автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Научно – технологическое развитие производства радионуклида медицинского назначения 99Мо и молибден-технециевых генераторов с помощью исследовательского реактора ВВР-ц

Кочнов Олег Юрьевич

НАУЧНО - ТЕХНОЛОГИЧЕСКОЕ РАЗВИТИЕ ПРОИЗВОДСТВА РАДИОНУКЛИДА МЕДИЦИНСКОГО НАЗНАЧЕНИЯ "Мо И МОЛИБДЕН-ТЕХНЕЦИЕВЫХ ГЕНЕРАТОРОВ С ПОМОЩЬЮ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОГО РЕАКТОРА ВВР-Ц

Специальность 05.14.03 «Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации»

1 С ОЕЗ Ж

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора технических наук

Москва - 2011

005011684

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии «Научно-исследовательский физикохимический институт им. Л.Я. Карпова»

Официальные оппоненты

Доктор технических наук, про- Грачев Алексей Фроло-

фессор вич

Доктор технических наук - Иванов Валентин Бори-

сович

Доктор физико-математических Чувилин Дмитрий Юрь-

наук евич

Ведущая организация: Открытое акционерное общество «Государственный научный центр - Научноисследовательский институт атомных реакторов», г. Ди-

митровград.

Защита состоится «____»_____________2012 г. на заседании

диссертационного совета Д 520.009.06 при Российском Национальном Центре «Курчатовский институт», 123182, г. Москва, пл. Курчатова 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Российского Национального Центра «Курчатовский институт». Автореферат разослан «____»_____________2012 г.

Учёный секретарь Доктор технических наук,

профессор Мадеев Виктор диссертационного совета „

к Георгиевич

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Актуальной проблемой современного общества является создание новых технологий получения препаратов для диагностики и лечения таких социально значимых заболеваний, как онкологические и сердечно-сосудистые.

Для ранней диагностики и терапии заболеваний различных органов человека широкое применение нашли в ядерной медицине радионуклиды, в виде радиофармацевти-ческих препаратов (РФП). Радиофармацевтическим препаратом является химическое соединение, содержащее в своей молекуле определенный радиоактивный нуклид и вещество, разрешенное для введения в организм человека с диагностической или лечебной целью.

В связи с интенсивным развитием в стране методов диагностики и лечения на основе ядерной медицины, развитие производства 99Мо и молибден-технециевых генераторов для отечественных медицинских центров представляет собой важную народно-хозяйственную задачу. Поэтому диссертационная работа, направленная на решения этой важной народнохозяйственной задачи и посвященная научно-технологическим аспектам развития производства Мо-99 и молибден-технециевых генераторов, является актуальной.

Цель работы - разработка научно-технологических основ и практическая реализация расширения наработки радионуклидов медицинского назначения 99Мо на реакторе ВВР-ц и производства молибден-технециевых генераторов.

Для достижения цели автор решал следующие задачи:

- Разработка мер и обоснование возможности увеличения наработки 99Мо и повышения безопасности и информативности этой наработки на реакторе ВВР-ц;

- Разработка усовершенствованного облучательного устройства и мишени для наработки "Мо;

- Разработка нового типа молибден-технециевого генератора, а также линии по автоматизированной зарядке генераторов;

- Разработка технологии переработки урансодержащих отходов;

- Предложения по модернизации существующего реактора ВВР-ц с заменой на ИВВ.10 М, а также использование для производства 99Мо растворного реактора. Научная новизна результатов работы заключается

в следующем:

- Разработаны новые научно-технологические решения

од

по развитию производства осколочного Мо на реакторе ВВР-ц;

- Впервые экспериментально подтверждена возможность увеличения на порядок производительности "Мо;

- Разработаны новые усовершенствованные конструкции облучательного устройства и мишени с ураносодержащим материалом для производства 99Мо;

- Разработан новый тип молибден-технециего генератора ГТ-4К;

- Разработана технология автоматизированной зарядки генераторов, удовлетворяющая международным требованиям йМР;

- Впервые в стране разработана технология переработки ураносодержащих отходов с целью повторного использования выделенного урана в цикле для наработки 99Мо;

- В качестве дальнейшего развития производства 99Мо реактора ВВР-ц сформулированы предложения для разработки нового типа исследовательского ядерного реактора ИВВ.10 М, специализированного для наработки радионуклидов, и для создания растворного реактора типа «Аргус».

Практическая значимость работы:

1. Реализованы меры, обеспечившие увеличение наработки на реакторе ВВР-ц изотопа "Мо медицинского назначения.

2. Внедрены в практику наработки "Мо новые конструкции облучательного устройства и мишени.

3. Создано производство молибден-технециевых генераторов с улучшенными характеристиками и налажены поставки их в отечественные медицинские центры.

4. Создана технологическая линия автоматизированной зарядки молибден-технециевых генераторов, удовлетворяющая международным требованиям ОМР.

5. Внедрена технология переработки урансодержащих отходов с целью повторного вовлечения урана в цикл наработки 99Мо.

6. Разработан проект реактора ИВВ.10М, как вариант дальнейшей реконструкции действующего реактора ВВР-ц для увеличения наработки 99Мо.

Основные положения, выносимые на зашиту:

1. Обоснование возможности увеличения производства радионуклида 99Мо на исследовательском ядерном реакторе ВВР-ц.

2. Конструкции усовершенствованного облучательного устройства и мишени для производства "Мо.

3. Конструкция усовершенствованного генератора ГТ-4К.

4. Технология автоматизированной зарядки молибден-технециевых генераторов, удовлетворяющая требованиям вМР.

5. Технология переработки урансодержащих отходов с целью повторного вовлечения в цикл переработанного урана.

6. Предложения по созданию исследовательского ядерного реактора ИВВ.10 М, как наработчика радионуклидов.

Достоверность полученных результатов.

Достоверность результатов по обеспечению эффективности и безопасности процесса наработки 99Мо подтверждена длительной и безопасной эксплуатацией реактора ВВР-ц и многолетней практикой производства и поставки молибдена в отечественные медицинские центры. Качество производимого "Мо и молибден-технециевых генераторов подтверждено сертификатом качества.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на международных конференциях:

1. Emergency Shutdown of WWR-c Reactor after 40 Years of Operation // NATO Advanced Research Workshop, Russia Obninsk Institute of Nuclear Power Engineering, 2004.

2. Production "Mo in the branch of federal state unitary enterprise “Karpov Institute of Physical Chemis-try’V/Workshop on 99Mo production using low enriched uranium, Australia Sydney, 2007.

3. Production of fission 99Mo with closed uranium cycle // 7th International Conference of Isotopes, Moscow, 2011.

4. Prospects for the Development of Mo-99 Production Consistent with WWR-c Reactor Modernization at the Branch of FSUE “Karpov Institute of Physical Chemistry” //International Conference on Research Reactors, IAEA, Morocco, 2011.

и отечественных конференциях:

1. «Исследовательский ядерный реактор ВВР-ц Филиала «НИФХИ им. Л.Я. Карпова». Эксплуатация, реконструкция, перспективы».

2. Международная научно-техническая конференция «Исследовательские реакторы в XXI веке», Москва,

2006 г.

3. «Особенности теплогидравлики исследовательских реакторов водо-водяного типа» X международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2007 г.

4. «Исследовательский ядерный реактор ВВР-ц Филиала «НЙФХИ им. Л.Я. Карпова». Эксплуатация, реконструкция, перспективы» Международная научнотехническая конференция «Исследовательские реакторы в XXI веке», Москва, 2006 г.

5. Организация во ФНИФХИ современного технологического участка по производству генераторов технеция-99м нового поколения с обеспечением международной системы контроля качества медицинской продукции ОМР Международный форум «Атомэкспо-2011», Москва, 2011.

6. О ресурсе основного оборудования ВВР-ц XIII Российское совещание «Безопасность исследовательских ядерных установок», Димитровград-2011 г. и др.

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 43 статьи, в том числе 16,- в рецензируемых научных журналах и изданиях. Получен 1 патент на промышленный образец.

Личный вклад автора. Автором совместно со специалистами филиала НЙФХИ разработана технология выделения 99Мо из облученной урановой мишени, технология переработки урансодержащих отходов, разработаны конструкции молибден-технециевых генераторов, а также технология автоматизированной зарядки генераторов. При этом автор являлся руководителем работ по созданию новой конструкции генератора и по разработке технологии переработки урансодержащих отходов, а также по созданию автоматизированной линии зарядки генераторов. Автором лично:

- Обоснована возможность увеличения производства 99Мо на комплексе с исследовательским реактором ВВР-ц;

- Разработаны и внедрены технические предложения, обеспечивающие повышение безопасности процесса наработки 99Мо на реакторе ВВР-ц;

- Предложены различные перспективные конструкции облучательных устройств и мишеней для производства 99Мо;

- Разработан программный код для прогнозирования наработки радионуклида 99Мо при нормальной экс-

плуатации, а также после внеплановых остановов реактора ВВР-ц;

- Разработан комплекс информационной поддержки оператора реактора, повышающий безопасную эксплуатацию реакторной установки;

- Предложена концепция нового реактора ИВВ 10.М для наработки радионуклидов в качестве дальнейшего развития возможностей реактора ВВР-ц.

Объем и структура диссертации.

Работа состоит из введения, десяти глав, заключения, списка литературы из 166 наименований, изложена на 190 страницах, содержит 93 рисунка и 30 таблиц. СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность работы, сформулированы ее цель, новизна и практическая значимость, а также указан личный вклад автора в работу.

Интенсивное развитие в России методов диагностики и лечения с помощью радиоактивных изотопов потребовало развития их производства в стране. Длительное время основными производителями "Мо и генераторов на его основе в России были ФЭИ и филиал НИФХИ им. Л.Я.Карпова в г. Обнинске, которые полностью обеспечивали потребности отечественной медицины в этом изотопе.

Однако после закрытия в ФЭИ реактора-наработчика (реактор АМ) "Мо возникла потребность увеличения наработки этого изотопа на реакторе ВВР-ц в филиале НИФХИ им ЛЯ.Карпова для удовлетворения потребностей отечественной медицины. Кроме того, в связи с несостоявшимся пуском в Канаде 2-х реакторов-наработчиков "Мо, в мире возник огромный дефицит этого изотопа. Поэтому задача

99» г

увеличения производства Мо и генераторов на их основе с одновременным улучшением их характеристик является важной народно-хозяйственной задачей. Решение этой задачи связано с выполнением комплекса научноисследовательских и технологических работ. Исходя из этого, настоящая работа, посвященная решению этой важной народно-хозяйственной задачи, является актуальной.

В первой главе дается обзор состояния реакторной базы в мире для наработки "Мо.

Мировой рынок наработки молибдена поделен, в основном, между четырьмя основными производителями:

• МЭБ МогсНоп (облучение в тяжеловодном реакторе N1111 (Канада)) >40%;

• МаПтскгосН (облучение в реакторе НИ*., Петтен, Голландия) >25%;

• IRE (Институт радиоактивных элементов), облучение в реакторе BR2 (Бельгия) >15%;

• NTP (Nuclear Technology Product), облучение в реакторе SAFARI-1 (Южная Африка) >20%.

Текущий мировой спрос на 99Мо составляет около 12.000 Ки (на 6-ой день после облучения) в неделю (данные 2009 г). Чтобы обеспечить такой спрос, с учетом периода полураспада 99Мо равным 66 часов, нужно облучить достаточное количество мишеней с 235U и получить еженедельно около 77,000 Ки 99Мо на момент окончания облучения.

