автореферат диссертации по металлургии, 05.16.01, диссертация на тему:Разработка и обоснование рекомендаций для выбора конструкционных сталей теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах с тяжелыми теплоносителями

На правах рукописи

УДК 669.15-194:621.039.526

КАШТАНОВ Александр Дмитриевич

РАЗРАБОТКА И ОБОСНОВАНИЕ РЕКОМЕНДАЦИЙ ДЛЯ ВЫБОРА КОНСТРУКЦИОННЫХ СТАЛЕЙ ТЕПЛООБМЕННОГО ОБОРУДОВАНИЯ РЕАКТОРОВ НА БЫСТРЫХ НЕЙТРОНАХ С ТЯЖЕЛЫМИ ТЕПЛОНОСИТЕЛЯМИ

Специальность: 05.16.01 - Металловедение и термическая обработка металлов и

сплавов.

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Санкт-Петербург - 2010

003492023

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Центральный научно-исследовательский институт конструкционных материалов «Прометей» (ФГУП ЦНИИ КМ «Прометей»)

Научный консультант доктор технических наук, доцент

Кондратьев Сергей Юрьевич

Официальные оппоненты:

доктор технических наук Ланнн

Александр Алексеевич

доктор технических наук Иванов

Константин Дмитриевич

Ведущая организация: ОАО «НИКИЭТ» (г. Москва)

Защита состоится « /Я» _ 2010 г. в 1 Iе2 часов на заседании

диссертационного совета Д 411.006.01 в Федеральном государственном унитарном предприятии «Центральный научно-исследовательский институт конструкционных материалов «Прометей» по адресу: 191015, Санкг- Петербург, Шпалерная ул., д.49.

С диссертацией можно ознакомиться в научно-технической библиотеке ФГУП ЦНИИ КМ «Прометей».

Автореферат разослан ^^2010 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 411.006.01 доктор технических наук, профессор

Малышевский В. А.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Применение реакторов на быстрых нейтронах считается лучшим способом использования урановых ресурсов. В реакторах такого типа может быть реализовано до 80% энергии загруженного урана по сравнению с ~ 1% в современных реакторах на тепловых нейтронах. Кроме того, в качестве топлива для реакторов на быстрых нейтронах (БН) может использоваться как природный уран и торий, так и обедненный уран (отвалы обогатительного производства, отработавшее топливо тепловых реакторов), а также оружейный плутоний. В последнее время в связи с ростом цен на обогащенный уран, являющийся топливом для реакторов на тепловых нейтронах, реакторы на быстрых нейтронах вызывают повышенный интерес в мире: США, Великобритания, Япония, Индия и страны Евросоюза принимают долгосрочные программы по развитию ядерной энергетики, базирующейся на реакторных установках (РУ) на быстрых нейтронах. Этому способствует также тот факт, что реакторы на быстрых нейтронах являются единственной доказанной технологией, способной обеспечить почти неограниченные поставки энергии вне зависимости от топливных ресурсов. В процессе облучения нейтронами урана-238 либо тория-232 происходит образование делящегося изотопа плутония-239. При облучении плутония-239 в быстром реакторе его создается больше, чем потребляется. Так в РУ БН-600 с натриевым теплоносителем воспроизводство топлива достигает 6% в год, а в перспективе возможно достижение 10-15% темпа воспроизводства.

Применение РУ на быстрых нейтронах позволит реализовать концепцию «замкнутого пристанционного цикла», когда на одной площадке размещаются оба типа реакторов: ядерные энергетические установки (ЯЭУ) на тепловых нейтронах, вырабатывающие энергию, РУ на быстрых нейтронах нарабатывающая топливо для ЯЭУ и обогатительная фабрика.

Однако при широком использовании РУ на быстрых нейтронах возникает ряд металловедческих проблем, связанных с необходимостью применения конструкционных материалов, обладающих достаточной работоспособностью в контакте с жидкими металлами при высоких температурах. Вода, применяемая в качестве теплоносителя ЯЭУ на тепловых нейтронах, является замедлителем нейтронов и не может использоваться как теплоноситель в РУ на быстрых нейтронах, поэтому в качестве теплоносителей в быстрых реакторах используются жидкие металлы. В быстрых реакторах в качестве жидкометаллических теплоносителей используются натрий и сплавы на основе натрия, перспективными являются свинец и сплавы на основе свинца, кроме того, рассматривается возможность использования газового теплоносителя на основе гелия. Основной трудностью при выборе конструкционных материалов для работы в таких условиях является недостаток экспериментальных данных по влиянию жидкометаллических теплоносителей на их структуру и свойства. Исключением является лишь воздействие на конструкционные материалы жидкого натрия, сведения о котором в литературе имеются. Повреждение металлических материалов при контакте с жидкими металлами вследствие процессов ползучести, усталости и коррозии может являться причиной разрушения элементов конструкций РУ на быстрых нейтронах с жидкометаллическими теплоносителями. В связи с этим изучение возможности длительной эксплуатации РУ на быстрых нейтронах, использующих в качестве теплоносителя жидкий свинец или сплавы на основе свинца является чрезвычайно актуальным, особенно в рамках концепции создания реактора с

естественной безопасностью типа БРЕСТ ОД-ЗОО, СВБР-100 или установки АДС (евросоюз).

Цель работы. Целью работы являлось обоснование выбора материалов и оценки работоспособности теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах на основе комплексного изучения повреждающего воздействия, оказываемого жидкометаллическими свинцовыми теплоносителями на кратковременные и длительные свойства конструкционных сталей различных структурных классов.

Задачи исследования:

1. Создание и применение оригинальных стендов с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя и контролируемым содержанием кислорода, имитирующих условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ БРЕСТ ОД-ЗОО.

2. Анализ структурных изменений и процессов коррозионно-механического повреждения при длительном контакте с жидким свинцом кремнистых сталей аустенитного класса марки 10Х15Н9СЗБ и ферритно-мартенситного класса марки 10Х9НСМФБ, принятых в техническом проекте в качестве конструкционных материалов для РУ типа БРЕСТ.

3. Определение влияния длительного контакта с жидким свинцом на кратковременные механические свойства сталей марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ,

4. Исследование закономерностей зарождения и распространения трещин при циклическом нагружении в сталях марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ в условиях длительного контакта с жидким свинцом.

5. Определение влияния свинцового теплоносителя на ползучесть и длительную прочность сталей марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ.

6. Разработка методик прогнозирования работоспособности деталей из конструкционных сталей для теплообменного оборудования реакторных установок с жидкометаллическими теплоносителями.

Методы исследования: Проведены уникальные коррозионно-механические испытания конструкционных сталей в условиях контакта с жидким свинцом и в потоке жидкого свинца, а также кратковременные и длительные механические испытания на воздухе. Для испытаний в потоке жидкого свинца разработаны и использованы два оригинальных стенда с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующих условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ БРЕСТ ОД-ЗОО. Анализ микроструктуры сталей после испытаний проводили методами оптической и электронной микроскопии с использованием металлографического инвертированного микроскопа фирмы Carl Zeiss, а также растрового электронного микроскопа JEOL с приставкой для микрорентгеноспектрального анализа производства фирмы OXFORDS INSTRUMENTS. Кратковременные механические испытания проводили на разрывной машине Р5 и машине для циклических испытаний УМЭ-10Т. Длительные механические испытания при постоянной нагрузке на воздухе проводили на стандартной машине АИМА-5-1, а при постоянной нагрузке в потоке жидкого свинца - на машине АИМА-5-1, вмонтированной в контур экспериментального жидкометашшческого стенда. Для всех видов испытаний использовали поверенное и аттестованное оборудование.

Научная новизна:

- установлено влияние температуры, уровня прочности и жесткости нагружения на кратковременные механические свойства и циклическую долговечность конструкционных сталей в контакте с жидким свинцом. Показано, что контакт с жидким свинцом приводит к снижению циклической долговечности сталей ферритно-мартенситного класса;

- исследовано влияние температуры на скорость роста трещин в конструкционных сталях в условиях контакта с жидким свинцом и установлены механизм и факторы, определяющие этот процесс. Впервые показана возможность лавинообразного хрупкого разрушения сталей феррито-мартенстного класса при циклическом нагружении образцов с трещинами в контакте с жидким свинцом.

- изучен механизм влияния жидкометаллического теплоносителя на скорость ползучести конструкционных сталей и выявлена роль содержания кислорода в теплоносителе. Установлено, что в результате контакта сталей с жидким свинцом происходит увеличение скорости ползучести и снижение длительной прочности конструкционных сталей;

- предложен и обоснован деформационный критерий для определения допускаемых напряжений в стальных конструкциях, работающих в контакте с жидкометаллическим свинцовым теплоносителем;

Достоверность экспериментальных результатов и обоснованность выводов обеспечиваются корректностью постановки задач исследования, комплексным подходом к их решению с использованием современных методов и методик, привлечением статистических методов обработки результатов, анализом литературных данных и критическим сопоставлением установленных в работе закономерностей.

