автореферат диссертации по химической технологии, 05.17.02, диссертация на тему:Кондиционирование отработавших источников ионизирующего излучения с использованием металлических матриц

На правах рукописи

АРУСТАМОВ АРТУР ЭДУАРДОВИЧ

КОНДИЦИНИРОВАНИЕ ОТРАБОТАВШИХ ИСТОЧНИКОВ ИОНИЗИРУЮЩЕГО ИЗЛУЧЕНИЯ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ МАТРИЦ

Специальность 05.17.02 -«Технология редких, рассеянных и радиоактивных элементов»

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Москва 2005

Работа выполнена в Государственном унитарном предприятии города Москвы -Объединенном эколого-технологическом и научно-исследовательском центре по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды (ГУЛ МосНПО «Радон»)

Научный руководитель:

доктор технических наук, профессор Дмитриев Сергей Александрович

Официальные оппоненты:

доктор химических наук, профессор Нечаев Александр Федорович

кандидат технических наук Шарафутдинов Рашэт Борисович

Ведущая организация: Федеральное государственное

унитарное предприятие "Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А. А. Бочвара"

Защита диссертации состоится мая 2005 г. в 11 часов на заседании

диссертационного совета К 850.008.01 в Государственном унитарном предприятии города Москвы - Объединенном эколого-технологическом и научно-исследовательском центре по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды (ГУП МосНПО «Радон») по адресу: 119121, 7-ой Ростовский переулок, д.2/14.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГУЛ МосНПО «Радон». Автореферат разослан « _19 » апреля 2005 г.

ученый секретарь диссертационного совета К 850.008.01

кандидат технических наук _~ A.B. Ткаченко

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы

Развитие современной промышленности требует все более широкого применения технологий, использующих радиоизотопные источники ионизирующего излучения. Такие технологии позволяют получать продукцию, не содержащую разнообразные примеси, или осуществлять процессы, реализация которых традиционными средствами невозможна или экономически нецелесообразна. Эти возможности реализуются в радиационных технологиях, используемых в нефтяной и нефтехимической промышленности, в медицине, в дефектоскопии, в геофизике, энергичное развитие которых наблюдалось в последние годы.

Использование мощных источников ионизирующего излучения в этих отраслях привело к образованию целого класса чрезвычайно опасных радиоактивных отходов (РАО) высокого уровня активности — отработавших источников ионизирующего излучения (ОИИ). Обращение с этим видом отходов представляет серьезную проблему и является препятствием на пути широкого использования радиационных технологий в промышленности.

Десятки радиационных инцидентов, произошедших с отработавшими источниками в последние годы, заставили МАГАТЭ обратить пристальное внимание на проблемы обращения с этим видом радиоактивных отходов. События, произошедшие в Гоянии (Бразилия) в 1987г., в очередной раз подтвердили, какими трагическими и масштабными могут быть последствия неконтролируемого попадания отработавших источников в окружающую среду. Человеческие жертвы, десятки пострадавших от облучения людей, образование тысяч тонн вторичных радиоактивных отходов - таковы некоторые итоги этого «наиболее серьезного инцидента после Чернобыльского».

Нерешенность до настоящего времени проблемы безопасного обращения с ОИИ требует проведения всесторонних исследований условий хранения и разработки современных технологий, обеспечивающих решение одной из наиболее важных проблем современности — охраны окружающей среды от радиоактивных отходов.

По этой причине наиболее актуальными являются исследования, посвященные разработке эффективных методов обращения с отработавшими источниками ионизирующего излучения, обеспечивающими надежность их изоляции от окружающей среды.

Цель работы: Исследование состояния хранения отработавших источников ионизирующего излучения, изучение свойств металлических матричных материалов и разработка технологии кондиционирования отработавших источников ионизирующего излучения с использованием металлических матриц.

Задачи исследования;

1. Разработка методики оценки состояния хранения отработавших источников ионизирующего излучения в приповерхностных хранилищах колодезного типа.

2. Изучение теплофизических характеристик приповерхностных хранилищ колодезного типа и математическое моделирование процесса.

3. Изучение технологических характеристик и обоснование выбора матричного материала для кондиционирования отработавших источников ионизирующего излучения.

4. Разработка методики кондиционирования отработавших источников ионизирующего излучения непосредственно в подземных хранилищах колодезного типа.

5. Разработка конструкции и внедрение установок для кондиционирования отработавших источников ионизирующего излучения с использованием металлических матриц.

Научная новизна работы;

Разработана методика и выполнена оценка состояния хранения ОИИ в приповерхностных хранилищах для отработавших источников ионизирующего излучения.

Разработан и экспериментально опробован метод определения эффективных теплофизических характеристик хранилищ для отработавших источников ионизирующего излучения колодезного типа с использованием нестационарных температурных полей.

Предложен новый метод изоляции отработавших источников ионизирующего излучения от окружающей среды путем включения ОИИ в металлические матрицы непосредственно в подземных приемных резервуарах хранилищ колодезного типа, с использованием в качестве матричного материала свинца и легкоплавких сплавов на его основе.

Обоснована зависимость количества матричного материала от суммарной активности отработавших источников и их радионуклидного состава. Практическая значимость;

Использование методики обследования состояния хранения ОИИ в хранилищах колодезного типа позволило в соответствие с программой Госатомнадзора РФ выполнить детальное обследование хранилищ данного типа на пунктах хранения радиоактивных отходов России и на основе полученных данных подготовить рекомендации по их дальнейшей безопасной эксплуатации. Впервые разработаны и внедрены в производство новые безопасные методы обезвреживания высокоактивных отработавших источников ионизирующего излучения.

Разработаны и внедрены в производство установка для включения отработавших источников в металлическую матрицу «Москит-1 А» и передвижная модульная промышленная установка «Москит-Т», позволяющие

производить включение источников в металлические матрицы непосредственно в резервуарах хранилищ. Использование этих установок на пунктах захоронения радиоактивных отходов России дает реальный экологический и значимый экономический эффект.

Положения, выносимые на защиту:

1. Теплофизические характеристики хранилищ могут быть найдены путем проведения эксперимента по кратковременному имитационному разогреву приемной емкости хранилища, измерению температуры в контрольных точках и последующему математическому моделированию процесса установления температурного поля.

2. Надежная изоляция отработавших источников ионизирующего излучения от окружающей среды возможна путем их послойной заливки расплавленным металлом с получением целостного металлоблока. Качество получаемого металлоблока определяется совместным использованием нескольких металлов или сплавов. Процесс изоляции можно проводить, используя защитные свойства хранилищ, непосредственно в подземных резервуарах после их подготовки по предложенной технологии.

3. В качестве матричного материала для изоляции источников наиболее эффективно использовать свинец и сплавы на его основе, обеспечивающие требуемые показатели безопасности.

4. Разработанные передвижные установки модульного типа, герметично стыкуемые с хранилищем, позволяют безопасно проводить процесс включения отработавших источников в металлическую матрицу за счет изоляции рабочего объема установки и хранилища от окружающей среды и эффективной очистки отходящих газов.

Апробация работы. Основные положения диссертационной работы докладывались на:

1. Всесоюзном НТС "Проблемы обращения с радиоактивными отходами и охраны окружающей среды", (Москва, 1990);

2. Международном семинаре UNESCO/UNEP/UNIDO "Радиоактивные отходы: оценка риска, минимизация образования, переработка и захоронение", (Москва, 1993);

3. International Conference on Nuclear Waste Management and Environmental Remediation, (Prague, 1993);

4. 4-ой Ежегодной Научно-Технической Конференции Ядерного Общества "Ядерная энергия и безопасность человека", (NE-93, Нижний Новгород);

5. 21-st International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management, (1997, Davos);

6. 22-st International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management, (Boston, 1998);

7. International Conference on "Management of Radioactive Waste from NonPower Applications-Sharing the Experience", (2001, Malta).

Публикации. По теме диссертационной работы было опубликовано 20 статей и докладов, получено семь авторских свидетельств и патентов РФ.

Структура и объем работы. Диссертация изложена на 150 страницах текста, включая 32 рисунка, 18 таблиц. Состоит из введения, пяти глав, выводов и списка литературы из 130 источников.

Диссертант выражает особую признательность доктору технических наук Ожовану Михаилу Ивановичу за помощь, оказанную при выполнении настоящей работы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

ВВЕДЕНИЕ. Обоснована актуальность темы диссертационной работы, указана цель, научная новизна, практическая ценность работы и защищаемые положения, приведены сведения об апробации.

Глава 1. Первая глава является литературным обзором, в котором

представлено современное состояние проблемы обращения с отработавшими источниками ионизирующего излучения.

Изучена информация об областях и характере применения источников ионизирующего излучения. Рассмотрены условия эксплуатации и факторы, приводящие к преждевременному выходу источников из строя. Приведены основные конструкционные характеристики источников, информация о радиационных авариях с источниками ионизирующего излучения, проанализированы причины, приводящие к авариям, и предложены способы преодоления их последствий с минимизацией ущерба.

По своим параметрам отработавшие источники ионизирующего излучения представляют собой отходы высокого уровня активности и их захоронение должно производиться на специализированных пунктах. Рассмотрена действующая практика обращения с отработавшими источниками на пунктах хранения радиоактивных отходов России. Отмечено, что метод цементирования отработавших источников вместе с контейнерами в хранилищах для твердых радиоактивных отходов не гарантирует безопасного хранения источников в течении длительного периода времени и в связи с невозможностью извлечения источников из хранилищ не соответствует современной концепции обращения с РАО.

Метод бесконтейнерного хранения отработавших источников в специальных приповерхностных хранилищах типа ТП 416-9-3 (ГСПИ), рассчитанных на прием отработавших источников с суммарной активностью не более 50 кг-экв Ra, имеет ряд существенных недостатков. Источники, размещаемые в таких хранилищах, контактируют с влажной атмосферой хранилища и подвергаются коррозии с последующей разгерметизацией. Это подтверждается данными из

опыта эксплуатации промышленных изотопных облучательных установок, оснащенных водными бассейнами или сухими камерами для хранения облучателей, содержащих источники ионизирующего излучения с сопоставимой активностью.