В России в настоящее время 99Мо из 98Мо активационным способом производят на ЛАЭС (облучение мишеней), а в ПИЯФ (г. Гатчина) производят выделение 99Мо. Кроме того, в ПИЯФе на имеющемся реакторе ВВР-М, производится также облучение мишеней с 98Мо для поучения "Мо. В НИИЯФ РАН (г. Томск) на реакторе ИРТ-Т

оо ,

также производят мо активационным способом. В НИИ-АР (г. Димитровград) на реакторах СМ-3 и РБТ-10 в 2011 намечено производство 99Мо осколочным способом по технологии фирмы ITD (Германия). Также на ПО «Маяк» (г. Озерск) начато производство 99Мо осколочным способом по разработанной собственной технологии. На реакто-

ре ВВР-см (Узбекистан) производят 99Мо активационным способом из обогащенного 98Мо.

Во второй главе описаны реакторные способы получения "Мо. ‘

Существуют различные способы получения 99Мо. Некоторые из них получили широкое распространение при промышленном производстве. Другие находятся в стадии исследования с целью увеличения наработки 99Мо в коммерческих масштабах.

Гетерогенный вариант

- Мишень с 235и. Основные мировые производители, в том числе и филиал ФГУП «НИФХИ им. Л.Я. Карпова», нарабатывают 99Мо с использованием урановой мишени [36]. Облучение происходит в экспериментальном канале реактора с индивидуальным принудительным охлаждением. После облучения мишени реакторными нейтронами производится радиохимическое выделение 99Мо из смеси осколков деления в условиях горячей камеры [41].

- Ампула с расплавом фторида урана. В Курчатовском институте разрабатывается способ получения 99Мо с использованием жидкосолевой урановой мишени состава 66 1лР-33,9 ВеБ2~0,1 ир4 (вес.%). В основу нового метода

получения осколочных радиоизотопов положен эффект летучести МоРб (т.кип. 37°) и благородных газов 89Кг 133Хе. Гомогенный вариант

Растворный ядерный реактор. Растворный тип реактора позволяет использовать всю активную зону в наработке радионуклидов и селективного их извлечения из топливного раствора.

Нейтронно-активацнонный способ

В некоторых случаях для получения 99Мо используют активационный способ. Мишень из 98Мо (содержание

ОХ

Мо, в природной смеси - 24,13 %) облучают нейтронами. Внимание экспериментаторов к этому способу обусловлено малым количеством радиоактивных отходов. Однако, сечение деления 235и составляет около 600 барн, из этих 600 барн примерно 6,1 % (37 барн) приходится на образование 99Мо, а сечение реакции 98Мо (п, у) 99Мо составляет около 0,13 барн для тепловых нейтронов, т.е. почти в 300 раз меньше по сравнению с процессом деления.

Фото-активационный способ

Еще один подход для наработки 99Мо - это фотоделение и в мишенях из природного или обедненного урана. Для практической реализации этого способа

нужна очень высокая интенсивность пучка гамма излучения, чтобы преодолеть примерно в 1000 меньшее сечение этой реакции по сравнению с делением и, для того, чтоб выходы 99Мо были идентичными.

В третьей главе представлен опыт эксплуатации реактора ВВР-ц [1,2, 5].

Исследовательский ядерный реактор (ИЯР) ВВР-ц бассейнового типа [12, 6], гетерогенный, водо-водяной (рис. 3.1, 3.2). Теплоносителем в 1-ом контуре, замедлителем и отражателем является дистиллированная вода. Реактор имеет двухконтурную систему охлаждения [13, 14]. Проектная мощность реактора - 15 МВт.

Создание исследовательского ядерного реактора ВВР-ц было предназначено для проведения следующих работ [14]:

• исследований в области радиационной химии;

• исследований в области физики твёрдого тела;

• радиационной обработки материалов (полупроводников, приборов и устройств, топливных композиций и сборок) с производством опытно-промышленных партий радиационно обработанных материалов, в том числе ядерно-легированного кремния;

• исследований в области радиационного материаловедения, нейтронно-активационного и нейтронноструктурного анализа;

в проведения медико-биологических исследований. Для наработки Мо-99 на реакторе ВВР-ц потребовалось выполнить комплекс работ, направленных на решение этой задачи.

Максимальная плотность потока тепловых нейтронов в центре активной зоны на мощности 15 МВт равна 1,03x1014 н/см2 с [7]. Расход теплоносителя через активную зону при загрузке в неё 70 ТВС, 9 каналов СУЗ и 6 вертикальных экспериментальных каналов [15,16].

В четвертой главе представлено развитие производства 99Мо на исследовательском реакторе ВВР-ц.

В филиале ФГУП «НИФХИ им. Л .Я. Карпова» производство радионуклида 99Мо начато с 1985 г. (см. Рис. 1). По общей активности производимого в России 99Мо диаграмма годовых поставок его в отечественные медицинские центры основными отечественными производителями (на 2010 г.) представлена на рис. 1. На рис. 2 представлено изменение еженедельной производительности 99Мо при совершенствовании процесса производства.

В настоящий момент производство 99Мо налажено в вертикальном экспериментальном канале с принудительным охлаждением теплоносителя ЭК 4-1. В конце 2008 г. установлен еще один дополнительный канал в яч. 8-1 активной зоны ВВР-ц, что позволило, начиная с 2009 г., увеличить в два раза наработку 99Мо [41]. В 2011 г. перешли на усовершенствованную мишень проточного типа, что позволило увеличить производство 99Мо более чем в два раза.

Рис. 1 Суммарная годовая ак- Рис. 2 Общая активность Мо

99* х

тивность Мона день выпуска на день выпуска Основные конструкторские доработки активной зоны и

внутриреакторных устройств

Помимо увеличения количества нарабатываемого в реакторе 99Мо, необходимо было повысить безопасность процесса наработки, а это напрямую связано с повышением безопасной эксплуатации реактора ВВР-ц [32, 33].

С этой целью, на основании выполненных автором обоснований, осуществлены следующие конструкторские

доработки, что привело к усовершенствованию реактора ВВР-ц и более надежной его эксплуатации [27,28].

1. Ограничен ход стержней аварийной защиты (АЗ) СУЗ с 800 мм до 650 мм.

2. Изменено местоположение стержня автоматического регулятора мощности.

3. Изменена конструкция стержня АР.

4. Изменено месторасположение камеры АР.

5. Ограничен ход стержня АР (с 800 мм до 400 мм) и уменьшена скорость его извлечения.

6. Изменена конструкция каналов АЗ.

7. Изменена конструкция стержней АЗ.

8. Уменьшено количество ТВС в активной зоне с 71 до 70 шт.

9. Улучшена схема аварийного охлаждения активной зоны реактора [17].

10. Улучшена конструкция линии подпитки бака реактора.

Создание комплекса информационной поддержки оператора для повышения экспериментальных возможностей и безопасности реактора ВВР-ц;

Следует отметить, что процесс наработки 99Мо достаточно кратковременен. Требования медицины о ежене-

дельных поставках молибден-технециевых генераторов, вызывает необходимость еженедельных пусков реактора для облучения загруженных мишеней и остановов для выгрузки облученных мишеней, с целью их последующей переработки Жесткие требования по активности 99Мо в генераторе и кратковременность процесса облучения мишеней вызывают необходимость строгого поддержания и контроля режима облучения мишеней в реакторе. Эти факторы, в сочетании с требованиями по обеспечению безопасности исследовательских реакторов, потребовали разработки и создания на реакторе ВВР-ц специального комплекса информационной поддержки оператора (КИПО), в котором предусмотрены основной режим работы по информационной поддержке оператора при наработке 99Мо и режим тренажера для повышения квалификации оператора [3,4].

Интерактивная часть КИПО состоит из следующих блоков см. Рис.З.

Рис. 3 Принципиальная схема интерактивной части КИПО

1 - Ионизационная камера КНК-53, 2 - Предусилитель токового сигнала с камеры, 3 - Комплект аппаратуры ЗПТ2-

01, 4 - АЦП, 5 - Персональный компьютер, 6 - ГЩУ, 7 -Активная зона реактора ВВР-ц.

Токовый сигнал поступает с неподвижной ионизационной камеры КНК-15, находящейся в вертикальном канале, в непосредственной близости от активной зоны реактора ВВР-ц (штатный комплект аппаратуры реактора), а предусилитель - в центральном зале (ЦЗ). С предусилителя сигнал идет на блок ЗПТ2-011, расположенный на главном щите управления реактора. С выхода ЗПТ2-01 сигнал подается на аналого-цифровой преобразователь (АЦП) персонального компьютера, находящегося на ГЩУ. В АЦП сигнал преобразуется в цифровой код и используется в программе, отвечающей за определение состояния реактора. В режиме тренажера данный токовый сигнал может быть имитирован специальным источником тока. Источник тока представляет собой выпрямитель, где можно плавно регулировать нагрузку на выходе. Изменяя величину тока, можно моделировать изменение мощности реактора, а также аварийный останов.

Структура математической модели реактора

1 Защита по периоду токовая

Структура математической модели реактора и взаимосвязи внутри программы КИПО представлены на Рис. 4. Математическая модель нужна для того, чтобы убедиться, что реальное поведение тепло-гидравлических и других параметров реактора может быть представлено в виде математических алгоритмов. Оценить это можно по совпадению реальных и ожидаемых (согласно расчетам) параметров реактора. Это такие параметры как: запас реактивности, время до попадания реактора в йодную яму и т.д.

Модель оеактооа

Модель активной зоны

Модель отравления

Модель мощностного эффекта

Модель температурного эффекта

Модель выгорания

Модель 1 -т контупа

Модель 2-го коиу.па

Модель градирни

Сигнал с АЦП

Алгоритм обработки

Банк «советов» и информационных сообщений

Рис. 4 Структура модели реактора

Выход

Пример изображения на экране монитора представлен на рис. 5. На фрагменте показана аварийная остановка реактора (мощность снижена до нуля). А также представлено информационное сообщение об оставшемся времени до «попадания в яму - 24 мин» и текущее состояние «запаса реактивности - 0.69 %».

Рис.5 Изображение на мониторе фрагмента работы КИПО Графически представлено виртуальное изображение самописцев для улучшенного восприятия информации оператором.

Программный код прогноза наработки радионуклида 99Мо на реакторе ВВР-ц.

Для оценки количества 99Мо в мишени на предстоящую кампанию ранее использовались графики и номограммы. В

2007 - 2008 гг. создан программный код, позволяющий оценить активность 99Мо в вертикальном экспериментальном канале реактора ВВР-ц (Рис. 6). Имеется возможность изменять длительность кампании реактора, величину навесок урана в мишенях, выдержку мишеней, коэффициент радиохимического выделения и т.д (Рис. 7). Кроме того, реализован расчет активности 99Мо в мишени в случае внепланового останова реактора, а также даны рекомендации для последующей корректировки длительности кампании при восстановлении уровня мощности ВВР-ц [8].

Рис. 6 Вид интерфейса на Рис. 7 Окно изменения мониторе ПК величины навески урана в

мишени

Внедрение комплекса информационной поддержки оператора на реакторе ВВР-ц позволило оператору эконо-

мить время для определения состояния реактора, в том числе, допустимого времени стоянки при аварийном останове реактора, длительности «йодной ямы» и других параметров, требующих использования специализированных номограмм и таблиц. Тем самым, его другие действия и команды становятся более продуманными и правильными, что позволяет оптимизировать процесс наработки 99Мо и улучшить безопасную эксплуатацию исследовательского реактора.

В пятой главе рассмотрена конструкция облучательного устройства и мишени для наработки "Мо в реакторе ВВР-ц Помимо вышеописанных общих мер по повышению безопасности и эффективности наработки "Мо в реакторе ВВР-ц необходимо было решить ряд задач, непосредственно связанных с процессом наработки "Мо в канале реактора, в частности, с конструкцией облучательного устройства и урановой мишени [9].

