автореферат диссертации по информатике, вычислительной технике и управлению, 05.13.18, диссертация на тему:Математическое моделирование двухреакторных электроядерных систем

Введение

Глава 1. Двухреакторные электроядерные системы. Одно-групповой 61 подход

1.1 Постановка задачи в одно-групповом приближении

1.2 Точность одно-группового подхода

Глава 2. Монте-карловское моделирование двухреакторных 71 электроядерных систем с бустером на обогащенном уране

2.1 Двухреакторные электроядерные системы на основе твордотвэлных 71 реакторов ВВЭР-1000 и САШи

2.1.1 Общие характеристики и математические модели систем

2.1.2 Метод расчета

2.1.3 Физическая интерпретация результатов моделирования

2.2 Двухреакторная электроядерная система на основе жидкосолевого 85 реактора М8В1*

2.2.1 Общая характеристика и математическая модель системы

2.2.2 Физическая интерпретация результатов моделирования

2.3 Обеспечение гарантированной подкритичности (безопасности)

Глава 3. Программа ЬА ТТ1СЕ для расчета параметров мишеней с 106 гетерогенной (решеточной) структурой

Настоящая диссертация посвящена математическому моделированию двухреакторных электроядерных устройств (ЭлЯУ) с бустером на обогащенном уране, использующих в качестве основного реактора базовые энергетические реакторы ВВЭР-1000, САЫЭи-б и М8ВЯ-1000, а в качестве бустера - быстрый реактор БН-350, изучению их основных ядерно-физических характеристик и, в частности, выяснению условий гарантированной подкритичности, посредством математических экспериментов.

1. Назначение ЭлЯУ в решении проблем развитии крупномасштабной ядерной энергетики

Дальнейшее развитие ядерной энергетики не имеет альтернативы, как в плане целесообразности, так и в связи с возрастающими энергетическими потребностями развивающейся экономики. При этом следует учесть угрожающее накопление СО2 в атмосфере в результате сжигания нарастающего количества углеводородного топлива (по оценкам экспертов МАГАТЭ, содержание СОг в атмосфере к 2010г. возрастет на 55%) грозящее глобальными экологическими катаклизмами (парниковый эффект). К этому надо добавить, что радиоактивность при выработке того же количества электроэнергии на электроядерных системах на порядок ниже по сравнению с тепловыми электростанциями, использующими уголь [1,2]. С другой стороны, явные экономические преимущества, получаемые странами с развитой ядерной энергетикой (самые низкие тарифы).

В целом, перспективы ядерной энергетики, с которыми напрямую связаны энергетическая независимость и обороноспособность страны, зависят от решения следующих основных задач [1,3-7]: повышение уровня безопасности с акцентированием на внутренне присущей (естественной) безопасности, самозащищенности на основе законах природы с детерминистическим исключением наиболее опасных аварий быстрого разгона, потери теплоносителя, пожаров, паровых и водородных взрывов с разрушением топлива и радиоактивными выбросами катастрофического уровня в окружающую среду во всех случаях, включая отказ технических систем безопасности и ошибки персонала, злонамеренные действия, стихийные бедствия, воздействие заряда обычных взрывчатых веществ (диверсия, террористическое и военное нападения) и непредвиденные процессы. При обычном подходе требуется нагромождения защитных и локализирующих систем, которые в некоторых случаях могут сами стать причинами аварий, и сложных доказательств безопасности с проведением большого объема расчетных и экспериментальных работ по недостоверно известным сценариям развития тяжелых аварий, созданием крупномасштабных стендов. Более того, вероятностный анализ безопасности, на результаты которого приходится в основном полагаться для доказательства безопасности установки, в первом подходе рассматривает отказы технических устройств и ошибки эксплутационного персонала как случайные события, вероятность которых из-за недостаточности статистических данных можно оценить лишь с большой неопределенностью. Малая вероятность не является исчерпывающим доказательством ни ее невозможности, ни того, что она может случиться не ранее чем тысячи или десятки тысяч лет. Кроме того, при злонамеренных действиях людей, возможность чего также следует учитывать, такие события будут не случайными, а заранее запрограммированными. Тогда выводы вероятностного анализа вообще теряют убедительность. ♦> сокращение выхода долгоживугцих радиотоксичных отходов и снижение их радиационной опасности посредством разработки эффективных методов трансмутации наиболее долгоживущих актинидов и продуктов деления в реакторе и глубокой очистки радиоактивных отходов от них с достижением радиационного баланса между захораниваемыми отходами и извлекаемым из земли ураном (прннцгт радиационо-миграционной эквивалентности); *Х* нераспространение технологий и материалов, пригодных для создания ядерного оружия, и исключение возможностей использования производств замкнутого топливного цикла для извлечения плутония из облучаемого топлива. Невозможность разделения урана и плутония в процессе переработки топлива должна быть гарантирована самим характером химических процессов и оборудованием, имеющимся в технологических цепочках. При этом возможные изменения управляемых параметров процессов (температура, давление, участвующие реагенты и т.д.) не должны приводить к выделению плутония или существенному повышению его содержания в топливной композиции, т.е. технология должна обладать свойством самозащищенности; более эффективное использование широко доступного природного горючего, не вовлекая изотопную сепарацию, в частности, вовлечение в топливный цикл тория; экономическая конкурентоспособность, следовательно, низкие цены, за счет существенного упрощения топливного цикла, расширения топливной базы и повышения рабочих температур в реакторе по сравнению с нынешними функционирующими технологиями; *1* формирования положительного обгцественного климата доверия по отношению к ядерным технологиям.

Последнее десятилетие ознаменовалось возрождением интереса к созданию и промышленному применению подкритических размножающих систем, приводимым в действие ускорителями заряженных частиц высоких энергий [1,3], которые по оценкам, выполненными различными авторами (см. [8,9], где можно найти подробную библиографию) подкритические электроядерные системы, управляемые сильноточными ускорителями, являются наиболее перспективным направлением в решении проблем безопасности ядерной энергетики, трансмутации ядерных отходов, разработки новых подходов по установлению непреодолимых барьеров на пути распространения технологий и материалов, пригодных для создания ядерного оружия, расширения топливных ресурсов. Подобные системы рассматриваются в качестве мощных источников тепловой и электрической энергии, обеспечивающих восполнение затрат энергии на подпитку ускорителя, так и избыточное производство энергии в сеть, и одновременно как устройства, обеспечивающие трансмутацию высокоактивных отходов в стабильное или короткоживущее состояние, гарантированно снижая риск потенциальных аварийных состояний, сопровождающих хранение отработанного ядерного топлива с выбросом радиотоксичности в окружающую среду.

Комплексное решение этих проблем положит основу для формирования положительного общественного климата доверия по отношению к ядерным технологиям, пошатнувшегося после аварий на Три Майл Айленде (1972 г.) и в Чернобыле (1986 г.).

Идеи создания подкритических электроядерных систем высказывались различными учеными еще 50 лет назад [10-18], однако они не были реализованы по экономическими соображениями и по причине серьезных научных и технических трудностей создания высокоточных ускорителей. Однако по мере развития науки и техники, обострения проблем, связанных с функционированием обычной ядерной энергетики и процессом разоружения, побудили возродить эти идеи. Пионерами этого возрождения стали Руббиа [19], Бауман[20] и Фурукава [21].

1.1 Безопасность

Электроядерные установки являются уникальными с точки зрения обеспечения безопасности функционирования. По отношению к критическим ядерным системам, они на кардинально высоком уровне удовлетворяют фундаментальным требованиям обеспечения безопасности, а именно [5,6,22]: 1) обеспечивают эффективный контроль над мощностью, энерговыделением, 2) адекватный теплосъем, охлаждение, 3) герметичность радиоактивных материалов, 4) детерминированное предотвращение непредвиденной критичности, 5) контроль над воздействием излучения на персонал и населения; 6) основные требования лицензирования и естественной безопасности (концепция внутренней присущей безопасности)- относительная простота, медленное, инерционное реагирование на внешние и внутренние воздействия, надежность пассивных систем, сокращенная система взаимозависимостей, гарантированные глубокие барьеры на пути выброса радиоактивности, отрицательные температурные и пустотные коэффгщиенты реактивности, предотвращение локальных эффектов вскипания теплоносителя, высокий уровень естественной циркуляции теплоносителя и саморегулирование через обратные связи, включая пороговые действия, высокая уровень критических температур ), гарантирующие герметичность радионуклидов в топливе и теплоносителе, химическая пассивность компонентов по отношению друг к другу, и случайных контактов с водой, воздухом; надежное снятие остаточного тепла посредством естественной 1{иркуляции теплоносителя, воздуха.

1.1.1 Эффективный контроль над мощностью, энерговыделением

Реагирование критических систем на нештатные вариации реактивности обычно носит крайне нелинейный и быстрый характер. Первичная реакция связана с поколением мгновенных нейтронов, а долговременная - обусловлена запаздывающими нейтронами из некоторых продуктов деления. Система контроля реактивности должна быть способна предотвратить превышение мощности и, следовательно, тепловыделения вне установленных специфических рамок, обеспечивая стабильность топлива, адекватный теплосъем и целостность первичных барьеров удерживания. Результаты кинетических расчетов [23] общего поведения реакций критических и подкритических систем при вводе в систему одного и тоже количества реактивности представлены на рис. 1 [5]. При этих

10000 ' ' " "

5 s к ш о

CL

1000

400 IIII

О 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 TIME (SECONDS)

Рис. 1. Кинетика критических и подкритических ядерных систем. Реакция при вводе в систему реактивности со скоростью 1$/с. расчетах принималось, что реактивность вводится в систему со скоростью 1$/с в течении времени от 0,5 до 1 секунды, первоначальный коэффициент размножения нейтронов подкритической системы &Эфф=0,96; мощность обеих систем 500МВт. По определению ввод 1 $ реактивности соответствует вводу реактивности, равной доле запаздывающих нейтронов. Заметим, что например для U она составляет 0,65%, а для типичных жидкосолевых систем на плутониевом топливе, для

CRITICAL SYSTEM

-CRITICAL AT К-1.0 1Î/S8C REACTIVITY INSERTION INTOLERANT OF LARGE REACTfVITY IANGES

SSS^"""

ATW

- STEADY STATE AT K=0.96

• 1$/sec INSERTION TERMINATED AT 1$

• TOLERANT OF LARGE REACTIVITY CHANGES

0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 TIME (SECONDS)

3.0

3.5 которых вплоть до половины запаздывающих нейтронов могут рождаться вне границы активной зоны реактора, в трубах и теплообменниках, изменения 1$ реактивности равнозначно изменению Л&э^=0,002. Для простоты обратные связи по реактивности не учитывались.

Как видно из рис. 1., мощность критической системы растет чрезвычайно быстро и продолжает расти после завершения ввода реактивности. Без ввода в систему отрицательной реактивности посредством отрицательных обратных связей по реактивности, присущей системе, и/или добавки поглотителей нейтронов, процесс продолжается бесконечно, поскольку мощность системы быстро увеличивается экспонентным образом

Цг([)= И/пехр(рл,г„ где рмгн - реактивность системы, а тп - время между двумя поколениями нейтронов, что эквивалентно времени жизни нейтрона в данной среде.

Реакция подкритической системы отличается кардинальным способом. Мощность подкритической системы обратно пропорциональна подкритичности системы - Ж~]/(1- кэфф). В конце первой секунды ввода положительной реактивности 1$ коэффициент размножения нейтронов становится 0,962, приводя к очень маленькому изменению мощности, всего на 5%, и переходу системы в новое устойчивое состояние. Даже при кэфф=0,99 при том же изменении реактивности рост мощности составляет 25%, но система не разгоняется [24].

На рис. 2 [25] показано сравнительное поведение критической и разных подкритических систем, при вводе реактивности со скоростью 170$/с в течение 15 мс с учетом температурной зависимости реактивности. Преимущество подкритических систем бесспорно. после ввода дополнительной реактивности

1.1.2 Быстрая остановка процессов деления

Вторая причина, по которой подкритические системы оказываются очень надежными, это быстрая остановка процессов деления, когда система управления и зашиты (СУЗ) отказывает, или происходит непредвиденное увеличения реактивности (разгон). Обычно при таких ситуациях для предотвращения разгона, в реакторах действует механические СУЗ (комплекс стержней, поглощающих нейтроны, жидкие поглотители, например бор и т.д.), ввод которых в активную зону реактора происходит с некоторым запаздыванием, в течение которого мощность продолжает расти до точки разгона. Проект реактора должен учитывать возможное превышение мощности, учитывая реактивностные свойства топлива, замедлителя (тепловые реакторы) и теплоносителя. В результате горючее, содержащее в основном плутоний и актиниды, для которых присущая отрицательная реактивность мала по сравнению с ураном, очень трудно поддается управлению, если, конечно, вообще поддается.

В частности, доля плутония и актинидов, которые могут быть введены в активную зону как для критической быстрой системы, так и критической тепловой системы при гомогенном рецикле (смешивание актинидов и плутония со стандартным горючим) ограничена ухудшением коэффициентов реактивности - ростом пустотного коэффициента реактивности и снижением Доплер эффекта, уменьшением абсолютной величины реактивности в течение цикла (Ар/цикл). Результаты расчетов для быстрых систем с натриевым теплоносителем, представленные в Таб.1, наглядно демонстрируют вышесказанное. Гетерогенная трансмутация приводит к появлению относительно малых проблем с реактивностью по отношению к гомогенной трансмутации благодаря возможности расположения тепловыделяющих сборок (TBC) с актинидами на периферии активной зоны реактора.

Таблица 1 [26] Вариации эффектов реактивности для реакторов типа EFR (Европейский быстрый реактор) в начале и в конца цикла

Доля вводимых актинидов в состав горючего Вариации реактивности по сравнению EFR без актинидов Вариации натриевой пустотной реактивности Доплер эффекта

2,5% Np -23% +24%+7.5% -21%/-15%

2,5% Am -26% +22%/+6,2% -21%/-13%

2,5% Cm +3,9% -0,6%/+11% -17%/-13%

Тем не менее, если даже рассматривать предельный случай с гетерогенной трансмутацией с загрузкой только плутония и актинидов (без урана), все равно остаются проблемы с реактивностью, обусловленные маленькими долями запаздывающих нейтронов (Рэфф) плутония и актинидов по сравнению с и (см. Таб. 2.).

Таблица 2[2 6] Доля Рактд/Ри-235 в быстром спектре

239Ри 237Нр 241Аш 242Аш 243тАш 244Ст 245Ст

0,4 0,7 0,24 0,35 0,54 0,20 0,3

В ситуациях, приводящих к разгону подкритических электроядерных систем, запаздывание ограничено фиксацией нештатного состояния и прерыванием пучка частиц (протонов, иногда электронов) из ускорителя, при котором рождение и размножение нейтронов останавливается почти мгновенно, и мощность быстро идет на спад. Вслед за фиксацией нештатного состояния, остановку системы можно реализовать быстро, предсказуемо и надежно в течении миллисекунд вместо секунд в критических системах. Снимается необходимость введения в активную зону поглотителей нейтронов и связанные с этим технологические механические усложнения, устраняются проблема управления, сложности, связанные с использованием плутония и актинидов в критических реакторах [23].

