автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Долгоживущая наведенная активность в конструкционных, защитных и строительных материалах водо-водяных энергетических и исследовательских реакторов в проблеме снятия с эксплуатации

Работа выполнена в Московском государственном строительном университете -

Научный руководитель:

кандидат технических наук, доцент Енговатов И, А.

Официальные оппоненты:

доктор Физико-математических наук, профессор Петров Э. Е. кандидат технических наук, с. к. с. Орлов Ю. в.

Ведущая организация - Научно-технический пентр по.ядерной и радиационной безопасности Госатомнадзора РФ

, иссгру ¡и 199дг_ в //час.

Зашита состоится " ¡995г. в ' ' час. "^иин.

на заседании специализированного совета в Государственном предприятии "Всероссийский научно-исследовательский институт по эксплуатации атомных электростанций" СВНИйАЭС) по адресу; ю9507, Носква, Ферганская ул., дон 25. тел. 376-15-04.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ВНИИАЗС

Автореферат разослан -у-"""

Просим -принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенный печатью организации.

Ученый секретарь к«т»н.#с*н»с»

специализированного совета /'-'У.УУ,л'У 'Б. Я. Березин

Актуальность теш. Сегодня в 31 страна мира действует 419 ядерных энергоблоков с обжей установленной электрической мощностью 326,1 ГВт. На АЗС вырабатывается: во Франции - 72%, Бельгии - 59,3%, Швеции - 51,6%, Японии - 26,85В, США - 21,1%, Великобритании -21% всей производимой электроэнергии. В России на девяти АЭС эксплуатируется' 29 энергоблоков общей мощностью 21,242 ГВт (эл.). АЭС в России производят 11,8» всей электроэнергии страны. Активно в разных странах мира действуют около 300 исследовательских реакторов. Только в Москве работает 9 таких установок.

Авария на Чернобыльской АЭС в. 1986 г. подорвала доверие населения к ядерной энергетике, приостановила строительство ряда энергоблоков, снизила темпы ввода в строй новых мощностей АЭС. Вместе с тем сегодня нет альтернативы ядерной энергетике. Поэтому в 16 странах мира выполняются работы по строительству десятков новых энергоблоков.

После выработки ресурсов энергетические и исследовательские реакторы должны сниматься с эксплуатации. В России остановлены после завершения эксплуатации 'четыре блока АЭС £по два блока на. Белоярской и Нововоронекской АЗС) общей мощностью 835 Шт.

Причиной снятия энергетических и исследовательских реакторов с эксплуатации могут быть также аварии, неэффективность эксплуатации, неконкурентоспособность данного-типа АЭС, повышение требований к надежности и безопасности АЗС.

В большей или меньшей степени все компоненты, включенные в процесс демонтажа, будут радиоактивными.'Активность материалов при демонтаже реактора определяется наведенной активностью (активность конструкционных, строительных, защитных материалов и 'оборудования, облучаемых потоками нейтронов в процессе эксплуатации) и радиоактивным загрязнением продуктами коррозии и осколками деления (радиоактивное отложение на поверхности' ' оборудования, на строительных и защитных материалах).

В настоящей работа рассматривается только наведенная активность. Именно она при безаварийной' штатной эксплуатации составляет более 33% полной активности. В работе рассматриваются только реакторные установки, эксплуатация которых приводит к образованию высоких уровней наведенной активности и объемов радиоактивных отходов. Например, на АЗС с реактором с водой под давлением мощностью 500 Шт суммарная наведенная активность через 2 года . после остановки составляет около 1017Бк. Среди реакторов разного типа для исследования выбраны перспективные водо-водяные энергетические и исследовательские реакторы. Заметим, что прзктичес-

кий интерес представляет долгоживущая наведенная активность, ;т.к. демонтаж будет выполняться, очевидно, не ранее, чем через .2 года ~ после остановки реактора. Сейчас ; .рассматриваются ■ варианты : с существенным увеличением срока консервации блоков АЭС до;20-60 лет.

Работы по снятию энергетических и исследовательских реакторов- с эксплуатации выполняются в радиационно опасных условиях. Это обусловливает целесообразность и необходимость . большго объема научно-исследовательских, проектных и опытно-конструкторских работ, в которых должны рассматриваться вопросы радиационной безопасности, экологии, экономики и гигиены.Основная задача при снятии реакторов с эксплуатации сводится к минимизации коллективной дозь! облучения персонала и населения, а также объемов радиоактивных отходов.

Проблемы, возникающие при снятии ядерно-технической установки с эксплуатации, заставляют по новому взглянуть и на этап ее проектирования. Для всех вновь разрабатываемых установок должен быть уже на этом этапе обоснован и выбран оптимальный план вывода их из эксплуатации и обеспечения радиационнной безопасности.

Полученные в Канаде, Финляндии, ФРГ, Швеции и США оценки показывают, что затрать! на снятие АЗС с эксплуатации для энергоблока электрической мощности около 1000 МВт изменяются от сотни до нескольких сотен миллионов долларов. Затраты на полный демонтаж составляют до 30% общих затрат на строительство АЗС.

Отмеченное выше определяет жх^альность_и_пдакткческ^ю мость исследований долгоживущей наведенной;активности в материалах водо-водяных энергетических и исследовательских реакторов в проблеме * снятая их с эксплуатации. . •

иель_диссертационной_оаботы - изучение долгоживущей наведенной активности конструкционных, .защитных и строительных материалов водо-водяных энергетических и исследовательских реакторов в проблеме снятия с эксплуатации.

'Научная_новизна_дабдты определяется тем, что в ней впервые: .

а) разработаны и созданы программно-константные комплексы АКТИВАЦИЯ-! для прогнозирования в ыногогрупповом приближении наведенной активности и поля активаицонного 1-излученин и АКТИ8АВДЯ-2 для расчетов наведенной активности в материалах реактора в многогрупповом приближении и с использованием . экспрессных инженерных методов;

б)" проведена верификация программно-константных комплексов путем сравнения результатов расчета мощности дозы 7-излучения продуктов активации в серпентинитовом бетоне блока I Армянской АЗС с данными реперного' полномасштабного эксперимента С.Г.Ципина с сотр. на этой

энергоблоке. Показано, что созданные программно-константные комплексы являются надежным инструментом прогнозирования наведенной активности и поля анимационного излучения в материалах ЯЭУ;

в) выделено 11 основных реакций активации на ^11, ^Са, ^Са,

, ^т, '^Еи, определяющих

долго^вуи-у» Наведенную активность в материалах отечественных энергетических и исследовательских реакторов водо-водяного типа;

г) сформированы расчетные одномерные модели реальных ядерных установок- и рассчитаны пространственно-временные распределения долгоживущей наведенной активности радионуклидов - продуктов активации ?н. «Са. «Са, ¡¡Ып, ¡ре, «Со. «ж.

