автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Удаление высокоактивных отходов в глубинное захоронение

На правах рукописи

Малеки Фарсани Асгар г

□ □34Э 1 168

Удаление высокоактивных отходов в глубинное захоронение

Специальность:05.14.03- Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации (по техническим наукам)

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

- 4 ФЕБ 2010

Москва-2010

003491168

Работа выполнена на кафедре АЭС Московского энергетического института (МЭИ-ТУ)

Научный руководитель: кандидат технических наук, доцент

Скачек Михаил Андреевич

Официальные оппоненты: доктор технических наук, профессор

Комов Александр Тимофеевич

кандидат технических наук, доктор биологических наук, профессор Коренков Игорь Петрович

Ведущая организация

ОАО «Всероссийский научно исследовательский институт по эксплуатации атомных электростанций

Защита состоится "24" февраля 2010г. в 15 час.30 мин. на заседании диссертационног совета Д 212.157.07 при МЭИ (ТУ) по адресу: 1! 1250, г. Москва, ул. Красноказарменная д. 14, аудитория МАЗ МЭИ(ТУ).

Отзыв на автореферат ( в двух экземплярах, заверенных печатью) просим прислать п адресу: 111250, г. Москва, ул. Красноказарменная, д. 14, Ученый совет МЭИ (ТУ).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке института.

¿1 '1 ' Автореферат разослан "-^íírL iA.... 20/0 года.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 212.157.07 кандидат технических наук И .П. Ильина

Актуальность темы исследования. На сегодня только в России накоплено около 600 миллионов гонн жидких радиоактивных лходов и примерно 200 миллионов тонн твёрдых радиоактивных отходов. Из этих 800 шллионов тонн примерно 4-5 миллионов тонн составляют высокоактивные отходы (BAO), оторые представляют потенциальную угрозу безопасности населения.

BAO, возникающие в результате переработки отработавшего ядерного топлива, и другие тходы со схожими характеристиками, являются отходами с высоким уровнем активности. Они тличаются высоким уровнем концентрации определенных радионуклидов, которые остаются жтивными в течение периода времени, значительно превышающего продолжительность еловеческой жизни. Длительное время, потребовавшееся для разработки систем утилизации, шказало, что существуют определенные принципы и критерии безопасности, определяющие гдчальпые стадии выбора площадки для проектирования системы утилизации н локализации.

Основной принцип, который определяет порядок проектирования хранилищ BAO, аключается в том, что для будущих поколений не должно возникнуть неприемлемых непреодолимых) трудностей. С этой точки зрения ответственность ja утилизацию и локализацию адиоактивных отходов ложится на общество, которое получило прямую выгоду от {пользования технологий ядерного топливного цикла, в результате чего накопились огходы. (ппект I* 1 f-V 1.1 Vllf I IVI',1 Iini:- 'Í|. v^ m vi Hl! Ii д0д2к?Н быть pü3ps6ct2!i tükil" üSp"20*i, "тсй1л збежать экономических, административных и других проблем в период, когда контроль над ранилтцем будет снят.

Локализация предполагает изоляцию BAO от окружающей среды, пока их активность, не осгнгнет безопасного уровня. Этот вариант отличается от других существенным образом, так ак он не зависит от организационного контроля для обеспечения долгосрочной безопасности, го отличительной особенностью является пассивная безопасность на основе концепции герживания распространения радионуклидов многочисленными барьерами. Таким обрезом, разработка и применение метода оценки защитных функций барьеров ерживаиия имеют высокую степень актуальности, так как барьеры предотвращают еыход укладов из зоны хранения /захоронения в биосферу. Основные технические мероприятия при конструировании хранилища заключаются в: выборе геологической среды, которая является достаточно стабильной для локализации РАО ыбор участка).

размещении оборудованных барьерных систем в стабильных геологических породах шженерные меры).

расчётной оценке безопасности геологического захоронения (оценка безопасности). Для оценки защитных функций барьеров необходимо учитывать основные формы РАО, ойства защитных контейнеров и альтернативных материалов, которые используются дли ■мобилизации высокоактивных отходов. Таким образом, следовало оыеннть :

1. влияние процесса выщелачивания па матрицу РАО, коррозию контейнера и свойства ферного материала;.

2. максимальную активность РАО, растворимость нуклидов, коэффициенты спространения и распределения нуклидов ;

Затем следовало, адаптировав уравнения миграции нуклидов к условиям компьютерной ограммы AMBER, решить эти уравнения, получив скорости выхода нуклидов из составляющих шенерной барьерной системы..

Общие вопросы и проблемы рассмотрены в таких работах, как: Nagra ( Швейцария ), SKB веция), Ю, 1112, PNC (Япония ), AECL (1994) (Канада), ISAM ( МАГАТЭ), L. Н. JOHNSON и I>. W. IOESMITH, G. G. WICKS D. Г. BICKFORD, J. R. GROVER, R. F. TAYLOR, J. Me PIIILLLMY и N. R. CEY, Ishihara, Y., Makino, H., Ohi, Т., Istiguro, K., Miyahara, K., Vmeki, 11., Akasaka.

ель исследования. Оптимизировать систему инженерных барьеров (ИБ) и ее функции при губинном захоронении BAO на основе разработки математического модели системы хоронения и реализации модели с помощью программы АМБЕР. Определить модель анспортировки нуклидов и проанализировать миграцию нуклидов из системы инженерных -рьеров. Определить вид наиболее потенциально опасных нуклидов. Оценить влияние на золаскость системы срока службы защитного контейнера, осаждающих и сорбционных свойств

буферного материала; получить прогнозные результаты для обоснования оптимальной системы инженерных барьеров.

Задачи исследования:

1. Идентификация различных процессов, влияющих на выход, миграцию и превращения радионуклидов и определение, какие процессы являются наиболее важными;

2. Выбор соответствующих моделей, инструментов и данных, чтобы представить процессы и обоснование выбора моделей, инструментов и данных, например, с помощью более детальных исследований и экспериментальных данных.

3. Адаптация математических уравнений к программе АМБЕР.

4. Упрощение, типа исключения, нелинейных соотношения.

5. Идентификация альтернативных случаев вычислений;

В дополнение к основному сценарию, автором был рассмотрен ряд альтернативных случаев с целью понимания чу вствительности к изменениям системы и к неопределённости в оценке.

Объектом исследования является миграция нуклидов в инженерной барьерной системе (ИБ-системе) геологического захоронении ВАО.

Предметом исследования являлось определение процессов миграции радионуклидов, сравнение совпадений уравнений этих процессов, возможности изменения этих уравнений с целью их использования в компьютерной программе АМБЕР.

Теоретической и методологической базой исследования являются системный подход к анализу безопасности глубинного захоронения. Автор развил систематическую методологию ISAM, базирующуюся на всестороннем списке особенностей, событий и процессов (FEPs), теорию распухания буферного материала (бентонита), учёл теорию облучения радионуклидов и их цепочек, трансформацию радионуклидов, методологию коррозии материалов, процесс фильтрация коллоидов, методологическое моделирования геологических процессов, процесс фильтрации органические вещества, методологию сорбции и осаждения материалов в растворе и теорию диффузии.

Научная новизна работы:

1. Впервые создана модель миграции нуклидов в условиях ближней зоны инженерной барьерной системы (EBS) с использованием программы AMBER.

2. Выявлено, что наиболее значимыми радионуклидами для глубинного захоронения являются растворённые "5Cs, '3mNb, чей суммарный выход из ИБ системы, как правило, не превышает 5%.

3. Выявлено, что наиболее значимыми факторами в ИБ-системе являются сорбция короткожнвущих нуклидов 240Рч, 241Pu, 245Сш, Am, 239Pu, 246Cm и 241 Am и осаждение долго-живущих шЛ'р, даТе, 79Se, "J7Pd, 233U, 234U, 235ü, 236U, iJ8U и "6Ra.

4. В работе впервые создана полная модель системы захоронения с адаптированием этой модели для использования в одной компьютерной программе.

Автор работы выносит на защиту.

1. Обоснование модели миграции высокоактивных нуклидов в элементах инженерной барьерной системы глубинного захоронения.

2. Адаптирование математических уравнений к программе AMBER

3. Результаты расчётного исследования выхода радионуклидов из ИБ системы в окружающую среду.

4. Оценку результирующего вклада различных эффектов, таких как осаждение, собцни и наличие стабильных изотопов, влияющих на миграцию радионуклидов в бентоните, в приложении к каждом}' исследуемому нуклиду.

5. Обоснование альтернативных вариантов выполнения инженерной барьерной системы.

6. Моделирование альтернативных вариантов инженерной барьерной системы и расчёт скоростей выхода радионуклидов для условий альтернативных вариантов с последующим сравнением их с результатами, полученными для основного сценария.

7. Полную результирующую оценку безопасности глубинного захоронения ВАО.

