автореферат диссертации по приборостроению, метрологии и информационно-измерительным приборам и системам, 05.11.13, диссертация на тему:Разработка средств и методов радиационного контроля при производстве радионуклидных источников

На правах рукописи

СТО

ДЕМЧЕНКО Николай Федорович

РАЗРАБОТКА СРЕДСТВ И МЕТОДОВ РАДИАЦИОННОГО КОНТРОЛЯ ПРИ ПРОИЗВОДСТВЕ РАДИОНУКЛИДНЫХ ИСТОЧНИКОВ

Специальность- 05.11 13-Приборы и методы контроля природной среды,

веществ, материалов и изделий

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Димитровград-2007

003068458

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Государственный научный центр Российской Федерации - Научно-исследовательский институт атомных реакторов» (ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР»)

Научный руководитель'

докгор технических наук Григорьев Евгений Иванович

Официальные оппоненты

доктор физико-математических наук, профессор

Трошин Владимир Сергеевич

кандидат технических наук Ноздрачев Станислав Юрьевич.

Ведущая организация: Федеральное государственное унитарное

предприятие "Всероссийский научно-исследовательский институт метрологии имени Д.И.Менделеева" (ФГУП ВНИИМ )г. Санкт-Петербург

Защита состоится ¿^-,^2007 г в '/О мин на заседании

диссертационного совета Д 308.005.01 при Федеральном государственном унитарном предприятии "Всероссийский научно-исследовательский институт физико-технических и радиотехнических измерений" (ФГУП «ВНИЙФТРИ») 141570, Московская область, Солнечногорский р-н, п/о Менделеево. Тел.(495)535-93-85, 535-93-01

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГУП «ВНИИФТРИ»

Автореферат разослан У ¿7' АЩ /А/бУ 2007 г

Ученый секретарь диссертационного совета, кандидат технических наук (Ш!^ ' Иванова Ю.Д.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность работы

Во второй половине 20-го века в области мирного использования атомной энергии появились новые научно-технические направления, связанные с практическим использованием ионизирующих излучений для технических и медицинских целей. Получение ионизирующего излучения для реализации большинства методик и технологий основывается, прежде всего, на применении радионуклидных источников (РИ) В этой связи, перед атомной промышленностью страны была поставлена задача - организовать и обеспечить промышленное производство РИ, удовлетворяющих запросы различных потребителей. Решить такую проблему в состоянии только немногие технически развитые страны, которые обеспечивают своим производством потребности остального мира

В России основное производство РИ сосредоточено в ГНЦ НИИАР и НПО «Маяк», причем номенклатура выпускаемых изделий, как правило, индивидуальна для каждого предприятия. В частности, в ГНЦ НИИАР выпускаются промышленные и медицинские гамма-источники на основе радионуклидов 60Со, 1921г, |Г'Ос1, "йе, и др., а также нейтронные источники спонтанного деления на основе Активность таких источников может

достигать десятков тысяч кюри

Основное назначение источников, как промышленных, так и медицинских, создать в фиксированной точке или объеме условия облучения объекта, требуемые для решения конкретной практической задачи Качество облучательного эффекта, очевидно, связано с точностью определения радиационных параметров источника. Так, для большинства промышленных источников погрешность измерения активности или мощности дозы не должна превышать 10%, а для медицинских источников обычно составляет 3-5%. Поэтому процедура установления радиационных параметров РИ является наиболее ответственной и высококвалифицированной частью производства, основой паспортизации источников

Основными радиационными параметрами источников, устанавливаемыми при их паспортизации, могут быть- активность радионуклида в источнике,

- мощность экспозиционной дозы в заданной точке;

- поток частиц из источиика;

- радиоактивные примеси в источнике

Очевидно, что неотъемлемой и обязательной частью производства должны быть средства и методики радиационного копгроля, пригодные для определения с требуемой точностью названных параметров источников

Диссертация посвящается разработке средств и методов измерения радиационных параметров радионуклидных источников промышленного и медицинского назначения, что представляет собой важную научно-техническую задачу в актуальной проблеме промышленного производства РИ.

Цели работы

Создать в ГНЦ НИИАР аппаратурно-методический комплекс, обеспечивающий радиационный контроль РИ промышленного и медицинского назначения в условиях массового производства.

Научная новизна

1. Разработана модификация метода золотых фолы для компарирования нейтронных источников из С£-252, позволяющая в условиях массового контроля обеспечить погрешность не более 3% и рабочий диапазон потока нейтронов 106 - 109 с"1

2 Предложен способ контроля равномерности протяжённых источников, учитывающий искажение аппаратурной линии гамма-сканирующей установки. Способ реализован в методике паспортизации протяжённых нейтронных источников спонтанного деления

3. Предложена модель аппроксимации спектрограммы гамма-излучения, учитывающая реальные условия искажения спектра на измерительных установках в горячих исследовательских камерах

4 Получены результаты международного сличительного эксперимента, подтверждающие высокое качество разработанной аппаратурно-мсгодической базы паспортизации РИ.

Практическая значимость:

Созданная в ГНЦ НИИАР система методов и средств контроля позволили освоить серийный выпуск радионуклидных источников для народного хозяйства Система начала действовать в ГНЦ НИИАР с 1990 года В настоящее время эта система контроля дейавует также на Белорусско-Российском предприятии "ЗАО Изотопные технологии", где налажен выпуск РИ на основе 60Со и 1921г

Разработанный в ГНЦ НИИАР измерительный комплекс был внедрен и с успехом используется на Китайско-Российском совмесшом предприятии- «Пекинская КИАЭ-НИИАР компания радионуклидов» при производстве источников на основе Ь2СГ, |9?1г и 60Со в Китайской народной республике

На все выпускаемые источники разработаны и исследованы методики, паспортизации в условиях защитных камер и боксов, которые позволяют проводить измерения радиационно-физических характеристик с погрешностью 3 10% Положения, выносимые на защиту:

1. Установка для измерения потока нейтронов «Фантом» и реализованная на ней методика обеспечивают массовый контроль источников спонтанного деления на основе 252С{ в диапазоне 106 — 109 с"1 с погрешностью до 3% ,

2. Разработанный метод контроля равномерности протяженных источников оптимизирует условия измерения и позволяет обнаружить неравномерность нейтронного источника на уровне 0,1 мкг/мм.

3. Аппаратурно-методический комплекс для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камер обеспечивает измерения интенсивных гамма-источников в диапазоне активности (Ю10 - 1013)Бк или ~(1 - 1000) Ки с погрешностью от 5 до 10%

4 Гамма -спектрометрический комплекс позволяет выполнять контроль активности и содержания радионуклидных примесей в гамма-источниках в условиях коллимации гамма-полей в диапазоне значений активности (105 - 1012) Бк с погрешностью от 7 до 10% и содержания примесей в диапазоне значений активности (102 - 104) Бк с погрешностью (10 - 13)%.

5. Созданный комплекс средств и методик радиационного контроля полностью обеспечивает потребности существующего производства в ГНЦ НИИАР и предусматривает возможность расширения номенклатуры контролируемой продукции Апробация работы

Основные положения диссертационной работы докладывались на Третьей Российской конференции по радиохимии «Радиохимия-2000» в г. Санкт-Петербурге, на Л Уральской конференции «Радиохимия-2004» в г. Екатеринбурге, были опубликованы в сборнике трудов ГНЦ НИИАР, по материалам диссертации был выпущен препринт, опубликованы 3 статьи и получено одно авторское свидетельство Разработано и внедрено свыше двадцати методик паспортизации радионуклидных источников.

Разработанные методики и измерительные установки прошли экспертный контроль и были аттестованы в Государственном научном метрологическом центре «Всероссийский научно-исследовательский институт им Д И Менделеева» (ГНМЦ ВНИИМ)

Разработанный аппаратурно-методический комплекс более десяти лет используется в ГНЦ НИИАР для паспортизации и контроля качества выпускаемых источников

Личный вклад автора в работу

Автор разработал, исследовал и внедрил аппаратурно-методический комплекс для контроля и паспортизации радионуклидных источников Определяющим автор считает своё участие в обосновании и разработке методов контроля, метрологическом исследовании комплекса средств измерений, обработке и анализе научных результатов. Публикации

По теме диссертации опубликовано 7 работ, в которых отражено основное содержание диссертационной работы Структура и объем

Диссертационная работа состоит из введения, литературного обзора, четырёх глав и заключения, изложенных на 132 страницах машинописного текста, включающего И рисунков и 10 таблиц, содержит список литературы из 80 наименований

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении

Обосновывается актуальность темы диссертации, сформулированы её задачи, научная новизна и практическая значимость полученных результатов

В обзоре литературы систематизируются литературные источники по методам контроля основных ядерно-физических параметров источников ионизирующего излучения, проведён анализ существующих методов, определены направления по разработке методик измерения при производстве источников.

Показана необходимость создания комплекса средств и методов радиационного контроля, обеспечивающего измерение радиационно-физических параметров РИ промышленного и медицинского назначения в условиях массового производства. Для этого требовалось.

1 Создать установку для измерения потока нейтронов и реализовать на ней методику, обеспечивающую массовый контроль медицинских источников спонтанного деления на основе 252СГ в диапазоне 106 - 10ш с"' с погрешностью не более 3-5%

2 Усовершенствовать способ контроля равномерности протяженных источников для обнаружения неравномерности распределения радионуклида по длине нейтронного источника на уровне 0,1 мкг/мм

3 Разработать.

а) аппаратурно-методический комплекс для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камер, обеспечивающий измерения указанных характеристик интенсивных источников гамма-излучения с активностью в диапазоне значений (1 - 1000) Ки с погрешностью от 5 до 10%.

б) гамма-спектрометрический комплекс, позволяющий выполнять измерение активности и содержания радионуклидных примесей в гамма-источниках в условиях коллимации дозных полей в диапазоне значений активности (105 - 1012) Бк с погрешностью от 7 до 10% и содержания примесей в диапазоне значений активности (Ю2 - 104) Бк с погрешностью от (10 - 13)% .

4 Создать комплекс средств и методик радиационного контроля, полностью обеспечивающий потребности существующего производства в ГНЦ НИИАР и предусматривающий возможность расширения номенклатуры контролируемой продукции

Исследования средств измерений проводились с использованием Первичных Государственных эталонов ГМНЦ ВНИИМ им Д И. Менделеева г. С-Петербурга

В первой главе.

Изложены результаты исследования метода активации фольг из золота при измерении потока нейтронов медицинских источников на основе Сх.

В состав комплекта медицинских нейтронных источников на основе 252СГ внутриполостного назначения входят источники с номинальными значениями потока нейтронов 2 х 107 с"1, 1 х 109 с"1, 4 х 109 с'1 и с погрешностью определения потока не более 3% [4].

До проведения настоящей работы поток нейтронов внутриполостных источников определяется при паспортизации методом компаратора, в качестве которого используется установка с всеволновым счетчиком, а в качестве образцовых мер потока используются образцовые источники, диапазон потока нейтронов которых составляет: 5 х 106 - 1 х Ю7 с"1 [3] Переход от одного диапазона к другому как правило, осуществляется путем последовательной аттестации промежуточных по потоку мер, что приводит к накоплению дополнительной погрешности, так что конечная погрешность паспортизации уже достигает 8%

В настоящей работе разработан метод паспортизации источников с потоком 1 х 10' - 4 х 109 с"1, основанный на использовании метода компаратора, но без аттестации промежуточных мер. В основу предлагаемого компаратора положен активационный детектор, свободный от ограничений по «мертвому» времени

Компаратор состоит из нейтронного облучателя - «Фантома» для облучения активационного детектора и установки для измерения наведенной активности (Рис.1).

Метод основан на том, что между площадью фотопика Э и потоком ней фонов Ф существует связь вида'

где Ш), тг - масса фольг

X = 1,07165 10"2 час"1 - постоянная распада198Аи;

Т - длительность облучения, час.

Формула (1) представляет собой классическое уравнение сравнения мер потоков Ф; и Ф2, на компараторе по их откликам (фотопикам) Э] и Б2, причём, различие в значениях Ф[ и Ф2, составляющее, например, 1000, и являющееся препятствием для использования пропорционального детектора, легко разрешимо для активационного детектора за счет «разбавления» активности временем облучения, поскольку константа X известна с хорошей точностью.

Рис 1. Нейтронный облучатель «Фантом»

1 - держатель источника,

2 - держатель фолы и,

3 - фольга;

4 - рамка для фольги;

5 - нейтронный источник.

В диссертации показано, что при площади фотопика Э не менее 105 имп среднее квадратическое отклонение сходимости многократных измерений не превышает 1%, влияние резонансного самоэкранирования при измерении активности 198Аи не превышает 0,2 % при допускаемом разбросе толщины фольги до 10%. Таким образом, погрешность измерения потока нейтронов источника предложенным методом не превышает 2,8% и, следовательно, предлагаемый метод и комплект средств измерений на основе устройства «Фантом» позволяют решить проблему паспортизации медицинских источников с погрешностью, удовлетворяющей современным требованиям медицины

Во второй главе

Изложен метод измерения равномерности протяженных источников нейтронов на основе 251С{, реализованный на установке гамма-сканирования, используемой в технологической цепочке серийного производства калифорниевых источников медицинского назначения.

