автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Распухание и микроструктура оболочечных сталей ЭИ-847, ЭП-172, ЧС-68 после эксплуатации твэлов реактора БН-600

На правах рукописи УДК 621.039.531

□оз45эеэе

Поролло Сергей Иванович

РАСПУХАНИЕ И МИКРОСТРУКТУРА ОБОЛОЧЕЧНЫХ СТАЛЕЙ ЭИ-847, ЭП-172, ЧС-68 ПОСЛЕ ЭКСПЛУАТАЦИИ ТВЭЛОВ РЕАКТОРА БН-600

Специальность 05.14.03 - «Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации»

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание учёной степени кандидата технических наук

Обнинск - 2008

2 3 ЯНВ Ш

003459698

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Государственном научном центре Российской Федерации -Физико-энергетическом институте имени А. И. Лейпунского»

Научный руководитель: доктор физ. мат. наук, профессор,

Конобеев Ю. В.

Официальные оппоненты: доктор технических наук,

Неустроев В. С. (ОАО «ГНЦ НИИАР»);

кандидат технических наук,

Забудько Л. М. (ФГУП «ГНЦ РФ-ФЭИ»)

Ведущая организация:

Федеральное государственное унитарное предприятие «Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара» (ВНИИНМ).

Защита состоится 2009 г. на заседании Диссертаци-

онного совета Д 201.003.01 при ФГУП «ГНЦ РФ - ФЭИ» в конференц-зале по адресу: 249033, г. Обнинск Калужской обл., пл. Бондаренко, д. 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГУП «ГНЦ РФ-ФЭИ».

Автореферат разослан

Ученый секретарь диссертационного совета

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Реакторы на быстрых нейтронах являются важной составляющей атомной энергетики и их роль в будущем будет возрастать. Высокая экономичность и конкурентоспособность быстрых реакторов может быть обеспечена лишь при достижении глубокого выгорания ядерного топлива. Опыт эксплуатации быстрых реакторов показывает, что основным препятствием в достижении высоких выгораний топлива в настоящее время является недостаточная радиационная стойкость оболочек твэлов. Как показывают после-реакторные материаловедческие исследования, под действием нейтронов происходит значительная деградация физико-механических свойств материала оболочек, что, в конечном счете, приводит к разрушению твэлов. Одним из наиболее значимых факторов, способствующих преждевременному разрушению твэлов, является вакансионное распухание оболочечного материала. Открытое в 1967 году явление вакансионного распухания (void swelling) аусте-нитных нержавеющих сталей до настоящего времени остается предметом интенсивного изучения. Это обусловлено теми негативными последствиями, которые оно может оказывать на работоспособность элементов активной зоны быстрых реакторов. Первым следствием образования пор является увеличение объема материала. Отсутствие насыщения распухания на приемлемом уровне и, напротив, его ускорение с ростом повреждающей дозы приводит к значительному распуханию (изменение объема 30 % и более) и, как следствие, к значительному увеличению размеров элементов активной зоны, изготовленных из аустенитных нержавеющих сталей. Высокая чувствительность распухания к температуре облучения и повреждающей дозе приводит к искажениям формы компонент активной зоны из-за градиентов температуры и дозы. Вторым следствием высокого распухания является практически полное охрупчивание конструкционных материалов при достижении ими определенного уровня распухания. Для оболочек твэлов быстрых реакторов вызванное распуханием увеличение диаметра сопровождается аномально высоким коррозионным повреждением оболочек со стороны топливной композиции. Долгое время считалось, что

распухание конструкционных материалов - это явление, присущее лишь быстрым реакторам с высоким уровнем радиационных повреждений и температур. Вместе с тем есть данные об образовании и росте вакансионных пор в условиях, характерных для тепловых реакторов, например, в компонентах внутрикор-пусных устройств ВВЭР, изготавливаемых из аустенитных сталей, и, таким образом, проблема создания материалов с высоким сопротивлением к распуханию становится как никогда актуальной.

Цель работы и задачи исследования. Целью работы являлось изучение характеристик вакансионного распухания и эволюции микроструктуры аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 при высокодозном нейтронном облучении и исследование основных механизмов повреждения оболочек твэлов реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания ядерного топлива. Для достижения цели были решены следующие задачи:

• установлены основные факторы, приводящие к значительной деградации физико-механических свойств материала оболочек твэлов промышленного реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания;

• определены дозно-температурные зависимости распухания аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68, применяемых в качестве материала оболочек твэлов реактора БН-600;

• исследованы закономерности изменения дислокационной структуры и фазового состава облученных нейтронами сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.

Научная новизиа работы.

1 Впервые получены дозно-температурные зависимости параметров вакансионных пор (размер, концентрация, объемная доля) в облученных нейтронами до высоких повреждающих доз отечественных аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68.

2 Впервые определены закономерности эволюции дислокационной структуры и построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных нейтронами сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

3 Получены новые данные о характере повреждения оболочек твэлов быстрых реакторов при высоких выгораниях, и установлена их взаимосвязь с вакансион-ным распуханием материала оболочек.

Практическая значимость. Результаты данной работы были использованы для:

• обоснования повышения выгорания ядерного топлива в твэлах реактора БН-600 с 6 до 11 % т.а.;

• определения и обоснования срока безопасной эксплуатации твэлов реактора БН-600;

• выбора стали ЧС-68 х.д. как штатного материала оболочек твэлов реактора БН-600;

• оптимизации химического состава оболочечных аустенитных нержавеющих сталей с целью улучшения их радиационной стойкости.

На защиту выносятся:

1 Установленные механизмы повреждаемости оболочек твэлов реактора БН-600 из аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высоких уровнях выгорания топлива.

2 Установленные закономерности изменения параметров вакансионного распухания аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.

3 Результаты исследования эволюции дислокационной структуры и фазового состава аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высокодозном нейтронном облучении.

4 Результаты расчета фактора предпочтения в облученных нейтронами аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

Личный вклад автора. Результаты диссертации, полученные непосредственно ее автором:

• проведены электронно-микроскопические исследования оболочек твэлов после облучения в реакторе БН-600;

• установлены зависимости характеристик вакансионной пористости и дислокационной структуры исследованных сталей от дозы и температуры облучения, их исходной структуры и состава;

• построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных сталях;

. установлена взаимосвязь различных микроструктурных составляющих с характеристиками распухания исследованных сталей.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены и обсуждены на Всесоюзных и Международных семинарах и конференциях:

- Всесоюзной конференции «Конструкционные материалы и технологии изготовления элементов активной зоны реакторов на быстрых нейтронах», Обнинск, 1984;

- International conference "Fast reactor core and fuel structural behaviour, Inverness, 1990, Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 1990;

- Конференции «Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов и TBC энергетических реакторов», Электросталь, 1994;

- Четвертой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 1996;

- Втором Международном Уральском Семинаре «Радиационная физика металлов и сплавов», Снежинск, 1997;

- Technical Committee Meeting IAEA "Influence of high dose irradiation on core structural and fuel materials in advanced reactor", Obninsk, Russia, 1998;

- Twelfth International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM-12), Santa Barbara, USA, 2005.

По материалам диссертации опубликовано 12 печатных работ.

Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из Введения, четырех глав и Заключения. Работа изложена на 155 страницах, включая 95 рисунков, 28 таблиц и список литературы из 65 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ

Во Введении обоснована актуальность и цель диссертационной работы.

Приведены основные положения, выносимые автором на защиту, отмечены практическая важность полученных результатов и их новизна.

В первой главе приводятся результаты послереакторных исследований оболочек твэлов реактора БН-600, облученных до максимального выгорания более 10 % т.а., включающие в себя: измерение кратковременных механических свойств, металлографические исследования коррозионного повреждения оболочек со стороны топлива, фрактографические исследования характера разрушения оболочек и электронно-микроскопические исследования аустенитных сталей, облученных до высоких повреждающих доз. Показано, что процессы, приводящие к деградации свойств оболочек твэлов, а именно к охрупчиванию и снижению прочностных характеристик материала оболочек, коррозионному растрескиванию и появлению дополнительных напряжений в оболочках либо непосредственно связаны с распуханием оболочечных материалов, либо с процессом радиационно-индуцированной сегрегации, которая проявляется в том же температурном диапазоне и имеет те же движущие силы, что и распухание.

Характер повреждения оболочек твэлов реактора БН-600

Опыт послереакторных исследований твэлов реактора БН-600 показал, что наибольшая деградация свойств оболочек (снижение прочностных свойств и ох-рупчивание) приходится на участок ниже центра A3 на расстоянии приблизительно 150 мм, где температура оболочки была равна 450 °С. Наблюдаемая картина была характерна для всех использованных оболочечных материалов (стали ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии), независимо от их химического состава. На рисунке 1 показано изменение механических свойств стали

ЧС-68 х.д. (предел прочности, относительное удлинение) для трех TBC, облученных в реакторе БН-600 до различных уровней выгорания, из которого следует, что при низкой и промежуточной дозах облучения (60 и 71,4 сна) наблюдается достаточно плавное снижение прочностных свойств материала оболочки с ростом температуры облучения. При наибольшей дозе - 87,5 сна характер изменения механических свойств по длине твэла резко меняется, а именно происходит полное охруп-чивание материала оболочки на участке (0--200) мм от центра A3, сопровождаемое резким падением прочностных свойств.

