автореферат диссертации по приборостроению, метрологии и информационно-измерительным приборам и системам, 05.11.15, диссертация на тему:Метрологическое обеспечение нейтронных измерений на высокопоточных исследовательских реакторах

ВВЕДЕНИЕ.

Глава 1. КОНТРОЛИРУЕМЫЕ НЕЙТРОННЫЕ ПОЛЯ В СИСТЕМЕ МЕТРОЛОГИЧЕСКОГО ОБЕСПЕЧЕНИЯ РЕАКТОРНОГО МАТЕРИАЛОВЕДЕНИЯ.

1.1. Структура метрологического обеспечения ней- 10 тронных измерений на реакторах ПИИ АР.

1.2. Подход к организации КПП

1.3. Методы и техника измерений.

Глава 2. СРЕДСТВА ИЗМЕРЕНИЙ ДЛЯ ВНУТРИРЕАКТОРНЫХ

ЭКСПЕРИМЕНТОВ

2.1. Средства измерения наведенной активности.

2.1.1. Измерительные установки и их обеспечение

2.1.2. Исследование чувствительности тракта ППД.

2.1.3. Исследование влияния загрузки на аппаратур- 33 ный спектр ППД.

2.2. Способ оперативного контроля и сборка ДОКС.

2.2.1. Обоснование способа.

2.2.2. ДОКС и техника измерений.

2.2.3. Экспериментальное исследование ДОКС.

2.3. Нейтронно-активационные средства измерений.

2.3.1. Типовой спектрометрический набор нейтронно - 46 - активационных детекторов.

2.3.2. Исследование среднего сечения реакции 50 Y-89(n,2n)Y-88 для спектра деления U

Глава 3. КОНТРОЛИРУЕМЫЕ НЕЙТРОННЫЕ ПОЛЯ ВГНЦ НИИАР

3.1. Опорное поле калифорния.

3.2. Реакторные нейтронные поля.

3.2.1. Исследовательские реакторы института.

3.2.2. Спектры контролируемых нейтронных полей

Специфика реакторного материаловедения , как области радиационного материаловедения, определяется рабочими условиями эксплуатации реакторных материалов - интенсивным облучением и большими флюенсами нейтронов *. Очевидно, что для исследования и испытания реакторных материалов необходимо применять нейтронные поля еще большей интенсивности, позволяющие не только воспроизводить рабочие условия , но и обеспечивать возможность ускоренных экспериментов. Обеспечивает эти условия группа уникальных исследовательских реакторов НИИАР : СМ-3 , РБТ-6 , РБТ-10 , МИР, ЮР, в нейтронных полях которых выполняются большинство экспериментальных исследований реакторных материалов в нашей стране.

Особую актуальность в последние годы приобрели направления, связанные с обеспечением безопасности эксплуатации ядерно - физических установок (ЯФУ), повышение их эффективности и экономичности . Основу реакторного материаловедения составляет изучение поведения различных материалов при воздействии ионизирующим излучением . Наибольшее влияние при облучении материалов в реакторах оказывает нейтронное излучение.

Следует отметить три основных эффекта, влияющих на состояние материалов и возникающих как результат воздействия нейтронного облучения .

• Во - первых , это накопление дефектов за счет выбивания атомов из кристаллической решетки в процессе упругого и неупругого взаимодействия с нейтронами ( повреждаемость ), которая измеряется в единицах смещений на атом (СНА). Такое взаимодействие идет с нейтронами , имеющими энергию выше энергии связи атомов в кристаллической решетке .

Интенсивное облучение характеризуется интегральной плотностью потока нейтронов с энергией выше 3 МэВ при значениях более 10й нейгр./см2с ; большие флюенсы - значениями более 1015 нейтр./см2.

• Во - вторых , процессы газовыделения при реакциях n,p; n,a ;n,d; п,Т и т.п. Сечения этих реакций, как правило, имеют пороговый характер и взаимодействие происходит с быстрыми нейтронами.

• В третьих, процессы появления в материалах новых элементов в результате , прежде всего п,у реакций и последующем (3 - распаде продуктов (трансмутационные процессы или радиационное легирование ).

В настоящее время при оценке повреждаемости принято характеризовать облучения по величине флюенса нейтронов с энергией больше 0.5 МэВ для конструкционных материалов и больше 0.1 МэВ для графита.