Информационная; база формациокной базой исследования явились данные таких проектов как: JNFL (1992), И3; Н12, ТУС (Япония), Nagre (Швейцария), SKB ( Швеция), АЕСЦ1994) (Канада). ISAM (МАГАТЭ) и ряд других проектов, связанных с тематикой захоронения РАО.

Публикации, По теме диссертации написаны и сданы в публикацию 5 статей (4 в англоязычные журналы) из которых опубликованы две статьи; одна статья опубликована в российском журнале.

Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, выводов, заключения н списка литературы. Диссертация содержит 199 страниц машинописною текста, 102 рисунка и 42 таблицы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ В петой главе « Обращение с высокоактивными отходами» рассмотрены радиоактивные отходы, которые образуются при работе ядерных реакторов, в ходе переработки использованного топлива при некоторых вилах переработки, применения в больницах, университетах и в коммерческих исследованиях, при использовании изотопов в промышленности, при добыче и обогащении урановой руды.

Уран используется в активных зонах реакторов преимущественно в виде тодливных стержней, которые имеют разные типы в зависимости от конструкции реаотора. Однако, например, в современных реакторах с газовым охлаждением (АОК) применяется топливо в форме шаровых твзлов с и02. В реакторах с водой под давлением или с кипящей водой (соответственно 1'\\'1{ л В\\'К) и реакторов САМ)и топливо и02 помещается в оболочки из циркониевого сплава. В реакторах Мграях стср-,;:::: мгтгллк"ггкого ура::а пахедятк: г оболочках из г,:ап;;:сБсго сплава, тогда как в российских реакторах оксидные таблетки помещены в оболочки, выполненные из циркоииево-ниобиепого сплава. Состав отработавшего топлива будет зависеть от типа реактора и условий его работы, однако разница в получаемых продуктах деления невелика. Переработка обычно включает удаление оболочки п растворение топлива в азотной кислоте. За этим этапом следует извлечение и с помощью химического растворителя вместе с Ри, образовавшимся в процессе выгорания топлива. Остающийся раствор содержит растворенные остатки продуктов деления (РР) вместе с примесями материалов оболочки, нейтральными химикатами, использованными в данном процессе, трансурановыми элементами (ТЩ1), образовавшимися в езультатс поглощения иеГггронов, а также следами Ра. Этот процесс характеризуется высоким ровней содержания жидких радиоактивных отходов - НЬ\У. Локализация таких ысокоактивных отходов характеризуется в настоящем как нерешенная проблема ядерной нергетики, поскольку очень трудно убедить общественность в то»!, что такие материалы могут 'ыть локализованы безопасно, особенно если учитывать геологическую шкал у времени, роблема локализации ядерных отходов безусловно является одним из факторов, повлиявших в оследнне годы на сокращение программ развития ядерной энергетики мира. Поскольку в Н1Л\ содержатся сравнительно высокие концентрации радионуклидов, включая и чень долгоживущие радиоизотопы, специальные методы захоронения необходимы. Хотя соличество ШЛА" относительно невелико, по сравнению с общим объемом радиоактивных тходов, произведенным в ядерных энергетических программах, они имеют около 99% адиоактивностн. Кроме того, они имеют около 10.000 лет радиоактивности таких отходов, которые будут иметь первоначально руды, из которых ядерное топливо было изготовлено.

Альтернативные концепции удаления ВАО

Технико-экономическое обоснование долгосрочного хранения для промежутка в нескольких есятков лет было продемонстрировано как для ШЛ\', так и для отработавшего ядерного топлива ряде стран мира.Однако, большинство из радионуклидов содержащиеся в Н1Л\' будут ставаться вредными иа периоды времени далеко за рамками предсказуемого будущего н следует каентировать внимание на их изоляции свыше установленных сроков, если целостность бьектов хранения зависит от функций организационного контроля. Разделение и трансмутация часто рассматривается в качестве конечной стратегии для бращения с ШЛ'*'. Вариант включает в себя преобразование долгоживущих нуклидов в более «ороткоживущне или даже на стабильные нуклиды.

Однако на практике трансформация долгоживущнх осколков не считается осуществимой адачей в рамках ограниченных возможности нынешних пли перспективных технологий лижайшего будущего. Целесообразность такого варианта будет во многом зависеть от развития фоцессов обеспечения адекватного уровня разделения актинидов. 8 любом случае актиниды не югут быть полностью трансформированы, некоторые фракции будут всегда вставиться в гходах.

Удаление РАО в космическое пространство, удаление в толщу континентального льда и океан была оценена в пекоторой степени в более ранних этапах исследований, как в национальных так и в международных программах. Общее заключение результатов этих оценок, проводимых главным образом иа основе сопоставления с глубинным захоронением состояло в том, что: вес эти методы менее предпочтительны, поскольку они имеют некоторые неизбежные присущие им недостатки.

Основное требование в отношепии любых геологическая формация - это, их способность к изоляции радиоактивных отходов от окружающей среды до момента спада их радиотоксичности до неопасного уровня.

Существуют пять важных причин по которым геологические захоронения отходов в породы признаны в качестве основного метода размещения РАО практически во всех странах, имеющих ядерных энергетические программы.

1. Этот вид локализации РАО является пассивной системой их размещения, не требующей участия человека для обеспечения своей безопасности.

2. Возможность преднамеренного вмешательство человека является практически маловероятным, а при тщательном выборе местоположения захоронения, вероятности случайного вмешательство человека может быть минимальной.

3. Гибкость и удобство вариантов захоронения обеспечиваются большим разнообразием геологической обстановки.

4. Подобный вид изоляции РАО относительно легко практическими осуществим, так как в настоящее время существуют технологии, используемые при добыче полезных ископаемых.

5. Хотя в данном варианте не предполагается РАО извлекать, схе.ма захоронения может быть разработана таким образом, чтобы отходы можно было извлечь, хотя хранилище и находится в эксплуатации (или даже после его опечатывания и закрытия).

Вторая глава «Геологическое захоронение и концепция обеспечения безопасности»

В большинстве разработок концепции в качестве основного природного механизма, который может привести к утечке радионуклидов из хранилища па поверхность земли (а значит и в окружающую среду), рассматривается их транспортировка грунтовыми водами. Радионуклидные модели переноса, таким образом, явились наиболее важным инструментом, используемым для оценки долгосрочного состояния нуклидов в системе захоронения.

Выбор площадки В большинстве концепций захоронения радиоактивных отходов принято, что геологическая среда будет выполнять следующие функции:

I. Во-первых, она будет физичсски изолировать отходы и сохранять достаточное расстояние между контейнерами с РАО и окружающей средой достаточно длительный период времени. Во-вторых, геологическая среда должна поддерживать условия, благоприятные для функционирования EBS.

II. Геологические среды должны функционировать в качестве естественного препятствия на пути миграции радионуклидов. Даже если радионуклиды станут свободны от EBS в геосфере, их миграции должна быть ограничена как результат медленного движения грунтовых вод и дополнительно уменьшена из-за взаимодействия с минералами, окружающими контейнер.

Ili. Потенциально подходящими породами для размещения захоронении являются породы на

местности со стабильной тектоникой. Глубина захоронения

Захоронения должны осуществляться на глубину, где экологические изменения на поверхности Земли и деятельность человека не будут сказываться на свойствах безопасности долгосрочной изоляции отходов.

Окончательное решение о глубине хранилища будет зависеть от особенностей пород захоронения и свойств геологической среды выбранной площадки.

Однако, на промежуточном этапе, оценка факторов, влияющих на глубину хранилищ» позволит няйти решение о возможном размещении РАО на той или иной глубине в зависимости от типа поред.

Гидрогеологические потоки и транспортные модели для различных зон имеют различные математические коды для оценки водных ресурсов и перемещения вещества при их движении в насыщенных и ненасыщенных породах. Моделирование миграции радионуклидах

Транспортировка радионуклидов в грунтовые воды может происходить адвекцией или иффузией. Адвекцию рассматривают доминирующим процессом для водопроницаемых пород, которые имеют такую особенность, как трещиноватость (кристаллические породы), а также в !ородах, содержащих глинистые формирования, пересеченные песчаными горизонтами и ¡лотно сваренными туфами. Для напряженных пластичных глин диффузию обычно ассматривают доминирующим процессом транспорта. Естественные аналоговые изучения дентифицировали ряд важных процессов, влияющих на подвижность радионуклидов. Для 1ценки безопасности захоронения РАО эти процессы могут быть характеризованы как процессы пособствующие диффузии радионуклида и его транспортировке и процессы замедляющие вижение радионуклидов в породе. Некоторые свойства, типа насыщения радионуклида оллоидами. могут либо способствовать транспортировке радионуклидов, либо замедлять ее, в звисимости от геохимических и гидродинамических условий.

третьей главе «Конструкция инженерной барьерной системы (ЕВв)» рассматривается роль нженерной барьерной системы (ЕВ8) при глубинном геологическом захоронении и метод их Н>ора.

Инженерная барьерная система (ЕВ8) (рис. 1) в нашем рассмотрении состоит из нескольких омпонентов (барьеров) с различными функциями, а именно:

. форма отходов: остеловыванные (пли включение в крамику) РАО сохраняют радионуклиды в твердой форме.

