автореферат диссертации по энергетике, 05.14.03, диссертация на тему:Влияние облучения на материалы твэлов с урановым и уран-плутониевым оксидным топливом при эксплуатации в реакторе БН-600

На правах рукописи

□□3462133

КИНЁВ Евгений Александрович

ВЛИЯНИЕ ОБЛУЧЕНИЯ НА МАТЕРИАЛЫ ТВЭЛОВ С УРАНОВЫМ И УРАН-ПЛУТОНИЕВЫМ ОКСИДНЫМ ТОПЛИВОМ ПРИ ЭКСПЛУАТАЦИИ В РЕАКТОРЕ БН-600

05.14.03 - «Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации»

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Автор:

Заречный - 2009

9 ОЕВ

003462133

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарн предприятии «Институт реакторных материалов» (ФГУП «ИРМ»),

Научный руководитель: доктор технических наук, чл.-корр. РА1

профессор

Бибнлашвили Ю.К.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

Крюков Ф.Н.

кандидат технических наук Забудько Л.М.

Ведущая организация: ОАО Опытное Конструкторское Бю Машиностроения им. И.И.Африкантова (ОАО «ОКБМ Африкантов»).

заседании диссертационного совета 201.003.01 при ГНЦ РФ-ФЭ конференц-зале по адресу: 249033, г. Обнинск, Калужской об пл. Бондареико, д. 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиот ГНЦ РФ-ФЭИ.

Автореферат разослан « 03 » фбъ/ЩЛ^ 2009 г.

Ученый секретарь диссертациоь

Защита состоится « » \j-t- та 2009

года в

У @ часов

доктор технических наук

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Важной научно-технической проблемой при обеспечении экономической конкурентоспособности коммерческих АЭС на базе реакторов на быстрых нейтронах (РБН) в сравнении с современными АЭС, оборудованными реакторами на тепловых нейтронах, является рост уровня выгорания топлива. Это непосредственно связано с разработкой и внедрением конструкционных материалов, сохраняющих эксплуатационные свойства при высоких повреждающих дозах и значительных температурах теплоносителя. Другой важной задачей является включение уран-плутониевого топлива в ядерный топливный цикл РБН. Единственный в России РБН коммерческого типа БН-600, функционирующий на третьем блоке БАЭС, является уникальной базой для решения этих задач.

Несмотря на значительный объем информации о свойствах, поведении топливных и конструкционных материалов твэлов в условиях исследовательских и, значительно реже, зарубежных коммерческих РБН, данных для надежного увеличения ресурса активной зоны (АкЗ) реактора БН-600 (в перспективе - строящегося реактора БН-800) недостаточно. Использование данных, полученных в иных энергетических спектрах нейтронного потока либо имитационных экспериментах, лишь частично решает задачу продления работоспособности материалов АкЗ реактора БН-600. Требуется регулярная аттестация штатных и опытных тепловыделяющих сборок (TBC) путем материало-ведческих исследований, выясняющих фактическое состояние твэлов после облучения в реальных условиях. Эти же данные служат основой совершенствования твэлов и улучшения их работоспособности.

Важнейшими звеньями таких исследований являются анализ структурного состояния и свойств топливной композиции твэлов после конкретных режимов эксплуатации, изучение характера физико-химического взаимодействия «топливо-оболочка» (ФХВТО), анализ влияния физико-химического взаимодействия на механические свойства материалов оболочек.

Цель работы заключалась в обобщении результатов многолетних материаловедческих исследований штатных и перспективных материалов твэлов реактора БН-600 после облучения в составах АкЗ первой и второй модернизации, выявлении закономерностей изменений их свойств.

Научная новизна

1. Впервые обобщены результаты структурных исследований штатной топливной композиций твэлов реактора БН-600 после эксплуатации до выгораний 11,5 %т.а. в составе TBC зон малого (ЗМО), среднего (ЗСО) и большого обогащений (ЗБО) в АкЗ первой и второй модернизации.

2. Впервые в условиях АкЗ БН-600 выполнен анализ структурного поведения таблеточного уран-плутониевого оксидного (МОКС) топлива при выгораниях до 11,8 % т.а.

3. Впервые проведен анализ физико-химического взаимодействия МОКС-топлива с оболочками из стали ЧС-68хд при повреждающих дозах до 78,2 сна.

4. Впервые обобщены данные по физико-химическому взаимодействию стали ЧС-68хд и штатной топливной композиции реактора БН-600 в пределах повреждающих доз до 92,5 сна.

5. Впервые исследовано физико-химическое взаимодействие стали ЭП-450 с таблеточным диоксидом урана в условиях энергетического реактора при повреждающих дозах до 76,6 сна.

6. Разработана новая методика статистического анализа коррозионного растрескивания и язвенной коррозии оболочек твэлов.

7. Впервые установлен и проанализирован вклад коррозионного растрескивания в деградацию прочности облученных оболочек штатных твэлов.

8. Определен вклад пластической деформации ползучести в увеличение диаметра оболочек облученных твэлов.

Практическая ценность. Исследованы твэлы действующего энергетического РБН БН-600 в период с 1983 по 2008 г. Полученная информация актуальна для ресурсной оценки радиационной стойкости оболочек, оксидного ядерного топлива и работоспособности твэлов в целом. Результаты исследования использованы при разработке мероприятий по повышению радиационной стойкости оболочек твэлов с целью увеличения выгорания топлива в реакторе БН-600, при разработке проекта активной зоны реактора БН-600 на основе ТВС с МОКС-топливом, а также при проектировании АкЗ строящегося РБН повышенной мощности БН-800.

Результаты исследований были учтены ведущими организациями (ФЭИ, ВНИИНМ, ОКБМ) при обосновании очередных этапов перевода реактора БН-600 на более высокий уровень выгорания. Соответственно в течение 1987-1989 годов проведена первая (01М) модернизация АкЗ с переходом на три варианта обогащения топлива, снижением удельных тепловых нагрузок на твэл и достижением максимального выгорания 8,3 % т.а. В период с 1991 по 1993 годы осуществлен перевод реактора на АкЗ второй модернизации 01М1. При этом достигнуто проектное выгорание оксидного уранового топлива 10% т.а. В 2006 году осуществлен перевод на усовершенствованную АкЗ третьей модернизации 01М2 с максимальным выгоранием 11,2 %т.а. в твэлах на основе оксидного уранового топлива. Показана работоспособность твэлов с таблеточным МОКС-топливом при выгорании 11,8 % т.а.

На защиту выносятся:

1. Результаты структурных исследований штатной и экспериментальной топливной композиции твэлов реактора БН-600 после выгораний до 11,5 и 11,8 %т.а. соответственно.

2. Выявленные закономерности физико-химического взаимодействия диоксида урана и стали ЧС-68хд при дозах до 92,5 сна, МОКС-топлива и стали ЧС-68хд при дозах до 78,2 сна, диоксида урана и стали ЭП-450 при дозах до 76,6 сна в составе твэлов реактора БН-600.

3. Анализ вклада ползучести в полную радиальную деформацию оболочек твэлов реактора БН-600 как следствие механического взаимодействия топливных и конструкционных материалов.

4. Оценка влияния коррозионного растрескивания на величину кратковременных механических свойств стали ЧС-68хд в твэлах на основе диоксида урана.

Личный вклад автора. Автор в течение 25 лет занимался непосредственным проведением и организацией послереакторных исследований топливных и конструкционных материалов реактора БН-600. Результаты исследований профилометрии, гидростатической плотности, металлографии и гамма-спектрометрии, изложенные в диссертации, получены лично соискателем. При получении результатов испытаний кратковременных механических свойств, данных рентгеноструктурного анализа, электронной микроскопии он участвовал как соавтор и руководитель научно-исследовательских тем.

Результаты и анализ данных автор отразил в тематических отчетах, публикациях и докладах на научно-технических конференциях.

Апробация результатов работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на:

-межотраслевых и российских конференциях по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 1992 г, 1994 г, 1997 г, 2000 г, 2003 г, 2007 г);

- VI-й научно-технической конференции, посвященной 35-летию БАЭС (г. Заречный, 1999 г);

- научно-технической конференции «Свердловскому ядерному научному центру -35 лет» (г. Заречный, Свердловской области, 2001 г);

- 10-й международной конференции по материалам термоядерных реакторов (г. Баден-Баден, Германия, 2001 г);

- международных конференциях МАЯТ -1 (п. Агой, Краснодарской области, 2002 г, 2003 г, 2005 г).

Публикации. Результаты исследований опубликованы в 17 печатных работах, среди которых 4 журнальных статьи, 13 докладов на российских и международных конференциях. Выпущено 25 научно-технических отчетов.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения и основных выводов. Материал работы изложен на 117 страницах, включая 53 рисунка, 17 таблиц и список использованной литературы из 125 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении проводится обоснование актуальности металловедческих исследований материалов твэлов реактора БН-600. Сформулированы цель и задачи, поставленные перед исследованиями. Отражены практическая значимость и научная новизна защищаемых результатов. Изложен перечень публичной апробации данных. Даны основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе изложен краткий обзор литературных данных по структурным и физико-механическим свойствам конструкционных сталей и оксидных видов топлива, используемых для изготовления твэлов РБН. Рас-

смотрены общие закономерности поведения оксидного топлива и его продуктов деления под облучением, механизмы взаимодействия топлива и оболочек твэлов при эксплуатации в РБН.

По результатам литературного обзора сделаны выводы:

1. Широкодоступный обзор результатов послереакторных исследований состояния МОКС-топлива, облученного в РБН, в технической литературе отсутствует.

2. Эксплуатация радиационно-стойких оболочечных материалов из ферритно-мартенситных сталей является перспективным, но слабо изученным направлением атомной энергетики с РБН.

3. В радиационном материаловедении глубоко изучены процессы межкрисгаллитной и фронтальной коррозии внутренней поверхности оболочек из аустенитных сталей. Анализ внутритвэльных процессов коррозионного растрескивания аустенитных сталей и язвенной коррозии ферритно-мартенситных сталей освещен лишь в самых общих чертах. Слабо исследовано влияние этих процессов на механические характеристики оболочек твэлов. Механическое взаимодействие топливных и конструкционных материалов РБН, с точки зрения его влияния на физико-химическое взаимодействие, практически не исследовано.

Во второй главе определен объект и методики исследования.

Объектом исследования являлись твэлы энергетического реактора на быстрых нейтронах БН-600:

-штатный вариант твэлов (оболочка из стали ЧС-68хд - сердечник из таблеток U02 различного обогащения);

-опытный вариант твэлов (оболочка из стали ЧС-68хд - сердечник из таблеток (U, Ри)02, с добавкой хромового геттера в том числе);

-опытный вариант твэлов (оболочка из стали ЭП-450 - сердечник из таблеток U02 различного обогащения).

Состояние штатных твэлов исследовано после достижения следующих максимальных параметров: выгорание от 2,8 до 11,5 % т.а., повреждающая доза от 20,0 до 92,5 сна. Максимальные параметры твэлов с (U, Ри)02: выгорание от 9,2 до 11,8 % т.а., повреждающая доза от 58,2 до 78,2 сна. Максимальные параметры твэлов с оболочками их ЭП-450: выгорание от 8,7 до 9,3 % т.а., повреждающая доза от 61,2 до 76,6 сна. Температура облучения по длине активной части твэлов изменялась в интервале (390 - 700) °С.

