автореферат диссертации по химической технологии, 05.17.08, диссертация на тему:Гидродинамика двухфазного потока как основа моделирования и расчета межфазного тепло- и массообмена в процессах с распыливанием жидкости

доктора физико-математических наук
Симаков, Николай Николаевич
город
Ярославль
год
2003
специальность ВАК РФ
05.17.08
цена
450 рублей
Диссертация по химической технологии на тему «Гидродинамика двухфазного потока как основа моделирования и расчета межфазного тепло- и массообмена в процессах с распыливанием жидкости»

Автореферат диссертации по теме "Гидродинамика двухфазного потока как основа моделирования и расчета межфазного тепло- и массообмена в процессах с распыливанием жидкости"

На правах рукописи

СИМАКОВ Николай Николаевич

ГИДРОДИНАМИКА ДВУХФАЗНОГО ПОТОКА КАК ОСНОВА МОДЕЛИРОВАНИЯ И РАСЧЕТА МЕЖФАЗНОГО ТЕПЛО- И МАССООБМЕНА В ПРОЦЕССАХ С РАСПИЛИВАНИЕМ ЖИДКОСТИ

05.17.08 - Процессы и аппараты химической технологии

АВТОРЕФЕРАТ

I

диссертации на соискание ученой степени г доктора физико-математических наук

Ярославль 2003

Работа выполнена в Ярославском государственном техническом университете

Научный консультант доктор технических наук, Профессор

Официальные оппонеяггы: доктор физ.-мат. наук, профессор

Бытев Донат Олегович

Ясинский Федор Николаевич

доктор технических наук, профессор

доктор физ.-мат. наук, доцент

Федосов Сергей Викторович

Зуева Галина Альбертовна

Ведущая организация

ОАО НИИ «ЯРСИНТЕЗ»

св. /О.

| г. в 10 часов

на заседании диссертационного совета Д 212.063.02 при Ивановском государственном химико-технологическом университете (ИГХТУ) по адресу: 153460, г. Иваново, пр. Ф. Энгельса, 7.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИГХТУ

Автореферат разослан СЯ. 2003 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета доктор технических наук, профессор

А.П. Ильин

■Щ

3

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. Целый ряд тепло- и массообменных процессов химической технологии, таких как: ректификация, абсорбция, сушка, сжигание жидкого топлива и пиролиз жидких углеводородов, пароконденсация и испарительное охлаждение жидкостей и высокотемпературных газов, мокрая пыле- и газоочистка промышленных выбросов -осуществляется на границе жидкой и газовой фаз.

Эффективность указанных процессов определяется динамикой многофазной среды и известным образом зависит от величины удельной поверхности фазового контакта, чем обусловлено стремление к увеличению последней. Одним из способов создания развитой межфазной поверхности в системах газ-жидкость является распыливание жидкости в газовую среду с помощью различного рода устройств, в частности, форсунок.

В полых распылительных аппаратах удельная поверхность жидкости однозначно связана с дисперсностью распыла, а интенсивность тепло- и массообменного процесса в значительной степени зависит от относительной скорости движения фаз, определяющей величину коэффициентов тепло- и массоотдачи. Другими словами, эффективность химико-технологического процесса с распыливанием жидкости кроме дисперсности распыла обусловлена распределениями концентрации жидкости и скоростей фаз по объему аппарата, т.е. гидродинамической структурой образующегося двухфазного дисперсного потока, называемого факелом распыла.

Полые распылительные аппараты отличаются простотой конструкции и низкой стоимостью, обладают малым гидравлическим сопротивлением. Однако ввиду отсутствия адекватных гидродинамических моделей двухфазного течения методы расчета и проектирования таких аппаратов недостаточно развиты, влияние отдельных факторов не выяснено, чем отчасти объясняется их довольно ограниченное применение.

Распыливание жидкости с помощью форсунок применяется кроме химической промышленности также во многих других отраслях: энергетике, транспорте (двигатели внутреннего сгорания), машиностроительной, целлюлозно-бумажной, пищевой.

Из вышеизложенного следует, что развитие методологии моделирования и расчета совмещенных гидромеханических и тепло- массообменных процессов с форсуночным распыливанием жидкости, включающее дополнительные исследования образующегося двухфазного дисперсного потока, разработку моделей гидродинамики факела распыла и кинетики тепло- и массопереноса между отдельной каплей и газом, методов сочетания указанных моделей представляет несомненный интерес для химической технологии и является ее акту

Диссертационная работа выполнена в соответствии с координационными планами АН СССР и РАН на период 1981...2002 гг. по проблеме "Теоретические основы химической технологии" (задание 2.27.2.6.9), постановлением ГКНТ СССР № 237 от 10.07.81, планом работ института микроэлектроники РАН по заказу ОИВТА РАН над проектом 5-006 ("Сухой процесс") на 1992...1994 гг., планами госбюджетных и х/д НИР Ярославского политехнического института на 1981... 1990 гг., института микроэлектроники РАН на 1991...1995 гг., Ярославского государственного технического университета на 1996...2002 гг.,

Цель работы - развитие методологии моделирования совмещенных гидромеханических и тепло-, массообменных процессов химической технологии, в частности, разработка гидродинамических основ моделирования и расчета межфазного тепло- и массоообмена в процессах с распыливанием жидкости - достигается решением следующих задач:

1) комплексное экспериментальное исследование свободного факела распыла механической центробежно-струйной форсунки,

2) анализ физической картины двухфазного потока по результатам эксперимента,

3) разработка математического описания и методов расчета гидродинамической структуры факела распыла,

4) разработка моделей элементарных актов тепло- и массопереноса на уровне отдельной частицы дисперсной фазы,

5) исследование влияния теплового излучения на процесс испарения капель в высокотемпературном газовом потоке (например, в сажевом реакторе),

6) сочетание моделей гидродинамики факела с моделями кинетики элементарных актов для расчета и оптимизации совмещенных процессов с форсуночным распыливанием жидкости.

НАУЧНАЯ НОВИЗНА

1. Внесен ряд новшеств в экспериментальные методики, в том числе для измерения дисперсности распыла предложен новый критерий однократности светорассеяния, обеспечивающий математически корректное определение спектра размеров капель по индикатрисе светорассеяния, выведена и использована формула для расчета среднего заутеровского диаметра капель через интегралы от индикатрисы. Предложен новый вариант лазерного однолучевого метода и разработано устройство для измерения скорости отдельных капель в двухфазном потоке. Физически обоснованы и выполнены изменения конструкций пневмометрических трубок, позволившие устранить влияние дисперсной фазы на измерения скорости и давления газа в двухфазном потоке, не искажая их результатов. Разработан прецизион-

ный капиллярный микроманометр с чувствительностью 0,03 Па - в 40 раз выше, чем у промышленного аналога.

2. С использованием новых экспериментальных методик и устройств проведены измерения дисперсности распыла, скоростей, концентраций и удельных потоков жидкости, скоростей и статических давлений газа на различных (до 1 м) расстояниях от форсунки при различных давлениях Рф на ней. Установлен ряд новых экспериментальных фактов. В том числе: 1) средний размер капель приблизительно пропорционален Рф"1/2, по длине факела он уменьшается примерно на 10 % - их вторичным дроблением в потоке можно пренебречь, 2) в факеле имеет место разрежение газа порядка 10 Па, чем объяснен эффект инжекции газа внутрь факела, 3) обнаружено новое, не известное прежде явление -возникновение "раннего" (уже при переходных числах Яе>50) кризиса сопротивления капель, тем самым объяснено, почему даже на удалении 1 м от форсунки относительная скорость фаз значительна (до 12 м/с).

3. На основе анализа экспериментальных данных представлена физическая картина двухфазного потока, обладающая рядом особенностей. Показано, что радиальные распределения всех гидродинамических характеристик на достаточном удалении (>300 мм) от форсунки автомодельны. Тем самым, установлено наличие в факеле двух зон течения: активной прикорневой - до 300 мм от форсунки, и автомодельной - ниже по течению. В первой имеет место интенсивный обмен фаз импульсом, во второй - их взаимодействие существенно слабее, а потоки импульса практически не изменяются. Для течения газа в факеле по трем признакам: 1) величине 11е»3-105, 2) виду зависимости скорости газа на оси от координаты, 3) наличию автомодельное™ профилей скорости - выявлена аналогия с однофазной турбулентной струей. Вместе с тем установлены и отличия - наряду с заметным градиентом давления газа, автомодельные профили его скорости в факеле иные, более "пологие", чем в струе, что объяснено особенностью в турбулентном трении.

4. Особенность турбулентности выяснена при сравнительном анализе теорий Прандтля и Рейхарда применительно к автомодельной зоне факела. Показано, что масштаб турбулентности газа в факеле (длина пути смешения) зависит не только от аксиальной, но и от раДиальной координаты. Одновременно с этим выводом получено новое по виду уравнение движения для аксиальной скорости газа, которое совместно с уравнением неразрывности было решено аналитически. В результате получен автомодельный профиль скорости газа в факеле, хорошо согласующийся с экспериментом.

5. Используя формулу для профиля скорости, интегрированием по сечению факела получены выражения для потоков массы, импульса и энергии газа в зависимости от осевой координаты и давления на

форсунке. Показано, что поток импульса газа в автомодельной зоне, сохраняясь по величине, составляет около половины первоначального потока импульса жидкости. Совокупностью полученных для течения газа результатов и данных для потока жидкости представлена полуэмпирическая модель гидродинамики факела. Путем усреднения характеристик течения по сечению факела обосновано применение и предложен один из вариантов более простой - одномерной модели. Обе модели позволяют с разной точностью рассчитать гидродинамическую структуру потоков фаз в факеле форсунки.

6. Особенностями физической картины двухфазного потока обоснована необходимость и предложены способы учета турбулентности, градиентов давления газа и кризиса сопротивления капель при построении двухскоростной двумерной численной модели факела. При этом также предложено использовать сочетание метода взаимопроникающих сред (ВПС) и теории турбулентных струй (TTC), в котором основу математического описания составляют уравнения классической гидродинамики: неразрывности и движения. В отличие от TTC предложено рассматривать газ как сжимаемую среду, а для замыкания системы уравнений использовать уравнение адиабаты Пуассона, связывающее давление и плотность газа.

7. С использованием предложенного подхода и учетом различий в турбулентном трении газа разработаны двумерные численные модели осесимметричной турбулентной газовой струи и факела распыла, включающие в себя: их математическое описание дифференциальными уравнениями в физических переменных, выбор явной разностной схемы, обладающей малой численной вязкостью, формулировку условия устойчивости схемы, начальных и граничных условий смешанного типа, метод расчета. Результаты расчета однофазной струи и факела распыла по этим моделям хорошо согласуются с экспериментом.

8. Разработан ряд математических моделей кинетики тепло- и массообмена в гетерогенной системе. В том числе: 1) аналитическая модель кинетики хемосорбции, построенная в предположении о малой скорости химреакции, подтвержденная экспериментом, 2) численная модель того же явления, свободная от ограничений на скорость химреакции, 3) численная модель теплообмена капли с газовым потоком. Численные модели включают в себя математическое описание явлений дифференциальными уравнениями (диффузии, химкинетики, теплопроводности), выбор абсолютно устойчивых неявных разностных схем, формулировку граничных условий 3-го или 1-го рода и начальных условий, метод расчета - прогонкой. По результатам моделирования кинетики явлений переноса сделаны выводы о возможности их упрощенного описания и расчета в распылительных процессах с использованием уравнений тепло- и массоотдачи.

9. Из фундаментальных законов теплового излучения и оптики выведены формулы, на основании которых разработан метод расчета поглощательной способности к тепловому излучению - степени черноты а - шарообразного тела малых (0.05...5 мм) размеров с использованием данных ИК-спектроскопии для его материала. Расчет для капель ряда углеводородов с размерами «1>0,1 мм дал величину а®0,8...0,9 - близкую к единице.

10. Проведено теоретическое исследование влияния теплового излучения на процесс испарения диспергированной жидкости в высокотемпературном газовом потоке (например, в реакторе для получения техуглерода). Совместным интегрированием уравнений движения и испарения капель решалась задача о скорости их испарения снаружи и скорости роста паровых зародышей внутри них. В результате выявлена новая роль теплового излучения: за счет поглощения энергии излучения от стенок реактора может происходить разогрев капель сырья изнутри, рост паровых пузырьков внутри них, взрывное вторичное дробление капель на более мелкие, которые затем достаточно быстро испаряются -это нашло косвенное подтвеждение на опыте в ОАО "Яртехуглерод".

11. Разработанные модели гидродинамики факела в сочетании с моделями элементарных актов переноса применены для расчета и оптимизации ряда распылительных процессов и аппаратов. Выведены аналитические формулы для гидравлической характеристики и к.п.д. аппаратов двух типов (инжектора и эжектора), согласующиеся с экспериментом и позволяющие оптимизировать режим их работы. По одномерной модели факела с уравнениями тепло- и массообмена фаз проведено численное моделирование процесса испарения распыленной жидкости в потоке газов горения (в сажевом реакторе). Установлено, что сильнее всего на скорость испарения влияет начальная дисперсность распыла. По

пл тг^иптттлюоглК ип папи Лоь-огто в г*/лт* ото и тли г> лтооидииоитл

массоотдачи и баланса примеси при хемосорбции проведена оценка абсорбционной способности различных зон течения и распылительного аппарата в целом при мокрой газоочистке. Показано, что прикорневая зона факела распыла вносит в общий эффект хоть и заметный (14...17 %), но не абсолютный вклад вопреки существующим у некоторых I специалистов представлениям.

ПРАКТИЧЕСКАЯ ЦЕННОСТЬ РАБОТЫ

Предложенные гидродинамические модели однофазной струи и факела форсунки, а также модели кинетики элементарных актов тепло- и массопереноса как в сочетании между собой, так и раздельно могут быть и частично уже были применены к расчету и оптимизации тепло- и массообменных процессов, в том числе процессов в распылительных

аппаратах. При этом разработаны методы расчета:

1) течения сжимаемого газа в однофазной турбулентной струе;

2) структуры потоков фаз в факеле распыла форсунки - по трем различным моделям;

3) кинетики хемосорбции в плоском слое - по двум моделям;

4) кинетики теплообмена капли с газовым потоком — по численной модели;

5) степени черноты капель углеводородных и других жидкостей по данным ИК-спектроскопии;

6) процесса испарения диспергированной жидкости в высокотемпературном газовом потоке - по двум моделям;

7) гидравлических характеристик струйных аппаратов инжекционного и эжекционного типов с оптимизацией режима их работы;

8) массообменной способности различных зон течения и распылительного аппарата в целом при мокрой газоочистке.

Предложены практические рекомендации по усовершенствованию:

1) процесса распылительной сушки полимеров, для чего разработаны новый способ и устройство;

2) технологии микроэлектронной литографии, для которой также изобретен новый способ;

3) технологии (способа и реактора) для получения технического углерода из жидкого углеводородного сырья путем использования в Ярославском ОАО "Яртехуглерод" реакторов с многоканальной зоной ввода сырья и смешения его с газами горения - это позволило определенным образом улучшить процесс производства и качество продукта, повысить производительность на 44 % и увеличить прибыль на 4 млн. руб. в год в расчете на один реактор.

Всего на основании результатов проведенных исследований сделано

6 изобретений (из них 4 с участием автора), на которые выданы авторские

свидетельства СССР и патенты РФ.

АВТОР ЗАЩИЩАЕТ

1. Методологию моделирования совмещенных гидромеханических и тепло-, массообменных процессов с распиливанием жидкости, согласно которой модель гидродинамики двухфазного потока как основа сочетается с моделями кинетики элементарных актов переноса на уровне отдельной частицы дисперсной фазы.

2. Феноменологический подход к моделированию двухфазного потока, объединяющий методы ВПС и TTC и использующий для математического описания каждой из фаз основные уравнения классической гидродинамики: неразрывности и движения (импульсов), - причем газ рассматривается как сжимаемый.

3. Новые экспериментальные методики и результаты измерения дис-

персных и гидродинамических характеристик факела распыла форсунки, в частности, свидетельствующие о наличии в факеле разрежения газа и новом обнаруженном явлении - "раннем" кризисе сопротивления капель (уже при Re>50).

4. Анализ полученных экспериментальных данных и выводы об аналогии течения газа в факеле с турбулентной струей, наличии автомодельной и активной зон течения, особенностях турбулентного трения и межфазного взаимодействия, необходимости и способе учета этих особенностей при моделировании двухфазного потока.

5. Двумерную численную модель турбулентной газовой струи и три модели факела распыла, в том числе одно- и двумерную полуэмпирические и двумерную численную.

6. Ряд моделей элементарных актов переноса в гетерогенной системе, а именно: аналитическую модель кинетики хемосорбции в плоском слое и ее экспериментальную проверку, численную модель того же явления, численную модель теплообмена сферической капли с газовым потоком, а также результаты расчетов по этим моделям и выводы из их анализа.

7. Метод и результаты расчета поглощательной способности к тепловому излучению - степени черноты - капель ряда углеводородных жидкостей с использованием данных ИК-спектроскопии.

8. Результаты теоретического исследования роли теплового излучения в процессе получения техуглерода, в частности, выводы о том, что за счет поглощения излучения от стенок реактора может происходить разогрев капель сырья изнутри, рост паровых пузырьков внутри них, взрывное вторичное дробление капель на более мелкие, которые затем достаточно быстро испаряются.

9. Методы расчета гидравлических характеристик и оптимизации режима работы струйных аппаратов инжекционного и эжекционного типов.

10. Метод и результаты расчета процесса испарения диспергированной жидкости в высокотемпературном газовом потоке и выводы о степени влияния ряда параметров на процесс.

11. Метод и результаты оценки массообменной способности различных зон течения и распылительного аппарата в целом при мокрой газоочистке.

12. Новые технические и технологические решения, разработанные с использованием научных результатов, представленных в диссертации.

АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ

Основные результаты работы докладывались на 19-ти Международных и Всесоюзных научных конференциях:

"Дисперсные системы" - XX конф. стран СНГ (Одесса, 2002), The 17

International Conference on Liquid Atomization and Spray Systems - "ILASS"

(Zurich, 2001), 3-rd European Congress of Chemical Engineering (Germany,

Nuremberg, 2001), "Теоретические и экспериментальные основы создания новых высокоэффективных химико-технологических процессов и оборудования" - Междунар. науч. конф. (Иваново, 2001), "Дисперсные системы" - XIX конф. стран СНГ (Одесса, 2000), "Теория и практика фильтрования" - Междунар. науч. конф. (Иваново, 1998), "Физика и техника плазмы" - Междунар. науч. конф. (Минск, 1994), " Микро-электроника-94" - Междунар. науч. конф., (Москва, 1994), "Химтехника-88" - Всесоюз. конф. (Чимкент, 1988), "Методы диагностики двухфазных и реагирующих потоков" - Всесоюз. науч.-техн. конф. (Харьков-Алушта, 1988), "Всесоюзная конференция по кинетической теории разреженных и плотных газовых смесей и неоднородных сред" (Ленинград, 1987), "Аэрозоли и их применение в народном хозяйстве" - V Всесоюзная конференция (Юрмала, 1987), "Повышение эффективности и надежности машин и аппаратов в основной химии" - Всесоюз. совещание, (Сумы, 1986), "Актуальные вопросы физики аэродисперсных систем" - Всесоюз. конф. (Одесса, 1986), "Современные проблемы химической технологии" -Всесоюз. конф. (Красноярск, 1986), "Проблемы турбулентных течений", -Всесоюз. конф. (Донецк, 1986), "Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики" - Всесоюз. конф. (Новосибирск, 1985), "Повышение эффективности, совершенствование процессов и аппаратов химических производств (ПАХТ-85)" - Всесоюз. конф. (Харьков, 1985), "Новые процессы и оборудование для получения веществ реактивной квалификации (Реахимтехника-2)" - Всесоюз. конф. (Днепропетровск, 1985).

Публикации: по материалам диссертации опубликовано 49 работ.

Структура и объем работы: диссертация состоит из введения, 10-ти глав и заключения, содержит 286 стр. основного текста, 64 рисунка, 4 таблицы, список литературы из 158 наименований и приложение. Общий объем - 354 с.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы ее цель и задачи, перечислены признаки научной новизны и практической значимости.

В первой главе проведен анализ проблем математического моделирования и расчета совмещенных тепло-массообменных процессов с распы-ливанием жидкости, рассматриваются методы и некоторые результаты предшествующих исследований таких процессов, обосновывается актуальность темы, формулируются конкретные задачи данного исследования.

При моделировании тепло-массообменных процессов в многофазных средах возникает ряд проблем, связанных с построением достаточно общей замкнутой системы уравнений, упрощением математической поста-

новки задачи и формулировкой физически обоснованных граничных условий. По этой причине в настоящее время отсутствует единая теоретическая база для построения физически строгих моделей процессов переноса в многофазной системе.

Наиболее перспективным подходом к моделированию тепло- и массообмена в дисперсных системах представляется сочетание гидродинамической модели, описывающей движение фаз, с уравнениями элементарных актов переноса, описывающими обмен веществом, импульсом и энергией между отдельной частицей дисперсной фазы и окружающей ее сплошной средой. В данном подходе гидродинамическая модель служит основой математического описания совмещенного процесса.

■Более предпочтительными по сравнению с типовыми кибернетическими моделями структуры потоков фаз в объемном аппарате - полного вытеснения, идеального смешения и т.п. - являются феноменологические модели гидродинамики многофазного потока, основанные на использовании фундаментальных законов сохранения массы, импульса и энергии и соответствующих им уравнений.

Полидисперсное двухфазное течение, возникающее при распыли-вании жидкости, представляет собой сложное и недостаточно изученное явление. В литературе нет однозначных и удовлетворительных методик для расчета дисперсных характеристик распыла форсунок, отсутствуют экспериментальные данные об изменении дисперсности вследствие вторичного дробления и коалесценции капель в факеле распыла, неоднозначны рекомендации по расчету коэффициента сопротивления капель при их движении в газе, практически нет экспериментальных данных о распределении скоростей, концентраций, удельных потоков жидкости, скоростей и статического давления газа по объему факела распыла.

Кроме того, недостаточно изучен механизм эффекта эжекцин (увлечения) газа в факел распыла. Данный эффект объясняют, с одной стороны, взаимодействием турбулентных молей газа, с другой - наличием в факеле распыла градиентов статического давления газа. Обратное влияние эжекционного эффекта на движение дисперсной фазы в факеле также не нашло отражения в литературе.

При феноменологическом описании двухфазного течения в факеле форсунки могут быть использованы два подхода. Первый из них представляет собой развитие полуэмпирической теории турбулентных струй с учетом примеси дисперсной фазы. Вторым является континуальный подход, использующий для описания движения каждой из фаз уравнения классической гидродинамики, дополненные членами, учитывающими межфазный перенос массы, импульса и энергии.

Отличие указанных подходов заключается в том, что в первом из них модель движения фаз является односкоростной, с необходимостью учитывается турбулентный перенос импульса и массы поперек потока, но

пренебрегают градиентами статического давления! Во втором - модель двухскоростная, турбулентное трение в газе не учитывается, но могут быть учтены градиенты его статического давления.

Вопрос о предпочтительности одной из моделей или необходимости применения их сочетания в литературе не разрешен.

На основании изложенного делается вывод о необходимости комплексного экспериментального исследования гидродинамики свободного факела распыла механической форсунки. Проводится анализ существующих экспериментальных методов и ставятся задачи эксперимента.

В первой главе также анализируется состояние вопросов моделирования элементарных актов переноса в гетерогенной системе, здесь отмечается, что некоторые задачи тепло- массообмена через межфазную поверхность успешно решены аналитически. Для других, в частности, для хемосорбции - известных решений нет. Нет ясности и в вопросе о роли теплового излучения в процессе испарения капель в высокотемпературном газовом потоке, происходящем в сажевом реакторе. Отсюда делается вывод о необходимости рассмотрения этих вопросов в диссертационном исследовании.

Таким образом, задачами настоящего исследования являлись:

1) экспериментальное изучение гидродинамической структуры двухфазного потока в свободном факеле распыла механической центробежно-струйной форсунки, включающее измерение пространственных распределений основных гидродинамических характеристик фаз: скорости и давления газа, скорости, концентрации, удельных потоков и дисперсности жидкости;

2) анализ результатов эксперимента и выбор на основании этого анализа физической модели двухфазного течения в факеле распыла;

3) разработка математического описания и методов расчета гидродинамики факела распыла механической форсунки;

4) исследование кинетики элементарных актов тепло- массопереноса на уровне отдельной частицы дисперсной фазы, осложненного воздействием теплового излучения или химической реакции; '

5) разработка математических моделей совмещенных распылительных процессов, сочетающих гидродинамику двухфазного потока с кинетикой элементарного акта:

6) практическое применение этих моделей к расчету некоторых распылительных процессов и аппаратов.

Во второй главе изложены методика и результаты измерений дисперсных характеристик распыла. Использование для этих целей метода малоугловой индикатрисы рассеяния света (ММУ) оказалось возможным лишь с учетом ряда особенностей дисперсной системы, обнаруженных при отработке методики.

Главная из них заключалась в том, что в отличие от квазиравно-

весных систем, например, туманов - в факеле распыла имеется большое число мелких частиц с диаметром, меньшим 3 мкм. Это приводит к тому, что экспериментальная функция оптической информации может не иметь в области малых углов рассеяния (до б°) асимптотического уровня значений, достижение которого определяет величину максимального угла измерения индикатрисы.

Другие особенности связаны с колебаниями сигнала светорассеяния во времени, выбором критерия однократности рассеяния и учетом "нулевого распределения" рассеянного света, измеряемого в отсутствии частиц.

В эксперименте с помощью устройства, в состав которого входили "точечная" приемная диафрагма диаметром 0,1 мм, линза с фокусным расстоянием 365 мм и фотоумножитель ФЭУ-97 измерялись индикатрисы рассеяния лазерного (ЛГ-31) пучка на каплях воды, распыливаемой центробежно-струйной форсункой типа ВТИ с диаметром сопла 2 мм, ориентированной вертикально вниз.

Численная обработка экспериментальных индикатрис показала, что спектр размеров капель по высоте факела изменяется незначительно - на 10 %. Их средний объемно-поверхностный диаметр при давлении на форсунке Рф=5 ати составляет на расстояниях от последней 7=100, 300, 500, 700 мм соответственно (132=152, 141, 136, 134 мкм. Отсюда следует вывод о несущественности эффектов вторичного дробления и коалес-ценции капель в факеле механической форсунки.

При изменении давления Рф жидкости на форсунке средний размер капель й32 уменьшался обратно пропорционально квадратному корню из величины этого давления и составлял на расстоянии г=300 мм от форсунки при Рф=3, 5, 9 ати соответственно с!э2=176, 141, 110 мкм. Модальный размер распределения объемов капель по диаметрам приблизительно равен среднему объемно-поверхностному диаметру.

Третья глава посвящена вопросам измерения гидродинамических характеристик дисперсной фазы, а, именно: распределений осевой компоненты скорости, концентрации и удельных потоков капель по объему факела.

Для измерения скорости капель использовалась модификация лазерного однолучевого время-пролетного анемометра. Усовершенствование метода измерений заключалось в том, что импульс фототока сигнала светорассеяния на частице подвергался последовательному двукратному дифференцированию и фазовому детектированию триггером Шмитта.

В эксперименте установлено, что скорости капель в каждой точке измерения в факеле распределены в довольно широком интервале значений: дисперсия скорости составляет около 25 % от ее средней величины, что может быть обусловлено пульсациями струи на выходе из форсунки. Средняя скорость капель на оси факела на отрезке 100...900 мм

от форсунки уменьшается примерно на 20 %. Уменьшение средней аксиальной скорости по радиусу факела составляет около 30 %, а ее радиальные профили имеют вогнутую форму (рис. 1 и 2).

Распределение объемной доли капель измерялось методом малоуглового светорассеяния. Методика состояла в том, что протяженность рассеивающей зоны факела по его диаметру изменялась с помощью вдвигаемой в факел стеклянной трубки, внутри которой проходил лазерный пучок. Вследствие незначительности изменения спектрального состава капель по радиусу факела это позволило избежать необходимости использования преобразования Абеля и сократить объем измерений.

Результаты эксперимента свидетельствуют, что на расстояниях г>300 мм от форсунки изменение профиля концентрации капель в факеле по высоте последнего незначительно. Это объясняется искривлением траекторий капель в сторону оси факела вследствие их взаимодействия с эжектируемым газом.

Распределение удельных потоков жидкости (плотности орошения) измерялось двумя цилиндрическими трубками-зондами с диаметрами 8 и 19 мм. Изокинетичность течения газа при отборе пробы жидкости не обеспечивалась: оценка допускаемой при этом ошибки составляла менее 10 %.

Измерения показали, что нормированные радиальные профили плотности орошения деформируются по высоте факела, сжимаясь к его оси, что не позволяет считать их автомодельными во всех сечениях факела. При изменении давления жидкости на форсунке конфигурация профиля плотности орошения в основном сохраняется, что, по-видимому, определяется конструкцией форсунки. Обнаружена некоторая анизотропия распределения плотности орошения по азимутальному углу факела. Сопоставлением данных по скорости, концентрации жидкости и плотности орошения между собой установлена их удовлетворительная корреляция.

В четвертой главе описаны методики и представлены результаты измерения полей статического давления и скорости газа в факеле распыла и близкой к нему окрестности. Единство экспериментальных методик обеспечивалось раздельным использованием для измерений пневмо-метрических трубок Пито и Прандтля в комплексе с прецизионным диф-манометром.

Для устранения влияния дисперсной фазы потока на процесс и результат измерения оказалось необходимым усовершенствовать конструкцию трубок. С этой целью были увеличены диаметры приемных отверстий трубки статического давления с 1,3 до 4 мм при уменьшении их числа с 8 до 4, что предотвратило образование на них пленки жидкости. Ошибка, обуславливаемая этими изменениями, составляла около 10 % и учитывалась градуировкой. Кроме того, каждая из трубок в нижней части оканчивалась гидрозатвором для отвода попадающей в нее жидкости в поток.

и

í,m

4« ■

а •

Z, мн

о ' аав лов мю *оа

Рис. 1. Изменение скорости капель на оси факела распыла по его высоте: О - Рф=3 ати, А - 5 ати, 0-9 ати

44

0.2

м

«I

Рис. 2. Безразмерные профили аксиальной компоненты скорости капель: ■ - z-300 мм, А - 500 мм, • - 700 мм, Рф=5 ати

Для повышения чувствительности измерительного устройства в дополнение к серийному микроманометру типа ММН был разработан и изготовлен прецизионный капиллярный микроманометр с чувствительностью 0,03 Па и временем релаксации 15 с.

Измерениями установлено, что в факеле распыла создастся разрежение газа порядка 10 Па, отчасти обуславливающее эффект эжекции газа из внешней области в полость факела. Разрежение и скорость газа зависят от давления на форсунке, максимальны в прикорневой зоне факела и убывают по высоте и по радиусу факела. Скорость газа на периферии факела порядка 1 м/с и меньше. Направление вектора скорости газа приблизительно совпадает с направлением радиус-вектора, проведенного из центра сопла форсунки в точку измерения. Форма огибающей векторов скорости в точках поперечного сечения факела при удалении от форсунки из выпуклой переходит в вогнутую.

В пятой главе проводится анализ физической картины двухфазного течения в факеле распыла по совокупности экспериментальных данных.

В результате установлена аналогия между течением газа в факеле и затопленной струей: скорость газа на оси факела уменьшается обратно пропорционально осевой координате а ЬРф

" 1 = 2 + Т0 ' а(Рф)/Рф=Ь= (1,57±0,03) м /(с-ати) (1)

отсчитываемой от некоторого полюса, расположенного выше форсунки на расстоянии 2о=2^о(Рф) от нее, безразмерные радиальные профили скорости газа на достаточном удалении от форсунки (т>300 мм) - автомодельны (рис. 3 и 4).

Анализ экспериментальных данных о движении дисперсной фазы показал, что профили скоростей, концентраций и удельных потоков жидкости в указанной зоне факела также автомодельны (рис. 2), причем первый из них можно приблизительно считать равномерным, а два других - линейными по радиусу факела.

Наличие автомодельное™ профилей гидродинамических характеристик факела позволило выделить в нем две зоны двухфазного течения: активную прикорневую зону, где происходит интенсивный обмен фаз импульсом и, по-видимому, наиболее интенсивный тепло- и массообмен, и автомодельную зону факела ( 2>300 мм), в которой интенсивность процессов межфазного переноса существенно ниже, чем в прикорневой зоне, и поток импульса каждой из фаз практически сохраняется.

Относительная скорость фаз в автомодельной зоне факела составляет заметную величину, около 12 м/с. Незначительность межфазного взаимодействия при этом выражена в меньших (в 3...7 раз) значениях рассчитанного по экспериментальным данным коэффициента сопротивления капель в факеле по сравнению с известными из литературы

Рис. 3. Зависимость величины, обратной к скорости газа на оси факела, от осевой координаты: ▲ - Рф=3 ати, ■ - 5 ати, • - 9 ати

Рис. 4. Универсальные профили безразмерной скорости газа

1 - в факеле распыла механической форсунки, "№=ехр(-у-1п2), т^птСуХ/'^Р^)

2 - профиль Толмина для струи

значениями для шаровых частиц - кризис сопротивления при переходных числах Рейнольдса Ие>50. Последнее объясняется особенностью двухфазного течения в факеле распыла - сильной турбулентностью набегающего на капли и обтекающего их газового потока.

В шестой главе рассматриваются вопросы математического моделирования гидродинамики осесимметричного факела распыла.

На основе анализа экспериментальных данных, приведенного в предыдущей главе, делается вывод о недостаточности использования для математического моделирования факела распыла какого-либо одного из двух известных подходов: развития теории турбулентных струй или континуального подхода.

В качестве альтернативы предлагается использовать сочетание этих подходов, в котором с учетом различия скоростей фаз в факеле исходные уравнения неразрывности и движения записываются для каждой фазы отдельно, как в приближении взаимопроникающих континуумов

-р- + iv, • + \л/г ■ = а—- пч

дt 2 82 г дг * рг V'

Э? дг Г дг дг г дг ди2 ди2 ди2 ^

(4)

д1 1 д2 г дг * рж а ^

диг диг диг К

где \у2, \уг, и2, иг - компоненты скоростей газа и жидкости, соответственно, а - объемная доля жидкости, g - ускорение силы тяжести, £ - объемные плотности составляющих силы межфазного взаимодействия.

После осреднения исходных уравнений (2...6) по времени, как это делается в теории турбулентных струй, в них появляются дополнительные члены, зависящие от средних значений произведений пульсационных составляющих зависимых переменных. Эти члены учитывают процессы турбулентного переноса - диффузию, трение и т.п., а их структура -зависимость от осредненных составляющих - может быть раскрыта на основе экспериментальной информации.

Сопоставление экспериментальных данных с предварительными результатами численного моделирования факела системой (2...6) показало, что в уравнениях движения жидкости, по крайней мере в автомодельной зоне факела, дополнительными членами можно пренебречь, равно, как и членами, описывающими межфазное взаимодействие в этой зоне, допол-

*

нительный член в уравнении (3) движения газа, описывающий турбулентное трение в нем, должен быть учтен - в противном случае результаты расчета течения газа не согласуются с экспериментом.

Напряжение турбулентного трения газа может быть описано формулой Прандтля

,2 ,д™г\2 12 Г-2

с той разницей, что в отличие от однофазной турбулентной струи длина пути смешения Ь зависит не только от аксиальной Ъ, но и от радиальной г координаты факела.

При этом как в модели Прандтля, так и в модели Рейхарда автомодельный профиль скорости газа в факеле апроксимируется экспоненциальной зависимостью (рис. 2).

=|.ехр(-у у=С2-Рф1/2, С2= 5,25 (ати)"2 (8)

Используя распределение скорости (8), интегрированием по сечению факела удалось определить потоки массы, импульса и кинетической энергии газа в факеле, соответственно,

б3 = 2 • я • р3 • -щ • 2 > £,.«.Рв.(^.рф, = Р. (9)

Расход жидкости и начальный поток ее импульса могут быть определены по известным для форсунок формулам. При этом оказалась, что поток импульса газа в автомодельной зоне составляет почти половину начального потока импульса жидкости: Ьг=0,46 Ьжо. Поскольку изменением потока импульса жидкости в автомодельной зоне можно пренебречь -скорость жидкости в ней приближенно можно считать неизменной. В совокупности с автомодельностью распределений дисперсной фазы перечисленные закономерности составляют сущность полуэмпирической модели факела распыла механической форсунки.

