автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.16, диссертация на тему:Прямые и обратные задачи количественного электронно-зондового микроанализа и просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ им.А.Ф.ИОФФЕ

,'Гй ' ОД

.],%, На правах рукописи

РУКОЛАЯНЕ СЕРГЕЙ АНАТОЛЬЕВИЧ

ПРЯМЫЕ И ОБРАТНЫЕ ЗАДАЧИ КОЛИЧЕСТВЕННОГО

ЭЛЕКТРОШО-ЗОНДОВОГО МИКРОАНАЛИЗА И ПРОСВЕЧИВАЩЕЙ ЭЛЕКТРОННОЙ МИКРОСКОПИИ ВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ

(05.13.16 - применение вычислительной техники, -математического моделирования и математических методов в научных исследованиях (физико-математические науки))

Автореферат диссертации на соискание ученой стешни кандидата физико-математических наук

С. -Патврбург 1994

Работа выпалнена в Физико-техническом институте им.А.Ф.Иоффе

РАН.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук Э. АЛропп.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

В.М.Чистяков,

доктор физико-математических наук И.Н.Яссиевич.

Ведузцзе научное учреждение - Сашсг-Поторбургскиа государственный технический университет.

Защита диссертации состоится " ¿-¿о " ^.¡хл-_1994 г.

в час. О О нип. на заседании специализированного совета

К 003.23.03 при Физико-техническом институте им.А.Ф.Иоффе РАН по адресу: 194021, С.-Петербург, Политехническая ул., д.2в.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Физико-технического института им.А.Ф.Иоффе РАН.

Автореферат разослан " ехч^рс^л^а.__1994 г.

Ученый секретарь

специализированного совета К 003.23.03 кандидат физико-математических наук

Б.Г.Жуков

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследования. Большое разнообразие эффектов при взаимодействии ускоренных электронов с веществом определяет большое количество электронно-зокдог>ых и электронно-микроскопических методов исследования структуры и свойств твердого тела. Широков использование таких методов вызвано нерззрушающим (в целок) характером взаимодействия.

Однако в таких исследованиях наблюдаются и измеряются не сами структура и свойства исследуемого объекта, а некоторые другие изображения и величины, являющиеся функционалам/! на множестве функция, описывающих уже сами структуру и свойства. Поэтому для получения интересующей информации об обынпе необходимо решить обратную задачу восстановления функции (или функций) по зависядаму от нее функционалу.

• На практике нередко оказывается, что до некоторого момента нет необходимости решать обратную задачу: если структура сравнительно "груба", то функционал может искажать исходную функцию незначительно, так, что фактически наблюдается и измеряется сама структура.

С "утончением" структуры может оказаться, что без решения обратной задачи сказать про исследуемую структуру почти ничего нельзя.

До того, как решать обратную аадачу, надо, по крайней море, знать функционал, определяющий зависимость наследуемых и измеряемых величин от исходных функций. Иными словами, сначала нужно решить прямую задачу.

При бомбардировке электронами массивного (с точки зрения з .эктронноя микроскопии) объекта-образца они рассштлхггся, испытывая упругие и нэупругие столкновения с атомами жядостнз. При неупругом рассеянии налетающие электроны могут выбивать сильно связанные электроны с внутренних оболочек атомов, природе, тем езмым атомы в высскоионизировашюе состояние. Зйнолнтте образовавшихся дарок электронами с болое высоких оболочек

- л -

приводит к эмиссии рентгеновских квантов (характеристического рентгеновского излучения) и испусканию оже-электронов. Характеристическое рентгеновское излучение (ХРИ) и оже-эмиссия несут з себе качественную и количественную информацию о составе области образца, из которой они испускаются.