Комплекс методик исследований включал наружный осмотр, макрофотосъемку, осевое гамма-сканирование твэлов, профилометрию наружного диаметра и толщинометрию оболочки, гидростатическое определение плотности и распухания материалов оболочки, кратковременные механические испытания кольцевых образцов оболочек, металлографию топлива и оболочки, измерения микротвердости топливных и конструкционных материалов, трансмиссионную и растровую электронную микроскопию оболочки, рентгенографию топлива.

В третьей главе проведен сравнительный анализ структурного состояния и микротвердости штатного и экспериментального видов топливной композиции твэлов реактора БН-600.

Показано, что характер и степень перестройки исходной структуры таблеточных сердечников из диоксида урана и МОКС-топлива в сопоставимых условиях эксплуатации не имеют принципиальных отличий. При линейной мощности свыше (20 - 22) кВт/м характерной чертой структуры является появление столбчатых зерен. В современных условиях АкЗ относительный радиус зоны столбчатых зерен г/г0 не превышает 0,8 (где г0 - наружный радиус сердечника).

Интенсивность развития столбчатой структуры топлива критична к локальным условиям энерговыделения и теплоотдачи. Анализ структуры сердечников использован для практического диагностирования неравновесных условий тепловыделения и теплосъема в периферийных твэлах и центральных твэлах с отклонениями от штатного режима эксплуатации.

Исследован характер роста среднего диаметра исходного зерна в периферийной области топливных таблеток. Наиболее значительный рост (в отдельных случаях до 40 мкм) происходит в сечениях твэлов с увеличенным (от 0,1 до 0,3 мм) остаточным зазором между топливом и оболочкой; отмечена тенденция увеличения исходного зерна топлива в верху АкЗ.

Выявлены индивидуальные особенности структуры смешанного топлива:

- на внутренней поверхности оболочек в сечениях высокого энерговыделения формируется топливный переконденсат с размером зерна -3 мкм (рисунок 1а) и толщиной от 30 до 50 мкм;

- в матрице смешанного таблеточного топлива, изготовленного методом механического смешивания, после облучения сохраняются области негомогенности - глобулярные выделения частиц двуокиси урана размером до 100 мкм в диаметре (рисунок 16);

- в твэлах с испаряемой хромовой вставкой локализация геттера после охлаждения топлива носит выраженный радиальный характер, контролируемый температурой; геттер преимущественно заполняет трещины сердечника таким образом, что внутренняя граница корольков металла (температура плавления хрома 1880±80 °С) совпадает с внешней границей зоны столбчатых зерен МОКС-топлива (рисунок 2).

Изучение закономерностей осевого и радиального массопереноса таблеточного топлива твэлов ректора БН-600 проводилось посредством анализа диаметра центральной полости сердечников. Результаты геометрических измерений сердечников из 1Ю2 показали наличие сечений с приростом диаметра центральной полости до 35 % и участков сужения на 40 % относительно исходного состояния (рисунок За, где обозначение НАЗ - низ активной части твэла, материал оболочки - сталь ЧС-68хд).

а б

Рисунок 1 - Микроструктура МОКС- топлива: а- структура переконденсата топлива на оболочке; б- глобулярные включения диоксида урана

Рисунок 2 - Морфология хромового геттера в МОКС-топливе (х 30)

Центральная полость сердечников на основе МОКС-топлива в процессе эксплуатации интенсивно увеличивается (до 55 % от исходной величины), а области сужения практически отсутствуют (рисунок 36). Полученные данные свидетельствуют, что трансформация центральных полостей в оксидном урановом топливе контролируется преимущественно осевым массопере-носом. В МОКС-топливе преобладает радиальный массоперенос.

Поведение диоксида урана в твэлах с оболочками из стали ЭП-450 свидетельствует о действии процессов термической ползучести в топливе. В условиях ограничения свободного распухания топлива низкораспухающим материалом оболочки в сердечниках происходит сужение центральной полости, достигающее 60 % от исходной величины.

0.2 0,4 0,6

Относительная координата от НАЗ

--исхзнач. —*—В тах 8.5% т.а.

—в— В тах - 8.5 % т.а. —±—В тах 9,0 % т.а.

—♦—В тах-9.1 % т.а. —з—В тах 9,1 % т.а.

—1—8 тах-10,7% т.а. —Ж—В тах 10,7% т.а.

-В тах-10,7% т.а.

5 5

Полного зарастания центрального отверстия, оплавления и стекания

вниз обоих видов таблеточного топлива в регламентированных режимах эксплуатации реактора БН-600 не установлено.

Радиационное распухание топлива приводит к уменьшению технологического зазора, увеличивает степень механического взаимодействия сердечника с оболочкой. Установлено, что с ростом выгорания выше 4 % т.а. диаметр таблеток штатного топлива имеет тенденцию линейного роста и достигает максимальных значений формоизменения ДсЩ ~ 3 % при выгораниях (9-10) % т. а. (рисунок 4а). Скорость формоизменения таблеток 1Ю2 при этом составляет (0,30,4) % на 1 % выгорания. Соответствующая скорость диаметрального формоизменения МОКС-топлива оказывается выше, достигая в пределе (0,6-0,7) % на 1 %т.а. Максимум формо-(11,3-11,8)% т.а. достигает

------ \ ^

---

----- __I___

0.4 0,6

Относительная координата от НАЗ

--Иск. Знач. В тах - 9,4 % т.а.

—*—В тах - 9,5 % т.а. —ж—В тах 10% т.а.

—в—В тах -10% т.а. —■—В тах 11.3 % т.а.

.....*.......В тах -11,3 % т.а. —»—В тах 11,4 % т.а.

В тах -11,6% т а.

Рисунок 3 - Изменение диаметра центральной полости: а- Ш2; б- (и, Ри)02

изменения смешанного топлива при выгорании почти 8 % (рисунок 46).

Скорость формоизменения 1Ю2, механически ограниченного оболочкой из стали ЭП-450, изменяется от 0,03 до 0,3 % на 1 % выгорания. Абсолютная величина формоизменения таблеток не превышает 2 % при выгораниях (8,7- 9,3) % т.а. (рисунок 4а).

Механические свойства топливных композиций, облученных при различных условиях в реакторе БН-600, исследованы посредством измерения микротвердости. Установлено, что значения микротвердости обратно коррелируют с величиной пористости топлива. Средние значения микротвердости и02 и (и, Ри)02 в близких условия эксплуатации сопоставимы, однако для МОКС-топлива характерно преимущественное снижение микротвердости в периферийных областях таблеток на участках максимального энерговыделения твэлов (рисунок 5). Данный факт отражает меньшую прочность внешнего слоя таблеток МОКС-топлива, участвующего в процессе механического взаимодействия с оболочкой при эксплуатации.

о Макс.выгор. 8,7 %т.а. ♦ Макс.выгор. 8,7 %т.а.

Ж Макс.выгор. 8,7 %т.а., ЭП-450 X Макс.выгор. 8,7 %т.а., ЭП-450:

о Макс.выгор. 9,1 %т.а. Макс.выгор. 9,3 %т.а.

' Макс.выгор. 9,1 %т.а. - Макс.выгор. 9,3 %т.а.

Исходный химический состав и кристаллическая атомная структура диоксида урана и МОКС-топлива в процессе эксплуатации претерпевают изменения. Методом рентгеноструктурного анализа исследовано поведение топлива в диапазоне выгораний от 1,7 до 11,8% т.а. Установлено:

-кристаллические решетки диоксида урана и уран-плутониевого оксидного топлива сохраняют гранецен-трированную сингонию, но параметр кристаллической решетки (ПКР) композиций немонотонно сокращается на протяжении всего периода облучения (рисунок 6);

-средняя скорость уменьшения ПКР U02 в диапазоне выгораний от 2 до 11 % т.а. составляет 0,00008 нм / % т.а. Средняя скорость уменьшения ПКР (U, Pu)02 в диапазоне выгораний (6 - 12) % т.а. составляет 0,00015 нм / %т.а.;

-МОКС-топливо с добавкой хромового геттера в течение эксплуатации до выгорания 9,23 % т.а. характеризуется стабильной величиной ПКР на уровне исходных значений.

Влияние кислородного геттера свидетельствует, что реакция окисления топлива дает наибольший вклад в процесс уменьшения ПКР.

Анализ кислородного коэффициента O/U по рентгеновским данным показал следующее: топливо на основе диоксида урана сохраняет сверхсте-хиометрический состав в течение всего периода эксплуатации и хранения; инкубационный период начала прироста отношения O/U выше исходного (-2,003) значения не превышает значения выгорания 1 % т.а. Скорость увеличения O/U в диапазоне выгораний (2 - 6) % т.а. находится на уровне 0,014 на 1 % выгорания. При достижении рубежа выгораний 6 % т.а. темп прироста кислородного коэффициента замедляется до значения ~ 0,007 на 1 % выгорания.

Выгорание, % т.а.

♦ Макс.выгор. 9.2 %т.а., с геттером Макс.выгор. 9,2 %т.а. ж Макс.выгор. 10,1 %т.а. X Макс.выгор. 10,1 %т.а.

о Макс.выгор. 11,3 %т.а. о Макс.выгор. 11,3 %т.а.

Макс.выгор. 11,8 %т.а. - Макс.выгор. 11,8 %т.а.

Рисунок 4 - Относительное формоизменение топливных таблеток: a- U02; б- (U, Pu)02

Расстояние от НАЗ, мм

а б

Рисунок 5 - Микротвердость сердечников после эксплуатации: а - и02, максимальное выгорание в центре АкЗ 10,7 % т.а.; б - (II, Ри)02, максимум выгорания - 11,8 % т.а.

¡£ 0.5467 3

а 0,5465

I

£ 0,5463 С

0.5461

utr 1 ~

* Ж • •«

- 149 эфф. суток

♦ 160 эфф. суток С 264 Эфф. суток

383 эфф. суток Ж 540 эфф. суток о 558 эфф. суток

• 559 эфф. суток 660 эфф. суток

0.5458

s

£ 0.5456 3

о. 0.5454 о.

I 0.5452

«О

I" 0.545 0.5448 -

Щ

Q

"""""с4/1"-"

-Ф

о 425 эфф. суток

425 эфф. суток с

геттером

460 эфф. суток

<:. 540 эфф. суток о 559 эфф. суток

5 6 7 8 9 10 11 Выгорание, %

б

Рисунок 6 - Влияние выгорания на ПКР топлива: а - штатное топливо 1Ю2; б - МОКС-топливо

12

В четвертой главе рассмотрены особенности взаимодействия оболочек с топливными сердечниками штатных и экспериментальных твэлов реактора БН-600. Анализ проведен по двум направлениям: физико-химический и термомеханический аспекты взаимодействия.

— 570 650 Расстояние от НАЗ, vw

Коррозия оболочек штатных твэлов. Химическое взаимодействие материала оболочек штатных твэлов (сталь ЧС-68хд) с таблеточным диоксидом урана происходит по трем типам: межкристаллитная коррозия (МКК), сплошная (фронтальная) коррозия (ФК), коррозионное растрескивание (КР).

Смешанная коррозия как результат совместного повреждения оболочек по механизмам ФК и МКК в условиях АкЗ промышленного реактора имеет близкую к линейной температурную зависимость (рисунок 7). Максимум таких повреждений глубиной до (50 - 70) мкм располагается в области температур (530 - 630) °С. Инкубационным периодом развития коррозионного воздействия внутритвэльной атмосферы на сталь ЧС-68хд определен срок эксплуатации в БН-600 не менее 300 эффективных суток.

