автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Обоснование физических параметров специализированных активных зон быстрых реакторов для эффективной утилизации актинидов

ВВЕДЕНИЕ

Глава I. Обзор зарубежных исследований, выполненных по рассматриваемой проблеме.

Выводы к Главе

Глава II. Расчетно-теоретический анализ характеристик быстрых реакторов при использовании топлива без урана-238.

2.1.Особенности физики активных зон с топливом без урана-238.

2.2.Топливные композиции без урана-238 с различными инертными матрицами.

2.3.Результаты расчетно-теоретических исследований по выбору компоновок и обоснованию физических параметров активных зон быстрых реакторов с топливом без урана-238. Эффективность выжигания плутония и МА в таких активных зонах.

2.3.1.Выбор расчетной модели реактора и её основные характеристики.

2.3.2.Результаты расчетов по влиянию различных инертных матриц на 43 спектр нейтронов и эффекты реактивности.

2.3.3.Оптимизация режима перегрузок ТВС.

2.3.4.0собенности физики выжигания МА

2.3.5.Исследование эффективности выжигания МА в выбранной активной зоне, работающей в открытом топливном цикле.

2.3.6.Выжигание МА в специализированных активных зонах реактора типа БН-800, работающем в замкнутом топливном цикле с реакторами ВВЭР-1000.

2.3.7. Моделирование активной зоны реактора типа БН-800 с топливом без урана-238 и инертной матрицей на критической сборке БФС-58-1-И1.

Выводы к Главе

Глава III. Использование ROX-топлива для эффективного выжигания плутония и МА.

3.1. Некоторые особенности выжигания плутония в быстрых и тепловых реакторах.

3.2. Результаты нейтронно-физического расчета быстрого реактора типа БН

800 с ROX-топливом.

3.2.1. Исходная модель активной зоны реактора типа БН-800.

3.2.2. Исследование возможности увеличения Доплер-эффекта при 75 использовании ROX-топлива.

3.2.3. Исследование возможности улучшения основных физических характеристик топливного цикла рассматриваемой активной зоны с ROX-топливом.

3.2.4.Методические исследования проблемы достижения глубины выгорания топлива. 83 3.2.5.Максимально возможная глубина выгорания топлива в активнойзоне 86 3.3.Оптимизация активной зоны для обеспечения максимально возможной глубины выгорания топлива в быстром реакторе. 88 3.4.Дополнительное повышение глубины выгорания топлива за счет его дожигания в зоне с замедленным спектром нейтронов. ф 3.5.Проблемы регулирования реактора-выжигателя с ROX-топливом.

3.5.1.Температурный и мощностной коэффициенты и эффекты 99 реактивности.

3.5.2.Влияние зоны дожигания на коэффициенты реактивности быстро> теплового реактора

3.5.3. Эффективность системы СУЗ. ' 103 ' 3.5.4.Баланс реактивности реактора.

Выводы к Главе 3 *

Глава IV. Выжигание МА в специальных выжигательных ТВС с замедлителем, располагаемых в активной зоне.

4.1. Расчетно-теоретические исследования.

4.2. Возможные конструкции сборок для глубокого выжигания МА. 112 ф 4.2.1. Выжигание америция.

4.2.2. Выжигание нептуния.

4.3. Вопросы выравнивания энерговыделения по активной зоне.

4.4. Проблема НПЭР. 118 Выводы к главе 4 119 Заключение. 121 Приложение.

Наиболее острой проблемой, связанной с функционированием атомной энергетики, является накопление радиоактивных отходов (РАО) в виде продуктов деления и актинидов. Последние определяются плутонием и группой так называемых младших актинидов (МА) - нептунием, америцием и кюрием. Из реактора ВВЭР-1000, например, выгружается каждый год около 20 т отработавшего топлива, которое содержит приблизительно 1 % плутония (-200 кг) и около 0,1 % МА (~20 кг). Если учесть, что мощность всех атомных электростанций России, состоящих из реакторов ВВЭР и РБМК, составляет порядка 22 ГВт, то ежегодные отходы атомной энергетики (АЭ) составят -500 т, в которых содержится около 5 т плутония и -0,5 тонн МА.

Общий подход, которого придерживаются в настоящее время ученые и инженеры многих стран, работающие в области обращения с радиоактивными отходами (РАО), состоит в целесообразности радиохимической переработки отработавшего топлива, в процессе которой извлекаются уран, плутоний и младшие актиниды. Извлечение младших актинидов из отработавшего топлива целесообразно не только из-за их относительно высокой долгоживущей активности, но и для снижения величины энерговыделения захораниваемых РАО. Таким образом, в остатке РАО будут содержаться, в основном, продукты деления и некоторая часть неизвлеченных актинидов. Очевидно, что вопрос очистки РАО от долгоживущих актинидов при их радиохимической переработке имеет принципиальное значение.

Считается, что продукты деления в основном распадутся через 300-400 лет. В настоящее время разработаны достаточно надежные способы их долгосрочного хранения с помощью предварительного остекловывания.

Основная проблема обращения с РАО связана с долгоживущими актинидами. Долговременное хранение долгоживущих актинидов требует создания надежных хранилищ, оборудованных необходимыми техническими средствами (контроль выхода газообразных радиоактивных продуктов, спецвентиляция, защитные меры в случае возникновения аварийных ситуаций, включая запроектные аварии и т.п. ), что потребует значительных затрат. Существует также вполне обоснованное недоверие к надежности существующих методов захоронения, устойчивости геологических формаций, возможности обеспечения герметичности входных проходок, обеспечения непопадания воды из прилегающих горных пород и т.п. Поэтому рассматриваются различные эффективные методы трансмутации и выжигания долгоживущих актинидов, которые позволяют существенно уменьшить их массу. Здесь, однако, также имеется ряд нерешенных вопросов.

Эффективное выжигание актинидов может осуществляться за счет создания полностью или частично замкнутого топливного цикла атомной энергетики. Проведенные исследования показывают, что замкнутый топливный цикл системы тепловых реакторов организовать практически невозможно. Рост начальных обогащений при рецикле из-за значительного увеличения доли четных изотопов плутония выходит за рамки существующих ограничений в физике тепловых реакторов. Здесь, помимо ограничения содержания четных изотопов в нарабатываемом плутонии, необходимо отделение группы МА. Активность этой группы является столь высокой, что практически не снимает проблему радиотоксичности долгоживущих высокоактивных отходов.