Практическая значимость:

- созданы экспериментальные стенды для испытаний материалов в потоке жидкого свинца с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующих условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ БРЕСТ ОД-ЗОО.

- разработаны рекомендации для выбора конструкционных материалов теплообменного оборудования реакторных установок типа БРЕСТ и корректировки конструкции теплообменников на основе получения экспериментальных данных о скорости ползучести и кинетике роста трещин в потоке жидкого свинца;

- на основе выявленных закономерностей поведения конструкционных сталей в потоке жидкого свинца разработаны рекомендации для выбора материалов, проектирования и оценки ресурса ЯЭУ на быстрых нейтронах с теплоносителем на основе сплава свинец-висмут - СВБР-100;

- получена уникальная база данных по результатам длительных испытаний конструкционных сталей в потоке жидкого свинца, которые необходимы при проектировании и определении ресурса ЯЭУ на быстрых нейтронах со свинцовым теплоносителем типа БРЕСТ;

Личный вклад автора заключается в постановке задач исследования, разработке и создании уникальных экспериментальных стендов и методик изучения материалов в условиях контакта с жидкими металлами^ проведении лабораторных и промышленных экспериментов по исследованию струюуры, свойств и работоспособности материалов после, а также в процессе длительного воздействия жидкометаллического теплоносителя, обработке полученных результатов и формулировании выводов.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Спроектированные, изготовленные и опробованные уникальные экспериментальные стенды для испытаний материалов в потоке жидкого свинца с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующие условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ на быстрых нейтронах.

2. Экспериментальные результаты и физические представления о влиянии длительного контакта с жидкими теплоносителями на основе свинца на структурное состояние, кратковременные и длительные физико-механические свойства и характеристики работоспособности конструкционных сталей аустенитного и ферритно-мартенситного классов.

3. Механизм влияния жидкометаллического теплоносителя на характер разрушения, скорость ползучести и длительную прочность конструкционных сталей различных структурных классов.

4. Разработанные методики прогнозирования работоспособности деталей из конструкционных сталей для теплообменного оборудования реакторных установок с жидкометаллическими теплоносителями.

5. Разработанные рекомендации для выбора материалов, проектирования и оценки ресурса ЯЭУ на быстрых нейтронах с теплоносителем на основе свинца -БРЕСТ ОД-ЗОО, СВБР-100.

Апробация результатов работы: Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях и семинарах: The European Corrosion Congress (EUROCORR 2005), Lisbon, Portugal, 4-8 September 2005; Конференция посвященная памяти В.А.Игнатова ФГУП ЦНИИ КМ "Прометей", Санкт-Петербург, август 2006 г.; Международная конференция "Развитие атомной энергетики на основе замкнутого топливного цикла с реакторами на быстрых нейтронах: инновационные технологии и материалы», Москва, ноябрь 2009 г.

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 10 печатных работ, из них 7 печатных работ в изданиях, включенных в Перечень ВАК РФ.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, 5 глав, выводов, библиографического списка и приложения. Работа изложена на 115 страницах машинописного текста, содержит: 6 таблиц и 69 рисунков. Библиографический список включает 54 наименования.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, определена цель исследований, показаны научная новизна и практическая ценность, представлена структура диссертации.

В первой главе на основании имеющихся литературных данных проанализированы процессы, происходящие при длительном контакте конструкционных сталей с металлическими теплоносителями на основе свинца. Рассмотрены механизмы возможного коррозионного повреждения: растворение и окисление, влияние легирующих элементов, роль содержания кислорода в жидком металле, возможное влияние жидкого металла на прочностные характеристики, длительную прочность и сопротивление малоцикловой усталости сталей.

Охарактеризованы условия эксплуатации теплообменного оборудования ЯЭУ на быстрых нейтронах со свинцовыми теплоносителями, приведены используемые конструкционные материалы. Отмечено, что сведения по влиянию теплоносителей

на базе свинца на длительные свойства сталей, принятых в техническом проекте РУ БРЕСТ ОД-ЗОО в качестве конструкционных материалов, в опубликованных литературных данных отсутствуют. Однако, ввиду агрессивности свинца (сплава РЬ-ЕН) по отношению к сталям, можно ожидать снижения длительных свойств конструкционных материалов, работающих в контакте с тяжелыми жидкометаллическими теплоносителями.

Определены материалы для исследования, изложена методика исследований.

Представлены разработанные конструкции свинцового стенда и модулей для испытаний на кратковременные и длительные свойства материалов в потоке жидкого свинца, обоснованы условия проведения экспериментов.

Во второй главе приведены результаты исследований воздействия длительного контакта с жидким свинцом на структуру и кратковременные механические свойства кремнистых сталей аустенитного класса марки 10Х15Н9СЗБ и ферритно-мартенситного класса марки 10Х9НСМФБ. Изучено влияние жидкого металла на сварные соединения рассматриваемых сталей и наличия надреза различного радиуса. Показано, что пластичность образцов с надрезом в жидком свинце меньше, чем на воздухе при температуре 420°С. С увеличением остроты надреза различие растет. При повышении температуры до 500°С различия практически исчезают (рис. 1).

Температура, °С

Рис. 1. Температурная зависимость пластических свойств стали 10Х9НСМФБ после высокого отпуска при испытаниях образцов с надрезом в контакте с жидким

свинцом и на воздухе

Построена диаграмма повреждаемости для стали ферритно-мартенситного класса. Показано, что степень адсорбционного воздействия возрастает с повышением уровня прочности конструкционной стали, понижением температуры теплоносителя и увеличением остроты надреза.

По результатам исследований показано, что на аустенитной стали воздействия свинца не выявлено, и применение стали такого класса более предпочтительно.

Третья глава посвящена исследованию прочности сталей при длительном высокотемпературном нагружении в потоке жидкого металла. Приведены результаты изучения влияния свинцового теплоносителя на длительные свойства кремнистых сталей аустенитного класса марки 10Х15Н9СЗБ и ферритно-мартенситного класса марки 10Х9НСМФБ.

Длительная прочность сталей 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ в потоке жидкого металла ниже, чем на воздухе. Максимальный эффект снижения наблюдается при относительно высоких напряжениях и, следовательно, высокой скорости ползучести. По мере понижения уровня напряжений степень влияния жидкого свинца на длительную прочность уменьшается и ее значения в свинце и на воздухе сближаются. Влияние среды изучали металлографическим способом и микрорентгеноспектральным анализом. Установлено, что понижение длительной прочности у двух марок стали в свинце является результатом коррозионного воздействия жидкого свинца на металл стали из-за разрушения оксидных пленок на ее поверхности.

На стали 10Х15Н9СЗБ вблизи места разрыва обнаружено разрушение оксидной пленки и проникновение свинца в металл стали как по микротрещинам, так и по границам зерен на глубину 80-180 мкм (рис. 2). В процессе испытаний поверхность микротрещин покрывается оксидной пленкой и они могут залечиваться. Степень залечивания возрастает с увеличением продолжительности эксперимента.

Рис. 2. Проникновение свинца по микротрещинам и границам зерен в сталь 10Х15Н9СЗБ при испытаниях на длительную прочность при 550°С и напряжении 230 МПа., х 400

В стали 10Х9НСМФБ в результате испытаний также обнаружено разрушение оксидных пленок и проникновение свинца в металл. Лишь на достаточно большом

удалении от места разрыва, где деформация образца невелика, разрушение оксидной пленки не наблюдается и отсутствуют очаги проникновения свинца. При уменьшении величины нагрузки степень коррозионного повреждения сталей, наблюдаемая металлографически, уменьшается.

Влияние уровня напряжений на процессы формирования и устойчивость оксидной пленки, выражается в увеличении скорости роста толщины оксидной пленки с ростом напряжения и отсутствии возможности ее стабильного существования на поверхности сталей при высоком уровне напряжений.

Обнаружено два различных характера разрушения сталей в контакте с жидким свинцом, зависящих при прочих равных условиях от уровня действующих напряжений. Разрушение при высоком уровне напряжений связано с процессами фронтальной жвдкометаллической коррозии, имеющей место вследствие высокой скорости деформации материала и невозможности образования стабильной оксидной пленки. Разрушение при низком уровне напряжений связано с совокупным влиянием процессов образования на поверхности материала сплошной оксидной пленки, ее растрескивания при исчерпании квазипластичности и проникновения теплоносителя в образовавшиеся трещины, что приводит к возникновению локальных очагов жидкометаллической коррозии и адсорбционному взаимодействию стали с жидким свинцом.

Испытания на ползучесть в жидком свинце и на воздухе проводили при следующих уровнях напряжений: 220,200, 180, 160, 140,100,80,60 и 40МПа.

