автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Выход радиоактивных материалов из расплава активной зоны при тяжелой аварии АЭС

На правах рукописи

ВИТОЛЬ Сергей Александрович

ВЫХОД РАДИОАКТИВНЫХ МАТЕРИАЛОВ ИЗ РАСПЛАВА АКТИВНОЙ ЗОНЫ ПРИ ТЯЖЕЛОЙ АВАРИИ АЭС

Специальность 05 14 03 - "Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации"

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

г. Санкт-Петербург - 2007

003065923

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии "Научно-исследовательский технологический институт им А П Александрова" (НИТИ), 188540, г Сосновый Бор, Ленинградской обл

Научный руководитель - доктор техн наук

Бешта Севостьян Викторович

Официальные оппоненты

- доктор техн наук

- кандидат техн наук, доцент

Безлепкин Владимир Викторович Митюков Валерий Николаевич

Ведущая организация ОАО "Научно-производственное объединение по исследованию и проектированию энергетического оборудования им И И Ползунова" (НПО ЦКТИ), Санкт-Петербург

Защита диссертации состоится 22 мая 2007 г в 16-00 на заседании диссертационного совета Д 212 229 04 в ГОУ ВПО "Санкт-Петербургский государственный политехнический университет" по адресу

195251, Санкт-Петербург, ул Политехническая, 29 в аудитории 411 ПГК

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке ГОУ ВПО "Санкт-Петербургский государственный политехнический университет"

Автореферат разослан "20" апреля 2007 г

Отзыв на автореферат, заверенный печатью учреждения, в двух экземплярах просим направить по вышеуказанному адресу на имя ученого секретаря диссертационного совета

Факс (812)-5521630 E-mail kg 1210@mail ru

Ученый секретарь

диссертационного совета

К А Григорьев

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Развитие ядерной энергетики предъявляет все более жесткие требования к обеспечению безопасности АЭС При обосновании безопасности возможные радиационные аварии в соответствии с ОПБ-88 принято разделять на проектные, для которых проектом определены исходные события и конечные состояния и предусмотрены системы безопасности, обеспечивающие ограничение их последствий установленными для таких аварий пределами, и запроектные (тяжелые аварии), вызванные не учитываемыми исходными событиями или сопровождающиеся дополнительными по сравнению с проектными авариями отказами систем безопасности или ошибочными решениями персонала, которые могут привести к тяжелым повреждениям или к расплавлению активной зоны и выходу радиоактивных продуктов деления (РПД) за пределы защитной оболочки реактора

Тяжелая авария, приводящая к плавлению активной зоны, может быть следствием крайне маловероятных случаев наложения исходных событий (разрыв трубопроводов I контура, полное обесточивание и т п ) и независимых отказов соответствующих систем безопасности Однако вследствие крайне тяжелых радиационных и социально-экономических последствий тяжелые аварии могут вносить заметный вклад в общую величину риска от эксплуатации АЭС

После тяжелых аварий на АЭС ТМ1, США в 1979 г и на Чернобыльской АЭС в 1986 г анализ последствий тяжелых аварий и способов их ограничения стал одной из составляющих проектного обоснования безопасности

Выход радиоактивных продуктов деления на поздней стадии тяжелой аварии за пределы защитной оболочки реактора обуславливает техногенные радиационные нагрузки от аварийного энергоблока на персонал и население Основными показателями состояния радиационной безопасности в регионе при аварии, согласно Федеральному закону «О радиационной безопасности населения», являются

масштаб радиационной аварии,

степень готовности к эффективной ликвидации радиационных аварий и их последствий,

анализ доз облучения, получаемых отдельными группами населения, число лиц, подвергшихся облучению выше установленных пределов доз облучения

Для расчетного прогноза перечисленных показателей необходимы обоснованные данные по выходу радиологически значимых радионуклидов из поврежденной, в том числе, расплавленной активной зоны в окружающую среду Такие данные в настоящее время имеются для условий проектных аварий и для части радионуклидов в условиях тяжелой аварии - для большинства летучих РПД

(РБГ, йод, цезий, рубидий и др), которые испаряются на стадии разгерметизации ТВЭЛ, деградации активной зоны и формирования ванны топливного расплава

Выход низколетучих продуктов деления, таких как Ва, 8г, Ьа, Се, изотопов платиновой группы (Яи), лантаноидов и актиноидов, из высокотемпературной ванны расплава активной зоны пока еще изучен недостаточно, в частности, из-за чрезвычайно сложной техники проведения экспериментальных исследований при высоких температурах С другой стороны, в настоящее время отсутствует законченная теория, описывающая механизмы испарения оксидных расплавов, а также выход ПД по сопутствующим механизмам (капельный выброс, повторный унос со стенок и пр ) Сложность процессов испарения оксидных систем проявляется в том, что лишь немногие оксиды испаряются по одной химической схеме (конгруэнтно) Большинство имеющихся опытных данных по испарению оксидов получены классическим методом Кнудсена (эффузионным методом испарения в вакууме) и относятся к индивидуальным оксидам, большей частью находящимся в твердом виде Эти данные трудно распространить на многокомпонентные расплавы оксидов, характерные для условий тяжелой аварии

Крайне скудны данные о влиянии состава атмосферы над расплавом на скорость испарения его компонентов и характеристики образующихся аэрозолей Поскольку большинство низколетучих продуктов деления распространяется в окружающей среде в твердой аэрозольной форме, знание характеристик аэрозолей, например, их распределения по размерам, в значительной степени определяет корректность расчетного прогноза радиационной обстановки

Отметим, что количественные характеристики выхода радионуклидов, характеристики образующихся аэрозолей и их физико-химические свойства нужно знать не только и, зачастую, не столько для прогноза радиационных последствий аварий, но и для разработки в проектах мер по управлению аварией и, в частности, для разработки соответствующих систем безопасности и систем подавления радиоактивного выброса В качестве примера можно привести систему УГТАК, которой оснащены действующие реакторы РБМК, и аэрозольный фильтр кон-тайнмента, которым планируется оснащать некоторые АЭС Наряду с поведением продуктов деления важно знать поведение основных составляющих расплава, например, оксидов урана, поскольку они обуславливают общий выход аэрозольной массы в 1-й контур/контайнмент и последующие аэрозольные нагрузки, влияющие на эффективность функционирования важных для безопасности систем, таких как система пассивного отвода тепла от контайнмента (СПОТ), каталитические рекомбинаторы водорода, спринклерные системы и пр

Перечисленные обстоятельства определяют актуальность исследований по выбранной теме

Целью работы является определение качественных и количественных характеристик выхода продуктов деления и материалов активной зоны из топливного расплава в газовую фазу Для достижения указанной цели в работе решаются следующие задачи

- разработка методики экспериментального исследования и получение данных по выходам оксидов урана, малолетучих продуктов деления и поглощающего материала активной зоны (оксид бора) из оксидного расплава, имитирующего по составу расплав активной зоны и внутрикорпусных устройств (расплав кориума) на заключительной стадии тяжелой аварии,

- определение влияния на выход продуктов деления условий аварии, в том числе состава кориума, температуры расплава, состава и характера циркуляции газовой среды над расплавом,

- систематизация экспериментальных данных и их использование для валида-ции расчетных кодов, описывающих выход компонентов расплава при тяжелых авариях,

- разработка рекомендаций по снижению выхода продуктов деления при тяжелой аварии на АЭС с ВВЭР, в частности, ВВЭР-1000, оснащенной устройством локализации расплава

Защищаемые положения. На защиту выносятся

1 Методика экспериментального исследования выхода продуктов деления и оксидов урана из расплава кориума, разработанная на основе метода индукционной высокочастотной плавки в холодном тигле

2 Выявленные качественные закономерности по выходу радиоактивных материалов, в том числе

- увеличение скорости испарения оксидов урана и некоторых продуктов деления при окислении расплава кориума, исходно содержащего неокислен-ные компоненты,

- снижение скорости испарения некоторых продуктов деления при введении в расплав соответствующих стабильных изотопов

3 Количественные результаты по выходу оксидов урана, бора и продуктов деления, таких как БгО, ВаО, Ьа20з, СеСЬ из расплава кориума при различных составах и температурах расплава, а также атмосфере над ним

4 Рекомендации по снижению выхода некоторых продуктов деления из расплава кориума, реализованные при создании устройства локализации расплава для АЭС с ВВЭР

Научная новизна Впервые в практике экспериментального исследования процессов, происходящих при тяжелой аварии

- разработана и реализована методика экспериментального исследования выхода РПД с применением метода индукционной высокочастотной плавки

кориума широкого диапазона составов в холодном тигле (ИПХТ), имеющего важные преимущества с точки зрения как расширения температурного диапазона исследований, так и обеспечения стабильного состава урансодержа-щего расплава кориума,

- экспериментально установлено определяющее влияние кислородного потенциала расплава на скорость испарения оксидов урана и некоторых продуктов деления,

- экспериментально показано, что введением в расплав кориума стабильного изотопа стронция можно уменьшить испарение его радиоактивных изотопов,

- подтверждена эффективность жертвенного материала (ЖМ) ловушки расплава АЭС с ВВЭР-1000 в части его влияния на ограничение выхода РПД Приоритеты на новый оксидный керамический материал, бетон и цемент

для ловушки расплава активной зоны, а также на способ ограничения выхода из расплава продуктов деления защищены патентами в РФ и в Китае

Степень обоснованности и достоверности научных положений Обоснованность научных положений, выводов и рекомендаций, сформулированных в диссертации, подтверждается обширными экспериментальными данными, полученными в экспериментах с расплавами прототипного кориума Достоверность полученных экспериментальных результатов обуславливается применением современных метрологически аттестованных методик, автоматизированных приборных и измерительных комплексов, анализом погрешностей измерений и подтверждается сравнением с результатами других авторов

Фактическая основа работы и методы исследования Фактическую основу работы составили методики измерений и данные серий экспериментов, выполненных автором в 1985-1993 годах в ВО ВНИПИЭТ и в 1993-2005 г в НИТИ им А П Александрова согласно ежегодным отраслевым планам НИР и ОКР Министерства РФ по атомной энергии, по договорным НИОКР, а также по международным грантам и программам В качестве методов исследования в пост тест анализах проб кориума и аэрозолей использовали рентгенофлуоресцентный анализ, оптическую и электронную микроскопию, рентгеноспектральный микроанализ, порошковую дифрактометрию, гамма-спектрометрию, масс-спектрометрию с искровым источником и с индуктивно связанной плазмой Аэрозольные частицы также исследовали импакционным методом, оптической и электронной микроскопией, гамма-спектрометрией и методом лазерного малоуглового рассеяния света