Быстрые реакторы, в этом смысле, имеют принципиальные отличия от тепловых. Фундаментальные свойства быстрых реакторов, связанные с особенностями сечений взаимодействия различных нуклидов с нейтронами высоких энергий, могут обеспечить эффективное выжигание пороговых изотопов плутония и МА. Теоретические исследования показывают, что в системе быстрых реакторов, работающих в замкнутом топливном цикле, происходит практически полная утилизация нарабатываемых актинидов. При этом поддерживается их невысокий уровень содержания в топливе (менее 1 %), а в отходы будет уходить только неотделяемая часть актинидов от продуктов деления. Для современной радиохимии эта неотделяемая часть по плутонию составляет примерно 0,5 %, а по МА от 1 до 5 %. Практически, это означает, что количество, например, плутония в отходах по сравнению с открытым топливным циклом может быть уменьшено в сотни раз. А в дальнейшем, по мере усовершенствования методов переработки, в тысячу и более раз.

В системе тепловых и быстрых реакторов последние могут взять на себя роль утилизатора МА. При этом, при правильном выборе параметров АЭ, может быть достигнута полная утилизация нарабатываемых актинидов как тепловых, так и быстрых реакторов.

Радиационная опасность (радиотоксичность) отработавшего уранового топлива тепловых реакторов во многом зависит от содержания плутония и младших актинидов (Np, Am ,Сш). После 10-летней выдержки отработавшего топлива в нем устанавливается примерно следующее соотношение между указанными трансурановыми элементами (%) [ 1 ]:

Pu - 87; Am - 6.2;

Np - 6.1; Cm - 0.7.

В таблице 1 для рассматриваемого отработавшего уранового топлива показаны изменения величины его радиотоксичности (в относительных единицах) и вкладов в эту величину продуктов деления, Pu, Np, Am ,Cm, а также урана с его продуктами распада от времени выдержки отработавшего топлива. В рассмотренном временном диапазоне выдержки отработавшего топлива величина радиотоксичности тесно связана с величиной а-активности, которая в свою очередь определяет уровень остаточного энерговыделения в топливе.

Таблица 1

Характер изменения радиотоксичности отработавшего уранового топлива тепловых реакторов от времени выдержки [1].

Время выдержки, годы 10z 10j 104 10а 10° 10;

Радиотоксичность, относительные единицы 1.0 2.8 -10"' 7-10'2 3.8 -10"3 4.7 -10"4 1.3 -10"4

Вклады основных групп элементов в радиотоксичность топлива, %

Изотопы урана с их продуктами распада 0.1 6 29 79

Изотопы плутония 85 90 97 88 50 17

Изотопы нептуния - - - 1.3 13 3

Изотопы америция 10 9.2 2.5 2.7 6.8 1.4

Изотопы кюрия 0.4 0.3 0.4 - -

Продукты деления 4.2 6-Ю"4 2.4 -10"3 3.2 -10'2 9.6 -10"2 1.4-10"'

Из анализа данных, приведенных в таблице 1, видно, что даже в случае неполного извлечения урана, плутония и младших актинидов из отработавшего топлива при химпереработке величина радиотоксичности РАО и величина энерговыделения в РАО могут быть снижены во много раз. Выделенные из отработавшего топлива младшие актиниды (Np, Am, Cm) в дальнейшем могут быть подвергнуты процедуре трансмутации в ядерных реакторах.

В настоящее время исследованы на концептуальном уровне, а для некоторых вариантов выполнены более глубокие проработки, различные пути использования реакторной технологии для утилизации отходов АЭ. В этих исследованиях превалируют быстрые реакторы, хотя для эффективной утилизации плутония могут использоваться также и тепловые реакторы типа ВВЭР.

Не проводя здесь анализа всего многообразия возможных способов и путей утилизации отходов АЭ, ограничимся лишь анализом возможного использования быстрых реакторов типа БН( Прежде всего, разграничим две проблемы: выжигание плутония и выжигание МА.

В настоящее время исследуются возможности выжигания оружейного плутония в тепловых и быстрых реакторах. Правительства России и США договорились о совместной деятельности в области выжигания некоторого количества оружейного плутония, которое является избыточным для использования в целях обороны. Это количество определено на уровне 34 тонн с обеих сторон [2]. Исследуются различные сценарии утилизации такого плутония в быстрых и тепловых реакторах. Основная топливная концепция состоит в использовании МОХ-топлива. Предварительный анализ показывает, что эффективность выжиганйя плутония в быстрых реакторах существенно выше эффективности его выжигания в тепловых реакторах. Это связанО( с б'ольшим (примерно в 5 раз) обогащением топлива по плутонию в быстрых реакторах по сравнению с тепловыми. Использование МОХ-топлива для этих целей является, однако, не лучшим вариантом. С точки зрения наработки вторичного плутония было бы целесообразно рассматривать топливные композиции без урана-238, так как последний является источником наработки как плутония, так и других очень вредных с точки зрения экологии актинидов. Топливо без урана-238, замененного какой-либо инертной матрицей, с этой точки зрения представляет большой интерес. Его разработкой в последнее время занимается ряд технологических лабораторий России, Франции и Японии. Например, энергетический реактор (быстрый или тепловой) может выжигать -750+850 кг/ГВт (эл) плутония в год, не производя вторичный плутоний. Таким образом, выжигание оружейного плутония в реакторах с топливом без урана-238 является гораздо более эффективным и надежным по сравнению с использованием МОХ-топлива. К этой же категории выжигания может быть отнесен и энергетический плутоний, поскольку и он может быть причислен к материалу потенциально опасному с точки зрения его использования в ядерном оружии.

Следует отметить, что энергетический плутоний является эффективным топливом для тепловых и быстрых реакторов. Предпочтительнее использовать энергетический плутоний в быстрых реакторах, поскольку эффективность такого использования из-за высокого коэффициента воспроизводства гораздо выше, чем в тепловых реакторах. Для начальной фазы развития быстрых реакторов очень выгодно использовать этот плутоний для начальных загрузок, поскольку уже накоплено значительное количество такого плутония в отработавшем топливе тепловых реакторов. Однако, в таком варианте при большой задержке ввода серийных быстрых энергетических реакторов или использования энергетического плутония в тепловых реакторах, его хранение потребует значительных затрат. Эти затраты по разным оценкам могут составлять от 2 до 6 $USA за грамм [3]. Предлагается, правда, хранить отработавшее топлива, не выделяя плутоний и другие радиоактивные компоненты в сухих хранилищах, что, конечно, является более дешевым способом. В связи с этим требуется экономическая оптимизация использования накопленного энергетического плутония - его долгосрочное хранение или его более ранняя утилизация.