1.1.3 Быстрый перезапуск

Третье преимущество подкритических электроядерных систем -это быстрый перезапуск, который понадобится после принудительной остановки системы. В тепловых критических реакторах, которые сейчас составляют основу ядерной энергетики, после остановки накапливается 1498ш с большим сечением захвата тепловых нейтронов, который является дочерним изотопом продукта и

Рис. 3. Вариации реактивности в тепловом реакторе с плотностью потока

13 2 1 14 2 1 нейтронов а) 4-10 п-см"-с" и б) 2-10 п-см"-с" после остановки реактора деления прометия-149 с периодом полураспада 53 час. Остановленный реактор (особенно, реактор с большим потоком нейтронов) может оказаться не запускаемым до удаления 1498т. Кроме этого, в критических тепловых реакторах серьёзные проблемы создают другие изотопы - 135Хе, у которого тоже очень большое сечение поглощения тепловых нейтронов - 106 б [27,28] и 233Ра. 135Хе тоже является побочным элементом и образуется в результате р - распада продукта деления 1351 со следующей цепочкой распада - 1351 (3(6,7 час) - 135Хе (3(9,2 час) - 135Сб (3(2,6 год) - 135Ва (стабильный). На рис. 3 [29] представлена динамика и? изменения реактивности, обусловленной Хе, после остановки теплового ректора при плотностях потоков 4-1013 и 2-1014 п-см^-с"1. Надо заметить, что изначальное количество Хе не зависит от типа спектра.

В ядерных системах, которые в качестве сырьевого материала используют тории, происходит накопление протактиния:

22,97 день)-» и. Присутствие протактиния в системе накладывает определенные ограничения на допустимый уровень нейтронного потока а твердотвэльных реакторах, поскольку протактиний, поглощая нейтроны и имея меленькое сечение деления, приводит к снижению реактивности [30]. Изменения коэффициента размножения нейтронов в результате накопления протактиния во время функционирования реактора описывается формулой [29] к ^^ти^ти где ус плотность деления, Л постоянная распада для 233Ра, плотность ядер тория, ггс сг(о) а = —. Для тепловых реакторов отношения, = 7.4, а для быстрых - 2,4. Отсюда следует, что если такое уменьшение приемлемо, то быстрые реакторы позволяют достигнуть в 3 раза большую удельную мощность, чем тепловые реакторы, следовательно, они в 3 раза компактней (здесь принималось, что а обеих систем одинаковы, что не всегда верно, но не влияет на результат значительным образом).

Для подкритических электроядерных систем таких проблем не существуют - они могут всегда перезапускаться и сжигать самарий, ксенон и протактиний, поскольку они не нуждаются в достижении критичности.

Однако, надо отметить два важных фактора, присущих как критическим, так и подкритическим системам, которые надо учитывать в плане обеспечения безопасности ректоров: 1) если реактор не функционирует длительное время, то концентрация ксенона практически становится нулевой, таким образом приводя к росту реактивности на 0,0035 по отношению к штатному уровню [27]; 2) после остановки реактора протактиний распадается в 233и, следовательно приводя к росту реактивности к^, по следующему уравнению [29] к Лппа^

По результатам расчетов из [31], где моделировался тепловой реактор с замедлителем из тяжелой воды, с соотношением эпитепловых нейтронов и тепловых нейтронов 0,1, рост коэффициента размножения после остановки

1321 1521 реактора при потоке 5-10 см" -с" может составить 7-12%, а при потоке 10 см" -с" - до 70%.

1.1.4 Адекватный теплосъем, охлаждение.

В любой ситуации обеспечение адекватного охлаждения является важнейшей задачей при эксплуатации ядерных реакторов. Поскольку целостность первичного барьера является ключевым элементом глубокой стратегии защиты, предотвращения утечек, выброса радиоактивных элементов и поскольку она строго связана с температурными режимами в реакторе, для нормального функционирования в разных случайных, непредвиденных ситуациях, включая нештатные остановки с сочетанием тепловыделения в результате распадов продуктов деления, должен быть обеспечен адекватный теплосъем с первичного барьера. Охлаждение твердотвэльных и (полу)гомогенных систем отличаются коренным образом. Для обычных твердотвэльных реакторов первичным барьером является тепловыделяющий элемент (ТВЭЛ) с высоким энергонапряжением и охлаждением водой, тяжелой водой, натрием или свинцом. Температура в ТВЭЛ-е может расти очень быстро при локальных прерываниях охлаждения. Для (полу)гомогенных систем, в частности, для систем на расплавленных солях, первичный барьер это корпус реактора, тепловая реакция которого, таким образом, связана с теплоемкостью всей первичной системы находящийся в корпусе, который значительно больше, чем индивидуальные ТВЭЛ-ы или TBC в твердотвэльных системах. Поэтому скорость повышения температуры в системах с расплавленными солями будет намного медленнее, чем в твердотвэльных системах. В масштабе всей системы медленная реакция существенным образом повышает возможности фиксации состояний с неадекватным охлаждением и соответствующего реагирования. Для обеспечения адекватного теплосъема в современных реакторах в качестве теплоносителя предполагается использовать свинец или эвтетктический расплав свинец-висмут в быстрых твердотвэльных системах и расплавленные соли, как в быстрых (хлориды [32]), так и в тепловых (фториды) системах [3,5,33,34].

1.1.4.1 Расплавленные соли[5].

Как уже отмечалось, одним из основных преимуществ этих систем является медленная реакция на рост температуры. Системы на расплавленных солях к тому же проявляют высокую работоспособность, устойчивость с точки зрения переноса тепла, по отношению к твердотвэльным системам, в которых тепло генерируется в твердом горючем и передаются через оболочки ТВЭЛ-а в окружающий теплоноситель. Процесс теплопередачи включает теплопроводность, радиацию и конвекцию и в масштабе всей системы чувствителен к изменениям размеров, реструктуризации топлива, содержанию газов, накопившихся в результате деления, давлению, скорости и переохлаждению теплоносителя. Многие из этих параметров могут претерпеть значительные изменения в течение функционирования активной зоны при работе в разных режимах в нештатных и случайно вызванных условиях. А в системах на расплавленных солях тепло генерируется прямо в расплавленной соли, которая является и горючим и теплоносителем. Поэтому процесс теплопередачи существенным образом упрощается, и появляется возможность быстрой диссипации при неадекватном охлаждении. Процесс теплопередачи характеризуется свойством самоограничения - если охлаждение в активной зоне неадекватно, то теплоноситель/горючее перегревается, в итоге вскипает и удаляется из активной зоны [23].

Последний аспект гарантированного охлаждения - это снятие тепла в результате распада продуктов деления. Проблема здесь состоит в обеспечении максимального теплоотвода, вызываемого распадом, до того, когда рост температуры может повредить целостности активной зоны. Тепло, выделяющееся в компактных активных зонах твердотвэльных систем, снимается первичной системой теплоотвода. В системах на расплавленных солях тепло распада продуктов деления генерируется повсюду в петле первичной системы. Следовательно, эти системы в рамках первичной системы имеют возможность предсказуемого естественного конвекционного охлаждения и пассивного подавления роста, за счет внешнего теплоотвода в нештатных ситуациях. Таким образом, расплавленные соли как горючее позволяют создать значительно более мощную пассивную безопасную систему, чем с твердотвэльными системами, т.е. способны управлять превышением тепла в активной зоне при неконтролируемом отказе систем охлаждения без остаточного повреждения.

Надо еще отметить некоторые важные свойства расплавленных солей при обеспечении адекватного охлаждения [35]: 1) отсутствие экзоэнергических реакций между горючим, промежуточным теплоносителем, воздухом или конструкционными материалами; 2) радиационная стабильность расплавленных солей на 5 порядков выше, чем у воды; 3) расплавленные соли имеют низкие давления паров при высоких температурах, обеспечивая широкую возможность пассивного теплоотвода, сокращая необходимость в толстостенных трубах и корпусах.

1.1.4.2 Теплоноситель свинец-висмут.

В современных проектируемых быстрых критических и подкритических реакторах многими авторами, например в [4,6], в качестве теплоносителя предполагается использовать эвтектический сплав свинец-висмут (44,5-55,5 масс.%). Основные физические свойства эвтектики свинец-висмут представлены в Таб.3.

Таб.3. Физические свойства эвтектики свинец-висмут[36]

Температура плавления (маленькая) 123°С

Температура кипения (высокая) 1670°С

Плотность р=10730-1.221 Гкг/м3] (г в °С )

Давление паров 235°С 260°С 270°С 520°С

1,3-106 Па 1,7-10"6 Па 7-10'6 Па 1,9-1 О*3 Па

Целесообразность выбора свинцово-висмутовой эвтектики базируется на следующих физико-химических и термодинамических особенностях, позволяющих в наиболее полной степени удовлетворить требования естественной безопасности и эффективности [36-41]: Свинцово-висмутовая эвтектика, обладающая низким запасом потенциальной энергии в разогретом состоянии и высокую точку кипения 1600 °С, дает возможность иметь небольшое давление в первом контуре при высокой температуре. Это позволяет исключить тепловой взрыв реактора, упростить конструкцию и повысить ее надежность, уменьшить толщину стенок и не вводить ограничения на скорость изменения температуры по условиям термоциклической прочности, что обеспечивает работу реакторной установки в маневренном режиме. Низкий запас потенциальной энергии в первом контуре ограничивает масштаб разрушений реактора только силами внешнего воздействия. при комнатной температуре она находится в твердом состоянии, уменьшая тем самым вероятность неконтролируемой утечки радиоактивных материалов, когда жидкость перемещается и охлаждается.; низкая температура плавления позволяет поддерживать теплоноситель в жидком состоянии в различных режимах эксплуатации реактора за счет несложных технических решений. В процессе эксплуатации она не расходуется и может быть использована повторно. потеря теплоносителя с прекращением циркуляции через активную зону при нарушении герметичности основного корпуса реактора (постулированная авария) исключена затвердеванием вытекшего теплоносителя на стенках страховочного корпуса, малым свободным объемом между основным и страховочным корпусом, а в случае разгерметизации газовой системы первого контура - невозможностью выкипания. при отказе всех теплообменников автономной системы аварийного расхолаживания (постулированная авария) предотвращение расплавления активной зоны реактора под воздействием остаточного энерговыделения и сохранение целостности корпуса реактора обеспечиваются при большом запасе до кипения за счет аккумулирования тепла внутриреакторными конструкциями и теплоносителем с кратковременным повышением его температуры до 900°С и отвода тепла через корпус реактора при повышении температуры последнего до 600°С к воздушному теплообменнику или водяному баку, окружающему корпус реактора. отрицательные обратные связи по пустотному и температурному коэффициенту реактивности, что обеспечивает снижение мощности в случаях аварийного перегрева и одновременного постулированного несрабатывания аварийной защиты свинцово-висмутовая эвтектика слабо взаимодействует с воздухом, водой и водяным паром, исключая тем самым возможность возникновения взрывов и пожаров при разгерметизации контура и контакте теплоносителя с воздухом, а так же при течи из парогенератора. При аварийных процессах, обусловленных потерей герметичности трубопроводов в первом контуре и межконтурными течами, водород не выделяется. возможность безопасной работы в течение некоторого времени при небольшой течи парогенератора, не вызывающей значительных отклонений технологических параметров от нормы, что позволяет выводить на ремонт в удобное по условиям эксплуатации время, а не в срочном порядке (опыт эксплуатации реакторных установок с жидкометаллическим теплоносителем свинец-висмут на российских подводных лодках [39]) попадание воды или пара в активную зону бустера и связанная с этим возможность опрессовки корпуса реактора исключается схемой циркуляции эвтектики, при которой пузыри пара и капли воды восходящим потоком сплава выбрасываются на свободный уровень эвтектики. При этом происходит эффективная сепарация пара в газовом объеме первого контура над уровнем сплава, откуда пар поступает в систему аварийных конденсаторов, работающих на пассивном принципе. невозможность выкипания свинцово-висмутовой эвтектики при разгерметизации первого конура и его свойство удерживать продукты деления (кроме инертных газов) и актиниды резко снижают последствия такой аварии по сравнению с другими конструкциями. при ремонтных работах и перегрузке реактора не требуется дезактивировать первый контур, свинцово-висмутовая эвтектика сама по себе является защитой от у излучения. слабая химическая активность позволяет реализовать двухконтурную схему теплоотвода; радиационная стойкость.

Недостатком свинцово-висмутовой эвтектики является образование в нем а-активного поРо с периодом полураспада ~ 13 8 сут. Основным фактором его радиационной опасности является образование радиоактивных аэрозолей и паровой фазы полония при контакте горячего теплоносителя с воздухом, что возможно в условиях аварийной разгерметизации первого контура и вытеканию сплава. Выход аэрозолей полония и радиоактивность воздуха быстро уменьшаются после снижения температуры и затвердения пролитого сплава, что ограничивает площадь радиоактивного загрязнения и облегчает его удаление в виде твердых радиоактивных отходов. Низкая концентрация полония в сплаве о атомная доля 10" %), образование химического соединения со свинцом, стойкого термодинамически, снижающего упругость паров полония еще в 1000 раз, существенным образом снижают возможность облучения персонала [7, 42].

1.2 Упрощенный топливный цикл

Управляемые ускорителями подкритические электроядерные позволяют существенным образом упростить инфраструктуру топливного цикла, тем

Обогащение

Изготовление топливо

Тепловые реакторы

Промежуточное хранение

Окончательное захоронение

Газа фторидная переработка

Промежуточное хранение

Быстрые реакторы

Водная переработка

Накапишиеся до сих пор отходы

Добыча

Подкритическая электроядерная система

Окончательное захоронение

Рис. 4.Оптимизированный топливный цикл исключая необходимость огромных капитальных вложений и текущих расходов. На рис.4 представлены существующий топливный цикл со сложной и дорогой инфраструктурой, эффективностью использования добытого урана на уровне 1%, и новый, оптимизированный топливный цикл, который на порядок улучшает эффективность использования добытого урана и существенно оптимизирует необходимую инфраструктуру, поскольку в таких системах нет необходимости удаления продуктов деления и рецикла актинидов ввиду практического отсутствия ограничения на глубину выгорания топлива, что в принципе обусловлено отсутствием конструкционных материалов в активной зоне системы [34]. В результате стоимость производимой ими электроэнергии оказывается почти в 2-3 раза ниже, чем на действующих АЭС, и значительно дешевле (в несколько раз), чем на угольных и газовых электростанциях, не говоря уже о несравненно большей экологической чистоте окружающей среды, полном отсутствии сернисто-кислотных дождей, полей, заваленных угольными шлаками, и т.п. Это позволит в краткосрочной перспективе компенсировать дорогостоящее внедрение ускорителя в энергетическую систему.

В настоящее время в качестве ядерного топлива используется, в основном, уран, а в быстрых реакторах в некоторых реакторах типа в составе топлива МОХ наряду с ураном используется плутоний (МОХ технология). Мировые резервы урана при нынешних ценах оцениваются на уровне 15 миллионов тон [27]. При нынешней доле ядерной энергетики, требующий ежегодно 70 тыс. тон природного урана, этих резервов хватит на 200 лет. Однако по причине ограниченности и экологически вредных воздействиях углеводородного топлива на окружающую среду и нарастающим потребностям развивающийся экономики по оценкам различных экспертов доля ядерной энергетики возрастет до 30%, что приведет к очень быстрому, в течении 40 лет, истощению запасов урана [29]. Однако надо заметить, очень большие резервы урана есть в морской воде - 4 миллиарда тонн [43] с концентрацией 3.2 ядер на миллиард. Получение урана этим способом возможно с ценой, в 10 раз превышающей текущие цены, что может привести увеличению цен на вырабатываемую электроэнергию на 50% [29].