По требованию технических условий на источники (ТУ) погрешность в значении отпускаемой больному дозы не должна превышать 5%, что приблизительно соответствует требованию к погрешности в определении потока нейтронов - не более 3%, и к величине допускаемой неравномерности - не более 15%.Метод определения потока нейтронов с погрешностью менее 3% изложен выше (в первой главе) Для контроля неравномерности линейного распределения при серийном выпуске источников, в основном, применяется метод гамма-сканирования, описание которого приведено в работе [1]. Для целей настоящей работы была разработана модификация метода гамма-сканирования, ориентированная на конкретную измерительную установку с учетом искажения истинной формы кривой плотности распределения радионуклида 2ИСГ по длине протяжённого источника Плотность распределения радионуклида при этом считают пропорциональной скорости счёта гамма-излучения от сканируемого участка источника. Однако, принятый метод и конкретная установка гамма-сканирования вносят искажения в истинное распределение радионуклида по длине источника Специальные исследования, проведенные на установке с применением квазиточечного источника, показали, что при любом положении источника фон от его излучения, попадающего в детектор, составляет не менее 20 %, то есть, наилучшее отношение сшнал/шум не более 5 при при геометрическом разрешении коллиматора 2мм. На рис 2 приведена полученная экспериментальная форма линии юшиточечного источника, которая иллюстрирует эти результаты

-«0 -100 -80 -80-40 -20 0 20 40 60 80 100 120 140 160 Y„ X, число шагов

Рис.2. Форма линии квазиточечного источника Таким образом, отклонение текущей скорости счёта гамма-излучения при сканировании от среднего значения не может служить эффективной оценкой неравномерности распределения калифорния по длине источника. В диссертации описаны специально проведанные расчетные исследования, в которых протяжённый источник длиной L=46 мм. с равномерным распределением калифорния по длине моделировался суперпозицией 23-х квазиточечных источников длиной 2 мм. Исследования показали, что вклад от сканируемого участка не превышает 6% от от полной наблюдаемой скорости счёта счёта при сканировании, обусловленной фоновым излучением всех остальных участков источника, причём, даже идеально равномерный источник имеет неравномерность скорости счета по длине более 15 % В результате расчётов по модели показано, что эффективным способом отбора неравномерных участков является сравнение скоростей счета гамма-излучения в специально выбранных контрольных точках по длине источника, и отбраковке подлежат те участки, для которых различие в контрольных точках превышает ± 2,6%. Это соответствует выполнению требования ТУ о допустимой неоднородности в распределении массы калифорния по длине источника не более 15 % (0,1 мкг/мм ) При статистической погрешности измерения скоросш счёта гамма излучения 0,3% и неточности установки источника в начале сканирования 0,1% погрешность оценки неоднородности составляет не более 0,4%.Сканирование реальных источников с известным значением потока нейтронов Ф показало, что предложенный критерий отбора позволяет корректно отбраковывать источники, не удовлетворяющие требованиям ТУ

Таким образом, предлагаемый метод обеспечивает правильный отбор источников для капсулирования, эффективно используя материал и энергоресурсы при производстве РИ.

Третья глава

Посвящена описанию разработанных автором измерительного оборудования и методик измерения мощности экспозиционной дозы источников гамма-излучения медицинского и промышленного назначения для их паспортизации Размер единицы МЭД средства измерений получают от Государственного первичного эталона единиц экспозиционной дозы, мощности экспозиционной дозы и потока энергии рентгеновского и гамма-излучений, ГЭТ8-82, находящегося в ГМНЦ "ВНИИМ им Д.И. Менделеева", г С-Петербург При передаче размера единицы МЭД средствам измерения (установкам) необходимо соответствовать следующим требованиям:

- энергетический диапазон гамма-излучения от 0,1 до 2,0 МэВ (источники на основе радионуклидов шОс1,758е, '"Сэ, 60Со, 1921г),

- диапазон МЭД от 10"'° до 10^ А/кг,

- погрешность измерения МЭД при паспортизации источников медицинского назначения не более 5% (при доверительной вероятности Р = 0,95),

- погрешность измерения МЭД при паспортизации промышленных гамма-источников не более 10% (при доверительной вероятности Р = 0,95)

Для целей настоящей работы выбраны два метода передачи размера единицы МЭД:

- метод прямых измерений с использованием образцового дозиметрического прибора;

- метод сличения при помощи компаратора с образцовым источником

Эти методы реализованы на двух специализированных установках МЭД-1 и МЭД-2

Автором была разработала установка МЭД-1 (Рис.3) для паспортизации гамма-источников медицинского назначения в диапазоне МЭД от от Ю"10 до 10"7 А/кг На этой

установке реализованы оба метода передачи размера единицы.

Рис. 3 Установка МЭД - 1

1 - источник;

2 - держатель источника;

3 - смотровая система,

4 - защитная камера,

5 - коллиматор (0100мм, Ь = 120мм);

6 - дозиметрическая камера.

Для паспортизации промышленных источников гамма-излучения в диапазоне МЭД от 10"7 до 10"4 А/кг автором разработана установка МЭД-2 (Рис.4)

Метрологическое исследование установок включало исследование влияющих факторов, таких, как зависимость показаний дозиметра от средней энергии излучения источников, анизотропия детекторов, воспроизводимость геометрии излучения, эффекты рассеянного излучения, а также метрологическое исследование комплекта источников для их аттестации в качестве образцовых Последняя работа выполнялась под руководством

ГНМЦ ВНИИМ

6

1

А

2

га

3

\

шшл

71

Рис 4. Установка МЭД-2

1 - источник,

2 - держатель источника;

3 - дистансерное устройство,

4 - защитная камера;

5 - ионизационная камера,

6 - защитная пробка

Метрологическое исследование источников выполнялось с применением эталонной графитовой ионизационной камеры Ц116-4-1 с электроизмерительным устройством на основе усилителя постоянного тока У5-11 с вольтметром Щ300 из состава вторичного эталона ГНМЦ ВНИИМ.

Исследование влияния рассеянного излучения в защитной камере установки МЭД-2 показало невозможность применения здесь метода прямых измерений При паспортизации источников по МЭД следует использовать метод сличения при помощи компаратора с использованием образцового источника. Однако следует заметить, что метод с заявленной погрешностью пригоден при условии идентичности аттестуемых источников образцовым источникам по составу используемых радионуклидов, конструкции капсул, геометрическим размерам активной части, радиохимическому составу и структуре активного вещества В противном случае, должны быть определены необходимые поправки, вносимые в результаты измерений, и оценены вносимые ими дополнительные составляющие погрешности

Оценка типичной погрешности измерения МЭД методом прямых измерений составляет 3 - 4% Погрешность метода компаратора на установке МЭД-1 не превышает 4 - 5%, а на установке МЭД-2 около 10%. Эти результаты полностью удовлетворяют поставленным при разработке требованиям

Методики измерений изложены в документации на установки и аттестованы ГНМЦ ВНИИМ

В процессе эксплуатации установок автором выполнены сличительные эксперименты с зарубежными фирмами с источниками на основе 1921г В качестве параметра сравнения была назначена удельная активность 1921г в источнике. В нашем случае удельная активность определялась расчетным методом по измеренной МЭД источника, известной 1еометрии измерения и справочным данным по схеме распада Погрешность в этом случае оценена в 10% Дополнительную методическую погрешность оценить не представилось возможным Сличение на большой группе иридиевых источников было выполнено с Бельгией Результаты представлены в диссертации

Сличения с одним источником проведены в пяти странах Результаты преде 1авлены в таблице 1

Таблица 1

Результатов измерений удельной активности 1921г в НИИАРе и за рубежом

Страна (фирма) Удельная активность 1921г, Ки/г Расхождение результатов измерений, %

Россия (ГНЦ НИИАР) 455 -

Бельгия (ЖЖНОЫ) 462 -1,5

Польша (Р01АТ0М) 446 2,0

Венгрия 441 3,2

Германия 420 8,3

Сличительные эксперименты показывают, что сличения по многим источникам с фирмой 1М01Ш1(Ж (Бельгия) и с пятью странами на одном источнике подтверждают достоверность наших результатов и отсутствие заметных неучтённых систематических погрешностей

Это показывает, что наши результаты, а значит, и качество измерений признаны зарубежными специалистами.

В четвёртой главе представлены результаты разработки комплекса специализированных гамма-спектрометрических установок, предназначенных для паспортизации РИ по активности и относительному содержанию гамма-излучающих примесей.

Особенность гамма-спектрометрических измерений в данном приложении состоит, прежде всего.

- в высоком уровне активности, требующем применения техники коллимирования пучка и работы в условиях «плохих геометрий»;

- в конструктивных особенностях гамма-источников (их размеров),

- во влиянии шумовых и механических эффектов (вибраций) оборудования защитных

камер

Для решения этих задач автором разработан комплекс измерительных установок Такими установками снабжены три защитные исследовательские камеры ГНЦ НИИАР Установки отличаются только размером коллиматора, в остальном они идентичны Типовой состав установки представлен на рис 5

Рис. 5. Гамма-спектрометрическая установка

1 - линейный предусилитель;

2 - коаксиальный полупроводниковый Ge (Li) детектор,

3 - устройство пассивной защиты от внешнего фонового излучения

4 - комплекс гамма-спектрометрической аппаратуры на основе многоканального амплитудного анализатора импульсов AFORA LP 4900В;

5 - коллиматор;

6 - защитная камера,

7 - дистансерное устройство;

8 - источник с держателем;

9 - слой песка,

10 - слой вакуумной резины,

11 - слой микропористой резины

Качес[венный анализ влияния вибраций в литерагуре обычно не встречается В процессе пуско-наладочных работ на гамма-спектрометрических установках ГНЦ НИИАР обнаружено, что это влияние приводит как к уширению спектральных линий в 1,5-2 раза, так и к искажению мягкой части спектра 0 - 300 кэВ Подобное искажение значительно

увеличивает значение минимально детектируемой активности (МДА) в области мягкого излучения Для уменьшения влияния эффекта вибраций предложено установить детекторы на виброзащитное основание, конструкция которого разработана в ходе экспериментальных лабораторных исследований. Рекомендованное основание представляет собой трехслойный «сэндвич», состоящий из слоя песка, толщиной около 15мм, слоя вакуумной резины 5мм и слоя микропористой прокладочной резины 10мм. Применение этого основания устранило уширение спектральных линий и сузило энергетический диапазон шумов до 60 кэВ, т е. вывело их за пределы диапазона регистрации спектрометра, причем, амплитуда шумов уменьшилась приблизительно в 10 раз

Для определения активности РИ с погрешностью не более 10% в условиях коллимации гамма-излучения накладываются условия измерений, не позволяющие применить для определения параметров широко распространенную модель аппроксимации пика полного поглощения Было проведено исследование применимости ряда моделей, в результате которого разработан алгоритм автоматической обработки гамма-спектров, получаемых в условиях так называемых «плохих геометрий» (в условиях коллимации гамма-излучения), т е. наличия большого числа эффектов, искажающих спектр, право- и лево- асимметричных пиков (фактор асимметрии может достигать 3) и разброс разрешения 3-6 кэВ. В основу применённой модели положен принцип разбиения непрерывного спектра на участки, содержащие пики полного поглощения первичного излучения на кусочно-гладком «континууме». Ширина выбираемых участков ограничена условием постоянства энергетического разрешения и не может превышать 90 кэВ.

Расчет активности для радионуклидов, имеющих сложную схему распада, представлен в методиках ГНЦ НИИАР, аттестованных ГНМЦ ВНИИМ с применением стандартной процедуры усреднения значений активности, рассчитанных по отдельным гамма - переходам исследуемого источника Основной составляющей погрешности определения активности принята погрешность аппроксимации калибровочной зависимости абсолютной эффективности регистрации спектрометра от энергии для заданной измерительной геометрии Качественно эту погрешность можно разложить на следующие составляющие- погрешность аппроксимации выбранной аналитической кривой Приведенные исследования показывают, что значение погрешности не превышает 3%, - погрешность аттестации образцовых мер активности (ОМА) 3 - 5% Воспроизводимость расстояния источник-детектор характеризует конструкцию дистансерного устройства, которое включает в себя держатель источника, устройство перемещения источника и отградуированную линейку. Детальное исследование этой характеристики, проведенное с использованием образцового источника кобальт-60, показало, что для всех трех гамма-спектрометрических установок ГНЦ НИИАР погрешность составляет 5 - 6 %

Измерения активности гамма- спектрометрическим методом весьма чувствительны к строению источника, т е гамма-спектрометр всегда регистрирует только часть излучения источника (ограниченный телесный угол) При применении коллимирующих систем особенно важно, чтобы излучение источника было изотропным, т.к при различных установках источника в держатель детектор «просматривает» разные участки источника. Так как активность источника является его интегральной характеристикой, в случае, если источники разных конструкций «видны» детектору через коллимирующую систему под разными углами, рассчитанные для них абсолютные эффективности будут отличаться на некоторые константы. На гамма-спектрометрических установках ГНЦ НИИАР исследовались источники на основе селена-75, иридия-192 и гадолиния-153. При исследовании полученных значений эффективности смещений не обнаружено в пределах 3%, что позволяет сделать вывод об очень хорошей юстировке коллимирующей системы

При исследовании установлено, что комплекс спектрометрических установок позволяет:

- измерять активность источников в диапазоне: 10' - 1012 Бк с погрешностью 8% (при доверительной вероятности Р = 0,95),

- определять относи гагьное содержание радионуюшдных примесей в источниках с погрешностью 10 - 13% (при доверительной вероятности Р = 0,95)

Комплекс обеспечивает возможность паспортизации при серийном производстве РИ Методики выполнения измерений изложены в комплекте документов на установки и аттестованы ГНМЦ ВНИИМ

ВЫВОДЫ

1. Разработан метод измерения потока нейтронов спонтанного деления Ь2СГ в диапазоне 106 - Ю10 с 1 с погрешностью не более 3% и установка, реализующая этот метод при измерении радиационно-физических характеристик РИ 2 Разработан оригинальный метод контроля равномерности протяженных источников, оптимизирующий выполнение измерений и позволяющий обнаружить неравномерность распределения радионуклида по длине нейтронного источника на уровне 0,1 мкг/мм 3. Разработан комплекс методик для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камер, обеспечивающий измерения указанных характеристик для шггенсивных гамма-источников с активностью в диапазоне (10'° -10|3)Бк или ~ (1 - 1000) Ки с погрешностью от 5 до 10% 4 Разработан комплекс гамма-спектрометрических методик, позволяющий выполнять измерения активности и содержания радионуклидпых примесей в гамма источниках в условиях коллимации дозных полей в диапазоне значений активности (105 - 1012) Бк с

погрешностью от 7 до 10% и содержания примесей в диапазоне значений активности (102 - 104)Бк с погрешностью (10 -=-13)%.

5. Разработанные и изложенные в нормативных документах методики выполнения измерения радиационно-физических характеристик РИ, ориентированные на созданную инструментальную базу, позволили повысить достоверность и точность паспортизации РИ и могут быть использованы в радиохимических технологиях. Методики прошли государственную метрологическую аттестацию в ГНМЦ "ВНИИМ" им Д.И. Менделеева

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНО В СЛЕДУЮЩИХ

РАБОТАХ'

1. Демченко Н.Ф , Певцов В.В , Скорняков С.И Автоматизированная обработка результатов контроля процесса гамма-сканирования протяженных сердечников нейтронных источников на основе калифорния-252. Препринт НИИАР 23 (669) М, ЦНИИ Атоминформ, 1985 г.

