автореферат диссертации по безопасности жизнедеятельности человека, 05.26.05, диссертация на тему:Процессы трансформации и миграции частиц ядерного топлива в водно-почвенных средах зоны отчуждения ЧАЭС

Національний технічний університет України “Київський політехнічний інститут”

РГВ од

На правах рукопису УДК 539.08;539.09;»21.039.342

ДЕМЧУК ВОЛОДИМИР ВАСИЛЬОВИЧ

Процеси трансформації та міграції часток ядерного палива в водно-грунтооих серсдопшцах зони відчуження

ЧАЕС ' *

спеціальність - 05.26.05 Інженерна екологія

АВТОРЕФЕРАТ Дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук

Київ-1996

Дисертація е рукопис.

Робото виконана в відділі дозиметрії та радіаційної гігієни Наукового центру радіаційної медицини ЛМН України.

НауковіїЙ керівник: доктор біологічних наук

. ' Лось Іван Павлович

Офіційні опонсігпі: доктор фіз.-мат. наук •

. Лнтвішський Людвиг Леонідович

кандидат технічних наук Рспін Віктор Степанович

Ведуча організація: Інститут сільськогосподарської радіології Міністерства

сільського господарства України. Місто Київ.

Захист відбудеться “_4____”” „червня.,’’ 1996р. о_____на засіданні

спеціалізованої вченої раои Д 01. 02. 01 НТУУ “КПІ”

за адресою: 252057, м. Кнїв-57, проспект. Перемопі 37, корп. 4, кім». 118.

З дисертацією можна ознайомитись в бібліотеці НТУУ “КПІ".

Автореферат розісланий “_____** 1996р.

Відгуки на автореферат у двох примірниках за підписом, затвердженим печаткою, прохання надсилати за адресою: 252057, м. Кпїв-57, проспект Перемоги-37, НТУУ “КПІ”, Вчена рада.

Вчений секретар спеціалізованої Вченої ради

Срібний Л.€.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ.

Л'.пуальність роботи. Унікальність аварії на 4-му блоці ЧАЭС яалягас не тільки в масштабах забруднення місцевості та кількості викинутої а^гіїгч'ості, а також в тому, що радіоактивні елементи потрапили ,~о ДОВКОЛИШНЬОГО середоБіїша, d основному, !> складі лиспсрпфованого ядерного зкпию - радіоактивних частках, оіісржавших назву “гарячі" частки.

На сьогоднішній день шіхзд оцінюється 3.5% всієї кількості пал «па, то знаходилось в реакторі.

Всесторонне дослідження форм викинутого палива, їх стійкість а пр::редньому середовищі та міграційна здатність езжлиї:і з багатьох причин. По - перше, паливна матриця е ¡іосісм багатьох довгоживучих радіонуклідів. 15~стк:і дисперпіроваиого. палива є потенційним зторишнім джерелом .'••.брудненая середовища зони впливу ЧАЕС. По-друге, вивчення часток na.’!’;ta мо::м дати універсальну інформацію про процеси з аварійному реакторі гзк під час розвитку аварії, так і з наступний більш тривалий період. По- третє

- я багатьох пост- чорнобильських задачах необхідно застосовувати як вихідні дані розподіл гарячих часток по розмірам та активності ; (1) вивчення та прогноз міграції радіонуклідів а водно- грунтових середовищах ; (2) ретроспективна реконструкція інгаляційних доз населення; (3) верифікація сценарієв розвитку аварії по даним грунтового картування дисперсного та радіонуклідного складів гарячих часток і т.д.

Частково відповіді на дані питання можуть дати дослідження ферм та складу викинутих иаливиовмістких матеріалів (ПВМ), їх міграційні особливості та стійкість до трансформації в умовах природних водно-грунтових середовищ зоні’, відчуження ЧАЕС. .

Гарячі (радіоактивні) частки радіаційно небезпечні в двох основних аспектах:

1. радіобіологічний, визваний тим, що гарячі частки створюють навколо себе величезні потужності доз в локальному просторі'

2. в гарячих частках зосереджені практично всі викинуті трансуранові елементи та продукти ділення (крім РБГ) і таким чином вони уявляють собою потужне потенційне джерело вторинного забруднення навколишнього середовища та надходження актинидіо та продуктів ділення в ланцюжки біоценозу.

Мста роботи: 1) вивчення локального просторсг-ого та профільного розподілу іарячих часток в фунті та донних відкладах зони впливу ЧАЕС; 2) оцінка дисперсних і радіонуклідних характеристик гарячих часток; 3) оцінка стійкості иаливщіх часток в умовах водно-грунтових середовищ в часі; 4) оцінка основних механізмів міграції та їх параметрів для паливних форм викидів в зоні відчуження ЧАЕС; 5) відпрацювання методик локализаиії та ідентифікації гарячих радіоактивних часток в зразках зовнішнього середовища. :

Для досягнення даних цілей вирішувались слідуючі задачі:

1. Відпрацювання методів регистрації та ідентифікації дисперсного та радіонуклідного складів гарячих часток в зразках фунту рентгенографічними

матеріалами та реєстрації на твердотільикх трекових детекторах ядер (ТТДЯ) СЯ-39, Ьіі-И5, “Тасігас”. Аіггоматпзашя обробки радіографічних зображень та треків на твердотільнмх трекових детекторах.

2. Дослідження форм випадінь, дисперсного та радіонуклідного складі» гарячій часток в фунтах ближньої зони ЧАЕС.

3. Дослідження процессіо механічного руйнування та селективного вилуговування радіонуклідів з гарячих часток в часі.

4. Дослідження профільного розподілу гарячі« часток в часі та порівняння з інтеїральним профільним розподілом радіоактивності.

5. Оцінка та моделювання процесів міграції радіонуклідів чорнобильських випадіш> в грунті.

Наукова новизна. Розроблені та відкалібровані методики локалізації та здсігпіфікації гарячих часток Чорнобильської аварії в зразках ірунтів та доних відкладів, що дозволило вперше:

- провести дослідження дисперсного та радіонуклідного складів гарячих часток в грунтах та донних відкладах по всьому діапазону фракційного складу (от О.імкм до 200-300мкм) для Північного та Західного слідів радіоактивні« випадінь;

- дати кількісну оцінку співвідношення форм випадінь радіоактивності, щільності поверхневого та профільного розподілу гарячих часток в заплавних масивах р. Г1рнп”ять зони відчуження ЧАЕС ;

- запропонувати гіпотезу, превалювання міграції активності в складі гарячих часток по механізму механічного біо-перемішувашш в грунтах;

- оцінити параметри механічного механізму міграції часток ядерного палила в грунтових ссрсдовнщах;

- оцінити параметри трансформації часток ядерного палива в умовах

природного середовиша в часі; .