Личный вклад автора Автор принимал непосредственное участие на всех этапах работы, изложенной в диссертации

- применил технологию индукционной плавки оксидов в холодном тигле для изучения процессов выхода продуктов деления из расплава кориума,

- разработал методики исследования,

- руководил и принимал участие в модернизации установки «Расплав-2» для исследования выхода из расплава продуктов деления,

- разработал и реализовал газоаэрозольную аналитическую систему для про-боотбора и регистрации вышедших из расплава кориума аэрозолей и продуктов деления,

- участвовал в проведении экспериментов, обработке и анализе их результатов, верификации расчетных моделей,

- разработал рекомендации по снижению выхода продуктов деления при тяжелой аварии на АЭС

Практическая значимость и реализация результатов Результаты, полученные автором, использованы для решения важных прикладных задач, в том числе

- верифицированные по данным, полученным автором, расчетные методики, описывающие выход продуктов деления из расплава кориума, использованы при анализе тяжелых аварий и обосновании безопасности АЭС,

- базы данных по выходу продуктов деления из расплава кориума дополнены полученными автором результатами,

- рекомендации по снижению выхода продуктов деления при тяжелой аварии использованы при проектировании и сооружении АЭС с ВВЭР-1000 в Китае (Тяньваньская АЭС) и в Индии (АЭС «Куданкулам»)

Апробация работы. Результаты работы были доложены и обсуждены на национальных и международных конференциях, семинарах и совещаниях, в том числе на международной конференции по исследованию тяжелых аварий в Японии, SARJ-99 (Токио, ноябрь 4-6, 1998), международной конференции ОЭСР по внекорпусному захолаживанию кориума (Карлсруе, Германия, ноябрь 15-18, 1999), научно-техническом совещании «Электротермия-2000» (Санкт-Петербург, июнь 6-7, 2000), научно-практическом семинаре «Вопросы безопасности АЭС с ВВЭР» (Санкт-Петербург, сентябрь 12-14, 2000), регулярных международных совещаниях экспертов МНТЦ по управлению проектами по исследованию кориума, всероссийской конференции "Процессы горения и взрыва в физикохимии и технологии неорганических материалов" (Москва, 24-27 июня 2002), регулярных совещаниях рабочей группы управления проектами по выходу продуктов деления из расплава кориума по 4-ой и 5-ой рамочным программам европейского сообщества в 1996-2003 гг

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, списка использованных источников, двух приложений, имеет общий

объем 244 страницы, содержит 74 таблицы, 128 рисунков Список использованных источников содержит 113 наименований

Публикации. По теме диссертации автором опубликовано 17 работ, которые приведены в конце реферата

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

В первой главе на примере реактора типа ВВЭР рассмотрены основные феноменологические аспекты развития тяжелой аварии, важные для постановки проблемы выхода радиоактивных продуктов деления (ПД) из топливного расплава

Приведены характерные температурные интервалы, в которых происходит формирование жидких фаз топливных композиций

Перечислены основные теплогидравлические и физико-химические процессы в ванне расплава кориума, определяющие механизмы и скорости выхода продуктов деления, к которым относятся формирование корок, испарение, химические реакции, капельный выброс и др

Влияние указанных процессов на выход продуктов деления различно и, главным образом, определяется рассматриваемым сценарием аварии Можно утверждать, что процессы образования корок, испарения с поверхности расплава, стратификации и происходящие химические реакции компонентов расплава имеют место в большинстве возможных сценариев Остальные процессы важны для условий взаимодействия расплава с бетоном (ЖМ)

Большинство из перечисленных процессов трудно поддаются расчетному моделированию, поэтому особую актуальность приобретают экспериментальные исследования при условиях, в той или иной степени воспроизводящих натурные Выполнен обзор зарубежных экспериментальных исследований выхода ПД из топлива (топливных стержней и топливного расплава) Рассмотрены внутри-реакторные эксперименты (ACRR-ST, LOFT-FP, PBF/SDF, Phebus-FP и др ), вне-реакторные эксперименты (HEVA/VERCORS, SASCHA, VEGA, MCCI и др ) и выход ПД во время аварии TMI-2

Указанные исследования предметно ориентированы на характерные для зарубежных АЭС конструкции реакторных установок, их активных зон, применяемых конструкционных и топливных материалов, которые существенно отличаются от используемых в ВВЭР Например, принципиально различаются материалы органов регулирования, соответственно, Ag-In-Cd сплав и поглотители на основе бора Эти различия ограничивают применение как собственно экспериментальных данных, так и разработанных с их использованием моделей для анализа безопасности АЭС с ВВЭР, тем более, что температурный диапазон, для

которого получены указанные данные, лишь в небольшой степени охватывает область существования расплава кориума

Приводится обзор моделей испарения ПД с поверхности расплава и компьютерных кодов, описывающих выход и транспорт продуктов деления (MARCH, CORCON, VANESA, VICTORIA, RELOS/CHEMAPP, MELCOR)

По представленным в первой главе данным сделано заключение о том, что доступные результаты экспериментальных исследований и базы данных по выходу малолетучих ПД из топливного расплава не являются полными и не достаточны для уточнения и верификации кодов и расчетного обоснования выхода активности из расплава в атмосферу контайнмента Более того, разработанные за рубежом компьютерные коды, которые, в принципе, позволяют проводить подобные расчеты, отечественным пользователям зачастую недоступны Этим обусловлена высокая актуальность экспериментальных исследований по выходу ПД из расплава, работам по созданию расчетных моделей и соответствующих отечественных кодов, например, системы кодов СОКРАТ, ИБРАЭ РАН

Вторая глава содержит описание общей методики исследования выхода ПД из ванны расплава кориума, экспериментальной установки, аппаратуры и методик пост тест анализов Использован метод потока, заключающийся в насыщении парами исследуемого вещества газа-носителя, проходящего с постоянной скоростью над расплавом заданной температуры Пары исследуемого вещества, конденсируясь, образуют аэрозоли, характеристики которых определяются при анализе проб, отобранных в газо-аэрозольной системе

Высокая температура и химическая активность керамического расплава кориума ограничивают возможность применения традиционных методов нагрева и тигельных материалов Для получения керамических расплавов и достижения целей экспериментов автором был использован метод индукционной плавки в холодном тигле в диапазоне радиочастот Метод отличается

- внутренним энерговыделением в расплаве,

- наличием между расплавом и холодной стенкой тигля слоя закристаллизовавшегося расплава (гарнисажа), препятствующего массопереносу материала тигля в расплав

Сочетание бесконтактного метода нагрева и незагрязняющего способа плавки оксидов обеспечивает

- получение расплава с чистотой не ниже чистоты исходных продуктов,

- возможность значительного перегрева расплава над температурой ликвидус, в том числе, для химически активных оксидных материалов (до 3000 К),

- возможность плавки и длительного поддержания системы оксидов в расплавленном состоянии как в инертной, так и в окислительной среде,

- универсальность и компактность плавильного устройства Экспериментальная программа выполнена с использованием установки

«РАСПЛАВ-2» с питанием от высокочастотного лампового генератора с установленной мощностью 250 кВт

Приведено описание газоаэрозольных систем, разработанных для реализации экспериментальной методики и использованных в сериях экспериментов ПД-0 ПД-4 по проекту FPRMP и WP2-1 WP2-3/2 по проекту LPP, в которых отбор аэрозольных проб осуществляли на фильтры с применением изокинетиче-ского разделения потока в главную и аналитическую линии На рис 1 показана схема сбора аэрозолей и подачи газа в серии экспериментов ПД-0 ПД-4

Индукционная печь состояла из водоохлаждаемого металлического секционированного тигля (5), коаксиально расположенного внутри индуктора (4) Печь смонтирована в защитном боксе (1) на рабочем столе, оснащенном приводом для вертикального перемещения тигля Тигель находился внутри кварцевой обечайки (6), загерметизированной с помощью водоохлаждаемой крышки (8) Система газоочистки поддерживала в боксе (1) постоянное разрежение в 20 мм водяного столба

Система подачи газа-носителя обеспечивала регулируемое поступление в обечайку воздуха через фильтр тонкой очистки и осушитель в опытах ПД-1, ПД-4 или азота высокой чистоты из баллонов в опытах ПД-0, ПД-1, ПД-2, ПД-3

По результатам экспериментов ПД-0 ПД-4 в конструкцию установки для серии экспериментов WP2-1 WP2-3/2 были внесены следующие усовершенствования

— для уменьшения осаждения аэрозолей на стенки холодного тигля ванна расплава формировалась в верхней части тигля,

- для оптимизации газового тракта печи была изменена конструкция и форма водоохлаждаемой крышки печи

В ходе экспериментов проводили измерения параметров процесса температуры поверхности расплава, режимов ВЧ-генератора, тепловых потерь в элементах печи, температуры газа в различных точках системы пробоотбора и др

Определение кинетики выхода имитаторов продуктов деления (ИПД) из ванны расплава кориума, химического и фазового состава и дисперсности аэрозолей ПД в режиме on-line вызывает значительные технические трудности Поэтому в работе использовали методологию изокинетического отбора проб на

аналитические фильтры, после чего проводили их физико-химический анализ с применением различных методов

1 - защитный бокс, 2 - металлическое дно, 3 - расплав кориума, 4 - индуктор, 5 - холодный тигель, 6 - кварцевая обечайка, 7 - вход охлаждающей воды, 8 - водоохлаждаемая крышка, 9 - смотровое окно, 10 - штуцер подвода газа-носителя, 11 - смотровое окно с перископом, 12 - трехходовые краны, 13,19 - краны, 14 - расходомер газовый, 15 - форвакуумный насос, 16 - основная пробоотборная линия, 17 - держатель образцов сменный, 18 - манометр, 20 - им-пактор, 21 - циклон, Р5-Р7 - фильтры большой площади, Р2-Р4 - сменные аналитические фильтры, 22 - баллон газовый, 23 - регулирующий вентиль, 24 - фильтр-осушитель, 25-вибратор

Рис 1 • Схема сбора аэрозолей и подачи газа в серии экспериментов ПД-0...ПД-4

Описаны методики проведения и приборное обеспечение пост тест анализа, который включал в себя

- определение массового баланса и массовой концентрации аэрозолей по навескам на фильтрах (гравиметрия),

— определение элементного состава проб кориума и аэрозолей (рентгеноспек-тральный флуоресцентный анализ, а, Р -радиометрия, у-спектрометрия, масс-спектрометрия),

- исследование фазового состава кориума и аэрозолей (рентгено-фазовый анализ),

- определение отношения OAJ (термогравиметрия),

- исследование дисперсного состава и морфологии аэрозолей (импакторный метод, метод малоуглового рассеяния частицами лазерного излучения, оптическая микроскопия, сканирующая электронная микроскопия),