Требования к облучательному устройству

Устройство для облучения мишени должно соответствовать следующим требованиям:

• Устройство с мишенью должно позволять их загрузку в каналы, где поток тепловых нейтронов максимальный;

• Уменьшение плотности потока тепловых нейтронов в материалах устройства должно быть минимальным;

• Устройство должно предусматривать принудительную систему охлаждения, достаточную для снятия знерговыделения с мишеней в процессе облучения;

• Устройство должно быть герметичным, чтобы удерживать внутри продукты деления, в том числе и газообразные, при разгереметизации мишеней;

• Конструкция устройства должна быть многоразового использования, т.е. - легкоразборной для замены мишеней и ремонтопригодной.

Требования к мишени

Для производства осколочного "Мо используется мишень, содержащая уран высокого обогащения (около 90 %)

235

по и. Мишень должна удовлетворять следующим требованиям:

• иметь размеры и конструкцию, которые позволяют обеспечить ее загрузку в канал ядерного реактора и выгрузку из него;

• мишень должна содержать достаточное количество 235и, чтобы получить необходимое количество 99Мо;

мишень должна обеспечить барьер, чтобы не допустить выброса радиоактивных продуктов и особенно газов во время и после облучения; конструкция мишени должна быть легко разборной в условиях горячей камеры; конструкция и состав мишени должны обеспечивать химическую переработку её в горячей камере за минимальное время.

Рис. 8 Схема петли охлаждения экс- Рис. 9 Конструкция

мишени «стакан в

периментального канала.

стакане» для производства 99Мо

Исходя из разработанных требований на реакторе ВВР-ц, было создано облучательное устройство с принудительной циркуляцией теплоносителя. Пространственная

схема петли охлаждения вертикального экспериментального канала с принудительным охлаждением представлена на рис. 8.

Конструкция мишени, помимо выполнения в ней основных требований при работе в реакторе, ориентирована на удобство переработки её в условиях горячей камеры. Было разработано несколько типов мишени [20, 37]. Наиболее удачной оказалась конструкция типа «стакан в стакане». Конструкция этой мишени для производства 99Мо представлена на рис. 9. Конструкция мишени оказалась работоспособной и не претерпела существенных изменений за весь период наработки 99Мо в институте. Изменялась лишь величина загрузки урана, а также состав компонента разбавителя [36].

В шестой главе представлены технологии радиохимического выделения 99Мо из облученной урановой мишени. Щелочное растворение. Все ведущие производители "Мо, обычно применяют щелочное растворение для иА1х мишеней. В щелочном растворе (ЪГаОН ЗИ + МаМЭз 41М)

99. ,

Мо переходит в раствор в виде молибдата натрия (ТМагМоОд). Уран и большая часть осколков деления в виде гидроксидов остаётся в осадке. На этой стадии удаляется

133

Хе. При подкислении раствора удаляется радиоактивный

йод. Молибден в кислом растворе адсорбируют на окиси алюминия. Для удаления примесей окись алюминия промывают слабо аммиачным раствором (10-2 И). Молибден десорбируют с окиси алюминия концентрированной гидроокисью аммония. Дополнительную очистку молибдена проводят с использованием ионно-обменной смолы и активированного угля, рекомендуют также использовать процесс сублимации окиси молибдена. Выход очищенного 99Мо обычно составляет более 85-90%.

Щелочное растворение позволяет получить чистый 99Мо. По сравнению с кислотным процессом, при щелочном растворении используются большие объемы растворов, содержащих гидроокись алюминия. По этой причине считают, что 11А1Х мишени должно содержать не больше 200 г А1.

Кислотное растворение. Кислотное растворение используют для мишеней, содержащих металлический уран или оксид урана. Кислотную обработку мишени планировалось использовать на канадских ядерных реакторах Мар1е. В противоположность щелочному процессу, здесь растворяется только металлический уран или оксид урана.

Мишень (не уран-алюминий) растворяют в азотной кислоте. Добавляют теллур-содержащий носитель и рас-

твор пропускают через колонку с окисью алюминия. 99Мо и радиоактивный теллур задерживаются на окиси алюминия. 99Мо смывается с окиси алюминия концентрированной гидроокисью аммония.

Из кислых растворов молибден может быть также экстрагирован комплексоном Ди-2 в толуоле, из которого молибден реэкстрагируется смесью соляной кислоты с перекисью водорода. На кислотное растворение требуется меньше времени, отходы образуются в меньших количествах и выход чистого 99Мо чуть выше.

Описание технологии выделения 99Мо из мишени, облученной в реакторе ВВР-ц.

В НИФХИ используют кислотную технологию выделения "Мо [40].

5 6

Рис. 10 Последовательность технологических операций при выделении 99Мо

1 - мишень 2 - станок резки мишеней, 3 - устройство растворения смеси, 4 - колонка, 5 - экстрактор, 6 - конечный продукт (99Мо). Последовательность операций при выделе-

нии 99Мо представлена на рис. 10. Процессы, проводимые в технологической линии, понятны из названий этих аппаратов.

В седьмой главе представлена оценка пропускной способности «горячих» камер по объему перерабатываемых урановых мишеней [10].

Объем выпуска 99Мо в «горячей» камере лимитируется следующими основными параметрами:

- величиной активности урановых мишеней в «горячей» камере, при которой выполняются нормативные требования допустимой мощности дозы гамма-излучения на поверхности защиты горячей камеры, в зонах деятельности операторов и обслуживающего персонала;

- величиной выхода радиоактивности в воздушное пространство горячей камеры и эффективность средств улавливания и утилизации летучих и газообразных продуктов деления из воздуха, обеспечивающих допустимый уровень величины выброса радионуклидов в окружающую среду.

В результате расчетных обоснований и экспериментальных измерений, проведенных автором, были определены и выполнены по «горячей» камере следующие мероприятия для увеличения возможности выпуска 99Мо [18]:

1. Заменены «щелевые» фильтры в ГК-2.

2. Разработан насыпной фильтр нового поколения на основе нового сорбента. Ресурс работы фильтра увеличился в пять раз без ухудшения характеристик.

3. Разработан, изготовлен и смонтирован комплекс защитных барьеров для камер ГК-1, ГК-2, ГК-3 на основе разработанных противойодных фильтров. В результате увеличилась эффективность защиты при существенном снижении дозовой нагрузки на ремонтный персонал при обслуживании фильтров.

4. Изготовлен защитный кожух для выдержки урановых мишеней в ГК-2. Это позволило разместить большую активность в ГК-2 при наработке "Мо.

5. Модернизирована линия улавливания летучих радиоактивных продуктов деления при выделении "Мо. Добавлены фильтры-адсорберы с возможностью выдержки РБГ, что позволило снизить выброс в окружающую среду РБГ.

6. Изготовлен и смонтирован герметичный станок взрезки урановых мишеней с улучшенными характеристиками.

Данные мероприятия позволили увеличить возможность разовой переработки мишени с активностью 99Мо с 200 до 1000 Ки.

В восьмой главе представлены этапы создания и развитие производства молибден-технециевых генераторов в НИФ-ХИ им. ЛЯ.Карпова.

С 1980 г. в филиале НИФХИ начато производство генераторов собственной конструкции.

Генератор состоит из пластикового корпуса с установленным свинцовым контейнером для защиты от ионизирующего излучения. В контейнер вставляется окись-алюминиевая колонка, из которой имеется возможность одного иди двух выводов для раствора.

Конструкция молибден-технециевых генераторов В НИФХИ за весь период было разработано и освоено несколько типов молибден-технециевых генераторов с последовательным улучшением их технических характеристик. Последней разработкой является генератор ГТ-4К, в котором учтены недостатки предыдущих конструкций.

Генератор "иТс ГТ- 4К

В филиале с 2006 по 2009 гг. автором, вместе с сотрудниками НИФХИ, разработан более удобный в обращении и более надёжный генератор ГТ-4К с добавлением в

него бактерицидного фильтра [42]. Генератор 99мТс ГТ-4К является последней разработкой, в которой исключены недостатки предыдущих конструкций (Рис. 11,12).

1 - соасім, І - яров»;) і - геній, л ■ ков к««ер иша-чи-л, < - яаяпж лижи,

6 - ытм деряни. ? * крктейікр ЧСОМПЛПДлСІ ’»>&<>. 5 - фзда» поострены тмьнмй, 9 - сосуд счр*яхыв. 10 - крипнп, и - ссєім ?;>ис*5«.

:; • ф.ілир пирвфшмуя КіЗе*.,и • *т*» »»мьаи<шкл« ІУИ, 14. пити.

Рисунок • гснсрвтор Т0СВЄШМ>99М а гргксяортпом положении

Рис. 11 Генератор 99мТс Рис. 12 Внешний вид гене-

ГТ-4К ратора 99мТс ГТ-4К

С июня 2010 г. филиал ФГУП «НИФХИ им. Л.Я. Карпова» начал поставки в клиники РФ молибден-технециевых генераторов нового поколения с улучшенными характеристиками.

В России генераторы технеция выпускают:

- ГНЦ РФ «ФЭИ им. А.И. Лейпунского» (г. Обнинск);

- ГНЦ РФ «НИФХИ им. Л.Я.Карпова» (г. Обнинск);

- НИИ ЯФ при ТПУ (г. Томск).

С момента выпуска генераторов и по настоящее время загрузка 99Мо в генераторную колонку производится вручную. Данная операция производится с помощью копирующих манипуляторов производственным персоналом.

С целью уменьшения влияния человеческого фактора на процесс зарядки генераторов и повышения качества генераторов, а также в связи с новыми требованиями ОМР при производстве лекарственных средств, было принято решение о модернизации производства генераторов путем замены их ручной зарядки на автоматизированную. Новая линия должна соответствовать следующим основным требованиям:

• Работа в автоматизированном режиме при минимальном участии оператора;

• Объем выпуска составляет не менее 200 генераторов в сутки;

• Линия с оборудованием должна быть установлена в помещениях, соответствующих требованиям вМР.

В 2007 - 2009 гг. один из корпусов был переоборудован под создание «чистых» помещений с линией по автоматизированной зарядке молибден-технециевых генера-

торов в соответствии с требованиями GMP (Good Manufacturing Practice) [31].

За все время, начиная с 1988 г., было выпущено генераторов разных номиналов от 4 до 19 Гбк более 40 тыс. шт. (см. Рис. 13). Хотя 99Мо начали выпускать с 1985 г., три года ушло на отработку технологии, выпуск опытных генераторов, а также получение необходимых разрешительных документов [19].

Рис. 13 Производство молибден-

технециевых генераторов в НИФХИ им. Л.Я. Карпова

В девятой главе описана переработка урансодержащих отходов при производстве "Мо.

Проблема возврата урана из облученного топлива является важной, существенно влияющей на экономику ядерных установок. Поэтому в мире ведутся работы по разработке наиболее простых и эффективных технологий. При этом рассматриваются как водные, так и «сухие» методы переработки.

При регенерации урана из ядерной мишени, используемой для получения осколочного молибдена, технологическая задача несколько упрощается по сравнению с переработкой облученного ядерного топлива по следующим причинам [40]:

1. Степень выгорания 235и не превышает 3 %.

2. При кратности использования регенерированного 235и не больше 5 накоплением трансплутониевых элементов можно пренебречь.

3. Объём перерабатываемого урана несравненно меньше, поэтому для регенерации можно использовать помимо экстракции и другие способы разделения, в частности ионно-обменную хроматографию.

С учётом всего вышеизложенного в НИФХИ была разработана технология регенерации урана из ядерных мишеней, используемых в производстве 99Мо [35]. Внедрение технологии переработки урансодержащих отходов позволило отказаться от закупок дорогостоящего высокообогащенного урана и начать переработку накопившихся за весь период производства 99Мо урансодержащих отходов [11].

В десятой главе показана концепция дальнейшего повышения наработки 99Мо.

Реконструкция ВВР-ц с заменой на ИВВ. 10 М.