В некоторых реакторах для генерации И, который также делится тепловыми нейтронами, используется 232ТЬ. Однако надо заметить, что доля

235 делящегося изотопа и составляет примерно 0,071% от природных ресурсов, а

233 генерация и ограничена. К этому надо добавить, что не всё топливо, которое загружается в реактор, используется. Это зависит от глубины выгорания для данного типа реактора. В результате, в настоящее время, эффективность использования природных ресурсов потенциальных ядерных горючих составляет менее ]%, и в связи с этим остро стоит вопрос трансмутации отработанного ядерного топлива и использования новых видов ядерного топлива, которые в обыкновенных критических реакторах не могут поддерживать цепную реакцию, однако, могут использоваться в подкритических ядерных реакторах, управляемых ускорителем. В частности очень широкие перспективы открывает вовлечения в топливный цикл тория (торий-урановый цикл) ввиду следующих преимуществ по отношению к уран-плутониевому циклу:

Расширение топливной базы. Мировые ресурсы тория в земной коре почти 4 раза превышают ресурсы урана, и, если учитывать, что в электроядерных системах можно обеспечить эффективность использования тория как минимум на уровне 7% [3], что на порядок выше аналогичной характеристики для урана, то без вовлечения переработки использование тория расширит топливную базу ядерной энергетики как минимум в 40 раз. ♦> Сокращение радиотоксичности. Присутствие мизерных количеств актинидов в торий-урановом цикле по отношению к уран-плутониевому циклу приводит к существенному сокращению радиотоксичности актинидной составляющей отходов. Рис.5 [27] показывает, как использование торий-уранового цикла может влиять на сокращение радиотоксичности отходов из критических реакторов. Как в уран-плутониевом, так и в торий-урановом циклах бридинга в расчет принимались следующие предположения: 1) глубина выгорания 66 ГВт/т для быстрых реакторов; 2) время выдержки до переработки и рецикла 5 лет; 3) потери при переработке для урана и плутония 0,1%, а для актинидов -1%; 4) Содержание отходов соответствует содержанию после 5 циклов (трансутация+выдержка), и близко к асимптотической композиции; 5)

Рис. 5. Сравнение радиотоксичности актинидов в зависимости от времени. Кривая с меткой соответствует однократному использованию. Две остальные соответствуют многократной переработке с потерей и и Ри на 0,1% и младших актинидов на 1%

Количество отходов зависит от качества химической обработки, т.е. от потерь при переработке в, глубины выгорания В и концентрации с радиотоксичных изотопов в топливе. Таким образом, мы можем записать ^\у0е(В0с/Вс0), где \у0,В0 и с0 соответствуют значениям однократного использования. Заметим, что как следует из этого уравнения, при той же технологии переработки, тепловые реакторы превосходят быстрые, поскольку для них отношение с/В больше, несмотря на то, что обычно глубина выгорания быстрых реакторов выше, чем тепловых. Как видно из рис.6., торий-урановый цикл сокращает радиотоксичность отходов почти на два порядка, по крайней мере в течение первых тысяч лет. К тому же остаточное энерговыделение в единице объема намного меньше.

233

В торий-урановом цикле радиотоксичность определяется и. По расчетам [3],

233 если принимать во внимание растворимость и транспортабельность И по отношению Ри, то долгоживущая радиотоксичность ядерных отходов

Рис.6. Индекс радиотоксичнсти в относительных единицах для: а) действующих реакторов типа Р\¥11 б) МБ моделей 1 и 2 (ядерный синтез с магнитным удержанием плазмы) с) электроядерной системы ЕА безсжигания и с двумя уровнями сжигания продуктов деления д) электростанций, использующих в качестве горючего уголь уменьшается до 1000 раз по отношению к реакторам типа Для промежуточных относительно кратковременных хранилищ ядерных отходов

0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 Time after shutdown [years] где в основном доминируют изотопы 240Ри и 238Ри, преимущества торий-уранового цикла более высокие. К этому надо добавить, что радиотоксичность при извлечении тория гораздо меньше по сравнению с ураном [44]. Как видно из рис. 6 [1], где представлена зависимость индекса радиотоксичности от времени для разных энергопроизводящих систем, основная радиотоксичность продуктов деления электрядерной системы ЕА «исчерпается» за промежуток времени меньше 500 лет, достаточно коротким временем, чтобы быть абсолютно уверенным, что современные технологии остекловывания и герметизации смогут сделать хранилища ядерных отходов полностью безопасными. После этого времени радиотоксичность обеих систем - МБ Модель 1 (ядерный синтез с магнитным удержанием плазмы) и ЕА без вовлечения сжигания - оказывается ниже уровня радиотоксичности, вырабатываемой в результате сжигания угля [1, 45]. Обе системы после разумного времени выдержки имеют весьма высокий уровень «чистоты» по сравнению с действующими системами типа Р\¥11, которые сейчас составляют основу ядерной энергетики ♦♦♦ Сокращение возможностей распространения материалов, пригодных для создания ядерного оружия. Риск распространения ядерных материалов и 233т Т ничтожныи, поскольку потенциальный стратегический материал и

233 234 присутствует в горючем в виде изотонического смеси и(43,7%), и(30%),

235и(4%), 236и(22,1%) и 238и(0,068%) при флюенсе 3-1022 см-2, что требует применить очень интенсивную сепарацию изотопов для получения оружейного лот и [19]. Выход плутония на кВт произведенной мощности сокращается 1000 раз, плутоний выжигается в ходе работы установки и достигает равновесия со следующими фракционными концентрациями: 239Ри(1.03-10"4), 240Ри(6.9-Ю"5), 242Ри(8.8-10"5) и 238Ри( 1.97-10'4), который переходит в 234и с периодом а распада 87,7 лет.

233

V Расширенный бридинг и. Равновесное содержание нарабатываемого

239 238 изотопа Ри в сырьевом изотопе и в облученном топливе реакторов типа PWR находится на уровне 5,5кг на тонну урана. Замена и на торий в стартовой топливной композиции приведет к накоплению 12-15 кг изотопа и на тонну тория [46]. Увеличение удельного содержания активного изотопа в облученном топливе в 2,5-3 раза при замене урана на торий обеспечивает экономические предпосылки для переработки облученного топлива и замыкания топливного цикла. При этом возможен [47] выход на само обеспечение топлива активным изотопом 233и и соответственно обеспечение практически полного сжигания тория. Причем с учетом деления

233 235 нарабатываемых изотопов и и ив реакциях деления может быть сожжено 95-99% ядер тория [48], таким образом открывая возможность увеличения топливного ресурса ядерной энергетики на тепловых нейтронах на два порядка.

Надо еще заметить, что электроядерные системы весьма терпимы по отношению к присутствию различных, вредных с точки зрения нейтронного баланса примесей в составе ядерного топлива, поскольку в этих системах нет необходимости поддерживать критическое состояние, более того, в этих системах могут специально применяться различные поглотители, в частности 99Тс [49], для поддерживания режима подкритичности и одновременной трансмутации. Примеси могут остаться в составе вторичного топлива и в результате химической переработки при закрытом топливном цикле, при котором наиболее долгоживущие радиотоксичные актиниды и продукты деления многократно возвращаются в реактор вместе со свежим топливом, в зависимости от конфигурации системы.

Возвращаясь к замкнутому топливному циклу, надо отметить, что он приводит [50, 51]: к более полному использованию природного ядерного топлива, искусственных делящиеся материалов, образующиеся при работе ядерных реакторов (плутоний и трансураноиды), и ценных радионуклидов; к обеспечению стабильной работы АЭС независимо от добычи урана; ♦> к минимизации отходов переработки топлива;

1+ к уменьшению радиоактивности и токсичности материалов для вечного хранения; приближению к радиационно-миграционной эквивалентности захораниваемых отходов и исходного природного топлива; гарантированному нераспространению ядерных материалов, пригодных для военных целей.

Организация замкнутого топливного цикла включает в себя выбор типа реакторной системы, вида топлива, способа переработки отработавшего ядерного топлива, способа хранения отходов переработки, способа размещения комплекса предприятий топливного цикла АЭС. Его экономичность зависит от мощности реакторов, глубины выгорания топлива, стоимости изготовления свежего и переработки отработавшего топлива, стоимости транспортировки топлива, хранения отходов, требований к отходам по содержанию Ри, Аш, Ир и долгоживущих продуктов деления [51].

Вообще, основной проблемой ядерной энергетики является неэффективность захоронения отработавшего ядерного топлива, так как человечество не может придумать универсального метода захоронения (т.е. избавиться от долгоживущих радионуклидов раз и навсегда), ввиду ненадежности прогнозирования безопасности хранения отработавшего ядерного топлива на десятки тысячи лет, поскольку жизнь резервуаров, в которых хранится утилизированное использованное топливо, не может превышать и ста лет по причине отсутствия данных о длительной устойчивости конструкционных материалов, длительных предсказаний тектонической активности. В связи с этим возникает постоянная потребность в перезахоронении ядерных отходов - что приносит немало неудобств и проблем.

1.3 Трансмутационный потенциал ЭлЯУ.

Возможные масштабы и динамика развития ядерной энергетики главны образом зависят от безопасного обращения с токсичными долгоживущим радионуклидами, образовавшимися в результате процессов деления, поглощения захвата и распада в ядерных реакторах.

С точки зрения трансмутации радиоактивных отходов электроядерны установки являются уникальными: они позволяют сжечь не только сво собственные долгоживущие радиоактивные отходы, но и принять на себ уничтожение таких отходов с других АЭС, в том числе - уже накопленны атомной промышленностью.

Вредное воздействие радиоактивных отходов на окружающую среду характеризуется радиотоксичностью. Радиотоксичность в свою очередь характеризуется удельным индексом (УИТ)| который определяется путем деления 1кг нуклида на предельно допустимую радиоактивность того же нуклида в 1л воды или воздуха, т.е. (УИТ); определяет объемное количество воды или воздуха, необходимое для разбавления до предельно допустимой концентрации 1кг i-oro нуклида [52] (см. таб. 4).

Данные в таблице рассчитывались на основании данных [53] с учетом поправок, внесенных МКРЗ в 1990г [54]. Радиотоксичность накапливаемая в хранилище в результате непрерывной деятельности ядерной энергетики с т постоянной мощностью за время т Rix) = ^(УИТ)t |д'(т')с/т', где q'(x) О зависимость изменения радиотоксичности актиноидов, извлекаемых из отработанного

Таблица 4

Удельный индекс радиотоксичности [52]

Нуклид л Н20/кг л воздух/кг Нуклид л Н20/кг л воздух/кг

237Мр 4,7-107 1,0-1015 242Ри 1,6.10ю 1,3-1018

241 Ат 3,6-1012 6,8-1019 908Г 3,48-1014 3.48-1018

242тАш 9,5-1012 2,0-1020 93гг 3,14-107 5.76-1012

243Ат 1,8-Ю11 4,0-Ю18 99Тс 1,06-107 8.08-1012

244Ст 4,5-1013 1,1-Ю21 1268П 1,49-109* 2.34-1013*

238Ри 6,9-1013 5,2-1021 129^ 9,26-108 6.52-1012

239Ри 2,8-10п 2,1-Ю19 135Сз 1,05-107 3.72-1011

240Ри 1,01012 7,6-1019 5,74-Ю12 1.76-1017

241Ри 9,4Т012 6,4-1020 1518Ш 6.89-Ю10 1.19-1015

Из-за отсутствия данных о предельно допустимой активности 123 п приняты значения для ап ядерного топлива АЭС со скоростью ^ в момент т=0, а радиотоксичность плутония и минорных актиноидов - ЯРиМА =^(УИТ)^Ри'МА', где дРи"щ г количество ього изотопа плутония или минорного актиноида в топливном цикле. Накопление радиотоксичности долгоживущих продуктов деления в расчете на

УИТ) • # •

1ГВт мощности Ядпд(г) =-—[1-е я'г]. Однако, надо отметить, что радиотоксичность не однозначным образом описывает вредное воздействие отходов на окружающую среду. Так трансураноиды, которые распадаются в основном посредством а-распада и более токсичны, чем продукты деления, имеют очень низкую мобильность, особенно в почве. Таким образом, их доля в выбросе радиотоксичности при разрушении хранилищ будет маленькой.

Существуют два разных подхода к решению проблем долгоживущих радиотоксичных ядерных отходов: прямое захоронение в подземных хранилищах, без переработки или частичная переработка с рециклом плутония и урана (МОХ технология); *** полная переработка отработанного ядерного топлива (ОЯТ) извлечением наиболее опасных, долгоживущих трансураноидов и продуктов деления для их дальнейшей трансмутации в менее радиотоксичные и короткоживущие нуклиды в электроядерных системах. Однако надо заметить, что при нынешнем уровне развития науки и техники невозможно организовать полностью безопасное захоронение ОЯТ ввиду: ♦> ненадежности прогнозирования безопасности хранения на десятки тысячи лет, поскольку жизнь резервуаров, в которых хранится, утилизированное использованное сырье, не может превышать и ста лет по причине отсутствия данных о длительной устойчивости конструкционных материалов огромного количества. По оценкам экспертов количество отработавшего ядерного топлива в 2020 году при нынешней доле ядерной энергетики достигнет 200000 тон [27]. Годовое производство ОЯТ составляет приблизительно 8000 т, а при возрастании доли ядерной энергетики до 30% составит 40000т. Для сравнения заметим, что в настоящее время в США (Yucca Mountain) сооружается единое хранилище для ОЯТ с длиной тоннелей 100км и максимальной вместимостью 70000т, цена которого составляет 15 миллиард долларов США [27].

Л* необходимости большого расхода дорогостоящих материалов при захоронении отходов; отсутствия методов расчета для подтверждения безопасности захоронения; ❖ необходимости специальных геологоразведочных работ большого объема. К этому надо еще добавить, что цена топлива МОХ оказывается в несколько раз дороже, чем произведенного в настоящее время уранового горючего ввиду вовлечения различных ядерно-химических технологий переработки.