Температура облучения, °С

350 450 550 350 450 550 350 450 550

Расстояние от ЦАЗ, мм

Рисунок 1 - Изменение предела прочности и полного относительного удлинения оболочек твэлов из стали ЧС-68 х.д. по длине активной части твэлов TBC Ц-11, Ц-65 и Ц-63 после облучения в реакторе БН-600 Низкий уровень прочностных свойств оболочек привел к тому, что в процессе разделки твэлов на образцы или при манипуляциях с ними в горячих камерах происходило их разрушение. Исследование внутренней поверхности оболочек мето-

дами металлографии и растровой электронной микроскопии показало наличие множественных трещин (рисунки 2, 3) на участках твэла с низкими механическими свойствами. Трещины имели межзеренный характер и преимущественно осевую ориентацию. Эти результаты послереакторных исследований послужили основанием для ограничения выгорания топлива в штатных TBC реактора БН-600 уровнем «11 % т.а. при повреждающей дозе ~ 85 сна.

Рисунок 2 - Вид внутренней поверхности оболочки твэла TBC С-112 (сталь ЭП-172 х.д.) в зоне максимального увеличения ее диаметра (-145 мм от центра A3)

Рисунок 3 - Трещины на внутренней поверхности оболочки твэла TBC С-112 в зоне максимального увеличения диаметра (поперечное сечение)

Анализ экспериментальных данных показал, что, во-первых, разрушение твэ-лов и значительная деградация механических свойств оболочки имеют место лишь тогда, когда ее диаметр увеличивается более, чем на 3 %. Для твэлов с меньшим приростом диаметра, при приблизительно тех же значениях выгорания и дозы, как правило, механические свойства оболочек находятся на достаточно высоком уровне. И, во-вторых, зона наибольшей деградации механических свойств совпадает с зоной значительного увеличения диаметра твэла. Сравнение данных по увеличению диаметра твэлов с результатами измерения распухания электронно-микроскопическим методом и методом измерения плотности показывает, что увеличение диаметра оболочек твэлов в пределах точности измерений обусловлено распуханием, а вклад радиационной ползучести в увеличение диаметра

незначителен. Таким образом, наблюдается явная взаимосвязь между распуханием оболочки и деградацией ее свойств.

Деградация прочностных свойств и охрупчивание материала оболочек

твэлов

Измерение механических свойств оболочек облученных твэлов показало, что при достижении определенного уровня распухания (10-15 %) происходит полное охрупчивание материала оболочки. Разрушение материала в этих случаях носит транскристаллитный характер с присутствием на поверхности разрушения ва-кансионных пор (рисунок 4). Для аустенитных нержавеющих сталей такая взаимосвязь между распуханием и деградацией механических свойств наблюдалась также при исследовании шестигранных чехлов TBC и материаловедческих образцов, облученных до высоких повреждающих доз.

Рисунок 4 - Фрактограммы поверхности излома оболочки твэла TBC С-112 (сталь ЭП-172 х.д.) на участке -180 мм ниже центра A3 (зона транскристал-

литного разрушения) Явление радиационного охрупчивания (снижение общего и равномерного относительных удлинений) под действием нейтронного облучения для аустенитных сталей было обнаружено на ранней стадии исследования облученных материалов. Обычно выделяют два типа радиационного охрупчивания: низкотемпературное (НТРО) и высокотемпературное (ВТРО). НТРО аусте-

нитных сталей наиболее ярко проявляется при температурах облучения (300350) °С и связано с образованием в структуре материала большого количества дислокационных петель и мелких фазовых выделений. Облученный материал при этом имеет высокие прочностные свойства и низкие, но не нулевые значения относительного удлинения. ВТРО аустенитных сталей наблюдается при температурах облучения > 600 °С, причем разрушение во всех случаях носит интеркристаллитный характер. Как было показано выше, температурный интервал охрупчивания при высоких дозах совпадает с зоной значительного увеличения диаметра оболочек твэлов, т.е. совпадает с температурным интервалом распухания. Механизм охрупчивания сталей в промежуточном температурном диапазоне до конца не совсем ясен. Было предложено несколько объяснений такого типа охрупчивания! Одним из первых был предложен механизм, согласно которому крупные поры, расположенные на достаточно малом расстоянии друг от друга, являются концентраторами напряжений и облегчают процесс разрушения материала. Другие причины деградации механических свойств могут быть связаны с изменениями упругих констант с увеличением распухания или энергии дефекта упаковки в результате изменения химического состава сталей под облучением. Существуют также данные, которые позволяют предполагать, что механизм разрушения сильно распухающих сталей тесно связан с радиационно-индуцированной сегрегацией (РИС) основных компонентов стали на внутренних стоках. На рисунке 5 показаны светлопольная и темнопольная микрофотографии участка образца, приготовленного из оболочки твэла TBC Б-163 (сталь ЭП-172 х.д.) на участке максимального распухания, на которых видна трещина, образовавшаяся при приготовлении электронно-микроскопического объекта. В областях, прилегающих к трещине, кроме пор, дислокаций и фазовых выделений наблюдаются плоские протяженные дефекты. На микроэлектронограммах, полученных с этого участка образца, наблюдаются экстра-рефлексы. Анализ электронограмм и соответствующих темнопольных снимков показал, что дефекты этого типа представляют собой пластины мартенсита. Следует отметить, что подобных дефектов в неповрежденных частях образца не

наблюдается, т.е. без деформации при комнатной температуре мартенситная фаза в облученной стали не образуется. Известно, что мартенсит является достаточно хрупкой фазой и, по-видимому, его образование в зоне распространения трещины и может приводить к нулевым значениям пластичности сильно распухающей стали. Образование мартенсита в материале, в свою очередь, можно связать с сегрегацией никеля на поверхности пор, с обеднением матрицы между порами по никелю и, как следствие, с более низкой устойчивостью аустенитной матрицы к мартенсит-ному превращению.

Рисунок 5 - Светлопольное (слева) и темнопольное (справа) изображение участка образца из стали ЭП-172 х.д. в районе трещины

Снижение коррозионной стойкости материала оболочек твэлов

Металлографические и рентгеноспектральные исследования оболочек твэлов с их внутренней стороны позволили выявить два существенно различных типа повреждений: 1) фронтальная (матричная) и межкристаллитная коррозия (МКК) с выкрашиванием зерен материала, 2) межкристаллитные трещины. Коррозионное поражение внутренней поверхности оболочек минимально в нижних частях твэлов (отдельные очаги глубиной несколько микрон) и увеличивается с ростом температуры облучения по высоте АЗ до нескольких десятков микрон. На рисунке 6 показана зависимость глубины коррозии от температуры облучения, из которого видно, что поражение оболочек становится заметным, начиная с темпера-

туры облучения около 400 °С. С ростом температуры глубина коррозии увеличивается, но при этом для основного массива данных максимальная глубина коррозии не превышает 50 мкм. Таким образом, можно считать, что коррозия не является главным фактором, снижающим работоспособность твэлов.

400 450 500 550

Температура облучения,°С

Рисунок 6 - Температурная зависимость глубины коррозии оболочек твэлов реактора БН-600, изготовленных из аустенитной стали ЭП-172 (20 % х.д.)

Как было показано выше, одной из главных причин разрушения твэлов является образование на внутренней поверхности оболочек достаточно протяженных трещин. Поскольку характер распространения трещин является межкристал-литным, то можно предполагать, что их появление связано с изменением состояния границ зерен в результате облучения. Электронно-микроскопические исследования показали, что вблизи границ зерен в облученных нейтронами оболочечных сталях наблюдаются свободные от пор зоны, ширина которых в зависимости от условий облучения может варьироваться в пределах от 40 до 300 нм. Кроме структурных изменений в зонах, прилегающих к границам зерен, в результате РИС происходит изменение исходного химического состава стали. С точки зрения коррозионной стойкости, наиболее важным является снижение содержания хрома в приграничных областях. Внешний вид поверхностй трещин (рисунок 7), на которой отсутствуют поры, свидетельствует о том, что трещины распространяются в свобод-

ных от пор зонах, где содержание хрома меньше по сравнению с его содержанием в матрице. Другим важным обстоятельством является то, что вблизи внутренней поверхности оболочки, а также вдоль трещин и в их вершинах, присутствуют наиболее агрессивные продукты деления - цезий и теллур с отношением Сэ/Те, существенно меньшим отношения их выходов при делении ядер урана. Повышение содержания Те обусловлено изменением температурных условий топливной композиции из-за увеличения зазора между распухающей оболочкой и топливной втулкой. Возникающее при этом ухудшение теплосъема приводит к увеличению температуры топлива и, как следствие, к повышенному выходу Те в зазор между топливом и оболочкой. Косвенным подтверждением этому является расширение зоны столбчатых кристаллов в двуокиси урана в сечениях твэлов с максимальным увеличением диаметра. Размер этой зоны сравним или даже превышает размер зоны столбчатых кристаллов при максимальном энерговыделении в центре активной зоны.