Успешный опыт работы НИФХИ по наработке 99Мо и производству генераторов, а также интенсивное развитие методов диагностики и лечения заболеваний с помощью молибден-технециевых генераторов потребовал расширения производства этого изотопа в России.

Одним из путей дальнейшего повышения объема нарабатываемого 99Мо в НИФХИ является реконструкция реактора ВВР-ц [24, 25]. Возможности действующего реактора ВВР-ц по наработке 99Мо практически исчерпаны принятыми и описанными в данной работе мерами [38, 39].

Основными недостатками действующего реактора ВВР-ц, отрицательно влияющими на процесс наработки

99» к

Мо, являются:

— недостаточная плотность нейтронного потока в активной зоне для облучения образцов;

— недостаточный запас реактивности для длительных (до 200 часов) кампаний реактора;

— наличие вокруг активной зоны большого количества воды с паразитным поглощением тепловых нейтронов;

— отсутствие отражателя нейтронов вокруг активной зоны;

- недостаточное количество вертикальных облуча-тельных каналов в активной зоне;

- удаленное от центра активной зоны расположение вертикальных облучательных каналов. Сформулированные требования к реконструкции

реактора ВВР-ц предусматривают максимальное использование действующих систем и оборудования.

Учитывая значительные изменения в конструкции реактора, он получил название ИВВ.10М.

Проект «Реконструкция ВВР-ц» начал реализовываться в НИФХИ с 1985 г. Был выполнен большой комплекс работ, включая замену основного оборудования 1-го контура. В настоящий момент изготавливается бак реактора ИВВ. 10 М. Новый реактор будет специализирован для производства радионуклидов (в основном 99Мо).

После реконструкции реактора ВВР-ц реактор ИВВ. ЮМ. будет обладать улучшенными характеристиками и соответствовать всем требованиям безопасности [21, 29, 34].

Основные из преимуществ реактора ИВВ. 10 М следующие:

- Увеличена мощность с 15 до 18 МВт, а после модернизации топливных сборок (ТВС) мощность может быть увеличена до 25 МВт [22,23];

- Повышен поток тепловых нейтронов в экспериментальных каналах (до 1.5 Т О14 н/см2 с); что дает возможность проводить новые виды испытаний [26]. Также появляется возможность производства 99Мо активационным способом;

- Уменьшен расход ТВС, что делает себестоимость 99Мо ниже существующей и повышает его конкурентноспособность на рынке;

- Увеличена возможность наработки 99Мо более чем в четыре раза.

-----------'

Рис.14 Вид активной зоны реактора ИВВ.10 М В реакторе ИВВ.10 М все восемь экспериментальных каналов внутри активной зоны могут стать водоохлаждаемыми,

то есть приспособленными для повышенного производства 99Мо (Рис. 14 поз. 1).

Таким образом, потенциальная возможность производства 99Мо может быть увеличена до 5500 Ки, а с учетом повышения нейтронного потока в экспериментальных каналах - до 7600 Ки на день переработки.

Растворный ядериый реактор «АРГУС»

Другим вариантом увеличения наработки 99Мо в НИФХИ является создание дополнительного реактора типа «АРГУС».

"АРГУС" - растворный ядерный реактор для лабораторий ядерно-физических методов анализа и контроля. Прост и надежен в конструкции, с достаточным потоком нейтронов (до 1012 нейтр/см2-с) при небольшой (50 кВт) тепловой мощности.

Разработанные автором предложения позволяют разместить реакторный комплекс из двух реакторов типа «Аргус» в существующем здании реактора ВВР-ц с максимальным использованием действующей инфраструктуры для его эксплуатации и наработки 99Мо [43].

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. Выполнен анализ состояния современной реакторной базы для производства 99Мо. Выявлено место реактора

ВВР-ц в решении проблемы наработки "Мо для отечественных медицинских центров и поставок этого изотопа на внешний рынок.

2. Решена важная народно-хозяйственная задача увеличения наработки на реакторе ВВР-ц изотопа медицинского назначения 99Мо и производства новых современных Мо/Тс-генераторов для медицинских центров страны. Для решения этой задачи выполнен комплекс научнотехнологических работ, включающий в себя:

• оценку потенциальных возможностей увеличения производства 99Мо реактора ВВР-ц;

• разработку и внедрение конструкций облуча-тельных устройств и мишеней для наработки "Мо в реакторе ВВР-ц;

• выполнение исследований и разработку комплекса мер по повышению безопасности и повышению информативности наработки молибдена в реакторе ВВР-ц;

• разработку и освоение технологии безопасного радиохимического выделения "Мо из облученной урановой мишени;

• разработку и освоение технологии переработки урансодержащих отходов с целью воз-

врата урана после выделения молибдена из облученной мишени;

* разработку нескольких типов молибден-технециевых генераторов и освоение их выпуска в филиале ФГУП «НИФХИ им. Л.Я. Карпова» для отечественных медицинских центров.

3. Для дальнейшего совершенствования производства и улучшения качества продукции по разработанным требованиям создана автоматизированная линия по зарядке молибден-технециевых генераторов.

4. В качестве дальнейшего развития производства "Мо предложена концепция исследовательского реактора ИВВ.10М специализированного для наработки радионуклидов, как вариант реконструкции действующего реактора ВВР-ц.

5. Показаны альтернативные возможности и пути получения 99Мо. Предложен дублирующий комплекс гомогенных растворных реакторов типа «АРГУС».

Автор выражает огромную благодарность сотрудникам института ФГУП «НИФХИ им. Л .Я. Карпова», принимав-

шим участие в данной работе, а также Павшуку В.А., По-здееву В.В, за ценные замечания при подготовке рукописи диссертации.

Основные результаты диссертации изложены в следующих работах:

1. О.Ю. Кочнов, Н.Г. Колин, И.П. Лисовский, Н.Д. Лукин, В.Д. Мильцов, Л.А. Смахтин, А.А. Стук, Л.Е. Фыкин Исследовательский ядерный реактор ВВР-ц Филиала «НИФХИ им. Л.Я. Карпова». Эксплуатация, реконструкция, перспективы // Международная научно-техническая конференция «Исследовательские реакторы в XXI веке», Москва, 2006 г. Тезисы докладов с. 58-59.

2. О.Ю. Кочнов, Н.Д. Лукин, Л.В. Аверин Реактор ВВР-ц: опыт эксплуатации и перспективы развития // Ядерная и радиационная безопасность №1 (47)-2008, г. Москва, 2008 с. 18-25.

3. Кочнов О.Ю., Волков Ю.В. Анализ данных по сра-

батываниям АЗ реактора ВВР-ц. // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. -2002. -№2. с. 12-20. .

4. Козиев И.Н., Кочнов О.Ю., Старизный Е.С., Волков Ю.В. Комплекс информационной поддержки опера-

тора ВВР-ц. Опыт создания первой версии // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика.-2000. - №2. с. 30-39.

5. Кочнов О.Ю., Самохин Д.С. Учет влияния материалов активной зоны реактора ВВР-ц на остаточное тепловыделение // Ядерная энергетика, Москва, Научная сессия МИФИ, 2004. -т. 8. -с. 46 - 47.

6. Kochnov O.Y., Volkov Y.V. Emergency Shutdown of WWR-c Reactor after 40 Years of Operation // NATO Advanced Research Workshop, Russia Obninsk Institute of Nuclear Power Engineering, 2004. -c. 47 - 65.

7. Кочнов О.Ю., Рыбкин Н.И. Определение пустотного коэффициента реактивности для реактора ВВР-ц // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. 2006. -№1. с. 51 - 54.

8. Чиняев К.В., Кочнов О.Ю. Разработка программного продукта для оптимизации и планирования наработки 99Мо на реакторе ВВР-ц // Технический отчет НИФХИ инв. № 09/07. 2007.

9. Левченко Ю.Д., Кочнов О.Ю., Чусов И.А., Пивоваров В.А., Соловьев Н.А. Расчет теплотехнических параметров экспериментального канала ядерного реактора ВВР-ц для облучения мишени с уран-

содержащим материалом // Технический отчет инв. № 05/06. НИФХИ - 2006.

10. Рыбкин Н.И., Кочнов О.Ю. Расчетноэкспериментальное обоснование возможности увеличения выпуска 99Мо в ГК-2 реактора ВВР-ц // Технический отчет инв. № 39/09. НИФХИ - 2009.

11. Захаров Н.В., Поздеев В.В., Кочнов О.Ю. Методика регенерации урана из ядерных мишеней, используемых в производстве 99Мо // Техническая документация НИФХИ инв. № 26/09. 2009.

12. Волков Ю.В., Самохин Д.С., Охрименко И.В., Кочнов О.Ю. Макет автоматизированной информационной системы по показателям надежности оборудования и персонала объектов ядерных технологий, а также по моделям для их оценки (АИСПНОП) // Научно-инновационное сотрудничество, Москва, Научная сессия МИФИ, 2004. -ч. 1. -с. 193 - 196.

13. Кочнов О.Ю., Лукин Н.Д. Система визуального осмотра внутриреакторных конструкций реактора ВВР-ц // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. -2004. -№4. с. 23-25.

14. И.А. Чусов, А.С. Шелегов, О.Ю. Кочнов Особенности теплогидравлики исследовательских реакторов

водо-водяного типа // X международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2007 г. Тезисы докладов с. 33-34.

15. И.А. Чусов, А.С. Шелегов, О.Ю. Кочнов Расчет теплогидравлических характеристик активной зоны реакторной установки ВВР-ц // X международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2007 г. Тезисы докладов с. 34-35.

16. Ю.В. Волков, А.В. Соболев, О.Ю. Кочнов Падение тепловыделяющей сборки в активную зону реактора при перегрузке (вероятностная модель) // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика №2, г. Обнинск, 2010 г. с. 71-77.

17. О.Ю. Кочнов, В.В. Сергеев, А.А. Казанцев Расчетно-экспериментальный анализ аварийного расхолаживания ИС РУ ВВР-ц при обесточивании циркуляционных насосов // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика №3, г. Обнинск, 2010 г. с. 77-89.

18. Кочнов О.Ю. Оценка максимальных потенциальных возможностей производства 99Мо на реакторе ВВР-ц // Технический отчет инв. № 41/09. НИФХИ - 2009.

19. Kochnov O.Y., Pozdeev V.V. Production "Mo in the branch of federal state unitary enterprise “Karpov Institute of Physical Chemistry”/AVorkshop on 99Mo production using low enriched uranium, Australia Sydney, 2007.

20. Кочнов О.Ю., Поздеев B.B., Крашенинников А.И. Модернизация мишеней для производства "Мо на реакторе ВВР-ц // Технический отчет инв. № 31/09. НИФХИ - 2009.

21.0.Ю. Кочнов, В.В. Сергеев, А.А. Казанцев Расчетный анализ возможностей эксплуатации РУ ВВР-ц модернизированной компоновки на мощности 18 МВт с учетом номинальных и проектных аварийных режимов // Технический отчет инв. № 10/09. НИФХИ-2009.

22. В.В. Сергеев, А.А. Казанцев, О.Ю. Кочнов Разработка и тестирование программы поканального теплогидравлического расчета РУ ВВР-ц для обеспечения совместного нейтронно-физического и теплового расчета на номинальных параметрах // Технический отчет инв. № 12/09. НИФХИ - 2009.

23. А.А. Казанцев, О.Ю. Кочнов, В.В. Сергеев Расчетный анализ максимальной проектной аварии на РУ

ВВР-ц модернизированной компоновки при течи на напоре насосов и срабатывании системы СПОТ // Технический отчет инв. № 13/09. НИФХИ - 2009.

24. А.А. Казанцев, О.Ю. Кочнов, В.В. Сергеев Расчетный анализ проектных аварий на РУ ВВР-Ц модернизированной компоновки, связанных с теплогид-равликой // Технический отчет инв. № 22/10. НИФХИ-2010.