Учитывая вышесказанное единственным подходом остается трансмутация, которая осуществляется по основным двум каналам: для трансураноидов (Ри и младшие актиноиды) — это сжигание посредством деления нейтронами и глубоко неупругого расщепления; *** для продуктов деления (в основном 99Тс и 129I) — это захват нейтрона и последующий переход в стабильный или короткоживущий изотоп, посредством ß-pacnada, изомерного перехода или захвата электрона. Конечно, имеется еще возможность организовать процесс трансмутации используя электроны (фотоядерные реакции (у, п) и (у,р)) и заряженные ионы, в основном протоны, однако, по оценкам разных авторов, это нецелесообразно ввиду больших энергетических затрат [55-58]

Процесс трансмутации опасных долгоживущих ядерных отходов зависит от

59]: спектра нейтронов. Опасные долгоживущие радионуклиды, содержавшиеся в отработавшем ядерном топливе, имеют разные ядерно-физические свойства, поэтому они очень чувствительны к жесткости спектра, (в частности сечение реакции). Иными словами скорость уничтожения трансмутируемых нуклидов, у продуктов деления более благоприятна в тепловой и особенно эпитепловой области спектра, то время как для актиноидов более предпочтительным является самый жесткий спектр. ♦> топливного цикла: U-Pu, U-Th, U-Th-Pu, открытый или замкнутый. В зависимости от типа цикла варьируется перечень потенциальных кандидатов на трансмутацию; способа трансмутации, на сегодняшний день есть два способа трансмутации: 1) ОЯТ загружается в электроядерный трансмутатор, где оно оставаясь в активной зоне или в отражателе трансмутируется в течении некоторого времени без переработки и внешнего вмешательства. В этом случае количество отходов нелинейным образом зависит от времени облучения или выгорания исходного трансмутируемого нуклида и трансмутация может длиться бесконечно, поскольку в результате этого процесса полученные короткоживущие или стабильные нуклиды, оставаясь в нейтронном поле, порождают цепочку вновь образовавшихся нуклидов, причем некоторые из них могут оказаться еще более радиотоксичными. 2) топливный состав трансмутатора подвергается "on-line" корректировке ("положительный" продукт трансмутации удаляется из зоны облучения трансмутатора и т.д.) от того, по какому радионуклиду топливный цикл замыкается и подвергается трансмутации, какой радионуклид опасный и его не следует выводить за пределы реактора, а какой можно захоронить или использовать в сферах производственной, медицинской, сельскохозяйственной и научной деятельности; от состава конструкционных материалов, замедлителя, теплоносителя и примесей в них, т.е. от продуктов активации и недопущения в них содержания нуклидов, из которых в нейтронном поле (а также в р, а, у - полях) могут генерироваться долгоживущиерадионуклиды (например, 14С, 36С1, 26А1 и т.п.). Сам процесс трансмутации характеризуется следующими величинами [60]: скоростью уничтожения трансмутируемых нуклидов Аь представляющей собой долю ядер радионуклида сорта i, уничтожаемых в единицу времени при облучении нейтронами - Aj где Oj плотность потока в месте размещения мишени с радионуклидом сорта i, Gj эффективное макроскопическое сечение поглощения нейтронов радионуклидом сорта i; эффективностью трансмутации, которая определяется соотношением количеств трансмутируемых нуклидов к количеству соответствующих нуклидов, накаливаемых в энергетических реакторах. вторичной радиоактивностью при трансмутации, представляющей собой активность долгоживущих продуктов деления и актиноидов, образующихся в результате производства нейтронов для трансмутации; энергетической эффективностью процесса трансмутации, которая определяется соотношением энергии затраченной в процессе трансмутации к энергии, вырабатываемой АЭС. По оценкам [61] процесс трансмутации продуктов деления энергетически эффективен, если потребляемая энергия не выше 30% от количества энергии, выработанной АЭС.

Суммируя результаты исследований по временной зависимости радитоксичности и энерговыделения облученного ядерного топлива ОЯТ в урановом, уран-плутониевом и ториевом топливе при длительном хранении [52,62,63] можно констатировать следующее:

Суммарная радиотоксичность по воде в начале хранения для актиноидов из уранового, уран-плутониевого и торий-уранового ОЯТ составляет соответственно 5,2-1014, 1,3-1015 и 1,5-1014 кг воды на 1т выгруженного топлива. Радиотоксичность актиноидов уран-плутониевого ОЯТ 2,5 раза больше, чем обычного уранового топлива, за счет большего в 2-3 раза накопления 239Ри, 240Ри, 241Ри и Ст. Радиотоксичность актиноидов торий-уранового ОЯТ 3,5 раза ниже, чем для уранового топлива. ♦> Остаточное энерговыделение актиноидов по воде в начале хранения для актиноидов из уранового, уран-плутониевого и торий-уранового ОЯТ составляет соответственно 258, 708 и 315 Вт на 1т выгруженного топлива. Энерговыделение актиноидов для уран-плутониевого ОЯТ в 2,7 раза больше, чем для обычного уранового топлива, за счет большего в 2-3 раза накопления плутония, америция и кюрия. Энерговыделение актиноидов торий-уранового ОЯТ 1,2 раза больше, чем для уранового топлива.

Долгоживущая радиотоксичность при функционировании ядерной энергетики определяется радиотоксичностью долгоживущих продуктов деления, которая при постоянной мощности в течении I > 100 лет достигает равновесного

17 17 значения 2,4-10 л Н20/ГВт для открытого топливного цикла и 1,2-10 л Н20/ГВт для закрытого топливного цикла (технология МОХ ), что обусловлено в промежутке до 100 лет радиотоксичностью 908г, а в дальнейшем- 1291, 99Тс, 1268п, и радиотоксичностью актиноидов, если использовать данные о допустимой концентрации радионуклидов в воде, а при использовании критериев допустимой концентрации для воздуха - только радиотоксичностью актиноидов - Аш, Ыр, Ст.

Через 100 лет после прекращения эксплуатации АЭС долгоживущая радиотоксичность, как по воздуху, так и по воде, будет обусловлена при открытым топливном цикле актиноидами, а при замкнутом топливном по цикле только Ыр, Аш и Сш, так как плутоний, содержащиеся в топливном цикле, сжигается как ядерное топливо в процессе вывода АЭС из эксплуатации. Таким образом, ядерные отходы можно разделить на три группы: Плутоний и минорные актиноиды с большими периодами полураспада, которые имеют высокую радитоксичность по причине доминирующего а распада. С точки зрения экологической безопасности они требуют трансмутации, которая, кстати, очень выгодна энергетически - деление образовавшихся 280кг плутония и младших актиноидов генерирует мощность 325,5 ГВт-сут.

Долгоживущие продукты деления с периодом полураспада выше 1000 лет, которые распадаются (3-распадом: 798е, 9<дЪх, 99Тс, 107Рс1, 1268п, 1291, 135Сз, для части которых (908г, 10бКи, 137Сз, КЬ, Рс1) можно найти научно-техническое

129 использование в разных сферах экономики, а остальная часть, в основном I,

99-г

Т отправляется на трансмутацию. Среднеживущие продукты деления и активации, в основном 908г и 137Сз, которые характеризуются очень высокими активностями и маленькими сечениями захвата нейтронов, трансмутация которых с энергетически точки зрения не выгодно

1.3.1 Продукты деления.

Количество долгоживущих продуктов деления наименьшее, если их поместить в нейтронном поле. В этом случае их масса достигает равновесной величины, определяемой скоростями их генерации, которая определяется мощностью системы, спектром нейтронов, видом топливного цикла, и утилизацией (А,г + |а;Фо?у), которая зависит от спектра и плотности потока нейтронов, типа V реактора (твердотвэльный или жидкотопливный) и места трансмутации (активная зона, экран, отражатель).

Основной эффективный метод трансмутации продуктов деления (1291, 99Тс) это превращение их в короткоживущие или стабильные изотопы путем поглощения нейтронов, потому что продукты деления в основном нейтроноизбыточные, а дополнительный нейтрон имеет сильное дестабилизирующее воздействие.

Трансмутация 99Тс[64]. 99Тс один из наиболее долгоживущих продуктов деления (Т1/2=2,14-105 лет) со значительным выходом при делении ядерного топлива нейтронами (~6% по массе), накапливаемое количество в мире оценивается -7,5 т/год [65]. 99Тс - единственный из продуктов деления, трансмутация которого дает результат: платиновые материалы, представляющие промышленный интерес - т.е. трансмутация 99Тс не только вынужденная мера по его обезвреживанию, но и (с точки зрения рентабельности) позволяет компенсировать часть затрат на данный процесс [64]. Трансмутационная схема

Рис. 7. Динамика трансмутации 99Тс при облучении тепловыми нейтронами: 1 -"Тс, 2- ,00Ки, 3 - 101Т1и, 4 - 102Яи, 5 - примеси для "Тс следующая: 99Тс+п->у+100Тс [15,8 с.]->/3+ш11и [стабильный]^ тЯи [стабильный] 02Яи [стабильный]-*103Яи [39,3 сут]->р+т короткоживущие и стабильные изотопы родия и палладия. После короткоживущего 100Тс следующие три члена трансмутационной цепи 99Тс -стабильные изотопы 100Ки, '"'Яи, 10211и. Самый долгоживущий среди нарабатываемых в реальных условиях облучении 10311и (Т,/2=39.3 сут) переходит в стабильный ,03Ки. Таким образом, следующие за 102Ки члены трансмутационной цепи 99Тс можно рассматривать как примеси в образующемся при его сжигании стабильном рутении.

Этот способ трансмутации очень эффективен (более 70%, см. рис.7 [64], после набора флюенса тепловых нейтронов свыше ~1022 см'^с"1 при у-спектре 0,3 [66]) на тепловом и особенно промежуточном эпитепловом спектрах, благодаря большим сечениям захвата ядер 99Тс в этих областях и присутствием главных резонансов сечения в эпитепловой области (энергия нейтронов 2-20эВ) [64, 67].

Более экзотические реакции типа 99Тс(п,2п)98Тс, 99Тс(у,р)98Мо, 99Тс(п,р)99Мо,

99Тс(п,а)96ЫЬ и 99Тс(у,хп)""хТс являются пороговыми, в основном с крайне маленькими сечениями, поэтому их вклад в трансмутацию 99Тс в рассматриваемой тепловой и эпитепловой областях энергии нейтронов несущественен [64, 68, 69].

Трансмутация Ш1 Г701. 1291 один из наиболее долгоживущих (Т1/2=1,57-10 лет) и опасных для окружающей среды продуктов деления с выходом при делении

И/иув рПэ.Осут] 128Те!П£и 129Те

§\ в,9%| р-1

23 мин I И,в мин!

127| 128| 129| (".И , 130| И-Г). 1Д1. М

93,1% мин Г

1,97-10'л»т ивэ%|

2 мии| 130/7Т| 1

8,2 мим! у"п , 132/тц | | 83,^ мин г'.В.О^уг 94,41%' 1321

128Хо (и,^'129Хо '"^■130Хо(п,^'131Хо

Ц01*

2Д

Тв.89 сут

12ВдаХе

11,97 сут|

Хе

У) .132

Г, 14%

Хе

1 1 Л<7

Рис. 8. Схема трансмутации I и I ядерного топлива нейтронами ~0,9% и содержанием в ОЯТ при глубине выгорания 30-40 ГВт-сут/т на уровне 210-270 г/т [71]. Суммарное накопление в выгружаемом топливе к 2010г. в мире оценивается ~60т. [72, 73]. Длительная надежная изоляция 1291 в составе отвержденных радиоактивных отходов проблематична ввиду высоких миграционных характеристик йода в биосфере, обусловленных повышенной летучестью, сложным химическим поведением и многообразием растворимых в воде форм, а так же низкими коэффициентами сорбции по отношению к наиболее распространенным минералам и почвам [7476]. Йод имеет очень специфичное воздействие на щитовидную железу, является одним из незаменимых биогенных элементов, его соединения играют важную роль в процессах обмена веществ, содержание в организме человека составляет ~25г (4-10"5%) [77]. По совокупности этих причин в настоящее время 1291 рассматривается в качестве одного из основных кандидатов на трансмутацию.

19*7 190

Рис. 9. Динамика трансмутации I (а) и I в зависимости от флюенса тепловых нейтронов в спектре с жесткостью 0,2: 1-1271, 2 - 128Хе, 3 - 128Те, 4 - 129Хе, 5 - 1291, 6 -130Хе, 7 - 131Хе, 8 - 132Хе, 9 - остальные нуклиды (133Хе, 133'135Сз и др)

В отсутствие изотопного разделения йода после распада его короткоживущих

190 изотопов в мишени, кроме I присутствует побочный стартовый стабильный

1 9*7 нуклид I, относительное содержание которого в основном составляет 15-20%

129 127

78, 79] в зависимости от предыстории ОЯТ. Схема трансмутации I и I (рис.8) для реальных условий облучения может быть существенно упрощена, поскольку для нуклидов, имеющих конкурирующие каналы перехода, вследствие маленьких сечений захвата с подавляющей вероятностью реализуется [3-распад. Сечения радиационного захвата тепловых нейтронов ядрами ,291 и |271 составляют 27барн и

6,2барн соответственно, системы их резонансов находятся в области от 50эВ до

4кэВ и дают резонансные интегралы 35барн и 147барн [80]. На рис. 9. представлен динамика трансмутации при жесткости спектра уо~0,2.

Для эффективной трансмутации надо разработать электроядерную установку со слаборезонансным спектром жесткостью у~0,5, что примерно соответствует верхней границе этого параметра для ВВЭР-440,1000 [81].

2.2 Плутоний и минорные актиноиды

В связи с мировыми тенденциями ядерного разоружения (СНВ-1, СНВ-2) и нераспространения ядерных технологий изготовления оружия, в настоящее время остро стоит вопрос об утилизации накопленных до сих пор излишков оружейного плутония (100т) и приблизительно 1000т оружейного урана [82], находящихся на складах США и России. Основное внимание в настоящее время сфокусировано на изучении возможных эффективных путей трансмутации изотопов 239Ри, 240Ри и 241Ри, что обусловлено их весьма значимым вкладом в долгоживущую

239т-» радиотоксичность, а Ри заслуживает внимание и в плане нераспространения

24? материалов, пригодных для производства ядерного оружия. Изотоп Ри можно не рассматривать ввиду его распада в и (природный изотоп) с периодом полураспада 3,76-105 лет, маленького сечения захвата (мизерное накопление актиноидов с большими А) и большого сечения спонтанного деления. В каком-то

242 смысле можно сказать, что конверсия основных изотопов плутония в Ри один из безопасных путей решения проблемы долгоживущей радиотоксичности. В настоящее время рассматриваются различные схемы трансмутации Ри, основные из которых [1, 3, 5, 26, 33,] можно классифицировать по предлагаемому трансмутационному спектру нейтронов (быстрый или тепловой), и по типу горючего и конструкции трансмутатора (твердотвэлный или жидкосолевой).

Само отношение к плутонию двояко: одни считают, что плутоний, извлеченный из ОЯТ, является отходом и опасным материалом для подготовки ядерных боезарядов, и его следует просто трансмутировать вместе с оружейным плутонием таким образом, чтобы исключить возможность использования в военных целях, не преследуя цель получения энергии, другие считают, что плутоний - очень ценное топливо и не стоит его просто так бездарно трансмутировать, а нужно использовать для энергетических нужд и создать предпосылки внедрения уран-плутониевого цикла [83].

Если рассматривать Ри в качестве отхода, то самая эффективная трансмутация происходит на эпитепловом спектре. По предварительным оценкам [84], после 30

22 2 циклов с набором флюенса 7,5-10 см" эффективность трансмутации достигает ~99,5% для 239Ри, ~98% для 240Ри, ~94% для 241Ри, около 75% трансмутированного Ри переходит в продукты деления, остальные переходят в 242Ри или младшие актиноиды, хотя значительное количество последних впоследствии тоже трансмутируется.

За исключением 240Ри тепловой спектр тоже дает хорошие результаты.

Эффективность трансмутации 99,5% для 239Ри, 93% для 240Ри, 94% для 24]Ри при

22 флюенсе 7,5-1 (Г [84] в тепловом реакторе с характерным спектром, близким к тяжеловодному реактору. В этом случае 25% начального Ри переходит в 240Ри. Самый худший результат получатся при быстром спектре, близким к тому, который предложен в работе [1]. В этом случае эффективность трансмутации достигает 95% для 239Ри, 90% для 241Ри, ниже 80% для 240Ри [84], при том, что необходимый флюенс в этом случае достигает 7,5-1024 см"2с"\

Если вопрос трансмутации рассматривать с энергетической точки зрения, то самая эффективная трансмутация происходит в тепловом спектре: в этом случае количество Ри сокращается 60 раз (~98,3%), общее количество делящихся изотопов плутония 239Ри и 241Ри сокращается в 40 раз (97,5%) при трансмутации на жидкосолевом реакторе в течении 5 лет при потоке 2 1014 см"2с1 [3]. Быстрый спектр в этом случае тоже проявляет малую эффективность, в частности,

РОССИЙСКАЯ

ГОСУДАРСТВЕННАЯ ВИБЛИОТШ количество 239Ри сокращается на 94,25%, 240Ри - 70,99%, 241Ри - 50,09%,242Ри -55,70% [85].

