автореферат диссертации по химической технологии, 05.17.08, диссертация на тему:Исследование гетерогенных процессов в качающихся автоклавах

/

^ , На правах рукописи

£ -V \

СЕВОДИНА Галина Ивановна

ИССЛЕДОВАНИЕ ГЕТЕРОГЕННЫХ ПРОЦЕССОВ В КАЧАЮЩИХСЯ АВТОКЛАВАХ

05. 17. 08 - Процессы и аппараты химической технологии

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Санкт-Петербург 1998

Работа выполнена в Бийском технологическом институте Алтайского ГТУ им. И.И. Ползунова

Научный руководитель - кандидат технических наук, профессор

Куничан Владимир Александрович Научный консультант - доктор технических наук, профессор

Веригин Александр Никалаевич Официальные оппоненты - доктор технических наук, профессор

Ведущая организация - ФНПЦ «АЛТАЙ», (г. Бийск) Защита диссертации состоится "д" июях 1998 г. в 10_ час. на заседании диссертационного Совета Д 063.25.02 в Санкт-Петербургском государствешюм технологическом институте (техническом университете) по адресу: 198013, г. Санкт-Петербург, Московский пр., 26.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Санкт-Петербургского государственного технологического института (технического университета).

Отзывы на автореферат в одном экземпляре, заверенные печа-

тью, просим направлять по адресу: 198013, Санкт-Петербург, Московский пр., 26, Ученый Совет.

Автореферат разослан "Ц" 1998г.

Ученый секретарь диссертационного Совета

Островский Георгий Максимович; кандидат технических наук, начальник лаборатории РНЦ «Прикладная химия»

Леонтьев Владимир Савельевич.

Д 063.25.02

Н.А. Марцулевич

Обшая характеристика работы

Актуальность темы. В современной химической промышленности широко распространены гетерогенные процессы органического синтеза, требующие применения повышенного давления. Скорость таких процессов в значительной степени зависит от скорости массопереноса. Аппараты, предназначенные для проведения процессов под давлением, должны отличаться высокой прочностью, абсолютной герметичностью, в то же время, обеспечивать достаточно интенсивное перемешивание реагирующей гетерогенной системы.

В крупнотоннажном производстве органического синтеза дня этих целей обычно применяются емкостные аппараты с механическими перемешивающими устройствами. Это требует решения проблемы герметизации подвижных частей, что приводит к увеличению капитальных и эксплуатационных затрат.

Для малотоннажных производств, производств тонкого органического синтеза, а также в качестве пилотных и лабораторных установок необходимо дешёвое, надёжное, простое в эксплуатации оборудование. Одной из конструкций аппаратов, удовлетворяющим данным требованиям, являются качающиеся автоклавы. Более того, в ряде случаев отмечается их более высокая эффективность по сравнению с вращающимися автоклавами и автоклавами с мешалками при проведении процессов в двухфазных системах. Для маловязких жидкостей особый интерес представляют качающиеся автоклавы цилиндрической формы с большим отношением длины к диаметру (ЬЛ)а >5), для которых ось качаний проходит через геометрический центр, а привод осуществляется с помощью криво-шипно-шатунного механизма.

Проблема заключается в том, что к настоящему времени в литературе отсутствуют методы технологического расчёта таких аппаратов. В этой связи представляется актуальной задача исследования влияния конструктивных особенностей, геометрических параметров и параметров работы качающихся автоклавов на основные массообменные характеристики. На основе этих исследований становится возможным рассчитывать скорость процессов, обеспечивать оптимальное функционирование аппаратов как на стадии проектирования новых производств, так и на стадии модернизации действующих, а также решать задачу масштабирования автоклавов.

Объект исследования - сложная химико-технологическая система, представляющая собой гетерогенный процесс в системе жидкость-жидкость или жидкость-твёрдая фаза, и аппарат, в котором

проводится процесс, с конкретными геометрическими характеристиками, оказывающими влияние на характер этого процесса.

Цель и задачи исследования. Цель исследования заключается в разработке и реализации методики расчёта качающихся автоклавов для проведения гетерогенных процессов в системах жидкость-жидкость и жидкость твёрдая фаза. Для достижения указанной цели необходимо решить следующие задачи:

•разработать математическую модель движения потока жидкости в качающихся автоклавах;

•оптимизировать параметры работы автоклавов для обеспечения наилучших условий проведения гетерогенных процессов;

•получить расчётные зависимости для определения параметров эмульгирования и коэффициентов массоотдачи;

•дать рекомендации по масштабированию качающихся автоклавов;

•разработать и внедрить опытно-промышленные образцы качающихся автоклавов.

