автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.18, диссертация на тему:Моделирование высокотемпературного деформирования и разрушения окисленных защитных оболочек твэлов в условиях запроектной аварии

российская академия на> к Институт проб.нем безопасного развития атомной »нергетнки

На правах рукописи

Моделирование высокотемпературного деформирования и разрушения окисленных защитных оболочек твэлов в условиях запроектной аварии

05.13.18 - Математическое моделирование, численные методы и комплексы программ.

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2005

Работа выполнена в Институте проблем безопасного развития атомной энергетики Российской академии наук.

Научный руководитель:

д.ф.-м.н. Вещунов Михаил Сергеевич.

Официальные оппоненты:

д.ф.-м.н. Исламов Рустам Талгатович, к.т.н. Звонарев Юрий Алексеевич.

Ведущая организация: Федеральное государственное унитарное предприятие Опытное конструкторское бюро "Гидропресс".

Защита состоится « М&М^л^- 2005 г. в Vна

заседании диссертационного совета Д 002.070.01 при Институте проблем безопасного развития атомной энергетики Российской академии наук по адресу: 115191, г. Москва, ул. Б.Тульская, д. 52.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Институте проблем безопасного развития атомной энергетики Российской академии наук.

Автореферат разослан «. ' »

Ученый секретарь диссертационного совета к.т.н.

В.Е.Калантаров.

Актуальность темы диссертации.

В настоящее время при наличии большого числа проектов источников энергии альтернативных атомной энергии, реально можно рассматривать лишь тепловые станции, работающие на природном газе, продуктах переработки нефти и угле. Только они могут обеспечить то количество электроэнергии, которое необходимо для поддержания достигнутого уровня современного индустриального общества Внедрение энергосберегающих технологий, возможно, позволит на некоторое время отодвинуть проблему наращивания производства электроэнергии. Но реальной альтернативы атомной энергетике, по крайней мере, в ближайшие годы пока не предвидится. Для успешного развития атомной энергетики становится необходимым решение взаимосвязанных задач экологии, экономической эффективности и безопасности существующих и разрабатываемых АЭС, а так же технологий топливных циклов.

Одним из основных направлений обеспечения безопасности АЭС является компьютерное моделирование процессов и явлений, происходящих как при нормальной эксплуатации, так и в случае аварийных режимов. При этом аварии делятся на проектные и запроектные. Для проектных аварий предполагается определенный порядок мер безопасности, обусловленный начальными условиями, который позволяет свести последствия аварии к известному пределу. Для запроектных аварий (ЗПА) существует лишь последовательность исходных событий, например, разрыв трубопровода первого контура или остановка насосов первого и второго контуров. Конечное состояние не известно и может сопровождаться дополнительными, по сравнению с проектными авариями, отказами системы безопасности сверх единичного отказа, реализацией ошибочных решений работников (персонала) и изменяться в зависимости от последовательности и характера мер, принимаемых к ликвидации аварии.

Обычно предполагается, что вероятность ЗПА черезвычайно мала, поэтому основное внимание уделяется нормальным условиям эксплуатации и проектным авариям. Несмотря на малую вероятность, самые известные и драматические по своим последствиям аварии на АЭС "Три-Майл-Айленд" в США и Чернобыльская катастрофа в СССР были запроектными.

Авария на АЭС "Три-Майл-Айленд" заставила обратить внимание на класс ЗПА водо-водяных корпусных реакторов, названных авариями с потерей теплоносителя. Развитие аварии начинается с осушения АЗ реактора, сопровождающегося падением давления в первом контуре. Уменьшившийся теплосъем с твэлов и продолжающееся остаточное тепловыделение приводит к разогреву твэлов. Повышение температуры твэлов и интенсивное парообразование приводит к экзотермическому окислению защитных оболочек (30) твэлов, изготавливаемых из сплавов циркония, что приводит к дальнейшей эскалации температуры. Для предотвращения перехода закритической аварии в тяжелую стадию предусмотрен повторный залив частично осушенной АЗ реактора резервным запасом воды. При этом, в зависимости от начальных условий, причин аварии, скорости и направления подачи резервной воды, возможно как охлаждение, так и продолжающаяся эскалация температуры АЗ. Так же не исключена и комбинация этих процессов, когда нижняя часть АЗ будет остывать, а верхняя продолжать разогрсротьоя;—например, - вследствие

рос. национальная

библиотека

СПетев

разрушения нижней части АЗ из-за теплового удара и уменьшения сечения для поступления теплоносителя к верхней части.

В случае интенсивного охлаждения нагретых и окисленных циркониевых ЗО твэлов происходит тепловой удар, который может привести к сквозному растрескиванию окисленных 30 или даже к фрагментации твэлов и образованию лома. Если растрескивание происходит при высоких температурах, то оно сопровождается интенсивным окислением берегов сквозных трещин и образованием водорода.

В случае продолжающегося роста температуры АЗ начинается плавление металлических фаз циркониевых сплавов ЗО твэлов. Жидкий металл начинает растворять топливные таблетки и внешний слой оксида, который, имея более высокую температуру плавления, удерживает жидкий расплав от стекания и препятствует его непосредственному контакту с водяным паром и, следовательно, интенсивному окислению. После разрушения внешнего оксидного слоя и стекания расплава с некоторого критического числа твэлов формируется объединенный расплав, который под действием силы тяжести начинает перемещаться вниз, растворяя встречающиеся на его пути элементы АЗ, интенсивно окисляясь и приводя к дальнейшей эскалации температуры и генерации водорода.

Таким образом, можно видеть, что высокотемпературное поведение твэлов, составляющих основную часть АЗ, оказывает значительное влияние на протекание ЗПА.

Цель работы.

Целью представляемой работы является:

• установление основных закономерностей и механизмов деформирования и разрушения циркониевых ЗО твэлов в условиях ЗПА с потерей теплоносителя и повторным заливом перегретой АЗ,

• разработка математической модели, включающей эти особенности,

• реализация модели в виде компьютерного кода, который может быть использован в интегральном коде для моделирования поведения АЗ в условиях ЗПА.

Научная новизна.

На основе проведенного анализа экспериментальных данных установлены основные причины и закономерности:

• окисления и деформирования 30 в процессе неконтролируемого подъема температуры в АЗ реактора при ЗПА,

• разрушения в результате термошока окисленных циркониевых ЗО при повторном заливе в высокотемпературных условиях ЗПА,

• разрушения окисленных циркониевых ЗО в условиях дальнейшей температурной эскалации, приводящей к плавлению металлических фаз материала ЗО.

Разработана модель деформирования и разрушения ЗО в условиях окисления, сопровождающегося изменением фазового состава и физических свойств исходного материала ЗО.

Практическая ценность работы.

Предложенная модель деформирования и разрушения ЗО была реализована в виде компьютерного кода, совместимого с современными интегральными кодами: такая же пространственная дискретизация твэла, минимальные затраты процессорного времени, переносимость с платформы на платформу и т.п. При этом в коде заложена возможность моделировать поведение 30 как с самого начала аварии, так и с некоторого момента, например, с момента разгерметизации твэла, определяемого другим модулем интегрального кода.

На базе этого кода были разработаны модули деформационного поведения ЗО, которые имплементированы в российский интегральный код РАТЕГ/СВЕЧА, используемый в атомной промышленности для обоснования безопасности АЭС, а также в интегральные зарубежные коды 1САЯЕ2 (Франция) и ЗСОАР/ЯЕЬАР (США).

Личный вклад автора.

• Проведен анализ экспериментов, моделирующих поведение окисленных циркониевых ЗО в условиях соответствующих ЗПА.

• Установлены основные закономерности деформирования и разрушения окисленных ЗО в рассматриваемых условиях, которые были положены в основу разработанной модели напряженно-деформированного состояния 30.

• Модель реализована в виде компьютерного кода, который наряду с другими программами под управлением разработанного автором управляющего драйвера составляет исследовательский код БУЕСНА/риБЫСН.

• С использованием кода БУЕСНАЛЗиЕЫСН проведено численное моделирование процессов, происходящих с окисленной ЗО в условиях предполагаемой ЗПА.

Положения, выносимые на защиту.

1. Закономерности высокотемпературного деформирования и разрушения окисленных циркониевых защитных оболочек твэлов в условиях запроектной аварии.

2. Модель напряженно-деформированного состояния циркониевой защитной оболочки в условиях окисления, сопровождающегося изменением фазового состава и физических свойств исходного материала.

3. Реализация предложенной модели в виде компьютерного кода; результаты и выводы, полученные при моделировании механического поведения защитной оболочки в условиях запроектной аварии.

Апробация работы.

Основные положения и результаты диссертации направлялись для рецензирования на инженерный факультет университетов в городе Лос-Анжелес (Калифорния, США) и в городе Пурдю (Индиана, США), 1994 г.; докладывались: на 13-ой и 16-ой Международных конференциях по структурной механике и реакторным технологиям (8М1КТ), Бразилия, 1995 г., США 2001 г.; на 7-ой Международной конференции по теплогидравлике атомных реакторов ЫиЯЕТН-7 (Саратога-Спрингс, США),

1995 г.. на международных конференциях по повторному заливу Quench Workshop (Карлсруэ, ФРГ) 1997, 1999, 2000, 2001 и 2002 гг ; на германо -российских научных семинарах (ИБРАЭ РАН, Москва) 2000, 2001, 2002 гг.; на 6-ой Российской конференции по реакторному материаловедению, (ГНЦ РФ НИИАР, Димитровград), 2000 г., на научно-практической конференции материаловедческих обществ России "Создание материалов с заданными свойствами: методология и моделирование" (Ершово, Москва), 2004 г.

Публикации.

По теме диссертации опубликовано 12 научных работ. Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы и приложения.

Содержание работы.

Во Введении обосновывается актуальность выбранной темы, излагается цель и краткое содержание диссертационной работы.

Далее, в Главе 1 приводится обзор деформационных моделей, используемых в механистических и системных кодах для описания поведения твэла как в эксплуатационных, так и аварийных режимах. Рассмотрены как зарубежные (FRAP-T6, SCDAP/RELАР5, ICARE/CATHARE, MELCOR), так и российские коды (RAPTA, PULSAR-2, ТРАП). Анализ рассмотренных моделей позволяет сделать следующие выводы:

• Практически все модели описывают деформировании и разрушение неокисленной ЗО твэла. Это соответствует либо условиям нормальной эксплуатации, когда оксидный слой составляет несколько (в исключительных случаях - десятков) микрон и не оказывает существенного влияния на деформирование ЗО, либо начальному этапу развития ЗПА, когда внутреннее давление твэла начинает стремительно увеличиваться из-за перегрева и приводит к разрыву еще неокисленной ЗО вследствие вздутия.

• В большинстве моделей ЗО рассматривается как мембрана или тонкостенная цилиндрическая оболочка.

• После разгерметицации ЗО твэла на ранней стадии аварии дальнейшее моделирование деформационного поведения не производится.

• В некоторых кодах производится оценка момента разрушения оксидного слоя и начала стекания расплава. Это осуществляется сравнением текущих значений температуры и толщины оксида с критическими значениями, задаваемыми пользователями или принимаемыми в коде по умолчанию.

Таким образом, задача моделирования механического поведения окисленных ЗО твэлов при высоких температурах представляется достаточно новой и актуальной. Решение предлагается разбить на следующие шаги:

1. Отбор факторов, оказывающих основное влияние на деформирование окисленной ЗО. Разработка базовой модели, учитывающей эти факторы. Апробация модели на простейших мелкомасштабных тестах.

2 Анализ особенностей механического поведения окисленной ЗО при повторном заливе. Дополнение базовой модели и верификация полученной модели.

3. Анализ особенностей разрушения внешнего оксидного слоя ЗО расплавом при дальнейшей эскалации температуры Дополнение существующей модели и дальнейшая верификация. Эти шаги последовательно описываются в Главах 2-4.