Использование мультибарьерной концепции защиты окружающей среды от радиоактивных отходов требует создания дополнительных барьеров для изоляции высокоактивных отходов. Включение высокоактивных отходов в твердые матрицы с низкой электро- и теплопроводностью невозможно в связи с ускоренным разрушением матрицы вблизи источников. Наиболее подходящими материалами для этой цели, обладающими необходимой радиационной стойкостью и достаточно высокой теплопроводностью для отвода радиогенного тепла, являются металлы.

Перспективность металлов как матриц для захоронения радиоактивных отходов подтверждается большим количеством исследовательских работ посвященных изучению возможности их использования в качестве матриц для иммобилизации облученного топлива (Канада, Швеция, Бразилия) или отходов высокого уровня активности, содержащих долгоживущие радионуклиды (Бельгия, Франция, Россия).

Актуальность разработки метода изоляции отработавших источников от окружающей среды с использованием металлических матриц была подтверждена результатами патентного поиска, проведенного в рамках настоящей работы с целью определения достигнутого технического уровня, тенденций развития техники в исследуемой области и определения стран, в отношении которых должна быть достигнута патентная чистота разработок.

Было установлено, что разработки в области включения РАО в металлические матрицы наиболее активно ведутся в Германии, Японии Швеции и Канаде. Основными направлениями являются:

• Разработка технологии включения РАО в металлические матрицы;

• Подбор материалов матриц;

• Разработка устройств и технологий для включения РАО в металлические

матрицы

В СССР и России патентная документация, относящаяся к проблеме переработки высокоактивных отходов путем включения в твердые металлические матрицы, в открытых фондах не выявлена.

В заключительной части на основе анализа литературных и патентных источников, а также потребностей действующей практики обращения с ОИИ сформулированы задачи настоящего исследования.

Глава 2. В России окончательное захоронение отработавших источников производят в хранилищах колодезного типа. Конструкция типового хранилища представлена на рис. 1. Приемный резервуар хранилища диаметром 400 мм и высотой 1500 мм размещен в железобетонном колодце на глубине до 6 м от по-

верхности. Резервуар и загрузочная труба из нержавеющей стали установленыЛ железобетонный колодец и залиты бетоном. Над трубой находится разгрузочная воронка из чугуна, имеющая гнездо для установки транспортного контейнера с источниками. При разгрузке источники свободно падают из контейнера

по загрузочной трубе на дно приемного резервуара. Разгрузочная воронка, выступающая на 500 мм над поверхностью, и загрузочная труба закрыты крышками. Для отвода атмосферных осадков оголовок имеет в основании 4 отверстия. Проектная суммарная активность заполненного хранилища составляет до 1,2*1015Бк (3,3*104Ки) по ^Со. Температура в хранилище не должна превышать 230°С. Проектом предусмотрен естественный отвод тепла в грунт.

Эти хранилища эксплуатируются около 30 лет. В настоящее время в различных хранилищах захоронены отработавшие источники с суммарной активностью от 100 до 35000 Ки. Изотопный состав захороненных источников очень разнообразен, но основной вклад в общую ак-татосгъ вносят источники, содержащие 60Со и 137С8. Для оценки состояния хранения отработавших источников в приповерхностных хранилищах по разработанной методике измеряли интенсивность гамма-излучения, температуру, количество воды и ее удельную активность, загрязненность радионуклидами загрузочного канала, газовыделение в хранилище.

Дополнительно при помощи радиационностойкого телевизионного зонда «Крот» выполнялся видеоконтроль за состоянием источников (Рис. 2).

Результаты измерения мощности дозы гамма-излучения приведены в Табл.1.

Уровень воды определяли зондом, который представляет собой мерный шнур с грузом и двумя контактами на конце (Рис.3). При касании зонда воды электрическая цепь замыкается, что фиксирует индикатор. Температуру воды в хранилищах измеряли максимальным термометром.

Рис.1. Хранилище для отработавших источников-

1-разгрузочная воронка, 2-загрузочная труба, 3-чугунная обечайка, 4-бетон, 5-приемный резервуар; 6-водоотводные каналы

Уровень воды в хранилищах, ее температура и загрязненность радионуклидами приведены в таблице 2.

Отбор проб для радиометрического и химического анализа проводили с помощью спецконтейнера. Наполнение контейнера водой происходит при его погружении через отверстия в днище и центральную трубку. Малый размер отверстия препятствует попаданию в контейнер отработавших источников.

Анализ газообразных проб, отобранных из хранилищ с различных хранилища (фото телевизионного зонда глубин, проводили на хроматографе « рот»). «Газохром 3101». Результаты анализа

приведены в таблице 3.

Таблица 1. Мощность экспозиционной дозы излучения в хранилищах отработавших источников

Активность захороненных источников, Ки Мощность дозы излучения

В хранилище, Р/ч На поверхности, мкР/ч

900 7 104 90

10900 Таблица 2 Уровень задионуклидами 2 10" воды в хранилищах, ее темп ература и загрязненность

Уровень воды, см Температура, °С Загрязненность воды, Бк/л

£а

50 7 3,1 ю3 2,2 102

20 55 7,8 103 2,9 102

Таблица 3. Концентрация водорода в хранилище для отработавших источников.

Средняя концентрация водорода на глубине Максимальная концентрация

Зм, об. % водорода, об. %

зимой летом

0,02 0,4 0,5

0,7 1,8 3,5

В атмосфере хранилища под воздействием мощного ионизирующего излучения происходят процессы радиолиза воздуха и воды. Основными продуктами радиолиза воздуха являются оксиды азота и озон. Радиационно-химический выход оксидов азота (в пересчете на К02) составляет 1,23 мол/100

Рис.2. Отработавшие источники ионизирующего излучения на дне

эВ. При мощности дозы 10 рад/ч концентрация оксидов азота в закрытом объеме за сутки достигает 30 г/м3.

Озон образуется с большим радиационно-химическим выходом Со3 =15 мол/100 эВ и благодаря своим реакционным свойствам способствует окислению соединений азота до N02-

В присутствии воды диоксид азота образует азотную кислоту, которая при многократном увлажнении - высыхании оболочек источников будет концентрироваться, что приведет к ускоренной коррозии оболочек и их разгерметизации. Озонирование растворов также усиливает коррозию. Кроме того, существенным фактором, влияющим на коррозию оболочек источников, являются механические напряжения и микротрещины, вызванные их износом в процессе эксплуатации. Описанные процессы явились причиной ряда аварий с выбросом значительного количества радионуклидов на радиационно-химических установках в процессе их эксплуатации.

Все эти процессы характерны и для захоронения отработавших источников. Так, в пробах воды из хранилища обнаружено большое количество взвесей (до 34 г/л), которые представляют собой продукты коррозии и ил. Радиометрический анализ воды показал, что ее загрязненность 6 - нуклидами составляет 103 — 104 Бк/л, а а - нуклидами примерно 100 Бк/л. Это вызвано остаточным загрязнением оболочек источников и диффузией радионуклидов

через микротрещины в оболочках. В одном из хранилищ было зафиксировано повышенное

содержание 137Сз (до 10е Бк/л), причиной которого является разгерметизация источников.

При радиолизе воды образуется водород. Его радиационно-химический выход составляет 0,420,45 мол/100эВ. Накапливаясь в замкнутом объеме, водород образует с воздухом «гремучую» смесь. Нижний предел взрывоопасности водорода равен 4 об. %.

При исследовании состояния хранилищ максимальная

концентрация водорода 3,6 % была зафиксирована в закрытом хранилище. В открытых хранилищах Рис з Датчик уровня 1 - источник питания, 2 - концентрация водорода в несколько гальванометр; 3 - шнур мерный, 4 - груз раз меньше. Концентрация водорода В

хранилище из-за конвективного

и

Рис.4. Зависимость концентрации водорода от температуры наружного воздуха

характера рассеивания пропорциональна температуре наружного воздуха (рис.4) и с уменьшением глубины падает почти до нуля (рис.5). Такая зависимость концентрации Н2 от температуры приводит к необходимости принудительной вентиляции хранилищ в жаркую погоду.

При проведении обследования состояния хранения отработавших источников на пунктах хранения радиоактивных отходов России, проводившегося в рамках программы Госатомнадзора РФ, были получены аналогичные результаты. Результаты обследования представлены в Табл.4.

Во всех хранилищах обнаружена вода в различных количествах. В малых количествах вода попадает в хранилище путем конденсации из воздуха на холодных стенках загрузочной трубы. Значительное количество воды в хранилище свидетельствует о плохой работе дренажной системы.

Конструкция приповерхностных хранилищ колодезного типа рассчитана на длительное надежное хранение отработавших источников в сухом состоянии. Присутствие воды в хранилище и мощное поле ионизирующего излучения резко снижает безопасность хранения отработавших источников.

Рис 5 Изменение концентрации Н2 по глубине хранилища

Таблица 4. Результаты комплексного обследования состояния хранилищ колодезного типа на региональных комбинатах "Радон".

Наименование спецкомбината Хранилище Начало эксплуатации Число ОИИ Суммарная активность, Кюри Заполнено, % МЭДв хранилище, Р/ч МЭДу оголовка, цР/ч

А 1979 52 18548 35 120000 60

Сергиев Посад В 1990 992 72996 50 3000000 70

С 1979 405 18649 37 170000 50

D 1985 1845 73312 84 100000 30

Нижний Новгород А ? 2325 1 17 51 15

Ростов А 1963 283 2808 43 478 15

В 1963 18801 2505 100 23 26000

Саню- А 1963 1 10000 9 7 ?

Петербург В 1971 9 73000 3 1380000 60

Самара А 1985 3283 883 6 58400 11

Саратов А 1963 2874 6 13 166 16

А 1964 ? ? ? 1 ?

Уфа В 1976 ? 1400 7 782 48

С 1964 ? 200 100 6 40

Волгоград А 1990 •> 3351 5 36400 5

В 1963 ? 1200 53 6 16

Екатеринбург А 1988 886 837 132 15

В 1992 1972 2555 9000 20

'> — нет данных

При разгерметизации источников хранилище уже не является надежным защитным барьером и становится возможным выход радионуклидов в окружающую среду в результате капельного уноса при испарении влаги, а также в виде «горячих» аэрозольных частиц.

