автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Обоснование продления радиационного ресурса корпусов реакторов ВВЭР-440

РОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР «КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ»

На правах рукописи УДК 621.039.6

КРЮКОВ Александр Михайлович

ОБОСНОВАНИЕ ПРОДЛЕНИЯ РАДИАЦИОННОГО РЕСУРСА КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ ВВЭР-440

Специальность 05.14.03 — ядерные энергетические установки

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора технических наук

Москва—1994

Работа выполнена в Институте реакторных технологий материалов Российского научного центре "Курчатовск Институт"

Официальные оппоненты:

доктор технических наук, професс'

И.М.Неклюдов; доктор технических наук, професс>

А.М.Паршин; доктор технических наук, професс! А.А.Тутнов.

Ведущая организация - Всесоюзный научно-исследовательский институт по атомным электростанциям (ВНИИАЭС

Защита диссертации состоится 1994 Г.

часов мин. на. заседании Специализированного совета Д 034.04.03 (ядерная энергетика) в Российском научном цент] "Курчатовский Институт" по адресу: 123182, Москва, ги И.В.Курчатова.

С диссертацией можно ознакомиться в научно-техническс библиотеке РНЦ "Курчатовский Институт". Просим принят участие в работе Совета или прислать отзыв в дв) Эррмплярах, заверенный печатью организации.

Автореферат разослан ___________ 1994 г-

Ученый секретарь Специализированного Совета

к.т.н.

А.В.Иванушкиь

I. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТУ.

Актуальность темы. В мае 1987 г. на 3-м блоке Нововоронежской АЭС впервые в мировой практике реализована "сухая" восстановительная термообработка (отжиг) корпуса энергетического реактора.

Это явилось, в значительной мере, результатом активных работ по исследованию возможности восстановления свойств облученного металла с целью обеспечения безопасной работы и позышения надежности АЭС с реакторами типа ВВЭР первых поколений, а также продления ресурса корпусов этих реакторов.

Под радиационным ресурсом корпуса реактора ■ (КР) понимается срок службы корпуса, в течение которого невозможно его хрупкое разрушение в любом режиме, зключая аварийные ситуации. Хрупкое разрушение является весьма опасным видом разрушения, так как может происходить мгновенно, без заметных предварительных изменений состояния металла и приводить к полному разрушению конструкции. Охрупчивание металла цилиндрической частя КР происходит под действием нейтронного облучения.

Исследования, выполненные в 70-х годах показали, что склонность к охрупчиванию корпусной стали определяется, в значительной мере,содержанием в ней малого количества примесей (фосфора, меди). Поэтому в худшем положении оказались корпуса. ВВЭР именно первых поколений, у которых при изготовлении не контролировалось содержание меди в сварных швах. Именно сварной шов, расположенный напротив активной зоны, отвечает за ресурс большинства КР ВВЭР.

Уже после введения в эксплуатацию реакторов первых поколений (блоки, запущенные до 1981 г.) на основании исследования первых комплектов образцов-свидетелей (ОС) выяснилось, что реальное охрупчивание металла сварных швов происходит гораздо' быстрее, чем прое-ктное.

Кроме того были разработаны новые нормы расчета хрупкой прочности КР и приняты нормативные документы, требующие рассмотрения аварийных ситуаций с разрывами первого .и второго контуров.

Для ряда КР ситуация оказалась крайне неблагоприятной. Их расчетный ресурс оказался существенно ниже проектного.

Многие корпуса во второй половине 80-х годов уже не удовлетворяли нормам хрупкой прочности.

В связи с этим для обеспечения проектного ресурса КР были разработаны и утверждены Межведомственным техническим советом в 1984 г. следующие мероприятия:

установка на периферии активной зоны кассет-экранов или выгоревших кассет;

- подогрев воды аварийной подпитки и изменение схемы ее подачи;

введение дополнительных блокировок и отсечной

арматуры.

Отжиг корпуса в то время рассматривался как перспективное мероприятие, требующее дальнейшей научно-технической разработки.

Однако вышеуказанные мероприятия: яо обеспечению проектного радиационного ресурса КР были направлены на ослабление термосилового воздействия на КР в случае аварийной ситуации и снижение скорости радиационного охрупчивания металла при последующей эксплуатации. Отжиг же обеспечивает восстановление свойств металла КР, что позволяет отойти от потенциально опасного рубежа охрупчивания металла и существенно повышает безопасность дальнейшей эксплуатации АЭС с ВВЭР. Кроме того, только отжиг позволяет ставить вопрос о продлении ресурса КР сверх проектного.

В результате разработки силами ряда ведущих организаций страны ( РНЦ "Курчатовский институт", ОКБ "Гидропресс", ЦНИИКМ "Прометей", ВНИИАЭС, НПО "ЦНИИТмаш", АО "Ижорские заводы", Нововоронежсая и Кольская атомные электростанции) отечественных технологии и технических ' средств успешно реализован комплекс работ по восстановительной термообработке зоны облученного сварного шва 12 корпусов реакторов ВВЭР-440, эксплуатируемых в России и за рубежом. Данная работа -в 1991 году отмечена Премией Совета министров СССР .

Цель исследования. Настоящая диссертационная работа посвящена экспериментальному обоснованию эффективности восстановления свойств материалов корпуса при отжиге, а также закономерности радиационного охрупчивания при последующей за отжигом эксплуатации КР.

Решение данной проблемы потребовало выяснения механизмов, вызывающих негативные изменения в материалах, понимание которых привело к обоснованию способов борьбы с радиационным охрупчиванием. Это позволило установить зависимости между радиационной стойкостью материалов КР, содержанием в них примесных элементов и эксплуатационными параметрами, в результате чего определен реальный радиационный ресурс корпусов.

Значительная часть работы посвящена обоснованию режимов и индивидуальных сроков проведения восстановительного отжига корпусов эксплуатируемых ВВЭР. Изучены закономерности влияния металлургических и эксплуатационных факторов на процесс восстановления механических свойств облученных корпусных сталей. Определена скорость и степень радиационного охрупчивания материалов в условиях периодического чередования операций облучения и отжига (в течение 3-х циклов), что обосновывает возможность неоднократной реализации восстановительной термообработки корпуса. На основании этого была показана принципиальная возможность и определены режимы отжига корпусов ВВЭР-440.

Исследования металла, вырезанного до и после отжига из корпусов, подвергнутых восстановительной термообработке по рекомендованным температурно-временным режимам, показали хорошее совпадение степени восстановления критической температуры хрупкости материалов с прогнозной оценкой.

Научная новизна. На защиту выносится следующее:

зксп&римент8льнне результаты исследований задиационного охрупчивания корпусов реакторов ВВЭР первого и ¡торого поколений;

экспериментально установленные в условиях шачительной стабильности условий облучения закономерности сияния содержания меди и фосфора а также флюенсэ быстрых [ейтронов на радиационное охрупчивание стали 15Х2МФА и ее варных соединений;

- зависимость параметров радиационного охрупчивания тали 15Х2МФА и ее сварного шва от флакса быстрых нейтронов;

- результаты исследований процессов восстановления еханических свойств корпусных сталей, выявление роли в них словий воздействия внешней среды (флюенс, флакс,

температура облучения) и металлургических факторов (содержание легирующих и примесных элементов);

методика определения остаточного после отжига радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440;

результаты исследования процесса, радиационного охрупчивания отожженных материалов при последующем за отжигом облучении, оценка эффективности вторичногс отжига;

- . методика определения степени радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 при последующей за' отжигом эксплуатации блока;

корреляционные зависимости между значениями критической температуры хрупкости, полученными при испытаниях малоразмерных и стандартных образцов образцов;

- методика оценки значения критической температуры хрупкости материалов корпуса в состоянии, соответствующем началу эксплуатации блока АЭС;

- результаты исследований металла темплетов, вырезанных до и после отжига из корпусов ряда блоков АЭС с ВВЭР-440, а также сопоставление экспериментального результата с прогнозной оценкой;

температурно-временные режимы отжига облучаемых сварных швов корпусов реакторов ЕВЭР-440.

Объект исследования. Е работе исследовались закономерности радиационного охрупчивания, термического отжига и охрупчивания при последующем зз отжигом облучении материалов комрусоЕ реакторов ВВЭР I и 2 поколений - стали 15Х2МФА и металла сварных швов, выполненных сварочной проволокой Св-ЮХМФТ.

Практическая ценность и реализация результатов исследования. Представленное в настоящей работе экспериментальное обоснование эффективности восстановления механических свойств облученных корпусных сталей при отжиге а также закономерности радиационного охрупчивания при последующем облучении явились основой для установления режимоЕ восстановительной термообработки (отжига) корпусов реакторов ВВЭР-440 с целью обеспечения безопасной работы и продления радиационного ресурса.

На основании результатов выполненных в настоящей работе исследований уточнен радиационный ресурс корпусов реакторов ВВЭР первого и второго поколений и установлен ряд корпусов,

для которых требуется отжиг.

