автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Создание экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей в ядерных реакторах

ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ РОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР «КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ»

ИГНАТЬЕВ Виктор Владимирович

СОЗДАНИЕ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ УСТАНОВОК И БАЗЫ ДАННЫХ ДЛЯ ВЫБОРА И УСОВЕРШЕНСТВОВАНИЯ ЖИДКОСОЛЕВЫХ

ТОПЛИВНЫХ КОМПОЗИЦИЙ И ТЕПЛОНОСИТЕЛЕЙ В ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ

Специальность 05 14 03 — Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора технических наук

Москва — 2007

003177111

Работа выполнена в Российском научном центре «Курчатовский институт»

Официальные оппоненты

Доктор технических наук, Арнольдов Михаил Николаевич

Доктор технических наук, Завадский Михаил Игоревич

Доктор физико-математических наук, Сенченков Анатолий Павлович

Ведущая организация-

Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им Н А Доллежаля

Защита диссертации состоится «_

2007 г.

часов на заседании Специализированного Совета по

ядерной энергии

Автореферат разослан «_

2007 г

Ученый секретарь Специализированного Совета д т.н., профессор

/О

В Г Мадеев

Актуальность темы. При крупномасштабном мировом развитии ядерная энергетика неизбежно столкнется с ограниченностью ресурсов дешевого урана и будет необходимо реализовывать замыкание ядерного топливного цикла (ЯТЦ) и расширенное воспроизводство топлива при использовании урана и тория Потребуются реакторные установки для более эффективного производства электроэнергии и передачи высокотемпературного тепла В замыкающей части ЯТЦ необходимо обеспечить эффективное рециклирование отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), сжигание наиболее опасных актиноидов и долговременную изоляцию радиоактивных отходов (РАО) В долгосрочной перспективе технологии жидкосолевых ядерных реакторов (ЖСР) с циркулирующим топливом могут быть востребованы как для создания ТЬ-Ц размножителя (ЖСР-Р), так и в качестве нового элемента в системе ядерной энергетики в симбиозе с твердотопливными реакторами для сжигания актинидов из ОЯТ твердотопливных реакторов (ЖСР-С) В среднесрочной перспективе жидкосолевые композиции при их успешном освоении могут быть востребованы в твердотопливных реакторах для придания им свойств повышенной эффективности и безопасности при производстве и передаче высокотемпературного тепла, пирохимиче-ской переработки новых и усовершенствованных типов ОЯТ, а также получения радиоизотопов медицинского назначения

Возможность применения расплавленных солей на основе фторидов в качестве рабочих тел в перспективных разработках ядерно-энергетических систем для новой технологической базы России требует решения нескольких ключевых научно-технических проблем Эти проблемы связаны с разработкой надежных конструкционных материалов и обоснованным выбором солевой композиции для каждого конкретного применения Решение последней проблемы в значительной степени сдерживалось отсутствием надежных "систематизированных данных по физическим и химическим свойствам, теплообмену и технологии эксплуатации перспективных составов расплавов фторидных солей

В связи с этим комплексное изучение свойств перспективных систем расплавов фторидных солей представляет непосредственный интерес для практики

применения в высокотемпературных установках реакторов и топливного цикла, а также создает экспериментальную базу для их инженерного расчета Эти исследования наряду с аналогичными исследованиями новых типов реакторов и установок топливного цикла направлены на определение наиболее перспективного и обоснованного направления развития системы ядерной энергетики

Цель работы заключалась в создании экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей, а также конструкционных материалов для новых применений в реакторных установках, получении достоверного экспериментального материала по основным свойствам перспективных составов расплавов, содержащих дифторид бериллия, фториды лития, натрия и калия, закономерностям переноса тепла в петлях с естественной циркуляцией жидкосолевых композиций при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения, а также теплоотдачи расплавов фторидов при вынужденном течении, коррозионному взаимодействию жидкосолевых композиций топливного и промежуточного контуров с металлическими конструкционными материалами в динамических неизотермических условиях с измерением редокс-потенциала системы, его обобщении и использовании лолученных результатов в практических целях инженерного расчета характеристик ЖСР

Для ее достижения была разработана программа исследований, вклю-

(

чающая решение следующих задач (1) Создание экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей в ядерных реакторах, (2) Разработка и совершенствование надежных методов измерения физических и коррозионных свойств жидкосолевых систем, (3) Испытания взаимодействия смесей расплавов фторидов лития, бериллия и натрия, в том числе, с добавками ТЛч и РиР3 с отечественными сплавами и сталями, (4) Экспериментальное определение температурной зависимости физических и химических свойств неизученных составов солевых композиций, которые выбраны для детальных исследований на основе предварительной оценки свойств составов, (5) Изучение закономерностей теп-

лообмена расплавов фторидов при вынужденной и естественной конвекции жидкосолевых композиций при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения, (6) Установление возможного влияния состояния солевой системы (присутствие в расплаве топливных добавок, примесей или продуктов деления) на ее физико-химические свойства, (7) Поиск путей и обоснование возможности практического использования выбранных конструкционных материалов и композиций расплавов фторидных солей для новых применений в качестве топливного носителя, теплоносителей первого и промежуточных контуров для высокотемпературных ядерно-энергетических систем нового поколения

Научная новизна. В диссертационной работе выполнено экспериментальное исследование свойств жидкосолевых композиций и конструкционных материалов для различных применений в реакторных установках и системах топливного цикла На основе полученных в диссертации экспериментальных данных предложена и разработана концепция гомогенного ЖСР сжигателя актиноидов из ОЯТ твердотопливных реакторов различных составов и выработки электроэнергии Основная часть экспериментальных данных оригинальна и получена впервые

• Создан и успешно испытан ряд высокотемпературных установок с принудительной и естественной циркуляцией наиболее перспективных жидкосолевых композиций, включая ИлР-ВеРг+Ш^, 1лР-НаР-ВеР2+РиРз, 1лР-ВеР2-

ТЫ^+ТЛч, Ь^-ЫаР-КР и №ВР4-МаР В лабораторных и реакторных условиях

>

при температурах расплавов 500-750 °С показана работоспособность основных элементов петель с принудительной и естественной циркуляцией (насос, теплообменник, запорная арматура и др) Отработаны режимы пуска и расхолаживания установок, а также усовершенствованы способы очистки от примесей жидкосолевых композиций различного состава

• Впервые показана эффективность очистки циркулирующей жидкосолевой композиции от примесей, содержащих хром, железо, никель и др в процессе

работы установок при помощи «холодных» ловущек Для коррозионных испытаний разработана и испытана трехэлектродная конструкция устройства измерений редокс-потенциала с бездиафрагменным нестационарным динамическим бериллиевым электродом сравнения

• Впервые в динамических неизотермических условиях с непрерывным измерением редокс-потенциала системы экспериментально изучено коррозионное взаимодействие жидкосолевых композиций с разработанными специально для ЖСР отечественными конструкционными материалами, в том числе влияние на коррозию топливных добавок ир4 и РиБз, а также теллура, образующегося при делении урана, и ответственного за процесс межкристаллитной коррозии никель-молибден-хромовых сплавов На основе проведенных испытаний создана база данных для выбора оптимального состава сплавов для топливного и промежуточного контуров жидкосолевых реакторных установок

• Впервые проведено экспериментальное исследование тепловых характеристик закрытых термосифонов при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения в расплавах 1лР-ВеР2, ГлР-ВеБг+Шч 1лР-ВеР2-ТЬБУКЛ^ и ШВР4-КаР применительно" к схемам ЖСР Экспериментально исследованы закономерности теплоотдачи расплавов солей фторидов при принудительном течении в круглой трубе на примере расплава 1лР-МаР-КР в области переходного и начала развитого турбулентного течения Изучено влияние на тепловые характеристики систем примесей фторидов металлов

• Представлены новые экспериментальные данные по физическим свойствам (температура плавления, растворимость оксидов / трифторидов плутония и лантаноидов, плотность, теплопроводность, вязкость и влияние на них добавок трифторидов лантаноидов, радиационная стойкость в полях реакторного излучения) для перспективных составов

• Найден и рекомендован для практического применения в ЖСР-С диапазон составов расплавов 1_л,Ыа,Ве/Р и 1л,Ве/Р с удовлетворительной температурой плавления, имеющих в диапазоне рабочих температур требуемую раство-

римость трифторидов актиноидов, адекватные теплофизические свойства, а также хорошую совместимость с конструкционными материалами

Практическое значение работы. Созданные экспериментальные установки и база данных, включающая установленные количественные выражения для зависимости исследованных свойств жидкосолевых композиций и конструкционных материалов от определяющих параметров системы, используются для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей при расчете и проектировании реакторных установок организациями отрасли Результаты исследований вносят также вклад в базу знаний по фундаментальным свойствам расплавленных смесей фторидных солей Автор выносит на защиту:

1 результаты испытаний работоспособности установок с принудительной и естественной циркуляцией различных композиций жидкосолевого топлива и теплоносителя в лабораторных и реакторных условиях,

2 результаты экспериментального исследования коррозионного взаимодействие жидкосолевых композиций топливного и промежуточного контуров ^ ЖСР с металлическими конструкционными материалами в динамических неизотермических условиях с измерением редокс-потенциала,

3 результаты измерения физических свойств перспективных составов расплавов фторидных солей (температура плавления, растворимость в расплавах оксидов / трифторидов плутония и лантаноидов, плотность, теплопроводность, вязкость и влияние на нее добавок трифторидов лантаноидов),

4 результаты измерений коэффициентов теплоотдачи при вынужденном течении в круглой трубе и тепловых характеристик закрытых термосифонов со свободной конвекцией при наличии' поверхностных и объемных источников энерговыделёния в расплавах фторидных солей,

5 концепция гомогенного ЖСР-С и возможности его использования в качестве нового элемента в системе ядерной энергетики для сжигания актиноидов из ОЯТ твердотопливных реакторов

Личное участие автора состоит в постановке и организации всех исследований, участии в создании экспериментальных установок, разработке методик и участии в проведении экспериментов, обработке полученных измерений, обсуждении и изложении результатов. Ряд вопросов изложенных в диссертации, разработан в соавторстве с сотрудниками РНЦ - Курчатовский Институт, ИВТЭ РАН и РФЯЦ ВНИИТФ

Публикации. Основное содержание диссертации отражено в двух монографиях, в статьях опубликованных в журналах "Атомная энергия", "Fusion Technology", "Kerntechnik", "Nuclear Engineering and Design", "Nuclear Technology", "Revue Generale Nucléaire", "Transactions of American Nuclear Society", в сборнике "Вопросы атомной науки и техники", в трудах Всероссийских и Международных конференций

Апробация работы. Основные результаты работы представлялись на Международных конференциях по замыкающей части ядерного топливного цикла GLOBAL (Франция, Версаль, 1995, США, Джексон холл, 1999, Франция, Париж, 2001, США, Новый Орлеан, 2003, Япония, Цукуба, 2005), 2-й Международной конференции по технологии и применениям трансмутационных ускорительно-управляемых систем (Швеция, Кальмар, 1996), Международной конференции МАГАТЭ по обоснованию гибридных концепций для производства энергии и трансмутации (Испания, Мадрид, 1997), Международных конгрессах по усовершенствованиям в ядерном топливном цикле ATALANTE (Франция, Авиньон, 2000 и Франция, Ним, 2004), 7-й и 9-й Международных конференциях OECD NEA по парционированию и трансмутации актинидов и продуктов деления (Корея, Жежу, 2002 и Франция, Ним, 2006), Международных конференциях по химии расплавов солей EUCHEM (Великобритания, Оксфорд, 2002 и Тунис, 2006), Международных конгрессах по усовершенствованиям в атомных электростанциях ICAPP (Испания, Кордоба, 2003, США, Рено, 2006 и Франция, Ницца, 2007), на международном симпозиуме по ионным жидкостям (Франция,'Кэри ла Руе, 2003), Международных конференциях по нетрадиционным ядерным энергетическим системам ICENES (Бельгия, Моль, 2005 и Тур-

ция, Стамбул, 2007), Международном симпозиуме по термогидравлике ядерных реакторов NURETH-11 (Франция, Авиньон, 2005), Международном симпозиуме по химии и технологии расплавов солей MS7 (Франция, Тулуза, 2005), Международной конференции по физике реакторов PHYSOR-2006 (Канада, Ванкувер, 2006), и Международной конференции по ядерной инженерии ICONE 14 (США, Майами, 2006) Полностью работа доложена и обсуждена на заседании Ученого совета Института ядерных реакторов РНЦ «Курчатовский институт» По материалам диссертации опубликовано более 50 работ в отечественных и зарубежных изданиях, список публикаций приведен в конце автореферата.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из Предисловия, шести глав, выводов, списка цитированной литературы и Приложения В основных разделах работы рассмотрены вопросы возможных применений расплавов фто-ридных солей в ядерной энергетике (первая глава), технологии создания и эксплуатации жидкосолевых стендов (вторая глава), совместимости расплавов фторидных солей с конструкционными материалами (третья глава), физических свойств (четвертая глава), теплопереноса (пятая глава) и практического использования исследуемых жидкосолевых фторидных композиций в новых концепциях ядерно-энергетических систем (шестая глава)

Все разделы диссертации связаны между собой единством объектов исследования и целенаправленной систематикой их выбора, определяемой решением поставленных задач, общностью свойств систем обсуждаемых в работе, единой точкой зрения и подхода к объяснению наблюдаемых явлений и единством цели, которой посвящена работа - созданию физических и химических основ для осуществления высокотемпературных процессов с участием расплавов фторидных солей с учетом требований, выдвигаемых при разработке ядерно-энергетических систем для новой технологической базы России Общий объем диссертации составляет 309 страницы, включая 70 таблиц, 108 рисунков, библиографический список из 156 наименований, Приложение (36 стр )

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ В главе 1 (вводной) обсуждается перспективность возможных применений расплавов фторидных солей в ядерной энергетике будущего в реакторах с циркулирующим топливом для создания Th-U - размножителя, сжигателя трансурановых элементов из ОЯТ легководных реакторов (ЛВР), а также как высокотемпературного теплоносителя в твердотопливных реакторах Опыт экспериментальных исследований на реакторах ARE и MSRE в ORNL (США) продемонстрировал работоспособность и возможность управления контурами циркуляции жидкосолевого топлива Проектные проработки реактора MSBR для АЭС мощностью 1000 МВт (эл ) показали, что на базе ЖСР можно создать энергоустановку с высокими параметрами -паротурбинного преобразования энергии при работе реактора в режиме расширенного воспроизводства топлива со временем удвоения 18-20 лет и удельной загрузкой делящимся топливом Оуд =1,5 кг/МВт (эл ) Эти результаты стимулировали интерес к ЖСР в различных странах мира, в том числе в нашей стране Среди основных преимуществ технологии ЖСР выделим следующие (1) высокоэффективный баланс нейтронов благодаря отсутствию в активной зоне конструкционных материалов и возможности непрерывного выведения продуктов деления, (2) большая глубина выгорания топлива, (3) высокая ядерная безопасность, (4) высокое качество (по . изотопному составу) нарабатываемого топлива, (5) сравнительная простота и дешевизна топливного цикла, (6) возможность вырабатывать высокотемпературное тепло в узком диапазоне температур и (7) широкий диапазон возможных применений

Анализ физических и технологических требований к жидкосолевому топливу и теплоносителю показывает, что выбор оптимальной композиции соли растворителя во многом определяется типом установки и областью ее применения Определены три группы составов, представляющих основной интерес для разработок ЖСР, и содержащие как основные составляющие (1) фториды со' лей щелочных металлов, (2) дифторид бериллия и (3) тетрафторид тория В них в наибольшей степени удовлетворяются требования по температуре плавления,

нейтронному потенциалу системы и совместимости с конструкционными материалами К настоящему времени наиболее изучен и обладает наиболее приемлемыми свойствами применительно к ТЬ-11 ЖСР-Р состав 1лР-ВеР2, который при температуре плавления около 500 °С допускает концентрацию ТЫч и ТЛч до 10-20 мол % и имеет низкое давление насыщенных паров (<10Па при температуре до 800 °С) В качестве теплоносителя промежуточного контура ЖСР предпочтение обычно отдается более дешевой эвтектике ИаР-№ВР4 (Тпл =385 °С) Отмечается существенно меньшая проработанность выбора состава и свойств топливной соли для ЖСР-С, а также для теплоносителей реакторного и промежуточного контуров в твердотопливных реакторных концепциях

Приведен обзор отечественных и зарубежных разработок конструкционных материалов для ЖСР и показано, что специальные сплавы на основе никеля обладают необходимой жаропрочностью и жаростойкостью в среде расплавленных фторидов до температур 750 - 800 °С, ряд марок аустенитных нержавеющих сталей совместим с жидкосолевыми теплоносителями и обладает необходимой жаропрочностью при рабочих температурах до 650 °С Сформулированы требования к графитовому замедлителю и отражателю для ЖСР, где основными проблемами для графита является обеспечение его радиационной стойкости и газонепроницаемости для ксенона

Методы выведения актиноидов и редкоземельных элементов из различных жидкосолевых композиций на основе фторидов, включая 1лР-ВеР2 и ГлБ-ВеРг-П^ч-Шч, разработанные и экспериментально проверенные в лабораторных условиях (в первую очередь восстановительная экстракция) могут служить технологической основой организации топливного цикла в ЖСР

В главе 2 рассмотрены технологические особенности проектирования и эксплуатации экспериментальных установок с жидкосолевым топливом и теплоносителем В начале главы обсуждаются требования, которые необходимо учитывать при цроектировании установок с циркуляцией расплавов фторидных солей и опыт, полученный ранее на экспериментальных стендах OR.NL (США) Формулируются задачи исследований по технологии подготовки солевых ком-