Теоретико-методологическую основу исследования составляют положения системного подхода, позволяющего выделять взаимосвязь и влияние отдельных параметров на поведение системы в целом, методы математического моделирования как основной приём анализа диффузионных процессов в химической технологии. Для решения поставленных задач использованы теоретический анализ литературных данных по проблеме проведения гетерогенных процессов синтеза, теоретико-экспериментальный метод исследования сложных систем, методы оптимизации в приложении к химико-технологическим процессам, методы статистической обработки полученных результатов.

Научная новизна работы состоит в том, что: •разработана математическая модель движения потока жидкости в качающемся автоклаве;

•получены уравнения для расчёта скорости диссипации энергии при перемешивании гетерогенных систем в качающемся автоклаве;

•получены уравнения для расчёта коэффициентов массоотдачи и основных параметров эмульгирования;

•даны рекомендации по масштабированию качающихся автоклавов.

Практическая значимость работы заключается в том, что предложена инженерная методика расчёта оптимальных параметров колебаний автоклава при проведении гетерогенных процессов, рекомендуемая для практического применения. Это позволяет

избежать затрат на отработку режимов работы автоклавов, повысить производительность оборудования, сократить время проведения процесса. Полученные результаты позволили разработать опытно-промышленные конструкции аппаратов, которые были внедрены в научно-исследовательской лаборатории "Фитохим" (Бийский технологический институт), при наработке 3-индолилуксусной кислоты (фитогормона), о-хлорбензойной кислоты, 2-амино-5-нитробензофенона, на Бийском олеумном заводе при производстве о-хлортолуола и 2-амино-5-нитробензофенона (промежуточных веществ в синтезе нитрозепама).

Апробация работы. Теоретические основы процесса перемешивания в качающемся автоклаве были представлены на 3 Юбилейной научно-практической конференции "Научно-техническое творчество аспирантов и профессорско-преподавательского состава", Бийск, 1995 г .

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 4 работы, в том числе авторское свидетельство на полезную модель. На защиту диссертационной работы выносятся: •математическая модель движения потока жидкости в качающихся автоклавах;

•метод расчёта скорости диссипации энергии при перемешивании гетерофазных систем в качающихся автоклавах;

•решение задач оптимизации параметров работы качающихся автоклавов при проведении гетерогенных процессов;

•уравнения для расчёта коэффициентов массоотдачи и основных параметров эмульгирования;

•методика расчёта и масштабирования качающихся автоклавов.

Объём и структура работы. Диссертация изложена на 119 страницах машинописного текста; включает 6 таблиц; 20 рисунков и список литературы из 115 наименований. Работа состоит из введения, 4 глав, выводов, библиографии и приложений.

В главе 1 приведен литературный обзор по исследованию основных факторов, определяющих характеристики дисперсных систем жидкость-жидкость и жидкость-твёрдая фаза в условиях турбулентных течений, методам расчёта коэффициентов массоотдачи и межфазной поверхности. В главах 2-4 обсуждаются результаты исследований: глава 2 посвящена методам расчёта скорости диссипации энергии при перемешивании гетерофазных систем, разработке математической модели движения потока жидкости в качающемся автоклаве, аналитическому и численному исследованию на модели, решению задач оптимизации параметров работы

автоклавов; в главе 3 описаны экспериментальные исследования движения потока жидкости, массообмена и эмульгирования на опытной установке качающегося автоклава с последующим обсуждением результатов; глава 4 содержит практические рекомендации по расчёту качающихся автоклавов для проведения в них гетерогенных процессов, в этой главе также рассмотрены некоторые вопросы масштабирования автоклавов и опыт их практического применения в производстве 3-индолилуксусной кислоты, о-хлорбензойной кислоты, 2-амино-5-нитробензофенона.