Глава 2 разбита на несколько разделов. В первом разделе рассматриваются основные явления, влияющие на механическое поведение циркониевой ЗО. Одной из характерных особенностей циркониевых сплавов является их способность к окислению в среде кислорода или водяного пара. Реакция является экзотермической и при температурах выше 1000 °С теплота химической реакции сравнима с остаточным тепловыделением в топливе.

Следствием окислительной реакции является формирование трехслойной структуры (окисление происходит с внешней стороны 30): 1) внешний слой двуокиси циркония - 2гОг , хрупкого керамического материала; 2) слой а-Хт(0) фазы, стабилизированный растворенным кислородом от превращения в (3-2г фазу при повышении температуры; 3) внутренний слой фазы, содержащий небольшое количество

растворенного кислорода.

Слои обладают различными механическими свойствами. Одним из существенных с точки зрения механического поведения является упрочняющий эффект окисления. Причина заключается в значительном снижении скорости ползучести в а-&(0) фазе, стабилизированной кислородом:

К(Сах) = ё:Л0) е 342С~, (1)

где ¿^(0) - скорость ползучести а-2г(0) фазы в состоянии поставки; Сох -концентрация избыточного кислорода в весовых процентах; ¿° (Сох) -скорость ползучести а-2т(0) фазы стабилизированной кислородом.

При этом максимальное упрочнение достигается при появлении слоя полностью состоящего из а-2г(0) фазы, стабилизированной кислородом. В случае дуплексной структуры, когда а-2г(0) фаза выпадает в матрице го Р-Ъх фазы, упрочнение носит слабо выраженный характер.

Другим важным эффектом окисления является охрупчивание материала оболочки. Кислород, растворенный в а-2г(0) фазе, приводит к снижению пластичности, особенно при низких температурах. Пластические свойства окисленной циркониевой ЗО зависят от толщины (3-2г фазы и распределения растворенного в ней кислорода по толщине.

Еще одним механизмом снижения пластичности циркония является водородное охрупчивание, которое имеет место вследствие абсорбции водорода, образующегося при окислении. Наиболее сильно этот вид охрупчивания проявляется при относительно низких температурах (~ 100 "С и ниже).

Важно оценить влияние облучения на механические характеристики. Рассмотренные экспериментальны работы показывают, что, как деформирование до разрыва, так и охрупчивание защитной оболочки, не испытывают значительного изменения, если облучение сопровождается

нагревом до высокой температуры. Изучение отжига радиационных дефектов показывает полное отсутствие радиационного упрочнения при достижении температур ~ 700 °С в результате нагрева со скоростями до 28 °С/с. Увеличение пластичности хотя и отстает от падения упрочнения, тем не менее начинается при температуре порядка 700 °С даже при более высоких скоростях нагрева и продолжается по мере повышения достигнутой температуры.

Таким образом, рассматриваемые высокие температуры ЗО позволяют считать, что: 1) можно пренебречь коррозионным растрескиванием под напряжением в среде йода и влиянием наводораживания на снижение располагаемой пластичности материала ЗО; 2) деформационные повреждения 30, накопленные на предыдущих этапах эксплуатации твэла, полностью залечиваются (отжигаются) и материал ЗО при высоких температурах можно считать бездефектным; 3) механические свойства металлических фаз циркония изотропны, т.к. Р^г фаза имеет кубическую объемноцентрированную кристаллическую решетку, а а-2г(0) фаза, восстановленная из Р-& теряет ("забывает") свою предыдущую текстуру; 4) доминирующим механизмом высокотемпературной пластической деформации является ползучесть.

Во втором разделе излагаются основные допущения и соотношения модели:

• Твэл разделен в осевом направлении на ячейки. Каждая ячейка состоит из топливной таблетки и циркониевой ЗО, Рис. 1. Ячейки деформируются независимо друг от друга.

многослойная цилиндрическая оболочка, состоящая из внешнего оксидного слоя, альфа-слоя, бета-слоя и внутреннего слоя, Рис. 1.

• Материал оксидного слоя - моноклинная, смесь моноклинной и тетрагональной, тетрагональная или кубическая фаза 7х02. Фазовый состав и свойства оксидного слоя зависят от температуры и содержания кислорода. Предполагается, что оксид деформируется упруго до плавления.

• Материал альфа-слоя - стабилизированная кислородом а-2г(0) фаза, обладающая упругопластическими свойствами Свойства зависят от температуры и содержания кислорода.

• Бета-слой может быть состоять из фазы, а-7г(0) фазы или смеси этих двух фаз. Материал бета-слоя обладает упругопластическими свойствами. Свойства и фазовый состав зависят от температуры и содержания кислорода.

• Самый внутренний слой включает материалы, которые являются результатом внутреннего окисления, взаимодействия таблетки и оболочки, либо стекания расплавленного материала из верхних ячеек. Предполагается, что этот слой не имеет несущей способности и его материал рассматривается как несжимаемая жидкость.

• Топливная таблетка рассматривается как абсолютно жесткое тело с известной радиальной деформацией.

• Все материалы рассматриваются как изотропные.

• Для каждой ячейки поле температур, положение топливной таблетки и слоев ЗО осесимметричны относительно вертикальной оси твэла и не меняются по высоте ячейки. Изгибные деформации ЗО не рассматриваются.

• Газообразные продукты деления, вышедшие под ЗО из топливных таблеток, однородно перемешиваются и подчиняются закону идеального газа.

• Температурное распределение в радиальном направлении и кинетика окисления являются входными параметрами.

Деформирование ячейки ЗО обусловлено: 1) разницей между внутренним, в зазоре между топливной таблеткой и ЗО, газовым давлением и внешним давлением теплоносителя; 2) изменением объема при окислении в условиях цилиндрической геометрии; 3) радиальным распределением температуры; 4) различием коэффициентов термического расширения фаз, образующихся при окислении; 5) контактом с таблеткой.

Каждый из слоев ячейки ЗО рассматривается как тонкостенный цилиндр. Его размеры определены средним радиусом /?, толщиной / и высотой Л, Рис. 2. Каждый слой имеет свою среднюю температуру.

Трехосное напряженное состояние тонкостенного цилиндра может быть найдено следующим способом:

<тг = ~(Р,+Ре), <тв=(Р,-Ре)*, <т2=у, (2)

где ог,ов,аг - среднее по толщине радиальное, окружное и осевое напряжение; Р1, Ре - внутреннее и внешнее давление, действующее на слой; N - осевая сила приходящаяся на единицу длины окружности со средним радиусом, см. Рис.2; г,в,г - оси цилиндрической системы координат. Приложенные к слою нагрузки не меняются ни по высоте, ни в азимутальном направлении. В этом случае касательные напряжения равны нулю и напряжения (2), являются главными.

Полная деформация слоя вдоль любой оси координат может быть представлена в виде суммы упругой, деформации ползучести и температурной деформаций.

Упругие деформации описываются законом Гука. приращения деформаций ползучести - уравнениями Прандля-Рёйсса. основными соотношениями теории течения. Температурные деформации определяются по изменению плотности материала слоя в предположении изотропности. Таким образом, если R, t, h - размеры слоя перед нагружением, то под приложенными нагрузками (температура, внутреннее и внешнее давление) размеры слоя будут:

+ t*f='(l + er), hlef=h(\ + £z),

1 1 <3> = W + + Rt+f = R{\ + ee) + -t{\ + er),

здесь Rdei, tdef, h^ - средний радиус, толщина и высота слоя в нагруженном состоянии; Rl4ef>Re4ti - внутренний и внешний радиус слоя в

нагруженном состоянии. Деформации и их приращения считаются бесконечно малыми величинами.

Поле перемещений рассматриваемой ячейки ЗО должно оставаться неразрывным, т.е. не должны появляться зазоры и перекрытия между соседними слоями. Также предполагается, что сечения ЗО, перпендикулярные оси симметрии и параллельные до деформирования, остаются параллельными и в процессе деформирования. Эти условия проводит к следующей системе:

й'О + О-А" (1 + 0 = 0,

A*(i+o-A"(i+O = 0,

здесь индексы а, Д ох обозначают слои альфа, бета и оксида, соответственно.

Поскольку, деформации могут быть выражены через напряжения, а те, в свою очередь через давления (2), то в конечном итоге система (4) может

быть выражена через 5 неизвестных: Np, Na, №', Рр'а = Р/ = Р" и

ра.ох _ ра _ рас

Пятое недостающее уравнение может быть получено из рассмотрения равновесия цилиндрической ячейки с закрытыми торцами:

N" + N" +ЛГ-Nz =0, (5)

где N1 - суммарная удельная осевая нагрузка из-за разницы внутреннего и внешнего давлений:

¡\fz - ' ~ ' (6) + Rex,

где Я:т, Яа1 внутренний и внешний радиус рассматриваемой ячейки 30; Рт,Ра1 - внутреннее и внешнее давления, приложенные к ячейке. Внешнее давление задано для каждой ячейки. Внутреннее давление рассчитывается для твэла на основе уравнения состояния идеального газа и учитывает величину зазора для разных ячеек, объемы компенсаторов на концах твэла, осевое распределение температуры газа в зазорах и выход продуктов деления.

Данный подход позволяет найти напряженно-деформированное состояние (НДС) ячейки при наличии зазора между топливной таблеткой и ЗО. Если в результате решения системы (4), (5) внутренний радиус оболочки (с учетом внутренних слоев) окажется меньше внешнего радиуса

топливной таблетки, то внутреннее давление Рт1 , рассчитанное на начало шага как функция объемов и средней температуры зазоров, будет некорректным. Поэтому систему (4), (5) следует дополнить уравнением, в которое внутреннее давление будет входить как неизвестное. Поскольку топливная таблетка рассматривается как абсолютно жесткое тело, а внутренний слой как несжимаемая жидкость, тогда дополнительное уравнение будет выглядеть следующим образом-

Лд(1 + £/)--^(1 + гг/') = /?рс"и /1 +-, , (7)

2 ' у лй^(Лре"и)2

где Л'*"" - внешний радиус топливной таблетки; Л^ - деформированная

высота ячейки в конце предыдущего шага по времени; Уш - суммарный объем внутренних слоев не имеющих несущей способности. Использование (7) совместно с (4), (5) предполагает, что между топливной таблеткой и 30 происходит проскальзывание, т.е. деформация таблетки не приводит к дополнительным осевым напряжениям ЗО.

Система уравнений (4), (5) (в случае отсутствия зазора и (7)) нелинейна

относительно неизвестных А^,№,№х,Р*3'а,Ра'0Х(Рт1). Для её решения используется линеаризация и итерационная процедура по алгоритму Ньютона до достижения заданной точности решения. В качестве нулевого приближения используется упругое решение. Решение ищется последовательно для каждой ячейки на локальном шаге по времени. После нахождения решения для каждой ячейки оценивается приращение деформаций ползучести и находится максимальное. При превышении максимальным приращением допуска (задаваемого пользователем или оцениваемого по НДС) локальный шаг по времени пропорционально уменьшается и расчет повторяется. Если приращение не превышает допуска, то НДС твэла известно. Решение для заданного промежутка времени ищется в виде последовательности локальных шагов.

Деформации ползучести приводят к необратимым изменениям размеров металлических слоёв. Новые ненагруженные размеры слоя, которые будут использоваться на следующем шаге по времени, определяются следующим образом:

+ 1 + ДО, = + (8)

где Ле" , АеЦ приращения деформации ползучести слоя на

локальном шаге по времени.