Рисунок 7 - Одна из поверхностей трещины в оболочке твэла из стали ЧС-68 х.д. в зоне максимального распухания Напряженно-деформированное состояние оболочек твэлов в сечениях максимального увеличения диаметра

Разработка конструкции твэла для быстрого реактора, способного достичь выгорания топлива 10 % т.а. и выше при высоких линейных нагрузках и темпера-

турах, является чрезвычайно трудной задачей. Одним из наиболее важных аспектов этой проблемы является определение напряженно-деформированного состояния оболочки твэла. К главным напряжениям, действующим в оболочках твэлов быстрых реакторов, следует отнести напряжения:

• обусловленные температурным градиентом по толщине стенки и по периметру оболочки.

• вызываемые давлением газообразных продуктов деления.

• обусловленные термо-механическим взаимодействием топлива с оболочкой.

• возникающие при контакте твэлов между собой.

• связанные с неравномерностью распухания по толщине оболочки. Существуют и другие виды напряжений в оболочках твэлов, например, напряжения, возникающие при переходных режимах работы реактора, но их вклад в описанную выше повреждаемость оболочек менее значим. Рост напряжений в оболочке твэла ограничивается действием радиационной ползучести, которая сама сложным образом зависит от напряжения, скорости создания смещений и других факторов. Ниже приводится анализ возможного влияния перечисленных выше напряжений на образование межкристаллитных трещин в оболочках твэлов.

Температурный градиент, возникающий в оболочке твэлов при выходе реактора на мощность, приводит к образованию в оболочке термических напряжений (рисунок 8,а). Эпюра напряжений симметрична относительно центрального сечения оболочки, при этом внутренняя сторона находится в сжатом состоянии. При выходе реактора на мощность эти напряжения релаксируют за достаточно короткое время, благодаря радиационной ползучести. Важным здесь является то обстоятельство, что при остановке реактора эпюра термонапряжений изменяется на обратную, когда растянутыми оказываются внутренние слои оболочки. Естественно, никакой релаксации напряжений при этом не происходит.

Образование и выход под оболочку газообразных продуктов деления приводит к увеличению давления газа под оболочкой и возникновению напряжений. Они неизменны по толщине оболочки, имеют положительный знак (растяжение) и увеличиваются по линейному закону с ростом выгорания. Однако для конструкции твэла

реактора БН-600, в которой предусмотрена газовая полость достаточно большого объема, напряжения от внутреннего газового давления незначительны.

При выходе реактора на мощность из-за низкой теплопроводности двуокиси урана по радиусу топливной таблетки возникают большие температурные градиенты, что приводит к растрескиванию топлива. Вместе с этим происходит перестройка топлива с образованием трех структурных зон. В результате такой перестройки выбирается исходный технологический зазор и топливо вступает в контакт с оболочкой. С увеличением дозы происходит распухание оболочки и увеличение ее диаметра. Расчеты показывают, что в сечениях твэла, в которых реализуется максимальное распухание оболочки, оболочка «убегает» от топлива.

Рисунок 8 - Эпюры напряжений, возникающих в оболочке твэла при пуске и остановке реактора (а), и эпюры напряжений из-за градиента распухания по толщине

оболочки твэла (б,в)

То есть, можно считать, что напряжения от взаимодействия топлива с оболочкой при высоких выгораниях и стационарных режимах работы твэлов будут незначительными.

Применение слабо распухающей ферритно-мартенситной стали ЭП-450 в качестве материала шестигранного чехла TBC вместе с оболочками твэлов из аусте-нитных сталей (ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68), скорость распухания которых значительно выше, привело к тому, что при достижении определенного выгорания выбирается исходный технологический зазор. При этом твэлы, зажатые в прочном нераспу-хающем чехле, начинают взаимодействовать друг с другом через дистанционирую-щую проволоку. Напряжения, обусловленные взаимодействием твэлов между собой, приводят к деформациям, в результате которых исходное круглое сечение оболочки превращается в эллипс. Изменение эллипсности оболочки (dmax- d,™.) по длине твэлов имеет периодичный характер, что связано с намоткой дистанциони-рующей проволоки на оболочку твэла с шагом 100 мм. Для центральных твэлов TBC максимальные значения эллипсности повторяются через 16,7 мм, для периферийных и угловых твэлов TBC изменение эллипсности по длине имеет более сложный характер. Такая схема нагружения оболочки приводит к тому, что максимальные растягивающие напряжения на ее внутренней поверхности наблюдаются в двух противоположных по диаметру положениях в местах касания оболочки с дистанционирующей проволокой. В этих же местах в таком случае и должны локализоваться трещины. Данные металлографического анализа показывают, что трещины по периметру действительно располагаются группами, однако их локализации на противоположных сторонах диаметра оболочки не обнаружено.

Температурный градиент по толщине оболочки твэла приводит к ее неоднородному распуханию, что в свою очередь вызывает появление соответствующих напряжений. Для поперечных сечений твэла с температурой средних слоев оболочки ниже температуры максимума распухания внутренние слои оболочки распухают с большей скоростью, что приводит к появлению в них сжимающих напряжений (рисунок. 8,6), и, напротив, для поперечных сечений твэла с температурой средних слоев оболочки выше температуры максимума

распухания распределение напряжений в оболочке изменяется на противоположное, т.е. растянутыми становятся внутренние слои оболочки (рисунок 8,в). Таким образом, если допустить, что растягивающие напряжения ускоряют развитие трещин, а наличие сжимающих напряжений не влияет на скорость распространения трещин, то тогда интенсивности растрескивания оболочки выше и ниже сечения твэла с температурой максимума распухания должны различаться.

Для проверки этого предположения было изучено распределение трещин по длине оболочки твэла № 66 TBC Б-163, максимальное увеличение диаметра которого составляло 5,4 % и приходилось на расстояние 160 мм ниже центра A3. Для предотвращения разрушения оболочки в процессе вырезки образцов отрезок твэла длиной около 400 мм был залит эпоксидной смолой в трубке большего диаметра. После такой фиксации из оболочки на дистанционном станке были вырезаны металлографические образцы, на которых была определена максимальная длина микротрещин и характер их распределения по периметру оболочки. Результаты измерений длины микротрещин по длине твэла показаны на рисунке 9, из которого следует, что максимальная глубина микротрещин на расстоянии от 300 мм ниже ЦАЗ до координаты максимального увеличения диаметра оболочки (-160 мм) приблизительно одинакова и составляет примерно 30 мкм. Выше координаты максимума увеличения диаметра глубина трещин резко возрастает до 80 мкм и затем плавно снижается при приближении к центру A3.

Таким образом, наблюдаемый характер изменения глубины микротрещин по длине твэла в районе максимального увеличения диаметра подтверждает взаимосвязь развития процессов коррозионного растрескивания с формоизменением и распуханием оболочек твэлов.

Возвращаясь к вопросу о разрушении твэлов после облучения, следует отметить следующие два важных обстоятельства. Во-первых, образование хрупкой мар-тенситной фазы при деформации оболочки значительно интенсифицируется при снижении температуры от рабочей до комнатной и, таким образом, хрупкое разрушение оболочки при комнатной температуре наиболее вероятно. Во-вторых,

при остановке реактора в оболочке появляются термические напряжения, равные по величине и противоположные по знаку термическим напряжениям, возникающим при пуске реактора. Однако в отличие от начала облучения, когда напряжения такого рода сравнительно быстро релаксируют из-за радиационной и термической ползучести, после завершения облучения термические напряжения не имеют возможности релаксировать. На участке твэла между координатой максимального увеличения диаметра и ЦАЗ на внутренней поверхности оболочки эти напряжения, складываясь с напряжениями, существовавшими в оболочке в процессе облучения, могут при резке твэла или манипуляциях с ним в горячих камерах приводить к его разрушению. Опыт разделки твэлов с большим увеличением диаметра показывает, что хрупкое разрушение оболочки происходит тогда, когда вырезка образцов начинается в зоне ЦАЗ или ниже. Образцы из верхней части твэла вырезаются без разрушения оболочки.

Рисунок 9 - Изменение максимальной глубины микротрещин по длине активной зоны твэла № 66 TBC Б-163 после облучения в реакторе БН-600 до максимального выгорания 11,62 % т.а. (материал оболочки - сталь ЭП -172 х.д.)

Во второй главе рассматриваются требования, предъявляемые к материалам для оболочек твэлов быстрых реакторов, и анализируются зарубежные программы по разработке сталей аустенитного класса, используемых в качестве материала оболочек твэлов быстрых реакторов. Анализ этих программ приво-

100

—1-■ Т ■-1-'-1-'-1-■-1-1-г-

-350 -300 -250 -200 -150 -100 -50

-400

50

Расстояние от центра A3, мм

дит к выводу, что возможности сталей аустенитного класса далеко не исчерпаны. Путем выбора оптимального химического состава и термомеханической обработки можно обеспечить высокие служебные характеристики сталей и, в первую очередь, приемлемые уровни распухания при дозах до 150 сна.

