автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Обоснование моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов и процедуры их применения для оценки состояния эксплуатирующихся корпусов реакторов

Российский научный центр «Курчатовский институт»

003476922'

На правах рукописи

ЧЕРНОБАЕВА Анна Андреевна

ОБОСНОВАНИЕ МОДЕЛЕЙ РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ МАТЕРИАЛОВ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ И ПРОЦЕДУРЫ ИХ ПРИМЕНЕНИЯ Ш ОЦЕНКИ СОСТОЯНИЯ ЭКСПЛУАТИРУЮЩИХСЯ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ

Специальность 05.14.03 - ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора технических наук

7 ? С-'; ??>пд

Москва —2009

003476922

Работа выполнена в Институте реакторных материалов и технологий Российского научного центра «Курчатовский институт» -

Научный консультант: доктор технических наук Штромбах Ярослав Игоревич

Официальные оппоненты: доктор технических наук - Карзов Георгий Павлович

доктор технических наук - Тутнов Александр Александрович

доктор физико-математических наук, профессор -Калин Борис Александрович

Ведущая организация: ЗАО ОКБ «ГИДРОПРЕСС»

Защита диссертации состоится «_»_2009 года в _часов _минут на

заседании специализированного Совета Д 320.009.06 (ядерные энергетические установки» в РНЦ «Курчатовский институт» по адресу: 123182, Москва, пл. академика Курчатова, д. 1.

С диссертацией можно ознакомиться в научно-технической библиотеке РНЦ «Курчатовский институт». Просим принять участие в работе Совета или прислать отзыв в двух экземплярах, заверенных печатью организации.

Автореферат разослан «_»_

2009 г.

Ученый секретарь Специализированного Совета

Д.Т.Н.

В.Г. Мадеев

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Корпус реактора - один из наиболее важных узлов ядерной энергетической установки с водо-водяным энергетическим реактором (ВВЭР), разрушение которого несовместимо с эксплуатацией всего блока атомной электростанции (АЭС). На корпус ВВЭР в процессе эксплуатации воздействует повышенная температура, излучение реактора и в первую очередь и поток нейтронов. Это изменяет тонкую структуру и механические свойства материалов корпуса, понижает сопротивление хрупкому разрушению и снижает безопасность работы корпуса реактора, как во время эксплуатации, так и в аварийных режимах. Поскольку корпус реактора является несменяемым оборудованием, радиационный ресурс материалов корпуса реактора в значительной мере определяет эксплуатационный ресурс блоков АЭС с ВВЭР.

Безопасная эксплуатация корпуса ВВЭР в целом определяется металлургическими, инженерно-техническими, технологическими факторами, надежными расчетами и обеспечением системы мониторинга эксплуатации корпуса реактора. Достоверность аналитических моделей для прогнозирования изменения механических свойств материалов корпусов реакторов и корректные процедуры применения моделей для оценки остаточного ресурса эксплуатирующихся корпусов реакторов также являются важным условием обеспечения безопасности работы корпусов ВВЭР.

В соответствии с Российскими стандартами для оценки состояния металла корпусов ВВЭР в процессе облучения используются нормативные зависимости: сдвиг критической температуры хрупкости (Тк) от дозы облучения (флюенса быстрых нейтронов, (F)). В последние годы накоплен достаточно большой массив данных по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов. В соответствии с этими данными существующие нормативные зависимости не всегда консервативно описывают закономерности радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР. Надежная консервативная оценка радиационного ресурса материалов корпуса, возможна только на основании новых моделей, описывающих изменение Тк от F (АTK=f(F)). Важность решения этой задачи на сегодняшний день возрастает, поскольку организации, эксплуатирующие АЭС с ВВЭР, ставят вопрос об обосновании эксплуатации на период существенно выходящий за рамки проектного.

Основные качественные закономерности радиационного охрупчивания были выявлены еще в шестидесятых годах прошлого столетия в РНЦ «Курчатовский институт» (РНЦ КИ), в частности в работах A.A. Амаева, П.А. Платонова, Н.Ф. Правдкжа. Было установлено, что радиационное охрупчивание тем больше, чем выше доза облучения: изменение свойств пропорционально флюенсу в степени п, где 0 < п < 1. Нагрев и выдержка при температурах, более высоких, чем температура облучения, способствуют возврату свойств. Позднее в работах В.А. Николаева были получены первые систематические результаты по исследованию влияния температуры облучения и химического состава на радиационное охрупчивание конструкционных материалов. Однако опыт эксплуатации корпусов реакторов ВВЭР-440 первого поколения показал, что на основании этих, несомненно важных результатов, невозможно проводить адекватную оценку изменения свойств материалов корпусов реакторов. Для получения надежных прогнозов нужны достоверные количественные оценки. Большое число влияющих параметров (доза, скорость ее накопления, температура облучения, химический состав сталей) затрудняет решение задачи.

О важности и сложности проблемы, разработки и уточнения модели АТК = f{F) свидетельствует тот факт, что эта задача, постоянно находится в центре внимания специалистов по радиационному охрупчиванию корпусов реакторов не только в России, но и в других странах, например в США, Великобритании, Японии. Этой проблеме посвящено большое количество публикаций. Число публикаций и докладов, посвященных разработке новых моделей радиационного охрупчивания, растет в последние годы, поскольку не только в России, но и в других странах занимаются обоснованием возможности продления эксплуатации корпусов реакторов типа ВВЭР, PWR и BWR на период, выходящий за рамки проектного.

В последние годы в Институте реакторных материалов и технологий (ИРМТ) РНЦ КИ уделяется большое внимание разработке новых моделей ДТк = f(F) для материалов корпусов реакторов ВВЭР. Основной целью является получение модели с хорошими прогнозными качествами. Достижение этой цели требует, чтобы модель была в максимальной степени обоснована с точки зрения результатов анализа данных из трех областей:

• Исследование влияния химических элементов, входящих в состав стали на упрочнение и охрупчивание под облучением.

• Анализ данных по исследованию эволюции тонкой структуры стали под облучением.

• Статистический анализ представительной базы данных.

Результаты анализа из этих трех областей позволяют получать более корректные модели радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов.

Актуальность диссертационной работы подтверждается выполнением ее в рамках научных договоров и контрактов РНЦ КИ, финансируемых российскими (Концерн РОСЭНЕРГОАТОМ, ФГУП ОКБ «ГИДРОПРЕСС») и зарубежными компаниями (Электриситн де Франс (EDF, Франция), международный научный центр Европейской комиссии (JRC-EC, Нидерланды)).

Целью настоящей работы является выявление и обоснование закономерностей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 и обоснование процедуры применения моделей радиационного охрупчивания для оценки состояния металла корпуса реактора.

Для достижения указанной цели решались следующие задачи:

Первый блок задач посвящен исследованию влияния металлургических факторов и факторов, связанных с условиями облучения на закономерности радиационного охрупчивания:

1) Оценка влияния Си и Р на радиационное охрупчивание сталей ВВЭР-440/230.

2) Исследование влияния Си и Р на остаточное после отжига охрупчивание облученных материалов корпусов ВВЭР-440/230.

3) Особенности радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов в различных диапазонах флюенсов.

4) Роль эффекта флакса в радиационном охрупчивания материалов ВВЭР-440.

5) Исследование радиационно-индуцированных вьщелений в материалах ВВЭР-1000.

Второй блок задач направлен на решение вопросов, связанных с некоторыми аспектами применения зависимостей ДТк = /(F), разработанных для материалов к оценке состояния корпуса реактора, например определением стартовой точки для прогнозной зависимости.

6) Оценка распределения свойств в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном

состояниях.

7) Оценка распределения свойств в основном металле и сварных швах ВВЭР-1000 в исходном состоянии.

Научная новизна работы заключается в следующем:

□ Выявлено взаимное влияния Р и Си на радиационное охрупчивание при первичном облучении и рекомендация о включении произведения концентраций Р и Си в модель первичного радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440.

□ Обосновано отсутствие влияния общего содержания Си на радиационное охрупчивание при повторном после отжига облучении материалов корпусов ВВЭР-440.

□ Установлена зависимость остаточного охрупчивания материалов ВВЭР-440 от содержания РиСив широком диапазоне варьирования этих элементов.

□ Выявлена фаза «перестаривания» в процессе радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов с повышенным содержанием Си (>0.1%).

□ Выявлено влияния химического состава стали на пороговое значение флюенса, при котором наблюдается фаза «перестаривания».

□ Обоснован вывод об изменении типа радиационно-индуцированных выделений с Си-обогащенных на P-Mn-Si и уменьшении относительного вклада См-обогащенных

преципитатов в радиационное охрупчивание при накоплении дозы облучения (выше я 6х1019см"2(Е>0.5 МэВ)).

□ Проведен анализ данных по исследованию радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

□ Обоснована оценка влияния химического состава сталей на плотность радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

□ Обоснованы оценка влияния химического состава сталей ВВЭР-440 на проявление эффекта «флакса» и учет эффекта флакса при оценке состояния облученного металла корпуса реактора.

□ Произведена оценка распределения Тк в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном состояниях.

□ Произведена оценка распределения свойств в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000 в необлученном состоянии.

□ Определено минимальное число испытываемых образцов в группе для корректного определения Тк.

□ Разработана идеология программы образцов-свидетелей для АЭС-2006.

□ Разработана идеология оценки максимального значения Тк деталей корпусов ВВЭР-1000 и АЭС-2006.

Практическая ценность.

Результаты, полученные в настоящей работе, были использованы для разработки новых моделей радиационного охрупчивания материалов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, для оценки остаточного ресурса металла корпусов реакторов блоков № 1 и 2 Ровенской АЭС (Украина). Внедрены существенные изменения (по сравнению с последней версией для ВВЭР-1000) в программу образцов-свидетелей для строящихся блоков АЭС-2006. Новая идеология оценки максимального значения Тк деталей корпусов будет использована для разработки нормативных документов по оценке исходного состояния металла корпусов реакторов ВВЭР-1000 и АЭС-2006. Организации, заинтересованные в результатах - ОАО ОКБ «ГИДРОПРЕСС» и ОАО «Концерн Энергоатом». На защиту выносится следующее:

1. Закономерности взаимного влияния Р и Си на радиационное охрупчивание при первичном облучении и рекомендация включения произведения концентраций Р и Си в модель первичного радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440.

2. Обоснование отсутствия влияния общего содержания Си на радиационное охрупчивание при повторном после отжига облучении.

3. Зависимость остаточного (после отжига облученных материалов корпусов ВВЭР-440) охрупчивания от содержания Р и Си в широком диапазоне варьирования этих элементов.

4. Результаты анализа влияния дозы облучения на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов с повышенным содержанием Си (выявление фазы «перестаривания»; влияние химического состава стали на пороговое значение флюенса, при котором наблюдается фаза «перестаривания»; вывод об изменении типа радиационно-индуцированных выделений с Сы-обогащенных на Р-Ми-Я при обеднении матрицы по содержанию Си под облучением и изменении относительного вклада Си-обогащенных преципитатов на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов ВВЭР-440).

5. Результаты анализа радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000. Оценка влияния химического состава сталей на плотность радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

6. Результаты анализа влияния химического состава сталей ВВЭР-440 на проявление «эффекта флакса» и учет «эффекта флакса» при оценке состояния металла корпуса реактора.

7. Комплекс результатов по исследованию распределения Тк в сварных швах ВВЭР-440 необлученном и облученном состояниях. Определение минимального чиа испытываемых образцов в группе для корректного определения Тк.

8. Комплекс результатов по исследованию распределения Тк в сварных швах и обечайкг ВВЭР-1000 в необлученном состоянии. Идеология программы образцов-свидетелей АЭС 2006.

9. Идеология оценки максимального значения критической температуры хрупкости ш сварных швов и обечаек корпусов ВВЭР-1000 и АЭС-2006 в исходном состоянии.

Апробация работы

Основные результаты работы были обсуждены на международных конференци; МАГАТЭ по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов в 1997 (Владими; и 2004 (Гусь Хрустальный), на международном симпозиуме ASTM по радиационнох охрупчиванию материалов корпусов реакторов в 2002 (Туссон, США), на заседаню международной группы по механизмам радиационного охрупчивания (IGRDM) в 20( (Аркашон, Франция), 2006 (Цукуба, Япония), 2008 (Питсбург, США), на международнь конференциях МНТК в 2005 (ОКБ ГИДРОПРЕСС) и в 2008 (Концерн РОСЭНЕРГОАТОМ), i международном симпозиуме МАГАТЭ по управлению ресурсом корпусов реакторов в 20( (Шанхай, КНР), на международных конференциях в 2008 году (Прометей Санкт-Петербург) (МИСиС, Москва), на семинарах в НИИАРе (Димитровград, 2004) и в ФЭИ (Обнинск, 2007),) международной конференции по продлению ресурса материалов корпусов реакторов в 20( (Моль, Бельгия) и конференции ASME «Обеспечение энергией в третьем тысячелетии» в 20( (Прага, Чехия). Личный вклад автора

С 1993 года автор проводил работы в качестве ответственного исполнителя руководителя ряда работ. Все работы по анализу данных, основные идеи новой вера программы образцов-свидетелей и разработка новой процедуры оценки максимально] значения Тк для деталей корпусов ВВЭР и АЭС-2006 в исходном состоянии, представленные диссертационной работе, выполнены автором. Публикации

По теме диссертации опубликовано 25 статей и более десятка отчетов. Структура и объем диссертации

Диссертация изложена на 228 страницах и состоит из введения, семи глав, заключен« списка использованной литературы из 115 наименований. Работа содержит 63 таблицы и 1 рисунков.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении обоснована актуальность выявления влияния химического состава сталей, до: облучения, скорости ее накопления на радиационное охрупчивание и актуальность разработ] процедуры применения зависимостей АТК = f(F) для оценки состояния остаточного ресур эксплуатирующихся корпусов реакторов.

В первой главе прив едены сведения об изученных материалах и использованных метод исследования. Исследование закономерностей радиационного охрупчивания и распределен свойств в сварных швах ВВЭР-440 выполнено на материалах, химический состав котор! представлен в таблице 1.

Исследование закономерностей радиационного охрупчивания материалов ВВЭР-1000 распределения свойств в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000 в необлученном состоян] выполнено на материалах, химический состав которых представлен в таблице 2.

лица 1 Содержание химических элементов в исследованных материалах корпусов реакторов

ЭР-440

Маркировка С Мп Si Ni Cr Mo V Си , P S

МШ А (1) 0.04 1.04 0.51 0.22 1.41 0.5 0.2 0.18 0.051 0.016

МШ В (2) 0.03 0.98 0.52 0.23 1.29 0.5 0.18 0.16 0.039 0.015

МШ С (3) 0.04 1.07 0.56 0.22 1.42 0.5 0.19 0.16 0.034 0.018

МШ D (4). 0.03 1.02 0.52 0.24 1.32 0.49 0.17 0.24 0.040 0.015

МШ F (5) 0.01 0.09 0.31 0.09 1.61 0.45 0.2 0.13 0.011 0.028

МШ 502 (б) 0.03 1.23 0.5 0.13 1.41 0.48 0.18 0.14 0.028 0.013

ОМ Y1 (7) 0.17 0.46 0.21 0.11 2.74 0.69 0.31 0.10 0.014 0.022

ОМ XI (8) 0.14 0.44 0.2 0.13 2.76 0.6 0.35 0.23 0.016 0.018

ОМ W1 (9) 0.19 0.46 0.2 0.13 2.78 0.65 0.33 0.24 0.027 0.037

Ж 109868(10) 0.17 0.42 0.20 0.15 2.60 0.59 0.20 0,10 0,022 0.013

МШ 12* (11) 0.06 0.77 0.29 0.14 1.51 0.53 0.12 0,08 0,013 0.010

МШ 28 (12) 0.05 1.21 0.45 0.13 1.31 0.44 0.18 0,14 0,029 0.017

МШ 502 (13) 0.03 1.10 0.49 0.12 1.66 0.45 0.20 0.14 0.029 0.016

МШ А2* (14) 0,07 1,30 0,56 0,16 1,63 0,50 0,22 0,22 0,028 0,022

1IU501(LP)(15) 0.04 1.12 0.39 0.13 1.42 0.49 0.19 0.16 0.027 0.013

МШ 37 (16) 0.06 1.32 0.20 0.15 1.11 0.38 0.20 0,13 0,036 0.011

элица 2 Химический состав сварных швов, и поковок ВВЭР-1000 результаты испытаний горых анализируются в настоящем отчете._

Материал Содержание химических элементов, % вес

С Si Мп Сг Ni Си S Р V Мо

ОМ" 0.17 0.29 0.47 2.24 1.34 0.05 0.014 0.009 0.09 0.51

> МШ' 0.08 0.26 0.74 1.80 1.77 0.07 0.013 0.006 0.02 0.64

1 Поковка 449278 0.17 0.32 0.42 2.05 1.35 0.11 0.010 0.010 0.08 0.53

I Шов Рост. АЭС-2 0.05 0.26 0.96 1.51 1.27 0.02 0.005 0.004 н/о 0.65

i ОМ Рост. АЭС-2 0.15 0.30 0.48 2.21 1.30 0.04 0.011 0.009 0.11 0.55

i Сварной шов 11 0.07 0.39 0.77 1.65 1.07 0.03 0.004 0.008 н/о 0.58

i Поковка 21 0.16 0.29 0.44 2.02 1.14 0.03 0.003 0.005 0.11 0.60

второй главе рассмотрены результаты исследования влияния Р и Си на радиационное эупчивание при первичном и повторном после отжига облучениях.

Проведен анализ влияния концентрации Р и Си на изменение прочностных зактеристик и Тк стали под облучением в диапазоне флюенсов 3-5><1019см"2 (Е>0.5 МэВ). пользованная база данных характеризуется отсутствием корреляции между концентрациями и Си, что позволяет выявлять независимое влияние этих элементов' на радиационное рупчивание. Показано, что все закономерности изменения прочностных характеристик и впадают. Как изменение прочностных характеристик, так и изменение при первичном и

1еталл сварного шва, использовался в программах образцов-свидетелей ААЭС-2 и РАЭС-1 Локовка" №106139 была изготовлена на Атоммаше в полном соответствии с технологией -отовления обечаек ВВЭР-1000.

[1ов М изготовлен на Атоммаше в соответствии со штатной технологией изготовления фныхшвов ВВЭР-1000

Итатная сварная проба и поковка, изготовленные на Ижорском заводе.

повторном облучениях зависят существенно от содержания Р. Содержание Си оказы.. влияние на изменение свойств только при первичном облучении.

Сдвиг Тк при повторном облучении линейно зависит от содержания Р. Сдв критической температуры хрупкости при первичном облучении линейно зависит произведения концентраций Р и Си (рисунок 1).

001 0002 0 003 0 0М 0.005 0 003 0С07 0 008 0 009 0 010

0.03 0 04

Рисунок 1 Зависимость ДТк при первичном (а) и повторном (б) облучении (флюенс~5х10 см

В третьей главе показано, что отжиг при температурах 460-500°С является эффективнь способом снижения радиационного повреждения даже для сварных швов с содержанием Р > 0.051% и Си до 0.24%. Критическая температура хрупкости после отжига превышает Тко среднем не более чем на 36°С.

Остаточное после отжига упрочнение и охрупчивание не зависят от содержания Р и Си в диапазонах 0.029-0.053 % и 0.14-0.23 %, соответственно. При отжиге материалов с низки содержанием примесей происходит полное восстановление упрочнения и Т-к.