Результаты исследования процессов термического отжига корпусных сталей, а также их поведения при последующей за отжигом эксплуатации КР явились научной основой для реализации отжига 12 корпусов реакторов ВВЭР-440, эксплуатируемых в СНГ, Германии и Болгарии. Разработаны нормативные документы по определению остаточного радиационного охрупчивания после отжига и по его изменению при последующем за отжигом облучении. Промышленное внедрение отжига имеет принципиальное значение для обеспечения надежной и безопасной эксплуатации КР первых поколений.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на многих всесоюзных, российских и международных научных семинарах, конференциях и симпозиумах, на заседаниях Межведомственного совета по атомным электростанциям и секции НТС Министерства.

Публикации. Основные положения диссертационной работы опубликованы в 18 статьях в России и зъ рубежом, получено авторское свидетельство на способ восстановительной термообработки стальных изделий.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и списка использованной литературы.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

I.ОСНОВНЫЕ ЗАКОНОМЕРНОСТИ ИЗМЕНЕНИЯ СВОЙСТВ КОРПУСНЫХ СТАЛЕЙ ПОД ОБЛУЧЕНИЕМ

1.1. Проблема радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 и основные пути ее решения.

Основными параметрами, используемыми при расчетном обосновании сопротивления хрупкому разрушению материалов корпусов ВВЭР и характеризующими степень радиационного охрупчивания корпуса, являются критическая температура хрупкости стали (Тк) и ее повышение в эксплуатационных условиях под воздействием нейтронного облучения (ДТП. Поэтому в реализованных в настоящей работе исследованиях

оценка радиационной стойкости и степени восстановления свойств облученных корпусных материалов при отжиге проводилась на основе определения критической температуры хрупкости стали и ее изменения в процессе облучения и отжига.

Радиационное охрупчивание (РО) материалов определяется как металлургическими факторами (содержание легирующих и примесных элементов), так и условиями облучения ( температура, флюенс, флакс и форма спектра быстрых нейтронов).

Исследования первых комплектов ОС, проведенные в 70-х годах, показали, что фактическое радиационное охрупчивание металла сварных швов КР ВВЭР-440 происходит гораздо быстрее чем проектное.

Это связано, в первую очередь, с технологией изготовления КР ВВЭР-440 в 60-70-х годах, когда в сварных швах корпусов не контролировалось содержание меди и фосфора, отрицательно влиявших на радиационную стойкость сталей. Радиационный ресурс этих корпусов определяется степенью РО именно сварных швов, которое протекает существенно более интенсивно по сравнению с основным металлом.

Поскольку намеченные МВТС в 1984 г. меры по обеспечению проектного ресурса вышеупомянутых корпусов не дали желаемого результата, во второй половине 80-х годов единственной возможностью их дальнейшей эксплуатации стало проведение отжига сварных швов активной зоны с целью снижения степени радиационного охрупчивания и тем самым повышения сопротивления стали хрупкому разрушению.

Для экспериментального обоснования эффективности восстановления свойств материалов корпуса был выполнен комплекс исследований по следующим направлениям:

1. Установление общих закономерностей радиационного охрупчивания материалов корпуса в зависимости от содержания примесных н легирующих элементов, э также условий воздействия внешней среды.

2. Изучение процесса восстановления свойств материалов при отхиге для оптимизации его режима.

3. Определение скорости и степени радиационного охрупчивания материалов при последующем за отжигом облучении.

4. Исследование непосредственно металла корпусов эксплуатируемых реакторов для верификации расчетных моделей по оценке радиационного охрупчивания и эффективности отжига.

Корпуса эксплуатирующихся в СНГ и в Восточной Европе реакторов ВВЭР-440 изготовлены из теплоустойчивой низколегированной стали 15Х2МФА, а сварные швы корпуса • выполнены автоматическим способом под слоем флюса с использованием проволоки марки Св-ЮХМФТ. Оценка радиационной стойкости корпусных материалов в настоящей работе проводилась на основании результатов исследований ОС, облученных в реакторах АЭС, а также на основании испытаний образцов этой стали промышленного производства, облученных в каналах, откуда ОС уже удалены.

Методика облучения корпусных сталей в реакторах АЭС обладает рядом преимуществ по сравнению с облучением в исследовательских реакторах:

- существует возможность получения экспериментальных данных по влиянию флюенса быстрых нейтронов на механические свойства материалов КР, облученных в течение длительного промежутка времени в сопоставимых условиях по температуре облучения, параметрам нейтронных потоков, воздействию теплоносителя, 7-излучения;

- обеспечивает идентичность параметров облучения для большого ( порядка нескольких сотен ) количества образцов с разным содержанием легирующих и примесных элементов, позволяет определить степень влияния этих элементов на РО стали;

- использование активационных индикаторов нейтронного потока, размещенных непосредственно в образцах или в облучательных контейнерах, обеспечивает сравнительно большую точность (115%) измерения значений флюенса быстрых нейтронов, воздействующих на образцы;

облучение образцов в негерматичных контейнерах имитирует условия эксплуатации неплакированного КР одновременное воздействие флюенса нейтронов и теплоносителя на комплекс механических свойств стали".

Кроме этого необходимо особо отметить, что при облучении материалов в реакторах АЭС плотность потока нейтронов, воздействующих на образцы (Ф), не менее чем на

порядок меньше, чем при облучении в экспериментальных

реакторах. Б некоторых случаях при оценке степени

радиационного охрупчивания материалов это может иметь принципиальное значение.

1.2. Влияние металлургических факторов и флюенса быстрых нейтронов на радиационную стойкость корпусных сталей.

В основе расчета сдвига критической температуры хрупкости корпусных сталей под облучением лежит зависимость:

ATI = Al«Fn , (1.1)

где Ai -■ коэффициент радиационного охрупчивания, F -флюенс быстрых нейтронов с Е>0.5 МэВ, выраженный в единицах Ю18 см"2 .

Исходя из универсальности уравнения (I.I), для температуры облучения корпуса ВВЭР-440 270°С на первом этапе корреляционно-регрессионного анализа экспериментальных данных, полученных в настоящей работе, была определена следующая зависимость:

АТГ270 = [697(«Р) + 64(«Си) - П F0,30 (1.2)

В работе, как отмечено выше, исследовались только образцы, облучаемые в энергетических реакторах, в которых температура теплоносителя существенно более стабильна, чем в исследовательских реакторах. Это позволило исключить искажение результатов за счет разброса температуры облучения. Впоследствии в работе были разделены результаты, полученные при различных значениях флакса. Облучение образцов производилось при двух различных плотностях нейтронного потока Ф =4>I0U и Ф =4«1012 см"2с"1 . Первый из них соответствует флаксу на внутренней поверхности КР ВВЭР-440. второй - на штатных образцах-свидетелях.

Прежде всего следует отметить, что из уравнения (1.2) следует независимость вклада Р и Си в радиационное охрупчивание. Однако предварительный анализ

экспериментальных данных показал, что значительный вклад в

радиационное охрупчивание может вносить взаимодействие между фосфором и медью.

Было сделано предположение, что радиационное охрупчивание корпусных сталей складывается, по крайней мере, из 4-х различных процессов. Три процесса связаны с индивидуальными вкладами фосфора и меди, вкладом взаимодействия фосфора и меди, а четвертый не связан с фосфором и медью, а определяется, во-первых, непосредственным накоплением радиационных повреждений в стали ( дислокационных петель, мелких пор и т.п.) и , во-зторых, другими примесями. В этом случае уравнение (1.1) можно записать в более сложной форме:

ДТГ = а1Рп1 а2(Ми) Рп2+а3($Р) ?пз+а4(ЖР)(2Си) ?П4, (1.3)

На основе регрессионного анализа по модели (1.3) были получены следующие выражения сдвигов Тк для высокого флакса (Ф = 4«Ю12 см"2с"г):

АТ1 = 4,65 Р0,32 + 7,87(%Си) Р0"32 + 248,2(1?) ?0'38

+ 2698{ЖР) (¡6Си) Р0,31 , (1.4)

и аналогичное для низкого флакса (ф = 4 Ю11 см-2с-1):

ДТГ = 8,82 Р0-31 + Т18,7(2Р )р0-06 + 2153(ЖР}(%Си43 (1.5)

Как видно из уравнений (1.4) и (1.5), при изменении флакса происходит существенное изменение механизмов радиационного охрупчивания за счет влияния примесных элементов.

Для практических целей использование оценочных расчетов по уравнениям (1.4) и (1.5) не совсем удобно. С целью получения более наглядных оценок можно считать, что основной вклад в РО стали меди и фосфора проявляется через непосредственное влияние этих элементов'. Тогда, исходя из того, что показатель степени Г в уравнении регрессии (1.2) достаточно близок к 1/3, а значения коэффициентов при Р и Си отличаются между собой примерно в 10 раз, связь между ДТГ, Р, Си я ? описывается соотношением:

ДТf = [609 (?Р+0,13>Cu )-21 Р1/3 , °С (1.6)

Массив экспериментальных . данных, характеризующих зависимость Ai от содержания в стали 15Х2МФА и ее сварных швах фосфора и меди после облучения при температуре 270°С, представлен на рис.1.