Главная проблема состоит в утилизации младших актинидов. Плутоний как эффективное ядерное горючие целесообразно использовать в тепловых и быстрых реакторах для производства электроэнергии. Младшие актиниды для этих целей в тепловых реакторах использовать невозможно, их постоянное накопление в атомной энергетике создает значительную экологическую угрозу. Отметим еще раз, что в плутонии отработанного топлива тепловых реакторов содержится примерно 7 % МА (при «нулевой» выдержке отработавшего топлива), количество которого в связи с распадом 241Pu (Ti/2=14,7 года) и его превращения в 241Аш возрастает со временем. Так как активность и радиационная опасность МА составляет заметную часть долгоживущих отходов, то сама по себе утилизация только лишь плутония не решает проблемы экологической безопасности ядерных отходов.

Для решения этой проблемы можно использовать быстрые реакторы с оксидным топливом, в которых утилизация МА может осуществляться как попутная функция. Однако, действующие в настоящее время в России Правила ядерной безопасности (ПБЯРУ АС-89) существенно ограничивают количество МА, которое можно ввести в топливо. Это связано с увеличением натриевого пустотного эффекта реактивности (НПЭР). В этом случае в составе атомной энергетики должно быть значительное количество быстрых реакторов.

Эффективное решение этой проблемы может быть найдено при использовании в быстрых реакторах активных зон с топливом без урана-238, в которых НПЭР существенно ниже, чем в традиционных активных зонах [4, 5]. Ниже будет показано, что в специализированных активных зонах быстрого реактора типа БН-800 с топливом без урана-238, замененного инертной матрицей, с гомогенным введением в топливо МА можно выжигать до 100 кг младших актинидов (МА) в год. Отметим, что это возможно при работе реактора-выжигателя в замкнутом топливпом цикле, где осуществляется многократная рециркуляция МА.

Существует перспектива более эффективного выжигания МА в подкритических реакторах с использованием ускорителей (система ADS). Здесь при использовании подкритического реактора на быстрых нейтронах мощностью 800 МВт (эл.) с топливом также без урана -238 можно выжигать до 250 кг МА в год [6].

Таким образом, использование топлива без урана-238 в быстрых реакторах типа БН и в перспективных подкритических быстрых реакторах открывает реальные пути уничтожения высокоактивных и долгоживущих отходов АЭ.

Существует, однако, и другой путь эффективной утилизации младших актшшдов-в быстрых реакторах. Он связан с гетерогенным введением в активную зону МА за счет использования специальных выжигательных устройств, содержащих сильный замедлитель и элементы с младшими актинидами, которые вводятся в какую-либо инертную матрицу. Эти выжигательные устройства, по внешней конфигурации выполненные в виде ТВС, могут располагаться в активной зоне с обычным топливом или боковом экране. Выжигание МА в таких устройствах происходит за счет превращения в результате нейтронного облучения пороговых изотопов в непороговые, которые эффективно выжигаются в присутствии замедлителя. По сути дела такие процессы идут в любом реакторе, в том числе и в тепловом, однако, их скорость существенно зависит от величины нейтронного потока. Реализация такой идеи позволит, при условии достаточно высоких выгораний МА, отказаться от многократного рецикла МА.

Расчетно-теоретические исследования по поиску эффективных путей выжигания плутония и младших актинидов с использованием топлива без урана-238, замененного инертной матрицей, были начаты в ФЭИ в начале 90-х годов прошлого века Матвеевым В.И. и Ивановым А. П. Одна из первых работ в этом направлении, выпущенная указанными авторами совместно с Байбуриным Г.Г. (ВНИИНМ), была представлена на техническом комитете МАГАТЭ в 1991 г. [4]. В дальнейшем эта работа была продолжена под руководством Матвеева В.И. с участием Кривицкого И.Ю., Цикунова А.Г., автора настоящей диссертации и ряда других сотрудников ФЭИ [5, 6, 7]. В этих работах были исследованы различные варианты активных зон быстрых реакторов типа БН-800 и БН-1300, оптимизированы физические параметры таких активных зон, исследованы вопросы безопасности, влияние различных факторов на эффективность выжигания. С 1999 г. по 2003 г. автором совместно с Елисеевым В.А. Кривнцкнм И.Ю., Малышевой И.В., Бурьевским И.В. был проведен цикл работ по обоснованию открытого топливного цикла быстрого реактора-выжигателя с использованием новых топливных композиций без урана-238 на основе камнеподобной инертной матрицы (ROX- топлива) [8]. В результате этих работ, была разработана концепция активных зон быстрых реакторов- выжигателей актинидов с топливом без урана -238.

Был также, совместно с Кривицким И. Ю. и Елисеевым В.А., достаточно подробно исследован и другой путь выжигания МА, о котором было сказано выше, - выжигание в специальных выжигательных устройствах с замедлителем. На этом пути был предложен новый и достаточно эффективный способ выжигания МА с высокой глубиной их выгорания (больше 90 % т.а.). [9]

Полученные результаты проведенных расчетно-теоретических исследований были обобщены автором настоящей работы и представлены в виде диссертации.

В первой главе диссертации приводится обзор зарубежных исследований, выполненных по рассматриваемой проблеме. Исследования в области трансмутации и выжигания актинидов и долгоживущих продуктов деления были начаты еще в конце прошлого столетия. В Японии в 1988 г. была начата программа OMEGA (Options for Making Extra Gains from Actinides and fission products) по исследованию и развитию в области технологии разделения и трансмутации актинидов и продуктов деления (Р&Т). В дальнейшем это программа получила международное признание, и к ней подключились 12 стран (Бельгия, Канада, Финляндия, Германия, Япония, Корея, Нидерланды, Испания, Швеция, Турция, Великобритания) и 3 международные организации (МАГАТЭ, Европейская комиссия и организация по экономическому сотрудничеству и развитию OECD/NEA). Цель этой программы заключалась в проведении обзора и оценки существующих проектов и разработок в области Р&Т.