Основное содержание работы

Гетерогенные процессы органического синтеза характеризуются многостадийностью - наряду с химическими стадиями существуют стадии, связанные с переносом вещества к зоне химического взаимодействия и отводом от неё продуктов реакции и не-прореагировавших веществ. В силу затруднённости диффузионной стадии скорость гетерогенных процессов зачастую лимитируется скоростью процессов массопереноса. Интенсификация процессов массопереноса и увеличение поверхности контакта фаз за счёт перемешивания реагирующей системы приводит к увеличению скорости процесса.

Визуальные наблюдения на экспериментальной установке в виде макета качающегося автоклава, выполненного из стеклянной трубы, (рис. 1), материалы видео- и фотосъёмки показали, что структура потока носит нестационарный, периодический характер. Турбулизация потока вызвана ударом жидкости в тупик (торцовые стенки автоклава) и образованием обратного потока. Наибольшая турбулизация наблюдается во фронтальной зоне обратного потока, где имеются максимальные градиенты скоростей сдвига между движущимися навстречу слоями жидкости.

Рис. 1 Схема качающегося автоклава, снабженного кривошигшо-шатунным механизмом

Анализ ряда работ по массообмену и эмульгированию в дисперсных системах свидетельствует, что применительно к турбулентным потокам в аппаратах с различным типом перемешивания практически повсеместно используется подход, основанный на теории локальной изотропной турбулентности Колмогорова.

Теоретические расчёты, трактуемые с позиций этой теории, дают уравнение для определения параметра эмульсии - диаметра наибольших устойчивых капель:

V

<'._,= С----<0

где С - числовая константа; а - поверхностное натяжение на границе раздела двух несмешивающихся жидкостей; рс - плотность

сплошной фазы; £1 - локальная скорость диссипации энергии, отнесённая к единице объёма перемешиваемой массы; /(у) - функция, отражающая влияние объёмного содержания дисперсной фазы.

В условиях турбулентного перемешивания гетерогенных сред основное сопротивление массопереносу сосредоточено на границе раздела сплошной фазы и дисперсных включений. В этом случае интенсивность массопереноса характеризуется величиной коэффициента массоотдачи со стороны сплошной фазы. Основой для расчёта массоотдачи от твёрдых частиц и мелких капель дисперсной фазы, если капли рассматривать как жёсткие несжимаемые сферы без внутренней циркуляции, является известное уравнение Фрос-слинга:

5й = 2 + к1Ъ.сУгБс>Л, (2)

где к[ - эмпирический коэффициент; = -критерий Шервуда;

- - критерий Рейнольдса; & - —— -критерий Шмидта: V -ИС РсV

относительная скорость движения частиц в потоке; О - коэффициент молекулярной диффузии; р - коэффициент массоотдачи; й- диаметр частиц; рс - плотность сплошной фазы; д. - коэффициент динамической вязкости сплошной фазы.

Для развитых турбулентных потоков в уравнении (2) в качестве относительной скорости движения фаз обычно используют скорость турбулентных пульсаций масштаба частицы. В соответствии с законом "двух третей" Колмогорова-Обухова пульсаци-онная скорость определяется по формуле:

' £ а

Ре

Уравнения (I) - (3) описывают процессы на микроуровне, характеризующимся размерами частиц. Основным гидродинамическим параметром столь малого масштаба служит скорость диссипации энергии, затрачиваемой на перемешивание потока жидкости.

Расчёт скорости диссипации энергии связан с определением объёма, в котором происходит диссипация, и времени этого процесса.

При этом подход к определению скорости диссипации при эмульгировании и массообмене различен.

Для оценки степени эмульгирования необходимо знать максимальные периодические локальные значения г. Скорость диссипации определяет максимально устойчивый диаметр капель или пузырьков, поскольку эмульсии обладают достаточной временной устойчивостью. Для описания массообмена требуется определить среднее по времени значение е, так как процесс массообмена распределён по объёму жидкости и во времени.

Экспериментальные наблюдения за движением потока в автоклаве показывают, что заметного выброса жидкости за пределы поверхности уровня, образуемой покоящейся жидкостью при максимально наклонённом аппарате, не наблюдается. Это говорит о том, что кинетическая энергия потока практически полностью переходит в энергию турбулентных пульсаций за время движения фронтальной зоны обратного потока относительно прямого потока. Экспериментальные исследования позволяют сделать вывод о том, что зона интенсивного перемешивания пропорциональна объёму жидкости в аппарате, а интенсивность турбулентности потока в значительной степени зависит от скорости потока при соударении с торцовой стенкой аппарата.

