автореферат диссертации по электронике, 05.27.01, диссертация на тему:Динамика экситонных состояний в GaAs/AlGaAs квантовых ямах и сверхрешетках

На правах рукописи

ДИН

НИИ В СаАз/АЮаАв

ВИЧ

КВАНТОВЫХ ЯМАХ И СВЕРХРЕШЕТКАХ

Специальность 05.27.01-твердотельная электроника, микроэлектроника и наноэлектроника

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Черноголовка 1997

Работа выполнена в Институте проблем технологии микроэлектроники и особочистых материалов РАН

Научные руководители: доктор физико-математических наук В.Г.Лысенко

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук С.И.Губарев, кандидат физико-математических наук И.И.Разгонов

Ведущая организация: Санкт - Петербургский физико-технический институт РАН

Защита состоится " Ю" окУуиЯ-Ъра 1997г. в Ш_ч. на заседании диссертационного совета К.003.90.01 при Институте проблем технологии микроэлектроники и особочистых материалов РАН по адресу: 142432, Московская обл., П.Черноголовка, ИПТМ РАН.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института проблем технологии микроэлектроники и особочистых материалов РАН.

Автореферат разослан " 3 " \ 997 г.

Ученый секретарь диссертационного совета К.003.90

© Институт проблем технологии микроэлектроники и особо чистых материалов РАН

кандидат химических наук

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность темы.

Оптика полупроводников стремительно развивается на протяжении последних лет. Обширные возможности для всех направлений оптической спектроскопии открыло создание сверхбыстрых перестраиваемых лазеров, когерентное излучение которых сейчас может быть получено практически в любой области оптического спектра. При этом особый интерес представляет разработка принципиально новых спектроскопических методов исследования, среди которых в первую очередь следует отметить методы нелинейной спектроскопии, такие как четырех-волновое смешивание, дифракция излучения на лазерно-индуцированных решетках и метод накачки и зондирования.

Кроме того, сегодня, благодаря широкому использованию метода молекулярно-лучевой эпитаксии, создание таких сложных полупроводниковых структур как квантовые ямы (КЯ) и сверхрешетки превратилось в привычный технологический процесс. Эффект квантового ограничения размеров вещества приводит к необходимости пересмотра физики основных процессов взаимодействия, которые используются при описании оптических свойств таких структур. Так же как и в объемных полупроводниках эффект Кулоновского взаимодействия приводит к образованию связанных электрон-дырочных состояний - экситонов, которые определяют оптические свойства вблизи края фундаментального поглощения. Отличительной чертой экситонов в КЯ является значительное увеличение их энергии связи и силы осциллятора по сравнению с экситонами в объемных полупроводниках. Это позволяет наблюдать экситонные линии в КЯ даже при комнатной температуре. Особый интерес представляет изучение динамики экситонных состояний не только потому, что это позволяет ответить на ряд фундаментальных вопросов и определить предельное быстродействие приборов, основанных на квазидвумерных электрон-дырочных переходах, но и потому, что это дает новый оптический метод анализа качества полупроводниковых наноструктур.

Динамика экситонных состояний может быть описана при помощи нескольких характерных параметров: времени жизни связанных состояний (Т,), времени фазовой релаксации (Т2), времени внутризонной релаксации (Т3), а также коэффициента диффузии (Э).

Как будет показано в диссертации, совместное применение всех упомянутых выше методов нелинейной спектроскопии (в каждом из которых основную роль играют определенные характерные параметры) позволяет получить исчерпывающую информацию о физических процессах, имеющих место в исследуемой системе и о качестве используемых образцов.

Цель работы.

Целью работы является исследование влияния свободных носителей на динамику экситонных состояний в когерентном и некогерентном режимах при резонансном и зон-зонном возбуждении в ОаАз/АЮаАБ многослойных КЯ и сверхрешетках, а также изучение влияния шероховатостей границ раздела квантовая яма - барьер на характерные параметры экситонных состояний.

Научная новизна работы. Впервые:

1. В сверхрешетке зарегистрировано резкое изменение смещения энергетического положения экситонного резонанса из низкоэнергетической в высокоэнергетическую сторону в момент перекрытия электромагнитного излучения накачивающего и зондирующего лучей в случае зон-зонного возбуждения.

2. Показана возможность качественного наблюдения Раби осцилляций в ОаАз/АЮаАэ МКЯ при помощи методики накачки и зондирования в случае резонансного возбуждения.

3. С помощью статистических методов анализа экспериментальных результатов выделено парциальное влияние силы осциллятора и уширения на форму линии экситонного поглощения.

4. Одновременно исследованы основные процессы взаимодействия, вызывающие изменение параметров экситонного перехода в некогерентном режиме.

5. Получены различные значения времени жизни и коэффициента диффузии экситонных состояний, распространяющихся над и между островами шероховатостей поверхности границ раздела квантовая яма-барьер.

Практическая значимость.

1. Обоснована целесообразность использования метода анализа моментов для описания высококачественных спектров поглощения.

2. Определены основные физические причины, вызывающие изменение параметров экситонного перехода в некогерентном режиме.

