автореферат диссертации по приборостроению, метрологии и информационно-измерительным приборам и системам, 05.11.10, диссертация на тему:Многокомпонентная сцинтилляционная бета-гамма-радиометрия проб окружающей среды

БЕЛОРУССКИЙ государственный университет

И 5 од

у у "¡^¿3 На-правах рукописи

атия саад мохамед

мiюг0к0мп011ент11ая с1щнтилляционная бета-гамма-радиометрия проб

окружающей среды

05.11.10,- "Приборы для измерения ионизирующих излучений и рентгеновские приборы".

автореферат

Диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук.

Минск-1993 г.

Работа выполнена на кафедре ядерной физики Белорусского государственного университета .

Научный руководитель: кандидат технических наук, . доцент Чудаков В.А.

. Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор Рудак Э.А. (Институт Физики АН Беларуси)

кандидат технических наук Уголев И.И. '(Институт- физико- органической химии АН Беларуси).

Ведущая организация: НИИ ядерных проблем (г.Минск)

Защита состоится 28 сентября 1993 г. на заседании специализированного Совета К 056.03.15 Белгосуниверситтга по адресу: 220080, г. Минск, пр. Ф. Скоринн, 4, Белгосунивер-ситет

Автореферат разослан'"3 " сентября 1993 г.

Ученый секретарь специализированного Совета,

4

Доцент '/¿Ж ' в-л- Чудаков

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РА60ТЫ

Актуальность теми. Продолжавшиеся длительное время ядерные испытания и серия крупных аварий на ядерннх установках привали к радиоактивному загрязнению значительных территорий и обусловили возникновение ряда районов с неблагоприятной радиоэкологической обстановкой. В частности, катастрофа на Чернобыльской АЭС в 1986 г. породила множество проблем, связанных с оценкой возможности проживания и хозяйственной деятельности населения на загрязнённых радионуклидами территориях.

Одной из первоочередных задач в области изучения и ликвидации последствий ядерннх катастроф является определение содержания техногенных радионуклидов в объектах окружающей среда и продуктах питания. Особое внимание в данном направлении уделяется разработке методов и аппаратуры для радиометрии стронция-90, как одного из наиболее опасных в биологическом и экологическом отношениях радионуклидов.Однако специализированная радиометрическая аппаратура для опредления содержания стронция-90 в пробах окружающей среды и, особенно в почве, отсутствует. При многокомпонентном радионуклидном составе проб, контролируемых на содержание стронция-90, а также в случае присутствия в них бета-гамма-излучащих изотопов с близкими значениями периодов полураспада и граничных энергий бета-излучения, как правило используют методы радиохимического анализа. Практически все наиболее часто применяемые методики основаны на полном радиохимическом анализе проб, длительность которого, включая стадии накопления дочернего радионуклида иттрий-90 и последующую его радиометрию, составляет около двух недель. Экспрессные методики радиохимического анализа позволяют сократить это время до 8-20 часов.

- Зг-

Однако, в'любом случае, радиохимический анализ проб на стронций-9С громоздок, дорог и требуот значительных затрат времени, материале! и реактивов. В силу вышесказанного, актуальна задача разработка инструментальных методов радиометрии стронция-90 в пробах окрунаюце средн.Следует отметить, что ггри радиометрии проб почв в этом случае необходимо учитывать присутствие в них значительного количеств« .радионуклидов как техногенного, так и естественного происхождения.

Определение парциальных активностей заданных радионуклидов с априорно известным качественным составом является задачей изби-■ рателькой многокомпонентной радиометрии. Выбор инструментальные методов многокомпонентного радиометрического анализа диктуете! условиями конкретной задачи, но в любом случае качество еб решенш зависит от применяемых технических средств, главным образо; измерительного преобразователя первичного сигнала (блока детектирования) и используемого алгоритма обработки информации.

В научно - последовательной лаборатории радиационных методо! неразрушащего контроля -при кафедре ядерной физики Белгосуни-верситета предложен и разработан бета-гамма-радиометр многокомпонентных радионуклидных смесей, основанный на применении комбинированного сцинтилляционого "фосфич"-детектора. Прибор оризнтирова! в первую очередь на анализ содержания стронция-90 в пробах почвы Работы по указанной проблеме являлись составной частью плановой госбэдтаткой 1ШР Белгосуншззрситета на 1930-1595 г.г.по тем "Разработка методов и - аппаратуры• для оценки и прогноз радиоэкологической обстановки в Республике Беларусь"(Могос.ре гистрации 01910051502), а также включены в республиканскую научно техническую программу по созданию аппаратуры • радиометрического

^озолетрического контроля (Р1ГГП 18.02р): п.З.З-" Разработать и эбеспечить шпуск экспресс-анализаторов для контроля содержания радионуклидов в природных объектах " (1991 -.1993г.г.). 1ель работы: Комплексное исследование осноишх характеристик объек-га контроля и комбинированного сщштилляциошюго метода ' детектирования применительно к задаче многокомпонентной избирательной Зета-гамма-радиометрии образцов почв.