Исходя из этого вывода, получена формула для расчёта средней по объёму скорости диссипации энергии в качающемся автоклаве:

(4)

где и- скорость потока при ударе о торцовую стенку автоклава; Ь-длина автоклава; к- коэффициент заполнения аппарата.

При описании массообмена в дисперсных системах важное значение имеет средняя за период колебаний скорость диссипации энергии. С учётом того, что за период колебаний происходит два

соударения с торцовыми стенками аппарата, для среднего за период колебаний значения скорости диссипации энергии в единице объёма перемешиваемой среды получено уравнение вида:

.2 г

(5)

и рс

т rji '

где Т - период колебаний аппарата.

Вывод соотношений (4), (5) основан на учёте конструктивных особенностей аппарата, его геометрических параметров, а также гидродинамических условий течения среды в масштабе аппарата.

Так как математическое описание сложной гидродинамической структуры двухфазного потока в качающемся автоклаве с позиций классических законов гидродинамики не представляется возможным, для оценки скорости жидкости была разработана приближённая математическая модель.

Математическое моделирование движения потока жидкости в качающемся автоклаве

В основу математической модели движения потока положены следующие допущения:

1. движение массы жидкости рассматривается как движение твёрдого поршня длиной Lk;

2. удар жидкости о торцовую стенку является неупругим, энергия удара практически полностью переходит в энергию турбулентных пульсаций;

3. движение по трубе происходит без трения;

4. ось качаний проходит через геометрический центр;

5. колебания симметричны в пределах заданной амплитуды.

Для качающегося автоклава при небольших амплитудах колебаний закон изменения угла наклона принят гармоническим:

<р = <Ро sin (сот), (6)

где со - частота колебаний аппарата, связанная с периодом колебаний соотношением Т-(2л)/со\ х - текущее время; ср0 - амплитуда качаний.

Угол наклона ср занимает положение от -ср0 до +<р0, что соответствует полупериоду колебаний.

В рамках принятых допущений уравнение для описания перемещения центра масс жидкости вдоль оси трубы имеет вид:

d2r (dcpV с начальными условиями при т=0:

dr л

•T- = 0, (8)

at

K0) = /b, (9)

где г - смещение центра масс жидкости вдоль оси трубы от геометрического центра, -r0 < г <+ r0; g - ускорение свободного падения.

В состав уравнения движения потока входят только составляющие сил, действующие вдоль оси трубы и вызывающие разгон

d2<p

жидкости. Такие составляющие, как окружное ускорение г-у и

dr

dr dcp

.кориолисово ускорение 2——— . направленные перпендикулярно

dz dr

оси трубы, по определению, не рассматриваются и в уравнение не входят.

Вообще говоря, для строгого математического описания движения жидкости учёт этих составляющих необходим, поскольку эксперименты показывают наличие трёхмерного движения жидкости, однако, это выходит за рамки описываемой модели.

Решение нелинейного дифференциального уравнения (7) с начальными условиями (8) и (9) проводилось численным методом Рунге-Кутта четвёртого порядка, обеспечивающего достаточную степень точности расчётов.

Численные эксперименты позволили выявить характер влияния геометрических параметров и параметров работы аппарата на скорость потока при ударе о торцовую поверхность. Анализ решений показал важное значение выбора частоты качаний. Серия графиков зависимости траектории движения центра масс жидкости для нескольких циклов колебаний от частоты колебаний аппарата показана на рис.2.

Низкие частоты колебаний приводят к недостаточному разгону жидкости, что проявляется в низкой интенсивности турбулентности, при этом, как видно из рис. 2 а, масса жидкости задерживается на некоторый промежуток времени у торцовой стенки. Рис. 2 б показывает траекторию движения центра масс жидкости при оптимальной частоте, когда достигается наибольшая скорость при подходе к торцовой стенке.

По мере увеличения частоты колебаний, начиная с некоторой критической, нарушается периодичность траектории, увеличивается время движения потока от стенки до стенки, падает ско-

рость: наступает режим "зависания" (рис. 2в), В этом режиме работы перемешивание особенно неэффективно, так как соударения с торцовой стенкой происходят менее ритмично и с меньшей скоростью, чем в предыдущих случаях.