Доказано, что для изоляции отработавших источников ионизирующего излучения от окружающей среды и обеспечения безопасности их хранения в хранилищах подобного типа необходимо создание дополнительного коррозионностойкого барьера.

Глава 3. Для оценки возможности выполнения проектных ограничений по температуре перегрева хранилища, в случае включения отработавших

Рис 6 Расположение измерительных скважин вокруг хранилища «Спрут» 1,2,3,4,5,6 - измерительные скважины, 7 - резервная скважина, 8 - оголовок хранилища

источников в металлическую матрицу, была предложена и апробирована методика физико-математического моделирования термических нагрузок в хранилищах для отработавших источников, позволяющая определить эффективные теплофизические параметры системы «хранилище-окружающий грунт»: теплопроводность и температуропроводность. Для этой цели на базе реального хранилища был создан экспериментальный стенд «Спрут». Стенд включает шесть измерительных скважин с расположенными в них термосопротивлениями и модуль регистрации данных (Рис 6) Геометрия используемого для имитации нагрева приемного резервуара источника тепла

была определена требованиями выбранной математической модели и представляла собой протяженный электронагреватель с равномерным тепловыделением, расположенный на оси резервуара.

Использование численной обработки нестационарных температурных полей вблизи хранилища позволило значительно сократить время проведения модельного эксперимента: для типовых приповерхностных хранилищ отработавших источников излучения продолжительность эксперимента сокращается примерно в 10 раз.

Таблица 5 Расчетные значения коэффициентов теплопроводности (х) и температуропроводности (X), полученные при численной обработке экспериментальных данных.

Номер Эксперимент I Эксперимент II

скважины X хм6 X X106

Вт/мК м2/с Вт/мК м2/с

1 3,4 + 0,1 1,3 + 0,05 3,3 + 0,1 1,2 ±0,05

2 3,0±0Д 1,2 ±0,05 2,7±0,1 1,0 ±0,05

3 2,9+0,1 1,7 + 0,05 2,7+0,1 1,5 ±0,05

4 2,8 ±0,1 1,7 ±0,05 2,5 + 0,1 1,4 ±0,05

5 1,9 + 0,1 1,1 ±0,05 2,0 ±0,1 1,2 + 0,05

6 3,5 ±0,1 1,0 ±0,05 3,3 ±0,1 0,8 + 0,05

АТ,°С

500

400

300

200

100

е Си

Эп А1

-1

1_д к

Рис. 7 Зависимость разогрева (в центре резервуара) в хранилище от теплопроводности металлической матрицы.

Данные, полученные в результате двух серий экспериментов, были обработаны с помощью программы XRANIL. Результаты обработки приведены в таблице 5. Среднее значение коэффициента теплопроводности системы хранилище-грунт составило 2,8 Вт/(мх0С), а среднее значение температу-

ропроводности -1,2 Ю^/с.

С целью прогнозирования физико-химических процессов, протекающих в хранилище после включения отработавших источников в металлическую матрицу, с использованием эффективных теплофизиче-ских параметров системы «хранилище-грунт» было выполнено моделирование температурных полей, возникающих в результате радиационного тепловыделения

отраоотавших ИСТОЧНИКОВ

ионизирующего излучения.

Результаты расчетов показали (Рис.7), что для активности 200000 Ки по Со максимальный разогрев в хранилище в случае матрицы из свинца составляет 220°С, в случае матрицы из олова 216°С. Малое различие температурных полей при использовании свинца и олова говорит о том, что материалы матрицы не оказывают существенного воздействия на температурное поле в хранилище.

Как видно на рис. 8, более существенно влияет на величину максимального разогрева в хранилище теплопроводность окружающего грунта. Таким образом, результаты моделирования показывают, что проектные ограничения на хранилище при условии использования технологии включения отработавших источников в металлическую матрицу, полностью соблюдаются, а суммарная активность отработавших источников, размещаемая в типовом приповерхностном хранилище колодезного типа, может быть увеличена в 6 раз по сравнению с вариантом свободного хранения источников.

Глава 4. В четвертой главе содержится описание методической части работы, обоснование выбора матричного материала, условий и режимов включения отработавших источников в металлические матрицы.

Для изучения технологических параметров процесса включения отработавших источников в металлические матрицы была создана специальная

\

\

100-

12 3 4

X, В/(М

Рис.8. Зависимость максимального разогрева (в центре резервуара) от теплопроводности окружающего грунта х

г

лабораторная установка, которая в реальном марштабе воспроизводит подземное хранилище (Рис.9) и основные узлы установки для включения отработавших источников в металл. Лабораторная установка состоит из муфельной печи, узла слива и металлопровода, изготовленного из термостойкой асбобазальтовой ткани АБТ-5, для подачи расплава в приемный резервуар.

Модель емкости хранилища представляет собой цилиндрический резервуар, выполненный из нержавеющей стали. Для контроля распределения температурных нагрузок по высоте металлоблока во время подачи расплавленного металла в вертикальной стенке резервуара с интервалом 4 см размещены термоэлектрические преобразователи. Аналогичные датчики установлены на имитаторе загрузочного канала. Они позволяют определить температурные нагрузки на материалы, из которых изготовлен металлопровод, и критические точки, которые подвержены максимальному нагреву.

Процесс включения отработавших источников в металлическую матрицу состоит из двух стадий: заливки перегретым расплавленным ме-м и доливки небольшой порции расплава после кристаллизации первого слоя металла. Благодаря высокой плотности свинца (11,3 г/см3, при этом расплав имеет плотность 9,8 г/см3), отработавшие источники в расплавленном свинце всплывают. После кристаллизации они оказываются фиксированными в объеме свинца, но некоторые из них частично выступают над поверхностью свинцового блока. Вторая порция расплава закрывает эти выступающие части и готовит поверхность к приему следующей порции источников (Рис. 10).

I

Рис 9 Модель подземного хранилища колодезного типа

Рис 10 Схема включения источников в металлическую матрицу

Количество расплава, подающегося на слой источников, рассчитывается таким образом, чтобы обеспечить равномерное распределение источников в

объеме резервуара и не допускать перегрева блока из-за концентрирования активности в малом объеме. Высота слоя металла вычисляется из соотношения:

Л, г 8.01 *Ш'4врА1/Л РхДТО, где х - эффективная теплопроводность хранилища, Ер — средняя энергия распада, ДТо - допустимый перегрев хранилища, А( - радиоактивность данного слоя отработавших источников, 6 - коэффициент, учитывающий геометрию хранилища. Для типового хранилища колодезного типа параметры следующие: ДТ0=503 °К и х =(2-8+0.3) Вт/м°К.

При разработке метода изоляции радиоактивных отходов и оценке его эффективности принципиальное значение имеет состояние создаваемого изолирующего барьера. В экспериментах для изучения структуры полученного металлоблока, был использован метод ультразвуковой дефектоскопии при помощи ультразвукового дефектоскопа УД-ПА. Метод позволяет обнаружить в объеме исследуемого объекта дефекты типа нарушения сплошности.

Дефектоскопия полученного металлоблока показала, что образец представляет собой монолитный блок хорошего качества, без макроскопических пустот и трещин, с гладкой границей между слоями.

Первая регистрируемая дефектоскопом граница повторяет профиль верхней границы блока вместе с усадочной раковиной. Диаметр раковины равен 6-7 см, глубина 1 см. В зоне усадочной раковины наличие границы между слоями не регистрируется, что объясняется глубоким проплавлением металлоблока в этой зоне и перемешиванием расплава во время подачи расплавленного металла в резервуар хранилища.

Структура блока, по данным дефектоскопии, представлена на рис.11. Эти данные подтвердились при отборе керновых проб по периметру металлоблока и в зоне усадочной раковины. При испытании образцов на разрыв в периферийных кернах обнаружены гладкая граница между соседними слоями и прочное сцепление слоев, заключающих в своем объеме имитаторы источников. При испытании на разрыв образцов из зоны усадочной раковины установлено, что границы между всеми слоями отсутствуют, что согласуется с данными дефектоскопии.

30

25 У

20 N

15 10 N У

N

5 \ 1 1 1

20 15 10 5 0 5 10 15

Рис. 11. Результаты ультразвуковой дефектоскопии металлоблока

Для обеспечения монолитности металло-блока и устранения границ между соседними слоями матрицы было предложено использовать добавление легкоплавких сплавов на основе свинца. Эти сплавы имеют меньшую плотность чем свинец и благодаря этому всплывают на поверхность расплава свинца и защищают ее от окисления. При заливке

Последующей порции расплава свинца легкоплавкий сплав всплывает на поверхность, а между слоями свинца остается пограничный слой твердых растворов. Дефекты структуры и границы в объеме металлоблока при ультразвуковом дефектоскопическом исследовании выявлены не были.

Структура и характеристики пограничного слоя изучались при помощи энергомассанализатора ЭМАЛ-2 и термографическим методом. Результаты представлены на Рис. 13. Было установлено, что минимальная температура плавления не опускается ниже 180 °С, а сам пограничный слой имеет толщину не более 2 мм.

Изучение распределения температурных нагрузок в блоке с включенными имитаторами источников по мере заполнения емкости слоями свинца показало, что максимальные температурные нагрузки составляют величину 250-305 °С, причем продолжительность воздействия высоких температур составляет не более 1 мин и зависит от объема хранилища, заполненного свинцом (Рис. 12).

В процессе проведения исследований на лабораторном стенде было изучено поведение различных металлов и сплавов на их основе. Состав и температуры плавления исследуемых металлов и сплавов приведены в таблице 6.

Наилучшие результаты были получены при одновременном использовании свинца и сплавов на его основе в качестве добавки. Для этих материалов не наблюдалось ни нарушений сплошности при кристаллизации расплава, ни разрывов между последовательными слоями.