Наличие автомодельности радиальных профилей гидродинамических характеристик потока по высоте факела позволяет считать достаточно обоснованным использование при инженерных расчетах приближенных (квази)одномерных моделей факела. С учетом этого замечания в конце 6 главы предложена одномерная модель для расчета гидродинамической структуры потоков фаз в свободном факеле, полученная упрощением полуэмпирической модели путем усреднения гидродинамических характеристик по сечению факела, изменяющемуся в направлении его оси. Эта модель позволяет определить усредненные по сечению факела различающиеся между собой скорости каждой из фаз и изменение вели-

чины межфазной поверхности по высоте факела. Исходными параметрами в обеих последних моделях служат диаметр выходного отверстия форсунки и величина избыточного давления жидкости на ней.

Седьмая глава посвящена разработке более точной двумерной численной модели гидродинамики факела форсунки. Поскольку наибольшую трудность представляет моделирование движения газовой фазы, сначала все связанные с этим проблемы разрешались в численных экспериментах по моделированию однофазной турбулентной осесиммет-ричной газовой струи. Исходными здесь служат уравнения классической гидродинамики для сжимаемого газа: уравнение неразрывности dp + d(p.u)1_j{r-p-v) = dt dz г дг ' (10)

и уравнения движения для осредненных по времени аксиальной u=u(r, z) и радиальной v=v(r, z) компонент его скорости:

ди_ 5U д(г-т) 1 дР_

dt+U'dz+ ' дг р г' дг р' dz » <п)

dv dv dv 1 дР

-W + u-dI + v-dF = ~ р'эГ- 02)

Система уравнений (10)...(12) незамкнута - в ней 4 неизвестные функции: u, v, р, Р. Для замыкания системы в предположении об адиабатности течения газа используется уравнение адиабаты Пуассона

Р = const = ^ дР = у- — -др = с2

'Ф = С°{Й 'др (13)

РГ РI Р

где с - скорость звука в газе. Подстановка последнего выражения из (13) в (11) и (12) замыкает систему уравнений (10)...(12).

Главную особенность турбулентного течения - наличие напряжения турбулентного трения х - учитывают, используя "новую" гипотезу Прандтля как в аналитической модели Гертлера

ди

т = р-У- —, (14)

где кинематический коэффициент турбулентной вязкости у=ст-(1/р)1/2, 1=р и (г0 ио)2 - сохраняющийся поток импульса круглой струи, ст=0,019 -эмпирическая постоянная. Переходя к безразмерным величинам, все переменные в уравнениях (10...14) делят на соответствующие характерные значения.

При переходе от дифференциальных уравнений (10)...(12) к их разностным аналогам на прямоугольной пространственной сетке (5, ^ использовалась известная явная разностная двухшаговая схема Лакса-Вендроффа. На первом шаге по времени вычисления проводятся по схеме Лакса, в которой разностный аналог, например, уравнения (12) имеет вид:

КГ12 = 14 ■ Ки + <и + Кн + Кн) -1 • К ■

и 2-Аг 0Ч. 2-АГ 1

На втором шаге вычислений в выражениях, аппроксимирующих пространственные производные, используются найденные промежуточные значения величин:

уП+112 уП+1/2

'.у '.у 1 '.У 2-Аг

„п+1/2 п+1/2 . рП+1/2 рп+1/2 .уп+т ~у'-*.у 1 ) 1 }

и 2-Аг рП+112 2 АХ ''

Схема Лакса-Ведроффа оказывается центрированной по времени, благодаря чему численные эффекты вязкости и диффузии в ней значительно меньше, чем в одношаговой схеме Лакса, что позволяет получить более близкие к истине профили скорости газа в струе.

Самым трудным при построении численной модели оказалось задание подходящих граничных условий. Дело в том, что это может быть сделано не единственным образом, однако не все возможные варианты сохраняют устойчивость разностной схемы. Нам удалось установить их эмпирически - подбором. Отметим, что в граничных узлах расчетной области разностная схема с неизбежностью имеет другой нежели в формулах (15) и (16) вид - для аппроксимации пространственных производных здесь можно использовать не двух-, а лишь односторонние разности. Кроме того, следует учесть, что на оси симметрии (при г=ЬДг=0) радиальная скорость у=0, производные по г от некоторых переменных здесь также могут обращаться в нуль. На верхней границе (¡=0) расчетной области задают радиальный профиль и(г) скорости газа, истекающего из сопла, он может быть прямоугольным, трапециевидным. На боковой (внешней) границе для определения плотности газа может быть использовано уравнение Бернулли

и^ + '

Р-РО-И—^^Щ-). (17)

Вышеописанный алгоритм был реализован на алгоритмическом языке Паскаль для расчета основного и начального участка осесиммет-ричной турбулентной газовой струи. На рис. 5. представлены некоторые результаты моделирования основного участка струи — профиль аксиальной скорости газа в приведенном виде (Щ11)=и(г, г)/и(0, г), Я=г/Г|/2, и(1)=1/2), который на достаточном удалении от сопла радиусом г0, начиная с г=15 г0,

становится автомодельным (афинным), и поэтому на этом рисунке неотличим от профиля для г=22,5т0 - оба изображаются общей кривой 3.

Для сравнения наряду с рассчитанным по предлагаемой модели профилем 3 на рис. 5 представлены известные из теории турбулентных струй профили Толмина - кривая 1, и Гертлера - кривая 2. Очевидно удовлетворительное согласие всех трех профилей между собой, а учитывая многократно подтвержденное согласие профилей 1 и 2 с экспериментом, отсюда можно заключить, что и профиль 3 в той же мере согласуется с экспериментальными данными.

Шее 1

- • * • №ке2

— — (гасеЗ

Рис. 5. Приведенные профили аксиальной скорости газа

Кроме основного участка однофазной струи, более подробно рассчитывался начальный ее участок. Полученные при этом результаты также находятся в хорошем согласии с другими известными моделями турбулентных струй.

Затем уже с учетом и использованием приобретенного опыта по моделированию однофазной струи проводилось численное моделирование двухфазного потока в факеле распыла форсунки. Для этого уравнения движения газа (11), (12) были дополнены членами, учитывающими взаимодействие фаз, как в формуле (3), после чего уравнение (12), например, принимает вид

8у*+и 1 дР 1Г

а для жидкости в качестве исходных использовались уравнения, аналогичные (4...6), в которых ускорением силы тяжести g пренебрегли.

Для замыкания системы уравнений, во-первых, также использовались формулы (13). Во-вторых, для напряжения турбулентного трения газа т использовалась полученная на основании экспериментальных данных и приведенная в предыдущей главе отличающаяся от формулы Прандтля (14) зависимость

r-Z (диЛ2

х~~р'~2^\~дГ) • <19>

где Z=z+Zo - осевая коодината, отсчитываемая от полюса газовой струи, z - то же от форсунки, Zq - расстояние от полюса до форсунки, £=const(P,j,)I/2. При избыточном давлении воды на форсунке Рф=5 ати были получены значения Zo=390 мм, £=11,9.

В-третьих, учитывая, что силу сопротивления, действующую со стороны газа на отдельную каплю, обычно представляют в виде

Р —П Q Р' ^отн

r-c=udb--2-• <2°)

(где Cd - коэффициент сопротивления, S - площадь миделева сечения капли, Wom„ =Ч/Ж - W¿ - относительная скорость движения капель в газе) для компонент объемной плотности сил межфазного взаимодействия имеем представление

f /с \ (рс)х,г'а-Рж

hj = V=ch,r ■ П =-—-, (21)

где и - счетная концентрация капель, тк — масса отдельной капли. В гл. 5 показано, что значения коэффициента сопротивления Cd капель в факеле распыла и его зависимость от числа Рейнольдса Re=p-d-WOTH/(a носят аномальный характер (рис. 6). У "корня" факела, вблизи форсунки, значения C<j приблизительно соответствуют известным из литературы зависимостям, например, формуле Клячко

Г 24 ■ 4

а при удалении от форсунки из-за кризиса резко уменьшаются. Это изменение при 30<Re<150 может быть аппроксимировано функцией

2000 Ré

а, начиная с z» 100 мм (Re>70), также и простой стоксовской зависимостью

Г 24

~ Re" (24)

С<*="51Г. (23)

На рис. 6 представлены графики зависимостей (22) - кривая 1, (23) - 2, (24) - 3, а также точками 4 - экспериментальные данные. Уменьшение СА на расстояниях от форсунки до г =100 мм на оси факела удовлетворительно аппроксимируется линейной зависимостью

=1,55-11 г. (25)

При моделировании факела распыла, как и в случае струи, оказалось целесообразным перейти к безразмерным переменным, при переходе от дифференциальных уравнений к их разностным использовалась та же схема Лакса-Вендроффа.

- trace 1

•■•• trace 2 — — trace 3 О О trace 4

Рис. 6. Зависимость Cd(Re)

На рис. 7 представлены профили аксиальной скорости газа (зависимости 1 и 2) и капель (3 и 4) в факеле распыла на расстоянии z=100 мм от форсунки. Кривыми показаны результаты расчета, выполненного для участка факела z=33...100 мм с использованием для Cj зависимости (25), точками - экспериментальные результаты. Очевидно неплохое согласие между ними. На рис. 8 представлены те же профили на расстоянии 300 мм от форсунки. Расчет проведен на участке факела z=100...300 мм. Зависимости 1 и 2 относятся к газу, 3...5 - к жидкости. Точками показаны данные эксперимента. Кривая 3 получена при коэффициенте сопротивления капель, учитываемом стоксовской зависимостью (24), кривая 4 - при постоянном для всей расчетной области значении Cd=0,2,

1

о — тг—о— о

&асе 1

ОО йасе2

— — ь-асеЗ □ □ Висе 4

Рис. 7. Профили аксиальной скорости газа и жидкости при 7=100 мм

•а---□ □

»гасе 1 ОО пасе 2 ■ • - ■ (гасе 3 гасе 4 □ О аасс5

Рис. 8. То же, что на рис. 7 при г=300 мм

что при соответствующих значениях числа Яе не противоречит экспериментальным данным. Очевидно, в последнем случае достигается даже несколько лучшее согласие экспериментальных и расчетных профилей скорости капель между собой. Расчетные профили скорости газа в этих двух случаях практически неразличимы между собой, поэтому на рис. 8 приведен только один из них.

На рис. 9 показаны расчетный и экспериментальный профили удельного потока жидкости 1=е-иж (или плотности орошения) для г=300 мм. Кривая 1 получена расчетом на участке факела г=100...300 мм, точки 2 и 3 - результаты измерений по двум взаимно перпендикулярным радиусам

1хасе 1

ОО »асе 2

□ □ »все 3

Рис. 9. Профиль плотности орошения при г=300 мм

Из сопоставления результатов расчета по предложенным в данной работе двумерным моделям однофазной газовой струи с известными в теории турбулентных струй и факела распыла форсунки с экспериментальными данными можно сделать вывод о том, что эти численные модели позволяют рассчитать турбулентные течения с удовлетворительной, достоточной для практики точностью.

Оригинальность и преимущества данных моделей состоят в том, что они пригодны как для сжимаемой сплошной среды, так и дня практически несжимаемого течения, по ним можно рассчитывать как нестационарные движения, так и (квази)стационарные состояния. Последние получаются из первых в результате их эволюции. Разностные уравнения данных моделей

позволяют вычислять все переменные по простой явной схеме.

В восьмой главе решаются вопросы моделирования кинетики элементарных актов массо- и теплопереноса в гетерогенной системе. Проблему, в частности, может представлять моделирование явления хемо-сорбции, включающее абсорбцию некоторого компонента из газовой фазы, дуффузию его в конденсированной фазе и химическую реакцию с веществом последней. Данная задача рассматривается на примере процесса силилирования (насыщения кремнийсодержащим компонентом) тонкой полимерной пленки фоторезиста — материала, используемого в технологии микроэлектроники.

Одним из исходных в данной модели служит уравнение диффузии с химической реакцией в полуограниченном пространстве

dC/dt = - 0,5-ki-CC, + дф-дС/дг )/dz, (26)

с граничным условием третьего рода

k2'P - k3-C(0,t) = - D-dC/dz, (27)

учитывающим абсорбцию силилирующего агента (СА) резистом в газофазном процессе, или граничным условием первого рода

C(0,t) = C0, (28)

соответствующим жидкостному силилированию. Заметим, что и в газофазном процессе по прошествии достаточно большого промежутка времени т с его начала более сложное граничное условие (27) переходит в простое условие (28), причем асимптотическое значение поверхностной концентрации силилирующего агента С(0,оо) = С0 = к2 / к3-Р, а время т тем больше, чем лучше абсорбция СА резистом.

Здесь z - координата глубины слоя, t - время, С, С), C2(z,t) -объемные мольные концентрации, соответственно, СА, реакционно-способных к СА гидроксильных ОН- и связанных триметилсилильных (CH3)3SiO- групп в резисте, D - коэффициент диффузии СА в слое резиста, Р - давление паров СА в камере силилирования, к] - константа скорости химической реакции, к2, к3, - коэффициенты абсорбции и десорбции СА, соответственно.

Для описания химической реакции между СА, например, гексаметилдисилазаном (ГДМС) и ОН-группами полимера

[(CH3)3Si]2NH + 2 ОН- -> 2 (CH3)3SiO- ' (29)

имеем уравнения

ac1/5t=-ac2/5t=-k1-c-c1. (зо)

Начальные условия процесса задаются уравнениями

С(z,0) = 0, C](z,0) = const = Сш, C2(z,0) = 0. (31)

Сформулированная математическая задача определения концентрации связанного кремния C2(z,t), конечно, допускает решение путем численного интегрирования, но для этого необходимо задать значения целого

ряда вышеуказанных величин: kb к2, к3, Р, D, С)0, - что не всегда возможно сделать. Кроме того, такое решение не очень удобно для анализа кинетики процесса. Более предпочтительным было бы получить пусть и приближенное, но аналитическое решение той же задачи.

С этой целью было сделано предположение о том, что константа скорости химической реакции kj мала. Тогда первый член в правой части уравнения (26), описывающий химическую реакцию, оказывается по величине гораздо меньше второго, диффузионного члена, и им можно пренебречь. Это при дополнительном упрощающем условии D=const позволило проинтегрировать уравнения (26) и (30) последовательно и раздельно и тем самым получить аналитические решения обеих краевых. Так, для краевой задачи первого рода получено решение:

C(z,t) = С(0, t) • [1 - 2/Vjt • J(exp(-x2) • dx] = С0 • (1 - erf(a)) = С0 • erfc(a), о

a = z/(2VDl) (32)

t

С, =C10 -ехрНч •|C-dt = C10 • exp(-k1 -Fjfrt)), (33) o

C2 «0,0-C, =C10 -(l-expí-k, ■ Fj(z,t))), (34)

F1 (z, t) =}C(z,t)dt = C01erfc(a)dt = C0 • t • Ф-,(a), (35) o o

0! (a) = (1 + 2 ■ a2) • erfc(a) - 2/л/я • a • exp(-a2). (36) С метрологической точки зрения, например, для ИК-спектроскопии важна величина массосодержания кремния в резисте и ее изменение с течением процесса. Эта величина для единицы площади слоя пропорциональна интегралу

M2(z.t) = JC2(z,t)dz, (37)

о

который для начальной стадии, когда ki-F¡«I, легко вычисляется путем изменения порядка интегрирования по t и z и приводится к виду

М2 s4/(3V^)-C1.k1-C10->/D-t3/2. (38)

Аналогично для краевой задачи третьего рода получено решение: C(z,t) = C0 (erfc(a) - exp(p2+2-a-p)-erfc(a+(3)), 3 = k3 ■ Vt/D (39)

F2 (z, t) = jC(z, t)dt ^ (z, t) - C0 • t • (exp(p2 + 2 • a • p) • erfc(a + P) +

o (40)

+ 2/Jñ • p • exp(-a2) - (1 + 2 • o • Э) • erfc(a))/p2 В этом случае концентрации как силилирующего агента C(z,t), так и

связанного кремния C2(z,t) зависят от двух параметров а и ß. Параметр а здесь играет ту же роль, что и в задаче первого рода. Зависящий от времени, но не координаты параметр ß определяет концентрацию CA на поверхности резиста

C(0,t) / С0 = 1 - exp(ß2)erfc(ß) (41)

На начальной стадии при ß«l

C(0,t)/C0 = 2 ß/Vi = 2 k3 -Vt/(Tt D). (42)

С течением времени процесса при ß»l на поверхности резиста устанавливается практически равновесная концентрация CA

C(0,t)/C0 = 1-V(ß-Vi), (43)

граничные условия третьего рода (27) трансформируются в условия первого рода (28), и в дальнейшем газофазный процесс перестает отличаться от жидкостного.

Поэтому из всевозможных соотношений числовых значений а и ß наибольший интерес представляет случай газофазного процесса "в чистом виде", когда ß«l, а а по порядку величины не больше 1. При этих условиях, используя в разложениях по малому параметру ß только члены первого порядка, зависимости (39) и (40), соответственно, можно преобразовать к виду

C(z,t) = C0-ß (2/Vn • ехр(-а2) -2-<xerfc(a)), (44)

F2(z,t) = 4/3-C0tß-O2(a) (45)

Ф2(а) = 1 Nn ■ (1+а2)-ехр(-а2) - а /2-(2-ct2+3)-erfc(oc) (46) Отметим, что табулированные значения функций (36) и (46) известны из литературы.

Профили концентрации C2(z,t) связанного кремния, рассчитанные по формулам (34), (45) и (46), в зависимости от параметров а и

y=krC0-t, 5 = 4/3-yß = 4/3- krCo-k3/VD • t™ (47) представлены на рис. 10.