2. Демченко Н.Ф. Певцов В.В. Способ изготовления детектора быстрых нейтронов, бета-частиц и гамма-квантов. Авторское свидетельство № 1523013 1989 г

3 Демченко Н Ф , Бойцов A.A., Леваков Б.И, Харитонов И А. Методы контроля в производстве источников ионизирующего излучения в условиях горячих камер ГНЦ НИИАР. Тезисы доклада на III конференции по радиохимии. 28 ноября - 1 декабря 2000 г., г. С-Петербург, с. 240

4 Демченко Н.Ф., Леваков Б.И, Харитонов И.А., Садиков М М., Бойцов А.А Исследование метода активации фолы для измерения потока нейтронов медицинских источников Сборник трудов НИИАР вып. 3, с. 48-51, 2002 г.

5 Демченко Н.Ф , Дудун А.В , Леваков Б.И, Виллевальде Н Д Исследование средств измерения мощности экспозиционной дозы источников гамма-излучения Сборник трудов НИИАР вып 2, с. 20-27,2003 г.

6 Бойцов А А., Кондаурова Г.И , Леваков Б И , Демченко Н.Ф , Анохин Ю П. Система метрологического обеспечения измерений при технологическом контроле и паспортизации радионуклидных источников и препаратов Сборник трудов НИИАР вып 1, с 34-36,20031.

7 Демченко Н Ф , Леваков Б.И., Бойцов А А., Анохин Ю П. Дозиметрические методы и средства контроля источников гамма-излучения Вестник УГТУ-УПИ № 17(47) с. 24-29, Екатеринбург 2004 г.

Подписано к печати 20.02 2007 г. Объем 0,79 п,л. Тираж 100 экз. Заказ № 100 Отпечатано в Федеральном унитарном предприятии «Государственный научный центр Российской Федерации -Научно - исследовательский институт атомных реакторов» 433510, г. Димитровград - 10, ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР»

ВВЕДЕНИЕ

ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

ГЛАВА 1. ИССЛЕДОВАНИЕ МЕТОДА АКТИВАЦИИ ФОЛЬГ ПРИ ИЗМЕРЕНИИ ПОТОКА НЕЙТРОНОВ МЕДИЦИНСКИХ ИСТОЧНИКОВ НА ОСНОВЕ СР-252

ГЛАВА 2. ОПТИМИЗАЦИЯ МЕТОДА ИЗМЕРЕНИЯ ПАРАМЕТРА РАВНОМЕРНОСТИ ПРОТЯЖЁННЫХ ИСТОЧНИКОВ НЕЙТРОНОВ НА ОСНОВЕ СР-252

ГЛАВА 3. КОМПЛЕКС СРЕДСТВ И МЕТОДИК ИЗМЕРЕНИЯ МОЩНОСТИ ЭКСПОЗИЦИОННОЙ ДОЗЫ ИСТОЧНИКОВ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ МЕДИЦИНСКОГО И ПРОМЫШЛЕННОГО НАЗНАЧЕНИЯ ДЛЯ ИХ ПАСПОРТИЗАЦИИ

ГЛАВА 4. КОМПЛЕКС СПЕЦИАЛИЗИРОВАННЫХ ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИХ УСТАНОВОК, ПРЕДНАЗНАЧЕННЫХ ДЛЯ ПАСПОРТИЗАЦИИ РИ ПО АКТИВНОСТИ И ОТНОСИТЕЛЬНОМУ СОДЕРЖАНИЮ РАДИОНУКЛИДНЫХ ПРИМЕСЕЙ

ВЫВОДЫ

Актуальность работы

Во второй половине 20-го века появились новые научно-технические направления, связанные с практическим использованием ионизирующих излучений. Наиболее значимым примером может служить появление целой отрасли - радиационной технологии, все большую значимость в здравоохранении приобретает постоянно совершенствуемая радиационная медицина. За последние годы на мировом рынке радионуклидной продукции возросла потребность в источниках медицинского и промышленного назначения. В системе здравоохранения при диагностике, лабораторных тестах и терапии многих заболеваний радионуклиды используют как обязательный компонент. В некоторых случаях такая диагностика вообще не имеет альтернативы. Эксперты Управления изотопов для медицины и научных программ ЭоЕ США в 1999 г. подготовили отчет "Экспертная комиссия: прогноз будущего спроса на медицинские изотопы", где до 2020 г. прогнозируется ежегодное увеличение спроса на диагностические изотопы - (7 + 16)% и на терапевтические изотопы -(7 14)%. [8], [9]. Наиболее простой и дешевый способ получения радионуклидов основан на облучении изотопных мишеней нейтронами в реакторе. Для этих целей используют, как правило, исследовательские ядерные реакторы (ИЯР). ГНЦ РФ НИИАР располагает несколькими реакторами для получения радионуклидов. Высокая плотность потока нейтронов 1015 л н/(см х с) активной зоны реакторов позволяет получать источники ионизирующего излучения высокой удельной активности, что дает возможность изготовления источников широкого диапазона типоразмеров, повышая их конкурентоспособность на российском и мировом рынках. Так, удельная активность Ат облученных природных изотопов составляет: для б0Со - Ат ~ 400 Ки/г; для 1921г - Ат ~ 600 Ки/г; 758е - Ат ~ 1000 Ки/г; 1530ё - Ат ~ 150 Ки/г; 63№ - Ат ~ 15 Ки/г), а так же накапливают необходимое количество 252Cf и других трансплутониевых элементов.

Получение ионизирующего излучения для реализации большинства методик и технологий основывается, прежде всего, на применении радионуклидных источников. В этой связи, перед атомной промышленностью страны была поставлена задача организовать и обеспечить промышленное производство радионуклидных источников, удовлетворяющих запросы различных потребителей. Отличительными чертами такого производства являются высокая наукоёмкость продукции, необходимость собственной базы наработки сырья (радионуклидных препаратов), исключительные требования к безопасности производства и самой продукции. Решить такую проблему в состоянии только немногие технически развитые страны, которые обеспечивают своим производством потребности остального мира. Были выработаны международные правила и стандарты на радионуклидные источники, установлена система их классификации (МС ИСО 2919-80). На основании международных требований разработан отечественный ГОСТ 25926-90, регламентирующий вопросы классификации, безопасности, производства и эксплуатации источников.

В России основное производство радионуклидных источников сосредоточено в ГНЦ НИИАР и НПО «Маяк», причем номенклатура выпускаемых изделий, как правило, индивидуальна для каждого предприятия. Так в НИИАР выпускаются промышленные и медицинские гамма-источники на основе радионуклидов Со-60, 1г-192, в(1-153, 8е-75, 8Ь-124, Тш-170 и др., а также нейтронные источники спонтанного деления на основе С£252. Активность таких источников может достигать десятков тысяч кюри. Закрытый радионуклидный источник (РИ) представляет собой активный сердечник (порция радионуклида), помещенный в одну или несколько герметичных металлических оболочек. Конструкция и размеры источника зависят от типа облучательной установки, для комплектации которой они предназначены. Высокая активность источников определяет необходимость применения при их изготовлении сложного защитного оснащения, дистанционного выполнения операций, повышенных мер безопасности производства.

Основными радиационными параметрами источников, устанавливаемыми при их паспортизации, могут быть:

- активность радионуклида в источнике;

- мощность экспозиционной дозы в заданной точке;

- поток частиц из источника;

- радиационные примеси в источнике.

Очевидно, что неотъемлемой и обязательной частью производства должны быть средства и методики радиационного контроля, . пригодные для определения с требуемой точностью названных радиационных параметров источников.

Разработка средств и методов радиационного контроля должна выполняться одновременно с разработкой типа источников и представляет собой важную научно-техническую задачу в актуальной проблеме промышленного производства радионуклидных источников.

Цели работы

Создать в ГНЦ НИИАР апаратурно-методический комплекс, обеспечивающий радиационный контроль РИ промышленного и медицинского назначения в условиях массового производства.

Научная новизна

1. Разработана модификация метода золотых фольг для компарирования нейтронных источников из С£-252, позволяющая в условиях массового контроля обеспечить погрешность не более 3% и рабочий диапазон потока нейтронов 106 109 с"1.

2. Предложен способ контроля равномерности протяжённых источников, учитывающий искажение аппаратурной линии гамма-сканирующей установки. Способ реализован в методике паспортизации протяжённых нейтронных источников спонтанного деления.

3. Предложена модель аппроксимации спектрограммы гамма-излучения, учитывающая реальные условия искажения спектра на измерительных установках в горячих исследовательских камерах.

4. Представлены результаты международого сличительного эксперемента, подтверждающие высокое качество разработанной аппаратурно-методической базы паспортизации РИ.

Практическая значимость

Созданная в ГНЦ НИИАР система методов, методик и средств контроля позволила освоить выпуск в институте радионуклидных источников для народного хозяйства. Система начала действовать в ГНЦ НИИАР с 1990 года. В настоящее время эта система контроля действует на Белорусско-Российском предприятии "ЗАО Изотопные технологии", где налажен выпуск РИ на основе 60Со и 1921г.

Разработанный комплекс средств измерения ГНЦ НИИАР, был внедрён и сейчас с успехом широко используется на Китайско-Российском совместном предприятии: «Пекинская КИАЭ-НИИАР компания радионуклидов» при производстве источников на основе лм 1Q9 f\0 и Со в Китайской народной республике.

На все выпускаемые источники разработаны методики, созданы и исследованы установки паспортизации в условиях горячих камер, боксов, которые позволяют проводить измерения ядерно-физических параметров с погрешностью 3 + 10%.

Положения, выносимые на защиту:

1. Установка для измерения потока нейтронов «Фантом» и реализованная на ней методика обеспечивают массовый

JC'J контроль источников спонтанного деления на основе Cf в диапазоне 106 + 109 с"1 с погрешностью до 3% ;

2. Разработанный метод контроля равномерности протяженных источников, оптимизирует условия измерения и позволяет обнаружить неравномерность нейтронного источника на уровне 0,1 мкг/мм.

3. Апаратурно-методический комплекс для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камер обеспечивает измерения интенсивных гамма-источников в диапазоне активности (Ю10 1013) Бк или ~(1 + 1000) Ки с погрешностью от 5 до 10%.

4. Гамма -спектрометрический комплекс позволяет выполнять контроль активности и содержания радионуклидных примесей в гамма-источниках в условиях коллимации гамма-полей в

5 12 диапазоне значений активности (10 10 ) Бк с погрешностью от 7 до 10% и содержания примесей в диапазоне значений активности (102 104)Бк с погрешностью (10 + 13)%.

5. Созданный комплекс средств и методик радиационного контроля полностью обеспечивает потребности существующего производства в ГНЦ НИИАР и предусматривает возможность расширения номенклатуры контролируемой продукции.

ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

Определение радиационно-физических параметров источников ионизирующего излучения является очень важной проблемой, требующей глубокого анализа и конкретных исследований. В литературном обзоре приводится сравнительный анализ применяемых средств измерений (СИ) и методик выполнения измерений (МВИ) основных параметров радионуклидных источников, получаемых в ГНЦ РФ НИИАР и имеющихся СИ и МВИ в других странах мира. Рассмотрено измерение основных характеристик радионуклидных источников нейтронного и гамма-излучений на примере: 252С£ 60Со, 1530с1, 1921г, 137Св, 758е, 124БЬ и 170Тш. Передача размера единицы МЭД, потока нейтронов в ГНЦ РФ НИИАР осуществляется от Государственных первичных эталонов Центра Единства "Измерений РФ ВНИИМ им. Д.И. Менделеева" г. С-Петербург [3], [4], [6].

В ГНЦ РФ НИИАР для измерения потока нейтронов от радионуклидных источников 252Cf применяют детекторы нейтронов на основе всеволновых гелиевых счетчиков типа СНМ-11 и СНМО-5, в которых при облучении нейтронами возникают импульсы тока, число которых, пропорциональное потоку нейтронов, сосчитывается многоканальным анализатором импульсов. В качестве замедлителя нейтронов используют сочетание количества поглотителей (1^2) слоя из парафина и кадмиевый экран.

Для измерения потока нейтронов на установке, состоящей из вышеуказанного детектора и измерительной линейки (месторасположение измеряемого источника), применяется относительный метод сравнения (компаратора) с образцовым источником по формуле:

Фх=Ф„хехр{-Лх(1), О где Ф„ - значение потока нейтронов образцового источника, с"1;

X - постоянная распада радионуклида 252С£ X = 7,175 х 104 дней"1;

I - время прошедшее со дня аттестации образцового источника, дней;

Но N0- измеренные скорости счета от измеряемого и образцового источников, соответственно, с"1.

Численные значения скоростей счета 1ЧХ и N0 являются исправленными с учетом фона N,1, и наличия «мертвого» времени тм установки, и рассчитываются по формуле:

1 -г, Л*) мертвое» время установки тм составляет ~ 5 х 10~6 с.

При измерении потока нейтронов на установке следует рассчитать нужное расстояние от источника до детектора. В основу расчетов необходимого расстояния положено равенство: "'., (2),

3). Ф

Если используют счетчик СНМО-5 и не применяют поглотитель, то расстояние Я'0 (м) рассчитывают по формуле:

К =0,55хд/фо хЮ"7 (4).

Если счетчик СНМО-5 применяют одновременно с поглотителями, то расстояние Я" (м) рассчитывают по формуле:

0,55х Фох10-7х^— (5),

V тхк-, где ш - число слоев поглотителей, ш = 1, 2; к2 - коэффициент уменьшения скорости счета импульсов при введении одного поглотителя с кадмиевым экраном.

Если счетчик СНМО-5 заменяют на СНМ-11 и применяют поглотители, то расстояние я"1 (м) рассчитывают по формуле:

Кш = о,55х \фв х 10"7 х (6), тх/с2 к, где к] - коэффициент уменьшения скорости счета импульсов при замене СНМО-5 на СНМ-11, к, = 5.

В результате расчетов по формулам (4) - (6) получаются условия измерения потока нейтронов от источников приведенные в таблице 1.

Таблица 1. Условия измерения потока нейтронов от источников

Значение измеряемого потока нейтронов Фо, С'1 Тип счетчика Количество слоев поглотителя Расстояние 1*0, м

8 х Ю5 СНМО-5 - 0,2

8 х Ю6 СНМО-5 - 0,5

2 х Ю7 СНМО-5 - 0,8

1 X 108 СНМО-5 - 1,7

5 х Ю8 СНМО-5 1 1,8

2х Ю9 СНМО-5 2 1,7

1 х Юш СНМ-11 2 2,4

Измеряемые скорости счета от источников, соответствующие условиям приведенным в таблице 1, находятся в диапазоне от 2 х 101 до 5 х Ю3 с"1, где численное значение «мертвого» времени есть величина постоянная, и поэтому, допускается производить сравнение сигналов компаратора от аттестуемого и образцового источников.