Определение новых разгруженных размеров слоев (8) используется для учета изменений размеров, обусловленных фазовыми превращениями в результате окисления Поскольку деформации ползучести не меняют объема, а другие деформации в разгруженном состоянии отсутствуют, следовательно, масса каждого слоя сохраняется неизменной в процессе деформирования. Поскольку количество атомов металла для каждой ячейки постоянно, то, зная (из решения окислительной задачи) массы слоев на следующем шаге и считая, что фазовые трансформации происходят на границах слоев и не влияют на можно найти изменения толщин слоев из-за окисления

Далее, найденное НДС каждой ячейки проверяется на уровень напряжений в оксидном слое: при достижении критического уровня происходит растрескивание. Необходимость введения растрескивания следует из наблюдаемой в экспериментах с избыточным внутренним давлением способности циркониевых 30 деформироваться до деформаций в несколько десятков процентов (в азимутальном направлении) даже в условиях окисления. Очевидно, что такие деформации на порядки превышают деформации, соответствующие пределу прочности упругого материала, каковым и рассматривается оксид. Кроме того, наличие трещин в оксиде наблюдается как визуально, так и при металлографических исследованиях.

Предполагается, что, как большинство хрупких материалов, оксид обладает разными пределами прочности на растяжение [сг] и сжатие, поэтому в качестве условия растрескивания выбран критерий разрушения Мора:

. (9)

где ц/ - отношением пределов прочности при растяжении к пределу прочности при сжатии; <т/, а2, о> - главные напряжения в оксидном слое, удовлетворяющие условию сг/>ег2>стз. При выполнении условия (9) считается, что оксидный слой покрывается сетью микротрещин, которые насквозь проходят через оксидный слой и останавливаются на границе "оксид - метал".

Растрескивание оксида приводит, во-первых, к релаксации напряжений, во-вторых, к уменьшению несущей способности оксида и, в-третьих, к ускорению окисления. В рассматриваемой модели считается, что напряжения в оксиде полностью релаксируют, а уменьшение несущей способности можно учесть введением эффективной толщины оксида, которая получается из толщины оксидного слоя 1ох перед растрескиванием, отбрасыванием некоторой части:

/£ = Г( 1-Л), (10)

здесь - толщина оксида с сохранившейся несущей способностью, Я -

параметр (0<Я<1), который определялся из соответствия экспериментальным результатам (полученное значение Я = 0.1).

При продолжающемся окислении вновь образовавшийся оксид добавляется к оксиду с сохранившейся несущей способностью. Оксид с нулевой несущей способностью не используется в определении НДС

рассматриваемой ячейки, но принимается во внимание при определении толщины оксидной пленки.

Аналогичный подход был использован для учета влияния растрескивания оксида на кинетику окисления Предполагалось, что часть оксида с нулевой несущей способностью полностью "прозрачна" для кислорода и может быть отброшена при моделировании окисления. Таким образом, для окислительной задачи вводилась эффективная толщина оксидного слоя, которая определялась уменьшением толщины оксида с нулевой несущей способностью по формуле (10), но только со своим параметром Хох (для которого получено значение 0.4). При этом учитывалось, что трещины ускоряют окисление, если они "открыты", т.е. растягивающие напряжения приложены перпендикулярно берегам трещины. Поэтому в модели введение уменьшенной эффективной толщины оксида происходит, если осевые и окружные напряжения в оксидном слое являются растягивающими. В противном случае в окислительной задаче используется реальная толщина оксида.

Таким образом, базовая модель НДС окисленной 30 получена, и оставшаяся часть раздела представляет описание использованных в модели механических свойств материалов с указанием источников. Поскольку некоторые свойства не были доступны из литературных источников, например коэффициент термического расширения \S-Zr как функция растворенного кислорода, то они были оценены расчетным путем. Основные допущения и исходные данные для таких оценок так же приведены в этой части раздела.

Третий раздел описывает реализацию предложенной модели в виде компьютерного кода, описан алгоритм и приводится блок-схема модуля. Код написан на алгоритмическом языке Фортан 77. Одной из основных задач при написании модуля было уменьшить до минимума время счета, т.к. расчет интегральным кодом аварии на АЭС является очень длительным процессом и может занимать несколько недель.

Для тестирования и отладки деформационного модуля вне интегрального кода была написана управляющая про грамма-драйвер и упрощенный модуль окисления, использующий параболические зависимости. Последующие расчеты показали необходимость создания полноценного окислительного модуля, основанного на решении диффузионных уравнений для кислорода в различных фазах циркониевого сплава с равновесными или неравновесными (в случае моделирования быстрых процессов таких, как повторный залив) граничными концентрациями на межфазных границах. Такой модуль был создан в лаборатории Теории конденсированного состояния ИБРАЭ РАН. Здесь же в течение нескольких последующих лет были разработаны программные модули моделирующие теплопроводность внутри твэла, теплообмен с окружающей средой, растворения оксидов циркония и урана расплавленным металлом. Этот пакет программ, описывающих основные процессы ЗПА, получил название СВЕЧА. Программы из пакета СВЕЧА нашли применение в российских и зарубежных кодах.

Наряду с использованием в других кодах, программы пакета СВЕЧА были использованы для создания исследовательского кода, описывающего поведение единичного твэла в условиях повторного залива. Код получил название

БУЕСНА/ОиЕМСН ($/()) и предназначался для расчетно-теоретического сопровождения мелко- и крупномасштабных экспериментов по повторному заливу, проводимых в научно-исследовательском центре (Германия).

Помимо деформационного модуля соискателем был разработан управляющий модуль (драйвер) кода Б/С). Большинство результатов приведенных ниже получено с использование кода Б/О-Четвертый раздел представляет апробацию разработанного модуля деформационного поведения ЗО.

600 700 800 900 1000 1100 1200 1300 Температура при разрыве, °С

600

Эксперимент. 'Ос 24,1 - 35,0 95-107 0.8 1.6

Расчет, "Ос

- - 30

---10

— — 1

0 2 4 6 8 10 12 14 16 Избыточное внутреннее давление, МПа

Рис. 3. Истинная окружная деформация при разрыве для разных скоростей нагрева._

Рис. 4. Температура ЗО при разрыве для разных скоростей нагрева.

На Рис. 4-5 приведены результаты моделирование результатов экспериментов, выполненных в рамках проекта ЯЕВЕКА и проведенных Б. 8а£а1 и др. В этих экспериментах цилиндрический образец, вырезанный из реальной циркалоевой защитной оболочки, подвергался нагружению избыточным внутренним давлением при возрастающей температуре в инертной среде и паре. Исследовалось влияние окисление на время до появления разрыва оболочки в результате вздутия.

а о 1

0 01

800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500 _Температура, °С__

■0 001

Энсперменг нагрев 5 "Ос давлеже 048 МРа * вакуум

800

900 1000 1100 1200 Температура, °С

Рис. 5. Возрастание диаметральной деформации в вакууме и паре для различных уровней внутреннего избыточного давления_

В качестве предельной диаметральной деформации, при достижении которой происходит разрыв, используется экспериментальная зависимость

(FJ Erbacher и др). Рис 3 Можно видеть, что результаты расчетов обеспечивают хорошее совпадение с экспериментальными данными

Температура при разрыве. *С__Максимальная температура, "С

Рис. 6. Внутреннее давление при Рис. 7. Толщина внешнего оксидного разрыве защитой оболочки как слоя как функция максимальной функция температуры. Возрастание температуры и скорости нагрева. давления 0.01 МПа/с.__

Так же было проведено моделирование экспериментов на вздутие для российского сплава 2г-1%№>. Тесты проводились в инертной среде при постоянной температуре и растущем давлении. Также получено неплохое соответствие расчетов с результатами измерений, Рис. 6. Наибольшие различия наблюдаются для интервала 730-980 "С, что объясняется существованием двухфазной области для циркалоя-4 (свойства которого используются при моделировании), тогда как у 7л-1 %М> переход к фазе уже завершен.

Для оценки влияния растрескивания оксидного слоя на кинетику окисления проведено моделирование экспериментов Р.Нойпапп. В этих тестах отрезок циркалоевой ЗО с таблеткой диоксида урана без зазора под действием внешнего (смеси аргона и кислорода) избыточного давления 4 МПа (для обеспечения плотного контакта "ЗО - таблетка") нагревался со скоростями 0.25, 1, 5, 10 °С/с до максимальной температуры 1000-2000 °С, выдерживался в течение 10 секунд и далее охлаждался с такой же скоростью.

После завершения теста измерялись толщины образовавшихся слоев и в частности толщина оксида ЪхОг на внешней поверхности. Моделирование результатов тестов окислительным кодом РЕСЬОХ приводило к более чем двукратной недооценке толщины внешнего оксидного слоя. Причина расхождения - интенсивное растрескивание оксида под действием термического расширения таблетки. Для преодоления этой трудности было принято, что коэффициент диффузии кислорода в оксиде гг02 зависит от скорости нагрева, что с физической точки зрения совершенно недопустимо. В отличие от РЕСЬОХ учет влияния растрескивания на окисление, реализованный в коде Б/С), обеспечивает соответствие расчетных и экспериментальных результатов без подобных допущений, Рис. 7.

В Главе 3 изложен анализ и результаты моделирование ЗО в условиях повторного залива.

В первом разделе описываются мелкомасштабные тесты, проведенные в FZK (Германия), целью которых было установить характерные особенности поведения окисленных ЗО перед проведением крупномасштабных испытаний.

Эксперименты проводились на сегментах, нарезанных из циркалоевых 30 твэлов фирмы Siemens, длиной 150 мм, внешний диаметр 10,75 мм, толщина 0,725 мм. Образцы были заполнены имитаторами топливных таблеток, изготовленными из стабилизированного Zr02. Образец подвешивался на тонкой циркалоевой трубке внутри кварцевой трубы, нижний торец был заглушён. Внутри образца - аргон, внутреннее избыточное давление отсутствует. Нагрев образца производится индуктивно катушкой, окружающей кварцевую трубу. Температура поверхности образца на всем протяжении эксперимента измерялась тремя термоэлектрическими преобразователями на уровнях 30, 75, 120 мм от нижнего конца образца.

Эксперимент проводился в несколько этапов: 1) предокисление - в атмосфере аргона и кислорода образец нагревался до температуры 1350 -1400 °С и выдерживался до достижения требуемой толщины оксида; 2) выход на начальную температуру - поступление кислорода прекращалось и в атмосфере аргона образец выводился на начальную температуру в течении 2-х минут; 3) фаза охлаждения - индуктивный нагрев прекращался и по кварцевой трубе снизу подавалась либо вода при температуре 30 и 90 °С и скоростью 1,5 см/с, либо пар с расходом 2 г/с.

Степень предокисления составляла 0, 100 и 300 микрон. Начальные температуры - 1200, 1400 и 1600 °С. В процессе эксперимента измерялась температура поверхности, состав газовой фазы, велась запись на видеокамеру. После эксперимента образец извлекался, разрезался на части для металлографических исследований, определения растворенного водорода и определения плотности трещин.

Полученные результаты очень близки для воды и для пара и могут быть разделены на три группы:

1. Образцы без предокисления и с предокислением 100 микрон и начальной температурой не выше 1400 °С. Для этой группы характерно полное отсутствие сквозных трещин и, следовательно, отсутствие влияние трещинообразование на генерацию водорода.

2. Образцы с предокислением 100 и 300 микрон и начальной температурой 1600 °С. Наличие нескольких сквозных трещин. Часть без признаков окисления, часть - частично окислена. Вклад в генерацию водорода незначительный.

3. Образцы с предокислением 300 микрон и начальной температурой не выше 1400 °С. Характерным является наличие сети сквозных трещин. Берега трещин и внутренняя поверхность ЗО окислены, что позволяет говорить о вкладе сквозного растрескивания ЗО в генерацию водорода.

Эти результаты подтверждают критерий (предложенный Н.М. Chung и T.F. Kassner) способности окисленных циркалоевых ЗО выдержать термический удар без разрушения: толщина слоя ЗО с концентрацией кислорода меньше 0,9 весовых % должна превышать 100 микрон.

Результаты моделирования показывают, что для температуры 1400°С критической степенью окисления является толщина оксида 130-135 микрона. Это полностью совпадает с экспериментальными данными.