Во Франции в 1992 была начата программа CAPRA и параллельно программа SPIN, для выжигания МА. Предполагалось, использовать для целей трансмутации актинидов реактор СуперФеникс, сделав в нем замену бокового воспроизводящего экрана на стальной. Однако, после принятия решения правительством в 1998 г о закрытии реактора, программа была пересмотрена и нацелена на использование для этих целей реактора Феникс. Проводились исследования по использованию реактора EFR для выжигания МА.

В США исследования проводились в двух направлениях: разработка крупных ядерных захоронений (Окриджская национальная лаборатория, ORNL) и создание быстрого интегрального реактора с металлическим топливом IFR (Арагонская национальная лаборатория, ANL) [16]. В ANL была проведена обширная экспериментальная программа [17]. Исследования проводились на базе реактора IFR и перспективного натриевого реактора, использующего U-Pu-Zr-топливо с пирохимическим процессом его переработки, в качестве которого выступал инновационный модульный реактор PRISM [17].

Во второй главе приводятся результаты расчетно-теоретических исследований активных зон быстрых реакторов с полной загрузкой топливом без урана-238, замененного инертной матрицей. Рассматриваются особенности физики таких активных I зон. Дан краткий обзор различных топливных композиций без урана-238, замененного инертной матрицей. Приводятся результаты расчетов влияния различных инертных матриц на спектр нейтронов и эффекты реактивности. Рассматриваются возможности компенсации снижения Доплер-эффекта за счет введения дополнительных резонансных поглотителей в топливо без урана-238. Далее приводятся основные результаты исследований по выбору и оптимизации основных параметров специализированных активных зон с топливом без урана-238 для реактора типа БН-800. Рассматриваются также особенности физики выжигания МА. Одна из основных особенностей физики выжигания актинидов в активных зона* с топливом без урана-238 связана с рядом ограничений в достижении глубокого выгорания. Увеличение глубины выгорания и кампании ТВС приводит к необходимости увеличения начальной загрузки свежего топлива. В результате такой обратной связи даже значительное увеличение выгорания ТВС приводит к гораздо меньшему относительному их выгоранию. Рассматриваются активные зоны с различной долей введенных в топливо МА и приводится количественная оценка эффективности их выжигания при работе реактора, работающем в замкнутом топливном цикле совместно с реакторами ВВЭР-1000.

В третьей главе приводятся результаты нейтронно-физических расчетов быстрого реактора типа БН-800, использующего ROX-топливо и работающего в открытом топливном цикле. Представлены результаты нейтронно-физических расчетов реактора с активной зоной, компоновка которой по количеству ТВС, размерам ТВС, размерам твэл, количеству и расположению органов регулирования и некоторым другим характеристикам близка к проектному варианту активной зоны реактора БН-800. Здесь представлены также результаты оптимизационных исследований по выбору компоновки активной зоны реактора с целью улучшения выравнивания поля энерговыделения; представлен способ увеличения интервала между перегрузками. Далее представлены результаты расчетно-теоретических исследований быстро-теплового реактора с ROX-топливом. В этих исследованиях рассматривается активная зона, периферийная часть которой содержит замедлитель, что позволяет повысить глубину выгорания топлива. Приведены результаты параметрических исследований зависимости глубины выгорания топлива в такой активной зоне от соотношения: топливо-матрица-замедлитель.

Рассматривались различные варианты организации подзоны с замедлителем. Приводятся результаты основных нейтронно-физических характеристик оптимального варианта активной зоны, позволяющего получить максимальную глубину выгорания топлива с учетом существующих ограничений по составу композиции ROX-топлива и допустимого флюенса нейтронов на чехлы ТВС и оболочки твэлов. Расчеты проводились также для активной зоны, содержащей большее количество регулирующих стержней, чем в проектном варианте.

В четвертой главе рассматривается выжигание МА в специальных выжигательных ТВС с замедлителем, располагаемых в активной зоне. Исследуется возможность получения глубоких выгораний (на уровне 90-98 %) МА в ТВС, состоящих из элементов, содержащих МА в инертной матрице, и элементов на основе гидридов металлов в активной зоне быстрого реактора. Приводятся результаты расчетно-теоретических исследований на базе реактора БН-800 с активной зоной на МОХ-топливе. Рассматривается зависимость глубины выгорания МА от соотношения МА и инертной матрицы в выжигательной сборке и влияние замедлителя (гидрид циркония) на глубину выгорания МА. Далее анализируется изменение изотопного состава при выжигании 241 Am и 237Np, рассматриваются вопросы, связанные с выравниванием энерговыделения и поведением натриевого пустотного эффекта реактивности в таких активных зонах.

Актуальность и практическая ценность работы состоит в разработке новых предложений по эффективной утилизации младших актинидов, ответственных за основную часть долгоживущей активности радиоактивных отходов (после извлечения из них плутония) атомной энергетики. Эти предложения связаны с созданием и обоснованием активных зон быстрых реакторов с новым топливом - без урана-238, замененного инертной матрицей, позволяющих существенно увеличить количество вводимых в топливо младших актинидов.

Целыо работы является физический анализ различных способов эффективной утилизации младших актинидов в быстрых реакторах, выбор и обоснование оптимальных параметров специализированных активных зон для этих целей.

Научная новнзна:

1. Рассмотренные автором компоновки активных зон для эффективной утилизации плутония и МА для реактора типа БН-800, обеспечивающие достаточно высокую производительность выжигания МА и удовлетворяющие основным реакторным требованиям, предложены впервые.

2. Новыми являются результаты физического анализа таких активных зон, использующих различные виды топлива без урана-238, работающих как в открытом) так и в замкнутом топливных циклах, которые позволили оценить основные параметры для их проектирования.

3. Новым является предложение по использованию активной зоны для эффективного выжигания МА, в которой используется обычное (традиционное) топливо и выжигательные ТВС, располагаемые внутри активной зоны. В выжигательных ТВС используется топливные элементы с МА в инертной матрице и элементы с сильным замедлителем на основе гидридов металлов. Впервые определены оптимальные параметры такой активной зоны и конструкции выжигательных ТВС, которые обеспечивают максимальную эффективность выжигания МА (больше ~100 кг в год) с максимальной глубиной выгорания (~90 % т.а.) при сохранении основных параметров безопасности реактора.