а) ю=0,5

♦го

-го

в) со=3,2

+го

-го

Рис. 2 Траектории движения центра масс жидкости для нескольких циклов колебаний. Ь=2,5 м; к=0.6; фо=0,2

Особенно наглядным становится поведение функции скорости на фазовой плоскости (рис. 3) для большого числа цикла колебаний.

<у=1,41 <у=3,2

Рис. 3 Фазовые траектории на фазовой плоскости.

Ь=2,5м;£=0,6; р0= 0,2; г - г/г0

Семейство кривых функции скорости потока в области частот, меньших критической, образуют предельные циклы. В области частот, превышающих критическую, функция скорости ради -кальным образом меняет своё поведение: ветви семейства кривых отклоня-

Рис. 4. Зависимость скорости потока ются от линий предельных жидкости при ударе о торцовую стенку Чиклов. наблюдается эф-от частоты качаний. Ь=2,5 м; к=0,6 ФеКТ разветвления функции (бифуркация).

Возможности численного эксперимента для большого числа циклов колебаний позволили выявить нетривиальное поведение фазовых траекторий в режимах "зависания" массы, а именно: их ветвление.

Это обстоятельство следует учитывать при работе в неоптимальных режимах, например, при вынужденных малых коэффициентах заполнения аппарата. В результате обработки данных численного эксперимента получена аппроксимирующая зависимость

м/с

Р„=»,3

1

для определения критического значения периода колебаний, ниже которого наступает режим "зависания":

Тк = (ЗД2 + 0,268^7 • (Ю)

Из графика зависимости скорости центра масс жидкости от частоты колебаний (рис. 4) видно, что существует некоторая оптимальная частота, обеспечивающая максимальную скорость потока при ударе о торцовую стенку.

Оптимизация параметров колебаний автоклава при проведении процессов эмульгирования и массообмена

Исходя из анализа математического описания гетерогенного процесса в качающемся автоклаве, включающего модель движения потока (7) - (9), уравнения для расчёта диаметра капель эмульсии (1) и коэффициента массоотдачи (2), а также уравнения для определения скоростей диссипации энергии в качающемся автоклаве (4), (5), можно сформулировать задачи оптимизации.

Согласно формулам (1), (3), (4) наилучшие условия для эмульгирования достигаются при наибольшей скорости потока при подходе к торцовой стенке аппарата. В этом случае критерий оптимальности в математической форме может быть выражен следующим образом:

Яэ-и(Т) =>тах. (11)

Нижний предел периода колебаний ограничен критическим значением Тк, оптимальное значение периода колебаний следует искать при условии Т>Тк.

Задачу оптимизации решали численным методом одномерного поиска с помощью математической модели.

Численный эксперимент проводили в рамках диапазона изменения параметров модели: 1 <¿<5; 0,05<^о<0,3; 0,2<к<0,8. Полученные данные были обработаны в виде аналитических зависимостей.

Показано, что оптимальный период колебаний может быть аппроксимирован формулой:

'б,37- °'Ш6

0,06 + ^0.

ВЕЖ, (П)

т

а соответствующая этому периоду максимальная скорость потока при ударе о торцовую поверхность - формулой:

и = 1,357т *)• (13)

Интенсивность массообмена, согласно соотношениям (2), (3), (5), определяется средней за период колебаний скоростью диссипации энергии. Поэтому при поиске оптимальных параметров колебаний автоклава применительно к системе жидкость - твёрдая фаза в качестве критерия оптимальности принимали критерий вида:

&ж-т = £,>,(Т) =>пшх. (14)

Для системы жидкость-жидкость, когда скорость диссипации энергии определяет не только коэффициент массоотдачи, но и площадь межфазной поверхности, поиск оптимальных параметров лучше вести по критерию:

&ж.ж ~ Ра (Т)=>шах, (15)

где а - удельная межфазная поверхность.

Учитывая, что удельная поверхность для сферических капель

а=6/с1 и исходя из уравнений (1)-(3), (5), можно показать, что /За™

29/

и "5

—— . Ввиду незначительного влияния периода колебаний Т по

сравнению со скоростью потока и на критерий Яж.ж, допускается применять вместо (15) критерий (11), соответствующий наилучшим условиям эмульгирования.