В третьей главе приводятся результаты электронно-микроскопического исследования микроструктуры и распухания аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68, облученных в качестве материала оболочек твэлов реактора БН-600 в диапазоне выгорания топлива (6,2-11,6)% т.а. и повреждающих доз (35-87) сна.

Кинетика развития вакансионной пористости в сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии характеризуется следующим образом. Зарождение пор происходит в течение инкубационного периода, длительность которого определяется химическим составом и термо-механической обработкой оболочечных труб. На стадии ускоренного распухания происходит линейный рост размера пор с увеличением повреждающей дозы (рисунок 10). При этом процесс зарождения пор прекращается, и концентрация пор не зависит от дозы (рисунок 11).

Рисунок 10 - Изменение среднего диаметра пор и выделений в-фазы в облученной нейтронами стали ЧС-68 х.д. в зависимости от дозы при температурах облучения (425450) °С

Рисунок 11 - Изменение концентрации пор и выделений в-фазы в облученной нейтронами стали ЧС-68 х.д. в зависимости от дозы при температурах облучения (425-450) °С

При нейтронном облучении в сталях ЭИ-847 и ЭП-172 образуются те же фазовые выделения, что и при термическом старении, за исключением выделений в-фазы. Выделения в-фазы являются радиационно-индуцированными выделениями, температурный диапазон существования которых совпадает с диапазоном порообразования. В стали ЧС-68 х.д., кроме выделений в-фазы, при нейтронном облучении образуется другой тип радиационно-индуцированных выделений - у'-фаза.

В результате анализа полученных температурно-дозовых диаграмм существования вторичных фаз в облученных нейтронами сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 показано, что основными фазами, влияющими на процесс порообразования, являются в-фаза и выделения типа МХ. Выделения О-фазы, часть из которых ассоциирована с порами, в холодно-деформированных сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 существуют в температурном диапазоне (350-475) °С. Их размер и объемная доля растут, а концентрация практически не меняется с ростом дозы (рисунки 10,11).

Анализ фазового состава облученных нейтронами сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 показывает, что образование большого количества мелкодисперсных выделений типа МХ (№),(СИ) для сталей ЭИ-847 и ЭП-172 и НС для стали ЧС-68) создает микроструктуру стали с достаточно высоким сопротивлением к распуханию. В стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии высокая концентрация выделений типа МХ в плавке с повышенным содержанием кремния значительно снижает распухание стали. В сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии снижение распухания при высоких температурах облучения также связано с образованием высокой концентрации выделений МХ.

Дислокационная структура исследованных сталей после облучения состоит из дислокационных петель совершенного и несовершенного типов и дислокационных сегментов. Преобладание того или иного компонента структуры зависит от химического состава стали и условий облучения. Основным отличием

дислокационной структуры стали ЭП-172 и ЧС-68 от дислокационной структуры стали ЭИ-847 является наличие в их микроструктуре большого количества дислокационных петель с дефектом упаковки (петли Франка). Такие петли в сталях ЭП-172 и ЧС-68 наблюдаются во всем исследованном температурном диапазоне вплоть до повреждающих доз 85 сна (рисунок 12).

Ё

1 — т-т -1---| 1 1 ■ +;„ .

40

О.___ 50 60 . О ---ч +

+ 1,1,.

100 90

"я

I

70„-

с; 60 ¡5

Ф с

50й

Ф

402 та г 3<ЕГ

20

10

Температура облучения, С

Рисунок 12 - Изменение диаметра и концентрации дислокационных петель Франка в облученной нейтронами стали ЧС-68 х.д. в зависимости от температуры облучения (доза 40-60 сна) В четвертой главе проводится анализ дозно-температурных зависимостей распухания сталей ЭИ-847А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д., исследуется влияние содержания кремния на распухание стали ЭИ-847 в ау-стенизированном состоянии, рассчитывается фактор предпочтения для исследованных сталей и определяется влияние различных микроструктурных составляющих на величину распухания исследованных аустенитных нержавеющих сталей.

Дозно-температурные зависимости распухания сталей ЭИ-847А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

Исследование распухания и микроструктуры стали ЭИ 847 х.д. показали, что применение холодной деформации приводит к повышению сопротивления стали к распуханию. На рисунках 13 и 14 показаны дозные зависимости распу-

хания и увеличения диаметра твэлов с оболочками из стали ЭИ-847 в аустени-зированном и холодно-деформированном состояниях. Из данных, приведенных на этих рисунках, следует, что холодная деформация привела к увеличению инкубационного периода приблизительно в 4 раза (с 10 сна до 40 сна). При этом существенного снижения скорости распухания на установившейся стадии не достигается.

!< 2

I 3

I-

1» 20 25

Доза, сна

О ЭИ-647 х'д.,т»алы ' 1 ■ 1 •

■ ЭИ-847 ХХ.ТЭМ /о

о ЭИ-847 А. тмлы

□ ЭИ-847 А. ТЭМ g

/ °

а о

О о

О о

6 / О

/ ф

10 20 30 40 50 60 70 Ю Повреждающая доза, сна

Рисунок 13 - Дозная зависимость распухания стали ЭИ-847 в аусте-низированном состоянии, облученной в реакторах БР-10 и БН-600 в качестве материала оболочек твэлов

Рисунок 14 - Дозная зависимость максимального увеличения диаметра оболочек твэлов из стали ЭИ-847 в аустенизиро-ванном и холодно-деформированном состояниях

Другим следствием холодной деформации является смещение максимума распухания стали в область более низких температур облучения. На рисунках 15 и 16 показаны температурные зависимости распухания стали ЭИ-847 в ау-стенизированном и холодно-деформированном состояниях, из которых видно, что максимум распухания аустенизированной стали приходится на температуру (525-550) °С, тогда как максимум распухания холодно-деформированной стали - на температуру (425-450) °С, а при температуре облучения выше 550 °С распухание холодно-деформированной стали полностью подавлено.

Рисунок 15 - Температурная зависимость распухания стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии, облученной в реакторе БН-600 в качестве материала оболочек твэлов

Рисунок 16 - Температурная зависимость распухания стали ЭИ-847 в холодно-деформированном (20 %) состоянии, облученной в реакторе БН-600 в качестве материала оболочек твэлов (число рядом с символами - доза в сна)

На рисунках 17 и 18 показаны температурные зависимости относительного объема пор в сталях ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. после облучения в реакторе БН-600. Из приведенных рисунков следует, что максимум распухания для сталей ЭИ-172 и ЧС-68 в х.д состоянии приходится на температуру (450-460) °С, что несколько выше чем для стали ЭИ-847 х.д. Сравнивая рисунки 17 и 18 можно видеть, что при приблизительно одинаковых повреждающих дозах сталь ЭП-172 х.д. имеет более высокие значения распухания по сравнению со сталью ЧС-68 х.д. Кроме того, сталь ЭП-172 х.д. имеет более крутую температурную зависимость распухания. Это обстоятельство имеет весьма важное значение, поскольку, при заданном температурном перепаде по толщине оболочки напряжения, возникающие в оболочке из-за неравномерного распухания, в стали ЭП-172 х.д. будут выше.

Температур! облучения,'С

Рис.17 - Температурная зависимость относительного объема пор в облученной нейтронами стали ЭП-172 х.д. в диапазоне повреждающих доз (26-81)сна

/"о \о

Температура облучения °С

Рис.18 - Температурная зависимость относительного объема пор в облученной нейтронами стали ЧС-68 х.д. в диапазоне повреждающих доз (40-84) сна

ЭИ-847Х.Д., 408-4б2°С ЧС-68 х.д., 430-460°С ЭП-172 х.д.,410-440°С

Повреждающая доза, сна

Рисунок 19 - Дозная зависимость увеличения диаметра твэлов с оболочками из сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии после облучения в реакторе БН-600

На рисунке 19 показаны дозные зависимости увеличения диаметра твэлов с оболочками из сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в х.д. состоянии, из которого следует, что наименьшие значения распухания в диапазоне доз (50-87) сна показывает сталь ЧС-68 х.д. При дозах (80-87) сна увеличение диаметра оболочек твэлов из этой стали составляет (2-4) %. Сталь ЭП-172 х.д., и особенно сталь ЭИ-847 х.д. имеют худшие показатели.

Влияние содержания кремния на распухание стали ЭИ-847 в аустенизи-

рованном состоянии Исследования распухания оболочек двух твэлов (№18 и № 122) TBC П-34 реактора БН-600 показали, что сталь ЭИ-847А с более высоким содержанием Si (0,18 мае. %) имела значительно меньшее распухание по сравнению со сталью с содержанием Si, равным 0,10 мае. %. Для уточнения характера влияния Si на распухание стали ЭИ-847А дополнительно были исследованы оболочки твэлов с различным содержанием кремния после облучения в реакторах БОР-бО и БН-350. Поскольку твэлы были облучены до разных доз, то для сравнения были использованы не величины распухания, а их средние скорости. На рисунке 20 показана зависимость средней скорости распухания стали ЭИ-847А от содержания кремния в диапазоне доз (35-49) сна. Значения скорости распухания соответствуют температурам, близким к максимуму распухания (485-550) °С.