- определение микроструктуры и элементного состава (как интегрального, так и состава каждой фазы) образцов кориума и корок (SEM/EDX анализ)

В третьей главе представлены результаты исследования выхода радиоактивных материалов из расплава кориума

Цель работ состояла в получении экспериментальных данных по выходу материалов активной зоны и низколетучих продуктов деления из ванны расплава кориума для характерных условий внутри- и внекорпусной фазы тяжелой аварии, которые необходимы для уточнения математических моделей процессов и валидации расчетных кодов, моделирующих тяжелую аварию на АЭС

В экспериментах варьировались состав расплава кориума, состав имитаторов ПД в расплаве, температура расплава, расход газа через печь, атмосфера печи

По совокупности полученных экспериментальных данных выполнен анализ результатов с точки зрения влияния варьируемых параметров на скорость выхода аэрозолей, их состав и дисперсность

Матрица экспериментов с оксидными расплавами в сериях экспериментов ПД-0 ПД-4 по проекту FPRMP и WP2-1 WP2-3/2 по проекту LPP представлена в табл 1

В диссертации приведено описание подготовки и процедуры каждого из экспериментов Представлены результаты измерений и пост тест анализа

Кроме того, описаны результаты отдельных исследований проб кориума и образцов кориума с различным содержанием оксида стронция в серии LPP методом дифференциальной масс-спектрометрии с использованием сдвоенной ячейки Кнудсена

В частности, в экспериментах серии FPRMP установлено, что факторами, определяющими скорость выхода материалов активной зоны и продуктов деления из расплава кориума, являются состав расплава, его кислородный потенциал, скорость газа-носителя Отмечен доминирующий эффект температуры поверхности расплава кориума при ее варьировании в широком диапазоне

Зависимость измеренной в опытах ПД-1 ПД-4 скорости испарения оксидов урана из расплава от температуры в координатах logW=f(l 000/Т) в сравнении с данными других авторов по испарению из твердого топлива в качестве примера показана на рис 2

Таблица 1. Матрица экспериментов

Экспери- Состав расплава, мае % Условия проведения экспериментов

мент ио2 гго2 КеОу ИПД Температура, °С Расход газа, л/мин Атмосфера

ПД-0 46 5 20.0 32 2 8г0**** 1550-1810 110 Воздух

ПД-1 100 -2750 65

32 Азот

ПД-2 71 29 -2700-2800 Азог, воздух

пд-з 46.53 20.82 24 94* КК), ВаО, 1930-2100 70 Азот

ПД-4 СеО,"" 1960-2200

Рг1-\УР2-1 _ 2560-2630

Рг2-\УР2-1 8 г О, ВаО, СеОг, В20, -2550 10 Воздух

\VP2-1 71 29 - 2590 10,40,70

WP2-2/l вгО, ВаО, Се02, ВгО„ Ьа20,Л20„ МоО, 2655 Азот

WP2-2/2 2775

WP2-3/l 44.1 183 27 3** 1Л ***-! 760 Ь2***-1845-1945 10 Воздух

\¥Р2-3/2 1Л***-1580

*) дополнительно введено в шихту, мае % Сг2Оз-4 96, N10-1 98 **) дополнительно введено в шихту, мае % БЮг -10 3

***) во время плавки наблюдали расслоение расплава на две жидкости, имевших

различные температуры

*'***) использовали радиомеченные ИПД

Для представленных экспериментальных результатов зависимость может быть описана уравнением

\¥ = 3 109 ехр{~21ббУт), Т= 2200 3100 К,

где Т - температура, К, XV - скорость испарения, мкг/(см2 час)

Определено, что кажущаяся энергия активации испарения выше в инертной среде по сравнению с окислительной и выше для «тугоплавких» составов расплава (и02 - 2г0г) по сравнению с «легкоплавкими» (с добавками РеО, БЮг, ) В воздушной среде скорость испарения оксидов урана из расплава кориума при сопоставимых условиях значительно (в 2 5 раз) выше, чем в нейтральной

♦ Маэоп, Эег 1 & Ес1и/агс)5 Ж Маэоп, РРМР - - - Ес1\л1агс)з Ед

Мавоп, Бег 2&3 Сох

эксп ГЩ (0-4) \Л/=3*10'9ехр(-21667/Т)

Рис. 2: Зависимость скорости испарения оксидов урана от температуры расплава

Анализ элементного состава аэрозолей показал, что из расплавов 1ГО2 -Тх02 и и02.х - ХтОг - БеОу испаряются, в основном, оксиды урана В опытах с добавками в кориум оксидов хрома и никеля эти оксиды испарялись из расплава кориума в смеси с оксидами урана в соотношении, близком к их исходному соотношению в расплаве

Рентгеноструктурный анализ показал, что в среде азота оксиды урана конденсируются над расплавом, в основном, с образованием фазы и409 Конденсированной фазой в воздушной среде преимущественно является и308

Анализ распределения аэрозолей по размерам частиц, выполненный различными методами, показал, что первичные конденсационные аэрозольные частицы имеют характерный размер менее 1 мкм Не замечено существенного различия в размерах аэрозольных частиц, конденсирующихся в среде азота и в воздухе, а также влияния температуры расплава на размер частиц Агломераты частиц имеют характерный размер 1,6 1,9 мкм С увеличением температуры рас-14

плава (опыт ПД-1) и, соответственно, концентрации аэрозольных частиц размер агломератов растет до 4 8 мкм Важным обстоятельством для анализа процессов при тяжелой аварии является склонность аэрозольных частиц образовывать плотные отложения, обладающие хорошей адгезией к холодным поверхностям

Определены скорости испарения имитаторов продуктов деления - оксидов стронция, бария, церия и тория из расплава кориума в диапазоне температур расплава 1930 2200 °С

По результатам работы также можно сделать следующие выводы методического характера, часть которых была реализована при проведении серии экспериментов по проекту LPP

- В холодном тигле с развитыми холодными поверхностями над расплавом имеет место обратный транспорт аэрозолей и капель в расплав в результате отслаивания и падения аэрозольных отложений/корок с внутренней поверхности тигля В результате изменения конструкции печи и методики экспериментов измеренные скорости выхода во второй серии экспериментов увеличились в 1,4 6 раз по сравнению с серией экспериментов по проекту FPRMP

- Подогрев транспортных коммуникаций, разбавление газа-носителя на выходе из печи и вибрационное воздействие на стенки трубок позволяют существенно уменьшить транспортные потери аэрозолей и увеличить точность результатов

- Результаты исследования различными методами распределения по размерам аэрозольных частиц показывают, что наиболее информативным является метод малоуглового рассеяния света в сочетании с импакционым методом и SEM Поскольку разработанная методология оценки капельного выброса, позволяющая по результатам массового баланса, составу и массе корок над расплавом и крышке печи оценить соотношение выхода за счет испарения и капельного выхода, не учитывает избирательный характер конденсации паров легко- и малолетучих оксидов, точность полученных данных, в принципе, не является предельно достижимой Для повышения точности результатов в аналогичных исследованиях можно рекомендовать более детальный микроанализ корок и аэрозольных отложений, а также использование метода малоуглового рассеяния непосредственно в потоке частиц над расплавом (после усовершенствования микросайзера и печи)

При проведении серии экспериментов LPP были определены количественные результаты по скоростям выхода оксидов урана, бора и продуктов деления, таких как SrO, BaO, La203, Се02, из расплава кориума при различных составах и температурах расплава, а также атмосфере над ним, а также установлено

- Существенное влияние кислородного потенциала атмосферы над расплавом на скорость испарения оксидов урана Это является следствием увеличения

выхода оксидов урана с более высокой степенью окисления (в воздушной среде до и308, как показали результаты рентгеноструктурного анализа) Этот эффект может привести к значительному увеличению скорости образования аэрозолей при переходе аварии из внутрикорпусной во внекорпусную фазу, когда расплав из условий кислородного голодания поступает в окислительную среду контайнмента Скорости выхода бора и ИПД в воздушной среде значительно меньше скоростей их выхода в азоте

Заметное влияние скорости движения газа (особенно в окислительной атмосфере) на скорость испарения Этот эффект указывает на необходимость связанного расчета выхода ПД из ванны расплава с расчетом теплогазодинамики естественной циркуляции газовой среды в пространстве, примыкающем к поверхности расплава

При определенных условиях (как то наличие относительно холодных поверхностей, затесненная геометрия газового тракта и т д ) возможен интенсивный рост корок вблизи поверхности расплава, образующихся из капель расплава и конденсированных паров, которые могут блокировать газоаэрозольный поток и тем самым ограничивать выброс ПД в контайнмент Следует также отметить, что склонность аэрозольных частиц образовывать плотные отложения, обладающие хорошей адгезией к поверхностям металлов, может повлиять на эффективность работы СПОТ и каталитических рекомбинаторов водорода

Кислородный потенциал атмосферы над расплавом оказывает влияние как на размеры первичных конденсационных аэрозолей, так и на размеры агломератов, образующихся в процессе коагуляции В окислительной среде (в экспериментах на воздухе) размеры первичных частиц и, соответственно, агломератов (с15о=4,3 мкм для условий опытов) меньше, чем в нейтральной среде с низким кислородным потенциалом ((15о= 18,7) Увеличение расхода (скорости) газа над расплавом интенсифицирует коагуляцию, что приводит к увеличению размеров аэрозольных агломератов (¿50=7,1 мкм, воздух) В условиях экспериментов \УР2-3/1 и '\УР2-3/2 выявлен эффект расслаивания кориума на две жидкости верхнюю (более легкую), обогащенную оксидами кремния и бора, и нижнюю, обогащенную оксидами урана и циркония При небольших перегревах расплава может сохраняться сплошность слоя верхней жидкости, однако, анализ закономерностей перераспределения ПД между сосуществующими жидкостями выходил за рамки проведенных исследований Зависимость парциального давления стронция в газовой фазе от содержания оксида стронция в системе имеет сильно нелинейный характер в области О 5 мол % БгО (рис 3), при больших концентрациях БгО зависимость приближается к линейной В связи с этим наиболее эффективным с точки зрения

понижения концентрации радиоактивных изотопов стронция (89 908г) в паре является введение стабильного оксида стронция в количестве до 5 % в расплав

Результаты этих исследований позволили разработать новый метод снижения выхода 89 908г, который защищен патентом Этот метод позволяет уменьшить выход радиоактивных изотопов стронция из топливного расплава примерно в 5 7 раз путем введения в жертвенный материал, размещаемый в подреакторном пространстве бетонной шахты, стабильного изотопа стронция в количестве 3 5 масс %

