum wire through a potential well with oscillating bottom // Physics, Chemistry and Application of Nanostruc-tures/Eds. Borisenko V.E. et al. Minsk: BSUIR, 1995. P. 126-130.

28. Tkachenko O. A., Tkachenko V.A., Baksheyev D. G., Jaroshevich A.S. Windows of full photon-assisted electron transmission via Stark ladder of semiconductor superlattice // Compound Semiconductors-95. Inst. Phys. Conf. Ser. No 145. London: IOP, 1996. P. 1193-1198.