Наряду с плутонием весьма значимый вклад в долгоживущую радиотоксичность вносят младшие актиноиды - 237Ыр, 241,242111,243Ат, 244Ст. Вообще-то сама постановка задачи о трансмутации актиноидов бессмысленна, так как она предполагает, что актиноиды - это отход, от которого нужно избавиться. В действительности, актиноиды попали в разряд отходов по одной простой причине - все они обладают способностью к спонтанному а, Р+, |3" распаду или спонтанному делению. Однако надо заметить, что трансмутация 1кг актиноидов дает энергию 1200 МВт-день. Если принимать во внимание что типичный с мощностью 1000 МВт производит за день тепловую энергию примерно в 900 ГВт-и 271 кг Т1Ш, то энергия, получаемая при их трансмутации, равна 325,5 ГВт-день, то есть 36,13% мощности исходного реактора [1].

Трансмутация актиноидов - это по большому счету их деление даже с предварительным захватом одного ( 244Ст), двух (237Кр, 243Ат) или даже трех нейтронов (241Аш), так что эффективность трансмутации всех актиноидов, т.е. замыкание топливного цикла по всем актиноидам, зависит от баланса нейтронов при сжигании сырьевого материла или подпитки из внешнего источника. В таб.5 представлены значения избытка нейтронов, т.е. разница между количеством полученных в результате "сжигания" рассматриваемого нуклида и числом нейтронов, затраченных на его преобразование (со всем семейством возникающих при облучении дочерних актиноидов) в продукты деления, рассчитанные на основе данных из библиотеки ядерных данных 1ЕР2.2.

Данные представленные в табл.5 демонстрируют преимущества быстрого спектра и высокий уровень производства дополнительных нейтронов при сжигании минорных актиноидов в быстром спектре. В этом случае эффективность

937 941 трансмутации минорных актиноидов для Мр составляет 93,19%, для Аш

Тип реактора РМ

2 1 Поток, см" с" 1014 1015 1015 1016

235и 0,32 0,35 0,58 0,6

238и -0,37 -0,29 0,32 0,35

232ТЬ -0,06 -0,06 0,09 0,09

239Ри 0,42 0,53 1,16 1,21

242Ри -1,54 -0,98 -0,26 -0,41

241Аш -1,37 -1Д1 0,32 0,43

243Аш -0,59 -0,58 0,30 0,70

90,5%,но параллельно с этим идет медленное накопление 242т'243Ат и

242,243,244,245Ст ^ ^

Однако надо заметить, что в тепловой электроядерной установке на расплавленных солях, работающей на тепловом спектре, эффективность трансмутации загруженных отходов составляет ~93% [3], а на быстром спектре на технологии свинец-висмут - 81,91% [85], но общая радитоксичность актиноидов сразу после облучения почти не изменяется ввиду производства 244Ст.

Подводя общий итог можно сделать следующие выводы об основных закономерностях превращения нуклидов при выжигании плутония и трансмутации актиноидов: при длительном выжигании плутония происходит рост радиотоксичности, обусловленный накоплением 244Ст, максимальное количество которого составляет ~3% исходного плутония, максимальная радиотоксичность в 18 раз превышает радиотоксичность оружейного плутония [87]. Это проблему можно

244/-Ч решать путем удаления из системы Ст, период полураспада которого составляет 18,1 года, что позволяет в принципе организовать контролируемое хранение; при трансмутации актиноидов также происходит возрастание радиотоксичности на начальном этапе облучения. Максимум достигается через 0,5-2 года облучения в тепловом или быстром спектре [87]. Радиотоксичность, которая как в тепловом, так и быстром спектре обусловлена в основном 238Ри и 244Сш, снижается до первоначального уровня за 2-3 года облучения. Темп спада радиотоксичности существенным образом зависит от величины плотности потока. При высоком потоке радиотоксичность, как функция флюенса, спадает медленнее за счет дополнительного образования 238Ри и 244Сш после облучения. ❖ эффективное решение проблемы уничтожения долгоживущих радиотоксичных актиноидов может быть достигнуто при их стационарной трансмутации в жидкотопливных электроядерных системах, поскольку в твердотопливных системах из-за потерь в процессе радиохимического производства и при изготовлении ТВЭЛ-ов неизбежно дополнительное загрязнение актиноидами из радиоактивных отходов [88]. При стационарной трансмутации с непрерывной подпиткой характеристики трансмутации примерно одинаковы для установок с тепловым и быстрым спектром нейтронов. Стационарная радиотоксичность в тепловом спектре обусловлена в одинаковой мере 238Ри и 244Сш, в быстром спектре доля 238Ри существенно выше [87]. Однако следует заметить, что с точки зрения баланса нейтронов быстрый спектр более выгоден, поскольку относительная доля уничтожаемых актиноидов в нем выше.

2. Перспективные электроядерные технологии

ЭлЯУ являются представителями нового поколения ядерно-энергетических установок 21 века, в состав которых входят ускоритель заряженных частиц протоны или электроны), мишень, конвертирующая высокоэнергетические частицы в нейтроны (фотоядерные или глубоконеупругие реакции расщепления), подкритический реактор (бланкет), в котором происходят процессы размножения нейтронов за счет деления и трансмутации актинидов и долгоживущих продуктов деления, система теплосъема в бланкете и мишени и различные вспомогательные системы.

К подобным системам помимо основных задач и требований по безопасности, эффективной трансмутации и нераспространения ядерного оружия накладываются дополнительные требования, которые ограничивают возможные проектные решения [89,90]: v высокая стоимость ускорителя приводит к тому, что в одной установке должны трансмутироватся и актиноиды и долгоживущие продукты деления, нарабатываемые несколькими энергетическими реакторами типа PWR, поэтому мощность бланкета должна быть равна нескольким тысячам МВт; ♦> требование разработки ЭЛЯУ с высоким потоком нейтронов

1014-1015 см с на тепловых нейтронах, для обеспечения скорости трансмутации, значительно превышающей скорость образования радионуклидов в энергетических реакторах, приводит к отказу от однореакторных ЭЛЯУ, ввиду серьезнейших научно-технических проблем сооружения ускорителей для этих систем с токами 30-100мА. Надо еще отметить, что такие потоки могут быть обеспечены только при минимизировании количества конструкционных материалов и продуктов деления в бланкете, что приводит к выбору жидкотопливных систем, у которых в активной зоне практически отсутствуют конструкционные материалы и можно обеспечить "on-line" очистку топлива от продуктов деления [89, 33]; большая мощность установки и необходимость обеспечения в сравнительно небольшом объеме эффективной конверсии высокоэнергетические частиц в нейтроны означает, что в качестве мишени должен быть использован тяжелый жидкий металл или эвтектический сплав таких металлов; безвозвратные потери долгоживущих радионуклидов в процессе трансмутации не должны превышать 0,1% радиотоксичности радионуклидов, которыми подпитывается ЭЛЯУ. В этом плане существенным превосходством обладают жидкотопливные системы, в которых эти потери сведении к минимуму и, что не маловажно, они позволяют добиться высокой удельной нагрузки на топливо, необходимой для обеспечения малой подкритичности. Надо заметить, что стандартные однореакторные системы обладают очевидными недостатками в плане удовлетворения вышеуказанных требований ввиду малой удельной мощности, больших токов пучков протонов и фиксированной жесткости спектра нейтронов.

Существенно более широкие перспективы открывает использование каскадных двухреакторных подкритичесских систем, состоящих из реактора-бустера на быстрых нейтронах, работающего в жестком нейтронном спектре, и реактора на тепловых нейтронах, производящего основную часть энергии, которые позволяют в принципе снизить ток протонов на порядок, а наличие и быстрой, и тепловой зоны позволяет эффективно трансмутировать всю палитру ядерных отходов.

Надо заметить, что идея двухреакторных систем не нова [91-93]. Изначально предполагалось, что реализация системы этого типа предоставляет возможности существенно увеличить глубину выгорания делящихся веществ, достичь высокого уровня бридинга плутония, в несколько раз повысить достижимую в активной зоне плотность потока нейтронов благодаря большому разбавлению топлива в подкритической установке и обеспечить более высокий уровень безопасности [94]. Двухреакторные системы рассматриваются также в контексте апериодических импульсных реакторов, в применении к которым они предоставляют возможности уменьшения длительности импульса излучения или увеличения объема доступных для экспериментов зон с высоким уровнем излучения, и реализации мощных лазеров с ядерной накачкой [95-101]. Экспериментальные двухреакторные системы реализованы на практике [102-105].

Двухреакторные системы описываются с помощью интегральных параметров, которые исчерпывающе характеризуют отдельные реакторы и связь между ними [92]. Отдельные реакторы связанной двухреакторной системы произвольно определяются тем, что указывается, из какого реактора испущен каждый нейтрон деления. В каждом из реакторов часть нейтронов испускается в результате актов деления, вызванных нейтронами, порожденными в других реакторах, являющихся источниками нейтронов деления. Каждый такой источник порождает источники следующего поколения в других реакторах. В общем случае связанная элетроядерная система из N реакторов в матричном представлении описывается к к 11 12 " к Л ГЯ к к 21 22 " ~кш ¿2 к к к к •••"'Ж ) следующим уравнением , где ку это вероятность того, что нейтрон деления в у-ом реакторе создаст нейтрон деления следующего поколения в /-ом реакторе г, V)], ср[г, у)с!гс1у (г, у')|>сг, (г, у)], (р] (г, у)с1гс1ус1у' |[ту (г, у)],. <р(г, \)(1гй\' (г, у')\уа) (г,<р (г,у)с1гс1ус1у' где (р(г,у) - нейтронный поток как функция пространственных координат и скорости, (р (г,у) функция, сопряженная с функцией нейтронного потока, уст/г, у) -произведение среднего числа нейтронов, испускаемых в одном акте деления, на макроскопическое сечение деления, [vOj(r,v)]i - часть произведения уст/г,у),

§устг (г,V)],. ср(г,х)йгсЬ \х(у')(р+ О,О,V)],. (р) (г, х)(1гй\(1\ р (г,у)с!гс}ус1у' N относящаяся /-ему реактору, %(у) - спектр деления, = - полная мощность 1 источника нейтронов деления в /-ом реакторе, - полная мощность источника тех нейтронов деления в ьом реакторе, которые образуются в результате процессов деления, вызванных нейтронами ]-ого реактора

Параметр кц при является мерой взаимосвязи реактора у с реактором /, причем в общем случае Уравнение (1) определяет коэффициент размножения нейтронов по всей некритической размножающей системе и дает условие критичности где Зу - дельта-функция Кронекера, которая в двухреакторных системах принимает следующий вид к12к21=А1А2 где Л1=1-кц, а реактивность при небольших отклонениях от критичности р ~ 2к21

А, + Д2

Для двухреакторных систем общее число нейтронов как функция изначальных нейтронов А^:[27] о-^--(2)

Д,Д2 — к21кп

-к-2]--(3),

А1А2 -к2хкп а при подавленной обратной связи, т.е. к]2~О общ ^

1 А ' Д. общ 2 д,д2

В частности, если принимать, что коэффициенты нейтронной связи ку (1^) между не соседними реакторами равны нулю и если для уменьшения числа возможных вариантов многореакторных систем предположить, что все реакторы в отношении значений к^ и ку однотипны, т.е. имеют один и те же значения ки, кц+и кц.], то для трансмутационной эффективности системы, которая определяется как соотношение суммарной мощности источника делительных нейтронов в многореакторной системе к мощности источника делительных нейтронов в однореакторной системе - А=8/$1), где ${0)- мощность источника нейтронов от ускорителя, то при условии равенства подкритичности и мощности ускорителя в том и другом случае [94]

А = двухреакторная система

Ак + кп + л]к12к. А к 4"

Ак(Ак + 2-^2 кик21) + к21 (Ак + к]2+к21+ -^Тк^к^) (Ак + у12кпк2])(Ак + 2^2кпкп )

А к трехреакторная система

Ъ.

Ак, г 2к к Л 2 12 21

А*,2 , к.

21 г к к Л А к? , -^г четехреакторная система

4)

Ак, Ак^ Ъ2 = Ак2 - 3 кик2х + (кпк2Х / Ак,).

В гипотетическом варианте идеальной односторонности нейтронной связи между секциями, т.е. в случае к¡2=0:

1 + двухреакторная система

А =

1 + + Ак \Ак 2 трехреакторная система

Ак а, У (к^3

221 \Ак;

21

КАку четехреакторная - система

Этой же величине А равно отношению мощности ускорителя в одно- и многореакторной системе при равных других показателях.

Результаты расчетов [94], представленные на рис. 10., свидетельствуют о существенных преимуществах бланкета с многосекционной структурой при условии обеспечения односторонности нейтронной связи между секциями. Свойство односторонности нейтронной связи является определяющим фактором, без которого преимущества многосекционности бланкета сводятся на нет.

Даже незначительное отличие к12 от нуля приводит к значительному понижению коэффициента А в сравнении с его предельными значениями.

Положительный эффект, обусловленный фактором многосекционности бланкета, значительно возрастает с увеличением числа секций и уменьшением подкритичности, что в полной мере реализуется лишь при большом перепаде

Рис. 10. Коэффициент А и подкритичность одной секции Дк] в зависимости от к)2 при к21=0,5 и подкритичности бланкета Дк=0,05, в двух-(1), трех-(2), четырехсекционном бленкете (3)

Кинетическое поведение многосекционной связанной системы описывается следующими уравнениями [92]: dS N о

Ш m=1 /=] dC N

7Г = A Zj SI<>» ~~ ЛА/ > dt ¿à где P~ полный выход запаздывающих нейтронов, р; и -соответственно выход запаздывающих нейтронов и постоянная распада i-ro предшественника запаздывающих нейтронов, D - число предшественников запаздывающих нейтронов, Су - соответствующим образом усредненная концентрация излучателей запаздывающих нейтронов i-ro типа в k-ом реакторе.

Если для простоты предполагать, что характеристики запаздывающих нейтронов Р, Р; и Àj одни и те же во всех реакторах, и что kjk и ljk для запаздывающих нейтронов имеют те же значения, что и для мгновенных нейтронов деления, что в принципе не накладывает существенные ограничения на задачу, и ввести переменные Njk определяемые соотношением Sjk=Njk/lk, то уравнения кинетики (10-11) можно привести к следующему виду dNik » N t Nik d

Ш m=1 lkm ljk 1=1 dcki „ ^ N.

JTŒI l bn.

Ж 1кт является некоторой нормированной мерой числа нейтронов в системе, которые были рождены в к-м реакторе, а затем должны были вызвать появление тт <М,к следующего поколения в ^м реакторе. Производная —— определяется разностью dí скоростей генерации и утечки нейтронов типа Ы]к .Скорость генерации состоит из двух членов: первый соответствует генерации за счет мгновенных нейтронов и N

1-/?)]Г—^—, второй - за счет запаздывающих нейтронов -/й*, из которых и=1 ^кт h

Л7 ДГ

АХ-~ нейтронов испускаются предшественником ьго типа. представляет т=1 ^кт О скорость распада Ск,, так что А,. Сй является скоростью генерации нейтронов 1 N

N к -типа запаздывающими нейтронами деления. Наконец, отношение —представляет собой скорость уменьшения числа нейтронов типа Л^.