* впровадити автоматизовані методи обробки, радіографічних образів гарячих часток на рентгенівській плівці; .

Наукове та практичне значення.

(1) Результати досліджень дозволять оцінити внесок гарячих часток в формування торинного забруднення водно-грунтових середовищ в часі. .

(2) Використання методичних наробок, відпрацьованих пошукувачем, дозволять проводити оцінки розподілу ({юрм випадінь радіоактивності в зоні відчуження ЧАЕС, проводити масові оцінки дисперсною та радіонуклідного складів горячих часток в зразках грунтів, донних відкладів, аерозолеії та органічних зразків.

3) Результати можуть бути використані для параметрізації моделей відновлення процесів розпилення радіоактивних матеріалів внаслідок аварії, моделей транспорту та міграції радіонуклідів з поверхневими водами і т. д..

(4) Давати прогнозні оцінки розповсюдження активності в водно-груигоних середовищах в залежності від розмірів та кількості гарячих часток, оггпічізувати водоохоронні заходи в зоні впливу ЧАЕС.

5) По даним грунтового розподілу гарячих часток можно проводити ретроспективне відновлення інгаляційних поз населення в початковий період роишгку аварії, відновлювати пронеси проходження аварії, використовувані

дані дисперсного розподілу гарячих пасток для розрахунків вторинного забруднення приземного шару атмосфери і т. д..

Полоясіїия, які виносяться на захист:

1. оцінка структур«, форм, щільності радіоактивного забруднення заллампх мгсивіо р. ГГрип'’ять;

2. ;:сслідА’еш!;і дисперсного та радіонуклідного складу "гарячих” (радіоамнг-кі.х) часток основних слід і я випадінь - Пікнічного та Західного;

3. структура просторо;» - часового, профільного розподілу гарячих

чгггсх в грунтах заплавних ландикиїїтіз; ’

методи реєстрації ті ідентифікації дисперсного та радіонуклідного складів гарг.чих часток з зразках фунту реіптенографічними матеріалами та ро'страшї на ткгрдотідьш!,-. пч’когих детекторах ядер (ТТДЯ) CR-39, LR-M5, ■‘Тгсїгг'с";

3. пвгоматг-ізааія ссроЗхи радіографічних зображень та трехія на тїграотідьннх трехоаих детекторах:

5, лихорнстання дгшіх профільного розподілу активності та гарячих '.'^jtok з часі для оцінки та моделювання процесів міграції радіонуклідів ••орноЗчльсьіаїх зикидія з грунті. .

Алсооація рсйоти. '

• Cc::oe:ti паюхвния роботи докладені на:

І.^сссоадиій паради "Принципи та методі: ландшафтно-геохімічних

досліджень міграції радіонуклідів”. (Суздаль, 19S9r) ■

2.1V Конференції “Геохімічні шляхи міграції штучних радіонуклідів в біосфері”. Гомель, 1990) .

3.V Конференції “Геохімічні шляхи міграції штучних радіонуклідів з біосфері1, (Путино, !Î3Î)

■$. ; Семінарі Радянського Відділення Міжнародного союзу радіоекологів “Радіоекологія та хонтрзаходіГ (Київ, 1991)

5. Міжнародній конференції “Comparative Assessment of the Environmental impact of Radionuclides Released during Three Major Nuclear Accidents: Kyshtym, "'indscale, Chemoby“ (Люксембург, 1990)

5. Міжнародному симпозіумі радіоекологів “Chemical Spéciation - Hot Particles” {Чехословакня, Зиоймо, 1992г)

6. II Міжнароднії! конференції Solid State Nuclear Track Detectors. March 2417, 2-7-93-4, JINIl (Dubna, 1992.)

7. П”:тгііі міжнародній науково-технічній конференції Чорнобиль - 96,

“'Іідс'-мки 10 років робіт з ліквідації наслідків аварії на ЧАЕС” (Зелений 'Лис, )')%) .

Міжнародній хснфггрпїцї “Десятиріччя зпарії на Чорнобіиьській ЛЕС” (Мінськ, 1996) ”

П} блілзііія ргзу”ьтлтіп дослідження. По темі дисертації опубліковані 16 робіт, з тому числі: в міжнародних виданнях - 9, і вітчизняних риданнях - 7. '

Структура та Об”см роботи. Дисертаційна робота викладена на 167 сторінках та складається з вступу, огляду літератури, шести глав, висновків та переліку цитованої літературі!, включає 39 малюнків та 42 таблиці. Список літератури складається із 109 найменувань.

Основний зміст робота

Проведено аналіз літературних джерел по напрацюваин» і забрудненню навколишнього середовища радіоактивними аерозолями при експлуатації АЕС в нормальному режимі, а також в аваріішнх ситуаціях; забруднення довкілля в результаті Чорнобильської аварії. Значна частіша робота присвячена вивченню структури та специфічних форм радіоакпівшк випадінь при аварії на ЧАЕС. Представлені розрахунки співвідношення наливної та парогазосої комгкиггит Р-ПІоа.чтииіюго забруднення по тскнм o-nor;mv. слідам викидів як Пішіічппіі та Західний.

Основна направленість роботе полягала е вивченні поиедінкн специфічних форм викидів актіїЕпості Чорнобильської аезрії - “іарячих” часток в оточуючому середовищі. Дл;: цісї кети зразки грунтіз та донних відкладів відбирались па полігонах зазначених слідів забруднення з псрспагою D загальній актнвност: долі активності в складі “гарячих" часток. З 1939р. lia полігонах Північного сліду було закладаю 6 реперних майданчиків з різним): типами грунтів, режимами зволоження та максимальним паливним характером забруднення. Для вирішення основних задач - трансформація паливних часток в умовах оточуючого середовишц, то їх міграційна спроможність Суло набрано статистичний ряд у часі 1) зміна дисперсного складу “гарячих" часток; 2) розрахунок долі активності локалізованої в “гарячих” частках відносно до інтегрального забруднення зразка. Таким чином були зроблені оцінки коефіцієнтів трансформації та міграції “гарячнх” часток в водно-груитоаих середовищах- ' ' . ■

Специфічні форми забруднення потребували відпрацювання відповідних методик реєстрації активності локалізованої в “гарячих" .частках. Крім традиційних спектрометричних та радіометричних приладів. і; роботі були використані методики макрорадіографії для локалізації та ідентифікації радіоактивних часток по бета компоненті випромінювання, та реєстрація чисто паливних часток по альфа випромінюванню на твердотільних трековк*-; детекторах ядер (ТТДЯ). .