^зЕи, ¡?зЕи в материалах этих установок;

д) сформулированы основные закономерности формирования простргн-ствекно-вргменных распределений наведенной активности в материалах водо-водяных энергетических и исследовательских реакторов;

е) . разработаны экспрессные инженерные методы определения ' долгояивущей наведенной активности в материалах водо-водяных

реакторов, основанные на макроскопических параметрах взаимодействия излучения с веществом;

я) для.выполнения расчетов полей излучения инженерными методами для 7-излучакш.их радионуклидов - продуктов активации рассчитан новый набор дифференциальных и полных гамма-постоянных по воздушной керме, эквивалентной дозе и максимальной эквивалентной дозе.

Зостсверность основных научных положений и выводов диссертационной работы, работоспособность созданных расчетных комплексов установлены сравнением результатов расчетов настоящей работы с данными упомянутого выше рег.ерного полномасштабного эксперимента на блоке I Армянской АЗС, другими сопоставимыми данными, опубликованными в литературе.

Практическая__значимость__работы^ Верификация ' разработанных

программно-константных комплексов АКТИВАЦИЯ-1 и АКТИВАЦКЯ-2 показала, что они могут успешно решать задачи прогнозирования наведенной активности и поля 7-кзлучения- продуктов активации в материалах реакторных установок различного назначения. Разработанные комплексы поставлены в МИФИ и ОКБ "Гидропресс". После окончания настоящей работы совместно с И и ОКБ "Гидропресс" с использованием комплекса АКТИВАЦИЯ-2 произведен расчет наведенной активности в материалах перспективного энергоблока нового поколения повышенной безопасности с водо-водяным реактором.

Предложенные инженерше экспрессные метода могут быть успешно использованы для проведения оценочных расчетов наведенной "активности

при выполнении конструкторских работ и решении практических задач.

Выделенные основные реакции активации для водо-водяных реакторов позволяют' при решении практических: задач существенно сокращать объем расчетов невзденной активности.

Полученная в'настоящей работе систематическая информация о пространственно-временном распределении и закономерностях , формирования наведенной активности в материалах водо-водяных/энергетических и исследовательских реакторов типа ВВЭР-440 и ИРТ соответственно является исходной для прогнозирования радиационной., обстановки, выбора оптимального плана работ по снятию реакторов с эксплуатации, минимизации дозовых затрат на персонал при дезактивационных и демонтажных работах, при захоронении радиоактивных отходов.

Ш_2эщит^_выносятся следующие основные положения:

1. Программно-константные комплексы АКТИВАЦИЯ-! для прогнозирования в ыногогрупповом приближении наведенной. активности , и поля активацнрнного'7-излучения в материалах реактора и АКТИВАШЯ-2, для расчетов наведенной, ахтятюсти в кпогогрупповом приближении и с использованием инженерных экспрессных методов.

2.' Расчетные одномерные модели типовых энергетических и исследовательских реакторов.

3. Результаты расчетов пространственно-временных распределений наведенной активности для выделенных основных реакций активации, в материалах блоков I и II Армянской АЗС с реакторами ВВЭР-440 и водо-водяного исследовательского реактора ИРГ МКФИ.

4. Анализ основных закономерностей формирования прострзнствен--но-временного распределения наведенной активности в материалах бодо-водяных энергетических и исследовательских реакторов.

5. Инженерные экспрессные методы определения долгоживужей -наведенной активности в материалах водо-водяных .реакторов, основанные на макроскопических параметрах взаимодействия излечения с веществом.

• Структура и объем-диссертации.. Диссертация состоит из введения, пяти глав, . заключения и .списка литературы, включающего 101 наименование. Общий объем диссертации, ькаючая 36 рисунков и 14 таблиц, составляет 143 страницы.

Содержание работы'

Введение к работе посвящено рассмотрению динамики ввода и вывода ядерных реакторов России из эксплуатации, обоснованию необходимости проведения исследований долгожиаущей наведенной активности в материалах водо-водяных реакторов и актуальности выбранной - - темы исследования. Via основе анализа имеющейся в' литературе информации по проблеме снятия ядерно-технических установок с эксплуатации•сформу-.

е

лированы основные направления исследований настоящей работы. Рассмотрена концепция снятия ядерных реакторов с эксплуатации, проанализированы первые опыты по снятию с эксплуатации ядерно-энергетических установок. Проведен анализ элементных составов . неряавекщей стали внутрихсрпусных устройств (БКУ), углеродистой стали корпуса реактора и бетонов для защиты от излучения. Обращено внимание, что для конструкционных, строительных и защитных материалов каждого ядерного реактора характерен сбой химический состав. Например, бетоны значительно отличаются по своему химическому составу, так как последний определяется видом и количеством используемых компонентов, ■химический состав которых может быть различен даже для горных пород, носящих одинаковые названия, но добываемых в разных карьерах. Содержание таких важных элементов, как кобальт и европий, различаются до 20-30 раз. В нержавеющей стали содержание важного элемента кобальта изменяется более чем на порядок, в то время как основные элементы (Ге, Сг, МП имеют малый диапазон изменения их содержания.

В ряде работ с достаточной степенью полноты исследовалась активация материалов ядерНо-технических установок. Однако часто эти работы носят методический характер, рассматривают средние элементные составы материалов при номинальной средней мощности ЯЭУ.

Для оценки основных характеристик радиоактивных отходов, разработки схемы снятия с эксплуатации ЯЭУ, технологии проведения работ, прогноза дозовых затрат при их выполнении и т.д. необходимо располагать соответствующим расчетным аппаратом, позволяющим прогнозировать наведенную активность. В литературе приводится информация о имевшихся в разных научных центрах программах для расчетов наведенной активности, например,, программы ССС-235/ШАЙ, ССС-339/АКТ1У, ССС-442/АСССБ-3,ССС—178/АСГА. Эти программы решают задачу в разных приближения* и ориентированы на различные вопросы радиационной флзики, энерговыделения, актияационного спектрального'анализа и т.д.