Качество материаловедческого эксперимента напрямую зависит от знания характеристик нейтронного поля , которые используют при планировании эксперимента , облучении изделий и трактовке получаемых результатов . Международная оценка требуемой точности нейтронных характеристик [1] составляет 20-30% для спектра нейтронов и 7-25 % для флюенса нейтронов . В 70 - 80 годы основным способом получения информации о нейтронных характеристиках в материаловедческих экспериментах были расчетные или расчетно - экспериментальные методы . Оценить качество расчетных результатов и фактическую их погрешность стало возможным после создания опорных полей (высокоточные экспериментально аттестованные поля на реакторах с системой поддержания и мониторирования). Сравнение расчетных спектров с аттестованными в трех типовых точках реактора СМ-2 показали различие от десятков процентов до нескольких раз . Оценить влияние таких отклонений на результат материаловедческого эксперимента позволяет расчет СНА (числа смещений на атом ) - параметра , характеризующего радиационный эффект в облучаемых материалах . Различие значений СНА , определенных для расчетного [2] и аттестованного спектра составили около 20% для поля ВЭК-4 , около 70 % в БКС-4 и около 90 % в ВЭК-6 для широкой группы реакторных материалов . Для процессов газовыделения такое отличие составило 15 - 20 %. Результаты сравнения расчетных и экспериментальных

Таблица 1

Сравнение скорости повреждаемости в каналах СМ-2 с использованием расчетных и экспериментальных спектров нейтронов

Канал ВЭК-4 БКС-4 ВЭК-6

Элем. Эксп. Расч. Э/Р Эксп. Расч. Э/Р Эксп. Расч. Э/Р xlO"9 j хЮ"8 х10"7

А1 4.64 3.77 1.23 6.70 3.56 1.88 8.42 4.08 2.06

Si 3.88 3.92 1.18 5.60 3.12 1.81 6.91 3.58 1.93

Сг 3.28 3.01 1.09 4.68 2.92 1.60 5.62 3.22 1.74

Fe 2.92 2.71 1.08 4.17 2.63 1.59 5.02 2.88 1.74

Ni 3.46 2.90 1.19 5.07 2.78 1.82 6.25 3.13 2.00

Zr 3.59 2.96 1.21 5.22 2.85 1.83 6.50 3.22 2.02

W 2.16 1.91 1.13 3.18 1.86 1.71 3.85 2.05 1.88

Си 3.30 2.84 1.16 4.79 2.77 1.73 5.87 3.06 1.92

Mo 3.37 2.92 1.15 4.89 2.82 1.73 6.00 3.14 1.91

Отличие Отличие Отличие

8-23% 60-90% 75-100%

Особую роль знание спектральных характеристик нейтронного поля играет при учете трансмутационных процессов , так как они идут в основном на тепловых и надтепловых нейтронах . Так , по результатам Неверова В.Н. (НИИАР), при облучении меди в реакторе СМ-2 в течение полугода флюенс нейтронов с энергией больше 0.1 МэВ составил 5.0хЮ21 нейтр./см2.При этом за счет трансмутационных процессов выгорело 7% меди , и образовалось 3 % Ni и 4 % Zn , что резко увеличило электросопротивление . При облучении в реакторе на быстрых нейтронах при наборе флюенса 1.2х1022 нейгр./см2 выгорание меди составило только 0.04 %.

Эта результаты согласуются с выводами различных специалистов [1,3,4] и позволяют утверждать, что энергетический спектр нейтронов является главной влияющей величиной при определении зависимости изменения свойств материала от значения флюенса нейтронов . Таким образом для корректной трактовки результатов материаловедческого эксперимента необходимо знать спектр нейтронов и флюенс, полученный при облучении материала.

Недостоверность знания характеристик нейтронного облучения явилось тормозящим фактором в развитии реакторного материаловедения и потребовало адекватных метрологических решений в области нейтронных измерений , обеспечивающих материаловедческий эксперимент . Учитывая массовый характер таких экспериментов в НИИАР , объектом внимания метрологов становятся не отдельные нейтронные поля а совокупность всех используемых в материаловедческих экспериментах нейтронных полей , которые должны быть увязаны единой системой их аттестации , поддержания и контроля . Создание такой системы контролируемых нейтронных полей (КНП) позволит оптимальным образом решить проблему достижения единства нейтронных измерений в материаловедческих задачах, решаемых на реакторах НИИАР .

Целью диссертационной работа являлось разработка подхода для создания на реакторах НИИАР системы контролируемых нейтронных полей , как основного элемента метрологического обеспечения нейтронных измерений в реакторном материаловедении , а также разработка средств и методов аттестации, поддержания и контроля КНП.