позиций, исследованию работоспособности различного технологического оборудования при взаимодействии с расплавами фторидных солей и обеспечению требуемой чистоты циркулирующего расплава в процессе эксплуатации установок Для ответа на эти и другие вопросы был разработан и испытан ряд лабораторных и реакторных установок с естественной и принудительной циркуляцией жидкосолевого топлива и теплоносителя, в том числе с топливными добавками Установки первого типа представляли собой закрытые цилиндрические термосифоны без вставки или с внутренней коаксиальной вставкой, которая разделяет восходящие и нисходящие потоки расплавленной соли и формирует контур Циркуляции Конструкции представленных в Таблице 2 1 установок оказались работоспособными

Таблица 2 1 Основные параметры установок с естественной и принудительной циркуляцией расплавов фторидных солей

Установка Расплав, % мол Объем, л Материал Т "Г1 1 макс. V-- ДТ, °С Ресурс, час

Солярис 46,5ЫЧ1,5№Р-42КР 90 12Х18Н10Т 620 20 3500

КИС1 92ЫаВР4- 8ЫаР 12Х18Н10Т 630 100 1000

КИС2 6 ЭП -164 630 100 1000

КИСЗ ХН80МТ 630 100 1000

КИР1 721лР-16ВеР2- 6 ХН80МТ 750 70 1000

КИР2 12ТЫч+иЕ, ХН80МТЮ 750 70 1000

КИМ1 661лР- 34ВеР2 +Ш4 19 12Х18Н10Т 630 100 500

КУРС-2 661лР -34ВеР2 +ИР4 19 12Х18Н10Т 750 250 750

ВНИИТФ Ь^-ИаР-ВеРг+РиРз 8 N1 - НП2 700 100 1600

КИТ1 1лР-№Р-Вер2+Сг,Те4 - 12 N1 - НП2 650 10 400

В разделе 2.2 обобщен технологический опыт работ на установке "Соля-

рис" с принудительной циркуляцией, где использовалась композиция 1лР-№Р-КБ (температура плавления 454°С) Конструкционный материал - сталь 12Х18Н9Т Циркуляция расплава обеспечивалась с помощью специально разработанного центробежного насоса погружного типа Для измерения расхода расплава служил калориметрический расходомер Расход расплава определялся из уравнения теплового баланса с учетом потерь тепла в окружающую среду Стенд включал экспериментальные участки для исследований коррозионной стойкости конструкционных материалов (см гл 3) и коэффициентов теплоотдачи при течении расплава в круглой трубе (см гл 5) Опыты проводились при параметрах расплава температура 500 - 700 °С, расход 0,5-1,5 кг/с В результате

ресурсных испытаний стенда с принудительной циркуляцией расплава показана принципиальная работоспособность основных его элементов (насос, теплообменник, системы подготовки и очистки расплава) Насос с вынесенными из теплоносителя в зону инертного газа подшипниковыми узлами проработал без ремонта до конца эксперимента Таким образом, успешная эксплуатация консольного варианта лопастного насоса для перекачки расплава при температурах до 700 °С позволяет надеяться, что принципы, заложенные при его проектировании, могут быть использованы при разработке насосов для полномасштабных ЖСР Очистка циркулирующего расплава от примесей осуществлялась при помощи тупиковых «холодных» ловушек Отбор проб расплава из контура циркуляции производился с помощью пробоотборников замораживающего типа Анализ проб расплава из контура циркуляции показал, что после первых 100 часов работы равновесная концентрация примесей, содержащих хром, железо, никель и др металлы не превышала 10"2 масс % Очистка расплава при помощи «холодной» ловушки позволяла за несколько часов снизить концентрацию примесей хрома, железа и никеля в 2 -3 раза (см рис 2 1) Послойный анализ содержимого «холодной» ловушки показал, что примеси концентрируются в охлаждаемой зоне в плотный и прочный кристаллический осадок По данным анализа этот осадок содержал значительные количества продуктов коррозии конструкционного материала стенда в основном хрома и железа Таким образом, показана эффективность очистки расплава от примесей, содержащих эти металлы при помощи однозонных тупиковых «холодных» ловушек

В разделе 2.3 обобщены результаты технологических испытаний коррозионной термоконвекционной петли с расплавом молярного состава 151лР-58№Р-27ВеР2 (температура плавления 479 °С) с добавками трифторида плутония Все элементы конструкции петли изготовлены из никеля марки НП-2 Установка снабжена газо-вакуумной системой, устройствами отбора проб для химического анализа, устройствами ввода и вывода кассет с образцами исследуемых материалов, устройствами ввода восстановителя расплава (металлический бериллий), продуктов деления (теллур) и окислителей (дифториды железа

и никеля) Предусмотрено "введение топливной добавки РиР3 в расплав с помощью специального дозатора Для измерений редокс-потенциала расплава разработано бездиафрагменное 3-х электродное устройство с нестационарным (динамическим) бериллиевым электродом сравнения (УИРП) Анализируя данные о химическом и электрохимическом поведении различных электродных материалов в бериллийсодержащих фторидных расплавах, а также фазовые диаграммы бинарных металлических систем с бериллием в качестве материала катода, на котором осаждается бериллий, и индикаторного электрода выбрана молибденовая проволока (99,9 % Мо), а для изготовления вспомогательного электрода (анода) - стержень из стеклоуглерода Определены оптимальные условия формирования динамического бериллиевого ЭС (см рис 2 2), которые обеспечивают получение воспроизводимых значений редокс-потенциала расплава (глубина погружения катода Н = 3 мм, ток I = 10-100 мА, время I = 1-50 с) Испытания показали, что разработанная конструкция обладает высокой надежностью и обеспечивает получение воспроизводимых значений редокс-потенциала расплава с погрешностью ±5 мВ в течение длительного времени (более 1600 час) В установке была реализована следующая технологическая схема предварительной очистки расплава (1) гидрофторирование солевой композиции смесью фтористого водорода и гелия для превращения малорастворимых в расплаве оксидов бериллия, никеля и железа в хорошо растворимые фториды,' (2) электролиз расплава в целях удаления основного количества растворенного никеля, (3) обработка соли металлическим бериллием для удаления остаточных ионов никеля и железа В результате очистки перед началом коррозионных испытаний в расплаве почти не осталось кислородсодержащих соединений, а массовая доля основных окислителей - дифторидов никеля, железа и хрома снизилось до 0,003, 0,0165 и 0,0026 %, соответственно При этом редокс-потенциал системы снизился с 1,78 В до 1,1 В, что подтвердило эффективность разработанной методики

В разделе 2.4 представлен опыт создания и эксплуатации реакторной установки КУРС-2 с естественной циркуляцией жидкосолевого топлива 1лР-Вер2-

Шч для испытания материалов и технологических систем в условиях, максимально приближенных к работе материалов в топливном контуре ЖСР - Стенд выполнен в интегральной компоновке и предназначен для испытаний работоспособности элементов ЖСР, исследований тепловых характеристик естественной циркуляции, изучения радиационно-химической стабильности жидко-солевых топливных композиций в условиях облучения Исследования проводились на реакторе ВВР-СМ с потоком нейтронов до 0,76*1014 нейтр /(см2«с) Основной узел экспериментального участка — закрытый термосифон — заполнен солевой композицией 71лР-ВеР2-2351Лч (температура плавления 458 °С) Термосифон выполнен из стали 12Х18Н10Т и помещен для безопасности в два страховочных кожуха Для предварительного плавления соли по всей длине термосифона установлены электронагреватели Участок термосифона, расположенный в активной зоне, представляет собой зону нагрева термосифона, а участок, находящийся над активной зоной, зону охлаждения Тепло, выделившееся за счет ядерных реакций непосредственно в расплаве и стенке трубы термосифона, посредством свободной конвекции по центральной вставке через переливные окна передается в зону охлаждения Здесь тепло снимается реакторной водой Затем охлажденный расплав поступает в активную зону, где происходит его подогрев Основной теплосъем с поверхности термосифона осуществляется в верхней части, так как кольцевые газовые зазоры, разделяющие расплав и охлаждающую воду, в 5 раз меньше, чем в-активной зоне Термосифон и страховочные кожуха подключены^ газо-вакуумной системе В установке предусмотрена возможность предварительной пассивации фтором газовых коммуникаций, масс-спектрометрического анализа газовых проб в процессе облучения и непрерывного'контроля давления в газовых объемах Отдача тепла с поверхности термосифона происходит излучением и теплопроводностью без конвекции газа в зазорах Регулировка теплосъема проводилась путем изменения давления гелия в страховочных кожухах Во всех режимах наблюдалась устойчивая естественная циркуляция топливной соли Результаты измерений количества тепла, снимаемого с поверхности экспериментального участка, показали, что при из-

менении мощности реактора от 3,5 до 9,2 МВт (тепл ) энерговыделение в расплаве и стенках термосифона увеличивалось от 6 до 20 кВт Эти данные с погрешностью до 8% согласуются с результатами нейтронно-физического расчета энерговыделения для КУРС-2 Количество тепла, выносимое из активной зоны посредством конвекции и снимаемое в верхней части термосифона, составляло соответственно от 4 до 16 кВт Из них около 10-13% передается излучением от вставки, а остальное - посредством конвекции жидкости в щелевом зазоре Максимальная температура стенки термосифона не превышала 750 °С, а минимальная 500 °С Испытания продолжались в течение 750 часов на мощности реактора более 9 МВт (тепл) Наработанный флюенс составил 2-1020 нейтр /см2 При срабатывании аварийной защиты реактора (4 раза) экспериментальный участок не испытывал термоударов, так как в этом случае проводились откачка гелия из зазоров и включение охранных электронагревателей Конструкция КУРС-2 в целом оказалась работоспособной Факторов, влияющих на ухудшение со временем тепловых характеристик термосифона, не обнаружено Радиа-ционно-химическую стойкость топливной композиции изучали, анализируя газовыделение над расплавом Данные масс-спектрометрического анализа показали, что в состав выделившейся газовой смеси входили в основном гелий (80 % по объему) и незначительные количества фтора Гелий в расплаве, содержащем 6Li, образуется по реакции 6LiF + 'п -» Не + 1/2Т2 + 1/2F2 Результаты расчетов показали хорошее согласие между скоростью газовыделения и концентрацией 6Li в расплаве Измеренная по газовыделению интенсивность радиолиза не превышала 3 10"6 молекул на 100 эВ Соответствующее значение для воды почти на 4 порядка выше

Глава 3 посвящена экспериментальному изучению совместимости отечественных сплавов на основе никеля и сталей с составами расплавов фторидных солей топливного и промежуточного контуров ЖСР В начале главы представлен термодинамический анализ системы «конструкционный материал - расплав фторидных солей» и сделаны следующие выводы Основные компоненты солевых расплавов - фториды лития, калия, натрия, бериллия и тория - не могут

вступать в химическое взаимодействие с элементами металлических сплавов Коррозионное взаимодействие солевого расплава с элементами конструкционного материала связано только с присутствием в расплавах солей некоторых примесей, из которых наибольшую опасность представляет вода Однако эти примеси ответственны за интенсивный процесс первоначальной коррозии, завершающейся при установлении термодинамического равновесия в замкнутой системе, и не приводят к процессу непрерывной коррозии Только присутствие в расплаве в достаточных количествах топливного компонента в виде Цр4 приводит к химическому взаимодействию с хромом по реакции СГ(ТВ р) + Цр4 2Ш3(р) + СгР2(Р), что создает при существовании в реакторе температурного градиента механизм непрерывной коррозии Имеющиеся опытные данные показывают, что скорость коррозии в системе «конструкционный материал - топливная соль», определяется следующими параметрами составом топливной соли и конструкционного материала, наличием примесей-продуктов деления (теллур), влияющих на структурные свойства конструкционного материала и окислительное состояние расплава (№Р2, РеР2, Н20, окислы и сульфаты металлов), максимальной рабочей температурой конструкционного материала топливного контура, температурным градиентом в контуре циркуляции расплава и в меньшей степени скоростью расплава Эти параметры определяют окислительно-восстановительное состояние топливной соли или ее редокс-потенциал, от величины которого в конечном итоге зависит скорость протекания электрохимических процессов коррозии конструкционного материала Коррозионная стойкость материалов в настоящей работе исследовалась двумя методами Первый -это метод ампульных статических изотермических испытаний контрольных образцов в различных жидкосолевых средах Второй метод - испытания материалов в неизотермических динамических условиях на стендах с естественной и принудительной конвекцией

В разделе 3.2 обсуждены вопросы разработки отечественного никель-молибденового сплава для ТЬ-И ЖСР - Р Отобраны конструкционные материалы для топливного контура ЖСР - это в первую очередь созданные на базе

американского сплава Хастеллой - Н отечественные никель-молибденовые

сплавы ХН80МТЮ, ХН80МТ, ХН80М-ВИ (см таблицу 3 1)

Таблица 3 1 Химический состав сплавов конструкционных материалов ЖСР

сплав Ni Мо Сг Fe Ми Ti Nb W A1 Си Si С

Хастелой-Н оси 16,3 7,5 3,97 0,52 0,26 - 0,06 0,26 0,02 0,5 0,05

ХН80МТЮ оси 12,3 6,8 0,15 0,013 0,93 0,01 0,07 1,12 0,02 0,04 0,02

ХН80МТ оси 12,2 6,9 - - 1,6 2,6 - - - - 0,02

ХН80М-ВИ оси 12,2 7,6 0,28 0,22 0,001 1,48 0,21 0,04 0,12 0,04 0,02

МОНИКР оси 15,8 6,9 2,27 0,037 0,026 0,01 0,16 0,02 0,02 0,13 0,02

В этих сплавах проблема равномерной коррозии решена путем легирования сплава элементами, уменьшающими термодинамическую активность хрома Обобщены результаты экспериментов на термоконвекционных петлях, заполненных топливной солью состава LiF-BeF2-ThF4-UF4, с подогревом 70-100 °С при максимальной температуре до 750 °С Эксперименты показали, что почти при всех вариантах легирования в хорошо очищенных от примесей жидкосо-левых теплоносителях скорость равномерной коррозии разработанных отечественных никель-молибденовых сплавов типа ХН80МТ при упомянутых условиях составляла менее 6 мкм/год Проблема межкристаллитной коррозии, вызванной воздействием теллура, может быть решена легированием сплава ниобием, алюминием или ванадием Испытания сплава ХН80МТЮ, легированного 1% алюминия в петлях с естественной циркуляцией расплава при температурах до 750 °С, подтвердили, что сплав не подвергается этому виду коррозии

В разделе 3.3. описаны результаты исследования коррозионной и механической стойкости никель-молибденовых сплавов в расплаве LiF-NaF-BeF2 и влияния на нее добавок PuF3 и теллура Проведено исследование структуры и прочностных характеристик сплавов ХН80МТЮ, ХН80М-ВИ и МОНИКР (Чехия) в исходном состоянии после термомеханической обработки и закалки, а также после их коррозионных испытаний в течение 1200 час в термоконвекционной петле, заполненной расплавом 15LiF-58NaF-27BeF2, с подогревом 100°С при максимальной температуре до 700 °С и редокс-потенциале системы 1,25 - 1,33В относительно бериллиевого электрода сравнения (см рис 3 1) Показано, что глубокая очистка расплава от окисляющих примесей и поддержание

его редокс-потенциала на низком уровне обеспечивает низкую скорость равномерной коррозии (менее 5 мкм/год) для образцов сплавов ХН80МТЮ и ХН80М-ВИ После испытаний склонности к межкристаллитной коррозии не обнаружено ни у одного из исследуемых сплавов Имеет место обеднение поверхностного слоя по хрому, обусловленное селективным окислением этого элемента фторидами никеля и железа, присутствующими в расплаве По данным коррозионных испытаний, проведенных с образцами сплава ХН80М-ВИ при температуре 650±5°С С в течение 400 часов, существенного влияния добавки РиР3 ,на коррозионные, структурные и механические свойства сплава не обнаружено Показано, что при использовании в качестве источника теллура СгзТе4 интенсивность теллуровой межкристаллитной коррозии никель-молибденовых сплавов при заданной температуре топливного контура в расплаве будет определяться окислительно-восстановительным состоянием соли, напряжением, возникающем в сплаве под действием механических или термомеханических нагрузок и временем экспозиции Сопротивление никель-молибденовых сплавов к теллуровому разрушению в топливной соли зависит от состава легирующих добавок и наличия примесей в сплаве Сплав ХН80МТЮ имеет максимальную стойкость к теллуровой МКК из изученных никель- молибденовых сплавов

В разделе 3.4 обсуждены результаты испытаний стойкости двух нержавеющих сталей 12Х18Н10Т и 08Х15Н24В4ТР (ЭП-164) в кандидатных жидко-солевых теплоносителях реакторного и промежуточного контура Скорость коррозии этих сталей1 сильно зависит от температуры и по данным статических-опытов уменьшается примерно в 8 раз при ее снижении от 630 °С до 420 °С Динамические неизотермические испытания проводились в коррозионной петле с расплавом 8№Р-92№ВР4 при подогреве 535 °С от до 630 °С в течение 500 часов Данные экспериментов показывают, что высоколегированная и жаропрочная сталь ЭП-164 при всех условиях испытаний в расплаве 8№Р-92№ВР4 имеет более высокую коррозионную стойкость В неизотермических условиях скорость коррозии стали ЭП-164 в горячей зоне при 630 °С была в 5 раз ниже,

чем у стали 12Х18Н10Т Повышенная стойкость ЭП-164 по-видимому обусловлена повышенным содержанием никеля в сплаве и присутствием легирующих добавок, таких как вольфрам (4-5 %) и церий (0,02 %), которые снижают диффузионную активность хрома в железоникелевых сплавах Для этих сталей после экспозиции в расплаве 8НаР-92ЫаВР4 имеют место под поверхностные пустоты на глубине до 70 мкм, которые вытянуты вдоль границ зерен, и у поверхности смыкаются в непрерывные цепочки, образуя трещины Данные анализов проб расплава, взятых до и после экспозиции, показывают увеличение содержания в них железа в 30 раз и хрома в 1000 раз В близких условиях коррозионных испытаний ОКЫЪ в петле с расплавом 8НаР-92№ВР4 сплав Хастеллой-Н также показывал повышенную скорость коррозии около 18 мкм/год и по этому параметру не на много превосходил сталь ЭП-164