Проведенные эксперименты имеют интегральный характер, поскольку их результаты определяются совокупностью не поддающемуся в экспериментах разделению процессов в жидкой ванне, на ее границе и в газовом потоке Поэтому полученные экспериментальные данные как по скорости выхода материалов активной зоны и ПД, так и по характеристикам аэрозолей затруднительно впрямую использовать непосредственно для сравнения с аналогичными данными, полученными на других установках, и для реакторного применения

Поэтому совокупность полученных экспериментальных данных и условий однозначности была использована в качестве верификационной базы для развития соответствующих кодов

иол % БгО

Рис. 3: Зависимость парциального давления стронция от содержания 8гО в расплаве (Т = 1970 К)

В четвертой главе приводится сопоставление результатов расчетов, выполненных с использованием различных кодов, с экспериментальными данны-

ми. Результаты выполненных экспериментов были обобщены и структурированы ¡i виде, удобном для использования при валидации моделей, которые описываю! выход ПД из ванны расплава в атмосферу первого кон тура при ннутрикор-пуоюй фазе аварии или в атмосферу контапимепта во вне корпусной фазе. Выполненные но проектам FPRMP н LPP эксперименты были промоделированы в IRSN, Франция, (Центр ядерных исследований а г. Кадараш) и в KU В. Германия ©университет в i. Бохум) с использованием разработанных специализированных кодов ноною поколения ÍILSA и RE LOS. Кроме го го, в NRI, Чехия (Институт ядерных исследований, Прага) Отдельные эксперименты промоделированы с помощью известного кода М EL COR, который используется в большинстве расчетных исследований тяжелых аварий. Результаты этих работ; которые проводились с участием авггора диссертаций, кратко изложены ниже.

Последняя версия кода MELCOR 1 S.5 была использована для моделирования экспериментов WP2-2/1 п WP2-2/2. Сравнение результатов расчета с экспериментальными данными показывает, что выход урана моделируется удовлетворительно но порядку величины совпадают. Расчет систематически занижает выход Ва и Sr в 10,..20 раз, La п Y в 20... 100 раз, Се в I.5...3 раза и завышает выход Мо в 4...5 раз. Отметим, что результаты paciera показывают полный выход Мо для нсех вариантов, что сомнительно. Кроме того, расчеты не показывают выход бора, который по опытным данным весьма значителен. Таким образом, применение существующей версии кода MELCOR для описания выхода ПД из ванны кориума малоперспективпо.

Версия кода ELSA \2.1. который является одним из модулей интегрального кода ASTEC, содержит модели для описания выхода ИД из твердого топлива и из расплава. Результаты расчетов сопоставлены с данными экспериментов WP2-2/1 и WP2-2/2 на рис. 4.

а- эксперимент WP2-2/I ñ- эксперимент WP2-2/2

Рис. 4: Сравнение расчетов по коду ELSA с экспериментальными данными

Из рисунка видно, что расчет удовлетворительно описывает поведение стронция, бария и лантана, но имеются очень большие различия (несколько порядков) между расчетом и экспериментом для урана, циркония, иттрия и молибдена Эти различия можно объяснить как некорректным моделированием кислородного потенциала расплава, так и эффектами неидеальности (в коде применена модель идеального раствора для описания расплава) Отметим, что и в данном случае расчетные выходы для большинства радионуклидов меньше, чем измеренные в эксперименте По результатам этих расчетов, которые дают представление об адекватности моделирования выхода и достоверности расчетных результатов, разработчиками кода принято решение пересмотреть некоторые используемые модели и ревизовать данные по свойствам индивидуальных оксидов, в частности, оксида циркония

Код ЯЕШв является специализированным кодом для расчета выхода ПД из ванны расплава для внутрикорпусных и внекорпусных условий его удержания Обобщая сравнение результатов расчетов с экспериментальными данными (рис 5), отметим, что практически для всех экспериментов имеет место согласие расчетных и экспериментальных данных по порядку величины, что для такого рода расчетов является хорошим совпадением

Только для стронция и иттрия расхождение существенно выше Эти расхождения пока не объяснены, возможной причиной является образование химических соединений с компонентами расплава, т н «высаливание» стронция Отметим также, что код ЯЕЬ08, по крайней мере, качественно описывает кинетику выхода ПД из расплава в соответствии с экспериментальными данными По результатам выполненных расчетов и их сопоставления принято решение ввести в код ЯЕЬОБ модуль, описывающий капельный выброс из расплава Для валида-ции этого модуля также планируется использовать результаты экспериментов серии Ш2-1 \¥Р2-3/2 по проекту ЬРР

Часть необходимой для верификации информации, определяющей условия однозначности, приведена в приложениях диссертации

В Приложении 1 приведена часть таблиц и рисунков из третьей главы

В Приложении 2 представлены газодинамические расчеты газового тракта индукционной печи

Ьжснеринкт

' X 11,00» rj

i

i

I

I

В U Cf La M

К ■ Ct I ■ hra -

:i- эксперименты WP2-2' I и WP2-2/2 5- ткеперимент WP2-1

Рис. Сравнение расчетов по коду RIMLOS с экспериментальными

данными

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

!. На основании обзора экспериментальных исследований, а также существующих моделей и кодов по выходу ПД при тяжелой аварии АЭС с ВЮР выявлена наименее изученная стадия этого процесса выход низколетучих продуктов деления из топливного раеплана.

2. Разработаны методика и экспериментальная установка, основанная на технологии индукционной планки оксидов в холодном тигле, позволившие провести исследования но выходу продуктов деления из расплава прототип hoj О по химическому составу кориума с радиомеченными и стабильными КПД методом потока,

3. Получены количественные данные по выходу оксидов урана, бора и продуктов деления, таких как SrO, IiaO, La?Oj, CeOi из расплава кориума в существенно расширенном диапазоне изменения состава и температуры расплава

4. Выявлен важный для условии тяжелой аварии эффект значительной интенсификации выхода оксидов урана in расплава кориума н окислительной атмосфере вследст вие окисления UOj до UiO*. Этот эффект, который ранее был определен для твердого диоксида урана, может привест и к Значительному увеличению скорости образования аэрозолей при переходе аварии из внутри корпусной во впекориуспую фазу, когда расплав из

условий кислородного голодания поступает в окислительную среду кон-тайнмента При этом скорости выхода стронция, бария, бора значительно меньше при высоком кислородном потенциале расплава, чем скорости их выхода при низком кислородном потенциале, в частности, из расплава су-бокисленного кориума Поэтому доокисление расплава во внекорпусной ловушке, в целом, благоприятно сказывается на радиационных последствиях тяжелой аварии

5 Определено заметное влияние скорости движения газа (особенно в окислительной атмосфере) на скорость испарения Этот эффект указывает на необходимость связанного расчета выхода ПД из ванны расплава с расчетом термогидродинамики среды в контайнменте, в первом контуре и в пространстве, примыкающем к поверхности расплава

6 Для некоторых исследованных составов расплава зафиксировано расслаивание кориума на две жидкости верхнюю (более легкую), обогащенную оксидами кремния и бора, и нижнюю, обогащенную оксидами урана и циркония При небольших перегревах расплава может сохраняться сплошность слоя верхней жидкости и уменьшается скорость выхода тех радионуклидов, концентрация которых в верхней жидкости ниже, чем их средняя концентрация в кориуме Система с расслаиванием в оксидной фазе может быть актуальна для условий взаимодействия кориума со строительными бетонами или с жертвенными материалами с высоким содержанием оксидов бора и кремния

7 Определен нелинейный характер зависимости скорости испарения некоторых радионуклидов, в частности, стронция от их концентрации в расплаве (отклонение от закона Генри) Это позволило разработать и использовать для АЭС с ВВЭР новый эффективный метод снижения выхода радиоизотопов стронция из расплава кориума при его локализации во внереакторной ловушке в условиях тяжелой аварии Метод основан на введении в жертвенный материал оксидов стабильных изотопов стронция

8 Выявлены основные факторы и определен характер зависимости скорости выхода оксидов урана и малолетучих продуктов деления от этих факторов Показано, что температура расплава оказывает наиболее существенное влияние на выход продуктов деления и компонентов расплава Поэтому при разработке концепции управления тяжелыми авариями особое внимание следует уделять мерам, направленным на захолаживание топливного расплава, в частности, его поверхностного слоя

9 Полученные экспериментальные данные использованы как для расширения баз данных по выходам ПД из расплава кориума, так и для вали-дации соответствующих расчетных моделей тяжелоаварийных кодов

Основное содержание диссертации изложено в следующих работах:

1 Fission Product Release from Molten Pool Ceramic Melt Tests / Yu В Petrov, SV Bechta, S A Vitol et al // Proc of SARJ meeting 1998 November 4-6 Tokyo Japan

2 Патент РФ №2192053 по заявке №2001128174 Оксидный материал ловушки расплава активной зоны ядерного реактора / Гусаров В В Хабен-ский В Б , Витоль С А и др Приоритет от 12 10 2001

3 Experimental studies of oxidic molten corium - vessel steel interaction / Bechta S V , Khabensky V В , Vitol S A et al // Nuclear Engineering and Design 2001 210 Pp 193-224

4 Experimental study of ceramic corium melt - steel interaction / Bechta S V, Khabensky V В , Vitol S A et al // Proc of International Seminar RASPLAV 2000 Munich Germany 2000 November 14-15

5 Partitioning of U, Zr and FP between molten oxidic and metallic corium / Beshta S V , Khabensky V В , Vitol S A et al // Proc of the MASCA Seminar 2004 Aix-en-Provence France 2004 10-11 Jule

6 Исследование взаимодействия расплава кориума с перспективными материалами ловушки расплава / Бешта С В , Витоль С А , Крушинов Е В и др // Труды международной конференции ТЕПЛОФИЗИКА-95 1995 г 21-24 ноября Обнинск

7 New Experimental Results on the Interaction of Molten Corium with Core Catcher Material / D Lopukh, S Bechta, S Vitol et al II Proc of International Conference ICONE-8 2000 April 2-6 Baltimore MD USA

8 International patent pending "WO 02/080188 A2 of 10 10 2002 Oxide material for a molten core catcher of a nuclear reactor / Gusarov V V, Khabensky V В , Vitol S A et al Priority of 02 04 2001

9 Бешта С В , Хабенский В Б , Витоль С А и др / Выбор буферного материала ловушки для удержания расплава активной зоны ВВЭР-1000 // Атомная энергия 2002 Т 92 Вып 1 С 7-18