Для выполнения метрологических функций по организации нейтронных измерений и поддержания их единства была создана специализированная служба НИИАР - Метрологический Центр нейтронных измерений (МЦНИ) . Таким образом была заложена основа современной организации нейтронных измерений, способной удовлетворить любые потребности материаловедческих экспериментов в нейтронных данных. Удовлетворяя в основном запросы моюторирования флюенса нейтронов в рабочих измерениях , созданная система еще не обеспечивала массовой спектрометрии нейтронных полей с требуемой точностью.

Необходимость развития этой системы требовала решения следующих проблем :

1. В части обеспечения измерений наведенной активности детекторов необходимо было повысить надежность измерений (дублирующие измерительные тракты, постоянный запас высокоточных мер активности ), повысить точность градуировки гамма - спектрометров по эффективности регистрации, организовать высокоточные относительные измерения активности детекторов.

2. В части нейгронно - акгавационных детекторов - расширить номенклатуру используемых реакций активации, в том числе и высокопороговых реакций (п,2п), организовать экспериментальную проверку сечений реакций в интегральных экспериментах с использованием сети опорных полей разного тала на реакторах и стандартного поля нейтронов со спектром деления 252Cf, разработать типовые сборки детекторов с облучательной оснасткой для спектрометрии рабочих полей и мониторирования материаловедческих облучений.

3. Особенность измерений в области тепловых и надтепловых нейтронов заключается в значительной нестабильности спектра , что требовало разработки метода контроля сохранности спектра и коррекции аттестованных характеристик поля при обнаружении изменений . Так, даже в относительно стабильной зоне реактора - отражателе при неизменном спектре в области быстрых нейтронов обнаружено изменение плотности потока тепловых нейтронов до 30 % , вызванное перестановкой ТВЭЛов в активной зоне . Метод контроля спектра позволил организовать аттестацию и эффективное использование в интересах реакторного материаловедения полей тепловых нейтронов .

Главными практическими выходами всей работы стали :

1. Созданная в НИИ АР на исследовательских реакторах РБТ-6 и СМ-2 , метрологическая система контролируемых нейтронных полей, позволившая повысить достоверность и качество материаловедческих экспериментов. Система начала действовать с 1986 года . Результаты включены в информационную систему "Исследовательские реакторы России Фактографические данные и экспериментальные возможности" ( ИС РЭМ ). Предложенный подход к организации системы КПП в дальнейшем был распространен и на другие реакторы института

2. Сборка детекторов оперативного контроля спектра ДОКС, использующаяся на реакторе РБТ-6 в качестве штатного средства измерений для контроля сохранности аттестованных параметров спектра нейтронных полей . Показана возможность использования ее на любых реакторах для обнаружения и учета изменения спектра на уровне 2-3%.

3. Разработанный комплекс средств измерений ,включающий в себя типовой набор и типовые сборки нейгронно-активационных детекторов, прецизионную измерительную аппаратуру , методическое и программное обеспечение, обеспечивающий аттестацию и поддержание системы контролируемых нейтронных полей, а также выполнение рабочих измерений при мониторировании материаловедческих экспериментов.

4. Опорное поле источника нейтронов из M2Cf (как стандарта спектра нейтронов), позволяющее проводить экспериментальные исследования ядерно - физических констант взаимодействия нейтронов с веществом .

5. Новый тип нейтронно - активационного детектора по реакции расширивший представительность и достоверность результатов в области спектрометрии нейтронов с энергией более 10 МэВ . 9

Научные положения, выносимые к защите :

1. Подход к организации системы контролируемых нейтронных полей (КНП) для предприятия с группой реакторов, введение понятия вторичного опорного поля (ВОП) - как промежуточного образцового средства измерений, позволяющий создать рациональную систему метрологического обеспечения нейтронных измерений в задачах реакторного материаловедения на уровне современных требований.

2. Способ оперативного контроля спектра, реализованный в виде специализированной облучательной сборки ДОКС, позволяющий обнаружить изменение спектра нейтронов на уровне 2 - 3 % от аттестованных значений, а также учесть обнаруженное изменение введением соответствующих поправок.

3. Новый тип нейтронно-активационного детектора по реакции 89Y(n,2n)88Y, использующийся для нейгронно-активационной спектрометрии и монигорирования в высокоэнергетической области реакторного спектра. Измеренное значение среднего сечения реакции для нейтронов деления H5U, равное 0,170±0,014 мб.

Основные результаты диссертационной работы заключаются в следующем :

4. Разработан if реализован подход к метрологическому обеспечению нейтронных измерений для предприятия с группой реакторов , значительно различающихся по спектру нейтронных полей . Существенным является введение понятия вторичного нейтронного поля (BOII) - как промежуточного образцового средства измерений .