В соответствии с поставленной целью необходимо было решить сле-цтощие задачи:

1.Проанализировать процессы формирования бета- полей объемных радионуклидных источников и оценить выход и энергетическое распределение бета-частиц.

2.Создать экспериментальную установку и провести исследование бета-спектров объемных источников с равномерным распределением радионуклидов в матрицах с различным элементным составом и плотностью.

3.Теоретически оценить и экспериментально исследовать параметры измерительного преобразователя с комбинированным сцинтиблоком детектирования смешанных бета-гамма-полей ионизирующих излучений.

4.Провести экспериментальные исследования основных метрологических характеристик бета- гамма- радиометра многокомпонентных .радионуклидных смесей и определить его возможности в радиаци-

• онном мониторинге почвогрунтов. [аучная новизна.Предложена простая модель для оценки выхода бета-:астиц с поверхности объемного радионуклидного источника, ;спользующая угловое распределение Ламберта и расчет максимального

пробега по формуле Фламмерсфельда для оценки параметра самопоглощения и дающая результаты, согласующиеся с экспериментальными в пределах 20-30%.

Теоретически показано и . экспериментально подтверждено, что энергетические распределения бета-частиц на поверхности объемных радионуклидных источндаов отражают свойстео стабилизации, наблюдаемое после прохождения конечных поглотителей, и имеют специфическую форму для какдого конкретного изотопа, а еыход бета-частщ практит чески не зависит от ' плотности■ и эффективного атомного номера вмещающей матрицы.

Теоретически обоснованы и экспериментально исследованы параметры комбинированного сцинтллляционного преобразователя для одновременной регистрации смешанного бета- гамма- излучения с селекцией первичного сигнала но двум каналам с выделенными энергетическими окнами, обеспечивающего потенциально достижимый порог обнаружения активностей в пробе объемом 0,2 литра со . стандартной свинцовой зааргсой толщиной 5 см за время измерения 3 часа : по стронциэ-90 ~ Б Бк/кг, по цезию-137 - 4,5 Бк/л, по К-40 = 50 Бк/л.

Практическая значимость работы. Полученные в диссертационной работе результаты применяются при разработке измерительных прообразователей с комбинированным сцентиблоком детектирования смешанных бета-гамма-полей для радиометров и спектрометров многокомпонентных радионукллдных смесей, создаваемых в научно- исследовательской лаборатории- радиационного неразрушащего контроля при кафедре ядерной физики Белгосуниверситета.

С использованием полученных в * ходе выполнения диссертационной работы данных создан экспресс-анализатор для ■ контроля содержания

радионуклидов в природных объектах. В настоящее.время завершается опытно-конструкторская разработка данного прибора в Минском научно-исследовательском приборостроительном институте. На защиту выносятся:

1 .Методика расчета выхода бета-частиц с поверхности объемного

радионуклидного источника, основанная на использовании углового распределения Ламберта и формулы Фламмерсфелда для определения максимального пробега с целью оценки параметра самопоглощения, позволяющая получать данные, согласующиеся с экспериментальными , в пределах 20-30 процентов.

2 .Теоретически полученные и'экспериментально подтвержденные резу-

льтаты, показывающие, что энергетические распределения бета-частиц на поверхности объемных источников отражают свойство стабилизации бета-спектров, цаблвдаемое после проховдения коне, ■ чных поглотителей, и имеют специфическую форму для кавдого ■ изотопа, а выход бета-частиц'практически не зависит от плотности и элементного состава вмещающей матрицы. 3. Теоретически обоснованные и экспериментально проверенные параме-, тры комбинированного сцинтилляционного бета- гамма- преобразователя с последующей селекцией первичного сигнала по двум каналам с выделенными ■ энергетическими окнами, обеспечивающего потенциально достижимый порог обнаружения активностей в пробе .объемом 0,2 литра за время измерения 3 часа : по стронцию-90 = 6 Бк/кг, по цезию-137 а 4,5 Бк/л, по каликн-40 =¿0 Бк/л. Апробация работы и публикации. Материалы работы докладовались и эбсуздались на научном семинаре кафедры ядерной физики

Зелгосуниверситета. Основные результаты работы отражены в отчетах о

-

научно-исследовательской работе НИЛ радиационных методов неразрушакяцего контроля и двух научных статьях, принятых к печати в нурнале■" Известия АН Беларуси".

Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 181 страницах машинописного текста; содержит 30 рисунков, 28 таблиц, состоит • из вводешш, четнрбх глав, заключения, библографии ,( 92 наименования)

t

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы исследований, сформулирована цель работы, ■ изложены еб краткое• содержание и основные половения, выносимые на защиту.

Первая глава носит обзорный характер.В первом параграфе подробнс проанализированы основные характеристики б8та-гамма-излучающи> радионуклидов естественного и техногенного происхождения.' Основное внимание уделено вопросам радиометрического контроля образцов почв, загрязнённых радионуклидами " Чернобыльского " происхождения. ( целью учета влияния естественной радиоактивности на результат! измерений содериания стронция-90 систематизирован материал пс концентрации естественных радионуклидов (EPH) в почвогрунтах. Анализ литературных данных показывает, что покровные отлогения ] Беларуси группируются, по типичному диапазону удолышх активносте! EPH, соотношение которых мокэт быть использовано в качестве априор ной информации при обработке данных многокомпонентного радиометрического анализа.

Последующие три параграфа главы посвящены анализу методов'гамма и бета-радиометрии и путей 'их аппаратурной реализации, а тага» рассмотрению основных метрологических характеристик радиометро

- 8 -

удельной активности и возможности их улучшения. Вторая глава посвящена анализу бета-полей объемных радионушшдннх источников.В первом параграфе главы изложены особенности прохождения бета - частиц через вещество и основные закономерности их взаимодействия с атомами. Во ' втором параграфе проводится анализ методики измерения удельной активности толстослойных бета-источни-<ов . Рассмотрены четыре варианта геометрии измерений, удельной активности' и . получены аналитические выражения для определения зыхода бета - частиц. 'Третий параграф главы посвящен описанию -;войства стабилизации Форш бета- спектра при прохождении через сонечные поглотители. Энергетический спектр бета- частиц после фохождения. слоя поглотителя деформируется под действие" двух ¡акто>ров: ионизационных потерь и обратного кулоновского рассения.' [ри этом происходит неравномерное "сжатие" энергетической шкалы в .торону меньших энергий и уменьшение ординат спектра, ужесточающее го. Совместное действие обоих факторов частично компенсируется и ■лияние толщины' поглотителя на форму энергетического распределения ущественно снижается: средняя и наиболее вероятная энергии бета-пектра, а также относительное среднеквадратичное отклонение нергии слабо зависят от массовой толщины поглотителя. Расчет лияния обратного кулоновского рассеяния для случаев приближений эзерфорда, Дарвин-Резерфорда и Мотта приводит к выводу, что, ^пользование приближения Дарвин-Резерфорда существенно корректирует три достаточно больших 2) приближение Резерфорда, а Моттовской травкой можно пренебречь. С точки зрения описания свойств юргетических распределений бета - частиц на поверхности, толсто-юйного источника свойство стабилизации представляет определенный ггерес: форма спектра сохраняется после прохождения конечных

... - 9,-

поглотителей в широком диапазоне толщин, поэтому форма стабилизированного бета-спектра проявляется и на поверхности объемного источника. В четвёртом параграфе анализируется влияние химического состава и плотности матрицы объемного радионуклидного. источника на выход Оета-частиц ца его поверхность. Результаты теоретического анализа указывают на слабую .зависимость, выхода бета-частиц от .физико- химических свойств матрицы объемного источника в широком диапазоне изменения•эффективного атомного номера (7...50) и ш:отиости(0,4...2 г/см3), Ё пятом параграфа приводятся резу-' льтаты 8кспериментальшх исследований характеристик бета- полей толстослойных источников.Описаны две экспериментальные установки: сцинтилляционный бета-спектрометр и устройство для определения аффективного атомного номера пробы по обратному кулоновскощ рассеянию бета-частиц. Излагается методика проведения, экспериментальных исследований бета - полей объемных радибнуклидны> источников и приводятся основные результаты, получещше. 'для изотопов калий - 40, цезий-137, стронций - 90 + иттрий - 90 , внедренных в матрицы с различным элементным составом и плотностью. Сопоставление окспориментальных и теоретических результатов показало, что использование простой модели для оценки выход; бета-частиц с-поверхности объемного радионуклидного источника, использующей угловое распределение Ламберта и расчет масимальног< пробега Сзте-частиц по формуле Фламмерсфельда для оценки параметр:

I

са'лопоглоцзши, дает результаты, согласующиеся с экспериментальным.' в продолах 20 - 30% . Полученные экспериментальные данны подтЕерздаиг,-. что выход бета - частиц на поверхность объемны источников практически-. не зависит от плотности и эффективног атомного номера вмещающей матрицы, а энергетические распределени . ' - 10 -

выходящих бета-частиц отражают свойство стабилизации, наблюдаемое для конечных поглотителей, и имеют специфическую форму для каждого конкретного изотопа.. В шестом параграфе главы излагается простой подход к анализу бета-спектров на поверхности объемных радионуклидных источников, основанный на использовании формулы Ббте-Блоха для ионизационных энергетических потерь с учетом эффекта стабилизации формы бета-спектра при • прохождении через конечные поглотители. При этом объемный источник рассматривается как совокупность точечных источников и набора конечных- поглотителей различной толщины.

Измерения, выполненные для объемного и точечного источников на основе цезия-137 подтвэдшш преподлозенпе о тем, что бета-спектр на поверхности объемного источника, образуемый суммированием спектров от отдельных слоев источника, . формируется' благодаря нффекту стабилизации. _ Списанный подход позволяет использовать спектрометрическую информацию в задачах многокомпонентной селективной 1 радиометрии, упростив ' сложности,' связанные с восстановлением исходного энерготичесгсого распределения бета-частиц, построения графиков Серии-Кюри и . разлезоная. сдозного бета-спектра на составляющие.

В третей главе ' излагаются основные принципы гп-югокомпонентной Оета-гаша-родиомотргш. В первом параграфе рассмотрена обпдая схема процесса получения" измерительной пнфоригцш! в избирательных радиометрах многокомпонентных радионуклэдинх. смесей. Совместно с объектом контроля радиометр! многокомпонентных смесей (РХ)' мокко представить в виде упорядоченной последовательности отдельных преобразователей измеряемой активности А, прэдетавлявдей собой п-мерный вектор '

А =

А1 _А2

'кп

=[А1 ,А2...,Ап 1 , (1)

где А{- парциальная активность 1-того нуклида в п-компонентной смеси. В результате преос5разования информация о величине А концентрируется в т-мерном векторе Г=СI1, 1г..... 1т ],компоненты

*

которого представляют собой средние скорости счета ■ II нормализованных выходных импульсов блока детектирования, распределенных по ш независимым'измерительным каналам с помощью электронных селектирующих устройств.' Основное уравнение многокомпонентного радиометрического анализа можно записать в виде:

А : Б = Т . , , (2)

А

где Б- матрица чувствительности измерительного преобразователя, элементы которой Бг^ = 11/Аз .представляют чувствительность к ¿-ому нуклиду в измерительном канале. Решение * матричного уравнения (2) относительно А^ с учетом измеренных значений II и известных коэффициентов чувствительности Би осуществляется блоком цифровой обработки радиометрической информации с еб последующим выводом в единицах измеряемой величину. Проанализированы некоторые подходы к разработке алгоритма обработки информации в РМС.

Во втором параграфе излагаются принципы построения комбинирован-; ного измерительного преобразователя РМС на основе "фосфич"-детектора пленарной конструкции, состоящего из двух сцинтилляторов с различными функциями отклика на действующее смешенное поле бета-гамма-излучения. Сцинтилляторы ' оптически сочленены с одним фото электронным умножителям(ФЭУ),.а для определения типа регистрируемой частицы используется метод дискриминации по форме выходного сигнала

Олока детектирования. На основе анализа литературных данных и результатов выполненных экспериментальных исследований обосновывается выбор типа сцинтилляторов и их размеров, обеспечивающих необходимую чувствительность РМС к контролируемым изотопам: стронций-90; цезий-137; калий-40.- Обосновываются выбор числа измерительных каналов, ширины и положения "окон" на энергетической шкале измерительного преобразователя РМС, формируются основные требования к схеме разделения выходных импульсов блока детектирования по бета- и гамма-каналам и системе стабилизации энергетической шкалы измерительного преобразователя.