Электронно-зондовыи микроанализ ориентирован , на использование информации, получаемой от измерения интенсивности ХРИ при облучении образца пучком электронов (электронным зондом), имеющих анергию от единиц до десятков КэВ. Широкое применение микроанализа вызвано высокой чувствительностью и точностью в определении состава материалов (электронная оже-спектроскошя имеет меньшую чувствительность и точность) и довольно высокой локальностью (но более низкой в сравнении с оже-спектроскопией). Существующие методы количественного микроанализа обеспечивают относительную точность определения концентрации химического элемента в однородном образце до 1-2%, а область генерации ХРИ в массивном образце имеет размеры порядка I мкм.

Развитие технологии в связи с требованиями микро- и оптоэлектрокики привело к появлению многослойных полупроводниковых готороструктур,4 содержащих субмикронные эштгаксиальные слои. При исследовании состава гетзроструктур с поверхности, перпендикулярной слоям, ситуация, когда слои достаточно толстые, не вызывает затруднений: можно использовать обычные метода количественного анализа. Но как только слои становятся тоньше поперечного размера области генерации ХРИ, эти методы оказываются неприменимыми из-за искажения интенсивности ХРИ в исследуемом слое соседними слоями с отличающимся составом. В этом случае количественный анализ необходимо сводится к задаче восстановления профиля концентрации элемента в исследуемом образце.

Для решения этой обратной задачи необходимо решить прямую задачу: установить зависимость интенсивности выходящего из образца ХРИ от профиля концентрации элемента (и, вообще говоря, от состава всего образца) и от положения электронного зонда. В ."битной задаче, наоборот, по профилю интенсивности ХРИ требуется

определить профиль концентрации анализируемого элемента.

В просвечивающем электронном микроскопе пучок элокгронои, имеющих энергию от 100 КэЗ до порядка I МзВ, освещает тонкий образец. Электроны пролетают сквозь него, рассеиваясь на малые углы и испытывая небольшие потери энергии, и, пройдя через электронно-оптическую систему микроскопа, формируют изображение.

Экспериментальные изображения, получаемые е обычном просвечивающем электронном' микроскопе ("низкого" разрешения), являются прямыми изображениями исследуемого объекта на просвет и допускаот непосредственную интерпретацию с точки зрения "массовой толщины" (большая "массовой толщине" соответствует либо больиая толщина, либо больший средний атомный номер). В этом случае формирование изображения мочою объяснить, представляя электрон как частицу.

С уменьшением толщины образца контраст изображения ослабевает, образец становится "прозрачным". Тем не менее, используя специальные условия наблюдения, можно снова получить контрастное изображение, причем раз*«ер деталей, различимых на таком изображении, будет уже близок к атомному.

На изображении высокого разрешения "видится" проекция атомной структуры образца, однако, в действительности таксе' изображение является проекцией структуры лш;ь в весьма частных случаях. В общем случае такое изображение не является непосредственным изображением атомной структуры (хотя и отображает ее). Оно образуется в результате интерференции электронов, рассеянных образцом и. затем прошедатх через электронно-оптическую систему микроскопа. Таким, образом, изображение высокого разрешения является интерференционной картиной и, Еообсэ говоря, не может быть интерпретировано непосредственно.

Возникает обратная задача интерпретации экспериментальных изображения, а вместе с ней и необходимость решения прямоа задачи рассеяния злекгронов на потенциале, определяемом заданной ¿томной структурой.

Таким- образом, необходимость ияторщятзции результатса

экспериментальных исследований делает актуальным решение прямых и обратных задач количественного электронно-зондового микроанализа и просвечиваюцей электронной микроскопии высокого разрешения..

Целью настоящей диссертации является исследование прямых и обратных задач количественного электронно-зондового микроанализа и просвечиваются электронной микроскопии высокого разрешения и разработка методов их решения.

Научная новизна работы состоит в разработке новых методов решения прямых задач, исследовании влияния априорной информации об искомом решении на возможность решения и на качество получаемых решений обратных задач.

Практическая значимость. На основе методов, разработанных в диссертации, созданы пакеты прикладных программ, которые применяются для решения прямых и обратных задач.

