автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Методика и результаты исследования толщины оксидной пленки на оболочках отработавших ТВЭЛОВ ВВЭР и РБМК

)

на правах рукописи

Костюченко Антон Николаевич

МЕТОДИКА И РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ ТОЛЩИНЫ ОКСИДНОЙ ПЛЁНКИ НА ОБОЛОЧКАХ ОТРАБОТАВШИХ ТВЭЛОВ ВВЭР И РБМК

Специальность: 05.14.03. Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

□034Э0822

Димитровград, 2009

003490822

Работа выполнена в Открытом акционерном обществе "Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов".

Научный руководитель -

доктор технических наук, профессор Смирнов Валерий Павлович. Официальные оппоненты:

доктор технических наук Махин Валентин Михайлович; кандидат технических наук Дорофеев Александр Николаевич.

Ведущая организация (предприятие):

Российский научный центр "Курчатовский институт".

Защита состоится 24 февраля 2010 г. в 11.00 часов на заседании Диссертационного совета Д 418.001.01 при ОАО ОКБ «Гидропресс» по адресу: Московская обл., г. Подольск, ул. Орджоникидзе, д. 21.

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке ОАО ОКБ «Гидропресс».

Автореферат разослан Я^/В/кР?/ 2010 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, кандидат технических наук

Чуркин А.Н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Развитие атомной энергетики России в среднесрочной перспективе определено Федеральной целевой Программой «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007-2010 годы и па перспективу до 2015 года» и «Энергетической стратегией России на период до 2030 г». Согласно этим документам, одной из ключевых задач развития атомной энергетики является повышение экономичности и конкурентоспособности продукции российских организаций ядерного топливного цикла при сохранении высокой надежности и безопасности.

Одним из наиболее важных, напрямую влияющих на эффективность эксплуатации АЭС факторов, является надежность тепловыделяющих сборок (TBC). Изучению особенностей поведения конструкции TBC и её комплектующих в условиях активных зон посвящено большое количество расчётных и экспериментальных работ основанных на результатах стендовых исследований TBC и их макетов, а так же послереакторных исследований отработавших TBC в защитных камерах.

В процессе проведения послереакторных исследований отработавших TBC ВВЭР и РБМК существенное внимание уделяется изучению коррозии оболочек твэлов и других изделий из циркониевых сплавов. Окисление и наводороживание влияет на механические свойства элементов конструкции и может приводить к снижению надежности TBC в целом. Образующийся в результате окисления слой диоксида циркония на поверхности оболочек твэлов ухудшает теплообмен между твэлом и теплоносителем и при значительной толщине может вызвать перегрев топлива. Поэтому, при проведении послереакторных исследований степень коррозионного повреждения циркониевых элементов TBC обязательно оценивают по ряду контролируемых параметров.

Одним из таких параметров является толщина оксидной плёнки (ТОП) на наружной поверхности изделий. В практике материаловедческих лабораторий с защитными камерами этот параметр традиционно определяют при помощи трудоёмких металлографических исследований отдельных образцов, в процессе которых образуются высокоактивные отходы. Поэтому, толщину оксидной плёнки в большинстве случаев измеряют только на нескольких участках поверхности.

В связи с этим, накопленный массив экспериментальных данных не позволяет построить достоверные распределения толщины оксидной плёнки по поверхности элементов TBC ВВЭР и РБМК с выявлением величины локальных изменений. Следовательно, по этим данным невозможно провести консервативную оценку степени коррозионного

-А\

■ I

повреждения, т.к. участки с максимальным эффектом могут быть не выявлены и не исследованы.

С целью повышения эффективности и конкурентоспособности отечественных АЭС в настоящее время проводится комплекс работ по совершенствованию TBC ВВЭР и РБМК и обоснованию их работоспособности при более «жестких» условиях эксплуатации. Совершенствование топлива РБМК связано с увеличением обогащения, глубины выгорания топлива и продолжительности эксплуатации, что может приводить к интенсификации коррозионных процессов. В перспективных проектах ВВЭР запланировано изменение теплогидравлических параметров, напрямую влияющих на окисление элементов TBC. Например, проект АЭС-2006 предусматривает увеличение температуры теплоносителя приблизительно на 8... 10 °С.

Существующий коррозионный критерий, разработанный главным конструктором твэлов ВВЭР, определяет максимально допустимое значение толщины оксидной плёнки на оболочках твэлов (60 мкм). Следовательно, для того чтобы контролировать и оценивать имеющийся запас выполнения этого критерия необходимо располагать подробной информацией о распределении оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов.

Таким образом, для обоснования работоспособности топлива ВВЭР и РБМК в усовершенствованных топливных циклах и перспективных проектах актуальным является определение закономерностей окисления оболочек TBC ВВЭР и РБМК при различных выгораниях топлива и различной продолжительности эксплуатации. Для этого необходимо создать более производительную и экологичную методику определения толщины оксидной плёнки, позволяющую регистрировать большие объёмы экспериментальных данных за приемлемое время.

Цель работы

Цель работы - разработка экспрессной неразрушающей методики и получение экспериментальных данных о распределении оксидной плёнки по поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и РБМК-1000.

Для достижения цели были решены следующие задачи:

• разработка методики определения толщины оксидной плёнки на оболочках отработавших твэлов ВВЭР и РБМК;

• проведение исследований и анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э110 и оболочек твэлов ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э635;

• проведение исследований и анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов РБМК-1000, изготовленных из сплава Э110.

Научная новизна

• разработана экспрессная методика определения толщины оксидной плёнки на наружной поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР и РБМК на базе вихретокового метода;

• проведены исследования распределения оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и РБМК-1000 с применением неразрушающего вихретокового метода;

• установлены статистически обоснованные количественные и качественные закономерности окисления наружной поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и РБМК-1000 прошедших штатную эксплуатацию.

Практическая ценность

Разработанная методика определения толщины оксидной плёнки внедрена и используется в ОАО «ГНЦ НИИАР» в процессе проведения послереакторных исследований отработавших тепловыделяющих сборок реакторов ВВЭР и РБМК. Опыт создания вихретоковой методики использован при разработке аналогичной в составе стенда инспекции отработавшего топлива в бассейне выдержки.

Полученная экспериментальная информация об особенностях окисления оболочек отработавших твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и РБМК-1000 использована в:

• обоснование работоспособности TBC РБМК-1000 и ВВЭР-1000 при выгорании топлива до 30 и 55 МВт-сут/кги соответственно;

• обоснование длительного хранения отработавших TBC РБМК-1000 и ВВЭР-1000 в различных условиях

• работах, развивающих современные представления о кинетике коррозии циркониевых сплавов под облучением.

Личный вклад автора

Под руководством автора спроектирована и изготовлена система, предназначенная для проведения измерений толщины оксидной плёнки на поверхности отработавших твэлов реакторов ВВЭР и РБМК, и создана методика выполнения измерений на базе этой системы. Лично автором в процессе выполнения диссертационной работы сделано следующее:

• разработано программное обеспечение, проведены испытания и

определены основные характеристики измерительной системы;

• выполнен анализ влияния наличия дефектов и изменения

наружного диаметра, электропроводности и температуры объекта исследования на результат измерения;

• предложены алгоритмы обработки и отбраковки данных, получаемых вихретоковым толщиномером;

• проведена оценка погрешности разработанной методики;

• проведены исследования и выполнен анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000;

• проведены исследования и выполнен анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов РБМК-1000.

Автор защищает

• методику определения толщины оксидной плёнки на наружной поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР и РБМК;

• результаты исследования распределения оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э110 и отработавших в диапазоне выгораний 45+65 МВт-сут/KrU и 30+70 МВт-сут/KrU, соответственно;

• результаты исследования распределения оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек твэлов ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э635 и отработавших в диапазоне выгораний 38+70 МВт-сут/KrU;

• результаты исследования распределения оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек твэлов РБМК-1000, изготовленных из сплава Э110 и отработавших в диапазоне выгораний 6+32 МВт-суг/кги.