Крім експериментальних методик Суд» відпрацьовані аналітичні методи апроксимації експериментальних дисперсних гістограм розподілу “гарячі«” часток, а також розроблена і відпрацьована методика автоматизованої обробки радіоірафічних зображень “горячих” часток. Цс дозволило обробляти знімки з вмістом до 100-200 ткс. часток на зпаійл

Результати власник досліджсШі

Обладнання. Під час досліджені* - р.гііе-нукліаітго складу “і.іргчіп” часток її іра-лач оикористопучалкс:- ojwru,мяодики іжпрацїї іп реііпснпісі.ми f’.Vl-L, PM-îlï, Pî• і !- i’>: •.(i-..і'іеіггі нипраміненнк

ти твердої і un jetcwiopa\ i> J! ' . • > .їі-,кз-комі:онсті

ВИПрОМІИМьаі..'>: Чи?: Ч(!\" ЧИСТОК.

і:!'':«ачгнкя'скя?лу та „«..ліш.чосїі .•• !?пп*.-о-Ьязкчах лукл&ів гг^-’ эд<до*' *:к «нгіхофоиозому спектрометрі “Ca^SERRA” s KrGe детехторсм та s-.'-хкпн ->оном менше Э.в255к/:-разок, а так о, с.-г и сл--кг?сметрі "ORTEC" і ’ " '? i N'a'íTI). Особлива увага б*чл >ір-:*діл«*а гпзкачсаню сумарно» 3' .т'■ 'нз-.'.ті -исток-Лц. " :úe;o мсто» е^чсристоруиапси "геометр типу РК54-

ы iuMJ’if't в ссмхдегиЗ захясг і tuscuü!.»» стіною п’ять сантиметрів. ~с:і раяіскетрг ;кс&яс ’¿сны: j 3.02 ІЧ'Т./ї?5С..

Пі;зн;.'*-їішя ріа;~'іу:сіід;;лх :іг.р.»іаср;;стнк ¡-¿р-л'шх часток.

m ’ ■: можуть гсїосовуватнсь

г:;.::-:;; -:;:оіах - Пільіііє ,к •• . Тому методи ^здігграфії та

ТТЛ.'З ‘ c-wtív можливі для осм>п> лшиазоііу дисперсності часток. Мінімально лсккюяака ¿era а,спі!*и.:еть репітеьічсгмсої п.ііг;.чи складає О.ОІ-О.ОіБх/часї., а %=,'!іімаліііо ктюдозегнЫ pcj-.tip 0.06-0.імкм. при сксполі’иії 14 діб.

Ті ,;лм;і летгкго.й ь; ¡'о;::ато здійсь .:/;;::ха ^ііптенографічна типу ; '.¡-Я і з чуьк.ыс;« ьідііозідно Sf.sy^SüO і Sp«“/’50 і ксяЬіціентом

2.J.

Активність часток в зразках визначалась ио розмірам плям почорніння на радіографії. Залежність діаметру плями почорніння від сумарної» бета активності апроксимувалась степеневою функцією виду:

• А{3 q)=íkD° (1)

де k - розмірна константа, залежна від типу плівки та.технології проявлення; а - лежить в межах віл 2 до 2.5.

Ізотопний склад паливних часток, сформувавших забруднення зони досліджень, та процентний внесок кожного нукліду в формування сумарної бста-актипності представлені в табл. 1 по рокам U 1987 по 1995рр.). Склад розраховувався з “базового” середнього складу по загрузні 4-го блоку ЧАЕС на 26.04.1956р., що відповідає складу опроміненого палива 4-5' групи гсилошідилючнх збірок.

Як вндно з таблиці основний вклад в формування пятна почорніння на рентгенівській плівці, на 1995р, вносять два ізотопа: l37Cs - 55% та ^Sr-^Y -45%.

Парціальні вклади бета- випромінюючих осколочних нуклідів та сумарна пігтома активність реакторного палива по рокам _________________ ______________ Таблиця 1

Рік А(Бк/гі,

-‘°Sr 90у t#6Rh '*>Cs '«Cs ‘«Се 144JV ¡2JÍ

1987 1.15 1.18 2.5 0.52 1.90 6.30 6.30 19.8

1988 1.14 1.17 1.79 - 1.82 4.10 4.10 13.7

1989 1.12 1.14 ї .02 . ' 1.70 1.90 1.90 8.7

1990 1.03 1.1І 0.45 - 1.50 0.68 0.68 5.5.

1991 1.04 Í 1.07 0.40 - 1.41 0.15 0.15 4.1

1995 0.92 0.945 - - 1.14 - - 3.0

Визначення дисперсний пар^метріа каднвннх часто:;.

Масове кількісно визначення дисперсного складу радіоактивних часток прошлімось розрахунковим шляхом. Гарячі частки припускались пращільної сферичної форми з тільністю відповідною щільності палиш UOj -10.4г/см3 . Радіонуклідний склад відповідає складу опроміненого палкпа “ссредкілго” по загрузці з глибиною вигормин М-22 Ьічт/яоб.'кг^. Розрахуноц дЬмяра проводився з розрахованої питомої остивносгі одного граму “середнього” опроміненого палива на момент взарії, по формулі:

І)(ап’) ~~~г~ (2)

-V-;. '^0

• де:- Aj - агпкність частки; •

Ао - резрахоїіана пктама акШЕжгть Irp. UOj на момент вимірювання;

р0 - пишма вага двуожсу урану. •

Активність гзр::‘«’х частой розрсховугалась псі розмірам пятгн почорніння ііа радіографічні« зображеннях з (і). Яки:о нідеташгш (>) в (2)

отримаємо:

де: К*= К

^чггт.(мкм) ^ ^Лікь (3)

« П-)

кр „А

ñ’=a/3

• Чнспові значення К* для діапазонів пятсн 0-0.8мм и 0.8мм та вмщг по рокам представлені в таблиці 2. _

D розрахунках не враховувалась зміна розмірів часток диспергованого палииа с результаті змін« стсяеометричного співвідношення палива в післярсакторному відпало,-ці. Оцінки таких розрахунків показують, шо розмір розпилених часток палива може бути більше розрахованих па 30-40%. Реальні мікроскопічні дослідження показують, що співвідношення прямих вимірювань та розраховані значення розмірі»: часток складає від 2 до 10. Такий діапазон можливий в склу ряду прйчг.і;: ес - агітування паливних часток з неактивними частка:.;;;; реально мгкмаііі піггоіГіґ. вазі доокгелетг: часток палива в післкреакториому вздпалгнні і т. п..