Основные научные Положения, выносимые на защиту:

1. Обратная задача восстановления профиля концентрации химического элемента по профилю интенсивности' вышедшего из образца характеристического рентгеновского излучения приближенно описывается интегральным уравнением типа свертки.

2. Использование дополнительной априорной информации о положении гетерограшщ позволяет получать устойчивое решение в задаче восстановления ' профиля концентрации многослойной гетероструктуры.

3. Введенные в диссертации базисные функции позволяют построить эффективный численный алгоритм для решения нестационарного уравнения Шредингера, приближенно описывающего задачу рассеяния быстрых электронов в тонком образце.

4. Приближенное решение нестационарного уравнения Шредингера, полученное с помощью предложенной в диссертации модификации полудискретного метода Галеркина, аппроксимирует точнее решение этого уравнения.

Ь. Использование дополнительное априорной информации о структуре исследуемого образца позволяет получать устойчивое решение в обратной задаче интерпретации экспериментальных изображений высокого разрешения.

Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались на 12 Международном конгрессе по рентгеновской оптике и микроанализу (Краков, Польша, 1980 г.), т Российско-французском семинаре "Структура и свойства границ зерен" (С.-Петербург, 1993г.), на научных семинарах в ЭТИ им.А.Ф.Иоффе РАН.

Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в работах [1-8л.

Структура' и объем диссертации.

Диссертация состоит из Введения, пяти глав. Заключения и списка литературы, включающего И"1- наименований. Объем диссертации составляет 102 страницы, включая 81 страницу основного текста, 16 рисунков на 9 страницах и 12 страниц списка литературы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение содержит обоснование актуальности темы исследования, описание структуры диссертации и основные научные положения, выносимые на защиту.

Первая глава содержит обзор литературы по теме диг 'ортзцик. Первый параграф, посвященный приближенным мотодам описания распространения электронов в веществе, состоит из двух чае гей, в первой ' из которых рассматриваются метода, лтшсящие'ся к количественному плектронк--зон.довому микроанализу, во второй - к просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения. ■Задачи интерпретации результатов экспериментальных исслодоватш в указанных областях некорректны. Ьо втором парагрп^е дли созпр методов решения некорректных обратных задач. Ста", а подчеркивается, что их ¡ешение невозможно бос существо)!).™ с и явного использования априорной информации об лсг.смом решечш:, и н каждом конкретном случае (при решении конкретен задачи) пепоыпи тяжесть исследования приходится на поиск той априорной информации, которая позволяет получать устойчивое 11риг>. тисочное решение, аппроксимирующее точное.

- в -

Во второй главе очисан подход к решению прямой задачи микроанализа, основанный на диффузионном приближении к кинетич- гко?.' / ураг пению описывающему распространение электронов в веществе. Первый параграф содержит вывод сравнения диффузии, приближенно описывающего распространение электр чов в массивном образце. К пение этого уравнения определяет распределение электронов внутри образца как функцию координат и энергии. Во вторе, и параграфа, исходя из диффузионного приближения к кинетическому уравнению, получено выражение для распределения ХРй внутри образца (первичного ХРИ), а затем, после учета поглощения, для вышедшего мз образца (измеряемого спектрометром) ХРй в зависимости от положения электронного зонда. В третьем параграфе показано, что обратная задача восстановления профиля концентрации описывается нелинейным интегральным уравнением I рода„ которое можно приближенно заменить на линейное интегральное уравнение Фредгольма I рода типа свертки:

со

г 1 г <х'-х>% 1(х)р с

ехЛ--I е(х. )ах. а — э! эт, (I)

-00

где I (• V - измеряемый профиль интенсивности ХРИ, 1эт интенсивно..гь ХРИ, получаемая при измерении эталона, р - доля выходящего из образца и измеряемого спектрометром ХРИ, р г - доля ХРИ, выходящего из эталона. с_т - концентрация- химического элемента в эталоне, се) - искомый профиль концентрации этого элемента, х - положение электронного зонда.