Эффективность возврата Тк облученных материалов корпусов реакторов в результа' отжига (475°С, 100 часов) исследована на модельных сплавах с низким содержанием нике.] (<0.2%). Полученные результаты сопоставляли с аналогичными данными для материале корпусов ВВЭР-440 (рисунок 2).

140 г

120 Н 100-

модельные сплавы Р-0.003-0037% стали ВВЭР-440 Р-0.01-0.055%

?60-

'Ь

Рисунок 2 Зависимость остаточного охрупчивания от содержания меди для объединенного файла данных

0.6 0.7 О.в

Са,*

Исследование модельных материалов показано следующее: 1) остаточное после отжига охрупчивание не зависит от содержания Р, что подтверждается данными исследований сталей ВВЭР-440.

2) остаточное после отжига охрупчивание тем больше, чем выше содержание Си. Диапазон концентраций Си, характерных для материалов корпусов ВВЭР-440/230 (0.14-0.24 %), по-видимому, невелик для обЦаружения данного эффекта.

3) зависимость остаточного охрупчивания сталей ВВЭР-440 и модельных сплавов

удовлетворительно описывается соотношением ДТкт =30.55 + 30.55(рис. 2).

Исследование отжигов при температуре 500°С показало, что увеличение продолжительности отжига от 200 до 1000 часов не приводит к заметным изменениям прочностных характеристик и Тк облученных сталей. Следовательно, эффекты, связанные с образованием зернограничных сегрегаций, не оказывают значимого влияния на остаточное охрупчивание материалов корпусов реакторов ВВЭР-440.

В четвертой главе представлен анализ данных по исследованию закономерностей радиационного охрупчивания, опубликованных в литературе и полученных в ИРМТ РНЦ КИ. Показано, что при повышенном содержании Си (выше ~0.1%) под облучением происходит образование Си-обогащенных преципитатов, если содержание меди (менее ~0.1%) будет происходить образование преципитатов иного типа (Ми-М'-,?;).

В формировании и эволюции под действием нейтронного облучения радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов реакторов можно выделить несколько стадий: образование выделений, увеличение размера и в некоторых случаях плотности, снижение плотности за счет поглощения более крупных преципитатов более мелкими, которое при определенных дозах облучения приводит к существенному снижению плотности. Перечисленные этапы характерны как для См-обогащенных, так и для А/п-М-5/ выделений, но в разных диапазонах флюенсов.

Снижение плотности Сы-обогащенных преципитатов и увеличение их среднего размера происходит при некотором пороговом значении флюенса (Гп). Чем выше содержание химических элементов, атомы которых, вовлечены в формирование Си-обогащенных преципитатов, тем выше пороговое значение .Рп (Рисунок 3).

/Флюенс, при котором наблюдается

насыщение AR

° 06:

сГ 0.2% Си, 1.6% Мп

Ni, V.

Рисунок 3 Пороговое значение флюенса, при котором наблюдается насыщение приращения предела текучести под облучением в зависимости от содержания Ni (а) и Мп (б) по результатам анализа данных из работы G.R. Odette

В материалах с высоким содержанием Си образование высокой плотности Си-обогащенных преципитатов приводит к быстрому снижению концентрации Си в матрице до значений, при которых уже не может происходить образование Си-обогащенных преципитатов. Такое изменение химического состава матрицы приводит к образованию преципитатов в материалах с повышенным содержанием Си (Рисунок 4).

л

200 300 400 500 600 700

Флюенс х 10", смг Е>1 МэВ

Рисунок 4 Содержание Си в матрице в зависимости от флюенса (по результатам работ P. Pareige, P.Auge и М. Miller)

Принципиальное отличие Си-обогащенных и А/и-М-Я преципитатов заключается в различиях кинетики образования выделений: для Си-обогащенных преципитатов характерна высокая плотность при достаточно низких дозах облучения (~1х1019см"2 (Е>0.5 МэВ)) и повышение охрупчивания в основном за счет увеличения среднего размера; для Мп-М-Бг -нарастание плотности выделений по мере накопления дозы облучения. Следствием этих различий является то, что параметры Си-обогащенных преципитатов в большей степени зависят от плотности потока, а А/п-М-Л' - в меньшей. Обоснован вывод о возможности немонотонного (в диапазоне ~2-15х1019см"2 (Е>0.5 МэВ)) изменения свойств под облучением (рисунок 5) и снижении вклада меди в радиационное охрупчивание при повышении флюенса (~4х10|9см'2 (Е>0.5 МэВ)).

г>0.028% Р 0.14% Си

0.028% Р 0.18% Си

О

С-*'' ф 0.021% Р 0.10% Си

А 0.014% Р 0.14% Си

,/д

■ If Л

...........

Рисунок 5 Сдвиг критической температуры материалов корпусов ВВЭР-440 хрупкости после облучения в широком диапазоне флюенсов

0 50 100 150 200 250 300 350 400 450

Флюенс х 10", cmj Е>0.5 МэВ

В пятой главе представлен анализ «эффекта флакса» для материалов корпусов ВВЭР-440. Актуальность исследования «эффекта флакса» связана с тем, что мониторинг состояния металла корпуса реактора ВВЭР-440 производится при помощи образцов-свидетелей, которые изготовлены из тех же материалов, что и облучаемые детали корпусов реакторов и облучаются в условиях максимально приближенных к условиям облучения металла корпуса реактора.

Образцы-свидетели располагаются внутри корпуса ближе к активной зоне, чем стенка корпуса реактора. В связи с этим плотность потока в местах облучения образцов-свидетелей существенно выше, чем для стенки корпуса реактора: ~ в 10 раз в блоках с кассетами-экранами и ~в 20 раз в блоках без кассет экранов.

Для разработки процедуры корректного использования результатов испытаний образцов-свидетелей при оценке состояния металла корпусов реакторов выполнена работа по исследованию влияния плотности потока быстрых нейтронов на АТК под облучением.

Исследование пррведено на стали 15Х2МФА и ее сварных соединениях и направлено на 1енку влияния плотности потока быстрых нейтронов на изменение свойств корпусных сталей под облучением в том диапазоне плотностей потоков быстрых нейтронов, который характерен ля мест облучения образцов-свидетелей и стенки корпуса, а именно: ~10и - 101 см"2с"' .

Одна из основных трудностей, возникающих при постановке экспериментов по исследованию эффекта флакса, связана с тем, что облучение в условиях низкой плотности потока быстрых нейтронов («низким» флаксом) для накопления флюенсов, при которых отчетливо проявляется радиационное упрочнение и радиационное охрупчивание, требует облучения в течение продолжительных промежутков времени. Это делает эксперименты очень длительными и дорогостоящими. В данном случае образцы были установлены на облучение в 1987 году, и эксперимент проводился в течение 18 лет с периодическим извлечением и исследованием образцов. В связи с этим результаты такого эксперимента являются уникальными.

Работа была инициирована лабораторией конструкционных материалов РНЦ КИ и Отделением № 10 ЦНИИКМ «Прометей». В каналы для образцов-свидетелей блока № 2 Армянской АЭС (флакс ~3 1012см"2с'', Е>0.5 МэВ («высокий флакс») и блока №1 Ровенской АЭС (флакс ~4 Ю'^м^с"1, Е>0.5 МэВ («низкий флакс»)) были установлены на облучение образцы различных по химическому составу материалов корпусов ВВЭР-440 ((10)^(16) из таблицы 1).

Результатом работы является выработка рекомендаций о необходимости учета эффекта флакса при использовании результатов исследования образцов-свидетелей для оценки состояния металла корпуса реактора ВВЭР-440/213 в зависимости от химического состава.

Исследованы штатные сварные швы и одна проба основного металла, изготовленные на Ижорском заводе, имеющие близкий базовый состав и существенно различающиеся по содержанию Р (0.013-0.036%) и Си (0.08-0.18%). Сварные швы с различным содержанием Р и Си выбраны для того, чтобы оценить эффект флакса для материалов, существенно отличающихся по радиационной стойкости.

Все материалы были облучены «высоким» и «низким» флаксом. В процессе облучения образцы располагались в каналах для образцов-свидетелей на «плато» нейтронного потока, по отношению к аксиальному распределению плотности потока быстрых нейтронов. Температура облучения во всех случаях составляла 270°С. На рисунке 6 схематически показана матрица экспериментальных данных и приведены диапазоны флюенсов и флаксов, в которых проводился эксперимент.

Рисунок 6 Значения флюенсов и флаксов в каналах для образцов-свидетелей ААЭС-2, РАЭС-2, РАЭС-1 и на стенке корпуса 111 реактора

il : I

; I s з

ill? ■е | I |

НИ

ЗТХГ ААЭС-2 и РАЭС-2

о ОМ 109868

а МШ 12

Д МШ 28

V МША2

О МШ 37

стенка корпуса реактора

РАЭС-1 РАЭС-2

флакс к 10 "см V1

3 Все значения флюенса здесь и далее приведены для нейтронов с энергией Е>0.5 МэВ.

Для оценки механических свойств исследуемых материалов до и после облучения были использованы значения Тк, определенные в соответствии с РДЭО 0598-2004. Результаты испытаний основного металла 109868 и сварных швов 12, 28, А2 представлены на рисунке 7 в координатах: флюенс - Д Тк.

-О" низкий флакс высокий фляке

гРГ

50 100 1S0 200 250 300 ISO «00 Флюенс, to" см-4

б

—О— низкий фляке

—•— высокий фляке

Флюенс х 10 , cm"

в р" ... о

..о ..•• о ' "О" ннэкий фляке ■ высокий флакс

250 300 350 400 450

Г

9' ir

о /

--«■"НИЗКИЙ флжс

—»—высокий флакс

Флюенс, 10 см

О 50 100 150 200 250 300 350 400 Фпюенс, ю" см*

Рисунок 7 Сдвиг Тк основного металла 109868 Р -0.022% и Си -0.10% (а), сварного шва 12 Р-0.013% и Си -0.08% (б), сварного шва 28 Р-0.028%и Си -0.14% (в) и А2 Р -0.027-0.028% и Си -0.16-0.22% (г) после облучения в условиях «высокого» и «низкого» флакса

Для металла сварных швов 12 и 37 не для всех облученных состояний возможно определение Тк в соответствии с РДЭО 0598-2004 из-за снижения уровня верхнего шельфа ниже критериального значения энергии 71 Дж. Для того, чтобы проанализировать весь массив данных, экспериментальные результаты металла сварных швов 12 и 37 были представлены в координатах: флюенс - уровень верхнего шельфа (USE) (рисунок 8).

Л-А

—"высокий" фляке —О— " Н изки й" фляке

Флюенс, кГ'см4

Флюенс, 10 см

Рисунок 8 Значения USE (а) сварного шва 12 Р -0.013% и Си -0.08% (а) и шва 37 Р -0.036% и Си -0.13% после облучения в условиях «высокого» и «низкого» флакса

Визуальная экспертная оценка данных, представленных на рисунках 7 и 8, показывает, что для основного металла 109868 и сварного шва 12 сдвиг критической температуры хрупкости не имеет существенных различий после облучения «высоким» и «низким» флаксом. Снижение величины верхнего шельфа сварного шва 12 в результате облучения в условиях «высокого» и «низкого» флакса также отличается незначимо.

При облучении «высоким» и «низким» флаксом сварных швов 28, А2 как показано на рисунке 7 значения ДТк после облучения низким флаксом превышают значения АТК после облучения высоким флаксом в некоторых диапазонах флюенсов. Снижение величины верхнего шельфа сварного шва 37 (рисунок 8) в результате облучения в условиях «высокого» флакса существенно меньше, чем при облучении «низким» флаксом в некоторых диапазонах флюенсов.

Для решения вопроса о необходимости учета «эффекта флакса» были проведены количественные оценки значимости эффекта флакса. Матрица экспериментальных данных по облучению пяти корпусных сталей состоит из 54 экспериментальных точек (значений ДТк). Количество экспериментальных точек для разных групп данных представлено в таблице 3.

аблица ЗКоличество экспериментальных точек для разных групп данных (п).

Материал Р Си Облучение Исходное сост.

% «низким»флаксом «высоким»флаксом

ОМ 109868 0.022 0.10 5 6 1

МШ 12' 0.013 0.08 4 3 1

МШ 28+502 0.028 0.14 6 4 1

МШ A2+LP 0.028 0.18-0.22 7 4 1

МШ 37 0.038 0.13 4 6 1

Общее число экспериментальных точек 54

Анализ экспериментальных данных проводился с использованием статистических методов обработки. Рассматривался набор парных данных Д7к,, F\, где ДГк, - значение сдвига Тк для одного материала после облучения флюенсом быстрых нейтронов F, i=l,...n - номер эксперимента по облучению. В данном случае F-, является независимой переменной, а, ДГю -зависимой переменной.

Задача «наилучшей» аппроксимации набора наблюдений Д7к1, F, решалась следующим образом. В качестве функции, описывающей зависимость Д7*к=/(Р), была выбрана степенная

функция Д7к=С, x(FxlO~ls) '. Параметры С, и С2 оценивались методом наименьших квадратов (МНК) по наблюдениям (ДTK)0(Fх 1048) .

Данные (AT^X^FxlO-18) были сгруппированы по следующему принципу: в одну

группу помещали наблюдения, относящиеся к одному материалу и имеющие одинаковый уровень флакса. Для каждой группы данных оценивали коэффициенты С, и С2.

Чтобы выяснить, является ли существенным различие между моделями, описывающими данные с «высоким» и «низким» флаксом для одного материала, был использован тест Чоу (Chow). Статистический тест Chow, называемый также тестом проверки устойчивости модели или отсутствия структурных изменений, проверяет гипотезу о совпадении соответствующих коэффициентов двух моделей. В таблице 4 представлены результаты статистического анализа.

Таблица 4 Результаты статистического анализа экспериментальных значений (ДГД,^х10~18) , полученных при облучении в условиях «высокого» и «низкого» флакса

Материал F Р-значение

ОМ 109868 0.82 0.47 > 0.05

МШ 12 0.65 0.56 > 0.05

МШ 28 8.14 0.03 < 0.05

МШ А2 6.15 0.02 < 0.05

При проверке гипотезы о том, что экспериментальные значения ДГк описываются одной и той же моделью после облучения «высоким» и «низким» флаксами, получается Р-значение равное 0.47 и 0.56 для основного металла 109868 и сварного шва 12 соответственно. Это означает, что при облучении «высоким» и «низким» флаксом основного металла 109868 различие в значениях ДГк для одного и того же значения флюенса статистически незначимы в рамках использованной модели (аналогично для сварного шва 12).

Таким образом, зависимости A7k=/0F) при облучении «высоким» и «низким» флаксами для основного металла 109868 (Р-0.022%, Си-0.10%) описываются одной моделью и значения ДГк для одного и того же значения флюенса существенно не различаются (на 5%-ном уровне значимости) (аналогично для сварного шва 12 (Р-0.013%, Си-0.08%)). Эффект флакса для этих материалов не обнаружен для исследованных плотностей потоков быстрых нейтронов.

При проверке гипотезы о том, что экспериментальные значения ДГк сварного шва 28, облученных в условиях «высокого» и «низкого» флакса описываются одной и той же моделью, получается Р-значение=0.03. Это означает, что при облучении «высоким» и «низким» флаксами сварного шва 28 различие в значениях ДГк для одного и того же значения флюенса статистически значимы. Аналогичный результат получен для сварного шва А2 (Р-0.028%, Си-0.22%) Г-значение=0.02.

Таким образом, зависимости ДГк=/(К) при облучении «высоким» и. «низким» флаксами для сварного шва 28 описываются разньми моделями и значения ДГк для одного и того же значения флюенса имеют существенные различия (на 5%-ном уровне значимости). Аналогично для сварного шва А2. При исследованных плотностях потоков быстрых нейтронов эффект флакса для этих материалов значим.

Для сварного шва 37 невозможно построить зависимость ДГк=/(Г). Это связано с низкими значениями уровня верхнего шельфа после некоторых режимов облучения (44^69 Дж). Для анализа данных облученного «высоким» и «низким» флаксами сварного шва 37 используется зависимость USE=f(F). Изменение USE при увеличении дозы облучения имеет достаточно сложный характер (с двумя точками перегиба) и для USE=f(F) трудно подобрать адекватную форму функциональной зависимости (рисунок 8). В связи с этим вывод о различиях в степени деградации металла сварного шва 37 при облучении в условиях высокого и низкого флакса был сделан на основании качественной оценки данных, представленных на рисунке 8. На этом рисунке показано, что в диапазоне флюенсов О-И.О и >1.5ХЮ20 см"2 отчетливо прослеживается тенденция, которую можно сформулировать следующим образом: дозы, при которых происходит снижения USE сварного шва 37 ниже критериального уровня 71 Дж меньше при облучении «низким» флаксом, чем при облучении «высоким» флаксом. Таким образом, при исследовании сварного шва 37 после облучения в условиях «высокой» и «низкой» плотности потока быстрых нейтронов эффект флакса установлен. В таблице 5 представлены результаты с точки зрения выявления эффекта флакса.

Таблица 5 Результаты исследования «эффекта флакса»

Материал Содержание фосфора, % Содержание меди, % Эффект флакса

МШ 12 0.013 0.08 нет

ОМ 109868 0.022 0.10 нет

МШ 37 0.038 0.13 есть

МШ 28 0.028 0.14 есть

МША2 0.028 0.18 есть

Для статистической оценки полученных данных можно использовать модель с фиктивной переменной. В качестве фиктивной переменной в данном случае следует ввести параметр оценки эффекта флакса (FE). В данном случае: F£=0, если эффект флакса не установлен; FE=1, если эффект флакса установлен.

Анализ данных, представленных в таблице 5, показывает, что для полученной выборки коэффициент корреляции между содержанием Р и содержанием Си положителен и достаточно высок. Он равен 0.63. Это означает, что для выявления влияния Р и Си на проявление эффекта флакса этот набор данных не подходит. Статистический тест с использованием фиктивных переменных показывает, что, начиная с определенного значения концентрации Р (или Си ) наблюдается проявление «эффекта флакса».

Этот недостаток (корреляция между содержанием Р и Си) характерен для групп экспериментальных данных материалов ВВЭР-440 и связан с тем, что в подавляющем большинстве случаев исследуемые штатные материалы корпусов реакторов ВВЭР-440 либо имеют низкое содержание Р и Си, либо высокое содержание Р и Си.

Наиболее убедительные результаты по оценке эффекта флакса, представлены в работах G.R. Odette и Т. Williams и указывают на существенное влияние концентрации Си. Модель, связывающая «эффект флакса» с повышенным содержанием Си наиболее детально разработана.

В соответствии с этой моделью эффект флакса ожидается в частности в низконикелевых сталях с высоким содержанием Си (>0.12-0.15 %). Этот эффект экспериментально достаточно подробно изучен в области низких доз до 1х1019, см"2 (Е>1 МэВ). Эффект флакса связан с образованием См-обогащенных преципитатов. Он проявляется в том, что уменьшение плотности потока вызывает усиление охрупчивания при равных дозовых нагрузках. Исследования тонкой структуры облученных в условиях «высокого» и «низкого» флакса сталей показали, что при облучении «низким» флаксом размер Си -обогащенных преципитатов выше при одинаковой их плотности [ Т. Williams, D. Ellis, W. O'Connell., Dose Rate Effects in High and Low Nickel welds., Conference Proceedings " Workshop on Dose Rate Effects in Reactor Pressure Vessel Materials, Olympic Valley, CA, 2001]. В сталях с содержанием Си менее 0.1% не происходит образование Си -обогащенных преципитатов. В этих материалах образуются преципитаты, обогащенные Мп, Si и Другими элементами в зависимости от химического состава. Эти преципитаты отличаются не только своим химическим составом, но и зависимостью их плотности от флюенса.

