автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.16, диссертация на тему:Компьютерное моделирование процессов спиновой динамики в магниторазбавленных твердых телах

Министерство общего и профессионального образования Российской

Федерации

Пермский государственный педагогический университет

Деменев Алексей Геннадьевич

Компьютерное моделирование процессов спиновой

динамики в магниторазбавленных твердых телах

Специальность — 0-5.13.16 применение вычислительной техники, математического моделирования и математических методов в

научных исследованиях

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

На правах рукописи

Научный руководитель —

доктор физико-математических наук, профессор, академик МАИ и АИО Хеннер Е.К.

ПЕРМЬ

1999

Оглавление

Введение 5

1. Обзор: численное моделирование спиновой динамики 17

1.1. Введение......................................................17

1.2. Основные трудности численного моделирования спиновой динамики ................................................22

1.3. Классификация основных микроскопических моделей . 24

1.4. Моделирование квантовых многочастичных систем . . 28

1.5. Спиновые кластеры......... ........................30

1.6. Пространственно регулярные спиновые системы .... 31

1.7. Пространственно неупорядоченные спиновые системы . 33

1.8. Выводы........................................................39

2. Моделирование динамики двух- и трехспиновых кластеров, связанных диполь-дипольным взаимодействием 43

2.1. Введение......................................................43

2.2. Пара спинов в постоянном основном и медленно меняющемся слабом дополнительном внешних магнитных полях 45

2.3. Тройка спинов в постоянном внешнем магнитном поле. Разделение медленных и быстрых переменных..........52

2.4. Результаты численного моделирования....................56

2.5. Выводы........................................................58

3. Компьютерное моделирование динамики системы многих спинов, связанных диполь-дипольным взаимодействием 61

3.1. Введение......................................................61

3.2. Постановка задачи . . . .....................................65

3.3. Теория и .метод ..............................................74

3.4. Реализация метода ..................................80

3.5. Результаты численного моделирования....................85

3.5.1. Временные автокорреляционные функции системы спинов, связанных диполь-дипольным взаимодействием . . . ........................85

3.5.2. Поперечная временная автокорреляционная функция системы спинов, связанных анизотропной частью диполь-дипольного взаимодействия (модель Андерсона)......................................98

3.6. Выводы........................................................99

Заключение 102

Литература 105

Приложение 113

Приложение 1. Результаты статистической обработки автокорреляторов суммарного магнитного момента, полученных в ходе моделирования низкоконцентрированной системы спинов, связанных диполь-дипольным взаимодействием..................................113

Приложение 2. Результаты статистической обработки поперечных автокорреляционных функций, полученных в ходе моделирования низкоконцентрированной системы спинов, связанных диполь-дипольным взаимодействием 11-5 Приложение 3. Результаты статистической обработки продольных автокорреляционных функций, полученных в ходе моделирования низкоконцентрированной системы спинов, связанных диполь-дипольным взаимодействием 117 Приложение 4. Результаты прямой оценки погрешности поперечной автокорреляционной функции, полученной в ходе моделирования низкоконцентрированной системы спинов, связанных анизотропной частью диполь-дипольного взаимодействия (модель Андерсона) .... 119

Введение

Актуальность проблемы. Без преувеличения можно сказать, что в настоящее время математическое моделирование стало одним из важнейших методов в научных исследованиях. Разработка эффективных методов математического моделирования для решения встающих перед исследователями проблем способствует ускорению научно-технического прогресса. Численное статистическое моделирование, используемое в данной работе, является одним из важнейших видов математического. Методы численного статистического моделирования находят в настоящее время широкое применение для решения различных математических задач физики, механики, химии, биологии, кибернетики. Расширение области статистического моделирования связано с быстрым развитием вычислительной техники и особенно многопроцессорных вычислительных систем, которые позволяют одновременно моделировать много независимых статистических экспериментов.

Компьютерное моделирование во многом дополняет натурный эксперимент. Дело в том, что при непосредственном сравнении теории с экспериментом часто бывает трудно разделить влияние тех или иных приближений и ошибок, связанных с выбором неудачной модели. Сравнивая результаты машинного эксперимента с данными натурного эксперимента, можно проверить, насколько хорошо мо-

дельная система описывает реальную систему. Компьютерное моделирование существенно дополняет теоретические подходы тем, что сравнивая результаты расчетов для выбранной модельной системы с результатами, полученными аналитически статистическими методами, можно оценивать влияние приближений, использованных при аналитических исследованиях. Поэтому несомненно важно иметь хорошо разработанную методологию применения вычислительной техники для математического моделирования.

Данная работа посвящена разработке и применению методологии компьютерного моделирования в спиновой динамике, обширной области проблем, связанных с эволюцией спиновых систем под воздействием внешних полей и внутренних (спин-спиновых) взаимодействий (см., например, обзор [2]). Спиновая динамика является важной частью магниторезонансной спектроскопии, дающей обширную информацию о физических, химических и биологических процессах в конденсированных средах (см., например. [22, 23, 25, -52, 54]).