Анализ результатов исследований комплектов ОС материалов КР указывает также на существование, по крайней мере, трех стадий радиационного охрупчивания. Первая стадия, определенно, связана с процессами радиационного упрочнения, протекающими в теле зерна, и интенсивность РО определяется содержанием в стали меди и фосфора. На второй стадии рост ATI происходит менее интенсивно и, в большинстве случаев, без повышения значений предела текучести. По-видимому, на второй стадии РО обусловлено процессами, протекающими на различных поверхностях, включая поверхности раздела зерен, и имеющими локальный характер. Образование сегрегации фосфора на границах зерен и подобные этому механизмы могут объяснить поведение стали на второй стадии РО. Зернограничные сегрегации носят локальный характер, не оказывает влияния на движение дислокаций и, соответственно, на прочностные характеристики стали. Третья стадия РО, протекающая при высоких значениях флюенса, вероятно, связана с образованием большого количества радиационных дефектов в матрице, таких как дислокационные петли,' микропоры и т.п. На этой стадии рост РО сопровождается значительным увеличением предела текучести.

1.3. Зависимость степени радиационного охрупчивания от флакса быстрых нейтронов.

Поскольку плановый срок эксплуатации энергетического реактора, как правило, на 1-3 порядка превышает время облучения образцов в исследовательском реакторе флюенсом быстрых нейтронов, соответствующим ресурсному на внутренней поверхности стенки КР, в поле зрения исследователей, занимающихся вопросами радиационной стойкости материалов КР, постоянно находится проблема учета влияния плотности потока нейтронов (флакса. ф) на РО корпусных сталей.

Необходимо отметить, что эксперименты по выяснению влияния Ф весьма сложны и занимают длительное время. При этом для корректного установления влияния Ф на РО стали следует обеспечить строго постоянную температуру образцов в течение всего периода облучения, и примерно одинаковыми должны быть параметры спектров нейтронов.

В наибольшей степени вышеуказанным требованиям отвечают

ОС. Температура воды, охлаждающей контейнеры с ОС,

колеблется в пределах не более чем ±5°С и составляет для

реакторов ВВЭР-440 270±5°С. Плотность потока нейтронов в

местах расположения ОС в реакторе ВВЭР-440 с полной

загрузкой (349 топливных кассет) составляет 3,8-4,5»Ю12

см с"1, в реакторе I блока Ровенской АЭС (РАЭС-1) с

загрузкой 313 топливных кассет и 36 кассет-экранов на

периферии активной зоны (установленных для уменьшения

потоков нейтронов на стенку корпуса) Ф на. ОС составляет тт -? -т

примерно 4« 10 см с . Таким образом, установка кассет-экранов уменьшает значение плотности потока нейтронов при облучении ОС примерно в 9 раз. Установка кассет-экранов практически не влияет на форму спектра нейтронов, воздействующих на ОС. Максимальная скорость создания смещений на атом для каналов с ОС реактора ВВЭР-440 с нормальной активной зоной и с кассетами-экранами, соответственно, равна 3,7«Ю"9 и 4,1»Ю~10 , т.е. по скорости создания смещений отличив также составляет 9 раз.

Программа исследования ОС материалов корпуса 2 блока Армянской АЭС (ААЭС-2) в ка.честве ОС металла сварного шва предусматривала . образцы, вырезанные из сварной пробы, из которой изготавливались ОС металла сварного шва I блока Ровенской АЭС (РАЭС-1). Таким образом в ААЭС-2 и в РАЭС-1 в одинаковых условиях облучались образцы одного и того хе металла. Спектральные характеристики нейтронов, воздействовавших на образцы в обоих реакторах, незначительно отличались друг от друга. Разница была только в периодах облучения и в плотностях потоков быстрых нейтронов.

На рис.2 представленн экспериментальные значения ДТГ в

зависимости от флюенса быстрых 'нейтронов для ОС,

облучавшихся в РАЭС-1 (0) и ААЭС-2 (0). Из анализа рис.2

следует, что при Ф « 4»Ю12 см"2с"1 отсутствует эффект

20 -2

насыщения РО стали вплоть до флюенса 4,9-10 см . При Ф «•

P+0.1Cu,S

Рис.1 Зависимость юэффкаиввта радиационного охрупчиванкя А* от оодержанкя в осноаыоы ««талле (О) стали 15Х2МФА в металл« сварного шва (# ) фосфора к мади при Т^-гтО'С. сварного шва от температуры отжига. Время отита 150 ч.

Завмсмыость сдакга критической температуры хрулкостм сварного шва РАЭС-' от флюанса ■ейтронов при раа/тичмых флаксак

4'Ю11 см"2с_1 и флюенсах до 3»Ю см"2 процесс РО происходит более интенсивно, чем это можно било бы ожидать по результатам испытаний образцов, облученных флаксом на порядок выше (подвергнутых ускоренному облучению). Однако при флюенсах выше 5»Ю19 см"2 прослеживается насыщение сдвига Тк с ростом флюенса.

Это свидетельствует о необходимости учета влияния флакса нейтронов при оценке радиационного ресурса материалов корпусов на основании результатов экспериментов ' по ускоренному облучению образцов, проводимых в исследовательских реакторах.

2. ВОССТАНОВЛЕНИЕ МЕХАНИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ОБЛУЧЕННЫХ СТАЛЕЙ ПРИ ОТЖИГЕ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ

2.1. Зависимость степени восстановления от температуры отжига.

Термодинамическая неустойчивость различных радиационных дефектов при нагреве облученной стали, начиная с температуры,• превышающей температуру облучения, приводит к аннигиляции (устранению) этих дефектов, восстанавливая механические свойства облученных материалов. Таким образом, эффект РО может быть полностью устранен или существенно ослаблен при отжиге облученного материала. Это открывает принципиальную возможность повышения сопротивления материалов хрупкому разрушению и, следовательно, позволяет отойти от потенциально опасного рубежа охрупчивания металла. При этом существенно повышается безопасность дальнейшей экспуатации АЭС с ВВЭР. Такая возможность позволяет ставить вопрос о продлении ресурса КР сверх проектного. Отжиг является единственным из способов снижения РО корпусов, выработавших свой ресурс.

До 1987 г. (время отжига корпуса, реактора 3 блока Нововоронежской АЭС) за рубежом были проведены 2 отжига корпусов реакторов - в США армейский реактор БИ-1А н в Бельгии прототип энергетического реактора ВК-З. В этих случаях был реализован так называемый "кокрый" отжиг, когда температура отжига 340°С достигалась без внеанего источника

тепла за счет повышения температуры теплоносителя путем интенсивной работы циркуляционных насосов первого контура. По опубликованным оценкам такой отжиг позволил

незначительно восстановить свойства материала корпуса. Температура 340°С является максимально возможной (при принятых параметрах давления в реакторах ВВЭР-440) для реализации "мокрого" отжига. Это обстоятельство является существенным препятствием для достижения главной цели отжига максимального ослабления радиационного охрупчивания. Для достижения температуры выше 340°С необходимо провести удаление из корпуса реактора активной зоны и всех внутрикорпусных устройств, а также использовать для повышения температуры корпуса внешний источник нагрева, помещенный внутрь корпуса реактора. Такой вариант отжига называется "сухим". В случае реализации "сухого" отжига ограничения по температуре могут быть обусловены уровнем термонапряжений в конструкции КР.

Для обеспечения строго контролируемых условий облучения все исследования по установлению закономерностей восстановления механических свойств проводились на образцах, облученных в реакторах АЭС в местах расположения образцов-свидетелей, где температура воды на входе в реактор ВВЭР-440 составляла 270°С.

На рис. 3 приведены результаты одного из экспериментов, выполненного на образцах металла сварного шва, облученных в реакторе 2-го блока Армянской АЭС. Образцы с содержанием фосфора 0,023» и ме^и 0,I2i облучались флюенсом быстрых нейтронов ? = ЫО см"2 при температуре 270°С. При этом величина ДТГ достигла 85°С. Отжиг облученных образцов проводился при температурах 340, 380, 420 и 460°С в течение 150 часов. Полученные данные свидетельствуют о том, что при разнице температур отжига и облучения 70°С наблюдается незначительное восстановление критической температуры хрупкости, что свидетельствует о нецелесообразности использования технологии "мокрого" отжига для восстановления корпусов ВВЭР-440.

На основании результатов испытания сварных швов с различным содержанием примесных элементов было показано, что необходимая эффективность восстановительной термообработки для корпусов ВВЭР-440 достигается при температурах отжига не

Рис. 3

Зависимость восстановления критической температуры хрупкости облученного металла шва от температуры отжига. Врем* отжига 150 час..

ниже 420°С.

2.2. Кинетика послерадиационного восстановления механических свойств при отжиге

Экспериментальное обоснование выбора продолжительности

отжига корпуса реактора проводилось на образцах стали марки

15Х2МФА и металла сварного шва, облучавшихся в ААЭС-2

?п -?

флюенсом нейтронов 1,0»Ю см . Полученные результаты показали что по мере увеличения температуры отжига материалу требуется все меньше времени для реализации процесса отжига дефектов и достижения максимально возможного при данной температуре восстановления Тк. Наиболее интенсивно процесс отжига радиационных дефектов и, как следствие, восстановление . Тк происходит в первые 10-20 часов. Дальнейшее увеличение времени отжига приводит ' сначала к замедление процесса, а затем и к насыщению степени восстановления.