Учитывая все выше сказанное, в данной работе был сделан вывод о том, что содержание Си в металле корпусов реакторов ВВЭР-440 значимо влияет на проявление эффекта флакса в исследованном диапазоне плотностей потоков быстрых нейтронов. Как показано на рисунке 9, при создании модели зависимости ДТк = /(флюенс) для материалов корпусов реакторов

ВВЭР-440 с содержанием Си ~<0.1% влияние эффекта флакса можно не учитывать. Таким образом, при разработке моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 эффект флакса необходимо учитывать в том случае, если содержание Си в стали превышает уровень -0.1%.

Рисунок 9 Основные результаты исследования эффекта флакса

нет эффекта флакса

0,07 0.00 0.09 0,10 0,11 0.12 0,13 0,14 0,15 0,16 0,17 0,18 0.19

содержание меди, %

Как было показано в третьей главе при определенных, достаточно небольших дозах (по сравнению с ресурсными для корпусов реакторов) наблюдается смена механизмов охрупчивания в материалах с повышенным содержанием меди. Вклад См-обогащенных преципитатов в изменение свойств снижается и большую роль начинает играть механизм, связанный с образованием преципитатов типа Мп-Si-Р. Действительно в работе [M. Miller, К. Rüssel, APFIM characterization of high phosphorus Russian RPV weld., Applied surface science, 94/95 (1996) 378-383], опубликованной в 199б году помимо Си-обогащенных преципитатов в сварном шве ВВЭР-440 (шов 37, медь-0.13%) были обнаружены преципитаты, которые не содержат атомы Си. В состав этих преципитатов входят атомы Р, Мп, Si и Fe.

Смена лидирующего механизма радиационного охрупчивания связанная с понижением концентрации Си в твердом растворе, должна происходить и при облучении «высоким» флаксом, только с некоторым отставанием по дозе облучения. В этом случае зависимость АТК от флюенса также носит немонотонный характер (рисунок 5).

Немонотонный характер зависимости ДТк от флюенса приводит к тому, что в диапазоне флюенсов 0+~0.5хЮ20 см"2 эффект флакса проявляется в более высоких значениях &.ТК после облучении в условиях более «низкой» плотности потока быстрых нейтронов. При флюенсах близких к ~0.5-i-l.0xl020 см"2 значения ДТк могут совпадать после облучения «высоким» и «низким» флаксами, как показано на рисунке 7в.

Такими «пересечениями» экспериментальных данных, по-видимому, можно объяснить противоречивость информации, имеющейся в опубликованных источниках, об экспериментальных результатах по исследованию эффекта флакса. Ограниченный набор данных может вводить в заблуждение, если эти данные получены в диапазоне флюенсов, для которого значения ДТк совпадают после облучения «высоким» и «низким» флаксами.

Сдвиг Тк под облучением зависит от большего числа факторов: от дозы облучения, химического состава стали и характеристик условий облучения. Следует кратко рассмотреть роль каждого из факторов в изменении значения ДТк под облучением. Принято считать, что для данного материала при неизменных условиях облучения увеличение флюенса сопровождается повышением АТК. Как было показано выше, это утверждение не во всех случаях верно. Для оценки ДТк материалов корпусов реакторов под облучением немонотонностью зависимости Д Тк = / (флюенс) можно пренебречь, аппроксимировав зависимость, например степенной функцией. Это проиллюстрировано на рисунке 10 на примере аппроксимации результатов испытаний образцов-свидетелей РАЭС-1 степенной функцией, которая обладает свойством монотонности.

200.

Рисунок 10 Пример монотонной модели, удовлетворительно описывающей немонотонное поведение ДТк под облучением

—•—"высокий" флакс

о

50 100 150 200 250

Флюенс, 1011 см"

300 350 400

Химический состав. Известно, несколько химических элементов, входящих в состав материалов ВВЭР-440, которые значимо влияют на склонность к радиационному охрупчиванию, например, №, Мп, Я, Р, Си и др. Колебания базового химического состава сварных швов ВВЭР-440 невелики. При разработке моделей охрупчивания под облучением материалов корпусов реакторов обычно используются методы статистической оценки параметров моделей. Поскольку изменение содержания, например Ш, Мп или 51 в пределах марочного состава сталей ВВЭР-440 не оказывает существенного влияния на ДТк, выявить их влияние невозможно в рамках базы данных материалов ВВЭР-440. Для решения практических задач применительно к материалам корпусов реакторов ВВЭР-440 это не требуется.

Особое место среди перечисленных химических элементов занимают Р и Си. Изменение их содержания (от 0.010 до 0.038% для Р и от 0.04 до 0.22% для Си) оказывает существенное влияние на радиационную стойкость материалов ВВЭР-440. Фосфор и медь являются химическими элементами, которые определяют чувствительность стали к охрупчиванию под облучением для данного класса материалов. Аналогичное утверждение справедливо применительно к основному металлу корпусов ВВЭР-440. Содержание Р и Си определяют форму функциональной зависимости АТК = /(флюенс). При фиксированном значении флюенса и других параметрах облучения содержание Р и Си в стали определяют максимально возможное значение ДТк, то есть форму функциональной зависимости от дозы облучения.

Плотность потока быстрых нейтронов. Для материалов с повышенным содержанием Си важно учитывать плотность потока, при которой происходит облучение. Сопоставление экспериментальных значений результатов ДТк сварных швов 28, А2 и 37, для которых эффект флакса значим, показывают следующее: форма функциональной зависимости Мк = /(флюенс) не изменятся при увеличении плотности потока быстрых нейтронов от ~10" доЮ12 см"2с"'. При облучении в условиях «низкого» флакса: происходит сдвиг кривой в область меньших значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет 5x1019см"2.

На рисунке 11 представлены экспериментальные значения ДТк, полученные при облучении в условиях «высокого» флакса в координатах (Р-5х1019) см"2 и экспериментальные значения ДТк, полученные при облучении в условиях «низкого» флакса в истинных координатах для сварных швов 28 и А2. Сопоставление рисунков 11а и 116 показывает следующее. Перенос экспериментальных значений АТК сварного шва 28, полученных после облучения «высоким» флаксом по оси флюенсов на величину 5х1019см'2 позволяет получить экспериментальные значения ДТк для облучения «низким» флаксом. При повторении этой операции для сварного шва А2 получаются завышенные значения Ь,ТК для облучения «низким» флаксом в области флюенсов >8х1019см"2.

Рисунок 11 Реконструкция значений АТк сварных швов (а) 28 (Р -0.028%, Си -0.14%) и (б) А2 ( Р -0.027-0.028%, Си -0.16-0.22%) для облучения «низким» флаксом из экспериментальных значений, полученных при облучении «высоким» флаксом

Данные, представленные на рисунке 11, подтверждают предположения, высказанные выше: форма функциональной зависимости ДТк = /(флюенс) не изменятся. При облучении в условиях «низкого» флакса: происходит сдвиг значений АТк в область меньших значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет ~5х10"см"2 для исследованных материалов. Как было сказано выше, для одной и той же дозы облучения в материалах с повышенным содержанием Си, облученных в условиях низкой плотности потока размер Си -обогащенных преципитатов выше. Учитывая изложенное в третьей главе: образование высокой плотности и затем увеличение размеров преципитатов, можно сказать, что при снижении плотности быстрых нейтронов состояние с некоторым фиксированным средним размером преципитатов достигается при более низких флюенсах. Этот факт также подтверждает правильность использованных в настоящей работе предположений и выводов. Показано следующее:

• При разработке моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 эффект флакса необходимо учитывать в том случае, если содержание меди в стали превышает уровень ~0.1%.

• Снижение плотности потока быстрых нейтронов от ~1012 доЮ" см"2с"' приводит к смещению экспериментальных величин ДТк в область более низких значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет ~5х1019см"2.

В шестой главе представлены результаты исследования радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов реакторов ВВЭР-1000, проведенного совместно с ORNL (США) методом атомной зондовой томографии (APT). Его основные результаты опубликованы в статье [М.К. Miller, A.A. Chernobaeva, Y.I. Shtrombakh, K.F. Russell, R.K. Nanstad, D.Y. Erak, O.O. Zabusov., Evolution of the nanostructure of VVER-1000 RPV materials under neutron irradiation and post irradiation annealing., Journal of Nuclear Materials 385 (2009) 615-622].

В качестве объекта исследования выбраны два материала: основной металл (ОМ) и сварной шов (МШ). Химический состав ОМ (1) и МШ (2) представлен в таблице 2. На рисунке 12 для основных химических элементов показан диапазон варьирования для штатных сварных швов и поковок ВВЭР-1000. Точкой в виде шарика обозначено содержание элемента в исследуемых материалах. Химический состав исследованных материалов типичен для основного металла и сварных швов ВВЭР-1000. Содержание Ni в основном металле - на верхнем пределе диапазона штатных составов для основного металла и близоко к максимальным значениям для сварных швов. Содержание Мп - среднее значение для штатных сварных швов и поковок ВВЭР-1000.

2.2 -2.01.81.61.4-

2 1.2-

» С,.

со 0.6-§ 0.4-

» Содержание химических элементов в исследованных сталях

Ni Mn Si

~Ni Win Si

Cu

Рисунок 12 Диапазон химических составов материалов ВВЭР-1000 и состав исследованных материалов

ORNL облучал образцы основного металла и металла сварного шва в исследовательском реакторе Ford Мичиганского университета. РНЦ КИ проводил облучение в реакторе НВАЭС-5. Условия облучения представлены в таблице 6. Значения флюенсов и плотностей потоков быстрых нейтронов в таблице 6 соответствуют среднему арифметическому для группы образцов.

Таблица б Условия облучения

Материал Облучение т,гХ F(E > 0.5А/э5) хЮ18 см"2 Флакс х1012см"2с"'

ОМ Реактор Ford (1) 288±2 24 0.4

ВВЭР-1000 (2) 290+2 95 2-4

ВВЭР-1000 (3) 290±2 149 2-4

МШ Реактор Ford (4) 288±2 24 0.4

ВВЭР-1000 (5) 290+2 52 2-4

ВВЭР-1000 (6) 290±2 65 2-4

ВВЭР -1000 (7) 290+2 115 2-4

Испытания образцов Шарпи в необлученном состоянии были выполнены в РНЦ КИ и в ORNL. Статистический анализ объединенного файла данных с использованием теста Chow показал, что данные испытаний ОМ, полученные в двух лабораториях можно описать одной кривой на 5% уровнем значимости (Р-значение=0.62>0.5). Аналогичный результат был получен для МШ (Р-значение=0.62>0.5). Это показывает, что результаты испытаний, которые проводили в РНЦ КИ и в ORNL хорошо сопоставимы. Следовательно, данные, полученные в ORNL для облучения низким флюенсом можно включить в массив данных РНЦ КИ. Оценка прочностных характеристик ввсвех состояниях была произведена в РНЦ КИ. Испытания стандартных образцов Шарпи для состояний (2), (3), (5), (6) и (7) выполнены в РНЦ КИ.

Упрочнение под облучением оценивали изменением предела текучести (ДRnl). Охрупчивание оценивали значениями Ь.ТК. Исследования радиационно-стимулированных выделений в ОМ и МШ для всех облученных состояний были проведены М.К. Миллером в ORNL с использованием атомного зонда с локальным электродом (LEAP®).

Первоначально из половинок испытанных облученных образцов Шарпи в РНЦ КИ были вырезаны заготовки размером 0.5x0.5x10 мм. Эти заготовки были отправлены в ORNL. Образцы для исследований были получены путем электро-полировки этих заготовок. Были использованы следующие параметры эксперимента: температура образцов была 60К, pulse

fraction - 0.2 и pulse repetition rate -200 kHz. Все концентрации, оцененные при APT анализе приведены в атомных процентах. Показатели изменения свойств представлены на рисунке 13, а соотношение между &RP02 и АТК - на рисунке 14.

Я 100

• ВВЭР-1000 основной металл, Ni-1.34%. tyn'-0.47% О ВВЭР-1000 шов, Ni-1.77%, Mrt-0.74%

Флюенс х 10'1\ см4 Е>0.5 МэВ

20 40 60 ВО 100 120 140 160 Флюенс х 10'", см4 Е>0.5 МэВ

б

Рисунок 13 Изменение ДТк (а) и ДRF0 2 (б) под облучением

• ОМ Ni-134 Мп-0.47 о

О MllJNi-1.77Mn-0.74

yíí °

О»

Рисунок 14 Соотношение между изменением предела текучести и сдвига критической температуры хрупкости под облучением

Исследования методом APT облученных образцов ОМ и МШ показали наличие нано-размерных выделений, которые принято называть преципитатами4. В необлученных образцах такие выделения отсутствуют. В состав выделений, образующихся в МШ, входят атомы Ni, Мп, Si и Fe, а облученного ОМ - атомы Ni, Si и Fe. Атомы Мп входят в состав выделений ОМ только при низких дозах облучения. Кроме преципитатов установлено образование сегрегаций фосфора на дислокациях. Анализ распределения концентраций атомов Ni, Мп, 5; и Си позволяет сделать следующие выводы:

• Образующиеся в исследуемых материалах выделения не являются Си -обогащенными. В этих выделениях не обнаружено превышение содержания Си по отношению к матрице.

• Выделения обогащены Ni, Мп и Si. Подавляющее число атомов - это атомы Ni.

• В отличие от Си -обогащенных преципитатов достаточно сложно оценить, атомы какого (одного) элементов являются зародышами выделений.

На рисунке 16 показано, что химический состав преципитатов практически не изменяется. Можно отметить некоторое увеличение содержания атомов Fe в выделениях. На рисунке 17 представлены результаты оценки среднего размера и плотности преципитатов,

4 В некоторых публикациях для того, чтобы подчеркнуть, что обнаруженные выделения отличаются от С«-обогащенных преципитатов, их называют кластерами. В данной работе нано-размерные выделения везде называются преципитатами.

I 1

| o.fl

| 0-6 fl.

D. од

0.2

Рисунок 17 Параметры выделений: средний размер (а) плотность (б)

Плотность преципитатов возрастает при увеличении дозы облучения. Для сопоставимых по дозе облучения состояний плотность преципитатов в МШ существенно выше, чем в ОМ. Различие в плотности преципитатов ОМ и МШ увеличивается при увеличении дозы облучения. I Изменение упрочнения и охрупчивания (рисунок 14) показывает, что при облучении до флюенсов ~ 0.5-1.ОхЮ20 см'2 (Е>0.5 МэВ) основным механизмом вызывающим охрупчивание | является упрочнение.

Анализ радиационного охрупчивания материалов с низким содержанием Си и Р и повышенным (>1%) содержанием № показывает, что наибольшее влияние на радиационное I охрупчивание таких материалов оказывает содержание № и Мп . Как показано на рисунке 17 изменение содержания М и Мп, а также флюенса не оказывает существенного влияния на размер выделений. Таким образом, основным фактором, эффективно воздействующим на изменение свойств, является повышение плотности радиационно-индуцированных выделений.

образующихся под облучением под облучением: /г = 0,9нм, что соответствует диаметру преципитатов -2.3 нм. Эта характеристика относится к среднему значению размера. Фактически характерный размер выделений (/,) изменяется от 0.3 до 2.3 нм. Средний размер выделений одинаков для ОМ МШ и существенно не изменяется при увеличении флюенса.

Distance, nm

Рисунок 15 Средняя концентрация профилей 30 преципитатов от центра масс в металле МШ после облучения флюенсом 11.5х 1019 см"2(Е>0.5 МэВ)

18

Рисунок 16 Химический состав выделений вМШ

после облучения флюенсом 11.5х1019 см"2. Данные отсортированы по возрастанию размеров. Белым цветом обозначено железо (одна вертикальная полоса соответствует одному выделению)

Результаты, представленные на рисунке 13 показывают, что повышение содержания от 1.26 до 1.74%, а Мп от 0.46 до 0.74% приводит к повышению ДТк в ~ 2.5 раза и увеличен! предела текучести приблизительно в два раза после облучения флюенсом 1х1020 № Существенное различие наблюдается в плотности преципитатов. Для приблизительно равш доз облучения -1.0x1020 см"2 (Е>0.5 МэВ) плотность преципитатов в метал

сварного шва в два раза выше, чем в основном металле. Очевидно, что содержание № и К оказывает существенное влияние на плотности выделений, так как содержание Я и друг элементов в исследованных материалах практически одинаково.

Для установления количественных характеристик влияния № и Мп данных только двум материалам недостаточно. В связи с этим полученный файл данных был расширен за сч включения данных из работы П. Оже, С. Вэлзел, Д. Блаветт и П. Парэйдж, посвящени исследованию образцов стали СИоог-А (таблица 7).

Таблица 7 Химический состав (вес.% и ат.%,) корпусной стали СИоог-А (П.Оже и др.)

С 5 Р А' Сг . Мо Мп т V А1 Со Си

вес.% 0.16 0.005 0.012 0.32 0.16 0.39 1.26 0.57 0.02 0.024 0.02 0.09

ат.% 0.74 0.009 0.021 0.63 0.17 0.22 1.26 0.53 0.02 0.049 0.018 0.078

Для стали СНоог-А было выполнено исследование выделений для четырех облученш состояний. В таблице 8 представлен усредненный состав, а в таблице 7 - средний размер плотность выделений.

Таблица 8 Концентрация атомов химических элементов в выделениях (П.Оже и др.)

Элемент 5; № Мп Си Л

ат.% 4.8±0.7 3.6±0.6 3.8±0.7 0.9±0.3 баланс

Таблица 9 Средний размер и плотность радиационно-индуцированных выделений в cтaJ

Флюенс х Ю19, н/см2 (Е>1МэВ) Размер, нм Плотность X 10", см"3

2.5 3 3

6.6 3 5

12 4 9

16 3 11

После облучения различными флюенсами в стали СЬосч-А, обнаружен один и тот же Т1 выделений, размер и состав которых остается неизменным. С увеличением флюенса возраста только плотность кластеров. Радиационно-индуцированные выделения в этой стали так же, к; в сталях ВВЭР-1000 относятся к типу М - Мп - 5'; -выделений. Следовательно, использован] данных для стали СИоог-А корректно для выяснения эффекта Л7 и Мп на плотное радиационно-индуцированных выделений в сталях с низким содержанием Си.

Рисунок 18 Плотность радиационно-индуцированных выделений трех облученных сталей

Флюенс, Х10", см"1

Для того, чтобы упростить решение задачи были приняты следующие допущения:

о плотность выделений в сталях с низким содержанием Си линейно зависит от флюенса; о влияние концентрации не оценивалось, так как диапазон изменения содержания кремния весьма невелик: от 0.26 до 0.32%. Качественный анализ рисунка 19 показывает, что при уменьшении содержания Мп в 2.7 раза, и увеличении М в 2.4 раза плотность выделений увеличилась практически в три раза. При снижении содержания Мп в 1.7 раза и увеличении содержания М в 3.1 раза, плотность выделений увеличилась в 8 раз. Если эффект от Ш и от Мп был бы одинаков, плотность выделений в первом случае изменилась бы незначительно, а во втором случае увеличилась меньше, чем в восемь раз. Очевидно, что № в большей степени влияет на плотность преципитатов, чем Мп. Была произведена оценка параметров в следующих моделях для плотности преципитатов (Ыу):

Л^ = (С, xNi + C1x Мп) х ^ (1)

Ы¥ =С^Мс'МпхР (2),

где С|,С2,С3,С4- оцениваемые параметры, А7 и Мп- содержание никеля и марганца соответственно, Т7- флюенс х10"18см"2.