В главе 4 представлены результаты экспериментального исследования физических свойств расплавов солей, содержащих фториды натрия, лития и дифторид бериллия К ним относятся диаграмма плавкости, растворимость актиноидов и лантаноидов (фториды и оксиды), вязкость, теплопроводность и плотность В представленном исследовании основное внимание сосредоточено на солевых композициях следующего состава (мол %) А 7,11лР-64,ШаР-28,8ВеР2, В 14,31лР-59,0КаР-26,7ВеР2, С 22,01^-56,6ЫаР-21,4ВеР2, В 151лР-58№Р-27ВеР2, Е 171лР-58К(аР-25ВеР2, С 131лР- 58МаР-29ВеР2

Было изучено поведение этих композиций при плавлении и кристаллизации, уточнены температуры ликвидуса выбранных растворителей и состава тройной эвтектики Из кривых дифференциально-термического и термического анализов, полученных в процессе нагревания (охлаждения) образцов исследуемых солевых композиций, и фазовой диаграммы тройной системы ГлЕ-Ма!7-ВеР2, следует, что состав солевой композиции £> наиболее точно соответствует тройной эвтектике с температурой ликвидуса 479±2 °С, что хорошо согласуется с данными Фома из СЖМ, Измеренная температура ликвидуса солевой композиции состава А превышает температуру, рассчитанную по фазовой диаграмме из работы 01ШЬ, примерно на 30 °С, для солевой композиции состава С -

примерно на 60 °С Температура ликвидуса солевых композиций близких к составу тройной эвтектики (составы В, Е, G) находится в соответствии с имеющимися данными и составляет по кривым нагревания 482-500 °С, по кривым охлаждения 480-494 °С

В проведенном исследовании растворимость PuF3 определяли непосредственно в экспериментальной ячейке по результатам измерения интенсивности у-излучения плутония из локального объема расплава, находящегося в равновесии с твердой фазой при заданной температуре Такая методика исследований позволяет уверенно установить момент наступления равновесия в системе «расплав - твердая фаза» Наши экспериментальные данные по растворимости PuF3 в расплаве 2LiF-BeF2 хорошо согласуются с данными Мэйлена и Бартона (ORNL) Для исследованных составов в пределах погрешности эксперимента зависимость логарифма концентрации PuF3 от 1/Т(К) описывается линейной функцией Как видно из рис 4 1, уменьшение содержания В eF2 в расплаве от 34 мол % до 25 мол % повышает растворимость PuF3 в 5 раз Для композиций (D) 15LiF- 58NaF-27BeF2 и (Е) 17LiF-58NaF-25BeF2 растворимость PuF3 в составляет, соответственно, 1,33 и 1,94 мол % при температуре 550 °С, и 1,94, и 3,00 мол % при 600 °С Экспериментально подтверждено, что трифторид неодима вытесняет трифторид плутония в расплаве 17LiF-58NaF-25BeF2 Присутствие в расплаве двухвалентного фторида европия до 0,3 мол % не оказывает влияния на растворимость трифторида плутония

Растворимость оксидов металлов и закономерности их осаждения в расплавах на основе LiF, NaF и BeF2 определяли при температурах до 800 °С методом изотермического насыщения расплава с навеской оксида, взятого с небольшим. избытком, относительно требуемой для достижения предельной растворимости Результаты исследований ^поведения оксидов циркония, урана и лантаноидов в системе LiF-NaF находятся в хорошем соответствии с данными Горбунова (ВНИИНМ) Растворимость диоксида циркония в расплавах 7LiF-64NaF-29BeF2 и 15LiF-58NaF-27BeF2 (в мол %) не превышает 0,01 масс %, что свидетельствует о возможности очистки выбранного растворителя от циркония

методом осаждения оксидов Растворимость диоксидов урана и церия во фто-ридных расплавах 60LiF-40NaF, 7LiF-64NaF-29BeF2 и 15LiF-58NaF-27BeF2 (мол %) мала и не превышает 0,05 вес % Растворимость оксидов трехвалентных лантаноидов в расплаве 15LiF-58NaF-27BeF2 (в мол %) велика в связи с протеканием химической реакции взаимодействия оксидов лантаноидов с фторидом бериллия В экспериментах с расплавом 14,7LiF-56,9NaF2-26,4BeF2 (в мол %), содержащим 2 мол % CeF3 (в качестве имитатора PuF3), не обнаружена тенденция осаждения церия в виде оксида

Методом затухания крутильных колебаний цилиндрического тигля с исследуемым расплавом в диапазоне температуры от ликвидуса до 800 °С была измерена в режиме "слабовязкой" жидкости кинематическая вязкость трех солевых составов А, С и D Погрешность измерений составила 4-6 % Для составов А, С и Д соответственно, в диапазоне 500—800°С получены температурные экспоненциальные зависимости вязкости v = А ехр[В/Т)], где v - кинематическая вязкость, м2/с, Т — температура, К В целом полученные значения вязкости (см рис 4 2) хорошо коррелируют с данными ORNL для близких тройных составов 7,5LiF-63,5NaF-29BeF2 и 24LiF-53NaF-23BeF2 В наших опытах добавление трифторида церия к исходной смеси (1 мол %) заметно снижало измеренную кинематическую вязкость солевой композиции, особенно в нижней части измеряемого температурного интервала (до кривой, соответствующей расплаву состава С, т е на 25-30 %)

Методом монотонного нагрева измерена, теплопроводность расплава 7,0LiF-64,2NaF-28,8BeF2 (мол %) в диапазоне'температур 500 -750 °С Ее температурную зависимость можно с хорошим приближением аппроксимировать линейным эмпирическим уравнением X = 0,838 + 0,0009 [t - 610 3], где X - теплопроводность, Вт м"1 "С"1, t - температура,°С Погрешность настоящих измерений обусловлена, в основном, неточностью калибровки и оценивается ~ 15% Как видно из рис 4 3, измеренная в работе Граймса (ORNL) теплопроводность расплава 2LiF-BeF2 примерно на 30 % превышает теплопроводность рассматриваемой системы 7LiF-64,2NaF-28,8BeF2 Принимая во внимание экспери-

ментальные данные Хохлова (ИВТЭ) о теплопроводности расплавов индивидуальных фторидов металлов, где в диапазоне температуры 880-1000 °С теплопроводность LiF превышает теплопроводность NaF более чем на 50 %, наблюдаемое расхождение может быть объяснено замещением LiF на NaF в исследуемой тройной системе

Методом гидростатического взвешивания измерена плотность солевых композиций (D) 15LiF-58NaF-27BeF2 (мол %) в диапазоне температур 482 -770 °С и (Е) 17LiF-58NaF-25BeF2 (мол %) в диапазоне температур 540 - 800 °С Экспериментальные точки аппроксимировались методом наименьших квадратов линейной зависимостью р(Т) = р(Т0) - ß(T-T0) Ошибка измерения оценивается как 0,9% Как видно из рис 4 4, плотности обеих солевых композиций достаточно близки, что представляется весьма объяснимым, так как невелики и изменения в их составах Плотности композиции 24LiF-53NaF-23BeF2 (мол %) полученные в работе Пауэрса (ORNL), примерно на 3 % ниже, чем полученные нами При заявленной точности измерений в этой работе на уровне 5% результаты можно считать хорошо согласующимися

В главе 5 представлено обобщение результатов по измерению теплоотдачи расплавов фторидов при вынужденном течении в круглых трубах и свободном конвективном течении в закрытых термосифонах применительно к разработкам ЖСР В начале главы представлено современное состояние вопроса и сделаны следующие выводы Расплавы фторидов относятся к жидкостям с Рг >1 Теплообмен этих жидкостей в каналах различной формы исследован в широком диапазоне определяющих параметров При эксплуатации установок с расплавами солей на теплообмен может влиять ряд дополнительных факторов (например, образование отложений на поверхности теплообмена, контактное термическое сопротивление слоя примесей, изменение физико-химических свойств теплоносителя под действием температуры, примесей и облучения и т п ) Учет этих факторов плохо поддается обобщению Поэтому вопрос о пригодности критериальных зависимостей, описывающих теплообмен жидкостей с Рг > 1 для расплавов фторидов необходимо решать экспериментально

В разделе 5.1 приведено описание опытов по определению местных коэффициентов теплоотдачи при вынужденном течении расплава LiF-NaF-KF на установке "Солярис" Эти исследования были выполнены методом непосредственного замера температуры стенки в условиях обогрева при граничном условии на стенке qc — const Коэффициент теплоотдачи определялся по формуле а = Q/[F(tc ~ txc)] Количество тепла Q, переданное расплаву через поверхность F, определялось по подведенной электрической мощности Среднемассовая температура жидкости в измеряемом сечении 1Ж находилась по температуре жидкости на входе в экспериментальный участок и подогреву в нем Температура внутренней поверхности стенки трубы tc определялась по температуре наружной поверхности, измеряемой приваренными к трубке термопарами с учетом перепада температуры в стенке Для измерения распределения температур было приварено 12 хромель-алюмелевых термопар типа КТМС (диаметр 0,2 мм) на различных расстояниях от начала обогрева Координаты закладки термопар (расстояние от начала подогрева в мм) следующие 60, 260, 460, 660, 760, 860, 960, 1060, 1100, 1100, 1150 Расход теплоносителя через экспериментальный участок измерялся калориметрическим методом с погрешностью 2,7 %

Экспериментальный участок представляет собой круглую трубу (не обогреваемая часть 20 d, обогреваемая часть 40d) Он располагался вертикально Теплоноситель прокачивался снизу вверх Основные параметры экспериментов число Рейнольдса - Re = 5 103 - 4 104, число Прандтля - Рг=1,7 - 2,3, плотность теплового потоке на стенке 30 - 60 кВт/м2 Последняя выбиралась из условия сведения к минимуму влияния свободной конвекции Погрешность определения коэффициента теплоотдачи составляла 5-7 %

Данные нашей работы достаточно хорошо согласуются в области чисел Re > 103 (в пределах 8-9 %) с результатами расчета по уравнению Петухова -Кириллова, обобщающему наиболее надежные данные по теплоотдаче при турбулентном течении Отметим, что в области исследованных нами чисел Re = 9000 - 15000 и Рг = 1,7-2,3 наиболее часто используемая на практике для расчета теплоотдачи эмпирическая зависимость Михеева дает отличие от уравнения

Петухова - Кириллова не более 2 % При числах Ые до 5*103 в пределах 8 - 9 % полученные данные согласуются с уравнением Гнелински, в котором формула Петухова-Кириллова модифицирована применительно к области течения Яе до 104 и для Рг > 2 Несколько хуже полученные данные для чисел Яе < 9 103 согласуются с данными расчетной работы Попова и Беляева В работе Хоффмана с сотр, полученные опытные данные по теплоотдаче к жидкосолевому теплоносителю Ь1,Ве,ТЪ,и/Р, были сопоставлены с зависимостью Зидера - Тэйта, обобщающей результаты измерений теплоотдачи к жидкостям в диапазоне чисел Ые, включающем всю переходную область от ламинарного течения турбулентному Из рис 5 1 видно, что наши данные хорошо согласуются с результатами работы Зидера и Тэйта Опытные точки Хоффмана с сотр лежат в среднем на 20 - 25 % ниже кривой Зидера-Тэйта Проведенные оценки показали, что влиянием термогравитационных сил на теплообмен, как в условиях наших опытов, так и опытов OR.NL можно пренебречь Таким образом, в отличие от имевшихся в литературе опытных данных по жидкосолевым теплоносителям, полученные результаты достаточно хорошо согласуются с наиболее надежными зависимостями для расчета теплоотдачи к капельным жидкостям Для расчета коэффициентов теплоотдачи к жидкосолевому теплоносителю при числах Рейнольдса, характерных для теплообменников ЖСР, могут быть рекомендованы зависимости Петухова-Кириллова и Михеева - для чисел Re более 104, Гнелински и Зидера-Тэйта в диапазоне чисел Re = 5 103 — 15 103 После проведения опытов отложений на внутренней поверхности ЭУ обнаружено не было Анализ результатов показал неизменность коэффициентов теплоотдачи в течение всех опытов, длившихся более 1 ООО час

Раздел 5.2 посвящен экспериментальному исследованию тепловых характеристик закрытых конвективных термосифонов с жидкосолевым топливом и теплоносителем (см рис 5 2) В представленных схемах тепло в одном случае генерируется непосредственно в жидкости, в другом подводится через стенку трубы термосифона В этих схемах предполагается использовать термосифоны со вставкой и без вставки при тепловой нагрузке в зоне нагрева, соответствен-

но, до 5 — 10 МВт/м3 и 50 — 100 кВт/м2 Из теории подобия следует, что интенсивность теплообмена в термосифоне будет определяться произведением критерия подъемной силы (число Грасгофа - Gr) на критерий физических свойств (число Прандтля - Рг) и безразмерное отношение характерного поперечного размера контура циркуляции к длине зоны нагрева 8 / /„ Этот вывод был экспериментально подтвержден в широкой области определяющих параметров На тепловые характеристики закрытых термосифонов могут влиять еще длина зоны охлаждения (L-lJ/lH, длина адиабатической зоны между зонами нагрева и охлаждения угол наклона оси термосифона от вертикали - ф, конструкция вставки и инвертора, способ подвод тепла Имеющиеся для жидкостей с числами Рг >1 опытные данные о закономерностях переноса тепла не охватывают область определяющих параметров, характерных для технических предложений по ЖСР Из-за сложности теоретического описания переноса тепла в закрытых термосифонах особое значение приобретают экспериментальные исследования и правильный подход к обработке и обобщению опытных данных

Опыты проводились в стационарном тепловом режиме путем непосредственного замера температуры стенки по длине трубы термосифона при условиях на стенке qc =const, tc = const и объемном энерговыделении Для измерения распределения температур по длине трубы ЭУ (5 сечений в зоне нагрева и 5 сечений в зоне охлаждения) к ее наружной поверхности были приварены хро-мель-алюмелевые термопары типа КТМС (диаметр 0,2 мм) В опытах с наклонными термосифонами в каждом сечении установлено по 4 термопары Эффективность переноса тепла характеризовалась с помощью критерия Нуссельта Nu-0= Q д /[F„ \(tCH - tco)], где Q - количество тепла, переданное жидкости через поверхность зоны нагрева F„ и снятое в зоне охлаждения, tCH и tco - средние температуры стенки в зонах нагрева и охлаждения рассчитывались как средневзвешенные по длине трубы, Х- теплопроводность жидкости

Исследования теплообмена в термосифонах без вставки с расплавами NaF-NaBF4, LiF-BeF2-ThF4-UF4, а также дистиллированной водой, были проведены при граничном условии в зоне нагрева qc = const Погрешность определе-

ния модифицированного коэффициента теплоотдачи а= Q / [FH (tCH - tcoJJ не превышала 5 % Данные по теплопередаче представлены на рис 5 3 в безразмерном виде При определении чисел подобия за определяющий поперечный размер принят внутренний радиус трубы термосифона R, за определяющую температуру - ее среднее значение по длине стенки трубы термосифона в зоне нагрева tCH, vR = GrR Pr R//„, qCH = Q/FH, FH =2ж R /„, GrR = g /3 qCH R"/(A?2), ¡3 и v -коэффициенты объемного расширения и кинематической вязкости жидкости, g - ускорение свободного падения

В опытах имело место два типа течения жидкости Для ламинарного режима пульсации температуры стенки наблюдаются только в зоне сочленения потоков, а для турбулентного — по всей длине термосифона Отметим, что в первом случае максимум интенсивности пульсаций немного смещен в сторону зоны охлаждения, а во втором - в сторону зоны нагрева Экспериментальные данные показали, что переход от ламинарного к турбулентному течению начинается в области i>r > 7*106 С увеличением тепловой нагрузки интенсивность пульсаций линейно возрастала по всей длине трубы Видно, что результаты, соответствующие теплообмену при ламинарном течении, хорошо согласуются с теоретической зависимостью, полученной Бейли и Локком для ламинарного пограничного слоя, а данные для переходного режима (uR >7 106) лежат заметно выше этой теоретической кривой Тем не менее, все экспериментальные точки для обоих типов течения неплохо (с разбросом ±25 %) согласуются с эмпирической кривой Полозова, полученной по данным на дистиллированной воде и глицерине для uR > 103 - 107 Кривая, соответствующая нашим экспериментальным данным на воде при uR > 2 107 имеет меньший наклон, чем кривая Полозова Это может быть объяснено тем, что при uR > 2 107 происходит переход к так называемому «стесненному турбулентному течению», когда имеет место интенсивное взаимодействие восходящих и нисходящих потоков в жидкости и теплообмен ухудшается

Отметим, что параметр vR не учитывает влияние на теплообмен изменения свойств жидкости по радиусу и длине термосифона Однако, это обстоя-

тельсхво играет заметную роль при возрастании перепадов температур Этот эффект можно учесть, введя в обобщающую зависимость множитель, отражающий некоторое улучшение теплообмена при увеличении отношения чисел Прандтля (Рг0 / РгД взятых при средних температурах стенки термосифона в зонах нагрева и охлаждения Соответствующие результаты представлены на рис 5 3 б, из которых видно, что разброс данных по расплавам солей относительно усредняющей кривой 5 существенно меньше (не более ±12 %), чем на рис 5 3а Проведенный анализ результатов показал, что данные по расплавам фторидов согласуются с теоретическими и экспериментальными результатами по теплопередаче для жидкостей с числами Pr > 1 Тепловые характеристики термосифона в течение более 500 час работы с расплавами LiF-BeF2-ThF4-UF4 при tCH =750 °С и NaF-NaBF4 при tCH =630 °С со временем не изменялись Для расчета теплопередачи вертикального термосифона без вставки, заполненного расплавом фторидов, могут быть рекомендованы критериальные зависимости вида