Спин (понятие, пришедшее из квантовой механики) — аналог классического момента количества движения микроскопической частицы — атома, иона, атомного ядра и др. В микромире наличие спина у частицы всегда сопровождается наличием магнитного момента. В физике магнитных явлений, частью которой является спиновая динамика, понятие "спин" по-существу отождествляется с понятием "магнитный момент".

В современных технологиях широко применяются магниторазбав-ленные твердые тела. Например, они используются как рабочие вещества для мазеров и лазеров, ядерных мишеней в ускорителях и так далее. Типичный представитель таких объектов — это кристалли-

ческий или аморфный образец, содержащий хаотически распределенные парамагнитные примеси: ионы, ядра, свободные радикалы. При исследовании биологический процессов в ткани специально вводятся "спиновые метки", изучение спиновой динамики дает обширную информацию о процессах химической кинетики и так далее. В качестве параметра разбавленности спиновой системы для кристаллического образца обычно используется безразмерная концентрация / = N/Nu, т.е. отношение числа спинов N к общему числу узлов решетки Ntll потенциально им доступных.

Магнитные свойства твердого — кристаллического или аморфного — магнетика с малой концентрацией магнитных центров являются традиционным объектом изучения (см., например, [2, 24, 26. 28, 5, 7, 45]). Однако, остаются неисследованными многие разделы теории спиновой динамики таких систем, связанные с процессами установления равновесия в низкоконцентрированных спиновых системах. Существующие аналитические методы теоретического анализа не дают возможности исследовать процессы спиновой динамики на временах, представляющих интерес для экспериментальных методов и приложений. В таких системах имеет место иерархия величин спин-спиновых взаимодействий, определяющих процессы спиновой динамики, в очень широком диапазоне значений. Эти взаимодействия, определяющие процессы спиновой динамики, образуют квазинепрерывный ряд значений, порожденный хаотическим распределением магнитных центров.

Теоретическое исследование упирается в необходимость построения многоспиновых корреляционных функций, что аналитическими методами строго сделать не удается, а полуфеноменологические мето-

ды не допускают точного учета последствий делаемых приближений. В аналогичной ситуации в случаях высококонцентрированных или пространственно регулярных спиновых систем имитационное моделирование дало ценную дополнительную информацию (см., например, [12, 13]). В случае низкоконцентрированных систем, однако, прямое использование методов, применявшихся для высококонцентрированных систем, невозможно,и разработка альтернативного метода является безусловно актуальной.

Целями данной работы являются:

• разработка метода компьютерного моделирования спиновой динамики в магниторазбавленных твердых телах;

• реализация этого метода в виде модульной программы для ЭВМ;

• использование разработанного метода для изучения нескольких фундаментальных процессов спиновой динамики.

Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка цитированной литературы и приложения.

В первой главе проводится обзор существующих методов численного моделирования спиновой динамики и очерчивается область применимости разных методов, выявляются их сравнительные возможности. Продемонстрированы успехи использования этих методов для решения задач физики магнитных явлений в твердых телах.

Из проведенного анализа следует, что, несмотря на значительные достижения, в компьютерном моделировании спиновых систем существует ряд практически важных нерешенных проблем. Одной из них, находящейся в центре данной диссертации, является созда-

ние эффективных методов численного компьютерного моделирования пространственно неупорядоченных спиновых систем с низкой концентрацией хаотически распределенных магнитных центров.

Во второй главе сформулированы принципы предложенного метода моделирования спиновой динамики низкоконцентрированных спиновых систем с хаотическим распределением спинов и описано исследование динамики малоспиновых кластеров, которой во многом определяется динамика обсуждаемых систем с низкой концентрацией магнитных центров, случайным образом распределенных по образцу.

Метод в целом состоит в следующем. Для приготовления модельного образца генерируется случайное распределение спинов при заданной концентрации. Для отделения быстрых переменных от медленных классифицируются спиновые кластеры, производится их ранжирование в группы по величинам внутрикластерных взаимодействий. Для приготовления начального состояния генерируется случайное распределение ориентаций спинов. Для того, чтобы можно было обоснованно интегрировать уравнения для быстрых и медленных переменных с разными шагами, проводится сглаживание системы уравнений движения (УД) для спинов, записанных в квазиклассическом пределе. Для сглаживания в уравнениях для медленных переменных усредняются значения быстрых на шаге интегрирования медленных. Проводится численное интегрирование сглаженной системы УД, вычисляются целевые макровеличины. Для термодинамического усреднения целевых макровеличин расчеты повторяются много раз с разными начальными состояниями. Для конфигурационного усреднения расчеты повторяются для разных модельных образцов.