Для двухреакторных систем уравнении кинетики при условии пренебрежения обратной связью по реактивности, а так же учете отличия в значениях v в разных секциях и отсутствия перекрестных групп отраженных нейтронов вследствие экранирования внутренней активной зоны, можно записать в виде [95, 106]:

У\Т\ ~~ = У\ [к\ 0 ~ Чп\ + ^2^12 0 ~~ Р(1))П2 [^ ~ (Г12 ~ Г1)] + К ^Л^/0' + Ш 1

1=1 с/Г(1) ш ш

1 = 1,2,.,^; 7 =1,2, где и., С,(/) - интенсивности деления и число источников запаздывающих нейтронов группы г в у-й секции системы связанных реакторов в момент времени V, к]г гу- -коэффициент размножения (с учетом запаздывающих нейтронов) и среднее время жизни мгновенных нейтронов в у'-й секции при отсутствии другой секции; т]к -среднее время жизни мгновенного нейтрона, родившегося в секции к и вызвавшего деление в секции Хи Д0)и /3{'] = ]Гд(/) - параметры запаздывающих нейтронов (натуральных и отраженных от стен реакторного помещения); /,■ - число групп запаздывающих нейтронов в секции у; у - число нейтронов, возникающих в одном акте деления в секции у; <5,- - внешний источник нейтронов в секции у; сдвиг аргумента С^г^ - время от рождения нейтрона в секции к до прилета этого нейтрона в секцию у (имеются в виду нейтроны, вызывающие деления в секции у).

В отличие от обычных (однореакторных) систем двухреакторные системы представляют собой системы с двумя степенями свободы. Но, вообще говоря, в двухреакторной системе изменение состояния какой-либо секции влечет за собой изменение интенсивностей или интегралов деления в обеих секциях. В работе [107] представлены варианты, основанные на характерных для этих устройств кинетических зависимостях, которые в определенных условиях означают инвариантность отношения интенсивностей или интегралов деления в секциях к изменениям состояния одной из секций.

Как видно из уравнений (1-3) эффективность двухреакторных систем существенно зависит от двух параметров

1) от уровня утечки, которая характеризуется параметром к2; - поскольку к21=1-кэф(]/к0£

2) от уровня подавления обратной нейтронной связи, которая характеризуется параметром кп. Как видно из уравнения (3), наибольшая эффективность достигается при полном отключении обратной нейтронной связи, т.е. при к12=0, и максимальном значении к«»

Свойство односторонности нейтронной связи является определяющим фактором, без которого преимущества многосекционности бланкета сводятся на нет. Даже незначительное отличие ki2 от нуля приводит к значительному понижению коэффициента Л.

В настоящее время в качестве комплекса бустер-вентил рассматриваются две основные варианта:

1) Пороговые каскадные системы [94-96,98,106-109] с двумя активными зонами, разделенными промежуточным слоем вольфрама или молибдена (в некоторых конфигурациях в качестве промежуточного слоя рассматривается замедлитель с тяжелой водой), в бустере которого в качестве материала

237 240 234 используются пороговые делящееся вещество типа Np, Pu, U и т.п., а в основном тепловом реакторе - обычное (не пороговое) делящееся вещество (235'233U, 24U39Pu).

В таких системах можно достичь значительного различия коэффициентов нейтронной связи между двумя активными зонами и создать тем самым даухреакторные системы с односторонней связью, изменяя толщину промежуточного слоя, используя его большую замедляющую способность в области высоких энергий нейтронов, незначительную замедляющую способность в области низких энергий и относительно малое сечение захвата нейтронов,.

Однако, применение трансмутационных электроядерных систем, включающих зоны из 237Np с большими удельными мощностями, осложнено ядерными превращениями, нарушающими требование пороговости топливного материала и .скачком кэфф от 0,95 до 1,01 при потери слоя замедлителя между бустером и основным тепловым бланкетом [110]. К этому следует добавить, что верхний предел утечки нейтронов из нептуниевой мишени примерно вдвое меньше, чем из урановой, поскольку кт= 1,2 для зоны с ЫрОг, в то время как для

237 урановой зоны на уровне 1,5 [111]. Кроме того, мировые резервы Np весьма ограничены.

2) Жидкотопливный бустер [33, 112-114], в солевой компоненте которого растворены делящиеся ядра с большими концентрациями. Чтобы обеспечить маленькое значение к2], используются поглотители резонансных и тепловых нейтронов - GdF4, SmF4, сечения поглощения нейтронов которыми в данной области очень велики (сг„ гМ04 б) и быстро спадают с ростом энергии нейтронов. Таким образом, нейтроны из бустера фактически не поглощаются этими ядрами, а нейтроны, попадающие из тепловой зоны в быструю, сильно поглощаются, тем самым, обеспечивая подавленную обратную нейтронную связь.

Однако надо заметить, что количество и делящихся ядер и поглотителей (соответственно коэффициенты к21 и к2]) ограничено растворимостью этих веществ в расплавленных солях.

Поэтому нами было предложен бустер на обогащенном уране [34, 89, 115118] в виде быстрого реактора БН-350 который обеспечивает максимальную утечку нейтронов в тепловую зону (к21), по сравнению остальными системами, а подавление обратной нейтронной связи осуществляется твердым слоем кадмия, благодаря чему эти системы обеспечивают наивысшие выходные характеристики.

Поддерживание кадмия не в твердом состоянии, а в виде жидкого слоя внутри изолирующей зоны исключает возможность разгона этой системы, рассмотренных в работах [110,111], в результате несрабатывания кадмиевого вентиля из-за разрушения тепломеханической изолирующей зоны, поскольку в этом случае при разрушении вентиля жидкий кадмий вливается в систему и система становится еще более подкритичной [118]. Изучение таких систем, их преимуществ и возможных трудностей, является весьма актуальной задачей. Поскольку такие системы сложны и очень дороги, их изучение в настоящее время возможно лишь путем математических экспериментов с их математическими моделями. Сложность геометрии и состава ЭлЯУ требует использование Монтекарловских программных комплексов, позволяющих учесть особенности реальных экспериментов, в частности - использование различных типов реакторов.

7. Постановка задачи

Целью диссертационной работы является математическое моделирование двухреакторных ЭлЯУ с бустером на обогащенном уране (20%), использующих энергетические реакторы типа ВВЭР-1000, MSBR-1000, CANDU-6, БН-350, изучение их основных ядерно-физических характеристик и, в частности, выяснение условий гарантированной подкритичности, посредством математических экспериментов.

8.Научная новизна работы.

В представленной диссертации впервые рассмотрены ЭлЯУ с двумя реально действующими реакторами БН-350, ВВЭР-1000, MSBR-1000, CANDU-6.

Впервые изучено влияние кадмиевого вентиля в двухреакторных системах с бустером на обогащенном уране и выявлены условии обеспечения гарантированной подкритичности в этих системах. Предложена специальная конструкция с жидким кадмием для обеспечения гарантированной подкритичности таких систем.

Разработана программа LATTICE на языке С++, с помощью которой для программного комплекса CASCAD можно описать решеточную структуру, тем самим, повышая точность создания математической модели таких систем.

Приведен сравнительный анализ точности одно-группового подхода с многогрупповым (26 групповой подход) Монте-карловским моделированием.

Практическая значимость работы состоит в выяснении особенностей ядерно-физических характеристик двухреакторных систем. Математические эксперименты позволяли промоделировать поведение двухреакторных электроядерных систем не только в штатских режимах функционирования, но и в некоторых гипотетических аварийных ситуациях, при которых осуществление физических экспериментов практически невозможно. В частности, посредством Монте-карловского моделирования показано, что в процессе работы установки могут быть созданы такие условия, при которых разрушение промежуточного вентильного слоя делает такие системы надкритичными (£,^>1). Вместе с тем применение жидкокадмиевого вентиля обеспечивает подкритичность двухреакторных систем с бустером на обогащенном уране.

Разработанная программа LATTICE, с помощью которого в программе CASCAD можно учитывать решеточные структуры, позволяет повышать точность создания математической модели электроядерной системы, и тем самим точность вычисления коэффициента размножения нейтронов кэфф и расчета спектра, что очень важно с точки зрения вопросов обеспечения безопасности и трансмутации долгоживущих радотоксичных отходов.

Полученные результаты могут быть использованы при проектировании электроядерных установок.

Работа выполнена в Лаборатории информационных технологий.

Диссертация состоит из оглавления, введения, трех глав, заключения и списка литературы всего 129 страниц.

В первой главе проведено изучение основных свойств двухракторных электроядерных систем с бустером на обогащенном уране (20%) и кадмиевым вентилем в эффективном одно-групповом приближении.

В § 1.1 дается описание физической сущности рассматриваемой задачи. В этом случае нейтронное поле описывается стационарным уравнением диффузии.

Роль бустера по отношению к основному реактору сводится к перенормировке плотности потоков внешних нейтронов на фактор г^(гь)/гс1р(г(1) с радиусом излучающей поверхности га, где Г (г) - радиальное распределение нейтронов, га - радиус мишени, гь - радиус бустера.

Представлен анализ результатов расчета основных ядерно-физических характеристик - мощности, коэффициента усиления энергии и тока ускорителя для рассмотренных систем. Рассматривается вопрос расширения области эффективной функционирования электроядерных систем до кэфф=0,9-0,95 и снижения тока ускорителя на порядок.

В § 1.2 выполнен сравнительный анализ точности одно-группового подхода по сравнению с многогрупповым монте-карловским моделированием. Выявлены причины сравнительно высоких выходных характеристики по сравнению с результатами Монте-карловского моделирования при одинаковых значениях кэфф.

Во второй главе моделирование методом Монте-Карло применяется для изучения основных свойств двухреакторных элекроядерных систем, содержащих в качестве основного блока базовые энергетические реакторы ВВЭР-1000, САМОи-6, МЗВЯ-ЮОО, а в качестве бустера БН-350.

В § 2.1 посредством математических экспериментов изучается основные свойства двухреакторных систем на основе твердотвэлных реакторов ВВЭР-1000 и САЖ>и-6.

В § 2.1.1 представляются основные характеристики этих систем, на основе которых создается их математическая модель. Обосновывается применение в качестве мишени и теплоносителя бустера свинцо-висмутовой эвтектики.

В § 2.1.2 представлен метод расчетов. Для расчета параметров системы использовалась программа CASCAD, описывающая транспорт частиц в веществе и основанная на каскадно-испарительной модели адрон-ядерных взаимодействий (с учетом высокоэнергетического деления). Перенос нейтронов низкой энергии (Е<10,5 МэВ) также моделировался с помощью программы CASCAD, дополненной программными модулями, позволяющими определять относительные скорости нейтронов и ядер среды в области термализации нейтронов (собственные скорости ядер моделировались в соответствии со спектром Максвелла - Больцмана) и соответствующие им сечения взаимодействия нейтронов с ядрами среды. Для проверки точности расчета коэффициента размножения нейтронов кэфф использовалась программа MCNP4B с библиотекой нейтронных сечений DLC-189.

Монте-Карло моделирование позволяет рассматривать сложные геометрические блоки ЭЛЯУ и оценить вероятности столкновений, характеристики рожденных частиц и их распространение через разнородные среды, генерация различных каскадных ветвей и в конечном счете оценить размножение нейтронов, тепловыделение и различные характеристики трансмутации.

В § 2.1.3 представлена физическая интерпретация результатов математических экспериментов и на этом основании анализируется потенциальные возможности по обеспечению безопасности, эффективной трансмутации и применяемости при нынешнем уровне ускорительной техники для твердотвэлных двухреакторных систем.

В § 2.2 посредством математических экспериментов изучается основные свойства двухреаторных систем на основе жидкосолевого реактора М8ВЯ-1000. Рассматриваются трудности связанные с использованием твердотвельных систем в качестве трансмутаторов долгоживущих радиотоксичных отходов. Обосновывается перспективность внедрения жидкосолевых двухреакторных систем в качестве безопасного трансмутатора с одновременным производством электроэнергии.

В § 2.2.1 представлены основные характеристики двухреакторной системы, на основе жидкосолевого реактора МБВЯ-ЮОО, на основании которых создается его математический модель. Обсуждаются преимущества жидкосолвых технологий как одновременно и горючего и теплоносителя, и возможные трудности.

В § 2.2.2 представлена физическая интерпретация результатов численных экспериментов (рис. 4) и на этом основании анализируется преимущества жидкосолевых систем по отношению твордотвэлным системам по обеспечению безопасности, эффективной трансмутации и применяемости при современном уровне ускорительной техники.

Рассматривается вопросы снижения соотношения плотностей деления в быстром и тепловом зоне и нейтронного баланса.

В § 3 моделируется поведение двухреакторных систем с бустером на обогащенном уране при разных аварийных ситуациях, когда в результате перепадов давлении обрушается тепломеханическая изолирующая зона и вместе с ним кадмиевый вентильный слой. Рассмотрены две возможные варианты: а) кадмий растворяется гомогенно, и б) когда кадмий выпадает в осадок. Посредством математических эксперментов выясняются условия обеспечения гарантированной подкритичности двухреакторных систем с бустером на обогащенном уране. Путем численного эксперимента обосновывается возможность применения вентиля с жидким кадмием, для обеспечения гарантированной подкритичности (безопасности) таких систем на основе принципа внутренне присущей безопасности.

В Главе 3 представлена программа LATTICE, позволяющая в рамках программного комплекса CASCAD задавать решеточную структуру активных зон, что улучшает точность моделирования реакторных систем. Рассматриваются вопроси связанные изменением кэфф и спектра нейтронов при переходе от гомогенной модели электроядерных систем к гетерогенной с учетом решеточной структуры.

В Заключении обобщены результаты выполненных исследований и приведены соответствующие выводы работы.

Основные положения работы докладывались на конференциях: "Second International Conference Modern Trends in Computational Physics". Dubna, Russia, July 24-29, 2000, VI Научная конференция молодых ученых и специалистов, Дубна, 4-9 февраля, 2002. и на семинарах ЛИТ ОИЯИ, Ереванского гос. университета, HAH РА, ИАТЭ, ICTP.

Основные результаты настоящей работы изложены в 7 публикациях - [34], [89], [115], [116], [117], [118], [119].

Выводы

1. Создана программа LATTICE, с помощью которой для программного комплекса CASCAD можно описать решеточную структуру.

2. Показано, что для рассмотренной системы при переходе от гомогенной структуры к гетерогенной при сохранении химического состава происходит рост кэфф примерно на 6%. ill

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. Разработана программа LATTICE, с помощью которой для программного комплекса CASCAD можно задать решеточную структуру активных зон, тем самим существенно расширяя возможности программного комплекса CASCAD. Это позволило провести расчеты двухреакторных систем в рамках более адекватной математической модели;

2. Посредством монте-карловского моделирования двухреакторных электроядерных систем с бустером на обогащенном уране показано, что они функционируя в безопасном режиме (кэфф=0,94-Ю,98), обладают существенно большими выходными характеристиками во всем диапазоне кэфф по сравнению с аналогичными системами без промежуточного быстрого реактора-бустера, снижая требования на величину тока примерно на порядок.