Достоверность и обоснованность результатов диссертации обеспечиваются: используемыми методиками, программами физического расчета и ядерными константами, разработанными в ИЯР и АЭ ГНЦ РФ ФЭИ, (которые были апробированы при разработке быстрых энергетических реакторов и на основе анализа многочисленных экспериментов на критических сборках, в том числе на критической сборке БФС-58-1И1, моделирующей активную зону с топливом без урана-238), а также сопоставлением и согласованием расчетных результатов с результатами других авторов.

Автор выносит на защиту

1. Результаты расчетно-теоретического анализа физических характеристик быстрого реактора с топливом без урана-238. Результаты анализа физики выжигания МА в выбранной активной зоне, количественные оценки образующихся продуктов трансмутации.

2. Предложение и его обоснование по эффективной трансмутации МА в быстром реакторе-выжигателе типа БН-800, работающем в замкнутом топливном цикле с реактором ВВЭР-1000.

3. Результаты расчетно-теоретических исследований по использованию ROX-топлива для эффективного выжигания плутония. Определение максимально-возможной глубины выгорания ROX- топлива. Предложение по оптимальной компоновке активной зоны с ROX- топливом.

4. Новый эффективный способ выжигания МА в специальных выжигательных ТВС с замедлителем, расположенных в активной зоне. Результаты расчетно-теоретического обоснования такого способа.

Личный вклад автора.

Расчетные исследования, положенные в основу выносимых на защиту результатов, выполненные лично автором. Автором разрабатывались расчетные модели, непосредственно производились расчеты по выбранным программам физического расчета и анализ полученных результатов.

1. Выполнены расчетно-теоретические исследования по выбору и обоснованию компоновок и параметров активных зон с топливом без урана-238 в реакторе типа БН-800.

2. Выполнен комплекс расчетно-теоретических исследований по анализу особенностей физики быстрого реактора при использовании в нем ROX-топлива. Рассмотрены различные компоновки активной зоны с таким топливом, в том числе компоновки с использованием внешней подзоны с замедлителем для увеличения глубины выгорания.

3. Исследована эффективность выжигания МА в специальных выжигательных ТВС с использованием сильного замедлителя, располагаемых в активной зоне с МОХ-топливом. Определены оптимальные параметры такой активной зоны и конструкции выжигательных ТВС.

В основу диссертации положены материалы отчетов о научно-исследовательской работе и докладов на российских и международных конференциях и семинарах.

Отчеты ФЭИ:

1. Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И., Иванов А.П., Матвеева Е.В. (Поплавская Е.В.). Выжигание плутония в активной зоне реактора БН-800, использующего нетрадиционное топливо без урана-238. Отчет ФЭИ. Инв. № 9004,1995 г.

2. Бурьевский И.В., Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И.,Черный В.А, Поплавская Е.В. Физические исследования и оптимизация активных зон на оксидном и нитридпом топливе для выжигания плутония и младших актинидов. Отчет ФЭИ. Инв. № 9480,1997 г.

3. Бурьевский И., Забудько Л.Б.,Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И., Поплавская Е.В. и др.Физические характеристики активной зоны реактора БН-800 при использовании топлива без урана-238 с различными инертными разбавителями. Отчет ФЭИ. Инв. № 9481, 1997 г.

4. Кривицкий И. Ю.,Матвеев В.И., Поплавская Е.В. Расчетные исследования активных зон с топливом без урана-238 перспективных быстрых реакторов для утилизации плутония и младших актинидов. Отчет ФЭИ. Инв. № 9852, 1998 г.

5. Кривицкий И. Ю.,Матвеев В.И., Поплавская Е.В. Характеристики перспективной активной зоны реактора БН-800 с топливом без урана-238 с инертной матрицей. Отчет ФЭИ. Инв. № 10365,2000 г.

6. Матвеев В.И., Елисеев В.А, Малышева И.В., Кривицкий И.Ю, Поплавская Е.В. Исследования по выбору компоновки и состава быстрого теплового реактора (с замедляющей подзоной) для эффективной утилизации высокоактивных отходов ядерной энергетики. Отчет ФЭИ. Инв. № 10391, 2000 г.

7. Матвеев В.И., Елисеев В.А, Малышева И.В., Поплавская Е.В. Расчетные исследования изотопного состава выжигаемых актинидов в зависимости от доли замедлителя. Оценки предельной величины выжигания актинидов в активной зоне реактораБН-800. Отчет ФЭИ. Инв. № 10421,2000 г.

8. Матвеев В.И., Елисеев В.А, Цикунов А.Г., Поплавская Е.В. Расчеты характеристик активной зоны перспективных РБН при неполной радиохимической очистке облученного топлива и при использовании замедляющих подзон; расчеты радиационных характеристик при разной организации топливного цикла, оценка возможности его улучшения. Отчет ФЭИ. Инв. № 10557, 2000 г.

9. Матвеев В.И., Елисеев В.А, Цикунов А.Г., Кривицкий И.Ю, Поплавская Е.В. Анализ различных концепций активной зоны для выжигания плутония и младших актинидов на базе реактора БН-800. Отчет ФЭИ. Инв. № 11249, 2003г.

Препринт ФЭИ

Бурьевский И.В., Елисеев В.А., Кривицкий И.Ю., Поплавская Е.В. и др. Концептуальные исследования ROX- топлива в быстрых натриевых энергетических ректорах: Препринт ФЭИ-2958,2002.

Статья

Елисеев В.А., Поплавская Е.В. Возможности глубокого выжигания америция и нептуния в активной зоне быстрого натриевого реактора. Атомная Энергия том 96, вып.З, 2004 г

Монография

Бурьевский И.В., Елисеев В.А., Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И. Поплавская Е.В. и др. Физические и инженерные проблемы повышения безопасности и эффективности выжигания актинидов в перспективных быстрых реакторах. Изд. ФЭИ, 2001г.

Доклады на конференции и семинары

1. Byburin G.G., Krivitsky I.Yu., Matveev V.I., Matveeva E.V.(Poplavskaya E.V.). Plutonium burning in fast reactors cores using unconventional fuel without U-238. (Выжигание плутония в активных зонах быстрых реакторов при использовании нетрадиционного топлива без урана-238). // Unconventional options of plutonium disposition. - конференция МАГАТЭ, 1995 г.