3. Разработан нелинейный оптический метод анализа поверхности границ раздела квантовая яма - барьер в МКЯ.

Основные защищаемые положения.

1. Экспериментально измеренное время фазовой релаксации высокоэнергетических свободных электрон-дырочных пар составляет примерно 70-^100 фсек.

2. Экспериментально оцененное значение плотности Моттовского перехода в GaAs/AlGaAs сверхрешетке по порядку величины составляет примерно 10'2 см"2.

3. Уменьшение силы осциллятора, как в случае резонансного так и зон-зонного условий возбуждения, вызвано, главным образом, влиянием свободных электрон-дырочных пар и наблюдается только в течении первых 100 псек при времени жизни экситонных состояний 410 псек.

4. Плотность насыщения силы осциллятора экситонного перехода составляет при условии, когда только экситоны присутствуют в образце - МО12 см"2, а когда только свободные электрон-дырочные пары -2.5-10" см"2.

5. Неоднородное уширение экситонных состояний вызвано рассеянием связанных частиц на шероховатостях границ раздела квантовая яма - барьер.

6. Размеры микрошероховатостей границ раздела квантовая яма -барьер, оцененные при помощи предложенной модели, составляют 80 - 90 А.

Апробация работы.

Результаты проведенных исследований докладывались: на

конференции "Микроэлектроника-94" (Звенигород, 1994 г.); на

Международных симпозиумах: "Nanostructures-95: Physics and

Technology", "Nanostructures-96: Physics and Technology",

"Nanostructures-97: Physics and Technology" (С.Петербург, 1995, 1996 и

1997 г.); на Международном Семинаре "Advances in mesoscopic physics

and technology" (Черноголовка, 1994 г.); на Международной конференции по физике полупроводников "ICPS-23" (Германия, Берлин, 1996 г.); на XXXIX Юбилейной научной конференции Московского физико-технического института (Долгопрудный, 1996 г.); на Международной конференции "Optics of Exitons in Condensed Matter" (С.Петербург, 1997 г.)

Публикации.

Основные результаты диссертации опубликованы в 18 работах, список которых приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы (81 наименование). Объем диссертации составляет (/V страниц, включая 30 рисунков и 1 таблицу.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении дается обоснование актуальности темы диссертационной работы, описываются цели, структура диссертации и ее краткое содержание.

Первая глава посвящена линейным оптическим свойствам дробноразмерных структур и состоит из трех параграфов. В первом параграфе приводится краткий вывод обобщенной формулы Элиогга. Эта формула предназначена для описания водородоподобной экситонной серии поглощения в средах с дробной размерностью а, которыми и являются реальные КЯ. Во втором параграфе обсуждается физический смысл дробной размерности среды и приводится модель, согласно которой параметр размерности ос описывает степень пространственной анизотропии электрон-дырочного взаимодействия, и выражается при помощи среднего расстояния между электронами и дырками в направлении роста КЯ. В третьем параграфе кратко обсуждается влияние однородного и неоднородного уширения на форму линий экситонного поглощения и предлагается формула коэффициента поглощения, включающая в себя эти виды уширения.

В первом параграфе второй главы приводятся основные характеристики использованных в экспериментальной части диссертационной работы многослойных КЯ (МКЯ). Мы исследовали нелинейные оптические свойства пяти гетероструктур, состоящих из

20 периодов слоев СзЛб и А10.зСа0 ?Лз. Эти структуры были выращены при помощи метода молекулярно-лучевой эпитаксии на (100) ОаА5 подложке. Толщина слоев СаАэ была одинаковой во всех образцах и равнялась Ь№ = 80 А, тогда как ширина Alo.3Gao.7As барьеров изменялась от образца к образцу и составляла: Ьь = 200, 100, 50, 30 и 20 А. Со всех образцов при помощи селективного травления была удалена подложка и они были помещены на прозрачный сапфировый диск. Перед удалением подложки качество образцов исследовалось при помощи измерения с\у-люминесценции и спектров возбуждения. Оказалось, что полуширина линий тяжелого экситона во всех образцах, за исключением Ьь = 20 А, равнялась примерно 1.2 мэВ, что свидетельствует о ненулевом вкладе неоднородного уширения. В образце Ьь = 20 А полуширина экситонной линии оказалась равной около 0.7 мэВ и определялась, главным образом, однородным уширением. Сгоксов сдвиг во всех образцах колебался в пределах от 0.4 до 0.7 мэВ. Все экспериментальные исследования были выполнены при температуре 5 К, которая поддерживалась в гелиевом оптическом криостате.

На рис.1 представлены энергии связи экситонных состояний, полученные из экспериментальных линейных спектров поглощения, и энергии связи, вычисленные при помощи модели дробноразмерного пространства. Хорошее соответствие между полученными значениями подтверждает пригодность использования модели дробноразмерного пространства для описания оптических свойств МКЯ.

Для исследования влияния неоднородного уширения на динамические и транспортные свойства тяжелых экситонов специально была выбрана МКЯ с относительно плохим качеством поверхности раздела квантовая яма - барьер. Выбранный образец представлял из себя 20-периодную МКЯ с шириной слоя ОаАя - 116 А и шириной слоя АЮаАз - 150 А.