Апробация работы

Основные результаты работы обсуждались на следующих совещаниях, семинарах и конференциях:

• международная научно-техническая конференция "Канальные реакторы: проблемы и решения" г. Москва, 19-20 октября 2004 г;

• международное научно - техническое совещание "Водно-химический режим АЭС", г. Десногорск, 14-16 октября 2003 г;

• седьмая российская конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 8-12 сентября 2003г;

• 18 Международная конференция по физике радиационных повреждений и радиационному материаловедению, 8-13 сентября 2008 г., г. Алушта;

• девятая российская конференция по реакторному материаловедению г. Димитровград, ОАО «ГНЦ НИИАР», 14-18 сентября 2009 года;

• семинар «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», г. Димитровград, 5-6 апреля 2004 г.

• семинар «Вопросы создания новых методик, исследования и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации», г. Димитровград, 12-13 ноября 2001 г.

Публикации

По результатам исследований опубликовано 13 работ, из них 7 печатных.

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из введения, трёх глав и заключения общим объёмом 102 страницы и включает 49 рисунков, 10 таблиц, список литературы из 82 наименований и 2 приложения.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность темы, излагается цель и задачи диссертационной работы, указаны положения, выносимые на защиту, практическая значимость и новизна полученных результатов.

В главе 1 выполнен обзор литературных данных об окислении оболочек твэлов ВВЭР и РБМК в процессе штатной эксплуатации и о методах контроля толщины оксидной плёнки на поверхности облучённых изделий. Показано, что подробная информация о распределении оксидной плёнки по поверхности необходима для решения ряда прикладных задач:

• обоснования работоспособности TBC ВВЭР и РБМК с увеличением продолжительности эксплуатации и выгорания топлива;

• обоснования длительного «мокрого» и «сухого» хранения отработавших TBC ВВЭР и РБМК;

• выбора материалов для оболочек твэлов перспективных проектов ВВЭР;

• совершенствования моделей коррозии циркониевых сплавов. Для того, что бы получить такую информацию необходимо

создать экспрессную методику, позволяющую регистрировать на порядок

больший объем экспериментальных данных об окислении облучённых изделий по сравнению с существующими методиками.

Выделены следующие особенности состояния отработавших твэлов, которые следует учитывать при разработке новой методики:

• вариация диаметра и температуры по высоте элементов;

• высокая радиоактивность;

• наличие на поверхности повреждений и отложений продуктов коррозии контура реактора.

Выполнен обзор литературных данных о методах контроля толщины оксидной плёнки на поверхности облучённых изделий. Показано, что основными методами, широко зарекомендовавшими себя в мировой практике, являются гравиметрический метод, металлографические исследования и вихретокововая толщинометрия. Сформулированы основные требования к методике, которую необходимо разработать:

• работоспособность в условиях воздействия ионизирующего излучения;

• возможность применения для исследования состояния цилиндрических объектов с наружным диаметром от 9 до 14 мм, в условиях, когда наружный диаметр и температура не являются постоянными по длине;

• возможность получения результата измерения на различных участках поверхности объекта исследования;

• высокая производительность методики;

• диапазон изменения толщины оксидной плёнки - от 1 мкм до 500 мкм;

• обслуживание должно осуществляться при помощи штатных манипуляторов защитной камеры;

• дистанционное управление процессом проведения измерений;

• экологичность (минимальное количество РАО);

• длина электрических, гидравлических или пневматических линий, соединяющих внутрикамерную установку со средствами её управления, должна быть не менее Юм.

Сделан вывод о том, что для создания такой методики в условиях защитной камеры оптимальным является применение неразрушающего вихретокового метода. Показано, что типовые промышленные средства неразрушающего контроля не удовлетворяют всем вышеперечисленным

требованиям и, в связи с этим, необходимо разработать специализированное средство измерения, приспособленное для условий защитной камеры.

В главе 2 описана разработанная методика измерения толщины оксидной плёнки на поверхности цилиндрических элементов TBC ВВЭР и РБМК. В первом разделе приведено описание конструкции узла подвода вихретокового преобразователя к поверхности объекта исследования в которой преобразователь установлен на пружинной подвеске, обеспечивающей шесть степеней свободы, внутри цилиндрической обоймы, перемещающейся перпендикулярно оси объекта исследования. Перемещение обоймы осуществляется при помощи электропривода на базе шагового двигателя.

Во втором разделе представлена структура, особенности работы и характеристики производительности разработанной измерительной системы, состоящей из внутрикамерной установки и средств её управления из операторского помещения (рисунок 1).

В третьем разделе приведены основные функции, реализуемые разработанным программным обеспечением для управления измерительной системой: позиционирование объекта исследования, нормировка

измерительного тракта, введение параметров типовой

последовательности проведения измерений, выполнение типовой последовательности измерений.

В четвёртом разделе сформулированы основные требования к стандартным образцам, которые нужны для выполнения нормировки толщиномера. В качестве стандартных образцов

Рисунок 1 - Схема измерительной системы: 1 -твэл; 2 - вихретоковый датчик; 3 - предварительный усилитель; 4 - индикатор; 5,7 - шаговые двигатели перемещения датчика и позиционирования твэла; 6,8 - технологические контроллеры; 9 - компьютер.

предложено использовать неокисленные оболочки твэлов ВВЭР-1000 и РБМК-1000.

В пятом разделе представлены результаты определения чувствительности вихретокового преобразователя к изменению продольной и угловой координаты объекта исследования. Показано, что электромагнитное поле преобразователя сосредоточено в пределах зоны, характеризуемой размерами: ±1,5 мм в продольном направлении и ±20° при повороте образца.

В шестом разделе рассмотрены параметры объекта исследования, изменение которых влияет на результат измерения толщины оксидной плёнки: наружный диаметр, температура и электропроводность материала. Чувствительность вихретокового толщиномера к изменению этих параметров определялась экспериментально при помощи ряда образцов, имитирующих различное состояние объекта исследования. Полученные графики чувствительности, показанные на рисунке 2, предложено аппроксимировать полиномами первого и второго порядков и использовать для внесения соответствующих поправок в показания толщиномера.

Представлены результаты определения чувствительности толщиномера к наличию дефектов на поверхности объекта исследования. При проведении экспериментов использовались образцы с искусственно созданными несплошностями различного типа. Показано, что для получения достоверного результата измерения необходимо, чтобы на поверхности отсутствовали загрязнения и дефекты с характеристическим объёмом, превышающим заданный порог.

В седьмом разделе предложены алгоритмы отбраковки и обработки данных, регистрируемых вихретоковым толщиномером. Отбраковка результатов производиться при выполнении одного или двух условий:

• на поверхности присутствует несплошность с характеристическим объемом более 0,2 мм3;

• толщина металлической основы меньше, чем глубина проникновения вихревых токов:

где т - показания вихретокового толщиномера, мкм; к - коэффициент, равный отношению объема пленки к объему металла, из которого она сформировалась; 1ст - толщина оболочки твэла до окисления, мкм; 8 - глубина проникновения вихревых токов, мкм.

С целью повышения достоверности получаемых результатов, в данные, регистрируемые вихретоковым толщиномером, предложено ввести ряд поправок:

к = т + Ас/ + АТ + Ар

(2);

где А - толщина плёнки, мкм; т - показания толщиномера, мкм;

Аа, Ат и А - поправки, учитывающие расхождение между диаметром,

температурой и электропроводностью материала стандартного и исследуемого образцов, мкм.