Метод ма крорадігмцзфії.

Метод радіографії дозваля«:

- локалізувати та ідеігтифікувзтн акткиіісп> розподілену, в зразку в складі гарячих часток по бста-компо«світі вкпрамімкгаакня;

- розрахувати кількісний скл43 часток в зразку;

- дослідити розподіл часток по активності тп гхспсрсночу с*.у-л)~

- ОЦІНИТИ ЛОЛМ ачТШ’.ІІОСТІ, ЛвЗДДиОЗ&Ііу L Гар.ч'ІИ* ЧЛСЇКЗЧ КІД!ГОС!50 інтсіралиіюТ pt. uh-.ücv. гі і. r.v,.i«.v.

Таблиця 2

1 а*-0.42 a*=0.7S

Рік діапазон пятен 0-0.Smm діапазон пятен >0.8мм

3987 2.08 2.21

19SS 2.348 2.49

19S9 2.72 2.S9

1990 3.!S 3.3S

1991 ‘ 3.51 3.73

1995 3.S9 4.13

Метої мас рял важливих переваг: висока роздільна здатність, можливість r.it'.'hcuuii ;!росторопою розподілу джерела пппромінюгаїїпя, довготривале .бсрігаі<ня у.-.рссстроЕаних подій в вигляді зкритого зображення.

До основних недостатків аігторадіографії слід віднести: сильні коливання ”у!л;:ьо-.:ті : роздільної здатності, зчитування та намірювання пеликого об”сму ■і'пу&іьної інформації проводиться оператором, відсутня слина стандарті« •:ето::іка авторадіоірафічкнх досліджень.

Проведення ¡салібровки радіографічних матеріалів* по .активності гарячих часток. •

. Зл.:слііість діаметра пятнз почорніння d на авторадіограмі від активності часток А,, добре описується степеневою функцією зиду: ■

• Лі= кіі“ , (4)

Показано, що а причіиснні до "гарячих” часток Чорнобильської апарг, апроксимація функцією А-ксі" калібропочша даних лас можливість отримати похибку не гірше 25%. •

Відбір “гарячі«” часток для калібровки проводився з аерозолеи, підібраних на тканину Псгряпова ФГ1П-15 за допомогою фільтровентиляційної установки “Тайфун” з потужністю біля ЗО ОСО м5/лобу. Для прогедення калібропочних рооіг були вибрані фільтри, відібрані 30,01.88г. та 31-13.03.95г. в м. Припять, з концентрацією n7Cs вище середньомісячної в 510 разів.

Експериментальні дані апроксимуьались степей с сою функцією виду Л^ксГ за допомогою пакета прикладних програм статистичної обробки даних хчі ПЬВМ “STATGRAPHICS”. Результати горобки (калібровочні криві) приведені на мал !.

Отримані коефіцієнта апроксимації к та а дія двох діапазонів розміріл: для області діаметрів авторадіографічних зображень меньше 0.8мм: к = 0.99 ± 0.22 , а« ¡.27 ±0.25.

для діаметрів вище 0.3мм: к- = 1.16 ±0.10 а = 2.33 ±0.12.

Середні відхилення експериментальнії?: даних від розрахункових склали

мсиьше 15%.

. Залежність Дій метра >

радіографічного зображення

.0 10 20 30 40-50

Бста-активність, Бк.'

Мал. І Кал і бровка залежності діаметра п'ятка почорніння від активності гарячих часток.

Альфа-радіографічшій аналіз паливних часток за допомогою твердотільних трекових детекторів ядер (ТТДЯ).

Метод реєстрації альфа-компонекти випромінювання поливні» часток на ТТДЯ використовувався в першу чергу для визначення розмірів часток по їх проекціях на площину детектора. ■

Метод реєстрації на ТТДЯ заснований на реєстрації альфа-компоксити випромінювання паливних часток і дозволяє:

- проводити нерозрушаючий прямий контроль зразків без довготривалих трудо та матеріалоємних радіохімічних та спектрометричних вимірювань;

- визначати просторову локалізацію активності в зразку;

- ідентифікувати валовий та радіонуклідний склад ТУЕ г> пхчивовміиїуючих часгкак;

- нипчати лиг!іс;'епкй скячд радіоактирпкк частої; %к тсх!!<чснмого ти« і прирол; ніг" почоджеі.!!я;

-/Da-

К ■ZVj'i'iAS I * &'“'•»

*• .Ї-.Л ■‘►..•¿Ч;'5-Г..-Я. í-

Г «S’ Л '‘v^^^rv-bï^-i ■*• - >£1

ц. * v-r^ д * • * -v0 9t ?, - **

.* « X

• "’VA .• *

ю-it 0)

f ^

I ' pr¡b-* *« і *. «i»*h -*

J2BCÍW.

------ і

___¡_

• j «

« „

ГЯ

Í04sfaj

О

V« JS'OÎ

* ГЛ<*/'

'V

¿‘V

■ V^‘

më&'

Фз*£*Т

r іООкен. *.■«,• ■

• í----—¡ij-irí)

65

ч

'-і 1,2 Рсіряхунс-ч рогміріп пігдаиа часток па вертикальним тргкзм на CR-39

- проводип: ішзькофонові вимірювати! прі£ паралельному скспонуваїші великої кількості зіазкт (МДЛ - 2*'і{И Бк/си2 гір:; місячній експозиції);

Визначений рззміріи та альфа а ¡співності паливних часток.