. защитный контейнер: контейнер в течение длительного промежутка времени предотвращает

выход радионуклидов в слабопроницаемый буферный материал. . Буфер: : буферный материал окружающий контейнер: материал состоит из минералов группы ' монтмориллонита, имеет гомогенную структуру с микропорами. ыбор форма отходов

За прошедшие 30 лет были изучены несколько различных матрац для РАО. Этими матрицами :.!ли гидротированные керамики, цемент, неорганический стекло, стекло-керамика, стекло и ерамика, Большинство этих матриц были предназначены для фиксирования высокоактивных гходов (Н1.ЛУ |, образующихся от переработки отработавшего ядерного топлива. Хотя в качестве атериала для матрицы рассматривался ряд различных типов материалов, но в качестве новного было выбрано боросиликатное стекло.

\CffSori qtea оуч-раск

Рис. 1 Инженерна« барьерная система (E8S) Многие из альтернативных матриц для отходов пока не испытаны и всест оронние данные об их юйетвах отсутствуют. Было доказано, что боросиликатное стекло имеет много полезных свойств Определивших их применение данного вида стекла в качестве матрицы для РАО. Это стекло мвосходмый растворитель для высокоактивных отходов (HLW). Оно применимо к разного рода родам, относительно легко производится; обладает приемлемыми тепловыми, механическими, йзическими, химическими и радиологическими характеристиками.

SYNROC, является второй формой матрицы. Он был почти так же широко исследован как и >роеиликатное стекло, однако, SYNROC еще не использовался для коммерческой ^мобилизации РАО. SYNROC показал хорошие механические свойства по сравнению с »росиликатным стеклом. Он более тверд, более теплоустойчив, и может быть использован в 1честве матрицы для РАО высоких концентрации (в том числе и для актинидов). Однако в лоизводстве SYNROC более сложен. чиитный контейнер

Защитный контейнер должен содержать радионуклиды после загрузки их в захоронение. Вид материала контейнера, его форма и размеры (особенно толщина) зависят от ряда ключевых факторов, таких как:

Сдерживание радионуклидов б остеклованных отходах, Радиационная защита, Радиационное разрушение, Термостойкость, Адекватная тепловая проводимость, Радиационная защита, Возможность отдаленного запечатывания и Возможность дистанционной обработки.

Кандидатпые материалы для контейнера

Функции контейнера, который ограничивает нуклиды будут утрачены, если контейнер перфорирован, поэтому жизнь контейнера - это период между его загрузкой в хранилище и первым проникновением влаги. Механический отказ контейнера из-за внешнего давления практически невозможен, го есть ожидается, что эксплуатационная жизнь контейнера будет определена прежде всего коррозиен. Таким образом, коррозионная стойкость или допуск на коррозию материала - важные факторы в отборе кандидатных материалов . Поэтому в качестве кандидатных материалов были рассмотрены: углеродистая сталь, титан, медь, сплавы на основе никеля, сплавы с высоким содержанием никеля, и нержавеющая сталь. Эти материалы классифицируются по типу допуска на коррозию и типу коррозионной стойкости, которые базировались на опыте их испытаний. Ключевая характеристика (типа допуска ня кппрпзию) состояла в том, чтобы эти материалы корродировали однородно и имели низкую восприимчивость (чувствительность) к локальной коррозий. Углеродистая сталь и медь (по щелочным свойствам) принадлежат к этой категории.

Коррозионностойкие металлы формируют пассивный слой на поверхности. Титан, сплавы на основе никеля, легированные стали принадлежат к этой категории. Возникновение локальной коррозии, типа питтинга, коррозионное растрескивание и щелевая коррозия, являются самыми вероятными причинами отказа, в случае если коррознонно устойчивый металл используется для изготовления контейнера. Следует использовать коррозионностойкий металл в среде, где локальная коррозия не имеет места. Важно определить критические условия, при которых имеет места локальная коррозия. Среди кандидатного материала контейнера, часта принималась углеродистая сталь - как структурная и радиационная защита. Она являлась также перспективным материалам для изготовления контейнеров. Если углеродистая сталь обеспечивает должную изоляцию РАО продолжительное время, то из нее можно изготовить простой экономичный контейнер. Поэтому, углеродистая сталь имеет приоритет при выборе материала контейнера.

Эти материалы контейнера рассматриваются во многих национальных программах хранилищ. Например, Швейцария и Япония рассматривают углеродистую сталь; Швеция и Финляндия изучают медь; Канада рассмотрела титан и медь. Толщина оболочки

В таблице 6 приведены обобщенные результаты факторов, рассмотренные выше. Толщина контейнера определена, с добавкой на коррозию (40 мм) к требуемой радиационно- защитной толщине 150 мм, поскольку это больше чем толщина, требуемая для сопротивления внешнему сжатию. Итак, однородная толщина стенки контейнера принята равной 190 мм для цилиндрического корпуса как для твёрдой породы, так и для мягкой породы. Буфер

Наличие буферного слоя во многом определяет надёжность защитных свойств инженерной барьерной системы.

Основные требования буферного слоя это: низкая гидравлическая проводимость (низкая проходимость), высокие коэффициенты сорбции радионуклидов, функция фильтрации коллоида, способность к химической буферизации, способность к самозапечатыванию, свойства уплотнения, пластичность, свойство устойчивости, высокая тепловая проводимость.

В качестве основного материала буферного слоя может применяться бентонит. Он состоит в основном из монтмориллсинтовых минералов. Бентонит хорошо абсорбирует поду (при этом разбухает); обладает хорошей пластичностью и низкой проницаемостью; имеет высокую ионообменную емкость и высокую сорбциоиную способность для многих радионуклидов.

Таблица 6 Толщина оболочки контейнера

| 1 а)коррошя Ь)сопротиБЛ«ние сжатию с) радиационная защита Толишна оболочки (ми)=[(а)+№1((Ь)огГс))|

Твёрдая порода ! (1000V.) конец 40 110 150 190

корпус 40 50 150 190

Мягкая порода конец 40 so 150 190

1 (500м) корпус 40 30 150 190

Толщина буфера

Требования, которые влияют на толщину буфера, включают замедление процесса миграции нуклидов через буфер, экранирующую способность буфера и тепловую проводимость. Темп замедления миграция принят в качестве наиболее важного, чтобы найти толщину буфера. Расчет замедления миграции может быть выполнен исходя из оценки безопасности для объединенной системы мультибарьера. Невозможно определить темп замедления миграции в ЕВ8, так как действе геосферы неизвестно. Соответственно, настоящий подход, состоит в том, чтобы найти толщину буфера, обеспечивающую замедляющую способность для миграции нуклидов и затем исследовать, удовлетворяет ли эта толщипа другим требованиям проекта, типа самотормозящей способности и тепловой проводимости. Буфер имеет свойство замедления миграции из-за механических напряжений, возникающих вокруг ЕВБ. В случае углеродистого стальною контейнера можно рассматривать эффект влияния продуктов коррозии контейнера на величину забуферивании. Напряжение в конструкции буфера из-за расширения продуктов коррозии чштейнера действует и на контейнер, и это давление зависит в значительной степени от «шпицы н плотности буфера. Соотношения между сопротивлением давлению контейнера и "уферной толщиной показаны на рнс 2. Видно, что по мере увеличения толщины буфера, требуемая толщина контейнера становится меньше. Этот эффект становится менее значащим, ели буферная толщина превышает 40 см и становится почти постоянной, когда буферная олщпна - 70 см или больше. Рекомендуется устанавливать толщину буфера в диапазоне риблизительно от 40 см до 70 см.

i! 11 I J f £ 1

— аЦ и Tl V-— !

i ! r 1 I —

. i j РТ'[ п 1

о й.: :! о« 9.4 ол а« о* J-- оя

Рис. 2 Соотношения между буферной толщиной и сопротивлением давлению контейнера четвертой главе « Развитие и обоснование сценариев» рассматривается методология оценки езопасности для глубинного захоронения, ненка безопасности состоит из следующих шагов:

. развитие и применение систематической методологии, с целью отражения реальных особенностей, событий и процессов (features, events and processes ¡FEPs]), полностью принятых ко внимание в ходе развития сценария для адекватности оценки захоронения; . определение основного сценария (из множества сценариев) и, в пределах этого сценария, определение и количественный анализ основною рекомендованного варианта (reference case) и альтернативных вариантов,. идентификации ключевых явлений и неопределённости результатов данного исследования; . полная сценка работы системы захоронения в диапазоне свойств глубинных геологических и приповерхностных окружающих сред, особенно в плане выполнимости заданного уровня безопасности геологического захоронения. '•оиедура развитии сценария

Сценарии, опвсыпакпцие возможное будущее развитие геологической системы захоронения были развиты и систематизированы методологией (QECDfliEA, 1991, ISAM). Процедура развития включала в свой состав следующее :

1. Полное развитие списка особенностей, событий и процессов (FEPs), которые мог ли бы повлиять на функции геологических систем захоронения;

2. Значения индивидуальных FEPs и их влияние на оценку безопасности, основанные на современных научных знаниях;

3. Идентифицированный набор FEPs, который рассматривается в данной оценке безопасности, и FEPs, рассмотрение которых было отклонено на данной стадии оценки с указанием причин, лежащих в основе такого решения;

4. Сценарии оценки безопасности были развиты с использованием FEPs как стандартных блоков, с рассмотрением всех важных влияний FEPs на безопасность.