Содержание кремния,% вес.

Рисунок 20 - Зависимость средней скорости распухания стали ЭИ-847 в аустени-зированном состоянии от содержания кремния

Из рисунка 20 видно, что скорость распухания стали ЭИ-847А снижается приблизительно в 5 раз с увеличением содержания кремния от 0,05 мае. % до 0,47 мае. %, причем это снижение особенно выражено при содержании кремния менее 0,2 мае. %.

Оценка влияния различных микроструктурных составляющих па распухание аустенитных нержавеющих сталей

Анализ температурно-дозных диаграмм существования вторичных фаз в облученных нейтронами холодно-деформированных сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 показывает, что основное влияние на процесс порообразования в этих сталях оказывают две фазы: в-фаза и мелкодисперсные выделения типа МХ. На рисунке 21 приведена сводная температурно-дозная диаграмма существования этих выделений для сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии, а также нанесена область существования вакансионных пор.

г.

ю 500

1 ......' 1 1 I ' 1 ' 1 ■ о о о п О О в-фаза МХ

О 8 о О

Нет пор 0 0 ____________________

П уо О поры "

Доза,сна

Рисунок 21 - Температурно-дозная диаграмма существования в-фазы и выделений типа МХ для сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии

Из рисунка 21 следует, что температурно-дозные области существования ва-кансионных пор и выделений О-фазы полностью совпадают, а в области преобладания выделений типа МХ поры отсутствуют. Это говорит о том, что присутствие выделений МХ замедляет или полностью прекращает процесс порообразования. Подавление распухания может происходить путем захвата атомов гелия и точечных дефектов поверхностью раздела выделение-матрица.

Выделения в-фазы оказывают большое влияние на порообразование (совпадение областей существования, ассоциация пор и выделений), но, в отличие от выделений МХ это влияние негативное. Известно, что выделения в-фазы как в сталях, стабилизированных N1), так и в сталях, стабилизированых "Л, обогащены такими элементами как кремний и никель, а снижение содержания кремния в твердом растворе приводит к росту распухания. Объемная доля выделений в-фазы в сталях ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. после определенной инкубационной дозы линейно увеличивается с дозой. Увеличение объемной доли выделений в-фазы с ростом повреждающей дозы будет приводить к еще большему обеднению твердого раствора кремнием, снижая устойчивость стали к распуханию.

Важной особенностью дислокационной структуры оболочек твэлов из сталей ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. по сравнению со сталью ЭИ-847 х.д. является наличие значительного количества несовершенных (с дефектом упаковки) дислокационных петель (петли Франка). Если в стали ЭИ-847 х.д. дислокационная структура состояла, в основном, из совершенных дислокационных петель с

вектором Бюргерса, равным Ь =^-[110], и сетки линейных дислокаций, то в сталях ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. дислокационные петли с дефектом упаковки и вектором Бюргерса Ъ были одним из основных элементов микрострук-

туры. Анализируя химические составы сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68, можно сделать вывод о том, что одним из значимых отличий в химическом составе

и

исследованных сталей является содержание бора. Сталь ЭП-172 по составу аналогична стали ЭИ-847, за исключением повышенного содержания бора

(0,0046-0,008) мае. % по сравнению с 0,001 мае. % для стали ЭИ-847. В стали ЧС-68 содержание бора изменяется в пределах (0,003-0,004) мас.% и превосходит содержание бора в стали ЭИ-847 в 3-4 раза.

Влияние бора на развитие дислокационной структуры аустенитных нержавеющих сталей под облучением, по всей видимости, связано со снижением энергии дефекта упаковки при повышении содержания бора.

Расчет фактора предпочтения для исследованных сталей па основе полученных микроструктурных данных

На основе полученных данных по характеристикам пор, дислокационных петель и линейных дислокаций в диапазоне доз (50-83) сна для сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии были определены значения фактора предпочтения, которые находились в пределах (0,93-2,7) %.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

При исследовании распухания и микроструктуры оболочек твэлов, изготовленных из аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68, после облучения в реакторе БН-600 в диапазоне выгораний топлива (6,2-11,6)% т.а. и повреждающих доз (35,5-87,5) сна получены следующие основные научные результаты.

1. Показано, что одним из основных факторов, ограничивающих работоспособность твэлов реактора БН-600, является высокое распухание материала оболочек, приводящее к их охрупчиванию и коррозионному растрескиванию.

2. Установлено, что важный вклад в напряженно-деформированное состояние оболочек твэлов под облучением вносят напряжения, обусловленные неравномерностью распухания по толщине оболочки, приводя к их разрушению при послереакторных исследованиях. Уровень этих напряжений определяется как абсолютной величиной распухания, так и формой температурной кривой распухания.

3. Определены температурно-дозные характеристики вакансионных пор, дислокационной структуры и области существования вторичных фаз в сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68.

4. Показано, что наибольшее влияние на развитие пористости в исследованных сталях оказывают мелкодисперсные выделения типа MX и выделения G-фазы. Выделения типа MX подавляют зарождение пор путем захвата гелия и образующихся при облучении точечных дефектов поверхностью раздела выделение-матрица. Образование выделений G-фазы ускоряет распухание из-за обеднения матрицы кремнием и никелем.

5. В результате проведенных микроструктурных исследований определено влияние микролегирования сталей ЭП-172 и ЧС-68 бором. Добавка бора приводит к замедлению эволюции дислокационной структуры стали под облучением, задерживая превращение дефектных петель Франка в совершенные дислокационные петли и сетку дислокаций.

6. Впервые установлено, что распухание оболочек твэлов из стали ЭИ-847 в ау-стенизированном состоянии изменяется при вариации содержания кремния в пределах, определяемых техническими условиями. Скорость распухания стали снижается с 0,5 %/сна до 0,1 %/сна при увеличении содержания кремния с 0,005 мае. % до 0,47 мае. %.

7. Наименьшее распухание среди исследованных сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии имеет сталь ЧС-68. Сталь ЧС-68 х.д. при этом имеет более пологую температурную зависимость распухания по сравнению со сталью ЭП-172 х.д., что снижает уровень напряжений в оболочках твэлов.

Полученные в данной работе научные результаты использованы при установлении эксплуатационных ресурсов оболочек твэлов из сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 и при рекомендации стали ЧС-68 в холодно-деформированном на 20 % состоянии в качестве штатного материала оболочек твэлов реактора БН-600. Результаты данной работы были использованы при повышении радиационной стойкости стали ЧС-68 за счет оптимизации химического состава и

структурно-фазового состояния материала, а также при разработке новой стали

для оболочек твэлов - ЭК-164.

СПИСОК РАБОТ, ОПУБЛИКОВАННЫХ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Быков В.Н., Дмитриев В.Д., Костромин Л.Г., Поролло С.И., Щербак В.И. Эмпирическая зависимость распухания стали 0Х16Н15МЗБ от дозы и температуры облучения//Атомная энергия. - 1976, Т.40, Вып.4. С.293-295.

2. V.l. Shcherbak, V.N. Bykov, V.D. Dmitriev, L.G. Kostromin, A.Ya. Ladygin, S.I. Porollo Temperature and dose dependence of swelling of austenitic steels irradiated in the BR-5 reactor//J. Br. Nucl. Soc., 1975, v.14, Apr.2, pp. 145^148.

3. Щербак В.И., Быков B.H., Дмитриев В.Д., Поролло С.И. Влияние условий облучения и химического состава на развитие радиационных повреждений в облученных нейтронами сталях и сплавах//Атомная энергия - 1979, Т.46, Вып.2, С. 91-96.

4. Быков В.Н., Дмитриев В.Д., Поролло С.И. Влияние примесных элементов и структурного состояния на распухание нержавеющей стали типа 0Х16Н15МЗБ //ВАНТ, Серия: Атомное материаловедение. -1985, Вып. 1(19), С. 78-82.

5. Быков В.Н., Дмитриев В.Д., Поролло С.И. Влияние примесей кремния и азота на микроструктуру и распухание облученной нейтронами стали 0Х16Н15МЗБ //ФММ - 1986, Т. 61, Вып. 6, С. 1140-1143.

6. Дмитриев В.Д., Поролло С.И., Агеев B.C., Целищев A.B., Романеев В.В. Электронно-микроскопические исследования аустенитной нержавеющей стали 06Х16Н15М2Г2ТФР в холоднодеформировашюм состоянии, облученной повреждающими дозами до 87 сна в реакторе БН-600 // Труды Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 22-25 мая 1990 г., Т.З, С. 56-65.

7. Дмитриев В.Д., Поролло С.И., Воробьев А.Н., Бибилашвили Ю.Н., Головнин И.С., Романеев В.В. Исследование распухания и механических свойств оболочек твэлов из стали 06Х16Н15М2Г2ТФР после облучения в реакторе БН-600 до повреждающей дозы 87,5 сна // Труды Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 22-25 мая 1990 г., Т.З, С. 49-55.