Третий параграф посвящен теоретическому анализу и экспериментальным исследованиям основных измерительных характеристик комбинированного сцинтилляционного блока 'детектирования (КСБД). Теоретическая оценка коэффициентов , чувствительности St j как 1 для

контролируемых, так и мешающих радионуклидов : рутений-106,

\

церий-144, цезий-134,калий-40, ряды урана-23В и тория-232 проводилась на основе анализа бета- и гамма-полей объемных радконуклидннх-. источнгаюв с учетом аппаратурных характеристик КСБД. Зкспериме-.нталыше исследования основных характеристик измерительного преобразователя РИС выполнялись в нормальных условиях с использованием образцовых растворов радионуклвдов(РР) и стандартных образцов радиоактивной загрязненностиСОРЗ) как для контролируемых, так и мешающих изотопов, а такяз для проб почвогрунтов с известным содержанием радионуклидов. Полученные результата экспериментальных исследований параметров КСБД показывают, что нз?герителышй преобразователь Р"С на основе такого сцинтиблока детектирования обеспечивает достижимый порог обнаружения активности в пробе емкостью 0,2 литра со стандартной свинцовой защитой толщиной 5 см

- 13 -

за время измерения 3 часа: по 'стронцию-90 - 6 Бк/кг; по цезию-137 - 4,5 Бк/л;по калию-40 50 Бк/л.

В четвертой главе приводится описание селективного бета - гамма -

радиометра многокомпонентных радионуклидах смесей и результаты исследования его основных' метрологических характеристик. Подробно излагается алгоритм обработки радиометрических данных и расчета основных и дополнительных погрешностей, обусловленных воздействием мешающих радионуклидов. Описаны' структурная' схема радиометра, и при-* нцип его работы.Приведены экспериментальные результаты исследования характеристики бета-гшла-радиометра:уровни фона по измерительным кайалам; чувствительности измерительного преобразователя к контролируемым и мешающим радионуклидам ; минимально обнаружимые активности контролируемых радионуклидов; дрейф. показаний за время непрерывной работь); основные и дополнительные погрешности измерений. Приводятся основные технические характеристики бета- гамма-радиометра многокомпонентных радионуклидных ~ смесей ■-< и результаты измерений удельной активности для стандартных образцов радиоактивной загрязненности и проб реальных почвогруцтов'в сравнении с данными радиохимического анализа и гамма-спектрометрии. . • -

Основные результаты диссертационной работы: '

1. На основе анализа процессов взаимодействия бета-частиц- с веществом предложена простая методика расчета выхода бета-частиц с поверхности объемных радионуклидных источников с . использованием углового распределения Ламберта и формулы Фламмерсфельда.для.оценки максимального пробега с целью учета ' параметра самопоглощения,-позволяющая получате, данные, согласующиеся с экспериментальными в пределах,20-30 процентов.

2. Для исследования энергетических распределений и выхода -бета-

- 14 -

истиц па поверхность объемных радионуглидных источников -созданы цве экспериментальные установки: бета-спектрометр и устройство цля определения эффективного атомного номера образца методом обратного кулоновского рассеяния бета-излучения.

В. Теоретический анализ и результаты экспериментальных исследований выхода бета-часищ с поверхности объемных источншсов на зсновэ радионуклидов К-40, Сз-137, Бг- 90 + У- ЭО показывают независимость выхода от плотности и эффективного атомного номера вмещающей матрицы.

Результаты теоретических и экспериментальных исследований показывают, что энергетические распределения бета-часищ, выходящих з поверхности объемного толстослойного источшша, отражают свойство стабилизации бота - спектров, наблюдаемое после прохождения конечных поглотителей, и имеют специфически форму для конкретного изотопа.

3. Теоретически обоснованы и экспериментально последовой: парзмо-грц комбинированного измерительного Оета-гамма- преобразогатоля с. зелекцпей первичного сигнала по двум каналам с отделенными-, енерге-гичоскпли окнами, оОеспечивагдего досттстий порог эСиаруяения активности в пробе объемам 0,2 литра за время измерения В часа : по стронцига-90 - 6 Бк/кг, по цезгаэ-137 =¡4,5 Бк/л , по *алкю-40 - 50 Бк/л.

»

5. Исследованы основные метрологические характеристики бета- гакма-радиометра многокомпонентных радионуклидннх смесей с комбинированным измерительным преобразователем и показана' возможность.его трименетм для целей радиационного мониторинга почвогрунтов в зонах кесткого и периодического контроля.

Основные результаты диссертации отраненн в опубликованных работах

1.- Разработка полевого экспресс - анализатора содержания радионуклидов в природных объектах /Научн.рук.В.Л.Чудаков. Минск,1992 (отчет о НИР).БГУ,II гос.рог.01910051502-150 с.

2.- Аншаков О.М, Лтия Саад Мохамед,Левкович А.Д., Перцев А.Н. Чудаков В.А."Анализ бета-полей объемных радиоактивных-

источников"

3.- Аншаков 0.1.1,Атия Саад Мохамед, Левкович А.Д, Перцев А.Н Чудаков В. А. "Энергетические распределения бета-частиц на

поверхности объемных источников" Статьи направлены в ред. с. "Известия АН Республики Беларусь"