Для массосодержания кремния в резисте в задаче 3-го рода вместо (38) получено другое выражение

M2sl/2-C10ki-Co-k3-t2 (48)

Из рис. 10 очевидно, что изменение концентрации связанного кремния вследствие химической реакции, например, от 0,1-Со до 0,9 С0 происходит в слое резиста определенной толщины, его можно условно назвать "фронтом химической реакции", который с течением времени перемещается от поверхности в глубь слоя. Согласно рис. 10 можно полагать, что фронт сформировался уже при 5«4.

На последующей стадии процесс определяется главным образом диффузией CA через слой резиста от его поверхности до фронта химической реакции. Для нее показано, что толщина слоя, где происходит

химическая реакция, с течением времени уменьшается - крутизна фронта нарастает, он превращается в плоскость. Для достаточно продвинутого вглубь резиста (аф2»1) фронта химической реакции его положение приближенно определяется зависимостью

Ъф = const-Vt, (49)

а массосодержаниё кремния в резисте формулой

M2 = C10z®(t). (50)

Рис. 10. Изменение профиля концентрации связанного в резисте кремния в газофазном процессе силилирования

Затем рассмотрен еще один важный случай задачи 3-го рода - когда скорость химической реакции велика вследствие большой величины константы к], Тогда плоский фронт химической реакции формируется прямо на поверхности резиста и с течением времени процесса продвигается в глубь слоя по установленному закону. На начальной стадии такого процесса при Р«1 концентрация С(гД) определяется выражением (44), и для скорости продвижения фронта получена зависимость

<Ьф/<Ь = С0-Р / (С10 + 2 /л/я-Со-р)- -Ш. (51)

В начале при С0 Э«С]0 глубина фронта меняется по линейному закону

2ф = кз'С0 / С10-1, (52)

а затем при С0 Р»С10 по уже известному степенному закону

2ф= ^к-ОЛ. (53)

Таким образом, по характеру кинетической кривой М20), полученной, например, методами ИКС, можно судить о факторах, определяющих процесс на его начальной стадии. Если на начальной стадии газофазного процесса функция М20) линейна в соответствии с (50) и (52), то это означает, что скорость химической реакции относительно высока, если закон М2(0 квадратичный (48) - то она мала, и диффузия опережает химическую реакцию. Для развитого процесса силилирования во всех случаях имеет место закон (49...50).

При различном характере кинетической кривой на начальной и конечной стадиях процесса по моменту, соответствующему переходу от одного вида зависимости к другому, можно попытаться установить количественную связь между комплексами параметров, определяющих процесс в целом: к^ к3, С0, С10, Э, - а установленную таким образом связь использовать для оптимизации как структуры и состава материала, так и условий проведения процесса.

В проведенном с участием автора экспериментальном исследовании кинетики силилирования фоторезиста ФП-051МК подтвердились выводы, полученные при разработке вышеописанной аналитической модели процесса хемосорбции в плоском слое. На рис. 11 показаны некоторые результаты этого эксперимента, очевидно изменение кинетического харак-

Рис. 11. Зависимость степени силилирования резиста от времени процесса при ^=120 "С, светлые символы - экспонированный резист, темные - неэкспонированный

тера процесса со временем. Различие скоростей процесса в экспонированной и неэкспонированной областях резиста обусловлено тем, что коэффициенты диффузии СА в них, как установлено, отличаются на порядок.

В дополнение к аналитическим моделям кинетики хемосорбции была разработана численная модель того же процесса, которая позволяет рассчитать его при любом соотношении параметров, определяющих скорости абсорбции, диффузии и химической реакции. В разностном представлении исходных дифференциальных уравнений и граничных условий использована неявная схема, расчеты по ней проводились методом прогонки. В сопоставимых областях значений параметров задачи - при малой скорости химической реакции - результаты, полученные по аналитической (рис. 10) и численной моделям, полностью совпали.

В конце 8 гл. представлена численная модель кинетики остывания сферической капли при ее теплообмене с газовым потоком, температура которого Тг. Данное явление имеет место при распылительной грануляции полимеров из расплавов. В этой модели уравнение теплопроводности для внутренней области капли

дТ_ = ±_ д_. 2 дТ дх г2 дГ ' дг

I и , 2 и> \

= • яГ> (54)

с граничным условием 3-го рода

-Х.-ЗТ(Р., т)/Эг= а-(Т„ - Тг) (55)

при начальном условии

Т(г,0)=Т0 (56)

(Х.=сопз1 - теплопроводность, а=ЯУ(рс) - температуропроводность вещества капель) представляется в безразмерных переменных: х=г/Я, 1=а-тЛ12=Ро - число Фурье, 1Дх, 0=(Т-Тг)/(То-Тг) - с использованием безразмерного параметра Био В1=а-К/А., характеризующего интенсивность теплоотдачи, а затем аппроксимируется неявной разностной схемой "треугольник".

Методом прогонки по этой модели рассчитывались радиальные профили температуры капли в различные моменты времени (рис. 12) при различных значениях числа В1=0,1; 0,3; 1,0.

Численные оценки величин В1 и Ро и результаты расчета по модели приводят к выводу о том, что обычно в распылительных процессах интенсивность тепло- (и массо-) -передачи ограничивается скоростью переноса в газовой фазе, распределение температур внутри капли можно считать практически равномерным, что позволяет во многих важных случаях значительно упростить математическое описание явления переноса и расчет его кинетики.

В девятой главе описано исследование влияния теплового излучения стенок сажевого реактора на процесс образования техуглерода,

результаты которого представляют важность для технологии получения техуглерода из жидкого углеводородного сырья.

х

Рис. 12. Профили температуры капли при В1=0,3 1=0,1; 0,8; 1,6; 2,4; 3,2; 4,0; 4,8; 5,6 - сверху вниз

Роль этого фактора не дооценивалась многими специалистами на том основании, что коэффициент конвективной теплоотдачи в несколько (6...7) раз превосходит коэффициент теплоотдачи излучением. Однако специалисты ОАО "Яртехуглерод" опытным путем установили, что увеличение удельной площади стенок в реакторе с многоканальной зоной ввода и смешения сырья с высокотемпературным газовым потоком улучшает процесс и качество технического углерода в сравнении с одноканальным реактором. В данной работе найдено объяснение этого опытного факта.

Путем моделирования кинематики движения капель среднего размера с!=0,36 мм и кинетики их испарения за счет теплообмена с газом было установлено, что за время (^«7 мс) движения капель в однока-нальной зоне смешения до зоны реакции они не успевают испариться полностью, а лишь примерно до половины первоначального диаметра, и это может приводить к увеличению полидисперсности сажи. Вместе с тем за меньшее время 1н=0,4 мс, как показывают оценки, капля может, поглощая тепловое излучение стенок реактора, перегреться изнутри на несколько градусов - около 5°. Это вызывает рост паровых пузырьков из имеющихся в капле зародышей до размеров самой капли за время ^=5 мс

рос. национальная] библиотека

с.Петербург I

1 ОЭ МО акт ) ....... ^

и приводит к ее вторичному дроблению на более мелкие. Последние успевают испариться еще в зоне смешения или в начале зоны реакции. Но в одноканапьном реакторе для значительной части капель излучение стенки реактора экранировано другими более близкими к ней каплями, а в многоканальном из-за меньшего диаметра канала (ЕХ0,3 м) эффект экранировки соответственно меньше, и указанное действие теплового излучения проявляется в более полной мере.

Количественные оценки и вышеизложенные выводы из них были сделаны в предположении о том, что поглощательная способность капель к тепловому излучению - степень черноты - близка к единице. В научно- >"

технической литературе данных об этой величине обнаружить не удалось. Поэтому во второй части гл. 9 для обоснования высказанного предположения была рассчитана по оригинальной методике с использованием законов теплового излучения и данных ИК-спектроскопии степень черноты капель ряда углеводородных жидкостей - оказалось, что для капель с размерами >100 мкм, она составляет 0,8...0,9.

Десятая глава посвящена применению разработанных и представленных в диссертации моделей гидродинамики факела форсунки и кинетики элементарных актов переноса к расчету и оптимизации распылительных процессов и аппаратов. В том числе к расчету гидравлических характеристик струйных распылительных аппаратов эжекционного и инжекционного типов, расчету процессов тепло- и массообмена при испарении распыленного форсункой сырья в сажевом реакторе, оценке массообменной способности распылительного аппарата при мокрой газоочистке. В этой же главе изложены идеи развития методологии моделирования и расчета распылительных процессов и аппаратов, а также некоторые практические рекомендации по осуществлению процессов тепло- и массообмена в распылительных аппаратах.

При выводе уравнений гидравлической характеристики струйных аппаратов использованы представления о струйном характере движения газа в факеле и уравнение закона сохранения потока его импульса. При этом учтено, что при взаимодействии фаз в прикорневой зоне факела от жидкости к газу передается примерно половина ее первоначального количества движения.

Для гидравлических характеристик инжектора и эжектора получены, соответственно, уравнения

р = (1-у)2, р=1-У2, (57)

где р=ДРа/ДРтах, у=У/Утах, АР, - перепад давления, развиваемый на аппарате, и V, - объемный расход газа через него.

Предельные значения АР^ и Утах определяются импульсом газа Ьг, полученным от жидкости, и сечением 8а цилиндрической камеры смешения фаз

ЛРтах = ' 6тах = р3 • Утах = х/рэ Ц За (58)

Предложенные уравнения (58), (59) согласуются с экспериментом и могут быть использованы при оптимизации струйных прямоточных распылительных аппаратов.

При численном моделировании и расчете процесса испарения распыленного форсункой сырья в сажевом реакторе уравнения одномерной модели гидродинамики факела распыла дополнены соотношениями, описывающими тепло- массообмен. Полученная система обыкновенных дифференциальных уравнений первого порядка интегрировалась методом Рунге-Кутта, что позволило оценить изменение основных гидродинамических и теплофизических характеристик процесса по осевой координате при варьировании температуры и скорости теплоносителя и дисперсности распыла сырья. Показано, что наиболее сильно влияющим на скорость процесса фактором является дисперсность распыла, характеризующаяся средним объемно-поверхностным диаметром капель.

Оценка массообменной способности при мокрой газоочистке распылительного аппарата в целом и отдельных его зон выполнена на основе полуэмпирической модели факела распыла механической форсунки, изложенной в гл. 6.

В предположении о том, что скорость массообмена в основном лимитирована переносом в газовой фазе, выполнено приближенное численное интегрирование уравнения баланса примеси в обеих фазах

фУг)=По</Уг-аш&, (59)

(где п - концентрация примеси в газе, Уг - расход газа, г -осевая координата, а=6аУж/(ужс!) - составной коэффициент), учитывающего поток массы примесного компонента из газа в капли, по различным зонам факела и аппарата. При этом получены следующие количественные оценки степени абсорбции (или доли поглощенной каплями примеси) г|=(по-п)/п0.

В активной зоне, где (в соответствии с аналогией процессов межфазного переноса импульса, тепла и массы) интенсивность массообмена наибольшая, но время пребывания фаз невелико из-за относительно малой ее протяженности, эта величина при давлении на форсунке Рф=5 ати составляет ^,=14 %. В конце свободной зоны факела, еще не ограниченного стенкой аппарата, включающей в зависимости от диаметра аппарата активную и часть автомодельной зоны, т)2 может увеличиться до 56 %. Остальное поглощение примеси до Г13=68...95 % происходит в полости аппарата ниже сечения, где начинается выпадение капель на стенку и поверхность контакта фаз постепенно уменьшается.

При Рф=9 ати те же величины имеют соответственно следующие значения: л,=17 %, г|2=75 %, т|3=87...99 %

Вклад массообмена газа с пленкой жидкост, стекающей по стенке,

невелик и составляет не более 2 % от общего.

Для повышения степени очистки можно в аппарате большего диаметра ограничивать расход газа, уменьшая его вдвое от максимального.

Максимальная производительность аппарата (расход газа Уг) определяется расходом жидкости и зависит от диаметра аппарата <1а и Рф приблизительно как Уг~с!а-Рф1/г. Его эффективная высота Н3. таким же образом зависит от с!а и Рф. Поэтому необязательно конструировать слишком высокий распылительный аппарат с одной форсункой вверху, достаточная его высота определяется диаметром аппарата и некоторой « характерной длиной Zo формирования газовой турбулентной струи.

При дальнейшем развитии методологии моделирования и расчета распылительных процессов и аппаратов предложено использовать параллельное или последовательное сочетание разработанной двумерной численной модели гидродинамики факела распыла с моделями кинетики элементарных актов тепло- и массопереноса, возможно, с учетом полидисперсности распыла.

В конце 10 гл. на основании сложившихся в вышеописанных исследованиях представлений приведены примеры возможных дополнительных воздействий на тепло- массообменные процессы с распыливанием жидкости и соответствующие практические рекомендации по улучшению технологий распылительной сушки, получения техуглерода и фотолитографии для микроэлектроники, оформленные как изобретения, защищенные авторскими свидетельствами СССР и патентами РФ.

ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ

1. Экспериментально установлены следующие факты. Дисперсность распыла незначительно (~10 %) изменяется по высоте факела, поэтому эффектами вторичного дробления и коалесценции капель в факеле форсунки можно практически пренебречь. Средний объемно-поверхностный диаметр сЬг капель оказывается прямо пропорциональным * квадратному корню из давления на форсунке. Скорости частиц дисперсной фазы в каждой точке факела распределены в довольно широком интервале значений: отношение их дисперсии к среднему значению , составляет примерно 25 %. Радиальные распределения концентрации и удельных потоков жидкости изменяются по высоте факела. На достаточном удалении от форсунки ( ¿>300 мм) профили этих величин становятся автомодельными. В прикорневой зоне факела создается разрежение газа порядка 10 Па, обуславливающее эффект эжекции газа в полость факела. Изменением плотности газа в некоторых случаях можно пренебречь, полагая его несжимаемым. Скорость газа в отличие от скорости жидкости существенно уменьшается по радиусу факела и на границе последнего составляет величину порядка 1 м/с и меньше.

Направление вектора скорости газа в каждой точке факела приблизительно соответствует направлению радиус-вектора данной точки относительно центра сопла форсунки.

2. Анализ экспериментальных данных позволил сделать следующие выводы. Двухфазное течение в факеле распыла происходит в турбулентном режиме. Движение газовой фазы имеет тесную аналогию с турбулентной затопленной струей. В свободном факеле форсунки условно можно выделить две зоны течения: активную прикорневую зону и автомодельную зону, которая начинается на расстоянии примерно

*> 200...300 мм от форсунки. В прикорневой зоне происходит активное

взаимодействие фаз, обмен их импульсом и, по-видимому, интенсивный тепло- и массообмен. В автомодельной зоне факела интенсивность , процессов межфазного переноса существенно ниже, потоки импульса

фаз практически сохраняются, несмотря на значительное различие их скоростей, радиальные профили гидродинамических характеристик афинны. Коэффициент сопротивления капель по данным эксперимента существенно ниже, чем по литературным данным, столь раннее (Ле>50) возникновение кризиса сопротивления объясняется сильной турбулентностью обтекающего капли газового потока.

3. При теоретическом моделировании гидродинамики осесимметричного факела установлено, что для учета турбулентности и различия скоростей фаз необходимо использовать сочетание континуального подхода с элементами теории турбулентных струй. Учет турбулентного трения газа в факеле по моделям Прандтля и Рейхарда имеет ту особенность, что в отличие от однофазной газовой струи длина пути смешения (масштаб турбулентности) зависит от радиальной координаты факела, возможно, из-за наличия в потоке дисперсной фазы. Установленное подобие радиальных профилей гидродинамических характеристик явилось обоснованием применения (квази)одномерных моделей для описания факела и позволило построить простую полуэмпирическую

1 модель двухфазного течения в автомодельной зоне факела.

р Предложенные двумерные численные модели турбулентной однофазной

струи и факела распыла форсунки позволяют рассчитать эти турбулентные течения с удовлетворительной точностью. , Оригинальность и преимущества дан-ных моделей состоят в том, что

они пригодны как для сжимаемого газа, так и для практически несжимаемого его течения, по ним можно рассчитывать как нестационарные движения, так и (квази)ста-ционарные состояния. Последние получаются из первых в результате их эволюции.

4. В дополнение к известным моделям элементарных актов тепло-массопереноса в данном исследовании разработаны аналитическая модель явления хемосорбции в плоском слое для случая малой скорости химической реакции по сравнению со скоростью диффузии,

адекватность которой подтверждена экспериментом, и численная модель кинетики того же явления для любого соотношения скоростей абсорбции, диффузии и химической реакции. Результаты этого моделирования были использованы при разработке способа сухой литографии для технологии микроэлектроники. Предложена также численная модель кинетики теплообмена сферической капли с газовым потоком. Показано, что во многих практически важных случаях тепло-массопередача ограничивается переносом в газовой фазе, что позволяет значительно упростить математическое описание явления переноса и расчет его кинетики.

5. При исследовании роли теплового излучения в процессе получения техуглерода установлено следующее. Степень черноты капель ряда углеводородных жидкостей, сходных по химическому строению и оптическим свойствам с сырьем для получения технического углерода, при диаметре капель, большем 100 мкм, оказалась ос«0,8...0,9 - близка к единице. По-видимому, за счет поглощения теплового излучения от стенок реактора происходит разогревание капель сырья изнутри, рост паровых пузырьков внутри них, взрывное вторичное дробление капель на более мелкие, которые затем достаточно быстро испаряются. В канале диаметром больше 0,3 м проникновение теплового излучения к каплям затруднено эффектом экранировки. Взрывное вторичное дробление капель и их полное испарение не успевают завершиться в зоне смешения, процесс испарения затянут по времени, что приводит к увеличению полидисперсности получаемого продукта, ухудшая его качество. Напротив, если диаметр канала зоны смешения меньше 0,3 м, например, вдвое, то качество получаемого в таком реакторе технического углерода оказывается выше. Это было установлено опытным путем и использовано при изобретении сажевого реактора новой конструкции, что позволило улучшить технологию производства и качество продукта.