Результаты испытаний стали 10Х9НСМФБ в потоке жидкого свинца при напряжении 100 МПа показали, что влияние свинца проявляется в более раннем времени перехода к 3-й стадии ползучести. На рис. 3 приведены кривые ползучести стали 10Х9НСМФБ при напряжениях 200 и 180 МПа в контакте с жидким свинцом и на воздухе. Скорость ползучести на установившейся стадии для этих уровней напряжений оказалась в 6-7 раз выше в свинце, чем на воздухе. Расчет по уравнению Нортона-Бэйли для установившейся скорости ползучести для трубок с сечением уменьшенным на максимальную толщину окисной пленки («ЮОмкм) и соответствующим увеличением действующих напряжений дает увеличение скорости ползучести не более, чем на 20%.

На рис. 4 приведены фотографии трубок, испытанных при нагрузке в 180 МПа в жидком свинце и на воздухе. Видно, что величина равномерного удлинения в. свинце значительно больше, чем на воздухе: более чем в два раза - 25% и 12% соответственно. Кроме того, шейка на образцах при испытании в свинце имеет большую протяженность по сравнению с воздушными испытаниями.

О 1000 2000 3000 4000

время, час

5000 6000

Рис. 3. Кривые ползучести трубок из стали 10Х9НСМФБ при напряжении 180МПа и 200МПа при температуре 530°С в свинце и на воздухе

Из фрагментов трубок в зоне разрушения были изготовлены микрошлифы и исследована макро- и микроструктура. На образце, испытанном в жидком свинце, в зоне разрушения и образования шейки на поверхности обнаружено большое количество микротрещин. На образце, испытанном на воздухе, имеются только надрывы. Характер трещин больше соответствует транскристаллитаому, чем межзеренному. Таким образом, в этих условиях (температура 530-550°С, нагрузка 140-220 МПа, содержание кислорода 2,4х10"6%вес) жидкий свинец оказывает заметное влияние на ползучесть стали 10Х9НСМФБ.

Рис. 4. Вид теплообменных трубок после испытаний в свинце (вверху) и на воздухе (внизу)

Следует отметить, что в основном испытания проводились при содержании кислорода в жидком свинце 2,4*10"<%вес. Для исследования ползучести при нагрузках близких к рабочим, а также с целью оценки влияния кислорода на скорость ползучести в испытательный стенд были установлены образцы теплообменных трубок при напряжении 100 МПа при температуре 530°С, при этом содержание кислорода было снижено и составляло 0,8x10 %вес. На рис. 5 приведены кривые ползучести фрагментов теплообменных трубок при нагрузках 100 и 160 МПа в потоке жидкого свинца с различным содержанием кислорода и для сравнения - результаты испытаний на воздухе. Видно, что при содержании кислорода 0,8х 10^% вес и нагрузке ЮОМПа скорость ползучести выше, чем при 160 МПа и содержании кислорода 2,4х 10"6%вес.

30

25

20

г?

в' а а

« 15

в, о

5

. 0

0 2000 4000 6000 8000 10000 12000

Время, час.

Рис. 5. Влияние кислорода на скорость ползучести стали 10Х9НСМФБ при температуре 530°С

Повышение содержания кислорода до З.бхЮ'Чвес еще больше снижает скорость ползучести (рис. 5), а при снижении нагрузки до 100 МПа и концентрации кислорода З^хЮ^вес, скорость ползучести на воздухе и в потоке жидкого свинца становится практически одинаковой (рис. 6).

100 Ми* 160 Мм,

Кислород 0,8110-«% •« Кислород 2,4x10-6'/. вес

/ 1 /мм™, / / Кислород / / 3,5x10-6% мс

/ у' ___ 160 Мм Воздух

■■■МбяМ^М—! 1 | 1 |

Время, час.

Рис. 6. Влияние кислорода на скорость ползучести стали 10Х9НСМФБ при напряжении 100 МПа и температуре 530°С

Таким образом, скорость установившейся ползучести для стали 10Х9НСМФБ значительно зависит от содержания кислорода в жидком свинце. Анализ полученных результатов скорости ползучести и времени до разрушения сталей показал не только их сильную зависимость от концентрации кислорода, но и позволил определить условия (концентрация кислорода и уровень действующих напряжений), при которых увеличение скорости ползучести в жидком металле по сравнению с испытаниями на воздухе практически не проявляется.

Результаты аналогичных испытаний стали 10Х15Н9СЗБ аустенитного класса позволили установить, что ее скорость ползучести при температуре 550°С в свинце-висмуте и на воздухе практически одинаковая. При этом концентрация кислорода в жидком металле также практически не влияет на скорость ползучести стали 10Х15Н9СЗБ.

Проведены исследования влияния предварительного окисления на скорость ползучести исследуемых сталей марок 10Х9НСМФБ и 10Х15Н9СЗБ. В главе представлена конструкция созданной установки для предварительного окисления и создания окисной пленки на поверхности образцов в среде водяного пара. По результатам экспериментов показано, что предварительное окисление практически не влияет на скорость ползучести сталей 10Х9НСМФБ и 10Х15Н9СЗБ в потоке жидкого свинца, вне зависимости от степени предварительного окисления.

По результатам исследований показано, что на аустенитной стали увеличения скорости ползучести в потоке свинца не обнаружено, и применение аустенитной стали более предпочтительно.

Четвертая глава посвящена исследованию структуры и циклической прочности конструкционных сталей в контакте с жидкими металлами.

Исследовано адсорбционное влияние жидкого свинца регламентированных параметров на циклическую прочность конструкционных сталей и сварных

соединений при различных температурах. Определено влияние термической обработки стали ферритно-мартенситного класса и наличия сварного соединения на сопротивление усталости в жидком металле. При испытаниях гладких закаленных (на мартенсит) образцов по мягкому, отнулевому циклу нагружения при температуре 420°С на воздухе и в свинце получены схожие значения циклической долговечности (Ы В03Д1,Х = 3060 цк, N свинец = 4100 цк). При 360°С циклическая долговечность в свинце существенно ниже (Ы вотд = 1700 цк, N СВиниа = 37 цк) (табл.1).

Табл. 1. Результаты сравнительных испытаний на малоцикловуго усталость стали 10Х9НСМФБ в контакте с жидким свинцом и на воздухе

Вид образца и режим термообработки 0 Температура, С среда

Воздух Свинец

Гладкий; высокий отпуск 420 14740 25000

500 726 3211

Закалка + средний отпуск (1030-1050 С+ 420 С-4 часа) 420 3060 4200

360 1700

Надрез 11 = 0,3; Закалка + высокий отпуск (1030-1050 С + 720-780 С-3 часа) 420 588

700

Циклическая долговечность образцов с надрезом R=0,3 мм из стали 10Х9НСМФБ при температуре испытаний 420°С в свинце также в несколько раз ниже, чем данные сравнительных испытаний на воздухе (105 и 700 циклов соответственно), что согласуется с испытаниями на растяжение надрезанных образцов. Расчет по Коффину-Менсону (аналитические зависимости кривых усталости), циклической прочности образцов по характеристикам прочности и пластичности, полученным на образцах при растяжении в контакте с жидким свинцом, показывает, что циклическая прочность в свинце ниже в 7-9 раз, чем на воздухе.

Выполнен анализ кинетики роста трещин в сталях ферритно-мартенситного и аустенитного классов в контакте с жидким металлом. Показано, что адсорбционное воздействие жидкого металла проявляется в уменьшении времени до страгивания трещины, увеличении скорости роста трещин и снижении критической длины трещины в сталях типа 10Х9НСМФБ.

По результатам испытаний на малоцикловую усталость цилиндрических образцов с острым (R=0,1) надрезом образцов из стали 10Х9НСМФБ при температуре 360°С обнаружено также проявление жидкометаллического охрупчивания (ЖМО) и как следствие, резкое снижение количества циклов до

разрушения в контакте с жидким свинцом по сравнению с испытаниями на воздухе. В связи с этим были проведены испытания образцов на внецентреное циклическое растяжение из стали 10Х9НСМФБ в контакте с жидким свинцом и на воздухе при температуре 360°С. Как и можно было ожидать, снижение температуры испытаний привело к резкому снижению характеристик трещиностойкости (увеличению скорости роста трещин) стали 10Х9НСМФБ в контакте с жидким свинцом (рис. 7). При достижении 1200 циклов нагружения и размера трещины ~0,5 мм происходит резкое (за 1-3 цикла) разрушение образца (при температуре 360°С и нагрузке 2400 кг). При испытании образца с нагрузкой при этой температуре количество циклов до разрушения составило 65, а усталостная трещина в этом случае практически не успела развиться и ее величина не превысила 0,1 мм. При испытаниях с той же нагрузкой на воздухе зарождение трещины происходит значительно позже: при 500-800 циклах нагружения. Таким образом, наличие жидкого свинца существенно снижает количество циклов до зарождения трещины и повышает вероятность хрупкого разрушения. Снижение нагрузки увеличивает количество циклов до разрушения, при этом сохраняется различие с воздушными испытаниями. Только значительное снижение нагрузки, более чем в два раза, приводит к монотонному развитию трещины, несмотря на то, что зарождение и скорость распространения трещины при циклической нагрузке 1000 кг (25 МПал/м) в контакте с жидким свинцом схожи по кинетике с зарождением и развитием трещины на воздухе при нагрузке в два раза выше ~2000кг (50 МПа^м).