Nur= 0,195{i>R [(L-1H)/1H]0'5}0'235 (Pr0/PrH)°'25 при 8 103 < < 4 107, Nur= 0,356{ur [(L-1H)/1H]0'5}0'192 (Pr,/ PrB)0'25 при 4107< uR < 1010 Исследование теплообмена фторидных солей в термосифоне со вставкой было проведено с расплавом молярного состава LiF-BeF2-UF4 и на дистиллированной воде Эксперименты проводились при условиях теплоподвода на стенке в нижней части термосифона qc =const и tc = const Для получения объемных источников тепла в LiF-BeF2-UF4 нижний конец термосифона помещали в активную зону исследовательского реактора ВВР-СМ Распределение энерговыделения по высоте активной зоны носило характер, близкий к косинусои-дальному В поперечном сечении жидкости объемные источники тепла были распределены практически равномерно

Экспериментальные данные для термосифонов со вставкой допускают критериальное обобщение подобно тому, как это сделано для термосифонов без вставки, с той разницей, что здесь за определяющий поперечный размер принята ширина кольцевого зазора между вставкой и трубой термосифона - Ъ Дан-

ные по теплопередаче расплава фторидов LiF-BeF2-UF4 (Рг = 12-18) и дистиллированной воды (Рг=2-7) представлены на рис 5 4 в критериальном виде Из рис 5 4 видно, что полученные при раздельном и совместном действии поверхностных и объемных источников тепла опытные данные с разбросом точек, не превышающим ±10 %, обобщены критериальной зависимостью Nub=0,24[Ub (L-l„)/lH]0,24(Pro/ Ргн)"

Здесь Ыщ = (qCH + qvb)b / [\ (tcn - tco)], vb = Grb Pr„ b!lH, Grb = g P(qCH + qvb)b4/Qw2), qCH, qv - средние по длине зоны нагрева плотности потока тепла через стенку и объемных источников тепла в жидкости Эксперименты выполнены в следующем диапазоне определяющих параметров доля объемных источников тепла в жидкости изменялась от 70 до 100 %, подводимой к термосифону мощности, (Рг0/Ргн)= 1,2-2,2, vb = 103-108

Показатель степени п при множителе, учитывающем переменность физических свойств жидкости (Рг0/Рг„), в случае qCH=0 брался 0,25, а при qv=0 составлял 0,125 Из рис 5 4 видно, что данные, полученные для LxF-BeF2-UF4, при различных граничных условиях в зоне нагрева (qc=const, tc=const, qv=qvmaxcos х) в диапазоне vb =103 - 105 достаточно хорошо описываются обобщающей кривой При переходе от способа подвода тепла через стенку к объемной генерации в жидкости, более чем в 1,5 раза повышается эффективность передачи тепла в термосифоне Переход от граничного условия qc =const к tc — const в пределах погрешности не оказывал влияния на тепловые характеристики Исследования теплообмена на расплаве фторидных солей и дистиллированной воде обнаружили, начиная со значений Grb > 1,5 105, возникновение пульсаций температуры в стенке трубы термосифона, что свидетельствует о разрушении ламинарного режима течения Переход от ламинарного режима течения к турбулентному в пределах погрешности измерений не оказывает влияния на интегральные тепловые характеристики термосифона Здесь влияние такого перехода оказалось слабее, чем в термосифоне без вставки Видимо, это связано с тем, что вставка устраняет непосредственное взаимодействие между восходящим и опускающимся потоками жидкости

Было обнаружено, что при отклонении оси термосифона без вставки и со вставкой от вертикали имеет место неоднородность поля температур стенки по периметру кругового сечения трубы экспериментального участка Увеличение угла наклона и тепловой нагрузки приводило к увеличению различий температуры стенки по верхней и нижней образующим Эффективность переноса тепла при углах наклона от 0 до тг/2 была выше соответствующих значений для вертикальных систем Сопоставление результатов по тепловым характеристикам полученных для термосифонов без вставки и со вставкой при углах наклона от 7г/3 до т/2, показало, что они различаются незначительно По-видимому, это обусловлено схожестью схем течения жидкости в таких условиях При углах наклона более тг/2 интегральные тепловые характеристики термосифонов резко ухудшались, что, связано с образованием застойных зон в торцевых участках

В главе 6 представлены результаты разработки концепции ЖСР сжига-теля долгоживущих радиотоксичных актиноидов из ОЯТ твердотопливных реакторов с топливной композицией, не содержащей сырьевых материалов Т1> 232 и 11-238 Впервые были проведены систематические экспериментальные и расчетные исследования для выяснения возможности и перспектив использования расплавов солей в таких системах В расчетах рассматривалось несколько возможных сценариев топливной загрузки стартовых и подпитывающих составов трансурановых элементов из ОЯТ твердотопливных реакторов определяющих некоторый диапазон возможных композиций, для ЖСР-С от наиболее плохого (с точки зрения размножающих свойств) до более оптимистичных

Одной из основных целей исследования была оптимизация конструкции активной зоны и топливного контура ЖСР-С на основе проведения связанного нейтронно-физического и теплогидравлического расчетов В качестве расчетных инструментов на всех этапах расчетных нейтронно-физических исследований ЖСР-С используются модуль ОММСи программы МСЦ-КЕА с библиотекой констант ОЬС/МС1ЮАТ-2 2, МС№МВ+01ШЕ№ 1 с библиотекой, полученной на основании файлов, оцененных данных ЕЖ)Р/В-У,У1 и модифицированная программа \VIMS-D4 Теплогидравлический расчет активной зоны вы-

полнен с помощью коммерческого кода Flow Vision Эти программные средства были полностью адаптированы к специфике ЖСР-С и в настоящее время, отвечают всем требованиям адекватного рассмотрения кинетики систем с циркулирующим топливом

Результатом расчетных исследований стал выбор основных нейтронно-характеристик активной зоны и топливного контура ЖСР-С Показано, что оптимальный спектр для ЖСР-С - промежуточный спектр гомогенного ЖСР без графитового замедлителя Вследствие интенсивной наработки Ст-245 в спектре, характерном для такого реактора, возможна его работа без дополнительных источников нейтронов Показано, что растворителями для подобной системы могут быть расплавы молярного состава 73LiF-27BeF2 или 15LiF-58NaF-27BeF2 Активная зона имеет диаметр 3,4 м и высоту по топливу 3,6 м В такой системе при скорости выведения растворимых продуктов деления 300 эфф сут устанавливающиеся равновесные концентрации трифторидов актиноидов будут существенно ниже предела их растворимости в данных составах при минимальной температуре в топливном контуре 600 °С Восстановительная экстракция топливных компонентов из соли в жидкий висмут и их последующая реэкс-тракция в очищенную соль представляется наиболее приемлемым технологическим методом рециклирования актиноидов в ЖСР-С Для очистки топливной соли от лантаноидов в случае состава 15LiF-58NaF-27BeF2 необходимо детально изучить методы дистилляции и сокристаллизации Применение метода со-кристаллизации лантаноидов с трифторидом церия может существенно уменьшить объем соли, который необходимо очищать методом дистилляции

Проведено расчетное исследование по выбору оптимального, с точки зрения минимальной топливной загрузки, материала и толщины отражателя В результате расчетов выбрана конфигурация активной зоны с твердыми отражате- г лями из графита и никеля, толщина отражателей составляет 0,2 м С помощью теплогидравлических расчетов проанализированы различные варианты организации входа \ выхода топливной соли в рассматриваемой цилиндрической геометрии активной зоны и охлаждения отражателей Вариантные расчеты сопря-

женной задачи теплогидравлики (активная зона с никелевыми отражателями) позволили провести выравнивание поля скорости за счет увеличения высоты бокового входного окна с 0,1 м до 0,5 м и использования верхнего конического (взамен плоского) торцевого отражателя Дополнительное применение на входе в активную зону перфорированной плиты с пористостью 32 % позволило полностью устранить рециркуляционные области течений и снизить максимальную температуру топливной соли до 761 °С, что всего на 46 °С выше среднего значения на выходе из активной зоны Максимальная температура никелевого отражателя в этом случае составила 846 °С, нижнего и верхнего - соответственно 823 °С и 790 °С Переход к графитовому отражателю для заданных энерговыделений существенно не изменил распределения скоростей и температур активной зоны и отражателей Рассмотренная активная зона ЖСР-С удовлетворяет двум наиболее важным требованиям теплогидравлики (1) максимальная температура твердых отражателей достаточно низкая, что позволяет использовать их в течение достаточно длительного периода времени и (2) отсутствуют рециркуляционные и застойные области

Выполнена оценка конструктивной реализуемости ЖСР-С, включая разработку конструктивной схемы реактора с оценками его массогабаритных характеристик, оценку теплопередающей поверхности теплообменного оборудования и определение массогабаритных характеристик основных компонентов топливного контура, исходя из принятой принципиальной схемы РУ и предложенной компоновки технологических петель контура Предварительная оценка указывает на возможность конкурентоспособного развития ЖСР-С, однако для определения его реальных перспектив необходимы детальные проектные проработки таких специализированных энергоустановок и проведение соответствующих технико-экономических обоснований, включая вопросы безопасности Основные выводы

1 Впервые для большой группы расплавов солей фторидов и конструкционных материалов топливного и промежуточного контуров жидкосолевых реакторных установок реализована многоцелевая программа исследований, охва-

тывающая на лабораторных и реакторных установках, как усовершенствование технологии циркулирующего жидкосолевого топлива - теплоносителя, так и изучение свойств, включая закономерности теплообмена, радиационные и коррозионные характеристики основных материалов участвующих в процессе

2 Проведено систематическое комплексное исследование свойств расплавов солей фторидов и конструкционных материалов, участвующих в технологических процессах жидкосолевых реакторных установок Создана база данных для выбора и усовершенствования технологии и состава смесей расплавов солей фторидов как топлива и теплоносителя для инновационных применений в ядерных реакторах

3 В результате испытаний длившихся от 500 до 1600 час при температурах 500-750 °С показана работоспособность основных элементов петель (насос, теплообменник, системы подготовки, очистки, контроля состояния расплава) с принудительной и естественной циркуляцией жидкосолевых композиций, в том числе с добавками ТЫ^, ЦБ4 и РиР3 В процессе лабораторных и реакторных экспериментов отработаны режимы запуска и расхолаживания контуров циркуляции Положительные результаты укрупненных лабораторных и реакторных испытаний подтверждены актами

4 Предложена и реализована оптимальная методика предварительной очистки расплава, содержащего фториды лития, натрия и бериллия от примесей Процедура очистки включает три стадии гидрофторирование, электролиз и обработку расплава металлическим бериллием Показана эффективность очистки циркулирующего расплава от примесей, содержащих хром, железо, никель и др металлы при помощи «холодных» ловушек

5 Разработана Зх-электродная конструкция устройства измерения редокс -потенциала с бездиафрагменным нестационарным динамическим бериллиевым электродом сравнения, которая удовлетворяет предъявляемым к ней требованиям и может быть использована в длительных коррозионных экспериментах Разработанная конструкция устройства измерения редокс-потенциала имеет высокую чувствительность к изменениям редокс-потенциала расплавов, содер-

жащих дифторид бериллия как основную компоненту, в том числе с добавками трифторида плутония, и хорошую воспроизводимость результатов измерений

6 Показано, что радиолитическое выделение фтора из расплавленных фто-ридных топливных композиций при облучении в ядерном реакторе мало Измеренные в экспериментах КУРС-2 значения имеют масштаб 10"5 - 10"6 молекул на 100 эВ, поэтому фторидные топливные композиции могут быть отнесены к разряду радиационно-стойких в рабочей области температур ЖСР

7 Надежно установлено, что зависимость логарифма молярной концентрации РиБэ от 1/Т(К) в изученных расплавах 1лР, Кар и ВеР2 описывается линейной функцией, при этом трифторид неодима вытесняет трифторид плутония Присутствие в расплаве дифторида европия (до 0,3 мол %) не оказывает влияния на растворимость трифторида плутония

8 Показано, что плотность и теплопроводность линейно меняются с температурой, а вязкость - по экспоненциальному закону Установлено, что добавление трифторида церия к исходной смеси заметно снижает измеренную кинематическую вязкость солевой композиции, особенно в нижней части температурного интервала (на 25 -30% в диапазоне температур 550-600 °С)

9 Впервые в динамических Неизотермических условиях коррозионных испытаний взаимодействия отечественных никель-молибденовых сплавов с кан-дидатными составами топливной соли ЖСР-Р и ЖСР-С содержащими фториды бериллия, лития, натрия, тория, урана и плутония при максимальной температуре до 750 °С показано, что практически при всех вариантах легирования скорость равномерной коррозии сплавов типа ХН80МТ была менее 6 мкм/год

10 Показано, что при использовании в качестве источника теллура Сг3Те4 интенсивность теллуровой межкристаллитной коррозии никель-молибденовых сплавов при заданной температуре топливного контура в расплаве будет определяться окислительно-восстановительным состоянием соли, напряжением, -возникающем в сплаве под действием механических или термомеханических нагрузок и временем экспозиции Сопротивление никель-молибденовых сплавов к теллуровому разрушению в топливной соли зависит от состава легирую-

щих добавок и наличия примесей в сплаве Сплав ХН80МТЮ, легированный 1% алюминия, имеет максимальную стойкость к теллуровой межкристаллит-ной коррозии из всех изученных никель- молибденовых сплавов

11 Установлено, что при взаимодействии с эвтектиками ЫаР-МаВР4 и 1лР-КаР-КТ скорость коррозии отечественных сплавов типа ХН80МТ и нержавеющих сталей существенно выше, чем для составов, содержащих дифторид бериллия Показано, что для сталей скорость коррозии может быть уменьшена, по крайней мере, на порядок, если использовать высоколегированные стали

12 Получены результаты по теплоотдаче при вынужденном течении расплава Ь1Р-№Р-КР в круглой трубе, которые достаточно хорошо (с точностью 8-9 % в переходной области течения и с точностью 5-6 % - в турбулентной области течения) согласуются с наиболее надежными эмпирическими зависимостями для расчета теплоотдачи к капельным жидкостям

13 Впервые получены экспериментальные значения тепловых характеристик закрытых термосифонов с расплавами ГлР-ВеРг-ХЛч, 1лР-ВеР2ЛЪР4 и №ВР4-№Р в области определяющих параметров, характерной для теплообменников ЖСР В результате обработки и обобщения полученных экспериментальных данных построены эмпирические зависимости для расчета тепловых характеристик закрытых термосифонов без вставки и со вставкой при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения

14 Впервые предложена концепция и выполнено комплексное исследование гомогенного ЖСР-С для сжигания плутония / минорных актиноидов различных составов из ОЯТ ЛВР и выработки электроэнергии, которая представляет собой простейшую в конструкционном смысле трансмутационную систему, обладающую достаточно высокой эффективностью Нейтронно-физические особенности этой концепции позволяют обеспечить высокий уровень его ядерной безопасности, а рациональные конструкция и компоновка оборудования и соответствующий выбор конструкционных материалов по предварительным оценкам, дают возможность снизить капитальные удельные вложения по сравнению с другими предложениями по ЖСР

15 Найден и рекомендован для практического применения диапазон составов расплавов 1л,Ыа,Ве/Р и 1л,Ве/Р с удовлетворительной температурой плавления, имеющих в диапазоне рабочих температур ЖСР-С требуемую растворимость трифторидов актиноидов, адекватные теплофизические свойства, а также хорошую совместимость с конструкционными материалами

Основное содержание диссертации отражено в следующих рецензируемых публикациях

1 В В. Игнатьев, С В Керсновский, В М Новиков, и др , Некоторые вопросы проектирования и эксплуатации установок с принудительной циркуляцией расплавов солей, ВАНТ, Сер Атомно-водородная энергетика и технология, 1983, вып 3(16), с 14-15

2 Игнатьев В В , Керсновский С В , Щербанюк О П, Манчха С П, Смирнов Ю Б , Суренков А И, Исследование теплообмена расплава фторидных солей 1лР-ЫаР-КР при течении в круглой трубе, Атомная энергия, т 57, вып 2, октябрь, 1984, с 123-124

3 Брайко В Д, Игнатьев В В , Новиков В М, Суренков А И , Тихомиров И Б , Федулов В И, Чередников В Н, Прусаков В Н, Петлевая реакторная установка с жидкосолевым топливом КУРС-2 Часть II Экспериментальные исследования теплофизических характеристик, Препринт ИАЭ-4450/4, М, 1987

4 Игнатьев В В , Абалин С С , Новиков В М, Суренков А И , Экспериментальное исследование теплообмена в закрытых термосифонах с жидкосолевыми теплоносителями 1лР-ВеР2-ТР4-иР4 и ЫаР-ЫаВР4, ВАНТ, Сер Атомно-водородная энергетика и технология, вып 1, 1988, с 58-61

5 Брайко В Д, Игнатьев В В , Новиков В М, Суренков А И, Тихомиров И Б , Федулов В И, Чередников В Н, Прусаков В Н, Теплофизические характеристики твэла с естественной циркуляцией жидкосолевого топлива, ВАНТ, Сер Атомно-водородная энергетика и технология, вып 1, 1988, с 61-64

6 Игнатьев В В , Новиков В М , Суренков А И., Федулов В И, Исследование коррозионной стойкости конструкционных материалов для атомной станции

промышленного теплоснабжения с жидкосолевым реактором, ВАНТ, Сер Атомно-водородная энергетика и технология, вып 3, 1989, с 23-25

7 V Ignatiev, V Novikov, A Surenkov, Heat Transfer m Closed Thermosyphons as Applied to Molten Salt Reactor Designs, Kerntechnik, 54, No 1,1989, p 44-49

8 Брайко В Д, Игнатьев В В , Новиков В М , Суренков А И, Тихомиров И Б , Прусаков В Н, Федулов В И , Чередников В Н, Эксперименты на установке с естественной циркуляцией жидкосолевого топлива LiF-BeF2-UF4, Атомная энергия, т 69, вып 4, октябрь, 1990, с 211-215

9 Новиков В М, Игнатьев В В , Федулов В И , Чередников В Н , Жидкосоле-вые ЯЭУ перспективы и проблемы, Энергоатомиздат, М, 1990