6. Разработанные гидродинамические модели факела форсунки в сочетании с моделями кинетики элементарных актов переноса были применены к расчету и оптимизации распылительных процессов и аппаратов. Исходя из представлений о струйном характере движения газа в факеле с учетом кризиса сопротивления капель, удалось объяснить различие в форме гидравлических характеристик распылительных аппаратов эжекционного и инжекционного типов и предложить простейшие уравнения для аналитической аппроксимации этих характеристик. Расчет процессов тепло- массообмена при испарении распыленного форсункой сырья для получения сажи в высокотемпературном потоке газов горения позволил сделать ряд важных выводов и рекомендаций для улучшения технологии. Модельные представления о гидродинамической структуре двухфазного потока в

распылительном аппарате позволили для мокрой газоочистки сделать оценку массообменной способности различных зон течения и аппарата в целом. На основании проведенных исследований сделано 6 изобретений (4 с участием автора), на которые выданы авторские свидетельства СССР и патенты РФ.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНО В СЛЕДУЮЩИХ РАБОТАХ

1. Симаков H.H. Численное моделирование двухфазного потока в факеле распыла форсунки // Известия вузов. Химия и хим. технология, 2002, т. 45, вып. 7. - С. 125-129.

2. Симаков H.H., Бытев Д.О. Численное моделирование турбулентной газовой струи // Известия вузов. Химия и хим. технология, 2002, т. 45, вып. 7.-С. 117-121.

3. Симаков H.H., Бытев Д.О., Орлов В.Ю. Расчет степени черноты капель сырья для получения техуглерода // Изв. вузов. Химия и хим. технология, 2001, т. 44, вып. 4. - С. 129-132.

4. Симаков H.H., Бытев Д.О. Оценка массообменной способности распылительного аппарата при мокрой газоочистке // Изв. вузов. Химия и хим. технология, 2001, т. 44, вып. 1. - С. 119-122.

5. Орлов В.Ю., Симаков H.H., Бытев Д.О. Оценка роли теплового излучения в процессе получения техуглерода // Изв. вузов. Химия и хим. технология, 2000, т. 43, вып. 4, с. 134-138.

6. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н., Селиверстов C.B., Горбунов В.А. Пространственное распределение диспергированной фазы в полости факела распыла механической форсунки // Известия вузов. Химия и хим. технология, 1987, т. 30, № 5. - С. 110 -113.

7. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Селиверстов C.B., Басаргин Б.Н. Гидродинамика двухфазного потока при форсуночном распыливании жидкости // Ж. Прикл. Химии, 1986, № 9. - С. 1988-1992.

8. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Пластинин А.П., Басаргин Б.Н. Гидродинамика и теплообмен при распыливании жидкостей в потоке высокотемпературного газа // Теор. основы хим. технол., 1985, т.19, № 3. - С. 354-359.

9. Симаков H.H., Симаков А.Н. Численное моделирование кинетики сили-лирования резистов // Микроэлектроника, 1997, т. 26, № 1. - С.32-37.

10. Simakov N.N., Simakov A.N. Numerical simulation of resist-silylation kinetics // Russian Microelectronics, 1997, Vol. 26, No 1. - P. 26-30.

11. Симаков H.H., Морозов A.B., Буяновская П.Г., Савинский Н.Г. Газофазное силилирование фоторезистов // Микроэлектроника, 1995, т. 24, №5.-С. 393-397.

12. Simakov N.N., Morozov O.V., Buyanovskaya P.G., Savinskii N.G. Gas-

phase silylation of photoresist // Russian Microelectronics, 1995, V. 24, No 5. -P. 345-349.

13. Симаков H.H. Кинетика силилирования фоторезистов // Микроэлектроника, 1995, т. 24, № 2. - С. 108-112.

14. Simakov N.N. Kinetics of photoresist silylation // Russian Microelectronics, 1995, Vol. 24, No 2.- P. 95-98.

15. Симаков H.H. Экспериментальное исследование и расчет гидродинамической структуры двухфазного потока в свободном факеле распыла механической форсунки // Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики: Матер. Всесоюз. конф. - Новосибирск: институт теплофизики СО АН СССР, 1985. - С. 265-270.

16. Симаков H.H., Бытев Д.О., Орлов В.Ю. Воздействие теплового излучения на процесс в сажевом реакторе // V Международная науч. конференция "Теоретические и экспериментальные основы создания новых высокоэффективных химико-технологических процессов и оборудования": Сб. науч. трудов. - Иваново, 2001. - С. 390-392.

17. Nikolai Simakov and Donat Bitev. Hollow spray apparatus for wet gas purification // 3-rd European Congress of Chemical Engineering, Germany, Nuremberg, 2001, http:// www.dechema.de/ecce. "Multiphase systems". - P. 16-42.

18. A. c. 1174700 (СССР). Устройство для подачи липких и клеящих материалов в распылительную сушилку / Звездин Ю.Г., Пластинин А.П., Симаков H.H., Житков В.И.

19. А. с. 1309554 (СССР). Способ получения сажи / Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Пластинин А.П., Басаргин Б.Н., Горбунов В.А., Бабюк В.Н., Сакулин В.В.

20. А. с. 1375919 (СССР). Способ распылительной сушки / Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Селиверстов C.B., Басаргин Б.Н., Житков В.И., Коренюгин Ю.М.

21. Патент РФ № 2082257. Способ сухой литографии / Симаков H.H., Федоров В.А., Морозов A.B., Буяновская П.Г., Филимонов С.И. - БИ № 17,1997, с. 201.

22. Симаков H.H., Бытев Д.О. Полые аппараты для мокрой пылеочистки // Теория и практика фильтрования: Сб. науч. трудов междунар. конф., Иваново, 1998.-С. 123-124.

23. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н. Актуальные проблемы использования процессов с форсуночным распыливанием жидкостей в химической технологии // Докл. на Всесоюз. конф. "Химтехника-88". -Чимкент, 1988.-4 с.

24. Симаков H.H., Морозов A.B., Савинский Н.Г., Федоров В.А. Формирование маски фоторезиста в вакуумно-плазменных процессах микролитографии // Физика и техника плазмы: Матер, междунар. конф., Минск, 1994, т. 2. - С. 389-392.

25.3вездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н., Горбунов В.А. Определение дисперсных характеристик частиц в двухфазном потоке факела распыла механической форсунки методом малоуглового светорассеяния // Гидродинамика, тепло- и массообмен в зернистых средах: Межвуз. сб. науч.трудов - Иваново, 1985. - С. 86-90.

26. Симаков H.H., Карпман В.Г., Аллабуттаев К.А.-В. О возможностях применения метода малых углов для определения спектра размеров частиц в факеле распыла форсунки // Машины и технология переработки каучуков, полимеров и резиновых смесей: Межвуз. сб. науч. трудов. - Ярославль: ЯПИ, 1981. - С. 53-59.

27. Симаков H.H., Бытев Д.О. Численный расчет начального участка турбулентной газовой струи И Вестник ЯГТУ: Сб. науч. трудов. Вып. 4. - Ярославль: Изд-во ЯГТУ, 2002.

28. Орлов В.Ю., Симаков H.H., Бытев Д.О., Романова М.Н. Влияние теплового излучения стенки реактора на процесс получения техуглерода // Вестник ЯГТУ: Сб. науч. трудов. Вып. 3. - Ярославль: Изд-во ЯГГУ, 2000.-С. 60-65.

29. Симаков H.H. Исследование роли теплового излучения в процессе получения техуглерода // Вестник ЯГТУ: Сб. науч. трудов. Вып. 1. - Ярославль: Изд-во ЯГТУ, 1998. - С. 138.

30. Симаков H.H. Гидродинамика двухфазных потоков в процессах с форсуночным распыливанием жидкости // Дисс... канд. техн. наук. -Ярославль: ЯПИ, 1987.-241 с.

31. Симаков H.H. Гидродинамика двухфазных потоков в процессах с форсуночным распыливанием жидкости // Автореферат дисс... канд. техн. наук. - Ленинград: ЛТИ им. Ленсовета, 1987. - 20 с.

32. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Пластинин А.П., Басаргин Б.Н. Измерение скорости частиц дисперсной фазы в факеле распыла механической форсунки лазерным однолучевым время-пролетным методом // Деп. в ВИНИТИ 4.06.85, № 3896. - 25 с.

33. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Пластинин А.П., Горбунов В.А. Определение дисперсности распыленной форсункой жидкости методом малоугловой индикатрисы рассеяния света // Деп. в ВИНИТИ 4.06.85, № 3895.-26 с.

34. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Пластинин А.П., Басаргин Б.Н. Экспериментальное исследование полей скоростей и давлений газа в факеле распыла механической форсунки // Деп. в ВИНИТИ 4.06.85, № 3893.-33 с.

35. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Пластинин А.П., Басаргин Б.Н. Теоретическое исследование процесса испарения углеводородного сырья в реакторе для получения технического углерода // Деп. в ЦИНТИ-химнефтемаш 26.10.83, № 1096. - 22 с.

36. Карпман В.Г., Симаков H.H. Особенности индикатрисы рассеяния света

в малых углах частицами в факеле форсунки // Деп. в ВИНИТИ 28.09.79 №3408.- 11 с.

37. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Никитин B.C., Слуцкий В.А., Басаргин Б.Н. Истечение реальных жидкостей из центробежных форсунок в режиме интенсивного распыливания // Моделирование и расчет работы центробежных форсунок в режиме интенсивного распыливания: Сб. статей / Ярославский политехнический институт. - Ярославль, 1988. -Деп. в ЦИНТИхимнефтемаш 14.12.88, № 1944. - С. 16-34.

38. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н. Метод расчета дисперсности распыления жидкости центробежными форсунками // Там же. - С. 52-65.

39. Симаков H.H., Морозов A.B., Савинский Н.Г. Осуществление DESIRE-процесса на стандартном фоторезисте ФП-051 МК // Тез. докл. конф. "Микроэлектроника - 94", Москва, 1994, ч. 1. - С. 153-154.

40. Симаков H.H., Бытев Д.О. Численная модель двухфазного потока в факеле распыла форсунки // Дисперсные системы: Тез. докл. XX научной конф. стран СНГ. - Одесса, 2002. - С. 243-244.

41. Симаков H.H., Бытев Д.О. Проблемы расчета двухфазных течений при форсуночном распыливании жидкости // Дисперсные системы: Тез. докл. XIX конф. стран СНГ. - Одесса, 2000. - С. 172-173.

42. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Селиверстов C.B., Басаргин Б.Н. Турбулентное двухфазное течение в факеле распыла механической форсунки // XIY Всесоюз. Конф. "Актуальные вопросы физики аэродисперсных систем": Тез. докл. - Одесса, 1986, т. 2. - С. 36.

43.N.N. Simakov, D.O. Bitev. Problems of calculation of two-phase flows produced by a spray nozzle // Book of Abstracts of the 17 International Conference on Liquid Atomization and Spray Systems (ILASS), Zurich, 2001.-P. 61.

44. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н. Измерение скорости частиц лазерным однолучевым время-пролетным методом // I Всесоюз. Нзуч.-техн. конф. "Методы диагностики двухфазных и реагирующих потоков": Тез. докл.., Харьков, 1988. - С. 27.

45. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н. Устройство для измерения скорости и статического давления газа в двухфазном потоке с диспергированной жидкостью // Там же. - С. 69.

46. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Селиверстов C.B., Басаргин Б.Н. Грануляция расплавов полиэтиленовых восков // Повышение эффективности и надежности машин и аппаратов в основной химии: Тез. докл. Всесоюз. совещания. - Сумы , 1986 - секция 7.

47. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Селиверстов C.B., Басаргин Б.Н. Методы использования явления жидкогазовой инжекции для повышения эффективности химико-технологических процессов в распылительных аппаратах // Новые процессы и аппараты химической технологии: Тез. докл. Всесоюзн. конф. "Современные проблемы хим. технологии", -

Красноярск, 1986, т. 1. - С. 190-192.

48. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н. Математическая модель гидродинамической структуры двухфазного потока в процессах с форсуночным распыливанием жидкости // Новые процессы и оборудование для получения веществ реактивной квалификации: Тез. докл. Всесоюз. научно-техн. конференции "Реахимтехника-2". - М., 1985, ч. 1.

49. Звездин Ю.Г., Симаков H.H., Басаргин Б.Н. Механизм инжекции газа из внешней области в полость факела распыла механической форсунки // Повышение эффективности, совершенствование процессов и аппаратов химических производств: Тез. докл. Всесоюз. научной конференции "ПАХТ-85". -Харьков, 1985, ч. 1. - С. 43-44.

Лицензия ПД 00661. Формат 60x84 1/16. Печ. л. 2. Заказ 1157. Тираж 100 Отпечатано в типографии Ярославского государственного технического университета 150028, г. Ярославль, ул. Советская, 14 а, т. 30-56-63.

ИЗ 163

ico?-/}

i

Оглавление автор диссертации — доктора физико-математических наук Симаков, Николай Николаевич

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. АНАЛИЗ ПРОБЛЕМЫ МОДЕЛИРОВАНИЯ

ГИДРОДИНАМИКИ, ТЕПЛО- И МАССООБМЕНА В РАСПЫЛИТЕЛЬНЫХ ПРОЦЕССАХ (литобзор).

1.1. Процессы химической технологии с распыливанием жидкости.

1.2. Иерархия явлений и моделей совмещенных процессов. Гидродинамические аспекты моделирования.

1.3. Двухфазный поток в факеле распыла форсунки.

1.3.1. Современные физические лредставления о процессе распиливания жидкости с помощью механических форсунок.

1.3.2. Феноменологические модели гидродинамики факела распыла.

1.4. Экспериментальные методы исследования гидродинамики двухфазных потоков.

1.5. Кинетика элементарных актов тепло-, массопереноса.

1.6. Выводы по главе и постановка задач исследования.

ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОПРЕДЕЛЕНИЕ

ДИСПЕРСНОСТИ РАСПЫЛА ФОРСУНКИ.

2.1.1. Особенности применения метода малых углов для измерения размеров капель в факеле форсунки.

2.1.1 Специфика образования дисперсной фазы при форсуночном распыливании жидкости и форма индикатрисы рассеяния света в факеле распыла.

2.1.2. Критерий однократности светорассеяния.'.

2.2. Дисперсные характеристики распыленной форсункой жидкости.

2.3. Выводы по дисперсности распыла форсунки.

ГЛАВА 3. ИЗМЕРЕНИЯ ГИДРОДИНАМИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК ДИСПЕРСНОЙ ФАЗЫ.

3.1. Модификация лазерного однолучевого время-пролетного анемометра.:.

3.2. Распределение скоростей капель в факеле распыла форсунки.

3.3. Экспериментальное исследование пространственного распределения диспергированной фазы в полости факела распыла.

3.3.1. Измерения объемной концентрации капель.

3.3.2. Измерения распределения удельных потоков жидкости.

ГЛАВА 4. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОПРЕДЕЛЕНИЕ ГИДРОДИНАМИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК ГАЗОВОЙ ФАЗЫ.

4.1. Усовершенствование устройств для реализации певмометричес-кого метода измерений течения газа в факеле распыла.

4.1.1. Приемники полного и статического давлений газа.

4.1.2. Модификация высокочувствительного капиллярного микроманометра.

4.1.3. Методика пневмометрических измерений.

4.2. Поля скоростей и давлений газа в факеле распыла форсунки.

ГЛАВА 5. АНАЛИЗ ФИЗИЧЕСКОЙ КАРТИНЫ ДВУХФАЗНОГО

ТЕЧЕНИЯ В ФАКЕЛЕ МЕХАНИЧЕСКОЙ ФОРСУНКИ ПО РЕЗУЛЬТАТАМ ЭКСПЕРИМЕНТА.

5.1. Аналогия турбулентного движения газа в факеле с затопленной струей.

5.2. Две зоны двухфазного течения в факеле распыла форсунки.

5.3. Особенности движения дисперсной фазы потока в свободном факеле.

5.4. Кризис сопротивления газа движению капель.

5.5. Выводы экспериментального исследования гидродинамики факела форсунки.

ГЛАВА 6. МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ГИДРОДИНАМИКИ ОСЕСИММЕТРИЧНОГО ФАКЕЛА РАСПЫЛА.

6.1. Сочетание известных феноменологических подходов для описания двухфазного течения в факеле механической форсунки.

6.2. Турбулентное трение газа в факеле.

6.2.1. Упрощение уравнений, описывающих струйное течение газа в автомодельной зоне факела.

6.2.2. Сравнительный анализ теорий Прандтля и Рейхарда.

6.2.3. Особенность турбулентного трения газа в факеле распыла форсунки.

6.3. Характеристики струйного течения в автомодельной зоне факела — полуэмпирическая модель свободного факела.

6.4. Одномерная модель для расчета гидродинамической структуры потоков фаз в свободном факеле распыла механической форсунки.

6.5. Выводы по материалам шестой главы.

ГЛАВА 7. ЧИСЛЕННОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ГИДРОДИНАМИКИ

ТУРБУЛЕНТНОЙ ГАЗОВОЙ СТРУИ И ФАКЕЛА РАСПЫЛА ФОРСУНКИ.£.

7.1. Численная модель турбулентной газовой струи.

7.1.1. Турбулентные течения и их аналитические модели.

7.1.2. Исходные уравнения для численной модели струи.

7.1.3. Разностная схема.

7.1.4. Результаты моделирования основного участка струи.

7.1.5. Расчет начального участка турбулентной газовой струи.

7.2. Двумерная численная модель факела распыла форсунки.

7.2.1. Исходные уравнения для численной модели факела.

7.2.2. Замыкание системы уравнений.

7.2.3. Разностная схема для расчета факела распыла.

7.2.4. Граничные условия.

7.2.5. Результаты моделирования факела.

7.3. Выводы по численному моделированию газовой струи и факела распыла.i.

ГЛАВА 8. МОДЕЛИРОВАНИЕ КИНЕТИКИ ЭЛЕМЕНТАРНЫХ

АКТОВ МАССО- И ТЕПЛОПЕРЕНОСА.

8.1. Кинетика хемосорбции в плоско-параллельном слое.

8.2. Экспериментальное исследование кинетики хемосорбции.

8.3. Численное моделирование кинетики хемосорбции.

8.4. Численное моделирование и расчет теплообмена отдельной капли с газовым потоком.

8.5. Выводы по моделированию кинетики элементарных актов массо- и теплообмена.

ГЛАВА 9. ИССЛЕДОВАНИЕ РОЛИ ТЕПЛОВОГО ИЗЛУЧЕНИЯ

В ПРОЦЕССЕ ПОЛУЧЕНИЯ ТЕХУГЛЕРОДА.