100 150

Ьь[А]

Рис.1 Экспериментальная и теоретическая зависимость .энергии связи от ширины барьера Ьь в МКЯ с одинаковой шириной слоев ОаАБ/АЮаАз.

Во втором и третьем параграфе второй главы описываются экспериментальные методы исследования нелинейных оптических свойств МКЯ: метод накачки и зондирования и дифракция излучения на лазерно-индуцированных решетках. Привычные схемы экспериментальных установок были усовершенствованы тем, что зондирующий луч расщеплялся на два пучка, которые затем распространялись по всей оптический системе почти параллельно и имели примерно равный оптический путь. Это позволило нам одновременно измерять возбужденный и невозбужденный спектры экситонного поглощения и, таким образом, избежать погрешности, вносимой флуктуациями спектра лазерного излучения. В качестве источника когерентного излучения использовался титан-сапфировый перестраиваемый лазер с длительностью импульсов 100-:-120 фсек и частотой повторений - 76 Мгц. Мощность лазерного излучения до входа в оптическую систему составляла примерно 1мВт.

Третья глава посвящена изучению динамики экситонных состояний в пикосекундном диапазоне и состоит из пяти параграфов. В первом параграфе приводится литературный теоретический обзор проблемы влияния различных физических процессов на параметры экситонов. Эти физические процессы можно разделить на три категории: заполнение фазового пространства (ЗФП), обменное и корреляционное взаимодействие (ОКВ) и экранирование Кулонов-ского взаимодействия (ЭКВ). Эффект ЗФП основан на том, что электроны и дырки, образующие экситоны, являются фермионами. Если одно из состояний в зоне проводимости уже занято электроном, то в соответствии с принципом Паули переход другого электрона из валентной зоны в такое состояние запрещен. ЗФП, главным образом, уменьшает силу осциллятора, но также может влиять и на энергию связи экситонов. ОКВ приводит к ренормализации одночастичных и экситонных состояний и может влиять на изменение силы осциллятора. Это взаимодействие является вторым следствием принципа Паули наряду с ЗФП. ЭКВ имеет дело с зарядом и плотностью частиц. Основное влияние Кулоновское экранирование оказывает на уширение экситонных линий. Его влияние на изменение силы осциллятора и резонансного положения экситонов пренебрежимо мало по сравнению с влиянием ЗФП и ОКВ. Во втором параграфе приводится литературный обзор экспериментальных исследований насыщения экситонного поглощения в некогерентном режиме. Изменение коэффициента поглощения вызвано одновременным изменением всех экситонных параметров и, поэтому

очень сложно выделить влияние каждого параметра в отдельности. Для этого в различных работах формы линии экситонного поглощения описывались при помощи распределения Гаусса или распределения Лоренца. Однако реальные спектры поглощения не очень хорошо описываются при помощи этих распределений. В третьем параграфе для обработки экспериментальных результатов мы предлагаем использовать статистический метод анализа моментов. Его суть заключается в интегральном определении экситонных параметров, которое не требует знания точной формулы, описывающей форму экситонного поглощения. В четвертом и пятом параграфах описываются основные результаты, полученные из экспериментальных спектров при помощи метода анализа моментов для резонансного и зон-зонного условий возбуждения.

На рис.2 показан результат применения метода анализа моментов к спектрам экситонного поглощения, полученным в случае резонансного возбуждения. Изменение силы осциллятора (/), ширины и резонансного положения экситонной линии происходит одновременно с приходом накачивающего лазерного импульса (время задержки т = 0). Сдвиг энергетического положения и относительное уширение линии уменьшается по экспоненте с примерно равным для обоих параметров временем затухания ~410псек. Уменьшение относительного изменения / также может быть описано экспонен-той, но с более коротким временем затухания ~ 65 псек. Так как изменение максимума линии экситонного поглощения определяется поведением всех экситонных параметров, оно имеет более сложную зависимость от времени.

0,8

0,6

U

и; о 0,4

0,2

0

-0,2

<1 ■

-0,4

г 0,8

» дГ/f

v Да/а

° дг/г

о ■ ДЕ

- О

-0,6 0,4 0,2 0 -0,2 -0,4

> ся

(J

со

-200 0 200 400 600 800 1000 1200 Время задержки, псек

Рис.2 Зависимость относительного изменения силы осциллятора (&/{/}, максимума коэффициента поглощения (Да/а), уширения (АГ/Г) и энергетического сдвига (ДЕ) линии экситонного поглощения от времени задержки в случае резонансного возбуждения.

Для того, чтобы понять, какие механизмы взаимодействия влияют на поведение системы мы исследовали изменения каждого экситонного параметра от плотности частиц при фиксированном времени задержки т « 20 псек. Голубой сдвиг АЕ максимума линии экситонного поглощения зависит линейно от плотности фотовозбужденных частиц с коэффициентом пропорциональности 0.083-Ю10 мэВ/см"2. Для экситон-экситонного взаимодействия в идеальной двухмерной квантовой яме теория предсказывает величину этого коэффициента 0.24-Ю10 мэВ/см"2. Небольшое различие между теоретическим и экспериментальным коэффициентами связано с взаимодействием экситонов из соседних квантовых ям, которое приближает последние к трехмерному пределу и, следовательно, уменьшает величину голубого сдвига. Из линейной зависимости ДЕ от плотности частиц следует, что характерное время уменьшения сдвига экситонной линии должно равняться времени жизни экситонного состояния Ть которое в наших экспериментальных условиях составило (410 ± 14) псек.