Указанный критерий носит консервативный характер - если условие выполняется, то растрескивания не произойдет: даже если трещина появится в оксиде или в охрупченной a-Zr(O) фазе, то её распространение будет остановлено вязким бета-слоем.

Если же критерий не выполняется, то необходим анализ возникших напряжений. Проведенные расчеты показывают, что для разгерметизированной окисленной ЗО причиной появления высокого уровня напряжений при охлаждении является фазовый переход в оксидном слое Zr02, который происходит при температуре ~ 1200 °С. При остывании кристаллическая решетка оксида Zr02 из тетрагональной переходит в моноклинную, это сопровождается увеличение объема на величину ~ 7 %. Считая увеличение изотропным, получаем, что деформации оксидного слоя практически скачком увеличиваются на ~ 2,3 % в каждом направлении. Это в свою очередь приводит к возникновению растягивающих осевых и окружных напряжений в металлической подложке и сжимающих в оксидном слое. Если сжимающие напряжения в оксиде первыми достигают предела прочности на сжатие, то происходит просто дальнейшее растрескивание оксидного слоя и сетка сквозных трещин не образуется. В случае, если сначала растягивающие напряжения в альфа-слое достигнут предела прочности, то напряжения в альфа-слое релаксируют возникновением трещин (поскольку пластическое деформирование затруднено), которые пройдут через бета- и оксидный слой, и образуют сетку сквозных трещин. Плотность трещин в этом случае будет обратно пропорциональна толщине металлического слоя с коэффициентом пропорциональности меньше единицы.

Таким образом, во второй группе, несмотря на невыполнение критерия трещиностойкосги, сетка сквозных трещине не образуется, поскольку эффективная толщина оксида с сохранившейся несущей способностью слишком мала для создания критического уровня напряжений в металлической подложке. Основная причина - резкое падение предела прочности оксида при повышении температуры. Это приводит к интенсивному растрескиванию оксида, причиной которого является, во-первых, различие коэффициентов термического расширения и, во-вторых, температурный градиент по толщине оксида. Расчеты показывают, что во время повторного залива градиент в оксиде достигает 0,5-0,6 °С/мкм. В металлических слоях градиент незначителен вследствие высокой теплопроводности.

Для учета дополнительных напряжений в оксиде используется решение теории упругости для тонкостенного цилиндра:

рох

= о = ••лг*

где <y°eJurf, cZurf ~ окружные и осевые поверхностные напряжения; Еах,vox,аох - модуль Юнга, коэффициент Пуассона и температурный коэффициент линейного расширения; AT" - разность температур между

внешней и внутренней поверхностями; знак плюс соответствует внешней, знал минус - внутренней поверхности. Из (11) следует, что, если температура изменяется линейно (между внутренней и внешней поверхностями) и средняя температура слоя остается неизменной, то дополнительных перемещений внутренней поверхности не возникает Следовательно, дополнительные напряжения (11) можно просто добавить к напряжениям, полученным из решения для средних температур слоев.

Базовая модель деформационного поведения была дополнена критерием трещиностойкости и условием растрескивания с учетом дополнительных напряжений вследствие радиального температурного перепада. Поскольку прочностные характеристики a-Zr(O) фазы не известны, то предполагалось, что они такие же, как у оксида.

Кроме этого был разработан подход для моделирования влияния образования сквозных трещин на генерацию водорода: после образования сквозных трещин начиналось окисление внутренней поверхности и поверхности, эквивалентной суммарной поверхности берегов трещин. Предполагалось, что для дополнительного окисления доступно необходимое количество кислорода из внешней среды

Проведенные с модифицированной деформационной моделью расчеты позволили правильно воспроизвести особенности разрушения ЗО. Сравнение экспериментальных значений суммарной генерации водорода, полученных сложением газообразного и растворенного в образце водорода (и носящие из-за больших погрешностей скорее полуколичественный характер), с расчетными значениями также показывает неплохое соответствие.

Во втором разделе приводятся результаты моделирования крупномасштабных тестов, проведенных FZK в рамках исследовательской программы QUENCH. Целью данной программы является исследование выхода водорода при повторном заливе активной зоны водо-водяных реакторов.

Исследования проводятся на специально разработанной и построенной в FZK установке, которая позволяет испытывать сборку, состоящую из 21 стержня, имитирующих твэлы, и 4 угловых инструментальных стержней. Длина стержней - 2,5 метра и они собраны в сборку с помощью 5 дистанционирующих решеток. 30 стержней-имитаторов - стандартная циркалоевая оболочка (циркалой-4, 10,75 мм наружный диаметр и толщна 0,725 мм). Стержни-имитаторы заполнены отожженными таблетками из Zr02, 20 стержней нагреваются на длине ~ 1 метра вольфрамовыми нагревателями, пропущенными через центральные отверстия в Zr02 таблетках. Центральный стержень - без нагревателя, через его центральное отверстие сверху и снизу подводятся 2 термопары. Еще 35 термопар измеряют температуру поверхности 30 на различных высотах. Сборка окружена циркалоевым экраном с толщиной стенок 2,38 мм, за которым находится 35 мм слой теплоизоляции из Zi02. Установка снабжена системой контролируемой подачи снизу газа, пара и воды и отводом в верхней части газообразных продуктов. Количество водорода в газовой смеси измеряется масспектрометром (MS) и специальным прибором для регистрации водорода "Caldos 7G".

Тест состоит из нескольких стадий: I. нагрев до температуры предокисления; II. выдержка в смеси аргона и пара до достижения

определенной толщины оксида. III. нагрев до начальной температуры повторного залива: IV отключение пара, понижение электрической мощности нагревателей и резкое охлаждение сборки подачей воды или пара После проведения эксперимента связку заливают эпоксидной смолой и разрезают для последующих металлографических исследований.

Поскольку код S/Q описывает поведение единичного стержня, для анализа экспериментов QUENCH был разработан подход "эффективного гидравлического канала". В рамках этого подхода рассматривалось поведение ненагреваемого центрального стержня, при этом экспериментально измеренные и обработанные температуры окружающих его стержней использовались в качестве температуры стенок гипотетического гидравлического канала, окружающего центральный стержень. Так воспроизводился тепловой режим стержня, имевший место в эксперименте. Теплопередача между стержнем и эффективным каналом осуществлялась за счет радиационного теплообмена и через паро-водяную среду.

В эксперименте QUENCH-01 был осуществлен повторный залив водой связки с максимальным предокислением ~ 500 микрон (на высоте 900 мм, отсчитываемой от нижнего уровня нагреваемой зоны) и максимальной начальной температурой ~ 1600 °С. Исследование сборки после теста выявило следующие особенности: 1) полное отсутствие следов плавления ЗО стержней и окружающего кожуха; 2) усиленное окисление на высотах между 700 и 1000 мм с образование сетки сквозных трещин и окислением внутренней поверхности ЗО и берегов трещин; 3) отсутствие сетки трещин для оксида с толщиной меньше 200 микрон; 4) разрушение центрального стержня с осыпанием таблеток.

Эксперимент ■ центр стержень -•- среди знач по 18стержням "

400 600 800 1000 1200 1400 _Высота, мм

Стадия Эксперимент Расчет

MS Caldos

I 1 0 0

II 30 27 23

III 5 5 5

IV 3 3 3

Всего 39 35 31

Рис. 8. Экспериментальные и расчетные профили толщин оксида в тесте ОЦЕ1ЧСН-01._

Таблица 1. Экспериментальные и расчетные значения генерации водорода на разных стадиях ОЦЕЫСН-О!._

Моделирование QUENCH-01 позволило достаточно хорошо воспроизвести поведение связки. На Рис. 8 приведены экспериментальные и расчетные профили оксида после окончания теста. Прогнозируемое состояние стержня - сквозное растрескивание на высотах с 780 мм (толщина оксида - 199 мкм) до 1040 мм (228 мкм). После определения производства водорода для центрального стержня была произведена экстраполяция на всю связку, результат представлен в Таблице 1.

При этом расчет показывает, что 3 грамма водорода, образовавшиеся во время залива, складываются из 1,4 грамма, выделившегося за счет дальнейшего окисления внешней поверхности ЗО, и примерно из такого же количества водорода, образовавшегося за счет окисления внутренней поверхности ЗО и берегов образовавшихся сквозных трещин.

Эксперимент QUENCH-04 проводился по похожей схеме, но с некоторыми отличиями: 1) охлаждение проводилось паром; 2) начальная температура в силу разных (не всегда запланированных) причин была выше, 1800-1900 °С, а начальное предокисление - меньше, ~ 300 мкм. Отличаются и особенности поведения сборки- 1) значительное деформирование кожуха между высотами 800 и 1100 мм и плавление на высоте 1050 мм; 2) наличие следов частичного плавления и стекания ЗО и вместе с тем отсутствие блокад; 3) отсутствие сетки сквозных трещин; 4) берега одиночных сквозных трещин не окислены; 5) внутреннее окисление расплавленного циркалоя при доступе пара в зазор "таблетка - ЗО"; б) отсутствие разрушения внешнего оксидного слоя жидким металлом.

Как и в предыдущем случае, моделирование показало хорошее соответствие расчетных и измеренных профилей оксида и состояние центрального стержня. В эксперименте QUENCH-04 растрескивание ЗО стержней в отличие от QUENCH-01 отсутствовало. Причина этого, как следует из мелкомасштабных тестов, в отсутствии оксидного слоя с толщинами не менее 200 мкм и начальной температурой не выше 1400 °С. Вследствие меньшей по сравнению с QUENCH-01 длительностью этапа предокисления такие толщины не смогли нарасти в более холодных зонах. Участки же с достаточной толщиной оксида перед началом охлаждения были нагреты до столь высоких температур, что это привело к полному растрескиванию оксидного слоя.

Расчетные значение суммарного количество водорода для центрального стержня составляет 586 миллиграмм, из которых на фазу быстрого охлаждения приходится всего 36 миллиграмм. Экстраполяции не всю связку не проводилось из-за невозможности учесть вклад окисления кожуха и внутреннего окисления разрушенных при взаимодействии с кожухом стержней.

Подводя итоги по результатам мелко- и крупномасштабных тестов, можно сделать вывод, что вклад образования сквозных трещин при повторном заливе в генерацию водорода незначителен по сравнению с водородом, выделившимся в процессе предокисления.

В Главе 4 изложен анализ экспериментов и результаты моделирования разрушения внешнего оксидного слоя жидким металлом.

В первом разделе рассматриваются мелкомасштабные тесты, проведенные в FZK. Для проведения экспериментов использовалась та же установка, что и для мелкомасштабных тестов по повторному заливу. Длина образцов из фабричных циркалоевых ЗО была 50 мм, для заполнения использовались таблетки из стабилизированного оксида Zr02.

Тесты проводились следующим образом: 1) образец быстро нагревался в смеси аргона (80 л/ч) и кислорода (20 л/ч) до температуры предокисления, равной 1400 °С; 2) выдерживался в течении 2 минут; 3) затем образец нагревался со скорость от 2 до 10 °С до появления на поверхности капли расплавленного металла, в этот момент нагрев отключали; 4) после

остывания образец заливался эпоксидной смолой и разрезался для проведения металлографических исследований. Температура поверхности определялась пирометром в центре образца

Анализ результатов позволил выявить следующее: 1) при скоростях нагрева ниже 2 °С/с происходит полное окисление 30 до достижения температуры плавления металлических фаз; 2) при малых скоростях роста температуры (менее 5 °С/с) нарастают толстые слои оксидов как на поверхности таблетки (100-200 микрон), так и с внешней стороны, Рис. 9, 11; 3) в случае скорости нагрева выше 6 °С/с оксидные слои много тоньше: внутренний оксидный слой либо очень тонкий (20-30 мкм), либо отсутствует, внешний в несколько раз тоньше, чем в случае медленного нагрева, Рис. 10, 11; 4) при высоких скоростях нагрева наблюдаются каверны (пустоты) в таблетках вблизи мест разрушения внешнего оксидного слоя, Рис. 10; 5) с ростом скорости нагрева температура поверхности оксидного слоя в момент разрушения сначала растет, а затем скачком уменьшается, сохраняя тенденции роста, Рис. 12.