т,°с

1, мин

Рис.12. Результаты измерения температуры в модельной емкости подземного хранилища при кондиционировании источников

Тт

327°С

180°С

5 г 1

Г. V £ 5 Матрица

Матрица У . Пограничный слой 8=2мм

Ч г

Рис. 13 Термографический анализ температуры плавления пограничного слоя. (О- матрица, 1- пограничный слой, 2- граница пограничного слоя, 3- матрица.)

Серьезной проблемой стала высокая токсичность свинца и его паров. Свинец относится к первой группе токсичности. В связи с этим в ходе исследований был определен диапазон температур, обеспечивающий соблюдение санитарно-гигиенических нормативов на содержание паров свинца в воздухе рабочей зоны (Рис.14) при прове-включения источников в свинцовую матрицу.

Таблица 6. Характеристики металлов и сплавов

Состав металла или сплава, % вес А1-99,9 Ъп-99.9 РЬ-98,6 Бп-99,8 РЬ- 32, 8п-68 Вь50, 8п-22, РЬ-28 Вь50.1, 8п-14.6, РЬ-24.9, са-ю.в

Температура плавления, °С 660 425 327 234 177 100 66

Конструкция лабораторной установки позволяет моделировать поведение материалов гибкого металлопровода в условиях реального технологического процесса. Термоэлектрические преобразователи закрепляли на поверхности металлопровода в наиболее нагруженных точках (т.е. там, где давление расплавленного металла, перемещающегося по металлопроводу, максимально). Измерения показали, что при испытании двухслойного металлопровода из термостойкой асбобазальтовой ткани АБТ-5 температура на поверхности наружного слоя в наиболее нагретых точках не превышала 80 С.

Исследование участков ткани, Рис 15 Образцы асбобазальтовой ткани до непосредственно контактирующей с (а) и после (б) проведения расплавом свинца, выявило кондиционирования отсутствие разрушения структуры

ткани (Рис.15). Изменение цвета образца обусловлено выгоранием нестойкой основы ткани, однако снижения механической прочности не наблюдалось. Ткань АБТ-5 и аналогичные ей позволяют использовать металлопроводы, изготовленные из них, многократно.

По результатам проведенных моделирования и исследований был разработан общий технологический регламент выполнения работ по включению отработавших источников в металлические матрицы непосредственно в хранилище. Процесс включает три стадии (Рис.16):

• откачка воды из хранилища (А);

• сушка подземного резервуара (В);

• изоляция ОНИ путем подачи расплава металла в подземный резервуар

(С).

После этого хранилище может быть использовано снова для накопления источников и проведения следующей операции включения источников в металлическую матрицу ф и Е на Рис.16). Включение источников в металлическую матрицу повторяется до окончательного заполнения хранилища ^ на Рис 16).

Рис 16 Стадии включения источников в металлическую матрицу

Глава 5. На основании результатов стендовых испытаний для практической реализации метода включения отработавших источников в металлическую матрицу была разработана опытно-промышленная установка «Москит-1А» (Рис. 17).

Установка состоит из электропечи для плавления металла, систем откачки воды, подачи горячего воздуха для осушения хранилища и очистки отходящих газов, узла стыковки с оголовком хранилища, металлопровода для порционной

хранилища.

С помощью этой установки в одном из хранилищ послойно, по мере поступления, было включено в металлическую матрицу 15 партий отработавших источников, содержащих радионуклид ^Со, с суммарнойактивностью 4,736*1013 Бк. Последующий анализ состояния хранилища показал, что резервуар хранилища заполнен блоком с включенными источниками на 40 об.%;

Рис 17 Опытно-промышленная установка мощность экспозиционной дозы в Москит 1А на оголовке хранилища ОИИ

резервуаре хранилища не превышала 3 Р/с; температура в хранилище 150°С; отбор проб газа показал отсутствие радиолизного водорода. Таким образом, требования по безопасности долговременного хранения ОИИ в хранилищах выполняются в полном объеме.

Необходимость иммобилизации отработавших источников в металлическую матрицу на других централизованных пунктах хранения РАО потребовало создания универсального транспортного комплекса, реализующего полный цикл работ по предложенной технологии: исследование состояния хранилищ, подготовка хранилищ, работы по кондиционированию ОИИ в металлические матрицы непосредственно в резервуаре хранилища.

Поэтому на базе стационарной установки был разработан передвижной вариант «Москит-Т», позволяющий обслуживать централизованные ПЗРО в масштабах одного или нескольких регионов. Установка смонтирована на базе полуприцепа ОДАЗ-885 и предназначена для транспортировки автомобильным тягачом. Общий вид установки представлен на Рис.18. Она состоит из следующих модулей: вспомогательного, технологического, стыковочного и управляющего. Установка оборудована гидроманипулятором для сборки модулей в рабочем положении и их обслуживания. Установка обеспечена комплектом измерительных приборов для обследования подземных хранилищ.

Введение в состав установки вспомогательного модуля позволяет в случае необходимости осуществлять откачку воды и сушку подземных хранилищ горячим воздухом при подготовке хранилищ к кондиционированию источников.

Технологический модуль снабжен шлюзовым узлом загрузки и системой создания пониженного давления, что позволяет использовать в качестве матричного материала для кондиционирования отработавших источников легкоплавкие металлические отходы низкого уровня активности. Установка оборудована системами автоматического и аварийного управления. Модульная конструкция позволяет задействовать только те системы уста-Рис 18 Передвижная промышленная установка новки, которые необходимы для «Москит-Т» выполнения конкретных задач.

Конструкция установки позволяет выполнить термическую дезактивацию легкоплавких металлических отходов. Это дает возможность расширить диапазон ее использования. Установки «Москит -1А» и «Москит-Т» успешно внедрены в производство и с их помощью метод включения отработавших источников в металлические матрицы был реализован в ГУЛ МосНПО«Радон», на Нижегородском, Екатеринбургском, Волгоградском, Саратовском, Башкирском пунктах захоронения радиоактивных отходов, а также на Нововоронежской АЭС и спецкомбинате в г. Сосны, Республика Беларусь.

ВЫВОДЫ

1. Разработана методика обследования состояния хранения отработавших источников в подземных хранилищах колодезного типа. В рамках программы Госатомандзора РФ проведено обследование состояния

хранения ОИИ на 10 пунктах хранения радиоактивных отходов России. Результаты обследования показали, что 90% суммарной активности всех видов радиоактивных отходов, поступающих на пункты хранения, составляют отработавшие источники ионизирующего излучения. Состояние их хранения не соответствует современным требованиям безопасности, поскольку в хранилищах, как правило, присутствует вода и зарегистрированы взрывоопасные концентрации радиолизного водорода. В ряде случаев были зарегистрированы высокие уровни удельной активности воды в хранилищах (до 2,7* 106 Бк/л), обусловленные разгерметизацией отработавших источников.

2. Теоретически обоснован, разработан и экспериментально проверен метод определения теплофизических характеристик приповерхностных хранилищ колодезного типа путем обработки нестационарных температурных полей. Адекватность полученной физико-математической модели подтверждена результатами измерений, полученными на стендовой установке и реальном хранилище для отработавших источников. В результате проведенных экспериментов была определена величина эффективной теплопроводности системы «хранилище-грунт», составляющее величину ае=(2.8+0.3) Вт/(мх°С).

3. Исходя из проектного ограничения на величину температуры перегрева (230°С) в хранилище и результатов теплофизического моделирования было определено минимальное значение (Х=28 Вт/(мх°С)) теплопроводности металлов, пригодных для использования в качестве матрицы для изоляции отработавших источников. Исследование технологических характеристик матричных материалов показало, что в ряду исследованных металлов: алюминий, олово, свинец, цинк оптимальным материалом для матрицы является свинец и легкоплавкие сплавы на его основе.

4. На основании полученных данных был разработан и реализован на практике комплекс методов изоляции отработавших источников с использованием матричных материалов на основе свинца и его сплавов. Эти методы позволяет выполнять оценку состояния хранения ОИИ в хранилищах, подготовку хранилищ к кондиционированию, включение отработавших источников в металлическую матрицу послойно непосредственно в действующих хранилищах колодезного типа, что дает возможность увеличить суммарную активность источников, размещаемых в хранилище, в 6 раз при полном соблюдении проектных требований к хранилищу и обеспечении современных требований безопасности.

5. Разработана технологическая схема установки для кондиционирования отработавших источников. На базе экспериментального стенда отработаны конструкция и технологические режимы работы отдельных систем установки. На основе полученных данных спроектирована и внедрена в производство опытно-промышленная установка «Москит-1 А».

6. Для реализации комплексной схемы обращения с отработавшими источниками ионизирующего излучения, включающей откачку конденсированной влаги, осушение хранилища и выполнения операций послойной заливки расплавленным металлом, была разработана передвижная промышленная установка «Москит-Т».

Основные положения диссертации изложены в следующих работах:

1 Соболев И.А., Тимофеев Е.М., Ожован М.И., Арустамов А.Э., Качалов М.Б., Ширяев В.В., Поляков A.C., Полуэктов П.П., Третьяк С.А. Подземное захоронение высокоактивных источников ионизирующего излучения. Москва, ЦНИИатоминфом, 1988, с. 18

2 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Полуэктов П.П., Поляков A.C., Соболев И.А., Тимофеев Е.М. Устройство для захоронения высокоактивных источников ионизирующего излучения. Авторское свидетельство №1350663, Бюл. откр. и H3o6p.N41,c. 202.

3 Соболев И.А., Арустамов А.Э., Ожован М.И., Полуэктов П.П., Поляков A.C., Семенов К.Н., Тимофеев Е.М., Третьяк С.А., Ширяев В.В. Захоронение высокоактивных отработавших источников ионизирующего излучения в металлические матрицы. Атомная энергия, 1989, т.66, N 5, с.340-343.

4 Арустамов А.Э., Качалов М.Б., Ожован М.И., Семенов К.Н., Ширяев В.В. Включение высокоактивных источников ионизирующего излучения в металлические матрицы в подземном резервуаре. Энергетика и электрификация, 1990, N 8, с.2-4.

5 Арустамов А.Э., Кащеев В.А., Ожован М.И., Полуэктов П.П., Поляков A.C., Соболев И.А. Включение отработавших высокоактивных источников ионизирующего излучения в металлические матрицы. Препринт ВНИИНМ 357, Москва, ЦНИИатоминфом, 1990, с.29.