Основной сценарий

Из-за тепловыделения короткоживущих нуклидов типа Cs-137 и Sr-90, температура EBS и горной породы повышается после загрузки отходов в хранилище. Температура в буферном материале достигает пика (чуть менее100°С) между десятью и пятьюдесятью годами хранения после загрузки.

В течение приблизительно пятидесяти лет после закрытия хранилища. FHS и горняя пород?, насыщаются грунтовой водой. Поскольку буферный материал становится насыщаенным грунтовой водой, он распухает п запечатывает все поры и отверстия, которые первоначально существовали. Из-за очень низкой проходимости насыщенного бентонита, нет никакого существенного потока нуклидов через EBS, и массовый транспорт нуклидов доминирует над молекулярной диффузией.

Механический отказ контейнера происходит по истечении некоторого времени (более 1000 лет) из-за анаэробной коррозии и последовательного постепенного уменьшения в сопротивляемости.

После того, как контейнер вышел из строя, грунтовая вода входит в контакт с остеклованными отходами.. Радионуклиды, содержавшиеся в отходах становятся свободными, поскольку стеклянная матрица распадается. Увеличенная поверхность стекла , обусловленная его растрескиванием в процессе охлаждения и расширения продуктов коррозии контейнера увеличивает скорость распада стекла.. С другой стороны, эффективная поверхность стекла уменьшается из-за распада.

Микропористая структура бентонита обеспечивает эффективную фильтрацию коллоидов, микроорганизмов и больших органические молекул.

Интрузия насыщенного бентонита в трещины может уменьшить плотпость буферного материала. Однако, так как скорость потока грунтовой воды в трещинах пе достаточно высока, чтобы разрушить глину, интрузия ограничена , а значит ограничено и уменьшение плотности буфера.

Разделение между EBS и компонентами в соответствии с проектом означает, что максимальная температура буфера не превысит 100 С, и таким образом существенное изменение буферного материала ие будет происходить в течение долгого времени.

Расширение продуктов коррозии контейнера и оседание контейнера яюжет уменьшить эффективную толщину буфера, но эти эффекты, скорее всего, не будут значительным. Математическая формулировка

Математические модели для миграции нуклидов в EBS развиты на основании изложенных выше предположениях моделирования. Для математической формулировки были использованы сле;(ующие дополнительные предположения :

1. принято, что все контейнеры выходят из строя одновременно спустя 1 000 лет после загрузки и после этого ие представляют для миграции нуклидов никакого сопротивления ;

2. нуклиды в остекловаииых отходах распадаются гомогенно в гипотетическом заполненном водой объеме (резервуаре) вокруг остеклованных отходов; замедление миграций нуклидов в трещинах остеклованных отходов игнорируется;

3. распространение нуклидов в буферном материале моделируется с использованием цилиндрической радиальной системы координат; концентрации нуклида в буферном материале заданы, чтобы избежать осевых или угловых градиентов концентраций, а иметь только радиальный градиент;

4. четыре цепочки распада актшшда рассматриваются одновременно (смотритаблииу(1).

4К Series

4N+Í Series

Cm-245->Pu-24i->Am-241->Np-237->U-233->Th-229

4N+2 Series

4N+3 Series

Геометрия ЕВ$, принятая для анализа базируется ка геометрии проекта, но со следующими упрощениями (см. рис 3):

. Миграция нуклидов в КВ8 рассчитана для единственной упаковки. Поскольку моделирование распространения в одном направлении, это не отражает транспортировку через буфер в осевом направлении ,рис 3 (а). Длина буферного материала, г ипотетически рассмотренная в анализе определена таким образом, чтобы избежать потери нуклидов в зазоре между контейнером и I буферным материалом, рис 3 (Ь) и 4;

|. Внутренняя поверхностная область буфера принята в виде поверхностного контейнера, чтобы ' учесть наличие дополнительной поверхностной области, сформированной верхней частью и

концевыми частями контейнера; . Физическое сопротивление контейнера не принимается во внимание, то есть считается, что растворенные нуклиды достигают внешней границы контейнера мгновенно.

Рис 3. Компоненты и геометрия ЕВ5

Гнггатетнч.оол. заполненная» Буферный слой Ш/

ВОДОЙ (Резервуар) \ 1 /(Зона выработки)

и--ы ._

Остек-ловнпмие РАО Нач. ОбЪем 0.15 м1 Плотк. стекла 2,7 Мтр/м3

». уменьшение стеклянной поверхности со временем из-за разрушения консервативно игнорируется.

Таблица. 1 Радионуклиды, рассмотренные в миграции нуклидов

! Activation/Fission | Products

Sm-151, Cs-135, So-126, Pd-107. Tc-99, Nb-94, Zr-93->Nb-93lü. Se-79

Рис. 4. Аналитическая геометрия Яри математическом моделировании, управляющие уравнения сформулированы в терминах [едующик переменных: концентрация распущенных нуклидов (Cij), концентрация нуклидов, рбируемых материалом (Sij) и концентрация нуклидов, осаждающихся в материале (Pij), где }" представляез изотоп j элемента /, Обратите внимание, что "IJ" представляет изотоп J емента Í, который является материнским нуклидом ";/". Четыре области, которые 'всматриваются - остеклованные отходы (Glass), гипотетическая область заполненная водой ¡круг остеклованных отходов (Я), буферный материал (В) и зона выработки - F,OZ (М),

ятематическая формулировка

(А) Техническая геометрия

(В) Расчетная геометрия

1. Остеклованные радиоактивные отходы

Процесс миграции нуклидов из остеклованных отходов определяется :

1. Постепенным разрушением стеклянной матрицы;

2. Выщелачиванием нуклидов в резервуар по мере разрушения матрицы;

3. Распадом \ приростом нуклидов (трансформацией). Математически процесс миграции нуклидов описывается уравнением ::

Здесь :

Vй - гипотетический объём поровой воды вокруг стеклованных отходов [ м 3 ]; А®, - активность поровой воды, обусловленная ртым элементом ¡-того нуклида; Ми ' - масса} - того элемента 1 того нуклида в остеклованном блоке РАО [моль]; gs¡ . фракционная норма уменьшения объёма стекла в блоке [ год' ]; Ъ - длина буферной зоны [ м ];

1)Р1 - коэффициент диффузии нуклидов в поровой воде [м2 год ];

Су" - концентрация ] -того элемента 1 -того нуклида в материале буфера [моль м 3]

£В - пористость материала буфера ;

г^ - расчётное расстояние от центра блока остеклованных РАО [ м ]; г=пп - внутренний радиус защитной оболочки [ м ]; I - время после выхода ш строя защитной оболочки [год]; ).,] - постоянная распада [год "'].

2. Буферный слой

Миграция нуклидов в буферном материале описывается уравнением (2), которое описывает миграцию нуклидов, сорбцию, осаждение/роспуск и распад/ прирост нуклидов. Сорбция описана мгновенными реверсивными линейными реакциями (уравнение (3), и осаждсние/роспуск - мгновенные реверсивные реакции). Процесс миграции нуклидов в буферном слое определяется:

1. Диффузией нуклидов в материале буферного слоя ;

2. Осаждением / растворением нуклидов ;

3. Сорбцией нуклидов в материале буферного слоя ;

4. Выходом нуклидов в прилегающую зону выработки (ЕТ)2).

еАвц/ё1=ев1)рД/г(Уаг1ггСчв/^г]-Уц;Ачв+ХиАиВ (2) где АВм - активность буферного материала, обусловленная j - тым элементом 1 - того нуклида

АВу=с® Су +(1- ЕВ)5цВ+РуВ Концентрация нуклидов, сорбируемых твердой частью материала буферного слоя в, составляет:

8ЦВ=РВК<1Д|В (3)

- плотность материала буфера, исключая поры [к§ т"3]; К<1;-. - коэффициент распределения элемента I [ш3 кй"1].

3. Зона выработки (ЕТ)7.)

Предполагается, что нуклиды, достиг ающие границы между буфером и геосферой мгновенно поступили в грунтовую воду проникшую в EЬZ и равномерно распределились в ней,. Концентрации нуклидов в зоне выработки (ЕПг) описаны уравнением (4), которое включает в себя пределы растворимости с осаждением/роспуском, распространение от буфера, сорбцию и радиоактивный распад/ прирост нуклидов.

Процесс миграции нуклидов из буферного слоя в зону выработки определяется :

1. Распадом / приростом нуклидов ;

2. Перемешиванием нуклидов с поровой водой;

3. Выходом нуклидов кз зоны выработки в окружающую горную породу.