9.1. Воздействие теплового излучения на процесс в сажевом реакторе.

9.1.1. Основные стадии процесса и их влияние на дисперность сажи как показатель качества.

9.1.2. Дисперсность распыла сырья.

9.1.3. Вклад теплового излучения в теплопередачу к каплям сырья.

9.1.4. Движение и испарение капель в газовом потоке.

9.1.5. Взрывное вторичное дробление капель.

9.1.6. Изменение прозрачности дисперсного потока по длине реактора.

9.2. Расчет степени черноты капель сырья для получения техуглерода.

9.2.1. Оптические характеристики поглощающей .среды.

9.2.2. Вывод формул для расчета степени черноты капли.

9.2.3. Экспериментальные данные РЖ спектроскопии.

9.2.4. Результаты расчета степени черноты капель.

9.3. Выводы о роли теплового излучения в сажевом реакторе.

ГЛАВА 10. ПРИМЕНЕНИЕ ГИДРОДИНАМИЧЕСКИХ МОДЕЛЕЙ

ФАКЕЛА ФОРСУНКИ К РАСЧЕТУ И ОПТИМИЗАЦИИ РАСПЫЛИТЕЛЬНЫХ ПРОЦЕССОВ И АППАРАТОВ.

10.1. Расчет гидравлических характеристик распылительных струйных аппаратов.:.

10.1.1. Гидравлический расчет инжектора.

10.1.2. Уравнение гидравлической характеристики эжектора.

10.2. Расчет процессов тепло- и массообмена при испарении распыленного форсункой сырья в сажевом реакторе.

10.3. Оценка массообменной способности распылительного аппарата при мокрой газоочистке.

10.3.1. Струйные представления о гидродинамике двухфазного потока в распылительном аппарате.

10.3.2. Уравнение баланса количества примеси.

10.3.3. Исходные данные для оценки массообмена.

10.3.4. Массообмен в свободном факеле.

10.3.5. Массообмен в стесненном факеле.

10.3.6. Массообмен газа с жидкой пленкой на стенке аппарата.

10.3.7. Сводка результатов оценки абсорбционной способности.

10.4. Развитие методологии моделирования и расчета распылительных процессов и аппаратов.

Введение 2003 год, диссертация по химической технологии, Симаков, Николай Николаевич

Актуальность проблемы. Целый ряд тепло- и массообменных процессов химической технологии, таких как: ректификация, абсорбция, сушка, сжигание жидкого топлива и пиролиз жидких углеводородов, пароконденсация и испарительное охлаждение жидкостей и высокотемпературных газов, мокрая пыле- и газоочистка промышленных выбросов -осуществляется на границе жидкой и газовой фаз.

Эффективность указанных процессов определяется динамикой многофазной среды и известным образом зависит от величины удельной поверхности фазового контакта, чем обусловлено стремление к увеличению последней. Одним из способов создания развитой межфазной поверхности в системах газ-жидкость является распыливание жидкости в газовую среду с помощью различного рода устройств, в частности, форсунок.

В полых распылительных аппаратах удельная поверхность жидкости однозначно связана с дисперсностью распыла, а интенсивность тепло- и массообменного процесса в значительной степени зависит от относительной скорости движения фаз, определяющей величину коэффициентов тепло- и массоотдачи. Другими словами, эффективность химико-технологического процесса с распыливанием жидкости кроме дисперсности распыла обусловлена распределениями концентрации жидкости и скоростей фаз по объему аппарата, т.е. гидродинамической структурой образующегося двухфазного дисперсного потока, называемого факелом распыла.

Полые распылительные аппараты отличаются простотой конструкции и низкой стоимостью, обладают малым гидравлическим сопротивлением. Однако ввиду отсутствия адекватных гидродинамических моделей двухфазного течения методы расчета и проектирования таких аппаратов недостаточно развиты, влияние отдельных факторов не выяснено, чем отчасти объясняется их довольно ограниченное применение.

Распыливание жидкости с помощью форсунок применяется кроме химической промышленности также во многих других отраслях: энергетике, транспорте (двигатели внутреннего сгорания), машиностроительной, целлюлозно-бумажной, пищевой.

Из вышеизложенного следует, что развитие методологии моделирования и расчета совмещенных гидромеханических и тепло-, массо-обменных процессов с форсуночным распыливанием жидкости, включающее дополнительные исследования образующегося двухфазного дисперсного потока, разработку моделей гидродинамики факела распыла и кинетики тепло- и массопереноса между отдельной каплей и газом, методов сочетания указанных моделей представляет несомненный интерес для химической технологии и является ее актуальной проблемой.

Диссертационная работа выполнена в соответстветствии с координационными планами АН СССР и РАН на период 1981 .2002 гг. по проблеме "Теоретические основы химической технологии" (задание 2.27.2.6.9), постановлением ГКНТ СССР № 237 от 10.07.81, планом работ института микроэлектроники РАН по заказу ОИВТА РАН над проектом 5-006 ("Сухой процесс") на 1992.1994 гг., планами госбюджетных и х/д НИР Ярославского политехнического института на 1981.1990 гг., института микроэлектроники РАН на 1991.1995 гг., Ярославского государственного технического университета на 1996.2002 гг.,

Цель работы - развитие методологии моделирования совмещенных гидромеханических и тепло-, массообменных процессов химической технологии, в частности, разработка гидродинамических основ моделирования и расчета межфазного тепло- и массоообмена в процессах с распыливанием жидкости - достигается решением следующих задач: 1) комплексное экспериментальное исследование свободного факела распыла механической центробежно-струйной форсунки,

2) анализ физической картины двухфазного потока по результатам эксперимента,

3) разработка математического описания и методов расчета гидродинамической структуры факела распыла,

4) разработка моделей элементарных актов тепло- и массопереноса на уровне отдельной частицы дисперсной фазы,

5) исследование влияния теплового излучения , на процесс испарения капель в высокотемпературном газовом потоке (например, в сажевом реакторе),

6) сочетание моделей гидродинамики факела с моделями кинетики элементарных актов для расчета и оптимизации совмещенных процессов с форсуночным распыливанием жидкости.

Научная новизна

1. Внесен ряд новшеств в экспериментальные методики, в том числе для измерения дисперсности распыла предложен новый критерий однократности светорассеяния, обеспечивающий математически корректное определение спектра размеров капель по индикатрисе светорассеяния, выведена и использована формула для расчета среднего заутеровского диаметра капель через интегралы от индикатрисы. Предложен новый вариант лазерного однолучевого метода и разработано устройство для измерения скорости отдельных капель в двухфазном потоке. Физически обоснованы и выполнены изменения конструкций пневмометрических трубок, позволившие устранить влияние дисперсной фазы на измерения скорости и давления газа в двухфазном потоке, не искажая их результатов. Разработан прецизионный капиллярный микроманометр с чувствительностью 0,03 Па — в 40 и раз выше, чем у промышленного аналога.

2. С использованием новых экспериментальных методик и устройств проведены измерения дисперсности распыла, скоростей, концентраций и удельных потоков жидкости, скоростей и статических давлений газа на различных (до 1 м) расстояниях от форсунки при различных давлениях

Рф на ней. Установлен ряд новых экспериментальных фактов. В том

1 /О числе: 1) средний размер капель приблизительно пропорционален Рф" , по длине факела он уменьшается примерно на 10 % - их вторичным дроблением в потоке можно пренебречь, 2) в факеле имеет место разрежение газа порядка 10 Па, чем объяснен эффект инжекции газа внутрь факела, 3) обнаружено новое, не известное прежде явление -возникновение "раннего" (уже при переходных числах Re>50) кризиса сопротивления капель, тем самым объяснено, почему даже на удалении 1 м от форсунки относительная скорость фаз значительна (до 12 м/с).

3. На основе анализа экспериментальных данных представлена физическая картина двухфазного потока, обладающая рядом особенностей. Показано, что радиальные распределения всех гидродинамических характеристик на достаточном удалении (>300 мм) от форсунки автомодельны. Тем самым, установлено наличие в факеле двух зон течения: активной прикорневой — до 300 мм от форсунки, и автомодельной - ниже по течению. В первой имеет место интенсивный обмен фаз импульсом, во второй — их взаимодействие существенно слабее, а потоки импульса практически не изменяются. Для течения газа в факеле по трем признакам: 1) величине Re«3-105, 2) виду зависимости скорости газа на оси от координаты, 3) наличию автомодельности профилей скорости - выявлена аналогия с однофазной турбулентной струей. Вместе с тем установлены и отличия — наряду с заметным градиентом давления газа, автомодельные профили его скорости в факеле иные, более "пологие", чем в струе, что объяснено особенностью в турбулентном трении.

4. Особенность турбулентности выяснена при сравнительном анализе теорий Прандтля и Рейхарда применительно к автомодельной зоне факела. Показано, что масшаб турбулентности газа в факеле (длина пути смешения) зависит не только от аксиальной, но и от радиальной координаты. Одновременно с этим выводом получено новое по виду уравнение движения для аксиальной скорости газа, которое совместно с уравнением неразрывности было решено аналитически. В результате получен автомодельный профиль скорости газа в факеле, хорошо согласующийся с экспериментом.

5. Используя формулу для профиля скорости, интегрированием по сечению факела получены выражения для потоков массы, импульса и энергии газа в зависимости от осевой координаты и давления на форсунке. Показано, что поток импульса газа в автомодельной зоне, сохранясь по величине, составляет около половины первоначального потока импульса жидкости. Совокупностью полученных для течения газа результатов и данных для потока жидкости представлена полуэмпирическая модель гидродинамики факела. Путем усреднения характеристик течения по сечению факела обосновано применение и предложен один из вариантов более простой — одномерной модели. Обе модели позволяют с разной точностью рассчитать гидродинамическую структуру потоков фаз в факеле форсунки.

6. Особенностями физической картины двухфазного потока обоснована необходимость и предложены способы учета турбулентности, градиентов давления газа и кризиса сопротивления капель при построении двухскоростной двумерной численной модели факела. При этом также предложено использовать сочетание метода взаимопроникающих сред (ВПС) и теории турбулентных струй (ТТС), в котором основу математического описания составляют уравнения классической гидродинамики: неразрывности и движения. В отличии от ТТС предложено рассматривать газ как сжимаемую среду, а для замыкания системы уравнений использовать уравнение адиабаты Пуассона, связывающее давление и плотность газа.

7. С использованием предложенного подхода и учетом различий в турбулентном трении газа разработаны двумерные численные модели осесимметричной турбулентной газовой струи и факела распыла, включающие в себя: их математическое описание дифференциальными уравнениями в физических переменных, выбор явной разностной схемы, обладающей малой численной вязкостью, формулировку условия устойчивости схемы, начальных и граничных условий смешанного типа, метод расчета. Результаты расчета однофазной струи и факела распыла по этим моделям хорошо согласуются с экспериментом.

8. Разработан ряд математических моделей кинетики тепло- и массообмена в гетерогенной системе. В том числе: 1) аналитическая модель кинетики хемосорбции, построенная в предположении о малой скорости химреакции, подтвержденная экспериментом, 2) численная модель того же явления, свободная от ограничений на скорость химреакции, 3) численная модель теплообмена капли с газовым потоком. Численные модели включают в себя математическое описание явлений дифференциальными уравнениями (диффузии, химкинетики, теплопроводности), выбор абсолютно устойчивых неявных разностных схем, формулировку граничных условий 3-го или 1-го рода и начальных условий, метод расчета - прогонкой. По результатам моделирования кинетики явлений переноса сделаны выводы о возможности их упрощенного описания и расчета в распылительных процессах с использованием уравнений тепло- и массоотдачи.

9. Из фундаментальных законов теплового излучения и оптики выведены формулы, на основании которых разработан метод расчета поглощательной способности к тепловому излучению - степени черноты а - шарообразного тела малых (0,05.5 мм) размеров с использованием данных РЖ-спектроскопии для его материала. Расчет для капель ряда углеводородов с размерами d>0,l мм дал величину а«0,8.0,9 — близкую к единице.

10. Проведено теоретическое исследование влияния теплового излучения на процесс испарения диспергированнной жидкости в высокотемпературном газовом потоке (например, в реакторе для получения техуглерода). Совместным интегрированием уравнений движения и испарения капель решалась задача о скорости их испарения снаружи и скорости роста паровых зародышей внутри них. В результате выявлена новая роль теплового излучения: за счет поглощения энергии излучения от стенок реактора может происходить разогрев капель сырья изнутри, рост паровых пузырьков внутри них, взрывное вторичное дробление капель на более мелкие, которые затем достаточно быстро испаряются -это нашло косвенное подтвеждение на опыте в ОАО "Яртехуглерод".

11. Разработанные модели гидродинамики факела в сочетании с моделями элементарных актов переноса применены для расчета и оптимизации ряда распылительных процессов и аппаратов. Выведены аналитические формулы для гидравлической характеристики и к.п.д. аппаратов двух типов (инжектора и эжектора), согласующиеся с экспериментом и позволяющие оптимизировать режим их работы. По одномерной модели факела с уравнениями тепло- и массообмена фаз, проведено численное моделирование процесса испарения распыленной жидкости в потоке газов горения (в сажевом реакторе). Установлено, что сильнее всего на скорость испарения влияет начальная дисперсность распыла. По полуэмпирической модели факела в сочетании с уравнениями массоотдачи и баланса примеси при хемосорбции проведена оценка абсорбционной способности различных зон течения и распылительного аппарата в целом при мокрой газоочистке. Показано, что прикорневая зона факела распыла вносит в общий эффект хоть и заметный (14.17 но не абсолютный вклад, вопреки существующим у некоторых i специалистов представлениям.

Практическая ценность работы

Предложенные гидродинамические модели однофазной струи и факела форсунки, а также модели кинетики элеметарных актов тепло- и массопереноса как в сочетании между собой, так и раздельно могут быть и частично уже были применены к расчету и оптимизации тепло- и массобменных процессов, в том числе процессов в распылительных аппаратах. При этом разработаны методы расчета:

1) течения сжимаемого газа в однофазной турбулентной струе;

2) структуры потоков фаз в факеле распыла форсунки - по трем различным моделям;

3) кинетики хемосорбции в плоском слое - по двум моделям;

4) кинетики теплообмена капли с газовым потоком - по численной модели;

5) степени черноты капель углеводородных и других жидкостей по данным ИК-спектроскопии;

6) процесса испарения диспергированной жидкости в высокотемпературном газовом потоке - по двум моделям;

7) гидравлических характеристик струйных аппаратов инжекционного и эжекционного типов с оптимизацией режима их работы;

8) массообменной способности различных зон течения и распылительного аппарата в целом при мокрой газоочистке.

Предложены практические рекомендации по усовершенствованию: 1) процесса распылительной сушки полимеров, для чего разработаны новый способ и устройство;

2) технологии микроэлектронной литографии, для которой также изобретен новый способ;

3) технологии (способа и реактора) для получения технического углерода из жидкого углеводородного сырья путем использования в Ярославском ОАО "Яртехуглерод" реакторов с многоканальной зоной ввода сырья и смешения его с газами горения - это позволило определенным образом улучшить процесс производства и качество продукта, повысить производительность на 44 % и увеличить прибыль на 4 млн. руб. в год в расчете на один реактор.

Всего на основании результатов проведенных исследований сделано

6 изобретений (из них 4 с участием автора), на которые выданы авторские свидетельства СССР и патенты РФ.

Автор защищает

1. Методологию моделирования совмещенных гидромеханических и тепло-, массообменных процессов с распыливанием жидкости, согласно которой модель гидродинамики двухфазного потока как основа сочетается с моделями кинетики элементарных актов переноса на уровне отдельной частицы дисперсной фазы.

2. Феноменологический подход к моделированию двухфазного потока, объединяющий методы ВПС и ТТС и использующий для математического описания каждой из фаз основные уравнения классической гидродинамики: неразрывности и движения (импульсов), - причем газ рассматривается как сжимаемый.

3. Новые экспериментальные методики и результаты измерения дисперсных и гидродинамических характеристик факела распыла форсунки, в частности, свидетельствующие о наличии в факеле разрежения газа и новом обнаруженном явлении — "раннем" кризисе сопротивления капель (уже при Re>50).

4. Анализ полученных экспериментальных данных и выводы об аналогии течения газа в факеле с турбулентной струей, наличии автомодельной и активной зон течения, особенностях турбулентного трения и межфазного взаимодействия, необходимости и способе учета этих особенностей при моделировании двухфазного потока.

5. Двумерную численную модель турбулентной газовой струи и три модели факела распыла, в том числе одно- и двумерную полуэмпирические и двумерную численную.

6. Ряд моделей элементарных актов переноса в гетерогенной системе, а именно: аналитическую модель кинетики хемосорбции в плоском слое и ее экспериментальную проверку, численную модель того же явления, численную модель теплообмена сферической капли с газовым потоком, а также результаты расчетов по этим моделям и выводы из их анализа.

7. Метод и результаты расчета поглощательной способности к тепловому излучению - степени черноты - капель ряда углеводородных жидкостей с использованием данных ИК-спктроскопии.

8. Результаты теоретического исследования роли теплового излучения в процессе получения техуглерода, в частности, выводы о том, что за счет поглощения излучения от стенок реактора может происходить разогрев капель сырья изнутри, рост паровых пузырьков внутри них, взрывное вторичное дробление капель на более мелкие, которые затем достаточно быстро испаряются.

9. Методы расчета гидравлических характеристик и оптимизации режима работы струйных аппаратов инжекционного и эжекционного типов.

10. Метод и результаты расчета процесса испарения диспергированной жидкости в высокотемпературном газовом потоке и выводы о степени влияния ряда параметров на процесс.

11. Метод и результаты оценки массообменной способности различных зон течения и распылительного аппарата в целом при мокрой газоочистке. 12. Новые технические и технологические решения, разработанные с использованием научных результатов, представленных в диссертации.