Идея соотношения (1) заключается в том, что влияние Мп и № на плотность выделений независимо. Идея соотношения (2) заключается в том, что присутствие в твердом растворе одного из этих элементов усиливает эффект от другого на радиационное охрупчивание. Оценка параметров моделей проводилась с использованием эконометрического пакета «ЕМет».

Таблица 8 Оценка параметров С, и С2 для модели (1)

Dependent Variable: NV

Method: Least Squares

Sample: 1 14

Included observations: 14

NV=(C(1)*NI+C(2)*MN)*F

Coefficient Std. Error t-Statistic Prob.

C(1) 0.014152 0.001681 8.417327 0.0000

C(2) -0.003476 0.001296 -2.683457 0.0199

R-squared 0.769815 Mean dependent var 0.985714

Adjusted R-squared 0.750633 S.D. dependentvar 0.941241

S.E. of regression 0.470024 Akaike info criterion 1.459498

Р-значения для оценки параметров С, и С, ниже 0.05, что указывает на высокую значимость коэффициентов. Однако отрицательное значение параметра С, противоречит здравому смыслу, поскольку повышение содержания Мп приводит к увеличению плотности выделений при прочих равных условиях. В связи с этим модель (1) отвергается, как физически несостоятельная.

В таблице 9 приведены абсолютные значения параметров и их статистические характеристики для модели (2).

Таблица 9 Оценка параметров С, и С4 для модели (2)

Dependent Variable: NV

Method: Least Squares

Sample: 1 14

Included observations: 14

Converqence achieved after 7 iterations

NV=C(3)*NIA(C(4))*MN*F

Coefficient Std. Error t-Statistic Prob.

C(3) 0.010942 0.001092 10.01665 0.0000

C(4) 2.263819 0.184416 12.27559 0.0000

R-squared 0.892050 Mean dependent var 0.985714

Adjusted R-squared 0.883054 S.D. dependent var 0.941241

S.E. of regression 0.321879 Akaike info criterion 0.702283

Параметры в соотношении (2) имеют высокую значимость, так как Р-значения для них <0.05. Модель (2) имеет вид: Ыу = 0.01 х М126 хМпхР (3).

0.6-

04-

2

ъ

X 0.2-

а

с 0.0-

п

> Z -0.2-

?

X -0.4-

8.

> Z -0.6-

-оя-

О О О о О О

о

о

О о

О

Рисунок 19 Значения Ny (расчетное) - Nv (экспериментальн в соответствии с соотношением (3) в зависимости от флюенса

0 50 100 150 200 250 300 350

Флюенс, х108, см"2

На рисунке 19 представлены значения Nv[расчетное)-Ny [экспериментальное) в зависимости от флюенса. «Остатки» симметричны относительно прямой у = 0 во всем диапазоне флюенсов, что указывает на удовлетворительные качества модели.

В соответствии с дислокационно-упрочняющей моделью изменение предела текучести пропорционально корню квадратному из произведения плотности выделений на их диаметр: Д^ро.2 ~ х D . Поскольку средний размер преципитатов одинаков для основного металла и сварного шва и не зависит от флюенса, можно считать, что &Rp0 2 ~ . Данные, полученные в

настоящей работе, показывают, что вид соотношения между изменением плотности преципитатов и пределом текучести не изменяется существенно при замене влияющего фактора с Ny на (Рисунок 20).

250- -о- ом ф mui о

„ 200

2 5 5*150-

100- о"' a

'■» 2 5 30 10 1.1 1,2 1.3 1.4 15 16 1.7 1.8

(м/'хт".«-"

Рисунок 20 Соотношение между изменением предела текучести и плотностью преципитатов

Исследования эволюции тонкой структуры материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000 показали, что под облучением образуются выделения, обогащенные атомами N1, Мп и Ж. Обогащения атомами Си не наблюдается. Химический состав и размер выделений не зависит от флюенса. Плотность выделений существенно зависит от флюенса, а также от содержания в стали № и Мп. Плотность выделений можно оценить соотношением = 0.01Л7 2 26Мп х . Приращение предела текучести линейно зависит от плотности преципитатов. Марганец, никель, кремний, фосфор и медь являются химическими элементами, которые могут значимо влиять на

процессы, происходящие в корпусных материалах ВВЭР-1000 под облучением. Следовательно, они должны входить в число объясняющих факторов при разработке модели ДТк = /(Р).

В седьмой главе показано, что разработка процедуры применения аналитических моделей радиационного охрупчивания для оценки остаточного ресурса корпуса реактора является сложной научной и технической задачей. Для корректного решения этой задачи следует учитывать, что условия эксплуатации корпуса реактора несколько отличаются от условий, в которых облучаются любые образцы, включая образцы-свидетели, например по плотности потока быстрых нейтронов. Кроме того, любая деталь корпуса реактора является крупногабаритной, например сварной шов ВВЭР-440 имеет высоту (толщина стенки корпуса) 0.14 м, внешний диаметр - 3.56 м, а внутренний диаметр - 3.84 м. Естественно, что свойства в двух различных точках штатных изделий неодинаковы.

Учет различий в плотности потока был рассмотрен в пятой главе. В седьмой главе рассмотрены результаты проведения оценок распределения свойств в крупногабаритных изделиях и учета неоднородности свойств для оценки состояния металла корпуса реактора.

Для низколегированной малоуглеродистой стали, из которой изготовлены корпуса ВВЭР, характерна достаточно сложная структура. Структура стали зависит от химического состава, температурно-деформационных параметров изготовления изделия и режима термической обработки. Как было упомянуто выше, фрагменты корпусов ВВЭР, такие как обечайка (основной металл) и кольцевой сварной шов имеют достаточно крупные габариты.

Учитывая размеры изделия, технологию изготовления (в частности обечайки) сложную фазовую и зеренную структуру, разумно предположить, что металл сварных швов и обечаек негомогенен. Это может быть причиной неоднородности механических свойств. Иными словами при проведении механических испытаний следует ожидать разброса данных.

Причинами разброса данных могут быть различные факторы, которые условно можно разделить на две группы: А) поддающиеся учету факторы, такие как:

1) Неоднородность химического состава;

2) Неоднородность структуры, обусловленная технологий производства;

3) Различия в скорости охлаждения в процессе термической обработки в различных зонах сварного шва или обечайки;

4) Факторы, связанные с проведением испытаний, вносящие систематические ошибки. Б) случайные факторы, не поддающиеся систематизации.

В разделе 7.1 представлен анализ доступных данных по оценке распределения свойств в металле сварных швов и. поковок. Поскольку основной массив данных по сварным швам получен на сварных швах ВВЭР-440, результаты анализа следует рассматривать с точки зрения оценки методических подходов к оценкам распределения свойств.

• Анализ технологии изготовления сварных швов позволяет предположить отсутствие закономерного распределения Тк по толщине сварного шва и образующей. Разброс свойств в этих направления следует рассматривать как случайный. Предполагается некоторое повышение Т,, в областях сварного шва, прилегающих к зоне сплавления сварного шва и основного металла.

• Технология изготовления обечайки предполагает наличие факторов, которые способствуют получению неоднородной структуры и свойств по толщине обечайки (снижение скорости охлаждения в процессе закалки при удалении от поверхности). Это может служить причиной градиента Тк по толщине обечайки. Разброс свойств в азимутальном и аксиальном направлениях можно считать случайным.

• Оценку разброса свойств в тех направлениях, для которых оно является случайным, следует проводить одновременно, объединяя все данные в один файл. Это не противоречит идеологии статистического анализа и позволяет увеличить анализируемую выборку.

• Оценку разброса свойств следует производить на представительных по числу испытанных образцов группах. Увеличение числа наблюдений (значений Тк) позволяет избежать излишней консервативности в оценках разброса. В разделе 7.2 показано, что использование для образцов Шарпи методики РД ЭО 0598-2004 и стратегии «квалифицированного оператора», (это означает, что при выборе температуры испытаний, очередного образца, предпочтение отдается испытаниям, сокращающим температурный отрезок до двух наиболее близких испытаний при более высокой и более низкой температуре) позволяют получать корректную оценку Тк одного радиального слоя сварного шва на базе испытаний 12 образцов Шарпи с точностью ±1°С и основного металла на базе испытаний 15 образцов Шарпи с точностью ±2°С.

В этом разделе представлены результаты исследования химического состава и распределения свойств сварного шва ВВЭР-440/230. Показано, что вариации абсолютных значений концентрации химических элементов по высоте и образующей сварного шва незначительны, однако для Р они таковы, что могут оказывать значимое влияние на радиационную стойкость под облучением. Металл сварного шва достаточно однороден с точки зрения механических характеристик, оцененных величиной Тк . В необлученном состоянии значения Тк различных зон сварного шва не зависят от содержания Р. Отмечено некоторое возрастание Тк по мере приближения к границе сплавления сварного шва с основным металлом. По абсолютной величине оно составило 12°С. Смещение линии надреза от оси сварного шва на расстояние не более 10мм, не отражается на значении Тк . Это подтверждает корректность оценок, получаемых при использовании реконструированных образцов для испытаний металла сварного шва. Различие в значениях Тк при изменении азимутальной координаты не превысило 8°С. Разброс значений в радиальном направлении составил 12°С. В разделе 7.3 представлен детальный анализ химического состава образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1 с повышенным содержанием фосфора. Обобщение результатов представлено на рисунках 21 и 22.

о 040 - Максимальное значение 0.039%

среднее значение 0.032%

Минимальное значение 0.0

0 020 0.022 0.024 0.026 0.02В 0 030 0 032 0.034 0 036 0 03В 0 040 0 042 Р. %

Рисунок 21 Содержание фосфора в различных Рисунок 22 Гистограмма распределения слоях сварного шва № 4 РАЭС-1 содержаний Р в сварном

шве № 4 РАЭС-1

Для того, чтобы проиллюстрировать влияние Р на сдвиг Тк, на рисунке 24 показаны результаты испытаний образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1 пятой выгрузки.

Данные, представленные на этом рисунке 23, показывают, что практически все значения энергии разрушения, соответствующие более высоким содержаниям Р, ниже, чем для образов с более низким содержанием Р. Следовательно, повышение содержания Р под облучением, при прочих равных условиях, приводит к существенному усилению радиационного охрупчивания.

Пятый комплект

испытано 20 образцов содержание фосфора 0.032%

—г?

Рисунок 23 Результаты испытаний пятого комплекта образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1

Показано, что для сварных швов с повышенным содержанием Р характерен градиент по содержанию Р. Содержание Р повышается при удалении от корня шва (рисунок 21). Это необходимо учитывать при оценке состояния металла сварных швов с повышенным содержанием Р эксплуатирующихся корпусов реакторов.

Образцы-свидетели РАЭС-1 вырезаны из средней части большой разделки сварной пробы. Среднее содержание Р в образцах-свидетелях на ударный изгиб сварного шва составляет 0.028%. В то же время фактическое содержание Р в образцах-свидетелях сварного шва изменяется от 0.020 до 0.039%. Значение верхней 95% огибающей для всех измерений содержания фосфора в образцах-свидетелях составляет 0.041%. Для оценки радиационного охрупчивания сварного шва № 4 первого блока Ровенской АЭС необходимо использовать содержание фосфора 0.041%.

В разделе 7.4 представлены результаты исследования металла сварного шва и опорной обечайки ПВЭР-1000, изготовленных на Ижорском заводе. Работа выполнена в результате сотрудничества НИЦ ТК ОМЗ Ижора», ОКБ «Ижорские заводы» и РНЦ КИ. Для каждого материала проведены испытания образцов Шарпи в соответствии РД ЭО 0598-2004.

Маркировка слоя

а

Рисунок 24 Распределение значений Тк в радиальном направлении сварного шва в радиальном (а) и аксиальном (б) направлениях сварного шва ВВЭР-1000

Оценка распределения значений Тк сварного шва в радиальном направлении показала, что Тк от слоя к слою изменяется в диапазоне от -55 до -22°С. Колебания значений Тк, по-видимому, носят случайный характер. Они не связаны с изменением химического состава металла. Показано, что возможна ситуация, когда металл сварного шва из «внутренней разделки» имеет более высокое значение Тк, чем металл из «внешней разделки». Этот результат следует учесть при планировании программ образцов-свидетелей и включать металл сварного шва из «внутренней разделки» в состав образцов-свидетелей.

Оценка распределения значений Тк сварного шва в аксиальном направлении показала, что максимальная критическая температура хрупкости характерна для области, прилежащей к линии сплавления сварного шва с основньм металлом. Этот эффект (так же как и для сварных швов ВВЭР-440) устойчиво отмечается уже на расстоянии 8 мм от линии сплавления. Максимальное значение превышения - 15°С.

Исследование распределения значений Тк металла опорной обечайки показало, что максимальное значение Тк соответствует внутренней стороне средней трети обечайки (-70°С), а минимальное значение - внутренней поверхности обечайки (-110°С). В целом металл обечаек характеризуется достаточно низкими значениями Тк (рисунок 25а). Аналогичное распределение Тк по толщине было получено при исследовании фланцевой обечайки ВВЭР-1000 (рисунок 256).

Расстояние от внутренней поверхности поковки, мм

Расстояние от внутренней поверхности обечайки, мм

Рисунок 25 Распределение значений Тк металла опорной (а) и фланцевой (б) обечаек по толщине

В разделе 7.5 обоснована идеология программы образцов-свидетелей АЭС-2006. Для обеспечения безопасной 60-летней эксплуатации блоков АЭС-2006 в результате сотрудничества ОАО ОКБ «ГИДРОПРЕСС», ОКБ «Ижорские заводы» и РНЦ «Курчатовский институт» усовершенствована (по сравнению с последними версиями) программа образцов-свидетелей. Так как проект АЭС-2006 является результатом целого ряда технических решений в развитии проекта ВВЭР-1000, это позволяет использовать всю информацию, которая получена при исследовании металла корпусов ВВЭР-1000.

Назначение программы ОС. Самым важной задачей ОС является подтверждение работоспособности в течение назначенного срока службы, иными словами консервативности аналитических зависимостей, использованных на этапе проектирования для установления назначенного срока службы корпуса реактора.

Второй важной задачей, решение которой должны обеспечивать программы образцов-свидетелей, является совершенствование, повышение надежности и в том числе возможно снижение излишней консервативности зависимостей, описывающих изменения свойств материалов корпусов реакторов под воздействием эксплуатационных факторов. Результаты исследования ОС в России и во всем мире всегда использовались для этих целей. Облучаемы комплекты образцов-свидетелей. Усовершенствование программы облучаемых комплектов образцов-свидетелей реализовано без увеличения объема облучаемых образцов за счет оптимизации размещения и использования имеющихся образцов. Как было показано в разделе 7.1, для получения корректных оценок Тк достаточно испытывать 12 образцов Шарпи сварного шва и 15 образцов Шарпи основного металла. Этот результат был использован для оптимизации номенклатуры образцов. Число образцов Шарпи для каждого вида материала было уменьшено до 12.

Кроме того была выполнена оптимизация компоновки контейнерных сборок. Главной целью этого мероприятия было получение идентичных контейнерных сборок. На рисунке 26 показано размещение образцов в контейнерной сборке.

образца Р В дОо ряда

ЧШ6 4СТЛ

4С7Б

Рисунок 26 Размещение образцов в контейнерных сборках

На рисунке 26 показано, что каждая группа образцов состоит из 12 штук. Каждая группа образцов имеет одну азимутальную координату. Это гарантирует получение однородных по дозе облучения групп образцов.

Каждая контейнерная сборка, состоящая, как и прежде из трех контейнеров будет представлять собой полноценный комплект образцов-свидетелей, включающий образцы Шарпи основного металла, сварного шва и зоны термического влияния, разрывные образцы основного металла и сварного шва и образцы СТ-0.5 основного металла и сварного шва.

Все контейнерные сборки идентичны. В случае необходимости, (например при продлении сроков эксплуатации), может быть принято решение о выгрузке сразу двух комплектов. Достаточно простое в смысле технической реализации решение об оптимизации компоновки облучаемых образцов-свидетелей дает возможность гибкого использования образцов-свидетелей за счет унификации контейнерных сборок (таблица 10).

Таблица 10 Облучаемые комплекты ОС корпусов реакторов В-320 и ЛЭС-2006

Параметры В-320 АЭС-2006

Число контейнеров 36 36

Число контейнерных сборок 12 12

Число комплектов 6 12

Следующим шагом в развитии программ образцов-свидетелей должен быть переход от понятия «комплект» к понятию «сборка» или «модуль», то есть элемент программы образцов-свидетелей, который может извлекаться за одну операцию. Программа ОС должна быть сформирована из одинаковых «модулей».

Температурные комплекты. В первых версиях программ образцов-свидетелей ВВЭР-440/213 и ВВЭР-1000 (РУ В-187, В-302, В-338, В-320) в состав температурных комплектов образцов-свидетелей были включены те же материалы, что и в облучаемые комплекты. Это была достаточно разумная идея, так как в процессе облучения (и это особенно важно для материалов ВВЭР-1000, которые являются температурно-стареющими) одновременно протекают как минимум два процесса, которые связаны с образованием специфической структуры облученных материалов и изменениями в структуре под воздействием температуры. Первая составляющая возрастает, в то время как вторая, как показано в работе Ю.А. Николаева со временем снижается, хотя и не так, как это было описано в нормативных документах. 100 -

| " С - Base itickil 80'i • - Weld seam

f,fji ф /Regression line

rj jo , 4 ч , щ / 9 Рисунок 27 Изменение сдвига

0 I ... v * * » критической температуры

j— 2Ü-; - - - _ 2___6___. хрупкости под влиянием

% • А ® длительных выдержек при

;--------«L------------------Я&----------------------Л—а--------

н

1 Чу -40 ---

температуре 320°С [Ю.А. Николаев]

50000 I00000 I50000

Thermal ageing time, h

В последних версиях программ образцов-свидетелей ВВЭР-1000 (например АЭС "Тяньвань", блок 2 Ростовской АЭС) в состав температурных комплектов были включены только материалы элементов корпуса реактора работающих при температуре теплоносителя на выходе из активной зоны (основной металл от верхней обечайки зоны патрубков и сварное соединение имитирующее шов приварки фланца к верхней обечайке зоны патрубков). Это важно, так как изменение свойств этих элементов корпуса реактора связано с воздействием температуры и времени.