V4 ЙА'^;/гг-=-2ягоц1ЬсвОр|с1СиБ/гг|г.го„гУмХчАцм+УмХ1.,А1/: -<}С„М (4)

где V*' - гипотетический объём паровых вод в зоне выработки [ м 3]; С - интенсивность поступления поровых вод в зону выработки [м3год"']. Си*1 - концентрация нуклидов в зоне выработки [моль м 3]; А '¡,- - активность нуклидов в зоне выработки.

асчётный код (AMBER)

AMBER- это гибкий код компьютерного программного обеспечения, который позволяет ользователям строить их собственные динамические компартментные модели с помощью афического пользовательского интерфейса, чтобы представить миграцию и ход загрязнителей системе, иапрпмер приповерхностные или подповерхностные окружающие среды. Код спользусгся для моделирования обычных, аварийных и долгосрочные выходов радиоактивных нерадиоактивных загрязнителей, пребывающих в твёрдых, жидких и газообразных стадиях. AMBER не имеет встроенных математических моделей, чтобы представить процессы (другие, м распад радионуклидов), поэтому пользователь имеет широкие возможности реализации бственных математических моделей.

AMBER также имеет преимущество в представлении компонентов системы, процессов fграции и механизмов излучения, которые будут представлены с использованием отдельных сгавляющих вероятности с зависимостью их от времени.

атематически, количество загрязнителя в любом отсеке определено уравнением (5).

dN/dt = {li^^Nj+J^Mi+SiWj-^jJ-iiNi+MiNi} (5)

где i, j обозначают отсеки; N и М - активность нуклидов типа N и М (Бк) в расчётном отсеке уклад М является предшественником нуклида N в цепочке распада); S(t) ~ параметр внешнего ючиика радионуклидов типа N (Бк/год), зависящий от времени. Скорости переноса и распада означены к : ).\ - постоянная распада нуклида типа N (1 / год); ).,j и коэффициенты переноса год) соответствуют приросту и потере нуклидов типа N из отсеков i и j.

аптировапие математических уравнений к программе AMBER Остеклованные радиоактивные отходы

связи со структурой уравнения (1), зависимость от времени количества нуклидов в остеклованных отходах можно представить как :

<1М,/':1" / dt= -Мш eiaKgSi-AraMm8''"ss+L„+1M„1+1e,aii (6)

ша"$ - количество нуклида ш в остеклованном блоке РАО [моль]; G'ass(0) - количество нуклида m в остеклованном блоке РАО после выхода из строя защитной оболочки[моль];

- фракционная норма уменьшения объёма стекла в блоке [ год"1]; рем я после выхода из строя защитной оболочки ¡год]; постоянная распада [год"'].

плотность остеклованных отходов [kg m"3j; ,ass- объем остеклованных отходов [mJ];

- скорость распада стекла [kg m 2 у"1].

есь фшурирует постоянная скорость убыли обьёма стекла.

авнивая уравнение (5) с уравнением (б), получаем, что скорость перемещения нуклидов от остеклованных отходов к резервуару, >.r_if-»Res[y 'i

a3l ass

Резервуар

пцентрации радионуклидов вблизи остеклованных отходов, в "резервуаре", выражена уравнением массового баланса (1), Эквивалентное уравнение (7) может быть получено из равнения (1):

<5(ARm VR y<5t= ZR m DpiC-CmB/irihoaildary+Mm<;la5Sgsi-).m(VRAI„R)+>.ro+,(VRA„,rlR) (7)

сь:

- нипотетпческий объём поровой воды »округ стеклованных отходов [м3] ; ш - активность поровой воды, обусловленная j - тым элементом i - того нуклида;

фракционная норма уменьшения объёма стекла в блоке [ год"']; длина буферной зоны [ м ];

- коэффициент диффузии нуклидов в поровой воде [м2 год"1 ];

в- концентрация растворённого нуклида в материале буфере [моль м "3] ~В!- общая область межзу отсеками «'резервуар' - 'буфер1 »' еь AmR=CmR+P:..R (8)

езервуаре эффекты сорбции нуклидов не учитываются. и поэтому

Рге"=тах (Атл-СтХ„^, 0) (9)

Здесь:

Ст* -предел растворимости элемента, который включает нуклид т [моль m"j] ; P¡jB -концентрация нуклидов, осаждающихся в резервуаре [моль м "3[;

общая сумма всех изотопов в единице объема резервуара, которая включает нуклид т. Таким образом, осаждение нуклида происходит, если его масса в резервуаре больше чем, та ,

которая может быть растворена.. Сравнение уравнений (5) и (7) показывает, что первый член уравнения (7) представляет перемещение нуклида между резервуаром и буфером1, а второй член представляет перемещение нуклидов от остеклованных отходов к резервуару. В плане оценки скорости перемещений нуклидов между резервуаром и буфером1, рассматривается поток между двумя отсекам. В этом случае, значение потока загрязнителей [mol у"1] между двумя отсекам принят и чтобы оценить эффективность распространения используется следующая приближенная формула:

фй1->д-Х D. (Сши-С«т)/Д (10)

г де Д расстояние, по которому рассчитан градиент. Ясно, что будет существовать подобный поток и в противоположном направлении. Эти потоки могут быть выражены в терминах 'форвард' и ' обратно' обменных норм между отсеками:

ФR-*Bl(forwardf А *->S/AmRVR (11)

§B\-+R(íackward) íJ Rl-iR^m3' УВ> ' (12)

гдеХя_,а1 и Х.ц-^я - нормы перемещения [у°] 'форвард' и 'обратно' соответственно.

о7^ (13)

А (14)

Если мы игнорируем концентрацию осаждения в резервуаре и буфере1, A Rm и АВ1т , то можно записать соответственно :

А/=СШК (е'Ч) (15)

Ага -Е Сгл +(1-Е )р kd^Cm =£ КШСШ (16)

где (R„ =1+ Kdnj фактор торможения нуклида m в буфере [-[, Kd,„ коэффициент распределения нуклида т в буфере [т'кг1], sB = sm - водонасыщенная пористость буфера [-], pE1 - плотность буферного материала [кг зГ3].

Поэтому, для каждой скорости перемещения нуклида можнозанисать:

* = (17)

x^lí i!±£S.

т-.п-ЖЧМш''* = (18)

3. Буферный слой

Математически процесс миграции радионуклидов в буферном слое можно описать выражением (2). В данной модели процесса, так как транспортирование нуклида описывается одномерной моделью, получаем уравнение (19) эквивалентное уравнению (2).

' ¿ABffi/¿!í=Dp¡rCmB/0x2-).mAmB+Á.m,iAmt:B , ' (19)

где, Ат [mol m'[представляет общее количество нуклида в единице объема каждого отсека буферного материала, то есть можно записать :

АщВ=ЕВСшВ+ (l-eB)SnlB+PmE (20)

Здесь

Сщ8- концентрация нуклидов диффундирующих в буфере [моль м"31; SmB- концентрация нуклидов, сорбируемых материалом буферного слоя [моль м 3]; Р„Д концентрация нуклидов, осаждающихся в материале буферного слоя [мольм"3]. SmH- определяется как:

SraB=pKKdmCmB (21)

где Kdm коэффициент распределения нуклида т в буфере [т3кг"'[, и ря - плотность буферного материала [кгт" [.

Осаждение нуклидов происходиг только в случае, если :

EBCV(l-£B)pBKdmCra*<2eleAmB (22)

где:

Си* - предел растворимости нуклида т [моль м 3[;

- обшсе количество всех элементов в единице объема буфера, который включает нуклид т. „в • получен из уравнения:

PmB=Amn-(EBCn,+(l-£B)pBKdmCm')AmB/2:eicAnB (23)

В случае осаждения Ств можно определить из уравнения (24), которое характеризует граничепную элементную растворимость:

Сщ — Cm Am /ZeleA m (24)

корость перемещения нуклидов |у"'] между отсскамп буферной зоны (В1~В14) может быть представлена уравнениями :

^вивitiß^ ^si-ei+ф

А B^BiJ""""1» ^sveL-T^m*- (25)

fBl-Bi+i rj^ jffí-Si+ir»

Л тч-шасЫаЫ= (26)

корость перемещения нуклидов мевду отсеком 14 буфера и зоной раскопки (EDZ):

уЗ-.Ь-EDZJJBU ^Bli-EDZr)Bl*

я Bi^iEZ ^íte^fer^gmf5- (27)

¡rSu-nMDpi ^au-еогsBí*j}BiA A EBZ^>B14 - Л"* ' (28)

. 3tona раскопки (выпаботки^ ( EDZ) Концентрации нуклида в зоне раскопки ( выработки) EDZ описана уравнением (4). Из равнения (4) может быть получено эквивалентное уравнение (29)

(VMAMra)/St=-^-,-iWDeéC,cB/2rlr=r„ut-Xm(VMAmM)+ Xm+l(VMAm+1M -QCmM , (29)

Л1; гипотетический объём поровых вод в зоне выработки (раскопки) [ м ']; ; интенсивность поступления поровых вод в зону выработки (раскопки) [м3год"'].