I-1900 рт

Рис. 9. Поперечное сечение I Рис. 10. Поперечное сечение образца в месте разрушения образца в месте разрушения внешнего оксида при нагреве со внешнего оксида при нагреве со

скоростью 4 °С/с._ скоростью 10 °С/с._

Для описания наблюдений было предложено следующее объяснение:

• При малых скоростях нагрева после плавление металлических фаз продолжается окисление, т.е. внешний оксидный слой продолжает расти вместе с появлением внутреннего на поверхности таблетки. Рост оксида сопровождается увеличением объема, и в некоторый момент свободный объем, который существовал между таблеткой, внешним оксидом и расплавом, исчезает. Продолжающееся окисление, вследствие несжимаемости жидкого металла, приводит к возникновению растягивающих напряжений во внешнем оксиде, которые и приводят к образованию вертикальной трещины.

• При высоких скоростях нагрева оксид сначала сначала продолжает расти, но очень скоро прекращает свой рост и начинает растворяться металлическим расплавом. Растворение настолько утоняет внешний

оксидный слой, что он ломается под действием напряжений, к которым добавляется гидростатическое давление расплава

• В общем случае кинетика окисления или растворения внешнего оксида зависит от толщин слоев, концентрации растворенного в жидком металле кислорода, температуры и потока кислорода через внешнюю поверхность.

В модуль деформационного поведения были внесены дополнения, касающиеся определения НДС в условиях плавления металлических фаз: 1) после плавления металлические слои рассматриваются как несжимаемая жидкость; 2) в качестве дополнительного источника напряжений в оксидном слое добавлено гидростатическое давление жидкого металла.

После этого было проведено моделирование рассмотренных экспериментов кодом Б/О- Окисление расплава и смена режима роста оксидной пленки ее растворением в коде описывается окислительно-растворительным модулем.

900 800 700 600 500 400 300 200 100 О

о ▼

эксперимент расчет

- 1— "7"

23456789 10 11 Скорость нагрева. "С/с_

2200

Расчет

— - коэф. масоолереноса К„ ---коэф. маооопереноса 100%

| 2100--

2001

1900-

1800

23456789 10 Скорость нагрева, °СУс_

Рис. 11. Экспериментальные и расчетные толщины внешнего оксидного слоя в момент разрушения.

Рис. 12. Экспериментальные и расчетные температуры поверхности в момент разрушения._

На Рис. 11 представлено сравнение расчетных и экспериментальных значений толщин внешнего оксида в момент разрушения, которые находятся в удовлетворительном соответствии. Расчетные температуры разрушения достаточно близки к экспериментальным до скоростей нагрева 5 °С/с, затем различия увеличиваются, Рис. 12. Возможное объяснение -влияние индукционного нагрева, который вызывает дополнительное интенсивное перемешивание расплава, увеличивания тем самым скорость растворения. Основные соотношения модели окисления/растворения получены для тиглей в печи и не учитывают подобные эффекты. Для оценки эффекта индукционного перемешивания расчет был повторен с коэффициентом массопереноса, увеличенным в 100 раз. Как можно видеть из Рис. 12, это привело к лучшему соответствию экспериментальным результатам для скоростей нагрева выше 6 °С/с.

Полученные результаты позволяют сказать, что выявленные особенности поведения 30 в рассматриваемых условиях корректно учтены при моделировании.

Во втором разделе рассматриваются мелкомасштабные эксперименты, проведенные в AEKI (Венгрия) Целью данной программы являлось изучение одновременного растворения оксидов U02 и ZrO: жидким цирконием и закономерностей сопутствующего разрушения ЗО

В качестве образцов использовались 50 мм отрезки 30 твэлов, изготовленные из циркалоя-4 и Zr-l%Nb и заполненными таблетками из диоксида урана с соответствующими размерами. Установка представляла собой индуктивную печку, в которую опускался специальный тигель из Zr02 с вертикально размещенным внутри него образцом. Температура измерялась опущенной сверху через специальный капилляр и центральные отверстия в таблетках термопарой. Внутренняя поверхность тигеля была выстлана ватой из Zr02 для уменьшения тепловых потерь.

Схема проведения была следующей: 1) образец нагревался до температуры предокисления ~ 1100 °С и выдерживался в атмосфере азота и пара в течении 0,5, 1,5 и 3-х часов; 2) поступление пара прекращалось и в среде азота образец нагревался до заданной температуры и выдерживался некоторое время.

Кодом S/Q были проведены предварительные расчеты предстоящих экспериментов. Были получены следующие результаты: 1) поскольку нагрев проводился в инертной среде, то утонение оксида начинало происходить ещё до плавления циркония, и при начальных толщинах, не превышающих 150 микрон, к моменту плавления оставалось лишь 40 микрон, которые практически мгновенно растворялись после плавления; 2) для больших толщин оксидов (250 микрон и выше) утонение до плавления не имело столь драматических последствий и зависело от максимальной температуры - при температурах не превышающих 2150 °С оставался оксид достаточной толщины, чтобы удержать расплав.

Полученные экспериментальные результаты, вне зависимости от материала, были неожиданными: практически везде толщина внешнего оксидного слоя после выдержки превышала или была сравнимой с толщиной после предокисления. Некоторые ЗО были окислены практически полностью. У части образцов присутствовали одна-две сквозные вертикальные трещины, но отсутствие следов расплава на поверхности говорит о том, что они появились при охлаждении или извлечении из установки. Исключение составляли лишь образцы, которые были испытаны в модернизированной печке, в которой образец помещен в дополнительную капсулу из тугоплавкого металла. Эти образцы полностью оплавились, т.е. застывший расплав циркония с вкраплениями таблеток находится внутри капсул.

Полученные результаты однозначно свидетельствовали о наличии окисляющей среды. Возможными источниками могли быть: 1) теплоизоляция из гЮ2-ваты могла поглотить часть пара (или кислорода) на стадии предокисления и потом постепенно его выделять; 2) сам стабилизированный оксид Zr02, который, как отмечает производитель теплоизоляции из этого материала, при высоких температурах и инертной атмосфере или вакууме выделяет кислород; 3) неполадки в установке и т.п.

Наиболее вероятным представляются две первые причины. Возможным подтверждением могут быть результаты, полученные в печке, модернизированной после представления экспериментаторам вышеприведенных расчетов и соображений. В этом случае капсула, куда были

помешены образцы для выравнивания температуры по высоте, препятствует доступу кислорода, выделяющемуся из Zr02. Поскольку предокисление этих образцов было меньше 150 микрон, то, в соответствие с расчетами, оксид растворился еще на стадии нагрева и расплавленный метал стек вниз

Полученные результаты подводят к важному выводу: кислородное голодание окисленных ЗО может привести к значительному утонению или полному исчезновению внешнего оксидного слоя, что при дальнейшей эскалации температуры приводит к стеканию расплавленного металла и образованию блокад, а при появлении пара - к интенсивному окислению, сопровождающемуся разогревом и выделением водорода.

В Заключении представлены основные результаты работы.

1. Проведены обработка и анализ результатов экспериментов, моделирующих поведение циркониевых ЗО в условиях ЗПА, позволившие установить основные закономерности деформирования и разрушения окисленных 30 в рассматриваемых условиях.

2. Полученные закономерности вместе с некоторыми традиционными подходами, используемыми в существующих моделях деформирования, были использованы для разработки новой модели напряженно-деформированного состояния ЗО в условиях окисления, сопровождающегося изменением фазового состава и физических свойств исходного материала.

3 Предложенная модель реализована в виде компьютерного кода, входящего с некоторыми модификациями в состав интегральных кодов РАТЕГ/СВЕЧА (Россия), ICARE2 (Франция), SCDAP/RELAP (США), а также в научно-исследовательский код SVECHA/QUENCH (Россия).

4. Сравнение результатов численного моделирования с использованием разработанного деформационного модуля в составе кода SVECHA/QUENCH показало удовлетворительное соответствие с результатами экспериментов, моделирующих условия ЗПА (избыточное внутреннее давление, повторный залив, эскалация температуры ЗО).

5. Проведенное с использованием кода SVECHA/QUENCH численное моделирование процессов, происходящих в условиях предполагаемой ЗПА, позволило установить что:

• Окисление может значительно снизить вздутие ЗО твэлов и, следовательно, снизить уменьшение эффективного сечения теплоносителя, особенно для случая медленного увеличения внутреннего давления ЗО.

• Сквозное растрескивание разгерметизированных и окисленных ЗО твэлов при повторном заливе обусловлено фазовым переходом в оксиде Zr02 и определяется степенью окисления и температурной историей.

• Характер разрушения окисленной 30 при высоких температурах обусловлен конкуренцией процессов окисления и растворения оксидов U02 и Zr02 жидким цирконием. Окисление приводит к

разрушению из-за исчезновения зазора. В случае растворения тонкий внешний оксид не выдерживает приложенных нагрузок

• Сквозное растрескивание в результате повторного залива приводит к незначительному вкладу в общее количество выделившегося водорода, оказывая большее влияние на характерный размер частиц лома при разрушении A3.

• Кислородное голодание окисленных ЗО твэлов может представлять значительную опасность при ЗПА.

Публикации по теме диссертации

1. Вещунов М.С., Палагин А.В., Ямщиков Н.В., Болдырев А.В., Волчек A.M. Пакет программ СВЕЧА для моделирования разрушения активной зоны при тяжелых авариях на АЭС. Препринт - NSI-7-94. М.: ИБРАЭ РАН, 1994.

2. Veshchunov M.S., Palagin A.V., Yamshchikov N.V., Boldyrev A.V., Volchek A.M. Code package SVECHA. Modelling of Core Degradation Phenomena at Severe Accidents. Preprint - NSI-18-94 - Moscow, Nuclear Safety Institute, 1994.

3. Veshchunov M.S., Palagin A.V., Volchek A.M., Yamshchikov N.V., Boldyrev A.V., Galimov R.R., Kurchatov S.Yu. Code package SVECHA: Core degradation at severe accidents. Transaction of SMIRT-13 Conference, 1995,- Vol.1, p.159-163.

4. Veshchunov M.S., Kisselev A.E., Palagin A.V., Boldyrev A.V. at al. Code package SVECHA: modeling of core degradation phenomena at severe accidents. Proceedings of the 7th International Meeting on Nuclear Reactor Thermal-Hydraulics NURETH-7 (USA), 1995, Vol.3, p.1914-1929.

5. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E. and Veshchunov M.S. Development of a Rod Quenching Model. Report NSI-SARR-57-97.- Moscow, IBRAE, July 1997.

6. Veshchunov M.S., Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Matweev L.V., Palagin A.V., Shestak V.E. Phisico-Chemical Behavior of Zircaloy Fuel Rod Cladding Tubes During LWR Severe Accident Reflooding. Part II: Modelling of quench phenomena. FZKA 5846, May 1997.

7. Hofmann P., Miassoedov A., Steinbock L., Steinbrueck M., Veshchunov M.S., Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E. Quench Bechaviour of Zircaloy Fuel Rod Cladding Tubes. Small-Scale Experiments and Modeling of the Quench Phenomena. FZKA 6208, 1998.

8. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. SVECHA/QUENCH Code for The Modeling of Reflooding Phenomena in Severe Accidents Conditions. Proceedings of the Ninth International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-9), paper Log_19 (CD-ROM edition), San Francisco, California, USA, October 1999.

9 Hofmann P., Stuckert J , Miassoedov A., Veshchunov M.S., Berdyshev A.V, Boldyrev A.V. ZrO: Dissolution by Molten Zircaloy and Cladding Oxide Shell Failure. New Experimental Results and Modelling FZKA 6383, December 1999.

10. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. Development of SVECHA/QUENCH Code for Modeling Fuel Cladding Degradation in QUENCH tests. Transactions.SMiRT 16, Washington DC, August 2001, Paper # 2028.

11. Palagin A.V., Boldyrev A.V., Berdyshev A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. Investigation of an Overheated PWR-Type Fuel Rod Simulator Bundle Cooled Down by Steam. Part II: Application of SVECHA/QUENCH Code to the Analysis of the QUENCH-01 and QUENCH-04 Bundle Tests. FZKA 6412,2002.

12. Adroguer B., Boldyrev A., et al. Core loss during a severe accident (COLOSS) // Nuclear Engineering and Design, Volume 235, Issues 2-4, February 2005, p. 173-198.

$ 1 8 650

РНБ Русский фонд

2006-4 16883

Введение.

Глава 1. Изменения, происходящие в твэлах, виды разрушения при авариях и анализ подходов к моделированию этих явлений.

1.1 Тепловыделяющие элементы современных АЭС.

1.2 Процессы, происходящие в твэлах.

1.2.1 Процессы в топливе.

1.2.2 Процессы в оболочке твэла.

1.2.3 Влияние тепловыделяющей сборки на состояние твэлов.

1.3 Разрушение твэлов при аварии.

1.3.1 Разрыв оболочки вследствие вздутия.

1.3.2 Разрушение в результате термического удара при повторном заливе.

1.3.3 Разрушение внешнего оксидного слоя жидким цирконием.

1.4 Моделирование деформационного поведения твэлов.

Глава 2. Модель напряженно-деформированного состояния окисленной циркониевой защитной оболочки.

2.1 Факторы, влияющие на поведение оболочки в условиях аварии.

2.2 Основные соотношения модели.":.

2.2.1 Основные положения и допущения./.

2.2.2 Напряженно-деформированное состояние ячейки окисленной оболочки твэла.

2.2.3 Изменение размеров слоев вследствие окисления.

2.2.4 Растрескивание оксидного слоя.

2.2.5 Разрушение оболочки твэла.

2.2.6 Механические свойства материала оболочки твэла.

2.2.6.1 Фазовый состав.

2.2.6.2 Упругие свойства.

2.2.6.3 Термические деформации.

2.2.6.4 Ползучесть металлических фаз.

2.2.6.5 Прочность диоксида циркония.

2.2.6.6 Предельная окружная деформация при разрыве.

2.3 Реализация модели в виде компьютерного кода.

2.4 Тестирование модели.

2.4.1 Эксперименты с избыточным внутренним давлением.

2.4.2 Окислительные эксперименты.

Глава 3 Анализ и моделирование поведения окисленной циркониевой оболочки в условиях повторного залива.

3.1 Анализ и моделирование мелкомасштабных экспериментов.

3.1.1 Методика проведения испытаний.

3.1.2 Основные экспериментальные результаты.

3.1.3 Интерпретация экспериментальных результатов.

3.1.4 Дополнение базовой модели деформирования.

3.1.5 Моделирование экспериментов.

3.2 Анализ и моделирование интегральных экспериментов QUENCH.

3.2.1 Экспериментальная установка QUENCH и методика проведения испытаний.

3.2.2 Интегральный тест QUENCH-01.

3.2.2.1 Методика проведения испытаний и основные результаты.

3.2.2.2 Моделирование поведения центрального стрежня в условиях интегрального теста QUENCH-01.

3.2.3 Интегральный тест QUENCH-04.

3.2.3.1 Методика проведения испытаний и основные результаты.

3.2.3.2 Моделирование поведения центрального стрежня в условиях интегрального теста QUENCH-04.

Глава 4 Анализ и моделирование поведения окисленной оболочки в условиях плавления металлической фазы.

4.1 Анализ и моделирование мелкомасштабных экспериментов FZK.

4.1.1 Методика проведения испытаний и основные результаты.

4.1.2 Интерпретация экспериментальных результатов.

4.1.3 Результаты моделирования.

4.2 Анализ и моделирование мелкомасштабных экспериментов AEKI (Венгрия).

4.2.1 Экспериментальная установка и методика проведения испытаний.

4.2.2 Результаты моделирования.

4.2.3 Сравнение расчетных и экспериментальных результатов.

В настоящее время при наличии большого числа проектов источников энергии, альтернативных атомной энергии, реально можно рассматривать лишь тепловые станции, работающие на природном газе, продуктах переработки нефти и угле. Только они могут обеспечить то количество электроэнергии, которое необходимо для поддержания достигнутого уровня современного индустриального общества. Внедрение энергосберегающих технологий, возможно, позволит на некоторое время отодвинуть проблему наращивания производства электроэнергии. Но так или иначе, дальнейшее развитие производства в индустриальном обществе, сопровождающееся постоянным ростом населения планеты, неизбежно потребует увеличения производства электроэнергии. В 2002 г. 20% электроэнергии, потребленной в США, и 17%, потребленной в мире, было произведено на атомных электростанциях [1]. В ближайшие десятилетия эксперты предсказывают 75% рост электропотребления. В первую очередь это коснется развивающихся стран и будет сопровождаться ростом экономики и социальным прогрессом.

Будущее нефтегазовой энергетики даже при использовании современных научно-технических достижений, позволяющих увеличить КПД, неизбежно лимитировано тем, что запасы нефти и газа ограничены. Даже по самым оптимистичным прогнозам это максимум 100 лет [2]. Запасы угля в несколько раз больше, но при этом отсутствуют технологии эффективной переработки угля для замещения возможностей нефти и газа. При этом стоимость добычи ископаемого топлива неуклонно растет и может быть подвержена не только технологическим, но и политическим влияниям.

Не стоит также забывать, что сжигание углеводородов даже с использованием самых последних технологий создает значительные экологические проблемы. Например, одна ТЭС мощностью 1000 МВт, работающая на угле с содержанием серы около 3,5 %, выбрасывает в атмосферу 140 тыс. т сернистого ангидрида в год, из которого образуется около 280 тыс. т серной кислоты [3]. Кроме того, как считают большинство ученых, именно выбросы двуокиси углерода, неизбежные спутники использования ископаемого топлива, являются одним из основных факторов глобального потепления. По мнению экспертов в ближайшем будущем введение квотирования на выбросы двуокиси углерода просто неизбежны, при этом производство электроэнергии на атомных электростанциях (АЭС) получает дополнительные экономические преимущества. Сегодня средняя стоимость производства одного кВт/ч электроэнергии в США на АЭС с водо-водяным реактором составляет 6,7 центов, на угольной электростанции (с пылевидным топливом) - 4,2 цента, на электростанции, использующей природный газ - 3,8/4,1/5,6 цента (для низкой/средней/высокой стоимости газа) [1]. Введение налога на выброс в атмосферу двуокиси углерода в размере 200 долларов

США за тонну практически не скажется на себестоимости электроэнергии, производимой на АЭС, тогда как для угольной электростанции она составит уже 9,0 центов, а для электростанции на природном газе - 5,9/6,2/7,7 центов, соответственно [1].

Современное состояния российской энергетики можно охарактеризовать как окончание времени дешевых энергоресурсов [4]:

• В настоящее время добыча нефти стабилизировалась на уровне ~ 300 млн т/год. Снижение нефтедобычи связано с объективным процессом качественного ухудшения сырьевой базы отрасли. Степень выработки рентабельных запасов на разрабатываемых месторождениях страны достигла 53 %. Основные нефтегазовые районы вышли на последние стадии разработки с падающей добычей. Начальный ресурсный потенциал "новых" нефтегазоносных месторождений в несколько раз меньше "старых". Сегодня открываются в основном мелкие и средние месторождения, расположенные вдали от существующей инфраструктуры. Доля трудноизвлекаемых запасов достигла ~ 60 % и продолжает расти.

• Базовые газовые месторождения Западной Сибири, обеспечившие в 1999 г. 72 % добычи газа в России, преждевременно вышли на стадии 600 млн т/год с падающей добычей и выработаны более чем наполовину: Медвежье - на 78 %, Уренгойское - на 67 %, Ямбургское — на 46 %. К 2020 г. добыча газа на этих месторождениях не превысит 83 млрд м3, что составляет лишь 14 % нынешней добычи в России. Для поддержания лишь сегодняшних объемов добычи необходимо, как минимум, трехкратное увеличение инвестиций для развертывания освоения добычи газа на Штокмановском и Ямальском месторождениях.

Сложившаяся ситуация усугубляется тем, что сегодня энергетика России находится в инвестиционном и структурном кризисе [4]:

• Инвестиционный кризис. Объем годовых инвестиций за годы реформ снизился почти в 4 раза, что создает угрозу энергетической безопасности России из-за старения основных фондов. Только в газовой отрасли необходимые инвестиции до 2020 г. оцениваются в 90 - 100 млрд дол., в то время как в настоящее время здесь ежегодно осваивается лишь около 3 млрд дол. капитальных вложений.

• Структурный кризис. Доля газа в топливно-энергетическом балансе превысила пределы допустимого уровня энергетической безопасности. При общей доле газовой составляющей в электроэнергетике ~ 65 %, в европейской части ~ 73 % и более.

Если учесть, что платежеспособный внутренний спрос на газ при ценах, достаточных для самофинансирования газовой отрасли, практически не достижим, то, очевидно, что для оздоровления российской экономики необходима дегазификация электроэнергетики, которая может быть осуществлена на основе атомной энергетики. Принимая во внимание высокий потенциал атомной отрасли России, в которой, в отличие от практически всех высокотехнологичных отраслей бывшего СССР, удалось сохранить организационное единство, кадровый потенциал и высокую наукоемкость [3], дальнейшее развитие атомной энергетики представляется одной из необходимых составляющих развития экономики России, гарантией её экономической и политической независимости. Более того, Россия имеет все шансы на увеличение экспортного потенциала: электроэнергии, реакторов третьего поколения, ядерного топлива.

В современных условиях основным условием развития атомной энергетики становится решение взаимосвязанных задач экологии, экономической эффективности и безопасности существующих и разрабатываемых АЭС и технологий топливных циклов.

Одним из направлений обеспечения безопасности существующих и проектируемых АЭС является компьютерное моделирование процессов и явлений, происходящих как при нормальной эксплуатации, так и в случае аварийных режимов. При этом все аварии делятся на проектные и запроектные. Под проектной понимается авария, для которой проектом определены исходные события и конечные состояния. Предусмотрены системы безопасности, обеспечивающие, с учетом принципа единичного отказа системы безопасности или одной независимой от исходного события ошибки работников (персонала), ограничение ее последствий установленными для таких аварий пределами. Таким образом, для проектных аварий предполагается определенный порядок мер безопасности, обусловленный начальными условиями, который позволяет свести последствия аварии к известному пределу. Для запроектных существует лишь последовательность исходных событий, например, разрыв трубопровода первого контура или остановка насосов первого и второго контуров. Конечное состояние не известно и может сопровождаться дополнительными, по сравнению с проектными авариями, отказами системы безопасности сверх единичного отказа, реализацией ошибочных решений работников (персонала) и изменяться в зависимости от последовательности и характера мер, принимаемых к ликвидации аварии.

Предполагается, что вероятность запроектной аварии очень мала, поэтому основное внимание уделяется расчетам и проверкам проектных аварий. Несмотря на очень малую вероятность, самые известные и драматические по своим последствиям аварии на АЭС "Три-Майл-Айленд" (1979 г.) в США и Чернобыльская катастрофа в СССР (1986 г.) были запроектными. В первом случае произошло расплавление примерно половины активной зоны водо - водяного энергетического реактора при удержании расплава внутри корпуса реактора, но сопровождавшееся выбросом в атмосферу газообразных продуктов деления. Во втором случае канальный реактор и весь энергоблок были полностью разрушены.