Однако очевидно,•что для решения задач' прогнозирования наведенной активности и поля 7-излучения продуктов активации в проблеме снятия реакторных установок с эксплуатации требуется разработка и тестирование комплекса отечественных программ, ориентированных на проведение сложных полномасштабных расчетов для энергетических и исследовательских реакторов с программами расчета динамики продуктов активации, библиотеками нейтронных сечений активации и характеристик радионуклидов - продуктов активации.

Методам прогнозирования наведенной активности и поля, у-излуче-ния продуктов активации посвящена вторая глава.

Исходными для решения задачи расчета наведенной активности и

поля активационного 7-излучения являются программы решения стационарного уравнения переноса, библиотеки нейтронных, фотонных сечений взаимодействия и характеристик радионуклидов - продуктов .активации. : Рассчитанные, средние, значения плотностей потоков нейтронов используются вместе с программой расчета динамики накопления продуктов .1 активации, библиотекой активационных сечений и ■.'" характеристик радионуклидов для определения источников активационного излучения на данный момент времени. На следующем этапе решается задача . переноса фотонов активационного излучения в защитных средах.

Анализ литературы и опыт работы с зарубежными программами и константным обеспечением в области переноса излучения позволяет сделать вывод об удобстве использования в качестве основы ■'программы.'' ANISM для решения уравнения переноса в одномерной геометрии и программы DOT для двумерной геометрии задачи. Эти программы предполагают использование библиотек групповых констант в формате дискретных ординат (или в ANISN - формате). Это позволяет легко перейти в случае необходимости от одномерной к двумерной геометрии задачи, от многогрупповых проблемно-ориентировнных библиотек, нейтронных и фотонных констант к мультигрупповым библиотекам, например, к библитотеке VITAMIN-C:

Структура представления сечения в ANISM - формате заключается в том, что каждому элементу соответствует I матриц сечений,где L-число гармоник разложения в ряд по полиномам Лежандра угловой зависимости сечений. Каждая матрица-прямоугольная, размером (Н +■ G + 3 + Ядоп)х х (N + G), где N и G - число энергетических групп нейтронов и -фотонов соответственно, Яд0П - число дополнительных сечений. Матрица сечений помимо полного сечения, сечения поглощения, рассеяния и деления, необходимых для решения уравнения переноса, может содержать . любое количество дополнительных сечений, введенных в таблицу для

N

расчета линейных функционалов типа . 1р(г)= Я о^ <рч(г), где о^ -

сечение ядерного ПЕрцесса р в энергетической, группе q; <рч(г) -плотность потока излучения в группе q с пространственной координатой г. Выражения для расчета наведенной активности линейны относительно функции плотности потока излучения. Если теперь вместо -дополнительных сечений в таблице сечений разместить коэффициенты при функции плотности потока для каждого интересующего нас времени кампании Т ,■ выдержа tt и нуклида Zv, то полученное значение функционала будет соответствовать значению наведенной активности нуклида 5к в точке с пространственной координатой г для выбранных Tj и tj. '

Для расчета поля активационного 7-излучения можно воспользо-

ваться идеологией, принятой при расчете вторичного фотонного излучения в программе АМЗИ. Для этого необходимо заменить в исходной матрице сечений блок" констант по выходу вторичного излучения на блок констант по выходу активационного излучения. Такая замена основана на понимании того, что 7-излучение продуктов активации по своей природе является вторичным запаздывающим излучением в отличие от вторичного захватного мгновенного 7-излучения. В этом случае поле активационного излучения в ядерно-энергетической установке можно получить в едином расчете переноса первичных и вторичных частиц. Идея такого подхода принадлежит А.А.Строганову, реализация этого подхода была выполнена под его руководством.

.На'основании изложенного визе подхода был создан программно-константный комплекс АКТИВАЦИЯ-1 для расчета в многогрупповом приближении наведенной активности и поля активационного 7-излучения в материалах реактора. Комплекс удобен, когда наряду с расчетом удельных активностей для той же геометрии задачи необходимо знать поле активационного 7-излучения.

Однако круг таких задач в проблеме снятия ядерно-технических установок с эксплуатации ограничен, т.к. в процессе демонтажа реакторной установки обычно необходимо знать поле излучения от отдельных узлов, частей ■ реакторной установки или реакторной установки после извлечения отдельных элементов. Поэтому целесообразно для расчетов только неведенной активности иметь отдельную программу, которая в необходимых точках рассчитывает энергетический спектр нейтронов и определяет неведенную активность. Целесообразность создания такой программы состоит также в тем, чтобы к ней "привязать" изложенные ниже экспрессные инженерные методы расчета наведенной активности. Указанный выше подход был реализован в программе АКТЙВАЦЙИ-2. Оба комплекса написаны на языке Ф0РТРАН-1У и ориентированы на одномерные и двумерные расчеты.

Для расчетов наведенной активности была создана 22-групповая библиотека сечений активации путем свертки из мультигрупповой библиотеки БАГРЗ, являющейся компилятором библиотек В(БСК5-84, 1М)Г-85, ВСБ-г, В05Р0К-80, ЕШ1-78, , АСТ1-82. Выбор 22 энергетических

групп обусловлен тем, что для расчетов полей нейтронов в водо-водя-ных энергетических и исследовательских реакторах в нашей работе рекомендована библиотека констант сии-гЗ/САБК, имеющая для нейтронов 22 энергетические группы.

Для отбора сечений необходимых реакций активации были просмотрены все возможные реакции, идущие на всех изотопах, входящих в состав конструкционных и защитных .материалов энергетических и

исследовательских водо-водяных реакторов,и из 467 представленных- :в БАГРЭ реакций отобрано 82. Принципом отбора . реакций являлось ограничение периодов полураспада образующихся радионуклидов пятью часами. Это позволит рассчитывать не только долгокивущую наведенную активность, но и решать задачи доступности' отдельных узлов установок через десятки часов после их остановки.