Апробация работы

Основные результаты работы докладывались на 19-ти Международных и Всесоюзных научных конференциях:

Дисперсные системы" - XX конф. стран СНГ (Одесса, 2002), The 17 International Conference on Liquid Atomization and Spray Systems - "ILASS" (Zurich, 2001), 3-rd European Congress of Chemical Engineering (Germany, Nuremberg, 2001), "Теоретические и экспериментальные основы создания новых высокоэффективных химико-технологических процессов и оборудования" - Междунар. науч. конф. (Иваново, 2001), "Дисперсные системы" - XIX конф. стран СНГ (Одесса, 2000), "Теория и практика фильтрования" - Междунар. науч. конф. (Иваново, 1998), "Физика и техника плазмы" - Междунар. науч. конф. (Минск, 1994), " Микро-электроника-94" - Междунар. науч. конф., (Москва, 1994), "Химтехника-88" - Всесоюз. конф. (Чимкент, 1988), "Методы диагностики двухфазных и реагирующих потоков" - Всесоюз. науч.-техн. конф. (Харьков-Алушта, 1988), "Всесоюзная конференция по кинетической теории разреженных и плотных газовых смесей и неоднородных сред" (Ленинград, 1987), "Аэрозоли и их применение в народном хозяйстве" — V Всесоюзная конференция (Юрмала, 1987), "Повышение эффективности и надежности машин и аппаратов в основной химии" - Всесоюз. совещание, (Сумы, 1986), "Актуальные вопросы физики аэродисперсных систем" - Всесоюз. конф. (Одесса, 1986), "Современные проблемы химической технологии" -Всесоюз. конф. (Красноярск, 1986), "Проблемы турбулентных течений", -Всесоюз. конф. (Донецк, 1986), "Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики" - Всесоюз. конф. (Новосибирск, 1985), "Повышение эффективности, совершенствование процессов и аппаратов химических производств (ПАХТ-85)" - Всесоюз. конф. (Харьков, 1985), "Новые процессы и оборудование для получения веществ реактивной квалификации (Реахимтехника-2)" - Всесоюз. конф. (Днепропетровск, 1985).

Публикации: по материалам диссертации опубликовано 49 работ.

Структура и объем работы: диссертация состоит из введения, 10-ти глав и заключения, содержит 286 стр. основного текста, 64 рисунка, 4 таблицы, список литературы из 158 наименований и приложение. Общий объем - 354 с.

Заключение диссертация на тему "Гидродинамика двухфазного потока как основа моделирования и расчета межфазного тепло- и массообмена в процессах с распыливанием жидкости"

ЗАКЛЮЧЕНИЕ t

1. Экспериментально установлены следующие факты.

Дисперсность распыла незначительно (~10 %) изменяется по высоте факела, поэтому эффектами вторичного дробления и коалесценции капель в факеле форсунки можно практически пренебречь.

Средний объемно-поверхностный диаметр (I32 капель оказывается прямопропорциональным квадратному корню из давления на форсунке.

Скорости частиц дисперсной фазы в каждой точке факела распределены в довольно широком интервале значений: отношение их дисперсии к среднему значению составляет примерно 25 %. ,

Радиальные распределения концентрации и удельных потоков жидкости изменяются по высоте факела. На достаточном удалении от форсунки ( z>300 мм) профили этих величин становятся автомодельными.

В прикорневой зоне факела создается разрежение газа порядка 10 Па, обуславливающее эффект эжекции газа в полость факела. Изменением плотности газа в некоторых случаях можно пренебречь, полагая его несжимаемым.

Скорость газа в отличие от скорости жидкости существенно уменьшается по радиусу факела и на границе последнего составляет величину порядка 1 м/с и меньше. Направление вектора скорости газа в каждой точке факела приблизительно соответствует направлению радиус-вектора данной точки относительно центра сопла форсунки.

2. Анализ экспериментальных данных позволил сделать следующие выводы.

Двухфазное течение в факеле распыла происходит в сильно развитом турбулентном режиме. Движение газовой фазы имеет тесную аналогию с турбулентной затопленной струей.

В свободном факеле форсунки условно можно выделить две зоны течения: активную прикорневую зону и автомодельную зону, которая начинается на расстоянии примерно 200.300 мм от форсунки.

В прикорневой зоне происходит активное взаимодействие фаз, обмен их импульсом и, по-видимому, интенсивный тепло- и массообмен.

В автомодельной зоне факела интенсивность процессов межфазного переноса существенно ниже, потоки импульса фаз, несмотря на значительное различие их скоростей, практически сохраняются, радиальные профили гидродинамических характеристик афинны.

Коэффициент сопротивления капель по данным эксперимента существенно ниже, чем по литературным данным, что объясняется возникновением кризиса сопротивления при переходных числах Рейнольдса из-за высокой степени (~30 %) турбулентности газового потока, обтекающего капли.

3. При теоретическом моделировании гидродинамики осесимметрич-ного факела установлено, что для учета турбулентности и различия скоростей фаз необходимо использовать сочетание континуального подхода с элементами теории турбулентных струй.

Учет турбулентного трения газа в факеле по моделям Прандтля и Рейхарда имеет ту особенность, что в отличие от однофазной газовой струи длина пути смешения (масштаб турбулентности) зависит от радиальной координаты факела, возможно, из-за наличия в потоке дисперсной фазы.

Существование подобия радиальных профилей гидродинамических хактеристик явилось обоснованием применения (квази)одномерных моделей для описания факела и позволило построить простую полуэмпирическую модель двухфазного течения в автомодельной зоне факела.

Предложенные двумерные численные модели турбулентной однофазной струи и факела распыла форсунки позволяют рассчитать эти турбулентные течения с удовлетворительной точностью. Оригинальность данных моделей и преимущества состоят в том, что они учитывают наличие градиентов давления и турбулентное трение в газе и кризис сопротивления капель, пригодны как для сжимаемого газа, так и для практически несжимаемого его течения, по ним можно рассчитывать как t нестационарные движения, так и (квази)стационарные состояния. Последние получаются из первых в результате их эволюции.

4. В дополнение к известным моделям элементарных актов тепло-массопереноса в данном исследовании разработаны аналитическая модель явления хемосорбции в плоском слое для случая малой скорости химической реакции по сравнению со скоростью диффузии, адекватность которой подтверждена экспериментом, и численная модель кинетики того же явления для любого соотношения скоростей абсорбции, диффузии и химической реакции. Результаты этого моделирования были использованы при разработке способа сухой литографии для технологии микроэлектроники.

Предложена также численная модель кинетики теплообмена сферической капли с газовым потоком, показано, что во многих практически важных случаях тепло- массопередача ограничивается переносом в газовой фазе, что позволяет значительно упростить математическое описание явления переноса и расчет его кинетики.

5. При исследование роли теплового излучения в процессе получения техуглерода установлено следующее.

Степень черноты капель ряда углеводородных жидкостей, сходных по химическому строению и оптическим свойствам с сырьем для получения технического углерода, при диаметре капель, большем 100 мкм, оказалась а«0,8.0,9 - близка к единице.

По-видимому, за счет поглощения теплового излучения от стенок реактора происходит разогревание капель сырья изнутри, рост паровых пузырьков внутри них, взрывное вторичное дробление капель на более мелкие, которые затем достаточно быстро испаряются. I

В канале большого диаметра 2R>0,3 м проникновение теплового излучения к каплям затруднено эффектом экранировки. Взрывное вторичное дробление капель и их полное испарение не успевают завершиться в зоне смешения, процесс испарения затянут по времени, что приводит к увеличению полидисперсности получаемого продукта, ухудшая его качество.

Напротив, если диаметр канала зоны смешения меньше 0,3 м, например, вдвое, то качество получаемого в таком реакторе технического углерода оказывается выше. Это было установлено опытным путем в ОАО I

Яртехуглерод" и использовано при изобретении сажевого реактора новой конструкции, что позволило улучшить технологию производства и качество продукта.

6. Разработанные гидродинамические модели факела форсунки в сочетании с моделями кинетики элеметарных актов переноса были применены к расчету и оптимизации распылительных процессов и аппаратов.

Исходя из представлений о струйном характере движения газа в факеле с учетом ограниченности межфазного обмена импульсом из-за кризиса сопротивления капель, удалось объяснить различие в форме гидравлических характеристик распылительных аппаратов эжекционного и инжекционного типов и предложить простейшие уравнения для аналитической аппроксимации этих характеристик.

Расчет процессов тепло- массообмена при испарении распыленного форсункой сырья для получения сажи в высотемпературном потоке газов горения позволил сделать ряд важных выводов и рекомендаций для улучшения технологии.

Использование представлений о гидродинамической структуре двухфазного потока в рамках полуэмпирической модели позволили для мокрой газоочистки в распылительном аппарате сделать оценку массообменной способности различных зон течения и аппарата в целом.

На основании проведенных исследований сделано 6 изобретений (из них 4 при участии автора), на которые выданы авторские свидетельства СССР и патенты РФ.

Автор благодарен доценту ЯПИ Ю.Г. Звездину, впервые сформулировавшему рассмотренную проблему и организовавшему работы и исследования по ее решению, научным сотрудникам ЯПИ В.Г. Карпману и А.П. Пластинину за участие в создании опытной установки, разработке экспериментальных методик и проведении измерений, Генеральному директору ОАО "Яртехуглерод" В.Ю. Орлову за участие и поддержку в исследованиях технологии сажевого производства, профессору ЯГТУ Д.О. Бытеву за ценные консультации, полезные советы и замечания по работе над диссертацией.

УСЛОВНЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ d, D - диаметр, м g - ускорение силы тяжести, м/с h, Н - высота, м

I, J - интенсивность света, отн.ед.

К - коэффициент пропорциональности L - длина, расстояние, м; поток импульса, кг-м/с

N - число частиц п - частота, Гц

Р - давление, Па, атм

R, г - радиус, м

S - площадь, м2

Т, t - время, с

V - объем, м3 u, w, v - скорость, жидкости и газа, м/с z, Z - аксиальная координата, м а, б - объемная доля жидкой фазы, коэффициент тепло- массопередачи, (3 - угол светорассеяния, град, рад 9 - функция оптической информации Х- длина волны света., м ц - коэффициент динамической вязкости, Па-с р - плотность, кг/м3 т - временная длительность, с ф - корневой угол факела, град

Библиография Симаков, Николай Николаевич, диссертация по теме Процессы и аппараты химической технологии

1. Нигматулин Р.И. Динамика многофазных сред.'Ч. 1. — М.: Наука, 1987. -464 с.

2. Касаткин А.Г. Основные процессы и аппараты химической технологии. -М.: Химия, 1973.-750 с.

3. Кафаров В.В. Основы массопередачи. М.: Высшая школа, 1979. - 439 с.

4. Витман А.А., Кацнельсон Б.Д., Палеев И.И. Распыливание жидкости форсунками. М.-Л.: Госэнергоиздат, 1962. - 264 с.

5. Бородин В.А. и др. Распыливание жидкостей. М.: Машиностроение, 1967.-263 с.

6. Дитякин Ю.Ф. и др. Распыливание жидкостей.' М.: Машиностроение, 1977.-208 с.

7. Пажи Д.Г., Прахов A.M., Равикович Б.Б. Форсунки в химической промышленности. М.: Химия, 1971. - 224 с.

8. Пажи Д.Г., Корягин А.А., Ламм Э.Л. Распиливающие устройства в химической промышленности. М.: Химия, 1975. - 200 с.

9. Пажи Д.Г., Галустов B.C. Распылители жидкости. М.: Химия, 1979. — 216 с.

10. Пажи Д.Г., Галустов B.C. Основы техники распиливания. М.: Химия, 1984.-256 с. 1

11. Головачевский Ю.А. Оросители и форсунки скрубберов химической промышленности. М.: Машиностроение, 1974. - 270 с.

12. Рамм В.М. Абсорбция газов. М.: Химия, 1976. - 656 с.

13. Берд Р., Стьюарт В., Лайфут Е. Явления переноса. Пер. с англ. М.: Мир, 1974.-687 с.

14. Протодьяконов И.О., Марцулевич М.А., Марков А.В. Явления переноса в процессах химической технологии. М.: Химия, 1981.- 263 с.

15. Протодьяконов И.О., Чесноков Ю.Г. Гидромеханика псевдоожиженногослоя. JI.: Химия, 1982. - 264 с.

16. Протодьяконов И.О., Богданов С.Р. Статистическая теория явлений переноса в процессах химической технологии. Л.: Химия, 1983. - 400 с.

17. Протодьяконов И.О., Сыщиков Ю.В. Турбулентность в процессах химической технологии. Л.: Наука, 1983. - 320 с.

18. Гольдштик М.А. Процессы переноса в зернистом слое. Новосибирск: ИТФ СО АН СССР, 1984. - 164 с.

19. Романков П.Г., Курочкина М.А. Гидромеханические процессыjхимической технологии. Л.: Химия, 1982. - 287 с.

20. Жоров Ю.М. Моделирование физико-химических процессов нефтепереработки и нефтехимии. М.: Химия, 1978. - 376 с.

21. Броунштейн Б.И., Фишбейн Г.А. Гидродинамика, массо- и теплообмен в дисперсных системах. Л.: Химия, 1977. - 280 с.

22. Анискин С.В. Исследование процесса улавливания пыли в струйных газопромывателях из газовых выбросов сульфатно-целлюлозного производства. Дисс. канд. техн. наук. - Л.: ЛТИ ЦБП, 1982. - 163. с.

23. Бабуха Г.Л., Шрайбер А.А. Взаимодействие частиц полидисперсногоiматериала в двухфазных потоках. Киев: Науко'ва думка, 1972. - 176 с.

24. Гацев В.А., Зайцев А.И., Царьков А.В. О столкновении частиц во взаимно перпендикулярных потоках распылительных аппаратов химической технологии. - В сб.: Химическая технология. - Ярославль: ЯПИ, 1974, с. 67-70.

25. Гацев В.А., Зайцев А.И., Уланенков Н.И. О столкновении частиц в спутных потоках распылительных аппаратов химической технологии.-Там же, с. 71-76.

26. Архипов В.А. и др. Экспериментальное исследование взаимодействиякапель при столкновениях. Ж. прикл. мех. и техн. физики, 1978, № 2, с. 21-24.

27. Бабуха Г.Л. и др. Экспериментальное исследование устойчивости капельпри соударениях. В кн.: Теплофизика и теплотехника. - Киев: Наукова думка, 1972, вып. 21, с. 89 - 96.

28. Бородин В.А., Дитякин Ю.Ф., Ягодкин В.И. О дроблении сферической капли в газовом потоке. Ж. прикл. мех. и техн. физики, 1982, № 1, с. 65-92.

29. Волынский М.С., Липатов А. С. Деформация и дробление капель в потоке газа. Инж. физ. ж., 1970, 18, № 5, с. 838-843.

30. Гонор А.Л. Движение и растекание капли в потоке газа. В сб.: Некоторые вопросы механики сплошных сред. - М.: 1978, с. 173 -187.

31. Гонор А.Л., Золотова Н.В. Торможение и деформация жидкой капли в потоке газа. Изв. АН СССР. Мех. жидкости и газа, 1981, № 2, с. 58-69.

32. Гонор А.Л., Золотова Н.В. Распад капли в потоке газа. В сб.: Газодинамика неравновесных процессов. - Новосибирск, Ин-т теор. и прикл. мех. СО АН СССР, 1981, с. 42 - 45.

33. Клячко Л.А. К теории дробления капли потоком газа. Инж. физ. ж., 1983, 3, № 3, с. 544-557.

34. Симоне. Ускорение и деформация жидкой капли. Ракетн. техн. и космонавтика, 1976, 14, №. 2, с. 58-70.

35. Борисов А.А., Гельфанд Б.Е., Натанзон М.С., Косов О.М. О режимах дробления капель и критериях их существования. Инж. физ. ж., 1981, 40, № 1, с.64-70.

36. Гельфанд Б.Е, Губин С.А., Когарко С.М. Деформация струй и капель жидкости в сносящем газовом потоке. Изв. АН СССР. Мех. жидкости и газа, 1971, №3, с. 82-88.

37. Гельфанд Б.Е., Губин С.А., Когарко С.М. Разновидности дробления капель в ударных волнах и их характеристики. Инж. физ. ж., 1974, 37, № 1, с.119 -126.

38. Ивандаев А.И., Кутушев А.Г., Нигматулин Р.И. Газовая динамика многофазных сред. Ударные и детонационные волны в газовзвесях. Всб.: Итоги науки и техники, ВИНИТИ, Мех. жидкости и газа, 1981, 16, с. 209-290.

39. Корсунов Ю.А., Тишин А.П. Экспериментальное исследование дробления капель жидкости при низких значениях чисел Рейнольдса. Изв. АН СССР. Мех.жидкости и газа, 1974, № 2, с. 82-18.

40. Итоги науки и техники. ВИНИТИ. Мех. жидкости и газа, 1982, т. 17. -256, с.

41. Гельперин Н.И., Басаргин Б.Н., Звездин Ю.Г., Власов В.В. Распыление жидкости механическими форсунками. Теор. основы хим. технол., 1974, т. VIII, № 3, с. 463-467.

42. Гельперин.Н.И., Басаргин Б.Н., Звездин Ю.Г. О гидродинамике жидко-газовых инжекторов с диспергированием рабочей жидкости. Теор. осн. хим. технол., 1972, т. VI, №. 3, с. 434 - 439.

43. Звездин Ю.Г. Исследование жидко газового инжектора с диспергированием рабочей жидкости. Дисс.канд. - М.: МИТХТ им. Ломоносова, 1972,- 152 с.

44. Звездин Ю.Г., Басаргин Б.Н. Гидродинамический расчет распыления жидкости механическими форсунками. Теор. осн. хим. технол., 1982, т. XVI, №5, с. 715-716.

45. Звездин Ю.Г., Симаков Н.Н., Пластинин А.П., Басаргин Б.Н. ГидродиIнамика и теплообмен при распыливании жидкости в потоке высокотемпературного газа. Теор. осн. хим. технол., 1985, т. XIX, № 3, с.354 -359.

46. Басаргин Б.Н. Исследование гидродинамики и массообменной способности аппаратов инжекторного типа. Дисс.докт. техн. наук. - М.: МИТХТ им. М.В. Ломоносова, 1974. - 391 с.

47. Рычков А.Д., Шрайбер А.А. Осесимметричное полидисперсное двухфазное течение с коагуляцией и дроблением частиц при произвольном распределении осколков по массам и скоростям. — Известия АН СССР, МЖГ, 1985, № 3, с. 73 79.t

48. Coy С. Гидродинамика многофазных систем. Пер. с англ. М.: Мир, 1971.-536 с.

49. Нигматулин Р.И. Основы механики гетерогенных сред. М.: Наука, 1978.-336 с.