Интегральное уравнение (I) является некорректной задачей, и для его устойчивого решения необходимо явное использование априорной информации об искомом решении. Третья глава посвящена исследованию влияния различных видов априорной информации на качество получаемого решения в задаче восстановления профиля концентрации. В первом параграфе при помоши математического моделирования исследована возможность восстановления профиля концентрации известными регулярными методами. Рассмотрены: метод регуляризации (в т.ч. с учетом неотрицательности искомого ре.лния), метэд квазирешениа (на множестве кусочно-постоянных

функция), "информационный" подход к решению некорректных задач, Особенность рассматриваемой задачи1 со-тоит в том» что исковое решение является разрывно» функций яг.Если гете роструктура содержит тонкие слои (в сравнены» с поперечным размером области гоиорации ХРИК то априорно» информации1, используемой в рассмотренных метода*,, оказывается' недостаточно для получения устойчивого приближенного- решения. Возникает проблема поиска такой дополнительно® априорной • информации, которая бы позволяла получать решение.. приближающее точное.

Во второ» параграфе попзано, что такой информацией может быть информации о положении гетерограниц, которая может содержаться в решении, полученном методом регуляризации. Ее таю""* можно извлечь, измеряя одновременно с ХРИ профиль интенсивности обратно-рассеянных электронов: разрешающая способность относительно "контраста атомного номера", з, следовз^льно, и относительно границ слоев при измерении интенсивности обрэтяо-рассвяншх электроноь может быть ппиблизительно на порядок выше, чем разрешающая способность относит..лыю изменения' концентрации элемента при измерении интенсивности ХРИ. Причина этого в том, что область образт :, в которой происходит упругое рассеяние электронов пучка, покидающих затем образец, меньше области генерации ХРИ.

Рассмотрим сглаживающий функционал

«"¿и! = ¡¡Аи - £||* ♦ еЮ(\1>, (2)

г

где а - интегральный оператор, определяемый левей частью

уравнен.л (1>и действующий в пространстве ц, (к ,, || ■ ¡¡ь - норма в

2

этом пространства, £ - правая часть уравнен/ (I), соответствующая измерен ;ому профиле интенсивности ХРИ. -параметр ; егуляризации, стабидизиру ций функционал п определяется следующим образом:

а.

"Чи! = [|а2(х) + д(х)Ги'(х)] ) Их . (3)

где Ч(х) = . при х е и 1 , Ч(х)=1 при х, лежащем вне этого

множества ^ - интервалы, которым принадлежат точки разрьгоа искомого - решения. Приближенны! решением уравнения (I) считается функция с(- ) на которой достигается минимум сглаживающего функционала (?>.

Такой способ регуляризации носит название локальной рогуля; лзации, т.к. он учитывает то или иное поведение искомой функции локально. Локальная регуляризация позволяет более гибко, чэм обычно применяемая регуляризация, учитывать особенности [тютя и использовать различную дополнительную "физическую" информацию. Дополнительную информацию о положении гетерограниц можно использовать и в методе квазирешения. В этом случав множество допустимых решении сужается до множества сусочно-лостоянных функций с фиксированными точками разрыва (если гетероструктура имеет постоянный состав внутри слоев).

В конце параграфа приведен пример восстановления профиля коншкгравди реальной гетерострунтуры, демонстрирующий высокую устойчивость метода.

Задача рассеяния быстрых электронов в тонком образце чпяляшчяся частью прямой ¡адачи просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения) с высокой точностью описывается примерным нестационарным уравнением Шредингера. В четвертой главе излагается метод решения п-мерного нестационарного уравнения Шредингера, являющийся модификацией полудискретного метода Галеркина со специальными базисными функциями.

В первом параграфе введены семейства базисных функций. Семейство базисных Функция одной переменной определяется следующим

СбраЗОМ: V,- II ту, (у.-,1Ь), Где Ь=(2© 1, © >0. лег, фуНКЦИЯ V)

определяется своим преобразованием Фурье по формуле:

(4)

' Г 1. I? И®. г 1

фуштдая о неотрицательна, финитна и суммируема, а именно,

o(í )>0 при о(" )=0 при |>0 - ?„<©, И jc({ )d< - I.