Детектор :.Я-1 ]5-П викорнстовуиагск дл>: попередньої інсігтфЬииґі: алі4«-/*ііпр.иіи>ок>чіо: чисто;;, а СЕ.-39 - дгя внакачешія дисперсного складу, доіозої залежності тг-. рддюиуклідіїого складу.

Розмір часті;;; розрахосумвея по гертикально входжую’пш трекам Ощ«. мал. 2):

!) розмір частки - в чрое;:иії на площину детектора - визначався ют дс»х розмірах: О- горизонтальне направления (максимальний розмх;

яерпсндикудя'ШПл треків) та Сс - вертикальне напраиденнл (магхнмалмц;^

розмах ичіпеїссккулярнік треків): '

Лкигелсти ггргчкх чісгок разр^овуг-алась з «іюрму.п::

■ Д{Сч/£г) =-------"Ц------- (-■)

де: '.-рскія <ї-части; па поверхні детекторо піл гарячо; частки;

А/ - чйс с:;гпо:>;іі;її;

■Л*., - ефективно працююча товщина частки, рівна 1/2 пробігу а-часткн;

<2 - розмір частки: тут вибрано максимальний діаметр.

Структура та форми радіоактивних опадін, сформувавших забруднення заплавних територій ближньої зони ЧЛЗС

Зііомка району Краснянського старика (обстсжугилнсь зразки грунту те донинх відкладів) показала, що с клал зобрудпсшіа и даному район: і; осношюму сформований палншюю компонентою викиду. Спттднощсння міг; парогазовой та паякгшою компонентам:-, забруднення скл.гпас .відповідно (!-15)% та (85-59)%. Пмісг палим и грунти, розрахований по питомій активності Сс-14-і складає бід 2.5хі0‘3 до І.ІхІО-3 сагозих процеїгга Іф. палипа/гр. зраіиа]. Для порівняння, кіквд на Піддсшіо-ихілиому сліз; (с. Лубянка, с. Буди Воропичн), до переважне конденсаційна складова, езгопнГі склад забруднення складає від 8.7* 10‘® до 3.8х 10"’ саго їли процента.

По усередненим даним із зразків рскернп:; площадок нг. 1959-50р';, розрахунки співвідношень наливної і конденсаційної комноиеігт викпдіг: г, районі Краснпнеькоп» старика зашіасн р. Прип'ять прсдстгиаеш ьтаблна: 2,

Тайліщ^ *-

Точка піпСіорт Доля О » конденсаті і Доля О. в пали!!

іиіоніачка 1,2,4,5 . і-' і

площадки 3 (ипяьдт} . - 9-Г ! !

"оі.'ПІ вІ’іКЛйЛі;. ІМ. И - Г і к:’.-"' ;

Я ї'йзіг.Сілу а ктиг-и - труіггс;; ;;іелг шкрії.

1. Гїад>щпа форма - локалізація активності в паливних частках.

2. Розподілена форма - активність в мобільній та фіксованій формах (шшадішія а конденсаті та актнїшість, яка на дашін момент вийшла з полишим часто'.:).

За дссіГгь років після а гари це співвідношення по исзіго перерозподілилось, В середьому, по зоні відчуження ЯК 603? До 40%. По стронцію 90 розподіл мі,ч; локалізацією в частках та роїпплілом я рухлнкіґі (|трмі на 1995р. іи? більше зсунуто в сторону часток: 70% ло ЗОЙ. Тут слід підмітити, шо ше з моменту аилрії стронцій практично нг «¡’ракшонтаап í палипа і потрапив в оточуюче ссрслогише й складі пхтнииих частот. 15 складі пплчвчих часток викинуті в ссредомние і бсі напрацьовані г. реакторі трансураном елементи (ТУЕ). Точу міграції!- гарячих частот. я грунтах практично гаїзначас міграцію таких основних біологічно шкіали»;ж радіонукліді» як ноіЛ, стронцій та апіішілн.

' Для Пішичиого сліду скидать, де проводяться СПОСТСрСЖСИНЯ З І9сі9р., початкове сншвідноінеіши пмпбнзТ та розподіленої форм склплало в середньому 93Го до ІО^і (по цезію) відповідно. На І995р. нпкия оцінка антиспасті по иезію, розподіленій и частках, складає 40-6055. Ца *то»язано з там, и:.о дисперсний скли частої; Північного напрямку аіЛрЬиясу'«: нерегахко іічікоднсперснонз фракцією пал^шпіх часі о:;. Ссред!оогсометрич:-иц діаметр по розподілу схладас 1.0-1.Змкм. Крупні чпстки (більше як 15-20«км) практично не зустрічаються. Генетично часткг. Пікнічного сліду енкнду - в основному продукт« горіння графіту (графітопа сажа) з икрапдгшшн тонксдисперсиимк пзлнпітмк частками, з радіоігу клішни складом тдноиідним складу опроміненного паливі ’•середнього" по wpyjui на 26.04.8бр.. На мол. З показана динаміка зміні! спіпяілношекші ішіиниої та рухливої компонент по цезію 137 n груїгга:: заплави р. Притт. по рокам піедч аиарії. _ ________________________

Динаміка спіяйізношєння Cs-137 в палнвшк частках та розпааіленіГі формах в грунтах Північного сліду вшшіиь.

*-:лл.

На Західному сліді викиду, де середній розмір часток більший (8-І0мкм) доля активності в частках складає 80-90% :іа травень 1995р.. При такому складі забруднення навіть на JO-ft рік після аварії миліші активності в грунті визначається переносом “гарячих” часток. Частки Західного сліду -дисперговане ядерне паливо. Навіть на відстанях 20-50км. від ЧАЕС зустрічаються фрагменти чалива розмірами 200-100мкм. Дисперсний та нукліднин склад однорідний практично по всій довжині сліду; з із ід стайню змспьшуеться тільки шггома щільність викидів.

Міграція гарячих часток по профілю грунту.

Характерні епюри профільного розподілу інгегральної активності, 'кількості гарячих часток та активність локалізованої в складі гарячих часток по Північному сліду викиду підставлені на мал. 4,5,6. Дані приведені на травень 1995р.. Колонка Рс_1 '- суходольна ділянка, пісчашій грунт; Рс2_95 -аном;ільпо забруднена ирнурізна ділянка; Рс_3 - грунт Бодоразділу, зволожувана ділянка, юрфянотгумусннн грунт.