3

I 40 ё

8 30 20 10 0

%

10

100

р, МСм/м

0 0.25 0.5 0.75

V, мм

Рисунок 2 - Чувствительность вихретокового толщиномера к изменению характеристик твэла: т - показания толщиномера, мкм; <3 - наружный диаметр, мм; Г-температура, °С; р-электропроводность материала, МСм/м; V- характеристический объём дефекта на поверхности, мм3

Поправку Д^ определяют исходя из следующих соображений. В результате окисления поверхности происходит увеличение наружного диаметра объекта исследования и уменьшение диаметра

металлической основы , на которой формируется оксидная плёнка толщиной И. При равномерном окислении:

4я = 4я+2-/г (з)-

Расхождение между и диаметром стандартного образца с!со,

на котором проводилась калибровка, приводит к тому, что показания толщиномера изменяются на величину:

А, = /(«*«>)-/Ю (4);

где £ - зависимость показаний толщиномера от изменения диаметра металлической основы, определённая экспериментально; т - показания толщиномера, мкм; И - истинное значение толщины, мкм.

Следовательно, если известны показания толщиномера т и

измерен диаметр , то при известных значениях поправок Дг и Др ,

решая уравнения 2, 3 и 4 совместно, может быть определено значение

диаметра металлической основы с!дИ поправки Ас1 и толщины плёнки к

Т.к. диаметр стандартного образца известен, то для упрощения методики предложено использовать набор диаграмм, позволяющих по известному значению показаний толщиномера т и измеренному диаметру

объекта исследования находить величины Д^и к.

Поправку АТ, учитывающую несоответствие температуры стандартного образца и объекта исследования, рассчитывают по выражению:

Ат=(ТС0-Т0И)-с (5);

где Лт - поправка, мкм; Тсо, Той - температура стандартного и исследуемого образца соответствешю, °С; с - коэффициент, полученный в результате анализа зависимости показаний толщиномера от температуры объекта исследования: с=0,14 мкм/°С.

Поправку Др, учитывающую несоответствие электропроводности оболочки стандартного образца и объекта исследования, рассчитывают по выражению:

(6);

Рои

где рсо рои - удельная электрическая проводимость оболочки стандартного и исследуемого образца, соответственно, МСм/м, коэффициент, полученный в результате анализа зависимости показаний толщиномера от электропроводности материала объекта исследования: к3 = -9,5 мкм.

В восьмом разделе описан предложенный алгоритм определения толщины оксидной плёнки на оболочках твэлов, учитывающий особенности отработавших твэлов, как объектов вихретокового контроля накладным преобразователем. Для получения достоверного результата измерения предложена выполнять следующие операции:

1. Входной контроль, включающий в себя определение наружного диаметра, толщины стенки и материала объекта исследования (по сопроводительной документации), выбор координат исследуемых участков.

2. Очистка поверхности от отложений продуктов коррозии контура реактора с применением методики, не влияющей на состояние оксидной плёнки.

3. Проведение профилометрии, дефектоскопии и контроля температуры объекта исследования. Исключение из дальнейших исследований повреждённых участков и участков, содержащих ферромагнитную фазу.

4. Нормировка вихретокового толщиномера на стандартном

образце.

5. Регистрация показаний вихретокового толщиномера при сканировании объекта исследования накладным преобразователем.

6. Отбраковка результатов измерений.

7. Исключение систематической составляющий погрешности результата измерения.

В девятом разделе сформулированы границы применения разработанной методики в виде требований к объекту исследования:

• материал - немагнитный металл с удельной электрической проводимостью 2,2±0,3 МСм/м, образующий в результате окисления оксидную плёнку с электрической проводимостью менее 1 См/м;

• минимальная толщина металлической основы, на которой сформирована плёнка — 0,3 мм;

• длина - от 0,2 до 4 м;

• наружный диаметр - от 8 до 15 мм;

• температура - от 20 до 50°С;

• овальность - не более 0,25%;

• отклонение оси от прямой - не более 4 мм на 1 м;

• диапазон изменения толщины плёнки — от 0 до 800 мкм.

В десятом разделе проведена оценка достоверности результатов измерений, получаемых разработанной методикой. Для этого сопоставлены значения толщины оксидной плёнки, полученные при исследовании состояния одних и тех же участков поверхности элементов TBC ВВЭР и РБМК разрушающим и неразрушающим методом, рисунок 3. Анализ полученных результатов показал, что суммарная погрешность результатов измерения толщины плёнки, полученных на равномерно окисленных участках поверхности, с доверительной вероятностью 95 % не превышает ±5 мкм в диапазоне от 5 до 80 мкм, рисунок За.

Погрешность результатов измерений при определении толщины неравномерной оксидной плёнки не превышала ± 60 мкм в диапазоне от 60 до 500 мкм (рисунок 36). Существенная неопределённость результата измерения вызвана тем, что сопоставленные значения толщины представляют собой две разные характеристики неравномерного оксидного слоя. Данные, полученные вихретоковым методом, представляют собой среднее значение толщины плёнки в пределах «пятна» диаметром около 3 мм, а данные металлографических исследований - максимальное значение толщины в выбранном сечении. Следовательно, прямое сопоставление этих данных позволило только консервативно, завышено, оценить погрешность вихретоковой методики. Исходя из теоретических предпосылок, можно предположить, что

истинное значение погрешности при определении характеристик неравномерного оксидного слоя приблизительно в 2+3 раза меньше. Основной вклад в эту величину вносит отклонение оси вихретокового датчика от нормали к поверхности.

/ш, мкм Им, мкм

Рисунок 3 — Сравнение результатов измерения толщины оксидной плёнки, полученных при помощи металло1рафических исследований Им и с

применением вихретокового толщиномера Ив при исследовании состояния равномерно (а) и неравномерно (б) окисленной поверхности оболочек отработавших твэлов, изготовленных их сплавов Э110 и Э635.

Проведена сплошная линия, равноудаленная от осей.

В одиннадцатом разделе показано, что внедрение в практику послереакторных материаловедческих исследований вихретоковой методики определения толщины плёнки на оболочках отработавших твэлов позволило:

1. Выбирать для проведения комплексных металлографических исследований материала оболочки и топливных композиций наиболее представительные участки поверхности объекта исследования.

2. Оценивать значение наружного диаметра цилиндрического элемента «по металлу», т.е. расчётным способом по измеренному значению диаметра и толщины оксидной плёнки на поверхности определять какой был бы диаметр у объекта, если бы поверхность не была окислена. Эту величину удобно использовать при анализе влияния облучения на формоизменение изделий в процессе эксплуатации, т.к. она не зависит от интенсивности протекания коррозионных процессов.

В главе 3 представлены основные результаты, полученные при исследовании распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР и РБМК (штатная эксплуатация).

Характеристики оксидной плёнки на поверхности оболочек твэлов ВВЭР-1000 и ВВЭР-440, изготовленных их сплавов Э110 и Э635, приведены в первом и втором разделе. Согласно полученным данным, распределение оксидной плёнки по высоте оболочек твэлов ВВЭР-1000 неравномерно, с увеличением высотной координаты толщина плёнки увеличивается, достигая максимума на расстоянии от 2,8 до 3,3 м от низа. С увеличением координаты от 3,3 м до 3,8 м наблюдается уменьшение толщины плёнки (рисунок 4). Характер окисления поверхности равномерный.

§ 100 5 80 60 40 20 0

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000

Расстояние от низа твэла, мм

Ü 20

516

12

8

4

0

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 Расстояние от низа твэла, мм

Рисунок 4. Типичные распределения оксидной плёнки по длине твэлов ВВЭР-1000 с оболочками из сплава Э635 (1, 3) и Э110 (2,4), эксплуатировавшихся в течение трёх (1,2) и шести (3,4) топливных циклов. Максимальное выгорание топлива - 46,41, 70 и 69 МВт-сут/кги для 1, 2, 3 и 4 соответственно, А - толщина плёнки, мкм.

Оболочки твэлов, изготовленные из сплава Э635 при одинаковых параметрах эксплуатации окисляются в значительно большей степени, чем оболочки из сплава Э110. Например, после эксплуатации в течение трёх топливных циклов максимальное значение толщины плёнки на оболочках из сплава Э635 и Э110 составило 46 и 10 мкм, соответственно, а в течение шести топливных циклов - 85 и 13 мкм.