На рис.3 треугольниками представлено уширение экситонной линии как функции плотности частиц (т ~ 20 псек). Мы получили ярко выраженную линейную зависимость. Коэффициент пропорциональности отлично согласуется с результатами, полученными в эксперименте четырех-волнового смешивания с предварительным (г »-20 псек) возбуждением в образце дополнительных экси-тонных состояний. Это подтверждает правомерность использования метода анализа моментов для обработки экспериментальных данных. Сравнение коэффициента пропорциональности с теоретическими расчетами, однозначно говорит о том, что уширение линии экситонного поглощения вызвано экситон-экситонным взаимодействием в среде с дробной размерностью.

ш '

2,5 Нгрезогансное ^^^^ »

возбуждение ........... А

2.° У 3.1 "

и" 1,5 1.4 мэВ — / * С * Взонансное возбуждение

1.3 юВ ~ 1 1 1.1.1

п. 10,0см"2

Рис.3 Зависимость полуширины линии экситонного поглощения от плотности квазичастиц для двух условий возбуждения и постоянного времени задержки т = 20 псек.

На рис.4 представлена зависимость относительного изменения силы осциллятора А/?/ от сдвига экситонной линии ДЕ (в единицах энергии связи Еь). Значение коэффициента пропорциональности С(1) между А// и ЛЕ/ЕЬ измерено нами экспериментально впервые и поэтому его можно сравнить только с теоретически предсказываемыми величинами. Из теории, описанной в первом параграфе данной главы, следует, что в случае экситон-экситонного взаимодействия СЖ<Г) = 0.76, тогда как при влиянии электрон-дырочной плазмы на экситон-ное поглощение Сплт = 0.37. Сравнивая эти значения с экспериментальной величиной С® = 0.49 ± 0.06 легко заключить, что несмотря на незначительную плотность свободных электрон-дырочных пар, именно эти частицы оказывают решающее воздействие на уменьшение / Этот результат подтверждает предсказание Б-ЗсИгши-Ятк о том, что эффективность воздействия свободных носителей на / значительно выше, чем эффективность влияния эксито-нов. Как видно на рис.2 изменение / наблюдается в течении первых 120 псек, тогда как уширение и сдвиг экситонной линии, причиной которых является экситон-экситонное взаимодействие, продолжается еще в течение нескольких сотен пикосекунд. Такое быстрое возвращение / к своей первоначальной величине вызвано исчезновением свободных носителей из системы взаимодействующих частиц. Действительно для того, чтобы образовать экситоны свободным электрон-дырочным парам требуется как раз около 100 псек. Используя экспоненциальную зависимость для описания поведения/ мы впервые непосредственно измерили время жизни свободных электрон-дырочных пар. Оказалось, что это время практически не изменяется вплоть до плотностей электрон-дырочных пар 10"см"~ и равняется е)1 = (65 ± 8) псек.

т

Рис.4 Зависимость сдвига энергетического положения максимума линии экситонного поглощения от относительного изменения силы осциллятора в случае резонансного возбуждения для постоянного времени задержки т = 20 псек.

Поведение параметров экситонов в случае зон-зонного возбуждения представлено на рис.5. Появление дополнительной плотности свободных электрон-дырочных пар приводит к увеличению относительного изменения / по сравнению с резонансным возбуждением примерно в два раза при том же значении мощности накачивающего излучения. Это подтверждает более эффективное влияние свободных носителей на/ Кроме того, сдвиг экси-тонного резонанса достигает своего максимального значения не одновременно с приходом накачивающего импульса, а спустя около 110-И30 псек. Такое поведение сдвига экситонной линии объясняется тем, что в течение этого времени плотность свободных носителей экспоненциально уменьшается благодаря формированию ими экситонов. Влияние свободных электрон-дырочных пар уменьшает голубой сдвиг экситонных линий. Кроме того величина голубого сдвига должна увеличиваться вследствие увеличения плотности экситонов.

Из рис.3, на котором квадратами представлена зависимость ушире-ния экситонного поглощения от плотности квазичастиц (т = 20 псек), видно, что уширение проявляет корнеквадратичную зависимость. Эта зависимость отлично согласуется с результатами предыдущих работ, в которых авторы экспериментально подтвердили предположение о том, что в идеальной КЯ уширение экситонных линий зависит от плотности свободных частиц корнеквадратично.

-200 0 200 400 600 800 1000 1200 Время задержки, псек

Рис.5 Зависимость относительного изменения силы осциллятора {Af/f), максимума коэффициента поглощения (Да/а), уширения (ДГ/Г) и энергетического сдвига (ДЕ) линии экситонного поглощения от времени задержки в случае нерезонансного возбуждения.