Доверительные границы погрешности измерения потока нейтронов от паспортизуемых источников 252С{ составляют ± 8% для вероятности Р = 0,95 в диапазоне измерения потока нейтронов 106 Ю10 с*1. Погрешность набора применяемых образцовых источников потока нейтронов 1-го разряда составляет ± 4% [3] в указанном выше диапазоне.

При изготовлении протяженных источников применяют методику измерения неравномерности распределения радионуклида С{ по длине активных сердечников (источников). Протяженный сердечник представляет собой платиновую проволоку с осажденным на ней электрохимическим способом Cf проволоку с последующей фиксацией его прокалкой при температуре 800°С. Для изготовления источника предварительно производят сканирование протяженного активного сердечника, которое заключается в измерении гамма-детектором потока гамма-квантов, сопровождающих альфа-распад и спонтанное деление С£ При этом активный сердечник длиной не более 50мм протягивают с шагом 0,5мм относительно оси коллимирующей щели шириной 1мм в блоке детектирования, совершая вращательно-поступательное движение. По полученному распределению потока гамма-квантов (спектрограмме) рассчитывают линейную неравномерность распределения СГ по длине сердечника. После сканирования из сердечника вырезают участки необходимой длины с требуемой неравномерностью, которые затем помещают в капсулу и герметизируют, в результате получают источник нейтронного излучения. После герметизации источник тоже сканируют и определяют неравномерность распределения СГ в источнике.

Параметр равномерности характеризуется как разность между единицей и модулем максимального относительного отклонения скорости счета контролируемой точки И, от среднего значения N по длине сердечника. В каждой точке сканирования неравномерность "к в % рассчитывают по формуле:

Л =

1 - гпах ч-^)-(к-к,) х100 (7), У т где N - средняя скорость счета по длине сердечника, с"1; N = --; т

N. - средняя скорость счета в ¡-ой точке сердечника, с"1;

- средняя скорость счета фона сканирующего устройства, с"1.

Если измеренная средняя скорость счета , соответствующая содержанию радионуклида, на выбранном участке сердечника в сумме с погрешностью измерения не отличается от среднего значения N более чем на 85%, считается участок активного сердечника отвечающим требованию по линейной равномерности, а источник с активным сердечником, взятым из этого участка отвечающим техническим условиям.

Установка сканирования состоит из блока детектирования, механизма перемещения сердечника (источника), блока автоматического управления перемещением и блока регистрации. Блок регистрации состоит из: сцинтилляционного детектора гамма-излучения, блока усиления БУС2-97, блока дискриминатора БСА2-95, блока питания БНН-151, блока высокого напряжения БНВ2-95, анализатора АИ 1095 с компьютером и программным обеспечением, блока автоматического управления, блока схемы пропускания.

Методика сканирования применима при линейной плотности

252 распределения Cf от 0,1 мкг/мм до 10 мкг/мм, что соответствует скорости счета регистрирующей аппаратуры от 10 с"1 до 1000 с"1. Относительная погрешность определения неравномерности составляет ± 4% для вероятности Р = 0,95. Однако предложенная методика не позволяет правильно контролировать источники по л c'y равномерности распределения радионуклида Cf. Это связано с тем , что скорость счета контролируемой точки N, (в формуле (7)) является лишь откликом установки и не может быть правильным критерием оценки массы каллифорния в этой точке.

В [13] подробно описаны источники как отечественные, так и зарубежные. Здесь отмечается так же ряд источников и нестандартного вида. Это такие, как сфера, полусфера, в виде карандаша, кольца и др. В медицине больше распространены протяженные жесткие или гибкие конструкции. Обычно такие

ЛСЛ источники содержат не более (15 + 20) мкг Cf.

Впервые всеволновый счетчик для абсолютных измерений нейтронных потоков источников был разработан А. Хансоном и Мак Киббеном [14]. В то время калифорний не был еще получен в больших количествах, поэтому счетчик разрабатывался применительно для нейтронных потоков других, ранее распространенных изотопов.

Так, во Франции [15] для счета нейтронов источника из Cf применялся набор из 8 ВГ-3 счетчиков, смонтированных в большом сосуде, заполненном веществом, используемым в качестве замедлителя. Погрешность измерения активности составила < 1%.

Электрохимической лабораторией Японии проводится

У C'y абсолютная калибровка стандартных нейтронных Cf - источников [16]. С помощью методики, использующей ванну с проточным раствором сульфата марганца Мп804. Источники помещают в центр сферического сосуда с перемешиваемым проточным раствором (17 л/мин). С помощью счетчика 4л(3у - совпадений определяют активность 5бМп, накапливаемого в растворе. Утечку нейтронов за пределы сферы контролируют нейтронным детектором. Погрешность определения выхода нейтронов составляет - 0,44%.

В Англии [17] проведена калибровка нейтронного Ат-Ве -источника абсолютным методом ванны с сульфатом марганца. Источник нейтронов располагают в центре сферы радиусом 50см, наполненной водным раствором сульфатом марганца МпБО^ Активность источника определяют по активности 56Мп, образующегося в растворе под действием нейтронов. Регистрация производится по у-лучам с Ка1(Т1) размерами (5x5) см. Активность источника составляет 3,166 х 106 с"1 ± 0,9%.

Измерения нейтронных спектров источников нейтронов 241Аш/В; 241Аш/Ве; 241Аш/Р; 242Ст/Ве; 238Ри13С и 152а приводятся в работе [18]. Для уменьшения эффектов многократного рассеяния спектры нейтронов измеряют тонким кристаллом стильбена 5мм толщиной и 40мм в диаметре. Для устранения фона у-лучей используют схему разделения по форме импульса. Активность изотопов > 1 Ки. Полный выход нейтронов составляет 1,5 х Ю5 5,9 х Ю6 н/с.

Определение абсолютного выхода нейтронов изотопных источников по пространственно-энергетическим спектрам описано в работе [19]. Разработан метод быстрого определения абсолютных выходов нейтронов изотопных источников с использованием однокристального сцинтилляционного спектрометра. Идея метода заключается в измерении пространственно-энергетических распределений нейтронов. Приведены абсолютные выходы нейтронов для нескольких изотопных источников нейтронов: 238Ри + Ве; 244Ст + Ве; и 238Ри + В; 238Ри + 244Ст и 252С£ Погрешность определения выхода составляет 3 + 5%.

Об усовершенствовании абсолютных методов калибровки нейтронных источников говорится в [21]. Приводятся методы сличения с помощью эталонного источника нейтронов Канады № 200-1. Наилучшую точность дает метод марганцевой ванны.

В [22] говорится об измерении потока нейтронов в 238Ри + Ве -источнике нейтронов. Выход нейтронов измерялся всеволновым счетчиком и спектрометром. Спектры для экспериментальных источников идентичны со спектром Ри + Ве - источника.

В статье [23] описывается изготовление и калибровка источников С£ Использовали источники Cf с удельной

6 2 поверхностной активностью до 7,4 х 10 Бк/см . Методы аттестации: а-спектрометрия, а-радиометрия и авторадиография.

Об изготовлении и аттестации нейтронного источника 252Cf подробно говорится в [24]. Эталонный нейтронный источник научно-исследовательского института Яег (Англия) на основе изотопного источника 252СГ размещен в сферической оболочке из Э20 диаметром 30см. Разработан источник низкоэнергетических нейтронов на

ЛСЛ основе С£ помещенного в сферической оболочке диаметром 30см, заполненной тяжелой водой, выполняющей роль замедлителя. Выходной спектр нейтронов был рассчитан на основе известного спектра калифорния (без заполнителя) с точностью 1%. Расчеты показали, что плотность выходного потока нейтронов увеличивается на 5-20% в области энергий ниже 2 МэВ и снижается на 3-5% в области энергий выше 2 МэВ. Измеренный спектр нейтронов соответствует требованиям международного стандарта с учетом небольшого (7%) отклонения в области 5-7 МэВ.

Прибор для измерения потока нейтронов [25] содержит компенсированный по гамма-излучению детектор нейтронов типа ионизационной камеры, расположенной между параллельными круглыми пластинами, наполненный трехфтористым бором. Детектор окружен воздухонепроницаемой рубашкой с двойной стенкой, в которую вводится поглощающая нейтроны текучая среда. Текучая среда может быть в жидкой или газообразной форме, а поглощающее нейтроны вещество, находящееся в текучей среде, может иметь различную концентрацию.

В работе [26] описывается жидкий сцинтиллятор для обсчета тепловых нейтронов. Жидкий состав для сцинтилляционного обнаружения и обсчета тепловых нейтронов содержит раствор сцинтиллятора, в который входят ароматический углеводородный растворитель, растворенный сцинтиллятор и атоксилированный алкилфенол, а также водный раствор соединения элемента, обладающего повышенной способностью захвата тепловых нейтронов. При взаимодействии этого элемента с тепловыми нейтронами протекает экзоэнергетическая ядерная реакция.

Способ и устройство для измерения дозы облучения нейтронами описан в [27]. Образец материала содержит элементы, которые при облучении нейтронами превращаются в радиоактивные изотопы. Последние, распадаясь, ионизируют этот материал, меняя его проводимость. Дозу облучения вычисляют как функцию измеряемой проводимости.

Описание портативного прибора для измерения энергетического спектра нейтронов и нейтронной дозы в смешанном п-у поле приводится в [28]. Нейтронный спектрометр имеет фотоумножитель, сцинтиллятор, чувствительный к излучению и оптически связанный с фотоумножителем. Сцинтиллятор генерирует, соответственно, сигнальные импульсы на аноде и диоде фотоумножителя при регистрации излучения, содержащего нейтроны и гамма-лучи. Имеется дискриминатор формы импульса с энергетическим и временным каналами и схема, соединяющая анод и диод фотоумножителя, соответственно, с энергетическим и временным каналами дискриминатора. Эта схема имеет средство для анализа сигнальных импульсов и для различения импульсов, образованных нейтронами и гамма-лучами. Энергетический и временной каналы могут селективно присоединяться с помощью специального устройства к многоканальному анализатору для селекции импульсов по их амплитудам. Многоканальный анализатор содержит первую группу каналов для импульсов, образованных от нейтронов, и вторую группу каналов для импульсов от гамма-лучей. Имеется устройство для выделения импульсов от нейтронов в первую группу каналов, а импульсов от гамма-лучей - во вторую группу каналов. Импульсы от нейтронов в первой группе каналов запоминаются в специальном устройстве в виде распределения по их амплитудам, а импульсы от гамма-лучей во второй группе запоминаются в другом устройстве в виде распределения по их амплитудам. Вычислительное устройство преобразует распределение по амплитудам нейтронных импульсов в энергетический спектр нейтронов.

Прибор для измерения нейтронов и гамма-лучей [29]. Прибор имеет детектор как нейтронов, так и гамма-лучей, схему дискриминации, формы импульса для входных импульсов детектора, которая различает импульсы, генерированные нейтронами, и импульсы, генерированные гамма-лучами. Импульсы, генерированные нейтронами, и импульсы, генерированные гамма-лучами, подсчитываются отдельными счетчиками. Специальное устройство определяет отношение различных подсчитанных величин для импульсов, генерированных нейтронами, и импульсов, генерированных гамма-лучами, с целью регулирования схемы дискриминации так, чтобы отношение этих двух подсчитанных величин оставалось постоянным.

Устройство для измерения нейтронного потока [30]. Содержит чувствительный к медленным нейтронам детектор, вокруг которого расположены два слоя замедлителя, между которыми расположен, по меньшей мере, один слой поглотителя. Слои замедлителя и поглотителя выполнены и рассчитаны таким образом, что чувствительность устройства соответствует в основном определенной зависимости биологической эффективности от энергетического спектра нейтронов.

Детектор-дозиметр нейтронов и излучения [31], характеризующийся высокой линейной передачей энергии, с непосредственным снятием показаний. Работа детектора-дозиметра основана на использовании капель перегретой жидкости, диспергированной в прозрачном или полупрозрачном, упругом твердом веществе, которое удерживает продукты испарения капель, образующиеся в результате удара нейтронов или других частиц. Вследствие удара твердое вещество повреждается в той точке, которую занимала каждая испарившаяся капля.

В Саванна-Риверской лаборатории для измерения распределения СГ в проволочных источниках нейтронов, проволока накладывается на фотопластинку, чувствительную к гамма-излучению [32]. Полученная авторадиограмма источника обрабатывается автоматическим денситометром, связанным с ЭВМ.

В институте ядерных исследований в Сверке (Польша) определение формы, размеров, распределения активности по поверхности тонких источников из С£ проводят следующим образом [33]. Источники измеряют с помощью «камеры-обскуры», в которой объективом служит узкое отверстие, а вместо фотопластинки используется координатно-чувствительный детектор типа ХУРБО. С помощью ЭВМ получают трехмерные графики, показывающие распределение активности по поверхности и линии равной активности. Пространственное разрешение составляет 0,1мм.

Метод «камеры-обскуры» объединяет авторадиографию и использование чувствительного детектора при обнаружении осколков деления.

Единица потока нейтронов в источниках наиболее достоверно воспроизводится активационным методом, в частности, методом марганцевой ванны. Метод, основанный на возбуждении радиоактивности 56Мп, образующегося в растворе сульфата марганца (Мп804) ванны под действием нейтронов. Активность источника определяют путем регистрации фотонного излучения с помощью 4ж-высокого давления. Погрешность метода составляет 8 = 0,2 ^ 1% [16], [17], [21]. Метод является трудоемким и дорогостоящим, и на практике используется для передачи размера единицы в государственных поверочных схемах для средств измерений, а также для межгосударственных (межлабораторных) сличений.

Наиболее широко применяют относительные методы измерения (компаратора) с помощью образцовых источников или источников специального назначения. В качестве компаратора, как в нашем случае, так и в других странах [3], [5] используют детекторы нейтронов на основе всеволновых гелиевых счетчиков. В зависимости от погрешности образцовых источников потока нейтронов (1 5)%, погрешность измерения методом компаратора составляет (5 ^ 15)% соответственно [3].

Достоинством относительных методов измерения является простота в методике измерений и обработки результатов измерений в крупносерийном производстве источников, а также достижения требуемой погрешности измерения в соответствии с техническими условиями на источники.