Авария на АЭС "Три-Майл-Айленд" заставила обратить внимание на класс запроектных аварий водо-водяных корпусных реакторов, названных авариями с потерей теплоносителя. Развитие аварии начинается с осушения активной зоны реактора, сопровождающегося падением давления в первом контуре. Уменьшившийся теплосъем с поверхности тепловыделяющих элементов (твэлов) и продолжающееся остаточное тепловыделение приводят к разогреву твэлов. Повышение температуры твэлов и интенсивное парообразование приводят к экзотермическому окислению оболочек твэлов, изготавливаемых из сплавов циркония, что приводит к дальнейшей эскалации температуры. Для предотвращения перехода закритической аварии в тяжелую стадию предусмотрен повторный залив частично осушенной активной зоны реактора резервным запасом воды. При этом, в зависимости от начальных условий, причин аварии и скорости подачи резервной воды, возможно как охлаждение, так и продолжающаяся эскалация температуры активной зоны. Так же не исключена и комбинация этих процессов, когда нижняя часть активной зоны будет остывать, а верхняя продолжать разогреваться, например, из-за разрушения нижней части активной зоны вследствие теплового удара и блокировки проходного сечения для поступления теплоносителя к верхней части.

В случае интенсивного охлаждения нагретых и окисленных циркониевых оболочек твэлов происходит тепловой удар, который может привести к сквозному растрескиванию окисленных оболочек или даже к фрагментации твэлов и образованию лома. Если. растрескивание происходит при высоких температурах, то оно сопровождается интенсивным окислением берегов сквозных трещин и образованием водорода.

В случае продолжающегося роста температуры активной зоны начинается плавление металлических фаз циркониевых оболочек твэлов. Жидкий металл начинает растворять топливные таблетки и внешний слой оксида, который, имея более высокую температуру плавления, удерживает жидкий расплав от стекания и препятствует его непосредственному контакту с водяным паром и, следовательно, интенсивному окислению. После разрушения внешнего оксидного слоя и стекания расплава с некоторого критического числа твэлов формируется объединенный расплав, который под действием силы тяжести начинает перемещаться вниз, растворяя встречающиеся на его пути элементы активной зоны, интенсивно окисляясь и приводя к дальнейшей эскалации температуры и генерации водорода.

Одной из наибольших угроз с точки зрения безопасности является генерация водорода при повторном заливе. В случае перемешивания водорода с воздухом, например, из реакторного зала, водород может образовать детонационную воздушно-водородную смесь, которая может взорваться от случайной искры или раскалённого элемента активной зоны.

В случае Чернобыльской катастрофы именно взрыв воздушно-водородной смеси, последовавший за тепловым взрывом и похожий на взрыв "вакуумной" бомбы, полностью разрушил 4-ый блок ЧАЭС. Из-за опасения взрыва водорода в случае аварии на АЭС "Три-Майл-Айленд" было принято решение постепенно стравливать во внешнюю атмосферу скопившийся в результате аварии водород, несмотря на опасность радиационного загрязнения прилегающей местности.

Таким образом, можно видеть, что высокотемпературное поведение твэлов, составляющих основную часть активной зоны, оказывает значительное влияние как на протекание запроектной аварии, так и на финальное состояние активной зоны реактора.

В представленной работе анализируются и моделируются особенности механизмов механического деформирования и разрушения циркониевых оболочек твэлов водо-водяных энергетических реакторов в условиях запроектной аварии с потерей теплоносителя и повторным заливом перегретой активной зоны. Рассматриваемые сценарии протекания аварии предполагают значительное окисление разогретых циркониевых оболочек твэлов из-за интенсивного парообразования частично осушенной активной зоны, нагрев окисленных твэлов выше температур плавления циркониевых сплавов, быстрое охлаждение перегретых твэлов.

Диссертация состоит из четырех глав, заключения, списка литературы и приложения. В первой главе рассмотрены изменения, происходящие в твэлах в процессе эксплуатации, и их возможное влияние на поведение в условиях запроектной аварии. Также в первой главе рассматриваются существующие подходы к компьютерному моделированию деформационного поведения оболочек твэлов. Во второй главе представлены: анализ основных факторов, влияющих на поведение оболочки в условиях аварии; подробное описание базовой модели напряженно-деформированного состояние окисленной защитной оболочки и ее реализация в виде компьютерного кода; результаты тестирования разработанного кода на экспериментах с избыточным внутренним и внешним давлением в условиях инертной и окислительной среды. В третьей главе приводятся анализ результатов мелкомасштабных экспериментов, моделирующих условия повторного залива, и дополнения модели деформирования, позволяющие учесть особенности механического поведения окисленной оболочки в этих условиях. Далее в главе приведены результаты сравнения расчетного механического поведения одиночного стержня-имитатора в модельной сборке с данными, полученными из интегральных экспериментов. Четвертая глава описывает результаты исследований по изучению разрушения внешнего оксидного слоя окисленной оболочки при взаимодействии с жидким цирконием и дополнения, внесенные в модель деформирования для учета установленных особенностей механического поведения. Здесь же представлены результаты моделирования разрушения внешнего оксидного слоя жидким цирконием в условиях инертной и окислительной среды. В заключении представлены основные результаты работы. Приложение описывает решение нелинейной системы определяющей напряженно-деформированное состояния расчетной ячейки оболочки твэла.

Основные результаты и выводы представленной диссертационной работы могут быть сформулированы следующим образом:

1. Проведены обработка и анализ результатов экспериментов, моделирующих поведение окисленных циркониевых оболочек твэлов в условиях запроектной аварии, позволившие установить основные закономерности деформирования и разрушения оболочек в рассматриваемых условиях.

2. Полученные закономерности вместе с некоторыми традиционными подходами, используемыми в существующих моделях деформирования, были использованы для разработки новой модели напряженно-деформированного состояния оболочки в условиях окисления, сопровождающегося изменением фазового состава и физических свойств исходного материала.

3. Предложенная модель реализована в виде компьютерного кода, входящего с некоторыми модификациями в состав интегральных кодов РАТЕГ/СВЕЧА (Россия), 1СА11Е2 (Франция), ЗСБАР/ЯЕЬАР (США), а также в научно-исследовательский код БУЕСНА/диЕКСН (Россия).

4. Сравнение результатов численного моделирования с использованием разработанного деформационного модуля в составе кода БУЕСНА/С^иЕМСН показало удовлетворительное соответствие с результатами экспериментов, моделирующих условия запроектной аварии (избыточное внутреннее давление, повторный залив, эскалация температуры твэлов).

5. Проведенное с использованием кода 8УЕСНА/<ЗиЕМСН численное моделирование процессов, происходящих в условиях предполагаемой запроектной аварии, позволило установить, что:

• Окисление может значительно снизить вздутие оболочек твэлов и, следовательно, снизить блокировку проходного сечения теплоносителя, особенно для случая медленного увеличения внутреннего давления под оболочками.

• Сквозное растрескивание разгерметизированных и окисленных оболочек твэлов при повторном заливе обусловлено фазовым переходом в оксиде Zт02 и определяется степенью окисления и температурной историей.

• Характер разрушения окисленной оболочки при высоких температурах обусловлен конкуренцией процессов окисления и растворения оксидов 1Юг и Zт02 жидким цирконием. Окисление приводит к разрушению из-за исчезновения зазора. В случае растворения тонкий внешний оксид не выдерживает приложенных нагрузок.

• Сквозное растрескивание в результате повторного залива приводит к незначительному вкладу в общее количество выделившегося водорода, оказывая большее влияние на характерный размер частиц лома.

• Кислородное голодание окисленных оболочек твэлов ускоряет начало стекания жидкого циркония и тем самым представляет значительную опасность.

Заключение

1. Будущее атомной энергетики. Междисциплинарное исследование Массачусетского технологического института. http://www.atomsafe.ru/books/FAEl.pdf

2. Андрюшин И.А., Чернышев А.К., Юдин Ю.А. Укрощение ядра: Страницы истории ядерного оружия и ядерной инфраструктуры СССР. Саров, 2003. - 481 с.

3. Колдобский А.Б., Насонов В.П. Вокруг ядерной энергетики: правда и вымыслы. М.: МИФИ, 2002. - 161 с.

4. Стратегия развития атомной энергетики России в первой половине XXI века. М.: ЦНИИАИ, 2001.-64 с.

5. Герасимов В.В., Монахов A.C. Материалы ядерной техники: Учебник для вузов.-2-е изд., перераб. и доп.-М.: Энергоиздат, 1982.-288 с.

6. Уайэтт JI.M. Материалы ядерных энергетических установок: Пер. с англ.-М.: Атомиздат, 1979.-256 с.

7. Махутов H.A., Стекольников В.В., Фролов М.Н. и др. Конструкции и методы расчета водо-водяных энергетических реакторов. М.: Наука, 1987. -232 с.

8. Тевлин С.А. Атомные электрические станции с реакторами ВВЭР-1000: Учебное пособие для студентов вузов. -М.: Издательство МЭИ, 2002. -344 с.

9. Поликарпов В.И., Филонов B.C. Чубакова О.В., Юзвук H.H. Контроль герметичности тепловыделяющих элементов. -М.: Госатомиздат, 1962. -188 с.

10. Самойлов А.Г., Волков B.C., Солонин М.И. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов: Учебник для вузов. -М.: Энергоатомиздат, 1996. -400 с.

11. Зверков В.В. Эксплуатация ядерного топлива на АЭС с ВВЭР. -М.: Энергоатомиздат, 1989. -96 с.

12. Прошкин А.А., Захарко Ю.А., Шестопалов А.А., Лютов К.В. Модель термомеханического поведения твэлов водо-водяных реакторов в переходных и маневренных режимах. // Атомная энергия, т. 82, вып. 6, июнь 1997. — с.471-475.

13. Hofmann P., Spino J. Stress Corrosion of Zircaloy-4 Cladding at Elevated Temperatures and its Relevance to Transient LWR Fuel Rod Behavior. II J. Nucl. Mat., v. 125 N1, 1984.—p.85-95.

14. Data Base on the Behavior of High Burnup Fuel Rods with Zr-l%Nb Cladding and UO2 Fuel (VVER Type) under Reactivity Accident Conditions. Review of Research Program and Analysis of Results. NUREG/IA-0156, Vol.1, IPSN 99/08-1, NSIRRC 2179.

15. Data Base on the Behavior of High Burnup Fuel Rods with Zr-l%Nb Cladding and UO2 Fuel (VVER Type) under Reactivity Accident Conditions. Description of Test Procedures and Analytical Methods. NUREG/IA-0156, Vol.2, IPSN 99/08-2, NSI RRC 2179.

16. Data Base on the Behavior of High Burnup Fuel Rods with Zr-l%Nb Cladding and UO2 Fuel (VVER Type) under Reactivity Accident Conditions. Test and Calculation Results. NUREG/IA-0156, Vol.3, IPSN 99/08-3, NSI RRC 2179.

17. Гуляев А.П. Металловедение. Учебник для вузов. 6-е изд., перераб. и доп. М.: Металлургия, 1986. 544 с.

18. Bauer А.А., Lowry L.M., Gallagher W.J. Tube-Burst Response of Irradiated Zircaloy Spent-Fuel Cladding, Zirconium in the Nuclear Industry (Fourth Conference), ASTM STP 681, American Society for Testing and Materials, 1979.— p. 465-476.

19. Дуглас Д. Металловедение циркония. Пер. с англ. Под ред. чл-корр. АН СССР Займовского А.С. М.: Атомиздат, 1975.—360 с.

20. Chung H.M., Kassner T.F. Embrittlement Criteria for Zircaloy Fuel cladding Applicable to Accident Situations in Light-Water Reactor. Summary Report. Argonne National Laboratory, Materials Science Division, NUREG/CR-1344, ANL-79-48, January 1980.

21. Leistikow S., Kraft R. Creep-Rupture of Zircaloy Tubing under Superimposed High Temperature Steam Oxidation at 900 °C. EUROCOR'77 6th European Congress on Metallic Corrosion, Society of Chemical Industry, London 12-13 September 1977.—p. 577-584.