Так же как и в случае резонансного возбуждения мы исследовали зависимость относительного изменения / от плотности фотовозбужденных частиц (т « 20 псек). В обоих случаях возбуждения свободные электрон-дырочные пары и экситоны одновременно влияют на изменение f. Отличие заключается в соотношении плотностей свободных и связанных частиц. Поэтому исследование поведения / при различных условиях возбуждения позволило нам впервые выделить парциальный вклад свободных электрон-дырочных пар и экситонов в изменение f. Случай резонансного возбуждения представлен на рис.6 треугольниками, а случай зон-зонного возбуждения - кружками. Для описания этих зависимостей мы воспользовались следующими формулами:

4/"(па) = öm). N(ra) = + Мф

f Ns,txc Ns.pl

iv__ (<ят) . ]у(»о„) = /V + YV Р' (j)

/ Na exc Ns,p/

N(l) = N% + N%) ,(i = res,non) где N(,)3KC, N(,)nj, и N(l) ~ плотность экситонов, плотность электрон-дырочной плазмы и суммарная плотность для резонансного (i = res) и нерезонансного (i = поп) условий возбуждения; С(,) (i = res, поп) -коэффициенты пропорциональности измеряемые экспериментально. Из рис.6 мы получили, что C(res) = 1,2-Ю-12 см2 и C(non) = 2-Ю"12см2. Используя то, что плотность фотовозбужденных частиц пропорциональна интегралу от произведения коэффициента поглощения этих частиц на интенсивность возбуждающего лазерного излучения, мы получили, что отношения плотностей экситонов и свободных электрон-дырочных пар в начальный момент времени для обеих условий накачки составляют N3KC(resVNnjl(rcs)«10,5 и

Рис.6 Зависимость относительного изменения силы осциллятора экситонного перехода от плотности частиц в случае нерезонансного возбуждения: кружки (т = 20 псек) и квадраты (т = 135 псек); и в случае резонансного возбуждения: треугольники (т = 20 псек).

^кс(пот)^шт(пш) я 1,7. Зная соотношения плотностей, а также величины С(ге5) и С(поп) мы впервые экспериментально получили, что Ns.exe = 1-1012см"2 и N^1 = 2.5-10" см-2.

Мы определили также Кмкс из зависимости Д/7/" от плотности квазичастиц для такого времени задержки, когда плотность свободных электрон-дырочных пар становится пренебрежимо малой и изменение / определяется только влиянием экситонов. На рис.6 открытыми квадратами показана зависимость относительного изменения / от плотности экситонов для т = 135. Наилучшее линейное приближение достигается для этой зависимости при значении коэффициента пропорциональности С = 9.6-10"13см2. Зная С из (1) получаем, что Ns.exe = Ы О12 см"2. Это значение в точности совпадает с полученным выше значением.

В пятом параграфе сформулированы основные выводы проведенного исследования.

Четвертая глава начинается с литературного обзора проблемы взаимодействия когерентных возбужденных состояний с накачивающим лазерным излучением. Одним из явлений, возникающим при таком взаимодействии, является оптический Штарк эффект. Аналогичный эффект был обнаружен и для излучательных переходов в полупроводниках. Экспериментальное и теоретическое исследование оптического Штарк эффекта в полупроводниках при резонансном лазерном возбуждении только начинается. При таком условии возбуждения плотность возбужденных состояний в полупроводниковых структурах должна испытывать Раби осцилляции. Во втором параграфе обсуждаются трудности экспериментального исследования этого явления, которые связаны в основном с влиянием свободных электрон-дырочных пар. Их появление не удается избежать вследствие достаточно большой полуширины спектра возбуждающего лазерного излучения. В третьем параграфе представлены результаты экспериментального исследования взаимодействия когерентной поляризации с возбуждающим лазерным излучением. Данные результаты получены для резонансного (максимум спектра возбуждающего лазерного излучения находится на 1-ь2 мэВ ниже положения экситонного резонанса) и нерезонансного (на 10 мэВ выше положения экситонного резонанса) условий возбуждения.

В случае резонансного возбуждения использовалось лазерное излучение, плотность которого равнялась примерно 1-я (плотность рождаемых электрон-дырочных пар при этом составляла 1.4-1011 см"2). При такой интенсивности накачивающего излучения должна

наблюдаться одна осцилляция плотности возбужденных состояний. Для анализа спектров поглощения использовалась обобщенная формула Элиотта. Было получено, что насыщение экситонного поглощения в данных экспериментальных условиях определяется уширением экситонного резонанса. В предыдущей главе было показано, что уширение прямо пропорционально плотности возбужденных состояний. На рис.7 треугольниками изображено поведение во времени уширения экситонной линии поглощения, а значит и плотности рожденных экситонов. На рис.7 видно, что уширение увеличивается в момент прохождения лазерного импульса. Однако оно не восстанавливает своего первоначального значения после прохождения возбуждающего излучения, как это должно было бы быть в случае идеальной Раби осцилляции. Появление ненулевой плотности возбужденных состояний после возбуждения образца объясняется влиянием различных процессов рассеяния. Точечной линией на рис.7 изображено увеличение плотности возбужденных состояний, которое пропорционально интегралу от прошедшей интенсивности лазерного излучения.