к

значок * обозначает свертку, преобразование Фурье функции п

-к

переменных определяется как git) - | g(xie~2m*" d?. .

ren

Семейства базисных функций обладает следующими свойствами:

1. Пусть функция f такова, что £{? )=о при ¡?|>?о>о. тогда

имеет место разложение fix) = h'^J f (jh^rx) . При о = ?о

i

получается хорошо известная "дискротизационная теорема".

2. Каждое семейство базисных функции оргонормировано в

3. Пусть функция с достаточно гладкая, так, что м « c"{R), тогда w (х), w'(xl, w"(x), ... = о(|хГ™> при |х| -» +00.

4. При h-o линейные комбинации семейства базисных функций аппроксимируют функции из пространств Соболева w£<ri, i¿o.

Семейство базисных функций в пространстве функций, определенных на к", есть w^íx» = w. (xt»-...-w. (х^),, где х =

J 1 п

(х......х («К", 3 = (.1......á„), W. (х ) = w(x -J h ), h >0

1 r» i n j m m m n ri m

(подразумевается, что функция w, задающая семейство w ,

определяется по формуле (4) при e=(2hmf*). Свойства таких семейств аналогичны свойствам семейств базисных функций одной переменной.

Во втором параграфе изложен метод решения задачи Коши для нестационарного уравнения Шредингерз:

Щк-.П + jí7 t r,;¿,J„(J.T i. ' т>о. (5)

U<í .0 I - 1¡ ' V I . (6)

где v7 = (л/<»к )'' . . . ->(,»/,»4 >*. = (i> >i:<l . . . '¿лг i .

* = (*.... * ¡,

1 n '

Приближенное решение этой задачи ищется, в виде;

1У1

иСх.т) = (^...Ь ) > Ь+(т)»^(х), <&)

где гп=2 х... х г. - неизвестные функции,, являющиеся* решением 1

задачи Коши для системы обыкновенных дифференциальны» уравнения«'

^ = 1Й6(т), т>0, (в)

6(0) = (<Э>)

здесь Й(г) - вектоп, состоящий! из элементов ь (т>, З'ег"ьуо ) =

7 "

= .¡14...ьп) <ио .V ). (-,) - скалярное произведение' в> [ук) м=Б->«, матрица б состоит из элементов.

I / 1 1 г*

; лагональная, матрица) а, состоит. из элементов

' ....., Г Л с

V - непрерывная. фудкцшн, аппроксимирующая функцию V (сама функция:

V, может иметь слабы особенности-),, б - символ Кронекера.

I. с

В третьем параграфе исследован вопрос о сходимости^ приближенного решения (7) к решению задачи (5),(6) при п=1,2,з. В четвертом параграфе приведен пример численного решения уравнения Шредингера, показывающий эффективность использования, введенных семейств базисных функций.

В пятой главе рассмотрены прямая и обратная задачи просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения. В п рвом параграфе метод, изложенный в четвертой главе, применен к решению двухмерного нестационарного уравнения' Шредингера, описывающего ра-сеяние быстрых электронов в тонком образце. В качестве примера рассмотрена дифракция 'электронов в идеальном кристалле золота, Со втором параграфе показано как теория формирования изображений высокого разрешения используется для построения изображений после решения задачи рассеяния методом.

пзлоя-'шшм в диссертации. В третьей параграфе рассмотрена обратная задача просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения. Показано» ■ что эта задача некорректна и требует регулярных, методов решения. Приведен пример, показьгоаюида возможность устой'ивого решения обратной задачи.