Обработка результатов численного эксперимента позволила получить аппроксимирующие зависимости для определения оптимального периода колебаний:

Гт=(4,07 + 0М).|ЗЬ5 (16)

V 8<Ро

и соответствующей ему скорости потока:

ит = 1Л^ср0ф-к). (17)

Экспериментальное исследование перемешивания, эмульгирования и массообмена в качающемся автоклаве

Для проверки справедливости предложенного подхода к описанию процессов эмульгирования и массообмена, а также для проверки достоверности полученных расчётных данных был выполнен ряд экспериментов на опытной установке качающегося автоклава.

Оценку адекватности математической модели проводили путём сравнения времени движения потока жидкости от стенки до стенки, расчётного и экспериментально измеренного. Время достижения крайнего положения определяли по максимальному значе-

ниго импульса давления жидкости при ударе её о торцовую стенку. Момент начала отсчёта и момент максимума импульса давления фиксировали с помощью быстродействующего самописца путем регистрации сигналов от фотометрических датчиков. На рис. 5 сопоставлены расчётные и экспериментальные данные. Максимальное расхождение численных рассчётов и опытных значений времени движения не превышает 15%, что находится в пределах ошибки эксперимента и подтверждает адекватность модели.

и.,с, 2,5

2,0

1,5

1,0

0,5

0,2 0,4 0,6 0,8 к

Рис. 5. Зависимость времени движения потока от стенки до стенки от коэффициента заполнения. Ь=2,5 м; со= 1,25 1/с

с1з.2=

1М.

IV/

Эксперименты по эмульгированию в качающемся автоклаве проводили на модельной системе октан-вода. Для определения размеров капель эмульсии использовали метод фотографирования периодически сливаемой с помощью сливного крана эмульсии через выходной канал, соединённый с ячейкой. Экспериментальные значения объёмно-поверхностного диаметра капель эмульсии рассчитывали по формуле

, где п, - число капель, имеющих диаметр Л. Экспери-

ментальные данные представлены на рис. 6.

В результате обработки опытных данных получена зависимость для расчета капель эмульсии в качающемся автоклаве:

0,6

¿3.2=0,11-5^(1 + 3,8^). (18)

Рс С

Кроме того, рассчитаны основные параметры нормального закона, которому следует весовая функция плотности распределения капель по размерам.

Для экспериментального исследования массообмена в качающемся автоклаве использовали модельную двухфазную систему бензойная кислота - вода. Скорость процесса массопереноса определяли по скорости растворения бензойной кислоты. Для опреде-

ления концентрации кислоты в растворе использовали кондукто-метрический метод, а также метод отбора проб. В результате обработки кинетических кривых определяли коэффициенты массоотда-чи.

Полученные результаты представлены на рис. 7. Обработка результатов показала, что экспериментальные данные удовлетворительно описываются зависимостью:

= 2 + (19)

Рис. 6. Зависимость размеров капель от скорости диссипации энергии при объёмных содержаниях фазы ч/, %: 1(0,01); 2(0,05); 3(0,1); 4(0,15)

Рис. 7. Массоотдача в системе бензойная кислота - вода. Бс=826

Практическое применение качающихся автоклавов

Экспериментальные исследования подтвердили возможность применения рассмотренного выше подхода к расчёту процессов эмульгирования и массообмена в дисперсных системах, а также адекватность модели движения потока жидкости, что позволило предложить инженерную методику расчёта этих процессов в качающихся автоклавах. Блок-схема методики расчёта приведена на рис. 8.

Полученные в результате теоретических и экспериментальных исследований соотношения позволяют осуществлять проектирование автоклавов при переходе на более крупные.Показано, что в качестве определяющего критерия подобия целесообразно принять равенство в образце и модели скоростей диссипации энергии, затрачиваемой на перемешивание жидкостей.

Исходя из этой посылки, получено соотношение, характеризующее идентичность параметров эмульгирования в модели и образце для однотипных аппаратов:

№ (20)

а также соотношение, позволяющие масштабировать однотипные аппараты для проведения процессов, осложнённых массоотдачей:

И* Ы")* (71)

(4,07+ 0,6^) ^(4,07 + 0,6^2))

где £„=¿/¿2 - масштаб геометрических характеристик аппарата, индекс 1 относится к параметрам модели, индекс 2 - к параметрам образца.