В состав температурных комплектов корпусов реакторов АЭС-2006 включены те и другие материалы. Это позволит контролировать изменения свойств тех деталей корпуса реактора, которые являются критичными с точки зрения длительных температурных воздействий. Включение в температурные комплекты образцов из того же металла что и для облучаемых комплектов может позволить выделить сроки эксплуатации, когда изменение свойств под воздействием температуры описывается функцией с максимумом (рисунок 28). Результаты испытаний облучаемых образцов в эти сроки могут быть неоправданно консервативны для составления долгосрочного прогноза, без учета эффекта от теплового старения. Включение в температурные комплекты образцов из облучаемого металла позволит снизить консерватизм в оценках для длительной эксплуатации облучаемых элементов корпуса. Контрольные комплекты будут включать один расширенный комплект для оценки распределения свойств основного металла и сварного шва в исходном состоянии. Программа обеспечения качества. В новом проекте программы образцов-свидетелей запланированы мероприятия для улучшения программы обеспечения качества:

• введение уникальной маркировки образцов. Для этого предлагается внести в маркировку обозначение блока, к которому они относятся.

• комплект ОС должна быть снабжена фактической схемой вырезки образцов. Маркировка образцов должна содержать необходимую и достаточную информацию для идентификации места вырезки любого образца, входящего в программу ОС, из сварной пробы или поковки.

• комплект ОС будет сопровождаться схемой фактического расположения образцов в контейнерах.

Изменения, которые предложено внести в программу ОС, направлены на получение информации, позволяющей использовать результаты испытаний ОС для совершенствования прогнозных моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов. Увеличение числа облучаемых и температурных комплектов для решения задач, связанных с обеспечением безопасной 60-летней эксплуатации за счет оптимизации компоновки образцов в контейнерных сборках без увеличения общего числа образцов. Уменьшение числа факторов, влияющих на оценку абсолютного значения критической температуры хрупкости до одного (флюенс). Учет разброса свойств предлагается провести в рамках испытаний расширенного контрольного комплекта. В этом случае материалы, установленные на облучение и температурное старение, выполняют функцию мониторов для оценки влияния эксплуатационных факторов. Улучшение программы обеспечения качества. В разделе 7.7 представлены результаты обоснования процедуры оценки исходного состояния металла корпуса реактора.

В соответствии с действующими в настоящий момент нормами для ВВЭР-1000 в качестве гарантированных значений исходной критической температуры хрупкости, принимаются значения 0°С для сварных швов и -25°С для основного металла как максимально возможные для данного класса материалов. Эти значения являются гарантированными, так как обеспечиваются технологией изготовления и многоступенчатой процедурой контроля качества на заводе изготовителе.

При существующих подходах ограниченность выборок по испытаниям образцов-свидетелей компенсируются тем, что изменения свойств в процессе эксплуатации оцениваются на основании моделей, построенных по общей базе данных, включающей испытаний большого числа групп образцов. Современная база данных образцов-свидетелей ВВЭР-1000 состоит почти из сотни элементов. Это означает, что она основывается на результатах испытаний более, чем полутора тысячи образцов.

В последние годы появились новые разработки в области оценки сопротивления хрупкому разрушению материалов корпусов направленные на прямое использование образцов-свидетелей для оценки параметров вязкости разрушения. Разработан метод «Мастер кривой» для оценки хрупкой прочности материалов западных корпусов реакторов АБТМ Е 1921-02. Разработан методы «Базовой кривой» и «Универсальной кривой» для оценки хрупкой прочности материалов российских корпусов реакторов [Б.З. Марголин и др.].

При применении развиваемых подходов оценка состояния металла корпуса реактора будет проводиться на существенно более узкой выборке, по сравнению с полным объемом базы данных образцов-свидетелей. В связи с этим применение новых подходов, идеология которых основана на прямом использовании результатов испытаний образов-свидетелей, в ряде случаев снижает консерватизм в оценках, заложенных в существующем подходе. Снижение консерватизма связано с тем, что при испытании любой группы образцов, например для оценки свойств металла обечайки используется объем металла ~в 10000 меньший, чем, например, объем металла обечайки. В тоже время данные испытаний материалов корпусов реакторов на заводе изготовителе или образцов-свидетелей в РНЦ КИ показывают, что абсолютные значения характеристик механических свойств не одинаковы для различных объемов деталей корпуса реактора.

В связи с этим использование новых подходов к оценке хрупкой прочности материалов корпусов реакторов целесообразно только в случае развития новых методик для оценки исходного состояния и распределения свойств в крупногабаритных деталях корпуса реактора.

В РНЦ КИ в течение последних 25 лет систематически испытываются образцы свидетели российских и некоторых украинских блоков ВВЭР-1000. За это время были исследованы шестьдесят материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000. При испытаниях контрольных комплектов образцов-свидетелей ВВЭР-1000 в РНЦ КИ были определены значения Тко, которые в некоторых случаях на ~40-60°С ниже, чем в «Нормах...» (рисунок 28).

2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 21 26 28 30 2 1 6 8 1 0 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30

Number of weld Number of forging

Рисунок 28 Значения критической температуры хрупкости для одних и тех же сварных швов (а) и обечаек (б) корпусов реакторов ВВЭР-1000, определенные при испытании контрольного комплекта образцов-свидетелей и в соответствии с «Нормами...»

Использование абсолютного значения Тк, полученного при испытании контрольного комплекта образцов-свидетелей или сдаточных испытаниях на заводе-изготовителе для того, чтобы охарактеризовать исходное состояние корпуса не корректно из-за того, что как было сказано выше, объем металла, задействованного в испытаниях, всегда ограничен.

Как показано на рисунке 28 для некоторых материалов гарантированные значения Тка характеризуются излишней консервативностью. Но в то же время есть материалы, для которых значения Тко близки к гарантированным. Это означает, что оценка исходного состояния каждого элемента корпуса реактора требует индивидуального подхода. В этой ситуации следует:

Во-первых - рассматривать наиболее современные методики определения Тк .

Во-вторых - оценивать гарантированные значения Тк в исходном состоянии индивидуально для каждого необходимого элемента корпуса реактора.

В третьих - проводить оценку исходного состояния на базе представительной выборки данных результатов испытаний образцов Шарпи с учетом распределения свойств в крупногабаритном изделии.

С точки зрения обеспечения безопасной и одновременно экономически целесообразной эксплуатации корпусов АЭС-2006 представляется оправданным для оценки исходного состояния металла корпуса реактора использовать некоторое значение Тк (Т™'*), полученное на базе представительной выборки данных результатов испытаний образцов Шарпи, обработанных в соответствии с РД ЭО 0598-2004 и использованием методов математической статистики для обработки полученных данных.

Идеологию консервативной оценки разброса значений Тк (7*^™*) можно сформулировать следующим образом: для любого случайного значения Гк(л) с вероятностью 95% Г™а* должно удовлетворять условию:

ТКМ<ТГ (4)

Для разработки методики оценки Г™х металла корпуса реактора ВВЭР-1200 на стадии эксплуатации предлагается использовать процедуру, включающую следующие этапы, представленные на рисунке 29:

Определение минимально необходимого числа испытываемых образцов для корректной оценки Тк группы образцов

-----ЗЕ-

Определение значения Тк в исходном состоянии для каждой группы образцов в соответствии с методикой РД ЭО 0598 _ 2004, на необходимом количестве образцов

Оценка разбро^йданных, в определении Тк, связанного с неоднородностью материала в радиальном, направлении

Оцеьнда разброса данных, в

определении Тк, связанного !

с неоднородностью !

материала в аксиальном I

направлении ^^ I

Оценка разброса данных, в определении Тк, связанного

с неоднородностью материала в азимутальном направлении

Разработка методики учета разброса в трех взаимно перпендикулярных направлениях в сварных швах и поковках.

Разработка процедуры определения Т™" с учетом разброса данных, связанного с неоднородностью материала крупногабаритного _изделия, на основе статистического анализа._

Рисунок 29 Процедура оценки исходного состояния металла корпуса реактора

Использование предложенного подхода к определению 7^'* для металла сварного шва и основного металла позволит произвести адекватную консервативную оценку исходного состояния материала поковок и сварных соединений корпуса реактора ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200. На рисунке 30 схематически показано, каким образом должны быть вырезаны образцы из основного металла и сварного шва для оценки разброса свойств.

взаимно-перпендикулярных направлениях

Для корректного использования полученных данных необходимо разработать процедуру проведения такой оценки. Следует отметить, что оценку распределения свойств основного металла и сварного шва в аксиальном направлении провести в рамках испытаний расширенного контрольного комплекта невозможно.

Таким образом, задачей настоящей работы является разработка процедуры оценки распределения свойств в крупногабаритных деталях корпуса реактора для определения характеристик исходного состояния, которые будут использоваться для оценки остаточного ресурса корпуса реактора в период эксплуатации.

Методика определения Тко, используемая для испытания контрольных комплектов образцов-свидетелей (РД ЭО 0598-2004), основана на статистической обработке данных испытаний образцов Шарпи. Предполагается, что кривая температурной зависимости энергии разрушения описывается функцией гиперболического тангенса следующего вида:

где А, В, С, и То - это параметры. Параметры А и В оцениваются по результатам испытаний образцов в области верхнего шельфа следующим образом:

Где Евш - среднее значение энергии разрушения в области верхнего шельфа.

С, и То - это параметры, которые оцениваются нелинейным методом наименьших квадратов. Поскольку для оценки параметров этой кривой используется метод наименьших квадратов, то в данную методику заложена идея усреднения. Среднее значение, как известно, является несмещенной (корректной) оценкой данных.

Температурный интервал испытаний включает область нижнего шельфа, переходный интервал и верхний шельф. При выборе температуры испытаний, очередного образца, предпочтение отдается испытаниям, сокращающим температурный отрезок до двух наиболее близких испытаний при более высокой и более низкой температуре. Это означает, что при любой температуре испытывается только один образец: Увеличение числа испытаний (в области ограниченного верхним и нижним шельфом интервала температур) приводит к уменьшению интервалов температур между испытаниями.

Определение минимально необходимого числа образцов для оценки значения 7к было выполнено в разделе 7.2. Для корректной оценки критической температуры хрупкости в одном слое сварного шва необходимо испытать 12 образцов Шарпи, и аналогичной оценки для основного металла - 15 образцов Шарпи.

Оценка разброса значений Тк в сварном шве и основном металле

Ситуации с оценкой разброса свойств в сварных швах и обечайках для корпусов реакторов АЭС-2006 и для ВВЭР-1000 различны. Новая программа ОС АЭС-2006 включает расширенный контрольный комплект образцов Шарпи, номенклатура которого позволяет оценивать радиальное и азимутальное распределение значений Тк для сварных швов и радиальное и азимутальное распределение Тк для поковок.

Аксиальное распределение значений Тк в сварных швах и обечайках нельзя оценить при испытаниях расширенного контрольного комплекта образцов-свидетелей. Эти оценки можно взять из раздела 7.6 и из данных, которые будут получены в рамках проекта АЭС-2006 в 2009 году.

Идеология консервативной оценки разброса значений критической температуры хрупкости (Т™"*) изложена выше. Для того, чтобы получить адекватное представление о распределении свойств в крупногабаритных изделиях, необходимо проводить оценку свойств в трех взаимно-перпендикулярных направлениях: радиальном, азимутальном и аксиальном. Следует учитывать в каких направлениях распределение случайное, а в каких - закономерное. Эта информация представлена в таблице 11.

(5)

(6) (7),

Таблица 11 Случайное и закономерное распределение свойств

Вид изделия Случайное Закономерное

распределение свойств

Сварной шов радиальное и азимутальное аксиальное

Поковка азимутальное и аксиальное радиальное

Основной металл:

Для оценки радиального и азимутального распределений следует использоваться не менее 12 групп образцов5.

Для оценки максимального значения критической температуры хрупкости для радиального направления должны использоваться результаты испытаний из группы 1 (рисунок 30). Т^ (тах) = тах{Тк в Группе 1}

Для оценки аксиального распределения Тк можно использовать данные, полученные при испытаниях фланцевой обечайки (рисунок 31).

3/4 толщины' 1/4 толщины*

Рисунок 31 Схема разделки трепана фланцевой обечайки для оценки аксиального разброса свойств

Использовать эти значения можно следующим образом: Необходимо определить разность значений критической температуры хрупкости для мест вырезки с одинаковыми радиальными и азимутальными координатами и различными аксиальными координатами; еохю! _ грУ _ тУ, _ _ тХ и г<шп< _ тХ _ тУ<

"У ^(1-5) £(3-8)' у /.(1—5) 1К(3-8) и 1 К{3-8)'

Для оценки азимутального распределения следует использовать результаты испытаний образов из групп 1 и 2 (рисунок 30) с одинаковыми радиальными координатами. Из этих испытаний определяются значения:

д1 ~ТК, ~ТК,+1 >

где Т-значение Тк одной из групп образцов.

Индекс г означает номер группы в соответствии со схемой на рисунке 30. Поскольку разброс значений критической температуры хрупкости в аксиальном и азимутальном направления можно считать случайным, его можно оценивать, одновременно для этих двух направлений. В этом случае соотношение для 7^"" обечайки имеет следующий вид:

'(тах) + <5 + ЖхГ00,х,/1 + —— (8)

" п + т

^—[ргЬрт

(?)

5 Это предусмотрено в программе образцов-свидетелей АЭС-2006

Величина SE характеризует разброс случайных значений ¿>,; величина Г005 определяв! доверительным уровнем (5%) и зависит от числа испытанных групп образцов (п + т) в данно случае. (Для двустороннего 95% доверительного интервала при (n + m)->со, ?005=1.96).

Ниже для примера приведена оценка Т™ для опорной обечайки (рисунок 25а Значение max) взято из результатов испытаний металла опорной обечайки (раздел 7.4 Значения и S"""' взяты из испытаний двух других штатных обечаек.

gaxial _^ ^axial _ j j 0^-t gaxial _ у

У* 'Я ' X

^azintulal =24°С £az'mu,al —20°С

¿=13,

Г™ (обечайки) = -70 + 13 + 25 = -70 + 38 = -32 °С.

Разброс значений Тк в аксиальном направлении можно оценивать с использование результатов испытаний отдельных образцов Шарпи из сдаточных испытаний и дополнительны испытаний для оценки Тк в соответствии с РД ЭО 0598-2004. Затем сравнивать эти данные результатами испытаний контрольного комплекта образцов-свидетелей, если кольцо дл контрольного комплекта будет отрезано на достаточно удаленном расстоянии, например с противоположного торца обечайки. В настоящий момент такая процедура не предусмотрена, но рекомендована для АЭС-2006. Сварной шов:

Для оценки сварного шва следует использовать следующее соотношение, которое учитывает, что радиальное и азимутальное распределения значений Тк являются случайными, а аксиальное распределение не является случайным:

ГГ(шов)=ГГ(га^о/и)+Д_, (Ю)

Г™ (random)-—J^TK(i)+SEx( xl + - (11)

V п

Л„,„,=15°С.

В данном SE - стандартное отклонение для Tkl. Значения Тю определяются в результате испытаний групп образцов вырезанных из разных слоев, например (а + k) с одной азимутальной координатой и одноименных слоев (например а), но имеющих различные азимутальные координаты (J)h(J + 1).

Поскольку для материалов ВВВЭР-1000 на образцах-свидетелях можно оценить в какой-то степени только радиальные распределения6, для обечаек и сварных швов ВВЭР-1000 можно использовать «идеологию баз данных». Это означает постепенное накопление значений <5, , полученных при испытаниях различных штатных деталей корпусов реакторов. Отдельно для сварных швов, отдельно для обечаек. Для сварных швов необходимы такие оценки в основном только для учета азимутального распределения, а для основного металла - для аксиального и азимутального.

При использовании «идеологии баз данных» максимальное значение Т™* для сварных швов будет определяться соотношением:

TP (сварной шов ВВЭР-1000)= Т'КЫМ +8°™"°' + АшШ.

J N

Где Т^"' =~'YTrJ"1"'' +SExt х + Tl™"°' может определяться при испытаниях

«м ' * N

J_ N

контрольного комплекта образцов-свидетелей.

6 В программе образцов-свидетелей ВВЭР-1000 представлены не все слои сварного шва и поковки.

S£ - стандартное отклонение для TK¡; N - число испытанных слоев; i - номер слоя;

gazimutal _

т ~ " V т

Где SE стандартное отклонение для s°n°""°';

gaimuwi _ разН0СТЬ значений критической температуры хрупкости образцов, вырезанных из одного слоя, но с разными азимутальными координатами; т - число разностей.

Для примера ниже определено Т™" для сварного шва (данные из рисунка 24, раздел 7.4). грплы =_39+io.88x2.31+(1+1/9)0'5=-39+26=-13°C. Значение да:'"ш' определено по результатам испытаний другой штатной сварной пробы, для которой S°"m"'al =5°С„ S=0°С,

^azimvlal

J«™«'=(5+0+5)/3+2.36x4 ,3+(1+1/3)05=15oC. Г;"" сварного шва ВВЭР-1000=-13+15+15=17°С.

ВЫВОДЫ

Проведен анализ влияния концентрации Р и Си на изменение прочностных характеристик и Тк материалов корпусов ВВЭР-440 под облучением в диапазоне флюенсов 3-5*10|9см"2

(Е>0.5 МэВ). Использованная база данных характеризуется отсутствием корреляции между содержанием Р и Си и позволяет выявлять независимый вклад этих элементов в радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440.

Т 'к

Тк при

первичном и повторном облучениях зависят существенно от содержания Р. Содержание Си оказывает влияние на упрочнение и охрупчивание только при первичном облучении. Остаточное после отжига упрочнение и охрупчивание не зависят от содержания Р и Си и в диапазонах 0.029-0.053 % и 0.14-0.23 %, соответственно. При отжиге материалов с низким содержанием примесей происходит полное восстановление упрочнение и Тк . Сдвиг Тк при повторном облучении линейно зависит от содержания Р. Сдвиг Тк при первичном облучении линейно зависит от произведения концентраций Р и Си. Отжиг при температурах 460-500°С является эффективным способом снижения радиационного повреждения материалов ВВЭР-440 даже для сварных швов с содержанием Р до 0.051% и Си до 0.24%. Значения Тк после отжига превышает Тко в среднем не более чем на 36°С.

Увеличение продолжительности отжига при температуре 500°С от 200 до 1000 часов не приводит к заметным изменениям прочностных характеристик и Тк облученных сталей. Это означает, что эффекты, связанные с образованием зернограничных сегрегаций, не оказывают значимого влияния на остаточное после отжига охрупчивание облученных материалов корпусов реакторов ВВЭР-440.

Эффективность возврата Тк облученных материалов корпусов реакторов в результате отжига (475°С, 100 часов) исследована на модельных сплавах с низким содержанием никеля (<0.2%). Полученные результаты сопоставлены с аналогичными данными для материалов корпусов ВВЭР-440. Показано следующее: Остаточное после отжига охрупчивание не зависит от содержания фосфора, что подтверждается данными исследований сталей ВВЭР-440.

• Остаточное после отжига охрупчивание тем больше, чем выше содержание меди. В относительно узком диапазоне концентраций меди, характерных для материалов корпусов ВВЭР-440/230 (0.14-0.24 %), данный эффект не обнаруживается.

• Зависимость остаточного охрупчивания сталей ВВЭР-440 и модельных сплавов

удовлетворительно описывается соотношением АТК{1Л) = 30.55 +30.55^^ .

8. Под облучением в материалах корпусов реакторов образуются выделения нано-размерного размером 1-2 нм: при содержании Си более »0.1% происходит образование Си-обогащенных преципитаты, при содержании Си <0.1% это будет образование А/и-М-Л" преципитатов, в состав которых могут входить атомы Си и Р.