Для усреднения был принят следующий энергетический спектр: при энергии нейтронов Ео ^ 2,5 МэВ - формула Кренберга 5(Во) ~

у£,29Ео ехр(-Е /0,965), описывающая энергетический спектр ней-, роиов деления на тепловых нейронах; при энергии нейтронов

0,5-Ю-6 МэВ ^ Ео < 2,5 МэВ - 2(Ео) ^ 1/Ео; в тепловой о'бласти при Ео < 0,5'Ю~б Нэ? - распределение Максвелла Б(Ео>^ Во ехр(-£0/кТ), где Т - температура нейтронов, 5(Ео) - доля нейтронов с энергией Ео, испущенных при делении на единичный энергетический интервал.

Для проверки работоспособности описанных, выше программно-константных комплексов был выполнен расчет пространственно-временного распределения наведенной активности по разным реакциям активации и поля активационного ^-излучения для остановленного блока I Армянской АЗС с ВВЗР-440 с целью сравнения. с реперным полномасштабным экспериментом С.Г.Цыпина с сотр.. В эксперименте мощность поглощенной дозы активационного 7-излучения измеряли люминесцентными дозиметрами со стандартными фильтрами после остановки реактора в полом экспериментальном канале диаметром 70 мм, заложенном при строительстве АЭС в серпентинитовый бетон в радиальном направлении на уровне, центра активной зоны, затем вводились поправки на исключение возмущения,- вносимого . полым каналом. Расхождение расчетных и экспериментальных данных не превышало 28%. Хорошее согласие этих данных подтверждает надежность работы расчетных'комплексов. .

Наведенная активность может определяться многими десятками радионуклидов - продуктов активации,которые, как правило, образуются в разных количествах по реакциям'типа, (п,7), (>г,р), (п,а), {п,й),' (п,2я), {п,п'), Преобладающим обычно является процесс радиационного, захвата.

Выполненный в данной диссертационной . работе анализ, большого объема предварительных расчетных ' исследований долгоживущей наведенной активности на всех элементах периодической системы по возможным реакциям позволил сделать вывод, что определяющими наведенную активность в конструкционных и защитных материалах ■ зодо-ьодяных энергетических реакторов типа ВВЭР и исследовательских

типа ИРТ ШФИ являются следуххциа реакции активации:

(п,а) 3.'Л -------->

1 12,33 года

р^Са (л, 7) ~1са —"—,1—> ^К, го 1 гй ,>03 105лет

2оСа <*.т> гоСа г15с'

163,8 сут.

(п.р) —->

312,16сут.

^Ге (п,Т) ||ге -----------> ||мп,

26 2о 2,68 лет !£_

«Со (п,-г) — ---->

27 57 5,2709 лет

К

68Н1 (п,7) Зп —---------> 1?Хо,

28 7,5 104 лет

28

(П,7) |®М1 -----------> ^Сц,

28 28 100,1 лет

'^Сз №,7) 1=>.

ьь 2,062 лет Ь6

(п,7) ««Ей -5---1----->

63 63 13)2 лет _62_ 64

1^Еи (П,7) '^Еи ----->

63 03 8>8 лет бг 64

Среди указанных выше 11 реакций активации, лишь 5 приводят к образованию радионуклидов, испускающих 7-излучение. Для других радионуклидов - продуктов активации характерен ¡3"-распад или С-захзат.

Для расчета полей 7-излучения продуктов активации -инженерными методами необходима информация не только об энергетическом спектре 7-иэлучения радионуклидов - продуктов активации, но и их гамма-постоянных. Для выполнения таких расчетов в настоящей работе были впервые рассчитаны дифференциальные и полные гамма-постоянные по трем основным наиболее часто используемым дозиметрическим характеристикам поля излучения - по мощности воздушной кермы, по мощности эквивалентной дозы и по мощности максимальной эквивалентной дозы для 7-излучаюдих радионуклидов - продуктов активации.

Исследования долгоживущей наведенной активности в конструкцион-

ных,.строительных и защитных материалах энергоблоков АЗС с-реакторами ВВЭР-440 изложены в главе III.

Для прогнозирования наведенной активности выбраны одномерные расчетные модели энергоблоков с реакторами ВВЗР-440 Армянской АЗС, соответствующие сечению горизонтальной плоскостью, проходящей через центр активной зоны (геометрия модели ! блока ясна из рис.1): для блоков I и 11 с реальным распределением тепловой мощности по времени, а для блока I также с гипотетическим штатным ренином эксплуатации в течение 30 лет с коэффициентом использования 0,8. Отличие конструкции второго блока от первого состоит в наличии во втором блоке антикоррозийной наплавки корпуса толщиной 0,8 см из' нержавею-ющей стали. Второе отличие заключается в том, что в первом блоке первая часть серпентинитового бетона толщиной 24 см заполнена бетоном без карбида бора, а остальная часть (43,6 см) - с карбидом бора с содержанием 20 кг/м3, во втором блоке весь серпентинитовый бетон не борирован.

По программе АКТИВАВДЯ-2 с использованием программы AWISN и библиотеки констант DLC-23/CASK для приведенных выше моделей рассчитаны пространственные распределения долгонивущей активности, наведенной по указанным основным реакциям активации.. Проведен временной анализ изменения наведенной активности в диапазоне времени до 7000 лет после остановки энергоблоков. В качестве примера на рис.1 приведена информация по I блоку Армянской АЭС, приведенная ко времени выдержки после остановки энергоблока 2 годэ.

Полученная подробная систематическая информация позволила "сформулировать основные закономерности формирования пространственно-временной наведенной'активности в материалах энергетических водо-водяных реакторов типа ВВЗР. Укажем некоторые из них:

а. Активация материалов в значительной степени обусловлена радионуклидами, образующимися на изотопах химических элементов примесей, находящихся в материалах на уровне следов с содержанием по массе до 1(ГА - ю~ь*.

- б. Периоды полураспада долгоживущих радионуклидов - продуктов активации заключены в диапазоне \ до сотен тысяч лет. Наибольший период полураспада среди основных выделенных продуктов активации наблюдается у 41Са, от равен 1,03>105лет.