25. В.В. Колесов, О.Ю. Кочнов, Ю.В. Волков Тестирование разработанной модели. Оценка нейтроннофизических характеристик реактора ИВВ.10М // Технический отчет инв. № 24/09. НИФХИ - 2009.

26. Ю.В. Волков, В.В. Колесов, О.Ю. Кочнов Оценка нейтронно-физических характеристик реактора ИВВ.10М. Переходные и аварийные режимы // Технический отчет инв. № 25/09. НИФХИ - 2009.

27. О.Ю. Кочнов, Н.Д. Лукин, Реактор ВВР-ц (Опыт эксплуатации и перспективы развития) // XI международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2009 г. Тезисы докладов с. 122-124.

28. О.Ю. Кочнов, В.А. Саркисов, И.А. Чусов, А.С. Ше-легов, О.Ю., Цыкунова С.Ю. Расчетное обоснование

тепло-гидравлических характеристик активной зоны реактора ВВР-ц // XI международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2009 г. Тезисы докладов с. 192-193.

29. Ю.В. Волков, В.В. Колесов, О.Ю. Кочнов, А.В. Соболев Нейтронно-физическое обоснование безопасности реактора ИВВ.10М // Отчет о НИР инв. № 1/329-1. Обнинск-2010.

30. О.Ю. Кочнов, Л.А. Смахтин, В.К. Ширяев и др. Особенности фармакинетики термически- и радиа-ционно- модифицированного нового радиофармпрепарата на основе микросфер альбумина и палладия-103 // Химико-фармацевтический журнал, т 45, №8,2011 г. стр. 3-5.

31. О.Ю. Кочнов Организация во ФНИФХИ современного технологического участка по производству генераторов технеция-99м нового поколения с обеспечением международной системы контроля качества медицинской продукции вМР // Международный форум «Атомэкспо-2011», Москва-2011, каталог, с. 22.

32. Н.Д. Лукин, О.Ю. Кочнов, В.Д. Мильцов О ресурсе основного оборудования ВВР-ц // XIII Российское

совещание «Безопасность исследовательских ядерных установок», Димитровград-2011 г., Тезисы докладов, с. 41.

33. Ю.В. Волков, Д.С. Самохин, О.Ю. Кочнов Экспертный опрос как средство улучшения качества оценок показателей надежности очень надежного оборудования // Ядерная физика и инжиниринг т.1 №6, г. Москва, 2010 г. с. 489-493.

34. Сергеев В.В., Кочнов О.Ю., Казанцев А.А. Расчетный анализ проектных течей в первом контуре реакторной установки ВВР-ц модернизированной компоновки (ИВВ.10М) // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. - 2011. - № 3. - с. 69-78.

35.0. Kochnov, V. Pozdeev, A Krasheninnikov, N. Zakharov Production of fission 99Mo with closed uranium cycle // 7th International Conference of Isotopes, Moscow, 2011, p. 16.

36. О.Ю. Кочнов, B.B. Поздеев Опыт модернизации производства осколочного 99Мо на ядерном реакторе ВВР-Ц // Ядерная физика и инжиниринг, г. Москва, 2012 г. (в печати)

37. Казанцев А.А., Сергеев В.В., Кочнов О.Ю. Расчетный анализ температуры в блок-контейнере модифицированной конструкции для наработки Мо-99 на ИЯУ ВВР-Ц (ИВВ.10М) // Ядерная физика и инжиниринг, г. Москва, 2012 г. (в печати)

38. В.В. Колесов, О.Ю. Кочнов, Ю.В. Волков, В.Ф. Украинцев, Р.И. Фомин Создание прецизионной модели реактора ВВР-Ц для последующей оптимизации его конструкции и наработки 99Мо и других радионуклидов // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. - 2012 г. (в печати)

39. В.В. Колесов, О.Ю. Кочнов Влияние бериллиевого отражателя, помещенного в активную зону реактора ВВР-Ц на ее нейтронно-физические характеристики // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. - 2012 г. (в печати)

40. О.Ю. Кочнов, В.В. Поздеев, Н.В. Захаров, А.И. Крашенинников Производство осколочного молибдена-99 с замкнутым циклом по урану на ядерном реакторе ВВР-ц // Радиохимия 2012 г. (в печати)

41.0. Yu. Kochnov, V. V. Pozdeev Prospects for the Development of Mo-99 Production Consistent with WWR-c Reactor Modernization at the Branch of FSUE “Kar-

pov Institute of Physical Chemistry” I I International Conference on Research Reactors, IAEA, Morocco-2011, p. 60-61.

42. Кочнов О.Ю., Дуфлот B.P., Крашенинников А.И. и др. // Патент на промышленный образец № 80306 Генератор технеция (4 варианта), 2011 г.

43.0.Kochnov, V.Pavshook Production of Mo-99 in the Federal State Unitary Enterprize “Karpov Institute of Physical Chemistry”. Ordinary and alternative technologies // 7th Conference on Nuclear and Particle Physics, Egypt-2009, p. 10.

Кочнов Олег Юрьевич АВТОРЕФЕРАТ

Компьютерная верстка и выпуск оригинал-макета - О.Ю. Кочнов Подписано в печать с оригинал-макета 07.12.2011 г. Бумага офисная 80 г/м2, формат 21x29,7 Уг. Гарнитура Time, печать - ризография.

Уел. печ. л. 1, уч. изд. л. 1 тираж 100 экз. № 2. &G Редакционно-издательский отдел филиала НИЯУ МИФИ (ИАТЭ), 249030, Калужская обл., г. Обнинск, Студгородок, 1 (лицензия ЛР № 02713 от 27.04.1998 г.)

КРАТКИЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ И СОКРАЩЕНИЯ.

ВВЕДЕНИЕ.

1 ОБЗОР СОСТОЯНИЯ РЕАКТОРНОЙ БАЗЫ В МИРЕ ДЛЯ НАРАБОТКИ "МО.

1.1. Производство "Мо в Канаде.

1.2. Производство "мо в Европе.

1.3. Производство "Мо в Южной Африке.

1.4 Производство "мо в России иСНГ.

2 РЕАКТОРНЫЕ СПОСОБЫ ПОЛУЧЕНИЯ "МО.

2.1. Гетерогенный вариант.

2.2. Гомогенный вариант.

22 1 Ампула с расплавом фторида урана

222 Растворный ядерный реактор

2.3. Нейтронно-активационный способ.

2.4. фото-активационный способ.

3 ОПЫТ ЭКСПЛУАТАЦИИ РЕАКТОРА ВВР-Ц И ЭТАПЫ РЕКОНСТРУКЦИИ.

3.1 Назначение и параметры реакторной установки ВВР-ц

3.2 Нейтронно-физические характеристики реакторной установки.

4 ОПЫТ ПРОИЗВОДСТВА 99МО В РЕАКТОРЕ ВВР-Ц.

4.1 Оценка максимальных потенциальных возможностей наработки "Мо на реакторе ВВР-ц.

4.2 Основные конструкторские доработки активной зоны и внутриреакторных устройств.

4.3 Создание комплекса информационной поддержки оператора (КИПО) для повышения экспериментальных возможностей и безопасности реактора ВВР-ц.

4 З 1 Структура КИПО

4 3 2 Алгоритм работы программы КИПО

4 3 3 Структура математической модели реактора

4 3 4 Модель активной зоны

4 3 5 Модель отравления

4.4 Режимы работы КИПО.

4.5 Программный код прогноза наработки радионуклида "Мо на реакторе ВВР-ц.

4 5 1 Автоматический режим работы

4 5 2 Ручной режим

4 5 3 Режим калибровки

5 КОНСТРУКЦИЯ ОБЛУЧАТЕЛЬНОГО УСТРОЙСТВА И МИШЕНИ ДЛЯ НАРАБОТКИ "МО В РЕАКТОРЕ ВВР-Ц.

5.1 Требования к облучательному устройству.

5.2 Требования к мишени.

5.3 Модернизация мишени для производства "Мо.

5 3 1 Конструкция мишени «стакан в стакане» 69 5 32 Конструкция мишени «цилиндр в стакане»

5 3 3 Дальнейшая модернизация мишеней

6 РАДИОХИМИЧЕСКОЕ ВЫДЕЛЕНИЕ "МО ИЗ ОБЛУЧЕННОЙ УРАНОВОЙ МИШЕНИ.

6.1 Методы выделения "Мо.

611 Щелочное растворение

612 Кислотное растворение

6.2 Описание технологии выделения "мо из мишени, облученной в реакторе ВВР-ц.

6 2 1 Технологическая схема выделения 99Мо

6 2 2 Методы контроля радиохимического выделения 99Мо

1 ОЦЕНКА ПРОПУСКНОЙ СПОСОБНОСТИ ГОРЯЧИХ КАМЕР ПО ОБЪЁМУ ПЕРЕРАБАТЫВАЕМЫХ УРАНОВЫХ МИШЕНЕЙ.

7.1 Расчет активности.

7.2 Модернизация горячих камер.

7 2 1 Оценка эффективности биологической защиты 91 722 Оценка эффективности смотрового стекла в ГК

7.2.3 Оценка эффективности биологической защиты стеновых конструкций ГК-2.

7.2.4 Экспериментальная проверка эффективности биологической защиты ГК-2.

7.2.5 Выход радионуклидов при производстве 99Мо и организация эффективной утилизации летучих продуктов деления из воздуха.

7.2.6 Модернизация ГК-2 для увеличения производства99Мо.

8 СОЗДАНИЕ И РАЗВИТИЕ ПРОИЗВОДСТВА МОЛИБДЕН-ТЕХНЕЦИЕВЫХ ГЕНЕРАТОРОВ В НИФХИ ИМ. Л.Я.КАРПОВА.

8.1 Сравнительные характеристики различных типов. Конструкция молибден-технециевых генераторов, разработанных в филиале ФГУП «НИФХИ им.Л.Я. карпова».

8.1.1 Генератор ""Тс КСУ-3 «ФХИ».

8.1.2 Генератор ГТ- 4К.

8.2 Конструкции защитных контейнеров для генератора 99мТс.

8.3 Определение дозового поля вокруг генератора технеция ГТ-4 и транспортно упаковочного контейнера.

8.3.1 Свинцовый контейнер со свинцовым вкладышем.

8.3.2 Свинцовый контейнер с вкладышем из обедненного урана.

8.3.3 Транспортно упаковочный контейнер. Свинцовый контейнер с вкладышем из свинца.

8.4 Участок зарядки генераторов 99мТс.

8.4.1 Структура и эксплуатационные характеристики участка зарядки генераторов 99тТс.

8.5 Водоподготовка участка зарядки генераторов 99мТс.

8.6 Чистые помещения участка зарядки генераторов 99мТс.

8.7 Расчетная оценка радиационной обстановки в складе временного хранения генераторов 99мТс в транспортной упаковке.

8.8 Поставки генераторов в отечественные медицинские центры страны.

9 ПЕРЕРАБОТКА УРАНСОДЕРЖАЩИХ ОТХОДОВ.

9.1 Регенерация урана при производстве осколочного "мо.

10 КОНЦЕПЦИЯ ДАЛЬНЕЙШЕГО ПОВЫШЕНИЯ НАРАБОТКИ "МО.

10.1 Реконструкция ВВР-ц с заменой на ИВВ. ЮМ.

10.2 Растворный ядерный реактор «АРГУС».

10.2.1 Основные технические характеристики реактора «АРГУС».

Актуальность работы.

Актуальной проблемой современного общества является создание новых технологий получения препаратов для диагностики и лечения таких социально значимых заболеваний, как онкологические и сердечнососудистые. По данным ВОЗ эти заболевания являются основными факторами смертности населения развитых стран, в том числе и Российской Федерации.