■ длина трещины воздух 2400кг « 'длина трещины свинец 2400 кг-А —♦—Длина трещины свинец 2400 кг-Б —А—Длина трещины свинец 2000 кг —*—длина трещины свинец 1600 кг —»—Длина трещины воздух 2000 кг —»—Длина трещины, свинец Р=1000 кг._

Рис. 7. Кинетика роста трещины при температуре 360°С для хромистой стали 10Х9НСМФБ при различной величине нагрузки в свинце и на воздухе

На рис. 8 приведена фотография образцов после испытаний на воздухе (слева) и в контакте с жидким свинцом при температуре 360°С. При испытаниях на воздухе для этой температуры и таких же нагрузок зарождение трещины происходит позже, развитие трещины реализуется постепенно и заканчивается, вязким разрушением с образованием классических «щек» - зон пластического деформирования, вызванных действием сдвиговых деформаций. При разрушении в контакте с жидким свинцом образцы имеют совершенно другой вид. И даже при монотонном развитии трещины, образования зон пластического деформирования, вызванных действием сдвиговых деформаций, не происходит. При повышении температуры испытаний выше 420°С количество циклов до зарождения трещины в свинце и на воздухе практически не отличается. При температуре 420°С процесс охрупчивания проявляется нестабильно - развитие трещины происходит как монотонно, так и мгновенно.

ВЗШй » §ШЯщ . т М л,; V / ^ | ; 1 5 ■ШашяШйщ шмИШжШ! ШИН!

шшшш

Рис.8. Вид образцов после испытаний при различных нагрузках, вверху - на воздухе, внизу - в свинце

Таким образом, проявление ЖМО выявлено только в стали 10Х9НСМФБ в интервале температур испытаний 360°С - 420°С. При этом обнаружено, что при 360°С при высоких нагрузках развитие трещины происходит хрупко - за 3-10 циклов, а количество циклов до зарождения трещины уменьшается в 15-25 раз. Существенное снижение нагрузки (в 2-3 раза), приводит к монотонному развитию трещины. С повышением температуры испытаний разница в количестве циклов между зарождением трещины в свинце и на воздухе уменьшается (снижается проявление ЖМО).

На основании выполненных исследований проведен расчет скорости роста трещин и действующих коэффициентов интенсивности напряжений в соответствии с ГОСТ 25.506-85. На рис. 9 приведены графики скорости роста трещины в стали 10Х9НСМФБ в свинце и на воздухе в зависимости от коэффициента интенсивности напряжений (Диаграмма Пэриса). Видно, что на воздухе рост трещины начинается при более высоких действующих коэффициентах интенсивности напряжений и развивается медленнее, чем в условиях контакта с жидким свинцом. Кроме того, при достижении определенного уровня коэффициента интенсивности напряжений скорость роста трещины лавинообразно

увеличивается (изменение угла наклона на графике). Такая картина наблюдается при температуре 360°С, однако при 420°С трещина может развиваться как монотонно, так и лавинообразно. При температурах 500 и 550°С трещина развивается монотонно, нет перехода к лавинообразному разрушению.

Проанализировано влияние температуры на кинетику роста трещин в сталях в условиях контакта с жидким свинцом. Показано, что с повышением температуры влияние контакта с жидким свинцом снижается, и при температурах выше 500°С оно практически отсутствует. Кроме того, характер влияния жидкого свинца зависит от типа кристаллической решетки стали. Так, в аустенитных сталях с гранецентрированной решеткой адсорбционное влияние практически не проявляется и увеличение скорости роста трещин в контакте с жидким металлом не обнаруживается во всем диапазоне исследованных температур (360-550°С).

АКПпз

АК4201П5

размах коэффициента интенсивности МПа/мО,5

Рис. 9. Обобщенная зависимость скорости роста усталостных трещин в стали 10Х9НСМФБ в свинце и на воздухе при различных температурах (■ - свинец 420°С, свинец 360°С, о - воздух 420°С, • - воздух 360°С)

По результатам экспериментов рассчитана величина снижения поверхностной энергии при образовании трещин в контакте с жидким металлом в сравнении с воздухом.

По результатам исследований показано, что на аустенитной стали жидкометаллического охрупчивания под воздействием свинца не выявлено, и применение стали такого класса более предпочтительно.

По результатам исследований показано, что на аустенитной стали увеличения скорости ползучести в потоке свинца не обнаружено, и применение аустенитной стали более предпочтительно.

В главе 5 проведены сопоставление и анализ полученных в работе результатов, на основании которых даны практические рекомендации, позволяющие учитывать отрицательное влияние жидкометаллических теплоносителей на свойства и работоспособность конструкционных сталей для теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах, а также предложены технологические способы преодоления этого влияния.

Показано, что характер адсорбционного воздействия жидкометаллического теплоносителя на основе свинца на поведение конструкционных сталей феррито-мартенситного класса в процессе эксплуатации зависит от температуры. Так, при низких температурах, близких к температуре замерзания теплоносителя (360-420°С), влияние жидкого металла является классическим, характерным для «эффекта Ребиндера», и проявляется в охрупчивании стали, что приводит к сокращению времени до страгивания трещины (уменьшению инкубационного периода), увеличеншо скорости роста трещины и уменьшению критической длины трещины. С повышением температуры (до 500-550°С) характер адсорбционного воздействия изменяется на диаметрально противоположный и проявляется в увеличении скорости ползучести, длительной пластичности и снижении длительной прочности. Такое поведение материала можно объяснить снижением сдвиговой и когезивной прочности за счет адсорбции атомов жидкого металла. При низких температурах снижается когезивная прочность, что приводит к лавинообразному распространению трещины, а при высоких температурах, когда предел текучести материала снижен, реализуется снижение сдвиговой прочности, что приводит к увеличению скорости ползучести.

Обоснована возможность использования длительных свойств конструкционных сталей, полученных при испытаниях на воздухе, для прогнозирования уровня длительных свойств этих материалов при эксплуатации в контакте со свинцовыми теплоносителями за счет введения понижающих коэффициентов, значения которых определены в работе.

Показана целесообразность введения при расчете допускаемых напряжений в конструкциях теплообменного оборудования ЯЭУ на быстрых нейтронах со свинцовыми теплоносителями деформационного критерия, учитывающего квазипластичность оксидной пленки.

По результатам исследований показано, что на аустенитной стали 10Х15Н9СЗБ увеличения скорости ползучести и жидкометаллического охрупчивания под воздействием свинца не обнаружено, и применение стали такого класса более предпочтительно.

Выводы:

1. Созданы уникальные экспериментальные стенды и разработана методика для испытаний материалов под напряжением в потоке жидкого свинца с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующие условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ на быстрых нейтронах.

2. В результате проведенных комплексных исследований влияния жидкометаллических теплоносителей на кратковременные и длительные свойства

конструкционных сталей аустенитного и ферритно-мартенситного классов разработаны и научно обоснованы рекомендации для выбора материалов, проектирования и оценки допустимого срока эксплуатации теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах.

3. Экспериментально исследована коррозионно-механическая повреждаемость при длительном контакте с жидким свинцом кремнистых сталей аустенитного класса марки 10Х15Н9СЗБ и ферритно-мартенситного класса марки 10Х9НСМФБ, принятых в техническом проекте в качестве конструкционных материалов для реакторных установок типа БРЕСТ. Установлено, что стали марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ совместимы с жидким свинцом при температурах до 550°С и могут эффективно применяться для изготовления основных узлов теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах.

4. Показано, что хромоникелевые стали аустенитного класса с ГЦК кристаллической структурой, в том числе с повышенным содержанием кремния, имеют преимущество для работы в контакте с жидкими теплоносителями на основе свинца, поскольку не чувствительны к ЖМО в свинце и характеризуются меньшей скоростью окисления.

5. Выявлено влияние концентрации кислорода на поведение конструкционных сталей в жидком свинце. Показано, что переход сталей в пассивное состояние при эксплуатации в жидком свинце зависит от концентрации кислорода и уровня действующих напряжений. Установлено, что для снижения скорости ползучести ферритно-мартенситной стали 10Х9НСМФБ при температурах 500-550°С необходимо поддерживать повышенное содержание кислорода в жидком свинце.