9. В формировании и эволюции под действием нейтронного облучения специфической наноструктуры материалов корпусов реакторов можно выделить несколько стадий: образование преципитатов, увеличение размера и в некоторых случаях плотности, снижение плотности за счет поглощения более крупных преципитатов более мелкими, которое при определенных дозах облучения приводит к существенному снижению плотности.

10. В материалах с высоким содержанием Си образование высокой плотности Си-обогащенных преципитатов приводит к быстрому снижению концентрации Си в матрице до значений, при которых уже не может происходить образование Си-обогащенных преципитатов. Такое изменение химического состава матрицы способствует выделению преципитатов иного типа, а именно А/и-М-Я Р.

И. Принципиальное отличие закономерностей образования и эволюции Си-обогащенных и Ми-М'-Я преципитатов заключается в том, что для Сн-обогащенных преципитатов характерно образование высокой плотности преципитатов при очень низких дозах (<1х1019см'2(Е>0.5 МэВ)), для А/и-М-Я преципитатов - постепенное повышение плотности при накоплении дозы облучения. Следствием этих различий является то, что параметры Си-обогащенных преципитатов в большей степени зависят от плотности потока, а Л/л-№'-Я в меньшей.

12. Проведено исследование влияния плотности потока быстрых нейтронов («эффект флакса») на радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440. Установлено, что:

• при разработке моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 «эффект флакса» необходимо учитывать в том случае, если содержание Си в стали превышает уровень ~0.1%;

• снижение плотности потока быстрых нейтронов от ~1012 доЮ" см"2с"' приводит к смещению экспериментальных величин АТк в область более низких значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет ~5х1019см"2.

13. Выполнены исследования образования и эволюции радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов реакторов ВВЭР-1000.

• Показано, что под облучением образуются выделения, обогащенные атомами N1, Мп и Я. Обогащение атомами Си не наблюдается.

• Химический состав и размер выделений не зависят от флюенса.

• Плотность выделений существенно зависит от флюенса, а также от содержания в стали М и Мп.

• Плотность выделений можно оценить соотношением

• Приращение предела текучести линейно зависит от плотности преципитатов.

• Мп, № и Я являются химическими элементами, которые могут значимо влиять на процессы, происходящие в корпусных материалах ВВЭР-1000 под облучением. Следовательно, они должны входить в число объясняющих факторов при разработке модели ДТк =/(^).

14. Проведен анализ технологии изготовления сварных швов и обечаек корпусов ВВЭР-440. Установлено, что распределение свойств в обечайках в радиальном направлении является закономерным, а в аксиальном и азимутальном - случайным. В сварных швах закономерным является распределение в аксиальном направлении, а случайным - в радиальном и азимутальном.

15. Проведен анализ процедуры испытаний образцов Шарпи и оценки Тк. Установлено, минимально необходимое число испытаний для группы образцов для корректного определения Тк .

16. Проведено исследование химического состава и распределения свойств сварного шва ВВЭР-440/230 в необлученном состоянии.

• Показано, что вариации абсолютных значений концентрации химических элементов по высоте и образующей сварного шва незначительны, однако для фосфора они таковы, что могут оказывать значимое влияние на радиационную стойкость под облучением.

• В необлученном состоянии металл сварного шва достаточно однороден с точки зрения механических характеристик, оцененных величиной критической температуры хрупкости.

• В необлученном состоянии отмечено повышение Тк при приближении к границе сплавления сварного шва с основным металлом (на расстояние ~8 мм). По абсолютной величине оно составляет 12°С.

• При смещении линии надреза от оси сварного шва на такое расстояние, что ось надреза удалена от линии сплавления более, чем на 10мм не отражается на изменении Тк. Это показывает, что использование реконструированных образцов для испытаний металла сварного шва позволяет адекватно оценивать его свойства.

• Для сварных швов с повышенным содержанием Р характерен градиент по содержанию Р. Содержание Р тем выше, чем больше расстояние от корня шва.

• Содержание Р не оказывает существенного валяния на значение Тк в необлученном состоянии.

17. Выполнено исследование химического состава образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1. Показано, что при оценке состояния металла облученных сварных швов ВВЭР-440 с повышенным содержанием Р необходимо принимать во внимание градиент по содержанию Р в радиальном направлении.

• Образцы-свидетели РАЭС-1 вырезаны из средней части большей разделки сварной пробы. Среднее содержание Р в образцах-свидетелях на ударный изгиб сварного шва составляет 0.028%.

• Содержание Р в образцах-свидетелях сварного шва изменяется от 0.020 до 0.039%.

• Значение верхней 95% огибающей для всех измерений содержания Р в образцах-свидетелях составляет 0.041%.

• Для оценки радиационного охрупчивания сварного шва № 4 первого блока Ровенской АЭС необходимо использовать содержание Р 0.041%.

18. Проведено исследование металла сварного шва и опорной обечайки ВВЭР-1000, изготовленных на Ижорском заводе.

• Значения Тк сварного шва в радиальном направлении от слоя к слою изменяется в диапазоне от -55 до -22°С. Колебания значений Тк имеют случайный характер и не связаны с изменением химического состава металла.

• Показано, что возможна ситуация, когда металл сварного шва из «внутренней разделки» имеет более высокое значение Тк, чем металл из «внешней разделки». Этот результат следует учесть при планировании программ образцов-свидетелей и включать металл сварного шва из «внутренней разделки» в состав образцов-свидетелей.

• Оценка распределения значений Тк сварного шва в аксиальном направлении показала, что максимальное значение Тк характерно для области, прилежащей к линии сплавления сварного шва с основным металлом. Этот эффект устойчиво отмечается уже на расстоянии 8 мм от линии сплавления. Максимальное значение превышения 15°С.

• Исследование распределения значений Тк металла опорной и фланцевой обечаек показало, что распределение Тк по толщине обечайки не случайное. Оно связано с существенным различием в скоростях охлаждения различных слоев металла обечайки в процессе закалки. Этот факт следует учитывать при оценке распределения свойств в поковках ВВЭР-1000 и АЭС-2006.

19. На основании исследования распределения свойств в сварных швах и поковках материалов корпусов ВВЭР и анализа результатов исследования образцов-свидетелей корпусов ВВЭР в программу образцов-свидетелей АЭС-2006 внесены следующие изменения:

• Произведено разделение задач по оценке исходного состояния металла корпуса реактора и оценке изменения свойств в процессе эксплуатации. Учет разброса свойств предлагается провести в рамках испытаний расширенного контрольного комплекта.

• Уменьшено числа факторов, влияющих на оценку абсолютного значения Тк до одного (флюенс или время эксплуатации для термического старения).

• Только за счет оптимизации номенклатуры и компоновки образцов создана модульная система программы образцов-свидетелей. Каждый модуль - минимальный элемент, который можно выгружать за одну операцию извлечения образцов. В программе образцов-свидетелей АЭС-2006 - это одна контейнерная сборка. Такое изменение позволяет гибко использовать облучаемые в программах образцов-свидетелей образцы для сопровождения 60-летней эксплуатации.

• Улучшена программа обеспечения качества.

20. Разработана идеология индивидуальной оценки максимальной критической температуры хрупкости металла корпусов реакторов ВВЭР-1000 и АЭС-2006 в исходном состоянии.

Основное содержание диссертации изложено в следующих работах:

1. Chemobaeva A., Nanstad R., Sokolov М., Kryukov A., Nikolaev Yu., Korolev Yu., Explorery study of Irradiation, Annealing and Re-irradiation Effects on American and Russian Reactor pressure vessel Steels, 18th Internation Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactores, August 10-14, 1997, Amelia Island, Florida, American Nuclear Society, La Grande Paer, 1997, pp.871-882.

2. Chemobaeva A., Nanstad R., Sokolov M., Kryukov A., Nikolaev Yu., Korolev Yu., Comparative study of US and Rusian type steel behavior under irradiation. Pos-irradiation annealing and reirradiation., Specialists meeting on "Irradiation Effects and Mitigation"., 15-19 September, 1997, Vladimir, Russia, p. 172-179.

3. Chemobaeva A., Kryukov A., Amaev A., Erak D., Platonov P., Shtrombakh Ya., The role of flux effect on radiation embrittlement of VVER-440 reactor pressure vessel materials., Proceeding of IAEA specialist meeting on irradiation embrittlement and mitigation, 2004, Kristal Goos, Russia.

4. Chemobaeva A., Kryukov A., Platonov P., Shtrombakh Ya, Metallurgical variables effect on radiation embrittlement VVER-440 RPV materials, Proceeding of IGRDM 12, Arcachon, France, 2005.

5. M.Brumovsky, G.Uri, A.Chemobaeva, M.Valo, V.Nikolaev et al., AEA Round Robin Exercise on Radiation Damage, Annealing and Re-embrittlement of WWER-440/V-230 type weld metal, Proceeding of IGRDM 12, Arcachon, France, 2005.

6. A. Chemobaeva, P. Platonov., Flux effect assessment for VVER-440 RPV materials., Proceeding of IGRDM 13, Tsukuba, Japan, 2006 (P046).

7. A. Chemobaeva, J. Shtrombah, A. Krjukov, D. Erak, P. Platonov, J. Nikolaev, E. Krasikov, L. Debarberis, Yu. Kohopaa, M. Valo, S. Vodenicharov and T. Kamenove, Material

characterization and selection for the international research project "PRIMAVERA", International Journal of Pressure Vessels and Piping, Volume 84, Issue 3, March 2007, Pages 151-158.

8. Chernobaeva, M. Miller, K. Russell, R. Nanstad, Ya. Strombach, D. Erak, O. Zabusov. Evolution of WWER-1000 RPV materials nano-structure under irradiation and post irradiation annealing -Proc. of 2nd Int. Symposium on Nuclear Power Plant Life Menagement, Shanghai, China 15-18 oct. 2007, Booc of Extended Synopses,, p. 197.

9. M. Valo, L. Debarberis, A. Kryukov and A. Chernobaeva, Copper and phosphorus effect on residual embrittlement of irradiated model alloys and RPV steels after annealing, International Journal of Pressure Vessels and Piping, In Press, Accepted Manuscript, Available online 19 July 2007.

10. M.K. Miller, А.А. Чернобаева, Я.И. Шгромбах, K.F. Russell, R.fC Nanstad, D.Y. Erak, O.O. Забусов., Эволюция тонкой структуры материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000 под облучением и при последующем отжиге., 4 Евразийская научно-практическая конференция «Прочность неоднородных структур (ПРОСТ 2008)», Москва МИСиС 2008.

11. О.О. Забусов, А.А. Чернобаева, Я.И. Штромбах, Ю.А. Николаев, Е.А. Кулешова., М.К. Миллер, К.Ф. Расселл, Р.К. Нанстад., Трансформация тонкой структуры материалов корпусов ВВЭР-1000 при облучении до высоких флюенсов и при последующем отжиге ВАНТ, Серия "Материаловедение и новые материалы" 2008, Вып. 2(71), стр. 206-219.

12. A. Chernobaeva, P.A. Platonov., Assessment of the flux effect for VVER-440 RPV materials, Book of abstracts of workshop "Trend curve development for surveillance data with insight on flux effect at high fluence: Damage mechanisms and modeling, p. 22, 2008.

13. M.K. Miller, A.A. Chernobaeva, R.K. Nanstad, K.F. Russell, D.Yu. Erak, Ya.I. Shtrombakh, O.O. Zabusov., Nanocluster formation and dissolution in VVER-1000 RPV steels and others high-nickel steels during neutron irradiation and post irradiation annealing., Book of abstracts of workshop "Trend curve development for surveillance data with insight on flux effect at high fluence: Damage mechanisms and modeling, p. 17,2008.

14. A. Chernobaeva ,D. Erak, I. Bachuchin , A. Bobkov, D. Zhurko, Yu. Korolev., Effect of temperature & time of annealing on recovery of VVER 1000 annealing on recovery of VVER 1000 materials irradiation hardening., Proceeding of IGRDM 14, Pittsburg, USA, 2008 (P047).

15. A. Chernobaeva, P. Platonov., RPV materials behavior under irradiation in different ranges of fluence., Proceeding of IGRDM 14, Pittsburg, USA, 2008 (P046).

16. M.K. Miller, A.A. Chernobaeva, Y.I. Shtrombakh, K.F. Russell, R.K. Nanstad, D.Y. Erak, O.O. Zabusov., Evolution of the nanostructure of VVER-1000 RPV materials under neutron irradiation and post irradiation annealing., Journal of Nuclear Materials 385 (2009) 615-622

17. B.A. Gurovich, E.A. Kuleshova, Ya.I. Shtrombakh, D.Yu. Erak, A.A. Chernobaeva, O.O. Zabusov., Fine structure behavior of VVER-1000 RPV materials under irradiation, Journal of Nuclear Materials 389 (2009) 490-496.

18. А.А. Чернобаева, П.А. Платонов., Особенности радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов в различных диапазонах флюенсов ВАНТ, Серия "Материаловедение и новые материалы" 2009, Вып. 1(73), стр. 206-219.

19. А.А. Chernobaeva, N.A. Shulgan, Ya.I. Shtrombakh, T.I. Titova, Yu.A. Nikolaev, M.G. Blinova., Mechanical properties distribution in welds and forgings of VVER-1000., Proceedings of PVP2009 2009 ASME Pressure Vessels and Piping Division Conference July 26-30, 2009, Prague, Czech Republic, PVP2009-77236.

20. Я.И. Штромбах, П.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, В.И. Вихров, Ю.Н. Королев, Е.А. Красиков, И.В. Бачучин., Отчет № COD 002/0 «Моделирование исходной критической температуры хрупкости (Задача 1)», РНЦ КИ, 1998.

21. Я.И. Штромбах, П.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, В.И. Вихров, Ю.Н. Королев, Е.А. Красиков, И.В. Бачучин., Отчет № COD 0015/0 «По испытаниям образцов после второго цикла облучения (Задача 3, Задача 4)», РНЦ КИ, 2002.

22. Я.И. Штромбах, П.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, А.Д. Амаев, Д.Ю. Ерак, Ю.Н. Королев, В.И. Вихров., Отчет № 62-1957-2003 «Установление степени влияния

скорости облучения на радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440 пос. отжига», РНЦ КИ, 2003.

23. A.M. Крюков, A.A. Чернобаева, Д.А. Журко., Отчет № 62-2118 от 17.09.2004 «Анаш результатов исследований материалов корпусов реакторов блоков 1 и 2 Ужно-Украинскс АЭС, выполненных в рамках исследовательских программ», РНЦ КИ, 2003.

24. Ю.А. Николаев, A.A. Чернобаева, В.Н. Кочкин, Д.Ю.Махотин, Е.А. Красиков., Отчет J 180-16/ 82 от 08.11.2007, Анализ результатов испытания образцов, облученных в каналг образцов-свидетелей, ВВЭР-440 с различной плотностью быстрых нейтронов, включ; результаты исследования шестого комплекта образцов-свидетелей корпуса реактора блока Ровенской АЭС. Разработка рекомендаций по учету влияния плотности пото! быстрых нейтронов на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторе ВВЭР-440/213, РНЦ КИ, 2007.

25. A.A. Чернобаева, Ю.Р. Кеворкян, Д.А. Журко., Отчет РНЦ КИ № TAREG2.01-00/SC 31.0260/DIA/R/TR/06 04 001 - 01 от 14.07.2008, «Литературный обзор по исследовани: влияния температуры облучения, флакса и спектра нейтронов», РНЦ КИ, 2008.

26. П.А. Платонов, A.A. Чернобаева, Ю.А. Николаев., Отчет № 180-16/230 от 24.10.20С «Анализ проекта АЭС-2006 для условий площадок Нововоронежской АЭС-2 Ленинградской АЭС-2», РНЦ КИ, 2008.

27. Ю.А. Николаев, A.A. Чернобаева., В.Н. Перевезенцев., Отчет № 180-16/246 от 24.12.20С «Разработка методики определения гарантированных значений Тк материалов корпусс реакторов в исходном состоянии, с целью снятия излишнего консерватизма расчетны методик и при определении температурной зависимости вязкости разрушения стане 15Х2НМФА и их сварных соединений в координатах (Т-Тк)», РНЦ КИ, 2008.

28. A.A. Чернобаева, Ю.А. Николаев., Е.А. Красиков, О.П. Руссков., Отчет № 180-16/26 с 17.03.2009 «Анализ химического состава и радиационного охрупчивания металла сварнот шва № 4 Ровенской АЭС блок 1», РНЦ КИ, 2009.

Подписано в печать 8.06.2009. Формат 60x90/16 Печать офсетная. Усл. печ. л. 2,5 Тираж 74. Заказ 57

Отпечатано в РНЦ «Курчатовский институт» 123182, Москва, пл. Академика Курчатова, д. 1

СОДЕРЖАНИЕ.

ВВЕДЕНИЕ.

1 МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ ИСЛЕДОВАНИЯ.И

2 ОЦЕНКА ВЛИЯНИЯ МЕДИ И ФОСФОРА НА РАДИАЦИОННОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ СТАЛЕЙ ВВЭР-440/230.

2.1 описание эксперимента.

2.2 влияние фосфора и меди на изменение механических свойств.'.

2.2.1 Изменение прочностных характеристик.

2.2.3 Влияние концентрации фосфора и меди на изменение Ткпод облучением.

2.3 обсуждение результатов.

2.4 выводы к главе 2.

3 ОЦЕНКА ВЛИЯНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ФОСФОРА И МЕДИ НА ОСТАТОЧНОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ ПОСЛЕ ОБЛУЧЕНИЯ И ОТЖИГА. з. 1 Исследование эффективности отжига с использованием сварных швов и основного металла ВВЭР

3.2 Исследование эффективности отжига с использованием модельных материалов.

3.3 Исследование влияние продолжительности отжига при 500°С на изменение прочностных характеристик и Тк облученного металла.

3.4 Выводы к главе 3:.

4 ОСОБЕННОСТИ РАДИАЦИОННОГО ОХРУПЧИВАНИЯ МАТЕРИАЛОВ ВВЭР-440 В РАЗЛИЧНЫХ ДИАПАЗОНАХ ФЛЮЕНСОВ.

4.1 Основные положения.

4.2 форма функциональной зависимости ATk=AF) для материалов с различным содержанием меди.

4.3 Закономерности эволюции нано-структуры в материалах с повышенным содержанием меди под облучением.

4.4 Закономерности изменения содержания меди в твердом растворе.

4.5 Закономерности эволюции нано-структуры в материалах с низким содержанием меди.

4.6 Общие закономерности эволюции нано-структуры в материалах с низким и повышенным содержанием меди.

4.7 Экспериментальное подтверждение образования Mn-Ni-Si преципитатов в материалах с повышенным содержанием меди.

4.8 Условия образования Си -обогащенных преципитатов.

4.9 Соотношение между Атк и флюенсом для сварных швов ВВЭР-440 с повышенным содержанием фосфора меди под облучением.

Выводы к главе 4.

5 ОЦЕНКА ЭФФЕКТА ФЛАКСА НА РАДИАЦИОННОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ МАТЕРИЛОВ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ ВВЭР-440.;.

5.1 Описание эксперимента.

5.2 Экспериментальные результаты.

5.3 Анализ данных.

5.3 Обсуждение результатов.ЮЗ

Вывод к главе 5:.

6 ИССЛЕДОВАНИЕ ХИМИЧЕСКОГО СОСТАВА РАДИАЦИОННО-ИНДУЦИРОВАННЫХ ВЫДЕЛЕНИЙ В МАТЕРИАЛАХ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ ВВЭР-1000.