Для ранней диагностики и терапии заболеваний различных органов человека широкое применение нашли в ядерной медицине радионуклиды в виде радиофармацевтических препаратов (РФП). Радиофармацевтическим препаратом является химическое соединение, содержащее радиоактивный нуклид и молекулу-вектор, тропное к обследуемому органу или опухоли. Радионуклиды для медицинских целей стали применять с начала 50-х годов.

Выбор радиоактивного нуклида осуществляется в соответствии со следующими требованиями: низкая радиотоксичность, приемлемый период полураспада (от нескольких минут до нескольких часов), удобное для регистрации гамма-излучение.

В тех случаях, когда пользователи находятся вдали от ядерных установок, ускорителей заряженных частиц и в местах, куда затруднена регулярная доставка РФП, прибегают к использованию радионуклидных генераторов. В этой связи давно стали привлекать внимание системы двух генетически связанных между собой радионуклидов, когда один из них - более короткоживущий (дочерний) - постоянно образуется (генерируется) в результате распада другого (материнского), имеющего больший период полураспада, который сам при распаде превращается в стабильный нуклид. При этом, короткоживущий нуклид, являющийся изотопом другого по сравнению с материнским элементом, может быть быстро и многократно извлечен из небольшого устройства - генератора, например, посредством пропускания жидкости определенного состава (элюата) через это устройство. Устройство это представляет собой, в большинстве случаев, колонку, заполненную сорбентом и оборудованную фильтром, предотвращающим его вымывание. Такой генератор обеспечен защитным свинцовым кожухом и системой коммуникаций. Он прост и безопасен в эксплуатации в условиях больницы или клиники. Активность дочернего нуклида при элюирова-нии из генератора определяется общими закономерностями, обусловленными кинетикой накопления и распада нуклидов.

В середине 50-х годов был открыт способ изготовления молибден-технециевых генераторов в Брукхейвенской Национальной лаборатории (США)

1 49 1 49 при разработке генератора Те/ I на основе теллура, полученного по реакции деления урана [1]. Технеций 99тТс, образующийся как дочерний продукт распада изотопа 99Мо, является наиболее часто используемым радиоизотопом, получаемым в генераторах. Около 85% испускаемых им гамма-квантов имеют энергию 140 кэВ, которые регистрируются гамма-камерой. Период полураспада

99шт- г

1 с составляет всего 6 часов.

Интенсивное развитие в России методов диагностики и лечения с помощью радиоактивных изотопов потребовало развития их производства в стране. Длительное время основными производителями 99Мо и генераторов на его основе в России были ФЭИ и филиал НИФХИ им. Л.Я.Карпова в г. Обнинске, которые полностью обеспечивали потребности отечественной медицины в этом изотопе. Однако после закрытия в ФЭИ реактора-наработчика (реактор АМ) 99Мо возникла потребность увеличения наработки этого изотопа на реакторе ВВР-ц в филиале НИФХИ им Л.Я.Карпова для удовлетворения потребностей отечественной медицины. Кроме того, в связи с несостоявшимся пуском в Канаде 2-х реакторов-наработчиков 99Мо, в мире возник огромный дефицит этого изотопа. Это значительно увеличило шансы занять определенную нишу на мировом рынке молибдена российского производства. Поэтому проблема увеличения производства 99Мо и генераторов на их основе с одновременным улучшением их характеристик является важной народно-хозяйственной проблемой. Решение этой проблемы связано с выполнением комплекса научно-исследовательских и технологических работ. Исходя из этого, настоящая работа, посвященная решению этой важной народно-хозяйственной проблемы, является актуальной.

Научная новизна выполненной работы:

- Предложены новые научно-технологические решения по развитию производства осколочного 99Мо на реакторе ВВР-ц;

- Создан комплекс информационной поддержки оператора для повышения экспериментальных возможностей и безопасной работы реактора ВВР-ц;

- Разработана структура математической модели реактора;

- Создана урановая мишень, обеспечивающая минимальное образование радиоактивных отходов;

- Впервые в стране разработан способ переработки ураносодержа-щих отходов с целью повторного использования выделенного урана в цикле наработки 99Мо на реакторе ВВР-ц;

- Сформулирована концепция организации крупномасштабного производства на комплексе специализированных ядерных реакторов - ИВВ.10М и растворного реактора с целью бесперебойного обеспечения клиник генераторами технеция-99ш и выхода на мировой рынок на уровне 1000 Ки товарного 99Мо.

Практическая значимость работы.

Практическая значимость работы заключается в следующем:

- Реализованы меры, обеспечившие увеличение наработки на реакторе ВВР-ц изотопа 99Мо медицинского назначения;

- Внедрены в практику наработки 99Мо новые конструкции облу-чательного устройства и мишени;

- Создано производство молибден-технециевых генераторов с улучшенными характеристиками и налажены поставки их в отечественные медицинские центры;

- Создана технологическая линия автоматизированной зарядки молибден-технециевых генераторов, удовлетворяющая международным требованиям вМР;

- Внедрена технология переработки урансодержащих отходов с целью повторного вовлечения урана в цикл наработки 99Мо;

- Разработан проект реактора ИВВ.10М, как вариант дальнейшей реконструкции действующего реактора ВВР-ц для увеличения наработки 99Мо.

Положения, выносимые на защиту.

На защиту выносятся:

1. Обоснование возможности увеличения производства радионуклида 99Мо на исследовательском ядерном реакторе ВВР-ц.

2. Конструкции усовершенствованного облучательного устройства и мишени для производства 99Мо.

3. Конструкция усовершенствованного генератора ГТ-4К.

4. Технология автоматизированной зарядки молибден-технециевых генераторов, удовлетворяющая требованиям вМР.

5. Технология переработки урансодержащих отходов с целью повторного вовлечения в цикл переработанного урана.

6. Предложения по созданию исследовательского ядерного реактора ИВВ.10 М, как наработчика радионуклидов.

Личный вклад автора.

Автором совместно со специалистами филиала НИФХИ разработана технология выделения 99Мо из облученной урановой мишени, технология переработки урансодержащих отходов, разработаны конструкции молибден-технециевых генераторов, а также технология автоматизированной зарядки генераторов. При этом автор являлся руководителем работ по созданию новой конструкции гене8 ратора и по разработке технологии переработки урансодержащих отходов, а также по созданию автоматизированной линии зарядки генераторов.

Автором лично:

- Обоснована возможность увеличения производства 99Мо на комплексе с исследовательским реактором ВВР-ц;

- Разработаны и внедрены технические предложения, обеспечивающие повышение безопасности процесса наработки 99Мо на реакторе ВВР-ц;

- Предложены различные перспективные конструкции облуча-тельных устройств и мишеней для производства 99Мо;

- Разработан программный код для прогнозирования наработки радионуклида 99Мо при нормальной эксплуатации, а также после внеплановых остановов реактора ВВР-ц;

- Разработан комплекс информационной поддержки оператора реактора, повышающий безопасную эксплуатацию реакторной установки;

- Предложена концепция нового реактора ИВВ 10.М для наработки радионуклидов в качестве дальнейшего развития возможностей реактора ВВР-ц.

Достоверность полученных результатов.

Достоверность результатов по обеспечению эффективности и безопасности процесса наработки 99Мо подтверждена длительной и безопасной эксплуатацией реактора ВВР-ц и многолетней практикой производства и поставки молибдена в отечественные медицинские центры. Качество производимого 99Мо и молибден-технециевых генераторов подтверждено сертификатом качества [2].

Апробация работы:

Материалы диссертации докладывались на 5-ти международных и 6-ти отечественных конференциях. По материалам диссертации опубликовано 30 научных работ, в том числе 15,- в рецензируемых научных журналах и изданиях. Получен 1 патент на промышленный образец.

11 Заключение.

Результатами выполненной работы являются:

1. Выполнен анализ состояния современной реакторной базы для производства "Мо. Выявлено место реактора ВВР-ц в решении проблемы наработки 99Мо для отечественных медицинских центров и поставок этого изотопа на внешний рынок.

2. Решена научная проблема, связанная с важной народно-хозяйственной задачей увеличения наработки на реакторе ВВР-ц изотопа медицинского назначения 99Мо и производства новых современных Мо/Тс-генераторов для медицинских центров страны. Для решения этой проблемы выполнен комплекс научно-технологических работ, включающий в себя:

- оценку потенциальных возможностей увеличения производства 99Мо реактора ВВР-ц;

- разработку и внедрение конструкций облучательных устройств и мишеней для наработки 99Мо в реакторе ВВР-ц;

- выполнение исследований и разработку комплекса мер по повышению безопасности и повышению информативности наработки молибдена в реакторе ВВР-ц;

- разработку и освоение технологии безопасного радиохимического выделения 99Мо из облученной урановой мишени;

- разработку и освоение технологии переработки урансодержащих отходов с целью возврата урана после выделения молибдена из облученной мишени;

- разработку нескольких типов молибден-технециевых генераторов и освоение их выпуска в филиале ФГУП «НИФХИ им. Л.Я. Карпова» для отечественных медицинских центров.

3. Для дальнейшего совершенствования производства и улучшения качества продукции по разработанным требованиям создана автоматизированная линия по зарядке молибден-технециевых генераторов.

4. В качестве дальнейшего развития производства 99Мо предложена концепция исследовательского реактора ИВВ.10М специализированного для наработки радионуклидов, как вариант реконструкции действующего реактора ВВР-ц.

5. Показаны альтернативные возможности и пути получения 99Мо. Предложен дублирующий комплекс гомогенных растворных реакторов типа «АРГУС».

Автор выражает огромную благодарность сотрудникам института ФГУП «НИФХИ им. Л .Я. Карпова», принимавшим участие в данной работе, а также Павшуку В.А., Поздееву В.В., за ценные замечания при подготовке рукописи диссертации.

1. 1.ternational Journal Applied radiation and isotopes, №33, 1982, p 326-327.

2. Лицензия № 99-03-001924 от 01.04.2010 г. На осуществление деятельности по производству медицинской техники.

3. Medical isotope production without highly enriched uranium, National academies press. Washington. 2009, p 14 15.

4. H.E. Кухаркин, Б.С. Степеннов, B.A. Павшук О возможности создания в РНЦ «Курчатовский институт» новейшей малоотходной технологии производства медицинских изотопов 99Мо и 89Sr // Научно-технический отчет. 2003. - №37. -с. 3.

5. В.В. Ларионов, B.C. Скуридин Использование ядерного реактора и ускорителей заряженных частиц в социальной сфере // Физическое образование в ВУЗах. -2003.-Т. 10. №2. с. 121-124.

6. Об инцидентах на исследовательских ядерных установках мира (по данным IRSRR МАГАТЭ) // Информационный бюллетень, Димитровград. 2008. вып. 2. с. 12-24.

7. А.С. Герасимов, Г.В. Киселев, М.Н. Ланцов Получение 99Мо в ядерных реакторах,, Атомная энергия 1989. т. 67. вып. 2. с. 104 - 108.

8. С. Hansell "Nuclear Medicine's Double Hazard. Imperiled treatment and the Risk of Terrorism" // Nonproliferation Review 2008. vol. 15. № 2.

9. N. Ramamoorthy "Overview of 99Mo Production Crisis and Options for Improving Supplies" // TWG-RR Meeting/ 2010.

10. V.A. Pavshook "Effective method of 99Mo and 89Sr production using liquid fuel reactor" // IAEA, 2007.

11. Описание реактора ВВР-ц // Техническая документация. Москва -1964.

12. Г.Г. Бунатян, В.Г. Николенко, А.Б. Попов Использование потока электронов для производства радиоизотопов посредством деления урана Y-излучением и нейтронами // ОИЯИ 2010.

13. Паспорт реактора ИЯУ ВВР-ц// Техническая документация. Москва -2008.

14. Описание конструкции и характеристик ИР, его систем и оборудования // Отчет по обоснованию безопасности ИЯУ ВВР-ц. т. 2. Обнинск 2002. с. 7 -9.