Полученные экспериментальные данные свидетельствуют о высокой коррозионной стойкости оболочек, изготовленных из сплава Э110, при эксплуатации в течение шести топливных циклов до максимального выгорания топлива 70 МВтсут/кги. Коэффициент запаса, определяющий соотношение предельного значения толщины оксидной плёнки (60 мкм), установленного разработчиком твэла, к максимальному значеншо ТОП (13 мкм) составил 4,6. Следовательно, с точки зрения выполнения коррозионного критерия по окислению, оболочки отработавших твэлов обладают большим остаточным ресурсом.

Наличие значительного остаточного ресурса свидетельствует о возможности эксплуатации твэлов до более высокого выгорания топлива. При сохранении наблюдаемой тенденции, с увеличением выгорания до 75 МВт сут/кги максимальное значение ТОП не будет превышать 24 мкм. Большое значение коэффициента запаса также позволяет говорить о перспективности применения твэлов с оболочками из сплава Э110 в проектах усовершенствованных ВВЭР, например АЭС-2006, в которых предусматривается интенсификация факторов, стимулирующих коррозию.

Участки поверхности оболочек из сплава Э635, располагавшиеся вблизи ДР, окислены менее интенсивно, по сравнению с участками, располагавшимися на значительном расстоянии от ДР, рисунок 5. Минимальное значение толщины плёнки наблюдается на участках, располагавшихся под ДР или выше ДР на расстоянии до 50 мм. Появление этого эффекта, вероятно, связано с локальным уменьшением температуры оболочки твэла, вызванным влиянием двух факторов: перемешиванием теплоносителя дистанционирующей решеткой и локальным уменьшением энерговыделения в результате поглощения нейтронного потока материалом дистанционирующей решетки.

Окисление оболочек твэлов ВВЭР-440 изучалось в процессе послереакторных исследований состояния трёх рабочих кассет. Согласно полученным данным, оболочки твэлов из кассет, отработавших в течение 1260 и 1565 эф. суг до максимального выгорания 48^56 МВт сут/кги

покрыты равномерной оксидной плёнкой,

толщина которой

увеличивается от

2^5 мкм внизу до 6-ь10 мкм вверху твэла. Оболочки твэлов из третьей рабочей кассеты, отработавшей в течение 1872 эф. сут до выгорания топлива 58-Н55 МВт-сут/кгЦ, окислены неравномерно - на поверхности

наблюдаются светлые пятна, которые

располагаются преимущественно в верхней части оболочки. Толщина оксидной плёнки на этих участках поверхности достигает 30 мкм, что соответствует коэффициенту запаса выполнения коррозионного критерия равному двум.

Признаков образования неравномерного оксидного слоя на поверхности оболочек твэлов из первых двух кассет не обнаружено. В связи с этим предполагается, что появление неравномерного характера окисления оболочек твэлов из третей кассеты связано с особенностями её эксплуатации, а именно с тем, что эта кассета, в отличие от двух других, некоторое время работала рядом с органом СУЗ. Эффект влияния СУЗ на окисление оболочек твэлов ВВЭР-440 наблюдался и ранее, при проведении послереакторных исследований в 90х годах.

Взаимосвязь максимального значения толщины оксидной плёнки на оболочках твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 в исследованном диапазоне выгорания топлива и продолжительности эксплуатации удовлетворительно могут описываться линейными зависимостями (рисунок 6):

Какс ^к1-В + к2 + 2-(тр, (7);

/3 ----------

1. 2 \

v 4

1 '

-150 -50 50 150

Расстояние от центра ДР, мм

Рисунок 5 - Распределение оксидной плёнки по длине твэла ВВЭР-1000 с оболочкой из сплава Э635 в районе дистанционирукяцей решетки: 1 - толщина плёнки (h), 2 и 3 - низ и верх решетки, 4 - направление движения теплоносителя.

где Ьмтс - максимальное значение толщины оксидной плёнки, мкм; В - максимальное значение выгорания топлива, МВт-сут/кгИ; / - продолжительность эксплуатации, эф. суг; к1, к2, кЗ, к4- параметры, приведенные в таблице 1, О" - дисперсия значения Ьмакс, мкм: О" =2,5 мкм.

Таблица 1 - Параметры выражений 7 и 8

Характеристика Тип твэла

ВВЭР-1000 ВВЭР-440

Материал Э110 Э635 Э110

Продолжительность эксплуатации, эф. сут 700+ 1700 879 + 1800 1100+ 1900

Выгорание топлива, МВтсут/кги 30 + 70 38 + 70 45 + 65

Параметр к¡, мкм/ МВт-суг/кги 0,3 1,3 0,25

Параметр к2, мкм -3,8 -7,5 -4,3

Параметр кз, -10"3, мкм/эф. суг 9,4 39 12

Параметр к4, мкм -1,7 17,8 -8,1

В, МВт сут/кги I экспл., эф. сут

Рисунок 6 - Изменение толщины оксидной плёнки на оболочках твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с увеличением продолжительности эксплуатации (0 и выгорания топлива (В): 1 и 2 -твэлы ВВЭР-1000 с оболочками из сплава Э635 и Э110, соответственно, 3 - твэлы ВВЭР-440 с оболочками из сплава Э110

В третьем разделе представлены основные результаты, полученные при исследовании распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек отработавших твэлов РБМК-1000, изготовленных из сплава Э110. Распределение неравномерно и имеет ряд характерных особенностей (рисунок 7).

Характер окисления поверхности - преимущественно неравномерный. Pía некоторых участках поверхности оксидная плёнка имеет постоянную толщину, но таких участков относительно немного и, с увеличением продолжительности эксплуатации, их количество сокращается. В районе расположения дистанционирующих решеток наблюдаются интенсивно окисленные локальные зоны.

s 300 -

Ч

200 -100 -0 -

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000

Координата, мм

Рисунок 7. Характерное распределение толщины оксидной плёнки (h) по длине оболочек твэлов РБМК-1000. Продолжительность эксплуатации 978 эф. сут, выгорание топлива 18,7 МВт-сут/кги

Толщина оксидной плёнки на участках, расположенных между дистанционирующими решетками, варьируется. При продолжительности эксплуатации до 600 эф. суг. толщина не превышает 6 мкм. При продолжительности эксплуатации от 600 эф. сут. до 2100 эф. суг. среднее значение толщины оксидной плёнки составляет от 6 до 21 мкм, а при продолжительности эксплуатации до 3100 эф. сут. - до 150 мкм. Наименее окислена поверхность в районе газосборников.

Распределение оксидной плёнки по высоте оболочек твэлов на участках "под ДР" имеет следующие особенности. Наименее окисленные участки поверхности располагаются на максимальном удалении от середины TBC. Для твэлов, располагавшихся в верхнем пучке характерно уменьшение толщины оксидной плёнки с увеличением высотной координаты, а для твэлов из нижнего пучка - увеличение. Однако, в некоторых случаях наблюдается исключение из общей тенденции - на

...null >L>> л Á Л J) JL* t

поверхности оболочек твэлов из двух TBC в районе ДР №2+4 зарегистрированы более высокие значения толщины плёнки, чем в районе ДР №4+6 (нумерация ДР ведётся от низа к верху, ДР№1+10 фиксируют твэлы из нижнего, а ДР№11+20 - из верхнего пучка твэлов).

Окисление неравномерно по периметру оболочки твэла, как на участках между ДР, так и на участках, взаимодействовавших с ДР. Характерное распределение толщины оксидной плёнки в районе контакта с пятью пуклёвками дистанционирующей решетки приведено на рисунке 8 в виде круговой диаграммы. На различных высотных отметках ориентация наиболее окисленных участков между ДР может быть различной, но в большинстве случаев наименее окисленные участки поверхности, направлены от центра пучка твэлов. Это явление было обнаружено при исследовании состояния

большинства твэлов из наружного ряда пучка твэлов и в некоторых случаях наблюдалось и для твэлов из внутреннего ряда.