5. Исследованием нейтронных полей на реакторах РБТ-6 , РБТ-10 , СМ-2 заложены основы системы контролируемых полей в НИИАР . Результаты включены в информационную систему '"Исследовательские реакторы России . Фактографические данные и экспериментальные возможности" ( ИС РЭМ ).

6. Разработан способ оперативного контроля спектра нейтронов . Получено авторское свидетельство на изобретение. Способ реализован в разработанном наборе ДОКС ( детекторы оперативного контроля спектра ) . Выполнено исследование возможностей ДОКСа , разработана методика применения и отработана процедура измерений . Набор подготовлен для широкого внедрения .

7. Опорное поле источника нейтронов из 252Cf (как стандарта спектра нейтронов) позволяет проводить экспериментальные исследования ядерно -физических констант взаимодействия нейтронов с веществом .

8. Разработан типовой набор нейтронно - активационных детекторов для детального исследования спектра нейтронов в реакторах , прежде всего в интересах аттестации опорных нейтронных полей . Разработка набора проводилась в совместной работе с ВНИИФТРИ и он включен в состав ИОСИ под номером СН-11/85 .

9. Измерено среднее для спектра деления ii5U сечение реакции 89Y(n,2n)88Y , выполнена оценка и рекомендован ход сечения реакции, что позволило ввести в практику нейтронных измерений новый тип нейтронно-акшвационпою дегекюра для высокознергетической области реакторного спектра нейтронов .

10. В процессе метрологического исследования образцового измерительного комплекса ИКО-П-4 выполнена прецизионная градуировка полупроводникового гамма - спектрометра . Специально подготовленный набор градуировочных источников позволил получить около 90 экспериментальных точек , что обеспечило иогрешноси, чувствительности на уровне 1 - 3 %.

Апробация работы.

Основные положения диссертационной работы доклада вились на VI конференции " Нейтронная физика " 1983 г. Киев . V Всесоюзном совещании по метрологии нейтронного излучения на реакторах if ускорителях 1990 г, Москва , семинарах постоянно действующего Координационного Научно Технического Совета по методическому обеспечению реакторного материаловедения . Результаты по сечению реакции 89Y(n,2n)ssY экспортировались на заседании рабочей группы " Нейтронная метрология " Комиссии по ядерным данным . Способ оперативного контроля спектра признан изобретением (получено авторское свидетельство N 1445422) . Работы по созданию системы метрологического обеспечения нейтронных измерений в ПЩ НИИАР отмечались в 1987 г. третьей , а в 1989 г. второй отраслевыми премиями.

В заключение автор выражает глубокую признательность за постоянную поддержку и помощь в выполнении работы научному руководителю Григорьеву Е.И. и благодарит за творческое участие в поисках путей решения проблем, в постановке и проведении исследований Маркину Н.В., Рязанова Д.К. Теллина А.И. а так же весь коллектив сотрудников Метрологического Центра нейтронных измерений НИИАР .Автор отмечает исключительно полезное сотрудничество с Трошиным B.C. . безусловно способствовавшее успешному решению поставленных задач .

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. JAEA internal report . International working group on reaktor radiation measurements specialist's meeting on radiation damage units .Harwell, UK, 1977.

2. Пименов B.B. и др. Атлас нейтронно-физических характеристик облучательных каналов реактора СМ-2 . Отчет НИИАР О-1237.

3. Алексеенко Н.Н. Радиационное повреждение стали корпусов водо водяных реакторов . М. Энергоиздат, 1981.

4. Procedings of the JAEA consultant's meeting on nuclear data for reactor neutron dosimetry. Vienna, 1973.

5. Бойцов А.А., Григорьев Е.И. и др. Система контролируемых нейтронных полей на реакторах НИИАР . Измерительная техника, 1995 г. №8 , с. 62.

6. Блинов М.В. и др. Экспериментальное исследование формы энергетического распределения нейтронов спонтанного деления калифорния-252 . Материалы 6-й Всесоюзной конференции по нейтронной физике, Киев, 1983г., т.2, с. 280

7. Болынов В.И., Володин К.Е. и др. Вопросы атомной науки и техники, сер. Ядерные константы , М. Атомиздат, 1981. Вып. 3(42) . с. 43-46

8. Старостов Б.И., Бойцов А.А. Прецезионные измерения спектров мгновенных нейтронов деления 252Cf, ^^U , ^U , 239Pu в области энергий 0.04 5 МэВ . Материалы 6-й Всесоюзной конференции по нейтронной физике , Киев , 1983г., т. 2 , с. 285

9. Старостов Б.И., Бойцов А.А. Измерения спектров мгновенных нейтронов деления 252Cf, mU , a5U, в области энергий 2-11 МэВ . Там же с.290

10. Бойцов А.А., Семенов А.Ф., Старостов Б.И. Оценка формы спектроа мгновенных нейтронов спонтанного деления M2Cf. Там же , с.301

11. Таблицы стандартных справочных данных РНМФ 87 . ГСССД-131-89 . Госкомитет СССР по стандартам М. 1989.