2. Елисеев В.А., Поплавская Е.В., Пути возможного повышения эффективности выжигания плутония и МА в быстром реакторе-выжигателе. // Международная студенческая конференция «Полярное сияние», 2002 г.

3. Матвеев В.И., Кривицкий И.Ю., Елисеев В.А., Поплавская Е.В., Цикунов А.Г., Использование быстрых натриевых реакторов для эффективной утилизации плутония и младших актинидов.// Конференции «Ядерные энергетические технологии с реакторами на быстрых нейтронах», посвященная 100-летию со дня рождения А.И. Лейпунского, Обнинск, 2003 г.

4. Елисеев В.А., Поплавская Е.В., Использование быстрых натриевых реакторов для эффективной утилизации плутония и младших актинидов.// 14 конференция ЯО России «Научное обеспечение безопасного использования ядерных энергетических технологий», Удомля, 2003 г.

5. Матвеев В.И., Кривицкий И.Ю., Елисеев В.А., Поплавская Е.В., Цикунов А.Г., Utilization of plutonium and Minor actinides in fast sodium cooled reactors with specialized cores (Утилизация плутония и MA в быстрых натриевых реакторах со специализированными активными зонами). // Международная конференция Global 2003, США, 2003 г.

6. Матвеев В.И., Поплавская Е.В. Comparison of different ways of MA utilization in fast reactors.(CpaBiieHHe различных способов утилизации MA в быстрых реакторов).//Французско-российский семинар по физике и безопасности быстрых реакторов Франция, Кадараш , 2005 г.

Апробация работы

Основные положения работы докладывались на международных конференциях и семинарах: конференции МАГАТЭ 1991 и 1995 гг, конференции PHYSOR-96,GLOBAL-99, GLOBAL-2003, международная студенческая конференция «Полярное сияние», С. Петербург, 2001 г., конференция ядерного общества РФ, Удомля, 2003 г., международная конференция, посвященная 100-со дня рождения А.И. Лейпунского, ряд докладов на международных двусторонних российско-японских и французско-российских семинарах.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, приложения и списка литературы и источников. Объем работы составляет 137 страниц текста, куда входит 23 рисунка, 57 таблиц, список использованных источников из 73 наименования, приложение на 5 стр.

Выводы к главе 4.

1. Разработана модель активной зоны на базе реактора БН-800 с расширенной активной зоной до 702 ТВС, в которую помещено 137 выжигательных ТВС с МА и замедлителем на основе гидрида циркония.

2. Проведены расчетно-теоретические исследования зависимости глубины выгорания МА от соотношения МА и инертной матрицы в выжигательной сборке и влияние замедлителя на глубину выгорания МА, которые позволили сделать 2 важных вывода:

- глубина выгорания МА существенно зависит от количества выжигаемых МА- чем выше глубина выгорания, тем ниже количество выжигаемых МА;

- достижение глубоких выгораний МА (свыше 90 % т.а.) за сравнительно небольшой период времени возможно только при сильном разбавлении МА замедлителем.

3. Предложены 3 конструкции выжигательной ТВС, содержащей элементы МА в инертной матрице и элементы с замедлителем. Эти конструкции отличаются расположением элементов с МА и с замедлителем. Показано, что наибольшая глубина выгорания получается при размещении замедлителя в центральной втулке. 0

4. Проведенные исследования показали, что за 2 кампании (840 эфф. сут.) в реакторе типа БН-800 при использовании выжигательных ТВС с максимальным количеством замедлителя (замедлитель расположен в виде центральной втулки) можно достичь глубину выгорания ~85 % т.а. для америция и ~92 % т.а. для нептуния при загрузке 2,5 кг МА в одну выжигательную сборку. За три кампании (1260 сут.) глубина выгорания МА увеличиваться на 11 % (абс.). При этом количество выжигаемых МА в год уменьшится па ~ 30 %.

5. Подробно проанализировано изменение изотопного состава МА при облучении. Показано, что при облучении америция при достижении глубины выгорания ~90 % т.а. оставшиеся недогоревшие МА (~10 % т.а.) состоят в основном из 238Ри и 244Сш, которые и определяют а-активность оставшихся МА (на долю 238Ри приходится 40 % активности, а на долю 244Сш -47%).

6. Исследованы вопросы выравнивания энерговыделения в активной зоне. Предложен способ подавления всплесков энерговыделения на границе с МОХ ТВС при помощи покрытия выжигательных ТВС слоем из материала, содержащего кадмий, что позволяет значительно снизить величины таких всплесков.

7. Рассмотрено поведение НПЭР в течение микрокампании. Исследования показали, что максимальное положительное значение НПЭР при осушении как МОХ ТВС, так и выжигательных сборок ( +0,2 % Дк/к ) наблюдается только в случае начальной загрузки активной зоны, в которую помещены «свежие» выжигательные сборки. В дальнейшем НПЭР имеет только отрицательные значения.

8. Предложенный способ утилизации МА в выжигательных сборках с сильным замедлителем на основе гидридов металлов, располагаемых в активной зоне быстрого реактора с традиционным топливом в количестве 15-20 % от общего количества ТВС в активной зоне, позволяет обеспечить достаточно эффективную утилизацию МА (100-110 кг/год) с очень высокой степенью перевода МА в продукты деления (> 90 % ). Этот способ является самым эффективным среди других возможных способов трансмутации МА.

Заключение

В диссертации рассмотрен и обоснован на расчетно-теоретическом уровне новый способ эффективного выжигания младших актинидов, которые определяют, после извлечения плутония, активность долгоживущих отходов ядерной энергетики, с использованием быстрых реакторов с топливом без урана-238 на основе инертных матриц. Проведенные расчетно-теоретические исследования позволили получить следующие результаты.

1. Рассмотрены физические особенности активных зон с топливом без урана-238. Показано, что в таких активных зонах из-за увеличения утечки нейтронов из активной зоны существенно уменьшается натриевый пустотный эффект реактивности, достигая отрицательных величин ~ 3-f4 % Д К/К с плутониевым топливом без младших аткинидов. Это позволяет вводить в топливо для выжигания значительное количество МА -15 % в топливо без урана-238 и -15 % МА в топливо на основе урана-235. Трудными вопросами являются обеспечение длинных микрокампаний из-за существенного увеличения темпа изменения реактивности от выгорания топлива и заметное снижение Доплер-эффекта.