Анализ зависимости толщины плёнки от интегральных характеристик эксплуатации TBC (энерговыработка и продолжительность эксплуатации на мощности) показал, что толщина плёнки как на участках между ДР, так и на участках под ДР, определяется в первую очередь продолжительностью эксплуатации на мощности, рисунок 9. Например, установлено, что оболочки твэлов, эксплуатировавшиеся более 2600 эф. сут. окислены более интенсивно по сравнению с оболочками твэлов эксплуатировавшимися в течение 1600 эф. сут. при близких значениях выгорания топлива.

Максимальное значение толщины оксидной плёнки на оболочках твэлов РБМК-1000 может быть оценено по выражению:

Рисунок 8 - Распределение оксидной плёнки по периметру оболочки твэла РБМК-1000 в районе контакта с пятью пуклёвками дистанционирующей решетки: И - толщина плёнки.

+2-СГ,

(9);

где Ь. - максимальное значение толщины плёнки на участках поверхности оболочек твэлов РБМК-1000, взаимодействовавших с ДР; / - продолжительность эксплуатации, эф. суг; <7М - дисперсия значений

к, сгн <30 мкм; к и постоянные коэффициенты. Согласно

полученным экспериментальным данным, для ДР из аустенитной нержавеющей стали: к=10,9 мкм-сут0,5, 1д = 527 эф. сут, а для ДР из сплава Э110: к=5,9мкм-сут05, 1о= 462 эф. суг. Приведённое выражение справедливо при увеличении продолжительности эксплуатации от 600 до 3100 эф. суток для ДР из нержавеющей стали и до 2300 эф. суг. для ДР из сплава Э110.

(экст., эф. сут 'экст- ЭФ- сУт

Рисунок 9 - Зависимость максимального значения толщины оксидной плёнки на оболочках твэлов РБМК-1000 от продолжительности

эксплуатации. Расположение участков поверхности: (•) - между ДР, (А) - под ДР из аустенитной нержавеющей стали, (о) - под ДР из сплава Э110.

Заключение

В результате выполнения этой работы были решены актуальные научно-технические задачи:

1.Создана экспрессная неразрушающая методика определения толщины оксидной плёнки на оболочках отработавших твэлов ВВЭР и РБМК в условиях защитной камеры.

2.Выполнена оценка влияния окисления на работоспособность твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с оболочками из сплава Э110 и на большом массиве экспериментальных данных показано наличие существенного запаса выполнения коррозионного критерия.

3.Получены важные для практических приложений результаты, позволяющие прогнозировать коррозионное состояние оболочек твэлов с увеличением продолжительности эксплуатации и выгорания топлива. По консервативной оценке толщина оксидной плёнки на оболочках твэлов ВВЭР-1000 из сплава Э110 не будет превышать 24 мкм при максимальном выгорании топлива 75 МВт сут/кги.

4.Систематизированы данные о распределении оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000, РБМК-1000 и выделены особенности, характерные для каждого типа объекта исследования.

На основании полученных экспериментальных данных сделаны следующие выводы:

1 .Разработанная методика неразрушающего контроля позволяет измерять среднее значение толщины оксидной плёнки в пределах «пятна» вихретокового датчика диаметром 3 мм с погрешностью ±5 мкм в диапазоне от 5 до 80 мкм.

2.Наличие существенного запаса по выполнению коррозионного критерия работоспособности твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, с оболочками из сплава Э110, свидетельствует о перспективности применения этого материала для оболочек твэлов в проекте АЭС-2006.

3.Основным фактором, определяющим максимальное коррозионное повреждение поверхности оболочек твэлов РБМК-1000, изготовленных из сплава Э110, является продолжительность эксплуатации на мощности.

Содержание диссертации опубликовано в следующих работах:

1. Костюченко А.Н. Распределение оксидной плёнки по поверхности цилиндрических элементов отработавших TBC ВВЭР и РБМК // Атомная энергия: т. 102, выпуск 6,2007. - С. 68-72.

2. Смирнова И.М.., Кучкина И.Н., Костюченко А.Н., Куприенко М.В.. Применение комплекса методик по определению состава продуктов отложений и толщины оксидной пленки на поверхности твэлов реакторов ВВЭР и РБМК. //Атомная энергия: т.98, вып.1, 2005. - С. 42-46.

3. Костюченко А.Н. Установка для измерения толщины оксидной плёнки на наружной поверхности отработавших твэлов ВВЭР и РБМК // Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства. Выпуск 4. Сборник рефератов и статей. ГНЦ РФ НИИАР. -Димигровград, 2001 г. - С.38-42.

4. Костюченко А.Н. Исследование толщины оксидного слоя на наружной поверхности твэлов реакторов ВВЭР-440, отработавших в течение 5 топливных циклов // Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства, выпуск 5". - Димигровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2002. - С. 26-34.

5. Костюченко А.Н., Куприенко М.В., Дворецкий В.Г., Железное A.C.. Неразрушающие измерения толщины оксидных пленок на облученных твэлах с оболочками из циркониевых сплавов // Сборник трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР». Димигровград, 2002. - С.12-20.

6. Костюченко А. Н. Исследование толщины оксидного слоя на наружной поверхности элементов TBC ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э635 // Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства, выпуск 6". Димигровград, ФГУП ГНЦ РФ НИИАР. - Димигровград, 2003. - С. 47-56.

7. Костюченко А.Н. Применение неразрушающего вихретокового метода для исследования закономерностей окисления оболочек твэлов реактора РБМК-1000 // Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства. Выпуск 7". - Димигровград, ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2004. - С. 56-64.

Заказ J278

Подписано в печать 29.12.2009

Тираж 100 экз.

ОАО «ГНЦ НИИАР». 433510, г. Димигровград-10, Ульяновская область

1 Обзор методов контроля толщины оксидной плёнки на отработавших твэлах

1.1 Объекты контроля.

1.2 Разрушающий контроль.

1.3 Неразрушающий контроль.

2 Методика определения толщины оксидной плёнки на отработавших твэлах.

2.1 Выбор метода измерения толщины оксидной плёнки.

2.2 Узел подвода вихретокового датчика к поверхности твэла.

2.3 Измерительная система.

2.4 Программное обеспечение для управления измерительной системой.

2.5 Калибровка толщиномера.

2.6 Чувствительность вихретокового преобразователя.

2.7 Параметры объекта исследования, влияющие на погрешность результата измерения толщины оксидной плёнки.

2.8 Алгоритм обработки результатов измерения.

2.9 Алгоритм определения толщины оксидной плёнки.

2.10 Границы применения методики.

2.11 Погрешность измерения толщины оксидной плёнки.

2.12 Примеры применения разработанной методики.

3 Распределение оксидной плёнки по поверхности отработавших твэлов.

3.1 Твэлы ВВЭР-1000.

3.2 Твэлы ВВЭР-440.

3.3 Твэлы РБМК-1 ООО.

Актуальность работы

Развитие атомной энергетики России в среднесрочной перспективе определено Федеральной целевой Программой «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007-2010 годы и на перспективу до 2015 года» и «Энергетической стратегией России на период до 2020 г». Согласно этим документам, одной из ключевых задач развития атомной энергетики является повышение экономичности и конкурентоспособности продукции российских организаций ядерного топливного цикла при сохранении высокой надежности и безопасности [1, 2].

Одним из наиболее важных, напрямую влияющих на эффективность эксплуатации АЭС факторов, является надежность тепловыделяющих сборок (ТВС). Изучению особенностей поведения конструкции ТВС и её комплектующих в условиях активных зон посвящено большое количество расчётных и экспериментальных работ основанных на результатах стендовых исследований ТВС и их макетов, а так же послереакторных исследований отработавших ТВС в защитных камерах [3-f6].