10 V Ignatiev, A Fomichev, S Subbotin, Natural Circulation as a Factor Determining Nuclear Power Installation Self-protectiveness Calculation and Experimental Studies, Fusion Technology, v 20,1991, p 627-630

11 Новиков В M, Слесарев И С, Алексеев П Н, Игнатьев В В , Субботин С А, Ядерные реакторы повышенной безопасности (анализ концептуальных разработок), М, Энергоатомиздат, 1993

12 S Subbotine, Р Alekseev, V Ignatiev, S Konakov, L Menshikov, N Po-nomarev Stepnoi, V Prusakov, V Stukalov, Harmonization of Fuel Cycles for Longrange and Wide-scale Nuclear Energy System, Proc of Global 1995 International

t Symposium, Versailles, France, September, v 1,1995, p 199-206

13 Алексеев П H, Игнатьев В В , Коляскин О Е, Меншиков ЛИ,, Прусаков В Н, Пономарев Степной Н Н, Субботин С А, Аленицкий Ю Г , Красных А К, Сомов JIН, Каскадный подкритический жидкосолевой реактор как элемент топливного цикла, Атомная энергия, т 79, вып 4, октябрь, 1995, с 243-252

14 Алексеев П Н, Игнатьев В В , Коляскин О Е , Мостовой В И, Меншиков JIИ, Пинзул А Н, Пономарев Степной Н Н, Прусаков В Н, Субботин С А, Красных А К, Руденко В Т, Каскадный подкритический реактор повышенной безопасности, Атомная энергия, т 79, вып 4, октябрь, 1995, с 327-337

15 V Ignatiev, Р Alekseev, L Menshikov, V Prusakov, S Subbotme, Molten Salt Reactor Technology for Long-range and Wide-scale Nuclear Energy System, Proc of

the second international conference on Accelerator driven technologies and applications, Kalmar, Sweden, June 3-7, v 1,1996, p 193-202

16 Алексеев П H, Игнатьев В В , Субботин С А, Стукалов В А , Некоторые неизбежные проблемы завершающего этапа развития ядерной энергетики, Атомная энергия, т 81, вып 2, август, 1996, с 112-114

17 V Ignatiev, Р Alekseev, К Grebenkine, S Konakov, N Ponomarev Stepnoi, V Prusakov, S Subbotine, Molten Salt Reactor Technology & Hybrid Concepts for Nuclear Energy Generation and Transmutation, Proc IAEA TCM on feasibility and motivation for hybrid concepts for nuclear energy generation and transmutation, Madrid, Spam, 17-19 September, 1997, p 630-641

18 P Alekseev, V Ignatiev, S Konakov, L Menshikov, N Ponomarev Stepnoi, V' Prusakov, V Stukalov, S Subbotine, Harmonization of Fuel Cycles for Nuclear Energy System with the use of Molten Salt Technology, Nuclear Engineering and Design, 173, 1997, p 151-158

19 V Ignatiev, К Grebenkine, R Zakirov, Experimental study of molten salt technology for safe, low-waste and proliferation resistant treatment of radioactive waste and plutomum in accelerator-driven and critical systems, Proc of Global'99 International Symposium, Jackson hole, USA, September, 1999

20 V Ignatiev, R Zakirov, V Gorbunov, Fuels and Fission Product Clean up for MSR of the Incinerator / Energy Production Type, Proc of ATALANTE 2000 International Congress, Avignon, France, October 24-26,2000, Paper 2 30

21 V Ignatiev, О Feinberg, S Konakov, S Subbotine, A Surenkov, R Zakirov, Physical and Chemical Feasibility of Fuelling Molten Salt Reactors with TRU's Tnfluondes, Proc of Global International Symposium, Pans, France, September, 2001

22 V Ignatiev, Molten Salts for Safe, Low Waste and Proliferation Resistant Treatment of Radwaste m Accelerator Driven and Critical Systems, Molten salts from fundamentals to applications, Nitherlands, Kluwer academic publishers, NATO science series II Mathematics, Physics and chemistry, v 52, 2002, p 263-283

23 V Ignatiev, A Merzlyakov, V Afomchkin, V Khokhlov, A Salyulev, Yu Golovatov, K Grebenkm, V Subbotm, Transport Properties of Molten Salt Reactor Fuel Mixtures the Case of Li,Na,Be /F and Li,Be,Th/F Salts, Proc of 7th Information' Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, 2002, Jeju, Korea, October 12-18

24 V Khokhlov, V Afomchkin, A Salyulev, V Ignatiev, Prediction of Physico-chemical Properties of the Selected Fuel Salt Compositions, Proc of EUCHEM 2002 Molten Salts Conference, Oxford, UK, September 1-6, 2002, Abstracts, p P45

25 V Ignatiev, O Feynberg, A Myasmkov, R Zakirov, Reactor Physics & Fuel Cycle Analysis of a Molten Salt Advanced Reactor Transmuter, Proc of ICAPP'03 International Congress, Cordoba, Spam, May 4-7, 2003

26 V Ignatiev, A Merzlyakov, V Gorbunov, V Afomchkin, V Khokhlov", A Salyulev, Y Golovatov, K Grebenkme, A Panov, V Subbotm, Physical and Chemical Properties of Molten Salt Reactor Fuel Salts, Proc of ICAPP '03 Symposium, Cordoba, Spam, May 4-7, 2003

27 V Ignatiev, O Feynberg, A Myasmkov, R Zakirov, Neutromc Properties and Possible Fuel Cycle of a Molten Salt Transmuter, Proc of Global'03 International Symposium, New Orleans, USA,TSfovember 16-20, 2003

28 V Ignatiev, V Gorbunov, A Merzlyakov, A Surenkov, I Gnidoy, V Subbotm, A Panov, Y Golovatov, V Afomchkin, V . Khokhlov, A Salyuev, MOSART Fuels and Container Materials Study Case for Li,Na,Be/F Solvent System, Proc of Global'03 International Symposium, New Orleans, USA, November 16-20,2003

29 V Ignatiev, V Subbotm, A Merzlyakov, O Feynberg, V Gorbunov, Y Golovatov, A Panov, V Afomchkin, V Khokhlov, A Salyulev, Physical & Chemical Properties of Fuel Salt for MOSART Concept, Proc of International Symposium on Ionic Liquids, Carry le Rouet, France, June 26-28, 2003, pp 299-310

30 R Zakirov, V Ignatiev, V Subbotm, A Toropov, Electrochemical Properties of Zirconium, Lanthamdes and TRU in Molten Mixtures of LiF, BeF2 and NaF, Proc of ATALANTE 2004 Congress, Nimes, June 21-24, 2004,022-09

31 V Subbotin, A Panov, V Ignatiev, V Menshenm, M Volozhxn, Solubility of Actinide / Lanthanide Trifluondes in Molten Mixtures of LiF, BeF2 and NaF, Proc of ATALANTE 2004 Congress, Nimes, June 21-24, 2004, Paper P2 -47

32 V Ignatiev, O Feynberg, V Smirnov, A Tataurov, G Vanukova, R Zakirov, Characteristics of MOlten Salt Actinide Recycler and Transmuter system, Proc of ICENES-2005, Brussels, Belgium, August 21- 26, 2005, Paper IC0064

33 V Ignatiev, O Feynberg, A Merzlyakov, V Smirnov, A Surenkov, A Tataurov, G Vanukova, R Zakirov, V Subbotin, A Toropov, A Panov, V Afonichkin, V Khokhlov, Integrated Study of Molten Na, Li,Be/F Salts for LWR Waste Burning in Accelerator Driven and Critical Systems, Proc of Global'05 International Symposium, Tsukuba, Japan, October 9-13, 2005, Paper 27

34 A Merzlyakov, V Ignatiev, Measurement of Transport Properties for Molten Na, Li,Be/F Mixtures, Proc of NURETH-11 International Symposium, Avignon, France, October 2-6,2005, Paper 083

35 V Ignatiev, A Surenkov, V Fedulov, V Afonichkin, A Bovet, .V Subbotm, A Toropov, Alloys Compatibility with Fuel and Coolant Salts, Proc of 7th International Symposium on Molten Salts Chemistry and Technology (MS7), Toulouse, 29 Au-gust-2nd September, 2005, pp 641-645

36 V Ignatiev, Y Golovatov, A Merzlyakov, A Panov, V Subbotin, Physical Properties of Na, Li, Be/F MOSART Fuel Salt, Proc of 7th International Symposium on Molten Salts Chemistry and Technology (MS7), Toulouse, 29 August-2nd September, 2005, pp 669-673

37 R Zakirov, V Ignatiev, A Panov, A Toropov, V Afonichkin, Electrochemical Study of Zirconium, Lanthamdes and TRU in Fluoride Melts, Proc of 7th International Symposium on Molten Salts Chemistry and Technology (MS7), Toulouse, 29 August-2nd September, 2005, pp 623-626

38 V Ignatiev, A Surenkov, I Gnidoi, V Fedulov, V Afonichkin, A Bovet, V Subbotm, A Toropov, Experience with Alloys Compatibility with Fuel and Coolant Salts and their Application to MOlten Salt Actinide Recycler & Transmuter, Paper 6002, Proc of ICAPP '06, Reno, USA, June 4-8, 2006

39 A Rmeiski, V Ignatiev, D Da Cruz, S Dulla, О Feinberg, E Malambu, W Maschek, A Stanculescu, M Szieberth, S Wang, Safety-related Neutronics Parameters of a Molten Salt Actmide Recycler & Transmuter, Proc of PHYSOR-2006, Vancouver, Canada, September 10-14, 2006

40 Игнатьев В В , Суренков А И, Гнидой И П, Федулов В И, Углов В С , Панов А В , Сагарадзе В В , Субботин В Г , Торопов А Д, Афоничкин В К , Бове А Л, Исследование коррозионной стойкости сплавов на основе никеля во фто-ридных расплавах, Атомная энергия, т 101, вып 4, октябрь, 2006, с 278-285

41 Игнатьев В В , Мерзляков А В , Субботин В Г, Панов А В , Головатов Ю В , Экспериментальное исследование физических свойств расплавов солей содержащих фториды натрия, лития и дифторид бериллия, Атомная энергия, т 101, вып 5, ноябрь, 2006, с 364-372

42 S Wang, A Rmeiski, W Mascliek, V Ignatiev, Transient Analyses for Molten Salt Transmutation Reactor using the SIMMER-III Code, Proc of ICONE 14 International Conference, Miami, Florida, USA, July 17-20, 2006

43 V Afomchkm, A Bovet, V Ignatiev, A Panov, V Subbotm, A Surenkov, A Toropov, A Zherebtsov, Dynamic Reference Electrode for Investigation of Fluoride Melts Containing Beryllium Difluoride, Zeitschrift fur Naturforschung, v 62, 2007 (see also Proc of EUCHEM 2006, Tunisia, August, 2006)

44. A Zherebtsov, A Panov, V Subbotin, A Toropov, I Gnidoy, V Ignatiev, A Surenkov, V Uglov, Experimental Study of Corrosion Resistance of Nickel-based Alloys m Fluoride Melts, Proc of EUCHEM 2006, Tunisia, August, 2006

45 A Panov, V Subbotin, A Toropov, V Afomchkm, V Ignatyev, A Surenkov Na,Li,Be/F Melt Preparation for Experiments m Thermal Convection Loop, Proc of EUCHEM 2006, Tunisia, August, 2006

46 V Ignatiev, V Afomchkm, О Feynberg, A Lopatkm, A Merzlyakov, A Myas-mkov, A Panov, V Smirnov, V Subbotin, A Surenkov, A Toropov, I Tretiakov, G Vanukova, R Zakirov, D Da Cruz, S Dulla, E Malambu, W Maschek, A Rmeiski, M Schikorr, A Stanculescu, S Wang, Progress m Integrated Study of

MOlten Salt Actmide Recycler & Transmuter System, Proc of 9th OECD/NEA IEM on P&T, Nimes, France, September, 2006

47 Пономарев-Степной H H, Гагарннский А Ю , Игнатьев В В , Субботин С А, Цибульский В Ф, Роль атомной энергетики в структуре мирового энергетического производства XXI в, В трудах Всероссийской конференции «Энергетика России в 21 веке», Иркутск, Россия, 12-15 сентября, 2005, с 56-82

48 W Forsberg, V Ignatiev, С Lebrun, Е Merlet-Lucotte, С Renault, Liquid Salt Applications and Molten Salt Reactors, Revue Generale Nucléaire, Société Française D'Energie Nucléaire, v 62, 2007 (see also Proc of ICAPP 2007, Nice, France, May 13-18, 2007, Paper 7596)

49 V Ignatiev, О Feynberg, I Gnidoi, A Merzlyakov, V Smirnov, A Surenkov, I Tretiakov, R Zakirov, V Afomchkin, A Bovet, V Subbotm, A Panov, A Toropov, Progress m Development of Li,Be,Na/F Molten Salt Actmide Recycler & Transmuter Concept, Proc of ICAPP 2007, Nice, France, May 13-18, 2007, Paper 7548

50 W Maschek, V Ignatiev, Report on Intermediate Results of the IAEA CRP on Studies of Advanced Reactor Technology Options for Effective Incineration of Radioactive Waste, Proc of ICENES 2007, Istanbul, Turkey, June 3-8, 2007

51 V Ignatiev, A Surenkov, I Gnidoi, V Fedulov, V Afomchkin, A Bovet, V Subbotin, A Panov, A Toropov, Compatibility of Selected Ni-based Alloys m Molten Li,Na,Be/F Salts with PuF3 and Te Additions, Nuclear Technology, 2007

52 V Ignatiev, ISTC&1606 Developments for Molten Salt Actmide Recycler & Transmuter, Transactions of American Nuclear Society, v 97,2007

С'/о

10'

к

^ N1

— -д

-2 -1.76 -1.5 -1.25 -1 -0.75 -0.5 -0.25 0.

А

\

2 \ ^ ч

\

\ \

3 х/й

10 15

1!тпе, й

Рис. 2.1. Распределение массовой конден- Рис. 2.2. Кривые релаксации э.д.с. УИРП в трации примесей по высоте холодной ловуш- расплаве ЫР-КаР-ВеРг без (1) и с добавкой ки 0,1 мол.% СеР3 (2) при 600°С

400 600 800

В ремя экспозиции, часов

Рис. 3.1. Результаты измерений редокс - потенциала в процессе коррозионных испытаний с расплавом 1л,Ыа,Ве/Р

I,

—•—575С -0-625С -й- 525С

**

.....»

29 31

ВсЯг, то!е%

О

■о О

600 700

т,° с

800

Рис. 4.1. Зависимость растворимости РиР3 от со- Рис. 4.2. Зависимость от температуры держания ВеРг в расплавах, содержащих кинематической вязкости расплава 11л,Ыа,Ве/р и 1л,Ве/Р У,Ыа,Ве/Р состава: 1 - А; 2 - С и 3 - £>

1.2

о 1.1

о

1.0 —

Н 0.9 СО

^Г 0 8

0.7

■ ч

V

ч

4

500

600

800

700

т} °с

Рис. 4.3. Зависимость теплопроводности расплава состава А от температуры: 1,2- наши измерения при нагреве и охлаждении установки; 3- линейная аппроксимация экспериментальных точек; 4- расчет по уравнению Хохлова; 5- данные (ЖЫЬ для 21лР-ВеР2

500 600 700

teп^ регаШге (:'С)

Рис. 4.4. Зависимость плотности расплава 1л,Ка,Ве/Р от температуры: А-состав Е; - состав Д _ ~ - данные Пауэрса для расплава 241лР-53ИаР-23ВеР2(мол.%)

Рис. 5.1. Сравнение опытных данных (настоящая работа 1лР-№Р-КР) и ОГШЬ: Д,А-Ь;р-Вер2-ТЬр4-ир4; V- МаР-ЫаВР4; □- 1лР-№Р-КР в трубе из инконеля;Т, О -то же в трубе из стали 316 и никеля) по теплоотдаче расплавов фторидных солей с обобщающими зависимостями (линия): Хаузена (2200<Яе<10000) и Зидера—Тэйта (10000<Ке< 50000)

гт^ С л с ^ /

+ 1 + 1 1 1 /г ' > \ 1 + * г -. 1 + -1!

— 1 I V 'А / - /

I 1 1 1 г / / 1

♦ 1 * а) + V. + 1 + 1 6) 1 * 11 } 1 4 / ♦ / ^ г) 1-

Г < ; )

' / 1 1 * 1 1

1 ¡1 11

I/ 1 1.

1 |

Рис.5.2. Схемы движения жидкости (пунктир) в закрытых термосифонах: 1 ния потоков; 2 - вставка; 3 - труба термосифона; 4 - инвертор

зона сочлене-

4

г 3 * II ^ *

гЗ"* В

«с & —fe

ч

10 . 10"

Я>

¿CPt-o/Pr

iE*

J" SC

- L ">l —

р** Г9 5-

-if

ю7

»

Рис 5.3. Зависимость Nur от определяющего параметра i>r[(L-1„)/1h] ' Для вертикального термосифона без вставки: I - эмпирическая кривая Полозова; 2,3- теоретические зависимости Бэйли и Локка соответственно для механизмов конвекции и перемешивания в зоне сочленения потоков; настоящая работа: 4, 5 - эмпирические кривые; Д,о,А. - соответственно данные по LiF-BeF2-ThF4-UF4, NaF-NaBF4 и дистиллированной воде

3 « 5678? 10*

2 3 4- 5-678910* А

3 * 5 6 78910s

Рис. 5.4. Зависимость Nub от определяющего параметра и/, (L-l,J/l„ для вертикального термосифона со вставкой при раздельном и совместном действии в зоне нагрева объемных источников тепла в жидкости (qv) и потока тепла через стенку (qc„): LiF-BeF2-UF4 (0 - qc„ = const; qv = 0; □ - t„ = const, q, = 0; Д - qv > 0, qc„ > 0); о - дистиллированная вода (qCH = const); 1 - расчет по уравнению

Подписано в печать 25 1,0 2007 Формат 60x90/16 Печать офсетная Уел печ л 2,75 Тираж 66 экз Заказ 89

Отпечатано в РНЦ «Курчатовский институт» 123182, Москва, пл Академика Курчатова, д 1

Предисловие. ".