Российскими специалистами проведены исследования [20], где показано, что габариты, состав активной части и технология изготовления а-, п- источников слабо влияют на форму нейтронного спектра, а значит, нет необходимости соблюдать условие идентичности паспортизуемых источников образцовым источникам по конструкции капсул, геометрическим размерам активной части, радиохимическому составу и структуре вещества. Основным условием для сравнения является соизмеримость численных значений потоков нейтронов, т.е. Фобр = Фпасп- Различие допускается не более чем в 10 раз [10].

Предпочтительным методом оценки неравномерности распределения по длине протяженных источников является сканирование по гамма-излучению осколков деления в источнике. Относительная погрешность определения неравномерности составляет ± 4%.

Альтернативным методом определения параметра равномерности является авторадиографический метод, который заключается в облучении фотопластинки, расположенной параллельно источнику на расстоянии Ь. После экспозиции (время облучения фотопластинки) с полученной рентгенограммы микрофотометром снимают распределение плотности почернения по длине источника. При этом исходят из допущения, что плотность почернения пропорциональна плотности потока гамма-квантов, падающих на пленку. Метод является довольно простым, но погрешность получаемых измерений составляет ± 18% [27].

Измерение мощности экспозиционной дозы (МЭД) и активности источников гамма-излучения широко представлены в научных публикациях и докладах [3], [5], [6], [7].

В этих работах подробно изложены известные методики измерения МЭД и определения активности паспортизуемых источников гамма-излучения, перечень которых представлен в таблице 2.

Таблица 2. Перечень радионуклидов гамма-излучения, используемых при изготовлении источников излучения, и их ядерно-физические параметры [28]

Радионуклид Тип распада Гамма-постоянная, Р-см2 (мКи-ч) Керма постоянная, аГр-м2 (с-Бк) Период полураспада, Т1/2 Средняя энергия, кэВ

Селен-75 ("ве) ЕЗ-100% 1,99 13,35 119,8 сут. 216,3

Сурьма-124 (,248Ь) Р"-100% 9,64 63,42 60,2 сут. 985,0

Тулий-170 (170Тш) Р"- 99,97% 0,0274 0,180 128,6 сут. 66,7

Иридий-192 Гч Р -95,1 %; ЕЗ-4,87 % 4,72 30,31 74,08 сут. 356,8

Иридий-194 (,941г) |3"-100% 0,505 3,32 19 ч.

Марганец-54 (54Мп) ЕЗ-100 % 4,61 36,38 312,16 сут 834,86

Кобальт-60 (60Со) 0400% 12,85 84,83 1924,8 сут 1252

Барий-133 (133Ва) 2,94 19,34 10,73 г. 156,3

Скандий-46 (3400% 10,768 70,84 83,8 сут.

Цезий-134 (,34Сз) р--100% 8,72 57,37 2,062 г. 694,7

Таблица 2 (продолжение)

Радионуклид Тип распада Гамма-постоянная, Р-см2 (мКи-ч) Керма** постоянная, аГр-м2 (с-Бк) Период полураспада, Т1/2 Средняя энергия, кэВ

Цезий-137 (,37Сз) р--юо% 3,24 21,33 30,17 г. 613,9

Самарий-145 (1458Ш) ЕЗ-100 % 0,731 4,81 340 сут. 41,34

Иттербий-169 (169УЬ) Р"-100°/о 1,73 11,38 32 сут. 92,8

Гадолиний- 153 (153оа> рчоо% 0,67 4,40 239,5 сут. 60

Примечание. * - ЕЗ -электронный захват. - Для гамма-излучения с энергией до 10 МэВ керма практически не отличается от поглощенной дозы.

Гамма-источники представляют собой герметичную цилиндрическую капсулу с помещенным внутрь металлическим радионуклидом, активированным в нейтронном потоке реактора, и соответствуют требованиям ГОСТ 26307-84 «Источники гамма-излучения радионуклидные закрытые. Методы измерения параметров» ГОСТ Р 50629-93 [29], [30] и требованиям «Правил безопасной перевозки радиоактивных веществ, издание 1985 (исправленное в 1990), Международное агентство по атомной энергии (МАГАТЭ), Вена, 1991». Герметизация капсул источников выполняется аргонодуговой сваркой кольцевым швом по торцу.

В основу измерения МЭД от источника положены два метода измерения:

- метод прямых измерений внешнего фотонного излучения источника в условиях свободной геометрии с использованием дозиметрических приборов-рабочих эталонов 1-го разряда. Численные значения МЭД получают, выполняя прямые, многократные измерения. Прямой метод обеспечивает измерение МЭД от измеряемого источника с погрешностью 5 = ± 5% для доверительной вероятности Р = 0,95 и применяется для аттестации источников специального назначения [12].

-метод сравнения с мерой мощности экспозиционной дозы 1-го разряда в геометрии коллимированного пучка. Значение МЭД получают путем сравнения показаний выполняемых на основании многократных измерений с использование компаратора внешнего гамма-излучения от измеряемого источника и эталонной меры. В качестве компаратора используется дозиметрический прибор с набором ионизационных камер. Метод сравнения (компаратора) обеспечивает измерение мощности кермы в воздухе от измеряемого источника с погрешностью 8 = ± (7 ^ 10)% для доверительной вероятности Р = 0,95 и применяется для паспортизации источников промышленного назначения и с погрешностью 8 = ± 5% для паспортизации медицинских источников.

При прямых и относительных измерениях используют клинические дозиметры М2312.10 или М2300 1-го разряда с относительной погрешностью 8 = ± (3,5 4)%, укомплектованные ионизационными камерами:

- типа 70110 (УАК-253); диапазон регистрируемых энергий фотонов от 30 кэВ до 1,5 МэВ. Диапазон измерения мощности экспозиционной дозы от 2 мГр/мин до 20 Гр/мин. Энергетическая зависимость чувствительности ± 3%;

- типа 70111 (VAK-254), диапазон регистрируемых энергий фотонов от 40 кэВ до 1,5 МэВ. Диапазон измерения мощности экспозиционной дозы от 2 мкГр/мин до 20 мГр/мин. Энергетическая зависимость чувствительности ± 4%. Нестабильность за 8 ч непрерывной работы не более 1%. Коэффициент анизотропии составляет в среднем 5,6% и учитывается только при прямых измерениях.

Диапазон измерения МЭД паспортизуемых источников гамма-излучения соответствует (3,3 х 10"8 + 0,33) Гр/с или (9,7 х 10"8 + 9,7 х 10"3) А/кг.

Образцовые источники гамма-излучения аттестованы как меры МЭД 1-го разряда с относительной погрешностью ± 4%. Диапазон измерения МЭД на расстоянии 1 м от рабочей торцевой поверхности о эталонных источника составляет (3,3 х 10"° + 0,33) Гр/с.

В качестве компаратора применяют универсальный дозиметр 1-го разряда UNIDOS в составе: свободно-воздушная ионизационная камера объемом 0,6 см типа М30001 № 1046, измерительный пульт № 10552. Анизотропия камеры составляет 0,1%. Доверительные границы основной относительной погрешности измерения МЭД 6СИ = ± 3% с вероятностью Р = 0,95 в диапазоне измерений МЭД не более 500 мГр/с (1,3 х Ю"2) А/кг.

При передаче единиц МЭД паспортизуемым серийным гамма-источникам на основе высокоактивного 60Со необходимо соответствовать следующим требованиям: энергетический диапазон гамма-излучения от 30 до 3000 кэВ; диапазон измерения МЭД от 9,2 х Ю"7 до 9,2 х Ю"4 А/кг (3,57 х 10"3 + 3,57) Р/с; погрешность измерения МЭД при паспортизации источников составляет ± 8% с доверительной вероятностью Р = 0,95; диапазон измерения эквивалентной активности от 3,7 х 1011 Бк (10 Ки) до 3,7 х Ю14 Бк (10 кКи); погрешность измерения эквивалентной активности при паспортизации источников составляет ± 10% с доверительной вероятностью Р = 0,95.

При передаче единиц МЭД паспортизуемым серийным гамма-источникам на основе радионуклидов шСс1, 758е, 137Сз, 60Со, |921г необходимо соответствовать следующим требованиям: энергетический диапазон гамма-излучения от 100 до 2000 кэВ; диапазон измерения МЭД от Ю"10 до 10"4 А/кг (3,88-10"6 - 3,88)

Р/с; погрешность измерения МЭД при паспортизации источников промышленного назначения составляет ± 8% с доверительной вероятностью Р = 0,95 и с погрешностью 8 = ± 5% для паспортизации медицинских источников. диапазон измерения эквивалентной активности от 4,0 х Ю8 Бк (1,1 х Ю'2 Ки) до 4,0 х Ю14 Бк (1,1 х Ю4 Ки); погрешность измерения эквивалентной активности при паспортизации источников промышленного назначения составляет ± 10% с доверительной вероятностью Р = 0,95.

X =хйх|хе^хг). (10), ко где Хш- измеренное значение мощности поглощенной дозы на расстоянии Гр/с;

1 - линейный коэффициент ослабления излучения в воздухе, усредненный по спектральному составу излучения контролируемого источника, м"1; - ¡-ое расстояние от рабочей поверхности источника до геометрического центра ионизационной камеры при измерении мощности поглощенной дозы Хю, м;

- расстояние, к которому приводят значение мощности поглощенной дозы, Я0 = 1 м; крас - поправка на вклад рассеянного излучения в результат измерения мощности поглощенной дозы.

Коэффициент рассеянного излучения к определяется, если установка не является установкой со свободной геометрией измерения, при которой поверяемый источник и ионизационная камера располагаются в пространстве без коллиматора и защиты на расстоянии не менее 1,5м от рассеивающих поверхностей и тел [36]. Поэтому, для проведения прямых измерений на установке оценивают вклад рассеянного излучения крас в защитной камере. Определение коэффициента крас производят с использованием поглощающего стального конуса. Размеры конуса рассчитывались из условия не менее 100-а кратного ослабления гамма-квантов с энергией 1332 кэВ. Диаметр вершины конуса выбирается таким, чтобы перекрыть размеры активной части радионуклидного источника. Конусность выбирается такой, чтобы тень от конуса в месте расположения ионизационной камеры перекрывала апертуру ее измерительного объема на 3 -г 4см.

Коэффициент крас рассчитывается п0 формуле: где ХК0Н - измеренное значение МЭД с конусом от источника; Гр/с;

X - измеренное значение МЭД без конуса от того же источника; Гр/с.

Численное значение крас не должно превышать 10%.

Значение X рассчитывают для трех - пяти расстояний ^ от контролируемого источника до центра ионизационной камеры. Диапазон расстояний изменяется в пределах 0,8 + 1,4м. Согласно закону «обратных квадратов», среднее арифметическое значение

Я2 произведения Хйх—х есть величина постоянная для данного источника и равна мощности экспозиционной дозы на расстоянии 1м.

Для перехода от мощности поглощенной дозы (Гр/с) к мощности экспозиционной дозы (А/кг) используют следующие соотношения:

1 Гр = 114,16 Р для средней энергии образования ионов в воздухе 33,97 Дж/Кл;

1 Р/с = 2,58 хЮ"4 А/кг [4].

Численное значение МЭД для контролируемого источника на расстоянии 1м от торцовой поверхности источника до геометрического центра детектора рассчитывают по формуле, А/кг:

Х = Х„х^хк (12), где Х„ - значение МЭД на расстоянии 1м от торца образцового (специального) источника, берется из Свидетельства на образцовый источник, А/кг;

N , Ы0 - средние значения показаний дозиметра от контролируемого и образцового (специального) источников соответственно, Гр/с;

А: - поправка на распад образцового источника, отн. ед.: к = е-\ Л = (13),

1/2 ^1/2 где Т]/2 - период полураспада, сут. (табл. 2); - время, прошедшее со дня аттестации образцового источника до дня измерений, сут.

Под эквивалентной активностью понимается активность гипотетического точечного источника того же нуклида , который создаёт такую же МЭД в воздухе на том же большом расстоянии, как измеренная на перпендикуляре к рабочей поверхности закрытого источника.

Эквивалентную активность источника на расстоянии 1м от его рабочей поверхности рассчитывают по измеренному значению МЭД с применением гамма-постоянной мощности Г, Бк, по формуле: где Г - гамма-постоянная мощности радионуклида аГРхм (табл. 2); схБк

X - мощность поглощенной дозы от источника, полученная по формуле (10), Гр/с;

Ко - расстояние от рабочей поверхности источника до геометрического центра детектора, = 1м.

Поправка на самопоглощение гамма-квантов в источниках производится только для учета облученного материала и приводится в Акте списания.

В основу измерений положен метод сличения при помощи компаратора, при котором внешнее гамма-излучение аттестуемого источника сравнивается с гамма-излучением образцового источника в геометрических условиях, соответствующих направленному пучку гамма-квантов с использованием коллиматора. Диапазон измерения активностей от 3,7 х Ю9 до 3,7 х 1013 Бк (от 0,1 до 1000 Ки). Границы относительной погрешности измерения активности составляют 10%.

При измерении эквивалентной активности от цилиндрических

10? источников (металлические диски) на основе 1г используют

192 образцовые источники гамма-излучения 1г 1-го и 2-го разрядов со значением активности от 3,7 х Ю10 до 18,5 х 1012 Бк (от 1 до 500 Ки). Так как, при облучении в активной зоне реактора природного 1911г накапливаются 1921г и |941г, то активность рассчитывают по формуле:

А „хкх =

-\ , „,Л (15),

1 | £/г-194 хД1П2Х()/т;/24)

1г-№ где А0 - активность образцового источника на основе 1921г, Бк. Берут из свидетельства на образцовый источник; к - поправка на распад образцового источника, отн. ед., см. формулу (13);

I - время, прошедшее с момента аттестации образцового источника до момента измерений, дни; (Т,1^2 = 73,8 дней); - среднее арифметическое значение отношения показаний компаратора от измеряемого источника к показанию от образцового источника:

N. 1

К ^

N. п 1

-7*1 ^ <16)> п - число показаний компаратора;

1Г-т>е1г-т ~ эффективность компаратора при регистрации гамма-излучения от радионуклидов 1941г и 1921г соответственно, определяется при аттестации компаратора; 194т 192т пт/т ~ отношение активностей 1г к 1г , определяется по измерениям гамма-спектра от измеряемого источника;

Т,1/4 - период полураспада радионуклида 1941г, дни; Т,',94 = 19,3 часа.