2.3. Степень восстановления критической температуры хрупкости стали в зависимости от флюенса нейтронов

Сложность проведения экспериментов по выявлению влияния флюенса нейтронов на восстановление механических свойств корпусных сталей обусловлена многообразием факторов, влияцих на охрупчивание стали и, как следствие, возврат свойств. Такие эксперименты необходимо проводить на одном материале и при одинаковой температуре облучения. Наиболее достоверные результаты по влиянию флюенса нейтронов можно получить по результатам испытаний образцов-свидетелей. Необходимость в проведении тэких экспериментов обусловлена следующим обстоятельством. Поскольку сдвиг критической температуры хрупкости материалов корпусов реакторов определяется содержанием примесей фосфора и меди в стали, а также величиной флюенса нейтронов, то разные корпуса реакторов (в зависимости от чистоты металла по примесям) достигнут допустимого значения Тк после воздействия различных доз нейтронного облучения.

С целью получения зависимости восстановления Тк материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 от флюенса быстрых

нейтронов образцы-свидетели металла сварного шва корпуса РАЭС-1 (Р = 0,028%, Си = 0,18?) облучались в реакторе ААЭС-2 флюенсами нейтронов 1,0«Ю20 . 1,9»Ю20 и 4,Э«Ю2" см"2, а также в РАЭС-1 флюенсом нейтронов 1,0» Ю*9 см-2. В результате облучения сдвиг Тк для различных комплектов ОС составил от 80 до 205°С. После отжига при 420°С в течение 150 часов для всех четырех партий облученных образцов АТк вернулась к одному абсолютному значению 30t5°C (рис.4). Аналогичные результаты были получены на образцах-свидетелях основного металла корпуса ААЭС-2.

Таким образом, при данном режиме термообработки Тк отожженного после облучения металла не зависит от флюенса нейтронов, а степень восстановления Тк возрастает с увеличением флюенса быстрых нейтронов.

Независимость остаточного (после отжига при 420°С) охрупчивания от флюенса нейтронов позволила использовать его в качестве характеристики эффективности отжига стали вместо практиковавшегося ранее процента восстановления свойств, т.к. последний зависит от величины флюенса нейтронов.

2.4. Роль примесных элементов в процессе отжига..

Установленная в п.2.3 независимость остаточного после отжига охрупчивания (АТост) от флюенса нейтронов позволяет предположить, что остаточный эффект радиационного охрупчивания является индивидуальной особенностью материала, характеризующей его химический состав. В п.1.2 показана чувствительность корпусных сталей к нейтронному облучению в зависимости от содержания примесей фосфора и меди в стали. Естественно предположить, что остаточный после отжига сдвиг Тк определяется содержанием в металле этих примесей.

Влияние содержания примесей на способность материала к восстановлению Тк экспериментально исследовалось на основной металле стали 15Х2МФА и металле ее сварных швов с различным содержанием фосфора и меди, в' исследованных девяти материалах содержание фосфора варьировалось от 0,006 до 0,055i, а меди - от 0,03 до 0,22%. Независимость величины АТост от флюенса нейтронов после отжига при 420°С в течение 150 час. позволила использовать ее в качестве характеристики эффективности отжига.

Анализ экспериментальных данных показал, что основное влияние на остаточный эффект охрупчивания при сопоставимых условиях облучения и отжига оказывает содержание фосфора в стали: чем больше содержание фосфора, тем больше величина АТост. Аппроксимация полученной зависимости уравнением вида:

ДТост = (5Р) + а2 ♦ о (2.1)

позволила получить следующее соотношение между величиной остаточного после отжига при 420°С охрупчивания (ДТост) и содержанием фосфора в металле для верхнего предела доверительного интервала:

ДТост < 1,4-Ю3 (*Р) (2.2)

Полученные результаты представлены на рисунке 5.

Тот факт, что остаточное охрупчивание не зависит от флюенса нейтронов, а определяется лишь содержанием фосфора в металле, иллюстрируют также данные по чередованию облучения и отжига трех партий материалов с различным содержанием фосфора (рис.6).

Из представленных данных видно, что независимо от степени радиационного охрупчивания материала при повторном облучении, повторный отжиг возвращает Тк к уровню, полученному после первого отжига, причем величина остаточного охрупчивания тем больше, чем выше содержание фосфора в металле. Вследствие того, что содержание меди в исследованных материалах изменялось в' узких пределах и, как правило, было тем ниже, чем ниже содержание фосфора, индивидуальное влияние этого элемента выявить труднее.

Зависимость остаточного охрупчивания от содержания фосфора в металле была исследована также и при температурах отжига 340 и 460°С. Поскольку эффект независимости АТост от флюенса нейтронов был установлен только при температуре отжига 420°С, сравнение АТост материалов, подвергнутых отжигу при 340 и 460°С, проводилось при условии, что флюскс нейтронов всех пэртий образцов одинаков и составляет 1,0«1020 см-2. В итоге на рис.7 представлены зависимости АТост от содержания фосфора в металле после проведения отжига при температуре 340, 420 и 460°С. Из представленных

Рис. 4 Зависимость восстамооления Т* металла сварного шва от флюенса нейтронов при температуре отжига 420*С

Рис. 3

Зависимость остаточного охрупчиваиия после отжиг* при 420*С от содержания фосфора в металле

. Рис. 6 Изменение критической температуры хрупкости материалов с различный содержанием фосфора при чередовании облу ниа в отжига.

Рнс. 7 Зависимость остаточного охрупчивани* от содержания фосфора в металле при различных температурах отжига

результатов видно, что при одинаковых условиях облучения величина остаточного охрупчивания пропорциональна содержание фосфора, причем для одинакового количества фосфора ДТост тем реньше, чей выше температура отхига.

На основании этих результатов было установлено, что если содержание фосфора в отжигаемом при минимальной температуре 460°С сварном шве не превышает 0.0401, то остаточное после отжига радиационное охрупчивание не выше 20°С.

При обосновании режима отжига корпуса реактора актуальной задачей является подтверждение факта, что в результате многократного использования отжига не происходит тепловое старение материала корпуса реактора. С этой целью партии образцов основного металла (Р = 0.020J и Си = 0,III) и металла сварного шва (Р = 0,0231 и Си = 0,121) после облучения в реакторе ААЭС-2 флюенсом нейтронов МО и см были подвергнуты тепловой выдержке в< течение 1500 и 3000 часов. Для получения консервативного результата тепловая выдержка, проводилась при температуре 500°С, максимально . возможной при реализации отжига корпуса реактора. Результаты испытаний основного металла и металла сварного шва после - указанной тепловой выдержки не показали изменений Тк по

сравнению с исходным состоянием, г- Тении обрвзои процедуру отжига можно производить многократно, такая операция не приведет к тепловому охрупчиванию металла корпуса реактора и, соответственно, к дополнительному увеличению критической температуры хрупкости стали, по крайней мере, до суммарной тепловой выдержки длительностью 1000 часов..

2.5. Структурные изменения в металле в результате облучения и отжига

Злехтронно-иикроскопическнми исследованиями установлено, что 9$фек; возврата механических свойств облученного металла сварного ива обусловлен отжигом радиационных дефектов и частичным перерастворением выделений, образоваввихся в результате' облучения. Характер разрушения стали не меняется в результате облучения и последующего отжига. Разрушение остается транскристаллитным, что свидетельствует об

отсутствии заметного теплового старения при отжиге.

3. РАДИАЦИОННЫЙ РЕСУРС МАТЕРИАЛОВ ПРИ ПОСЛЕДУЮЩЕМ ЗА ОТХИГОН

ОБЛУЧЕНИИ

3.1. Расчет критической температуры хрупкости

материалов корпусов при повторном после отжига облучении.

Эффективность восстановительного отжига а, следовательно, и- ресурс материалов корпуса при последующей эксплуатации блока определяются двумя факторами: во-первых, степенью возврата Тк или величиной остаточного РО (ДТост) и, во-вторых, скоростью РО при повторном облучении (ПО). Отсюда вытекает необходимость установления закономерности радиационного охрупчивания в условиях периодического чередования операций облучения и отжига, включая исследование возможности реализации повторного отжига корпуса.

Данная задача на практике решалась в 2 этапа. К маю 1987г. (первый отжиг 3 блока НВАЭС) было реализовано ограниченное число экспериментов на 2 блоке Армянской АЭС на образцах-свидетелях основного металла и сварного пва. После облучения в течение одной кампании часть образцов отжигалась при 420°С в течение 150 часов, и половина из отожженных образцов загружалась в реактор на повторное облучение. Таким образом оказалось возможным определить степень радиационного охрупчивания металла сварного ива на всех этапах реализации эксперимента по схеме облучение-отжиг-облучение-отхиг.

На основании результатов этого эксперимента было сделано заключение, что скорость радиационного охрупчивания при последующем за отжигом облучении, по крайней мере, не выше чем при первичном облучении, и, исходя из ограниченности экспериментальных данных и необходимого консерватизма в оценке хрупкой прочности, для расчета радиационного ресурса корпуса реактора при последующей за отжигом эксплуатации блока была предложена так называемая "консервативная" схема определения критической температуры хрупкости. Согласно этой схеме скорость радиационного охрупчивания при повторно« облучении такая же как при первичном (без учета ДТост), и критическая температура

хрупкости при повторном облучении (Тг) определяется по формуле :

Тг = Тко + АТост + АГ ?г1/3 , °С (3.1)

По этой формуле рассчитывался радиационный ресурс корпусов, отожженных в 1987-1992гг.