6. Прогнозирование длительной прочности конструкционных материалов теплообменного оборудования РУ со свинцовым теплоносителем необходимо производить на базе экспериментальных данных, полученных в потоке жидкого свинца на образцах без следов фронтальной жидкометаллической коррозии. При отсутствии таких данных допускается прогнозирование длительной прочности на основе результатов испытаний на воздухе с учетом следующих понижающих коэффициентов: 0,95 - для аустенитной стали 10Х15Н9СЗБ и 0,85 - для ферритно-мартенситной стали 10Х9НСМФБ.

7. Предложено при расчетах максимально допустимых напряжений в стальных конструкциях, находящихся в контакте со свинцовым теплоносителем, вводить деформационный критерий, ограничивающий предельную деформацию на уровне -2%, что обеспечит эксплуатацию деталей в условиях существования на поверхности металла сплошной оксидной пленки, предотвращающей коррозионное повреждение и недопустимую деформацию конструкций.

8. Установлено, что пластичность и сопротивление МЦУ сталей с ОЦК кристаллической структурой снижается при эксплуатации в контакте с жидким свинцом, причем наличие острого надреза и закалка стали усиливают проявление этого эффекта. Показано, что уменьшить отрицательное влияние свинца возможно за счет целенаправленного выбора режима термической обработки.

9. Показано, что при использовании сталей с ОЦК решеткой для изготовления элементов конструкций РУ на быстрых нейтронах, испытывающих циклические нагрузки в малоцикловой области, необходимо учитывать допустимый коэффициент интенсивности напряжений, значение которого не должно превышать величины, приводящей к резкому увеличению скорости роста трещины. Экспериментально установлено, что для стали 10Х9НСМФБ значение

допустимого коэффициента интенсивности напряжений составляет AK36°ins=37 МПа/м ' -для температуры 360 С и AK420ins=45 МПа/м0,5 - для температуры 420 С (ins от англ. Instable - неустойчивы). При превышении этого значения развитие трещины в сталях с ОЦК решеткой в контакте с жидким свинцом может происходить лавинообразно.

10. На основании полученных результатов рекомендовано для предотвращения хрупкого разрушения деталей теплообменного оборудования РУ на быстрых нейтронах, изготовленных из сталей с ОЦК решеткой, избегать в процессе эксплуатации температурного интервала 360-420°С.

11. По результатам исследований показано, что на аустенитной стали воздействия свинца практически не выявлено, и применение стали такого класса более предпочтительно.

Основные положения диссертации отражены в следующих работах, опубликованных в изданиях, входящих в перечень ВАК РФ:

1. Каштанов А.Д., Марков В.Г., Лаврухин В.С, Яковлев В.А., и др. Коррозионно-механическая прочность конструкционных материалов в контакте с жидким свинцом // Атомная Энергия, 2004, Т .97, Вып. 2, С. 103-107.

2. Каштанов А.Д., Марков В.Г., Леонов В.Н. Скорость ползучести теплообменных трубок из 9%-ной хромистой стали в контакте с жидким свинцом // Вопросы материаловедения, 2007, № 3 (51), С. 300-308.

3. Каштанов А.Д., Марков В.Г., Леонов В.Н. Кинетика роста трещин при циклическом нагружении в контакте с жидким свинцом // Вопросы материаловедения, 2007, № 3 (51), С. 308-319.

4. Кудрявцев A.C., Каштанов А.Д., Марков В.Г., Лаврухин B.C. Ползучесть хромистой мартенситной стали в теплоносителе на основе свинца // Вопросы материаловедения, 2007, № 1 (49), С. 78-82.

5. Карзов Г.П., Каштанов А.Д., Марков В.Г. Коррозионно-механическая прочность сталей с у- и á- решеткой в контакте с жидкометаллическим теплоносителем на основе свинца // Вопросы материаловедения, 2009, № 3 (59), С. 315-329.

6. Каштанов А.Д., Лаврухин B.C., Марков В.Г., Яковлев В.А., Бозин С.Н., Леонов В.Н., Родченков Б.С., Филин А.И. Коррозионно-механическая прочность конструкционных материалов в контакте с жидким свинцом // Атомная Энергия, 2004, Т .97, Вып. 2, С. 538-542.

7. A.Jianu, G.Muller, A.Weisenburger, A.Heinzel, C.Fazio, V.G.Markov, A.D.Kashtanov Creep-to-rupture tests T91 steel in flowing Pb-Bi eutectic melt at 550°C // Journal of Nuclear Materials, 2009, №394, P102-108.

Подписано в печать . .2010 г. Формат 60*84 1/16. Печать - офсетная. Усл. п. л. 1. Уч.-изд. л. 1,5 Тираж 90 экз. Заказ № /

Отпечатано в типографии ФГУП "ЦНИИ КМ "Прометей" 191015, Санкт-Петербург, улица Шпалерная, дом 49

Лицензия на полиграфическую деятельность ЛР № 020644 от 13 октября 1997

Введение

Глава I Современное состояние вопроса о взаимодействии сталей с тяжелыми жидкометаллическими теплоносителями.

1. Коррозионная стойкость

2. Влияние жидкого металла на прочностные характеристики

3.Постановка задачи исследования

4. Материалы для исследования

Глава II Прочность при кратковременном растяжении

1 .Результаты испытаний гладких образцов

2. Влияние надреза при растяжении

3. Диаграмма жидкометаллического охрупчивания 36 Выводы по главе II

Глава III Прочность при длительном нагружении

1. Методика исследования

2. Длительная прочность

3. Скорость ползучести

4.Влияние содержания кислорода в жидком металле

5. Влияние предварительного окисления 44 Выводы по главе III

Глава IV Циклическая прочность в контакте с жидкими металлами

1. Методика исследований

2. Циклическая прочность при одноосном нагружении на стадии зарождения трещины

3. Циклическая прочность на стадии распространения трещины

4. Скорость роста трещины в жидком металле 77 Выводы по главе IV

Применение реакторов на быстрых нейтронах всегда считалось лучшим способом использования урановых ресурсов [1]. В реакторах такого типа используется до 80% энергии загруженного урана, по сравнению с приблизительно 1% в современных реакторах на тепловых нейтронах [2, 3]. Кроме того, в качестве топлива для быстрых реакторов может использоваться как природный уран и торий, так и обедненный уран (отвалы обогатительного производства, отработавшее топливо тепловых реакторов), а также оружейный плутоний.

К сожалению, до последнего времени, низкая стоимость обогащенного урана, являющегося топливом для реакторов на тепловых нейтронах, и высокая стоимость капитальных затрат при строительстве реакторных установок (РУ) на быстрых нейтронах затормозили развитие установок этого типа. В последнее время в связи с ростом цен на обогащенный уран реакторы на быстрых нейтронах вызывают повышенный интерес в мире, и такие страны как США, Великобритания, Япония, Индия и страны Евросоюза принимают долгосрочные программы по развитию ядерной энергетики с РУ на быстрых нейтронах [4,5]. Кроме растущей стоимости урана, цена которого за последние три года увеличилась более чем в 2,5 раза и продолжает расти [6], быстрые реакторы являются единственной доказанной технологией, способной обеспечить почти неограниченные поставки энергии вне зависимости от топливных ресурсов [7, 8]. Данное обстоятельство является следствием того, что в процессе облучения нейтронами урана-238 либо тория-232 происходит образование делящегося изотопа плутония-239. При облучении плутония-239 в быстром реакторе, его создается больше, чем потребляется. Так в РУ БН-600 1 с натриевым теплоносителем воспроизводство топлива достигает 6% в год (удвоение количества плутония-239 за 12 лет) [9], а в перспективе возможно достижение 10-15% темпа воспроизводства.

1 РУ БН-600 является третьим энергоблоком Белоярской Атомной станции.

Применение РУ на быстрых нейтронах позволит реализовать концепцию «замкнутого пристанционного цикла», когда на одной площадке размещается оба типа реакторов: ядерные энергетические установки (ЯЭУ) на тепловых нейтронах, вырабатывающие энергию, РУ на быстрых нейтронах нарабатывающая топливо для ЯЭУ и обогатительная фабрика.

Вода, применяемая в качестве теплоносителя ЯЭУ на тепловых нейтронах, является замедлителем нейтронов и не может использоваться как теплоноситель в РУ на быстрых нейтронах, поэтому в качестве теплоносителей в быстрых реакторах используются жидкие металлы.

В быстрых реакторах в качестве жидкометаллических теплоносителей используются натрий, и сплавы на основе натрия, свинец и сплавы на основе свинца [10], кроме того, рассматривается возможность использования газового теплоносителя на основе гелия.