На базе предложенной методики расчёта качающихся автоклавов в научно-исследовательской лаборатории были спроектированы и изготовлены качающиеся автоклавы ёмкостью 25 и 100 литров, которые были внедрены в опытно-промышленном производстве для выпуска органических веществ, указанных в таблице. Основные параметры процессов по целевым продуктам приведены в таблице.

Автоклавы снабжены электрообогревом по наружной стенке корпуса с теплоизоляцией. Для охлаждения реакционной массы внутри корпуса автоклава вмонтированы теплообменники типа трубок Фильда.

Реакции названных органических соединений проводили во вращающемся и качающемся автоклавах. В случае получения 3-индолилуксусной кислоты и 2-амино-5-нитробензофенона время

( начало)

ввод исходных данных Ъ, V, фо, Ос, ва, рс, ра, Цс, О, а

Рис. 8 Блок-схема методики расчёта качающихся автоклавов для проведения гетерогенных процессов в системах жидкость-жидкость и жидкость-твёрдая фаза

Название процесса по целевому веществу Температура, оС Давление, МПа Коэффи циент заполне ния, к Амплитуда колебаний, фо, рад Период колебаний Т, с Выход лродук та,%

3- индолилуксус ная кислота 240-250 4,5-5 0,8 0,2 3,2 92

0- хлорбензой-ная кислота 245-260 4,5-4,6 0,6 0,7 0,3 0,3 3,8 3,2 95

2-амино-5- иитробенз'о- фенон 130-135 1,2-1,6 0,7 0,2 4,0 82

реакции не зависело от типа автоклава и равнялось 12 и 3 часам соответственно. Это говорит о том, что обе реакции протекают в кинетической области, где интенсивность перемешивания не играет существенной роли.

При окислении орто-хлортолуола до о-хлорбензойной кислоты тип автоклава имел принципиальное значение. Если во вращающемся автоклаве удовлетворительных результатов не удавалось получить при времени реакции 18-24 часа, то в качающемся автоклаве реакция протекала менее 3 часов с получением выхода продукта 95%.

Анализ результатов опыта практического применения качающихся автоклавов позволил наметить задачи дальнейшего исследования, в частности, проблемы расчёта теплообмена в аппаратах рассматриваемого типа.

Основные результаты проведённого исследования:

1. В результате теоретических и экспериментальных исследований перемешивания гетерогенных систем в качающихся автоклавах получены зависимости для описания основных параметров эмульсии, а также зависимость для определения коэффициентов массоотдачи.

2. Предложены формулы для расчёта скорости диссипации энергии в качающемся автоклаве, определяющие степень эмульгирования и интенсивность массообмена.

3. Сформулированы и реализованы на базе разработанной математической модели движения потока жидкости задачи оп-

тимизации параметров колебаний аппарата для проведения эмульгирования и массообмена.

4. Предложена инженерная методика расчёта качающихся автоклавов для проведения процессов гетерогенного синтеза в системах жидкость-жидкость, жидкость-твёрдая фаза.

5. Даны рекомендации по масштабированию качающихся автоклавов.

6. Разработаны и внедрены в опытных производствах научно-исследовательской лаборатории "Фитохим" (Бийский технологический институт) и Бийского олеумного завода конструкции качающихся автоклавов для проведения в условиях повышенного давления процессов синтеза о-хлорбензойной кислоты, 2-амино-5-нитробеизофенона, 3-индолилуксусной кислоты.

• Основное содержание диссертации опубликовано в работах:

1. Куничан В.А., Севодина Г.И. Моделирование процесса перемешивания в качающихся автоклавах // Научно-техническое творчество аспирантов и профессорско-преподавательского состава. Тезисы докладов 3 юбилейной научно-практической конференции. - Бийск, 1995, С.33-35.

2. Свидетельство № 2518 на полезную модель "Качающийся автоклав с электрообогревом для проведения гетерогенных процессов" от 6.07.94. Куничан В.А., Севодина Г.И., Севодин В.П., Денисов Ю.Н., Буров В.М.

3. Куничан В.А., Севодина Г.И. Определение параметров колебаний для малогабаритных качающихся автоклавов II Теор. основы хим. технол. 1996. Т. 30. № 3. С.243-245.

4. Куничан В.А., Севодина Г.И. Эмульгирование и массооб-мен в качающихся автоклавах // Теор. основы хим. технол. 1997. Т. 31. №6. С. 586-590.