Рисунок 7 - Характер смешанной коррозии стали ЧС-68хд (топливо 1Ю2): а-состояние после 660 эфф. суток, В ~ 10 % т.а., Тобл ~ 570 °С; б- температурная зависимость

Дозовая и временная (по срокам эксплуатации) зависимости глубины смешанной (МКК и ФК) коррозии имеют сложный характер. В центре АкЗ при максимальных дозах от 70 до 90 сна и температурах облучения (480 - 520) °С глубина коррозии не превышает 40 мкм. На участках максимума внутритвэльной коррозии смешанного типа в области высоких температур повреждающие дозы не достигают 70 сна (время эксплуатации от 559 до 660 эффективных суток). Тем не менее, в общем массиве данных при определенных температурах эксплуатации тенденция развития ФХВТО по механизмам МКК и ФК с ростом повреждающих доз сохраняется.

Специфической разновидностью фронтального физико-химического взаимодействия, более характерного для оболочек твэлов с топливом среднего и максимального обогащений, является диффузионное легирование внутренней поверхности стали продуктами деления топлива. Для такого типа взаимодействия характерно увеличение микротвердости (до 100 %) в слое взаимодействия относительно матрицы металла. Уменьшение «живого сечения» оболочки за счет утонения металла в таком случае отсутствует (рисунок 8).

а

650

Наиболее опасным элементом внутритвэльной коррозии штатных твэлов реактора БН-600 являются локальные микротрещины KP. Принципиально важным является обстоятельство, что KP оболочек наблюдали лишь в оболочках твэлов TBC ЗМО и ЗСО. В твэлах TBC ЗБО коррозионное растрескивание отсутствует. Растрескивание оболочек, как правило, происходит совместно с коррозией по типам МКК и ФК, рисунок 9а.

Рисунок 8 - Слой внутритвэльного диффузионного легирования оболочки: а-578 эфф. суток эксплуатации, Т0бл = 516 °С, Э = 70 сна (х 500); 6-610 эфф. суток эксплуатации, То6л = 630 °С, О = 47,5 сна

Рисунок 9 - Характер растрескивания оболочек штатных твэлов реактора БН-600: а- 660 эфф. суток, центр АкЗ; б- гистограмма распределения КР по периметру оболочки, максимальная повреждающая доза 76 сна

Количественный анализ КР проведен с использованием статистических измерений (рисунок 96). Теплофизические условия существования КР

оболочек следующие: повреждающие дозы - выше 60 сна, выгорание - более 6 % т.а., температурный интервал от 450 до 550 °С. Максимальная глубина КР составляет 75 мкм (частота обнаружения менее 0,5 мм"1). Основной массив КР при дозах менее 80 сна образует ансамбль микротрещин длиной (15 - 30) мкм с частотой (2 - 3,5) мм"'. С увеличением срока эксплуатации глубина и степень развития КР оболочек возрастают: (40 - 50) мкм с частотой 3,3 мм*' при дозах более 85 сна.

Коррозия оболочек твэлов с МОКС-топливом. Химическое взаимодействие оболочек (сталь ЧС-68хд) экспериментальных твэлов реактора БН-600 с таблеточным уран-плутониевым диоксидным топливом происходит по двум типам: МКК и ФК. Специфика физико-химического взаимодействия МОКС-топлива с оболочкой связана с явлением радиального переноса топлива на поверхность оболочки и существенным сужением технологического зазора. Определяющим типом поражения стали ЧС-68хд является МКК, рисунок 1 Об. В отдельных случаях МКК присутствует совместно с умеренной фронтальной коррозией либо наблюдается наличие узкой полосы светлого слоя (имеющей природу диффузионного легирования). Фактов локального коррозионного растрескивания внутренней поверхности оболочек не установлено.

Рисунок 10 - Взаимодействие стали ЧС-68хд с МОКС-топливом (х 500): а- твэл с максимальным выгоранием 10,1 %т.а., центр АкЗ; б- тот же твэл, верх АкЗ

Положительным следствием образования топливного перекоденсата является его роль барьера, препятствующего проникновению коррозионно-активных продуктов деления топлива и кислорода в зону взаимодействия. Установлено, что при наличии топливного переконденсата на поверхности оболочек глубина коррозии металла составляет не более (10-15) мкм (рисунки 10а, 1а). Участки внутренней поверхности оболочек без переконденсата подвержены более сильному воздействию внутритвэльной атмосферы (на глубину до

540 эфф.сут. Х559 эфф.сут.

/х

/

-г ■

.гл.

.у.

. X -

уг-у.

30 мкм вблизи центра АкЗ). Участки усиленной коррозии регистрируются около радиальных трещин топливного сердечника и на стыках таблеток.

Плотный контакт таблеток МОКС-топлива с оболочкой из стали ЧС-68хд в условиях эксплуатации также сопровождается ослаблением коррозионного поражения оболочек. Для этого случая в центре АкЗ характерна кристаллизация металлических продуктов деления непосредственно на поверхности стали (рисунок 1 Оа). Однако достаточно низкая (520 - 530 °С) температура в зоне взаимодействия не позволяет коррозии получить заметного развития. При более высоких температурах сердечник выполняет роль экрана подобно топливному переконденсату. В результате диффузия летучих продуктов деления протекает в стесненных условиях и коррозия оболочки в контактных зонах

снижается.

Кинетику коррозии оболочек контролирует температура облучения. Общий характер температурной зависимости глубины коррозии демонстрирует рисунок 11а. Максимум взаимодействия топлива и материала оболочек (глубина коррозии (60-73) мкм) расположен в области температур (600-650) °С. При температурах ниже 450 °С коррозия практически отсутствует. Рост выгорания сопровождается усилением химического взаимодействия (рисунок 116).

Химическое взаимодействие ЭП-450 - иОу Впервые в условиях реактора БН-600 получены данные по физико-химическому взаимодействию диоксида урана и оболочек твэ-лов из стали ЭП-450. Доминирующим типом

Температура облучения, °С

а

1 .........г 1" " • V " • 1 ........■( "••

___ - £ - - - - г

Выгорание, %т.а, б

Рисунок 11 - Влияние параметров облучения на глубину коррозии оболочек твэлов с МОКС-топливом: а - температурная зависимость (доза облучения - от 36 до 78 сна); б - зависимость от выгорания (Тобл = 600 - 640 °С)

повреждения металла является неравномерная язвенная коррозия (рисунок 12). Также присутствуют признаки диффузионного легирования. Коррозия по механизмам МКК и КР не установлена. Внутритвэльная язвенная коррозия стали ЭП-450 имеет избирательный характер и происходит по карбидосодержащей

сорбитной составляющей. Областями развития язвенной коррозии являются низкотемпературная (380-450 °С) и высокотемпературная (520-570 °С) зоны твэлов. Максимальная зарегистрированная глубина язв при 550 °С и локальном выгорании топлива 5 % т.а. достигла 86 мкм; при температуре облучения 430 °С и локальном выгорании 8 % т.а. наблюдали коррозию глубиной 76 мкм (рисунок 13а). Неравномерность коррозии продемонстрирована статистическими данными, рисунок 136.

£4- i

-з- -р v - * > v

Рисунок 12 - Микроструктура стали ЭП-450 в зоне ФХВТО: а- То5л = 470 °С, D = 72 сна; б- Тобл = 535 °С, D = 40 сна

100 90 80 ¡70

m 60

0: ___

л 50

1 40

£ 30

20

10

0

X Вшах = 7.6 ♦ Вшах = 8.74

т.а. о Втах = 8.6 Ч т.а. • Втах= 9.3 Ч

-'L

400 450 500

Температура облучения, °С

435 535 565

Температура облучения, °С

Рисунок 13 - Влияние температуры облучения на характер развития язвенной коррозии стали ЭП-450: а - глубина повреждений; б - доля оболочки, пораженной коррозией

Методом послойной сошлифовки металла установлено, что размер язвенных очагов взаимодействия топлива и ферритно-мартенситной стали в осевом и тангенциальном направлениях может достигать нескольких сотен микрометров. Наиболее глубокие очаги коррозии появляются на участках контакта топливного сердечника с оболочкой и в устьях крупных радиальных трещин топливных таблеток. На рисунке 14 представлена периметрическая картограмма состояния оболочки твэла из стали ЭП-450 TBC ЗБО в низкотемпера-

турном сечении, содержащая не менее 14 значимых дефектов различной глубины, заполненных продуктами взаимодействия и фрагментами топлива.

Рисунок 14 - Характер язвенной коррозии по периметру внутренней поверхности оболочки из стали ЭП-450 (Тобл =435 °С; доза 48 сна)

Металлографические исследования ФХВТО штатных и экспериментальных твэлов осуществляли в комплексе с фрактографическим анализом и микроанализом продуктов взаимодействия. Показано, что после механических испытаний характер разрушения оболочек из стали ЧС-68хд, подверженных влиянию КР и в отсутствии такового, но с признаками МКК, принципиальных отличий не имеет. Около внутренней поверхности на изломе присутствуют протяженные участки интеркристаллитного разрушения на глубину нескольких зерен; долом носит квазихрупкий транскристаллитный характер (типа квазискол) по радиационным порам (рисунок 15а). Поверхностные отложения со стороны топлива содержат Те, Мо, Рё, Яи, и. Отмечена диффузия Мо, Рё и Яи в глубь металла на 50 мкм.

Характер разрушения при механических испытаниях оболочек из стали ЭП-450 пластичный (транскристаллитного типа с вязким чашечным изломом), однако в плоскости излома также имеются отдельные плоские участки с разрушением квазисколом. Со стороны внутренней поверхности обнаружены островные (локальные) участки разрушения по коррозионным язвам глубиной до двух-трех зерен (рисунок 15 б).

Исследование механического взаимодействия топливных и конструкционных материалов. Анализ механического аспекта взаимодействия выполнен на основе расчетов доли пластической деформации в общем радиальном формоизменении оболочек и величин остаточного технологического зазора «топливо-оболочка» по металлографическим снимкам.

Рисунок 15 - Характер излома при механических испытаниях (х 1000): а- сталь ЧС-68хд, Той, = 530 "С, доза 83 сна; б- сталь ЭП-450 , To6jI= 390 °С, доза 22 сна

Типичные закономерности изменений зазоров в твэлах различного типа по высоте АкЗ реактора БН-600 в зависимости от параметров эксплуатации представлены на рисунке 16. Данные свидетельствуют, что механическое взаимодействие топлива и оболочки возможно в сечениях с минимальным размером зазора: на ранней стадии облучения (менее 300 эффективных суток эксплуатации), в средней трети активной части штатных твэлов, низко- и высокотемпературных зонах твэлов с МОКС-топливом и в твэлах с оболочками из стали ЭП-450.

Методом исключения из общей радиальной деформации вклада радиационного распухания определена доля пластической деформации оболочек твэлов с диоксидом урана и МОКС-топливом. Показано, что пластическая деформация оболочек из стали ЧС-68хд штатных и экспериментальных твэлов не имеет принципиальных различий (рисунок 17). Максимальные значения абсолютной доли формоизменения за счет пластической деформации не превышают ~1,0 %. При этом на участках максимального формоизменения оболочек вклад пластической деформации, как правило, составляет менее 0,5 %. Сопоставление данных на рисунках 16 и 17 обнаруживает обратную корреляцию между величиной остаточного зазора и долей вклада пластической деформации в формоизменение.

Фактов разрушения оболочек твэлов реактора БН-600, испытанных в штатных режимах эксплуатации, по причине механического взаимодействия топливного сердечника с оболочкой не установлено. Тем не менее, в ряде об- '

лученных твэлов TBC ЗБО реактора БН-600 обнаружена возможность аномального формоизменения оболочек в высокотемпературной (580-610 °С) части за счет усиления пластической деформации, обусловленной плотным контактом топлива и оболочки при появлении так называемой «серой фазы».