в. Среди ВКУ наибольшая.объемная активность наблюдается у корзины с вь!гйро£кой, расположенной ближе других элементов к активной зоне с большими потоками нейтронов. Эта величина значительно превышает объемную активность корпуса реактора. Например, мэксимальная объемная активность 60Со в корзине с выгородкой превышает более чем

11111111 290 Радиус. си

S

10

10

!Са--Д-Д—

14а

'|'|1 ГГЧ 1 II 14 1 1 1 I ЦП V ТЧ

100 340 21)0

РйДЙус. см

I т I 1 г I | Г1 340

Рис. I. Пространственное распределение наведенной объемной активности проектов активации по радиусу Г> дЛк блока I Армянской АХ для времени выдержки 2 года: для i -излучателей ча), для радионуклидов, не испускающих у-излучение чб)

на два порядка объемную.активность, корпуса реактора.

' г. Форма пространственных распределений наведенных активностей в значительной степени зависит от типа реакции активаций, пространственно-энергетического распределения нейтронов и энергетической зависимости, сечения активации. Вблизи границ зон на пространственное распределение объемной активности в данном материале существенно влияют предшествующие и последующие за данным слоем среды. Интересно отметить,.что даже для разных реакций активации одного типа (п,7) различаются пространственные зависимости наведенной активности в переходных областях, где изменяется соотношение тепловой и зпитепловой групп нейтронов. ■■■

д. Наибольший вклад в взведенную активность ВКУ в шкале снятия реактора с эксплуатации (до 70 лет) вносят радионуклида ььГе, 60Со и 63NS. Для шкалы захоронения радиоактивных отходов {до 7000лет) определяющим является 59Wi. .

е. Активность бетонов в .основном определяет в шкале снятия с эксплуатации 3Н, важную роль также , играют 55Fe, б0Со,- 45Са» 15г£и. В-шкале захоронения радиоактивных отходов определяющим является 41Са.

ж. Поле 7-излучения в ВКУ при снятии реакторной установки с эксплуатации полностью определяется 60Со, в.бетонах -60Со, 1ьгЕи и 154Eu.

з. Борирование материалов ведет к значительному уменьшению активации элементов на тепловых и эпитепловых нейтронах'. Эффект бориро-вания .более эффективен для материалов с наименьшим вкладом эпитепловых нейтронов в активацию. Из рассмотренных основных реакций активации наименьший эффект борирования проявляется в реакции 133Cs(n,7)134Cs,0h возрастает для 153Eu(n,7)154£u, далее растет для 59Со(«,7) 60Со и практически постоянен для всех остальных реакций' активаций.

Исследования долгоживущей наведенной активности в материалах исследовательского типового реактора приведены в четвертой главе.

Для расчетов наведенной активности сформирована одномерная модель исследовательского типового . водо-водяного реактора бассейнового типа 1IPT ШФИ, соответствующая сечению горизонтальной плоскостью, проходящей через центр активной зоны (рис.2).

Для всех основных указанных вше реакций активации в настоящей работе проведены расчеты пространственного распределения наведенной активности в материалах КРТ ШФИ для предполагаемого срока прекращения эксплуатации в 1999г. с использованием программно-константного комплекса ' АКТИВАЩЯ-2 (рис.2), рассчитаны и проанализированы' временные зависимости.'

Анализ полученных данных дополнительно к пунктам . а, б, г, з

10 »1 10 'т Ю *т ю» 10 4 ноЧ по 1 10

т

10

Ю--3 10 ■ 10 • 10

1 .1

Т Алюминиевые I

СТЭНКИ . ? '(0,6 см)

1

- -О-О-

I I I I I 1 I I Г 14 1 1 ]• 1" Г" 1"1-'

120 170

Радиус, см

гсм'н--о-о—

-и-а-

120 Рвдпус. см

Рис. 2. Пространственное распределение наведенной объемной активности продуктов активации по равдусу Я реактора Иг! МьФЛ для времени выдержки I гоц: для ? -излучателей 1а), лля радионуклидов, не испускавших ¡{-излучение ^б). •

закономерностей для реакторов ВВЭР-440 позволяет отметить также следующие зависимости в формировании наведенной активности для исследовательских реакторов: ®

а. Для реакций, идущих на тепловых нейтронах, для ближней етензси из алюминия характерной особенностью- является нарастание объемной активности по всей толщине стенки, для теплового экрана - резкий спад на первых 4-5 см. После первых 8-10 см бетонной защиты устанавливается равновесный спектр.

б. Для реакции 54ГеСп,р)54Мп, идущей на быстрых нейтронах, характерно постоянное уменьшение^наведенной активности с увеличением Я.

в. Роль различных радионуклидов в формировании наведенной активности для алюминиевых стенок в зависимости от времени Еыдержки во многом повторяет эти зависимости для элементов ВКУ - реактора ВВЭР-440. •.

г. В суммарную активность теплового экрана и; бетону защиты

г ».с,

основной вклад во временной шкале снятия с.эксплуатации вносят Ге, б0Со, 3Н, бзИ1, в шкале захоронения радиоактивных отходов важньш радионуклидами являются 59М1 и 41Са. Поле 7-излучения определяется 60Со, 152Еи и 154Еи.

Разработке инженерных экспрессных методов прогнозирования наведенной активности посвящена глава V. Необходимость этих методов состоит не только в экспрессности расчетов, но и в проведении расчетов для любых реакций активации, где мы располагаем еще недостаточно полными данными о зависимости сечений активации от энергии, но почти всегда имеет необходимый набор макроскопических параметров взаимодействия излучения с веществом для инженерных методов.

Расчет наведенной активности в материалах реакторных установок можно свести к определению номинального активационного интеграла

<3Н0М= /а(Е) фН0М(Е) йЕ, рассчитанного на одно ядро изотопа мишени с

сечением активации а(Е),для энергетического спектра плотности потока нейтронов. фшн(Е) при номинальной мощности реактора.

Рассмотрим . инженерные экспрессные методы определения активности,наведенной тепловыми и эпитепловыми нейтронами в конструкционных, защитных и строительных материалах водо-водяных реакторов, основанные на макроскопических параметрах взаимодействия излучения с веществом. \ ■-.■'

1. Метод с использованием резонансного интеграла Общий подход этого метода состоит . в . выделении двух групп нейтронов: тепловых с энергием Е<ЕГ и зпитепловых с энергией £>2Т. Тогда , Чноы=д„омт+«?ном. э ■ Сущест вует некоторая граничная . энергия

нейтронов 2гр , выше которой" вкладом, в активацию этих нейтронов можно пренебречь. Очевидно, что величина Егп должна . быть такова,

та 11-"

Гр со

чтобы отношение интегралов ]" а(Е)ф(Е)<ЗЕ/,Гс(Е)<р{Е)с5В было близко к

о о

единице. Выполненные в работе оценки показывают, что для исследовательских и энергетических . водо-водяных реакторов можно принять- ЕГр=3,35 кэв. .