З епюр видно, шо розподіл часток по профілю грунту практично нопторюс розподіл штсіральиої активності. Це підтверджує припущення про міграцію активності п складі парячих часток. 95% активності на !0-й рік після аварії 'зосереджено » верхніх -4-5см. На течапих грунтах активність мсти рухднв.і (95% актипносгі до Зсм.), в торфяно - гумусних грунтах відмічено ролищіення розподілу активності та часток (95% - до 5-6см.). і зміщення максимума активності по профілю на 10-іі рік після аварії до 2-Зсм. В нижніх шарах грунту тлиічааься підвищення долі активності в розподіленій формі відносно знаходження в частках. Lie можливо пояснити вимиванням частини рухливих ‘4>орм радіонуклідів в нижні горизонти, а проникнення самих часток, u ни-кні горизоіпті меньш інтснснпне. Рухливі форми цезія складають слідові кількості від інтегрально віікннугої актнвпссіі - 1-2%, але в нижніх слоях вонн визначають активність горизонту.

Дослідження дисперсного рошіиілу гарячих часток по слоям грунту показує, що при абсолютному зменшенні кількості гаричих часток з глибиною (мал. 5) практично ке змінюються пораметри дисперсного розподілу часток -ссредньогеомегричний розмір, мода по розподілу часток (мал 7). Цей факт при значенні міграції радіонуклідів в груїггах при глобальних викнздх не міг буги зафіксований, так як не було характерних носіїв активності - паливних часток. В випадку чорнобильських форм аипздінь, частки являються не тільки трасерами руху радіонуклідів, але й засобом, який дозволяє визначити осиовшііі механізм міграції активності s грунті.

В донних відклдлах замкнутих водойм заплави розподіл радіоактивних забруднень по профілю більш рівномірний Гарячі частки знайдені до горизонтів ІО-Ксм., шо ймовірно зв'язано з процесам,! лмучувания тс осадконаконнчсвдія наносі» на дні. Дисперсний склад паливши: часток йілміі крупини (в І.З-і.5 раз). ніж на приурізаях суходольних територіях. ІЦільніст , забруднення гончих відкладі» тахож в і.5-3.0 раза нижче ніж прилягаючі.-територій. Цс з.ч'язано з змивом начальних аерозольних із.ікпдіб на г.риуріп. берегову лінію.

Мал. 4. Розподіл активності І37Сї по профілю фунту, в й.

' Шар» см

• . Мал. 5. Розподіл часток по профілю грунту, о %.

Обговорення результатів.

Класичні уявлення про процеси міграції радіонуклідів в грунтових системах як днфузно-конвеїсгивний перенос в випадку Чорнобильських викидів мають ряд суттєвих розходжень з експериментальними результатами. Експериментальні дані показують, шо:

1. по профілю фунту з глубиною зменьшуеться кількість часток, але «лишаються постійними параметри дисперсного розподілу;

2. дисперсний склад гарячих часток постійний для різного фракційного ■ клалу ірунтотіх часток:

З пік максимальної актлг.носгі та кількості часток по профілю зсунутий ло 2-3 V щ х 10-й рік після аварії.

і 1? лдс підстави вражати, ічо основним механізмом щюфільної міфації м. ш'кооіі » іруїпі с механічне перемішування дисперсного

ссредоииша гарячих часток п дисперсному ссрсдоупщі фунту. В усякому випадку, не основин» фактор міграції за 10 років спостереження після аварії. Таке перемішування на цілинних грунтах можливе тільки біологічними об"сктаміі (черви, комахи, лічннкн, польові миші і т.к.) та корневою системою рослинного покрову. Інтенсивність процесу перемішування максимальна а верхніх плодородии^ слоях найбільш густо засслсишіх біологічними об”сстам:г. Це підтверджується тіш, то гарячі частки нижче 6-5 см не знайдені. Також, модель дифузного переносу не враховує факту, то гарячі частки цупко агрегокші з частками груігту і подальша міграція радіоактивності визначається процесами механічного псрсмішувапіія діуіпу._____________ _ ______

Шар, см

Мал. 6. Вміст ¿5-337 в частках по профілю грунту, в Г6.

"-----------------------------------------------------------1

Мал. 7. Розподіл середньогеометричних розмірів часток , по глибині грунту.

Сліз відмгпгт факт зміщення піку максимальної активності по профіт» до 2-3 см, і розширення Його на 8-ІО-й рік після аварії. Спостерігаетьод ахтквннй процес вирівнювання активності, тз часткове виведення з верхніх жкттсзосередасених слоїв, по глибині грунту. Викладені факти дозволяють припустити, шо найбільш інтенсивно міграція буде проходити ТІЛЬКИ в верхніх життсзосереджених слоях і за період повного перемішування гумусного слою. Прі! сьому можлиге частког.е самоочищення верхніх слоїе за рахунок репродуктивного процесу викладення біомаси. .

Зміна дисперсного складу гарячих часток в часі незначна. За 8 роиіо спостережень з 1989 по 1995р. вона складає 15-25%, а добавки до мобільних форм цезія і строшця не більше 5 к 15% відповідно. Невеликий процент ко цезію (при приблизно однаковому виході зі стронцієм) /юяснюсться вторинно» сор5н:е*о на мінералах грунту і органічних частках. Тобто при розгляді профіль:«? міграції активності за часовий проміжок після аііарії паливну матрицю можна розглядати сгійко’о і точністю до 20-3055 для трансурановії:: радіонуклідів і більшості продукгіо ділення, і, ігкшо не врахоеукгги міграцію сліювнк кількостей цезію і строга'" в рухлксих ферма:;, .то оеттм носісм акгагаосгі о їдціж будуть гарччі частки.

Шеидскггь кігргції радіоактивності по п;тофілю фунтів можна оцінити як міграцію 95%-го фронт/ гкпігкості чи кількості гарячих часток. На кал. 8 показане просування 95й-го фронту активності (часток) п фунтах Північного сліду викиду по роках після аварії. Процес переносу активності носить рівномірний характер по роках. Середня швидкість просування фронту активності: І) для пісчаного грунту (90% піску) - 3.2 мм/рік; 2) для торфово-гумусного грунту (90% органіки) - 4.4 мм/рік. Слід відмітити, щ» дана інтенсивність перемішування буде характерна для верхнього гумусно-вмііцуючого шару, д-т відбувається бклурбація фунту. 0 ідеальному випадку активність в складі гарячих часто:: рівномірно розподілиться в верхньому 1020см. Шарі та буде працювати Як вторинне джерело на відлачу мобільних форм. 0 більш низьких горизонтах міграції, як видно, буде визначатися переносом мобільних форм рааиіиуклмія.