Так как, в природном гадолинии 152Gd содержатся примеси других природных нуклидов I51Eu, 150Sm и Tb, то при облучении в реакторе для накопления 153Gd образуются примеси радионуклидов 152Eu, 154 Eu и 160ТЬ, содержание которых необходимо контролировать. В соответствии с техническими требованиями на источники 153Gd содержание примесей не должно превышать (10"4 ^ 10"2)%. Диапазон измерения суммарной активности составляет (102 - 104) Бк. Границы относительной погрешности определения суммарной активности и содержания примесей составляют ± 10% для доверительной вероятности Р = 0,95. Расчет активности источника и содержащихся в нем примесей основан на использовании калибровочной зависимости абсолютной эффективности регистрации спектрометра, определенной для конкретного диапазона энергий гамма-излучения при метрологической аттестации с помощью образцовых источников ОСГИ. Измерения скорости счета в пиках полного поглощения гамма-квантов производятся на гамма-спектрометре, содержащем полупроводниковый германий-литиевый Ge(Li) детектор. В состав гамма-спектрометра входит компьютер IBM 386 с платой SBS, имеющий режим измерения по «живому» времени (число каналов преобразования 4096) и блок детектирования ДГДК-50. Временная нестабильность характеристики преобразования за 8 часов непрерывной работы не превышает 1%. Энергетическое разрешение по пику полного поглощения гамма-квантов радионуклида 60Со с энергией 1332 кэВ не более 3 кэВ.

Последовательность расчета активности и содержание примесей в паспортизуемом источнике следующая. Определяют суммарную активность Аг (Бк) радионуклидов в источнике по формуле:

А - + (17)

1Е1 ^Е2 ' = 1 1Е/ где , ИЕ2 - измеренные скорости счета в пиках полного поглощения гамма-квантов с энергиями Е] и Е2 основного

153 1 радионуклида вс!, с* ;

Е1,£Е2,£Е(. - эффективность гамма-спектрометра при регистрации в пиках полного поглощения;

1Е( - абсолютный выход гамма-квантов с энергией Е^ появляющихся в одном акте распада 1-го радионуклида, отн.ед.;

1Е1,1Е2 - абсолютный выход гамма-квантов с энергиями Е] и Е2,

153 появляющихся в одном акте распада основного радионуклида вё, отн. ед.; п - число контролируемых примесных радионуклидов, п=3. Относительное содержание С; (в %) радиоактивных примесей в паспортизуемом источнике вычисляют по формуле: м; с,=7-у-хюо (18) е|+/е2)

V £Ъ £Е2 )!

В Англии разработан дозиметр для измерения радиационных доз гамма-излучений и нейтронов [38]. Дозиметр для измерения радиационных доз гамма-излучений и нейтронов, в том числе, для определения энергетического спектра нейтронов имеет фотолюминесцентное вещество, которое поглощает гамма-излучение и излучает люминесценцию, когда возбуждается считывающим излучением. Вещество содержит Аб и Р в таком отношении, что может возбуждаться излучением нейтронов и испускать бетачастицы или протоны, или же бета-частицы и протоны, которые генерируют излучение Черенкова в веществе.

Предпочтительным фотолюминесцентным материалом является Ag - фосфатное стекло с добавлением As для нейтронной активации. Стекловидное состояние может быть получено плавлением начальной смеси; очищением при 1220°С, перемешиванием при 1040 С с последующим охлаждением. Более подробно, в качестве исходных веществ используются трех окись бора, ортофосфат лития, пирофосфат алюминия, пятиокись фосфора, окись серебра и трехокись мышьяка. Атмосфера чистого кислорода и другие окислы предотвращают восстановлением As-75. Природный мышьяк As-75 переводится |3-излучением в As-76 под действием средних и горячих нейтронов и эмиссией протонов посредством

Ti ->i t реакции P(n,p) - Si, вызванной быстрыми нейтронами. Времена полураспада являются известными, и спектр нейтронов определяется из отношения интенсивностей двух последовательных измерений. Может использоваться жидкостный сцинтилляционный счетчик.

В работе [39] российскими специалистами запатентован способ градуировки гамма-дозиметров. Способ градуировки гамма-дозиметров в поле источника гамма-излучения, основанный на измерении показаний дозиметра на разных расстояниях R между геометрическими центрами детектора дозиметра и источника и сравнении этих показаний со значениями мощностей доз Р, рассчитанных по закону обратных квадратов Р ~ 1/R , отличающийся тем, что, с целью уменьшения погрешности измерений при расширении диапазона мощностей доз путем введения на малых расстояниях поправки на смещение эффективных центров источника и детектора дозиметра. Градуируют дозиметр известным способом при значении мощностей доз Р < Рь где Р] - максимальная мощность дозы, на которой дозиметр можно отградуировать известным способом в пределах погрешности градуировки. Дополнительно снимают зависимость показаний Р(Я) дозиметра в поле вспомогательного источника, создающего на расстоянии

Я = (19) мощность дозы не более Рь где Э - максимальный из размеров детектора и источника; л

Кмин - расстояние, на котором отклонение от закона Р ~ 1/11 не превышает погрешности градуировки.

Производят дополнительные измерения с помощью прибора-компаратора.

В США разработан радиационный контрольный измерительный прибор, показывающий мощность дозы и дозу облучения [40].

Радиационный контрольный измерительный прибор позволяет считывать либо мощность дозы, либо дозу облучения. В приборе имеется соответствующий рабочий усилитель, связанный с детектором излучения, таким как ионизационная камера, и измеритель тока на выходе этого рабочего усилителя. Рабочий усилитель может быть включен как интегратор, когда измеритель тока регистрирует дозу облучения. При измерении мощности дозы облучения усилитель работает как усилитель тока.

В США применяют способ измерения эквивалентной дозы смешанного гамма-нейтронного излучения и устройство для осуществления этого способа, описанных в [41].

Способ измерения и устройство для осуществления этого способа предназначены для измерения эквивалента дозы смешанного гамма-нейтронного излучения посредством определения разности токов между выходом ионизационной камеры и сцинтилляционным счетчиком, содержащим сцинтиллятор (желательно использовать органический сцинтиллятор) и фотоумножитель.

Измерительный элемент для регистрации гамма-излучения и нейтронов и измерения радиационных доз гамма-излучения и нейтронов описывается в [42].

Данный измерительный элемент предназначен для регистрации гамма-излучения и нейтронов и измерения радиационных доз гамма-излучения и нейтронов. При этом результат измерения гамма-излучения пропорционален дозе гамма-излучения, а результат регистрации нейтронов пропорционален эффективной нейтронной дозе. Кроме того, данный измерительный элемент позволяет измерять спектр нейтронов. Патентуемый измерительный элемент содержит элемент, изготовленный из фотолюминесцентного материала, который осуществляет накопление дозы гамма-излучения посредством изменения своих физических и химических свойств. Этот фотолюминесцентный материал излучает люминесцентный свет под действием соответствующего излучения, и это люминесцентное излучение измеряется (при измерении радиационных доз). Фотолюминесцентный материал содержит гомогенные частицы мышьяка и фосфора, которые равномерно распределены в нем. Эти частицы могут возбуждаться нейтронным излучением и излучать в возбужденном состоянии бета-частицы или протоны. Эти бета-частицы или протоны возбуждают в фотолюминесцентном материале черенковское излучение, которое и измеряется (при измерении радиационной дозы).

Радиационный детектор гамма-излучения с высокой разрешающей способностью для использования в медицине выполнен в виде заполненной ксеноном камеры с окошком, через которое в заданном направлении проходит радиация. Внутри камеры перпендикулярно излучению установлены два электрода [43].

Способ и устройство для определения абсолютной активности радиоизотопов [44].

Способ определения абсолютной активности радиоизотопов предусматривает получение импульсов от трех фотоумножителей, оптически связанных со сцинтиллятором и с измеряемым радиоизотопным источником. Затем получают последующие импульсы, представляющие кратные совпадения первых из указанных импульсов, и корректируют отсчеты последующих импульсов различных кратностей совпадения с целью получения абсолютной активности радиоизотопного источника.

В США запатентовано радиационное сканирующее и измерительное устройство [45]. Устройство для проверки объекта с помощью проникающей радиации, представляет собой вращающийся барабан, имеющий несколько источников гамма-лучей и окруженный неподвижным элементом, на котором расположен ряд детекторов гамма-излучения. Регулируемая заслонка, установленная концентрично относительно указанных источников, состоит из двух половинчатых частей, одна из которых соединена с неподвижным элементом, а другая с барабаном.

В ФРГ разработан прибор для измерения мощности дозы гамма-излучения и для обнаружения бета-излучения [46].

Прибор для измерения мощности дозы гамма-излучения и для обнаружения бета-излучения снабжен переключателем диапазонов измерения, который с одной стороны динамически связан с индикаторным устройством, имеющим несколько шкал для соответствующих диапазонов измерения, и с другой стороны через распределительный диск устанавливает экранирующую диафрагму перед детектором в определенное положение, в зависимости от диапазона измерения.

Прибор, отличается тем, что индикаторное устройство состоит из шкального кольцевого диска. На кольцевой поверхности этого диска шкальные дуги, число которых соответствует числу диапазонов измерения, разделены на равные части. Стрелочный измерительный механизм, входящий в индикаторное устройство, расположен внутри кольцевого диска эксцентрично к его оси. Зубчатое колесо, механически соединенное с удлиненной осью переключателя диапазонов, поворачивает шкальный кольцевой диск вокруг его оси в соответствии с установленным диапазоном измерения.

В Германии запатентовано сцинтилляционное счетное устройство для измерения доз или мощности доз бета- и (или) гамма-излучения [47]. Сцинтилляционное счетное устройство, предназначенное для измерения доз или мощности доз бета- и (или) гамма-излучения, содержит тонкий органический сцинтиллятор, покрытый светозащитной пленкой и оптически связанный с фотоэлектронным умножителем, а также содержит установленный перед указанным сцинтиллятором поглотитель бета-излучения, выполненный из материала с низким порядковым номером, и схему измерения, подключенную к фотоэлектронному умножителю, преобразующую импульсы и представляющую собой амплитудный дискриминатор импульсов.

Сцинтилляционное счетное устройство отличается тем, что в нем с целью обеспечения малой зависимости от энергии и соответствующих значений бета- и гамма-чувствительности доз при измерении, по желанию, доз или мощности доз бета- и гамма-излучения или только гамма-излучения, выдержаны следующие параметры: плотность поверхности масс сцинтиллятора составляет максимум 15 мг/см , а светозащитной пленки 4 - максимум 2 мг/см ; поглотитель 15, не пропускающий бета-излучения, при измерении суммарной дозы или мощности дозы бета- и гамма-излучений перекрывает только часть поверхности сцинтиллятора. При измерении только гамма-составляющей излучения используется насаживаемый по желанию дополнительный поглотитель, также не пропускающий бета-излучения. В насажанном положении этот поглотитель перекрывает свободную от частичного поглотителя часть поверхности сцинтиллятора.

В [48] описан принцип работы дозиметра-радиометра для измерения мощности дозы ионизирующего излучения, например, гамма-излучения. Включает трубку Гейгера-Мюллера и схему обработки, которая состоит из адаптации и формирования импульсов, испускаемых трубкой, схему числового кодирования параметров, соединенных параллельно, схему выбора, расчетное устройство (микропроцессор), устройство для индикации мощности дозы. Дано краткое описание экспериментов, схемы.

Предложен способ выравнивания ответа детектора в виде трубки на мощность дозы излучения путем обработки в машине поступающих импульсов. Вычеркивают кривую зависимости мощности дозы от времени и по разности показаний считают. Приведена схема.

В Госстандарте России во ВНИИМ им. Д.И. Менделеева" г. С-Петербург используют рабочие эталоны и образцовые у-источники 1-го разряда из 60Со и 137Сз. Получены данные о соотношении между МЭД и активностью для проградуированных источников различных типов [49].

РОССИЙСКАЯ ГОСУДАРСТВЕННАЯ БИБЛИОТЕКА

В Англии применяют метод измерения абсолютной активности источников у-излучения с помощью сцинтилляционного счетчика в условиях фиксированной геометрии [50]. Доказано, что счетчик с коллиматором может быть использован для измерения абсолютной активности у-источников с точностью 1 + 2%. Описывается метод расчета поправок в случае применения фильтров, а также поправок, учитывающих прозрачность стенок коллиматора.

В работе [51] английских специалистов описана калибровка источника 60Со активностью в 520 кюри. Измерено распределение дозы излучения на разных расстояниях от центра источника. Приведены уравнения, выражающие зависимость величины дозы для разных точек пространства.

Относительные измерения активности 60Со в источниках с помощью спектрометрической методики приводятся в [52]. Используется Ое-детектор. Определяется площадь фотопика наиболее жесткой гамма-линии в спектре 60Со - 1333 кэВ. Площадь фотопика исследуемого источника сравнивается с площадью фотопика реперного источника.

В статье немецких специалистов [53] описывается изготовление твердых эталонных 60Со - источников с активностью 1-100 кюри. С помощью ионизационной камеры определены отношения активностей источников, затем несколько кобальтовых проволок растворяли, и активность раствора была измерена методом 4 я-совпадений.

В Англии [54] проведена стандартизация источников гамма-излучения 137Сз в единицах экспозиционной дозы (рентген).

В статье [55] описаны калориметрические измерения гамма-источников 60Со. Метод основан на измерении изменения температуры рабочего тела калориметра, внутрь которого помещается исследуемый источник.

Японскими специалистами в [56] разработан метод получения источника гамма-излучения 1921г с высокой удельной активностью.

В работе [57] произведен учет влияния радиоактивных примесей при поверке гамма-источников. Общие формулы

117 применены к случаю поверки образцовых гамма-источников из Сэ, содержащих примесь 134Сб. Установлены допустимые значения предельной погрешности определения отношения активности 134Сз к

137 активности Сэ, равные соответственно 10 и 15% для источников, аттестуемых в качестве образцовых 1-го и 2-го разрядов.

Методы и аппаратура для абсолютных измерений активности изотопов, используемых для градуировки радиометрической аппаратуры, приводятся в [58].

В Англии [59] применяют следующий метод измерения активности 60Со- источника в 1 кюри. Новый метод измерения активности мощных источников основан на прецизионных измерениях (с помощью у-спектрометра) отношения активностей 2-х источников различной мощности, но идентичных по своей геометрии. После растворения слабого источника, его активность измеряется методом 4я|Зу-совпадений. Активность мощного источника определяется по активности слабого источника и измеренному отношению активностей. Этим методом измерена активность в 1 кюри с точностью ~ 0,2%. В качестве слабого источника использовали 60Со-источник с активностью 2 мкКи.