8. Агеев B.C., Зяблов В.М., Медведева Е. А., Романеев В.В., Сокурский Ю.Н., Цели-

щев А.В., Митрофанова Н.М., Голованов В.Н., Повстянко А.В., Шамардин В.К., Дмитриев В.Д., Поролло С.И. Электронно-микроскопическое исследование микроструктуры облученных оболочек твэлов из аустенитных и феррито-мартенситных сталей // Труды Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 22-25 мая 1990 г, Т.З, С. 119-126.

9. Porollo S.I., Vorobyev A.N., Dmitriev V.D., Bibilashvili Yu.K., Golovnin I.S., Kalashnik G.V., Romaneev B.B. Post-irradiation examination of the BN-600 reactor pins // Proc. of International Conference "Fast reactor core and fuel structural behaviour", Inverness, 1990, pp. 237-241.

Ю.Величко В .В., Воробьев A.H., Гришенков Ф.С., Поролло С.И., Шулепин С.В. Работоспособность твэлов с оболочками из аустенитных нержавеющих сталей, облученных в реакторе БН-600 до высоких выгораний // Четвертая межотраслевая конференция по реакторному материаловедению: Сборник докладов, 1996, Димитровград, Т.З, С. 110-121.

11.Porollo S.I., Vorobyev A.N., and Shulepin S.V. Post-irradiation examination ofTi or Nb stabilized austenitic steels irradiated as BN-600 reactor fuel pin claddings up to 87 dpa // Proc of a Technical Committee Meeting "Influence of High Dose Irradiation on Core Structural and Feel Materials in Advanced Reactor", Obninsk, Russia, 16-19 June 1997, pp. 145-151.

12. Porollo S.I., Shulepin S. V., Konobeev Yu.V., Garner F.A. Influence of silicon on swelling and microstructure in Russian austenitic stainless steel EI-847 irradiated to high neutron doses //Journal ofNucl. Mater., 2008, v.378, pp. 17-24.

Подписано к печати 16.12.2008 г. Формат 60x84 1/16. Усл.п.л.0,9. Уч.-изд.л. 1

Тираж 46 экз. Заказ №189 Отпечатано в ОНТИ методом прямого репродуцирования с оригина авторов. 249033, Обнинск Калужской обл., ФЭИ.

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1 МЕХАНИЗМЫ ПОВРЕЖДАЕМОСТИ ОБОЛОЧЕК ТВЭЛОВ БЫСТРЫХ РЕАКТОРОВ ПРИ ВЫСОКИХ УРОВНЯХ ВЫГОРАНИЯ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА.

1.1 Характер повреждения оболочек твэлов реактора БН-600.

1.2 Деградация прочностных свойств и охрупчивание материала оболочек твэлов.

1.3 Снижение коррозионной стойкости материала оболочек твэлов.

1.4 Напряженно-деформированное состояние оболочек твэлов в сечениях максимального увеличения диаметра.

Выводы к Главе 1.

ГЛАВА 2 АУСТЕНИТНЫЕ ХРОМО-НИКЕЛЕВЫЕ СТАЛИ

КАК МАТЕРИАЛ ОБОЛОЧЕК ТВЭЛОВ БЫСТРЫХ РЕАКТОРОВ С НАТРИЕВЫМ

ТЕПЛОНОСИТЕЛЕМ.

2.1 Требования к материалу оболочек твэлов быстрых реакторов.

2.2 Анализ зарубежных программ по разработке материалов для оболочек твэлов быстрых реакторов.

2.2.1 США.

2.2.2 Япония.

2.2.3 Европа.

2.3 Фазовый состав сталей аустенитного класса в исходном состоянии и после термических выдержек.

2.4 Фазовый состав сталей аустенитного класса после нейтронного облучения.

Выводы к Главе 2.

ГЛАВА 3 МИКРОСТРУКТУРА И РАСПУХАНИЕ АУСТЕНИТНЫХ НЕРЖАВЕЮЩИХ СТАЛЕЙ, ОБЛУЧЕННЫХ В КАЧЕСТВЕ ОБОЛОЧЕК ТВЭЛОВ РЕАКТОРА БН-600.

3.1 Материалы и методики эксперимента.

3.1.1 Конструкция твэла и TBC реактора БН-600.

3.1.2 Характеристика материала оболочек твэлов.

3.2 Условия эксплуатации твэлов.

3.3 Методики исследования.

3.3.1 Измерение диаметра твэлов.

3.3.2 Гидростатическое взвешивание.

3.3.3 Электронно-микроскопические исследования.

3.4 Сталь ЭИ-847 (0Х16Н15МЗБ) в аустенизированном состоянии.

3.5 Сталь ЭИ-847 (0Х16Н15МЗБ) в холодно-деформированном состоянии.

3.6 Сталь ЭП-172 (0Х16Н15МЗБР) в холодно-деформированном состоянии.

3.7 Сталь ЧС-68 (06Х16Н15М2Г2ТФР) в холодно-деформированном состоянии.

Выводы к Главе 3.

ГЛАВА 4 АНАЛИЗ ЭВОЛЮЦИИ МИКРОСТРУКТУРЫ ОБЛУЧЕННЫХ НЕЙТРОНАМИ СТАЛЕЙ С ТОЧКИ ЗРЕНИЯ ИХ СОПРОТИВЛЕНИЯ К ВАКАНСИОННОМУ РАСПУХАНИЮ.

4.1 Анализ дозно-температурных зависимостей распухания сталей ЭИ-847А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

4.1.1 Сталь ЭИ-847 в аустенизированном состоянии.

4.1.2 Сталь ЭИ-847, 20 % х.д.

4.1.3 Стали ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии.

4.2 Влияние содержание кремния на распухание стали

ЭИ-847 в аустенизированном состоянии.

4.3 Расчет фактора предпочтения для исследованных сталей на основе полученных микроструктурных данных.

4.3.1 Сталь ЭИ-847 х.д.

4.3.2 Сталь ЭП-172 х.д.

4.3.3 Сталь ЧС-68 х.д.

4.4 Оценка влияния различных микроструктурных составляющих на распухание аустенитных нержавеющих сталей.

4.4.1 Фазовый состав.

4.4.2 Дислокационная структура.

Выводы к Главе 4.

Актуальность темы. Реакторы на быстрых нейтронах являются важной составляющей атомной энергетики, и их роль в будущем будет возрастать. Высокая экономичность и конкурентоспособность быстрых реакторов может быть обеспечена лишь при достижении глубокого выгорания ядерного топлива. Опыт эксплуатации быстрых реакторов показывает, что основным препятствием в достижении высоких выгораний топлива в настоящее время является недостаточная радиационная стойкость оболочек твэлов. Как показывают послереакторные материаловедческие исследования, под действием нейтронов происходит значительная деградация физико-механических свойств материала оболочек, что, в конечном счете, приводит к разрушению твэлов. Одним из наиболее значимых факторов, способствующих преждевременному разрушению твэлов, является вакансионное распухание оболочечного материала. Открытое в 1967 году [1] явление вакансионного распухания аустенитных нержавеющих сталей (void swelling) до настоящего времени остается предметом интенсивного изучения. Это обусловлено теми негативными последствиями, которые оно может оказывать на работоспособность элементов активной зоны быстрых реакторов. Первым следствием образования пор является увеличение объема материала. Отсутствие насыщения распухания на приемлемом уровне и, напротив, его ускорение с ростом повреждающей дозы приводит к значительному распуханию (изменение объема 30 % и более) и, как следствие, к значительному увеличению размеров элементов активной зоны, изготовленных из аустенитных нержавеющих сталей. Высокая чувствительность распухания к температуре облучения и повреждающей дозе приводит к искажениям формы компонент активной зоны из-за градиентов температуры и дозы. Вторым следствием высокого распухания является практически полное охрупчивание конструкционных материалов при достижении ими определенного уровня распухания [2,3]. Для оболочек твэлов быстрых реакторов вызванное распуханием увеличение диаметра сопровождается аномально высоким коррозионным повреждением оболочек со стороны топливной композиции. Долгое время считалось, что распухание конструкционных материалов - это явление, присущее лишь быстрым реакторам с высоким уровнем радиационных повреждений и температур. Вместе с тем есть данные [4,5] об образовании и росте вакансионных пор в условиях, характерных для тепловых реакторов, например, в компонентах внутрикорпусных устройств ВВЭР, изготавливаемых из аустенитных сталей, и, таким образом, становится ясно, что проблема создания материалов с высоким сопротивлением к распуханию становится как никогда актуальной.

Цель работы и задачи исследования. Целью работы являлось изучение характеристик вакансионного распухания и эволюции микроструктуры аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 при высокодозном нейтронном облучении и исследование основных механизмов повреждения оболочек твэлов реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания ядерного топлива. Для достижения цели были решены следующие задачи:

• установлены основные факторы, приводящие к значительной деградации физико-механических свойств материала оболочек твэлов промышленного реактора БН-600 при высоких уровнях выгорания;

• определены дозно-температурные зависимости распухания аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 применяемых в качестве материала оболочек твэлов реактора БН-600;

• исследованы закономерности изменения дислокационной структуры и фазового состава облученных нейтронами сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.