3. Путем численного эксперимента с математическими моделями двухреактоных электроядерных систем с бустером на обогащенном уране показано, что они обеспечивают наивысшие выходные характеристики по отношению к другим двухреакторным системам.

4. Предложена новая расчетная модель вентиля на основе жидкого кадмия, для обеспечения гарантированной подкритичности двухреакторных систем с бустером на обогащенном уране.

5. Посредством вычислительного эксперимента с моделью двухреакторной электроядерной системы на расплавленных солях с бустером на обогащенном уране показано, что она является наиболее перспективней по сравнению с другими двухреакторным системами за счет наивысших выходных характеристик, существенного упрощения топливного цикла, расширения топливной базы - вовлечение тория, и повышения рабочих температур в реакторе по сравнению с технологиями, функционирующими в настоящее время.

6. Путем математического моделирования разных режимов функционирования показано, что в случае перевода реакторов с начальной относительно малой положительной реактивностью в подкритический режим появляется максимум в пространственном распределении нейтронов, смещенный к периферии, что приводит к выравниванию потока нейтронов и, следовательно, к более равномерному выгоранию топлива и большему энерговыделению

7. В результате математических экспериментов, доказано, что существующий на сегодняшний день научно-технический уровень позволяет создать

1. Orlov V., "Lead Cooled Fast Reactor Concept", Proc. of the Second International Conference on ADTTA, June 3-7, 1996, Kalmar, Sweden, v.l, p. 125-131

2. Громов Б.Ф., Орлов Ю.И., Тошинский Г.И., Чекунов В.В. "Ядерные энергетические установки с теплоносителем свинец-висмут", Атомная энергия, 1996, том 81, вып. 5, с. 340-347

3. Proc. of the International Conference AccApp/ADTTA'01, November 12-15, 2001, Reno , Nevada

4. Proc. of the 10th International Conference on Emerging Nuclear Systems, September 28, 2000, Petten.

5. Lewis W., Report AECL-968,1952.

6. AEC Research and Development Report, Facilities for Electro-nuclear (MTA) Program. Report LWS-24736,1953;

7. Gibson W.A.et al., "Low Energy Neutron Production by High Energy bombardment of thick targets", ORNL-394C), Electro-nuclear Division, Annual Progress Report, 1965, p. 110

8. Bartholomew G.A., Tunnicli P.R.e.a., "The AECL Study for an Intense NeutronGenerator (ING)", Atomic Energy of Canada Limited Report AECL 2600,1966.

9. Van Atta C.M., Lee J.D., Heckrotte W., " The Electronuclear Conversion of Fertile to fissile material", Lawrence Livermore Laboratory Report UCRL-52144,1976.

10. ABACS Study Group Oak Ridge National Laboratory - Report ORNL - TM -5750,1977.

11. Bartholomew G.A., Fraser J.S., Garvey P.M., "Accelerator Breeder Concept", Atomic Energy of Canada limited Report AECL-6363,1978.

12. Burns T.J., Bartine D.E., Renier J.P., "Concept Evaluation of a Nuclear Design for Electro-Nuclear Fuel production", Oak Ridge National Laboratory Report ORNL =TM-6828,1979.

13. Fraser J.S., Russell G.J., Robinson H., Prael R.E., Nucl.Sci.Eng.99 (1988) 41.

14. Carminati F., Clapish R, Revol e.a., " An Energy Amplifier for Cleaner and Inexhaustible Nuclear Energy Production by a Particle Beam Accelerator", Report CERN-AT-93-47(ET), 1993.

15. Bowman C.D.e. a.- Nucl.Instr.and Meth.A 320 (1992) 336;

16. Furukawa K. e. a., "The Combined System of Accelerator Molet Salt Converter Reactor (AMSB) and Molten Salt Converter Reactor (MSCR)", Japan -US Seminar on Thorium Fuel Reactors, Naora, Japan, October 1982.

17. Лопаткин A.B., Орлов B.B., Сила-Новицкий А.Г. и др. " Топливный цикл реакторов БРЕСТ ", Атомная энергия, 2000, т. 89, вып. 4, с. 308-314

18. Bell С., "Safety Features of Subcritical Fluid Fueled Systems" Proc. of the First International Conference on ADTTA, 1994, Las Vegas, NV, p. 167-175

19. Arthur E., Bilks л. J, Davidson W., Poston D., "Discriminators for the Accelerator Based Conversion Concept Using a Subcritical Molten Salt System", LANL Report LA-12949-MS, May, 1995

20. Rubbia C., Buono S., Gonzalez E. e.a., "A Realistic Plutonium Elimination Scheme with Fast Amplifiers and Thorium-Plutonium Fuel", CERN/AT/95-53 (ET), 1995

21. Salvatores M., Slessarev I., Ritter G. e.a., "Long-Lived Radioactive Waste Transmutation and the Role of Accelerator Driven (hybrid) Systems", Nucl. Inst, and Meth. A 414(1998), p.5-20

22. H.Nifenecker, S.David, J.M.Loiseaux, O.MepIan, "Basics of Accelerator Driven Subcritical Reactors", Nucl. Inst, and Meth. in Physics Research, A 463 (2001), p. 428-467

23. Lamarsh J., Introduction to Nuclear Reactor Theory, Addison-Wesley, Reading, MA, 1966.

24. H.Nifenecker e.a., Progr.Part.Nucl.Phys.43 (1999), p.683-711.

25. Rubbia C., Rubio J., Buono S. e.a., " Conceptual Design of Fast Neutron Operated High Power Energy Amplifier", CERN/AT/95-44 (ET), 1995

26. Gerasimov A., Zaritskaya Т., Kiselev G, "233Pa Influence on Nuclaer Safety of the233 •

27. U Production Modes in Accelerator-Driven Systems", Proc. of the Secondn1.ternational Conference on ADTTA, June 3-7, 1996, Kalmar, Sweden, v.l, p. 265269

28. Takizuka T. e.a., " JAERI R&D on Accelerator Based Transmutation", Proc. of the First International Conference on ADTTA, 1994, Las Vegas, NV, p. 274-281

29. Алексеев П.Н., Игнатьев B.B., Коляскин O.E. и др., "Каскадный подкритчный реактор повышенной безопасности", Атомная энергия, 1995, т. 79, вып. 5, с. 327.

30. Venneri F., Williamson M., Ning L e.a., "Disposition of Nuclear Waste Using Subcritical Accelerator-Driven Systems: Technology Choices and a Possible Implementation Scenario", Los Alamos Report LA-UR 98-985, July, 1998

31. Gromov B.F., Orlov Ju. I., Gylevskiy V.A., "Physics-Chemical Properties od Pb-Bi Eutectic, Used as Coolant for Liquid Metal Target", Proc. of the Second International Conference on ADTTA, June 3-7, 1996, Kalmar, Sweden, v.2, p. 912916

32. Tcharnotskaia V., Ammerman C., Darling T. e.a., Proc. of the International Conference AccApp/ADTTA'Ol, November 12-15, 2001, Reno , Nevada

33. Gohar Yu., Herceg J., Micklich B. e.a., Proc. of the International Conference AccApp/ADTTA"01, November 12-15, 2001, Reno , Nevada

34. Klimov N.N., Stepanov V.S., Kutanov V.A., Pantiushin A.B., "Development of the Target Circuit with Lead-Bismuth Coolant for Conditions the LANSCE Accelerator". Proc. of the 3 -rd International Conference on ADTTA, June 711,1999, Praha.

35. Tupper R., Minushkin B, Peters F., Kardos Z., "Polonium hazards associated with lead bismuth used as a reactor coolant", Proc. Int. Conf. on Fast Reactors ans Related Fuel Cycles. Kyoto, 1991, v. 4, p. 55-59

36. Bodansky D., Nuclear Energy, AIP Press, Woodbury, New York, 1996.

37. Menard S., Schapira J., "Impact Radilogique a long term de Г extraction du Thorium", IPNO-DRE 95-07, Orsay, France

38. Reader J e.a., "Safety and Environmental Assessment of Fusion Power (SEAFP)", EUR-FU-BRU-217/95, June 1995

39. Freeman L., Beadoin В., Frederickson R., "Physics experiments and Lifetime Performance of the Light Water Breeder Reactor", Nucl. Sei. Eng. 1989. v. 102, p. 341-364

40. Trutnev Yu.A., Marshalkin Y.E., Povyshev V.M., "Plutonium Problem one of the Solution Techniques", Advaced Nuclear Systems Consuming Excess Plutonium, Kluwer Academic Publishers, 1997, p. 283-285

41. Кочуров Б.П., Шведов O.B., Конев B.H., Доклады конф. «Усоршенствованные тяжеловодные реакторы». ИТЭФ, 1998, с. 93

42. Иванов В.Б. "Научно-технические проблемы ядерного топливного цикла", Атомная энергия, 2000, т. 89, вып. 4, с. 259-270

43. Солонин М.И., Иолтуховский А.Г., Поляков A.C., "Обращение с отработавшим ядерным топливом", Атомная энергия, 2000, т. 89, вып. 4, с. 270273

44. Бергельсон Б.Р., Балюк С.А., "Анализ накопления долгоживущей радиотоксичности в U-Pu топливном цикле ядерной энергетики", Атомная энергия, 1996, т.80, вып. 1,с. 37-43

45. Нормы радиационной безопасности (НРБ -76/87) и основные правила работы с радиоактивными веществами м другими источниками излучений (ОСП 72/87). Минздрав СССР, 3-е изд., М., Эергоатомиздат, 1988

46. Герасимов A.C. Препринт ИТЭФ 14-19, 1992

47. Толстов К.Д., "К проблеме трансмутации продуктов деления ядер", Сообщения ОИЯИ Р-3-90-583, 1990

48. Толстов К.Д., "Моделирование электроядерного способа получения атомной энергии и трансмутации активных отходов", Сообщение ОИЯИ 18-92-303, 1992

49. Свинцев Ю.В., "Выжигание 90Sr и 137Cs из радиоактивных отходов", Атомная техника за рубежом, 1989, N 3, с. 16-20

50. Воронко В.А., Дьяченко В.М., Костин В.Я., "Энергия генерации нейтронов легкими ядрами в свинцовом блоке", Краткие сообщения ОИЯИ N 2 53.-92, 1992 , с. 5-80

51. Субботин С.А. Сжигание актиноидов. М, ИздАТ, 2000

52. Герасимов A.C., Киселев Г.В. "Научно-технические проблемы создания электроядерных установок для трансмутации долгоживущих радиоактивных отходов и одновременного производства энергии", ЭЧАЯ, 2001, т. 32, вып. 1, с. 142-188

53. Басов Н.Г., Белоусов H.H., Розанов В.Б. Препринт МИФИ 011-92, 1992

54. Бергельсон Б.Р., Герасимов A.C., Зарицкая Т.С. и др., "Радиотаксичность и остаточное энерговыделение отработавшего уран-плутониевого и ториевого топлива при длительном хранении", Атомная энергия, 2001, т. 90, вып. 1, с. 3135.

55. Бергельсон Б.Р., Герасимов A.C., Зарицкая Т.С. и др., "Радиотаксичность и остаточное энерговыделение актиноидов и продуктов деления отработавшего ядерного топлива ВВЭР при длительном хранении" Атомная энергия, 2000, т. 89, вып. 3, с. 215-220.

56. Козарь A.A., Перетрухин В.Ф., "Возможность получения искусственного рутения из продуктов трансмутации 99Тс", Атомная энергия, т.80, 1996, вып. 4, с. 274-278

57. Lamkin L., "World nuclear status retort"94" Nucl. Europe Worldscan, 1995 N 7/8, p. 55-78

58. Kloosterman J., Li J., "Transmutation of 99Tc in fission reactors", In: 3rd Int. Inform. Exchange Meet, of Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation. 12-14 December 1994, Cadarache, France

59. Yamgishi I., Kubota M, Sekin Т., Yoshihara K, "Nuclear Reactions of 99Tc wich Fast Neutrons of Reactor", Proc. Symp. On the behaviour and utilization of Technetium. Sendai, Japan, March 18-20,1993. Vunchen, 1993, p. 33-36

60. Lakosi L., Safar J, Veres A. e.a. "Photonuclear Reactions on 99Tc, isomer excitation and deexcitation, implications in nucleosynthesis", ibid, p.23-28129

61. Козарь A.A., "Повышение эффективности трансмутации I", Атомная энергия, 2001, т.91, вып. 2, с. 139-14671.3емлянухин В.И., Ильенко Е.И., Кондратьев А.Н. и др, "Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС". М.: Энергоатомиздат, 1989

62. Поплавский В.М., Матвеев В.И., Работнов Н.С., "Замикание ядерного топливного цикла: баланс актиноидов и безопасность", Атомная энергия, 1996, т.81, вып. 2, с. 123-128

63. Kusters H., Kienzier В, Kolarik Z. e.a., "The Nuclear Fuel Cycle for transmutation: critical review", Proc. of Int. Conf. of Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems "GLOBAL-95", Versailles, France, September 11-14, 1995, v.l, p. 1076-1083

64. Zhuang H., Zeng J., Zhu L., "Sorption of radionuclides technetium and iodine on mineralsRadiochim. Acta, 1988, v. 44/45, p. 143-145

65. Rançon D., "Comparative study of radioactive iodine behavior in soils under various experimental and natural conditions", ibid, p. 187-193

66. Zhuang H., Zeng J., Xia D., Zhu L., "Retardation of technetium and iodin by antimony and mercury-containing minerals", Radiochim. Acta, 1995, v. 68, p. 245249

67. Ершов Ю.А., Попков B.A., Берлянд A.C. и др., "Общая химия, Биофизическая химия, Химия биогенных элементов", М.: Высшая школа, 1993

68. Radioiodin Removal in Nuclear Facilities: Methods Techniques for Normal and Emergency Situations -Techn. Reports Series N. 201, Vienna, IAEA, 1980

69. Tomassi J, Delpech M, Grouiller J.-P., Zaetta A, "Long-lived waste transmutation in reactors", Nucl. Technol., 1995, v. Ill, p. 133-147

70. Козарь A.A., Перетрухни В.Ф., "Трансмутация 99Tc как новый источник стабильного рутения", Радиохимия, 1997, т.39, вып. 4, с. 294

71. Герасимов А.С., Зарицкая Т.С., Рудник А.П., "Справочник по образованию нуклидов в ядерных раекторах", М., Эергоатомиздат, 1989

72. Холдрен Д., Эхирн Д., Бдниц Р. и др., Управление и распоряжение избыточным плутонием из оружия. Вашингтон. Издательство национальной академии, 1994

73. Маршалкин В.Е., "Концептуальная проработка возможности рационального использования оружейных материалов и реакторного плутония", Вопросы атомной науки и техники, 2000, Сер. Теоретическая и прикладная физика, вып. 1,с. 3-7

74. Mireia P., Sanz J., Perlado М., Minguez Е., Martinez-Val J., "An Analytical Approach to the Assessment of transuranics transmutation", Proc. of the 3rd International Conference on ADTTA, June 7-11, 1999, Praha.

75. Garcia-Sanz J.M., Embid M., Fernandez R., Gonzalez E., "Isotopic Composition Simulation of the Sequence of Discharges from a thorium TRUs, Lead Cooled, ADS", ibid.