2. Предложен способ увеличения Доплер-эффекта за счет введения в топливо резонансных поглотителей. Наиболее эффективными резонансными поглотителями являются ниобий, молибден и железо, из которых наиболее предпочтительным является железо.

3. Для выравнивания поля энерговыделения предложен способ перестановок ТВС в соответствующие зоны дросселирования от периферии к центру во время перегрузок.

4. На примере реактора БН-800 показано, что при выбранной системе регулирования для этого реактора может быть обеспечена микрокампания - 2 месяцев. Увеличение микрокампании возможно за счет использования поглощающих компенсаторов из высокообогащенного карбида бора (~ 80 %) или увеличения их количества.

5. Проведен анализ трансмутации МА в активной зоне быстрого реактора мощности 800 МВт (эл.) с топливом РиОг +MgO, работающего а открытом топливном цикле. Показано, что при введении 15 % 241 Am (564 кг) за год трансмутируется только -98 кг, что составляет 17 % от загруженного америция. При этом только -30 кг переходит в продукты деления, остальные вновь образованные ядра, в основном, после ряда промежуточных превращений переходят в основном в 238Ри и 242Ри.

При трансмутации нептуния выжигается порядка 20 % с образованием изотопов плутония. Таким образом, трансмутация америция или нептуния не является эффективной в открытом топливном цикле. Что касается 244Сш, то несмотря па его невысокую долю 1 % от общего количества МА), его высокая а- активность существенно осложняет процесс изготовления свежего топлива и, как правило, его трансмутация не рассматривается. Поэтому рассматривается его хранение, при котором за счет его а-распада со сравнительно низким периодом (18 лет) образуется 240Ри.

6. Для более эффективного выжигания актинидов предложено использовать замкнутый топливный цикл, в котором плутоний и МА из отработавшего топлива реактора ВВЭР с увеличенной долей МА до 15 % идет на подпитку быстрого реактора-выжигателя, смешиваясь с отработанным топливом реактора-выжигателя. Организация такого топливного цикла позволяет утилизировать ~ 55 кг МА в год, обслуживая, таким образом, ~3 реактора типа ВВЭР-1000 в год. Отметим, что в этом цикле америций и нептуний полностью переходят в продукты деления.

7. Рассмотрен также замкнутый топливный цикл с топливом на основе 235U, которое позволяет увеличить эффективность утилизации МА в 1,5 раза.

8. Рассмотрено использование ROX-топлива для выжигания плутония и МА с последующим прямым захоронением отработавшего топлива сразу после первого цикла облучения. Показано, что при использовании такого вида топлива, максимальная глубина выгорания топлива составит ~50 % т.а.

9. Предложено использовать внешний экран с замедлителем (расположенный вокруг активной зоны) для дополнительного увеличения глубины выгорания выгружаемых из активной зоны ТВС - до 60 % т.а.

10. Предложен новый способ выжигания МА в специальных выжигательных ТВС с замедлителем, располагаемых в активной зоне. В выжигательных ТВС содержатся элементы с гидридом циркония (91 элемент) и элементы, содержащие МА (АшОг или Np02) в инертной матрице (36 элементов). Количество выжигательных ТВС в активной зоне реактора типа БН-800 может составлять 20 %, и при загрузке 2,5 кг МА в каждую выжигательную ТВС может быть достигнута высокая эффективность выжигания МА ~ 100 кг в год. Главным преимуществом такого способа выжигания МА является возможность достижения высоких глубин выгорания загружаемых МА (превращение в продукты деления) - 90ч-95 % т.а.

Благодарности.

Автор выражает благодарность своему руководителю работы Цибуле Анатолию Макаровичу за постановку задачи и постоянное внимание и напоминания в процессе выполнения работы.

Автор выражает также благодарность Кривицкому И.Ю. и Елисееву А.В., под руководством которых был сделан ряд исследований по этой теме в разные периоды своей деятельности.

Автор выражает также свою признательность Цикунову А.Г. за внимательное прочтение диссертации и доброжелательную критику и Матвееву В.И. за полезные советы и консультации.

Автор выражает также сердечную признательность всем своим коллегам из лаборатории № 9 за многолетнее плодотворное сотрудничество.

1. Анализ различных концепций активной зоны для выжигания плутония и младших актинидов на базе реактора БН-800: Отчет о НИР/ГНЦ РФ ФЭИ; В.И. Матвеев. -Инв. № 11249. -Обнинск, 2003 г.

2. Соглашение между Правительством РФ и Правительством США об утилизации плутония, заявленного как плутоний, не являющийся более необходимым для целей обороны, обращению с ним и сотрудничеству с ним в этой области, сентябрь 2000 г.

3. Чебесков А.Н. Системное обоснование стратегии утилизации оружейного и гражданского плутония в ядерных энергетических установках. Докторская диссертация. ДСП ФЭИ, Обнинск, 2003 г.

4. Бурьевский И.В., Елисеев' В.А., Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И. Поплавская Е.В. и др., Физические и инженерные проблемы повышения безопасности и эффективности выжигания актинидов в перспективных быстрых реакторах.// Монография.-Обнинск: Изд. ФЭИ, 2001 г.

5. Матвеев В.И., Кривицкий И.Ю., Цикунов А.Г., Концепция быстрых реакторов-выжигателей плутония и их топливный цикл.// PHYSOR'96, Япония.

6. Бурьевский И.В., Елисеев В.А., Кривицкий И.Ю., Поплавская Е.В., и др., Концептуальные исследования ROX- топлива в быстрых натриевых энергетических ректорах: Препринт № 2958.-Обпипск: ГНЦ РФ ФЭИ, 2002.

7. Елисеев В.А., Поплавская Е.В., Возможности глубокого выжигания америция и нептуния в активной зоне быстрого натриевого реактора.//Атомная Энергия.2004 г.т. 96, Вып. 3, -с. 193-199.

8. Chang Y.I., The Integral Fast Reactor.// Nuclear Technology, 88, p.129 (1989).(Чанг 10., Интегральный быстрый реактор.//Ядерные технологии, 1989 г.)

9. An Evaluation of Transuranic Burning Using Liquid Metal Reactors, EFR Report NP-7261, March, 1991. (Отчет: реактор EFR, Оценка выжигания трансуранов при использовании реакторов с жидкометаллическим теплоносителем, 1991 г.).