ю Патент РФ №2214980 по заявке №2002107623 Бетон для ловушки расплава активной зоны атомного реактора / Гусаров В В , Бешта С В , Хабенский В Б , Витоль С А и др Приоритет от 25 03 2002

п Патент РФ № 2215340 по заявке №2002100739 Цемент для ловушки расплава активной зоны ядерного реактора / Гусаров В В , Бешта С В , Хабенский В Б , Витоль С А и др Приоритет от 08 01 2002

12 Бешта С В , Витоль С А , Хабенский В Б и др / Кипение воды на поверхности расплава кориума в условиях тяжелой аварии ВВЭР // Теплоэнергетика 1998 №11 С 20-28

13 Кинетика и механизм химического взаимодействия жертвенного материала системы безопасности атомных электростанций с расплавом активной зоны ядерного реактора / Бешта С В , Хабенский В Б , Витоль С А и др // Труды всероссийской конференции "Процессы горения и взрыва в физи-кохимии и технологии неорганических материалов" Москва 2002 г 24-27 июня С 99-104

14 Расчетное и экспериментальное исследование взаимодействия расплава кориума с жертвенным материалом / Удалов Ю П , Бешта С В , Витоль С А и др // Вопросы безопасности АЭС с ВВЭР Исследование процессов при запроектных авариях с разрушением активной зоны Труды научно-практического семинара СПб 2000 12-14 сентября Т 1 С 161-208

15 Water boiling on the conum melt surface under WER severe accident conditions / Bechta S V, Vitol S A, Krushmov E V et all // Nuclear Engineering and Design 2000 195 Pp 45-56

16 Хабенский В Б , Бешта С В , Витоль С А и др / Экспериментальное исследование процессов, возникающих при подаче воды на расплав стали // Теплоэнергетика 2001 №9 С 25-31

17 Bechta S V , Vitol S А, Krushmov Е V et all /Boiling of Water on the Surface of the Conum Melt for a Severe Accident in a WER Reactor // Thermal Engineering Vol 45 1998 11 Pp 898-905

Лицензия ЛР №020593 от 07 08 97

Подписано в печать 09 04 2007 Формат 60x84/16 Печать цифровая Уел печ л 1,0 Тираж 100 Заказ 1482Ъ

Отпечатано с готового оригинал-макета, предоставленного автором, в Цифровом типографском центре Издательства Политехнического университета 195251, Санкт-Петербург, Политехническая ул , 29 Тел 550-40-14 Тел/факс 297-57-76

Введение

1 Экспериментальные и расчетные исследования выхода радиоактивных продуктов деления из топливного расплава. Состояние вопроса.

1.1 Общая характеристика процессов при тяжелой аварии с плавлением активной зоны реактора

1.2 Экспериментальные исследования выхода ПД

1.2.1 Внутриреакторные эксперименты

1.2.2 Внереакгорные эксперименты

1.2.3 Выход ПД во время аварии TMI

1.3 Моделирование процессов выхода радиоактивных продуктов деления из топливного расплава

1.3.1 Обзор моделей

1.3.2 Обзор компьютерных кодов

2 Методики экспериментальных исследований

2.1 Экспериментальная установка

2.1.1 Схемы газоаэрозольных систем в серии экспериментов ПД-0 +ПДпо проекту FPRMP.

2.1.2 Схема газоаэрозольной системы в серии экспериментов по проекту LPP

2.2 Пост тест анализ

2.2.1 Гравиметрия, массовый баланс и определение массовой концентрации аэрозолей по навескам на фильтрах

2.2.2 Анализ элементного состава проб кориума и аэрозолей

2.2.3 Анализ дисперсного состава и морфология аэрозолей

2.2.4 SEM/EDX анализ

3 Результаты проведенных исследований и их анализ

3.1 Серия экспериментов ПД-0 ПД-4 по проекту FPRMP

3.1.1 Процедура экспериментов

3.1.2 Результаты пост тест анализов

3.1.3 Обсуждение результатов экспериментов 112 ' 3.1.4 Выводы по экспериментам ПД-0 ПД-4 проекта FPRMP

3.2 Серия экспериментов WP2-1 - WP2-3/2 по проекту LPP

3.2.1 Процедура экспериментов

3.2.2 Результаты пост тест анализов

3.2.3 Обсуждение результатов экспериментов

3.2.4 Выводы по экспериментам WP2-1 + WP2-3/2 проекта LPP

4 Валидация расчетных кодов, моделирующих выход ПД из топливного расплава

4.1 Код MELCOR

4.2 Код ELSA

4.3 KoäRELOS 207 Заключение 209 Список использованных источников 211 Приложение 1 217 Приложение

АКТУАЛЬНОСТЬ ПРОБЛЕМЫ. Развитие ядерной энергетики предъявляет все более жесткие требования к обеспечению безопасности АЭС. При обосновании безопасности возможные радиационные аварии в соответствии с ОПБ-88 принято разделять на проектные, для которых проектом определены исходные события и конечные состояния и предусмотрены системы безопасности, обеспечивающие, с учетом принципа единичного отказа систем безопасности или одной ошибки персонала, ограничение ее последствий установленными для таких аварий пределами, и запроектные (тяжелые аварии), вызванные не учитываемыми для проектных аварий исходными событиями или сопровождающиеся дополнительными по сравнению с проектными авариями отказами систем безопасности сверх единичного отказа, реализацией ошибочных решений персонала, которые могут привести к тяжелым повреждениям или к расплавлению активной зоны и выходу радиоактивных продуктов деления (РПД) за пределы защитной оболочки реактора.

Тяжелая авария, приводящая к плавлению активной зоны, может быть следствием маловероятных случаев наложения исходных событий (разрыв трубопроводов I контура, полное обесточивание и т.п.) и независимых отказов соответствующих систем безопасности. Однако вследствие крайне тяжелых радиационных и социально-экономических последствий тяжелые аварии могут вносить заметный вклад в общую величину риска от эксплуатации АЭС.

Для АЭС с ВВЭР тяжелая авария может развиваться следующим образом:

1. Потеря эффективного охлаждения активной зоны.

2. Плавление активной зоны, перемещение расплава на днище корпуса и образование бассейна расплава.

3. Выход расплава за пределы корпуса реактора.

4. Повреждение защитной оболочки и выход продуктов деления за ее пределы.

После тяжелых аварий на АЭС ТМ1, США в 1979 г. и на Чернобыльской АЭС в 1986 г. анализ последствий тяжелых аварий и способов их ограничения стал важнейшей составляющей обоснования безопасности.

Выход радиоактивных продуктов деления на поздней стадии тяжелой аварии за пределы защитной оболочки реактора обуславливает техногенные радиационные нагрузки от аварийного энергоблока на персонал и население. Основными показателями состояния радиационной безопасности в регионе при аварии, согласно Федеральному закону «О радиационной безопасности населения», являются:

- масштаб радиационной аварии,

- степень готовности к эффективной ликвидации радиационных аварий и их последствий,

- анализ доз облучения, получаемых отдельными группами населения,

- число лиц, подвергшихся облучению выше установленных пределов доз облучения.

Для расчетного прогноза перечисленных показателей необходимы обоснованные данные по выходу радиологически значимых радионуклидов из поврежденной, в том числе, расплавленной активной зоны в окружающую среду. Для расчета поступления радионуклидов в окружающую среду надо знать их коэффициенты выхода из активной зоны в экосистему через различные защитные барьеры, например, из топлива в 1-й контур, из 1-го контура в контайнмент и из контайнмента в окружающую среду. Такие данные в настоящее время имеются для условий проектных аварий и для части радионуклидов в условиях тяжелой аварии - для большинства летучих РПД (РБГ, иод, цезий, рубидий и др.), которые испаряются на стадии разгерметизации ТВЭлов, деградации активной зоны и формирования ванны топливного расплава.

Выход низколетучих продуктов деления, таких как Ва, Бг, Ьа, Се, изотопов платиновой группы (Яи), лантаноидов и актиноидов, из высокотемпературной ванны расплава активной зоны пока еще изучен недостаточно, в частности, из-за чрезвычайно сложной техники проведения экспериментальных исследований при высоких температурах. С другой стороны, в настоящее время отсутствует законченная теория, описывающая механизмы испарения оксидных расплавов, а также выход ПД по сопутствующим механизмам (капельный выброс, повторный унос со стенок и пр.). Сложность процесса испарения оксидных систем проявляется в том, что лишь немногие оксиды испаряются по одной химической схеме (конгруэнтно). Большинство имеющихся опытных данных по испарению оксидов получены классическим методом Кнудсена (эффузионным методом испарения в вакууме) /1/ и относятся к индивидуальным оксидам, большей частью, находящимся в твердом виде. Эти данные трудно распространить на многокомпонентные расплавы оксидов, характерные для условий тяжелой аварии.

Крайне скудны данные о влиянии состава атмосферы над расплавом на скорость испарения его компонентов и характеристики образующихся аэрозолей. Поскольку большинство низколетучих продуктов деления распространяется в окружающей среде в твердой аэрозольной форме, знание характеристик аэрозолей, например, их распределения по размерам в значительной степени определяет корректность прогноза радиационной обстановки.

Отметим, что количественные характеристики выхода радионуклидов, характеристики образующихся аэрозолей и их физико-химические свойства нужно знать не только и, зачастую, не столько для прогноза радиационных последствий аварий, но и для разработки в проектах мер по управлению аварией и, в частности, для разработки соответствующих систем безопасности и систем подавления радиоактивного выброса. В качестве примера можно привести систему УПАК, которой оснащены действующие реакторы РБМК, и аэрозольный фильтр контайнмента, которым планируется оснащать некоторые АЭС. Наряду с поведением продуктов деления важно знать поведение основных составляющих расплава, например, оксидов урана, поскольку они обуславливают общий выход аэрозольной массы в первый контур/контайнмент и последующие аэрозольные нагрузки, влияющие на эффективность функционирования важных для безопасности систем, таких как система пассивного отвода тепла от контайнмента (СПОТ), каталитические рекомбинаторы водорода, спринклерные системы и пр.

Перечисленные обстоятельства определяют актуальность исследований по выбранной теме.

ЦЕЛЬ РАБОТЫ.

Целью работы является определение качественных и количественных характеристик выхода продуктов деления и материалов активной зоны из топливного расплава в газовую фазу. Для достижения указанной цели в работе решаются следующие задачи:

- разработка методики экспериментального исследования и получение данных по выходам оксидов урана, малолетучих продуктов деления и поглощающего материала активной зоны (оксид бора) из оксидного расплава, имитирующего по составу расплав активной зоны и внутрикорпусных устройств (расплав кориума) на заключительной стадии тяжелой аварии;

- определение влияния на выход продуктов деления условий аварии, в том числе, состава кориума, температуры расплава, состава и характера циркуляции газовой среды над расплавом;

- систематизация экспериментальных данных и их использование для валидации расчетных кодов, описывающих выход компонентов расплава при тяжелых авариях;

- разработка рекомендаций по снижению выхода продуктов деления при тяжелой аварии на АЭС с ВВЭР, в частности, ВВЭР-1000, оснащенной устройством локализации расплава.

ЗАЩИЩАЕМЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ. На защиту выносятся:

1. Методика экспериментального исследования выхода продуктов деления и оксидов урана из расплава кориума, разработанная на основе метода индукционной высокочастотной плавки в холодном тигле.

2. Выявленные качественные закономерности по выходу радиоактивных материалов, в том числе: увеличение скорости испарения оксидов урана и некоторых продуктов деления при окислении расплава кориума, исходно содержащего неокисленные компоненты, снижение скорости испарения некоторых продуктов деления при введении в расплав соответствующих стабильных изотопов.

3. Количественные результаты по выходу оксидов урана, бора и продуктов деления, таких как 8гО, ВаО, ЬагОз, СеОг, из расплава кориума при различных составах и температурах расплава, а также атмосфере над ним.

4. Рекомендации по снижению выхода некоторых продуктов деления из расплава кориума, реализованные при создании устройства локализации расплава для АЭС с ВВЭР.

НАУЧНАЯ НОВИЗНА. Впервые в практике экспериментального исследования процессов, происходящих при тяжелой аварии:

- разработана и реализована методика экспериментального исследования выхода

РПД с применением метода индукционной высокочастотной плавки кориума широкого диапазона составов в холодном тигле (ИПХТ), имеющего важные преимущества с точки зрения как расширения температурного диапазона исследований, так и обеспечения стабильного состава урансодержащего расплава кориума;

- экспериментально установлено определяющее влияние кислородного потенциала расплава на скорость испарения оксидов урана и некоторых продуктов деления;

- экспериментально показано, что введением в расплав кориума стабильного изотопа стронция можно уменьшить испарение его радиоактивных изотопов;

- подтверждена эффективность жертвенного материала (ЖМ) ловушки расплава

АЭС с ВВЭР-1000 в части его влияния на ограничение выхода РПД.

Приоритеты на новый оксидный керамический материал, бетон и цемент для ловушки расплава активной зоны, а также на способ ограничения выхода из расплава продуктов деления защищены патентами в РФ и в Китае.

СТЕПЕНЬ ОБОСНОВАННОСТИ И ДОСТОВЕРНОСТИ НАУЧНЫХ ПОЛОЖЕНИЙ. Обоснованность научных положений, выводов и рекомендаций, сформулированных в диссертации, подтверждается проведенными экспериментальными исследованиями с расплавами прототипного кориума с использованием современного измерительного оборудования и методик. Достоверность полученных экспериментальных результатов обуславливается применением метрологически аттестованных методик, автоматизированных приборных и измерительных комплексов, анализом погрешностей измерений и подтверждается сравнением с результатами других авторов.

АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ

Результаты работы были доложены и обсуждены на национальных и международных конференциях, семинарах, и совещаниях, в том числе: на международной конференции по исследованию тяжелых аварий в Японии, 8А1и-99 (Токио, ноябрь 4-6, 1998); на международной конференции ОЭСР по внекорпусному захолаживанию кориума (Карлсруе, Германия, ноябрь 15-18, 1999); на научно-техническом совещании «Электротермия-2000» (Санкт-Петербург, июнь 6-7, 2000); на научно-практическом семинаре «Вопросы безопасности АЭС с ВВЭР» (Санкт-Петербург, сентябрь 12-14, 2000); на регулярных международных совещаниях экспертов МНТЦ по управлению проектами по исследованию кориума; на всероссийской конференции "Процессы горения и взрыва в физикохимии и технологии неорганических материалов"(Москва, 24-27 июня 2002 г.); на регулярных совещаниях рабочей группы управления проектами по выходу продуктов деления из расплава кориума по 4-ой и 5-ой рамочным программам европейского сообщества в 19962003 гг.

ФАКТИЧЕСКАЯ ОСНОВА РАБОТЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ. Фактическую основу работы составили данные серий экспериментов, выполненных автором в 1985 -1993 годах в ВО ВНИПИЭТ и в 1993 - 2005 г. в НИТИ им. А.П. Александрова согласно ежегодным отраслевым планам НИР и ОКР Министерства РФ по атомной энергии, по договорным НИОКР, а также по международным грантам и программам. В качестве методов исследования в пост тест анализах твердых продуктов экспериментальных плавок использовали: рентгенофлуоресцентный анализ, оптическую и электронную микроскопию, * рентгеноспектральный микроанализ, порошковую дифрактометрию, гамма-спектрометрию, альфа-радиометрию, масс-спектрометрию с индуктивно связанной плазмой. Аэрозольные частицы исследовали импакционным методом, оптической и электронной микроскопией, альфа-радиометрией и гамма-спектрометрией, методом лазерного маиоуглового рассеяния света.

ЛИЧНЫЙ ВКЛАД АВТОРА. Автор принимал непосредственное участие на всех этапах работы, изложенной в диссертации:

- применил технологию индукционной плавки оксидов в холодном тигле для изучения процессов выхода продуктов деления из расплава кориума,

- разработал методики исследования,

- руководил и принимал личное участие в модернизации установки «Расплав-2» для исследования выхода из расплава продуктов деления,

- разработал и реализовал газоаэрозольную аналитическую систему для пробоотбора и регистрации вышедших из расплава кориума аэрозолей и продуктов деления,

- участвовал в проведении экспериментов, обработке и анализе их результатов, верификации расчетных моделей,

- разработал рекомендации по снижению выхода продуктов деления при тяжелой аварии на АЭС.

ПРАКТИЧЕСКАЯ ЗНАЧИМОСТЬ И РЕАЛИЗАЦИЯ РЕЗУЛЬТАТОВ. Результаты, полученные автором, использованы для решения важных прикладных задач, в том числе:

- верифицированные по данным, полученным автором, расчетные методики, описывающие выход продуктов деления из расплава кориума, использованы при анализе тяжелых аварий и обосновании безопасности АЭС,

- базы данных по выходу продуктов деления из расплава кориума дополнены полученными автором результатами,

- рекомендации по снижению выхода продуктов деления при тяжелой аварии использованы при проектировании и сооружении АЭС с ВВЭР-1000 в Китае (Тяньваньская АЭС) и в Индии (АЭС «Куданкулам»).

СТРУКТУРА И ОБЪЕМ РАБОТЫ.

Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, 2 приложений, имеет общий объем 244 страницы, содержит 74 таблицы, 128 рисунков. Список использованных источников содержит 113 наименований.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. На основании обзора экспериментальных исследований, а также существующих моделей и кодов по выходу ПД при тяжелой аварии АЭС с ВВЭР выявлена наименее изученная стадия этого процесса - выход низколетучих продуктов деления из топливного расплава.

2. Разработаны методика и экспериментальная установка, основанная на технологии индукционной плавки оксидов в холодном тигле, позволившие провести исследования по выходу продуктов деления из расплава прототипного по химическому составу кориума с радиомеченными и стабильными ИПД методом потока.

3. Получены количественные данные по выходу оксидов урана, бора и продуктов деления, таких как БгО, ВаО, Ьа203, Се02> из расплава кориума в существенно расширенном диапазоне изменения состава и температуры расплава

4. Выявлен важный для условий тяжелой аварии эффект значительной интенсификации выхода оксидов урана из расплава кориума в окислительной атмосфере вследствие окисления 1Ю2 до ИзОв. Этот эффект, который ранее был определен для твердого диоксида урана, может привести к значительному увеличению скорости образования аэрозолей при переходе аварии из внутрикорпусной во внекорпусную фазу, когда расплав из условий кислородного голодания поступает в окислительную среду контайнмента. При этом скорости выхода стронция, бария, бора значительно меньше при высоком кислородном потенциале расплава, чем скорости их выхода при низком кислородном потенциале, в частности, из расплава субокисленного кориума. Поэтому доокисление расплава во внекорпусной ловушке, в целом, благоприятно сказывается на радиационных последствиях тяжелой аварии.

5. Определено заметное влияние скорости движения газа (особенно в окислительной атмосфере) на скорость испарения. Этот эффект указывает на необходимость связанного расчета выхода ПД из ванны расплава с расчетом термогидродинамики среды в пространстве, примыкающем к поверхности расплава.

6. Для некоторых исследованных составов расплава зафиксировано расслаивание кориума на две жидкости: верхнюю (более легкую), обогащенную оксидами кремния и бора, и нижнюю, обогащенную оксидами урана и циркония. При небольших перегревах расплава может сохраняться сплошность слоя верхней жидкости и уменьшается скорость выхода тех радионуклидов, концентрация которых в верхней жидкости ниже, чем их средняя концентрация в кориуме. Система с расслаиванием в оксидной фазе может быть актуальна для условий взаимодействия кориума со строительными бетонами или с жертвенными материалами с высоким содержанием оксидов бора и кремния.

Определен нелинейный характер зависимости скорости испарения некоторых радионуклидов, в частности, стронция от их концентрации в расплаве (отклонение от закона Генри). Это позволило разработать и использовать для АЭС с ВВЭР новый эффективный метод снижения выхода радиоизотопов стронция из расплава кориума при его локализации во внереакторной ловушке в условиях тяжелой аварии. Метод основан на введении в жертвенный материал оксидов стабильных изотопов стронция.

Выявлены основные факторы и определен характер зависимостей скорости выхода оксидов урана и малолетучих продуктов деления от этих факторов. Показано, что температура расплава оказывает наиболее существенное влияние на выход продуктов деления и компонентов расплава. Поэтому при разработке концепции управления тяжелыми авариями особое внимание следует уделять мерам, направленным на захолаживание топливного расплава, в частности, его поверхностного слоя.

Полученные экспериментальные данные использованы как для расширения баз данных по выходам ПД из расплава кориума, так и для валидации соответствующих расчетных моделей тяжелоаварийных кодов.

1. Knudsen М. Die Gesetze der Molekularstromimg der Gase durch Öffnungen und die Effusion // Ibid. N 5.S.

2. Wnght, R W, Current Understanding of In-vessel Core Melt Progression, Proc. Int. Symp. On Severe Accidents in Nuclear Power Plants, 21—25 March 1988, Sorrento, Italy, IAEA, p 149,1988

3. Hofmann, P, Hagen, S, Schanz, G and Skokan, A, Chemical Interactions of Reactor Core Materials up to Very High Temperatures, KfK 4485,1989.