Однвхо данная схема вступает в противоречие с физическим представлением о природе радиационного охрупчивэния материалов, поскольку неадекватно отражает процессы радиационного повреждения и отжига корпусных сталей. В связи с этим были продолжены эксперименты по установление закономерностей поведения материалов при последующем за отхигом облучении.

На рис.8 представлены схемы расчета РО при различных подходах в определении РО при ПО. Исходное РО описывается зависимостью

ДТ^ = А! « У*/3 . (3.2)

Кривая С показывает принятый до последнего времени консервативный расчет степени РО при ПО, при котором сдвиг Тк при повторном облучении (ДТП определяется зависимостью (3.1).

Кривея Ь - демонстрирует расчет, когда РО при ПО получается горизонтальных сдвигом кривой исходной зависимости Д 11 от флюенса. При этом АТг определяется зависимостью

дт£ = АШэкв + ?г)1/3 ... (3.3)

- где

?экв= ( Д1ост/АЛ3 , ГГ = ?2 " ?1 •

Кривая V - результат расчета РО при ПО, получаемого при вертикально» сдвиге исходной зависимости. В этом случав:

д Ттг = АТост + аг( р*/3 - ?*/3 )

(3.4)

дТг —~~7~i

/ 1 / ' / / 1 / Исх / i // / ' // / I // /| йТост ¡ /1 1 / 1 / L i ' i V i i i i

i i

^зъ ФЛЮЕНС Гг

Рис. 8 Схема расчета радиационного охрупчнванив МКР при повторном облучении после восстановительного отжиг* (Исх-иекоднаа зависимость радиационного охрупчивани*; С-консервагивнав схема расчета; I* -горизонталаний сдвиг, У-вертикальныЙ сдвиг)

1 Сварной шов 27 (Р-0.035*, Си-О.Н»)

ГП"»ТЬ Облучение

Ш Облучение после отжига при .340*0

Облучение поел* отжига при 380'С.

Облучение после отжига при 420*С ЛЛЛЛЛ Отжиг при 460*с

( 150

[ 100

50

- , 50 .100 "Tío"

♦ЛЮЕНС. 10 и/см Е>0.5 ЫэЭ

Рве. 9 »веперяменталькые зависимости сдвига

жрятичесхой температуры хрупкости НЮ» от флювиса быстрых нейтронов при первичной х повторных облучениях после отжига

На выяснение зависимости, наиболее полно отражавшей ' изменения в материале при ПО, была направлена специальная экспериментальная программа.

3.2. Радиационное охрупчивание при повторном облучении.

Часть результатов испытаний материалов с различным содержание примесных элементов, облученных, отожженных при температурах 340, 380, 420 и 460°С и повторно облученых представлена на рис.9. Результаты сравнения расчетных схем с экспериментальными данными для различных температур отжига приведены в табл. I.

Для оценки качества и точности расчетной схемы при описании экспериментальных данных в табл.1 даны значения коэффициента корреляции (йху), дисперсии (о) и коэффициента' детерминации (И ) для всех рассмотренных случаев."

Из таблицы следует, что для Тотж > 420°С качество модели, связанной с горизонтальным сдвигом, является наилучшим, т.к. Я2 находится при этом в пределах от 0.77 при Тотж=420°С до 0.92 при Тотж=460°С.

Если в ур.3.3 раскрыть значение ?экв, то оно преобразуется в следующий вид;

дт£ = ( АТ§ст + А? х ?г)1/3 . (3.5)

Отсюда следует, что наилучшей схемой расчете степени радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов при повторном облучении после восстановительного отжига при температурах отжига 420 - 460°С является так называемая схема "горизонтального сдвига", заключающаяся в соотношении 3.5.

Графически это подтверждается на рис.10.

3.3. Режимы отхнга корпусов ВВЭР-440.

Основной целью настоящего цикла работ являлось обоснование степени восстановления при отжиге и методики оценки при последующем облучении критической температуры хрупкости материалов корпусов реакторов ВВЭР-440. Как

Таблица I.

Качестко моделей оценки радиационного охрупчивания МКР при повторном облучении после отига

йху - коэффициент корреляции о - дисперсия

й2 - коэффициент детерминации

Тотж Кол-во Модель йху а й2

°С точек

340 3 С 0.96 100 -1.86

1 0.94 30 0.11

V 0.95 21 0.35

420 13 С 0.89 27 0.47

Ь 0.96 12 0.77

V 0.63 30 -0.98

460 2 с 1 12 0.21

ь 1 6 0.92

У -1 58 -20.5

¿420 15 с 0.89 25 0.48

ь 0.96 11 0.78

V 0.56 32 -1.25

250

200

"100

а

х

Е-

<

Тот*— 420-460°С

Схема горизонтального сдвига

Â

& z

лЛ ,j/ Rtr Sig R1

W 0.859 10.8 0.78

50

100

Тэксп оп

К . ^

150

200

250

Рие. 10

Сравнение экспериментальных данных по повторному облучению с оценками по схеме расчета, соответствующей горизонтальному сдвигу

¿оказано в гл.1, склонность к РО корпусных сталей эпределяется содержанием в них примесных элементов - фосфора з меди. Поэтому в худшем положении с точки зрения радиационного охрупчивания оказались корпуса производства 30-70-х годов, при изготовлении которых было допущено высокое содержание в металле сварных швов фосфора и меди. В этой ситуации при исчерпании радиационного ресурса корпуса ю критерию сопротивления хрупкому разрушению для продления ресурса и обеспечения безопасной эксплуатации необходимо зровести отжиг максимально облученного сварного шва, расположенного на уровне активной зоны. Отжиг только зоны зварного шва снимает технические трудности, связанные с реализацией термообработки всего корпуса и делает эту технологию восстановления механических свойств облученной ;тали реально осуществимой.

Что касается установления . оптимальных

гемпературно-временных режимов отжига конкретного корпуса, го он должен рассматриваться как с точки зрения содержания £юсфорэ в металле, тек и с учетом исходной критической температуры хрупкости сварного шва. Именно эти две сарактеристики определяют значения Тк металла сварного шва корпуса после отжига.

На основе выполненных в настоящей работе исследований эбоснованы и применяются на практике 2 режима отжига сварных пвов корпусов ВВЭР-440.

В 1987 году был реализован первый отжиг энергетического эеактора 3 блока Нововоронежокой АЭС. Отжиг проходил по эежиму 420°С, 150 часов. Критическая температура хрупкости неталла сварного шва после отжига определялась по формуле:

Тка = Тко + ДТост, (3.6)

Величина АТост устанавливалась из соотношения (2.2). на кнове результатов химического анализа материалов темплетов, зтобранных с внутренней стенки корпусе в районе сварного шва зепосредственно до и после отжига корпуса.' Содержание Босфора в шве оказалось 0,031$. По результатам исследования этих темплетов было также оценено значение Тко сварного шва, которое равно 60°С. Подробно результаты исследования темплетов описаны в главе 4.

В результате при ЛТост = 45°С критическая температура хрупкости сварного шва после отжига составила Ю5°С.

При реализации на 3 блоке НВАЭС мероприятий, утвержденных UBTC, а именно, подогрев воды аварийной подпитки, изменение схемы ее подачи, введение дополнительных блокировок и отсечной • арматуры, а также установка кассет-экранов, снижающих максимальный флюенс нейтронов на корпусе в 3 раза, критическая температура хрупкости металла сварного шва, соответствующая исчерпанию радиационного ресурса составила бы 197°С. Это позволило бы эксплуатировать корпус в течение 13 лет после отжига даже по консервативной методике определения изменения Тк при повторном облучении.

Однако вышеуказанные мероприятия не были выполнены, и через 3 года встал вопрос о проведении на этом блоке второго отжига.

К этому времени были реализованы исследования по обоснованию отжига при минимальной температуре 460°С в течение 100 часов. Этот режим, как указано в гл.2, позволяет добиться практически полного восстановления Тк, - остаточный сдвиг Тк не более 20°С, если содержание фосфора в металле не превыжает 0,040*. В этом случае критическая температура хрупкости стели после отжига определяется по формуле:

Ткэ = Тко + 20°С.

по методике горизонтального сдвига с использованием завимоств (3.3).

Начиная с 1988 года, корпуса реакторов ВВЭР-440 отжигались по режиму с минимальной температурой 460°С (II корпусов, включая повторный отжиг 3 блока НВАЭС в 1991 году) сначала в течение 150 потом 100 часов.

Необходимо отметить, что применение методики "горизонтального сдвига" при оценке применения Тк после отхига позволяет существенно увеличить радиационный ресурс корпуса после отхига, а для НВАЭС-3 и КолАЭС-2 достичь проехтного без выполнения дополнительного отхига.