Как и следовало ожидать, при временном перекрытии накачивающего и зондирующего лучей наблюдается голубое смещение линии экситонного поглощения. Этот эффект является

следствием уменьшения эффективности экранирования Куло-новского взаимодействия в МКЯ и подробно описан в третьей главе.

Более интересные результаты получены для нерезонансных условий возбуждения. В этом случае спектральное положение максимума экситонного положения для отрицательных временных задержек смещается в красную сторону, а при переходе т через нуль резко смещается в голубую сторону. Этот эффект наиболее ярко проявился в образце с Ьь = 20 А. Амплитуда этих смещений значительно превышает голубой сдвиг в

Время задержки, фсек

Рис.7 Зависимость уширения линии экситонного поглощения от времени задержки в случае резонансного (треугольники) и нерезонансного (кружки) условий возбуждения.

случае резонансного возбуждения, и поэтому для того, чтобы иметь дело с примерно равными смещениями, при нерезонансном возбуждении использовались лазерные импульсы площадью примерно 0.6л. Лазерные импульсы такой площади не вызывают Раби осцилляции. Кроме того, теория Раби осцилляций была разработана при условии полного отсутствия в системе свободных электрон-дырочных пар. В случае нерезонансного возбуждения это условие не выполняется. На рис.7 кружками изображено поведение уширения линии экситонного поглощения в случае зон-зонного возбуждения. Резкое уширение линии экситонного поглощения в момент х = О объясняется влиянием виртуальных свободных электрон-дырочных пар, эффективность воздействия которых на уширение как минимум на один порядок выше эффективности воздействия других экситонов.

На рис.8 представлено изменение энергии связи экситонного состояния в зависимости от времени задержки. При уменьшении модуля отрицательного времени задержки т энергия связи резко уменьшается. Это уменьшение вызвано влиянием эффекта ЗФП. Так как плотность частиц не изменяется скачкообразно при резком изменении знака смещения экситонной линии, ■то скачок величины энергии связи может быть связан с рассеянием участвующих во взаимодействии частиц. Действительно, после рассеяния свободные электроны и дырки будут занимать другие положения в пространстве волновых векторов и перестанут участвовать в эффекте ЗФП, что в конечном счете, благодаря корреляционному и обменному взаимодействию, может привести к увеличению энергии связи. Время между максимальными смещениями энергетического положения линии экситонного поглощения в красную и голубую стороны изменяется от нескольких десятков до сотни фемтосекунд и отлично описывается

со

о 2

3

-200

200 400 т, фсек

600

800

Рис.8 Зависимость энергии связи от времени задержки в случае зон-зонного

возбуждения. На вставке зависимость от времени ширины запрещенной зоны.

показана задержки

кинетической моделью рассеяния электронного газа Друде. При уменьшении модуля отрицательного времени задержки т ширина запрещенной зоны уменьшается (см. вставку к рис.8). Это уменьшение объясняется увеличением плотности возбужденных состояний и является хорошо известным фактом, подтвержденным экспериментально и теоретически. Такое поведение Е6 определяется обменным и корреляционным взаимодействиями. При переходе к положительным т ширина запрещенной зоны резко увеличивается и начинает даже превосходить невозбужденное значение Ее. Однако ответ на вопрос: почему ширина запрещенной зоны увеличивается при потере высокоэнергетическими свободными носителями когерентности остается открытым. Чтобы на него ответить нужно решить полное полупроводниковое уравнение Блоха. Мы можем лишь сказать, что впервые зарегистрированное нами уникальное поведение ширины запрещенной зоны является результатом взаимодействия: когерентных экситонов, когерентных и некогерентных свободных электрон-дырочных пар, а также лазерного излучения накачивающего и тестирующего лучей.

В конце третьего параграфа приведена зависимость положения ширины запрещенной зоны и основного состояния тяжелого экситона от плотности фотовозбужденных частиц. Из этой зависимости впервые экспериментально оценивается плотность перехода Мотта, которая по порядку величины составила 1012 см"2.

В четвертом параграфе сформулированы основные выводы, полученные в результате проделанной работы.

В пятой главе обсуждается влияние неоднородного уширения на спектр экситонных состояний и предлагается нелинейный оптический метод исследования качества границ раздела КЯ - барьер. В данной части работы использовался экспериментальный метод лазерно-индуцированных решеток,

Время задержки, псек

Рис.9 Зависимость интенсивности дифрагированного излучения в зависимости от времени задержки. На вставке показана форма спектра дифрагированного излучения.

усовершенствованный тем, что мы измеряли не просто интенсивность дифрагированного излучения, а его спектр. Оказалось, что этот спектр состоит из четырех пиков. Форма спектра дифрагированного луча и изменение интенсивности каждого из четырех пиков в зависимости от времени задержки показаны на рис.9. Изучая поведение каждого из четырех пиков можно определить время жизни и коэффициенты диффузии экситонов в соответствующих энергетических состояниях.