Применение такого рода теплоносителей ставит ряд металловедческих проблем, которые сводятся к выбору или созданию конструкционных материалов, имеющих достаточную работоспособность в контакте с жидкими металлами при высоких температурах. Основной трудностью при выборе конструкционных материалов является отсутствие экспериментальных данных по влиянию жидкометаллических теплоносителей на длительные свойства, исключением является лишь влияние жидкого натрия на конструкционные материалы, которое достаточно хорошо изучено. Повреждение материалов в контакте с жидкими металлами вследствие процессов ползучести, усталости и коррозии может являться причиной разрушения элементов конструкций РУ на быстрых нейтронах с жидкометаллическими теплоносителями [11]. И если возможность длительной эксплуатации РУ с натриевым теплоносителем подтверждена действующими реакторами (типа БН), то возможность использования в качестве теплоносителя жидкого свинца или сплавов на основе свинца только рассматривается в рамках концепции создания реактора с естественной безопасностью типа БРЕСТ ОД-ЗОО [12] или установки АДС (Германия).

Цель является обоснование выбора материалов и оценки работоспособности теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах на основе комплексного изучения повреждающего воздействия, оказываемого жидкометаллическими свинцовыми теплоносителями на кратковременные и длительные свойства конструкционных сталей различных структурных классов.

Для достижения указанной цели решались следующие задачи:

1. Создание и применение оригинальных стендов с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя и контролируемым содержанием кислорода, имитирующих условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ БРЕСТ ОД-ЗОО.

2. Анализ структурных изменений и процессов коррозионно-механического повреждения при длительном контакте с жидким свинцом кремнистых сталей аустенитного класса марки 10Х15Н9СЗБ и ферритно-мартенситного класса марки 10Х9НСМФБ, принятых в техническом проекте в качестве конструкционных материалов для РУ типа БРЕСТ.

3. Определение влияния длительного контакта с жидким свинцом на кратковременные механические свойства сталей марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ.

4. Исследование закономерностей зарождения и распространения трещин при циклическом нагружении в сталях марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ в условиях длительного контакта с жидким свинцом.

5. Определение влияния свинцового теплоносителя на ползучесть и длительную прочность сталей марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ.

6. Разработка методик прогнозирования работоспособности деталей из конструкционных сталей для теплообменного оборудования реакторных установок с жидкометаллическими теплоносителями.

Методы исследования.

Проведены коррозионно-механические испытания конструкционных материалов в контакте с жидким свинцом и в потоке жидкого свинца, а. также кратковременные и длительные механические испытания на воздухе. Для испытаний в потоке жидкого свинца использовались два стенда с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующих условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ БРЕСТ ОД-ЗОО (см. раздел 2.1). Оценка структуры образцов после испытаний проводилась методами оптической и электронной микроскопии.

Анализ микроструктуры материалов проводился с помощью металлографического инвертированного микроскопа фирмы Carl Zeiss, а также растрового электронного микроскопа JEOL с приставкой для микрорентгеноспектрального анализа производства фирмы OXFORDS INSTRUMENTS.

Кратковременные механические испытания проводились на разрывной машине Р5, и на машине для циклических испытаний УМЭ-10Т.

Длительные механические испытания при постоянной нагрузке на воздухе проводились на стандартной машине АИМА-5-2.

Длительные механические испытания при постоянной нагрузке в потоке жидкого свинца проводились на стандартной машине АИМА-5-1, вмонтированной в контур жидкометаллического стенда.

Испытания проводились на гостированном и аттестованном оборудовании.

Подробнее методы исследования рассмотрены в соответствующих разделах.

Научная новизна данной диссертационной работы состоит в следующем:

- установлено влияние температуры, уровня прочности и жесткости нагружения на кратковременные механические свойства и циклическую долговечность конструкционных сталей в контакте с жидким свинцом. Показано, что контакт с жидким свинцом приводит к снижению циклической долговечности сталей ферритно-мартенситного класса;

- исследовано влияние температуры на скорость роста трещин в конструкционных сталях в условиях контакта с жидким свинцом и установлены механизм и факторы, определяющие этот процесс. Впервые показана возможность лавинообразного хрупкого разрушения сталей феррито-мартенситного класса при циклическом нагружении образцов с трещинами в контакте с жидким свинцом.

- изучен механизм влияния жидкометаллического теплоносителя на скорость ползучести конструкционных сталей и выявлена роль содержания кислорода в теплоносителе. Установлено, что в результате контакта сталей с жидким свинцом происходит увеличение скорости ползучести и снижение длительной прочности конструкционных сталей;

- предложен и обоснован деформационный критерий для определения допускаемых напряжений в стальных конструкциях, работающих в контакте с жидкометаллическим свинцовым теплоносителем;

Практическая значимость полученных в ходе проведенной работы результатов состоит в следующем:

- созданы экспериментальные стенды для испытаний материалов в потоке жидкого свинца с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующих условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ БРЕСТ ОД-ЗОО.

- разработаны рекомендации для выбора конструкционных материалов теплообменного оборудования реакторных установок типа БРЕСТ и корректировки конструкции теплообменников на основе получения экспериментальных данных о скорости ползучести и кинетике роста трещин в потоке жидкого свинца;

- на основе выявленных закономерностей поведения конструкционных сталей в потоке жидкого свинца разработаны рекомендации для выбора материалов, проектирования и оценки ресурса ЯЭУ на быстрых нейтронах с теплоносителем на основе сплава свинец-висмут — СВБР-100;

- получена уникальная база данных по результатам длительных испытаний конструкционных сталей в потоке жидкого свинца, которые необходимы при проектировании и определении ресурса ЯЭУ на быстрых нейтронах со свинцовым теплоносителем типа БРЕСТ;

Основные научные положения, выносимые на защиту.

1. Спроектированные, изготовленные и опробованные уникальные экспериментальные стенды для испытаний материалов в потоке жидкого свинца с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующие условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ на быстрых нейтронах.

2. Экспериментальные результаты и физические представления о влиянии длительного контакта с жидкими теплоносителями на основе свинца на структурное состояние, кратковременные и длительные физико-механические свойства и характеристики работоспособности конструкционных сталей аустенитного и ферритно-мартенситного классов.

3. Механизм влияния жидкометаллического теплоносителя на характер разрушения, скорость ползучести и длительную прочность конструкционных сталей различных структурных классов.

4. Разработанные методики прогнозирования работоспособности деталей из конструкционных сталей для теплообменного оборудования реакторных установок с жидкометаллическими теплоносителями.

5. Разработанные рекомендации для выбора материалов, проектирования и оценки ресурса ЯЭУ на быстрых нейтронах с теплоносителем на основе свинца - БРЕСТ ОД-ЗОО, СВБР-100.

Далее приводится аннотированное изложение диссертации по главам.

В первой главе

Рассматривается вопрос о взаимодействии сталей с жидкометаллическими теплоносителями на основе свинца, механизмы возможного коррозионного повреждения: растворение и окисление, влияние легирующих элементов, а также содержания кислорода в жидком металле. Определяется влияние жидкого металла на прочностные характеристики, длительную прочность и сопрртивление малоцикловой усталости.

Приведены условия эксплуатации теплообменного оборудования ЯЭУ на быстрых нейтронах со свинцовыми теплоносителями, обозначены используемые конструкционные материалы. Сведения по влиянию теплоносителей на базе свинца на длительные свойства сталей, принятых в техническом проекте РУ Брест ОД-ЗОО в качестве конструкционных материалов, в опубликованных литературных данных отсутствуют. Однако, ввиду агрессивности свинца (сплава Pb-Bi) по отношению к сталям, можно ожидать снижения длительных свойств конструкционных материалов, работающих в контакте с тяжелыми жидкометаллическими теплоносителями.

Определены материалы для исследования, изложена методика исследований.

Представлена конструкция свинцового стенда и модулей для испытаний на кратковременные и длительные свойства материалов в потоке жидкого свинца, обоснованы экспериментальные условия.

Вторая глава посвящена анализу воздействия жидкого металла на прочность при кратковременных испытаниях. Рассмотрено влияние сварного соединения и надреза различного радиуса. Построена диаграмма повреждаемости для стали мартенситного класса, показано, что степень адсорбционного воздействия возрастает с ростом уровня прочности конструкционного материала, понижением температуры теплоносителя и увеличением остроты надреза.

В третьей главе рассматривается циклическая прочность конструкционных материалов в контакте с жидкими металлами.

Исследовано адсорбционное влияние жидкого свинца регламентированных параметров на циклическую прочность конструкционных материалов и их сварных соединений при различных температурах. Определено влияние термической обработки стали мартенситного класса и наличие сварного соединения на сопротивление усталости в жидком металле.

Выполнен анализ кинетики роста трещин в сталях мартенситного и аустенитного классов в контакте с жидким металлом, показано, что адсорбционное влияние жидкого металла выражается в уменьшении времени до страгивания трещины, увеличении скорости роста трещин и снижении критической длины трещины в сталях типа 10Х9НСМФБ. Проанализировано влияние температуры на кинетику роста трещин, показано, что с ростом температуры влияние жидкого металла снижается, и при температурах выше 500°С практически не проявляется. Кроме того, влияние жидкого свинца, проявляется в зависимости от типа кристаллической решетки стали, так на аустенитных сталях с гранецентрированной решеткой, адсорбционное влияние практически не сказывается, и увеличение скорости роста трещин в контакте с жидким металлом не выявлено во всем диапазоне исследуемых температур (360-550°С).