4.ИССЛЕДОВАНИЕ МЕТАЛЛА ТЕМПЛЕТОВ, ВЫРЕЗАННЫХ ИЗ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ ВВЭР-440 ДО И ПОСЛЕ ОТЯИГА.

Для подтверждения, надежности использования расчетных параметров, используемых при оценке степени радиационного охрупчивания материалов корпусов эксплуатирующихся ВВЭР-440, и эффективности отжига, начиная с 1990 года, для неплакированных корпусов практикуются вырезка с внутренней поверхности корпуса небольших проб (темплетов) и последующее определение на них фактических значений механических свойств основного металла и металла сварного шва. На основании результатов этих исследований производится сопоставление фактического радиационного охрупчивания материалов корпуса на различных этапах эксплуатации блока с прогнозной оценкой.

Для решения этой задачи потребовалось решить ряд технических проблем, связанных с описанными выше особенностями эксплуатации корпусов ВВЭР-440, в том числе обосновать возможность использования малоразмерных образцов сечением 5x5 и 3x4 мм для определения Тк материалов корпуса и разработать методику определения критической температуры хрупкости материалов на момент начала эксплуатации блока. Актуальность последней. проблемы связана с отсутствием как данных по механическим свойствам материалов этих корпусов в исходном состоянии, так и архивного металла.

4.1. Обоснование использования малоразмерных образцов при оценке радиационной стойкости корпусных сталей.

Необходимость разработки данной методики обусловлена допустимой глубиной вырезки темплетов из корпуса реактора. Максимальное сечение образцов, изготавливаемых из темплетов, - 5x5 мм. В связи с этим встала задача установления корреляционных зависимостей между характеристиками механических свойств корпусных сталей, в первую очередь значениями критической температуры хрупкости, получаемыми в результате испытаний малоразмерных я стандартных образцов. Для решения этой задачи в РНЦ "Курчатовский институт" и в ЦНИИКМ "Прометей" был выполнен ряд экспериментов по определению данных зависимостей и изучению влияния на них реакторного облучения. Испытывались образцы сечением 3x4,

5x5 и 10x10 ми из стали 15Х2МФА (6 плавок) и ее сварных швов с различным содержанием примесей (16 составов). Значительная часть K8K стандартных, так и облученных образцов была подвергнута облучению при.температуре 270°С флюенсом IxIO20 см"2 . Небольшая часть облученных образцов'перед испытанием былв отожжена по стандартному режиму отжига корпуса - 475°С, t.OO час.

При выборе критерия определения Тк на малоразмерных образцах использовался следующий подход. Поскольку при ударных испытаниях Тк в переходной зоне определяется по фиксированному уровню работы разрушения, то единообразие критерия для образцов разного масштаба обеспечивается условием постоянства отношения этого уровня к работе полностью вязкого ,разрушения в области верхнего шельфа (USE), Это следует из закона подобия деформирования твердых тел. Таким образом:

KCVk

-- const, (4.1)

USE

где KCVk - критериальный уровень работы разрушения, Дж;

-• USE - верхний пельф работы разрушения, Дж.

Следовательно, соотношение между критериальными уровнями-■ работы разрушения образцов разного масштаба определяется соотношением для них значений верхних шельфов ударной вязкости.

В таблице 2 представлены критериальные значения работы разрушения в зависимости от предела текучести .в соответствии с "Нормами расчета на прочность". К нормативным значениям добавлены 2 колонки, соответствующие малоразмерным образцам сечением 5x5 и 3x4 мм, в которых указаны критериальные значения, полученные в настоящей работе.

Наряду с работой разрушения в качестве критериального признака при определении Тк ' используется величине поперечного расширения сечения образца.

В этой связи был проделан определенный объем работы по экспериментальному обоснованию данного критерия для малоразмерных образцов. Было установлено, что для образцов сечением 5x5 им этот уровень соответствует 0,35 мм, для

Таблица 2.

Критериальные значения Ар.

Предел текучести при температуре 20°С, МПа Работа разрушения, Дж

сечение обр. 10x10 мм сечение обр. 10x10 мм сечение обр. 10x10 мм

До 304 вкл. 23 3.0 1.1

св. 304 до 402 31 4.0 1.5

:в. 402 до 549 39 5.0 1.8

:в. 549 до 68? 47 6.0 2,2

!разцов 3x4 мм - 0.3 мм.

Результаты статистической обработки экспериментальных шных, полученных при испытании образцов разного размера, жазали что существует следующее соотношение между Тк ¡разцов сечением 10x10 мм и 5x5 мм в исходном и облученном (стояниях:

Тк10 = Тк5 + 46, °С (4.2)

тднеквадратичное отклонение о = 21 °С.

Было предложено использовать соотношение (4.3), :ругляя до 50 свободный коэффициент,

Тк10 = Тк5 + 50, °с. " (4.3)

Для образцов сечением 10x10 и 3x4 мм в исходном и лученном состоянии соотношение Тк равно:

Тк10 = Тк5 + 65, °С. (4.4)

Среднеквадратичное отклонение о = 24°С.

4.2. Оценка значений критической температуры хрупкости материалов корпусов на момент начала их эксплуатации

Как отмечалось выше, при изготовлении корпусов реакторов в 60-х и первой половине 70-х годов в большинстве случаев не проводился химический анализ металла сварных швов на содержание в нем фосфора и меди (элементов, определяющих склонность стали ' к радиационному охрупчиванию), а также экспериментально не определялось значение Тко. В начале 80-х годов была проведена работа по установлению фактического радиационного ресурса этих корпусов, для чего понадобились значения вышеупомянутых характеристик стали. В связи с этим ЦНИИ КЦ "Прометей" разработал методику определения содержания фосфора в металле сварных швов, исходя из известного (паспортного) значения содержания фосфора в сварнш материалах (проволока и флюс), и расчетную методику определения значения Тко, исходя из содержания в корпусных сталях ряде примесных и легирующих элементов. Что касается содержания меди, то для сварных швов, в которых оно не определялось, приняли максимальное из известных значений -0,211. После этого был установлен радиационный ресурс корпусов.

Необходимо отметить, что, если для оценки содержания фосфора в металле сварного шва использовался консервативный подход при установлении зависимости между содержанием фосфора в сварочной проволоке и в шве, правильность которого впоследствии подтвердилась при химическом анализе проб, взятых из экспуатирующихся корпусов, то для оценки Тко применили зависимость между средними величинами независимых и зависимых переменных.

В связи с этим достоверность значений Тко, определенных расчетным путем, вызывает сомнение и, естественно, оценка радиационного ресурса корпусов, в которой использовались расчетные значения Тко, требует пересмотра.

В настоящей работе обосновывается методика оценки величины Тко для сварных швов корпусов, где это значение не определялось в период производства КР. Данная методика основана на воздействии специальной термообработки (отжига) на облученный металл, и при ее обосновании использовались образцы-свидетели материалов корпуса I блока Ровенской АЭС.

Исследованию был подвергнут 4-й колмплект ОС, находившийся в реакторе в течение 8 лет (-60 тыс.час.). Флюенс быстрых нейтронов на ОС составил 8»Ю19см~2.

После определения значения Тк в облученном состоянии оставшиеся образцы как основного металла, так и металла сварного шва были разделены на несколько партий, каждая из которых подвергалась отжигу при различных температурах. На рис. II показаны результаты испытаний на ударную вязкость образцов металла сварного шва в необлучеином, облученном и отожженном состояниях. Использовались следующие температурно-временные режимы отжига:

1 - 430°С, 150 час.;

2 - 475°С, 100 час.;

3 - 560°С, 2 час.;

4 - 650°С, 2 час..

В результате отжига образцов по первому режиму в очередной раз была подтверждена эффективность реализованного з 1987 г. отжига корпуса НВАЭС-3 (ДТост = 40°С на ОС). Режим юмер 2 соответствует используемым в настоящее время условиям отжига корпусов ВВЭР-440. После отжига образцов по )ежиму 2 ДТост=15°С, что согласуется с гарантированной ¡еличиной восстановления свойств облученных материалов ;аТост«20°С).

Цель реализации отжигов по режимам 3 и 4 была -[ривести облученный сварной шов к состоянию, имитирующему (еталл в ситуации до начала эксплуатации реактора. В (езультате, Тк после отжигов по этим режимам оказались ниже, ем Тко, рис.II. Аналогичные результаты получены при отжиге бразцов основного металла по режимам 3 и 4, однако эффект енее ярко выражен.

На металле сварного шва Т^60 на I5-20°C, а Т?50 на 0-60°С ниже, чем Тко. На основном металла т|50 на 20°C, а

гв

242220" 1816 -

1210-

-150 -100 . -50

Температура испытаний, °С

I г

100 150 200 250 о с

Рис. 11 Результаты испытаний образцов—свидетелей металла сварного шва корпуса РАЗ С— 1 в исходной состоянии (О), после облучения (в) н последующего отжига при 430 4С. 150 час. (О); 475'0,100 час (i>); 560"С,2 час» (В); 650°С,2 час. (Р").

на 30°С ниже, чем Тко.