50. Белоцерковский О.М., Давыдов Ю.М. Метод крупных частиц в газовой динамике. М.: Наука, 1982. - 392 с.

51. Ривкинд В.Я., Рыскин Г.М. Структура течения при движении сферической капли в жидкой среде в области переходных чисел Рейнольдса.i

52. Изв. АН СССР. Мех. жидкости и газа, 1976, № 1, с. 9 15.

53. Ergun S. Fluid flow through packed columns. Chem. Eng. Progress, 1952, V. 8, №2, p. 89.

54. Абрамович Г.Н. Теория турбулентных струй. М.: Физматгиз, 1960. -715 с.

55. Абрамович Г.Н., Крашенинников С.Ю., Секундов А.Н.Турбулентные течения при воздействии объемных сил и неавтомодельности. М.: Машиностроение, 1975. - 96 с.

56. Абрамович Г.Н. О влиянии примеси твердых частиц или капель на структуру турбулентной газовой струи. ДАН СССР, 1970, т. 190, №. 5, с. 1052-1055.

57. Абрамович Г.Н., Бажанов В.И. Гиршович Т.А. Турбулентная струя с тяжелыми примесями. Известия АН СССР, МЖГ, 1972, № 5, с. 41-49.

58. Абрамович Г.Н., Гиршович Т.А. Начальный участок турбулентной струи, содержащей тяжелые примеси, в спутном потоке. В кн. Исследования двухфазных, магнитогидродинамических и закрученных турбулентных струй. - Труды МАИ, 1972, вып. 40, с. 5-24.

59. Абрамович Г.Н., Гиршович Т.А. О диффузии тяжелых частиц в турбулентных потоках. ДАН СССР, 1973, т. 2i2, № 3, с. 573 -576.

60. Анискин С.В. Подобие плотности орошения жидкости распыливаемой механической форсункой СГП. — В сб.: Охрана окружающей среды отзагрязнения промышленными выбросами в ЦБП. JL: JITA, ЛТИЦБП, 1978, вып. 6, с. 165- 168.

61. Михайлов Е.А. и др. Разработка методики расчета геометрических размеров форсунок с заданным характером распределения удельных потоков жидкости. Ярославль, 1981. - 6 с. Рук. деп. ОНИТЭХИМ, 20.04.1981.

62. Михайлов Е.А. Исследование и разработка методики расчета аппаратов химических производств с заданным характером распределения плотности орошения. Дисс.канд. - М.: МИХМ, 1982, 156 с.

63. Абрамович Г.Н. Теория центробежной форсунки. В кн.: Промышенная аэродинамика. - М.: .Изд-во.БИТ ЦАГИ, 1944. - 114 с.

64. Клячко Л.С. Метод теоретического определения пропускной способности аппаратов с вращающимся осесимметричным течением жидкости. -В кн.: Теория и практика обеспыливающей вентиляции, т. 5. М.: Профиздат, 1952. - 162 с.

65. Taylor G. The mechanism of swirl atomizers. Proc. 7-th Intern. Congress for Applied Mechanics. - London, 1948, v. 2, pp. 280 - 285.

66. Bammert K. Die Kern. Abmessungen in Kreisen den Stromungen. Zeitschrift VDI, 1950, Bd. 92, № 28, s. 32 - 39.

67. Рахматулин X.A. Основы газодинамики взаимопроникающих движений сжимаемых сред. ПММ, 1956, т. 20, № 2, с. 184 - 185.

68. Крайко А.Н., Нигматулин Р.И., Старков В.К., Стернин Д.Е. Механика многофазных сред. Итоги науки и техники. Гидромеханика. - М.: ВИНИТИ, 1972, т. 6. - 174 с. '

69. Стернин Л.Е., Маслов Б.Н., Шрайбер А.А., Подвысоцкий A.M. Двухфазные моно- и полидисперсные течения газа с частицами. М.: Машиностроение, 1980. - 175 с.

70. Harlow F. Н. The particle-in-cell computing method for fluid dynamics. -Methods in Computational Physics, vol. 3, Fundamental Methods in

71. Hydrodynamics. New York — London, Academic Pres., 1964. — 319 p.

72. Amsden A.A The particle-in-cell method for the calculation of the dynamics of compressible fluids. Report LA-3466, New-Mexico, Los Alamos Science Lab, 1966.

73. Dukowicz J.K. A Particle-Fluid Numerical Model for Liquid Sprays. — J. Comput. Phys., 1980, v. 35, No 2, pp. 229 253.

74. Лаатс M.K., Фришман Ф.А. О допущениях применяемых при расчете двухфазной струи. Известия АН СССР, МЖГ, 1970, № 2, с. 125 - 129.

75. Лаатс М.К., Фришман Ф.А. Разработка методики и исследование интенсивности на оси двухфазной турбулентной струи. Известия АН СССР. МЖГ, 1973, №. 2, с. 153 - 157.

76. Абрамович Г.Н. Прикладная газовая динамика. М.: Наука, 1976 - 888 с.

77. Лойцянский Г.Г. Механика жидкости и газа. М.: Наука, 1978. - 736 с.

78. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М, Механика сплошных сред. М.: Гос-техиздат, 1953. - 788 с.

79. Власов В.В. Исследование ректифицирующей способности инжектора с диспергированием жидкости: Автореф. дисс.канд. техн. наук. М.: МИХМ, 1975.

80. Гирба Е.А. Исследование процесса пылеулавливания в жидкогазовых инжекторах с диспергированием рабочей жидкости. Дисс. канд. техн. наук. - М.: ГИАП, 1978. - 156 с.

81. Каталов В.И. Исследование процесса абсорбции в жидкогазовом инжекторе с диспергированием жидкости: Автореф. дис. канд. техн. наук.- М.: МИНХ и ГП им.И.М. Губкина, 1977.

82. Басаргин Б.Н., Каталов В.И. Ячеечная модель гидродинамики свободной зоны факела инжекционных аппаратов. В сб.: Массообменные и тепло-обменные процессы хим. технол. — Ярославль: ЯПИ, 1975, с. 65 - 74.

83. Леончик Б.И., Маякин В.П. Измерения в дисперсных потоках. М.: Энергоиздат, 1981. - 182 с.

84. Протодьяконов И.О., Глинский В. А. Экспериментальные исследования гидродинамики двухфазных систем в инженерной химии. JL: ЛГУ, 1982. - 195 с.

85. Тепло- и массообмен. Теплотехнический эксперимент: Справочник/ Е.В. Аметистов, В.А. Григорьев, Б.Т. Емцев и др.; Под общ. ред. В.А. Григорьева и В.М. Зорина. М.: Энергоиздат, 1982. - 512 с.

86. Фукс Н.А. Современные методы исследования аэрозолей. — Ж. Все-союзн. хим. общества им. Д.И. Менделеева, 1975, т. 20, № 1, с. 71-76.

87. Басаргин Б.Н., Каталов В.И., Гущин Ю.И. Скорость капель в факеле механической форсунки. В кн.: Массообменные и теплообменные процессы хим. технол. (Межвузов, сб. научн. тр.). - Ярославль: ЯПИ, 1976, с. 174-177.

88. Миллер М. Голография: Пер. с чеш. Машиностроение, 1979. - 207 с.

89. Ринкевичус Б.С. Лазерная анемометрия. М.: Энергия, 1978. - 159 с.

90. Малофеев Н.Л., Малюсов В.А., Максимов В.В, Подгроная И.В. О скоростях движения капель жидкости в потоке газа. Ж. прикл. хим., 1981, т. LIV, вып. 2, с. 442-445.

91. Chigier N. Drop size and velocity instrumentation: Progress in Energy and combustion science, 1983, v. 9, No 112, pp. 155 — 177.

92. Захарченко В.М. Измерение скорости потока лазерным однолучевым время-пролетным методом. Уч. зап. ЦАГИ, 1975, т. 6, № 2, с. 147-157.

93. Жигулев С.В. Об одном варианте лазерного однолучевого время-пролетного метода измерения скорости потока. Уч. зап. ЦАГИ, 1982, т. 13, №5, с. 142-147.

94. Шифрин К.С., Голиков В.И. Определение спектра капель методом малых углов. — В кн.: Исследование облаков, осадков и грозового электричества. (Сб. докл.VI Междуведомственной конф.) М.: Изд-во АН СССР, 1961, с. 266 - 277.

95. Шифрин К.С., Колмаков И.Б. Вычисление спектра размеров частиц потекущим и ингегральиым значениям индикатрисы в области малых углов. Изв. АН СССР, Физика атмосферы и океана, 1967, т. III, № 12, с. 1271- 1279.

96. Байвель Л.П., Лагунов А.С. Измерение и контроль дисперсности частиц методом светорассеяния. М.: Энергия, 1977

97. Dieck R.H., Roberts R.L. The determination of the Sauter mean diameter of fuel nozzle sprays. Applied optics, 1970, vol. 9, pp. 2007-2014.

98. Зимин Э.П., Кругерский A.M. Интегральные характеристики рассеяния света полидисперсными частицами. Оптика и спектроскопия, 1977, т. 43, № 6, с. 1144-1149.

99. Бэтилл С.М., Мюллер Т.Дж. Визуализация области перехода при обтекании профиля крыла с помощью дыма от нагретой проволоки. Ракетная техника и космонавтика, 1981, т. 19, № 4, с. 81 - 88.

100. Повх И.Л. Техническая гидромеханика. Л.: Машиностроение, 1969. -529 с.

101. Русанов А.А., Урбах И.И., Анастасиади А.П. Очистка дымовых газов в промышленной энергетика. М.: Энергия. 1969. — 456 с.

102. Кремлевский П.П. Измерение расхода и количества жидкости, газа и пара. — М.: Изд-во стандартов, 1980. — 192 с.

103. Лейденфорст и Ку. Новый высокочувствительный микроманометр: Пер. с англ. Приборы для научных исследований, I960, № 10, с. 76-78.

104. Карпман В.Г., Симаков Н.Н. Особенности индикатрисы рассеяния света в малых углах частицами в факеле форсунки. Ярославль, 1979, - 11 с. Деп. в ВИНИТИ 28 сент. 1979 г. № 3408-79.

105. Блох А.Г. Тепловое излучение в котельных установках. JL: Энергия, 1967. - 326 с.

106. Зимин Э.П. и др. Оптические измерения параметров диспергированной конденсированной фазы двухфазных потоков. Теплофизика высоких температур, 1973, т. 11, № 15, с. 1037 - 1043.

107. Шило B.JI. Линейные интегральные схемы в радиоэлектронной аппаратуре. М.: Сов. радио, 1979. - . с.

108. Зимин Э.П., Кругерский A.M., Михневич З.Г. Определение объемной концентрации дисперсной фазы по измерению рассеяния света под двумя углами. Оптика и спектроскопия, 1975, т. 39, вып. 1, С. 155-161.

109. Поттер Д. Вычислительные методы в физике. Пер. с англ. -М.: Мир, 1975.-392 с.

110. Роуч П. Вычислительная гидродинамика. Пер. с англ. М.: Мир, 1980. -616 с.

111. Ш.Дьяченко В.Ф. Основные понятия вычислительной математики. М.: Наука, 1977.- 128 с. 1

112. Van Leer В. Stabilization of difference schemes for the equation of in viscid transfer problems in thick layers. J. of Comput. Phys., 1969, v. 3, pp. 291 -306.

113. Оссовский Б.Г. Теоретическое и экспериментальное исследование гидродинамики процесса жидкогазовой инжекции. Дисс. канд. техн. наук. - М.: МИТХТ им. М.В. Ломоносова, 1969. - 215 с.

114. Гущин Ю.И. Исследование гидродинамики струйного аппарата с инверсией фаз. Дисс. канд. техн. наук. - Ярославль: ЯПИ, 1980. - 175 с.

115. Емцев Б.Т. Техническая гидродинамика. М.: Машиностроение, 1978. -463 с.

116. Суровикин В.Ф. Лучистый и конвективный теплообмен при образовании сажи из капель каменноугольных масел. Химия твердого топлива, 1978, № 2, с. 17 - 24.

117. Ranz W.E., Marshall W.R. Evaporation from drops (pt. 2). Chem. Eng. Progress, 1952, v. 48, No 5, p. 173.

118. Бретшнайдер С. Свойства газов и жидкостей. М.: Химия, 1966. - 535 с.

119. Новицкий Б.Г. Применение акустических колебаний в химико-технологических процессах. М.: Химия, 1983. - 192 с.

120. А.с. № 979394 (СССР). Способ получения гранулированных полиолефи-новых восков/ Звездин Ю.Г. и др. Опубл. в БИ, 1982, №. 45.

121. А.с. № 1174700 (СССР). Устройство для подачи липких и клеящих материалов в распылительную сушилку/ Ю.Г. Звездин, А.П. Пластинин, Н.Н.Симаков, В.И. Житков. Опубл. в БИ, 1985, №31.

122. Симаков Н.Н. Гидродиамика двухфазных потоков в процессах с форсуночным распыливанием жидкости. — Дисс.к.т.н. Ярославль: ЯПИ, 1987.-241 с.

123. Абрамович Г.Н. и др. Теория турбулентных струй. — 2 изд. М.: Наука, 1984.-716 с.

124. Страус В. Промышленная очистка газов. М.: Химия, 1981. - 616 с.

125. Кудрявцев Л.Д. Краткий курс математического анализа. М.: Наука, 1989.-736 с.

126. Зайцев А.И., Бытев Д.О. Ударные процессы в дисперсно-пленочныхсистемах. М.: Химия, 1994. - 176 с.

127. Лышевский А.С. Распиливание топлива в судовых дизелях. Л.: Судостроение, 1971. - 248 с.

128. Яворский Б.М., Детлаф А.А. Справочник по физике. М.: Наука, 1968. -940 с.

129. Орлов В.Ю. Реактор для получения сажи. Патент РФ на изобретение № 2131766 от 07.04.98, МПК 6 B01J 10/00, С 09 С1/48, 1/50, БИ № 17, 1999.

130. Орлов В.Ю., Симаков Н.Н., Бытев Д.О. Оценка роли теплового излучения в процессе получения техуглерода; Химия и химическая технология, 2000, т. 43, вып. 4, с. 134-138.

131. Физические величины: Справочник; под ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. М.: Энергоатомиздат,1991. - 1232 с.

132. Яворский Б.М., Детлаф А.А. Справочник по физике. М.: Наука, 1968. -940 с.

133. Сивухин Д.В. Общий курс физики, т. 4, Оптика. М.: Наука, 1980.-752 с.

134. Шифрин К.С. Ведение в оптику океана. Л.: Гидрометиздат, 1983.-278 с.

135. Инфракрасные спектры поглощения полимеров и вспомогательных веществ. Атлас/ Попова Г.С., Тарушина Л.И., Пирожная Л.Н. и др.; Под ред. Чулановского В.М. Л.: Химия, 1969. - 356 с.

136. Клаузен Н.А, Семенова Л.П. Атлас инфракрасных спектров каучуков и некоторых ингредиентов резиновых смесей. М.-Л.: Химия, 1965.- 128 с.

137. Кудрявцев Н.Н. Основы молекулярной спектроскопии. М.: Изд-во ВЗПИ, 1990.- 157 с.

138. Васильев В.П. Теоретические основы физико-химических методов анализа. М.: Высшая школа, 1979, 184 с.

139. Coopmans F., Roland В. DESIRE: a novel dry developed resist sistem// SPIE Proc. 1986. Vol. 631. P. 34.

140. Roland B. Surface imaging techniques // Microelectronic Engineering. 1991. No 13. P. 11.

141. Visser R. J. et al. Mechanism and kinetics of sililation of resist layers from the gas phase // SPIE Proc. 1987. Vol. 815. P. 62

142. Bauch L. et al. Submicrometer photolithography by surfase imaging -experiment and simulation // Microelectronic Engineering. 1991. No 13. P. 89.

143. Crane J., The mathematics of diffusion. Oxford: Clarendon Press. 1975. -425 p.

144. Бабич В. M., Капилевич М. Б., Михлин С. Г. и др. Линейные уравнения математической физики М.: Наука. 1964. - 368 с.

145. Плазменная технология в производстве СБИС.: Пер. с англ./ Под ред. Айнспрука Н., Брауна Д.-М.: Мир. 1987. 469с.

146. Симаков Н. Н. Кинетика силилирования фоторезистов // Микроэлектроника. 1995. N 2. С. 108-112.

147. Симаков Н. Н., Морозов О. В., Буяновская П. Г. и др., Газофазнное сили-лирование фоторезистов// Микроэлектроника. 1995. Т. 24. № 5. С. 1-5.

148. Тихонов А.Н., Самарский А.А., Уравнения математической физики — М.: Наука, 1977. 736 с.

149. Марчук Г.И. Методы вычислительной математики. — М.: Наука, 1980. -536 с.

150. Федоренко Р.П. Введение в вычислительную физику. — М.: Изд-во МФТИ, 1994. 528 с.153.3вездин Ю.Г., Симаков Н.Н., Селиверстов С.В. и др. Способ распылительной сушки коллоидных материалов. А. с. № 1375919 (СССР), МКИ

151. F 26 В 3/12, Опубл. в БИ 1988, № 7.

152. Симаков Н.Н., Федоров В.А., Морозов А.В. и др. Способ сухой литографии. Патент РФ № 2082257, МПК 6 H01L 21/30, G03F 7/26, БИ № 17, 1997, с. 201.

153. Звездин Ю.Г., Симаков Н.Н., Пластинин А.П. и др. Способ получения сажи. А. с. № 1309554 (СССР), МКИ F 26 В 3/12.

154. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Теоретическая физика, т. VI. Гидродинамика. М.: Наука , 1988. - 736 с.

155. Шлихтинг Г. Теория пограничного слоя. Пер. с нем. — М.: Наука, 1969. — 744 с.

156. Зуева Г.А. Моделирование совмещенных процессов термообработки гетерогеннных систем, интенсифицированных комбинированным подводом энергии. Автореферат дисс.докт. физ.-мат. наук. - Иваново: ИГХТУ, 2002. - 39 с.