450 500 550 600 650 Температура облучения, °С

--Исходи, сост. о 149 Эфф. суток

А 160 эфф. суток + 264 эфф. суток

Ж 264 эфф. суток

0,3

2 0,25 г

8. 0,2

0

1 0,15

то

I 0,1

о.

3 0,05

о

■■■ Г......... I ж Н----)----t---- 1 1 1

- -У-&Ч А -1----

> 4+ , + + *

--- - - - -О- - «V - А -ГЛ - - т -

о_ ,--- -г

♦ < -U- -£г 1---т--- --1-1-

450 500 550 600 650 Температура облучения, °С

--Исходи, сост. ♦ 540 эфф суток О 540 эфф суток

д 559 эфф. суток А 559 эфф суток О 559 эфф суток

+ 578 эфф. суток 578 эфф суток Ж 610 эфф. суток

0.12 0.1

Е S

га" 0,08 о.

s °'06

га

1 0,04

о. S

э 0,02

О

----- ---1 7х'4 «С- - * 1----1 - - J- ' X СЮ"

-VÍ i^r^^-^t^ti - / о) 0 Г ~ 4

----- Ж Г- • -1

---9 - Л ♦ 1. Л*. /'J_ -

• X А о X ж/ж

-

450 500 550 600 650 Температура облучения, °С

--- Исходи, сост. + 425 эфф суток 0 425 эфф. суток

460 эфф суток 4 460 эфф. суток О 540 эфф. суток

• 540 эфф суток 540 эфф. суток \ 559 эфф. суток

ж 559 эфф суток

0,1 о,ов

2 £

Í 0,06 8

то 0,04 |

3 0.02

• -О- ♦ -ж. 1 о

450 500 550

Температура облучения, °С

— — Исходи, сост. ♦ 558 эфф. суток

О 558 эфф. суток Ж 558 эфф суток

X 558 эфф. суток

В Г

Рисунок 16 - Величина остаточного зазора между топливом и оболочкой: а- штатные твэлы (Втах < 5 % т.а.); б- штатные твэлы (Вгаах = 8,7 - 11,5 % т.а.); в - твэлы с МОКС-топливом; г - твэлы с оболочками из стали ЭП-450

Относительная координата от НАЗ

-»- Общая * ■ деформация пласт вклад распухания

Рисунок 17 - Характер и основные составляющие радиальной деформации оболочек твэлов: а- на основе диоксида урана; б- на основе МОКС-топлива

5 г.............

|з---

г

о-

О 0.2 0,4 0.6 0.8

Относительная координата от НАЗ

—•—Общая -»-деформация лластич. -а-вклад распухания

Исследованы твэлы штатной TBC ЗБО с максимальным выгоранием 10,8 % т.а., характеризующиеся наличием дополнительного высокотемпературного пика формоизменения оболочек, что не типично для АкЗ БН-600 (рисунок 18а, представлены профилограммы двух твэлов с различными уровнями формоизменения).

-0.4 -0.2 0 0.2 0.4 0,6 0,8 1 1,2 Относительная координата от НАЗ

Щт

«91

Щ

Ж

я»

в шик янт, 1

»im» «1 и а» ]

4ТО КО

Дгме активной части ткэла №

Рисунок 18- Данные по твэ-лам с аномальным формоизменением: а- профилометрия, б- гамма-сканирование по П4Сб (ряды 1, 3) и '"Се (ряд 2), в- электронная микроско-5 пия (сечение с относительной

координатой 0,8)

Методом гамма-сканирования установлено, что в сечении аномального формоизменения (с относительной координатой 0,8) в сердечнике присутствует повышенное содержание цезия (рисунок 186). При этом радиационным распуханием стали, по данным электронной микроскопии, обеспечить величину аномального формоизменения невозможно (рисунок 18в). Структурные исследования в данном сечении регистрируют «серую фазу», плотно заполняющую пространство между сердечником и оболочкой (рисунок 19а).

Природа «серой» фазы в настоящее время однозначно не определена, несмотря на ее большое количество (-15 % площади в плоскости шлифа). Данное вещество не обнаруживается методом рентгенофазового анализа, то есть это - аморфное состояние либо фаза с низкой симметрией и очень слабой отражательной способностью. Микротвердость «серой» фазы изменяется в широком диапазоне от 1700 до 4000 МПа. В отношении материала оболочки «серая» фаза химически инертна, но интенсивно взаимодействует с топливом, вызывая зернограничную фрагментацию диоксида урана (рисунок 196).

Рисунок 19- Структура топлива в сечении аномального формоизменения твэла: а- общий вид; б- зернограничная фрагментация топлива в контакте с «серой» фазой (х500)

В твэлах со смешанным топливом аномальных деформационных пиков формоизменения и «серой» фазы не обнаружено.

Механическое взаимодействие диоксида урана с оболочками экспериментальных твэлов из стали ЭП-450 реализуется в специфической форме. Физический контакт топлива и оболочки регистрируется визуально при металлографических исследованиях, но радиальное формоизменение оболочек твэлов при достигнутых параметрах эксплуатации отсутствует. Уровень напряжений, создаваемых механическим давлением топлива, недостаточен для развития ползучести оболочки, но активируются механизмы ползучести в топливе, что в результате приводит к уменьшению диаметра центральной полости сердечников твэлов.

В пятой главе проведен анализ экспериментального исследования влияния типов внутритвэльной коррозии на механические свойства оболочек, изготовленных из стали ЧС-68хд.

Физико-химическое взаимодействие материалов топлива и оболочек, наряду с радиационным распуханием, - важнейший фактор, ограничивающий работоспособность твэлов в условиях высокодозного облучения. Исследование совместного воздействия на механические свойства оболочки распухания и внутритвэльной коррозии является основой обоснования ресурса штатных и опытных твэлов реактора БН-600. Для комплексного анализа взаимосвязи распухания, коррозии и механических свойств штатного материала оболочек

твэлов наиболее важен участок средней трети АкЗ реактора с относительными координатами Хотн ~ (0,3 - 0,7).

Полученный в процессе работы массив данных о поведении предела прочности облученных оболочек проанализирован относительно таких параметров, как распухание, температура облучения, срок эксплуатации. Показано, что в одинаковых условиях эксплуатации предел прочности оболочек твэлов с МОКС-топливом превосходит таковой у твэлов на основе 1Ю2 (рисунок 20). Сделано предположение, что причиной этого является наличие в оболочках из стали ЧС-68хд микротрещин коррозионного растрескивания, которые обнаружены в штатных твэлах при минимальном и среднем обогащениях топливной композиции.

6 8 10 12 Распухание, %

г 532 эфф. суток о 543 эфф1 суток ж 558эфф суток 559 эфф. суток о 553 эфф суток «610 эфф. суток

5 У 8 - - » _ _ а : е. ------,----

Ти:п=2)сС

1 1 > 1 л

О 2 4 6 8 10 12 14 Распухание, %

• 425 эфф. суток § 460 эфф. суток 540 эфф суток > 559 эфф. суток

Рисунок 20 - Предел прочности оболочек, изготовленных из стали ЧС-68хд, штатных (а) и опытных (б) твэлов реактора БН-600 после эксплуатации

С целью проверки данного положения выполнена экспериментальная оценка кратковременных механических свойств образцов с различной степенью внутритвэльной коррозии, а именно, с наличием и отсутствием КР. Образцы оболочек штатных твэлов испытывали до и после химического травления, избирательно удалявшего внутренний дефектный слой металла толщиной (3070) мкм. Для испытаний отбирались пары образцов, вырезанные из газовой полости и различных сечений активной части твэлов, в которых радиационное распухание стали составляло от 0,1 до 9,4 %. Испытания проводились при комнатной и повышенной (400 °С) температурах. Рисунок 21 демонстрирует данные испытаний при температуре -20 °С. При 400 °С обнаруженные закономерности сохранялись.

В результате эксперимента установлено, что механические свойства образцов из газовой полости и с малым распуханием (0,1 - 0,2 %), не имеющих на внутренней поверхности микротрещин КР, практически не чувствительны к травлению. Химическое травление образцов из средней трети активной части улучшает их механические свойства. Предел прочности образцов, наиболее подверженных КР и имеющих распухания (7 - 10) %, повышается в результате травления на (150-200) МПа. Хрупкое состояние материала

образцов при этом сохраняется. У образцов с меньшей степенью распухания (4 - 6 %) после травления частично восстанавливается пластичность (до 2 -3 %) в сравнении с идентичными хрупкими нетравлеными образцами. Пределы прочности и текучести при этом изменяются слабо. При сопоставимых значениях распухания предел прочности материала оболочек штатных твэлов после удаления с его поверхности микротрещин КР достигает значений, характерных для оболочек твэлов с МОКС-топливом, изготовленных из той же стали. Микротрещин КР в оболочках таких твэлов после облучения нет изначально.

Таким образом, существенный вклад микротрещин КР в деградацию механических свойств оболочек штатных твэлов получил экспериментальное подтверждение.

При отсутствии опасных концентраторов напряжений (микротрещин на внутренней поверхности) влияние МКК на разупрочнение оболочек твэлов с МОКС-топливом менее значительно, чем в твэлах со штатным топливом 1ГО2.

800

700

С

ы "МП

л

40(1

о

300

о

о. с 201)

100

0

5=7,8-8,5

5=0,1-0,2%

0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 Относительная координата от НАЗ

(70,2 15 ста й <70.2

в

заключении

0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 Относительная координата от НАЗ

I ♦ бобщ ■ бр л бобщ

Рисунок 21 - Кратковременные механические свойства до (закрашенные маркеры) и после (незакрашенные маркеры) травления внутренней поверхности образцов оболочки штатного твэла (Тнсп = 20 °С, э - распухание)

подведены итоги и сформулированы основные выводы диссертационной работы. 1. По результатам исследования структурного состояния таблеточных сердечников твэлов на основе диоксида урана и уран-плутониевого оксидного топлива после эксплуатации в реакторе БН-600 вплоть до выгорания 11,8% т.а. установлены закономерности эффектов перестройки, мас-сопереноса, темпов формо-

изменения, взаимосвязи микротвердости и пористости, характера изменения параметров кристаллических решеток, которые свидетельствуют о высокой работоспособности обоих видов топлива в условиях активной зоны быстрого энергетического реактора и возможности их эксплуатации до более высоких выгораний.

2. Характерной особенностью взаимодействия оболочек из стали ЧС-68хд с таблеточным сердечником на основе диоксида урана является образование в оболочках микротрещин коррозионного растрескивания при распуханиях стали выше 6 %, что не препятствует эксплуатации оболочек штатных твэлов реактора БН-600 до максимальной повреждающей дозы 82 сна.

3. Экспериментальные твэлы с оболочками из стали ЧС-68хд и таблеточным сердечником из смешанного топлива в центре активной зоны характеризуются умеренным развитием фронтальной и межкристаллитной коррозии оболочек без образования микротрещин коррозионного растрескивания; с ростом температуры облучения глубина коррозии оболочек может достигать 73 мкм, что не является препятствием для их эксплуатации до повреждающих доз выше 78 сна.

4. Экспериментальные твэлы с оболочками из стали ЭП-450 и таблеточным топливом из диоксида урана подвержены внутритвэльной язвенной коррозии оболочек, достигающей (80-86) мкм как в области низких, так и в области максимальных температур эксплуатации; данное обстоятельство может представлять угрозу разгерметизации твэлов при выгораниях более 9 % т.а. и повреждающих дозах выше 77 сна.