Английскими специалистами проведено сравнение измерений активности и тепловой энергии 60Со-источника в 1 кюри [60]. Метод измерения активности основан на прецизионном измерении с помощью у-спектрометра отношения активностей двух источников различной интенсивности, но идентичных по геометрии и измерении активности слабого источника методом 47фу-совпадений. Отмечается согласие измерений активности и энергии: относительная разница не превышала 10*, что существенно ниже ошибок измерения.

В статье [61] приводится калибровка у-источников активностью порядка мкКи с применением у-спектрометрии. Точность определения активности ~ 4% при Р = 0,95. Использовали источники 137Сз с активностью 88 мкКи и 60Со с активностью 30 50 мкКи, у-спектрометр с №1(11).

Простое устройство и методика электроосаждения радиоизотопов на подложку из нержавеющей стали приведены в статье [62] (разработано в Англии). Методика использовалась для изготовления источников 233и и 241Аш, а также слоев 147Рш и 160ТЬ.

В [63] немецкие специалисты приводят методику измерения активности закрытых источников гамма-излучения с помощью ионизационных камер. Рекомендации по методике переноса единиц активности ампулированных источников гамма-излучения с нормалей ГОСТ на нормали более низкого порядка путем сравнения единиц активности с помощью ионизационных камер.

Источники гамма-лучей для радиографии [64]. Приведены описания капсул с источниками 137Сб, 60Со, 1921г.

Исследовано влияние размеров и формы малогабаритных источников 60Со на спектральный состав их излучения российскими специалистами в [65].

Новый методический подход к проведению измерений мощности экспозиционной дозы гамма-излучения серийных источников представлен в [66].

Однородность распределения мощностей доз в гамма-источнике типа «клетки» исследована японскими учеными в [67]. Приведен расчет пространственного распределения мощностей экспозиционных доз во внутренней области у-облучателя из 60Со. Источники гамма-излучения "карандашного" типа размещены вдоль поверхности цилиндра г = 5,25см.

Относительные измерения активности 60Со в источниках различной конфигурации методом 4 тг-совпадений приводятся в [68].

Описание комплекса программ по обеспечению измерений мощности экспозиционной дозы гамма-излучения спектрометрическим методом приводится белорусскими специалистами в статье [69].

Обоснование параметров источника излучения для дистанционных гамма-терапевтических аппаратов приводится в работе [70].

В работе [71] российскими специалистами исследовано продольное сканирование источника гамма-излучения с экспоненциальным распределением активности. Излагаются результаты исследований в области теории радиометрического продольного сканирования протяженных гамма-источников. Распределение активности по длине последних задается конфигурацией плоской радиоактивной модели, движущейся с постоянной скоростью относительно щели коллиматора, который выделяет поток фотонов, регистрируемых сцинтилляционным спектрометром, интенсиметром и самописцем.

Направленное детектирование ионизирующего излучения и измерение мощности экспозиционной дозы для мощных источников излучения с помощью полупроводниковой у-системы приводится в статье [72].

В Англии проводят измерение дозы гамма-излучения от источника 252СГ с замедлителем [73].

В статье [74] приведены метрологические аспекты радиохимических методов определения активности гамма-излучающих нуклидов.

Изготовление источников радиоактивного излучения малой площади с использованием метода Лэнгмюра-Блоджетт предложен российскими специалистами [75].

Предложен модифицированный метод Лэнгмюра-Блоджетт. Суть метода состоит в сорбции ультрамикроколичеств радиоактивных нуклидов из капли водного раствора на подложку, с заранее нанесенным на нее мономолекулярным слоем стеариновой кислоты. Метод характеризуется высоким химическим выходом (80 90)%, а полученные источники конверсионных и оже-электронов - высоким качеством.

Повторное использование активной части источников излучения описано в [76]. Вопросы повторного (многократного) использования активной части источников излучения, выработавших свой ресурс, представляются важными с точки зрения экономии редких или дорогостоящих стартовых материалов. После необходимой выдержки отработавшая активная часть подвергается повторному облучению в реакторе и направляется для комплектации источника. Этот процесс может быть повторен многократно. На 10 примере 1г показано, что в двух-трех повторных циклах облучения с плотностью потока 1014с'1 х см'2 достигается удельная активность, сравнимая с полученной при первом облучении. При более высокой плотности потока удельная активность в повторных циклах падает из-за значительного уменьшения содержания стартового нуклида 1921г.

В статье [77] осуществлено измерение радиоактивности проволочных источников 1921г с использованием микрокалориметра.

Для полного превращения энергии радиоактивного распада в тепловую энергию в качестве поглотителя использовался \¥-блок. Измеряемые образцы представляют собой 4 тонкие проволоки из сплава 1г с Р1 (диаметром 0,1мм и длиной 40мм) с покрытием из Р1 (толщиной 0,1мм). Ошибка в определении активности 60 МБк составила ± 3,2%. Измерение активности проволок с использованием ионизационной камеры дало результат, на 10% меньший по сравнению с измерениями на микрокалориметре, вследствие разной величины самопоглащения фотонов в растворе при калибровке ионизационной камеры и в проволочном образце при измерениях.

В работе [78] приведены аналитические расчеты, связанные с измерением радиоактивности металлических источников из 1921г с использованием калиброванной ионизационной камеры. Выполнена расчетная оценка самопоглащения фотонов в проволочном металлическом источнике 1921г и в водном стандартном источнике. Оценено влияние самопоглащения на величину тока калиброванной ионизационной камеры. Самопоглощение заметно влияет на величину ионизационного тока. Сделан вывод о необходимости введения поправочного коэффициента (1,09 ± 0,01) для получения истинного значения радиоактивности проволочного металлического источника 1921г на основе данных по его радиоактивности, измеренной ионизационной камерой, откалиброванной с помощью стандартного водного источника 1921г.

В мае 1992 года были проведены международные межлабораторные измерения активности растворов №28еОз, содержавших изотоп Бе [79]. Растворы были стандартизованы методом экстраполяции эффективности с использованием 4тфусистемы совпадений. Эффективность регистрации |3-излучения изменялась за счет изменения высокого напряжения пропорционального счетчика, толщины поглотителя и содержания твердого неактивного вещества в источнике излучения. Измерения проводились при двух энергетических окнах гамма-канала (от 15 до 340 кэВ и от 340 до 640 кэВ). Экстраполяционные зависимости строились с использованием метода наименьших квадратов. Было найдено, что результаты экстраполяции различными методами отличаются не более чем на 4%.

Начиная с 60-х годов и по настоящее время, в ФГУГГ ПО "Маяк" разработан ряд рабочих средств измерений активности источников в диапазоне от Ю10 до 1016 Бк на калориметрическом принципе измерений с границами относительной погрешности ± (1,0 + 2,5)%, а для источников на основе Сб - относительная погрешность измерения активности составляет ± 4,0%. Принцип работы калориметров и радиометров калориметрических основан на тепловом эффекте радиоактивного излучения (альфа-, бета-, гамма-излучения). Калориметрический метод измерения является методом абсолютных измерений, который дает возможность измерять численное значение активности, не прибегая к сравнению с образцом той же природы. Принцип работы калориметра следующий. При полном поглощении веществом определенного вида излучения вся его энергия превращается в тепло. Значение теплового эффекта С) определяется числом испущенных радиоактивным нуклидом ионизирующих частиц N и их энергией Е:

С^ЫхЕ (20).

Если при этом не происходит каких-либо побочных физико-химических реакций, связанных с выделением или поглощением энергии, то тепловой эффект Q моноизотопного радиоактивного нуклида непосредственно определяет его активность А:

A = iUJUf (2,), t Ext Е где Р - тепловой поток, развиваемый излучением радиоактивного нуклида в калориметре, Вт;

Е - энергия радиоактивного излучения на один акт распада, кэВ (МэВ); t - время измерения, с.

Таким образом, процедура измерения активности заключается в измерении теплового потока источника с достаточной точностью и проведении расчетов с использованием стандартных справочных данных, т.е. средней энергии радиоактивного излучения на один распад. Диапазон теплового потока изменяется от 9,3 х 10'7 до 9,0 х 102 Вт, диапазон энергий ионизирующего излучения от 0,2 до 5,7 МэВ. Время установления одного показания составляет (4 + 6) часов.

Калориметр представляет собой два идентичных измерительных стакана (измерительный и сравнения), выполняющих функцию датчика (преобразователь). Калориметрические стаканы датчика расположены в теплоизолирующем многослойном кожухе, выполняющем функцию термостата. Каждый стакан состоит из внутренней медной вставки, в стенках которой расположены по два термопреобразователя сопротивления. Медные вставки окружены толстостенными поглотителями (100 мм свинца для гамма-излучений большой мощности). Никелевые термопреобразователи сопротивления, расположенные на наружных (медных) стенках измерительного стакана и стакана сравнения датчика, и резисторы, расположенные в предварительном усилителе напряжения, составляют плечи уравновешенного дифференциального электрического моста. Сигнал с моста поступает на вход усилителя напряжения, выполненного по схеме МДМ (модуляция-демодуляция) с фазочувствительным устройством на выходе. Усилитель напряжения имеет коэффициент передачи ~ 106. Далее сигнал с усилителя напряжения, расположенного в блоке детектирования, поступает по линии связи на вход усилителя мощности, расположенного во вторичном устройстве, а с его выхода по линии связи - на нагреватель измерительного стакана датчика. На нагреватель стакана сравнения датчика постоянно подается напряжение иоп в зависимости от поддиапазона измерения. При отсутствии измеряемого источника в измерительном стакане радиометр автоматически переходит в режим термодинамического равновесия, при котором тепловые потоки в измерительном стакане и стакане сравнения будут практически равны, т.е.:

Рвых — Рфад ~ Роп (22).

Значение Р^ в дальнейшем используется для определения измеряемого (неизвестного) теплового потока Ризм, создаваемого источником излучения. Если в измерительный стакан датчика поместить измеряемый источник, то в режиме термодинамического равновесия тепловой поток в измерительном стакане Рград будет складываться из двух составляющих: измеряемого теплового потока Ризм, эквивалентного активности измеряемого источника, и теплового потока, создаваемого нагревателем измерительного стакана РВЬ|Х, который определяется расчетным путем по измеренному значению напряжения ивых и известному сопротивлению нагревателя Кизм-Таким образом, в режиме термодинамического равновесия устанавливается прямая зависимость между тепловым потоком Ризм измеряемого источника и разницей между тепловым потоком Р^ и тепловым потоком Рвых, т.е.:

Ризм — Рград " Рвых (^3).

Пропорциональность между тепловыми потоками в измерительном стакане и стакане сравнения устанавливается при градуировке радиометра путем определения значения Рграл для каждого поддиапазона. Установление состояния термодинамического равновесия контролируется по диаграммной ленте прибора автоматического следящего уравновешивания, на вход которого через делитель подается напряжение ивых с выхода усилителя мощности, нагруженного на нагреватель измерительного стакана.

Из приведенных выше научных исследований по измерению активности гамма-излучающих источников вытекает следующее.

Наиболее достоверные измерения активности гамма-излучающих источников осуществляются абсолютными методами 4зфу-системы совпадений и 2тфу-совпадений с помощью ионизационной камеры, относительная погрешность измерения активности составляет ± (0,2 ^ 2)%. Об этом хорошо изложено в статьях [43], [52], [53], [56] (см.п.2.4.). Эти методы применяют для передачи размера единицы в государственных поверочных схемах для средств измерений, а также для межгосударственных (межлабораторных) сличений.

Хорошие результаты измерений активности получают другим абсолютным методом - калориметрическим. В ФГУП ПО "Маяк" и в статьях [55], [77] приводятся методики измерения активности с границами относительной погрешности ± (1 ^ 2,5)% для доверительной вероятности Р = 0,95. Принцип работы калориметра заключается в полном поглощении веществом определенного вида излучения (альфа-, бета-, гамма-излучения), при этом вся его энергия превращается в тепло. Значение теплового эффекта Q определяется числом испущенных радиоактивным нуклидом ионизирующих частиц N и их энергией Е:

Q = N х Е (24).

Если при этом не происходит каких-либо побочных физико-химических реакций, связанных с выделением или поглощением энергии, то тепловой эффект Q моноизотопного радиоактивного нуклида непосредственно определяет его активность А:

А = у = ~ = ^ (25). t Ext Е

Подтверждением согласия активности и тепловой энергии в калориметрическом методе являются научные исследования английских специалистов [60], где было проведено сравнение измерений активности и тепловой энергии 60Со-источника в 1 кюри. Метод измерения активности основан на прецизионном измерении с помощью у-спектрометра отношения активностей двух источников различной интенсивности, но идентичных по геометрии и измерении активности слабого источника методом 4я|Зу-совпадений. Отмечается согласие измерений активности и энергии: относительная разница не превышала 10"3, что существенно ниже ошибок измерения.

Недостатком калориметрического метода, в случае применения его в серийном производстве источников, является большая продолжительность одного измерения. Время установления одного показания составляет (4+6) часов. Калориметрический метод измерения активности хорошо себя зарекомендовал для передачи размера единицы активности образцовым источникам и источникам специального назначения, применяемых при относительных измерениях активности.

Наиболее производительными методами измерения являются относительные измерения активности. Так, в ФГУП ГНЦ НИИАР и в статьях [52], [68] приведены гамма-спектрометрические методики с границами относительной погрешности измерения ± (5 + 10)%. Метод измерения активности основан на прецизионном измерении с помощью у-спектрометра, содержащим полупроводниковый германий-литиевый Ое(1л) детектор, площадей пика полного поглощения гамма-квантов от исследуемого источника и образцового источника и в расчете отношения этих площадей. При относительном методе (компаратора) должно выполняться условие идентичности аттестуемых источников образцовым (специальным) источникам по составу используемых радионуклидов, конструкции капсул, геометрическим размерам активной части, радиохимическому составу и структуре активного вещества. В противном случае, должны быть определены необходимые поправки, вносимые в результаты измерений, и оценены вносимые ими дополнительные составляющие погрешности [43].

Очень убедительными и необходимыми являются научные исследования [53], [59] при сравнении активностей гамма-источников в случае, когда не выполняется условие соизмеримости численных значений активностей. Речь идет о выполнении условия А0бр г Апасп., различие допускается не более чем в 10 раз. В указанных статьях приводятся сравнения активностей источников в одном случае в 100 раз (брали источники 1 и 100 Ки), а в другом в 1000 раз (брали источники 1 Ки и 0,002 Ки), при этом относительная погрешности измерения составила ± 1%.