Моделирование динамики малых кластеров предпринято в первую

очередь для верификации метода. Вначале была решена в первом порядке теории возмущений квантовая задач для двухспинового кластера (взаимодействие между спинами — диполь-дипольное, квантовое число 5 = 1/2), находящегося в сильном постоянном и слабом переменном магнитных полях. Получены аналитические выражения для зависимости от времени проекций суммарного магнитного момента системы. Показано, что ¿-проекция суммарного магнитного момента спинового кластера является квазиинтегралом движения, а х- и ^/-проекции осциллируют с квазичастотами порядка константы межчастичного взаимодействия.

Этот результат положен в основу численного моделирования динамики трехспинового кластера в квазиклассическом пределе: спиновое квантовое число 5 —>• оо, постоянная Планка Тг —>■ 0, причем ^сопя^ УД решаются численно методом Дормана-Принса (типа Рунге-Кутта 5-го порядка) для заданных констант взаимодействия и начальных ориентаций спинов. Для системы с двумя временными масштабами эволюции — сильно взаимодействующая пара и отдель-ныи спин — был применен как метод лобового моделирования, так и предложенный нами метод, позволяющий отделить быстрые движения от медленных и проводить интегрирование УД с различными шагами для быстрых и медленных переменных. Сравнением результатов тестовых расчетов по вышеупомянутому методу и контрольному была показана работоспособность предложенного метода. Это явилось основанием для его последующего распространения на системы не только с двумя, но и со многими временными масштабами эволюции.

В третьей главе описаны методика и результаты моделирования

многоспиновых систем с низкой концентрацией магнитных центров. Был разработан метод компьютерного эксперимента, сочетающий молекулярную динамику и метод Монте-Карло, позволяющий отделить быстрые движения от медленных, используя кластерное разложение. Метод реализован в виде программы на языке Гог1гап-77 для системы спинов, равновероятно распределенных в кубическом образце; минимальное расстояние между спинами фиксировано. Используя данный метод удалось рассчитать временные спиновые автокорреляционные функции для аморфного тела с малой примесью парамагнетика.

Уверенность в работоспособности данного метода значительно укрепилась после использования его для изучения динамики спиновой системы, в которой известно точное аналитическое решение'. Обнаружилось практическое совпадение форм поперечной автокорреляционной функции для модели Андерсона, полученной в ходе компьютерного моделирования и рассчитанной по точной аналитической формуле.

Вычисления по данному методу легко распараллеливаются. Во-первых, компьютерный эксперимент может проводиться параллельно на разных компьютерах с разными пространственными конфигурациями. Во-вторых, можно параллельно интегрировать уравнения движения с разными начальными условиями при заданной пространственной конфигурации. В-третьих, вычисления при интегрировании системы уравнений легко векторизуются. Т.е. при реализации метода можно эффективно использовать вычислительную технику с параллельной обработкой данных. Это позволяет рекомендовать данный метод, при соответствующей адаптации, для исследования других пространственно нерегулярных систем.

Проведенное численное исследование дает предсказание поведения

спада свободной индукции, поперечного и продольного автокоррелятора на средних временах, что делает возможной в рамках натурного эксперимента проверку адекватности модели классических спинов, связанных диполь-дипольным взаимодействием, для описания спиновой динамики в конкретных материалах. Примененный метод компьютерного моделирования позволяет находить и другие макроскопические спиновые функции для магниторазбавленных твердых тел.

Это исследование дает возможность оценить обоснованность сделанных предположений и область применимости полуфеноменологических теорий,, позволяющих получить аналитические выражения для основных временных корреляционных функций, описывающих процессы спиновой динамики в магниторазбавленных твердых телах.

Научная новизна результатов.

В диссертационном исследовании получены следующие новые результаты.

1. Разработан метод численного исследования временной эволюции магниторазбавленных спиновых систем с квазинепрерывным рядом временных масштабов элементарных процессов.

2. Создан и верифицирован метод компьютерного моделирования спиновой динамики с низкой концентрацией хаотически распределенных магнитных центров.

3. Компьютерное моделирование вышеуказанным методом позволило исследовать несколько фундаментальных процессов спиновой динамики в магниторазбавленных твердых телах на временах, представляющих практический интерес и недоступных аналитическим методам.

Научная и практическая значимость.

Созданный метод исследования процессов спиновой динамики в системах с низкой концентрацией случайным образом распределенных магнитных центров может быть использован для моделирования многих процессов, представляющих интерес в физике твердого тела и в других областях науки (химической кинетике, исследовании биологических процессов и т.д.).

Результаты, полученные в ходе компьютерного моделирования по созданному методу, дали важную для теории магнитного резонанса и ее приложений информацию о процессах спиновой динамики, обусловленных магнитными диполь-дипольными межчастичными взаимодействиями в магниторазбавленных твердых телах на временах, недоступных иным метод