Определена величина снижения поверхностной энергии при образовании трещин в контакте с жидким металлом в сравнении с воздухом.

Четвертая глава посвящена исследованию прочности сталей при длительном высокотемпературном нагружении в потоке жидкого металла. Освещаются проведенные исследования, связанные с изучением влияния свинцового теплоносителя на длительные свойства стали аустенитного класса (10Х15Н9СЗБ) и хромистой мартенситной стали (10Х9НСМФБ).

Полученные экспериментальные данные показали увеличение скорости ползучести и снижение длительной прочности сталей марок 10Х15Н9СЗБ и

10Х9НСМФБ в контакте с жидким свинцом, отрицательного влияния свинцового теплоносителя на длительную пластичность исследуемых сталей не обнаружено.

Отмечено влияние уровня напряжений на процессы формирования и устойчивость оксидной пленки, выражающиеся в увеличении скорости роста толщины оксидной пленки с ростом напряжения и отсутствии возможности ее стабильного существования на поверхности сталей при высоком уровне напряжений.

Обнаружено два различных характера разрушения сталей в контакте с жидким свинцом, определяемых при прочих равных условиях уровнем действующих напряжений. Разрушение при высоком уровне напряжений связано с процессами фронтальной жидкометаллической коррозии, имеющей место вследствие высокой скорости деформации материала и невозможности образования стабильной оксидной пленки. Разрушение при низком уровне напряжений связано с совокупным влиянием процессов образования на поверхности материала сплошной оксидной пленки, ее растрескивания при исчерпании значения квазипластичности и проникновения теплоносителя в образовавшиеся трещины, что приводит к возникновению локальных очагов жидкометаллической коррозии и адсорбционному взаимодействию стали с жидким свинцом.

Проанализировано влияние содержания кислорода в жидком металле на скорость ползучести и время до разрушения сталей, показана сильная зависимость скорости ползучести от концентрации кислорода. Определены условия (концентрация кислорода и уровень действующих напряжений) при которых увеличение скорости ползучести в жидком металле по сравнению с испытаниями на воздухе практически не проявляется.

Представлена конструкция установки для предварительного окисления и создания окисной пленки в среде водяного пара. Показано, что предварительное окисление практически не влияет на скорость ползучести сталей в потоке жидкого металла, вне зависимости от степени предварительного окисления. пятая глава посвящена обсуждению полученных результатов и предложению путей преодоления негативного влияния на механические свойства сталей, даются рекомендации по учету влияния жидкометаллических теплоносителей на длительные свойства конструкционных материалов.

Показано, что проявление адсорбционного воздействия жидкометаллического теплоносителя на основе свинца зависит от температуры испытаний. Так, при низких температурах близких к температуре замерзания теплоносителя (360-420°С), влияние жидкого металла носит классический, характерный для «эффекта Ребиндера» вид, выражающийся в охрупчивании стали, что приводит к снижению времени до страгивания трещины (снижению инкубационного периода), увеличению скорости роста трещины и снижению критической длины трещины. При повышении температуры (до 500-550°С) проявление адсорбционного воздействия меняется на диаметрально противоположное и выражается в увеличении скорости ползучести, длительной пластичности и снижении длительной прочности.

Показана возможность использования данных по длительным свойствам конструкционных материалов и их формоизменению, полученных при испытаниях на воздухе, для прогнозирования длительных свойств конструкционных материалов в контакте со свинцовыми теплоносителями при введении понижающих коэффициентов которые определены в ходе работы.

Установлена целесообразность введения при расчете допускаемых напряжений в конструкциях теплообменного оборудования ЯЭУ на быстрых нейтронах со свинцовыми теплоносителями деформационного критерия, связанного с квазипластичностью оксидной пленки.

Выводы по диссертации.

1. Созданы уникальные экспериментальные стенды и разработана методика для испытаний материалов под напряжением в потоке жидкого свинца с принудительной циркуляцией свинцового теплоносителя с регламентированным содержанием кислорода, имитирующие условия эксплуатации теплообменного оборудования РУ на быстрых нейтронах.

2. В результате проведенных комплексных исследований влияния жидкометаллических теплоносителей на кратковременные и длительные свойства конструкционных сталей аустенитного и ферритно-мартенситного классов разработаны и научно обоснованы рекомендации для выбора материалов, проектирования и оценки допустимого срока эксплуатации теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах.

3. Экспериментально исследована коррозионно-механическая повреждаемость при длительном контакте с жидким свинцом кремнистых сталей аустенитного класса марки 10Х15Н9СЗБ и ферритно-мартенситного класса марки 10Х9НСМФБ, принятых в техническом проекте в качестве конструкционных материалов для реакторных установок типа БРЕСТ. Установлено, что стали марок 10Х15Н9СЗБ и 10Х9НСМФБ совместимы с жидким свинцом при температурах до 550°С и могут эффективно применяться для изготовления основных узлов теплообменного оборудования реакторов на быстрых нейтронах.

4. Показано, что хромоникелевые стали аустенитного класса с ГЦК кристаллической структурой, в том числе с повышенным содержанием кремния, имеют преимущество для работы в контакте с жидкими теплоносителями на основе свинца, поскольку не чувствительны к ЖМО в свинце и характеризуются меньшей скоростью окисления.

5. Выявлено влияние концентрации кислорода на поведение конструкционных сталей в жидком свинце. Показано, что переход сталей в пассивное состояние при эксплуатации в жидком свинце зависит от концентрации кислорода и уровня действующих напряжений. Установлено, что для снижения скорости ползучести ферритно-мартенситной стали 10Х9НСМФБ при температурах 500-550°С необходимо поддерживать повышенное содержание кислорода в жидком свинце.

6. Прогнозирование длительной прочности конструкционных материалов теплообменного оборудования РУ со свинцовым теплоносителем необходимо производить на базе экспериментальных данных, полученных в потоке жидкого свинца на образцах без следов фронтальной жидкометаллической коррозии. При отсутствии таких данных допускается прогнозирование длительной прочности на основе результатов испытаний на воздухе с учетом следующих понижающих коэффициентов: 0,95 — для аустенитной стали 10Х15Н9СЗБ и 0,85 — для ферритно-мартенситной стали 10Х9НСМФБ.

7. Предложено при расчетах максимально допустимых напряжений в стальных конструкциях, находящихся в контакте со свинцовым теплоносителем, вводить деформационный критерий, ограничивающий предельную деформацию на уровне ~2%, что обеспечит эксплуатацию деталей в условиях существования на поверхности металла сплошной оксидной пленки, предотвращающей коррозионное повреждение и недопустимую деформацию конструкций.

8. Установлено, что пластичность и сопротивление МЦУ сталей с ОЦК кристаллической структурой снижается при эксплуатации в контакте с жидким свинцом, причем наличие острого надреза и закалка стали усиливают проявление этого эффекта. Показано, что уменьшить отрицательное влияние свинца возможно за счет целенаправленного выбора режима термической обработки.

9. Показано, что при использовании сталей с ОЦК решеткой для изготовления элементов конструкций РУ на быстрых нейтронах, испытывающих циклические нагрузки в малоцикловой области, необходимо учитывать допустимый коэффициент интенсивности напряжений, значение которого не должно превышать величины, приводящей к резкому увеличению скорости роста трещины. Экспериментально установлено, что для стали 10Х9НСМФБ значение допустимого коэффициента интенсивности напряжений составляет AK360ns=37 МПа/м0'5 — для температуры 360°С и AK420ins=45 МПа/м0'5 - для температуры 420°С (ins от англ. Instable -неустойчивы). При превышении этого значения развитие трещины в сталях с ОЦК решеткой в контакте с жидким свинцом может происходить лавинообразно.

10. На основании полученных результатов рекомендовано для предотвращения хрупкого разрушения деталей теплообменного оборудования РУ на быстрых нейтронах, изготовленных из сталей с ОЦК решеткой, избегать в процессе эксплуатации температурного интервала 360-420°С.

11. По результатам исследований показано, что на аустенитной стали воздействия свинца практически не выявлено, и применение стали такого класса более предпочтительно.

1. Crette J. P. Review of The Western European Breeder Programs. Energy. Vol. 23, No. 7/8, pp. 581-591, 1998.

2. Mourogov V., Juhn P. E., Kupitz J. and Rineiskii A. Liquid-Metal-Cooled— Fast Reactor (LMFR) Development and IAEA Activities. Energy. Vol. 23 s No. 7/8, pp. 637-648, 1998.