15. Программный комплекс HEXA-BANK Описание применения// ПИЯФ -2001.

16. В.В. Поздеев Изотопы это сложно, но нужно. AtomInfo.ru - 2010.

17. О.Ю. Кочнов, Н.Д. Лукин, Л.В. Аверин «Реактор ВВР-ц: опыт эксплуатации и перспективы развития» Ядерная и радиационная безопасность №1 (47)-2008, г. Москва, 2008 стр. 18-25.

18. Отчеты и технические решения ИЯУ ВВР-ц // НИФХИ.

19. О.Ю. Кочнов, Ю.В. Волков Анализ данных по срабатываниям A3 реактора ВВР-ц. // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. -2002. -№2. с. 12-20.

20. Правила ядерной безопасности для исследовательских реакторов (ПБЯ ИР 04 (НП-009-04)). -М.: 2004. с. 7, 10.

21. В.И.Аксенов, A.B. Алиев, В.А. Ефимов, А.И. Колесников и др. Опыт создания и использования тренажеров в НИТИ // Вопросы атомной науки и техники. Физика ядерных реакторов. 1991. вып. 5. с. 3 - 5.

22. В.А. Качалин, А.В. Киселев, А.И. Красько, В.Г. Кусиков и др. Информационная система для двух исследовательских реакторов РБТ-10 // Атомная энергия. 1985. -т. 58, вып. 4.- с. 271 -272.

23. О.М. Федоров, Б.Н. Аристов Учебно-тренировочный пункт Ровенской АЭС, опыт создания // Атомная энергия. 1991. -т. 70, вып. 6. с. 397 - 398.

24. И.Н. Козиев, О.Ю. Кочнов, Е.С. Старизный, Ю.В. Волков Комплекс информационной поддержки оператора ВВР-ц. Опыт создания первой версии // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. -2000. №2. с. 30 - 39.

25. О.Ю. Кочнов, Д.С. Самохин Учет влияния материалов активной зоны реактора ВВР-ц на остаточное тепловыделение // Ядерная энергетика, Москва, Научная сессия МИФИ, 2004. -т. 8. -с. 46 47.

26. O.Y. Kochnov, Y.V. Volkov Emergency Shutdown of WWR-c Reactor after 40 Years of Operation // NATO Advanced Research Workshop, Russia Obninsk Institute of Nuclear Power Engineering, 2004. -c. 47-65.

27. A.M. Смоляров Системы отображения информации и инженерная психология. -М.: Высшая школа, 1982. -с. 44 54.

28. В.И. Владимиров Практические задачи по эксплуатации ядерных реакторов. -М.: Атомиздат, 1976. с. 71 77.

29. Б.А. Дементьев Кинетика и регулирование ядерных реакторов. -М.: Энергоатомиздат, 1986. с. 56 57.

30. О.Ю. Кочнов, Н.И. Рыбкин Определение пустотного коэффициента реактивности для реактора ВВР-ц // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. 2006. -№1. с. 51 54.

31. А.И. Воропаев, Н.В. Галкин, А.И. Зинин, И.З. Королев и др. Разработка технических средств обучения эксплуатационного персонала АЭС с реактором типа БН // Вопросы атомной науки и техники. Физика ядерных реакторов. -1991. вып. 5. с. 71 75.

32. В.И. Ракитин, В.Е. Первушин Практическое руководство по методам вычислений. -М.: Высшая школа, 1988. с. 129 145.

33. O.Kochnov, V.Pavshook Production of Мо-99 in the Federal State Unitary Enterprize "Karpov Institute of Physical Chemistry". Ordinary and alternative technologies // 7th Conference on Nuclear and Particle Physics, Egypt-2009, p. 10.

34. О.Ю. Кочнов, B.P. Дуфлот, А.И. Крашенинников и др. Патент на промышленный образец № 80306 Генератор технеция (4 варианта), 2011 г.

35. О.Ю. Кочнов, B.B. Поздеев, H.B. Захаров, А.И. Крашенинников Производство осколочного молибдена-99 с замкнутым циклом по урану на ядерном реакторе ВВР-ц // Радиохимия 2011., т. 54, №2, с. 173 177.

36. В.В. Колесов, О.Ю. Кочнов Влияние бериллиевого отражателя, помещенного в активную зону реактора ВВР-Ц на ее нейтронно-физические характеристики // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. 2011. в печати.

37. М.А. Маркина, Е.С. Старизный, А.Х. Брегер Энергетическое распределение гамма-излучения продуктов деления 235U при малом времени облучения. Атомная энергия, 1979, т. 46, вып.6, с. 411.

38. М.А. Маркина, Е.С. Старизный, А.Х. Брегер Экспериментальное определение мощности гамма-излучения продуктов деления при малом времени работы ядерного реактора. Атомная энергия, 1978, т.44, вып. 6, с. 525.

39. Л.И. Медведовский Математическая модель для расчета концентраций продуктов деления в циркулирующем ядерном топливе. Атомная энергия, 1979, т.47, вып. 2, с. 184-186.

40. Л.Р. Кимель, В.П.Машкович. Защита от ионизирующих излучений. Справочник., М., Атомиздат, 1966, 309 с.

41. А.П. Рудик. Физические основы ядерных реакторов. М., Атомиздат, 1979, 118 с.

42. N.I. Rybkin, L.A. Bulanov, S.F. Zhironkin, et.al. Iodine Airosol Safety of the WWR-c Reactor-based Production of Radio Pharmaceuticals. Proceeding of International Symposium on Radiation Safety. September 25-27, 1996, Obninsk, Russia.

43. Протокол проверки эффективности биологической защиты ГК-2 // НИФХИ 2009.

44. СанПиН 2.6.1.2523-09 «Нормы радиационной безопасности (НРБ-99/2009) -М.: Энергоатомиздат, 2009.50. 40 000 молибден-технециевых генераторов весомая цифра AtomInfo.ru-2009.

45. С.В. Ермолаев, В.Б. Деев, М.В. Чеботнягина, Л.А. Смахтин Способ производства генератора 99Тс // Патент РФ № 2171512, 1999.

46. Государственный реестр лекарственных средств, (по состоянию на 1 сентября 2004 года) т 1. 2004.

47. Первичная информация. Технология производства генераторов компании Hans Waelischmiller GmbH. 2007.

48. А.Е. Федотов Правила GMP 2009 // Технология чистоты вып. 2. 2009.

49. ГОСТ Р 52249-2009 «Правила производства и контроля качества лекарственных средств», приказ № 159-ст от 20 мая 2009 г.

50. Международная Фармакопея. Изд.З. т 2. Спецификация для контроля качества фармацевтических препаратов. М., Наука, 1990.

51. Обеспечение качества безопасной перевозки радиоактивных материалов (приложение IV руководства МАГАТЭ TS-G-1.1) 1994.

52. A.A. Казанцев, В.В. Сергеев, О.Ю. Кочнов, Расчетный анализ температуры в блок-контейнере модифицированной конструкции для наработки Мо-99 на ИЯУ ВВР-Ц (ИВВ.10М) Ядерная физика и инжиниринг, г. Москва, 2011 г. в печати.

53. Техническое задание на реконструкцию РУ ВВР-ц // НИФХИ 2009.

54. Проект бака РУ ИВВ.10 М // Техническая документация НИФХИ -2010.

55. С.Н. Ардашников, С.М. Гольдин, A.B. Николаев, Л.С. Рузер, Э.М. Центер Защита от радиоактивных излучений М., Гос. науч-тех. изд-во лит-ры по чер. и цвет, мет-гии, 1961 с. 404.

56. Общие положения обеспечения безопасности исследовательских ядерных установок (ОПБ ИР-2001 (НП-033-01)). -М.: Энергоатомиздат, 2001. с. 24.

57. В.В. Королев Системы управления и защиты АЭС. -М.: Энергоатомиздат, 1986. с. 72.

58. Ю.В. Волков Надежность и безопасность ЯЭУ. Обнинск.: ОИАТЭ, 1997. с. 74-81.

59. А.Н. Анохин, В.А. Острейковский Вопросы эргономики в ядерной энергетике. -М.: Энергоатомиздат, 2001. с. 258 259.

60. С.П. Соловьев Аварии и инциденты на атомных" электростанциях. -Обнинск: ОИАТЭ, 1992. с. 278 279.

61. В.Ф, Ковтунов, С.И. Симоненко Экспериментальные исследования человеко-машинного взаимодействия на исследовательском тренажере ядерной энергетической установки // Вопросы атомной науки и техники. Физика ядерных реакторов. -1991. вып. 5. с. 63 67.

62. L.A. Zadeh, Fuzzy sets, Information and control // -1965. v.8. -p. 338353.

63. B.H. Богомолов, В.А. Галушкин, A.B. Коновалов, В.М. Куприянов и др. Советчик оператора для исследовательского стенда // Вопросы атомной науки и техники. Физика ядерных реакторов. -1990. вып. 2. с. 17 19.

64. В.А. Левченко, В.Д. Гуменюк, Ю.Р. Кофтан Функциональный тренажер реакторного отделения энергоблока ВВЭР-440 // Сборник научных трудов №2 каф. «РКР АЭС» ОИАТЭ, Обнинск, 1993. -с. 72 79.

65. В.А. Левченко, В.Д. Гуменюк, Ю.Р. Кофтан, В.А. Дорошенко, А.И. Исаков, В.И. Доровских Функциональный тренажер АЭС с реактором ВВЭР-1000 // Сборник докладов второй международной конференции, Обнинск 1991. с. 304 -319.

66. И.М. Хазанович Возможный алгоритм советчика оператора ЯЭУ // Вопросы атомной науки и техники. Физика ядерных реакторов. -1990. вып. 2. с. 20 22.

67. В.А. Иванов, П.А. Андреев, М.Б. Биржаков, А.Н. Блинов К вопросу создания маломасштабного исследовательского-тренажерного комплекса «Атомный энергоблок». -М.: Энергоатомиздат, 1984. вып. 7. -с. 168 174.

68. В.И. Наумов Человеческий фактор и организация поддержки операторов АЭС // Атомная энергия. -1993. том 74, вып. 4. с. 344 348.

69. Ю.А. Казанский, Е.С. Матусевич Экспериментальная физика реакторов. -М.: Энергоатомиздат, 1994. с. 250.

70. О.Ю. Кочнов, Н.Д. Лукин Система визуального осмотра внутриреак-торных конструкций реактора ВВР-ц // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. -2004. -№4. с. 23-25.

71. A.C. Алпеев Принципы психологической уверенности операторов АС // Атомная энергия. 1994. -т. 77, вып. I.e. 10-15.

72. A.C. Алпеев, A.M. Букринский Развитие концепции деятельности оператора АС // Атомная энергия. 1993. -т. 75, вып. 5. с. 368 - 372.

73. В.П. Крупенников Эксплуатационные вопросы физики реакторов ВВЭР-440. -М.: Энергоатомиздат, 1986. с. 69 70.

74. И.А. Чусов, A.C. Шелегов, О.Ю. Кочнов «Особенности теплогидрав-лики исследовательских реакторов водо-водяного типа» X международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2007 г. Материалы конференции стр. 33-34.

75. И.А. Чусов, A.C. Шелегов, О.Ю. Кочнов «Расчет теплогидравличе-ских характеристик активной зоны реакторной установки ВВР-ц» X международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2007 г. Материалы конференции стр. 34-35.

76. Ю.В. Волков, A.B. Соболев, О.Ю. Кочнов «Падение тепловыделяющей сборки в активную зону реактора при перегрузке (вероятностная модель)» Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика №2, г. Обнинск, 2010 г.

77. О.Ю. Кочнов, В.В. Сергеев, A.A. Казанцев «Расчетно-экспериментальный анализ аварийного расхолаживания ИС РУ ВВР-ц при обес-точивании циркуляционных насосов» Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика №3, г. Обнинск,2010 г.