Личный вклад автора. Результаты диссертации, полученные непосредственно ее автором:

• проведены электронно-микроскопические исследования оболочек твэлов после облучения в реакторе БН-600;

• установлены зависимости характеристик вакансионной пористости и дислокационной структуры исследованных сталей от дозы и температуры облучения, их исходной структуры и состава;

• построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных сталях;

• установлена взаимосвязь различных микроструктурных составляющих с характеристиками распухания исследованных сталей.

Научная новизна работы.

1. Впервые получены дозно-температурные зависимости параметров вакансионных пор (размер, концентрация, объемная доля) в облученных нейтронами до высоких повреждающих доз отечественных аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68.

2. Впервые определены закономерности эволюции дислокационной структуры и построены дозно-температурные диаграммы существования вторичных фаз в облученных нейтронами сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

3. Получены новые данные о характере повреждения оболочек твэлов быстрых реакторов при высоких выгораниях и установлена их взаимосвязь с вакансионным распуханием материала оболочек.

Практическая значимость. Результаты данной работы были использованы для:

• повышения выгорания ядерного топлива в твэлах реактора БН-600 с 6 до 11 % т.а.;

• определения и обоснования срока безопасной эксплуатации твэлов реактора БН-600;

• выбора стали ЧС-68 х.д. как штатного материала оболочек твэлов реактора БН-600;

• оптимизации химического состава оболочечных аустенитных нержавеющих сталей с целью улучшения их радиационной стойкости.

На защиту выносятся.

1. Установленные механизмы повреждаемости оболочек твэлов реактора БН-600 из аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высоких уровнях выгорания топлива.

2. Установленные закономерности изменения параметров вакансионного распухания аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. в зависимости от повреждающей дозы и температуры облучения.

3. Результаты исследования эволюции дислокационной структуры и фазового состава аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 А, ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. при высокодозном нейтронном облучении.

4. Результаты расчета фактора предпочтения в облученных нейтронами аустенитных нержавеющих сталях ЭИ-847 х.д., ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены и обсуждены на Всесоюзных и Международных семинарах и конференциях:

- Всесоюзной конференции «Конструкционные материалы и технологии изготовления элементов активной зоны реакторов на быстрых нейтронах», Обнинск, 1984;

- International conference "Fast reactor core and fuel structural behaviour, Inverness, 1990, Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 1990;

- Конференции «Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов и TBC энергетических реакторов», Электросталь, 1994;

- Четвертой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 1996;

- Втором Международном Уральском Семинаре «Радиационная физика металлов и сплавов», Снежинск, 1997;

- Technical Committee Meeting IAEA "Influence of high dose irradiation on core structural and fuel materials in advanced reactor", Obninsk, Russia, 1998;

- Twelfth International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM-12), Santa Barbara, USA, 2005.

По материалам диссертации опубликовано 12 печатных работ.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из Введения, четырех глав и Заключения. Работа изложена на 155 страницах, включая 95 рисунков, 28 таблиц и список литературы из 65 наименований.

Выводы к Главе 4.

1. Анализ дозно-температурных зависимостей распухания сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 показывает, что 20 % холодная деформация приводит к увеличению инкубационного периода распухания, не изменяя скорости распухания стали на установившейся стадии. Максимум распухания при этом смещается в область более низких температур облучения.

2. Наименьшее распухание среди исследованных холодно-деформированных сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 имеет сталь ЧС-68 х.д. Сталь ЧС-68 х.д. имеет более пологую температурную зависимость распухания по сравнению со сталью ЭП-172 х.д., что снижает уровень напряжений в оболочках твэлов из стали ЧС-68 х.д.

3. Распухание стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии зависит от содержания кремния. Скорость распухания стали снижается почти в пять раз с увеличением содержания кремния от 0,005 вес.% до 0,47 вес.%. Такое поведение обусловлено замедлением роста пор в стали с высоким содержанием кремния.

4. В результате анализа фазового состава исследованных сталей после облучения показано, что лишь два типа фазовых выделений оказывают заметное влияние на процесс порообразования, а именно, мелкодисперсные выделения типа MX и выделения G-фазы. Выделения типа MX подавляют зарождение пор путем захвата гелия и точечных дефектов на поверхности раздела выделение-матрица. Образование G-фазы, напротив, способствует распуханию сталей, главным образом, из-за обеднения твердого раствора кремнием и никелем.

5. Влияние бора на распухание сталей ЭП-172 х.д. и ЧС-68 х.д. сказывается посредством замедления эволюции дислокационной структуры под облучением из-за замедления процесса превращения петель Франка в совершенные петли.

147

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Проведенные исследования распухания и микроструктуры оболочек твэлов, изготовленных из аустенитных нержавеющих сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68, после облучения в реакторе БН-600 в диапазоне выгораний топлива (6,2-11,6)% т.а. и повреждающих доз (35,5-87,5) сна позволили получить следующие научные результаты.

1. Показано, что одним из основных факторов, ограничивающих работоспособность твэлов реактора БН-600, является высокое распухание материала оболочек, приводящее к их охрупчиванию и коррозионному растрескиванию.

2. Установлено, что важный вклад в напряженно-деформированное состояние оболочек твэлов под облучением вносят напряжения, обусловленные неравномерностью распухания по толщине оболочки, приводя к их разрушению при послереакторных исследованиях. Уровень этих напряжений определяется, как абсолютной величиной распухания, так и формой температурной зависимости распухания.

3. Определены температурно-дозовые характеристики вакансионных пор, дислокационной структуры и области существования вторичных фаз в сталях ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68.

4. Показано, что наибольшее влияние на развитие пористости в исследованных сталях оказывают мелкодисперсные выделения типа МХ и выделения О-фазы. Выделения типа МХ подавляют зарождение пор путем захвата гелия и образующихся при облучении точечных дефектов поверхностью раздела выделение-матрица. Образование выделений О-фазы ускоряет распухание из-за обеднения матрицы кремнием и никелем.

5. В результате проведенных микроструктурных исследований определено влияние микролегирования сталей ЭП-172 и ЧС-68 бором. Добавка бора приводит к замедлению эволюции дислокационной структуры стали под облучением, задерживая превращение дефектных петель Франка и совершенные дислокационные петли и сетку дислокаций.

6. Впервые установлено, что распухание оболочек твэлов из стали ЭИ-847 в аустенизированном состоянии изменяется при вариации содержания кремния в пределах, определяемых техническими условиями. Скорость распухания стали снижается с 0,5 %/сна до 0,1 %/сна при увеличении содержания кремния с 0,005 мас.% до 0,47 мае. %.

7. Наименьшее распухание среди исследованных сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 в холодно-деформированном состоянии имеет сталь ЧС-68. Сталь ЧС-68 х.д. при этом имеет более пологую температурную зависимость распухания по сравнению со сталью ЭП-172 х.д., что снижает уровень напряжений в оболочках твэлов.

Полученные в данной работе научные результаты позволили установить эксплуатационные ресурсы оболочек твэлов из сталей ЭИ-847, ЭП-172 и ЧС-68 и рекомендовать сталь ЧС-68 в холодно-деформированном на 20 % состоянии в качестве штатного материала оболочек твэлов реактора БН-600. Результаты данной работы были использованы при повышении радиационной стойкости стали ЧС-68 за счет оптимизации химического состава и структурно-фазового состояния материала, а также при разработке новой стали для оболочек твэлов- ЭК-164.

1. Cawthorne С., Fulton E.J., Voids in Irradiated Stainless Steel, Nature, 1967, 216, pp. 576-576.

2. Porter D.L., Garner F.A., Irradiation creep and embrittlement behavior of AISI 316 stainless steel at very high neutron fluences, Journal of Nucl. Mater., 1988, 159, pp. 114-121.

3. Edwards D.J, Simonen E.P, Garner F.A, Greenwood L.R, Oliver B.M, Bruemmer

4. M, Influence of irradiation temperature and dose gradients on the microstructural evolution in neutron-irradiated 316 SS, Journal of Nucl. Mater, 2003, 317, pp. 32-45.

5. Thomas L.E, Beeston J.M, The microstructure of neutron irradiated type-348 stainless steel and its relation to creep and hardering, Journal of Nucl. Mater, 1982, 107, pp. 159-167.

6. Быков B.H, Дмитриев В.Д, Костромин Л.Г, Поролло С.И, Щербак В.И, Эмпирическая зависимость распухания стали 0Х16Н15МЗБ от дозы и температуры облучения, Атомная энергия, 1976, т.40, вып.4, сс.293-295.

7. V.I. Shcherbak, V.N. Bykov, V.D. Dmitriev, L.G. Kostromin, A.Ya. Ladygin, S.I. Porollo, Temperature and dose dependence of swelling of austenitic steels irradiated in the BR-5 reactor, J. Br. Nucl. Soc, 1975, 14, Apr.2, pp. 145-148.

8. Щербак В.И, Быков B.H, Дмитриев В.Д, Поролло С.И, Влияние условий облучения и химического состава на развитие радиационных повреждений в облученных нейтронами сталях и сплавах, Атомная энергия, 1979, т.46, вып.2, сс. 91-96.