4. Hobbins, R R and Osetek, D J, The release and Transport of Low Volatility Fission Products under Severe Accident Conditions, Heat and Mass Transfer in Severe Nuclear Reactor Accidents, Rogers, J. T (ed), ICHMT, 178,1995.

5. Cronenberg, A W, Croucher, D W and MacDonald, P E, Collapse During Light Water Reactor Core Meltdown Accidents, Nuclear Technology, 67,312,1984.

6. Hocke, K-D, Adroguer, B, Shepherd, I and Schatx, A, Fission Product Release, State-of-the-Art Review. EUR 16499 EN, 1995.

7. Harman, N F and Clough, P N, A Review of Radionuclide Release and Transport in Recent In-Pile Experiments, EUR 14230 EN, 1992.

8. Alien, M D, Stockman, H W, Reil, К 0 and Fisk, J W, Fission Product Release. Fuel Behaviour of Irradiated Light Water Reactor Fuel Under Severe Accident Conditions: The ACRR ST-1 Experiment, NUREG/CR-5345, SAND89-0308, 1991.

9. Alien, M D, Stockman, H W, Reil, К 0, Grimley, AJ and Camp, WJ, ACRR Fission Product Release Tests: ST-1 and ST-2, Proc. ENS/ANS Conference NUCSAFE'88, Avignon, France, 2049, 1988.

10. Florence, T M, Analytical Methods in the Nuclear Fuel Cycle, IAEA, Vienna, 1972.

11. Yakshin, V V and Vilkova, 0 M, Admixture Extraction from Nitrogen U-bearing Solutions Radiochemistry, issues 1, 3, 1993 (Russian).

12. Hellmann, S, private communication, Siemens, 1994.

13. Dutton, RJ, DeVaal J.W, and Dickson, L W, Fuel Behaviour and Fission Product Release in the Blowdown Test Facility (BTF) Experiments, CSARP Annual Meeting, Bethesda, Maryland, USA, 2-6 May, 1994

14. Jensen, S M, Akers, D W Pregger, В A, Post-irradiation Examination Data and Analysis for OECE LOFT Fission Product Experiment LP-FP-2, OECD LOFT-T-3810, Voll, 1989

15. Browning, W E, M iller, С E, S hields, RPandRoberts,BF,ReleaseofFissionP roducts d unng In-Pile Melting ofU02, Nucl Sei and Eng 18,151,1964

16. Kempe, A D, Petti, D A and Cook, В A, PBF Severe Accident Fuel Damage Test 1-1, Vol 1, NUREG/CR-4684-V1, 1986

17. Martinson, Z R, Petti, D A and Cook, В A, PBF Severe Accident Fuel Damage Test 1-1 Test Results Report, Vol 1, NUREG/CR-4684-V1,1986

18. Martinson, Z R, Gaspanm, M, Hobbms, R R, Petti, D A, Alhson, C M, Hohorst, J H, Hagrman, D L and Vinjamun, K, PBF Severe Accident Fuel Damage Test 1-3 Test Results Report NUREG/CR-5354, 1989

19. Petti, D A, Martinson, Z R, Hobbms, R R and Alhson, C M, Power Burst Facility (PBF) Severe Accident Fuel Damage Test 1-4 Test Results Report NUREG/CR-5163,1989

20. Hobbms, R R, Petti, D A and Hagrman, D L, Fission Product Release from Fuel under Severe Accident Conditions, Nuclear Technology, 10L. 270,1993

21. M. Schwarz, A.V. Jones.Status of the PHEBUS FP international research programme on severe accidents / www.irsn.fr/vf/09 int/09Jnt 3 Jib/pdf7rst2000/008-15 .PDF /.

22. A. MAILLIAT, IRSN PHEBUS FP PROGRAMMES ON SEVERE ACCIDENTS, Proc. of EuroCourse Corium, Aix en Provence, France, January 27-31.

23. European Commission, Reinforced Concerted Action on Reactor Safety — (1990 -1994), Final Progress Report, EUR 17126 EN, 1996

24. Gauntt, R 0, G asser, R D a nd B ixler, N E, S NL S upport for t he P hebus FPT-4 D ebris B ed E xperiment, CSARP Annual Meeting, Bethesda, Maryland, USA, 6-10 May 1996.

25. Bixler, NE, Victoria Analyses in Support of the Phebus FPT-4 Experiment, CSARP Annual Meeting, Bethesda, Maryland, USA, 6-10 May 1996.

26. Ducros, G, Andre, B, Ferroud-Plattet, M P Boulaud, D and Tourasse, M, Atmosphere Dependence of Fission Product Release: The VERCORS 4 and 5 Experiments, CSARP Annual Meeting, Bethesda, Maryland, USA, 6-10 May 1996.

27. Gomolinski, M, Overview of IPSN Severe Accident Research, CSARP Annual Meeting, Bethesda, Maryland, USA, 6-10 May 1996.

28. Osborne, M F, Albrecht, H, Lorenz, R A and Collins,J L, Fission Product Release from Commercial versus Simulated Fuels in LWR Accident Studies, Trans. Am. Nucl. Soc.,61,251,1990.

29. Osborne, M F and Lorenz, R A, Studies of Fission Product Release under LWR. Severe Accident Conditions, Nuclear Safety, 33,344,1992.

30. Osborne, M F and Lorenz, R A, A Summary of ORNL Fission Product Release Tests with Recommended Release Rates and Diffusion Coefficients, NUREG/CR-6261, ORNL/TM-12081,1995.

31. Strain, R V, Sanecki, J E and Osborne, M F, Fission Product Release from Irradiated LWR Fuel under Accident Conditions, Proc. Am. Nucl. Soc. Meeting on Fission Product Behavior and Source Term Research, Palo Alto, California, USA, 2 1,1985

32. Osborne, M F and Lorenz, R A, Results of ORNL VI Series Fission Product Release Tests, Trans. 20th Water Reactor Safety Information Meeting, Bethesda, Maryland, 21 -23 October, 1992.

33. Osborne, M F et al, Data Summary Report for Fission Product Release Test VI-4, NUREG/CR-5481, ORNL/TM-11400,1991

34. Albrecht, H. Freisetzung von Splat- und Aktivierungsprodukten beim LWR-Kernschmelzen, AnschluBnencht des SASCHA Programms, KfK 4264,1987.

35. Albrecht, H and Wild, H, Behaviour of I, Cs, Te, Ba, Ag, In and Cd During Release from Overheated PWR Cores, Proc. Int. Meeting on Light Water Reactor Reactor Severe Accident Evaluation, Cambridge, MA, 4 2-1,1983.

36. Albrecht, H and Wild, H, Untersuchung der in der Kernschmelzanlage SASCHA erzeugten Aerosole, KfK 3856,1985.

37. Schreibmaier, J, MatschoB, V, Albrecht, H and Mack, A, Herstellung von Kernbrennstoffmit simuliertem Abbrand (Fissium) an der Aniage FIFA, KfK 2991,1980.

38. Albrecht, H and Wild, H, Review of the Main Results of the SASCHA Program on Fission Product Release under Core Melt Conditions, Proc. Am. Nucl. Soc Meeting on Fission Product Behjavior and Source Term Research, Snowbird, Utah, 15-19 July 1984,3-1,1984

39. Albrecht, H and Wild, H, Investigation of Fission Product Release by Annealing and Melting of LWR Fuel Pins i n Air a nd S team, P roc T opical M eeting o n Reactor S afety Aspects o f F uel B ehaviour, 2 -6 August 1981, Sun Valley, Idaho, 1981

40. Albrecht, H, MatschoB, V and Wild, H, Investigation of Activity Release during Light Water Reactor Core Meltdown, Nuclear Technology, 40,278,1978.

41. Sugimoto,J, Severe Accident Research Activities in Japan, Heat and Mass Transfer in Severe Nuclear Reactor Accidents, Rogers, J T (ed), ICHMT, 462,1995.

42. Maruyma, Y and Sugimoto,J, Overview of Severe Accident Research Activities at JAERI, CSARP Annual Meeting, Bethesda, Maryland, USA, 6-10 May 1996

43. Brockmann, J E, Ex-vessel Releases: Aerosol Source Terms m Reactor Accidents, Prog. Nucl. Energy, 19, 7, 1987.

44. Lillmgton, J N, Light Water Reactor Safety The Development of Advanced Models and Codes for Light Water Reactor Safety Analysis, Elsevier Science, Amsterdam, 1995

45. Fischer,J, SchilbJ D and Chasanov, M G, Investigations of the Distribution of Fission Products among Molten Fuel and Reactor Phases, ANL-7864, 1971.

46. Norkus, J K and Corradini, M L, Modelling of Molten Core-Concrete Interactions and Fission Product Release, NP-7495,1991.

47. D.A. Powers. Thermochemistry of Core Debris:Partitioning of Uranium and Fission Products Among Condensed Core Debris Phases // Proc. of RASPLAV Seminar 2000 Munich, Germany, 14.-15. November2000

48. Broughton, J M, Kuan, P, Petti, D A and Tolman, E L, A Scenario of the TMI-2 Accident, Nuclear Technology, 87., 264, 1989

49. Olsen, C S, Jensen, S M, Carlson, E R and Cook, B A, Materials Interactions and Temperatures in the TMI-2 Core, Nuclear Technology 87,57,1989

50. Akers, D W and McCardell, R K, Core Martenals Inventory and Behavior, Nuclear Technology, 87, 214, 1989

51. Akers, D W and McCardell, R K, Fission Product Partitioning in Core Materials, Nuclear Technology, 87, 264,1989

52. Hobbms, R R, Russel, M L, Olsen, C S and McCardell, R K, Molten Matenal Behavior in the TMI-2 Accident, Nuclear Technology, 82,1005,1989

53. Petti, D A, Adams, J P, Anderson, J L and Hobbms, R R, Analysis of Fission Product Release Behaviour from the Three Mile Island Unit 2 Core, Nuclear, 87, 243,1989

54. Cubicciotti, D andSehgal,B R, Vapour Transport of Fission Products in Postulated Severe Light Water Reactor Accidents, Nuclear Technology, 65.266,1984.

55. Seghal, B R and Cubicciotti, D, Fission Product and Core Material Sources in Degraded Core Accidents, Proc. Int. Meeting on Light Water Reactor Severe Accident Evaluation, Cambridge, MA, USA, 12.3-1, 1983.

56. Yu, W-S, and Ludewig, H, Estimate of Fission Product Release During Core Melting, Proc. Am. Nucl. Soc. Meeting on Fission Product Behavior and Source Term Research, Palo Alto, California, 6.1,1985.