Отжигу по режимам 3 и 4 были также подвергнуты так ззываемые "тепловые" ОС, которые находились в реакторе в гченне 8 лет, но не облучались, поскольку были размещены ¡ачительно выше активной зоны. На тепловых образцах ¡енивается эффект термического старения корпусных сталей, ¡зультаты испытаний на ударную вязкость "тепловых" образцов >сле извлечения их из реактора не выявили повышения штической температуры хрупкости как основного металла, так металла сварного шва. Однако, после отжига по режимам 3 и на обоих материалах обнаружено понижение Тк по сравнению с :о. На металле сварного шва Тк560 на 20-25°С, а Тк650 на |°С ниже, чем Тко.

Обращает на себя внимание факт, что величина смещения в область более низких температур по отношению к Тко имерно одинакова для облученных и "тепловых" образцов. Это азывает на то, что основой эффекта являются диффузионные рмоактивируемые процессы, происходящие в материале в чение длительных сроков эксплуатации корпуса. Эффект нижения Тк по сравнению с Тко после кратковременного жига при 650°С материала непосредственно после завершения кла термомеханической обработки на заводе не наблюдается, о, в частности, было подтверждено следующим образом. Часть разцов из контрольного комплекта ОС, который не находился реакторе, была подвергнута отжигу при 650°С в течение 2-х сов. В результате Тк сместилась в область более низких мператур всего на Ю°С, т.е. в пределах погрешности ределения этой характеристики металла.

Для возможного объяснения данного явления предлагается зотеза, основанная на следующих экспериментальных данных. г испытаниях на растяжение комплекта тепловых ОС металла эрного шва РАЭС-1 было обнаружено повышение предела «учести с 46 до 51 кг/мм2. Это свидетельствует о том, что процессе эксплуатации корпуса в металле сварного шва идет >цесс теплового старения, обусловленный распадом твердого :твора и выделением карбидов. Более чувствительная годика определения предела текучести четко фиксирует шый процесс, а менее чувствительная методика (определение I показывает только изменение формы температурной шсимости ударной вязкости стели.

Воздействие температурой 560 и 650°С на подвергнутый тепловому старению металл приводит к укрупнению выделений и, как следствие, к понижению предела текучести и, соответственно, понижению Тк. Этот эффект должен в меньшей степени проявляться на основном металле, т.к. он менее склонен к термическому старению.

Тэким оОразом, можно утверждать, что результаты термического воздействия на материалы корпуса непосредственно после его изготовления и после длительного срока эксплуатации не адекватны. Это обусловлено процессами, протекающими в металле в результате длительного воздействия эксплуатационных факторов - температуры, ионизирующих излучений, теплоносителя и т.п.

Что касается определения значения Тко материалов корпусов, для которых в свое время не были проведены испытания стандартных образцов, то необходимо констатировать, что значение Тк, которое полностью соответствует Тко непосредственно после изготовления корпуса на заводе, в принципе, . невозможно установить. Это обусловлено тем, что, как указывалось выше, материал корпуса после многолетней эксплуатации не может быть переведен в состояние, адекватное его состоянию перед пуском реактора.

На основе проведенных в настоящей работе исследований было предложено в качестве оценочного значения Тко принимать среднюю температуру из значений Тк после отжигов при 475 и 560°С.

4.3. Результаты исследований темплетов, вырезанных из копусов реакторов 2,3 и 4 блоков НВАЭС и 2 блока АЭС "Козлодуй".

С 1990 по 1992 годы с внутренней поверхности корпусов реакторов 2,3,4 блоков НВАЭС (НВАЭС-2,3,4, соответственно) и 2 блока АЭС "Козлодуй" СК2У—2) были вырезаны небольшие темплеты для оценки фактического состояния материалов корпуса. Вырезка темплетов на всех вышеуказанных блоках кроме НВАЭС-2 осуществлялась до и после термического отжига. После исследования темплетов из корпуса НВАЭС-2 было установлено, что радиационное охрупчивание металла сварного ива превышает допустимое. Отжиг корпуса НВАЭС-2 по ряду

причин был экономически нецелесообразен. Поэтому блок в 1990 году был выведен из эксплуатации. Блоки НВАЭС-3, НВАЭС-4 и KZY-2 после отжига успешно эксплуатируются до настоящего времени.

Исследование темплетов проводилось в "горячих лабораториях" РНЦ "Курчатовский институт" и ЦНИИ КМ "Прометей". В настоящей работе представлены результаты экспериментов, выполненных в "Курчатовском институте".

На темплетах определялись значения критической температуры хрупкости материалов при ударных испытаниях до и после отжига корпуса, а также специальной термообработкой (п. 4.2) имитировалось состояние близкое к исходному (необлученному) состоянию для сварного шва.

Главной целью исследования темплетов являлось сопоставление фактического радиационного охрупчивания материалов корпуса до и после восстановительного отжига с прогнозной оценкой. Сравнение расчетных и экспериментальных значений критической температуры хрупкости материалов представлено в табл.3, а для сварного шва KZY-2 также на рис. 12.

Согласно расчетной оценке абсолютное значение критической температуры хрупкости металла сварного шва до отжига равно Tf = 175°С. Однако это существенно ниже, чем экспериментальный результат ТГ = 212°С. Необходимо было выяснить, за счет каких факторов получено более высокое экспериментальное значение по сравнению с расчетным.

Что касается степени радиационного охрупчивания металла сварного шва, то экспериментальное значение (АТГ=162°С) практически совпадает с расчетным (165°С). Это связано с гем, что расчетные и экспериментальные значения содержания фосфора и меди достаточно близки (расчет Р = 0,036%; Си = 5,21%; эксперимент Р = 0.0375%; Си = 0,18%), а экспериментальный результат по определению флюенса нейтронов гакой же, как и расчетный. Различие в экспериментальном и эасчетном значениях Tf обусловлено 'ошибкой в расчетной щенке Тко из-за большого числа независимых переменных и 1евысокой точности их определения.

Для металла сварного шва KZY-2 расчетное значение Тко = • Ю°С, что на 40°С ниже, чем экспериментальное (50°С). Это, I свою очередь, привело к заниженной расчетной оценке

Установка кассет-экранов

1975

1980

1985

1990

1995

2000

2005

Годы

Рис. 12 Сопоставление результатов ( О ) исследования металла корпуса Козлодуй-2 с прогнозной оценкой радиационного охрупчивания сварного шва.

Таблица 3.

Сравнение расчетных и экспериментальных значений критической температуры хрупкости материалов корпусов ВВЭР-440.

? ю19 Тко ТГ И-Тко Та ТГ-Та Та-Тко

эксп.рзсч. °С эксп.расч. °С эксп.расч. °С °с °С °С

1) НВАЭС-3 1.0 60 5 120 163 2) 20 103 70 50 10

НВАЭС-4 9.9 20 5 210 187 190 182 30 180 10

ш-г 6.7 50 10 212 175 162 165 70 142 20

) - корпус НБАЭС-3 был отожжен в 1987 и 1992 гг. ) - ТГ-Та (1987)

бсолютного значения критической температуры хрупкости варного шва по сравнению с экспериментальной.

Для НВАЭС-4 фактическая степень радиационного хрупчивания оказалась также выше расчетной за счет ошибки в ценке значения Тко (расчетное и экспериментальное значения ТГ практически совпадают, табл. 3). Более высокое кспериментальное значение Тко по сравнению с расчетным олучено также и при исследовании темплетов НВАЗС-З.

Однако необходимо отметить, что как для кгУ-2, так и ля НВАЭС-4 прогнозное и экспериментальное значения сдвигов ритической температуры хрупкости под облучением очень лизки, что свидетельствует о правильности принятой в эстоящее время методики оценки степени радиационного хрупчивания корпусных сталей. Методика же оценки Тко эебует существенного изменения.

Из приведенных в таблице 3 данных следует, что установление Тк металла сварного шва К2У-2 составило 12°С, т.е. более 85$ от ее изменения под воздействием Злучения. Данный результат совпадает с прогнозной оценкой гепени восстановления свойств металл'а шва при отжиге. :таточное охрупчивание сварных швов НВАЭС-3 и НВАЭС-4 после ржига также не превышает 20°С, табл. 3.

Что касается оценки радиационного ресурса металле

сварных швов при последующей за отжигом эксплуатации корпусов реакторов, то согласно ныне действующей консервативной методике расчета, гл.З, критическая температура хрупкости при последующем за отжигом облучении определяется из соотношения (3.1), в котором значение АГ принимается таким же как и при первом облучении. Однако на основании результатов химического анализа металла темплетов производится уточнение значений содержания фосфора и меди в металле сварных швов, табл. 3. Соответственно, изменяются и значения А1. Кроме того, и это более существенно, оценка радиационного ресурса по формуле (3.1) является весьма консервативной. Б гл.З обосновано использование для определения скорости радиационного охрупчивания при повторном за отжигом облучении методики "горизонтального сдвига" (3.5), которая позволяет убрать излишний консерватизм. Сочетание исследования темплетов с использованием методики "горизонтального сдвига" позволяет наряду с определением фактических значений характеристик материалов корпусов существенно повысить их радиационный ресурс, а для некоторых блоков даже избежать дополнительного отжига.