12. Mannhart W. Average neutron cross-sections in the 2J2Cf benchmark field . Proceeding of 4-th ASTM-EURATOM symposium jn reactor dosimetry , Gaitherburg, Maiy-Land, March 22-26, 1982 . v.2 , p.637-648

13. Хольнов Ю.В., Чечев В.П. и др. Оцененные значения ядерно-физичесуих характеристик радиоактивных нуклидов , применяемых в народном хозяйстве. М. Атомиздат 1980 .

14. Меднис И.В. Гамма- -излучение радионуклидов , применяемых в нейтронно активационном анализе . Справочник . Рига, Зинатне , 1987

15. Бойцов А.А., Григорьев Е.И., Ярына В.П. Способ оперативного контроля спектров нейтронов в реакторах . Материалы V Всесоюзного совещания по метрологии нейтронного излучения на реакторах и ускорителях . М. Изд. НПО ВНИИФТРИ, 1990 г. с. 112

16. Бойцов А.А., Григорьев Е.И. и др. Способ контроля спектров в ядерном реакторе . Авт. Свидетельство № 1445422 , 1988 г.

17. Галиев Н.Б., Григорьев Е.И., Ярына В.П. Комплекс нейтронно-активационных средств измерений для ядерно-физических установок . Сборник научных трудов ВНИИФТРИ. Вяп.36(66). М. 1978 с. 44-46

18. Григорьев Е.И., Ярына В.П. Средства нейтронных измерений для ядерных реакторов. Измерительная техника. 1980 . № 9 с. 61-64

19. Григорьев Е.И.,Тарновский Г.Б.,Ярына В.П. / Материалы 6-й Все союзной конференции по нейтронной физике . Киев, 2-6 окт.1983. М.: ЦНИИатоминформ. 1984, т.4, с. 18722. .Григорьев Е.И.и др./ВАНТ.Сер.Ядерные константа. 1989,вып.3,с. 117

20. Calamand A. /Cross-section for fission neutron spectrum induced reactions. JNDC (NDS)-55L, Vienna,Sept. 1973.

21. Lagoutine F.,Coursol N.,Legrand I. / Table de radionucleides. Mai 1985.

22. Roy I.C.,Hawton I.I. CRC-1003 (1960)

23. Rau G. EANDC(E),89 (1967), 41

24. Braun H.,Nagy I. Radiocim.Acta, 10(1968), 15

25. Steinnes E. Radiocim. Acta, 13(1970), 169

26. Qaim S.M.,Wolfle R.,Stocklin G. Chem. Nucl. Data, Measurements and Applicat. (Proc. Conf. Cantrbury, 1971), 1971,121.

27. Бродская A.K.,Иванова Н.И., Насыров Ф.Х. / ВАНТ. Сер. Ядерные константы, вып.23,1976,4.

28. Григорьев Е.И., Ноздрачев С.Ю., Тарновский Г.Б., Ярына В.П. Метод восстановления спектра нейтронов в диапазоне от 0.5 эВ до 18 МэВ ПРОСПЕКТ-1. Техника , технология , экономика . Межотраслевой реферативный сборник. сер. Т. 1980 № РД-16/110

29. Григорьев Е.И., Тарновский Г.Б., Комбинированный метод восстановления спектра надгепловых нейтронов по результатам активационных измерений . Там же №> РД-16/109

30. Внутриреакторная дозиметрия . Практическое руководство . Бриксман Б. А., Генералова В.В, Крамер-Агеев Е.А., Трошин B.C. М. Энергоатомиздат, 1985

31. Григорьев Е.И., Колерова О.Н. и др. Библиотека классифицированных спектров нейтронов БКС-2. Материалы Ш Всесоюзного совещания по метрологии нейтронного излучения т.2. М. ЦНИИатоминформ , 1983 ,с 215

32. Куприенко В.А. и др . Исследовательские реакторы НИИАР . Препринт НИИАР , П-189 , 1981