78. M.Kubota, Y. Morita. Proc. of "Global-97", Yokohama, Japan, October 5 -10, 1997, vol. l,p. 458.

79. Y. Morita, T.,Fujivara, M. Kubota. Proc. of the WASC 94, Tokai, Japan, September 1 - 2 , 1994, p. 45.

80. Y. Morita, J-P. Glatz, M. Kubota, L.Koch, G. Pagilosa, K. Roemer, A. Nicholl. Solv. Extr. & Ion Exch., vol. 14, №3, p. 385, 1996.88. .J.O. Liljenzin, J. Ridberg, G. Skarnemark. Sep. Sei. Nechnol. 1980, 15, 799.

81. В.Б. Шевченко, B.C. Смелов, А.Г. Козлов, Э.Я. Сметанин, В.В. Чубуков, В .И. Анисимов. Радиохимия, 1976, т. 18, N 5, С. 784-789.

82. Н.Е. Брежнева, Г.В. Корпусов. В сб. " Производство изотопов", Москва, Атомиздат, 1973, С.50.

83. Yonjun Zhu, Rongzhou Jiao, Proc. of" Global " 93, Seattle, Washington, USA, September 12 - 17, 1993, vol. 1, p.44.

84. Liang Junfu, Tian Guoxing, Song Chongli, Jiao Rongzh Extended Abstracts of 4 th Conf. on Nuclear and Radiochemistry , Saint-Malo, France ,8-13 September, 1996, vol. 2, G-p24

85. J.P. Clatz , C. Song, L. Koch, H. Djkelund, X. He. Proc. of "Global -95", Versailles, France, 1995, p. 548.

86. E.P.Horwitz, D.G.Kalina, H. Diamond, G.F. Vandergrift. Solv. Extr. & Ion Exch., 1985,vol. 3, №1,2, p.75.

87. W.W. Schulz, E.P. Horwitz. Sep. Sci. Techn. ,1988, vol. 23, p.l 191

88. K. Nomura, Y. Koma, S. Nemoto, M. Ozawa, I. Kawata. Proc. of" Global 93", Seattle,Washington, USA, September 12 - 17, 1993, vol. 1, p. 595.

89. S. Sato, K. Nishida, Y. Kuno, J. Masui, T. Yamanouchi, O. Yamamura. Там же, vol. 2, p. 1015.

90. Y. Koma, M. Watanabe, S. Nemoto, Y. Tanaka/ Solv. Extr. & Ion Exch. 1998,16, in press.

91. C.Musicas. Proc. of the Nuclear & Radiochemistry Symposium, Kalpakkam, IGCAR, India, February 21 -24, 1995, p. 12.

92. C. Musicas. Radiochimica Acta, 1987, vol. 140, p. 1987.

93. I.V. Smirnov. Proc. of SPECTRUM -96., La Grange Park, IL, 1996, p. 2115.

94. В.И. Спицын, А.Ф. Кузина. В кн. "Технеций",Изд. "Наука",М. 1981, С.

95. В.И. Спицын, А.Ф. Кузина, А.Ф. Царенко, А.А. Облова, Г.В. Пышно-граев, М.П. Глазунов. В сб. " Производство изотопов", Москва, Атомиздат, 1973, С. 53-62.

96. JI.H. Лазарев. В сб. "Радиевый Институт им. В.Г. Хлопина", С-Петербург, 1997, С.35.

97. G. Uchiyama, Т. Asakura, S. Hotoku, S. Fujine. Solv. Extr. & Ion Exch., 1998, vol.16, №5, p. 1191.

98. E.P. Horwitz, M. L. Dietz, M. Jensen. Proc. of ISEC 96, Melbourne, Australia, 1996, vol. 2, p. 1285.

99. N.N. Egorov, E.G. Kudryavtsev, L.N. Lazarev, V.N. Romanovskii. Proc. of the Symposium on Waste Management ,Tuscon AZ, 1991, p. 671.

100. V.M. Esimantovskii, B.Y. Galkin, E.G. Dzekun, L.N.Lazarev, L.N.Lubtsev, V.N. Romanovskii, D.N. Shishkin. Proc. of the Symposium on Waste Management ,Tuscon AZ, 1991, p. 22.

101. M.K. Чмутова, M.H. Литвина, Г.А. Прибылова, Л.А. Иванова, И.В. Смирнов, А.Ю. Шадрин, Б.Ф. Мясоедов. Радиохимия, 1998.

102. М.К. Чмутова, Л.А. Иванова, Н.Е. Кочеткова, Н.П. Нестерова, Б.Ф, Мясоедов, А.М, Розен. Радиохимия, 1995, т. 37,№ 5, С. 430.

103. М.К. Чмутова, М.Н. Литвина, Г.А. Прибылова, Н.П. Нестерова, В.Е. Клименко, Б.Ф. Мясоедов. Радиохимия, 1995, т. 37, №5, С. 430.

104. Г.Ф. Бебих; В.А. Павшук, Н.Н. Пономарев-Степной, П.С. Трухляев, В.Е. Хвостионов, И.К. Швецов Способ получения и выделения осколочного мо-либдена-99 из жидкой гомогенной фазы, содержащей уран // Патент РФ 2145127, 2000.

105. Разработки и технологии РНЦ «Курчатовский институт» // РНЦ «Курчатовский институт». 2010.

106. Техническое, задание на выполнение научно-исследовательских работ «Оценка возможности установки экспериментального канала для облучения мишени с урано-содержащим материалом» // НИФХИ. 2006.

107. О.Ю. Кочнов, В.В. Поздеев Опыт модернизации производства осколочного 99Мо на ядерном реакторе ВВР-Ц Ядерная физика и инжиниринг, г. Москва, 2011 г. в печати.

108. O.Y. Kochnov, V.V. Pozdeev Production 99Mo in the branch of federal state unitary enterprise "Karpov Institute of Physical Chemistry'V/Workshop on "Mo production using low enriched uranium, Australia Sydney, 2007.

109. O. Kochnov, V. Pozdeev, A Krasheninnikov, N. Zakharov Production of fission 99Mo with closed uranium cycle // 7th International Conference of Isotopes, Moscow, 2011, p. 16.

110. B.B. Сергеев, О.Ю. Кочнов, A.A. Казанцев Расчетный анализ проектных течей в первом контуре реакторной установки ВВР-ц модернизированной компоновки (ИВВ.10М) // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. 2011. - № 3. - С. 69-78.

111. Ю.В. Волков, Д.С. Самохин, О.Ю. Кочнов «Экспертный опрос как средство улучшения качества оценок показателей надежности очень надежного оборудования» Ядерная физика и инжиниринг т.1 №6, г. Москва, 2010 г. стр. 489493.

112. Н.Д. Лукин, О.Ю. Кочнов, В.Д. Мильцов О ресурсе основного оборудования ВВР-ц // XIII Российское совещание «Безопасность исследовательских ядерных установок», Димитровград-2011 г., Материалы конференции, стр. 41.

113. О.Ю. Кочнов Изотопы в лечебном измерении // Медицина: целевые проекты, №10, 2011 г. с. 28-29.

114. S. Ahmad, A. Mannan, et al //Int. J. Appl. Radiat. Isot. 1982. Vol. 33, N 5. P 469-472.

115. М.П. Зыков, Г.Е. Кодина // Радиохимия. 1999. Т.41, N З.С. 193-204.

116. JÏ.C. Козырева-Александрова, Е.М. Синицин, В.Г. Залеский и др. // Тез. докл.4 межд. семинар. Стран-членов СЭВ по РФП и РИА-наборам. Обнинск, 16-18 декабря 1986 г. С 15-16.

117. М.А.А. Al-Janabi, N.A. Kaleefa et al // J.Radioanal.Nucl.Chem. 1987. Vol. Ill, N 1, P. 165-175.

118. R. Münze, О. Hladic, G. Bernhard et al // Int. J. Appl. Radiat. Isot. 1984. Vol. 35, N 8. P 749-754.

119. Л.И. Медведовский Математическая модель для расчета концентраций продуктов деления в циркулирующем ядерном топливе. Атомная энергия, 1979, Т.47, вып. 2, с. 184-186.

120. J.L.Vucina // J. Serb. Chem. Soc. 63(5)319-347(1998) JSCS-2537.

121. В.П. Машкович, A.B. Кудрявцева Защита от ионизирующих излучений. Справочник. М.: Энергоатомиздат, 1995. 466 с.

122. Схемы распада радионуклидов. Публикация 38MKP3.

123. М.: Энергоатомиздат, 1987, ч.1.

124. Санитарные правила по радиационной безопасности персонала и населения при транспортировании радиоактивных материалов (веществ). Сан П и H 2.6.1. 1281-03. M.: Минздрав России, 2003. 32 с.

125. Н.Г. Гусев, П.П. Дмитриев // Квантовое излучение радиоактивных радио-нуклидов, Справочник, М., Атомиздат, 1977 г.

126. International Journal Applied radiation and isotopes, №33, 1982, p 326-327

127. Г.A. Зельдер. QuickBASIC 4.5, Из-во ABF , M.: 1994г.

128. Е.М. Кудрявцев. Mathcad 2000 Pro, Из-во ДМК,- M.: 2001.

129. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99), Минздрав России, 1999г.

130. С. Músicas. Radiochimica Acta, 1987, vol. 140, p. 1987.

131. M. Kubota, Y. Monta. Proc. of "Global-97", Yokohama, Japan, October 5 10, 1997,vol. l,p. 458.

132. Y. Morita, Т. Fujivara, M. Kubota. Proc. of the WASC 94, Tokai, Japan, September 1 - 2 , 1994, p. 45.

133. Y. Morita, J-P. Glatz, M. Kubota, L.Koch, G. Pagilosa, K. Roemer, A. Nicholl. Solv. Extr. & Ion Exch., vol. 14, №3, p. 385, 1996.

134. J.O. Liljenzin, J. Ridberg, G. Skarnemark. Sep. Sci. Nechnol. 1980, 15, 799.144.; В.Б. Шевченко, B.C. Смелов, А:Г. Козлов, Э.Я. Сметанин, В.В. Чубуков, В.И. Анисимов. Радиохимия, 1976, т. 18, N 5, с. 784-789.

135. JI.H. Лазарев В сб. "Радиевый Институт им. В.Г. Хлопина", С-Петербург, 1997, с.35.

136. Liang Junfu, Tian Guoxing, Song Chongli, Jiao Rongzh Extended Abstracts of 4 th Conf. on Nuclear and Radiochemistry , Saint-Malo, France ,8-13 September, 1996, vol. 2, G-p24.

137. J.P. Clatz , C. Song, L. Koch, H. Djkelund, X. He. Proc. of "Global -95", Versailles, France, 1995, p. 548.

138. Ali A., Ache J. // Radiochim. Acta 1987. Vol.41, N 2/3. P. 65-72.

139. В.Б. Шевченко, Б.Н. Сударенков // Технолоия урана, М., Госатомиз-дат, 1961, с. 243-258.

140. ВЫДАННОЙ 'Лмсимии-ужишми тжлжам«« Ч1ммлшч»№»»г1»мц(1 Фи"ц «жм'4«.»1. Офмини! я «т щишпм

141. Федеральное государственное унитарное предприятие "Ордена Трудового Красного Знамени научно-исследовательский физико-химический институт имени Л.Я- Карпова"249033, Калужская область, I. Обнинск, Киевское шоссе, 109 км.1. Нааги&псеание лзделия

142. Сведения а регистрации и разрешен* к применению кздег/я в медицинской практике1. ФСР 201&0Б59Ь1. Обозначение нормативногодокумента

143. Ге-»ератор -ехнеиия-99м ГТ-4К1. ТУ 94Ь2-<МЗ-00210234-2009