В процессе проведения послереакторных исследований отработавших ТВС ВВЭР и РБМК существенное внимание уделяется изучению коррозии оболочек твэлов и других изделий из циркониевых сплавов [7-И2]. Окисление и наводороживание влияет на механические свойства элементов конструкции и может приводить к снижению надежности ТВС в целом. Образующийся в результате окисления слой диоксида циркония на поверхности оболочек твэлов ухудшает теплообмен между твэлом и теплоносителем и при значительной толщине может вызвать перегрев топлива. Поэтому, при проведение послереакторных исследований степень коррозионного повреждения циркониевых элементов ТВС обязательно оценивают по ряду контролируемых параметров [13-И 6].

Одним из таких параметров является толщина оксидной плёнки на наружной поверхности изделий. В практике материаловедческих лабораторий с защитными камерами этот параметр традиционно определяют при помощи трудоёмких металлографических исследований отдельных образцов, в процессе которых образуются высокоактивные отходы. Поэтому, толщину оксидной плёнки в большинстве случаев измеряют только на нескольких участках поверхности [16].

В связи с этим, накопленный массив экспериментальных данных не позволяет построить достоверные распределения толщины оксидной плёнки по поверхности элементов ТВС ВВЭР и РБМК с выявлением величины локальных изменений. Следовательно, по этим данным невозможно провести консервативную оценку степени коррозионного повреждения, т.к. участки с максимальным эффектом могут быть не выявлены и не исследованы.

С целью повышения эффективности и конкурентоспособности отечественных АЭС в настоящее время проводится комплекс работ по совершенствованию ТВС ВВЭР и РБМК и обоснованию их работоспособности при более «жестких» условиях эксплуатации. Совершенствование топлива РБМК связано с увеличением обогащения, глубины выгорания топлива и продолжительности эксплуатации, что может приводить к интенсификации коррозионных процессов. В перспективных проектах ВВЭР запланировано изменение теплогидравлических параметров, напрямую влияющих на окисление элементов ТВС. Например, проект АЭС-2006 предусматривает увеличение температуры теплоносителя приблизительно на 8.10 °С [17].

Существующий коррозионный критерий, разработанный главным конструктором твэлов ВВЭР, определяет максимально допустимое значение толщины оксидной плёнки на оболочках твэлов (60 мкм). Следовательно, для того чтобы контролировать и оценивать имеющийся запас выполнения этого критерия необходимо иметь подробную информацию о распределении оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов.

Таким образом, для обоснования работоспособности топлива ВВЭР и РБМК в усовершенствованных топливных циклах и перспективных проектах актуальным является определение закономерностей окисления оболочек ТВС ВВЭР и РБМК при различных выгораниях топлива и различной продолжительности эксплуатации. Для этого необходимо создать более производительную и экологичную методику определения толщины оксидной плёнки, позволяющую регистрировать большие объёмы экспериментальных данных за приемлемое время.

Цель работы и задачи исследований

Цель работы - разработка экспрессной неразрушающей методики и получение экспериментальных данных о распределении оксидной плёнки по поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и РБМК-1000.

Для достижения цели были решены следующие задачи:

• разработка методики определения толщины оксидной плёнки на оболочках отработавших твэлов ВВЭР и РБМК;

• проведение исследований и анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э110 и оболочек твэлов ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э635;

• проведение исследований и анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов РБМК-1000, изготовленных из сплава Э110.

Научная новизна

• Разработана экспрессная методика определения толщины оксидной плёнки на наружной поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР и РБМК на базе вихретокового метода;

• получены новые данные о распределении оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000, РБМК-1000 с применением неразрушающего вихретокового метода;

• установлены статистически обоснованные количественные и качественные зависимости, характеризующие окисление наружной поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и РБМК-1000 в процессе штатной эксплуатации.

Практическая ценность

Разработанная методика определения толщины оксидной плёнки внедрена и используется в ОАО «ГНЦ НИИАР» в процессе проведения послереакторных исследований отработавших тепловыделяющих сборок реакторов ВВЭР и РБМК [18]. Опыт создания вихретоковой методики использован при разработке аналогичной в составе стенда инспекции отработавшего топлива в бассейне выдержки.

Полученная экспериментальная информация об особенностях окисления оболочек отработавших твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и РБМК-1000 использована:

• в обоснование работоспособности ТВС РБМК-1000 и ВВЭР-1000 при выгорании топлива до 30 и 55 МВт-сут/кг11 соответственно;

• в обоснование длительного хранения ТВС РБМК-1000 и ВВЭР-1000 в различных условиях

• в теоретических работах, развивающих современные представления о кинетике коррозии циркониевых сплавов под облучением.

Личный вклад автора

Под руководством автора спроектирована и изготовлена система, предназначенная для проведения измерений толщины оксидной плёнки на поверхности отработавших твэлов реакторов ВВЭР и РБМК, и создана методика выполнения измерений на базе этой системы. Лично автором в процессе выполнения диссертационной работы сделано следующее:

• разработано программное обеспечение, проведены испытания и определены основные характеристики измерительной системы;

• выполнен анализ влияния наличия дефектов и изменения наружного диаметра, электропроводности и температуры объекта исследования на результат измерения;

• предложены алгоритмы обработки и отбраковки данных, получаемых вихретоковым толщиномером;

• проведена оценка погрешности разработанной методики;

• проведены исследования и выполнен анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000;

• проведены исследования и выполнен анализ распределения оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов РБМК-1000.

Автор защищает

• методику определения толщины оксидной плёнки на наружной поверхности оболочек отработавших твэлов ВВЭР и РБМК;

• результаты исследования распределения оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э110 и отработавших в диапазоне выгораний 45^65 МВт-сут/кг1) и 30-^70 МВт-сут/кги, соответственно;

• результаты исследования распределения оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек твэлов ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э635 и отработавших в диапазоне выгораний 38^-70 МВт сут/кги;

• результаты исследования распределения оксидной плёнки по наружной поверхности оболочек твэлов РБМК-1000, изготовленных из сплава Э110 и отработавших в диапазоне выгораний 6-^32 МВт-сут/кги.

Апробация работы

Основные результаты работы обсуждались на следующих совещаниях, семинарах и конференциях:

• международное научно - техническое совещание "Водно-химический режим АЭС", г. Десногорск, 14-16 октября 2003 г;

• международная научно-техническая конференция "Канальные реакторы: проблемы и решения" г. Москва, 19-20 октября 2004 г;

• седьмая российская конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград. 8-12 сентября 2003г;

• 18 Международная конференция по физике радиационных повреждений и радиационному материаловедению, 8-13 сентября 2008 г., г. Алушта;

• девятая российская конференция по реакторному материаловедению г. Димитровград, ОАО «ГНЦ НИИАР», 14-18 сентября 2009 года;

• семинар «Вопросы создания новых методик, исследования и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации», г. Димитровград, 12-13 ноября 2001 г;

• семинар «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», г. Димитровград, 5-6 апреля 2004 г.

Публикации

1. Костюченко А.Н. Распределение оксидной плёнки по поверхности цилиндрических элементов отработавших ТВС ВВЭР и РБМК. Атомная энергия. Т. 102, вып. 6, 2007.

2. Смирнова И.М., Кучкина И.Н., Костюченко А.Н., Куприенко М.В. Применение комплекса методик по определению состава продуктов отложений и толщины оксидной пленки на поверхности твэлов реакторов ВВЭР и РБМК. Атомная энергия, т.98, вып.1. 2005.

3. Костюченко А.Н. Установка для измерения толщины оксидной плёнки на наружной поверхности отработавших твэлов ВВЭР и РБМК. Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства. Выпуск 4. Сборник рефератов и статей. ГНЦ РФ НИИАР, Димитровград 2001 г, стр. 38^42.