1.1. Роль атомной энергетики в структуре мирового энергетического потребления в XXI веке.

1.2. Анализ состояния технического и технологического уровня реакторных разработок с использованием расплавов солей фторидов. Выводы к Главе 1. !. *

Глава 2. Проектирование и эксплуатация жидкосолевых стендов

2.1. Технологические особенности жидкосолевых стендов

2.2. Экспериментальный лабораторный стенд с принудительной циркуляцией жидкосолевого теплоносителя ЫР-МаР-КР

2.3. Экспериментальный лабораторный стекд с естественной циркуляцией жидкосолевого топлива ЫР-ЫаР-ВеР2+РиР

2.4. Экспериментальный реакторный стенд с естественной циркуляцией жидкосолевого топлива ХлР-ВеРг+Ши Выводы к Главе

Глава 3. Коррозионная стойкость сплавов и сталей в среде расплавов солей фторидов

3.1. Термодинамический анализ системы "конструкционный материал расплав фторидных солей" и механизмы коррозионных процессов

3.2. Основные направления исследований

3.3. Разработка никель-молибденового сплава для уран-ториевого ЖСР

3.4. Коррозионные и механические характеристики никель-молибденовых сплавов для ЖСР- сжигателя актиноидов

3.5. Совместимость сталей и сплавов с жидкосолевыми теплоносителями промежуточного контура Выводы к Главе

Глава 4. Физические свойства расплавов солей фторидов

4.1. Диаграмма плавкости смесей расплавов фторидов

4.2. Растворимость трифторида плутония в смесях расплавов фторидов

4.3. Растворимость оксидов металлов в смесях расплавов фторидов

4.4. Вязкость, теплопроводность и плотность смесей расплавов фторидов Выводы к Главе

Глава 5. Теплообмен расплавов солей фторидов

5.1. Теплообмен при вынужденном течении в круглой трубе

5.2. Теплообмен при естественной конвекции в закрытых термосифонах Выводы к Главе

Глава 6. ЖСР-сжигатель долгоживущих актиноидов

6.1. Описание реакторной установки

6.2. Основные материалы

6.3. Топливный цикл

6.4. Нейтронно-физические характеристики активной зоны

6.5. Теплогидравлический анализ активной зоны

6.6. Флюенс повреждающих нейтронов в графитовом отражателе

6.7. Показатели эффективности трансмутации

6.8. Анализ возможного разброса результатов расчета

6.9. Характеристики теплообменного оборудования

При крупномасштабном мировом развитии ядерная энергетика неизбежно столкнется с ограниченностью ресурсов дешевого урана и будет необходимо реа-лизовывать замыкание ядерного топливного цикла (ЯТЦ) и расширенное воспроизводство топлива при использовании урана и тория. Потребуются реакторные установки для более эффективного производства электроэнергии и передачи высокотемпературного тепла. В замыкающей части ЯТЦ к таковым относятся работы по эффективному рециклированию отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), сжиганию наиболее опасных актиноидов и долговременной изоляции радиоактивных отходов (РАО). По оценкам экспертов в будущем технологии жидкосоле-вых ядерных реакторов (ЖСР) с циркулирующим топливом могут эффективно использоваться как для создания ТЬ-И бридера, так и в качестве нового элемента в системе ядерной энергетики в симбиозе с твердотопливными реакторами для утилизации плутония и других трансурановых элементов из ОЯТ легководных реакторов (ЛВР). В среднесрочной перспективе жидкосолевые композиции при их успешном освоении могут быть востребованы в твердотопливных реакторах для придания им свойств повышенной эффективности и безопасности при производстве и передаче высокотемпературного тепла, пирохимической переработки и фракционирования ОЯТ, а также получения радиоизотопов медицинского назначения.

Возможность применения расплавленных солей на основе фторидов в качестве рабочих тел в перспективных разработках ядерно-энергетических систем для новой технологической базы России требует решения нескольких ключевых научно-технических проблем. Эти проблемы связаны с разработкой надежных конструкционных материалов и обоснованным выбором солевой композиции для каждого конкретного применения. Решение последней проблемы в значительной степени сдерживалось отсутствием надежных систематизированных данных по физическим и химическим свойствам, теплообмену и технологии эксплуатации некоторых перспективных составов расплавов фтористых солей.

В связи с этим комплексное изучение свойств перспективных систем расплавов фтористых солей представляет непосредственный интерес для практики применения в высокотемпературных установках реакторов и топливного цикла, а также создает экспериментальную базу для их инженерного расчета. Эти исследования наряду с аналогичными исследованиями новых типов реакторов и установок топливного цикла направлены на определение наиболее перспективного и обоснованного направления развития системы ядерной энергетики.

Цель работы заключалась в создании экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей, а также конструкционных материалов для новых применений в реакторных установках; получении достоверного экспериментального материала по основным свойствам перспективных составов расплавов, содержащих дифто-рид бериллия, фториды лития, натрия и калия; закономерностям переноса тепла в петлях с естественной циркуляцией жидкосолевых композиций при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения, а также теплоотдачи расплавов фторидов при вынужденном течении; коррозионному взаимодействию жидкосолевых композиций топливного и промежуточного контуров с металлическими конструкционными материалами в динамических неизотермических условиях с измерением редокс-потенциала системы; его обобщении и использовании полученных результатов в практических целях инженерного расчета характеристик ЖСР.

Для ее достижения была разработана программа исследований, включающая решение следующих задач: (1) Создание экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей в ядерных реакторах; (2) Разработка и совершенствование надежных методов измерения физических и коррозионных свойств жидкосолевых систем; (3) Испытания взаимодействия кандидатных составов топливных соли и теплоносителя на основе фторидов лития, бериллия и натрия, в том числе, с добавками 1Лч и РиБз с отечественными сплавами и сталями; (4) Экспериментальное определение температурной зависимости физических и химических свойствнеизученных составов солевых композиций, которые выбраны для детальных исследований на основе предварительной оценки свойств составов; (5) Изучение закономерностей теплообмена расплавов фторидов при вынужденной и естественной конвекции жидкосолевых композиций при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения; (6) Установление возможного влияния состояния солевой системы (присутствие в расплаве топливных добавок, примесей или продуктов деления) на ее физико-химические свойства; (7) Поиск путей и обоснование возможности практического использования выбранных конструкционных материалов и композиций расплавов фторидных солей для новых применений в качестве топливного носителя, теплоносителей первого и промежуточных контуров для высокотемпературных ядерно-энергетических систем нового поколения.

Практическое значение работы. Созданные экспериментальные установки и база данных, включающая установленные количественные выражения для зависимости исследованных свойств жидкосолевых композиций и конструкционных материалов от определяющих параметров системы используются для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей при расчёте и проектировании реакторных установок организациями отрасли. Результаты исследований вносят также вклад в базу знаний по фундаментальным свойствам расплавленных смесей фторидных солей. Автор выносит на защиту:1. результаты испытаний работоспособности установок с принудительной и естественной циркуляцией различных композиций жидкосолевого топлива и теплоносителя в лабораторных и реакторных условиях;2. результаты экспериментального исследования коррозионного взаимодействие жидкосолевых композиций топливного и промежуточного контуров ЖСР с металлическими конструкционными материалами в динамических неизотермических условиях с измерением редокс-потенциала;3. результаты измерения физических свойств перспективных составов расплавов фтористых солей (температура плавления, растворимость оксидов / трифто-ридов плутония и лантаноидов, плотность, теплопроводность, вязкость и влияние на нее добавок трифторидов лантаноидов);4. результаты измерений коэффициентов теплоотдачи при вынужденном течении в круглой трубе и тепловых характеристик закрытых термосифонов со свободной конвекцией при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения в расплавах фтористых солей;5. концепция гомогенного ЖСР и возможности его использования в качестве нового элемента в системе ядерной энергетики в симбиозе со стандартными твердотопливными реакторами для утилизации плутония и других трансурановых элементов из ОЯТ ЛВР, а также создания ТЬ-ЦГ бридера.

Личное участие автора состоит в постановке и организации всех исследований, участии в создании экспериментальных установок, разработке методик и участии в проведении экспериментов, обработке полученных измерений, обсуждении и изложении результатов. Ряд вопросов изложенных в диссертации, разработан в соавторстве с сотрудниками РНЦ - Курчатовский Институт (Москва), ИВТЭ РАН (Екатеринбург) и РФЯЦ ВНИИТФ (Снежинск).

Публикации. Основное содержание диссертации отражено в двух монографиях о перспективах и проблемах жидкосолевых ЯЭУ, в статьях опубликованных в журналах "Атомная энергия", "Fusion Technology", "Kerntechnik", "Nuclear Engineering and Design", "Nuclear Technology", "Revue Generale Nucléaire", "Zeitschrift fur Naturforschung", в сборнике "Вопросы атомной науки и техники", в трудах российских и международных конференций.

Апробация работы. Основные результаты работы представлялись на международных конференциях по замыкающей части ядерного топливного цикла -GLOBAL (Франция, Версаль, 1995; США, Джексон холл, 1999; Франция, Париж, 2001; США, Новый Орлеан, 2003; Япония, Цукуба, 2005), 2-й международной конференции по технологии и применениям трансмутационных ускорительно-управляемых систем (Швеция, Кальмар, 1996), международной конференции МАГАТЭ по обоснованию гибридных концепций для производства энергии и трансмутации (Испания, Мадрид, 1997), международных конгрессах по усовершенствованиям в ядерном топливном цикле ATALANTE (Франция, Авиньон, 2000 и Франция, Ним, 2004;), 7-й и 9-й международных конференциях OECD NEA по парционированию и трансмутации актиноидов и продуктов деления (Корея, Жежу, 2002 и Франция, Ним, 2006), международных конференциях по химии расплавов солей EUCHEM (Великобритания, Оксфорд, 2002 и Тунис, 2006), международных конгрессах по усовершенствованиям в атомных электростанциях ICAPP (Испания, Кордоба, 2003, США, Рено, 2006 и Франция, Ницца, 2007), на международном симпозиуме по ионным жидкостям (Франция, Кэри ла Pye, 2003), международных конференциях по нетрадиционным ядерным энергетическим системам ICENES (Бельгия, Моль, 2005 и Турция, Стамбул, 2007), международномсимпозиуме по термогидравлике ядерных реакторов NURETH-11 (Франция, Авиньон, 2005), международном симпозиуме по химии и технологии расплавов солей MS7 (Франция, Тулуза, 2005), международной конференции по физике реакторов PHYSOR-2006 (Канада, Ванкувер, 2006), и международной конференции по ядерной инженерии ICONE 14 (США, Майами, 2006). Полностью работа доложена и обсуждена на заседании Ученого совета Института ядерных реакторов РНЦ «Курчатовский институт». По материалам диссертации опубликовано более 50 работ в отечественных и зарубежных изданиях.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из шести глав, выводов, списка цитированной литературы и Приложения. В основных разделах работы рассмотрены вопросы возможных применений расплавов фтористых солей в ядерной энергетике (первая глава), технологии создания и эксплуатации жидкосо-левых стендов (вторая глава), совместимости расплавов фторидных солей с конструкционными материалами (третья глава), физических свойств (четвертая глава), теплопереноса (пятая глава) и практического использования исследуемых жидкосолевых фторидных композиций в новых концепциях ядерно-энергетических систем (шестая глава).

Выводы к Главе 6.

В настоящем разделе представлены результаты разработки концепции одножидкостного ЖСР-С сжигателя долгоживущих радиотоксичных актиноидов из ОЯТ твердотопливных реакторов с топливной композицией, не содержащей сырьевых материалов Th-232 и U-238. Впервые были проведены систематические экспериментальные и расчетные исследования для выяснения возможности и перспектив использования расплавов солей в таких системах. В расчетах рассматривалось несколько сценариев топливной загрузки стартовых и подпитывающих составов трансурановых элементов (см. таблицу 6.6) из ОЯТ твердотопливных реакторов определяющих некоторый диапазон возможных композиций, для ЖСР- С от наиболее плохого (с точки зрения размножающих свойств) до наиболее оптимистичных. Одной из основных целей исследования была оптимизация конструкции активной зоны и топливного контура ЖСР-С на основе, проведения связанного нейтронно-физического и теплогидравлического расчетов. В качестве расчетных инструментов на всех этапах расчетных нейтронно-физических исследований ЖСР-С используются: модуль ORIMCU программы MCU-REA с библиотекой констант

DLC/MCUDAT-2.2, MCNP-4B+ORIGEN2.1 с библиотекой, полученной на основании файлов оцененных данных ENDF/B-V,VI и модифицированная программа WIMS-D4. Теплогидравлический расчет активной зоны выполнен с помощью коммерческого кода Flow Vision. Эти программные средства были

248 полностью адаптированы к специфике ЖСР-С, и в настоящее время, отвечают всем требованиям адекватного рассмотрения кинетики систем с циркулирующим топливом. Полученная в работе экспериментальная база данных использована для решения практических задач инженерного расчета, анализа конструктивной реализуемости, включая разработку конструктивных схем, и верификации математических моделей - программ для нейтронно-физических и теплогидравлических расчетов концепций жидкосолевых реакторных установок. Результатом расчетных исследований, стал выбор основных нейтронно- характеристик активной зоны и топливного контура ЖСР-С. Подготовлен и проведен бенчмарк по определению параметров безопасности равновесного состояния активной зоны ЖСР-С (коэффициентов реактивности, доли запаздывающих нейтронов и т. д.), необходимых для проведения нейтронно-физических расчетов моделирующих различные типы переходных процессов. Для определения значений параметров, характеризующих безопасность системы были использованы различные файлы оцененных ядерных данных (в основном ENDF/B-VI, JEF 2.2, JEFF 3.0, JEFF 3.1, JENDL 3.3) и различные расчетные программы. Результаты бенчмарка, полученные на основе различных баз данных и с помощью различных расчетных программ (многогрупповые детерминистские программы и программы, использующие метод Монте-Карло) совпадают с хорошей точностью. Исключение составляют существенные отклонения результатов расчета k-eff, проведенного с использованием JEF 2.2 от всех остальных использованных баз данных (в том числе и от JEFF 3.1). Дополнительными расчетами было показано, что наибольшее отличие (между результатами JEFF 3.1 и JEF 2.2) вносят изотопы Cm , Ве9 and Fl9. Можно сделать вывод о важности использования более новых файлов оцененных данных для расчета жидкосолевых систем, содержащих существенные количества не топливных изотопов, а также необходимости дальней работы по уточнению сечений высших топливных изотопов. Основные кинетические параметры, определенные различными участниками, хорошо согласуются между собой. Наибольший вклад в (3-Qff дают Ри241 (прибл. 60%), Ри239 (прибл. 17%), Ст245 (прибл. 9%) и Ст247 (прибл. 4%).

Выполнена оценка конструктивной реализуемости ЖСР-С, включая разработку конструктивной схемы реактора с оценками его массогабаритных характеристик, оценку теплопередающей поверхности теплообменного оборудования и определение массогабаритных характеристик основных компонентов топливного контура, исходя из принятой принципиальной схемы РУ и предложенной компоновки технологических петель контура.

По результатам проведенной работы можно сделать следующие основные выводы:

1. Предложена концепция гомогенного ЖСР-С для выжигания плутония и минорных актиноидов различных составов из ОЯТ твердотопливных реакторов и выработки электроэнергии, которая представляет собой простейшую в конструкционном смысле трансмутационную систему, обладающую достаточно высокой эффективностью.

2. Нейтронно-физические особенности этой концепции позволяют обеспечить высокий уровень его ядерной безопасности, а рациональная конструкция и компоновка оборудования и соответствующий выбор конструкционных материалов по предварительным оценкам дают возможность снизить капитальные удельные вложения по сравнению с более ранними предложениями по ЖСР.

3. Показано, что оптимальный спектр для ЖСР-С это промежуточный спектр гомогенного ЖСР без графитового замедлителя. Благодаря интенсивной наработке Ст-245 в спектре, характерном для такого реактора, возможна его работа без дополнительных источников нейтронов.

4. Показано, что возможно создание критического ЖСР-трансмутатора с гомогенной активной зоной и солью растворителем 1л,№,Ве/Р для рассматриваемых сценариев топливной загрузки 1,2 и №5 (см. таблицу 6.6), где при периоде выведения редкоземельных ПД равном одному году равновесная суммарная концентрация трифторидов актиноидов и лантаноидов будет составлять менее 1,5 мол.%, что с достаточно большим запасом ниже предела их суммарной растворимости в данной соли при температуре 600°С (см. гл. 4). В этом случае для ЖСР-С с удельной

•5 энергонапряженностью по топливной соли 40-50 Вт/см длительность выхода в равновесное состояние при старте на заданных составах топлива не превышает 10 лет.

5. Расчеты температурных коэффициентов реактивности, проведенные с учетом трехмерного распределения температуры топливной соли по активной зоне с графитовым отражателем по различным программам включая МСЫР и МСи для равновесной загрузки, дали существенно отрицательное значение в диапазоне температур 900-1600К.

6. Оптимизированная гомогенная активная зона реактора ЖСР-С мощностью 2400 МВт удовлетворяет двум наиболее важным требованиям теплогидравлики: (1) отсутствуют рециркуляционные и застойные области, и (2) максимальная температура твердых отражателей достаточно низка, что позволяет использовать их в течение длительного периода времени.

7. Предварительный расчет влияния движения предшественников запаздывающих нейтронов показывает существенность этого фактора (снижение эффективной доли запаздывающих нейтронов на 40-50%). Этот эффект сильно зависит от распределения скоростей топливной соли по активной зоне и нуждается в дальнейшем уточнении. Увеличение объемной доли газовых пузырьков в активной зоне ЖСР-С показало его несущественность для данного типа реактора в связи с отрицательным значением плотностного коэффициента реактивности.