5. Для стали ЧС-68хд относительный вклад деформации ползучести, обусловленный механическим взаимодействием «топливо - оболочка» и накоплением газообразных продуктов деления, не превышает 20 % от общей величины формоизменения; в оболочках из стали ЭП-450, облученных до максимальной повреждающей дозы 76,6 сна, при температурах эксплуатации ниже 580 °С и максимальном выгорании топлива до 9,3 % т.а. признаки ползучести не зарегистрированы; в целом влияние ползучести на формоизменение исследованных конструкционных материалов оболочек твэлов реактора БН-600 является незначительным.

6. Экспериментально изучено отрицательное влияние микротрещин внутри-твэльного коррозионного растрескивания на механические свойства стали ЧС-68хд в состоянии радиационного распухания; показано, что прочность данной стали в твэлах на основе уран-плутониевого оксидного топлива, не склонных к появлению микротрещин, при равных со штатными твэлами условиях эксплуатации сохраняет более высокие показатели.

Список основных публикаций по теме диссертации

1. Кинёв Е.А., Брюшкова C.B., Козлов A.B. и др. Высокотемпературное падение пластичности стали ЧС-68хд при дозах нейтронного облучения ниже 40 сна. // Научные ведомости, Серия Физика. - Изд-во Белгородского государственного института, Белгород, 2001. - №1(14). - С.75-80.

2. Kozlov A.V., Portnykh I.A., Skryabin L.A., Kinev E.A. Temperature effect on characteristics of void population formed in the austenitic steel under neutron irradiation up to high damage dose. (Влияние температуры на популяцию пор, образующихся в аустенитной стали при нейтронном облучении до высокой повреждающей дозы). // J. Nucl. Mater. - 2002. - V.307. - P. 956-960.

3. Козлов A.B., Портных И.А., Брюшкова C.B., Кинёв Е.А. Влияние вакансион-ной пористости на прочностные характеристики аустенитной стали ЧС-68. II ФММ. -2003. - Том. 95, № 4. - С. 87-97.

4. Кинёв Е.А. Внутритвэльная коррозия оболочек из нержавеющей стали в условиях реакторного облучения. // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. - 2008. - Вып. 2. - С. 107-113.

5. Барсанов В.И., Кинёв Е.А. Исследование механических свойств материалов оболочек твэлов БН-600 после выгорания -10 % т.а. // Сб. докладов. /Четвертая научно-техническая конференция БАЭС, г. Заречный. - 1989. - С.9-14.

6. Аверин С.А., Барсанов В.И. Панченко B.JI. Кинёв Е.А. К вопросу о разупрочнении холоднодеформированных аустенитных сталей после высокодозно-го облучения. // Сб. докл. / III Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 1992 г - Димитровград, 1994. - Т.2.- С.5-30.

7. Кинёв Е.А., Агопьян A.B. Исследование свойств оболочек твэлов TBC Б-163. // Сб. докл. / III Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 1992 г - Димитровград, 1994. - Т.2.- С.90-94.

8. Кинёв Е.А., Агопьян A.B., Аверин С.А и др. Состояние твэлов TBC 917 1374 89 реактора БН-600 после достижения максимальной повреждающей дозы 93,7 сна. // Сб. докл. / IV Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению. - Димитровград, 1995. - Т. 3. - С. 137-147.

9. Козлов A.B., Брюшкова C.B., Кинёв Е.А. и др. Влияние вида нагружения на величину определяемых прочностных и пластических характеристик оболочек твэлов после их испытаний в составе TBC БН-600. // Сб. докл. / V Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград 8-12 сентября 1997. - Димитровград, 1998. - Т.2, 4.2. - С. 113-122.

10. Кинёв Е.А., Козлов A.B., Аверин С.А. и др. Влияние коррозионного состояния оболочек твэлов после эксплуатации в реакторе БН-600 на их механи-

ческую прочность. // Сб. докл. / VI Научно-техническая конференция, посвященная 35-летию БАЭС, г. Заречный 1999. - Заречный, 2000. - Т. 2. - С.27-39.

11. Брюшкова C.B., Козлов A.B., Кинёв Е.А. и др. Изменение механических свойств стали ЧС-68хд при ее облучении в качестве материала оболочек твэ-лов в реакторе БН-600 до повреждающих доз 10-40 сна. // Сб. докл., VI Российская конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 11-15 сентября 2000 г. - Димитровград, 2001. - Т.3,4.1. - С.113-124.

12. Козлов A.B., Кинёв Е.А, Брюшкова C.B. Исследование состояния твэлов TBC, отработавших в реакторе БН-600 в течение 4-х микрокампаний. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. - 2004, Вып.2 (63). - С. 163-172.

13. Козлов A.B., Кинёв Е.А, Цыгвинцев В.А. Послереакторные исследования смешанного оксидного топлива после эксплуатации в реакторе БН-600. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. - 2004, Вып.2 (63). -С.173-180.

14. Брюшкова C.B., Кинёв Е.А, Козлов A.B. и др. Эволюция кратковременных механических свойств стали ЧС-68 при высокодозном облучении. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. - 2004 - Вып.2 (63). - С.253-258.

15. Брюшкова C.B., Козлов A.B., Кинёв Е.А, и др. Проблемы и перспективы использования стали ЭП-450 в качестве материала оболочек твэлов для увеличения ресурса эксплуатации TBC коммерческих реакторов на быстрых нейтронах. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. - 2006. - Вып.2 (67).-С. 198-207.

16. Кинёв Е.А, Козлов A.B. Цыгвинцев В.А. и др. Структурные исследования оксидного топлива и его взаимодействия с оболочками твэлов быстрого энергетического реактора. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. - 2007. - Вып.1 (68-69). - С.212-222.

17. Барсанова C.B., Кинёв Е.А, Козлов A.B. и др. Сравнительные исследования изменений структуры и механических свойств стали 06Х16Н15М2Г2ТФР и ферритно-мартенситной стали Х13М2БФР при высокодозном нейтронном облучении. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. - 2007. -Вып.1 (68-69).-С.377-388.

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРНЫХ ДАННЫХ ПО ХАРАКТЕРИСТИКАМ И ПОВЕДЕНИЮ ТОПЛИВНЫХ И КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ БЫСТРЫХ РЕАКТОРОВ.

1.1 Ядерное топливо быстрых реакторов.б

1.2 Материалы оболочек твэлов.

1.3 Действие облучения на материалы твэлов быстрых реакторов.

1.3.1 Массоперенос и ползучесть топлива.

1.3.2 Миграция пузырей и пор, газовое распухание топлива.

1.3.3 Перестройка структуры топлива.

1.3.4 Механическое взаимодействие топлива с оболочкой.

1.3.5 Поведение продуктов деления и перераспределение плутония.

1.3.6 Физико-химическое взаимодействие между топливом и оболочкой.

1.4 Послереакторные исследования твэлов БР.

ВЫВОДЫ ПО АНАЛИЗУ ЛИТЕРАТУРНЫХ ДАННЫХ.

ГЛАВА 2. МАТЕРИАЛ И МЕТОДИКИ ИССЛЕДОВАНИЯ

2.1 Объект исследования.

2.2 Методическая база исследований.

ГЛАВА 3. ВЛИЯНИЕ ОБЛУЧЕНИЯ НА СТРУКТУРУ И СВОЙСТВА УРАНОВОГО И

СМЕШАННОГО УРАН-ПЛУТОНИЕВОГО ОКСИДНОГО ТОПЛИВА.

3.1 Особенности зеренной структуры топливных сердечников.

3.2 Исследование массопереноса и объемной стабильности топлива.

3.3 Микротвердость топливных таблеток.

3.4 Состояние кристаллической решетки топливной композиции.

ВЫВОДЫ ПО ГЛАВЕ 3.

ГЛАВА 4. ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ОБОЛОЧЕК С ТОПЛИВНЫМИ СЕРДЕЧНИКАМИ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИХ ЭЛЕМЕНТОВ.

4.1 Определение основных типов взаимодействия.

4.2 Физико-химическое взаимодействие «топливо-оболочка».

4.2.1 Внутритвэльная коррозия оболочек штатных твэлов.

4.2.2 Коррозия оболочек твэлов из аустенитной стали с оксидным уран-плутониевым топливом.

4.2.3 Взаимодействие топлива с оболочками из ферритно-мартенситной стали.

4.3 Механическое воздействие топливного сердечника на оболочку.

ВЫВОДЫ ПО ГЛАВЕ 4.

ГЛАВА 5. СОПОСТАВЛЕНИЕ МЕХАНИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ОБОЛОЧЕК С

РАЗЛИЧНЫМИ ТИПАМИ ВНУТРИТВЭЛЬНОЙ КОРРОЗИИ.

ВЫВОДЫ ПО ГЛАВЕ 5.

Актуальность исследования. Современная мировая концепция развития атомной энергетики на базе реакторов на быстрых нейтронах укрепляет свои позиции [1, 2, 3, 14]. В настоящее время программы развития энергетики Японии, Индии, Китая предусматривают ввод и эксплуатацию быстрых реакторов (БР) [3, 13]. В России аналогичная программа включает строительство реактора БН-800 и проектирование других БР. На этом фоне энергетический БР БН-600 является уникальной базой для испытаний существующих и перспективных топливных и конструкционных материалов.

Важной задачей для увеличения экономической эффективности коммерческих АЭС на базе БР является рост уровня выгорания. Это связано с разработкой и внедрением конструкционных материалов, способных сохранять эксплуатационные свойства при высоких повреждающих дозах и значительных температурах. Другой важной задачей является включение уран-плутониевого топлива в ядерный топливный цикл БР.

Несмотря на значительный объем информации о поведении под облучением топливных и конструкционных материалов в исследовательских и, значительно реже, энергетических БР, данных для обоснованного увеличения ресурса твэлов реактора БН-600 (в перспективе БН-800) недостаточно. Непосредственное использование результатов, полученных в иных энергетических спектрах нейтронного потока либо имитационных экспериментах, лишь частично решает проблему длительной работоспособности материалов АкЗ БН-600 [25].

Текущая эксплуатация реактора БН-600 сопровождается постоянным совершенствованием конструкции и материалов АкЗ. При этом требуется регулярная аттестация штатных и опытных тепловыделяющих сборок (TBC) путем материаловедческих исследований, выясняющих фактическое состояние твэлов после облучения в реальных условиях.

Актуальными звеньями материаловедческих исследований являются изучение структурных и механических свойств топливных композиций твэлов, анализ физико-химического взаимодействия «топливо-оболочка», исследование влияния коррозии на механические свойства материалов оболочек.

Цели и задачи исследования. Целью работы является обобщение результатов материаловедческих исследований штатных и перспективных материалов топлива и оболочек твэлов энергетического БР БН-600, построение закономерностей изменения исследованных свойств.

Для достижения поставленной цели решены следующие задачи:

- получение и анализ данных, характеризующих структурные и механические свойства диоксида урана и смешанного оксидного уран-плутониевого топлива (в том числе формоизменение, перестройка структуры и массоперенос, изменения пористости, микротвердости, размера зерна и параметра кристаллической решетки);

-получение и анализ данных, характеризующих взаимодействие ядерного топлива с оболочечными сталями марок ЧС-68хд и ЭП-450 (в том числе: тип, глубина, дозно-температурные зависимости внутритвэльной коррозии, анализ вклада деформации ползучести в общее радиальное формоизменение оболочек);

- анализ и экспериментальная демонстрация отрицательного вклада физико-химического взаимодействия «топливо-оболочка» в снижение механической прочности оболочек твэлов.

Научная новизна.