76. Khorasanov G., Ivanov A., Blokhin A., Sinitsa V., Proc. of the International Conference AccApp/ADTTA^Ol, November 12-15, 2001, Reno, Nevada

77. Герасимов A.C., Зарицкая T.C. Киселев Г.В., Мырцымова JI.A., "Условия трансиутации плутония, америция, кюрия в ядерных усановках", Атомная энергия, 2000, т. 89, вып. 2, с. 150-155.

78. Бергельсон Б.Р., Балюк С.А., "Эффективность трансмутации долгоживущей радиотоксичности в разных ядерных установках", Атомная энергия, 1996, т. 81, вып. 1, с. 66.

79. Бзнуни С.А., Барашенков B.C., Жамкочян В.М. и др. "Характеристики двухреакторных электроядерных систем", Атомная энергия, 2002, т. 92, вып. 5

80. Бергелсон Б.Р., Никитин А.А., Старостин В.Т. и др., "Подкритическая установка (мишень-бланкет) для трансмутации актиноидов", Атомная энергия, 1997, т. 82, вып. 5, с. 341.

81. Borst L., "The Convergatron, a Neutron Amplifier", Phys. Rev., 1957, v.107, N 3, p. 905-906

82. Эйвери P., "Теория связанных реакторов", Физика ядерных реакторов, Вторая межд. конф. по мирному использованию атомной энергии, 1959, т.З, с. 321-340

83. Дубовский Б. Г., "Секционированные реакторные системы", Атомная энергия, 1959, т.7, вып. 5, с. 456-457

84. Колесов В.Ф., Гужовский Б.Я., "Повышение эффективности электроядерного трансмутационного устройства за счет перехода к многосекционной структуре бланкета", Атомная энергия, 1994, т. 76, вып. 1, с. 71-77.

85. Колесов В.Ф., Штарев С.К., "О расчетах переходных процессов в системах связанных импульсных реакторов", Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 1991, вып. 2, с. 27-47

86. Колесов В.Ф., "Двухсекционные апериодические импульсные реакторы", "Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 1995, вып. 1-2, с. 25-182

87. Павловский А.И., Малинкин A.A., Колесов В.Ф. и др., "Двухсекционный бустер-реактор "Каскад" (БР-К) ", Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 1992, вып. 3, с. 3-11

88. Босамыкин B.C., Кошелев A.C., Герасимов А.И. и др.,

89. Высокоинтенсивный источник нейтронов на базе мощного ускорителя ЛИУ-30 и импульсного ядерного реактора БР-1", Advanced pulsed neutron sources: Physics of/at advanced pulsed neutron sources, PANS-2, 14-17 June 1994, Дубна, ОИЯИ, 1995, с. 114-121

90. Griffin P., Miller J., Harms G. e.a., "Design trade-of study for a large volume short pulse neutron assembly", Proc. of Int. Topical Meeting on Physics, Safety and Applications of Puis Reactors. Washington, Nov. 13-17, 1994, p. 292-299

91. Rubio R., Cooper P., Schulz J. e.a., "FREC-II: an upgrade to SNL annular core research reactor", Trans. Amer. Nucl. Soc., 1989, v. 59, Suppl. 1, p. 55-56

92. Thayer G., Miley G., Jones В., "An experimental study of two coupled reactors", Nucl. Technol., 1975, v.25, N 1, p. 56-67

93. Эйвери Р. , Брениан К, Брансон Дж. и др., Физика ядерных реакторов, Вторая межд. конф. по мирному использованию атомной энергии, 1959, т.З, с. 231

94. Колесов В.Ф., Малинкин А.А., "Кинетика двухсекционного бустер-реактора с асимметрической нейтронной связью между секциями", Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 1991, вып. 4, с. 1023

95. Колесов В.Ф., "Способы управления двухсекционными импульсными реакторами на основе инвариантов реакторной кинетики", Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 1986, вып. 1, с. 14-25

96. Колесов В.Ф., Штарев С.К., Хоружий В.Х., Житник А.К., "Эффективность электроядерного устройства с бланкетом на расплавленных солях и нептуниевой размножающей мишенью", Атомная энергия, 1995, т. 79, вып. 1, с. 40-45.237

97. Колесов В.Ф., "Проекты двухсекционных бустеров, содержащих Np", Атомная энергия, 1998, т. 84, вып. 4, с. 344-353.

98. Ado Yu.M., Gorbatkov D.V., Kryuchkov V.P., Lebedev V.N., "Some Advantages and Disadvantages of Electronuclear Reactor Based on 2-Section Blanket", The Eight Int. Conf. on Emerging Nucl. Systems, ICENES^, Obninsk, June 24-28, 1996, v.2, p. 587-590

99. Селиверстов B.B., "Умножение нейтронов вещного источника в каскадных подкритических системах с односторонней нейтронной связью", Атомная энергия, 1996, т. 81, вып. 5, с. 378-390.

100. Алексеев П.Н., Игнатьев В.В., Коляскин О.Е. и др., "Каскадный подкритический жидкосолевой реактор как элемент топливного цикла", Атомная энергия, 1995, т. 79, вып. 4, с. 243-252.

101. Алексеев П.Н., Игнатьев В.В., Коляскин О.Е. и др., "Концепция жидкосолевого подкритического реактора повыщенной безопасности", Препринт ИАЭ-5857/2, 1995

102. Dudnikov A., Alekseev P., Kotkin, Menshikov L., Subbotin S., "Transmutation of Long-Living Radioactive Waste in Critical and Cascade Subcritical Molten Salt Reactors", Proc. of the 3-rd International Conference on ADTTA, June 7-11, 1999, Praha.

103. Bznuni S.A., Khudaverdyan A.H., Zhamkochyan e.a, Monte Carlo Modeling of Bireactor Electronuclear System // Journal of Computational Methods in Sciences and Engineering. 2002, v. 2, N 1-2, pp. 21-29

104. Бзнуни C.A., Жамкочян B.M., Худавердян А.Г., "Параметры двухреакторных подкритических систем, управляемых ускорителем", Атомная энергия, т.88, вып. 4, 1998, с. 316-319

105. Бзнуни С.А., "Каскадные подкритические электроядерные системы", Материалы VI научной конференции молодых ученых и специалистов, Дубна, 2002, 4-9 февраля, с. 259-263

106. Бзнуни С.А., Барашенков B.C., Жамкочян В.М., Полянски А., Соснин А.Н., Худавердян А.Г., "Двухреакторные электроядерные системы с жидкокадмиевым ветилем". Препринт ОИЯИ Р2-2002-105 , 2002

107. Бзнуни С.А., Соловьев А.Г., Соснин А.Н., Полянски А., "Программа LATTICE для расчета параметров мишеней с гетерогенной (решеточной) структурой", Сообщение ОИЯИ Р2-2002-113 , 2002

108. Жамкочян В.М., Худавердян А.Г., "Ядерный реактор на быстрых нейтронах в подкритичном режиме", Изв. НАН Армении, Физика, 1998, т.ЗЗ, с 141-146

109. Жамокочян В.М., Худавердян А.Г., "Серийные энергетические реакторы в подкритическом режиме", Там же с.31-40

110. Khudaverdyan A.G., Zhamkochyan V.M., "Choosing the Optimal Parameters of Subcritical Reactors Driven by Accelerators". Preprint ICTP TC/IR/98/1, 1998

111. Уолтер А., Рейнольде А., "Реакторы-размножители на быстрых нейтронах", М, Энергоиздат, 1986

112. Дементьев Б.А., "Ядерные энергетические реакторы". М. Энергоатомиздат. 1996.

113. Pivovarov V., "Advanced Light Water Reactors (PWR, BWR) and Heavy Water Reactors Core Concepts and Some Aspects of Core Physics Calculations", Preprint ICTP H4.SMR/1056-31, 1998

114. Адо Ю.М., Крючков В.П., Лебедев B.H., "Энергетический подкритический реактор с подсветкой пучком ускоренных протонов", Препринт ИФВЭ 94-29, 1994

115. Klein Н., "Spallation neutron sources". Proc. of the Inern.Linac.Conf., 21-26 Aug. 1994, Tsukuba, Japan, v.l, p.322-327

116. Овчинников Ф.Я., "Эксплуатационные режимы водо-водяных энергетических ядерных реакторов", М., Атомиздат, 1979

117. Безносов А.В., Вешняков К.Б., Серов В.Е., "Основные концепции контура жидкометаллической мишени реакторов, управляемых с ускорителями", Атомная энергия, т.81, вып. 3, 1996, с. 202-206

118. Барашенков B.C., "Статистическое моделирование межъядерных каскадов, инициируемых частицами высоких энергий", Препринт ОИЯИ Р2-81-364, 1981

119. Barashenkov V.S., "Monte Carlo simulation of ionization and nuclear processes initiated by hadron and ion beams in media", Сотр. Phys. Comm., 2000, v. 126, p 28-31.

120. Barashenkov V.S., Gudowski W, Polanski A., "Integral High-Energy Nucleon -Nucleus Cross-Sections for Mathematical Experiments with Electronuclear Facilities", Proc. of the 3 -rd International Conference on ADTTA, June 7-11,1999, Praha.

121. Barashenkov V.S., Toneev V.,"Interaction of High Energy Particles and Nuclei" Atomizdat, Moscow, 1972.

122. Барашенков B.C и др., "Взаимодействие частиц и ядер высоких и сверхвысоких энергий с ядрами", УФН, 1973, т. 109, с, 91

123. Barashenkov V.S., Kumar V., Singh V., "Thorium as a fuel for accelerator driven subcritical electronuclear systems". Preprint JINR E2-2000-124

124. Shternheimer R., Phys. Rev. 1966, v. 145, p. 247-253

125. Shternheimer R., Phys. Rev. 1971, v. 3B, p. 3681-3692

126. Barashenkov V.S. e.a., Phys. Part. Nucl. 1983, v. 24, p. 107-113

127. Lindhard L., Scharf M., Schiott H. at all, Selsk., Nat. Phys. Medd., 1963, v. 33, N14

128. Барашенков B.C., Левчук JI. Г., Соенин А.Н., Шмаков С.Ю.,

129. Характеристики электроядерных мишеней, содержащих воду", Атомная энергия, 1994, т.77, вып.6, с. 419-424.

130. Абагян JI. П. и др., "Групповые константы для расчета ядерных реакторов", М.: Атомиздат, 1981.

131. Хохлов В. Ф., Савоськин М. Н., Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерные константы. 1972, вып. 8, ч. 3, с. 328.

132. Mandrillon P., Fietier N., Rubbia С., "A High Intensity Cyclotron Complex for Driving the Energy Amplifier". Proc. of the Second International Conference on ADTTA, June 3-7, 1996, Kalmar, Sweden, p. 984-994

133. Murin B.P, Batskildi G.I., Belugin У.М. a.e., "Superconducting Devices Use in High Current Linear Proton Accelerators for Energy Purposes", Proc. of the Second International Conference on ADTTA, June 3-7, 1996, Kalmar, Sweden, p. 10471054

134. Туманян P.А., Худавердян А.Г., "Подкритический ядерный реактор средней мощности, управляемый ускорителем", Изв. НАН Армении, Физика, 1994, т. 1-2, с. 58-60. Атомная энергия, т.79, вып. 1, 1995, с. 74-76

135. Барашенков B.C., Шелаев И.А., "Электроядерные усилители энергии с низкоэнргртическими пучками протонов", Атомная энергия, т.85, вып. 5, 1998, с. 409-411

136. Subbotine S.A., Alekseev P.N., Ignatiev V.V. e.a., "Harmonization of fuel cycles for long-range and wide-scale nuclear energy system", Proc. of the Global'95 conference, 1995, vol. 1, p. 199-206

137. Devell L., Ignatev V.V., "Waste management and disposal strategies for present and future power options comparison of safety features", ibid, pp. 149-157

138. Martinot. L., "Molten-salt chemistry of actinides, in Hand book on the physics and chemistry of the actinides", Amsterdam, North-Holland, 1991, vol. 6, p. 241242.

139. Thoma R.E., "Chemical feasibility of fueling molten salt reactors with PuF3", Report ORNL- TM-2256, Oak Ridge, Tennessee, 1968, October.

140. Toth L.M., Gat U., Del Cul G.D., Dai S., Williams D.F., "Review of ORNL s MSR Technology and Status", Proc. of the Second International Conference on ADTTA, June 3-7, 1996, Kalmar, Sweden, v. 1, 91-100

141. Williams D.F., Del Cul G.D., Toth L.M., "Molten Salt Fuel Cycle Requirements for ADTT Applications", Proc. of the 3 -rd International Conference on ADTTA, June 7-11,1999, Praha.

142. Baestle L.H., DE Raedt Ch., "Comparative assessment of actinide and risk -reduction strategies by P&T versus direct disposal", Proc. of the Global'95 conference, 1995, vol. 1, p.149-155

143. Greenspan E., Sagara H., Matsumoto H. e.a., Proc. of the International Conference AccApp/ADTTA'Ol, November 12-15, 2001, Reno , Nevada

144. Ignatiev V.V. e.a., "MSRs: perspectives and problems", Moscow, Energoatomizdat, 1990.

145. Mac Pherson. H.G., "Development of materials and systems for the molten-salt reactor concept", Reactor technology , 1972, vol. 15, pp. 136-154.

146. Mays G., Smith A., Engel J., "Distribution and Behavior of Tritium in the Coolant-Salt Technology Facility", Report ORNL/TM 5759, 1977

147. Robertson R.C. et al., "Conceptual Design Study of a Single-Fluid Molten-Salt Breeder Reactor", Oak Ridge Nat. Lab. Rept. ORNL-4511, June, 1971

148. Brasky D.N., Leitnaker J.M., "Homogenization of Ti-Hastelloy-N", Metallurgical Transactions A 10A, 427, 1979.

149. DeVan J.H. et al., "Materials Considerations for Molten Salt Accelerator-based Plutonium Conversion Systems", Proc. of Int. Conf. on ADTT'A, Las Vegas, NV, p. 476-486, 1994.

150. Engel J.R. et al., "Conceptual Design Characteristics of a Denatured Molten-Salt Reactor with Through Fueling", Oak Ridge Nat. Lab. Rept. ORNL-TM-7207, July, 1980.

151. Барашенков B.C., Соловьев А.Г., Соснин А.Н., "Алгоритм расчета пересечений частицей зон в гетерогенной среде", Сообщение ОИЯИ Р2-98-221

152. Барашенков B.C., Соловьев А.Г., Соснин А.Н., "Моделирование точки взаимодействия и потерь энергии каскадной частицы в веществе мишени", Сообщение ОИЯИ Р2-99-125

153. Фейенберг С.М., Шихов С.Б., Троянский В.Б., "Теория ядерных реакторов", Москва, АтомИздат, 1978

154. Белл Д., Глестон С., "Теория ядерных реакторов", Москва, АтомИздат, 1974

155. Автор выражает свою особую благодарность профессору Барашенкову B.C. за бесценную помощь и постоянную поддержку при осуществлении данной работы.

156. Глубокую благодарность хотелось бы выразить руководителям докторам Худавердяну А.Г. и Жамкочяну В.М.

157. Автор выражает свою благодарность Соснину А.Н., Полянскому А. и Соловьеву А.Г. за ценные замечания и обсуждения результатов диссертации.

158. Автор выражает свою глубокую благодарность руководству ЛИТ ОИЯИ, в лице профессора Пузынина И.В. и Айряна Э.А. за постоянную поддержку и помощь при выполнении данной работы.

159. РОССИЙСКАЯ ГОСУДАРСТВЕННА^библиотека ГЪ VQJ5\ I - О'Ь