Не рис. 12 показан также результат повторного после отжиге облучения металла темплета шва К2У-2, которое было реализовано в РАЭС-1 в каналах для размещения ОС. Флюенс на образцах составил 1.3«IО1® см"2, что эквивалентно 8 годам для шва * 4 корпуса ВВЭР-440 с установленными кассетами-экранами. Таким образом было оценено значение Тк сварного шва кгУ-2 на 2000 год. В пределах погрешности определения этой характеристики оно совпадает с оценкой Тк по методике горизонтального сдвига.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Основными результатами выполненного цикла работ по научному обоснованию отжига корпусов реакторов ВВЭР-440, как метода продления их радиационного ресурса, являются следующие:

I. Установлены зависимости степени радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 от металлургических факторов (содержание примесных элементов) и

- чз -

условий облучения (температура, флюенс и флакс быстрых нейтронов). Определены основные расчетные параметры для установления радиационного ресурса этих корпусов.

2. На основании корреляционно-регрессионного анализа экспериментальных результатов показано существование, по крайней мере, четырех процессов, три из которых связаны с индивидуальным влиянием на РО меди и фосфора, а также их взаимодействием. Четвертый процесс не связан с влиянием этих химических элементов, а определяется непосредственным накоплением в материале радиационных повреждений и, возможно, другими примесями.

3. Обнаружен и исследован эффект зависимости параметров радиационного охрупчивания корпусных материалов от плотности потока (флакса) быстрых нейтронов. Установлено, что при флаксах, соответствующих воздействующим на стенку корпуса реактора, радиационное охрупчивание сварных швов КР происходит по другой закономерности, чем при облучении в исследовательских реакторах и в каналах для образцов-свидетелей при полной загрузке активной зоны.

4. Методами электронной микроскопии и фрактогрэфии установлена корреляция межу обусловленными облучением вменениями дислокационной структуры стали, фазового состояния, кинетикой накопления и отжига радиационных цефектов, характером разрушения материала и наблюдаемыми макроскопическими изменениями свойств стали при облучении и юследующем отжиге.

5. В связи с тем, что во второй половине 80-х годов фактический радиационный ресурс ряда кораусоз ВВЭР-440 жазался исчерпан, а отжиг сварных швов активной зоны этих СР является единственным средством его продления, [сследованы закономерности процесса термического отжига Слученных корпусных сталей.

5. Определены зависимости степени восстановления :ритической температуры хрупкости материалов (основного ^счетного параметра) от температуры и .времени отжига, 1люенса быстрых нейтронов, содержания в стали - примесных лементов. Установлена, зависимость степени остаточного после тжига охрупчивания материала от примесного элемента 'осфора, который также является одним из элементов, влияющих а степень радиационного охрупчивания стала при нейтронной

облучении.

7. Исследованы зависимости поведения корпусных сталей в условиях периодического чередования операций отжига и облучения. . Определена скорость и степень радиационного охрупчивания материалов при повторном облучении отожженной стали и оценен эффект повторного отжига. Обосновано использование методики "горизонтального сдвига" при расчете радиационного охрупчивания корпусов ВВЭР-440, которая позволит существенно повысить радиационный ресурс этих корпусов и, в ряде случаев, избежать повторного отжига.

8. Применительно к методу оценки фактического радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440, основанному на вырезке с внутренней стороны стенки корпуса и последующем исследовании небольших темплетов, обосновано использование методики оценки значения критической температуры хрупкости материалов корпуса в состоянии, соответствующем началу эксплуатации блока.АЭС.

9. Для обоснования использования малоразмерных образцов, изготовленных из темплетов, с целью оценки степени радиационного охрупчивания материалов КР, определены корреляционные зависимости между значениями критической температуры хрупкости, получаемыми при испытании малоразмерных и стандартных образцов.

10. В результате исследования темплетов, вырезанных до и после отжига из корпусов 2, 3, 4 блоков НВ АЭС и 2 блока АЭС "Козлодуй", показано, что фактическая степень радиационного охрупчивания сварных швов этих корпусов не превышает прогнозную оценку. В то же время абсолютное значение критической температуры хрупкости сварных швов непосредственно перед отжигом в ряде случаев существенно выше расчетного, что связано с некорректной оценкой Тко в исходном необлученном состоянии. Показано, что отжиг восстанавливает критическую температуру хрупкости стали не менее чем на 80?.

II. Выполнение указанного комплекса работ позволило дзть научное обоснование режимам отжига корпусов реакторов ВВЭР-440 для повышения надежности эксплуатации и продления их радиационного ресурса. По рекомендованным на основании результатов данной работы режимам в 1987-1992 годах реализовано 12 отжигов II корпусов реакторов ВВЭР-440 в

- AS -

ссии, Армении, Болгарии и Германии, большая часть из торых в настоящее время находится в эксплуатации, новные положения диссертации опубликованы в следующих ботах:

А.Д.Амаев, А.М.Крюков и др. Исследование радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 по результатам испытаний образцов- свидетелей. Сборник трудов совещания экспертов МАГАТЭ стран-членов СЭВ. ЧССР, Пльзень, 1983.

. А.Д.Амаев, А.М.Крюков, В.А.Николаев и др. Способ восстановительной термической обработки стальных изделий. Бюллетень изобретений и открытий, N 46, 1984, A.C. N 1129926 СССР. . А.Д.Амаев, А.М.Крюков. Определение характеристик вязкости разрушения облученных корпусных сталей на малоразмерных образцах. ВАНТ. Сер. Атомное материаловедение, 2(22), 1985. . А.Д.Амаев, Е.АЛрасиков, А.М.Крюков и др. Лабораторные и натурные исследования влияния облучения и водорода на механические свойства корпусной стали 15Х2МФА. ВАНТ. Сер. Атомное материаловедение, 2(22), 1985. А.Д.Амаев, А.М.Крюков и др. Обработка информации по образцам-свидетелям с применением ЭВМ. ВАНТ. Сер. Атомное материаловедение 2(22), 1985. . А.Д.Амаев, А.М.Крюков и др. Исследование механических свойств облученных в реакторах АЭС образцов материалов реакторов типа ВВЭР. ВАНТ. Сер. Атомное материаловедение 2(22), 1985. . А.Д.Амаев, А.М.Крюков и др. Оценки зависимости радиационного охрупчивания металла швов от их химического состава. Автоматическая сварка N 10, Киев, 1985. А.Д.Амаев, А.М.Крюков и др. Влияние фосфора и меди на радиационное охрупчивание низколегированных сварных швов переменного состава. Атомная энергия, т.60 с.321 -324, 1986.

А.Д.Амаев, А.М.Крюков и др. Исследование восстановления свойств материалов корпусов реакторов ВВЭР. Препринт ИАЭ-4514/1 1 , 1987.

А.Д.Амаеь, А.М.Крюков и др. Способ восстановления корпусов ВВЭР. Авторское свидетельство на изобретение N 1556113. 1988.

А.Д.Амаев, А.М.Крюков и др. Влияние плотности потока быстрых

нейтронов на параметры радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440. Препринт ИАЭ-4680/II,1988.

12. A.Amaev, A.Kryukov, V.Levit, P.Platonov, M.Sokolov. Investigation or Irradiation embrlttlement and recovery properties of pressure vessel steels oi WWER reactors in the USSR. ISSH 1011-4289. IAEA-TECD0C-665. IAEA, Vienna, 1992.

13. Amayev A.D., Kryukov A.M., Levlt V.I. et. al. "Radiation stability oi VVER-440 vessel materials", Radiation embrlttlement oi nuclear reactor pressure vessel steels: An International review (forth volume), ASTM STP 1170, 1993.

14. A.M.Kryukov and M.A.Sokolov. "Investigation oi material behavior under re-lrradlatlon alter annealing using small specimens". Small specimen test techniques and their application to nuclear reactor vessel thermal annealing and plant life extension: An International review ,

ASIM STP 1204, 1993.

15. A.D.Amayev , A.M.Kryukov et.al. "Use of sub-size specimens ior determination of radiation embrlttlement of operating reactor pressure vessels". Small specimen test techniques and their application to nuclear reactor vessel thermal annealing and plant life extension: An International review , ASTM STP 1204, 1993.

16. A.Amayev, A.Kryukov et.al. "Recovery of the transition temperature of irradiated VVER-440 vessel metal by annealing". Radiation embrlttlement of nuclear reactor pressure vessel steels: An International review (forth volume),

ASTM STP 1170, 1993.

17. A.Nlkolaeva, Yu.Nlkolaev, A. Kryukov. The mechanisms of Nickel ar.c Silicon effect on the radiation sensitivity

cf reactor pressure vessel materials. Preprint NSI-26-93. Russian Acaaemy of sciences, Nuclear Safety Institute, Moscow, 19S3.

18. A.V.Nlkolaeva, Yu.A.Nlkoiaev, A.M.Kryukov. Grain boundary eisbrlttlemer.t due to reactor pressure vessel annealing. Journal of nuclear materials, 211, 1994, p.236-243.

19. A.Kryukov, P.Platonov, Ya.Shtrombakh, V.Nlkolaev, Klausnitzer, Leltz and C.Y.Rleg. Investigation of samples taken from Kozloduy Unit 2 reactor pressure vessel. Nuclear Engineering and Design. In publ.