8. Благодаря возможности работы без дополнительных источников нейтронов, ЖСР-С загружаемый только трансурановыми элементами из ОЯТ твердотопливных реакторов, имеет максимальную производительность, достаточно высокую эффективность пережигания и может быть загружен топливом широкого диапазона составов. Необходимая доля реакторов трансмутаторов типа ЖСР-С в системе атомной энергетики может составить около 25%.

9. Предварительный анализ переходных процессов [110,111], продемонстрировал, что выбор конструкции топливного контура ЖСР-С обеспечивает внутренне присущую безопасность системы за счет большого отрицательного температурного коэффициента реактивности топливной соли в комбинации с отрицательным температурным коэффициентом графитового отражателя. Ожидается, что ЖСР-С тепловой мощностью 2400МВт может успешно аккомодировать основные аварийные ситуации без аварийной защиты, включая потерю принудительной циркуляции в топливном контуре, нарушение теплоотвода от топливного контура, несанкционированный ввод положительной реактивности и переохлаждение промежуточного контура.

10.Восстановительная экстракция топливных компонентов из соли в жидкий висмут и их последующая реэкстракция в очищенную соль представляется наиболее приемлемым технологическим методом рециклирования актиноидов. Для определения конкретных технических параметров этой стадии переработки необходимо проведение экспериментальных исследований с выбранной солевой композицией на укрупненных установках. Для определения характеристик процесса электрохимического разделения актиноидов и лантаноидов необходимо проведение дополнительных исследований в расплаве 1лДЧа,Ве/Р на различных видах твердых неиндифферентных электродов. Для очистки топливной соли от лантаноидов необходимо изучить методы дистилляции и сокристаллизации. Применение метода сокристаллизации лантаноидов с трифторидом церия может существенно уменьшить объем соли, который необходимо очищать методом высокотемпературной дистилляции.

11. По сравнению с проектом МБВЯ, ЖСР-С требует почти ту же массу изделий из Хастеллоя НМ, но позволяет почти на порядок сократить п ь начальную загрузку и расход графита и 1л обогащением 99.99%. Основной вклад в капитальную составляющую ЖСР-С, как и проекте М8ВЯ, будет вносить оборудование, изготовленное из сплава Хастеллой НМ. Высокая стоимость сплавов на основе никеля и ограниченность ресурсов никеля, в принципе, могут наложить ограничение на развитие ЖСР. Поэтому очень важно развивать технологию плакирования безникелевых жаропрочных конструкционных материалов жаростойкими и жаропрочными покрытиями из сплавов типа Хастеллой НМ.

Рис. 6.17. Схема потоков материалов для ЖСР - С тепловой мощностьк>2400 МВт

Заключение

В диссертации исследовались вопросы создания экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования технологии и состава смесей расплавов солей фторидов как топлива и теплоносителя для инновационных применений в ядерных реакторах. На основании полученных экспериментальных результатов выполнено расчетное обоснование возможности практического использования выбранных композиций расплавов солей фторидов и конструкционных материалов в разработках жидкосолевых реакторных установок.

Впервые для большой группы расплавов солей фторидов и конструкционных материалов топливного и промежуточного контуров жидкосолевых реакторных установок реализована многоцелевая программа исследований, охватывающая на лабораторных и реакторных установках, как усовершенствование технологии циркулирующего жидкосолевого топлива -теплоносителя, так и изучение свойств, включая закономерности теплообмена, радиационные и коррозионные характеристики основных материалов участвующих в процессе. Создана база данных для выбора и усовершенствования технологии и состава смесей расплавов солей фторидов как топлива и теплоносителя для инновационных применений в ядерных реакторах.

С помощью оригинальных или усовершенствованных приборов, позволяющих получать точные экспериментальные данные при температурах до 750-800°С для ряда ранее неизученных жидкосолевых композиций топливного и промежуточного контуров, измерены температура плавления, растворимости оксидов / трифторидов плутония и лантаноидов, плотность, теплопроводность, вязкость и влияние на нее добавок трифторидов лантаноидов, коэффициенты теплоотдачи при вынужденном течении в круглой трубе, тепловые характеристик закрытых термосифонов со свободной конвекцией при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения, а также коррозионное взаимодействие с отечественными сплавами на основе никеля и сталей в динамических неизотермических условиях с измерением редокс-потенциала системы. Экспериментальные данные по транспортным и коррозионным свойствам большинства изученных составов солевых систем получены впервые.

Полученная экспериментальная база данных использована для решения практических задач инженерного расчета, анализа конструктивной реализуемости, включая разработку конструктивных схем, и верификации математических моделей - программ для нейтронно-физических и теплогидравлических расчетов концепций жидкосолевых реакторных установок.

По результатам проведенной работы можно сделать следующие выводы:

1. В результате испытаний длившихся от 500 до 1600 час при температурах 500-750°С показана работоспособность основных элементов петель с принудительной и естественной циркуляцией (насос, теплообменник, системы подготовки, очистки, контроля состояния расплава) жидкосолевых композиций, в том числе с добавками ТЫ^, ИР4 и РиР3. В процессе лабораторных и реакторных экспериментов отработаны режимы запуска и расхолаживания контуров циркуляции. Положительные результаты укрупненных лабораторных и реакторных испытаний подтверждены актами.

2. Предложена и реализована оптимальная методика предварительной очистки расплава содержащего фториды лития, натрия и бериллия от примесей. Процедура очистки включает три стадии: гидрофторирование, электролиз и обработку расплава металлическим бериллием. Показана эффективность очистки расплава от примесей, содержащих хром, железо никель и др. металлы при помощи холодных ловушек.

3. Разработана Зх-электродная конструкция устройства измерения редокс -потенциала с без диафрагменным нестационарным динамическим бериллиевым электродом сравнения, которая удовлетворяет предъявляемым к ней требованиям и может быть использована в длительных коррозионных экспериментах. Разработанная конструкция устройства измерения редокс-потенциала имеет высокую чувствительность к изменениям редокс-потенциала расплавов содержащих дифторид бериллия как основную компоненту, в том числе с добавками трифторида плутония, и хорошую воспроизводимость результатов измерений.

4. Показано, что радиолитическое выделение фтора из расплавленных фторидных топливных композиций при облучении в ядерном реакторе мало. Измеренные в экспериментах КУРС-2 значения С(Р2) имеют масштаб 10'5 - 10"6, поэтому фторидные топливные композиции могут быть отнесены к разряду радиационно-стойких, в рабочей области температур ЖСР.

5. Надежно установлено, что зависимость логарифма молярной концентрации РиР3 от 1/Т(К) в изученных расплавах 1ЛР, ИаБ и ВеР2 описывается линейной функцией, при этом трифторид неодима вытесняет трифторид плутония. Присутствие в расплаве двухвалентного фторида европия до 0,3 мол.%, не оказывает влияния на растворимость трифторида плутония.

6. Показано, что плотность и теплопроводность линейно меняются с температурой, а вязкость - по экспоненциальному закону. Установлено, что добавление трифторида церия к исходной смеси заметно снижает измеренную кинематическую вязкость солевой композиции, особенно в нижней части температурного интервала (на 25 -30% в диапазоне температур 550-600°С).

7. Впервые, в динамических неизотермических условиях коррозионных испытаний взаимодействия кандидатных составов топливной соли ЖСР-Р и ЖСР-С на основе фторидов лития, бериллия и натрия, в том числе, с добавками ЦР4 и РиР3 с отечественными сплавами на основе никеля показано, что практически при всех вариантах легирования, скорость равномерной коррозии сплавов типа ХН80МТ была менее 6 мкм/год.

8. Показано, что при использовании в качестве источника теллура теллурида хрома (СгзТе4) интенсивность теллуровой межкристаллитной коррозии никель-молибденовых сплавов при заданной температуре топливного контура в расплаве будет определяться: окислительно-восстановительным состоянием соли, напряжением, возникающем в сплаве под действием механических или термомеханических нагрузок и временем экспозиции. Сопротивление никель-молибденовых сплавов к теллуровому разрушению в топливной соли зависит от состава легирующих добавок и наличия примесей в сплаве. Сплав ХН80МТЮ легированный 1% алюминия имеет максимальную стойкость к теллуровой межкристаллитной коррозии из всех изученных никель-молибденовых сплавов.

9. Установлено, что при взаимодействии с эвтектиками КаР-КаВР4 и 1лР-ЫаР-КР скорость коррозии отечественных сплавов типа ХН80МТ и нержавеющих сталей существенно выше, чем для составов, содержащих дифторид бериллия. Показано, что для сталей скорость коррозии может быть уменьшена, по крайней мере, на порядок, если использовать высоколегированные стали.

10. Получены результаты по теплоотдаче при вынужденном течении расплава 1лР-КаР-КР в круглой трубе, которые достаточно хорошо (с точностью 8-9% в переходной области течения и с точностью 5-6% в турбулентной области течения) согласуются с наиболее надежными эмпирическими зависимостями для расчета теплоотдачи к капельным жидкостям

11. Впервые получены экспериментальные значения тепловых характеристик закрытых термосифонов с расплавами Ь1Р-ВеР2-ЦР4, Ь1Р-Вер2-ТЬР4 и №ВР4-№Р в области определяющих параметров характерной для теплообменников ЖСР. В результате обработки и обобщения полученных экспериментальных данных построены эмпирические зависимости для расчета, позволяющие определить тепловые характеристики закрытых термосифонов без вставки и со вставкой при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения.

12. Впервые предложена концепция и выполнено комплексное исследование гомогенного ЖСР-С с топливной солью Li,Na,Be,An/F для сжигания плутония / минорных актиноидов различных составов из ОЯТ ДВР и выработки электроэнергии, которая представляет собой простейшую в конструкционном смысле трансмутационную систему, обладающую достаточно высокой эффективностью. Нейтронно-физические особенности этой концепции позволяют обеспечить высокий уровень его ядерной безопасности, а рациональная конструкция, компоновка оборудования и соответствующий выбор конструкционных материалов по предварительным оценкам дают возможность снизить капитальные удельные вложения по сравнению с более ранними предложениями по ЖСР.

13. Найден и рекомендован для практического применения в ЖСР-С диапазон составов расплавов Li,Na,Be/F и Li,Be/F с удовлетворительной температурой плавления, имеющих в диапазоне рабочих температур требуемую растворимость трифторидов актиноидов, адекватные теплофизические свойства, а также хорошую совместимость с конструкционными материалами.

Результаты исследований вносят вклад в базу знаний по фундаментальным свойствам расплавленных смесей фтористых солей и обосновывают преимущества их использования в ядерной энергетике. Экспериментальный материал и установленные количественные выражения для зависимости исследованных свойств от определяющих параметров системы могут быть использованы при расчёте реакторных установок на основе солевых расплавов.

В заключение автор выражает благодарность Афоничкину В.К., Брайко В.Д., Керсновскому C.B., Мерзлякову A.B., Субботину В.Г., Суренкову А.И., Панову А., Торопову А., Чередникову В.Н., Федулову В.И. Щербанюку О.П. совместная работа с которыми обеспечила проведение ряда экспериментов. Автор считает своим долгом поблагодарить Фейнберг О.С., Мясникова А., Закирова Р.Я., Смирнова В.П., Третьякова И.Т., за участие в работах по оптимизации концепции ЖСР для сжигания актиноидов. Автор также выражает признательность профессору Новикову В.М., профессору Маширеву В.П., профессору Хохлову В.А. и к.т.н. Субботину С.А. за полезные обсуждения различных аспектов работы,

1. Новиков B.M., Игнатьев B.B., Федулов В.И., Чередников В.Н. Жидкосолевые ЯЭУ: перспективы и проблемы, М., Энергоатомиздат, 1984

2. Новиков В.М., Слесарев И.С., Алексеев П.Н., Игнатьев В.В., Субботин С.А., Ядерные реакторы повышенной безопасности (анализ концептуальных разработок), М., Энергоатомиздат, 1993

3. Алексеев П.Н., Игнатьев В.В., Субботин С.А., Стукалов В.А., Некоторые неизбежные проблемы завершающего этапа развития ядерной энергетики, Атомная энергия, т.81, вып.2, август, 1996, с.112-114

4. W. Rosenthal, е.a., The Development Status of Molten-Salt Breeder Reactors, ORNL-4812, August, 1972

5. P. Haubenreich, Molten salt reactors concepts and technology, J. Brit. Nucl. Energy Soc., 12(2), p. 147, 1973

6. L. E.McNeese, e.a., Program Plan for Development of Molten-Salt Breeder Reactors, ORNL-5018, December, 1974

7. A.Weinberg, Molten-salt reactors, Nuclear Applications and Technology (now Nuclear Technology), v.8, no. 2 (Entire issue), 1970

8. J.R. Engel, e.a., Development status and potential program for development of proliferation-resistant molten salt reactors, ORNL/TM-6415, March, 1979

9. K. Mitachi, e.a., Nuclear and burn up characteristics of small molten salt power reactor, J. At. Energy Soc. Japan, v.32,no 4, pp.377-385, 1990

10. J. Vergnes, AMSTER concept, In proc. of Global'99, Jackson hole, USA, 1999

11. I. Slessarev, e.a., Concept of the thorium fueled accelerator driven subcritical system for both energy production and TRU incineration, In proc. of the ADTTA'99 international conference, Praha, Czech Republic, 1999

12. C. Bowman, Accelerator driven transmutation of waste using thermal neutrons: high-burn-up and weapons-material elimination without recycling , In proc. of the Global'99 international conference, Jackson hole, USA, 1999

13. Y. Hirose, Y. Takashima, The Concept of Fuel Cycle Integrated Molten Salt Reactor for Transmuting Pu+MA from spent LWR Fuels. In Proc. of Global 2001 international conference, Paris, September, 2001

14. M. Osaka, T. Misawa, Y. Yamane, Study on Two-Step TRU Transmutation Using Thorium Fueled Molten Salt Reactor, In Proc. of PHYSOR 96, September 1620, 1996 Mito, Japan, vol. 4, M-127

15. L. Mathieu et al., "Proposal for a Simplified Thorium Molten Salt Reactor",

16. Paper 428, Proceedings of GLOBAL 2005, Tsukuba, Japan, October 9-13, 2005 2005262

17. D. F. Williams, L. M. Toth and К. T. Clarno, Assessment of Candidate Molten Salt Coolants for the Advanced High-Temperature Reactor (AHTR), ORNL/TM-2006/12, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee, 2006

18. V. Ignatiev, A. Fomichev, S. Subbotin, Natural circulation as a factor determining nuclear power installation self-protectiveness: calculation and experimental studies, Fusion Technology, (1991), v.20, p.627-630

19. V. Ignatiev, V. Novikov, A. Surenkov, Molten salt test loops (in and out reactor experimental studies), Preprint IAE-5307/4, M., 1991

20. Турчин Н.М., Дробышев A.B., Экспериментальные жидкометаллические стенды, М., Атомиздат, 1978

21. Блинкин B.JL, Новиков В.М., Жидкосолевые ядерные реакторы, М., Атомиздат, 1978

22. В.В. Игнатьев, C.B. Керсновский, В.М. Новиков, и др., Некоторые вопросы проектирования и эксплуатации установок с принудительной циркуляцией расплавов солей, ВАНТ, Сер. Атомно-водородная энергетика и технология, 1983, вып. 3(16), с. 14-15

23. MSR Program Semiann. Prog. Rept. (Feb. 28,1971), USA, ORNL-4676

24. MSR Program Semiann. Prog. Rept. (Aug. 31, 1975), USA, ORNL-5078

25. R.B. Lindauer, L.E. McNeesse. USA: Rept. ORNL-4622, 1970, Aug., p.224

26. Горбунов В.Ф., Батуров В.Б., Новоселов Т.П., Уланов С.А. О фторкислородном обмене в расплавах фтористых солей, содержащих уран, торий, цирконий, никель, железо, В кн.: Химия урана. М. Наука, 1981

27. C.F. Baes, The Chemistry and Thermodynamics of Molten Salt Reactor Fuels/ J. ofNucl. Mater.6 51 (1974) p.149-162

28. MSR Program Semiann. Prog. Rept. (July, 1959), ORNL-2799

29. Брайко В.Д., Новиков В.M., Чередников B.H. и др., Исследование радиационной стойкости фторидных топливных композиций в ядерном реакторе, ВАНТ, Сер. Атомно-водородная энергетика, 1981,№3, (10), с. 70-74

30. J.R. Keiser, J.H. De Van, Salt corrosion studies, TANS, 1975, v.22, p. 874-878

31. Граймс У.P., Проблемы подбора материалов для реакторов с расплавленными солями, Материалы и горючее для высокотемпературных ядерных энергетических установок, М., Атомиздат, 1966, с. 84-96

32. A. Glassner, Recent progress in molten salt reactor development, USA, Rept. ANL 5750, 1958

33. H.E. Mc Coy, Status of materials development for molten salt reactor, USA, rept. ORNL / TM-5920, Jan., 1978

34. Patent 3.576.622 (USA), Apr. 27, 1971, Nickel base alloy, E. Herbert, H.E. Mc Coy

35. V. Ignatiev, V. Novikov, A. Surenkov, V. Fedulov, The state of the problem on materials as applied to molten salt reactors: problems and ways of solution, Preprint IAE-5678/11, M., 1993

36. J.R Keiser, J.R. Distefano, E.J. Lawrence, Salt corrosion studies, USA, Rept. ORNL-5078, 1975, Aug, p. 91-97

37. J.W. Koger, Salt corrosion studies, Rept. ORNL-4832, USA, 1972, Feb, p.163-166

38. MSR Program Semiann. Prog. Rept. ORNL-5132, Feb, 1976

39. MSR Program Semiann. Prog. Rept. ORNL 4676, Feb, 1971

40. Беляев И.Н, СигидаН.П, Ж. неорган, химии.1957. Т.2. С.1119

41. Горячева В.П, Бергман.А.Г, Кислова .И, Ж.неорган.химии.1959. Т.4. С.2774

42. J.L. Holm, Acta Chem. Scand. 1965. V.19. P.638

43. C.R. Tipton, Reactor handbook materials, 2nd Ed, N.Y, 1960, P.439

44. K. Matiasovsky, I. Cakajdova, M. Malinovsky, Chem. Zvesti, 1965, V.19, P.513

45. D.M. Roy, R.Roy, E.F. Osborn, J. Amer. Ceram. Soc, 1950, V.33, P.85

46. E.Thilo, H.A. Lehnmann, J. anorg. allgem. Chem. 1949. Bd.258. S.332

47. T.B. Rhinehammer, C.R. Hudgens, J.Amer. Ceram. Soc. 1962. V.45. P.79

48. K.A. Romberger, J.Braunstein, Thoma R.E, J.Phys. Chem. 1972. V.76. P.l 154265

49. Новосёлова А.В., Левина М.Е., Савельева М.П.//Ж. неорган, химии. 1958. Т.З. С.2562