1. Обобщены результаты структурных исследований штатной топливной композиции твэлов реактора БН-600 после эксплуатации до выгораний 11,5 % т.а. в составе TBC зон малого (ЗМО), среднего (ЗСО) и большого обогащений (ЗБО) АкЗ первой и второй модернизации.

2. Впервые исследованы структура и поведение компактного уран-плутониевого оксидного (МОКС) топлива, облученного в условиях реактора БН-600 при выгораниях до 11,8% т.а.

3. Впервые проведен анализ физико-химического взаимодействия МОКС-топлива и оболочечной стали ЧС-68хд при повреждающих дозах до 78,2 сна.

4. Обобщены данные по физико-химическому взаимодействию штатной топливной композиции реактора БН-600 и стали ЧС-68хд при повреждающих дозах до 92,5 сна.

5. Внедрена методика статистического анализа коррозионного растрескивания и язвенной коррозии оболочек.

6. Экспериментально установлен вклад коррозионного растрескивания в деградацию кратковременной прочности облученных оболочек твэлов реактора БН-600.

7. Впервые в условиях АкЗ быстрого энергетического реактора изучено физико-химическое взаимодействие стали ЭП-450 с компактным диоксидом урана при дозах до 76,6 сна.

8. Оценен вклад пластической деформации ползучести в полное радиальное формоизменение оболочек твэлов.

Практическая значимость исследования.

Исследованы твэлы действующего энергетического БР БН-600 в период с 1983 по 2008 г. Полученная информация предназначена для ресурсной оценки радиационной стойкости оболочек, оксидного ядерного топлива и работоспособности твэлов в целом. Результаты исследования использованы при подборе и модернизации конструкционных оболочечных материалов с целью увеличения выгорания топлива в реакторе БН-600, при разработке проекта активной зоны реактора БН-600 на основе TBC с использованием МОКС-топлива [14], а также при проектировании АкЗ строящегося БР повышенной мощности БН-800.

Результаты исследований были учтены ведущими проектными организациями (ФЭИ, ВНИИНМ, ОКБМ) при обосновании очередных этапов перевода реактора на более высокий уровень выгорания. В течение 1987-1989 годов была проведена первая (01М) модернизация АкЗ БН-600 с переходом на три варианта обогащения, снижением удельных тепловых нагрузок на твэл и достижением максимального выгорания 8,3 % т.а. В период с 1991 по 1993 годы был осуществлен перевод реактора на АкЗ второй модернизации 01М1. При этом на основе выявленных радиационностойких материалов достигнуто проектное выгорание оксидного уранового топлива 10 % т.а. В 2006 году осуществлен перевод на усовершенствованную АкЗ третьей модернизации 01М2 со следующими максимальными параметрами: выгорание -11,2% т.а. в твэлах на основе оксидного уранового топлива и 11,8% т.а. в твэлах со смешанным оксидным уран-плутониевым топливом; максимальная повреждающая доза -82 сна [125].

Положения, выносимые на защиту.

1. Результаты исследований структурной стабильности и работоспособности штатной и экспериментальной топливной композиции твэлов в реакторе БН-600 при максимальном выгорании 11,8 % т.а.

2. Выявленные закономерности внутритвэльного физико-химического взаимодействия диоксида урана и стали ЧС-68хд при дозах до 92,5 сна, смешанного уран-плутониевого диоксида и стали ЧС-68хд при дозах до 78,2 сна, диоксида урана и стали ЭП-450 при дозах до 76,6 сна в составе твэлов реактора БН-600.

3. Анализ вклада ползучести в полную радиальную деформацию оболочек твэлов реактора БН-600, как следствие механического взаимодействия топливных и конструкционных материалов.

4. Оценка влияния коррозионного растрескивания на величину кратковременных механических свойств стали ЧС-68хд в твэлах на основе диоксида урана.

Апробация результатов исследования и публикации. Основные положения и результаты диссертационной работы опубликованы в 21 печатной работе.

Кроме того, материалы, включенные в диссертацию, докладывались на межотраслевых и российских конференциях по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 1992 г, 1994 г, 1997 г, 2000 г, 2003 г, 2007 г), на У1-Й научно-технической конференции, посвященной 35-летию БАЭС (г. Заречный, 1999 г), на научно-технической конференции «Свердловскому ядерному научному центру -35 лет» (г. Заречный, Свердловской области, 2001 г), на 10-й международной конференции по материалам термоядерных реакторов (г. Баден-Баден, Германия, 2001 г), на международных конференциях МАЯТ -1 (п. Агой, Краснодарской области, 2002 г, 2003 г, 2005 г).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ И ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ

Основу работы составляют результаты многолетних материаловедческих исследований твэлов на основе компактного уранового и смешанного уран-плутониевого оксидного топлива после эксплуатации в реакторе БН-600. В процессе работы исследованы: комплекс характеристик штатной топливной композиции (компактный сердечник из UO2) и штатного материала оболочек (сталь ЧС-68хд) в процессе двукратной модернизации АкЗ реактора; комплекс характеристик опытной топливной композиции (компактное МОКС-топливо) и штатного материала оболочек; комплекс характеристик штатной топливной композиции и опытного материала оболочек твэлов (сталь ЭП-450).

Диапазоны теплофизических характеристик при эксплуатации исследованных твэлов штатных TBC составили: выгорание топлива от 1,3 до 11,5%т.а., линейные нагрузки 12 -52кВт/м; повреждающие дозы - от 9,0 до 92,5 сна, номинальная температура внутренней поверхности оболочек 370 - 665 °С.

Диапазоны теплофизических характеристик при эксплуатации исследованных твэлов экспериментальных TBC на основе МОКС-топлива следующие: выгорание от 4,1 до 11,8 % т.а., линейные нагрузки 16 - 46,4 кВт/м; повреждающие дозы - от 25,3 до 78,2 сна, номинальная температура внутренней поверхности оболочек 360 - 650 °С.

Диапазоны теплофизических характеристик при эксплуатации периферийных твэлов с оболочками из стали ЭП-450 из экспериментальных TBC следующие: выгорание от 3 до 9,3% т.а., линейные нагрузки 12 - 32 кВт/м; повреждающие дозы - от 18 до 76,6 сна, номинальная температура внутренней поверхности 390 - 560 °С.

Руководствуясь целыо работы, осуществлен обобщающий анализ результатов структурных и физико-механических исследований топливных композиций и оболочечных материалов в процессе их взаимодействия.

На основании полученных данных установлена общность процессов формирования структур облученных топливных сердечников из диоксида урана и МОКС-топлива в условиях АкЗ реактора БН-600. Систематизированы структурные особенности обоих типов топливной композиции. Показана возможность по особенностям сформировавшейся структуры топлива регистрировать аномалии энерговыделения при отклонениях от нормального режима эксплуатации. В спектре исследованных условий эксплуатации работоспособность компактных топливных композиций не вызывает сомнений.

Установлено, что следствием ограничения максимальной линейной мощности TBC до 47 кВт/м, принятого в процессе модернизации АкЗ БН-600, явилось снижение средних температур сердечников. Это нашло отражение в более умеренном (в сравнении с АкЗ первого типа 01) развитии столбчатой структуры топлива в условиях стационарного облучения. Современная структура топлива в зонах максимальных тепловых нагрузок характеризуется величиной относительного роста столбчатых зерен (г/го) менее 0,8. В диапазонах изученных выгораний и линейных нагрузок в штатных и экспериментальных твэлах БН-600 подтверждено отсутствие плавления топлива и закупоривание центральной полости топливных таблеток.

Индивидуальная особенность МОКС-топлива выражается более высокой, чем у диоксида урана, скоростью радиационного распухания и склонностью к радиальному массопереносу. Следствием являются: образование пленок топливного переконденсата на внутренней поверхности твэльных труб; уменьшение величин остаточного зазора между топливом и оболочкой; формирование локальных участков «заневоливания» сердечника. При этом периферийные слои таблеток МОКС-топлива имеют высокую пористость и обладают более высокой (в сравнении с UO2) пластичностью на границе контакта с металлическими оболочками, что смягчает последствия термомеханического и физико-химического взаимодействий.

Состояние сердечников из UO2 в твэлах с ферритно-мартенситной слабораспухающей оболочкой характеризуется активным развитием процесса термической ползучести в топливе. В результате диаметральный профиль центральной полости существенно сужается; пористость периферийных слоев топливных таблеток - минимальна, а их микротвердость достигает максимальных значений. Остаточные технологические зазоры под оболочками также минимальны, что в совокупности с повышенной прочностью топливного сердечника стимулирует развитие ФХВТО.

Методом рентгеноструктурных исследований установлено уменьшение параметров кристаллических решеток UO2 и (U, Ри)Ог по мере увеличения выгорания. В оксидном топливе, оснащенном кислородным геттером, показана стабильность параметра кристаллической решетки на уровне исходных значений до облучения. Совокупность этих фактов свидетельствует о доминирующем влиянии освободившегося при делении топлива кислорода в процессе уменьшения параметра кристаллической решетки оксидного топлива и показывает рост кислородного коэффициента при облучении.

Изучено влияние структуры ядерного топлива на характер его термомеханического воздействия на оболочку, что в конечном итоге, определяет интенсивность внутритвэльной коррозии твэлов реактора БН-600. Доли вкладов деформации ползучести в общее формоизменение стали ЧС-68хд в твэлах на основе штатного и смешанного топлива не превышают ~1 %. В исследованных оболочках из стали ЭП-450 ползучесть отсутствует. Однако высокая микротвердость наружных слоев таблеток топливных сердечников из диоксида урана отражает их повышенную прочность, и в результате оболочки из стали ЧС-68хд подвержены коррозионному растрескиванию, а сталь ЭП-450 испытывает локальную язвенную коррозию. Обладая более высокой пористостью и меньшей микротвердостью в зоне контакта с оболочкой, пластичное МОКС-топливо не создает таких механических нагрузок, которые провоцируют коррозионное растрескивание оболочек из стали ЧС-68хд на участках максимального радиационного распухания в штатных твэлах TBC ЗМО и ЗСО.

Взаимодействие материалов (UO2, ЧС-68хд) в составе штатных твэлов характеризуется интенсивным коррозионным растрескиванием в средней части АкЗ. Ансамбль микротрещин на внутренней поверхности оболочек штатных твэлов дополнительно разупрочняет и охрупчивает металл, испытавший радиационное распухание более 6 % [89]. Совпадение температурно-дозовых интервалов радиационного распухания и коррозионного растрескивания стали ЧС-68хд обусловливает предельно низкое снижение механических свойств оболочек при достижении повреждающих доз -90 сна.

Отрицательная роль влияния коррозионного растрескивания на механическе свойства облученных оболочек из стали ЧС-68хд доказана экспериментально. Удаление микротрещин с внутренней поверхности образцов восстанавливает прочностные и пластические характеристики стали до более высоких значений, характеризующих оболочки с аналогичным уровнем распухания в экспериментальных твэлах, оснащенных МОКС-топливом.

Физико-химическое взаимодействие стали ЧС-68хд с диоксидом урана и МОКС-топливом по механизмам МКК и сплошной коррозии имеет общие черты. Получены монотонно растущие зависимости глубины смешанной (МКК и ФК) коррозии твэлов от температуры облучения. Несмотря на то, что в твэлах с МОКС-топливом высокотемпературная коррозия оболочек незначительно превышает таковую в штатных твэлах, надежность металла в верхней части АкЗ в твэлах обоих типов не вызывает опасений вследствие низких значений распуханий. В середине активной части твэлов с сердечниками из (U, Ри)Ог интенсивность химического взаимодействия топлива и стали ЧС-68хд весьма умеренна, чему способствуют плешей топливного переконденсата, узость зазоров и отсутствие значительных механических напряжений, создаваемых распухающим топливом. Прочность оболочек твэлов в центре АкЗ определяет уровень радиационного распухания.