9. Быков В.Н, Дмитриев В.Д, Поролло С.И, Влияние примесных элементов и структурного состояния на распухание нержавеющей стали типа 0Х16Н15МЗБ,

10. Porollo S.I., Shulepin S.V., Konobeev Yu.V., Garner F.A., Influence of silicon on swelling and microstructure in Russian austenitic stainless steel EI-847 irradiated to high neutron doses, Journal of Nucl. Mater., 2008, 378, pp. 17-24.

11. Неустроев B.C., Голованов B.H., Шамардин В.К., Радиационное охрупчивание материалов ТВС в температурном диапазоне максимума распухания, Атомная энергия, 1990, т.69, вып.4, сс.223-226.

12. Straalsund J.L., Day C.K., Effect of neutron irradiation on the elastic constants of type 304 stainless steel, Nucl. Technology, 1973, 20(1), pp. 27-34.

13. Schramm R.E., Reed R.P., Stacking fault energies of seven commercial austenitic stainless steels, Metall. Trans., 1975, 6A, pp. 1345-1351.

14. Okamoto P.R., Wiedersich H., Segregation of alloying elements to free surfaces during irradiation, Journal of Nucl. Mater., 1974, 53, pp. 336-346.

15. Гудремон Э. "Специальные стали". M. Металлургия, 1966.

16. Kenik Е.А., Inazumi Т., Bell G.E.C. "Radiation-induced grain boundary segregation and sensitization of a neutron irradiated austenitic stainless steel", Journal of Nucl. Mater., 1991, 183, pp. 145-153.

17. Головнин И.С., Бибилашвили Ю.К., Меньшикова T.C., Разработка тепловыделяющих элементов для энергетических реакторах на быстрых нейтронах, Атомная энергия, 1973, т.34, вып.З, сс. 147-153.

18. Лихачев Ю.И., Пупко В .Я., Прочность тепловыделяющих элементов ядерных реакторов. М., Атомиздат, 1975.

19. Лихачев Ю.И., Пупко В.Я. Попов В.В., Методы расчета на прочность тепловыделяющих элементов ядерных реакторов. М., Энергоатомиздат, 1982.

20. Foster J.P., Boltax A., Observation of swelling-irradiation creep interaction at low values of swelling with CW 316 SS, Journal of Nucl. Mater., 1991, 183, pp. 115-123.

21. Ehrlich K., "Deformation behavior of austenitic stainless steels after and during neutron irradiation", Journal of Nucl. Mater., 1985, 133&134, pp. 119-126.

22. G.L. Hofman, Irradiation behavior of experimental Mark-II experimental breeder reactor II driver fuel, Nucl. Tech., 47, n.l, 1980, pp. 7-22.

23. B.A. Chin, R.J. Neuhold, J.L. Straalsund, Material development for fast breeder reactor core, Nucl. Tech., 57, n.3, 1982, pp. 426-435.

24. B.J. Makenas, S.A. Chastain, B.C. Gneiting, Dimensional changes in FFTF austenitic cladding and ducts, Proc. "LMR: A Decade of LMR progress and promise", Washington, D.C., November 11-15, 1990, pp. 176-183.

25. R.B. Baker, E.E. Bard, R.D. Leggett, A.L. Pitner, Status of fuel, blanket and absorber testing in the fast flux test facility, J. of Nucl. Mat., 204, 1993, pp. 109118.

26. M. Katsuragawa, H. Kashihara, M. Akebi, Status of liquid metal fast breeder reactor fuel development in Japan, J. of Nucl. Mat., 204, 1993, pp. 14-22.

27. Shibahara, S. Ukai, S.Onose, S. Shikakura, Irradiation performance of modified 316 steel for Monju fuel, J. of Nucl. Mat., 204, 1993, pp. 131-140.

28. S. Ukai, S. Ohtsuka, Irradiation creep- swelling interaction in modified 316 stainless steel up to 200 dpa, J. of Nucl. Science and Tech., 44, n. 5, 2007, pp. 743757.

29. S. Nomura, S. Shikakura, S. Ukai, I. Seshimo, M. Havada, I. Shibahara, M. Katsuragawa, Development of Long Life FBR core materials, Proc. of Inter. Conf. on Fast Reactor and related Fuel Cycles, 1991, Kyoto, Japan, vol.1, pp. 7.4-R7.4-10.

30. M. Fromont, Current status of fast reactor fuel activities in France, "Current status and Future Prospects of Liquid Metal Cooled Fast Reactor Fuel Cycle and Fuel", Obninsk, November, 2005.

31. B. Weiss, R. Stickler, Phase Instabilities During High Temperature Exposure of 316 Austenitic Stainless Steel, Met. Trans., 3, 1972, pp.851-865.

32. B.C. Агеев, Исследование и выбор оптимального фазового состава и структуры стали ЭИ-847 с целью снижения радиационного распухания оболочек твэлов, Диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук, Москва, 1976.

33. А.В. Целищев, Структурно-фазовые изменения в оболочках твэлов из сталей аустенитного и феррито-мартенситного классов при облучении до высоких повреждающих доз, Диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук, Москва, 1991.

34. A. F. Rowcliffe, Е.Н. Lee, High temperature radiation damage phenomena in complex alloys, J. ofNucl. Mat., 108&109, 1982, pp. 306-318.

35. H.R. Brager, F.A. Garner, Swelling as consequence of gamma-prime (y') and M23(C,Si)6 formation in neutron irradiated 316 stainless steel, J. of Nucl. Mat., 73, 1978, pp. 9-19.

36. С. Cowthorne, C. Brown, The occurrence of an ordered FCC phase in neutron irradiated M316 stainless steel, J. of Nucl. Mat., 66, 1977, pp. 201-202.

37. L.E. Tomas, Phase Instabilities and swelling behavior in fuel cladding alloys, Trans. ANS, 28, 1978, p. 151.

38. B.R. Seidel, R.E. Eiziger, G.D. Hudman, Analitical evaluation of ovality and application to fuel element in Experimental Breeder Reactor 2 subassemblies, Nucl. Tech., 53, n.l, 1981, pp. 37-45.

39. П. Хирш, А. Хови, P. Николсон, Д. Пэшли, M. Уэлан, Электронная микроскопия тонких кристаллов. М.: Мир, 1968.

40. Е. Wolff, Metallography, 1969, 2, pp. 89-92.

41. Т.М. Williams, J.M. Titchmarsh, D.R. Arkell, Void-swelling and precipitation in a neutron-irradiated, niobium-stabilised austenitic stainless steel, J. of Nucl. Mater^ 1982, vol.107, pp. 222-244.

42. Асташов С.Е., Козманов Е.А., Огородов А.Н. и др., Формоизменение элементов активной зоны реактора БН-600, Атомная энергия, 1993, т.75, вып.З, сс.167+175.

43. Е. Lee, A. Rowcliffe, Е. Kenic, Effects of Si and Ti on the phase stability and swelling behaviour of AISI 316 stainless steel, J. of Nucl. Mater, 1979, vol.83, pp. 79-89.

44. Mazey D.J., Harries D.R., Hudson J.A., The effects of Si and Ti on void swelling and phase stability in 12Cr-15Ni austenitic alloys with 46 Mev nickel ions, J. ofNucl. Mater., 1980, vol.89, pp. 155-181.

45. Makin M.J., Walters G.P., Singh R.N., Leffers Т., The effect silicon on the void swelling of a "pure" austenitic steel, Proc. of conf. "Irradiation behaviour of metallic materials for fast reactor core components", Ajaccio, France, 1979, pp.196-203.

46. H. R. Brager and F. A. Garner, "Radiation-Induced Evolution of the Austenite Matrix in Silicon-Modified AISI 316 Alloys," in Proceedings of AIME Symposiumon Irradiation Phase Stability," Pittsburgh, PA, (October 5-9, 1980), pp. 219-235.

47. B. Esmailzadeh, A. S. Kumar and F. A. Garner, "The Influence of Silicon on Void Nucleation in Irradiated Alloys," J. of Nucl. Mater, 1985, vol. 133 & 134, pp. 590-593.

48. F. A. Garner and H. R. Brager, "The Influence of Mo, Si, P, C, Ti, Cr, Zr and Various Trace Elements on the Neutron-Induced Swelling of AISI 316 Stainless Steel," J. of Nucl. Mater^ 1988, vol. 155-157, pp. 833-837.

49. N. Sekimura, F. A. Garner and J. W. Newkirk, "Silicon's Role in Determining Swelling in Neutron-Irradiated Fe-Cr-Ni-Si Alloys", 1992, J. of Nucl. Mater^ vol. 191-194, pp. 1244-1247.

50. H. Watanabe, F. A. Garner, T. Muroga, and N. Yoshida, "The Influence of Silicon and Phosphorus Additions on Neutron Induced Micro structural Evolution of Fe-Cr-Ni Ternary Alloys at 646-703K", J. of Nucl. Mater^ 1995, vol. 225, pp. 76-84.