57. Wichner, R P and Spence, R D, A Chemical Equlibrium Estimate of the Aerosols Produced in an Overheated Light Water Reactor Core, Nuclear Technology, 70. 376, 1985.

58. Kortz, Ch, Koch, M K, Brockmeier, U, Unger, H, Funke, F, Eyink, J and Heumann, S, A. Mechanistic Model for the Release of Low Volatile Fission Products from Molten Pools, RUB E-108, ST(95)-P171, 1995.

59. Kortz, Ch, Koch, M K, Brockmeier, U, Unger, H, Funke, F, Eyink,J and Hellmann, S, A Mechanistic Model for the Release of Low Volatile Fission Products from Molten Pools, Proc. Annual Meeting on Nuclear Technology '96,184,1996.

60. Kortz, Ch, Koch, M K, BrockMeier, U, Unger, H, Funke, F, Eyink,J and Hellmann, S, Modelling of Transient Low Volatile Fission Product Release from Molten Corium Pools, Abstracts of the 15th Annual

61. Conference of the American Association for Aerosol Research AAAR'96, 14-18 October 1996, Orlando, Florida, USA, 12PL6, 1996.

62. Eriksson, G and Hack, K, ChemSage A Computer Program for the Calculation of Complex Chemical Equlibria, Metallurgical Trans. B, 21,1013,1990.

63. Deleval, M et al, ESTER 1.0 Manual, Vol: Containment Physics and Chemistry Models, EUR 16307/3 EN,1996.

64. Powers, D A, Brockmann, J E and Shiver, A W, VANESA: A Mechanistic Model of Radionuclide Release and Aerosol Generation During Core Debrisinteractions with Concrete, NUREG/CR-4308,1986.

65. Heames, T J etal, VICTORIA: A Mechanistic Model of Radionuclide Behavior in the Reactor Coolant System Under Sever Accident Conditions, NUREG/CR-5545,1992.

66. Kortz, Ch, Koch, M K, Brochmeier, U, Unger, H, Funke, F, Eyink,J and Hellmann, S, A mechanistic Model for the Release of Low Volatile Fission Products from Molten Pools, RBUE-108 (ST(95)-P 171), 1995.

67. Eriksson, G and Hack, K, ChemSage — A Computer Program for the Calculation of Complex Chemical Equilibria, Metallurgical Trans. B, 21JL 1013,1990.

68. Mlady, 0.:NPP Temelin Safety Upgrading Programme and PSA Insights/IAEA Technical Meeting on Physical and Functional Separation of Safety Systems for WWER-1000 Reactors, Vienna, August 25-29,1997.

69. E.K. Казенас, Ю.В.Цветков. Испарение оксидов. М.:Наука, 1997.

70. Пискунов В.Н. Теоретические модели кинетики формирования аэрозолей. ВНИИ, Саров, 2000 г.

71. Ю.Б. Петров. Индукционная плавка оксидов JI: Энергоатомиздат, 1983.

72. Справочник по пыле- и золо- улавливанию под ред. А.А. Русанова. М:Энергоатомиздат, 1983.

73. Лосев Н.Ф. Количественный рентгеноспектральный флуоресцентный анализ. М: Наука, 1969,366.

74. Якшин В.В., Вилкова О.М. Экстракция примесей из азотных урансодержаицих растворов. Радиохимия, вып. 1,3, 1993 г.

75. Florence, Т М, Analytical Methods in the Nuclear Fuel Cycle, IAEA, Vienna, 1972

76. А.А. Русанов, С.С.Янковский. Импакторы для определения промышленных пылей/ Серия Промышленная и санитарная очистка шов М:ЦНИИТЭнефтехим, 1970

77. Коузов П.А. Основы анализа дисперсного состава промышленных пылей и измельченных материалов. JI: Химия, 1974 - 280 с.

78. Леонтьев Г.Г., Некрестьянов С.Н., Москвин JI.H. и др. Образование радиоактивных аэрозолей при утечке теплоносителя реактора. Атомная энергия, 1983, т.55, вып. 2,2. 85-88.

79. М. Борн, Э. Вольф. Основы оптики. М.1973

80. К.С. Шифрин. Введение в оптику океана. JI. Гидрометеоиздат, 1983

81. К. С. Шифрин. В.А. Лунина. Физика атмосферы и океана. Tom.IV. №7, с.785-790.1968.

82. A.L. Fymat, K.D.Mease, Applied Optics, Vol.20, No 2.1981.

83. Almiashev, V I, Bechta, S V, Blisnjuk, V G, Vital S A, et al. Late Phase Source Term Phenomena: Oxidic Melt Experiments, SAM-LPP-D10 (2002).

84. Benson С G, Bechta S, В R Bowsher et al. Fission Product Release from Molten Pools: Final Report, AEAT-5893, August 1999.

85. V В Khabensky, S.V. Bechta, I V Kulagin, S A Vital et al. Late-Phase Degradation Phenomena U02and SrO Volatilisation Scoping Test, ST: MP(97)-P014,1997.

86. Ju В Petrov, V В Khabensky, S V Bechta, S A Vital et al. Fission Product Release From Molten Pools: Ceramic Melt Tests, ST: MP(98)-P022,1998

87. Beard, A M, Bechta, S, Benson, С G, et al. Late Phase Source Term Phenomena: Progress Report 01/02/01 -31/01/02, AEAT/R/NS/0539, (SAM-LPP-P04), 2002.

88. А М Beard, S Bechta, С G Benson et al. Late Phase Source Term Phenomena:Summary Final Report AEAT, SAM-LPP-D032, July 2003

89. Bowsher, B.R., Mason P.K., «First Meeting of Project Group on Fission Product Release from Molten Pools, Cadarashe, 12 March 1997» ST: MP(97)-M001,1997

90. S Bechta, С G Benson, T v Berlepschet al. Late Phase Source Term Phenomena (LPP), // Proc. of FISA 2001- EU Research in Reactor Safety, November 12-15,2001, Luxembourg

91. S.V. Bechta, S.A. Vitol, E.V. Kroushinov et al., "Fission Product Release from Molten Pool: Ceramic Melt Tests", Proc. of SARJ meeting, November 4-6,1998, Tokyo, Japan

92. A M Beard, S Bechta, С G Benson et al. Late Phase Source Term Phenomena //Proc. of FISA 2003- EU Research in Reactor Safety, November 10-13,2003, Luxembourg

93. Experimental studies of oxidicmolten corium-vessel steel interaction / BechtaS. V., Khabensky V.B., Vitol S.A. et al. //Nuclear Engineering and Design. 2001.210. Pp.193 224.

94. Experimental study of ceramic corium melt steel interaction. / Bechta S.V., Khabensky V.B., Vitol S.A. et al. // Proc. of International Seminar RASPLAV 2000. Munich. Germany. 2000. Novemberl4-15.

95. Partitioning of U, Zr and FP between molten oxidic and metallic corium. / Beshta S.V., Khabensky V.B., Vitol S.A et al. // Proc. of the MASCA Seminar 2004. Aix-en-Provence. France. 2004.10-11 Jule.

96. Ю4.Кипение воды на поверхности расплава кориума в условиях тяжелой аварии ВВЭР. / Бешта С.В., Витоль С.А., Хабенский В.Б. и др.// Теплоэнергетика. 1998. №11. С. 20-28.

97. Water boiling on the corium melt surface under WER severe accident conditions / Bechta S.V., Vitol S.A., Krushinov E.V. et all. // Nuclear Engineering and Design. 2000.195. Pp 45-56.

98. Юб.Экспериментальное исследование процессов, возникающих при подаче воды на расплав стали. / Хабенский В.Б., Бешта С.В., Витоль С.А. и др. // Теплоэнергетика. 2001. №9. С.25-31.

99. Boiling of Water on the Surface of the Corium Melt for a Severe Accident in a WER Reactor. / Bechta S.V., Vitol S.A., Krushinov E.V. et all // Thermal Engineering. Vol. 45. 1998.11. Pp. 898-905.

100. J. S. Punni, P. K. Mason U02 Oxidation and Volatilisation. Draft report, aeat-1277: MP(97)-P006, March1997

101. Исследование взаимодействия расплава кориума с перспективными материалами ловушки расплава. / Бешта С.В., Витоль С.А., Крушинов Е.В. и др. // Труды международной конференции ТЕПЛОФИЗИКА-95. 1995 г. 21-24 ноября. Обнинск.

102. New Experimental Results on the Interaction of Molten Corium with Core Catcher Material. / D. Lopukh, S. Bechta, S. Vitol et al. // Proc. of International Conference ICONE-8. 2000. April 2-6. Baltimore. MD USA.

103. Oxide material for a molten core catcher of a nuclear reactor. / International patent pending: "WO 02/080188 A2 of 10.10.2002. Priority of 02.04.2001.

104. Выбор буферного материала ловушки для удержания расплава активной зоны ВВЭР-1000. / Бешта С.В., Хабенский В.Б., Витоль С.А. и др.//Атомная энергия. 2002. T.92. Вып.1. С. 7-18.

105. Бетон для ловушки расплава активной зоны атомного реактора. / Патент РФ №2214980 по заявке №2002107623. Приоритет от 25.03.2002.

106. Цемент для ловушки расплава активной зоны ядерного реактора. / Патент РФ №2215340 по заявке №2002100739. Приоритет от 08.01.2002.

107. Kujal В. М ELCOR Calculation о f О xidic М elt Е xperiments W Р2-2/1 a nd W Р2-2/2. NRIR eport, S АМ-LPP-D027, November, 2002

108. Gauntt R.O. et al. MELCOR Computer Code Manuals. Report NUREG/CR-6119, SAND 2000-2417, May 2000

109. M. Kissane, H. Manenc, R. Dubourg, P. Mason, "Fission product release in ASTEC VI: ELSA v2.0 module specifications rev 0", IPSN Note ASTEC-V1/SPE/00-03, Nov. 2000.

110. Kortz, Ch, Koch, M K, Brockmeier, U, Unger, H, Funke, F, EyinkJ and HeUmann, S, A Mechanistic Model for the Release of Low Volatile Fission Products from Molten Pools, RUB Е-108, ST(95)-P 171,1995.

111. Kortz, Ch, Koch, M K, Brockmeier, U, Unger, H, Funke, F, Eyink,J and Hellmann, S, A Mechanistic Model for the Release of Low Volatile Fission Products from Molten Pools, Proc. Annual Meeting on Nuclear Technology '96,184,1996.

112. Eriksson, G and Hack, K, ChemSage A Computer Program for the Calculation of Complex Chemical Equlibria, Metallurgical Trans. B, 21,1013,1990.