22. Burton В., Donaldson A.T., Reynolds G.L. Interaction of Oxidation and Creep in Zircaloy-2 / Zirconium in the Nuclear Industry (Fourth Conference), ASTM STP 681, American Society for Testing and Materials, 1979.-p. 561-585.

23. Siefken L.J. Calculation of Hydrogen and Oxygen Uptake in Fuel Rod Cladding During Severe Accidents Using the Integral Diffusion Method. Preliminary design report. Idaho National and Environmental Laboratory. INEEL/EXT-98-00664, Rev. 1, February 1999.

24. Белогуров А.И., Рачук B.C., Рудис М.А., Холодный В.И. Некоторые вопросы прочности материалов и элементов конструкций в водородной энергетике. // International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology, № 5(13), 2004.—p. 12 —18.

25. Nasage F., Fuketa T. Effect of Pre-Hydriding on Thermal Shock Resistance of Zircaloy-4 Cladding under Simulated Loss-of-Coolant Accident Conditions. // Jjurnal of Nuclear Science and Technology, Vol. 4, № 7, July 2004.—p. 723-729.

26. Троянов В.М., Лихачев Ю.И. и др. Расчетно-экспериментальные исследования поведения материалов и конструкций активных зон ВВЭР. Избранные труды ФЭИ. 1996 год.-Обнинск, 1997.

27. Исаев Н.И. Теория коррозионных процессов. Учебник для вузов. М., Металлургия, 1997.-368 с.

28. Борздыка A.M., Гецов Л.Б. Релаксация напряжений в металлах и сплавах. Изд. 2-е, перераб. и доп.—М.: Металлургия, 1978.—256 с.

29. Healey Т., Brown A.F., Donaldson А.Т. at al. Ballooning response of nuclear and electrically heated PWR fuel rods tested in the Halden reactor under laboratory simulation conditions. Nuclear fuel performance. BNES, London, 1985.—p.59-66.

30. Безруков Ю.А., Богданов A.C., Каретникова Г.В., Трушин A.M. Исследование раздутия оболочек твэл реакторов ВВЭЭР-1000 в условиях аварий с течами из первого контура. / Сборник трудов ОКБ "Гидропресс", вып. 1, часть 2, 2000. -с.З67-370.

31. Petti D.A., Martinson R., Hobbins R.R. Results From the Power Burst Facility Severe Fuel Damage Test 1-4: A Simulated Severe Fuel Damage Accident with Irradiated Fuel Rods and Control Rods.// Nuclear Technology, Vol. 94, June 1991.—p.331-334.

32. Hofmann Р., Hering W., Homann С. at al. QUENCH-01 Experimental and Calculation Results. Forschungszentrum Karlsruhe, Technik und Umwelt, FZKA 6100. November 1998.

33. Siefken L.J., Allison C.M., Bohn M.H., Peck S.O. FRAP-T6: A Computer Code for the Transient Analisys of Oxide Fuel Rods. NUREG/CR-2148, EGG-2104, May 1981.

34. SCDAP/RELAP5/Mod3.2 Code Manual Volume II: Damage Progression Model Theory. NUREG/CR-6150, INEL-96/0422, Rev. 1, October 1997.

35. NOTE TECHNIQUE DRS/SEMAR 92/24. ICARE2. Version 2.MOD 0 and MOD 0.1. Description of physical models. Institute de Protection et de Surete Nucleaire. CEA-France.

36. Gauntt R.O. et al. MELCOR Computer Code Manuals,. Version 1.8.5, NUREG/CR-6119, Rev. 2, SAND2000-2417/1, May 2000.

37. Bibilashvili Yu., Sokolov N., Salatov A. at al. Modeling of WER Fuel Rod Behavior in Accident Conditions Using RAPTA-5 Code. Second International Seminar on WER Fuel Performance, Modeling and Experimental Support, Sandanski,Bulgaria, 21-25 April, 1997.

38. Тутнов Ан.А., Тутнов Ал.А., Алексеев E.E. PULSAR+: программа расчета поведения твэлов в TBC при аварии с потерей теплоносителя и всплесках реактивности. // Атомная энергия, т. 82, вып. 6, 1997.—с.413-416.

39. Тутнов Ан.А., Тутнов Ал.А., Дубровин К.П., Ульянов А.И. Сравнение экспериментальных и расчетных данных по PULSAR-2 для различных TBC и реакторов. // Атомная энергия, т.83, Вып. 3, сентябрь 1997.—с. 159-164.

40. Семишкин В.П., Фризен Е.А., Шарый Н.В., Данилов B.J1. Моделирование локального раздутия оболочек твэлов в авариях с течами. / Сборник трудов ОКБ "Гидропресс", вып. 1, часть 2, 2000. -с.249-256.

41. Чадек И. Ползучесть металлических материалов.-М.: Мир, 1987.-304 с.

42. Филин А.П. Элементы теории оболочек.—3-е изд., перераб. и доп.—JL: Стройиздат. Ленингр. отд-ние, 1987.—384с.

43. Колкунов Н.В. Основы расчета упругих оболочек.—М.: Высшая школа, 1963.—279 с.

44. Нормы расчета на прочность элементов реакторов, парогенераторов, сосудов и трубопроводов атомных электростанций, опытных и исследовательских ядерных реакторов и установок. — М.: Металлургия, 1973.-408 с.

45. Малинин H.H. Прикладная теория пластичности и ползучести. Учебник для студентов вузов. Изд. 2-е, перераб. и доп. М.: Машиностроение, 1975. - 400 с.

46. Пирогов E.H., Соляный В.И., Артюхина Л.Л., Алымов М.И. Деформационное поведение сплава Zr-l%Nb при температурах, характерных для аварийных ситуаций.// Вопросы атомной науки и техники. Сер. Атомное материаловедение. 1988, вып.2(27), с.44-45.

47. Физические величины: Справочник. // Под. ред. Григорьева И.С., Мейлихова Е.З. М.: Энергоатомиздат, 1991.

48. Лахтин Ю.М., Леонтьева В.П. Материаловедение: Учебник для высших технических учебных заведений. 3-е изд., перераб. и доп. - М: Машиностроение, 1990. - 528 с.

49. Благонадежин В.Л., Окопный Ю.А., Чирков В.П. Механика материалов и конструкций. -М.: Издательство МЭИ, 1994. 312 с.

50. Дарков A.B., Шпиро Г.С. Сопротивление материалов: Учеб. для техн. вузов 5-е изд., перераб. и доп. - М.: Высш. шк., 1989. - 624 с.

51. SCDAP/RELAP5/MOD2 Code Manual, Volume 4: MATPRO-A Library of Materials Properties for Light-Water-Reactor Accident Analysis. NUREG/CR-5273 EGG-2555. Vol.4., 1990.

52. Leistikow S., Shanz G., Berg H. Kinetics and morphology of isothermal steam oxidation of Zircaloy-4 at 700-1300 °C. КЖ2587, March 1978.

53. Белецки Я. Фортран 77.—M.: Высшая школа, 1991.—207 с.

54. Мак-Кракен Д., Дорн У. Численные методы и программирование на Фортране.—М.: Мир, 1977.—584 с.

55. Самохин А.Б., Самохина А.С. Численные методы и программирование на Фортране для персонального компьютера.—М.: Радио и связь, 1996.—224 с.

56. Мудров А.Е. Численные методы для ПЭВМ на языках Бейсик, Фортран и Паскаль.— Томск: МП "РАСКО", 1991.—272 с.

57. Амосов А.А., Дубинский Ю.А., Копченова Н.В. Вычислительные методы для инженеров: Учеб. пособие.—М.: Высшая школа, 1994.—544с.

58. Veshchunov M.S., Palagin A.V., Yamshchikov N.V., Boldyrev A.V., Volchek A.M. Code package SVECHA. Modelling of Core Degradation Phenomena at Severe Accidents. Preprint -NSI-18-94. Moscow, Nuclear Safety Institute, 1994.

59. Veshchunov M.S., Palagin A.V., Volchek A.M., Yamshchikov N.V., Boldyrev A.V., Galimov R.R., Kurchatov S.Yu. Code package SVECHA: Core degradation at severe accidents. Transaction of SMIRT-13 Conference, Vol.1,1995.—p.159-163.

60. Berdyshev A.V., Boldyrev A.V., Palagin A.V., Shestak V.E., Veshchunov M.S. Development of SVECHA/QUENCH Code for Modeling Fuel Cladding Degradation in QUENCH tests. Transactions.SMiRT 16, Paper # 2028.Washington DC, August 2001.

61. Chemical Interaction of Zircaloy-4 Tubing with UO2 Fuel and Oxygen at Temperature between 900 and 2000 °C (Experiment and PECLOX Code). Part I: Experimental Results, Hofinann P. KIK4422, CNEA NT-36/87. Oktober 1988.

62. Berdyshev A.V., Matveev L.V., Veshchunov M.S. Development of the database for the kinetic model of the Zircaloy4/steam oxidation at high temperatures (1000°C<T<1825°C), Preprint IBRAE-97-05, Moscow, 1997.

63. Chemical Interaction of Zircaloy-4 Tubing with UO2 Fuel and Oxygen at Temperature between 900 and 2000 °C (Experiment and PECLOX Code). Part Ш: Verification of the PECLOX code, Garcia E.A. KfK 4422, CNEA NT-36/87. Oktober 1988.

64. Steinbock L., Stuckert J. Determination of the Crack Patten of Quenched Zircaloy Tubes. Forschungszentrum Karlsruhe, Technik und Umwelt, FZKA 6013, 1997.

65. Тимошенко С.П. Сопротивление материалов. Часть вторая. Пер. с англ. проф. Шошина H.A. М.: ОНТИ ГТТИ, 1934. 320 с.

66. Керштейн И.М., Клюшников В.Д., Ломакин Е.В. и др. Основы экспериментальной механики разрушения.—М.: Изд-во Моск. ун-та, 1989.—140 с.

67. Abriata J.P., Garces J., Versaci R. Bull. Alloy Phase Diagrams, 7, 1986. p.l 16.

68. Sepold L., Hering W., Homann C. at al. Experimental and Computational Results of the QUENCH-06 Test (OECD ISP-45). Forschungszentrum Karlsruhe, FZKA. 6664, Februar 2004.

69. Hering W., Homann C., Lamy J.-S. Comparison Report on the Blind Phase of the OECD International Standard Problem No. 45 Exercise (QUENCH-06). Forschungszentrum Karlsruhe, FZKA 6677, 2002.

70. Hering W., Homann C., Lamy J.-S. at al. Comparison and Interpretation Report of the OECD International Standard Problem No. 45 Exercise (QUENCH-06). Forschungszentrum Karlsruhe, FZKA 6722, 2002.

71. Veshchunov M.S., Palagin A.V. Modeling of chemical interaction of fuel rod materials at high temperature. П. Investigation of download relocation of molten materials. // J. Nucl. Mat. 252, 1998.—p.l 10-120.

72. Палагин A.B. Физическая модель перемещения и окисления расплавленных материалов на втором этапе разрушения активной зоны АЭС. // Известия Академии Наук. Энергетика, № 6,2002.-52-54 с.

73. Pinter A., Nagy I., Windberg P., Horvath M., Hozer Z. Short Fuel Rod Dissolution Tests. Final Report D4, SAM-COLOSS-P051, Febuary 2003.

74. ZIRCAR Zirconia, Inc. http://www.zircarzirconia.com

75. Кац A.M. Теория упругости. M.: Государственное издательство технико-теоретической литературы, 1956. 208 с.

76. Veshchunov M.S., Berdyshev A.V. Modeling of chemical interactions of fuel rod materials at high temperatures. Part 1: Simultaneous dissolution of UO2 and ZrC>2 by molten Zircaloy in an oxidizing atmosphere. // J. Nucl. Mater., v.252, 1997,- p.98-109.