Розуміння основних механізмів міграції активності в зоні аерації в випадку Чорнобильської аварії дозволить корінним чином відкоректувати модельні ПІДХІІИ до прогнозу грунтової міфації.

Основні висновки

1. Забруднення Північного сліду радіоактивних випадінь (найближчі 2025км від ЧАЕС) сформовано в основному тонкодисперсними твердофазнкми паливними формамя з початковим співвідношенням мЬх пзрогазопої. та паливної компонентами відповімо (1-15)% н (85-99)%. Середня тільність забруднення в районі Краснянського старика складає 150-300 Кн/км* (локально по Сі-ІЗ? до 10 -20 тне. Кн/км2)..

2. Вміст палига в грунтах (заплава р. Прі;а"ять - 8 км. від ЧАЕС) розраховані по питомій активності Се-144 склади; віл 2.5*10‘5 до І.ІхіО-5 гдювкя процента ¡гр. пзлигз/ф. зразку].

3. Середні.'; [СОМГГр'ІЧННЙ розмір по дкверяючу [чипояіту гарччиї П^Нгесгоеділу 'лядле Ї.5-!Д-і*",« оп яч»ц 1995г.. В 199І-1992ГГ. ріп

дорівнював 2.9-І.Імкм.. Змішенім з сторону більших розмірів по ,1:ліподі..у вказує на розчинення дрібних фракцій часток за вкдзашій період часу.

В абсолютних значеннях доля розчиненої дрібнодисперсної фракції часток складає 15-25% за 5-8 років.

4. В донних відкладах замкнутих водойм заплави розподіл радіоактивних

речовин по профілю більш рівномірний. Гарячі частки виявляються до горизонтів іО-Нсм., що ймовірно зв'язане з процесами змучуванім та осадконакопиченнн наносів на дні. Дисперсний склад паливних часток більш крупний (в 1.3-1.5 раз) ніж на приурізних суходільних теріперіях. Щільність забруднення лонних відкладів також в 1.5-3.0 рази нижче ніж на прилеглих територіях. Це иов"язано зі змивом первинних аерозольних викидів на прнуршіу берегову ЛІНІЮ. '

5. Західниіі слід радіоактивних викидів »формований таї.о* в основному паливними формами анпалінь без накладення конденсзшгішіх випадінь по довжині сліду. Співвідношення конденсаційної та паливної :.о;апопент викидів в даному напрямку практично не змінюється ¿и відстані і складає 10-40% до 60-90% відповідно.

6. Середній геометричний розмір часток по Західному сліду більший ніж на Північному і сісладає 8-І0мкм по всій доджіші сліду (до границь зони -30км.). Крупні частки 'О-ІООмкм. зустрічаються до 32км по Західному сліду.

7. За дссять рокіа після аварії гпіввідношения між паливною і розподілено» формами цезію в фунті перерозподілилося а середньому по зоні відчуження як 60% до 40%. По стронцію 90 розподіл між локалізацією в частках і розподілом в рухливій формі на 1995г. складає відповідно 70% до

8. Швидкість трансформації часток (перерозподіл форм по цезію) для Північного сліду викиду вище ніж для Західного та складає, за лев”ять років після аварії, 40 до 30% відповідно.

4 і

ї- $о, 2 З ^ ? р 5 9-

рохн

Рис. 8. Середнє переміщення 95%-го фронту активності • по профілю грунту зони відчуження ЧАЗС.

30%.

lg

9. Розподіл часток по профілю грунту практично поігторюс розподіл інтегральної активності. Цс підтверджує припущення про мі граціє üs вилуженої активності в складі гарячі« часток. 97% активності па 9-і', рік після аварії зосереджено в верхніх 4-5см. В нижи« шарах фунтів відмічасгмгя підвищення дачі активності в розподіленій формі відносно р місту в часткл*. Рухливі форми цезію складають незначні кількості віч інтегральної викинутої активності - 1-5%, aire в нижніх шарах вони визначають активність горизоіг.у.

!0- Основним механізмом профільної міграції радіоактивності п гр* >/гі с механічне перемішування дисперсного ссрсдочища гарячнх часте': р дисперсному середовищі грунт)*. Таке перемішування на цілкіші« ум ге--;.-". Грунту кожлти тільки в результаті біотурбації (черв”яки, комахи, дичкі коренева система рослинного покрову і т.д.). Гар;:чі чгстхі: нижче 6-8 cv. га стеной на 1995р., мг пняалепі. . _

11. Середня швіїдкість просування фронту аігпівності: 5) для шечакэта груїггу (v"3~ кіску) - 3.2 мм/ph.; 2) для торфяно-гумусноге грунту с;;гг:ппі) - 4.4 г.:м/рїк.

Основний з?,::ст днеертаціГшеї роботи викладений г. публікаціях.

1. О.В.Воііцсхович, А.И.Шерсшевекиґі, В.В.Демчук, В.В.Канивги “ Гидрологические процессы как фактор миграции радионуклидов цезия в водоемах и речной сети, подверженной радиоактивному загрязнению в результате аварии ЧАЭС”, Сб. “Геофизические аспекты Чернобыльской аварии”, Гндрометсоівдат,І959г.

2. О.В.Войцехович, В.ВДемчук, Г.ВЛаптев “Анализ вторичных э4>фсктоз радиоактивного загрязнения р. Припять в результате обводнення пойменных территорий ближней зоны ЧАЭС”, CG. трудов УкрНИГМИ, вып. 243, 1950г.

3. О.В.ВоЛцехович, В.ВДемчук, Г.ВЛаптев “Радиоактивное загрязнение гмЯмы р. Припять,' как основной потенціїальныП источник поступления стронция-90 в водохранилища Днепровского каскада”, в кн. “Принципы н методы ландшафтно-геохимических исследований миграции радиопухяндоз", ГеоХИ, Москва. 1989г.