6 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Полуэктов П.П., Поляков A.C., Семенов К.Н., Соболев ИА Обезвреживание высокоактивных радиоизотопных отходов на централизованных пунктах. Тез. докл. Симп. при международной выставке "Экология-90", 1990, с. 13.

7 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Поляков A.C., Кащеев В.А., Соболев И.А., Ширяев В.В. Опыт создания могильников радиоактивных отходов. Обзор. Москва, ЦНИИатомиформ, 1990, с.77.

8 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Ширяев В.В. Устройство для переработки радиоактивных отходов. Авторское Свидетельство №1538798.

9 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Ширяев В.В., Полуэктова А.П. Способ кондиционирования высокоактивных радиоактивных отходов, содержащих летучие радионуклиды. Авторское свидетельство №1690489.

10 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Семенов К.Н., Ширяев В.В. Включение в металлические матрицы отходов высокого уровня активности с помощью передвижной установки. Тез. докл. Всес. НТС "Проблемы обращения с радиоактивными отходами и охраны окружающей среды", Москва, с.23-24.

11 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Ширяев В.В. Способ включения отработавших источников ионизирующего излучения в металлические матрицы. Авторское Свидетельство №1644663.

12 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Ширяев В.В. Способ включения твердых радиоактивных отходов высокого уровня активности в металлические матрицы. Авторское Свидетельство №1644662.

13 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Ширяев В.В. Способ захоронения твердых высокоактивных отходов в геологические формации. Авторское Свидетельство № 1718671, Бюл. №43-44, 30.11.93.

14 Ojovan M.I., Sobolev I.A., Kachalov M.B., .Arustamov A.E., Shiryaev V.V., Semenov K.N., Timofeev E.M., Stefanovsky S.V. Mobile unit for high active spent radiation sources immobilization. Ргос 993 IntConf. on Nuclear Waste Manag, and Environmental Remediation, 1993, Prague, vol.1, pp.155-157.

15 Соболев И.А., Арустамов А.Э., Ширяев В.В. Ожован М.И., Семенов К.Н., Качалов М.Б. Передвижная установка для включения в металлическую матрицу высокоактивных твердых отходов. Атомная энергия, 1993, т.74, N 6, с.531-533.

16 Соболев И.А., Арустамов А.Э., Ширяев В.В., Ожован М.И., Семенов К.Н., Качалов М.Б., Поляков A.C. Передвижная установка для включения в металлическую матрицу твердых отходов высокого уровня активности. Научная программа Международного семинара UNESCO/UNEP/UNIDO "Радиоактивные отходы: оценка риска, минимизация образования, переработка и захоронение". Москва, 13-17 сентября 1993, Междун. центр обучающих систем, с. 17.

17 Соболев И.А., Арустамов А.Э., Ширяев В.В., Ожован М.И., Семенов К.Н., Качалов М.Б., Поляков A.C. Передвижная установка для включения в металлическую матрицу твердых отходов высокого уровня активности. 4 Ежег. Н-Т Конф. Ядерного Общ. "Ядерная энергия и безопасность чел.", NE-93, Нижн.Новг, Реф.ч.2, с.914-916.

18 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Ширяев В.В. Способ включения твердых высокоактивных отходов в металлическую матрицу. Патент № 2022378 (РФ), Бюл. №20, 30.10.94.

19 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Ширяев В.В. Способ подготовки к хранению штучных радиоактивных отходов. Патент № 2031461 (РФ), Бюл. №8, 20.03.95.

20 Тимофеев Е.М., Ожован М.И., Качалов М.Б., Арустамов А.Э., Ширяев В.В. Обезвреживание радионуклидных источников на региональных могильниках Российской Федерации. Радиоэкологическая безопасность современной цивилизации: социокультурные подходы, информационные технологии,

экономические структуры, Первая Международная научно-практическая конференция, Тезисы докладов, Москва, "Эномар", 1995, с.87-89.

21 Sobolev I.A., Timofeev Е.М., Ojovan M.I., Shiryaev V.V., Arustamov A.E., Kachalov M.B. Disposal of spent sealed sources in bore-hole repositories. 21-st International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management, September 28 - October 3,1997, Davos, Switzerland, v. 506 (1998), p. 1003-1008.

22 Arustamov A.E., Kachalov M.B., Ojovan M.I., Shiryaev V.V., Sobolev I.A., Timofeev E.M. Metal matrices for the immobilization of highly-radioactive spent sealed radiation sources. HLW, LLW, Mixed Wastes and Environment Restoration -Working Toward a Cleaner Environment. International Conference WM'98, March 1 - 5,1998, Tucson, Arizona, Proceedings on CD-ROM.

23 Arustamov A.E., Ojovan M.I., Kachalov M.B. Lead and lead based alloys as waste matrix materials. 22-st International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management, Boston, USA, 1998. Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 556 (1999), pp.961-966.

24 Арустамов А.Э., Ожован М.И., Карлина O.K., Мышкин Ю.В., Сабиров Х.С., Соболев И.А Иммобилизация источников ионизирующих излучений (обезвреживание отходов на Башкирском спецкомбинате «Радон»). П Международная конференция «Радиационная безопасность: радиоактивные отходы и экология», г. Санкт- Петербург, 9-12 ноября 1999г, с. 95.

25 Arustamov А.Е., Ojovan M.I., Poluektov P.P., Guskov A.V., Serebryakov B.E., Prozorov L.B. Safety assessment of bore-hole repositories for sealed radiation sources disposal. 23-st International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management, Boston, USA, 1999. Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 608 (2000),pp.l41-146.

26 Arustamov A.E., Karlina O.K., Ojovan M.I., Sobolev I.A. Management of spent and disused radiation sources in Russian Federation. International Conference on "Management of Radioactive Waste from Non-Power Applications-Sharing the Experience", 5-9 November 2001, Malta, IAEA-CN-87, pp.178-179.

27 Arustamov A.E., Ojovan M.I., Semenov K.N. Preparation of radium and other spent sealed sources containing long-lived radionuclide to long-term storage. HLW, LLW, Mixed Wastes and Environment Restoration - Working Toward a Cleaner Environment. International Conference WMO3, February 23 - 27, 2003, Tucson, Arizona, Proceedings on CD-ROM.

OS, // - os. PJ

2MB'

537

Введение.

1 ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

1.1 Производство радионуклидных источников ионизирующего излучения.

1.2 Применение закрытых радионуклидных источников ионизирующего излучения.

1.2.1 Радиоизотопные источники электроэнергии и тепла.

1.2.2 Радиационно-технологические установки.

1.2.3 Радионуклидные средства для лучевой терапии.

1.2.4 Радиационные аппараты промышленной дефектоскопии.

1.2.5 Ядерно-аналитические и контрольно-измерительные технологические приборы и установки.

1.2.6 Приборы и установки с использованием альфа- и низкоэнергетического бета-излучения.

1.2.7 Условия эксплуатации и хранения источников ионизирующего излучения.

1.2.8 Инциденты с радионуклидными источниками ионизирующего излучения

1.3 Приповерхностное захоронение радионуклидных источников.

1.4 Подземное захоронение радионуклидных источников.

1.5 Захоронение альфа-излучающих радионуклидных источников.

1.6 Кондиционирование отработавших источников ионизирующего излучения.

1.7 Исследования по включению радиоактивных отходов в металлическую матрицу.

1.7.1 Исследования по включению облученного ядерного топлива в металлические матрицы.

1.7.2 Исследования по включению радиоактивных отходов высокого уровня активности в металлические матрицы.

1.7.3 Надежность изоляции отработавших источников ионизирующего излучения в приповерхностных хранилищах.

1.8 Выводы по литературному обзору.

2 ИССЛЕДОВАНИЕ СОСТОЯНИЯ ХРАНЕНИЯ ОТРАБОТАВШИХ ИСТОЧНИКОВ ИОНИЗИРУЮЩЕГО ИЗЛУЧЕНИЯ В ПРИПОВЕРХНОСТНЫХ ХРАНИЛИЩАХ КОЛОДЕЗНОГО ТИПА.

2.1 Методы контроля состояния колодезных хранилищ.

2.2 Аппаратура для контроля состояния колодезных хранилищ.

2.3 Исследование состояния хранения отработавших источников в хранилищах колодезного типа.

2.4 Результаты обследования хранилищ для отработавших источников ионизирующего излучения по Программе Госатомнадзора России.

3 ИССЛЕДОВАНИЕ ТЕПЛОФИЗИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК ПРИПОВЕРХНОСТНЫХ ХРАНИЛИЩ ДЛЯ ОТРАБОТАВШИХ ИСТОЧНИКОВ ИОНИЗИРУЮЩЕГО ИЗЛУЧЕНИЯ.

3.1 Описание экспериментального стенда «Спрут».

3.2 Описание экспериментов.

3.3 Математическое моделирование тепловых полей в хранилище.

4 МОДЕЛИРОВАНИЕ ТЕХНОЛОГИЧЕСКОГО ПРОЦЕССА ВКЛЮЧЕНИЯ ОТРАБОТАВШИХ ИСТОЧНИКОВ В МЕТАЛЛИЧЕСКИЕ МАТРИЦЫ В ЛАБОРАТОРНЫХ УСЛОВИЯХ.

4.1 Описание лабораторного стенда.:.

4.2 Порядок проведения эксперимента.

4.3 Результаты экспериментов и их анализ.

5 ПРАКТИЧЕСКОЕ ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДА ВКЛЮЧЕНИЯ ОТРАБОТАВШИХ ИСТОЧНИКОВ ИОНИЗИРУЮЩЕГО ИЗЛУЧЕНИЯ В МЕТАЛЛИЧЕСКУЮ МАТРИЦУ.

5.1 Разработка оборудования для включения отработавших источников в металлическую матрицу.

5.2 Оценка эффективности технологии включения ОИИ в металлические матрицы.

ВЫВОДЫ.