Принимая во' внимание, что усредненное по распределению Максвелла сечение о для тепловых нейтроноз связано с сечением а0 для нейтронов..с энергией 0,025 . эВ известным'■ соотношением- о=(Уг/2)ст0, вводя резонансный" интеграл :I и принимая формируемый спектр эпитепловых нейтронов в виде фН0М(Ет)/Е, можно определить

(?ноИ^ном.т^ноИ.э=°'836 * V * •

■Таким образом, для. определения <?нои кроме постоянных о0 и I необходимо лшь знание плотностей потоков . нейтронов фнш(2^Ет) и Люм^грЭ' Рассчитанных при Ет=0,414 эВ: и ЕГр=3,35 кэВ.

Рассмотренный выше метод прогнозирования дает хорошие результаты при/ расчете активности,.. наведенной по реакции радиационного захвата, а также для некоторых реакций (п.а), идущих с большой вероятностью на тепловых и эпитепловых нейтронах,: например, для реакции 61Л(я,а>3Н. :

2. Ыетод с использованием нормализованного активационного интеграла, отнесенного к единичной плотности, потока детектируемых

<о со

нейтронов, ^ =/о(Е)ф(г)с1В/Хф(В)с1£=д/<р о о

Здесь следует вычислить нормализованный активационный интеграл д* и плотность потока ф для нейтронов.с энергией. 3,35 кэВ, т.к. нейтроны с большей энергией не дают; существенного вклада в актизацию. Это позволяет вычислить ;/дК0М=:: дН0^(Е<Ег ) из простого соотношения; дН0М(Е<Егр) =^*(Е<Егр);<1>нш(Я<Егр). . * " *

В средах с установившимся спектром ф(Е) в области тепловых и эпитепловых. нейтронов знзченйе д*(Е<ЕГр) при толщине защиты, где спектр можно считать равновесным, сохраняется практически постоянным.

Таким образом,' для расчетов наведенной активности, кроме д*(Е< йг'р), необходимо знать лишь плотность потока нейтронов ФШН(ВЙ,35 кзВ). , г :

Сравнение результатов . расчетов наведенной активности в материалах блока !I Армянской АЗС точными методами с .использованием программно-константного комплекса АКТИВАЩЯ-2 и с использованием опиезнмых выие экспрессных инженерных методов позволяет сделать

вывод: разработанные экспрессные ■ метода дают возможность с приемлемой точностью прогнозировать наведенную . активность в материалах реактора. При этом погрешность описываемых методов в основном определяется степенью отклонения энергетического спектра зпитепловых нейтронов от . спектра Т/Е. : Большее отличие энергетического спектра от указанного приводит к увеличению погрешностей рассмотренных методов. Так для блоков реакторов BB3P-44U при R, равном 150,2 и 402,6 см, где спектры зпитепловых нейтронов хорошо описываются указанной зависимостью,".. погрешность методов не превышает В-9% для всех рассматриваемых реакций активации. Но, даже для точек со спектром : зпитепловых нейтронов, .существенно отличающимся от I/E, например,.в точке для R=187,1 см погрешность при использовании экспрессных методов не превышает 23%. .

Для активности, наведенной потоками быстрых нейтронов, в работе рекомендован с погрешностью до 20% при решении практических задач: известный метод "эффективных" пороговых сечений, или метод с использованием сечений активации, усредненных по спектру нейтронов деления.

Основные результаты выполненных в: диссертации исследований могут быть кратко сформулированы следующим образом:

1. Исходя из анализа опубликованной в литературе информации по проблеме снятия . ЯЭУ с эксплуатации, сформулированы задачи исследований настоящей работы: разработка программно-константных комплексов расчета наведенной активности и их верификация, выделение основных реакций активации для материалов водо-водяных реакторов, разработка моделей для расчетов наведенных активностей в материалах водо-водяных энергетических и исследовательских реакторов,накопление■ информации о пространственно-временном распределении наведенных активностей, знали;, закономерностей их формирования как основы для определения оптимального плана демонтажа реакторных установок и разработка инженерных . экспрессных методов определения наведенных активностей. •

2. Созданы и . верифицированы с . использованием реперного полномасштабного эксперимента на блоке I Армянской АЗС программно-константные комплексы АК'ГКВАЦИЯ-1 .для прогнозирования в многогруппозом приближения наведенной активностями поля активационного ^-излучения в материалах реактора . и АКТШЩШ-2 для расчетов изведенной активности с использованием стандартных программ расчета переноса излучений и инженерных экспрессных методов.

. 3. В результате предварительных исследований выделены 11 основных реакций активации 6Щп,сх)эН, 40Са(/г,7)41Са,. 44Са(гг,7)45Са,

54Ге(п,р)54Мп, •,4Ге(п,у)55Ге, ^СоОм)60^,' 58Ш(п,7)59Ш, 62Ж(п, 7)63т, 133С5(п,т)134С б, 151Еи(гг,т)15гЕи, 153Еа(п,Т)15аЕи,

определяющих' наведенную активность в материалах энергетических и .исследовательских реакторов водо-водяного;типа. Среди этих реакций лишь пять приводят . к образованию : радионуклидов, испускающих 7-излучение. Это рздаонукли.лу 54Мп, б0Со,; 134Сз, |52Еи, 154Еи.' Другие /радионуклида - - \ продукты активации распадаются . путем в--рзспзда или ^-захвата.

4. Для расчетов наведенной активности выбраны и сформированы расчетные модели водо-водяных . энергетических .и исследовательского реакторов: блока [ ■ и блока ,1Г Армянской АЭС и исследовательского, реактора ИРТ у/:

5. По программе АКТШАЦИЯ-2 с использованием программы АШБМ и библиотеки констант 0С1-23/СА.5К для указанных выше реакций активации и. расчетных моделей блоков I . И .. 11 Армянской АЭС и МРТ МИФИ'" рассчитаны пространственные распределения. додгоживущей наведенной активности.