В работе [71] российскими специалистами исследовано продольное сканирование источника гамма-излучения с экспоненциальным распределением активности. Излагаются результаты исследований в области теории радиометрического продольного сканирования протяженных гамма-источников. Распределение активности по длине последних задается конфигурацией плоской радиоактивной модели, движущейся с постоянной скоростью относительно щели коллиматора, который выделяет поток фотонов, регистрируемых сцинтилляционным спектрометром, интенсиметром и самописцем.

Анализ литературного обзора показывает, что в области измерения основных радиационно-физических параметров РИ достигнут прогресс, обеспечивающий стабильное их производство. Между тем, остались ещё некоторые не до конца решённые проблемы, в частности, при паспортизации РИ и определении:

- активности радионуклида в источнике;

- мощности экспозиционной дозы в заданной точке;

- потока частиц из источника;

- радиационных примесей в источнике, которые автором вынесены на защиту.

ВЫВОДЫ

1. Разработан и реализован метод измерения потока нейтронов спонтанного

ЛСЛ / 1 А 1 деления С Г в диапазоне 10 МО с" с погрешностью не более 3% и установка, реализующая этот метод при измерении радиационно-физических характеристик РИ.

2. Разработан оригинальный метод контроля равномерности протяженных источников, оптимизирующий условия измерений и позволяющий обнаружить неравномерность нейтронного источника на уровне 0,1 мкг/мм.

3. Разработан комплекс методик для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камер, обеспечивающий измерения указанных характеристик для интенсивных гамма-источников с активностью в диапазоне (Ю10-^ 1013) Бк или ~(1 ^ 1000) Ки с погрешностью от 5 до 10%.

4. Разработан комплекс гамма-спектрометрических методик, позволяющий выполнять измерения активности и содержания радионуклидных примесей в гамма источниках в условиях коллимации дозных полей в с 1 л диапазоне значений активности (10 -МО ) Бк с погрешностью от 7 до 10% и содержания примесей в диапазоне значений активности (102 ^ 104) Бк с погрешностью (10 + 13)%.

5. Разработанные и изложенные в нормативных документах методики выполнения измерений радиационно-физических характеристик РИ, ориентированные на созданную инструментальную базу, позволили повысить достоверность, правильность и точность паспортизации РИ и могут быть использованы в радиохимических технологиях. Методики прошли государственную метрологическую аттестацию в ГНМЦ "ВНИИМ" им Д.И. Менделеева.

1. Демченко Н.Ф. Певцов В.В. Способ изготовления детектора быстрых нейтронов, бета частиц и гамма квантов. Авторское свидетельство № 1523013, 1989 г.

2. Демченко Н.Ф, Леваков Б.И, Харитонов И.А., Саликов М.М., Бойцов A.A. Исследование метода активации фольг для измерения потока нейтронов медицинских источников. Сборник трудов НИИАР вып. 3, с. 48-51, 2002 г.

3. Демченко Н.Ф., Дудун A.B., Леваков Б.И., Виллевальде Н.Д. Исследование средств измерения мощности экспозиционной дозы источников гамма излучения. Сборник трудов НИИАР вып. 2, с. 20-27, 2003 г.

4. Бойцов A.A., Кондаурова Г.И., Леваков Б.И., Демченко Н.Ф., Анохин Ю.П. Система метрологического обеспечения измерений при технологическом контроле и паспортизации радионуклидных источников и препаратов. Сборник трудов НИИАР вып. 1, с. 34-36, 2003 г.

5. Демченко Н.Ф., Леваков Б.И., Бойцов A.A., Анохин Ю.П. Дозиметрические методы и средства контроля источников гамма-излучения. РАДИОХИМИЯ труды II Уральской конференции. Вестник УГТУ-УПИ № 17(47), с. 24-29, Екатеринбург 2004 г.

6. Куренков Н.В. Применение радионуклидов для диагностики и терапии в США Атомная техника за рубежом, 2001, №11, с. 11-15.

7. Куренков Н.П. Применение радионуклидов для диагностики и терапии в США Атомная техника за рубежом, 2002, № 7, с. 3-7.

8. Ю.ГОСТ-82. Государственный первичный эталон и государственная поверочная схема для средств измерений потока и плотности потока нейтронов.

9. ГОСТ 8.033-96. Государственная поверочная схема для средств измерений активности радионуклидов, потока и плотности потока альфа-, бета-частиц и фотонов радионуклидных источников.

10. ГОСТ 8.034-96. Государственный первичный эталон и государственная поверочная схема для средств измерений экспозиционной дозы, мощности экспозиционной дозы и потока энергии рентгеновского и гамма-излучений.

11. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1979, №10, 10В486 (1977, № 4799).

12. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1981, № 8, 8В590 (1981, т. 23, № 1, с. 62-65).

13. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1974, № 10, 10А701 (1974, вып. 21, №1, с. 50-52).

14. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1974, № 4, 4А593 (1973, вып. 24, № 10, с. 585 -591).

15. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1973, №1, 1А520 (1972, вып. 7, с. 144 148. "Тр. ВНИИ радиац. техн." Даруга В.К., Пономарев Е.К., Трыков JI.A. и др.)

16. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1973, № 6, 6А686. (М.: Атомиздат, 1972, вып. 3, с. 3 10. Трыков Л.А., Тюфяков Н.Д.)

17. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1968, № 12, 12А447. (1968, вып. 4, № 1,с.8- 14).

18. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1969, № 4, 4А340 Козлов А.Г., Моисеенко Б.А., Павлович В.Б. и др. (1968, "Атомная энергия", т. 25, № 6, с. 534 535).

19. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1985, № 12, 12В626. (1985, вып. А236,№3, с. 514-519).

20. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1996, № 6, 10В383. (1994. № 2. 16-18).

21. Патент № 3444374 1969 г. США. УДК 539.107.482 (088.8). Прибор для измерения потока нейтронов, содержащий детектор, окруженный рубашкой с двойной стенкой, наполненной поглощающей нейтроны текучей средой.

22. Патент №3573220. 1971 г. США. Жидкий сцинтиллятор для обсчета тепловых нейтронов.

23. Заявка № 588 505. 1971 г. США. Способ и устройство для измерения дозы облучения нейтронами

24. Патент № 4217496. 1980 г. США. Портативный прибор для измерения энергетического спектра нейтронов и нейтронной дозы в смешанном n-у поле.

25. Патент № 4482808. 1984 г. США. Прибор для измерения нейтронов и гамма-лучей.

26. Патент № 1233500. 1967 г. ФРГ. Устройство для измерения нейтронного потока.

27. Патент № 0144120. 1985 г. ЕПВ (ЕР). Детектор/дозиметр нейтронов и излучения, характеризующегося высокой линейной передачей энергии, с непосредственным снятием показаний.

28. ЗО.Заявка № 1395096. 1975г. Великобритания. УДК 621.387.4:539.1.074 (088.8). Дозиметр для измерения радиационных доз гамма-излучений и нейтронов.

29. Авт. свидет. № 1 123389. 1985 г СССР. Способ градуировки гамма-дозиметров.

30. Патент№ 3614444. 1971 г. США. Радиационный контрольный измерительный прибор, показывающий мощность дозы и дозу облучения.

31. Патент № 3729531. 1973 г. США. Способ измерения эквивалентной дозы смешанного гамма-нейтронного излучения и устройство для осуществления этого способа.

32. Патент № 3885159. 1975 г. США. Измерительный элемент для регистрации гамма-излучения и нейтронов и измерения радиационных доз гамма-излучения и нейтронов.

33. Патент № 3 898 465. 1975 г. США.

34. Патент № 4187428. 1980 г. Способ и устройство для определения абсолютной активности радиоизотопов.

35. Патент № 4 511801. 1985 г. США. Радиационное сканирующее и измерительное устройство.

36. Патент № 1205199. -1967 г. ФРГ. Прибор для измерения мощности дозы гамма-излучения и для обнаружения бета-излучения.

37. Патент № 1287705. 1969 г. ФРГ. Сцинтилляционное счетное устройство для измерения доз или мощности доз бета-и/или гамма-излучения.

38. Патент № 0.101.353. ЕВП. Дозиметр-радиометр для измерения мощности дозы ионизирующего излучения (напр. гамма-излучение).

39. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1968, № 5, 5А600. Караваев Ф.М., Остромухова Г.П., Хольнова Е.А. (1967, вып. 89, "Тр. метрол. ин-тов СССР", с. 52 55196).

40. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1968, № 4, 4А502. (1967, № 199, 13 е.).

41. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1969, № 7, 7А455. (1969, вып. 16, № 2, с. 135 143).

42. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1971, № 5, 5А586. Кодюков В.М., Острецов Л.А., Соколов А.И. и др. (М.: Атомиздат, 1970, с. 56 -58).

43. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1970, № 12, 12А510. (1970, .6, № 3, с. 80 84).

44. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1970, № 10, 10А430. (1970, вып. А74, № 1, с. 1-6).

45. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1972, №2, 2А591. (1970, вып. 11, с. 118-120).

46. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1972, №2, 2А594. (1971, т. 13, №6, с. 312-317).

47. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1971, №9, 9А490. (1971, №5, с. 61 63 "Измерительная техника").

48. Сборник "Вопросы атомной науки и техники", вып. 20, Гарапов Э.Ф., Грязнов А.Н., Денисиков А.И. и др. М.: Атомиздат, 1973, с. 71 78.

49. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1975, № 3, 3B734. (1974, вып. 10, №3, с. 99- 102).

50. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1975, № 3, 3B736. (1974,вып. 10, №3, с. 103 104).

51. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1975, №7, 7В648. (1974, вып. 27, № 6, с. 553 556).

52. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1974, № 9, 9А637. (1974, вып. 115, № 1, с. 303 -305).

53. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1976, № 6, 6В720. (1975, В.11, № 11, .396-399).

54. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1976 . (1975, № 254, с. 29 30).

55. ВАНТ "Радиационная техника". 1975, вып. И, с. 334 342. Хетеев М.В.

56. ВАНТ "Радиационная техника", 1979, вып. 18, с. 42 51.

57. ВАНТ "Радиационная техника". 1982, №2, с. 108.63."Известия Тимирязевской сельско-хозяйственной академии". 1982, №2, с. 168 175.64."Радиохимия" 1983, т. 24, № 2, с. 153 -171.

58. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1984 (1984, вып. 9, № 2, с. 113 -118).66."Радиохимия" 1985, т. 27, № 4, с. 514 517. Щербаков Б.Я.

59. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1993, № 5, 5В564. (1992, № Р6-92-397, с. 1 14. Дубна. Вонс Б., Новгородов А.Ф., Ковалик А., Беликов К.А., Лебедев H.A., Микульски Я.).

60. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1993, № 3, 3B361 (Изотопы в СССР, 1989, № 75, с. 22 28. Герасимов A.C., Киселев Г.В.).

61. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1995, №5, 05В340. (1994,339, №1-2. с. 398-401).

62. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", 1995, № 5, 05В342. (1994. 339. №1-2. с. 377-380).

63. РЖ ВИНИТИ, 18 "Физика", № 5, 05В343. (1994. 339. № 1 2. с. 39 1-393).

64. Winter G. /Nucí. Instr.Meth. in Phis. Res. A258, 119 126.

65. Helmer R.G.,Gerhke R.J., Greenwood R.G. Nucl. Instr.Meth. in Phis. Res. v. 123, p. 51

66. Втюрин Б.М., Иванов B.H. Конопляников А.Г. и др. Использование нейтронных источников из калифорния-252 для лечения злокачественных новообразований. М., 1982 г.

67. WPG 01 Т/279 6677 Ermitlung von Aktivitätsverteilungen drahtfármiger radioaktiver Meßsonden., К. Kouchak, H.M. Prascer, J. Bützkis., Patentschrift DDR 240270, AI, 1986 r.

68. Stokman H.W. Nucl. Instr. Meth. in Phis. Res. A274, 314-318.

69. Mykoyama T. Nucl. Instr. Meth. in Phis. Res. v.180, p.553.

70. Шильников O.B., Исаакьян Г.А., Иванов А.И. Яд. спектр, и структура ат. ядра. Доклады 39-му Всесоюзн. совещанию., JL, «Наука», 1989, с.545.

71. Winter G. Nucl. Instr. Meth. in Phis Res. A258, 119-126.

72. Helmer R.G., Gerhke R.J., Greenwood R.G. Nucl. Instr. Meth. in Phis. Res. v.123, p.51.1. ЛИЧНЫЙ ВКЛАД АВТОРА

73. Демченко Н.Ф. обоснована актуальность и научная ценность настоящего направления. Им были поставлены цели исследований в рамках утверждённой темы диссертации, а также разработаны и развиты методы их достижения.

74. Автором разработаны средства и методики паспортизации РИ, проведены их метрологические исследования, получены экспериментальные результаты, проведена их обработка, сделаны выводы и обобщения.

75. При разработке метода измерения потока нейтронов2.52спонтанного деления Cf и облучательного устройства "Фантом" принимали участие Харитонов И.А., Моисеев H.H., Расько М.А., Саликов М.М.

76. Личный вклад автора состоял в постановке задачи, выполнении исследований, получении экспериментальных результатов, обсуждении полученных данных и обобщении результатов.

77. При оптимизации контроля равномерности протяженных источников, при паспортизации нейтронных источников спонтанного деления принимали участие Харитонов И.А., Моисеев H.H., Саликов М.М.

78. Личный вклад автора состоял в выполнении исследований по измерению неравномерности источников на основе Cf-252, получении экспериментальных результатов, обсуждении полученных данных.

79. При разработке Комплекса установок для измерения мощности экспозиционной дозы и активности в условиях защитных камерпринимали участие Дудун A.B., к.т.н. Виллевальде Н.Д., к.т.н. Кочина М.П.

80. Личный вклад автора состоял в постановке задачи, разработке установок, получении и обработке экспериментальных результатов, обсуждении полученных данных.

81. При разработке Гамма-спектрометрического комплекса, позволяющего выполнять контроль активности и содержания радионуклидных примесей в гамма-источниках в условиях коллимации дозных полей принимали участие Дудун A.B., к.ф.м.н. Иванов А.И., Исаакян Г.А.

82. Личный вклад автора состоял в разработке установок и получении экспериментальных результатов, обсуждении полученных данных.

83. Автор диссертационной работы благодарит соавторов по научным трудам за участие в получении и обсуждении полученных результатов.