Два наиболее интенсивных пика соответствуют тяжелому экситону в КЯ, ширина которой флуктуирует вблизи номинального значения на высоту одного монослоя, что и приводит к расщеплению экситонного состояния на 1.16 мэВ. Время жизни тяжелого экйитона в "широких" участках КЯ с резонансной энергией 1.55062 эВ составило Т! = 560 псек, а коэффициент диффузии Э = 3.1 см2/с. Для тяжелого экситона в "узких" участках КЯ с резонансной энергией 1.55181 эВ имеем Т! = 450 псек и Б = 3.5 см2/с. Два других энергетических состояния соответствуют легким экситонам, расщепленным на 1.5 мэВ вследствие флуктуации ширины слоя ваАз.

Полуширина экситонных линий в данном образце определяется в основном неоднородным уширением, которое в свою очередь является результатом рассеяния экситонов на наношероховатостях границ раздела КЯ - барьер высотой в один монослой 5 = 2.83 А и поперечником меньше экситонного диаметра.

Во втором параграфе пятой главы описана модель, которая использовалась для описания формы спектра неоднородно уширенного экситонного состояния, исходя из вероятности найти в пределах экситонного диаметра Бэкс флуктуацию ширины КЯ размером ё«Бзкс. Используя эту модель, мы исследовали взаимосвязь спектров дифрагированного излучения с размерами и

пространственным распределением островов, долин, микро- и нано-шероховатостей границ раздела квантовая яма - барьер. Учитывая, что ваАх растет значительно неоднороднее на АЮаАБ, чем АЮаАБ на СэАб, на рис.10 мы представили окончательный вариант используемой нами модели границ раздела. Верхняя граница квантовой ямы полностью покрыта "бугорками" и "впадинками" (предполагается, что рост квантовой ямы происходил сверху вниз). На нижней границе дефекты группируются в острова, размеры которых значительно превышают диаметр экситонов. Наличием нано-шероховатостей между островами мы пренебрегаем.

При такой модели КЯ расстояние между пиками энергетических состояний, соответствующих положениям экситонов в районе острова и в районе долины, будет определяться эффективной высотой острова, которая зависит от продольных размеров впадинок, бугорков и расстояния между ними. Полуширина экситонной линии будет определяться вероятностью нахождения впадинок и бугорков различных размеров в занимаемой экситоном области. Используя статистические аргументы для определения искомой вероятности мы нашли, что на верхней границе раздела КЯ - барьер бугорки имеют продольные размеры 82 А (в предположении, что расстояние между ними также равно 82 А, а продольные размеры впадинок равны 0). На нижней границе раздела бугорки имеют продольные размеры 93 А, а расстояние между ними составило 90 А. Из соотношения интенсивности экспериментальных линий с энергиями 1.55062 и 1.55181 эВ следует, что острова занимают около 30% поверхности одной из стенок квантовой ямы.

В заключении сформулированы основные выводы и результаты диссертационной работы:

1. Впервые выделено парциальное влияние изменения силы осциллятора и уширения экситонной линии на насыщение экситонного поглощения. Получено, что уменьшение силы осциллятора в случае резонансного и нерезонансного возбуждения образца фемтосекундным лазерным излучением вызвано влиянием свободных электрон-дырочных пар.

2. Впервые измерена плотность насыщения силы осциллятора, которая в случае влияния экситонов составила Ы012см~2, а в случае влияния свободных электрон-дырочных пар - 2.5-10й см"2.

3. Оценена плотность Моттовского перехода, которая для сверхрешетки с шириной слоев ОаАБ 80А и шириной слоев 20 А составила 1012см"2.

4. Впервые зарегистрированное в сверхрешетках резкое изменение смещения энергетического положения экситонного резонанса из низкоэнергетической в высокоэнергетическую сторону в момент перекрытия электромагнитного излучения накачивающего и зондирующего лучей в случае зон-зонного возбуждения объяснено при помощи модели рассеяния высокоэнергетических электрон-дырочных пар.

5. Получены различные значения времени жизни и коэффициента диффузии экситонных состояний, распространяющихся над и между островами шероховатостей поверхности границ раздела квантовая яма - барьер.

6. Предложен нелинейный оптический метод анализа поверхности границ раздела квантовая яма - барьер.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих

работах:

1. Gorschunov A.G., Grigoriev V.N., Grinev V.I., Litvinenko К., V.G.Lysenko, "The nonlinear-optical properties of excitons in GaAs/AlGaAs MQW,s under subpicosecond laser excitation" Phys. Low-Dim. Struct. 1996, S, pp.69.

2. В.Н.Григорьев, В.И.Гринев, К.Л.Литвиненко, В.Г.Лысенко, Н.И.Першикова, И.М.Хвам. Насыщение экситонного поглощения в многослойных квантовых ямах GaAs/AlGaAs при фемтосекундном лазерном возбуждении. ФТТ 1996, 38(1), с. 184.

3. А.Г.Горшунов, В.Н.Григорьев, В.И.Гринев, К.Л.Литвиненко, В.Г.Лысенко, И.М.Хвам. Форма спектра излучения, дифрагированного на лазерно-индуцированных решетках в квантовых ямах GaAs/AlGaAs. ЖЭТФ, 1996, т. 109, с. 665.