'6. .'.Во временной шкале снятия с эксплуатации и икале - захоронения радиоактивных отхедов построены зависимости . наведенной, активности для основньга реакций активации в основных конструкционных, защитных и строительных материалах вода-водяных знергетичеких (блоки I и И Армянской АЗС) и исследовательского (ЮТ МИФИ) реакторов.

?. Анализ полученной подробной информации позволил сформулировать основные закономерности формирования пространственно-временной наведенной, активности в материалах . водо-водянь)Х энергетических и исследовательских реакторов. Укажем некоторью из.них:

а. Активация материалов в значительной степени обусловлена радионуклидами, образующимися из изотопах'химических'элементов примесей, находящихся з материалах на уровне следов с содержанием по массе до

. ю-4 - кг5».; ; -'. . .

6. Периода полураспада долгоживущих. радионуклидов - продуктов активации гахлэчены- в-диапазоне-до'ста тысяч лет. Наибольший' период полураспада среди основных выделенных продуктов активации наблюдается у Л1Са, - от: равен 1,03 •.''•!О5лет.

б. Фор;.-.а пространственных распределений наведенных активностей в значительной степени зависит от' типа'-реакции активации, пространст-ьрнно-энергетического распределения нейтронов и энергетической зависимости сечения активации для данной.реакции. Отметим, что- даке для разных реакций активации одного типа (п,7) различаются п^оегргкетвенкне распределения наведенной- активности в переходных областях . вблизи- - границ,, где • изменяется соотношение тепловой л

эпитепловой групп нейтронов.

г. Наибольший вклад в долгоживущую наведенную активность металлических конструкций реакторов (ВКУ в реакторах ВВЭР-440 и злкминиевые стенки в KFT И) во временной шкале снятия реактора с

эксплуатации вносят радионуклиды 55Fe, 60Со и 63Nl. Для шкалы захоронения радиоактивных отходов (до ?000лет) определяющим является

д. Активность бетонов в основном определяет при снятии с эксплуатации 3Н, 55Fe, 60Go. Для времен захоронения . радиоактивных отходов определяющим является, как правило, 41Са,а втепловом экране ИРТ ШШ - 59Ki.

е. Лоле ^-излучения в металлоконструкциях в шкале снятия реакторной установки с эксплуатации полностью определяется 60Со, в

бетонах -60Со, 1ЬгЕи и ,5JEu. • v ;

ж. Борирование материалов ведет к значительному уменьшению активации элементов на тепловых и эпитепловых нейтронах.. Наибольший эффект борирования наблюдается у материалов -с ■ наименьшим, вкладам эпитепловых нейтронов в активацию. .

8. Разработаны экспрессные инженерные методы определения долгс-живущей наведенной активности в материалах водо-водяных реакторов, основанные на макроскопических параметрах взаимодействия излучения с веществом. Для расчета активности, наведенной тепловыми и эпитепло-выми нейтронами, предложен метод с использованием резонансного интеграла или нормализованного активационного интеграла. Для расчета активности, наведенной потоками быстрых нейтронов^ рекомендован метод "эффективных" пороговых сечений, а также метод, использующий сечение активации, усредненное по спектру нейтронов деления.

9. Для выполнения расчетов полей излучения инженерными методами рассчитаны дифференциальные и полные гамма-постоянные по мощности воздушной кермы, по мощности .эквивалентной дозы и по мощности максимальной эквивалентной дозы : для "/-излучающих радионуклидов -продуктов активации.-

10. Для каждой реакторной установки должен проводиться свой независимый расчет наведенной активности, т.к. каждый реактор имеет свои характеристики, компоновку, химический состав материалов, свою историю эксплуатации и другие параметры, определяющие наведенную активность.

11. Приведенная в настоящей работе информация no наведенной активности материалов является исходной для прогнозирования радиационной обстановки, выбора оптимального плана работ по снятию

водо-водяных энергетических и исследовательских реакторов с •эксплуатации, минимизации дозовых затрат на персонал и население при демонтаже и захоронении радиоактивных отходов.

Апг'робация работы и публикации, Основные результаты диссертационного исследования-' докладывались, на 5-ой всесоюзной научной конференции по защите от ионизирующих излучений ядерно- технических установок (г. Протвино, 19-21;.сентября 1Э8Э г.), 2-ой всесоюзной конференции ядерного общества СССР "Радиоактивные отходы - проблемы и решения" (Г. Москва, 25-28 июня 1991 г.); 3-ей научной конференции международного, ядерного общества "Ядерные технологии в завтрашнем мире" (г. Санкт-Петербург, 14-18 сентября 1992 г.), 4-ой ежегодной научно-технической конференции ядерного общества "Ядерная энергия и безопасность человека" (г. Нижний Новгород, 28 июня - 2 июля 1993 г.), 8-ом семинара; по проблемам физики реакторов "Расчет-но-экспериментальное обеспечение исследований.по безопасной ядерной энергетике и ее топливному циклу" ("Волга", 5-9 сентября 1993 г.).

Материалы диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Довбенко A.A., Кудрявцева A.B., Машкович В.П., Неретин В.А., Петров В.Н., Строганов A.A. Наведенная активностьиш^-излучения продуктов активации в защите ИРГ №й>И при снятии с эксплуатации. -Атомная энергия, 1991, т.71, вып. 5, с. 431-436.

2. Атоян В.А., Болберов A.A., Брагин Г.А. и др. Комплексное обследование 1-го энергоблока Армянской АЗС после прекращения эксплуатации. - Атомная энергия, 1992, т.72, вып. 4, с.345-353.

3. Кудрявцева A.B., Неретин В.А. Экспрессные инженерные методы прогнозирования наведенной активности . в материалах, реакторов при снятии их с эксплуатации. Атомная энергия, 1992, т.73, вып. 6, с.

. 442-446.- ''.:;;""..;•■;;.' -.;.. ■

4. Довбенко A.A., Кудрявцева. A.B.,Строганов A.A. Потребность ' в ядерных данных для' расчетов ■ полей фотонного* излучения продуктов активации в задачах снятия с. эксплуатации. АЭС на тепловых нейтронах. - В кн.: Вопросы атомной науки и техники. Серия: Ядерные константы.