Радиоизотопные излучатели различного назначения, дефектоскопы, аналитические и контрольно-измерительные приборы, радиоизотопные генераторы тепловой и электрической энергии и другие виды изделий радиационной техники - таков неполный перечень областей использования радионуклидных источников ионизирующего излучения.

Радиационные технологии все шире охватывают различные области производства изделий и материалов промышленного и специального назначения. Промышленность большинства стран насыщается радиоизотопной контрольно-измерительной техникой. В медицине используется все больше аппаратуры радиационной диагностики и терапии. Компактные, с высокой удельной энергоотдачей, радиоизотопные устройства находят применение во множестве современных приборов и изделий.

Одним из главных препятствий для дальнейшего развития радиоизотопных производств, как, впрочем, и для увеличения энергетического потенциала за счет строительства атомных электростанций, стала проблема удаления радиоактивных отходов (РАО). Необходимость учета самых различных факторов - правовых, социальных, экономических, медицинских — значительно усложняет ее решение и требует участия государства и общественности в определении роли и места промышленности по обращению с РАО среди других отраслей.

Использование мощных источников излучения привело к образованию целого класса чрезвычайно опасных РАО высокого уровня активности -отработавших источников ионизирующего излучения (ОИИ). Обращение с этим видом отходов представляет серьезную проблему, не решенную в полном объеме на законодательном уровне, в техническом и экологическом аспектах, и является препятствием на пути широкого применения радиационных технологий.

Десятки радиационных инцидентов, произошедших с отработавшими источниками в последние годы, заставили МАГАТЭ и национальные агентства обратить пристальное внимание на проблемы обращения с этим видом радиоактивных отходов. События, произошедшие в Гоянин (Бразилия) [1] в 1987 г., в очередной раз подтвердили, какими трагическими и масштабными могут быть последствия неконтролируемого попадания отработавших источников в окружающую среду. Человеческие жертвы, десятки пострадавших от облучения людей, образование тысяч тонн вторичных радиоактивных отходов - таковы некоторые итоги этого «наиболее серьезного инцидента после Чернобыльского».

Нерешенность до настоящего времени проблем безопасного обращения с ОИИ требует проведения всесторонних исследований условий хранения и разработки современных технологий их кондиционирования, не наносящих чрезмерного ущерба окружающей среде.

По этим причинам весьма актуальными являются исследования, посвященные разработке эффективных методов обращения с отработавшими источниками ионизирующего излучения, обеспечивающими надежность их изоляции от окружающей среды.

Целью настоящей работы является исследование состояния хранения отработавших источников ионизирующего излучения, изучение свойств металлических матричных материалов и разработка технологии кондиционирования отработавших источников ионизирующего излучения с использованием металлических матриц при безусловном приоритете экологической безопасности предложенных технических решений. Научная новизна работы заключается в следующем:

• Разработана методика и выполнена оценка состояния хранения ОИИ в приповерхностных хранилищах для отработавших источников ионизирующего излучения.

• Разработан и экспериментально опробован метод определения эффективных теплофизических характеристик для хранилищ колодезного типа с использованием нестационарных температурных полей.

• Предложен новый метод изоляции отработавших источников ионизирующего излучения от окружающей среды путем включения их в металлические матрицы непосредственно в подземных приемных резервуарах хранилищ колодезного типа, с использованием в качестве матричного материала свинца и легкоплавких сплавов на его основе.

• Обоснована зависимость количества матричного материала от суммарной активности отработавших источников и их радионуклидного состава.

Практическое значение работы состоит в том, что:

• Использование методики обследования состояния хранения ОИИ в хранилищах колодезного типа позволило, в соответствии с программой Госатомнадзора России, выполнить детальное обследование хранилищ данного типа на пунктах хранения радиоактивных отходов России, и на основе полученных данных разработать рекомендации по их дальнейшей безопасной эксплуатации.

• Впервые разработаны и внедрены в производство новые безопасные методы обезвреживания высокоактивных отработавших источников ионизирующего излучения.

• Разработаны и внедрены в производство установка для включения отработавших источников в металлическую матрицу «Москит-1 А» и передвижная модульная промышленная установка «Москит-Т», позволяющие производить включение источников в металлические матрицы непосредственно в резервуарах хранилищ. Использование этих установок на пунктах захоронения радиоактивных отходов России дает реальный экологический и значимый экономический эффект.

На защиту выносятся следующие положения:

• Теплофизические характеристики хранилищ могут быть найдены путем проведения эксперимента по кратковременному имитационному разогреву приемной емкости хранилища, измерению температуры в контрольных точках и последующему математическому моделированию процесса установления температурного поля.

• Надежная изоляция отработавших источников ионизирующего излучения от окружающей среды возможна путем их послойной заливки расплавленным металлом с получением целостного металлоблока. Качество получаемого металлоблока определяется совместным использованием нескольких металлов или сплавов. Процесс изоляции можно проводить, используя защитные свойства хранилищ, непосредственно в подземных резервуарах после их подготовки по предложенной технологии.

• В качестве матричного материала для изоляции источников наиболее эффективно использовать свинец и сплавы на его основе, обеспечивающие требуемые показатели безопасности.

• Разработанные передвижные установки модульного типа, герметично стыкуемые с хранилищем, позволяют безопасно проводить процесс включения отработавших источников в металлическую матрицу за счет изоляции рабочего объема установки и хранилища от окружающей среды и эффективной очистки отходящих газов.

Основные положения диссертационной работы докладывались на:

Всесоюзном НТС "Проблемы обращения с радиоактивными отходами и охраны окружающей среды", (Москва, 1990);

Международном семинаре UNESCOAJNEP/UNIDO "Радиоактивные отходы: оценка риска, минимизация образования, переработка и захоронение", (Москва, 1993);

International Conference on Nuclear Waste Management and Environmental Remediation, (Prague, 1993);

4-ой Ежегодной Научно-Технической Конференции Ядерного Общества "Дцерная энергия и безопасность человека", (NE-93, Нижний Новгород);

21-st International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management, (1997, Davos);

22-st International Symposium on the Scientific Basis for Nuclear Waste Management, (Boston, 1998);

International Conference on "Management of Radioactive Waste from Non-Power Applications-Sharing the Experience", (2001, Malta).

По теме данной диссертационной работы было опубликовано 20 статей и докладов, получено 7 авторских свидетельств и патентов РФ.

Работа была выполнена в Государственном унитарном предприятии города Москвы - Объединенном эколого-технологическом и научно-исследовательском центре по обезвреживанию РАО и охране окружающей среды (ГУЛ МосНПО «Радон») в соответствии с планом НИР (тема 064-01) и Программой Госатомнадзора России по обследованию хранилищ колодезного типа для отработавших радионуклидных источников на спецкомбинатах Российской Федерации.

1 ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

ВЫВОДЫ

1. Разработана методика обследования состояния хранения отработавших источников в подземных хранилищах колодезного типа. В рамках программы Госатомнадзора России проведено обследование состояния хранения ОИИ на 10 пунктах хранения радиоактивных отходов России. Результаты обследования показали, что 90% суммарной активности всех видов радиоактивных отходов, поступающих на пункты хранения, составляют отработавшие источники ионизирующего излучения. Состояние их хранения не соответствует современным требованиям безопасности, поскольку в хранилищах, как правило, присутствует вода и зарегистрированы взрывоопасные концентрации радиолизного водорода. В ряде случаев были зарегистрированы высокие уровни удельной активности воды в хранилищах (до 2,7x106 Бк/л), обусловленные разгерметизацией отработавших источников.

2. Теоретически обоснован, разработан и экспериментально проверен метод определения теплофизических характеристик приповерхностных хранилищ колодезного типа путем обработки нестационарных температурных полей. Адекватность полученной физико-математической модели подтверждена результатами измерений, полученными на стендовой установке и реальном хранилище для отработавших источников. В результате проведенных экспериментов была определена величина эффективной теплопроводности системы «хранилище-грунт», составляющая ае=(2,8±0,3) Вт/(мх°С).

3. Исходя из проектного ограничения на величину температуры перегрева (230 °С) в хранилище и результатов теплофизического моделирования было определено минимальное значение (А=28 Вт/(мх°С)) теплопроводности металлов, пригодных для использования в качестве матрицы для изоляции отработавших источников. Исследование технологических характеристик матричных материалов показало, что в ряду исследованных металлов: алюминий, олово, свинец, цинк оптимальным материалом для матрицы является свинец и легкоплавкие сплавы на его основе.

4. На основании полученных данных был разработан и реализован на практике комплекс методов изоляции отработавших источников с использованием матричных материалов на основе свинца и его сплавов. Эти методы позволяет выполнять оценку состояния хранения ОИИ в хранилищах, подготовку хранилищ к кондиционированию, включение отработавших источников в металлическую матрицу послойно непосредственно в действующих хранилищах колодезного типа, что дает возможность увеличить суммарную активность источников, размещаемых в хранилище, в 6 раз при полном соблюдении проектных требований к хранилищу и обеспечении современных требований безопасности.

5. Разработана технологическая схема установки для кондиционирования отработавших источников. На базе экспериментальной установки отработаны конструкция и технологические режимы работы отдельных систем установки. На основе полученных данных спроектирована и внедрена в производство опытно-промышленная установка «Москит-1 А».

6. Для реализации комплексной схемы обращения с отработавшими источниками ионизирующего излучения, включающей откачку конденсированной влаги, осушение хранилища и выполнения операций послойной заливки расплавленным металлом, была разработана передвижная промышленная установка «Москит-Т».

1. 1.EA, The Radiological Accident in Goiania, IAEA, Vienna (1988).

2. Annual Report 1977-1978. Atomic Energy of Canada Ltd. 1979. p.30-32.

3. Annual Report of Department of India Atomic Energy .1975-1977. p.6-12.

4. Australian Atomic Energy Commission 1978/1979 .1979. p.84.

5. Сивинцев Ю.В. Обращение с радиоактивными отходами во Франции. Атомная техника за рубежом. 1984. № 9. С.28-32.

6. Radiation Sources for Research, Industry, Environmental Aplications. Isotope Products Laboratories. California. 1977. - 40 p.

7. В.П.Сытин, Ф.П.Теплов, Г.А. Череватенко. Радиоактивные источники ионизирующих излучений.- М.: Энергоатомиздат, 1984, 128 с.