6.1 описание эксперимента.

6.2 Экспериментальные результаты.

6.3 анализ данных. б.З Выводы к главе 6.

7 ИССЛЕДОВАНИЕ РАСПРЕЛЕНИЯ СВОЙСТВ В МАТЕРИАЛАХ КОРПУСОВ РЕАКТОРОВ ВВЭР.

7.1 Причины разброса механических свойств в крупногабаритных изделиях.

7.1.1 Металл сварного шва.

7.1.2 Основной металл.

Выводы к разделу 7.1.

7.2 Определение минимально необходимого числа испытываемых образцов Шарпи для корректной оценки тк.

Выводы к разделу 7.2.

7.3 Исследование химического состава и распределения свойств в сварных швах ВВЭР-440/

7.3.1 Описание эксперимента и его результатов.

7.3.2 Обсуждение результатов.

Выводы к разделу 7.3.

7.4 Учет градиента по содержанию фосфора в сварных швах ВВЭР-440 с высоким содержанием .фосфора.

Выводы к разделу 7.4.

7.5 Распределение свойств в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000.

7.5.1 Материалы и испытания.

7.5.2 Распределение значений Тк металла сварного шва.

7.5.3 Распределение значений Тк металла опорной обечайки.

Выводы к разделу 7.5.

7.6 Идеология программы образцов-свидетелей АЭС-2006.

Выводы к разделу 7.6.

7.7 Оценка исходного состояния металла корпусов реакторов ВВЭР-1200 и ВВЭР-1000.

7.7.1 Выбор методики испытаний образцов Шарпи.

7.7.2 Определение минимально необходимого числа образцов для корректной оценки значения Т%

7.7.3 Оценка разброса значений Тк в сварном шве и основном металле.

ВЫВОДЫ.

Корпус реактора — один из наиболее важных узлов ядерной энергетической установки, разрушение или частичное повреждение которого несовместимо с эксплуатацией всей ядерной установки.

На корпус ВВЭР в процессе эксплуатации воздействует температура и поток нейтронов. Это в значительной степени изменяет тонкую структуру и механические свойства материала корпуса и понижает сопротивление хрупкому разрушению, снижает безопасность работы корпуса реактора, как в штатных условиях эксплуатации, так и в переходных и аварийных режимах.

Теоретически замена ненадежного (с точки зрения безопасной эксплуатации) корпуса реактора на новый возможна, однако с экономической точки зрения, эта операция на сегодняшний день считается не целесообразной. Поскольку корпус реактора является несменяемым оборудованием, радиационный ресурс материалов корпуса реактора в значительной мере определяет эксплуатационный ресурс блоков с ВВЭР.

Надежная и безопасная эксплуатация корпуса ВВЭР в целом определяется металлургическими, инженерно-техническими, технологическими факторами, надежными расчетами и обеспечением системы мониторинга эксплуатации корпуса реактора. Достоверность нормативных зависимостей для прогнозирования изменения физико-механических свойств корпусов реакторов под влияние температуры и облучения и корректная процедура применения этих зависимостей для оценки состояния металла корпуса реактора также являются важным условием обеспечения его безопасной эксплуатации.

В соответствии с Российскими стандартами для оценки состояния металла корпусов ВВЭР в процессе облучения используются нормативные зависимости: зависимости сдвига критической температуры хрупкости (Тк) от дозы облучения флюенса быстрых нейтронов, (FJ). В последние годы накоплен достаточно большой массив данных по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов. В соответствии с этими данными существующие нормативные зависимости не всегда консервативно описывают закономерности радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР. Надежная консервативная оценка радиационного ресурса материалов корпуса, возможна только на основании новых моделей, описывающих изменение Тк от F (АТК = f{F)). Важность решения этой задачи на сегодняшний день возрастает, поскольку организации, эксплуатирующие атомные станции с ВВЭР, ставят вопрос об обосновании 60-летней эксплуатации, вместо планируемой для этих корпусов 30-40-летней.

Исследованию радиационной стойкости реакторных сталей, уделяется большое внимание. Основные качественные закономерности радиационного охрупчивания были выявлены еще в шестидесятых годах прошлого столетия в результате исследований, которые проводились в РНЦ КИ, в частности в работах А.А. Амаева, П.А. Платонова, Правдюка [1, 2]. Было установлено, что радиационное охрупчивание тем больше, чем выше доза облучения. Изменение свойств пропорционально флюенсу в степени п, где О < п < 1. Нагрев и выдержка при температурах, более высоких, чем температура облучения способствует возврату свойств.

Позднее в работах В.А. Николаева были получены первые систематические результаты по исследованию влияния температуры облучения и химического состава на радиационное охрупчивание конструкционных материалов. Однако опыт эксплуатации корпусов реакторов ВВЭР-440 -первого поколения показал, что на основании этих, несомненно важных результатов, невозможно проводить адекватную оценку изменения свойств материалов корпусов реакторов. Для получения надежных прогнозов нужны достоверные количественные оценки. Большое число влияющих параметров (доза, скорость ее накопления, температура облучения, химический состав сталей) затрудняет решение задачи.

О важности и сложности проблемы, разработки и уточнения модели АТК = f (F) свидетельствует тот факт, что эта задача, постоянно находится в центре внимания специалистов по радиационному охрупчиванию корпусов реакторов не только в России, но и в других странах, например в США, Великобритании, Японии. Этой проблеме посвящено большое количество публикаций, например [3-4-22]. Число публикаций и докладов, посвященных разработке новых моделей радиационного охрупчивания, растет в последние годы. Это связано с тем, что не только в России, но и в других странах специалисты занимаются обоснованием возможности продления эксплуатации на сверх-проектный период.

В последние годы в ИРМТ РНЦ КИ уделяется большое внимание разработке новых моделей АТК = f(F) для материалов корпусов реакторов ВВЭР.

Основной целью при разработке новых моделей АТК = /(F) является получение модели с хорошими прогнозными качествами. В свою очередь прогнозные качества модели должны быть тем лучше, чем лучше она обоснована с точки зрения микромеханизмов процессов, происходящих под облучением, которые в конечном итоге приводят к изменению механических свойств: упрочнению и охрупчиванию.

Идеальная» с точки зрения прогнозных характеристик модель, АТк = f (F), повидимому, должна отвечать следующим требованиям:

1) При известных параметрах материала (химический состав, технологическая история материала, его структура и свойства к началу облучения) и условий облучения (температура, плотность потока быстрых нейтронов, спектр нейтронов и флюенс) она должна давать такое значение АТК, которое равно экспериментальному значению для этого материала, полученному в тех же условиях облучения.

2) Модель должна быть универсальна, то есть, применима для всех корпусных материалов, например для материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000, ВВЭР-440, а также для западных корпусных материалов.

Такая «идеальная» модель могла бы быть разработана на основе и с учетом адекватного представления о единичных актах в цепочке событий, которые приводят к изменению нано-структуры материалов под облучением, что в свою очередь сопровождается изменением механических свойств.

Попытка решения задачи построения такой идеальной модели ДТк = /(F) предпринимается в последние годы в рамках международных проектов, в котором участвуют Франция, Великобритания, США и Япония. Однако такое решение в настоящий момент не получено. Это связано с высоким уровнем сложности задачи с большим числом влияющих факторов, в частности с тем, что сталь является «неудобным» для моделирования объектом, так как имеет достаточно сложные структуру и состав. Кроме того, для сталей характерно немонотонное развитие многих процессов, а именно наличие пороговых значений влияющих факторов, при достижении которых процесс, происходящий до достижения порогового значения, может прерваться или поменять направление. Самым простым примером является образование в структуре стали вторых фаз (карбидов, нитридов и т.д.).

Современный подход к разработке модели ДТк = f(F) заключается в том, что повышение надежности и улучшение прогнозных характеристик модели напрямую связано с ее обоснованностью с точки зрения всех накопленных на сегодняшний день знаний о закономерностях процессов, происходящих в сталях под облучением. Модель должна быть в максимальной степени обоснована с точки зрения результатов анализа данных из трех областей:

• Исследование влияния химических элементов, входящих в состав стали на упрочнение и охрупчивание под облучением.

• Анализ данных по исследованию эволюции нано-структуры стали под облучением.

• Статистических анализ имеющейся базы данных.

Целью настоящей работы является выявление и обоснование закономерностей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 и обоснование процедуры применения моделей радиационного охрупчивания для оценки состояния корпуса реактора.

Для достижения указанной цели решались следующие задачи: Первый блок задач посвящен исследованию влияния металлургических факторов и факторов, связанных с условиями облучения на закономерности радиационного охрупчивания:

1) Оценка влияния Си и Р на радиационное охрупчивание сталей ВВЭР-440/230.

2) Исследование влияния Си и Р на остаточное после отжига охрупчивание облученных материалов корпусов ВВЭР-440/230.

3) Особенности радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов в различных диапазонах флюенсов.

4) Роль эффекта флакса в радиационном охрупчивании материалов ВВЭР-440.

5) Исследование радиационно-индуцированных выделений в материалах ВВЭР-1 ООО.

Второй блок задач направлен на решение вопросов, связанных с некоторыми аспектами применения зависимостей Л= /(F), разработанных для материалов к оценке состояния корпуса реактора, например определением стартовой точки для прогнозной зависимости.

6) Оценка распределения свойств в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном состояниях.

7) Оценка распределения свойств в основном металле и сварных швах ВВЭР-1000 в исходном состоянии.

Научная новизна работы заключается в следующем: □ Выявлено взаимное влияния Р и Си на радиационное охрупчивание при первичном облучении и рекомендация о включении произведения концентраций Р л Си в модель первичного радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440.

Обосновано отсутствие влияния общего содержания Си на радиационное охрупчивание при повторном после отжига облучении материалов корпусов ВВЭР-440.

Установлена зависимость остаточного охрупчивания материалов ВВЭР-440 от содержания Р и Си в широком диапазоне варьирования этих элементов.

Выявлена фаза «перестаривания» в процессе радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов с повышенным содержанием Си (>0.1%).

Выявлено влияния химического состава стали на пороговое значение флюенса, при котором наблюдается фаза «перестаривания».

Обоснован вывод об изменении типа радиационно-индуцированных выделений с Cw-обогащенных на P-Mn-Si и уменьшении относительного вклада Си-обогащенных преципитатов в радиационное охрупчивание при накоплении дозы облучения (выше ~ 6><1019см"2(Е>0.5 МэВ)).

Проведен анализ данных по исследованию радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

Обоснована оценка влияния химического состава сталей на плотность радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

Обоснованы оценка влияния химического состава сталей ВВЭР-440 на проявление эффекта «флакса» и учет эффекта флакса при оценке состояния облученного металла корпуса реактора.

Произведена оценка распределения Тк в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном состояниях.

Произведена оценка распределения свойств в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000 в необлученном состоянии.

Определено минимальное число испытываемых образцов в группе для корректного определения Тк.

Разработана идеология программы образцов-свидетелей для АЭС-2006.

Разработана идеология оценки максимального значения Тк деталей корпусов ВВЭР-1000 и АЭС-2006.

Практическая ценность.

Результаты, полученные в настоящей работе, были использованы для разработки новых моделей радиационного охрупчивания материалов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, для оценки остаточного ресурса металла корпусов реакторов блоков № 1 и 2 Ровенской АЭС (Украина). Внедрены существенные изменения (по сравнению с последней версией для ВВЭР-1000) в программу образцов-свидетелей для строящихся блоков АЭС-2006. Новая идеология оценки максимального значения Тк деталей корпусов будет использована для разработки нормативных документов по оценке исходного состояния металла корпусов реакторов ВВЭР-1000 и АЭС-2006. Организации, заинтересованные в результатах - ОАО ОКБ «ГИДРОПРЕСС» и ОАО «Концерн Энергоатом».

На защиту выносится следующее:

1. Закономерности взаимного влияния Р и Си на радиационное охрупчивание при первичном облучении и рекомендация включения произведения концентраций Р и Си в модель первичного радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440.

2. Обоснование отсутствия влияния общего содержания Си на радиационное охрупчивание при повторном после отжига облучении.

3. Зависимость остаточного (после отжига облученных материалов корпусов ВВЭР-440) охрупчивания от содержания Р и Си в широком диапазоне варьирования этих элементов.

4. Результаты анализа влияния дозы облучения на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов с повышенным содержанием Си (выявление фазы «перестаривания»; влияние химического состава стали, на пороговое значение флюенса, при котором наблюдается фаза «перестаривания»; вывод об изменении типа радиационно-индуцированных выделений с Сы-обогащенных на P-Mn-Si при обеднении матрицы по содержанию Си под облучением и изменении относительного вклада Си-обогащенных преципитатов на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов ВВЭР-440).

5. Результаты анализа радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000. Оценка влияния химического состава сталей на плотность радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

6. Результаты анализа влияния химического состава сталей ВВЭР-440 на проявление «эффекта флакса» и учет «эффекта флакса» при оценке состояния металла корпуса реактора.

7. Комплекс результатов по исследованию распределения Тк в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном состояниях. Определение минимального числа испытываемых образцов в группе для корректного определения Тк.

8. Комплекс результатов по исследованию распределения Тк в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000 в необлученном состоянии. Идеология программы образцов-свидетелей АЭС-2006.

9. Идеология оценки максимального значения критической температуры хрупкости для сварных швов и обечаек корпусов ВВЭР-1000 и АЭС-2006 в исходном состоянии.

Апробация работы

Основные результаты работы были обсуждены на международных конференциях МАГАТЭ по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов в 1997 (Владимир) и 2004 (Гусь Хрустальный), на международном симпозиуме ASTM по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов в 2002 (Туссон, США), на заседаниях международной группы по механизмам радиационного охрупчивания (IGRDM) в 2005 (Аркашон, Франция), 2006 (Цукуба, Япония), 2008 (Питсбург, США), на международных конференциях МНТК в 2005 (ОКБ ГИДРОПРЕСС) и в 2008 (Концерн РОСЭНЕРГОАТОМ), на международном симпозиуме МАГАТЭ по управлению ресурсом корпусов реакторов в 2007 (Шанхай, КНР), на международных конференциях в 2008 году (Прометей Санкт-Петербург) и (МИСиС, Москва), на семинарах в НИИАРе (Димитровград, 2004) и в ФЭИ (Обнинск, 2007), на международной конференции по продлению ресурса материалов корпусов реакторов в 2008 (Моль, Бельгия) и конференции ASME «Обеспечение энергией в третьем тысячелетии» в 2009 (Прага, Чехия).

Работа выполнена в РНЦ «Курчатовский институт». Автор выражает благодарность д.т.н. Я.И.Штромбаху, д.т.н., профессору. П.А.Платонову, д.ф.-м.н., профессору Б.А.Гуровичу, д.т.н. Е.А.Красикову, к.ф.-м.н. К.А.Приходько и к.т.н. В.Н.Перевезенцеву за внимание к работе и полезные дискуссии, к.ф.-м.н., профессору П.К.Катышеву за неоднократные консультации по статистической обработке данных.

выводы

1. Проведен анализ влияния концентрации фосфора и меди на изменение прочностных характеристик и критической температуры хрупкости стали под облучением в диапазоне флюенсов 3-5х1019см"2 (Е>0.5 МэВ). Использованная для исследования влияния фосфора и меди база данных характеризуется отсутствием корреляции между концентрациями фосфора и меди и позволяет выявить независимое влияние меди и фосфора на закономерности радиационного охрупчивания.

2. Показано, что все закономерности изменения прочностных характеристик и критической температуры хрупкости совпадают. Как изменение прочностных характеристик, так и изменение критической температуры хрупкости при первичном и повторном облучениях зависят существенно от содержания фосфора. Содержание меди оказывает влияние на упрочнение и охрупчивание только при первичном облучении.

3. Остаточное после отжига упрочнение и охрупчивание не зависят от содержания фосфора и меди в диапазонах 0.029-0.053 % и 0.14-0.23 %, соответственно. При отжиге материалов с низким содержанием примесей происходит полное восстановление упрочнение и критической .температуры хрупкости

4. Сдвиг критической температуры хрупкости при повторном облучении линейно зависит от содержания фосфора. Сдвиг критической температуры хрупкости при первичном облучении линейно зависит от произведения концентраций фосфора и меди.

5. Отжиг при температурах 460-500°С является эффективным способом снижения эффектов от радиационного повреждения материалов ВВЭР-440 даже для сварных швов с содержанием фосфора до 0.051% и меди до 0.24%. Критическая температура хрупкости после отжига превышает Тко в среднем не более чем на 36°С.

6. Увеличение продолжительности отжига при температуре 500°С от 200 до 1000 часов не приводит к заметным изменениям прочностных характеристик и критической температуры хрупкости облученных сталей. Это означает, что эффекты, связанные с образованием зернограничных сегрегаций не оказывают значимого влияния на остаточное охрупчивание материалов корпусов реакторов ВВЭР-440.

7. Эффективность возврата критической температуры хрупкости облученных материалов корпусов реакторов в результате отжига (475°С, 100 часов) исследована на модельных сплавах с низким содержанием никеля (<0.2%). Полученные результаты сопоставлялись с аналогичными данными для материалов корпусов ВВЭР-440. Показано следующее:

• Остаточное после отжига охрупчивание не зависит от содержания фосфора, что подтверждается данными исследований сталей ВВЭР-440.

• Остаточное после отжига охрупчивание тем больше, чем выше содержание меди. В относительно узком диапазоне концентраций меди, характерных для материалов корпусов ВВЭР-440/230 (0.14-0.24 %), данный эффект не обнаруживается.

• Зависимость остаточного охрупчивания сталей ВВЭР-440 и модельных сплавов удовлетворительно описывается соотношением

АТК(Ш = 30.55 + 30.55 tanhC"~ 0-21. км 013

8. Выполнен анализ данных по исследованию микроструктурных изменений в материалах корпусов реакторов под облучением. Под облучением в каскадах образуются радиационно-стимулированные дефекты различного типа. Эти дефекты преимущественно трансформируются в преципитаты и/или дислокационные петли. При повышеном содержании меди в матрице лид ирующим процессом будет образование Си-обогащенных преципитатов, если содержание меди в матрице ~<0.1% это будет образование Mn-Ni-Si преципитатов, в состав которых могут входить атомы См и Р.

9. В формировании и эволюции под действием нейтронного облучения специфической нано-структуры материалов корпусов реакторов можно выделить несколько стадий: образование преципитатов, увеличение размера и в некоторых случаях плотности, снижение плотности за счет поглощения более крупных преципитатов более мелкими, что при определенных дозах облучения приводит к существенному снижению плотности преципитатов.

10. В материалах с высоким содержанием меди образование высокой плотности Си-обогащенных преципитатов приводит к быстрому снижению концентрации Си в матрице до значений, при которых уже не может происходить образование Си-обогащенных преципитатов. Результатом такого изменения химического состава матрицы является образование преципитатов иного типа, а именно Mn-Ni-Si-P-преципитатов.

11. Принципиальное отличие Си-обогащенных и Mn-Ni-Si преципитатов заключается в том, что для Си-обогащенных преципитатов характерно образование высокой плотности зародышей при достаточно низких дозах облучения." При дальнейшем увеличении дозы облучения охрупчивание возрастает за счет увеличения размеров этих преципитатов. Для Mn-Ni-Si преципитатов характерно постепенное повышение плотности выделений при накоплении дозы облучения. Следствием этих различий является то, что параметры Си-обогащенных преципитатов в большей степени зависят от плотности потока, a Mn-Ni-Si в меньшей.