В Заключении сформулированъ. основные новые результаты, полученные в диссертации:

1. Для решения прямой задачи количественного электронно-зондового микроанализа использовано диффузионное приближение к кинетическому уравнению, описывающему распространен!® электронов в образпэ. В результата показано, что обратная задача восстановления профиля концентрации химического элемента по профилю интенсивности вышедшего из образца характеристического рентгеновского изду-^ния приближенно описывается интегральным уравнением типа свертки.

2. Исследовано влияние различных видов априорной информации об искомом профиле концентрации на получаемое приближенное решение. Показано, что использование информации о полпенни гетэрограниц многослойной гетероструктуры позволяет повысить разрешение микроанализа и получать устойчивое решение обратной задачи. На осьове предложенного метода разработан комплекс прикладных программ.

3. 'Введен новый класс семейств базисных функция. Полудискретный метод Галеркина» использующий такие базисные

- функции, сочетает в себе достоинства м преимущества спектральных методов Галеркина и метода конечных элементов и, кроме того, приводит к системе обыкновенных дифференциальных уравнения, разрешенных относительно производных.

4. Для повышения эффективности численного решония предложена модификация метода Галеркина д*я решения нестационарного уравнения Шредингера к исследован вопрос о сходимости приближенного решения к точному.

5. Предложенная модификация полусекретного метода Галеркина применена к численному решению двухмерного нестационарного уравнения Шредингера, описывающего рассеяние быстрых элеггроноз в

тонком образце. В результате получен эффективный численный алгоритм для решения прямой задачи рассеяния быстрых электронов в тонком образце, имеющем произвольную структуру. На основе этого алгоритма разработан комплекс прикладных программ.

6. Показано, что обратная задача интерпретации экспериментальных изображений в просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения некорректна и для ее устойчивого решения могут использоваться регулярные метода.

ЛИТЕРАТУРА

1. Конников С.Г-., Попова Т.Е., Руколайне С.А., Чернова Т.В. Интерпретация результатов количественного рентгеноспекгрального микроанализа при определении концентрационного профиля в многослойных тетероструктурах. // Изв. АН СССР, сер. физич., 50, 166^-1670 <Г98в).

2. Руколайне С.А. Использование дополнительной информации в обратной задаче восстановления функция со скачками производной. -Препринт 'ФТИ - 1158. - Л.: ФТИ, 1987. .

3. Руколайне С.А. Диффузионное приближение уравнения перено- а электронов в количественном рентгеноспекгральном микроанализа многослойных гетероструктур. - Препринт 'ФТИ - 1439 - Л. : ФГИ, I9Ö9.

4. Rukolalne.S.A. The Restoration of a Chemical Element Concentration Profile in Submicron Heterostructurea in Quantitative X-ray Microanalysis Using the Signal of Saek^eattered Electrons - In: 12th International Congress on X-ray Optico and Mtcroanalyain, - Krarow. 1990 vol.l. Í55-lb8.

!). Gun'ko.N.A.. Rukolaine.S.A. Diffusion approximation for ■slectron t.ranaj ort equation in the .roblern of concentration profile recovery in quantitative X-ray microanalysis. - In: Mathematical PHyeice, Applied Matbematica and InformeticB, Yu.I.Koctev íE'i. ). - Nova Science. 1992.

fi. Rukolaine S.A. Elaatle scattering of fast electrons in a crystal. An epproach baaed on the Galerkln method. - Preprint —

1584. - St.Petersburg, A.F.Ioffe Phyeico-Technical Institute. 1P92.

7. Rukolaine.S.A.. Calculations of high-energy electron diffraction images on the basis of the Galerkin method. Electron Microscopy 92. Proceedings of the 10th European Congress on Electron Microscopy., - Granada, Spain. 1992. Vol.1, 539-540.

8. Rukolaine.S.A. An approach to the numerical solution of the problem of electron scattering in thin crystals. baued on the ' Galerkin net hod. // Ultraniicr oscopy ( 1994 > (B VQWITi).

Pill M», 38K. 171, two, 100, y*.-H3fl.Ji.0,7;2I/to-I994r. EeciuiarHO