■Вып. 1. М.: ЦКШэтоминформ, 1990, с. .106-111.

5. Бабошин Н.Г., Енговатов И.А., Кудрявцева A.B., Лавданский П.А., Стефанов H.H. Наведенная активность строительных материалов в проблеме снятия .е эксплуатации АЗС." - В кн.: Тезисы докладов Пятой всесоюзной научной конференции по защите от ионизирующих излучений ядерно-технических установок, 19-21 сентября 1ЭВ9 г., г.Протвино, КФВЭ, 1989, с.4-5.

6. Дубровский В.Б., Енговатов Й.А., Кудрявцева A.B., Лавданский • П.А., Стефанов Н.Я., Цофин В.И. Наведенная активность строительных

материалов и конструкций сухой зашиты реакторов типа ВВЗР при снятии их с эксплуатации. - Тан же, с.В.

7. Кудрявцева А.В., Строганов А.А. Вклад ^-излучения в дозу от радионуклидах объемных источников. - Там же, с.126.

8. БылкинБ.К., Довбенко А.А., Егоров А.Л., Кудрявцева А.В., Ыашкович В.П., Неретин В.А., Строганов А.А., Цофин В.К. Временные распределения наведенной активности РАО блока К I Армянской АЭС. - В кн. 2-ая всесоюзная конференция ядерного общества СССР "Радиоактивные отходы - проблемы и решения", 25-28 июня 1991, г.Москва, 1991, с. 9.

9. Engovatov I.A..Kafelnikova N.V., Kudryavtsiva A.V., Mashkovich V.P., Neretin V.A., Nurtslamov I.R., Khamjanov l.P.., Tsofin V.I., Radioactiv Wastes of the WWER-type Reactors in the Problem of their Decommissioning.. In: Book of Abstracts." Third Annual scientific Conference'Nuclear Society International "Nuclear tomorrow", 14-18 September 1992, St.-Petersburg,. 1992, pp. 510-512.

10. Kudryavtseva A.V., Neretin V.A. Engineering Methods of the Activation Materials Estimation of the Decommissioned NPP. Ibidem, pp. 527-529.

11. Kudryavtseva A.V., Mashkovich V.P., Neretin V.A. The Mechanism of Generating Volumetric Activities in Shielding, Structural and Constructional Materials in NPP. Ibidem, pp. 554-556.

12. Kudryavtseva A.V., Mashkovich V.P., Neretin V.A., Petrov V.N. Long Lived Induced Activity in the Shield ■ of Research Reactors. Ibidea, pp. 557-559. .

13. Boboshln N.G., Engovatov I.A., Kudryavtseva A.V., Kasarov V.M., Stefanov N. I., StuopkinS.I., Frontasyeva M.V. Radioactive-contamination and the induced activity shielding materials and constructions In fetojiialssioning NPP. Ibidem, pp. 576-57S.

14. Кудрявцева A.B., Дещенко A.B., Ыашкович Р.П., Морев U.V.., Неретин В.А. Двумерный расчет наведенной активности во внутрикорпусных устройствах реактора ВВЗР-440 в проблеме снятия с эксплуатации. - В кн.: Рефераты 4-ой ежегодной научно-технической конференции ядерного общества "Ядерная энергия и безопасность человека, NE-93", июнь-июль 1993, г. Нижний-Новгород, 1993, с. 1232-1234. .. .

15. Колесник В.В., Кудрявцева А.В., ■ Маикович Б.П., Неретин В.А., Строганов А.А., Цофин В.И. Элементный состав нержавеющих сталей' для определения наведенной активности материалов реакторов в проблеме снятия их с эксплуатации. - Там же, е. 1239-1240.

16. Кудрявцева А.Б. Контейнер для перевозки радиоактивных ■

отходов, образующихся при демонтаже АЭС. - Там яе, с. 1235-1236.

17. Кудрявцева A.B.,.Лещенко A.B., Машкович В.П., Морев У.Н., Неретин В.А. Наведенная активность в материалах реакторов АЭС в проблеме снятия с эксплуатации. - В кн.: Тезисы докладов 8-го семинара по проблемам физики реактора. Т. Л, 5-9 сентября 1993, ШФИ, 1993, с. 167-169.

18. Енговатов И.А., Кудрявцева A.B., Кафельникоаа Н.В., Лещенко

A.B., Машкович В.П.. Неретин В.А., Петров В.Н. Определение путей снижения радиационного-воздействия.проектируемых и действующих ЯЗУ на окружающую среду. Методы обеспечения безопасности при прекращении И снятии ЯЭУ с эксплуатации. Отчет ШФИ (деп. в ВНТИЦ). Ы.: 1991, Jf 02.9.20002045 , 2С5 с.

• . 19» Енговатов И.А.,: Кудрявцева A.B., Летценко A.B., Машкович

B.П., Мсрев У.Н., Кзгзев Р.Х., Неретин В.А- Определение путей • снижения радиационного воздействия проектируемых и действующих ЯЭУ

на окружающую среду. Метода-обеспечения безопасности при прекращении и снятии ЯЗУ с эксплуатации.: Отчет ШШ (деп. в ВНПЩ). U.: 1992, 'V 02.9.30000288, 130 с. . .

Подписано к печати^'W-Заказ б'б

йшографня М®И, Каширское шоссе ,31

ГОСУДАРСТВЕННОЕ ПРЕДПРИЯТИЕ "ВСЕРОССИЙСКИЙ НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ИНСТИТУТ ПО ЭКСПЛУАТАЦИИ АТОМНЫХ , ЭЛЕКТРОСТАНЦИЙ" (ВНИИАЭС)

ДОЛГОЖИВУЩАЯ НАВЕДЕННАЯ АКТИВНОСТЬ В КОНСТРУКЦИОННЫХ, ЗАЩИТНЫХ И СТРОИТЕЛЬНЫХ МАТЕРИАЛАХ ВОДО-ВОДЯ1ШХ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ И ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИХ РЕАКТОРОВ В ПРОБЛЕМЕ СНЯТИЯ С ЭКСПЛУАТАЦИИ

05.14.03 - Ядерные энергетические установки

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

На правах рукописи

КУДРЯВЦЕВА Анна Вадимовна

Г.осква

- 1994г.