12. Проведено исследование влияния плотности потока быстрых нейтронов («эффект флакса») на радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440.

• При разработке моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 эффект флакса необходимо учитывать в том случае, если содержание меди в стали превышает уровень -0.1%.

• Снижение плотности потока быстрых нейтронов от ~1012 доЮ11 см"2с"' приводит к смещению экспериментальных величин ДТк в область более низких значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет ~5х1019см"2.

13. Выполнены исследования эволюции тонкой структуры материалов корпусов . реакторов ВВЭР-1000. 1

• Показано, что под облучением образуются выделения, обогащенные атомами никеля, марганца и кремния. Обогащение радиационно- у-индуцированных выделений атомами меди не наблюдается. ,

• Химический состав и размер выделений не зависят от флюенса. . ' /

• Плотность выделений существенно зависит от флюенса, а также от содержания в стали никеля и марганца.

• Плотность выделений можно оценить соотношением Ny = 0.01М2 26Мп х F.

• Приращение предела текучести линейно зависит от плотности преципитатов.

• Предложена модель, объясняющая причину выделения атомов никеля и марганца из твердого раствора в процессе облучения — снижение растворимости этих элементов в альфа-железе при повышении температуры вьппе 400°С.

• Марганец, никель, кремний, фосфор и медь являются химическими элементами, которые могут значимо влиять на процессы, происходящие в корпусных материалах ВВЭР-1000 под облучением. И, следовательно, они должны входить в число объясняющих факторов при разработке модели АТК - f(F).~

14. Проведен анализ технологии изготовления сварных швов и обечаек корпусов ВВЭР-440. Установлено, что распределение. свойств в обечайках в радиальном направлении является закономерным, а в аксиальном и азимутальном — случайным. В сварных швах закономерным является распределение в аксиальном направлении, а случайным - в радиальном и азимутальном направлениях.

15. Проведен анализ процедуры; испытаний и оценки критической температуры; хрупкости образцов . Шарпи. Установлено, минимально необходимое число испытаний для группы образцов для корректного определения; критической-температуры хрупкости.

16. Проведено исследование химического состава и распределения свойств в сварном шве ВВЭР-440/230 в необлученном состоянии.

• Показано, что вариации абсолютных значений концентраций химических элементов по высоте и образующей сварного шва незначительны, однако для фосфора они таковы, что могут оказывать значимое влияние на радиационную стойкость под облучением.

• В необлученном состоянии: металл сварного шва достаточно однороден с . точки зрения механических характеристик; оцененных величиной критической температуры хрупкости.

• Отмечено некоторое возрастание критической температуры хрупкости по мере приближения к границе сплавления сварного шва; с основным металлом. По абсолютной величине оно составляет 12°С.

• Показано, что различие, в значениях критической температуры хрупкости при изменении азимутальной координаты не превышает 8°0.

• При смещении линии надреза от оси сварного шва на такое расстояние, что ось надреза удалена от линии сплавления более, чем на 10мм не отражается на изменении критической температуры хрупкости.

• Разброс значений в радиальном направлении не превьппает 12°G.

• Все вышесказанное показывает, что использование реконструированных образцов для испытаний металла сварного шва позволяет адекватно оценивать его свойства.

• Для сварных швов с повышенным содержанием фосфора характерен градиент по содержанию фосфора. Содержание фосфора тем выше, чем больше расстояние от корня шва.

• Содержание фосфора не оказывает существенного влияния на значение критической температуры хрупкости в необлученном состоянии.

17. Выполнено исследование химического состава образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1. Показано, что при оценке состояния металла облученных сварных швов ВВЭР-440 с повышенным содержанием фосфора необходимо принимать во внимание градиент по содержанию фосфора в радиальном направлении.

• Образцы-свидетели РАЭС-1 вырезаны из средней части внешней разделки сварной пробы. Среднее содержание фосфора в образцах-свидетелях сварного шва для испытаний на ударный изгиб составляет 0.028%.

• ' Содержание фосфора в образцах-свидетелях сварного шва изменяется от

0.020 до 0.039%.

• Значение верхней 95% огибающей для всех измерений содержания фосфора в образцах-свидетелях составляет 0.041%.

• Для оценки радиационного охрупчивания сварного шва № 4 первого блока Ровенской АЭС необходимо использовать содержание фосфора 0.041%.

18. Проведено исследование металла сварного шва и опорной обечайки ВВЭР-1000, изготовленных на Ижорском заводе. Для каждого из исследованных материалов проведены испытания образцов Шарпи в соответствии РД ЭО 0598-2004.

• Оценка распределения значений критической температуры хрупкости сварного шва в, радиальном направлении показала, что критическая температура хрупкости от слоя к слою изменяется в диапазоне от -55 до -22°С. Колебания значений критической температуры хрупкости предположительно носят случайный характер и не связаны с изменением химического состава металла.

• Показано, что возможна ситуация, когда металл сварного шва из «внутренней разделки» имеет более высокую критическую температуру хрупкости, чем металл из «внешней разделки».' Этот результат следует учесть при планировании программ образцов-свидетелей и включать металл сварного шва из «внутренней разделки» в состав образцов-свидетелей.

• Оценка распределения значений критической температуры хрупкости сварного шва в аксиальном направлении показала, что максимальная критическая температура хрупкости характерна для области, прилежащей к линии сплавления сварного шва с основным металлом. Этот эффект устойчиво отмечается уже на расстоянии 8 мм от линии сплавления. Максимальное значение превышения 15°С.

• Исследование распределения значений критической температуры хрупкости металла обечаек корпусов ВВЭР-1000 показало, что распределение критической температуры хрупкости по толщине обечайки не случайное. Оно связано с существенным различием в скоростях охлаждения различных слоев металла обечайки в процессе закалки. Этот факт следует учитывать при оценке распределения свойств в поковках ВВЭР-1000 и АЭС-2006.

На основании исследования распределения свойств в сварных швах и поковках материалов корпусов ВВЭР и анализа результатов исследования образцов-свидетелей корпусов ВВЭР в программу образцов-свидетелей АЭС-2006 предложено внести изменения, которые направлены на:

• Разделение задач по оценке исходного состояния металла корпуса реактора и оценке изменения свойств в процессе эксплуатации. Оценку исходного состояния деталей корпуса реактора предлагается провести в рамках испытаний расширенного контрольного комплекта.

• Уменьшение числа факторов, влияющих на оценку абсолютного значения критической температуры хрупкости до одного (флюенс или время для термического старения).

• Только за счет оптимизации номенклатуры и компоновки образцов создание модульной системы в программах образцов-свидетелей, когда в нее включено 12 идентичных модулей (контейнерных сборок). Каждый модуль -минимальный элемент, который можно выгружать за одну операцию извлечения образцов-свидетелей. Такое изменение позволяет гибко использовать облучаемые в программах образцов-свидетелей образцы для решения вопросов об оценке остаточного ресурса корпуса реактора в процессе 60-летней эксплуатации.

• Получение информации, позволяющей использовать результаты испытаний ОС для совершенствования прогнозных моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов.

• Улучшение программы обеспечения качества.

20. Разработана идеология индивидуальной оценки исходного состояния элементов корпуса реактора, которые определяют его остаточный ресурс.

1.Ф. Правдюк, А.Д. Амаев, П.А. Платонов, В.Н. Кузнецов, В.М. Голянов, Влияние нейтронного облучения на свойства конструкционных материалов., Действие ядерных излучений на материалы (отдельный оттиск), Издательство Академии наук СССР., 1962

2. Н.Н. Алексеенко, А.Д. Амаев, И.Б. Горынин, В.А. Николаев, Радиационное охрупчивание сталей для корпусов ВВЭР, Энеогомашиздат, Москва, 1981

3. J.R. Howthom, Irradiation Embrittlement., Treaties on materials science and technology., Add. C.L. Briant, S.K. Buneije, 1983, Volume 25, pp. 461-524.

4. N. Alekssenko, A. Amaev, I. Gorynin, V. Nikolaev Radiation Damage of Nuclear Power Plant Pressure Vessel Steels.,American Nuclear Society., Illinois USE, 1997.

5. Report NUREG/CR-6778 "The effect of composition and heat treatment on hardening and embrittlement of reactor pressure vessel steels"., US. Nuclear" regulatory commission office of Nuclear regulatory research, Washington, DC 20555-0001, 2000.

6. Yu.A. Nikolaev, A.V. Nikolaeva, Ya.I. Shtrombakh., Radiation embrittlement of low-alloy steels., International Journal of Pressure Vessels and Piping 79 (2002) 619-636

7. P.A. Platonov, Yu.A. Nikolaev, Ya.I. Shtrombakh., Radiation embrittlement kinetics of the first generation of WER-440 RVPs after post-irradiation annealing., International Journal of Pressure Vessels and Piping 79 (2002) 643-648

8. T.J. Williams., The effect of nickel, manganese and copper on the irradiation sensitivity of low alloy steel welds., International Journal of Pressure Vessels and Piping 81 (2004) 657-665

9. L. Debarberis,*, A. Kryukov, D. Erak, Yu. Kevorkyan, D. Zhurko, Advanced method for WWER RPV embrittlement assessment., International Journal of Pressure Vessels and Piping 81 (2004) 695-701

10. L. Debarberis, В. Acosta, F. Sevini, A. Kryukov, F. Gillemot, M. Valo, A. Nikolaev, M. Brumovsky, Role of nickel in a semi-mechanistic analytical model for radiation embrittlement of model alloys., Journal of Nuclear Materials 336 (2005) 210—216

11. L. Debarberis, A. Kryukov, F. Gillemot, B. Acosta, F. Sevini Semi-mechanistic analytical model for radiation embrittlement and re-embrittlement data analysis., International Journal of Pressure Vessels and Piping 82 (2005) 195-200

12. G.R. Odette, E. Eason, T. Yamamoto, J. Smith, R. Nanstad, G. Lucas, "Comparison of TTS model calibrated to surveillance data with ternd in the IVAR database"., proceeding of IGRDM 13,2006, Japan

13. Yu. A. Nikolaev, Radiation Embrittlement of Cr-Ni-Mo and Cr-Mo RPV Steels., Journal of ASTM International, Vol. 4, No. 8, 2007, Paper ID JAI100695, www.astm.org

14. Ya. I. Shtrombakhl and Yu. A. Nikolaev., Monitoring of Radiation Embrittlement of the First and Second Generation of WER RPV Steels., Journal of ASTM International, Vol. 4, No. 5, Paper ID JAI100695, www.astm.org. 2007

15. E. D. Eason, G. R. Odette, R. K. Nanstad, T. Yamamoto, A Physically Based Correlation of Irradiation-Induced Transition Temperature Shifts for RPV Steels., Web site http://www.ntis.gov/support/ordernowabout.htm, 2007

16. Naoki Soneda, Kenji Djhi, Akiyoshi Nomoto, Kenji Nishida, Shiori Ishino, Embrittlement Correlation Method for the Japanese Reactor Pressure Vessel Materials., 2008

17. V. Nikolaev, V. Badanin, A. Morozov, Summarizing damage under irradiation and annealing., Atomic Energy, 57, 1984

18. Диссертация на соискание степени кандидата наук М. А. Соколова «Обоснование восстановительной термообработки (отжига) эксплуатирующихся корпусов реакторов ВВЭР-440», ИАЭ им И.В. Курчатова. Москва, 1989.

19. A. Kryukov, P. Platonov, Ya. Shtrombakh, V. Nikolaev, E. Klaustnitzer, C. Leitz, C-Y Rieg, Investigation of samples taken from Kozloduy unit 2 reactor pressure vessel., Nuclear engeeniring and design, 160 (1996) 59-76

20. Диссертация на соискание степени доктора наук A.M. Крюкова «Обоснование продления радиационного ресурса корпусов реакторов ВВЭР-440». РНЦ «Курчатовский институт», Москва, 1994.

21. Докторская на соискание степени доктора наук Я. И. Штромбаха «Экспериментальное обоснование радиационного ресурса материалов корпусов реакторов ВВЭР-440», Москва, 1998.

22. РД ЭО 0598-2004 Методика определения критической температуры хрупкости материалов корпусов реакторов по результатам испытаний малоразмерных образцов на ударный изгиб.

23. С.А. Айвазян, B.C. Мхитарян, Прикладная статистика и основы эконометрики., Москва, «ЮНИТИ», 1998

24. Нормы расчета на прочность оборудования и трубопроводов атомных энергетических установок ПНАЭ Г-7-002-86. М.: Энергоатомиздат, 1989.

25. Магнус Я.Р., Катышев П.К., Пересецкий А.А. Эконометрика. Начальный курс. — М.: ДЕЛО, 2004. 576 с.

26. P. Pareige, S. Duval, J. Massoud and J-C Van Duysen., Доклад на 6-й Российской конференции по реакторному та1епа1оведению., Димитровград, 2000.

27. О. Zabusov, Е. Krasikov, М. Kozodaev, A. Suvorov, P. Pareige, В. Radiguet., "Redistribution of impurity and alloying elements in WER-440 reactopr pressure vessel steel due to operating factors", VANT, N 3 (83), Moscow, 2003, pp. 66-72.

28. Report № COD 0011/0 "Test Report for Specimens irradiated during the first cycle, Task III", (Contract KL0804 85-065/7600), RRC "КГ, 2000.

29. Я.И. Штромбах, ГГ.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, В.И. Вихров, Ю.Н. Королев, Е.А. Красиков, И.В. Бачучин., Отчет № COD 0015/0 «По испытаниям образцов после второго цикла облучения (Задача 3, Задача 4)», РНЦ КИ, 2002.

30. Я.И. Штромбах, П.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, В.И. Вихров, Ю.Н. Королев, Е.А. Красиков, И.В. Бачучин., Отчет № COD 002/0 «Моделирование исходной критической температуры хрупкости (Задача 1)», РНЦ КИ, 1998.

31. Я.И. Штромбах, П.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, В.И. Вихров, Ю.Н. Королев, Е.А. Красиков, И.В. Бачучин., Отчет № COD 007/0 «Результаты испытаний образцов, облученных в течение первого цикла, Задача I», РНЦ КИ, 2001.

32. Я.И. Штромбах, П.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, В.И. Вихров, Ю.Н. Королев, Е.А. Красиков, И.В. Бачучин., Отчет № COD 014/0 "Первичное облучение и промежуточный отжиг», РНЦ КИ, 1999.

33. Я.И. Штромбах, П.А. Платонов, A.M. Крюков, А.А. Чернобаева, В.И. Вихров, Ю.Н. Королев, Е.А. Красиков, И.В. Бачучин., Отчет № COD 015/0 "Отчет по испытаниям образцов, облученных в течение второго цикла. ЗадачаЗ и 4», РНЦ КИ, 2002.

34. Chernobaeva A., Kryukov A., Platonov P., Shtrombakh Ya., Metallurgical variables effects on radiation embrittlement of WER-440 RPV materials., Proceeding of IGRDM 12, Arcachon, April 2005

35. M. Valo, L. Debarberis, A. Kryukov, A. Chernobaeva, Copper and phosphorus effect on residual embrittlement of irradiated model alloys and RPV steels after annealing., International Journal of Pressure Vessels and Piping 85 (2008) 575-579

36. J. Howthorne.; Steel impurity element effects on postirradiation properties recovery by annealing, NUREG/CR-5388. U.S. Nuclear Regulatory Commition, Washington, DC, 1989,182 p

37. Kemway-Jackson, A.J., J. Mace, R.N. Thomas., W. Phythian, Technical report AEA-RS 4411, AEA Technology, Harwell, UK, 1993.

38. M. Miller, K. Russell., APFIM characterization of high phosphorus Russian RPV weld., Applied surface science., 94/95 (1996) 378-383.

39. A. Nikolaeva, Yu. Nikolaev, A. Kryukov, Grain boundary embrittlement due to reactor pressure annealing., JNM 211(1994) 236-243

40. L. Utevskiy, E. Glikman, G. Kark Reversible temper brittleness of steel and iron alloys, Moscow, «Metallurgy», 1987.

41. G.R. Odette, T. Yamamoto and R.D. Klingensmidt., «On the Effect of Dose Rate on Irradiation Hardening of RPV Steels»., Philosophical magazine, Vol. 25, Nos, 4-7, 01.02-01.03 2005, pp.779-797

42. F. Bergner, A. Ulbricht, SASNS investigation of neutron irradiated pressure vessel steels and model allows, proceeding of IGRDM 13, Tsukuba, Japan, 2006

43. Е. Stoller, The influence of damage rate and irradiation temperature on radiation induced embrittlement in pressure vessel steels, effect of radiation on materials, ASTM STP 1175, ASTM international, West Conshohocken, PA, 1993, pp. 394-426.

44. Т. Williams, D. Ellis, W. CTConnell., Dose Rate Effects in High and Low Nickel welds., Conference Proceedings " Workshop on Dose Rate Effects in Reactor Pressure Vessel Materials, Olympic Valley, CA, 2001

45. M.K. Miller, K.F. Russell, R.E. Stoller, J.B. Hall and H. P. Gunawardane, Microstructural characterization of long term thermally aged reactor pressure vessel steels, Proceeding of IGRDM 12 meeting, 2005, Arcachaon, France

46. G. Sha, S. Hirosawa, A. Morley, A. Cerezo and G.D.W., Hardness evolution during long term thermal ageing in low alloy steels, Proceeding of the IGRDM 13, Arcachon, France, 2005.

47. B.A. Николаенко, E.A. Красиков, Ю.А. Николаев, Ю.Н. Королев, Н.С. Бокша, Влияние плотности потока нейтронов на радиационное охрупчивание металлов корпусов ВВЭР-440/213, Атомная энергия, том 97, выпуск 3, Москва, 2004

48. N. Sekimura, "Aging management of Japanese nuclear power plant"., proceeding of IGRDM 13, 2006, Japan.

49. M. Miller, P. Pareige, M. Burke, Understanding pressure vessel steels: An atom probe perspective., Materials Characterization 44 (2000) pp.235-245.

50. P. Pareige, S. Duval, J. Massoud and J-C Van Duysen., Доклад на 6-й Российско конференции по реакторному материаловедению., Димитровград, 2000.

51. О. Забусов, Е. Красиков, М. Козодаев, А. Суворов, Ф. Париж, Б. Радиюо., • "Перераспределение примесей и легирующих элементов в материалах корпусов ВВЭР-440 под влиянием эксплуатационных факторов", ВАНТ, № 3 (83), Москва, 2003, стр. 66-72.

52. P. Pareige, В. Radiguet, A. Suvorov, М. Kozodaev, Е. Krasikov, О. Zabusov, Tree-dimensional atom probe study of irradiated, annealed and re-irradiated VVER 440 weld metal, Surface and interface analysis, 2004, 34, 581-584.

53. M. Miller, K. Russel, APFIM characterization of high phosphorus Russian RPV weld., Applied surface science, 94/95 (1996) 378-383.

54. M. Miller, K. Russel, Local electron atom probe characterization of neutron irradiated RPV steels and model allows, Proceeding of AGRDM 12, Arcachon, France, 2005

55. M.K. Miller, K.F. Russel, J. Kosik , E. Keilova "Embrittlement of low copper VVER-440 surveillance samples neutron-irradiated to high fluences", journal of Nuclear materials 282 (2000) 83-88.70