4. А.Г.Горшунов, В.Н.Григорьев, В.И.Гринев, К.Л.Литвиненко, В.Г.Лысенк;о, И.М.Хвам. "Зависимость динамики сигнала четырехволнового смешивания от спектра возбужденных состояний многослойных квантовых ям GaAs/AlGaAs". ЖЭТФ 1996, т. 110, с. 1464.

5. КЛ.Литвиненко, А.Горшунов, И.М.Хвам, В.Г.Лысенко. Динамика экситонных состояний в GaAs/AlGaAs квантовых ямах.

Письма в ЖЭТФ 1997 (принято в печать)

6. K.Litvinenko, V.G.Lyssenko, D.Birkedal, J.M.Hvam. "Ultrafast differential transmission in semiconductor superlattices"

in: "Abstracts of Inv. Lectures on 23 International Conference on the Physics of Semiconductors. Berlin, Germany - July 21-26, 1996, p.745.

7. V.Grigoriev, V.Grinev, J.M.Hvam, K.Litvinenko, V.G.Lyssenko, Sayed K.B. "Nonlinear properties of ground, excited and interwell exciton in GaAs/AlGaAs superlattices" in:"Abstracts of Inv. Lectures on Int.Symp. Nanostructures: Physics and Technology" St.-Peterburg, Russia, June 28-30, 1995, p.80.

8. K.Litvinenko, D.Birkedal, V.G.Lyssenko, J.M.Hvam. "Excitonic nonlinearities in semiconductor quantum wells" in:"Abstracts of Inv. Lectures on Int.Symp. Nanostructures: Physics and Technology" St.-Peterburg, Russia, June 24-28, 1996, p.91.

9. K.Litvinenko, A.Gorshunov, V.I.Grinev, J.M.Hvam, V.G.Lyssenko. "The influence of real carriers on the optical Stark effect in GaAs/AlGaAs superlattice" in: "Abstracts of Inv. Lectures on Int.Symp. Nanostructures: Physics and Technology" St.-Peterburg, Russia, June 23-27, 1997, p.77.

10. K.Litvinenko, V.G.Lyssenko, J.M.Hvam. "Spectrally-resolved four-wave mixing in quantum wells" IN: "Abstracts of Invited Lectures on Int.Workshop on advances in mesoscopic physics and technology". Chernogolovka, Russia, June 13-17, 1994, p.35.

11. В.Н.Григорьев, К.Л.Литвиненко. В.Г.Лысенко, И.М.Хвам. Диагностика электронных и структурных параметров квантоворазмерных наноструктур методом динамических лазерно-индуцированных решеток. Тез. доклада конференции "Микроэлектроника-94" Звенигород, 28 ноября,- 3 декабря, 1994, с.62.

12. K.Litvinenko, A.Gorshunov, J.M.Hvam, V.G.Lyssenko The experimental measure of the saturation density of excitons in GaAs/AlGaAs multiple quantum wells. in:"Abstracts of Inv. Lectures on International Conference "Optics of Excitons in Condenced Matter" (будет опубликовано)

13. К.Л.Литвиненко, А.Горшунов, А.Николаенко, О.Дорофеев, И.Охрименко, В.И.Гринев, Н.И.Першикова, В.Г.Лысенко, D.Birkedal, J.M.Hvam. Исследование поведения экситонных состояний в квантовых ямах при возбуждении пикосекундными импульсами. XXXIX Юбилейная научная конференция Московского физико-технического института. Долгопрудный. 29-30 ноября 1996 г. с.61.

14. К.Л.Литвиненко, А.Николаенко, О.Дорофеев, И.Охрименко, В.Г.Лысенко, О.ВккесЫ, ГМ.Нуат. Вклад уменьшения силы осцилятора, уширения и резонансного положения в насыщение экситонного резонанса. Там же с.62.

15. А.Горшунов, К.ЛЛитвиненко, В.Григорьев, А.Николаенко, О.Дорофеев, И.Охрименко, В.И.Гринев, Н.И.Першикова, В.Г.Лысенко, Б.ВпкесЫ, .ГМ.Нуат. Влияние микрошероховатостей поверхности ОаАэ квантовых ям на динамику экситонов. Там же с.63.

16. К.Л.Литвиненко, И.Охрименко, В.Г.Лысенко. Наблюдение непрямых переходов Ванье-Штарковской лестницы в сверхрешетках СаАз/АЮаАэ. Там же с.64.

17. К.Л.Литвиненко, А.Горшунов, А.Николаенко, О.Дорофеев, И.Охрименко, В.И.Гринев, Н.И.Першикова, В.Г.Лысенко, .ГМ.Нуат. Динамика экситонных состояний при однолучевом фемтосекундном лазерном возбуждении в ОаАБ/АЮаАБ сверхрешетках. Там же с.65.

18. К.Литвиненко, А.Николаенко, О.Дорофеев, И.Охрименко, В.Г.Лысенко. Динамика когерентных экситонов в полупроводниковых сверхрешетках. Там же с.66.