3. Massoud Simnad. Overview of Fast Breeder Reactors. Energy. Vol. 23, No, 7/8, pp. 523-531, 1998.

4. Shunsuke Kondo. History and Perspective of Fast Breeder Reactor Development in Japan. Energy. Vol. 23, No. 7/8, pp. 619-627, 1998.

5. Rodriguez P. and Bhoje S. B. The FBR Program in India. Energy. Vol. 23 No. 7/8, pp. 629-636, 1998. ,

6. Минашин H. Радиоактивное обогащение // РБК. 2006, № 5. с. 82-83.

7. Атомной энергетике XX лет. Под редакцией О. М. Малявина. — VI.: Атомиздат, 1974. 216 с.

8. David S. Future Scenarios for Fission Based Reactors. Nuclear Physics Volume 751, 18 April 2005, pp. 429-441.

9. Yukio Takahashi, Takashi Ogata and Koji Take. Study on creep-fatigue failure prediction methods for type 304 stainless steel. Nuclear Engineering and Design, Volume 153, Issues 2-3, January 1995, pp. 235-244.

10. AdamovE. O., Orlov V. V., FilinA. T. et al. Conceptual Design of BREST-300 Lead-Coold Fast Reactor. Proc. Int. Topical Meeting on Advanced Reactor Safety. Pittsburg, 1994. V. 1. pp. 509-515.

11. Тайра С., Отани P. Теория высокотемпературной прочности материалов. -М.: Металлургия, 1986. 280 с.

12. Баландин Ю. Ф., Горынин И. В., Звездин Ю. И., Марков В. Г. Конструкционные материалы АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1984, 280 с.

13. Машиностроение. Энциклопедия / Редакционный совет: К. В. Фролов (председатель) и др. М.: Машиностроение. Машиностроение ядерной техники. Т. IV-24. Кн. 1. Е. О. Адамов, Ю. Г. Драгунов, В. В. Орлов и др. Под общей редакцией Е. О. Адамова. 2005. 960 с.

14. Нормы расчета на прочность оборудования и трубопроводов атомных энергетических установок (ПНАЭ Г-7-002-86) / Госатомнадзор СССР. М.: Энергоатомнадзор, 1989. 525 с. (Правила и нормы в атомной энергетике).

15. OCT 108.901.102-78. Котлы, турбины и трубопроводы. Методы определения жаропрочности металлов.

16. Iain Le May. Developments in Parametric Methods for Handling Creep and Creep-Rupture Data// Journal of Engineering Materials and Technology, 1979, vol. 101, No. 4, pp. 326-330.

17. Dorn J. E. Some Fundamental Experiments on High Temperature Creep// NLP.- 1956. p. 89.

18. Карзов Г.П., Марков В.Г., Яковлев B.A. Совместимость конструкционных материалов с теплоносителем на основе свинца и его сплавов // Прогрессивные материалы и технологии, 1999, № 3, с, 51-56.

19. Sapundjiev D., Van Dyck S. and Bogaerts W. Liquid metal corrosion of T91 and A316L materials in Pb-Bi eutectic at temperatures 400-600°C. Corrosion Science, Volume 48, Issue 3, March 2006, Pages 577-594.

20. Schroer C., Vofi Z., Wedemeyer O., Novotny J. and Konys J. Oxidation of steel T91 in flowing lead-bismuth eutectic (LBE) at 550°C. Journal of Nuclear Materials. Article in Press.

21. Yachemenyov G. S., Rusanov A. Ye., Gromov B. F., Belomytsev Yu. S., Skvortsov N. S., and Demishonkov A.P. Problems of structural materials corrosion in lead-bismuth coolant, HLMC-98, Obninsk (1998), pp. 133140.

22. Gorynin I.V., Karzov G.P., Markov V.G., Lavrukhin V.S. and Yakovlev V.A. Structural materials for power plants with heavy liquid metals as coolants, HLMC-98, Obninsk {1998), pp. 120-132.

23. Deloffre Ph., Balbaud-Celerier F. and Terlain A. Corrosion behaviour of aluminized martensitic and austenitic steels in liquid Pb-Bi. Journal of Nuclear Materials. Vol. 335, Issues 2, 1 November 2004, pp. 180-184.

24. Auger Т. and Lorang G. Liquid metal embrittlement susceptibility of T91 steel by lead-bismuth// Scripta Materialia, Vol. 52, Issue 12, June 2005, pp. 1323-1328.

25. Legris A., Nicaise G., VogtJ. -B. and FoctJ. Liquid metal embrittlement of the martensitic steel 91: influence of the chemical composition of the liquid metal// Journal of Nuclear Materials, Vol. 301, Issue 1 , Februaiy 2002, pp. 70-76.

26. R5, Assessment Procedures for the High Temperature Response of Structures. UK: Nuclear Electric, 1991.

27. RCC-MR, Design and Construction Rules for Mechanical Components of FBR Nuclear Islands, Appendix A16, Edition 2002, AFCEN, France, 2002.

28. Khosrow Zarrabi, Asad Modarres-Motlagh. An approximate and computationally efficient algorithm for computing reference stress for creep life assessment // International Journal of Pressure Vessels and Piping. 1998, Volume 75, pp. 459-465.

29. Webster G.A. Ainsworth RA. High temperature component life assessment. London: Chapman and Hall, 1994.

30. Anderson RG, Gardner LRT, Hodgkins WR. Deformation of uniformly loaded beams obeying complex creep laws. Journal of Mechanical Engineering Science, 1963;5:238.

31. Marriott DL, Leckie FA. Some observations on the deflection of structures during creep. Proceedings of Institution of Mechanical Engineers, Part 3L, 1964;178:115-125.

32. Data sheets on the elevated-temperature properties of 18Cr-8Ni stainless steel for boiler and heat exchanger seamless tubes (SUS 304H ТВ) // NRIM creep data sheets No. 4B. — National research institute for metals. — Tokyo, Japan, 1986. 32 p.

33. Yin Y.F., Faulkner R.G. Creep damage and grain boundary precipitation in power plant metals. // Materials Science and Technology. Volume 21, Number 11, November 2005, pp. 1239-1246.

34. Горюнов Ю.В., Перцов H.B., Сумм Б.Д. Эффект Ребиндера.-М., 1966.

35. Y.M. Potak and I.M. Shchlegakov. Zhurnal Tekhnicheskoi Fiziki. 25, 897, 1955.

36. Михайлов-Михеев П.Б. Справочник по металлическим материалам турбинно- и моторостроения. JL: «Красный Печатник». 1961. 842 с.

37. Алексеева Л. П., Марков В. Г. Исследование деформационной способности оксидных пленок // Научно-технический сборник "Вопросы судостроения", серия: Металловедение, выпуск 19, ЦНИИ "Румб", 1974.

38. Каштанов А.Д., Марков В.Г., Лаврухин В.С, Яковлев В.А., и др. Коррозионно-механическая прочность конструкционных материалов в контакте с жидким свинцом // Атомная Энергия, 2004, Т .97, Вып. 2, С. 103-107.

39. Каштанов А.Д., Марков В.Г., Леонов В.Н. Скорость ползучести теплообменных трубок из 9%-ной хромистой стали в контакте с жидким свинцом // Вопросы материаловедения, 2007, № 3 (51), С. 300-308.

40. Каштанов А.Д., Марков В.Г., Леонов В.Н. Кинетика роста трещин при циклическом нагружении в контакте с жидким свинцом // Вопросы материаловедения, 2007, № 3 (51), С. 308-319.

41. Кудрявцев А.С., Каштанов А.Д., Марков В.Г., Лаврухин B.C. Ползучесть хромистой мартенситной стали в теплоносителе на основе свинца // Вопросы материаловедения, 2007, № 1 (49), С. 78-82.

42. Карзов Г.П., Каштанов А.Д., Марков В.Г. Коррозионно-механическая прочность сталей с у- и а- решеткой в контакте с жидкометаллическим теплоносителем на основе свинца // Вопросы материаловедения, 2009, № 3 (59), С. 315-329.

43. Каштанов А.Д., Лаврухин B.C., Марков В.Г., Яковлев В.А., Бозин С.Н., Леонов В.Н., Родченков Б.С., Филин А.И. Коррозионномеханическая прочность конструкционных материалов в'контакте с жидким свинцом // Атомная Энергия, 2004, Т .97, BbifL 2, С. 538-542.

44. AJianu, G.Muller, A.Weisenburger, A.Heinzel, C.Fazio, V.G.Markov, A.D.Kashtanov Creep-to-rupture tests T91 steel in flowing Pb-Bi eutectic melt at 550°C // Journal of Nuclear Materials, 2009, №394, P102-108.

45. Handbook on Lead-bismuth Eutectic Alloy and Lead Properties, Materials Compatibility, Thermal-Hydraulics and Technologies, 2007 edition, OECD 2007, NEA № 6195.