8. Recommendation for the Safe Use and Regulation of Radiation Sources in Industry, Medicine, Research and Teaching. IAEA. Vienna. Safety Ser. N 102. 1990. P.27-63.

9. Саркисов А.А.и др. Термоэлектрические генераторы с ядерными источниками теплоты. М.:Энергоатомиздат,1987, 203 с.

10. Каталог. Радионуклидные источники и препараты. Димитровград, 1998, 68 с.

11. Каталог. Радионуклидные источники и препараты. Димитровград, 1998, 68 с.

12. В.П.Чистов, Ф.П. Кодюков, Г.А. Череватенко. Радионуклидные источники в радиационной технике.- М.: Энергоатомиздат, 1989, -278 с.

13. Чистов Е.Д., Середин Ю.В., Спрыгаев И.Ф. и др. Научные работы институтов охраны труда ВЦСПС. М., Профиздат, 1969, вып. 59, с. 44-51

14. Волгин В.И., Дроздов В.Е., Ерошев М.Е. и др. Атомная энергия, 1965 т. 18, вып. 5, с. 546—550.

15. Чистов Е.Д., Лиричен А.В., Гольдин В.А. и др. Труды симпозиума специалистов стран -членов СЭВ (Москва, 10—14 декабря 1973). М., Атомиздат, 1976, с. 78—82.

16. Осипов В.В., Джагацпанян Р.В., Штань Л.С., и др.— Атомная энергия, 1969, т. 25, вып. 4, с. 271-273.

17. Чистов Е.Д., Осипов В.Б., Спрыгаев И.Ф. и др. — Гигиена и санитария. 1970, № б, с. 76-80.

18. Зараев О.М. В кн.: Научные работы институтов охраны труда ВЦСПС. М., Профиздат, 1968, вып. 55, с. 54-61.

19. Иствуд У., Уест Р., Уйблин Е. Труды II Международной конференции по мирному использованию атомной энергии. Женева, 1958. Избранные доклады иностранных ученых. Получение и применение изотопов. М., Атомиздат, 1959, т. 10, с. 28.

20. Спицин В. И.- Изв. АН СССР. Отд. хим. наук, 19601, № 8, с. 1325.

21. Спицин В. И., Мощанская Н. Г. -Докл. АН СССР, 1960, т. 133, № 4, с. 859.

22. Герасимов В. В., Александров В. Н., Громова А. И. и др. В кн.: Коррозия реакторных материалов. М., Атомиздат, 1960, с. 52.

23. Герасимов В. В., Александров В. Н. Металловедение и термическая обработка металлов, 1962, № 2, с. 53.

24. Герасимов В. В. Коррозия и облучение. М., Госатомиздат, 1963.

25. Справочник по коррозии и износу ядерных реакторов с водяным охлаждением. М., Атомиздат, 1960, с. 278.

26. Пархоменко Г.М. Фармакология и токсикология, 1948, т. 11, № 6,с. 48.

27. Перельман Ф.М., Зворыкин А.Я., Гудима Н.В. Кобальт. М. JL, Изд-во АН СССР, 1969.

28. Краткая химическая энциклопедия. М., 1963, т. 2, с. 619.

29. Фукс Н.А. Механика аэрозолей. М., Изд-во АН СССР, 1965. 268 с.

30. Чистов Е.Д., Никольский В.В., Мальков И.А. и др. В кн.: Научные работы института охраны труда ВЦСПС. М., Профиздат, 1965, вып. 5 (37), с. 46-51.

31. Радиоактивные частицы в атмосфере. Сб. статей. Пер. с нем. Под ред. А. В. Быховского С.Г., Малахова Г.А., Середы. М., Госатомиздат, 1963, 220 с.

32. Методические указания по исследованию радиоактивных аэрозолей в случае присутствия их в составе горячих частиц. № 672-67, М., МЗ СССР, 1967.

33. Зараев О.М. В кн.: Научные работы институтов охраны труда ВЦСПС. М., Профиздат, 1966, вып. 40, с. 48-54.

34. Быковский А.В., Зараев О.М. Мед. радиология, 1965, № 3, с. 31-39.

35. Зараев О.М. В кн.: Научные работы институтов охраны труда ВЦСПС. М., Профиздат, 1966, вып. 41, с. 49-58.

36. Зараев О.М., Красногорова А.М., Ларичев А.В. В кн.: Научные работы институтов охраны труда ВЦСПС. М., Профиздат, 1967, вып. 47, с. 39-47.

37. Виденская М.М., Красногорова Г.А., Курович В.Н. и др. Материалы 1 научно-практической конференции по радиационной безопасности 23- 29 ноября 1966. М. 1968, с

38. Site Investigation for Repositories for Solid Radioactive Wastes in Shallow Ground. Techn. Rep. Ser. N 216. IAEA. Vienna. 1982.

39. IAEA, Nature and magnitude of the problem of spent radiation sources, IAEA-TECDOC-620, Vienna (1991).

40. Shallow Ground Disposal for Radioactive Wastes. A Guide Book. Safety Ser.N 53. IAEA. Vienna. 1981.

41. J. Auriol, A. Faussat. Low-level short-lived waste disposal, national program in France. ICEM'95 Berlin. Germany. September 3-5, 1995, New York, 1995. P. 12771280.

42. Warren J.L. Shallow Land Burial: Expirience and Developments at Los Alamos. Undeground Disposal of Radioactive waste. IAEA. Vienna. 1980. V.l. p.221-239.

43. J.E. Deickhoner. Waste management policy development from AEC to the DOE. Radwaste magazine. V.3, N2, March 1996, P. 48-55.

44. Соболев И.А., Хомчик Л.М. Обезвреживание радиоактивных отходов на централизованных пунктах. М.:Энергоатомиздат,. 1983,128 с.

45. Спицин Е.Я. Переработка и захоронение радиоактивных отходов лабораторий. М.: Атомиздат, 1965, 130 с.

46. В. Batandjieva, P. Metcalf. Proc. 1st All African IRPA Regional Radiation Protection Congress, 5-8 May 2003, Muldersdrift, Gauteng, South Africa (2003). P.l-17.

47. B.Shabtai at all. Management of Low Level Radioactive Waste in Israel. ICEM'95 Berlin. Germany. September 3-5,1995, New York, 1995. P.33-39.

48. Djouhy Z., Kortus J., Malasik E. Disposal of Low and Intermediate Level Waste in Czechoslovakia. Underground Disposal of Radioactive Wastes. IAEA. Vienna. 1980. V.l. p.209-218.

49. Проекты захоронения радиоактивных отходов в геологических формациях. Атомная техника за рубежом. 1979. № 7. С. 12-19

50. Бабаев Н.С. и др. Ядерная энергетика, человек и окружающая среда. М.: Энергоатомиздат. 1984. 312 с.

51. Frank Nitsche at all. Low/Intermediate Level Waste Package Criteria in Compliance with the Requirements for Transport and Disposal. ICEM'95 Berlin. Germany. September 3-5,1995, New York, 1995. P.87-92.

52. Management of Intermediate and Low Level Waste. Atom. 1988. September. N 383. P. 4-7.

53. B.Gustavson. Radioactive Waste Management in Sweden Experiences and Plans. ICEM'95 Berlin. Germany. September 3-5,1995, New York, 1995. P.57-61.

54. J.Auriol, A. Faussat. Low-level short-lived waste disposal, national program in France. ICEM'95 Berlin. Germany. September 3-5, 1995, New York, 1995. P. 12771280.

55. Федеральный Закон "Об использовании атомной энергии", Российская газета, 28.11.95 г.

56. W.W.L.Lee. L. Chaturvedi. Radionuclide retardation mechanism in the culebra aquifer at the WIPP. ICEM'95 Berlin. Germany. September 3-5,1995, New York, 1995. P.877-881.

57. J. Sadler. WIPP Gets Ready for Operation. Nucl. Engin. Intern. 1987. Vol. 32. December. P.57-65.

58. F. Kaplan. Transuranic Wastes in Hanford Reservation. Trans. Amer. Nucl. Soc. 1984. Vol. 47. P. 73.

59. Underground Waste Disposal; the Time to go ahead. Nucl. Eng. Intern. 1979. Vol. 24. N293. P. 13-14.

60. Review of available option for low level radioactive waste disposal. IAEA-TECDOC-661, Vienna, 1992.

61. IAEA. Handling, conditioning and Disposal of Spent Sealed Sources. LAEA-TECDOC-548, IAEA, Vienna (1990)

62. Соболев И.А., Хомчик Л.М., Тимофеев E.M., Ожован М.И., Полуэктов П.П. (1984) Диффузионная неустойчивость поверхности твердых веществ. Поверхность. Физика, химия, механика, 1984, № 12, С.32-36.

63. Ojovan M.I., Karlina O.K., Kachalov M.B. Radioactive wastes isolation from environment by glass composite materials. The International Symposium on Bioindicators and Biomonitoring, Zagorsk, 1991, p. 107-10

64. Ojovan M. 1., Sobolev 1 .A., Barinov A.S. Vitrified radioactive wastes natural tests. The International Symposium on Bioindicators and Biomonitoring, Zagorsk, 1991, p. 108- 111.

65. Ojovan M.I., Kachalov M.B., Sobolev I.A. Glass composite materials a new form of radioactive wastes immobilization. 14-th International Congress on Glass, Madrid, 1992, vol.4, pp.315-320.

66. Mathew, P.M. and Krueger, P.A., Corrosion of Metal Matrices in Oxygenated Canadian Shield Granite Groundwater's, Atomic Energy of Canada Limited Technical Record, 1986.

67. D.J. Beninson et al., in: Proc. Int. Symp. on the Siting, Design and Construction of Underground Repositories (or Radioactive Wastes, Hannover, Fed. Rep. Germany, 3-7 March, 1986, pp. 35-46.

68. A. Jacobson and R. Pusch, Deposition of High-level Waste in Boreholes Containing Buffer Material, Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co., Report SKBF/KBS-TR-77-03, Stockholm, Sweden (1977).