10. Takizuka Т. et al., System Study on partitioning and Transmutation at J AERY// Proc. OECD/NEA 3rd Information Exchange Meeting on P&T, Cadarache (France), 1994.

11. Accelerator Driven Systems: Energy Generation and Transmutation of Nuclear Wastes, Status Report, IAEA TECDOC-985 (1997). ( Системы, управляемые ускорителем: Производство энергии и Трансмутация ядерных отходов.// Отчет МАГАТЭ, 1997 г.).

12. Расчет трансмутационного снижения радиохимической опасности актинидов при облучении их тепловыми нейтронами: Отчет о НИР//ИФХ АН СССР; Захаров М.А-Москва, 1990 г.

13. Mukaiyama Т. et al., Minor Actinide Transmutation in Fission reactors and Fuel Cycle Consideration JtProc OECD/NEA 2nd Information Exchange Meeting on P&T, (Argonne),

14. Колтунов B.C., Фролов К.М., Синев М.Ю. и Исаев Ю.В.,Кинетика окислительно-восстановительных реакций U, Np и Pu в ТВР растворах. Окисление Np(V) в растворе HN02 и НСЮ4." Советская Радиохимия.- 1993.-Т. 34.-Стр. 359-365).

15. И.С. Курина, Н.П. Ермолаев. Топливная композиция для реакторов на быстрых нейтронах и способ ее получения Патент №2098870. Россия, 10.12.1997

16. В.М. Поплавский, В.И. Матвеев, В.А. Рогов, Б.Д. Рогозкин и др., Исследования физических и перспективных проблем повышения безопасности и эффективности выжигания актинидов в перспективных активных зонах.// Итоговый отчет по МНТЦ 220, Обнинск, 1996.

17. В.М. Троянов, Исследование вопросов использования топлив с инертными матрицами для уменьшения запасов плутония.// Новые материалы атомной техники. Материалы семинара MOM в Агое. Москва, 2003.

18. И.С. Курина,, Л.И. Моисеев, А.М.Дворяшин, С.Н. Иванов. Материаловедческие исследования плутоний-содержащего топлива с инертной матрицей . Труды свердловского научно-исследовательского института химического машиностроения. Вып., 10(74),2003, с-143-158

19. Ссрегии А.С., Аннотация программы ТРИГЕКС для малогруппового нейтронпо-физического расчета реактора в трехмерной геометрии.// ВАНТ, Серия: «Физика и техника ядерных реакторов», вып. 4 (32), 1983г.

20. Маптуров Г.Н. и др., Система групповых констант БНАБ-93.// ВАНТ, Серия: «Ядерные константы», вып. 1,1996 г.

21. Маптуров Г.Н. и др., Аннотация программы CONSYST.// ВАНТ, Серия: «Ядерные константы», вып. 2,1999 г.

22. Кочетков A.JL, Программа CARE расчет изотопной кинетики, радиационных и экологических характеристик ядерного топлива при его облучении и выдержке: Препринт № 24316,- Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ, 1995.

23. Зона Активная БН-800. Расчет физический: Отчет о НИР/ ОКБМ; А.И. Кирюшин.- № РНАТ.501341.002.РР.-Н.Новгород, 1995 г.

24. Расчетно-экспериментальное изучение на стенде БФС полномасштабной модели реактора БН-800 с натриевой полостью: Отчет о НИР/ГНЦ РФ ФЭИ; В.И. Матвеев. Инв № 8576. -Обнинск, 1993 г

25. Akie Н., Muromura Т., Takano Н., et al.,A new fuel material for once-through weapons plutonium burning.//Nucl. Techn., 107, 189-192 (1994). (Акие X., Муромура T, Такано X. и др., Новый топливный материал для однократного выжигания оружейного плутония).

26. Muromura Т. et al. IAEA-TECHDOC-840 (1995) р-253-262

27. Кривицкий И.Ю. и др., Влияние учета гетерогенной структуры облучательных устройств с замедлителем на процесс трансмутации актинидов в быстром реакторе.// "DISNAI-2002", Литва, Висагинас, 1-7 июля 2002г., с. 181.

28. Поплавская Е.В., Елисеев В.А., Пути возможного повышения эффективности выжигания плутония и МА в быстром реакторе-выжигателе.// Международнаястуденческая конференция «Полярное сияние-2002», г. Ст. Петербург, 28 янв.-З фев. 2002г.

29. Елисеев В.А., Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И. Эффективность выжигания плутония в активных зонах реакторов БН-800 и БН-600: Препринт № 2598.-Обнинск: ГНЦ РФ ФЭИ, 1997.

30. G.Youinou, et al, Heterogeneous Assembly for Plutonium Multi-recycling in PWRs.// The CORAIL Concept, GLOBAL 2001.(Г.Юноу и др., Гетерогенные сборки для многократного рециркуляции плутония в реакторах PWR// Концепция CORAIL, GLOBAL 2001)

31. Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И., Иванов А.П., Матвеева Е.В. (Поплавская Е.В.). Выжигание плутония в активной зоне реактора БН-800, использующего нетрадиционное топливо без урана-238. Отчет ФЭИ. Инв. № 9004, 1995 г.

32. Бурьевский И.В., Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И., Черный В.А, Поплавская Е.В. Физические исследования и оптимизация активных зон на оксидном и нитридном топливе для выжигания плутония и младших актинидов. Отчет ФЭИ. Инв. № 9480,1997 г.

33. Бурьевский И., Забудько Л.Б.,Кривицкий И.Ю., Матвеев В.И., Поплавская Е.В. и др.Физические характеристики активной зоны реактора БН-800 при использовании топлива без урана-238 с различными инертными разбавителями. Отчет ФЭИ. Инв. № 9481, 1997 г.

34. Кривицкий И. Ю.,Матвеев В.И., Поплавская Е.В. Расчетные исследования активных зон с топливом без урана-238 перспективных быстрых реакторов для утилизации плутония и младших актинидов. Отчет ФЭИ. Инв. № 9852, 1998 г.

35. Кривицкий И. Ю.,Матвеев В.И., Поплавская Е.В. Характеристики перспективной активной зоны реактора БН-800 с топливом без урана-238 с инертной матрицей. Отчет ФЭИ. Инв. № 10365,2000 г.