4. Костюченко А.Н. Исследование толщины оксидного слоя на наружной поверхности твэлов реакторов ВВЭР-440, отработавших в течение 5 топливных циклов. Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства, выпуск 5". Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2002.

5. Дворецкий В.Г., Куприенко М.В., Костюченко А.Н., Железнов А.С. Неразрушающие измерения толщины оксидных пленок на облученных твэлах с оболочками из циркониевых сплавов. Сборник трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2002.

6. Костюченко А. Н. Исследование толщины оксидного слоя на наружной поверхности элементов ТВС ВВЭР-1000, изготовленных из сплава Э635. Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства, выпуск 6". Димитровград, ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2003.

7. Костюченко А.Н. Применение неразрушающего вихретокового метода для исследования закономерностей окисления оболочек твэлов реактора РБМК-1000. Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства. Выпуск 7". Димитровград, ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, 2004.

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из введения, трёх глав и заключения общим объёмом 102 страницы и включает 49 рисунков, 10 таблиц, список литературы из 82 наименований и 2 приложения.

Заключение

В результате выполнения этой работы были решены актуальные научно-технические задачи:

1. Создана экспрессная неразрушающая методика определения толщины оксидной плёнки на оболочках отработавших твэлов ВВЭР и РБМК в условиях защитной камеры.

2. Выполнена оценка влияния окисления на работоспособность твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с оболочками из сплава Э110 и на большом массиве экспериментальных данных показано наличие существенного запаса выполнения коррозионного критерия.

3. Получены важные для практических приложений результаты, позволяющие прогнозировать коррозионное состояние оболочек твэлов с увеличением продолжительности эксплуатации и выгорания топлива. По консервативной оценке толщина оксидной плёнки на оболочках твэлов ВВЭР-1000 из сплава Э110 не будет превышать 24 мкм при максимальном выгорании топлива 75 МВт-сут/кги.

4. Систематизированы данные о распределении оксидной плёнки по поверхности оболочек твэлов ВВЭР-440, ВВЭР-1000, РБМК-1000 и выделены особенности, характерные для каждого типа объекта исследования.

На основании полученных экспериментальных данных сделаны следующие выводы:

1. Разработанная методика неразрушающего контроля позволяет измерять среднее значение толщины оксидной плёнки в пределах «пятна» вихретокового датчика диаметром 3 мм с погрешностью ±5 мкм в диапазоне от 5 до 80 мкм.

2. Наличие существенного запаса по выполнению коррозионного критерия работоспособности твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, с оболочками из сплава Э110, свидетельствует о перспективности применения этого материала для оболочек твэлов в проекте АЭС-2006.

3. Основным фактором, определяющим максимальное коррозионное повреждение поверхности оболочек твэлов РБМК-1000, изготовленных из сплава Э110, является продолжительность эксплуатации на мощности.

Эта работа стала возможной благодаря помощи сотрудников отделения реакторного материаловедения ОАО «ГНЦ НИИАР»: Куприенко М.В., Косвинцева Ю.Ю., Смирнова В.П. Автор признателен Маркову Д.В., Поленку B.C., Павлову С.В., Звир Е.А., Сухих А.В., Горячеву А.В., Рабиновичу А.Д., Голушко В.В., Чёсанову В.В., Новосёлову А.Е., Дворецкому В.Г. и Кпочкову Е.П. за критическое обсуждение работы в процессе её подготовки.

1. Стратегия развития атомной энергетике России в первой половине XXI века. М.: Министерство Российской Федерации по атомной энергии, ФГУП «ЦНИИатоминформ», 2001.

2. Энергетическая стратегия России на период до 2020 года. Утверждена распоряжением Правительства Российской Федерации № 1234-р от 28 августа 2003 года. М.: Министерство Российской Федерации по атомной энергии, ФГУП «ЦНИИатоминформ», 2003.

3. Коновалов В.Ф., Молчанов В.Л., Солонин М.И. и др. Ядерное топливо для энергетических реакторов. Состояние и перспективы // Ядерный топливный цикл. Сборник докладов. М.: Минатом РФ, 2000. - С. 89-100.

4. Коррозия реакторных материалов. Сборник статей под ред. В.В. Герасимова. М.: Государственное издательство литературы в области атомной науки и техники, 1960. - 400 с.

5. Герасимов В.В., Монахов А.С. Материалы ядерной техники. Учебное пособие для вузов. М.: Атомиздат, 1973. - 336 с.

6. Цирконий в атомной промышленности выпуск 13. М.: Гос. Комитет по использованию атомной энергии в СССР, 1985. - 24 с.

7. Займовский А.С., Никулина А.В., Решетников Н.Г. Циркониевые сплавы в ядерной энергетике. 2-е изд., перераб. и доп. - М.: Энергоатомиздат, 1994.-256 с.

8. В.В. Святухин, А.Е Новосёлов, Г.П. Кобылянский и др. Моделирование кинетики коррозии циркониевых оболочек твэлов реактора ВВЭР-1000 // Сборник статей «Моделирование поведения реакторных материалов под облучением». Ульяновск, 2007. - 220 с.

9. Крицкий В.Г., Доильницина В.В., Березина И.Г. и др. Моделирование коррозии циркониевых сплавов в теплоносителях АЭС // Сборник докладов пятой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению. Димитровград, 1998. - С. 44-60.

10. Андреева А.Б., Майоршина Г.И., Кобылянский Г.П. Очаговая коррозия циркониевых сплавов. Факторы и механизмы. Обзор. М: ЦНИИАТОМИНФОРМ, 1989.-42 с.

11. Кобылянский Г.П., Новосёлов А.Е. Радиационная стойкость циркония и сплавов на его основе. Справочные материалы по реакторному материаловедению. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1996. - 176 с.

12. Колабашкин В.М. и др. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива. М: Энергоатомиздат, 1983. - 400 с.

13. Марков Д.В., Сухих А.В., Перепёлкин С.О. и др. Повреждение оболочек твэлов ВВЭР и РБМК при нормальных условиях эксплуатации // Сборник докладов седьмой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению. Димитровград, 2004. - С. 32-42.

14. Уотерхауз Р.Б. Фреттинг коррозия. Перевод с английского. Под редакцией Г.Н. Филимонова. -Л: «Машиностроение», 1976. 272 с.

15. Сборник докладов «Атомная энергетика на пороге XXI века» ОАО Машиностроительный завод. Электросталь, 2000 г. -160 с.

16. К.Н. Брусов, П.Г. Крутиков, B.C. Осминин, A.M. Чекмарёв. Продукты коррозии в контурах АЭС. М. : Энергоатомиздат, 1989. - 168 с.

17. Маргулова Т.Х., Мартынова О.И. Водные режимы тепловых и атомных электростанций: Учебник для втузов. -М: Высшая школа, 1981. 320 с. ■

18. Любимов А.А. и др. Отложение продуктов коррозии в контурах АЭС II Сборник трудов "Водно химический режим ТЭС и АЭС" - М. 1986. - С. 54-62.

19. Некрасова Г.А., Чечина О.А., Ямников B.C. Цирконий в атомной промышленности. Выпуск 17. Отложения продуктов коррозии на твэлах реакторов PWR. Обзор -М: ЦНИИатоминформ, 1990. 40 с.

20. Некрасова Г.А., Щепинова Л.С., Ямников B.C. Цирконий в атомной промышленности. Выпуск 18. Отложения продуктов коррозии на твэлах реакторов BWR. Обзор -М: ЦНИИатоминформ, 1991.-40 с.

21. Чабак А.Ф. Влияние водно-химических режимов на коррозионное поведение циркониевых оболочек ТВС в реакторах с водой под давлением // Доклады международного научно-технического совещания "Водно-химические режимы АЭС". М„ 2003. - С. 26-32.