При повреждающих дозах на уровне 78 сна (см. таблицу 2.1) максимальное распухание оболочек из стали ЧС-68хд в исследованных твэлах с МОКС-топливом составляет 13,5 % (рисунок 5.1). Такое соотношение повреждающей дозы и распухания является типичным для оболочек из стали ЧС-68хд, что подтверждают полученные ранее на твэлах штатных TBC данные [78, 84, 105, 120]. Отсутствие в оболочках твэлов на основе МОКС-топлива признаков коррозионного растрескивания и успешный опыт эксплуатации твэлов штатной конструкции в активной зоне последней модернизации [125] позволяет с оптимизмом рассматривать возможность эксплуатации МОКС-топлива в оболочках из стали ЧС-68хд до повреждающей дозы 82 сна.

Анализ взаимодействия UO2 и стали ЭП-450 как оболочки твэлов реактора БН-600 выполнен впервые. Полученного объема данных не достаточно для обоснования работоспособности ферритно-мартенситной стали в твэлах с выгораниями топлива более 10%т.а. Теплофизические параметры эксплуатации исследованных периферийных твэлов относятся к нижней границе параметров центральных твэлов штатных TBC, а также значительно ниже нормативных параметров АкЗ второй модернизации 01М1.

Структурно-избирательная язвенная коррозия стали ЭП-450 как выражение ФХВТО представляет серьезное препятствие при длительной эксплуатации. Требуется всестороннее изучение причин внутренней язвенной коррозии оболочек в низко- и высокотемпературной зонах активной части твэлов. При этом важно учитывать, что явления IITPO [74, 124], пониженная жаростойкость стали ЭП-450, термомеханическое взаимодействие с топливом способны активизировать процесс внутритвэлыюй коррозии. Отдельной проблемой является вопрос послереакторного хранения [74].

Термомеханическое взаимодействие компактной двуокиси урана и оболочек из стали ЭП-450 в условиях АкЗ реактора БН-600 специфично. При существенном «заневоливании» распухающего топливного сердечника оболочкой дифференциальный вклад пластической деформации в общее формоизменение последней отсутствует. Уровень напряжений, создаваемых механическим давлением топлива в оболочке, остается ниже предела текучести стали и недостаточен для развития ее ползучести. По этой причине активируются механизмы ползучести топливного сердечника, что приводит к уменьшению диаметра центральной полости твэлов.

На основе проведенной работы сформулированы следующие основные выводы:

• в условиях АкЗ быстрого энергетического реактора БН-600 компактные топливные композиции на основе оксида урана и МОКС-топлива обладают высокой работоспособностью, позволяющей увеличение ресурса выгорания более 12 % т.а.;

• доказана работоспособность материала оболочек штатных твэлов (сталь ЧС-68хд) при повреждающих дозах до 82 сна в условиях АкЗ быстрого энергетического реактора БН-600;

• совместимость стали ЧС-68хд и МОКС-топлива достаточна, чтобы обеспечить работоспособность твэлов на основе этих материалов в условиях АкЗ реактора БН-600 при выгорании 11,8 % т.а. и повреждающей дозе не менее 78 сна;

• показана возможность использования стали ЭП-450 в качестве оболочек периферийных твэлов с сердечником из оксида урана при максимальном выгорании ~9% т.а., предельной повреждающей дозе ~77 сна и температурах оболочки ниже 580 °С в условиях реактора БН-600.

БЛАГОДАРНОСТИ

За оказание большой помощи при общей организации исследовательских работ, первичной обработке данных механических испытаний, гамма-спектрометрических и металлографических исследований автор благодарен начальнику подразделения горячих камер Агопьяну A.B., начальнику группы механических испытаний Евсееву М.В., начальнику группы металлографии Чернецову М.В.

Автор выражает глубокую благодарность коллегам по совместной исследовательской деятельности - в.н.с, к.физ.-мат.н. Козлову A.B., начальнику лаборатории структурных исследований, к.т.н. Аверину С.А., с.н.с. группы металлографии, к.т.н. Шемякину В.Н.

За большую помощь при отборе объектов исследования и подготовку данных по эксплуатационным параметрам автор выражает признательность начальнику лаборатории TBC БАЭС, д.т.н. Чуеву В.В.

Особую благодарность автор приносит в.н.с. ВНИИНМ, к.т.н. Коростину О.С как творческому вдохновителю настоящей работы.

1.Уолтер А., Рейнольде А. Реакторы-размножители на быстрых нейтронах: Пер. с англ. -М.: Энергоатомиздат, 1986. - 624 е.: ил.

2. Стратегия развития атомной энергетики России в первой половине XXI века. — М.: ЦНИИатомтнформ, 2001.

3. Решетников Ф.Г. Состояние разработки и производства уран-плутониевого топлива для быстрых реакторов В кн.: Избранные труды ВНИИНМ. - М.: Изд-во ВНИИНМ, 2002. -Т. 1, С. 59-64.

4. Котельников Р.Б., Башлыков С.Н., Каштанов А.И., Меньшикова Т.С. Высокотемпературное ядерное топливо. Изд. 2-е. М.: Атомиздат, 1978. - 432 с.

5. Дегальцев Ю.Г., Пономарев-Степной Н.Н., Кузнецов В.Ф. Поведение высокотемпературного ядерного топлива при облучении. М.: Энергоатомиздат, 1987. - 208 с.

6. Корольков А.С., Гаджиев Г.И., Ефимов В.Н. и др. Опыт эксплуатации реакторной установки БОР-бО. // Атомная энергия. 2001. - Т. 91, вып. 5. - С. 363-369.

7. И.С. Головнин. Свойства диоксида плутония как ядерного топлива.- В кн.: Избранные труды ВНИИНМ. М.: Изд-во ВНИИНМ, 2002. - Т. 1, С. 30-45.

8. Химия актиноидов. Под ред. Дж. Каца, Г. Сиборга, JL Мориса. Пер. с англ. М.: Мир, 1997.-Т.2, С. 190-211.

9. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 кн. Кн. 1. / Ф.Г. Решетников, Ю.К. Бибилашвили, И.С. Головнин и др. / Под ред. Ф.Г. Решетникова М.: Энергоатомиздат, 1995 - 320 е.; ил.

10. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 кн. Кн. 2. / Ф.Г. Решетников, Ю.К. Бибилашвили, И.С. Головнин и др. / Под ред. Ф.Г. Решетникова М.: Энергоатомиздат, 1995 - 336 е.; ил.

11. Yamashita Т., Fujino Т. Study on the Phase Behavior of CayUi.y02 Solid Solution //J.Nucl.Mater.- 1985. -V.136. P.117.

12. Воронов H.M., Софронова P.M., Войтехова E.A. Высокотемпературная химия окислов урана и их соединений. М.: Атомиздат, 1971 - 360 с.

13. France, U.S. and Japan release joint statement supporting resumption of Monju operation. // Atoms Jap. 2003, V. 47, No. 4 - P. 3-4.

14. Поплавский B.M., Соколов Н.Б., Маершин А.А. и др. Использование плутония в реакторном топливе // Атомная энергия.- 2000.-Т.89, Вып. 4.- С.314-325.

15. Солонин М.И., Решетников Ф.Г., Иолтуховский А.Г., Никулина А.В. Новые конструкционные материалы активных зон ядерных энергетических установок. //Избранные труды ВНИИНМ.- М., Изд-во ФГУП ВНИИНМ, 2002.-Т.1, С.84-101.

16. Решетников Ф.Г., Митенков Ф.М., Троянов М.Ф. Состояние и перспективы разработки в СССР радиационно стойких конструкционных материалов для активной зоны быстрых реакторов.//Атомная энергия.- 1991.-Т.70, Вып. 2,- С.104-107.

17. Цыканов В.А., Давыдов Е.Ф., Кузьмин В.И. и др. Изучение работоспособности твэлов с оболочками из стали 0Х16Н15МЗБ в аустенизированном и холоднодеформированном состояниях. // Препринт НИИАР 29(482)- Димитровград, 1981. - 20 с.

18. Чиркин B.C. Теплофизические свойства материалов ядерной техники. М.: Атомиздат, 1968. - 484 с.

19. Лебедев И.Г., Головнин И.С., Кузьмин В.И., Бибилашвили Ю.К. и др. Радиальный и осевой перенос горючего в твэлах с виброуплотненным окисным сердечником на начальной стадии облучения. //Препринт НИИАР П-3(297).- Димитровград, 1977.- 25 с.

20. Плутоний. Справочник. Т. 2. / Под ред. О. Вика. Перев. с англ.- М.: Атомиздат, 1973.- 456 с.

21. Засорин И.П., Отставнов П.С. О представительности результатов радиационных исследований конструкционных материалов. // ВАНТ, Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. 1984, Вып. 5 (33). - С.67-68.

22. O'Boyle D.R., Brown F.L. Solid Fission Product Behavior in Uranium-Plutonium Oxide Fuel Irradiated in Fast Neutron Flax. // J. Nucl. Mater. 1969, V.29, Nol. - P. 27.

23. Hales J.W., Baker R.B. Evaluation of Reference Driver Fuel to 100 MWd/kgM. // ANS Int. Conference on Reliable Fuel for LMRs, Tucson, Arizona, September 1986. 1987, V.2. - P. 13-25.

24. Kleykamp H. The Chemical State of the Fission Products in Oxide Fuels. // J. Nucl. Mater.- 1985, V.131.-P. 221-246.

25. Kleykamp H., Rejsa R. X-Ray Diffraction Studies on Irradiated Nuclear Fuel // J. Nucl. Mater.-1984, V.124.-P. 56.

26. Une К., Ohara H.A. A Simulation of Bubble Swelling in U02 Pellets // J. Nucl. Mater. -1986, V.138. P. 135.

27. Решетников Ф.Г., Бибилашвили Ю.К., Головнин И.С. и др. Исследование свойств оксидного уранового и уран-плутониевого топлива и его использование в реакторах на быстрых и тепловых нейтронах. // ВАНТ. 1995, Вып.1, № 52 - С.6-12.

28. Маершин А.А., Цыканов В.А., Голованов В.Н. и др. Разработка и испытание твэлов быстрых реакторов с виброуплотненным оксидным топливом // Атомная энергия. 2001, Т. 91, вып. 5, С. 378-385.

29. Geithoff D. Plutonium Segregation in Mixed-oxide Fuel Pins with Central Melting. // Proc. of Symp. on Fuel and Fuel Elements for Fast Reactor, Brussels, 2-6 July 1973.- IAEA, 1974, Vol.l. -P. 39-56.

30. Шулепин C.B., Поролло С.И. Исследование влияния факторов, способствующих охрупчиванию аустенитной стали ЧС-68 в среде имитаторов продуктов деления // Сб. докл. / V

31. Российская конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 8-12 сентября 1997 г Димитровград, 1998.- Т.2, Ч.2.- С. 168-181.

32. Быков В.Н., Кохтев С.А., Чернышев К.Б., Гентош А.И. Физико-химическое взаимодействие топлива и некоторых продуктов деления с оболочкой в твэлах быстрых реакторов//Атомная техника за рубежом.- 1985.-№4.- С. 14-21.- ISSN 0320-9326.