69. R. Pusch, Required Physical and Mechanical Properties of Buffer masses, Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co., Report SKBF/KBS-TR-77-33, Stockholm, Sweden (1977).

70. Karnbranslcsakerhet, Lead Lined Titanium Canister for Reprocessed and Vitrified Nuclear Fuel Waste-Evaluation from the View Point of Corrosion, Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co., Report SKBF/KBS-TR-78-107, Stockholm, Sweden (1978).

71. E. Mattsson, Canister Materials Proposed for Final Disposal of High-level Wastes-A Review with Respect to Corrosion Resistance, Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Co., Report SKBF/KBS-TR-81-05, Stockholm, Sweden (1981).

72. P. de Regge, J. Broolhaerts and F. Casteels, Encapsulation of cladding waste by lead alloys, in: Lead, Us Role in Nuclear Waste Management, Report on Seminar, Brussels (1984).

73. Lead in waste management: the pros and cons. Atom, February, 1985, 340, p.24-25.

74. A. Zanznica, The use of lead in the containment system for the disposal of nuclear waste, in: Proc. 7th Int. Lead Conf. on Lead Quality Criteria and Containment Technology. Pb-80, Madrid (1980), p.516.

75. W.E. Gurnwell, A survey of matrix materials for solidified radioactive high level wastes, Pacific Northwest Laboratories, PNL-UC-70, USA (1981).

76. P.M. Mathew and P.A. Krueger, Metal matrixing of used nuclear fuel with particular reference to lead, in: Lead, Its Role in Nuclear Waste Management, Report on Seminar, Brussels (1984).

77. R.C. Weasl, Handbook of Chemistry and Physics, 54th Edition (The Chemical Rubber Co., Cleveland, 1974).

78. Svensk Karnbransleforsoijning, Final Storage of Spent Nuclear Fuel — KBS-3, Swedish Nuclear Fuel Supply Co./Division KBS, Stockholm (1983) (5 volumes).

79. Einfeld K., Lahr, H., "DWK pilot conditioning and encapsulation plant", Back End of the Nuclear Fuel Cycle: Strategies and Options (Proc. Symp. Vienna, 1987), IAEA, Vienna (1987) 321.

80. Papp R., Bechtold W., Rollig K., Brunner, H., "Concepts for direct disposal of spent LWR and HTR fuel in the Federal Republic of Germany", Back End of the Nuclear Fuel Cycle: Strategies and Options (Proc. Symp. Vienna, 1987), IAEA, Vienna (1987) 577.

81. Barnert E., Brucher P.M., Niephaus D., R&D work on geologic disposal of dissolver sludge, claddings, and spent HTGR fuel elements in the Federal Republic of Germany, IAEA-SM-289/46.

82. V Ahlstrom. P.-E., "Current once-through fuel cycle and future trends", Back End of the Nuclear Fuel Cycle: Strategies and Options (Proc. Symp. Vienna, 1987), IAEA, Vienna (1987) 95.

83. Van Geel, J., Die Herstellung und Eigenschaften von Vitroment-Produkten. Processing of the International Seminar on Chemistry and Process Engineering for HLLW Solidification. 1-5 June 1981, Julich. P. 205-228.

84. Алой A.C., Шушуков E.A. Отверждение радиоактивных отходов в виде стеклометаллических и металлокерамических композиций. Обзор. М., ЦНИИатоминформ, вып.2, 1984,34 с.

85. Mathew, P.M. and Kruger, P.A., Casting Technique Development for Half-Scale Metal Matrix: Fuel Isolation Containers, Atomic Energy of Canada Limited Technical Record 1986.

86. Mathew. P.M. and Kraeger, P.A., Lead Matrix Encapsulation of a CANDU Fuel Bundle, Atomic Energy of Canada Limited Technical Record 1986.

87. Mathew, F.H., et al. Investment of Irradiated reactor fuel in a metal matrix. Canadian Metallurgical Quarterly 22 (1983) 107.

88. Mathew, P.M., et at. Application of finite element methods in the process development of metal-matrixes nuclear fuel waste containers. Fifth International Symposium on Finite Element Methods in Flow Problems, Austin, Texas, 198A January.

89. De Regge P. et al. "Methodes de Conditionnement des Dechets de Gaines de Combustible Irradies et des Residus de Dissolution", 2nd European Community Conference on Radioactive Waste Management and Disposal, Luxemburg, April, 1985.

90. De Regge P., Casteels F. Compatibility between compacted cladding waste and clay formation. Ber.Kern. Julich Conf. 1985, N 54, pp.455-469.

91. F.E. Goodwin. Corrosion resistance of lead alloys under nuclear waste repository conditions, in: Lead, Its Role in Nuclear Waste Management, Report on Seminar, Brussels. (1984). Corros. Prev. Control 32(2) (1985).

92. R.F. Tylecote. The Behavior of Lead as a Corrosion-Resistant Medium Undersea and in Soils (British Nuclear Fuels Ltd., London, 1980).

93. W.W. Krisko, Metall 34 (1980) 433.

94. S.B. de Wexler. Resistencia a la corrosion del plomo en medios naturales, Revision Bibliografica, CNEA-DI6/84, PMTM/R-14, Buenos Aires (1984).

95. H.G. Feller, H. Teepens, W. Arts and H.J. Bretschneider, Z. Metallkd. 75 (1984), 619.

96. J.W. Braithwaite and M.A. Molecke, Nuclear and Chemical Waste Management, v. 1, (1980), p.37.

97. A.A. Abdul Azim, V.K. Gouda, L.A. Shalaky and S.E. Afifi, Br. Corn J. 8 (1973)

98. IAEA. Handling, Conditioning and Storage of Spent Sealed Radioactive Sources. IAEA-TECDOC-1145, IAEA, Vienna (2000).

99. Jerry J.Cohen, David G. Coles, Lawrence D. Ramsport. Lead encapsulation of Nuclear Waste: A Risk Assessment. Amer. Nucl. Soc. # ,1981, pp.350-351.

100. GALLERAND M.O. Methodology of chemical safety assessment of radioactive waste disposal with an example presented for the Centre de l'Aube low level radioactive waste (LLW) repository. Proc. WM'01 International conference, Tucson, Arisona, US, CD-ROM.

101. O. Cassibba and S. Fernandez. Lead corrosion behavior in simulated media of an underground repository. Journal of Nuclear Materials, N 161, (1989), p.93-101.

102. Рачев X., Стефанова С. Справочник по коррозии. М.: Мир, 1982, С.520.

103. Ларичев A.B., Чистов Е.Д. Безопасность в радиационной технологии, М., Энергоатомиздат, 1981, 200 с.

104. Stevart D.C., Date for Radioactive Waste Management and Nuclear Application. New-York et al.:Wiley, 1985, 297 p.

105. Дж. Тейлор. Введение в теорию ошибок. М.: Мир, 1985, с.96.

106. Дрожко Е.Г., Карпов В.И., Степанов А.С. и др. Математическая модель температурного поля вокруг скважины с радиоактивными отходами и ее экспериментальная проверка в полевых условиях. Атомная энергия, 1985, т.59, вып. 6, с.422-428.

107. M.J. Skarla, J.W. Vandersande, M.L. Linvill, R.O. РоЫ. Thermal Conductivity of selected repositoiy minerals. Sci. Basis for Nuclear Waste Manag. Ed. by I.G. Moore, Plenum N.-Y. 1981, v3, p. 43-50.

108. Карслоу Г., Егер Д. Теплопроводность твердых тел. М.: Наука. 1964.

109. Годунов С.К., Рябенький B.C. Разностные схемы. М.: Наука. 1977.

110. Форсайт Дж., Малькольм М., Моулер К. Машинные методы математических вычислений. М.: Мир. 1980.

111. Г.М. Грязнов, В.А. Евтихин, Л.П. Завяльский и др. Материаловедение жидкометаллических систем термоядерных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1989.

112. W.E. Berry. Corrosion in Nuclear Application. Corrosion Monograph Series, N-York, 1971

113. У.Д. Верятин, В.П.Маширев, Н.Г. Рябцев и др. Термодинамические свойства неорганических веществ. М.:Атомиздат, 1965,~460 с.

114. Н.М. Барон, Э.И. Квят, Е.А. Подгорная и др. Краткий справочник физико-химических величин. JL: Химия, 1967.-182 с.

115. В.М. Боришанский, С.С. Кутателадзе, И.И. Новиков и др. Жидкометаллические теплоносители. М.: Атомиздат 1976.-328 с.

116. А.В. Бобалев Механические и технологические свойства металлов. М.: Металлургия, 1987.- 203 с.

117. Андреев П.А., Канаев А.А., Федорович Е.Д. Жидкометаллические теплоносители ядерных реакторов. Л.: Судпромгиз, 1959.-384 с.

118. Ю.Ф. Баландин, В.Г. Марков. Конструкционные материалы для установок с жидкометаллическими теплоносителями. Л.: Судпрогиз, 1961.-208 с

119. Грушко Я.М. Вредные неорганические соединения в промышленных выбросах в атмосферу. Ленинград, Химия, 1987. С. 192.

120. Таблицы физических величин: Справочник. Под. ред. И.К. Кикоина. М.: Атомиздат. 1976.

121. Соболев И.А., Тимофеев Е.М., Ожован М.И. и др. Подземное захоронение высокоактивных источников ионизирующего излучения. Препринт, 1-46. М.: ЦНИИатоминформ, 1988. С. 18.

122. Санитарные правила обращения с радиоактивными отходами (СПОРО-2002). М.: 2002.

123. Качалов М.Б., Кащеев В.А., Ожован М.И., Семенов К.Н. Подземное захоронение отработавших источников ионизирующего излучения. Атомная энергия. 1989. Т.66. Вып. 3. С. 197-199.

124. Шубин В.Н., Брусенцова С.А., Никонорова Г.К. * Радиационного) лимеризационная очистка производственных стоков. М.: Атомиздат. 1979. С. 134.

125. Пикаев А.К. Современная радиационная химия. T.l. М.: Наука, 1985, С.585.

126. Nirex-1986-1996. Nucl. Energy. 1987. Vol. 26, №4, P. 196.