общее количество нуклида в единице объема в зоне раскопки (выработки) EDZ [moI/тЗ]. An,M=EMCraM+(i-£M)SmM+PmM

ЁСЬ

mB- концентрация растворённого нуклида m в зоне раскопки (выработки) ¡mol ш 3];

гав- концентрация нуклида и, сорбируемого материалом зоны раскопки (выработки) [molm'3j;

шв:- концентрация нуклида ш, осаждающегося в материале зоны раскопки (выработки)[mol m"3|.

В основном сценарии эффект осаждения нуклидов в зоне раскопки ( выработки ) не ассматрпвается (Р„ = 0). Предполагается, что пористость в зоне выработки равна 1, и эффект медления сорбции в EDZ консервативно игнорируется (с'и = 1, SM,„= 0 ).

Сравнение уравнения (5) с уравнением (29) показывает, что первый член уравнения (29) »растеризует перемещение радионуклида между отсеком 14 буферной зоны и зоной раскопки DZ (то есть это- исходный член). Последний член уравнения (29) характеризует выход адионуклида из зоны раскопки (выработки) в геосферу (это член потери нуклида). По ношению к исходному члену, скорость перемещения нуклидов описывается уравнениями (27 28).

корость перемещения нуклидов из зоны раскопки EDZ в геосферу, [у1], можно выразить как:

ÄH^h=str„rk=Q/VM (30) Скорость выхода нуклидов в геосферу [mol у"1] может быть получена из уравнения:

bujfer-* М

¡J S

сдставление модели процесса в программе AMBER

На схеме 5 показана структура модели инженерной барьерной системы, принятая автором для аграммы AMBER. Имеются 17 отсеков, представляющих 4 области в инженерной барьерной (стеме (это остеклованные радиоактивные отходы (V-W)), предполагаемая область, содержащая ровую воду - резервуар (Res), бентонитовый буфер (В1 - В14) и зова раскопки (выработки) роды (EDZ). Из резервуара радионуклиды посредством диффузии проникают в бентонитовый фер и проходят сквозь него. Сам буфер разделен на 14 отсеков (от В1 до В14).

Схема 5. Модель ближней зоны, выполненная в программе AMBER

Информационная база.

Автор считал, что захоронение РАО включает в свой состав не только ближнюю зон)', но i окружающие геологические породы. Ближняя зона состоит из инженерной барьерной системы и некоторого ограниченного объёма окружающей горной породы, которые , в свою очередь, входя ¡ в состав комплекса захоронения РАО. Чю касаени горной породы ближней зоны, то для не( определены гипотетические наборы данных для характерных геологических сред. Эти данный были приняты с определённой степенью осторожности, соответствующей достоверное»! проведенных локальных измерений и экспериментов в условиях полевых испытательны:? площадок. В целях оценки безопасности захоронения расчётная модель рассматривалась в виде ; • Блок остеклованных радиоактивных отходов. Диаметр 430 мм, высота 1340 мм

(перерабатывающий завод JNFL). « Защитная оболочка (контейнер). Исходная оболочка выполнена из углеродистой стали

(внутренний диаметр 440 мм, высота 1350 мм), толщина стальной стенки 190 мм.. « Материал буферного слоя, окружающего защитную оболочку состоит на 70 % из бентонита ^ на Зй % из кварцевого песка. Сухая плотность буферного материала принята равной 1.6 мгш Принято, что оптимальная толщина буферного слоя должна составлять от 400 мм до 700 мм.

таблица 2. альтернативные случаи

, Классификация альтернативных случаев 1 Основные альтернативные случаи

« Виды ¡ неопределённости Е1) Неопределённость в скорости распада остекления; Е2) Неопределённость времени отказа контейнера (более длительное сдерживание) ЕЗ) Неопределённость скорости потока через ЕЬх .

; Модель неопределённости Е4) Принято во внимание замедление нуклида (диффузия/сорбция) в слое продуктов коррозии. | Е5) Приняты во внимание потеря буферной толщины из-за расширения объема продуктов! коррозии контейнера и уменьшение плотности буфера из-за интрузии буфера в трещины породы. 1

Альтернативные данные проекта —...... .. .. Е6) Изменения времени до отказа контейнера (более длительное торможение нуклидов, чем в основном сценарии) для альтернативных вариантов контейнеров . | Е7> Изменение проектной толщины буфера. 1 Е8) Изменения времени распада стекла для альтернативного варианта

Геологические альтернативы !_ Е9) Изменения скорости потока воды через ЕОХ из-за изменений в топографии 1 (гидравлический градиент). ЕЮ) Использование туннельных поддержек в случае альтернативного типа породы и изменение 1 химического состава норовой воды из-за реакций с туннельными материалами . ЕП) Изменение доровой воды из-за типа солончака . Е12) Изменения времени отказа контейнера (более длительное время торможения нуклидов по сравнению с основным сценарием) в случае хранения контейнера в солончаке (то же что и в случаях Е2 к Е6, но для нового типа грунтовой воды )

Анализ альтернативных расчётных вариантов бар_ьеаа

В дополнение к основному сценарию, обсужденному прежде был рассмотрен ряд альтернативных случаев с целью оценки чувствительности к изменениям системы и неопределённости в оценках. |

Альтернативные случаи классифицируются на:

Данные неопределенности, модели неопределённости, альтернативные проекты, геологические альтернативы. Альтернативные расчёты для случая использования основного сценария представлены в таблице 2.

Основные результаты работы

Расчетные скорости выхода нуклидов из ЕВБ (для одной упаковки) показаны на ркс 6- 9.

Рис 6. Скорости выхода нуклидов из ЕВ$

Рис 7. Скорости выхода нуклидов из ЕВ8

1

1Л«01

\ 3

' « I

-8 Н-С1 :• --

1.С 3.1

] ,с >а

- Р.» .¿¿О

Рис 8. Скорости выхода нуклидов из ЕВ8

1.Г»0<1 ;

1Л«о»

>г ,

«¡Г -

3 -—

5

% IX

1,1-01 ; г.Еч.^ | -- • ХЛ-05 ; ••

24 I

Рис 9. Скорости выхода иуклндов из ЕВ5 4М+2 5ем'е5

».»•О!

I 'ȣ.6? -

I

1 л

а

М-С1 •••

1.10) ;

и-с» ■

мл -к*

-и.дг« -у.;?»

Рис 10. Скорости выхода нуклидов из EBS

им ■

-tsp

ijl-оэ ------

11ч

Рис 11. Распределения дозы в биосфере

1Е-08 ^-------------------------

| ими j.h05 1,е+06 1.ем7 (_ ___ ___ ____ Timsjyl __ _ __ _______|

Из рассмотрения полученных результатов следует :

• В течение периода до 5*105 лет после выхода из строя контейнера, Cs-135 имеет самую высокую скорость выхода (в Беккерелкх в год). Это связано с его относительно высокой растворимостью, относительно малым коэффициентом распределения и относительно большим периодом полураспада.

• Nb-93m характеризуется самой высокой скоростью выхода в период после 5*105 лет. Nb-93m находится в радиоактивном равновесии с его материнским изотопом (Zr-93), из-за его относительно малого периода полураспада (несколько десятилетий). Nb-93m мобилен в EBS, так-как имеет относительно малый коэффициента распределения, то есть его скорость выхода выше чем Zr-93. Осаждение нуклида в ходе распада при радиоактивном равновесии может изменять скорость выхода нуклида, отличного от его материнских и дочерних изотопов (Pb-210, Ra-226 and Th-230), так -же как и различие в интенсивности сорбции;

• Нуклиды, характеризующиеся большими количествами и низкой растворимостью, например Np-237, Se_79 и Тс-99, осаждаются вблизи .матрицы остеклованных отходов и скорость их выхода уменьшается в течение длительного периода;

• Относительно короткожнвущие нуклиды (чей период полураспада менее нескольких десятков тысяч лет) являются высоко сорбирующимися элементами (например, Ри-240, См 245, Ри-241, Ага-243 и Аш-241) и их распад весьма значителен уже в пределах буферного материала, а их пиковые скорости выхода чрезвычайно малы.

• Чувствительность максимальных скоростей выхода радионуклидов к фактору осаждения показывает, что для некоторых нуклидов (типа Cs-135, М>-94, ¡ЧЬ-93 m, Zr-93, Sn-126, Th-230, Pu-240, Pc-242, Pu-239, Cm-245, Am-243, Cm-245, U-233, Ac-227, Pb-210, Pa-231 и Th-229), незначительно изменена максимальная скорость выхода из EBS, в случае, если не принимается во внимание фактор осааздсния этих элементов.

• Для некоторых нуклидов ( типа Se-79, Тс-99, Pd-107, Th-232, U-236, U-233, Ra-226, Np-237 lf-235, U-234 U-238) максимальная скорость выхода значительно уменьшается, по сравнению со случаем ,koi да фактор осаждения принимается во внимание.