33. Цыканов B.A., Давыдов Е.Ф., Шамардин B.K., Крюков Ф.Н. и др. Исследование физико-химического взаимодействия окисного топлива с оболочками твэлов быстрого реактора. //Атомная энергия.- 1984.-Т.56, Вып.4.-С.195-198.

34. Кузьмин В.И., Меньшикова Т.С. Исследование коррозионного взаимодействия уран-плугониевого оксидного топлива с оболочками твэлов быстрых реакторов // Сб. трудов ГНЦРФ «НИИАР».- Димитровград, 1996.-Вып.1.-С.57-64.

35. Brucklacher D., Dienst W. Experimental results on the mechanical interaction between oxide fuel and cladding, // Proc. of Symp. on Fuel and Fuel Elements for Fast Reactor, Brussels, 2-6 July 1973.- IAEA, 1974, Vol.1. P. 147-161.

36. Matthews J.R., Wood M.H. A simple operational gas release and swelling model Fuel // J. Nucl. Mater. 1980, V.91. - P. 241-256.

37. Hilbert R.F., Aitken E.A. High burnup performance of LMFBR fuel rods-recent GE experience. // Proc. of the European Nuclear conf., 1975, Vol.3. - P. 526.

38. Childs B.G. Action fission products on uranium dioxide. // J. Nucl. Mater. 1963, V.9. - P. 232-244.

39. Давыдов Е.Ф., Шамардин В.К., Крюков Ф.Н. Конструкционные материалы быстрых реакторов. Коррозия материалов оболочек твэлов в результате физико-химического взаимодействия. // Обзор.-Димитровград, НИИАР, 1984. 96 с.

40. Салтыков С.А. Стереометрическая металлография. М., Изд-во «Металлургия», 1976.271 с.

41. Conte М., Marcon J.P. Chemical interaction between the oxide and the clad in Phenix fuel at burnup up to 60000 MWD/T. // Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. -IWGFR/16, Tokyo, IAEA, 1977. P. 27-36.

42. Bober M., Dorner S., Schumacher G. Kinetics of oxygen transport from mixide-oxide fuel to the clad // Proc. of Symp. on Fuel and Fuel Elements for Fast Reactor, Brussels, 2-6 July 1973.- IAEA, 1974, Vol.1.-P. 221-232.

43. Une K. Reactions of cesium with nonstoichiometric UO2+X and Uo,86Gdo,i402+x pellets. // J. Nucl. Mater. 1987, V.144. - P. 128.

44. Аллардайс P., Холл P., Пиллинг P. Оценка конкурентоспособности топливной составляющей стоимости электроэнергии реактора PFR. // Атомная техника за рубежом. 1988, № 10. - С. 32-35.

45. Махова В.А., Соколова И.Д. Оптимизация микроструктуры иОг-топлива. // Атомная техника за рубежом. 1988, № 10. - С. 3-8.

46. Субботин В.И., Ивановский М.Н., Плетенец С.С. и др. Некоторые вопросы термодинамики ядерного топлива (современное состояние проблемы). // Обзор, ФЭИ-0255. — М., ЦНИИатоминформ, 1992. 109 с.

47. Kozlov A.V., Portnykh I.A., Bryushkova S.V., Kinev E.A. Effect of vacancy porocity on the strength characteristics of austenitic steel ChS-68. // J. Physics of Metals and Metallography. -Vol. 95, No. 4,2003. P.379-389.

48. Кинев Е.А., Агопьян А.В. Исследование свойств оболочек твэлов ТВС Б-163. // Сб. докл. / III Межотраслевая конференция по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 1992 г Димитровград, 1993. - Т.2.- С.90-94.

49. Johnson С.Е., Johnson I. Blackburn, at al. Stoichiometric effects in irradiated uranium-plutonium oxide fuel. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. — Vienna, IAEA, 1974. P. 1-30.

50. Findlay J.R. The composition and chemical state of irradiated oxide reactor fuel material. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna, IAEA, 1974. — P. 31-39.

51. Аверин С.А. и др. Микроструктура и разрушение стали 0Х16Н15МЗБ, облученной до флюенса 1,4х1027 нейтр./м2. ВАНТ, Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. 1984, Вып. 5 (33). - С.38-41.

52. Kleykamp H. Formation of phases and distribution of fission products in an oxide fuel. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna, IAEA, 1974. -P.157-166.

53. F. de Keroulas, Calais D. Schmitz F. Microanalyse X d'oxyde (UPu)C>2+x stimulant différents taux d'irradiation. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. -Vienna, IAEA, 1974. P. 167-177.

54. Hofmann P., Gôtzmann O. Chemical interactions of fission products with stainless steel claddings. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. — Vienna, IAEA, 1974.-P. 237-254.

55. Шамардин В.К., Крюков Ф.Н., Повстянко А.В., Замков Э.Л. Влияние теллура на коррозию оболочек твэлов реакторов на быстрых нейтронах. // Препринт НИИАР 8(791).- М., ЦНИИатоминформ, 1990. 16 с.

56. Antil J.E. at al. Corrosion of stainless steel in the presence of cesium. // J. Nucl. Mater. — 1975, V.56.-P. 47-60.

57. Аверин C.A., Козлов A.B., Цыгвинцев B.A. Исследование радиационной стойкости ферритно-мартенситных сталей после облучения в реакторе БН-600. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. 2007, Вып.1 (68-69). - С.412-424.

58. Кинев Е.А., Козлов А.В. Брюшкова C.B. Аверин С.А. Исследование материала оболочек твэлов реактора БН-600 при различных повреждающих дозах. // Годовой отчет НИКИЭТ. -М., НИКИЭТ, 1998. Т. 2. - С.61-62.

59. Козлов А.В., Брюшкова C.B., Кинев Е.А., Щербаков Е.Н. Связь физико-механических свойств с изменениями микроструктуры стали ЧС-68 при действии высокодозного нейтронного облучения реактора БН-600. // Годовой отчет НИКИЭТ. М., НИКИЭТ, 1999. -С.163-165.

60. Козлов А.В., Портных И.А., Брюшкова С.В., Кинев Е.А. Влияние вакансионной пористости на прочностные характеристики аустенитной стали ЧС-68. // ФММ, 2003, Том. 95, № 4, С. 87-97.

61. Крюков Ф.Н., Голованов В.Н., Шамардин В.К. Роль продуктов деления топлива в коррозии оболочек твэлов реактора БОР-бО . // Препринт НИИАР-21 (791).- Димитровград, 1982.-12 с.

62. Blackburn Р.Е. Reaction of sodium with uranium-plutonium oxide and uranium oxide fuels. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna, IAEA, 1974. -P. 393-409.

63. Carteret Y., Conte М. at al. Irradiation de combustibles de 80 et 85 % dans RAPSODIE. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna, IAEA, 1974. — P. 17-38.

64. Aitken E.A. at al. Out-of-pile investigation of fission product-cladding reactions in fast reactor fuel pins. // Proc. of Symp. on Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. -Vienna, IAEA, 1974. P. 269-285.

65. Adamson M.G. Mechanism of fuel- cladding chemical interaction. // Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. IWGFR/16, Tokyo, IAEA, 1977. - P. 170-189.

66. Цыканов B.A., Давыдов Е.Ф. Радиационная стойкость тепловыделяющих элементов ядерных реакторов. М.: Атомиздат, 1977. - 136 е.: ил.

67. Кинев Е.А. Внутритвэльная коррозия оболочек из нержавеющей стали в условиях реакторного облучения. // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. — 2008, Вып. 2.-С. 107-113.

68. Ма Б.М. Материалы ядерных энергетических установок. М.: Энергоатомиздат, 1987.-408 с.

69. Бескоровайный Н.М., Калин Б.А. и др. Конструкционные материалы ядерных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1995. - 704 е.: ил.

70. Shibahara I. et al. Effects of metallurgical variables on swelling of modified 316 and Ni austenitic stainless steels. // Proc. 17th Int. Symp. on Effect of Radiation on Materials, San Valley, 2023 June, 1994.- ASTM, 1996.- P.858-873.

71. Kozlov A.V., Portnykh I.A., Skryabin L.A., Kinev E.A. Temperature effect on characteristics of void population formed in the austenitic steel under neutron irradiation up to high damage dose. // J. Nucl. Mater. 2002, V.307. - P. 956-960.

72. Козлов А.В., Кинев Е.А, Брюшкова С.В. Исследование состояния твэлов ТВС, отработавших в реакторе БН-600 в течение 4-х микрокампаний. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. 2004, Вып.2 (63). - С.163-172.

73. Козлов А.В., Кинев Е.А, Цыгвинцев В.А. Послереакторные исследования смешанного оксидного топлива после эксплуатации в реакторе БН-600. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. 2004, Вып.2 (63). - С.173-180.

74. Брюшкова С.В., Аверин С.А., Кинев Е.А, и др. Эволюция кратковременных механических свойств стали ЧС-68 при высокодозном облучении. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. 2004, Вып.2 (63). - С.253-258.

75. Legget R.D., Walters L.C. // J. Nucl. Mater. 1993, V.204. - P. 23.

76. Brown C., Languille A., Muehling G. // J. Nucl. Mater. 1993, V.204. - P. 33.

77. Асташов C.E., Козманов E.A., Чуев В.В. и др. Формоизменение элементов активной зоны БН-600. //Атомная энергия.- 1993.-Т.75, Вып.З.-С.167-175.

78. Голованов В.Н., Шамардин В.К., и др. Исследования конструкционных материалов в БОР-бО и перспективы развития работ. //Атомная энергия.-2001.-Т.91, Вып.5.-С.389-400.

79. Ватулин А.В., Целищев А.В. Конструкционные стали для активной зоны реакторов на быстрых нейтронах. // Металловедение и термическая обработка металлов. -2004.-№ 11. -С.13-19.

80. Sata at al. Bihavior of metallic fission prodacts in uranium-plutomium mixed oxide fuel. // J. Nucl. Mater. 1999, V.273. - P. 239-247.

81. Fukushima S. at al. Thermal conductivity of non-stoichiometric (U, Nd)02, (U, Sm)02 and (U, Eu)02 solid solutions. //J. Nucl. Mater. 1983, V.l 14. - P. 312-325.

82. Fukushima S. at al. Thermal conductivity of stoichiometric (Pu, Nd)02 and (Pu, Y)02 solid solutions. // J. Nucl. Mater. 1983, V.l 14. - P. 260-266.

83. Дроздов A.B., Михальченков A.M. Особенности определения твердости серого чугуна. // Заводская лаборатория. 1994. № 5. - С.32-35.

84. Щеглов A.C. Влияние зазора между таблетками топлива на температурное поле в твэле. //Атомная энергия.-1991, т.71, вып.2.- С.159-161.

85. Барсанов В.И., Кинев Е.А. Исследование механических свойств материалов оболочек твэлов БН-600 после выгорания ~10 % т.а. // Сб. докладов. Четвертая научно-техническая, конференция БАЭС, г. Заречный. 1989. - С.9-14.

86. Карпенко А.И., Козманов Е.А. Эксплуатационные свойства элементов реактора БН-600, изготовленных из стали ЭП-450. // ВАНТ, Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. 2005, Вып.1 (64). - С.281-285.

87. Кинев Е.А, Козлов A.B. Цыгвинцев В.А. и др. Структурные исследования оксидного топлива и его взаимодействия с оболочками твэлов быстрого энергетического реактора. // ВАНТ, Серия: Материаловедение и новые материалы. 2007, Вып.1 (68-69). - С.212-222.

88. Чуев В.В. Поведение конструкционных материалов в спектре нейтронов быстрого реактора большой мощности. // Автореферат дисс. .докт.техн.наук: 05.14.03. Заречный, 2007.-44 с.