50. Е. Thilo, Н. Shroder, J .phys. Chem. 1951. Bd. 197. S.39

51. Т. Halm, News Yarbuch Miner. 1953. Bd.86. S. 1

52. Торопов H.A., Бондарь И.А., Успехи химии. 1955. T.24. С.52

53. R.E. Thoma (ed.), Phase diagrams of nuclear reactor materials, ORNL-2548, p.42, 1959

54. Григорьев И.С., Мейлихов E.3., Физические величины. Справочник. 1991

55. В.В. Игнатьев, А.В. Мерзляков, В.Г. Субботин, А.В. Панов, Ю.В. Головатов, Экспериментальное исследование физических свойств расплавов солей содержащих фториды натрия, лития и дифторид бериллия, Атомная энергия, т.101, вып.5, ноябрь, с.364-372, 2006

56. С. BARTON, "Solubility of Plutonium Trifluoride in Fused-Alkali FluorideBeryllium Fluoride Mixtures", J.Phys.Chem., 1960, 64, pp.306-309,

57. J.MAILEN, e.a., "Solubility of PuF3 in Molten 2LiF-BeF2" J.Chem. and Enging. Data, 1971, 16, pp.68-71,

58. J.H. Shaffer, W.R. Grimes, G.M. Watson et al. The recovery of protactinium and uranium fluorides systems by precipitation as oxides. Nucl. Sci. Engng., 1961, v.18, pp 177-181,

59. R.S. Ross, C.E. Bamberger, C.F. Baes, Report ORNL-4586, 1970, p. 4

60. C.E. Bamberger et al. Absence of effect of oxide on the solubility and the absorbtion spectra of PuF3 in molten LiF-BeF2-ThF4 and the instability plutonium (III) oxifluorides. J. Inorg. Nucl. Chem., 1970, v. 33, N 10, p. 3591

61. R.S. Ross, C.E. Bamberger, C.F. Baes. The oxide chemistry of plutonium in molten fluorides and the free energy of formation of PuF3 and PuF4. J. Inorg. Nucl. Chem, v. 33, N 3, 1971,p.767

62. В.Ф. Горбунов, Г.П. Новоселов. Взаимодействие фторидов лантана и церия с окислами металлов в среде расплавленных фтористых солей. ЖНХ, т.19, № 7, сс 1734-1736, 1974

63. О. Meyer, Ann.Phys. 43, 1, 1891

64. Е. Г. Швидковский, Некоторые вопросы вязкости расплавленных металлов, М., 1955

65. S. S. Abalin, V. G. Asmolov,V .D. Daragan, E. К. D'yakov, A. V. Merzlyakov, V. Yu. Vishnevsky, Corium Kinematic Viscosity Measurement, Nuclear Engineering and Design, 2000,v. 200, p. 107-115

66. W. D. Powers, S. I. Cohen and N. D. Greene, Physical Properties of Molten Reactor Fuels and Coolants, Nuclear Science and Engineering, 17, 200-211, 1963

67. B.H. Десятник и др., Изучение физико-химических и теплофизических свойств расплавов фтористых солей лития, натрия, бериллия, урана и тория, Уральский Политехнический Институт, Отчет 03819/50, 1979

68. О. А. Краев, Метод определения зависимости температуропроводности от температуры за один опыт, Теплоэнергетика, N4, с.15-18, 1956

69. Е. С. Платунов, Физические измерения в монотонном режиме, Ленинград, Машиностроение, 1974, 224с.

70. V. Khokhlov, М. Smirnov, Е. Filatov, Proc. First Int. Symp. on Molten Salt Chemistry and Technology, Kyoto, Japan, p.391, 1980

71. MSR Program Semiannual Progress Report", ORNL -4396, Oak Ridge, p.122, 1969

72. Molten Salts:Volume 4, Part 1 .Fluorides and Mixtures. Electrical Conductance, Density, Viscosity, and Surface Tension Data / Janz G.J., Gardner G.L., Krebs U. et al.-J. Phys. And Chem. Ref. Data, 1974, Vol. 3, No. l,pp. 1-116

73. V. Khokhlov, V. Afonichkin, A. Salyulev, V. Ignatiev, K. Crebenkin, Prediction of Physicochemical Properties of the Selected Fuel Salt Compositions, Proc. of EUCHEM 2002 Molten Salts Conference, Oxford, UK, September 1-6, 2002, Abstracts, p. P45

74. Hoffman H.W., Lones J., Forced convection heat transfer in circular tubes containing LiF-NaF-KF eutectic, Oak-Ridge, Rept. ORNL-1777, 1955, Feb.

75. Cooke J.W., Сох В., Forced convection heat transfer measurements with a molten fluoride salt mixture flowing in a smooth tube, Oak-Ridge, Rept. ORNL/TM-4079, 1973, April

76. Silverman M.D., Huntley W.R, Robertson H.E., Heat transfer measurements in a forced convection loop with two molten fluoride salts: LiF-BeF2-ThF4-UF4 and NaBF4-NaF, Oak-Ridge, Rept. ORNL/TM-5335, 1976, Nov.

77. Cantor. S., Physical properties of molten salt reactor fuel, coolant and flash salts, Oak-Ridge, Rept. ORNL-2316,1968, 1968, Aug.

78. Sieder E.N., Tate C.E., Heat transfer liquids in tubes, Ind. Eng. Chem., 1936, #28, p. 1429-1435

79. Михеев M.A., Основы теплопередачи, M.-JI., Госэнергоиздат, 1956, c.392

80. Hausen Н., Darstellung des warmeub bergangs in rohre durch verallgemeinerte potenzbeziehungen, ZVDI, Beihfte verfahrenstechnik, 1943, h.4, s.91-98

81. Игнатьев B.B., Керсновский C.B., Щербанюк О.П., Манчха С.П., Смирнов Ю.Б., Суренков А.И., Исследование теплообмена расплава фтористых солей LiF-NaF-KF при течении в круглой трубе, Атомная энергия, т.57, вып. 2, октябрь, 1984, с.123-124

82. Петухов Б.С., Кириллов В.В., К вопросу о теплообмене при турбулентном течении жидкости в трубах, Теплоэнергетика, 1958, №4, с. 63-68

83. Gnelinski V., Neue gleichungen fur den warme und stoffubergang in turbulent durchstromten rohren und kanalen, Forshung ingenieurwesen, 1976, bd 41, s. 1-10

84. Ligthil M.J., Theoretical considerations of free convection in tubes, Quart. J. of Mech. And Appl. Math, 1953, v.6, #4, p.398-451

85. Бейли Ф.Д., JIokk Г.С, Тепловые характеристики закрытого термосифона, Теплоотдача, 1964, №1, с. 36-48

86. Полозов А.И., Исследование и интенсификация теплообмена в закрытом термосифоне и его конструкция, Автореф. Дис. Канд. Тех. Наук, М, МЭИ, 1972

87. V. Ignatiev, V. Novikov, A. Surenkov, Heat transfer in closed thermosyphons as applied to molten salt reactor designs, Kerntechnik, 54, No.l, 1989, p.44-49

88. Игнатьев В. В, Абалин С. С, Новиков В.М, Суренков А.И,

89. Экспериментальное исследование теплообмена в закрытых термосифонах сжидкосолевыми теплоносителями LiF-BeF2-TF4-UF4 и NaF-NaBF4, ВАНТ, Сер.

90. Атомно-водородная энергетика и технология, вып.1, 1988, с. 58-61268

91. Игнатьев В.В., Суренков А.И, Федулов В.И., Чередников В.Н., Тепловые характеристики закрытого термосифона с жидкосолевым теплоносителем, Препринт ИАЭ-4314/36 М., ЦНИИатоминформ, 1986

92. V. Ignatiev, R. Zakirov, V. Gorbunov, Fuels and Fission Product Clean up for Molten Salt Reactor of the Incinerator / Energy Production Type, Proc. of ATALANTE 2000 International Congress, Avignon, October 24-26, 2000, Paper 2.30

93. V. Ignatiev, O. Feinberg, S. Konakov, S. Subbotine, A. Surenkov, R. Zakirov, Physical and chemical feasibility of fuelling molten salt reactors with TRU's trifluorides, Proc. of Global International Symposium, Paris, September, 2001

94. V. Ignatiev, O. Feynberg, A. Myasnikov, R. Zakirov, Reactor Physics & Fuel Cycle Analysis of a Molten Salt Advanced Reactor Transmuter, Proc. of ICAPP'03 International Congress, Cordoba, Spain, May 4-7, 2003

95. V. Ignatiev, O. Feynberg, A. Myasnikov, R.Zakirov, Neutronic Properties and Possible Fuel Cycle of a Molten Salt Transmuter, Proc. of Global'03 International Symposium

96. R. Zakirov, V. Ignatiev, V. Subbotin, A. Toropov, Electrochemical Properties of Zirconium, Lanthanides and TRU in Molten Mixtures of LiF, BeF2 and NaF, Proc. of ATALANTE 2004 Congress, Nimes, June 21-24, 2004, 022-09November 1620,2003, New Orleans

97. V. Ignatiev, O. Feynberg, V. Smirnov, A. Tataurov, G. Vanukova, R. Zakirov, Characteristics of MOlten Salt Actinide Recycler and Transmuter system, Proc of ICENES-2005, Brussels, Belgium, August 21-26, 2005, Paper IC0064

98. V. Ignatiev, O. Feynberg, A. Merzlyakov, V. Smirnov, A. Surenkov, A.

99. Tataurov, G. Vanukova, R. Zakirov, V. Subbotin, A. Toropov, A. Panov, V.

100. Afonichkin, V. Khokhlov, Integrated Study of Molten Na, Li, Be/F Salts for LWR269

101. Waste Burning in Accelerator Driven and Critical Systems, Proc. of Global'05 International Symposium, Tsukuba, Japan, October 9-13, 2005, Paper 27

102. S. Wang, A. Rineiski, W. Maschek, V. Ignatiev, Transient analyses for molten salt transmutation reactor using the SIMMER-III code, Proc. of ICONE 14 International Conference, July 17-20, 2006, Miami, Florida, USA

103. W. Maschek, A. Stanculescu, V. Ignatiev, et al, Report on Intermediate Results of the IAEA CRP on Studies of Advanced Reactor Technology Options for Effective Incineration of Radioactive Waste, Proc. of ICENES 2007, Istanbul, Turkey, 3-8 June, 2007

104. Л.П. Абагян. Содержание основных библиотек нейтронных констант

105. DLCYMCUDАТ-2.2 для программы MCU. ИЯР РНЦ КИ, Инв. 36.12-2001.270

106. J. F. BRIESMEISTER, MCNP A general Monte Carlo N-Particle transport code, version 4B, Los Alamos National Laboratory Report, LA-12625-M, 1997.

107. ORIGEN 2.1 Isotope Generation and Depletion Code - Matrix Exponential Method, ORNL, RSIC Computer Code Collection, CCC-371, August 1996

108. M.C. Юдкевич Программа BURNUP для расчета изменения изотопного состава реактора в процессе кампании. ИАЭ-6048/5. М. 1997.

109. MacFarlane R.E. The NJOY Nuclear Data Processing System, ver. 91, 1993.

110. NJOY99.0. Code System for Producing, Pointwise and Multigroup Neutron and Photon Cross Sections from ENDF/B Data, RSICC Peripheral Shielding Routine Collection, PSR-480, 2000

111. A.B. Pashchenko et al., "FENDL/A-2.0 Neutron activation cross section data library for fusion applications", report IAEA (NDS)-173 (IAEA October 1998). Data library retrieved online (or: received on tape) from the IAEA Nuclear Data Section.

112. J.C. Ryman, O.W. Hermann, "ORIGEN-S DATA LIBRARIES", ORNL/NUREG/CSD-2A/3/R6, March 2000

113. Система моделирования движения жидкости и газа. FlowVision, версия 2.0. Руководство пользователя, 2001, ООО ТЕЗИС.

114. P.A. Platonov е.а., Radiation damage and lifetime evaluation of RBMK graphite stack, RRC-Kurchatov Institute, Moscow, IAE-578/14, 1993

115. Advances in Molten Salt Chemistry, Vol.3 /Ed. J.Braunstein, G.Mamantov, G.P.Smith- Plenum Press, 1975, pp.285, 389

116. Металлургия бериллия (физико-химические исследования) Лвазубин А.И., Кунаев A.M., Евсеев Ю.Н., Бочкарев Б.А., Алма-Ата, "Наука" КазССР, 1980, 212с. 128. Th. Hahn , In: N. Jahrbuch f. Mineralogie. Abhandlungen. Bd. 86, S. 33-38

117. Fredricksen J.A., Gilpatrick L.O., Barton Ch.J. US At. Energy Comm. ORNL-TM-2335 (1969), 25 pp.

118. C.E.Bamberger, R.G.Ross, C.F.Baes, Jr., J.P.Young. J.inorg. nucl. Chem, 1971, Vol.33, pp.3591

119. Клименков A.A., Курбатов H.H., Распопин С.П., Червинский Ю.Ф. Атомная энергия, 1987, т.62, вып.2, с. 119-120

120. В. Десятник, В. Нечаев, Ю.Червинский, Вязкость расплавленных смесей фторида бериллия с фторидами лития и натрия, Ж. Прикладной Химии, 54(10), 1981 г., стр.2310-2312

121. М. Smirnov, V. Khokhlov, A. Antonov, Viscosity of Molten Alkali Halides and their Binary Mixtures, Moscow, Nauka, 1979, 102 p.

122. R. Brookes, P. Madden, M. Salanne, C. Simon, and P. Turq, J. Phys. Chem. В 2006, 110, p. 11454-11460

123. M. Salanne, C. Simon, P. Turq, R. Heaton, and P. Madden, J. Phys. Chem. В 2006, 110, p. 11461-11467

124. V. Khokhlov, D.Sc. Thesis, Sverdlovsk, 1984, 495 p.

125. Handbook for Chemists, Vol. 1, Goskhimizdat, Moscow-Leningrad, 1962

126. А. Клименков, H. Курбатов, С. Распопин, Ю. Червинский. Атомная энергия, 1986, т.61, вып.6, с.444-445

127. J.P.M. van der Meer, R.J.M. Konings. J. Nucl. Mater., 2007, Vol. 360, pp. 1624

128. C. Bessada, A. Rakhmatullin, A.-L. Rollet, D. Zanghi. J. Nucl. Mater., 2007, Vol. 360, pp. 43-48

129. Sh. Нага, K. Ogino. ISIJ International, 1989, Vol. 29, No. 6, pp. 477-485

130. Э.А. Балакир, Ю.Г. Бушуев, Ю.В. Кудрявцев. Изв. СО АН СССР, сер. хим., 1968, № 4. вып. 2, с. 57

131. С.Ф. Белов, М.С. Игумнов, Е.С. Лифшиц, А.В.Синько. Изв. ВУЗов. Цвет, мет., 1976, №5, с. 51-54

132. А.А. Клименков, Н.Н. Курбатов, С.П. Распопин, Ю.Ф.Червинский. Изв.

133. ВУЗов. Цвет, мет., 1983, № 1, с. 129-131272

134. G.J. Janz, F.W. Dampier, G.R. Lakshminsranayanan, P.K. Lorenz and R.P.T. Tomkins. Molten Salts. Vol. I., NSRDS-NBS, U.S. Dept. Commerce, 1968

135. M.B. Смирнов, В.П. Степанов, B.A. Хохлов, Ю.А. Шумов, А.А. Антонов. Ж.Ф.Х., 1974, т. 48, № 2, с. 467-469

136. D.J. Hill, S. Cantor and W.T. Ward. J. Inorg. Nucl. Chem., 1967, Vol. 29, p. 241

137. V.Ignatiev, A.Merzliakov, V.Afonichkin, V.Khokhlov et al. Proc. 7th Exchange Meeting "Actinide and fission product partitioning trans-mutation", Jeju, Korea (Sept. 9-14, 2002), OECD/NEA, Paris, 2003, p. 581-590

138. V.Ignatiev, K.Grebenkine, V.Subbotin, A.Merzlyakov et al. The International Symposium on Ionic Liquids (26-28 June, 2003, Carry le Rouet, France). Proc./ Eds.: H.A. 0ye and A. Jagt0yen, NUST, Trondheim, Norway, 2003, p. 299-310

139. А.А. Клименков, H.H. Курбатов, С.П. Распопин, Ю.Ф.Червинский. Деп. № 578хп-82, Черкассы: Отд. науч.-иссл. ин-та техн.-эконом, исслед. МХП. 10 с.

140. G.J. Janz. J.Phys.Chem.Ref.Data, 1988, Vol.17, Suppl. № 2

141. B.H.Десятник, А.И.Нечаев, Ю.Ф.Червинский. ЖПХ, 1981, т. 54, № 10, с. 2310-2312

142. Ю.Ф.Червинский, В.Н.Десятник, А.И.Нечаев. Ж.Ф.Х., 1982, т. 56, № 8, с. 1946-1949

143. J.W.Cooke, MSRP Semiannu. Progr. Rep. Aug. 31, 1969, USAEC Report ORNL-4449, Oak Ridge National Laboratory, p. 92

144. Y.Kato, N.Araki, K.Kabayashi, A.Makino In: Thermal Conductivity 18 / Ed. T.Ashworth, D.R.Smith/, Plenum Press, New York-London, 1985, pp. 95-104

145. Report of ORNL-TM-2316, 1968, pp. 11-13