А. В.ВДемчук, И.В.Викгором, В.В.Морозов, Е.Б.Ганжа “Исследовани; дисперсных и раднонующщых характеристик радиоактивных чаепщ Чернобыльских выпадений методами макрорадиографпи”, В кн. труди УкрНИГМИ, Москва Глдрометеоиздат, вып. 245, 1993г., с. 151-167.

5. В.ВДемчук, Н.В.Внкгорова, С.П.Третьякова, А-БЛкопова

“Использование твердотельных яаерных трековых детекторов для изучения дисперсного состав* и альфа-активности топливных выпадений в водно-почжнных срелаз после чернобыльской аварии”, В кн. труды УкрНИГМИ, Москва Гиврометеояиат, вып. 245, 1993г., с. 167-18^.

6. V.V.Demcîitîîc, ' O.V.Voitcekhovich, V-A-fCashparov, N.V.Viciorava, G.V.Laptev “ Ana/ysis of Chernobyl's fuel particles and dispersion of their сотчопспы ia vraîçr лік! soil afier accident”, Iru Proc. Seminar on Comparative

of tbr er,»i<f4imentel in'v'‘.n of radionflclides released (Jurirj three major ■>ic?enr .iccioens1.: Kv f ;,in, Windsctlr, Chernobyl, October 1-5, IUH 1357-t, Vo!. £,

7. V.V.Dcmclitik, O.V.Voitsckhovich, V.V.Morozov “The analysis of pathways of radionuclides migration from the closer zone of Chernobyl NPP for elaboration of water protection countermeasures”, in: Proc. IUR Soviet Branch Seminar on the Radioecology and Counter-measures, Apryl 27 - May 2, Kiev, 1991, p. 145-360.

8. I.Ya.Diilyi, V.V.Dcmehuk, O.V.Voitsckhovich “Two-component vertical migration of Chernobyl fallout', !n: Proc. 3UR Soviet Branch Seminar on the Radioccology and Counter-measures, Apry! 27 - May 2, Kiev, 1991, p.181-188.

9. N.V.Victiiovj, V.V.Demehuk “Five years transformation of Chernoby! hoi panicles and recycling of radionuclides in Soil-plant systems in near «one Cherncbji NPP”, Final Circular. XXVU-esr Prc-Simposium “Measurements of radionuclides after the Chernobyl Accident", Division of Analytical Chemistry’ '«orwejion Chemical Society, Norway, 1991.

10. V.V. Dcmchuk, N.V. Victorova, V.V. Morozov, E.D. Ganja. On study of disperse and radionuclide characttrislics of Chernobyl fall-out paiticlcs by means cf

Detectors. March 24-27. E-7-93-61. JINR D»biu. 1992. " .

11. N.V. Victorova, V.V. Dcmchuk, S.P. Trctiakova. Usage of the soil-stite

nuclear detector for study of the dispcrsity composition and fuei fallouts alpha-activity in the water-soil mediums after the Chernobyl accident. In: Proc. H Intern. Workshop on Solid Stale Nuclear Track Detectors: March 24-27, E-7-93-61, JINR Dubna, 1992. '

12. V.V. Dcmchuk, N.V. Victorova, V.V. Moro/ov, E.B. Ganja “Migration and transformation of fuel panicles in soil-watcr system in near гопе NPP", In. Proc. of the Internationa] Symposium on Radioecology, Chemical Spcciation - Hot Particles, Octobcr 12-16, 1992.

13. N.V. Victorova, V.V. Demchuk, E.B. Ganja, S.P. Trctiakova,

A.N.Goloichcnko. Nondestructive control of Chernobyl hot particles behavior and migration of radionuclides in soil-plant system. Nucl. Tracks Radiat. Meas., Vol. 22, Nos, 1-4, pp. 8S5-8SS, 1993.

14. В.ИДсмчук. Е.К.Гаргср, З.В.Тркаревский, Н.И.Проскура,

B.Е.Тсшдаш, Особенности механизмов миграции радиоактивных загрязнений чернобыльской аварии в почвах зоны отчуждения ЧАЭС, Труды 5-й .•.(сждушролной кенференцш! “Итоги 10 лет работ по ликвидации последствий аварии на ЧАЭС", Зеленый мыс 1996, с.59.

15. О.А.Бондаренко, В.ВДсмчук. В.Е.Тспикин, З.АЛагорский, Hot particle factor in radiation dose formation after the Chernobyl accident. Труды Международном конференции, Минск, 1S-23 марта, 1995.

16. В.В.Демчух, А.Н.Хсрушп!ов, С.И.Богатоа “Исследование объемной

активности радона 222 газовоздушной среды в помещении объекта “Укрытие’”“, Огч. НИО КЭ при ИАЭ им. И.В.Курчатоьа, №11.07-06/13, Черис^ыль, !989г. '

AHOT/Jill.

Демчук В.В. Процессы трансформации и мигоа:;:;и частиц ^мерного топлива в водю-почвенных средах зоны отчуждения ЧАЭС. Диссертация на соискании ученой степени кандидата технических наук по специальности 05.26.05 - инженерная радиоэкология, НТУУ “КЛГ. Киев 1996. '

Защищается диссертационная работа, основные результаты которой опубликованы в 17 работах, которая содержит наложение экспериментальных материалов и расчетов по трансформации и миграции частиц ядерного топлива в условиях окружающей среды. Отработаны и откалиброваны методики авторадиографии и регистрации на ТТДЯ по локализации и идентификации радиоактивных частиц Чернобыльской аварии в образцах окружающей среды. Сделаны выводы об основных механизмах миграции горячих частиц в почвах, рассчитаны хоэффицкеитм трансформации топливных части и скорости миграции по профилю почв.

Derachuk V.V. Transformation and migration of dispersed fuel particles in water-soil systems near zone NPP. Dissertation to becomc scientific degree of candidate of technical sciences in 05.26.05 - cngenccring ecologic, Kiev politechnical institute. Kiev, 1995.

' • Results of 16 papers present rcsesc'n pathway migration and transformation of the hot radioactive particles in water-soil systems near zone NPP.

Ключові слова:

Поливні частки, макрораліографія, тпердотільні трекові детектори (ТТДЯ), гарячі частки, міграція, трансформація паливних часток, водно-грунгопі середовища, трансуранові елементи (ТУЕ), продукти ділення.