• Некоторые элементы имеют малую растворимость и относительно высокий коэффициент распределения, полому N¡>-237, Тс-99, Se-79, Pd-107, U-233, Г-234, U-235, U-236, U-238 и Ra-226 содержатся в значительных количествах внутри EBS в течение всего времени. Некоторый небольшой процент нуклидов из исходного списка покинет EBS только через 10 миллионов лет.

• Результаты показывают, что доза, получаемая критическими труппами населения, меньше значений доз, принятых в качестве стандардных.

• Оценка чувствительности максимальных скоростей выхода радионуклидов к эффекту осаждения показывает, что для некоторых нуклидов ( типа Cs-135, Nb-94, Nh-93 m, Zr-93, Sn-126, Th-230, Pu-240, Pu-242, Pu-239, Cm-245, Am-243, Сш-245, U-233, Ac-227, Pb-210, Pa-231 и Th-229), незначительно изменена максимальная скорость выхода из EBS, в случае, если не принимается во внимание фактор осаждения для этих элементов.

Для некоторых нуклидов ( типа Se-79, Тс-99, Pd-107, Tfc-232, IT-236, U-233, Ra-226, Np-237 U-235, U-234 U-238) максимальная скорость выхода их из EBS значительно уменьшается, по сравнению со случаем, когда фактор осаждения принимается во внимание.

Замедление процесса диффузии нуклидов за счет сорбции эффективнее уменьшает скорость выхода короткоживущих нуклидов, по сравнению с долгоживущими. Максимальный объём вышедших из EBS нуклидов сильно подверженных сорбций ( таких как Pu-240, Pu-241, Cm-245, Am-243, Pu-239, Cm-246 и Am-241), которые к тому же являются и сравнительно короткоживущими, очень мал.

Результаты показывают, что максимальная скорость выхода некоторых нуклидов (типа Ас-227, Pa-231, Ra-226, U-233, Np-237, Т-232, U-238, Тс_99) из EBS фактически неизменна для времени выхода из строя кошейпера, превышающего 10000,1С0 ООО, 1000 ОООлет, по сравнению с основный сценарием.

Максимальная скорость выхода некоторых нуклидов ( типа Cs-135, Pd-107, Nb-93m, Zr-93, Pb-210, Th-230, U-234, Pu-242, U-236, Th-229) имеет не очень большое различие для промежутков времени 10 000 н 100 000 лет после загрузки в хранилище по сравнению с основным сценарием. Максимальные скорости выхода нуклидов тина Am-243, Pu-239, Cm-246, Am-241, and Pu-241, Se-79 имеют - небольшие различия для промежутка времени 10 000 лет. Но в случае, 100 000 и 1 000 000 лет скорость выхода их приблизительно на 80% меньше, чем в основном сценарии. Максимальные скорости выхода Se-79, Тс-99, Pd-107, Th-233, U-236, Pb-210, Ra-226 и Np-237 фактически неизменны и соответствуют изменению толщины буферного материала. Максимальные скорости выхода короткоживущих иуклндов типа Cm-245, Am-243, Cm-246, Am-241, Pu-241 и Pu-239 значительно увеличены из-за уменьшения числа распадов в течение относительно малого времени перемещения нуклида в буфере.

Изменения в максимуме скорости выхода щклидов из EBS при изменении состава поровой воды с результате протекания ее реакции с туннельными материалами происходит из-за их различной растворимости. Например, максимальная скорость выхода Np-237 (60%), U-235(30%), U-233(70%), U-234(50%), U-238(50%) and U_236 (20%) уменьшается в перовой воде. Для некоторых нуклидов (типа Am-243, Pu-239, Сгл-246, Am-241, Pu-241, Cm-245, Pu-240, Th-229) максимальная скорость выхода возрастает при уменьшенной толщине и сухой плотности буферного материала. Для солёной воды'.

Максимальные скорости выхода нуклидов из EBS зависят от изменения их растворимости, коэффициентов распределения и коэффициентов распространения, обусловленных изменением состава поровой воды. Например, максимальная скорость выхода Se-79 и Ra 226 больше чем в основном сценарии из-за более высокой растворимости Se-79 и lia 226 в соленой воде. Максимальная скорость выхода Cs-135 в случае соленой воды в несколько раз выше, чем в шовном сценарии.

Максимальная скорость выхода для всех изотопов II и для Np-237 в случае соленой воды будет ¡еньшг, чем в основном сценарии из-за более низкой растворимости этих элементов в соленой оде. ыеоды

Основные результаты, выводы и рекомандации, полученые автором при выполнение рабозы заключаются следующем:

1 Предложен вариант конструктивного исполнении элементов защитной инженерной барьсрн системы (EBS) для глубинного захоронения высокоактивных отходов.

2 Разработан метод описания миграции нуклидов в принятой к рассмотрению инженерш барьерной системе, включающий: обоснование расчётных сценариев и создание расчётнь моделей. Выполнена прогнозная расчётная оценка безопаспости принятого вариан окончательной локализации высокоактивных РАО и проведен анализ полученнь результатов.

3 Получено, что Cs-135 является самым опасным нуклидом, который быстро выходит инженерной барерыюи системы.

4 Получено , что бентонит в значительной степени влияет на скорость выхода ряда нуклид из- за эффектов их осаждения и сорбции.

5 Получено, что из исходного списка нуклидов только примерно 1% Тс-99, 0.4% Se-79, 0.04% Р 107, 5% Np-237, и от 0.05 % до 40% изотопов урана покинут EBS в течение расчётно времени. Поэтому можно увеличить количество этих нуклидов в остеклованной матрице РА

6 Замедление процесса диффузии нуклидов за счет их сорбции эффективно уменьшает вых стнгснтгльпе короткежнгущих пуклндоп. ( та:: счёт горбц:::: еыхсд Рц-239 241 , Cm 24 246,Ат-241-243 уменьшается примерно от 100 до 600 раз).

7 Изменение скорости распада матрицы с РАО заметно влияет на выход нуклидов с малы» периодами полураспада и высокой элементной растворимостью (это , например, Nb-94, Sn-12 Pu-240, Pu-241, Am-241, Cm-245, Pu-239 и Am-243, Cs-135).

8 Скорость выхода нуклидов из зоны захоронения сильно зависит от скорости потока грунтов воды в зоне раскопки (выработки) EDZ.

9 Изменение вида материала, из которого выполнен контейнер, фактически не влияет скорости выхода нуклидов в геосферу, то есть простой защитный контейнер, выполненный углеродистой стали будет соответствовать всем требованиям безопасности.

10 Изменение толщины буферного слоя заметно не повлияет па величину суммарной до излучения в биосфере.

11 Изменение толщины буферного слоя заметнее всего влияет на скорость выхо короткоживущих нуклидов, которые затем распадаются в геосфере (так, скорость выхода Р 239-241, Сш-245-246, Ат-241-243 увеличивается от 2 до 100 раз при уменьшении толщи буфера).

12 Обобщенная расчётная оценка безопасности предложенного варианта захоронен высокоактивных радиоактивных отходов показала, что данный вариант захоронен обеспечивает значение дозы в биосфере заведомо меньшее стандартного значения доз Основные работы, опубликованные но теме диссертации

1. Малекифарсани А, Скачек М.А. К оценке выхода вадионуклидов из глубинного захоронени Весткнк МЭИ. 2009г. № 3. С. 17-28 (ВАК).

2. Малекифарсани А., Скачек М.А. Оценка максимальной скорости выхода радионуклидов инженерной барьерной системы глубинного захоронения в случае изменения толщины буферно слоя (На английском языке)// Progress in Nuclear Energy- 2009. №51. С. 355-360.

3. Малекифарсани А., Скачек М.А. Оценка максимальной скорости выхода радионуклидов инженерной барьерной системы для случаев изменения материала защитного контейнера ( английском языке) // Nuclear Engineering and Design- 2009.

4. Малекифарсани А., Скачек М.А. Влияние деформации буферного материала и его проникновения окружающую породу, как результат увеличения объёма продуктов коррозии контейнера на скоро выхода радионуклидов из глубинного захоронения (На английском языке)// Annais of Nuclear Ener 2009.

5. Малекифарсани А., Скачек М.А. Влияние осаждения, сорбции и наличия стабильных изотопов максимальную скорость выхода радионуклидов из инженерной барьерной системы глубипп захоронения (На английском языке)// Journal of Environmental Radioactivity- 2009, № 100. С. 807-81

Подписано в печать 15.01.2010г. Зак. ^ Тир. 100 ILifaf

Полиграфический центр МЭИ(ТУ)

Красноказарменная ул.,д. 13

1. ВВЕДЕНИЕ.

1.1 Виды радиоактивных отходов.

1.1.1 радиоактивные сопутствующие работе ядерного реактора.

1.1.2 РАО оборонного производства.

1.1.3 Излишки радиоактивных материалов.

1.2 Производства высокоактивных отходов.

1.3 Исторический обзор управления высокоактивными отходами.