22. Перехожев В.И. Коррозия (окисление) циркониевых сплавов в условиях реакторного облучения // Вопросы атомной науки и техники. Серия Материаловедение и новые материалы, 2007, номер 1. С. 55-70.

23. Калин, Б. А., Шмаков А.А. Поведение водорода в реакторных сплавах циркония. М: «Материаловедение», 2005. № 10. - С. 50-56.

24. Дворецкий В.Г., Шалагинова Т.М. Контроль толщины покрытий: Обзор. Димитровград: НИИАР, 1993. - 67 с.

25. Дворецкий В.Г., Корнилов А.Н., Куприенко М.В. Измерение толщины оксидных покрытий на облучённых твэлах с циркониевыми оболочками. Обзор.- Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1999. 36 с.

26. Методы контроля и исследования лёгких сплавов: справочник. Вассерман A.M. и др. М.: Металлургия, 1985. - 510 с.

27. Валитов А. М.-З., Шилов Г.И. Приборы и методы контроля толщины покрытий: Справочное пособие. Л: Машиностроение, 1970. - 320 с.

28. Методы анализа поверхностей. Под редакцией А. Зандеры. - М. Мир, 1979.-584 с.

29. Металлические и оксидные покрытия. Измерение толщины покрытия. Метод микроскопа: Международный стандарт ИСО. №1463-82, 1982.

30. Металлические и другие неорганические покрытия. Обзор методов измерения толщины: Международный стандарт ИСО №3882-86,1986.

31. Электротехнический справочник в трех томах, том 1. Общие вопросы. Электротехнические материалы. Под. ред. В.Г. Герасимова и др. - 7-е изд. -М.: Энергоатомиздат, 1985. - 488 с.

32. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А. Применение методов поверхностного анализа для исследования элементного состава покрытий: Препринт НИИАР-2(863). Димитровград, 1998. - 30 с.

33. Черепин В.Т., Васильев М.А. Методы и приборы для анализа поверхности материалов. Справочник. Киев: Наукова Думка, 1982. - 400 с.

34. Фелдман Л., Майер Д. Основы анализа поверхности и тонких пленок. Перевод с англ. М.: Мир, 1989. - 342 с.

35. Броудай И., Мерей Дж. Физические основы микротехнологии: Пер. с англ. М.: Мир, 1985. - 496 с.

36. Гончаренко Ю.Д., Евсеев Л.А., Казаков В.А., Кобылянский Г.П. Применение методов поверхностного анализа для исследования элементного состава коррозионных слоев облучённых изделий из циркониевых сплавов //

37. Сборник рефератов семинара КНТС РМ «Методическое обеспечение реакторного материаловедения». Димитровград: 30-31 марта 1999 г. Димитровград, 1999.- С. 37-48.

38. Приборы для неразрушающего контроля материалов и изделий.- Кн. 1 .,2. Под ред. В.В. Клюева. 2-е изд., перераб. и доп. - М.: Машиностроение, 1986.-488 с.

39. Горский В.В. Роль неразрушающего контроля в решении проблемы повышения выгорания ядерного топлива в реакторах PWR и BWR // Атомная техника за рубежом, 1983. №1. С. 3-12.

40. Горский В.В. Оборудование для неразрушающего контроля облучённых твэлов и ТВС реакторов PWR и BWR в бассейнах хранилищах АЭС //Атомная техника за рубежом, 1983. №6. - С.3-16.

41. Методы неразрушающих испытаний. Под ред. Р. Шарапа. М.: Мир, 1972.-496 с.

42. Иванов В.Б., Дворецкий В.Г. Аппаратурное и методическое обеспечение до и послереакторных исследований опытных твэлов неразрушающими методами Димитровград: НИИАР,1981. -112 с.

43. Павлов С.В. Стенды инспекции, ремонта и реконструкции ТВС: Обзор. Димитровград: НИИАР, 1996. - 46 с.

44. В.В. Клюев, Ф.Р. Соснин, В.Ф. Мужицкий и др. Визуальный и измерительный контроль. М: РОНКТД, 1998. - 620 с.

45. Kerwath Von W.R., Manzel R. Messung der Oxid Schichtdicke an Zry-Hallrohren und - Strukturteilen. Atomwirtschaft, Marz, 1985.

46. Горский В.В. Неразрушающий контроль интерметаллических выделений, содержания водорода в сплавах циркония и толщины оксидной плёнки. // Атомная техника за рубежом, 2000. №9. С. 13-12

47. Onsite nondestructive examination techniques for irradiated water cooled power reactor fuel. A Guidbook. Vienna: IAEA, 1981. TECDOC-245.

48. Post irradiation examination and experience. Proceedings of a specialists meeting, Tokyo, 26-30 November, 1984. Vienna: IAEA, 1985.

49. Guidebook on non-destructive examination of water reactor fuel. Technical Reports series № 322. Vienna. IAEA, 1991.

50. Post-irradiation examination techniques for water reactor fuel. Proceedings of technical committee meeting organized by the IAEA. IAEA, VIENNA, 1991.

51. Самсонов Б.В. Середкин С.В., Шулимов В.Н. Методическое обеспечение коррозионных испытаний циркониевых сплавов в исследовательском реакторе// Атомная энергия: т.57, вып. 1, июль 1984. С. 23-31.

52. Barberis P., Frichet A. Characterization of Zircaloy-4 oxide layers by impedance spectroscopy. Journal of Nuclear Materials 273 (1999).

53. Б.В. Самсонов, В.Н. Шулимов, Г.И. Сочилин, С.В. Серёдкин. Радиоволновый датчик для исследования коррозии циркониевых сплавов. Препринт НИИАР-4(659). Димитровград, 1983. - 40 с.

54. Aylin Yimazbayhan. Structure of zirconium alloy oxides formed in pure water studied with synchrotron radiation and optical microscopy: relation to corrosion rate. Journal of Nuclear Materials 34 (2004).

55. Бондаренко B.H., Гончаров A.B., Колот В.Я., Сухоставец В.И. Возможности ядерно физических методов для исследования покрытий // Вопросы атомной науки и техники №3(69), 4(70). - Харьков, 1998. - С. 33-40.

56. Шевцович Я., Хлобыстина Е. Измеритель содержания гидридов. Прага-Збраслав, 1976. - 64 с.

57. Bickel P.W., Berlincourt T.G., "Electrical Properties of Hydrides and Deuterides of Zirconium", Phys. Rev. B, Vol. 2, No 12, 1970.

58. Lois. A. Eddy current assessment of Hydrogen content in Zirconium based alloys. Proceedings 15th World Conference on Non-Destructive Testing 15-21 October 2000 in Rome.

59. Смирнова И.М., Кучкина И.Н., Костюченко A.H., Куприенко М.В. Применение комплекса методик по определению состава продуктов отложений и толщины оксидной пленки на поверхности твэлов реакторов ВВЭР и РБМК. //Атомная энергия: т.98, вып.1, 2005. С. 42-46.

60. Измерения в промышленности. Справ. Изд. В 3-х кн. Кн. 1. Теоретические основы. Пер. с нем. Под ред. Профоса П. 2-е изд. - М: Металлургия, 1990 г. - 492 с.

61. Костюченко А.Н., Куприенко М.В., Дворецкий В.Г., Железное А.С. Неразрушающие измерения толщины оксидных пленок на облученных твэлах соболочками из циркониевых сплавов // Сборник трудов ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР». Димитровград, 2002. С. 12-20.

62. Костюченко А.Н., Дворецкий В.Г., Куприенко М.В. и др. Методика выполнения измерений толщины окисной плёнки на отработавших твэлах ВВЭР и РБМК. Методика ГНЦ РФ НИИАР. Димитровград, 2000. - 20 с.

63. Костюченко А.Н. Распределение оксидной плёнки по поверхности цилиндрических элементов отработавших ТВС ВВЭР и РБМК // Атомная энергия: т. 102, выпуск 6, 2007. С. 68-72.