1.4 захоронение высокоактивных отходов.

1.5 Почему геологические захоронения?.

1.5.1 Укрепление международного доверия.

1.5.2 Необходимость в долгосрочных мерах.

1.5.3 долгосрочное хранение.

1.5.4 Разделение и трансмутация (превращение).

1.5.5 Локализация РАО.

1.6 Альтернативные условия для локализации РАО.

1.7 Размещения HLW в глубинных геологических формациях.

Глава 2. Геологическое захоронение и концепция обеспечения безопасности.

2.1 ВВЕДЕНИЕ.

2.2 Эволюция концепции геологического захоронения.

2.3 Компоненты безопасности.

2.4 Глубина захоронения.

2.5 Основные концепции для геологических захоронений.

2.6 Моделирование миграции радионуклидов.

2.6.1 Миграция радионуклидов в кристаллических породах (хорд-рок породы).

2.6.2 Глинистые породы.

2.6.3 Туфовые породы.

Глава 3. Конструкция инженерной барьерной системы(ЕВ8).

3.1 Роль инженерной барьерной системы (EBS) и выбор материалов.

3.2 Выбор материала для инженерной барьерной системы (EBS).

3.2.1 Виды отходов.

3.2.2 Реальные формы отходов.

3.2.3 Альтернативные матрицы для РАО.

3.3 Остеклованные РАО.

3.3.1 Спецификации.

3.3.2 Производство теплоты и радиоактивность.

3.4 Защитный контейнер.

3.4.1 Кандидатные материалы для контейнера.

3.4.2 Углеродистая сталь.

3.4.3 Толщина оболочки.!.

3.4.4 Изготовление контейнера.

3.4.5 Композитные контейнеры.

3.4.6 Форма контейнера.

3.5 Буфер.

3.5.1 Теплоизолирующие свойства буфера.

3.5.2 Гидравлические свойства.

3.5.3 Механические свойства.

3.5.4 Свойств набухания.

3.5.5 Экструзия и эрозия.

3.5.6 Осаждение, сорбция и фильтрация коллоида.

3.5.7 Газовая проницаемость.

3.5.8 Толщина Буфера.

3.6 Зона раскопок (EDZ).

Глава 4. Развитие и обоснование сценарев.

4.1 Концепция геологического захоронения.

4.1.1 Характеристика геологической окружающей среды (ближнее поле).

4.2 Методология оценки безопасности.

4.2.1 Основные принципы методологии.

4.2.2 Оценка безопасности системы захоронения РАО.

4.2.3 Моделирование стратегии.

4.2.4 Инженерная барьерная система.

4.2.5 Функция безопасности.

4.3 Развитие сценария.

4.3.1 Методология развития сценария.

4.3.2 Понимание геологической системы захоронения.

4.3.3 Основной Сценарий.

4.3.4 Формулировка и выполнение Модели.

4.4 Математическая формулировка.

4.4.1 Остеклованные радиоактивные отходы.

4.4.2 Буферный слой.

4.4.3 Зона выработки ( EDZ).

4.5 Расчётный код (AMBER).

4.5.1 Адвективные Обмены.

4.5.2 Распространяющийся / дисперсионные ОБМЕНЫ.

4.5.3 Дискретизация модели в AMBER.

4.5.4 Регулирующие формулировки к AMBER.

4.6 Данные для специализированной барьерной системы.

4.6.1 Инвентарь нуклида.

4.6.2 Норма роспуска стеклянной матрицы.

4.6.3 Растворимость.

4.6.4 Коэффициенты диффузии.

4.6.5 Коэффициенты распределения.

4.6.6 Скорость потока воды в зоне выработки ( EDZ).

Глава 5. Результаты основной и альтернативной сценарий.

5.1 Результат нормы выпуска радионуклеидов от EBS в оснавной сценарий.

5.1.1 Модели и данные.

5.1.2 Результаты.

5.1.3 Доза, соответствующая норме выпуска нуклеидов от геосферы.

5.1.4 Промедление нуклида в EBS.

5.2 Анализ выполнения барьера.

5.2.1 Классификация альтернативных вычисленных случаев.

5.2.2 Данные Неуверенности для EBS.

5.2.3 неуверенности модель для EBS.

5.2.4 Альтернативные конструкции для EBS.

5.2.5 Альтернативные геологические случаи для EBS.

5.2.6 Сценарии неполное запечатывание контейнера.

5.3 Научная новизна работы:.

5:4 Выводы.

Глава

ОБРАЩЕНИЕ С ВЫСОКОАКТИВНЫМИ

ОТХОДАМИ

Радиоактивные отходы образуются в результате применения технологии топливного ядерного цикла для выработки электроэнергии, а также в ходе других операций, в которых используются радиоактивные материалы. Ионизирующие излучения опасны для здоровья человека, и именно этим объясняется то, что во многих странах общество озабочено тем, чтобы радионуклиды не проникли в окружающую среду в такой концентрации или в таких количествах, которые могли бы представлять опасность для населения.

Высокоактивные отходы, возникающие в результате переработки отработавшего ядерного топлива, и другие отходы со схожими характеристиками являются отходами с высоким уровнем активности. Они отличаются высоким уровнем концентрации определенных радионуклидов, которые остаются активными в течение периода времени, значительно превышающего продолжительность человеческой жизни. Длительное время, потребовавшееся для разработки систем утилизации, показало, что существуют определенные принципы и критерии безопасности, определяющие начальные стадии выбора площадки для проектирования системы утилизации.

Основной принцип, который определяет порядок проектирования хранилищ высокоактивных отходов, заключается в том, что для будущих поколений не должно возникнуть неприемлемых (непреодолимых) трудностей. С этой точки зрения ответственность за утилизацию ложится на общество, которое получило прямую выгоду от использования технологий ядерного топливного цикла, в результате чего накопились отходы. Проект системы утилизации должен быть разработан таким образом, чтобы избежать экономических, административных и других проблем в период, когда контроль над хранилищем будет снят.

Особое внимание должно быть уделено учету потенциальных проблем для будущих поколений, что является важной особенностью разработки политики утилизации радиоактивных отходов.

Признано, что утилизация радиоактивных отходов является одним, хотя и последним, этапом в цепи операций ядерного топливного цикла, которые ведут к возникновению радиации. Все такие операции должны соответствовать основным стандартам безопасности для защиты от радиации, принятым МАГАТЭ [1], и, соответственно, каждая из них должна быть оптимизирована. Этот документ применяется также ко всей системе ядерного топливного цикла с тем, чтобы поддерживать воздействие радиоактивности на столь низком уровне, который может быть достигнут в разумно достижимых пределах.

1. 1.TERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY (1982). Basic Safety Standards for Radiation Protection (1982 Edition), Safety Series No. 9, IAEA, Vienna.

2. International Atomic Energy Agency (Vienna), Design and operation of high level waste verification and storage facilities, Technical Reports Series No. 339 (IAEA, Vienna, 1992).

3. L. H. JOHNSON and D. W. SHOESMITH, in "Radioactive waste forms for the future", edited by W. Lutze and R. C. Ewing (North-Holland, Amsterdam, 1988) pp. 635-98

4. P. J. HAYWARD, Glass lechnol. 29 (1988) 122.

5. J. A. C. MARPLES, ibid. 29 (1988) 230.

6. L. K. MANSUR, in Proceedings of the TMS Symposium on Radioactive Facilities and Defect Structures, San Diego, March 1992, edited by C. L. Snead. Report No. BNL-47 763 (1993).

7. G. G. WICKS and D. F. BICKFORD, "High level radioactive waste-doing something about it", E. I. Du Pont de Nemours and Co., Report No. DP-1777, (Savannah River Laboratory, 1989)

8. R. ROY, "Radioactive Waste Disposal", Vol. 1, "The waste package" (Pergamon, New York 1981) pp. 26-35.

9. E. D. ARTHUR, W. B. WILSON and P. G: YOUNG, "Nuclear data needs for accelerator driven transmutation systems", Report No. LA-UR-94-1908 (1994).

10. W. J. WEBER and R. C. EWING, in "Scientific basis for nuclear waste management XVIII", edited by T. Murakami and R. C. Ewing (Materials Research Society, Pittsburgh, PA, 1995) pp. 1389-96.

11. Geological Disposal of Radioactive Wastes Produced by Nuclear Power, European Communities, 2004

12. Technical Appraisal of the Current Situation in the Field of Radioactive Waste Management — A Collective Opinion by the Radioactive Waste Management Committee, OECD/NEA, Paris, 1985

13. IAEA, 1989; IAEA (1989): Safety Principles and Technical Criteria for the Underground Disposal of High Level Radioactive Wastes; Safety Series Report No.99, International Atomic Energy Agency, Vienna, Austria.

14. OECD/NEA, 1995a OECD/NEA (1995a): The Environmental and Ethical Basis of the Geological Disposal of Long-lived Radioactive Waste; Collective Opinion of the Radioactive Waste Management Committee, OECD/NEA, Paris, France